TY  - THES
A1  - Schäfer, David
T1  - Entwicklung eines Transmissionsmikroskops für weiche Röntgenstrahlung und die Anwendung an Laborquellen
T1  - Table-Top Transmission Soft X-ray Microscope for laboratory applications
N2  - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung und Konstruktion eines mobilen Transmissionsmikroskops für weiche Röntgenstrahlung. Dieses ist speziell für den Einsatz an Laborquellen konzipiert und erlaubt durch einen modularen Aufbau auch den Betrieb an Synchrotroneinrichtungen. Das Mikroskop basiert auf einem abbildenden System mit einer Zonenplatte als Objektiv und einer CCD-Kamera als Detektor. Das Anwendungsgebiet erstreckt sich über den spektralen Bereich des Wasserfensters zwischen 2,3 nm und 4,4 nm Wellenlänge bis hin zu extrem ultravioletter Strahlung (Wellenlänge < 20 nm). Dabei können vakuumtaugliche Proben, wie beispielsweise lithographische Testobjekte, Kieselalgen oder chemisch fixierte biologische Zellen untersucht werden. Bei den verwendeten Laborquellen handelt es sich zum einen um ein laserinduziertes Plasma mit einem flüssigen Stickstoffstrahl als Target und zum anderen um eine elektrische Stickstoffgas-Entladungsquelle mit Hohlkathoden-Elektrodengeometrie. Aufgrund der stark unterschiedlichen Quellkonzepte müssen die Quellen für die Entwicklung entsprechender Kondensorkonzepte in Bezug auf ihre spektrale Strahldichte und Brillanz charakterisiert werden. Daher wurden neben Messungen mit einem absolut kalibrierten Spektrographen auch die Quellgrößen und Linienbreiten der wasserstoff- und heliumähnlichen Emissionslinien von Stickstoff bei N-Ly-alpha = 2,48 nm und N-He-alpha = 2,88 nm untersucht. Für eine gute Bildqualität sind neben einer gleichmäßigen, monochromatischen Ausleuchtung die Intensität in der Objektebene und eine Anpassung der numerischen Apertur von Kondensor und abbildender Optik wichtige Parameter. Daher wird an der laserinduzierten Plasmaquelle eine Zonenplatte als Kondensor verwendet. Diese bildet die Quelle 1:1 in die Objektebene ab und wirkt gleichzeitig als Linearmonochromator. Aufgrund der wellenlängenabhängigen Brennweite bietet sie zudem die Möglichkeit Spektromikroskopie zu betreiben. Da die emittierende Quellfläche der Entladungsquelle etwa vier Größenordnungen größer ist als die der laserinduzierten Plasmaquelle, wird an der Entladungsquelle ein mit Gold bedampfter, rotationssymmetrischer Ellipsoid für die Objektbeleuchtung verwendet. Angesichts einer geringeren Plasmatemperatur der Entladungsquelle und der damit verbundenen schwachen Emission der wasserstoffähnlichen Linien kann die He-alpha-Linie mit Hilfe eines Titan-Filters freigestellt werden. Anhand von Testobjekten und biologischen Proben wurde die Leistungsfähigkeit der beiden Konzepte gegenübergestellt. Während die räumliche Auflösung nach dem Rayleigh-Kriterium an der laserinduzierten Plasmaquelle durch Vibrationen im Aufbau auf ca. 70 nm begrenzt ist, konnte an der elektrischen Entladungsquelle eine nahezu beugungsbegrenzte Auflösung von 40 nm nachgewiesen werden. Die Belichtungszeiten bei 1000-facher Vergrößerung liegen bei der laserinduzierten Quelle je nach Objekt zwischen 10 und 30 Minuten. Durch die zehnfach höhere Intensität in der Objektebene ist die Belichtungszeit an der elektrischen Entladungsquelle entsprechend kürzer. Neben diesen Ergebnissen wird ein neues Anwendungsgebiet im Bereich organischer Halbleiter vorgestellt und erste Experimente präsentiert.
N2  - The presented work deals with the development and construction of a portable soft X-ray transmission microscope. It is specially designed for applications at laboratory sources but can also be operated at synchrotron facilities due to its modular layout. The microscope is based on a zone plate imaging system in conjunction with a CCD-camera as detector. The field of application ranges from the water-window spectral region between 2.3 nm and 4.4 nm wavelength to the extreme ultraviolet (wavelength < 20 nm). Vacuum prepared samples like lithographical test objects, diatoms or chemically fixed biological cells can be investigated. Two laboratory sources, a laser induced plasma based on a liquid nitrogen jet target and an electrical discharge source using hollow cathode electrode geometry, have been utilized. Due to the highly different source concepts the sources had to be characterized with regard to the radiant intensity and brilliance in order to determine an adequate condenser system. Therefore, beside measurements with an absolute calibrated spectrograph, the source sizes and line widths of the hydrogen- and helium-like emission lines of nitrogen at N-Ly-alpha = 2,48 nm and N-He-alpha = 2,88 nm have been investigated. For good image quality, parameters like uniform and monochromatic illumination of the object with high intensity and matched numerical aperture of condenser and imaging optics are important parameters. Therefore a zone plate is used as condenser at the laser induced plasma source. The zone plate images the source into the object plane and also acts as a linear monochromator. Due to the wavelength depending focal length of the zone plate the setup features spectral imaging capabilities. Since the emitting source area of the electrical discharge is about four orders of magnitude larger than the source size of the laser induced plasma, a gold-coated axially symmetric ellipsoid is used for object illumination at the discharge source. With respect to the lower plasma temperature of the discharge source and closely related weak emission of hydrogen like emission lines, the He-emission line can be selected by applying a titanium filter. The performance of both concepts is presented by imaging of test objects and biological cells. Whereas the spatial Rayleigh-resolution at the laser induced plasma source is limited to 70 nm due to vibrations, a nearly diffraction limited resolution of 40 nm can be demonstrated at the electrical discharge source. The exposure time at the laser induced plasma source at a magnification of 1000 depends on the object and ranges from 10 to 30 minutes. Due to a 10-times higher intensity in the object plane at the electrical discharge source the exposure time at this source is proportionate shorter. Besides performance tests a new field of application in organic semiconductors is described and first experiments are presented.
KW  - Röntgenmikroskop
KW  - Weiche Röntgenstrahlung
KW  - Transmission <Physik>
KW  - Wasserfenster
KW  - Labormikroskopie
KW  - Transmissionsmikroskopie
KW  - Fresnel-Zonenplatte
KW  - Lasererzeugtes Plasma
KW  - Elektrische Entladung
KW  - Table-top
KW  - soft x-ray
KW  - transmission microscopy
KW  - zone plate
KW  - water window
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-54383
ER  - 
TY  - THES
A1  - Herold, Volker
T1  - In vivo MR-Mikroskopie am kardiovaskulären System der Maus
T1  - In vivo MR-microscopy of the murine cardiovascular system
N2  - Als Tiermodell ist die Maus aus der pharmazeutischen Grundlagenforschung nicht mehr wegzudenken. Aus diesem Grund nimmt besonders die Verfügbarkeit nicht invasiver Diagnoseverfahren für dieses Tiermodell einen sehr hohen Stellenwert ein. Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung von in vivo MR-Untersuchungsmethoden zur Charakterisierung des kardiovaskulären Systems der Maus. Neben der morphologischen Bildgebung wurde ein besonderer Schwerpunkt auf die Quantifizierung funktioneller Parameter der arteriellen Gefäße wie auch des Herzens gelegt. Durch Implementieren einer PC-Cine-Sequenz mit dreidimensionaler Bewegungskodierung war es möglich, die Charakteristik der Bewegung des gesamten Myokards zu untersuchen. Die Aufnahme von Bewegungsvektoren für jeden Bildpunkt und die Bestimmung des Torsionswinkels innerhalb der Messschichten konnte die systolische Kontraktion als dreidimensionale Wringbewegung des Herzens bestätigen. Um die Qualität der morphologischen Gefäßbildgebung zu verbessern, sollte untersucht werden, inwieweit bestehende Verfahren zur Gefäßwanddarstellung optimiert werden können. Implementieren einer Multi-Schicht-Multi-Spin-Echo-Sequenz an einem 17,6 Tesla Spektrometer erlaubte durch das hohe B0-Feld einen deutlichen Signalgewinn. Erstmals wurde es möglich, die gesunde Gefäßwand darzustellen und so morphologische Veränderungen in einem möglichst frühen Zustand zu untersuchen. Neben der Untersuchung morphologischer Veränderungen sollte vor allem ein Schwerpunkt auf das Studium funktioneller Parameter der Gefäßwand gelegt werden. Dazu wurde in einem ersten Schritt mit einem PC-Cine-Verfahren die Umfangsdehnung in ihrem zeitlichen Verlauf ermittelt. Dabei zeigte sich, dass im Laufe einer arteriosklerotischen Plaqueprogression eine Änderung der Umfangsdehnung vor einer Änderung morphologischer Parameter beobachtet werden kann. Deshalb war es Ziel, im Verlauf dieser Arbeit weitere Verfahren zur Charakterisierung funktioneller Parameter des Gefäßsystems zu entwickeln. Um direkt Elastizitätsparameter ermitteln zu können, fehlt als Bezugsgröße der arterielle Pulsdruck (AP). Die Lösung der inkompressiblen Navier-Stokes-Gleichungen unter Anwendung der Lang-Wellen-Näherung und der Näherung für große Pulswellengeschwindigkeiten (PWV) erlaubte die Bestimmung der komplexen Impedanz und somit des arteriellen Pulsdrucks in der Frequenzdomäne. Dadurch war es möglich, den dynamischen Anteil des arteriellen Druckpulses direkt aus einer Messung der Pulswellengeschwindigkeit sowie aus dem Verlauf des Flusspulses zu bestimmen. Zur Ermittlung des AP muss die Pulswellengeschwindigkeit bestimmt werden. Für die MR-Bildgebung in murinen Gefäßen waren hierzu bisher keine Verfahren verfügbar. Da sich die Gefäßdehnung möglicherweise als Indikator für eine frühe Wandveränderung bei der Plaqueprogression zeigt, bestand ein großes Interesse in der Untersuchung von spezifischen gefäßmechanischen Eigenschaften wie beispielsweise der PWV. Im Rahmen dieser Arbeit konnten zwei MR-Methoden für die nicht invasive Bildgebung in der Maus entwickelt werden, die es ermöglichten, die lokale und die regionale Pulswellengeschwindigkeit zu bestimmen. Die Messung der lokalen Pulswellengeschwindigkeit beruht dabei auf der zeitaufgelösten Bestimmung der Gefäßwanddehnung sowie des Blutvolumenflusses. Zur Bestimmung der regionalen Pulswellengeschwindigkeit wurde eine Erweiterung der Zwei-Punkt-Transit-Zeit-Methode verwendet. Durch zeitaufgelöste bewegungskodierte Bildgebung entlang der Aorta konnte anhand von 30 Stützpunkten die Propagation des arteriellen Flusspulses vermessen werden. Die Messzeit gegenüber einer Zwei-Punkt-Methode ließ sich dadurch halbieren. Gleichzeitig bietet die Auswertung von 30 Messpunkten eine größere Sicherheit in der Bestimmung der PWV. Beide Methoden wurden an einem elastischen Gefäßphantom validiert. In vivo Tierstudien an apoE(−/−)-Mäusen und einer Kontrollgruppe zeigten für beide Methoden eine gute Übereinstimmung. Darüber hinaus konnte ein Ansteigen der Pulswellengeschwindigkeit in apoE(−/−)-Mäusen durch arteriosklerotische Veränderungen nachgewiesen werden. Zusammenfassend wurden in dieser Arbeit grundlegende Verfahren zur Untersuchung des kardiovaskulären Systems der Maus optimiert und entwickelt. Die Vielseitigkeit der MR-Bildgebung ermöglichte dabei die Erfassung von morphologischen und funktionellen Parametern. In Kombination können die beschriebenen Methoden als hilfreiche Werkzeuge für die pharmakologische Grundlagenforschung zur Charakterisierung von Herz-Kreislauf-Erkankungen in Mausmodellen eingesetzt werden.
N2  - The mouse model is considered as an essential animal model for the basic research in pharmacology. Therefore, the availability of non-invasive diagnostic methods for this species has gained important significance. The objective of this study was the development of methods to investigate the characteristics of the cardio-vascular system of mice with MR-technology. In addition to morphological imaging, the study was focused on the quantification of functional parameters of the arterial system as well as the mouse heart. By implementing a PC-Cine-sequence with three-dimensional motion encoding simultaneously with two dimensional spatial encoding, the comprehensive motion encoded datasets provided the access to motion patterns of the entire myocardium. It could be shown that the movement of the murine myocardium during systole is equivalent to a three-dimensional wring movement. To improve the quality of morphological imaging, this study also focused on the optimization of established methods visualizing the arterial wall. Implementing a multi-slice-multi-spin-(MSME)-echo method at 17.6 T allowed for a significant improvement of the SNR due to the high B0-field. For the first time the healthy vessel wall could thus be imaged; enabling the investigation of morphological changes at an early state of the atherosclerotic disease. In addition to the investigation of morphological changes, this paper was focused on the study of functional parameters of the arterial vessel wall. For that purpose, a PC-Cine-method was applied to determine the time course of the circumferential strain. The interim results thereby revealed that during atherosclerotic plaque progression, changes of the circumferential strain precede significant changes of the arterial wall thickness. These findings indicated the potential superiority of functional parameters over morphological properties and have motivated the development of further methods characterizing different functional parameters of the vessel wall. To calculate direct parameters of the vessel wall elasticity the according arterial pulse pressure (AP) is needed. Therefore the solution of the incompressible Navier-Stokes equations was applied using the long-wave approximation and the assumption of a high pulse wave velocity (PWV) compared to the blood flow velocity. Thus the complex impedance could be calculated enabling the computation of the pressure pulse in the frequency domain. The dynamic fraction of the arterial pulse pressure could be calculated by directly measuring the PWV and the time course of the blood flow velocity. To determine the AP the pulse wave velocity has to be known. Since no MR-methods were available for that purpose, two different approaches to calculate the PWV with MR methods were established in the course of this study. The two different approaches to estimate the PWV in the murine aorta allow the determination of the local PWV at a predefined location along the propagation pathway and the estimation of the regional PWV as the averaged value along a certain vessel wall segment. The measurement of the local pulse wave velocity is based on the time-resolved acquisition of the vessel wall strain and the blood volume flow. Both parameters were accessible by using a PC-Cine-sequence incorporating a specific acquisition scheme to sample the time-dependant data at a temporal resolution of 1000 frames per second. To determine the regional PWV an improvement of the two-point-transit-time method was implemented. By using time-resolved motion encoding along the propagation pathway 30 different interpolation points could be used to identify the respective starting time of the systolic pulse wave. Compared to the conventional two-point-measurement scheme, the total measurement time could thus be halved. Additionally, the use of 30 interpolation points significantly increased the accuracy of the calculation of the pulse wave velocity. Both methods were validated using an elastic vessel wall phantom. In vivo experiments with apoE(−/−)-mice and wild-type animals showed a good correlation between both methods. For the apoE(−/−)-mice an increase of the PWV could be identified when compared to the control group. In summary, this study provides the development and the optimization of MR-applications to investigate the cardiovascular system of mice. Measurements of functional parameters in combination with the study of morphological parameters can serve as a helpful tool for pharmacological research.
KW  - Maus
KW  - Kardiovaskuläres System
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - NMR-Tomographie
KW  - MR-imaging
KW  - cardiovascular system
KW  - mice
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-54253
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TY  - THES
A1  - Margapoti, Emanuela
T1  - Optical properties of thermally annealed CdZnSe/ZnSe quantum dots
N2  - see: pdf-file
N2  - siehe: pdf-Dokument
KW  - Physik
KW  - CdZnSe/ZnSe
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52946
ER  - 
TY  - THES
A1  - Brandenstein-Köth, Bettina
T1  - Nichtlinearer Magnetotransport und memristive Funktionen von nanoelektronischen Bauteilen
T1  - Nonlinear magneto transport and memristive functions of nanoelectronic devices
N2  - Gegenstand dieser Arbeit sind Transportuntersuchungen an nanoelektronischen Bauelementen, wobei der Schwerpunkt in der Analyse von nichtlinearen Transporteigenschaften hybrider Strukturen stand. Zum Einsatz kamen auf GaAs basierende Heterostrukturen mit zum Beispiel kleinen Metallkontakten, die zu Symmetriebrechungen führen. Die Untersuchungen wurden bei tiefen Temperaturen bis hin zu Raumtemperatur durchgeführt. Es kamen zudem magnetische Felder zum Einsatz. So wurden zum einen der asymmetrische Magnetotransport in Nanostrukturen mit asymmetrischer Gateanordnung unter besonderer Berücksichtigung der Phononstreuung analysiert, zum anderen konnte ein memristiver Effekt in InAs basierenden Strukturen studiert werden. Des Weiteren konnte ein beachtlicher Magnetowiderstand in miniaturisierten CrAu-GaAs Bauelementen beobachtet werden, der das Potential besitzt, als Basis für extrem miniaturisierte Sensoren für den Betrieb bei Raumtemperatur eingesetzt zu werden.
N2  - In the frame of this thesis transport investigations of nanoelectronic devices were performed with an emphasis on the analysis of nonlinear transport characteristics of hybrid structures with distinct asymmetries. In particular, devices based on GaAs/AlGaAs heterostructures combined with small metal contacts were investigated and pronounced nonlinear transport was found. The transport investigations were conducted at temperatures from 4:2K up to room temperature. Additionally, external magnetic fields were applied, too. An asymmetric magneto transport in nanostructures with asymmetric gate layouts and the role of phonon scattering was analyzed. Also a memristive effect was studied in InAs structures. Furthermore, a considerable magneto resistance in miniaturized structures was observed which has the potential to exploit similar devices as miniaturized sensors for application at room temperature.
KW  - Magnetowiderstand
KW  - Quantendraht
KW  - Niederdimensionales Elektronengas
KW  - Memristor
KW  - memristive Funktionen
KW  - Elektronengas
KW  - nichtlinearer Magnetotransport
KW  - Ladungslokalisierung
KW  - magnetoresistiver Effekt
KW  - memristive functions
KW  - nonlinear magnetotransport
KW  - magnetoresistive effect
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53643
ER  - 
TY  - THES
A1  - Semmel, Julia Birgit
T1  - Herstellung von Quantenkaskadenlaserstrukturen auf InP und Entwicklung alternativer Bauteilkonzepte für den monomodigen Betrieb
T1  - Quantumcascadelaserstructures on InP and development of alternative device concepts for single-mode emission
N2  - Das zentrale Thema der vorliegenden Arbeit ist die Konzeptionierung und Charakterisierung verschiedener innovativer Bauteildesigns zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften von Quantenkaskadenlasern. Die Quantenkaskadenlaserschichten, die diesen Konzepten zu Grunde liegen wurden im Rahmen dieser Arbeit mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und optimiert. Diese Optimierung machte auch die Realisierung von Dauerstrichbetrieb möglich. Dazu werden zunächst die grundlegenden Eigenschaften von den in dieser Arbeit verwendeten III-V-Halbleitern sowie des InP-Materialsystems erläutert. Für diese Arbeit ist dabei die Kombination der beiden ternären Verbindungshalbleiter InGaAs und InAlAs in einer Halbleiterheterostruktur von zentraler Bedeutung, aus denen die aktive Zone der hier vorgestellten Quantenkaskadenlaser besteht. Basierend auf dem zweiten Kapitel wird dann im dritten Kapitel auf das Zusammenspiel der einzelnen konkurrierenden strahlenden und nicht strahlenden Streuprozesse in einer Quantenkaskadenlaserstruktur eingegangen. Dabei wird die prinzipielle Funktionsweise eines solchen komplexen Systems an Hand eines 3-Quantenfilm-Designs erläutert. Das vierte Kapitel beschäftigt sich mit der Herstellung und Grundcharakterisierung der Laserstrukturen. Dabei wird kurz das Konzept der Molekularstrahlepitaxie erklärt sowie der Aufbau der verwendeten Anlage beschrieben. Da ein Betrieb der Bauteile im Dauerstrichbetrieb deren Anwendbarkeit in vielen Bereichen verbessert, wird im fünften Kapitel an Hand eines ausgewählten Strukturdesigns der Weg bis hin zur Realisierung des Dauerstrichbetriebs beschrieben. Des Weiteren wird auf einen besonderen Prozess zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit der fertigen Bauteile eingegangen. Dieser sogenannte Doppelkanal-Stegwellenleiter-Prozess zeichnet sich dadurch aus, dass der entstehende Lasersteg seitlich durch zwei nasschemisch geätzte Gräben begrenzt wird.Die letzten drei Kapitel beschäftigen sich mit verschiedenen Bauteilkonzepten zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften der Quantenkaskadenlaser. In Kapitel sechs werden dabei Mikrolaser mit tiefgeätzten Bragg-Spiegeln zur Realisierung von monomodigem Betrieb vorgestellt. Im folgenden Kapitel werden Laser mit aktiven gekoppelten Ringresonatoren vorgestellt. Der gekoppelte Ring funktioniert dabei als Filter nach dem Vernier-Prinzip und ermöglicht so monomodigen Betrieb. Im letzten Kapitel stehen schließlich Quantenkaskadenlaser mit trapezförmigem Verstärkungsbereich im Mittelpunkt. Ziel dieses Teils der vorliegenden Arbeit war es die Ausgangsleistung der Bauteile zu erhöhen und dabei gleichzeitig die Fernfeldeigenschaften zu verbessern.
N2  - Central topic of this work is the fabrication and characterization of various quantum cascade laser structures. Different concepts for optimizing the spectral as well as the electro-optical properties of quantum cascade laser devices have been investigated. In the second chapter the basic properties of III-V-compound semiconductors and those of the InP-materialsystem are explained. The composition of the two ternary compound semiconductors InGaAs and InAlAs, of which the active region of the quantum cascade laser structures introduced in this work consists, is essential for this work. Based on the second chapter the third chapter deals with the interplay of the individual radiative and non-radiative scattering processes in a quantum cascade laser structure. The principle operation mode of such a complex system is explained using a 3-quantum-well-design as a model system. The fourth chapter focuses on the fabrication and basic characterization of the laser structures. The basic concept of molecular beam epitaxy is explained as well as the configuration of the used molecular beam epitaxy system. Continuous wave operation paves the way for a better applicability in most areas, where lasers in the mid-infrared wavelength regime are needed. Therefore in the fifth chapter the realization of continuous wave operation is shown using one of the grown laser structures as an example. Furthermore a special processing technique involving chemical wet etching is described, which promises an improved heat dissipation in the devices. In this double-channel process the laser ridge is laterally defined by two trenches, which after an insulating step are then filled with electroplated gold. The last three chapters concentrate on various device designs having the potential of optimizing the spectral as well as the electro-optical properties of the quantum cascade laser devices. Microlasers with deeply etched distributed Bragg reflectors in order to obtain single mode emission are introduced in chapter six. In the following chapter ridge waveguides devices with coupled active ring resonators that function as a filter following the Vernier-principle are introduced. With this approach single-mode emission is achieved. The last chapter finally focusses on quantum cascade lasers with tapered gain sections. This device concept allows for higher output powers and improved horizontal far-field properties as compared to regular ridge waveguides and in consequence an improved coupling efficiency.
KW  - Quantenkaskadenlaser
KW  - Indiumphosphid
KW  - Halbleiterlaser
KW  - Optoelektronik
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - semiconductor laser
KW  - quantumcascade laser
KW  - opto electronics
KW  - molecular beam epitaxy
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53483
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TY  - THES
A1  - Böckler, Carolin
T1  - Photon-Exziton Wechselwirkung in Fabry-Pérot-Mikroresonatoren auf Basis von III-V Halbleitern
T1  - Photon-exciton coupling in Fabry-Pérot-microresonators on the basis of III-V semiconductors
N2  - Die enormen Fortschritte im Bereich der Halbleiter-Nanotechnologie haben es in den letzten Jahren erlaubt, quantenoptische Phänomene nicht nur in atomaren Systemen, sondern auch mehr und mehr in Festkörpern zu beobachten. Von besonderer Bedeutung ist hierbei die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie im Rahmen der Kavität-Quantenelektrodynamik, kurz cQED. Das große Interesse an diesem sehr aktiven Feld der modernen Quantenoptik erklärt sich über die mögliche Anwendung von cQED-Effekten in neuartigen Lichtquellen und Elementen der Quanteninformationsverarbeitung. Halbleiterstrukturen zeichnen sich in diesem Zusammenhang durch eine potentiell hohe Skalierbarkeit sowie ein kompaktes und effzientes Design aus. Die gewünschte Wechselwirkung kann jedoch nur in qualitativ hochwertigen Halbleiterstrukturen mit quasi nulldimensionalem Licht- und Ladungsträgereinschluss realisiert werden. Daher wird weltweit mit hohem technologischen Aufwand an der Realisierung von Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als diskrete Photonenemitter geforscht. Erste Erfolge auf diesem Gebiet haben es erlaubt, Licht-Materie-Wechselwirkung im Regime der schwachen, von dissipativen Verlusten geprägten Kopplung zu verwirklichen. Vor diesem Hintergrund beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit dem kohärenten Kopplungsverhalten zwischen einzelnen Quantenpunkt-Exzitonen und dem Vakuumfeld von Mikroresonatoren. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es, den experimentellen Nachweis der starken Kopplung in III-V Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als aktive Schicht zu erbringen. Darüber hinaus wird aber auch die kohärente Kopplung von zwei Quantenpunkt-Exzitonen über das Vakuumfeld des Resonators experimentell untersucht. Quantenpunkt-Mikroresonatorstrukturen sind aufgrund ihrer hohen Güten und großen Purcell-Faktoren weiterhin prädestiniert für den Einsatz als Mikrolaser mit sehr geringer Laserschwelle. Neben der Herstellung und Charakterisierung von Mikrolasern mit großen Q-Faktoren befasst sich die vorliegende Arbeit mit dem Einfluß einzelner Quantenpunkt-Exzitonen auf das Lasing-Verhalten eines Mikroresonators, mit dem Fernziel einen Einzelquantenpunkt-Laser zu realisieren. Für die Verwirklichung dieser beiden Hauptziele werden Mikroresonatoren höchster Güte benötigt. Dies stellt enorme Anforderungen an die Technologie der Mikroresonatoren. Der vertikale Aufbau der hier vorgestellten GaAs/AlAs Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit ihren InGaAs-Quantenpunkten als aktive Schicht wird mittels Molekularstrahlepitaxie realisiert....
N2  - The enormous progress in semiconductor nanotechnology has allowed observing quantumoptical phenomena so far not only in atomic systems but also in solids. Interaction between light and matter in the context of cavity quantum electrodynamics (cQED) have drawn particular attention from many researcher, because possible application of cQED effects in new types of light sources and elements of quantum information processing is a highly compelling research perspective. Semiconductor structures are distinguished in this context by a potentially high scalability, as well as a compact and efficient design. The desired interaction can only be realized in high-quality semiconductor structures with quasi zero-dimensional confinement for light and carrier. Therefore, the realization of microresonators with quantum dots as discrete photon emitters pushed this field of research forward, worldwide. The first breakthrough in this area demonstrated the interaction between light and matter in the regime of weak coupling, dominated by dissipative coupling losses. Considering this background, the present work deals with the coherent coupling behavior between individual quantum dot excitons and the vacuum field of microresonators. The main goal of this work is the experimental proof of strong coupling between III-V Fabry-Pérot microresonators and quantum dots used as an active medium. In addition, the coherent coupling of two quantum dot excitons and the vacuum field of the resonator is experimentally investigated. Quantum dot microresonator structures are furthermore predestined to be used as microlasers with very low laser threshold resulting from their high quality and large Purcell factors. Apart from fabrication and characterization of the microlasers with large Q-factors, the present work studies the influence of an individual quantum dot exciton on the lasing behavior of a microcavity to realize the ultimate goal of a single quantum dot laser. For the realization of both goals microresonators with highest quality factors are required. This puts enormous pressure on the technological development of microresonators. The vertical structure of the presented GaAs/AlAs Fabry-Pérotmicroresonators with InGaAs quantum dots as the active region is realized by molecular beam epitaxy. The lateral structure of the microresonators is transmitted to the probe material by high-resolution electron beam lithography. A dry chemical etching process formed the cylindrical shape of the resonator. The experimental approach to the coupling behavior between quantum dot excitons with the vacuum field of the resonator is mainly studied by high-resolution microphotoluminescence spectroscopy.
KW  - Drei-Fünf-Halbleiter
KW  - Fabry-Pérot-Resonator
KW  - Mikrosystemtechnik
KW  - Starke Kopplung
KW  - Starke Kopplung
KW  - Lasing
KW  - Microresonator
KW  - Mikrokavität
KW  - strong coupling
KW  - lasing
KW  - microresonator
KW  - microcavity
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53543
ER  - 
TY  - THES
A1  - Gerschütz, Florian
T1  - GaInAs/AlGaAs-Quantenpunktlaser für Telekommunikationsanwendungen mit einer Wellenlänge von 1,3 μm
T1  - GaInAs/AlGaAs quantum dot lasers for telecommunication applications at a wavelength of 1.3 µm
N2  - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit verschiedenen, neuartigen Quantenpunkthalbleiterlasern für Telekommunikationsanwendungen im Wellenlängenbereich um 1,3 μm. Dabei stellen diese Bauteile jeweils die besten in der Literatur zu findenden Quantenpunktlaser bei dieser Wellenlänge dar. Die hervorragende Eignung dieser Laser für Telekommunikationsanwendungen mit signifikant verbesserten Eigenschaften gegenüber Quantenfilmlasern wird im Verlauf der Arbeit mehrfach demonstriert. Bei der Darstellung der unterschiedlichen Arten von Quantenpunktlasern und ihrer Eigenschaften wird zuerst auf deren Herstellung eingegangen, die sich teilweise in wesentlichen Punkten unterscheidet. Bei der Charakterisierung der Lasereigenschaften wird zwischen den statischen und den dynamischen Eigenschaften unterschieden. Besonderheiten werden jeweils anhand theoretischer Modelle erläutert und herausgearbeitet. Außerdem zeigt sich, dass alle Laser – entweder im Hinblick auf ihre statischen oder dynamischen Eigenschaften – Bestwerte für Quantenpunktlaser erzielen. Speziell gelingt es, eine bisher unerreichte Temperaturstabilität zu erreichen. So kann erstmals an einem Rippenwellenleiterlaser ohne Rückkopplungsgitter eine negative charakteristische Temperatur bei Raumtemperatur demonstriert werden: Zwischen 25°C und 45° liegt der T0-Wert bei -190 K, der Schwellenstrom reduziert sich von 14 mA auf 13 mA. Oberhalb von 45°C zeigt der Laser mit T0=2530 K ebenfalls ein ausgezeichnetes Temperaturverhalten, das bisher an keinem anderen Laser – weder Quantenpunkt- noch Quantenfilmlaser – demonstriert werden konnte. In diesem Temperaturbereich (45°C - 85°C) ist die Laserschwelle nahezu konstant bei 13 mA. Hinzu kommt die hohe Ausgangsleistung von über 20 mW für Ströme kleiner als 40 mA bei allen Messtemperaturen. Darüber hinaus erreichen die FP-Laser bei der Kleinsignalmodulation mit 8,6 GHz bei 25°C neue Rekordwerte. Diese Ergebnisse werden erst durch eine hochwertige p- Modulationsdotierung ermöglicht, deren Einfluss und Wirkung ebenfalls erläutert werden. Das Material für diese Laser wurde in vielen Schritten aufwändig optimiert. Die DFB-Laser stellen die ersten longitudinal monomodigen Bauteile dieser Arbeit dar. Auch diese Laser verfügen über ausgezeichnete Temperatureigenschaften und erreichen bei der Kleinsignalmodulation mit 7,8 GHz bei 25°C einen neuen Bestwert für Quantenpunkt-DFB-Laser. Noch bedeutender sind allerdings die Ergebnisse der Großsignalmodulation: So kann erstmals temperaturunabhängige 10 Gbit/s-Direktmodulation im Temperaturbereich von 25°C bis 85°C über 20 km bei konstantem Betriebspunkt erreicht werden. Dies demonstriert das große Potential dieser Bauteile für einen Einsatz in Lasermodulen ohne thermoelektrischen Kühler, was durch die damit verbundene Reduzierung der Kosten in der Praxis große Bedeutung hat. Um die Bandweite auf Quantenpunktmaterial noch weiter zu erhöhen, werden Complex- Coupled-Injection-Grating-Laser untersucht. Diese Laser bestehen aus drei Segmenten und nutzen ein neuartiges Konzept zur Erhöhung der Bandweite: Durch die Wechselwirkung verschiedener Longitudinalmoden kann eine höhere Resonanz im Laser, die Photon-Photon-Resonanz, ausgenutzt werden, um die Bandweite des Bauteils auf etwa das zweieinhalbfache der vorgestellten FP-Lasers auszuweiten. Zum ersten Mal wird so eine Modulationsweite von 20 GHz an einem direkt modulierten Laser auf Quantenpunktbasis gezeigt. Durch getrenntes Ansteuern der drei Lasersegmente ist es möglich, die Lage und die Form der PPR gezielt einzustellen. Die drei Segmente übernehmen dabei unterschiedliche Funktionen: Während das Verstärkungssegment nur dazu dient, die Ausgangsleistung zu kontrollieren, kann über das Gittersegment die Position der zweiten Resonanz gesteuert werden. Strominjektionen in das Phasensegment schließlich erlauben eine Feinabstimmung der Phasenlage der Moden im Laser und somit die Steuerung der Form der Photon-Photon-Resonanz. Bei der Präsentation der Großsignaldaten zeigt sich, dass der CCIGLaser sowohl bei 25°C als auch bei 85°C eine Modulationsgeschwindigkeit von 10 GBit/s erreicht und zur Transmission über ein Glasfaserkabel von 20 km Länge geeignet ist. Wie schon der DFBLaser benötigt auch das CCIG-Bauteil aufgrund seiner hervorragenden Temperaturstabilität keinen thermoelektrischen Kühler. Wegen des äußerst sensiblen Verhaltens der Phasenlage auf Stromänderungen ist jedoch eine Anpassung der Betriebsparameter an die jeweilige Temperatur notwendig. Schließlich werden weit abstimmbare Quantenpunktlaser vorgestellt, die auf eigens hierfür optimiertem Material mit spektral breiter Verstärkungscharakteristik prozessiert wurden. Diese Laser emittieren monomodig bei 1315 nm, 1335 nm, 1355 nm, 1375 nm und 1395 nm. Die Wellenlänge lässt sich durch einen einfachen Abstimmmechanismus diskret einstellen, eine kontinuierliche Feinabstimmung ist zusätzlich möglich. Mit diesen Eigenschaften eignen die Laser sich hervorragend für den Einsatz in CWDM-Systemen, deren Kanalabstand jeweils 20 nm beträgt. Durch den breiten Abstimmbereich von 80 nm sind sie zudem als einzige bisher realisierte Laser in der Lage, fünf unterschiedliche Kanäle anzusprechen. Darüber hinaus sind auch diese Bauteile für den kosteneffizienten Einsatz unter Direktmodulation ausgelegt. Obwohl auch diese Laser auf Quantenpunkten bei 1,3 μm basieren, sind die Anforderungen an das Material für einen abstimmbaren Laser andere als bei den bereits präsentierten Lasern. Besonders wichtig ist hier die Breite der Verstärkungskurve, so dass ein möglichst großer Spektralbereich abgedeckt werden kann. Hierzu konnte anhand eines Modells der Verstärkungsbereich theoretisch bestimmt werden. Rechnerisch zeigt sich, dass Laseremission über einen Bereich von mehr als 60 nm möglich ist. In der Praxis wird dieser Wert sogar noch um 20 nm übertroffen, da die Rechnung die Rotverschiebung der Verstärkungskurve mit der Temperatur nicht berücksichtigt. Mit den in dieser Arbeit vorgestellten Daten und Ergebnissen wird die hervorragende Eignung von Quantenpunklasern für verschiedenste Anwendungen im Telekommunikationsbereich gezeigt. Darüber hinaus zeigt sich in vielen wesentlichen Punkten die Überlegenheit dieser Laser über konventionelle Quantenfilmlaser. Somit konnte erfolgreich die Grundlage für zukünftige kommerzielle Anwendungen der Quantenpunkttechnologie gelegt werden.
N2  - This work deals with new and different kinds of semiconductor lasers for telecommunication applications in the wavelength area around 1.3 μm. The different devices presented within this work represent the best quantum dot lasers that can be found in literature. This work clearly demonstrates the excellent suitability of these lasers for telecommunication applications with significantly improved properties in comparison to quantum well lasers. Within this work, each chapter presenting the different lasers and their properties, starts with the description of their fabrication. The manner of fabrication differs, as it depends on the function of each laser in the field of telecommunications. Within the chapters dealing with the characterisation of each laser both static and dynamic properties are demonstrated. Furthermore special features of these devices are explained by theoretical models. It is also shown that all devices attain best results in international competition – whether in statical or dynamical operation. The FP devices are able to reach a high temperature stability that has never been shown before. For the first time a ridge waveguide laser without grating reached a negative characteristic temperature at room temperature: Between 25°C and 45°C the device reaches a T0 of -190 K, corresponding to a reduction of the threshold current from 14 mA to 13 mA. Even above 45°C the laser shows an excellent temperature behaviour (T0=2530 K), which has not been demonstrated by quatum dot or quantum well lasers before. In this temperatur range (45°C - 85°C) the threshold current is almost constant at 13 mA. In addition to that, a high optical output power of 20 mW for currents less than 40 mA at all temperatures deserves to be mentioned. Furthermore the FP devices reach a new record in small signal bandwidth of 8.6 GHz at 25°C. These results are due to the high quality p-modulation doping, which is also explained in detail. The material of these lasers has been optimized in various steps. The DFB lasers presented are the first devices in this work that emit longitudinal singlemode light. These lasers also show an excellent temperature stability and they reach a new record for quantum dot DFB lasers at 7.8 GHz under small signal modulation at 25°C. Even more impressive are the results obtained in large signal measurement: For the first time a singlemode DFB device under 10 Gbit/s direct modulation was capable of temperature independent transmission over 20 km of glass fibre at a constant point of operation in the temperature range between 25°C and 85°C. This result clearly demonstrates the vast potential of these devices for operation in laser modules without a thermoelectric cooler, which is specifically important in regard to reducing production and maintaining costs. In order to further extend the bandwidth on quantum dot material complex-coupled-injection grating lasers are investigated. The design of the lasers consists of three sections. The CCIG lasers use a new concept to enlarge the bandwidth: The interaction of different longitudinal modes in the cavity enables a higher order resonance, the photon-photon-resonance, that can be utilised to enhance the modulation bandwidth to two and a half times the bandwidth of the presented FP devices. This effect allows to reach a modulation bandwidth of 20 GHz on directly modulated lasers based on quantum dot material for the very first time. By separately controlling the three sections of the laser, it is possible to tune the position and the shape of the PPR. The three sections each have a different function: While the gain section only controls the optical output power, the grating section controls the position of the second resonance. Finally, the phase section allows the fine tuning of the phase of the interacting modes, hence the shape of the PPR. The presentation of the large signal data reveals that the CCIG laser reaches a bandwidth of 10 Gbit/s over 20 km of glass fibre in the temperature range form 25°C to 85°C. Just like the DFB-devices, the CCIG laser does not need a thermoelectric cooler due to its excellent temperature stability. But it is necessary to adjust the operating paramters to the temperature because of the sensitive reaction of the phase to current variations. Finally, widely tuneable devices are presented. These devices were processed on wafer material with spectrally broad gain characteristics that has especially been optimized for this purpose. The lasers show singlemode emission at wavelentghs of 1315 nm, 1335 nm, 1355 nm and 1395 nm. The wavelength can be discretely switched using a simple adjusting mechanism. In addition to that, a continuous fine tuning is possible. Showing these qualities, the lasers are particularly suitable for operations in CWDM systems with a channel spacing of 20 nm. Due to their broad tuning range of 80 nm, they are the only lasers worldwide that are capable of covering five different channels. Furthermore these devices are suitable for cost-efficient operation under direct modulation. Even though these lasers are based on 1.3 μm quantum dot material, the material requirements of a tuneable laser differ from the reqirements of the lasers presented so far. Special attention should be paid to the broadness of the gain curve to cover as large a spectral range as possible. A model, which allows the theoretical prediction of the gain range, has been developed. On the basis of this model, it was possible to predict an emission range larger than 60 nm. In practice, this range is even exceeded by 20 nm due to the temperature induced red shift of the gain curve, which the model does not take into account. The data and results presented in this work clearly show the excellent suitability of quantum dot lasers for all kinds of applications in the different fields of telecommunication. Even more importantly do they show the superiority of these lasers over conventional quantum well lasers. Thus, this work was possible to successfully create the foundation of commercial applications of the quantum dot technology in the future.
KW  - Quantenpunktlaser
KW  - Indiumarsenid
KW  - Galliumarsenid
KW  - Aluminiumarsenid
KW  - Quantenpunktlaser
KW  - Halbleiterlaser
KW  - quantum dot laser
KW  - semiconductor laser
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53362
N1  - PACS - Klassifikation: Quantum dots devices, 85.35.Be, Semiconductors, III-V, Semiconductor lasers, 42.55.Be
ER  - 
TY  - THES
A1  - Leufgen, Michael
T1  - Effects of structure, sub-micrometer scaling, and environmental conditions on pi-conjugated organic semiconductors in OFET devices
T1  - Effekte von Struktur, Nanometerskalierung und Umgebungseinflüssen auf pi-konjugierte organische Halbleiter in OFETs
N2  - The thesis investigates the electrical transport properties of different π-conjugated organic semiconductors applied as active semiconducting material in organic field-effect transistor (OFET) devices. Theses organic materials are αω-dihexylquaterthiophene (DH4T), the tetrathiafulvalene (TTF) derivatives dibenzene-tetrathiafulvalene (DB-TTF) and dithiophene-tetrathiafulvalene (DT-TTF), and polytriarylamine (PTAA). The latter material is an amorphous polymer, the three others are small molecule oligomer materials. Different deposition methods were applied and compared. The investigations in the thesis treat the pure characterisation of the above materials with their different properties in OFET devices. Furthermore, the aim was to observe and analyse general rules and effects in OFETs depending on the structure, previous history, and the device scaling. Therefore, different tools and special analysing methods were developed and applied. These are a standard characterisation method for the classification of the used organic semiconductor, temperature dependent electrical characterisation investigating the electrical transport properties, the newly developed in situ measurement method of OFET devices, the downscaling of the OFET devices of channel length below 100 nm, and the lithographical structuring of a PTAA film.
N2  - Die vorliegende Dissertationsarbeit untersucht die elektrischen Transporteigenschaften mehrerer π-konjugierter organischer Halbleiter. Diese werden zu diesem Zweck in organische Feldeffekttransistoren (OFET) als aktive halbleitende Schicht eingebaut. Bei den halbleitenden Verbindungen handelt es sich um αω-Dihexylquaterthiophen (DH4T), die Tetrathiafulvalenverbindungen (TTF) Dibenzen-Tetrathiafulvalen (DB-TTF) und Dithiophen-Tetrathiafulvalen (DT-TTF) und um Polytriarylamin (PTAA). Bei letzterer Verbindung handelt es sich um ein amorphes Polymer, die drei anderen sind oligomere Verbindungen. Unterschiedliche Depositionsmethoden wurden angewandt und miteinander verglichen. Im Zuge der Dissertationsarbeit werden die Eigenschaften der oben genannten organischen Halbleiter untersucht und charakterisiert. Darüber hinaus war das Ziel der Arbeit, allgemein gültige Gesetzmäßigkeiten und Effekte in OFETs zu erklären. Hierbei wird speziell der Einfluss der Struktur der Halbleiter, ihre Zeit- und Umweltbeständigkeit und die Abhängigkeit von der Bauteilskalierung untersucht. Verschiedene Apparaturen und Analysemethoden wurden zu diesem Zweck genutzt und teilweise dafür entwickelt. Dieses sind eine Methode zur Standardcharakterisierung von Bauteilen und Halbleitern, temperaturabhängige elektrische Charakterisierungen zur Untersuchung des elektrischen Transportverhaltens der organischen Halbleiter, die neu entwickelte in situ Messmethode während der Vakuumdeposition des Halbleiters, die Herunterskalierbarkeit von Bauteilen bis zu Kanallängen unter 100 nm und das lithographische Strukturieren von PTAA Dünnschichten.
KW  - Organischer Halbleiter
KW  - Dünnschichttransistor
KW  - Organischer Feldeffekttransistor
KW  - OFET
KW  - konjugiert
KW  - sub-mikrometer
KW  - TTF
KW  - Skalierung
KW  - Feldeffekttransistor
KW  - IG-FET
KW  - Thiophen
KW  - Thiophenderivate
KW  - Organisches Molekül
KW  - OFET
KW  - sub-micron
KW  - organic semiconductor
KW  - pi-conjugated
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52801
ER  - 
TY  - THES
A1  - Parczyk, Marco
T1  - In vivo NMR-methods to study effects of atherosclerosis in mice
T1  - In vivo NMR-Methoden zur Untersuchung von atherosklerotischen Veränderungen an Mäusen
N2  - Background Transgenic mouse models are increasingly used to study the pathophysiology of human cardiovascular diseases. The aortic pulse wave velocity (PWV) is an indirect measure for vascular stiffness and a marker for cardiovascular risk. Results This work presents three MR-methods that allow the determination of the PWV in the descending murine aorta by analyzing blood flow waveforms, arterial distension waveforms, and a method that uses the combination of flow and distension waveforms. Systolic flow pulses were recorded with a temporal resolution of 1 ms applying phase velocity encoding. In a first step, the MR methods were validated by pressure waveform measurements on pulsatile elastic vessel phantoms. In a second step, the MR methods were applied to measure PWVs in a group of five eight-month-old apolipoprotein E deficient (ApoE(-/-)) mice and an age matched group of four C57Bl/6J mice. The ApoE(-/-) group had a higher mean PWV than the C57Bl/6J group. Depending on the measurement technique, the differences were or were not statistically significant. Conclusions The findings of this study demonstrate that high field MRI is applicable to non-invasively determine and distinguish PWVs in the arterial system of healthy and diseased groups of mice.
N2  - Hintergrund Transgene Mausmodelle werden zunehmend für Studien der Pathophysiologie humaner Kardiovaskulärer Erkrankungen herangezogen. Die aortale Pulswellengeschwindigkeit ist ein indirektes Maß für die Gefäßsteifigkeit und ein Messparameter für kardiovaskulares Risiko. Ergebnisse Diese Arbeit präsentiert drei MR-Methoden, welche die Bestimmung der Pulswellengeschwindigkeit in der absteigenden murinen Aorta durch die Analyse von Fluss- und Dehnungswellen und durch eine Kombination beider Techniken ermöglicht. Systoliche Flusspulse wurden durch Phasendifferenzbildgebung mit einer Zeitauflösung von 1 ms aufgenommen. In einem ersten Schritt wurden die MR-Methoden durch druckkathetermessungen an einem pulsatilen elastischen Gefäßphantom validiert. In einem zweiten Schritt wurden die MR-Methoden angewendet, um die Pulswellengeschwindigkeit in einer Gruppe aus fünf acht Monate alten atherosklerotischen und einer gleichalterigen Gruppe aus vier gesunden Mäusen zu messen. Die atherosklerotische Gruppe hatte eine höhere mittlere Pulswellengeschwindigkeit als die gesunden Tiere. Abhängig von der Messmethode waren die Unterschiede signifikannt, oder nicht signifikant. Schlussfolgerung Die Ergebnisse dieser Arbeit belegen die Möglichkeit der Messung der arteriellen Pulswellengeschwindigkeit an Mäusen mittels Hochfeld-MRI und die Unterscheidbarkeit gesunder und atherosklerotischer Tiergruppen.
KW  - Arteriosklerose
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Maus
KW  - Pulswellengeschwindigkeit
KW  - Transitzeitmethode
KW  - QA-Methode
KW  - Pulswelle
KW  - Bauchaorta
KW  - Brustaorta
KW  - atherosclerosis
KW  - pulswave velocity
KW  - mouse
KW  - high field MRI
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53302
ER  - 
TY  - THES
A1  - Glawion, Sebastian
T1  - Spectroscopic Investigations of Doped and Undoped Transition Metal Oxyhalides
T1  - Spektroskopische Untersuchungen dotierter und undotierter Übergangsmetall-Oxyhalogenide
N2  - In this thesis the electronic and magnetic structure of the transition metal oxyhalides TiOCl, TiOBr and VOCl is investigated. The main experimental methods are photoemission (PES) and x-ray absorption (XAS) spectroscopy as well as resonant inelastic x-ray scattering (RIXS). The results are compared to density-functional theory, and spectral functions from dynamical mean-field theory and different kinds of model calculations. Questions addressed here are those of the dimensionality of the magnetic and electronic interactions, the suitability of the oxyhalides as prototypical strongly correlated model systems, and the possibility to induce a filling-controlled insulator-metal transition. It turns out that TiOCl is a quasi-one-dimensional system with non-negligible two-dimensional coupling, while the one-dimensional character is already quite suppressed in TiOBr. In VOCl no signatures of such one-dimensional behavior remain, and it is two-dimensional. In all cases, frustrations induced by the crystal lattice govern the magnetic and electronic properties. As it turns out, although the applied theoretical approaches display improvements compared to previous studies, the differences to the experimental data still are at least partially of qualitative instead of quantitative nature. Notably, using RIXS, it is possible for the first time in TiOCl to unambiguously identify a two-spinon excitation, and the previously assumed energy scale of magnetic excitations can be confirmed. By intercalation of alkali metal atoms (Na, K) the oxyhalides can be doped with electrons, which can be evidenced and even quantified using x-ray PES. In these experiments, also a particular vertical arrangement of dopants is observed, which can be explained, at least within experimental accuracy, using the model of a so-called "polar catastrophe". However, no transition into a metallic phase can be observed upon doping, but this can be understood qualitatively and quantitatively within an alloy Hubbard model due to the impurity potential of the dopants. Furthermore, in a canonical way a transfer of spectral weight can be observed, which is a characteristic feature of strongly correlated electron systems. Overall, it can be stated that the transition metal oxyhalides actually can be regarded as prototypical Mott insulators, yet with a rich phase diagram which is far from being fully understood.
N2  - In dieser Doktorarbeit wird die elektronische und magnetische Struktur der Übergangsmetall-Oxyhalogenide TiOCl, TiOBr und VOCl untersucht. Ein Hauptaugenmerk liegt dabei auf spektroskopischen Methoden wie der Photoemissions- (PES) und Röntgenabsorptions- (XAS) Spektroskopie, sowie auf resonanter inelastischer Röntgenstreuung (RIXS). Die Resultate werden mit Dichtefunktionaltheorie, sowie Spektralfunktionen aus dynamischer Molekularfeldtheorie und verschiedenen Modellrechnungen verglichen. Die hauptsächlich zu klärenden Fragestellungen waren die der Dimensionalität magnetischer und elektronischer Wechselwirkungen, die Eignung der Oxyhalogenide als prototypische, stark korrelierte Modellsysteme, sowie die MÄoglichkeit, einen bandfüllungsinduzierten Isolator-Metall-Übergang zu erreichen. Es zeigt sich, dass TiOCl ein quasi-eindimensionales System mit nicht zu vernachlässigender zweidimensionaler Kopplung darstellt, während der eindimensionale Charakter bei TiOBr bereits stärker unterdrückt ist. In VOCl sind schließlich keine Anzeichen eindimensionalen Verhaltens mehr erkennbar, es handelt sich also um ein zweidimensionales System. In allen Fällen spielen die durch das Gitter verursachten Frustrationen eine Rolle bei der Beschreibung der elektronischen und magnetischen Eigenschaften, und es stellt sich heraus, dass die verwendeten theoretischen Ansätze zwar eine Verbesserung im Vergleich zu früheren Studien bringen, die Unterschiede zu den experimentellen Daten aber weiterhin zumindest teilweise qualitativ und nicht nur quantitativ sind. Bemerkenswert ist, dass mithilfe von RIXS erstmals in TiOCl eine Zwei-Spinon-Anregung identifiziert, und dadurch die bisher angenommene Energieskala magnetischer Anregungen in TiOCl bestätigt werden kann. Durch Interkalation von Alkaliatomen (Na, K) können die Oxyhalogenide mit Elektronen dotiert werden, was sich anhand von Röntgen-PES zeigen und sogar quantitativ auswerten lässt. Dabei zeigt sich eine bestimmte vertikale Verteilung der Dotieratome, welche im Rahmen der experimentellen Genauigkeit durch das Modell einer sog. "Polaren Katastrophe" erklärt werden kann. Allerdings kann kein Übergang in eine metallische Phase beobachtet werden, doch dies lässt sich im Rahmen eines Legierungs-Hubbard-Modells, induziert durch das Störpotential der Dotieratome, qualitativ und quantitativ verstehen. Weiterhin zeigt sich in modellhafter Art und Weise ein Transfer von spektralem Gewicht, ein charakteristisches Merkmal stark korrelierter Elektronensysteme. Letztlich kann man den Schluss ziehen, dass die Übergangsmetall-Oxyhalogenide tatsächlich als prototypische Mott-Isolatoren aufgefasst werden können, die jedoch gleichzeitig ein reiches und bei weitem nicht vollständig verstandenes Phasendiagramm aufweisen.
KW  - Übergangsmetall
KW  - Oxidhalogenide
KW  - Spektroskopie
KW  - Mott-Isolator
KW  - Hubbard-Modell
KW  - Legierungs-Hubbard-Modell
KW  - Elektronenkorrelation
KW  - Photoemission
KW  - Inelastische Röntgenstreuung
KW  - Röntgenabsorption
KW  - Mott insulator
KW  - Hubbard model
KW  - alloy Hubbard model
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53169
ER  - 
TY  - THES
A1  - Scherer, Helmut
T1  - Integration von aktiven und passiven optischen Bauelementen auf Basis photonischer Kristalle bei 1,3 und 1,5 μm Wellenlänge
T1  - Integration of active and passive optical elements based on photonic crystals at 1.3 and 1.5 µm wavelength
N2  - Im Rahmen der Arbeit wurden Halbleiterlaser aus photonischen Kristallen (PK) im Wellenlängenbereich von 1,3 und 1,5 µm untersucht. Insbesondere die Integration der Laser mit weiteren Bauelementen für die optische Telekommunikation stand im Vordergrund der Untersuchungen. Neben den versch. Anwendungen unterscheidet sich auch das Grundmaterial. Der kurzwellige Bereich um 1,3 µm wurde auf GaAs-basierten Material bearbeitet, die langwelligen Laser wurden auf InP-Basis bearbeitet. Photonische Kristalle bestehen aus einer periodisch angeordneten Brechungsindexvariation zwischen Luftlöchern in einer Halbleitermatrixstruktur. Die Ausbreitung elektromagnetischer Wellen wird durch das periodische Potential beeinflusst und es können z. B. Spiegel hergestellt werden. Die Reflektivität kann durch Variation der PK-Struktur angepasst werden. Weiterhin können Liniendefekte als effektive Wellenleiter benutzt werden. Es wurden mehrstufige Y-Kombinierer zur Zusammenführung der Emission mehrerer Laser auf der komplett aktiven Laserstruktur hergestellt. Die Definition der Bauteile erfolgte durch optische bzw. Elektronenstrahllithographie, die Strukturierung wurde mittels nass- und trockenchemischer Ätzverfahren sichergestellt. Weiterhin wurden Stegwellenleiter basierte Mikrolaser auf GaInNAs-Material hergestellt. Um abstimmbare Laser mit einem möglichst grossen Abstimmbereich herzustellen, wurden zwei Resonatoren mit unterschiedlicher Länge hergestellt. Zwischen beide Resonatoren wurde ein PK-Spiegel aus 2 bzw. 3 Lochreihen prozessiert. Dies ermöglicht das Abstimmen der Laser von 1307 bis 1340 nm. Im weiteren Verlauf wurden aktive und passive PK-Strukturen auf GaAs-Basis integriert. Hierzu wurden DWELL-Strukturen auf Basis von InGaAs/GaAs Quantenpunkten verwendet. Durch das Ankoppeln der Glasfaser an die Frontfacette des Lasers ist der laterale Abstand der Laserstrukturen durch die Dicke der Glasfaser auf 250 µm festgelegt. Durch die verlustarme Kopplung mehrerer Laser in einen Auskoppelwellenleiter kann die Flächenausnutzung deutlich gesteigert werden. Im Rahmen der Arbeit wurden vier Halbleiterlaser über PK Wellenleiter miteinander verbunden. Die gezeigten Laserstrukturen weisen eine Länge von unter 1,5 mm bei einer Gesamtbreite von 160 µm auf. Dies bedeutet, dass ein komplettes Modul schmaler als eine Glasfaser realisiert werden kann. Es konnte gezeigt werden, dass alle 4 Laser unabhängig von einander wellenlängenstabil ansteuerbar und abstimmbar sind. Die Seitenmodenunterdrückung im parallelen cw-Betrieb aller vier Laser liegt für den Laser mit der geringsten Seitenmodenunterdrückung immer noch bei mehr als 20 dB und der Leistungsunterschied zwischen den vier Lasern ist unter 2,5 dB. Weiterhin wurden PK-Strukturen bei einer Wellenlänge von 1,5 µm auf einem InP-Basis untersucht. Im Bereich der passiven Charakterisierung wurden W3-Wellenleiter spektral vermessen. Zu Beginn wurde das sog. Ministopband (MSB) des W3-Wellenleiters untersucht, um im Anschluss die Kopplung von zwei Wellenleitern mit Hilfe des Übersprechens im Bereich des MSB´s zu analysieren. Hierzu wurden zwei W3-Wellenleiter parallel zueinander strukturiert. Im Wellenlängenbereich des MSB erfolgt eine Übertragung vom Referenz- in den Monitorkanal. Durch die geometrischen Parameter der PK-Strukturen kann die spektrale Lage und Breite des Filters eingestellt werden. Die Filterung durch Übersprechen vom Referenz- in den Monitorkanal ist mit einer spektralen Breite von mehr als 10 nm noch relativ breitbandig. Daher wurden PK-Resonatoren hergestellt. Hierzu wurden Spiegel in die Wellenleiter prozessiert. Es wurden Filter mit einer spektralen Breite von weniger als 0,5 nm und Güten von über 9000 erreicht. Im Anschluss wurden die aktiven und passiven Bauteile auf einem Chip integriert. Die Laser erreichten eine max. Leistung von 28 mW. Die Integration zusätzlicher Funktionen hinter den Laser bedeutet eine Erhöhung der Komplexität und des Funktionsumfangs, ohne die Emissionsleistung des Lasers zu senken. Zusätzlich vereinfacht sich der Aufbau zur Charakterisierung und zum Betrieb der Laser. In den gezeigten Bauteilen wurde die durch den Laserrückspiegel transmittierte Lichtmode mittels eines Tapers in einen PK Wellenleiter geführt. Seitlich und am Ende des Wellenleiters wurde die erreichte Intensität mittels zweier getrennter Photodioden (PD) gemessen. Damit wird das Konzept der passiv untersuchten Wellenleiter zusammen mit den Lasern integriert. Bei konstanter Leistung und Wellenlänge müssen die beiden Photoströme konstant sein. Durch die sehr kompakte Bauform am Ende des Lasers mit einer zusätzlichen Länge von weniger als 100 µm ist das Bauelement sehr Verlustarm. Ändert sich die Wellenlänge ungewollt, so ändert sich das Verhältnis der Ströme in den PD. Für die Charakterisierung des Wellenlängenmonitors beträgt der Abstimmbereich 30 nm.
N2  - This work presents fabricated and characterized semiconductor lasers with photonic crystal (PhC) structures in the wavelength ranges of 1.3 and 1.5 µm. Especially the integration of lasers with optical components, based on PhC-structures, relevant for future telecommunication applications have been investigated. Lasers at 1.3 µm wavelength have been fabricated on GaAs-substrates. Photonic Crystals consist of a periodic variation of the refractive index between air holes in a semiconductor matrix. The propagation of electromagnetic waves can be affected by the periodic potential and e. g. mirrors for electromagnetic waves can be fabricated. The reflectivity of PhC-structures used as mirrors for lasers can be adapted by varying the geometry. Line defects, designed into the triangular, periodic structure can be further used as effective, low loss waveguides. This work shows the integration of multi-level Y-coupler on all active material. The patterning of the elements is done by optical- or electron-beam-lithography. Etching into the semiconductor is done by using wet- and dry-etching processes. The fabrication and characterization of ridge waveguide based microlasers on GaInNAs-material together with high reflectivity PhC mirrors at the front and rear end of a ridge-waveguide was also investigated. Two resonators with different lengths were defined for the realization of widely tunable semiconductor lasers. PhC-mirrors with 2 or 3 rows of holes are fabricated between both resonators. The reflectivity is between 40 and 60%. The coupling between both resonators ensures effective lasing in cw-mode with a tuning range from 1307 to 1340 nm. The following part describes the integration of active and passive PhC-structures, based on GaAs-material. The laser emission is generated by InGaAs/GaAs-quantum dots embedded in a DWELL-structure. The semiconductor chip is coupled to an optical fiber with a lateral distance of about 250 µm (the fiber diameter). Semiconductor lasers are much smaller than that. The efficient coupling of multiple lasers into one waveguide increases the yield of the semiconductor without additional process complexity. To increase the yield of the semiconductor, four lasers are coupled into one waveguide by use of PhC Y-couplers. The lasers have a length of less than 1.5 mm and a width which is less than 160 µm. This means that one complete laser module with four independently tunable lasers, can be coupled into one optical fiber. It was possible to operate and tune all four lasers independent from each other. The SMSR of the parallel operated lasers in cw-mode is above 20 dB for the laser with the smallest SMSR and the difference in the output power between all four lasers is below 2,5 dB. In addition to the integration of active and passive components based on GaAs semiconductors further components were integrated to one functional module on InP. First, the passive components were characterized. The so called mini-stop-band (msb) of a W3-waveguide was measured. After that, two waveguides were processed parallel and the coupling from one into the other waveguide was analyzed. With use of the coupling effect a wavelength selective filter can simply be realized. The wavelength range and the position can be selected by the geometrical parameters of the PhC structures. The wavelength selectivity is too wide for a practical use in the optical telecommunication with a width of about 10 nm. Further effort was made to increase the spectral resolution of the filter by the investigation of resonators that were fabricated as mirrors in PhC-waveguides. With the approach, the resolution of the characterized resonators is better than 0,5 nm and the Q-factor which was measured being better than 9000. After that the passive components were integrated with active components. The laser structures were completely fabricated wit PhC structures. The maximum output power is up to 28 mW. After the characterization of the laser structure was completed, the described passive components were fabricated behind the rear mirror of the laser. The fabrication of additional components behind the rear mirror of the laser leads to a higher functionality of the module. The laser power which is transmitted through the rear mirror of the laser is collected by a PhC-taper-structure and guided into a PhC-waveguide. Two separate photodiodes (PD) measure the laser intensity. The already characterized passive component is integrated with lasers. A constant power of the laser at a constant wavelengths leads to a constant current relation of both PDs. The coupling relation is only defined by the geometry. The passive component is less than 100 µm long and less than 80 µm wide. Therefore the component has only low losses inside the waveguide. Changes of the laser wavelength change the relation between the two PDs. Lasers with a tuning range of 30 nm were made.
KW  - Halbleiterlaser
KW  - Lithographie <Halbleitertechnologie>
KW  - photonische Kristalle
KW  - Optoelektronik
KW  - Halbleiterlaser
KW  - Elektronenstrahllithografie
KW  - InP
KW  - GaAs
KW  - photonic crystal
KW  - optoelectronics
KW  - semiconductor laser
KW  - electron beam lithography
KW  - InP
KW  - GaAs
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52150
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TY  - THES
A1  - Müller, Matthias
T1  - Dreidimensionale Konfigurationen von NMR Phased-Array Spulen mit vielen Einzelelementen
T1  - Three-dimensional configurations of NMR phased-arrays with many coil elements
N2  - In der vorliegenden Arbeit wurden alternative Phased-Array Konfigurationen untersucht, die eine gleichmäßige rÄaumliche Verteilung der Spulensensitivitäten für eine 2D parallel beschleunigte NMR-Bildgebung zur Verfügung stellen sowie eine höhere lokale Dichte probenrauschdominierter Einzelspulen als konventionelle Arraygeometrien ermöglichen. Hierzu wurde zunächst eine neuartige 16-Kanal Doppel-Spiral Arraygeometrie einem Birdcage-ähnlichen Spulenarray mit zwei Ringen aus je acht Spulenelementen gegenübergestellt, welches gewöhnlich in der klinischen Routine für NMR-Untersuchungen am menschlichen Kopf eingesetzt wird. Unter Verwendung analytischer Biot-Savart Berechnungen in der Entwicklungsumgebung Matlab konnten die jeweiligen Kodiereigenschaften sowie das mit den unterschiedlichen Arraykonfigurationen erzielbare intrinsische Signal-Rausch-Verhältnis ermittelt und verglichen werden. Zudem wurde auf gleiche Weise der Einfluss geometrischer Variationen im Aufbau des Doppel-Spiral Volumenarrays auf die intrinsische Isolation zwischen dem inneren, um +pi verdrehten und dem Äußeren, um -pi verdrehten Einfach-Spiral Spulenarray untersucht und Phased-Array Designs mit 32 unabhÄangigen Empfangselementen evaluiert. Im Rahmen einer experimentellen Evaluierung des Doppel-Spiral Arraykonzepts wurden zuerst einzelne Spulenelemente der unterschiedlichen 16-Kanal Volumenarrays verglichen, bevor eine Doppel-Spiral Phased-Array Prototypenspule aufgebaut wurde. Mit dieser konnten sowohl die vorausgesetzte intrinsische Entkopplung der zwei Einzel-Spiral Spulenarrays als auch die in alle drei Raumrichtungen homogene Verteilung der einzelnen Spulensensitivitäten anhand von Experimenten im NMR-System nachgewiesen werden. So war trotz der relativ geringen Anzahl von sechs unabhängigen Einzelkanälen eine um den Faktor 4 beschleunigte NMR-Untersuchung des menschlichen Kopfes mittels einer 3D MP-RAGE-Bildgebungssequenz möglich. Diese hohe Beschleunigung konnte für jede beliebige Orientierung der Kodierrichtungen in gleichermaßen guter Bildqualität erzielt werden und erwies sich somit als unabhängig von der gewünschten Positionierung des dreidimensionalen Untersuchungsvolumens. Das auf diese Weise bestätigte Konzept einer Doppel-Spiral Arraygeometrie stellt allerdings nicht nur eine gleichmäßige Sensitivitätsvariation entlang aller Raumrichtungen zur Verfügung, sondern ermöglicht auch eine höhere Dichte probenrauschdominierter Einzelspulen. In einem zweiten Ansatz wurde das Konzept räumlich kompakter Quadratur-Arrayelemente untersucht, die aus einer geeigneten geometrischen Kombination zweier Einzelspulen entstehen. Die Evaluierung der Leistungsfähigkeit einer derartigen Arrayelementkonfiguration erfolgte in diesem Fall durch den Vergleich einer aus vier Quadratur-Arrayelementen aufgebauten 8-Kanal Phased-Array Spule mit einem konventionellen 4-Kanal Spulenarray, welches sich aus vier waagrechten, in Reihen angeordneten Einzelspulen zusammensetzt. Die Kodiereigenschaften der jeweiligen Phased-Array Spulen sowie das zur Verfügung stehende intrinsische SNR wurden erneut mit Hilfe von Biot-Savart Simulationen in Matlab ermittelt. Diese zeigten, dass durch eine solche neuartige Elementkonfiguration eine Steigerung des erzielbaren Signal-Rausch-Verhältnisses von nahezu 30% erreicht werden kann. Zudem konnte eine deutliche Verbesserung der Kodiereigenschaften in Folge einer, bei gleicher Ausdehnung der Arraystruktur, verdoppelten Anzahl an Einzelspulen beobachtet werden. Eine experimentelle Untersuchung erfolgte anhand einer einfachen aus vier Quadratur-Arrayelementen aufgebauten 8-Kanal Phased-Array Spule. Mit dieser wurden im Kernspintomographen NMR-Untersuchungen an Phantomen durchgeführt, die den SNR-Gewinn sowie die signifikante Verbesserung der Kodiereigenschaften durch die Verwendung von Quadratur-Elementen in guter Übereinstimmung mit den Simulationsergebnissen bestätigen konnten. Eine derartige Steigerung der Leistungsfähigkeit eines gewöhnlichen, flachen Spulenarrays durch das Hinzufügen senkrechter, intrinsisch entkoppelter Spulenelemente zeigt sich auch in den Resultaten coronal und sagittal orientierter NMR-Bildgebungsuntersuchungen der Wirbelsäule eines gesunden Probanden. Hierbei sind selbst bei Beschleunigungen von einem Faktor 4 keine Artefakte aufgrund einer schlecht konditionierten parallelen Bildrekonstruktion zu beobachten.
N2  - In the presented work, alternative phased-array configurations were investigated. They provide smooth spatial distributions of surface coil sensitivities for 2D accelerated parallel NMR imaging as well as over a higher spatial density of sample-noise dominated coil elements than conventional array geometries. To this end, a novel 16-channel double-spiral array design was compared to a birdcage-like array of two rings with 8 elements each, which is commonly used for NMR studies on the human head in clinical routine. The encoding capabilities and the achievable intrinsic signal-to-noise ratio of the different array structures were determined and compared utilizing Biot-Savart calculations in the development environment Matlab. In addition, geometrical variations in the double-spiral array design were investigated regarding their influence on the intrinsic isolation between the inner +pi twisted and the outer -pi twisted single-spiral array coil. Furthermore, phased-array setups with 32 independent receive elements were evaluated. Within the scope of an experimental evaluation of the double-spiral array coil concept single coil elements of different 16-channel volume array setups were compared, before a double-spiral phased-array prototype coil was constructed. With this prototype the essential intrinsic isolation between both single-spiral coil arrays could be verified as well as the coil sensitivity variations could be demonstrated to be smoothly distributed in all three spatial directions by experiments within the NMR system. Thus a factor 4 accelerated NMR imaging of the human head using a 3D MP-RAGE imaging sequence became possible despite the rather small amount of six independent receive channels. This high acceleration could be achieved for any arbitrary orientation of encoding directions with likewise good image quality and hence proved independent of the desired positioning of the three-dimensional imaging volume. The by this means confirmed concept of a double-spiral array geometry provides not only a smooth sensitivity distribution along all spatial directions but also allows a higher local density of sample-noise dominated single coil elements. In a second approach, the concept of spatial more compacted quadrature array elements was introduced, which are formed by an appropriate geometrical combination of two single surface coil elements. The performance of such an array element configuration was evaluated by a comparison of an 8-channel phased-array coil built out of four quadrature array elements with a conventional 4-channel coil array, which consists of four horizontal coil elements in a row. The encoding capabilities of the individual phased-arrays as well as the available intrinsic SNR were again determined by Biot-Savart simulations in Matlab. They showed that with such a novel element configuration an increased SNR of 30 % can be attained. Moreover, a significant improvement of encoding performance became also apparent in consequence of the doubled number of single coil elements while keeping the basic size of the phased-array structure the same. For experimental evaluation a straightforward 8-channel phased-array coil constructed out of four quadrature array elements was used. So NMR experiments were performed in the NMR system, with which the gain in SNR and the considerable improvement of encoding abilities due to the quadrature elements could be confirmed in close correlation to the simulations. The performance of a common planar coil array, which is similarly enhanced through adding perpendicular, intrinsically decoupled coil elements, is also shown by coronal and sagittal NMR imaging results of the spine of a healthy volunteer. In this case, no image artifacts are recognizable due to ill-conditioned parallel imaging reconstructions even for acceleration of a factor of four.
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - MR
KW  - Phased
KW  - Array
KW  - Spulen
KW  - MR
KW  - phased
KW  - array
KW  - coil
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52399
ER  - 
TY  - THES
A1  - Niederdraenk, Franziska
T1  - Ensemble-Modellierung von Röntgenbeugungsdaten zur Strukturbestimmung von Nanopartikeln
T1  - Ensemble modeling of X-ray diffraction data for the geometric structure determination of nanoparticles
N2  - Ziel dieser Arbeit war es, die geometrische Struktur von Nanopartikeln mittels Pulver-Röntgenbeugung und einem neuen Analyse-Verfahren, der Ensemble-Modellierung (EM), zu ermitteln. Die genaue Aufklärung der kristallinen Struktur ist ein Schlüssel für die Entwicklung exakter theoretischer Modelle und damit für ein besseres Verständnis der Nanoteilchen und deren Eigenschaften. Dabei fußt die Methode auf einem atomaren Modell und berechnet daraus das Beugungsbild der Teilchen. Neben der Auswertung verschiedener Proben sollte ebenso das Potential der Methode überprüft werden - auch im Vergleich zu Standardmethoden wie der Rietveld-Verfeinerung oder einer Einzellinien-Anpassung. Im Gegensatz zur EM beinhalten letztere kein explizites Nanoteilchenmodell. Insgesamt kamen drei typische Nanopartikel-Systeme zum Einsatz: Zunächst wurden fünf ZnO-Proben untersucht, die aufgrund ihrer verschiedenen Liganden deutlich unterschiedliche Partikelgrößen zeigten. Die präsentierten CdS-Nanoteilchen bildeten dagegen mit unter 100 Atomen bereits den Übergang zur Clusterphysik. Das letzte Kapitel stellte schließlich drei Proben mit deutlich komplexeren Core-Shell-Partikeln vor, welche aus einem CdSe-Kern und einer ZnS-Schale bestehen. Dabei konnten mit Hilfe der EM für alle Systeme sehr viel detailliertere Aussagen gemacht werden, als mit den Standardmethoden. Anhand der ersten vorgestellten ZnO-Probe wurde gezeigt, wie man sich bei der Auswertung mit der EM schrittweise dem besten Modell nähert, indem man, startend mit der Partikelform, anschließend weitere komplexe Merkmale implementiert. In dem ZnO-Kapitel wurde ersichtlich, dass die Liganden eine große Rolle spielen - nicht nur für die Größe der Nanopartikel, sondern auch für deren Qualität. Weiterhin wurde festgestellt, dass der Ligand TG beinahe defektfreie Nanoteilchen liefert, während die Stabilisatoren DACH und DMPDA den Einbau von Stapelfehlern begünstigen. In den jeweiligen Vergleichen mit der Rietveld- und Einzellinien-Anpassung fiel auf, dass diese Methoden für kleine Nanoteilchen Resultate liefern, die als deutlich weniger vertrauenswürdig einzustufen sind als jene, die mit der EM erhalten wurden. Der Grund sind die für kleine Teilchen nicht vernachlässigbaren Faktoren wie eine (anisotrope) Form, Oberflächeneffekte, Parameter-Verteilungen etc., welche nur mit der EM berücksichtigt werden können. Noch ungenauer fällt die Analyse per Absorptionsspektroskopie plus theoretischen Methoden aus. Die einzige CdS-Probe wies mit ca. 1.3 nm Durchmesser besonders kleine Nanoteilchen auf. Das zugehörige Beugungsbild zeigte daher nur noch sehr wenige Strukturen, was bereits die Bestimmung der Kristallstruktur erschwerte. Bei nur noch einigen gestapelten Schichten verloren auch die Stapelfehler ihre ursprüngliche Bedeutung. Die maßgebliche Frage bestand somit darin, ob man bei Kristalliten mit unter 100 Atomen noch von einer "normalen" Kristallstruktur sprechen kann, oder ob hier bereits andere Strukturformen vorliegen, z.B. ähnlich den C60-Molekülen. Da die EM solche Hohl-Strukturen ebenfalls simulieren kann, wäre der nächste Schritt, diese für sehr kleine Partikel im Vergleich zu den üblichen Kristallstrukturen zu testen. Bei den drei betrachteten Core-Shell-Proben zeigte die EM abermals ihre große Stärke, indem sie es ermöglichte, die deutlich komplexeren Teilchen realistisch zu simulieren. So war es möglich, die experimentellen Röntgenbeugungs-Daten hervorragend wiederzugeben, was mit keiner der Standardmethoden gelang. Hierfür war es nötig, neben dem CdSe-Kern eine zusätzliche ZnS-Schalenstruktur einzuführen. Zwar konnte bei den Proben mit der EM alleine nicht eindeutig festgestellt werden, welcher ZnS-Schalentypus vorliegt, es wurden jedoch diverse Anhaltspunkte gefunden, die für ein lokal-epitaktisches Wachstum auf dem CdSe-Kern sprechen. Für die Methode der EM selbst lässt sich in der Retrospektive folgendes fest halten: Sie ist den Standard-Techniken wie der Rietveld-Verfeinerung für sehr kleine Nanopartikel deutlich überlegen. Der Grund dafür sind die vielfältig modellierbaren Strukturen, welche Defekte, Oberflächeneffekte, Parameterverteilungen etc. beinhalten können. Ein weiterer großer Pluspunkt der EM gegenüber anderen Methoden besteht in der Möglichkeit, die immer populärer werdenden Core-Shell-Partikel mit vielfältigen Schalenarten zu simulieren, wobei hier auch noch weitere komplexere Optionen für Schalen, z.B. zweierlei Schalen (Core-Shell-Shell-Teilchen), vorstellbar sind. Die Tatsache, dass all diese Merkmale zudem intrinsisch in dem berechneten Beugungsbild enthalten sind, ist von besonderem Gewicht, da dies bedeutet, keine künstlichen Parameter einführen und diese interpretieren zu müssen. Solange eine gewisse Atomanzahl pro Partikel nicht überschritten wird, und v.a. bei defektbehafteten Nanoteilchen, stellt die EM somit die erste Wahl dar.
N2  - The goal of this thesis was to determine the geometric structure of very small nanoparticles by means of powder x-ray diffraction and a novel analysis method called Ensemble Modeling (EM). The knowledge of the crystalline structure is a key feature to develop new theoretical models and thus to better understand the particles' properties. The analysis method itself is based on an atomic model of the particles, which is used to calculate the diffraction pattern via the Debye formula. Apart from the investigation of several nanoparticle samples, the capability of the new technique was tested - especially in comparison to commonly used standard methods like the Rietveld refinement or single-line fits. In contrast to the EM, these methods do not contain a real model of the particles. Altogether, three characteristic nanoparticle systems were used: First of all, five ZnO samples were investigated, which showed different particle sizes (2-15 nm) due to the use of different stabilizing molecules. In contrast, the CdS particles presented here had a diameter of only 1.3 nm, which is already at the transition to cluster physics. The last chapter introduced three samples of the more complex core-shell-nanoparticles, which, in this case, consisted of a CdSe core and a ZnS shell. By applying the EM as analysis method, all particle systems could be investigated in much more detail than with other analysis methods. The first ZnO sample served as an example to explain the stepwise procedure of the EM. After the particle shape was determined, more and more complex features were implemented in order to eventually arrive at the atomic model best reproducing the real particle ensemble. In case of the ZnO samples it was shown that the ligands play a significant role - not only for the size of the particles but also for their structural quality. A further finding due to the analysis with the EM is the high amount of stacking faults for particles stabilized with the ligands DACH or DMPDA, while TG favors a defect-free growth of ZnO nanoparticles. In comparison to the Rietveld method or to a single-line fit, the results for small nanoparticles given by the EM are much more reliable, since none of the other fitting methods can take features like the (anisotropic) particle shape, surface effects or parameter distributions into account. The same holds for a particles' size analysis via UV/Vis absorption spectroscopy together with theoretical models. The EM, in contrast, can account for all of these sophisticated structural features. The only CdS sample in this work contained extremely small particles of about 1.3 nm in diameter. The according diffraction pattern thus shows very broad reflections and little usable structure, thereby hindering a straight-forward analysis. Since the CdS particles consisted of only a few stacked layers, even the concept of stacking faults looses its meaning. The question arises, whether the term "crystal structure" is still appropriate for a particle with less than 100 Atoms. For instance, it would be possible that the particles form hollow structures similar to the C60 molecules. Since these structures can be simulated with the EM as well, this could be one next step to further analyse the XRD data of the CdS sample. The last chapter of this thesis introduced three samples of core-shell-nanoparticles, each with a CdSe core and a ZnS shell. Here again, the power of the EM method was demonstrated by forming a realistic model of these much complexer particles. The calculated diffraction patterns reproduced the experimental data very well - in contrast to all other analysis methods. The success of the EM was due to the implementation of an additional ZnS structure in the simulated model. Even if the shell type of this additional structure could not clearly be identified by XRD and our analysis, there is some strong evidence for a local epitaxy of the ZnS on the CdSe core. In conclusion, it was demonstrated that the EM method is far superior to any of the standard techniques for the diffraction pattern analysis of small nanoparticles. The particular strengths of the EM are the manifold structures, which can be simulated, together with defects, surface effects, parameter distributions etc. A further advantage over the other analysis methods is the possibility to form realistic core-shell-particles with a diversity of shell types. Even more complex shells are conceivable, e.g. a mixed shell or the double shell of the core-shell-shell-particles. All these features are intrinsically included in the models and thus in the diffraction patterns, i.e., no artificial parameters must be introduced and later be interpreted. As long as a certain amount of atoms per particle is not exceeded, and, especially for particles containing many defects, the EM introduced here should thus be preferred.
KW  - Nanopartikel
KW  - Röntgenstrukturanalyse
KW  - Ensemble-Modellierung
KW  - Core-shell Nanoteilchen
KW  - CdSe/ZnS Nanoteilchen
KW  - Strukturbestimmung
KW  - Röntgenbeugung
KW  - Zinkoxid
KW  - Cadmiumselenid
KW  - XRD
KW  - structure determination
KW  - nanoparticles
KW  - ensemble modeling
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52218
ER  - 
TY  - THES
A1  - Seufert, Mirjam
T1  - Herstellung und Charakterisierung von abstimmbaren und Hochleistungslasern auf GaSb
T1  - Fabrication and Characterisation of Widely Tunable and High Power Laser based on GaSb
N2  - Ziel dieser Arbeit war es, basierend auf dem AlGaIn-AsSb Materialsystem neuartige Laserbauelemente mit bisher unerreichten Kenndaten zu entwerfen, herzustellen und zu untersuchen. Der Fokus lag dabei zum Einen auf einer Steigerung der optischen Ausgangsleistung in Kombination mit einem monomodigen spektralen Emissionsverhalten. Zum anderen lag ein wesentliches Hauptaugenmerk auf der Realisierung von monomodig emittierenden Lasern mit einem weiten Wellenlaengenabstimmbereich.
N2  - The goal of this work was to design, realize and characterize innovative laser devices based on the AlGaIn-AsSb material system with previously un-reached characteristic device performance. The focus was on the one hand on the enhancement of the optical output power in combination with a singlemode spectral emission behavior. On the other hand the essential task throughout this work was the realization of singlemode emitting lasers with a broad wavelength tuning range.
KW  - Abstimmbarer Laser
KW  - Hochleistungslaser
KW  - Galliumantimonid
KW  - Gallium
KW  - Halbleiterlaser
KW  - widely tunable laser
KW  - semiconductor laser
KW  - high power laser
KW  - gasb
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52122
ER  - 
TY  - THES
A1  - Melkus, Gerd
T1  - Entwicklung und Anwendung spektroskopischer 1H-NMR-Methoden zur in vivo Charakterisierung von Xenograft-Tumormodellen bei 17,6 T
T1  - Development and application of spectroscopic 1H-NMR methods for in vivo characterisation of xenograft tumor models at 17.6 T
N2  - Der Hauptteil der vorliegenden Arbeit befasste sich mit der Anwendung und der Entwicklung von neuen Methoden der spektroskopischen NMR-Bildgebung zur nicht-invasiven metabolischen Charakterisierung von Xenograft-Tumormodellen bei 17,6 T. In einem weiteren Abschnitt wurden verschiedene etablierte Methoden der lokalisierten NMR-Spektroskopie und der spektroskopischen Bildgebung genutzt, um den Metabolismus von Hülsenfrüchten (Pisum sativum) am Hochfeld zu untersuchen. Im experimentellen Teil der Arbeit wurde der selektive Mehrquantenfilter Sel-MQC zur Laktatbestimmung in neun verschiedenen Xenograft-Tumormodellen verwendet. Diese Werte wurden mit Ergebnissen aus der Biolumineszenz und mit der Tumorkontrolldosis 50 (TCD50) der Tumorlinien korreliert. Der Sel-MQC-Editierungsfilter stellte sich als äußerst robuste Methode heraus das Laktat im NMR-Spektrum eindeutig von koresonanten Lipiden des Unterhautfettgewebes bzw. von tumoreigenen Lipiden zu trennen. Der Vergleich mit dem durch die Biolumineszenz bestimmten Laktat zeigte durchweg niedrigere Werte in den NMR-Messungen. Der Hauptgrund für diesen Unterschied besteht wahrscheinlich darin, dass mit der NMR-Methode nur das freie Laktat bestimmt werden kann, wohingegen die Biolumineszenz das gesamte Laktat erfasst. Das mit der NMR detektierbare freie Laktat zeigte allerdings eine mäßige Korrelation zur TCD50 (R = 0,46), wodurch dieser Parameter nur als bedingt prognostisch wertvoll für die Strahlentherapie von Tumoren angesehen werden kann. Der Informationsgehalt pro Messzeit und damit die Effizienz der Standard-Sel-MQC-Editierungssequenz konnte durch verschiedene methodische Erweiterungen gesteigert werden. Eine zusätzliche spektral selektive Wasserunterdrückung und ein weiteres Aufnahmefenster ermöglichte neben der Messung des Laktatsignals die Akquisition sämtlicher Resonanzen des 1H-Spektrums mit einer kurzen Echozeit. Somit konnten zusätzlich das Gesamtcholin und die Methyl- und Metylengruppen der Lipide aufgenommen werden. Neben dem Laktat erwies sich das Verhältnis von Lipid-Methylensignal zu Gesamtcholin (L1/tCho) als aussagekräftigster Parameter, um zwei untersuchte Xenograft-Tumormodelle zu unter-scheiden. Die spektroskopische Sel-MQC-Bildgebungssequenz, deren k-Raumantastung in der Regel mit reiner Phasenkodierung durchgeführt wird, konnte durch eine Verwendung eines Lesegradienten beschleunigt werden. Die bei dem Sel-MQC-Filter auftretenden typischen Artefakte im Bereich der Wasserresonanz sind durch zwei Aufnahmen nach dem Dixon-Prinzip und einem anschließenden Additionsverfahren unterdrückbar. Bei einer ausreichenden Aufnahmezeit, die abhängig vom T2* der zu editierenden Resonanz ist, kann mit der Methode eine nahezu ähnlich hohe Sensitivität wie mit dem rein phasenkodierten Experiment erreicht werden. Eine in die Sequenz eingefügte frequenzselektive Refokussierung der Laktat-CH3-Gruppe ermöglichte die Aufnahme mehrerer Laktatechos ohne eine Phasenmodulation durch die J-Kopplung im Signal zu erhalten. Die nach einer Anregung erhaltenen Echos können zur weiteren Beschleunigung der Sequenz oder zur Bestimmung der apparenten transversalen Relaxationszeit des editieren Metaboliten verwendet werden. Das Grundprinzip des Sel-MQC-Filters konnte in einem umgekehrten Verfahren dazu verwendet werden mobile Lipide im Tumor ohne das koresonante Laktatsignal zu detektieren, um damit die Lipiddetektion zu spezifizieren. Da zur Unterdrückung des Metabolitensignals nur die J-Kopplung ausgenutzt wird, müssen weder Relaxationszeiten noch Diffusionskoeffizienten für die Editierung bekannt sein. Die Aufnahme des Lipidsignals wird dabei in einer Präparation erreicht, was die Sequenz robust gegenüber Bewegungsartefakten macht. Die Methode kann beispielsweise mit Diffusionsgradienten kombiniert werden, um den apparenten Diffusionskoeffizienten mobiler Lipide im Tumorgewebe zu bestimmen. Das hohe Magnetfeld von 17,6 T und damit die vergrößerte chemische Verschiebung eigneten sich insbesonders dazu spektroskopische Messungen an Pflanzensystemen durchzuführen. Im letzten Teil der Arbeit wurden unterschiedliche lokalisierte 1D-, 2D-NMR-Methoden und die spektroskopische Bildgebung verwendet, um den Wildtyp und eine Mutantenform des Pisum sativum nicht-invasiv metabolisch zu untersuchen. Die mit der NMR bestimmten Metabolitenkonzentrationen im Endosperm des Pisum sativum korrelierten mit Resultaten aus biochemischen Auswertungen. Weiterhin konnten mit den NMR-Methoden auch Ergebnisse gewonnen werden, die mit biochemischen und histologischen Verfahren nicht erreicht werden können. Die Untersuchung von Pflanzen – oder wie hier von Pflanzensamen – mit spektroskopischen NMR-Methoden bieten zusätzliche und für bestimmte Fragestellungen auch einzigartige Ansätze deren Metabolismus in vivo zu untersuchen.
N2  - The primary topic of this thesis is the development and application of new spectroscopic NMR imaging methods for non-invasive metabolic characterization of xenograft tumor models at 17.6 T. Additional work includes the use of various established methods of localized NMR spectroscopy and spectroscopic imaging to study the metabolism of legumes (Pisum sativum) at high magnetic field strengths. In the experimental part of the work, a selective multiple quantum filter (Sel-MQC) was used to detect and estimate lactate content in nine different xenograft tumor models. The lactate concentration was correlated with results from both the lactate values from quantitative bioluminescence imaging and the tumor control dose 50 (TCD50) of the tumor lines. The Sel-MQC editing filter is an extremely robust method to separate lactate clearly from co-resonant lipids in the NMR spectrum. These lipid signals originate from subcutaneous adipose tissue and intra-tumoral mobile lipids. The comparison of the NMR lactate values with the results from the quantitative bioluminescence showed consistently lower lactate concentration in the NMR measurements. It has been determined that the main reason for this difference is that the NMR method can only detect the free lactate, whereas with the bioluminescence technique the entire (free and bound) lactate can be estimated. The NMR lactate, however, showed only a moderate correlation with the TCD50 (R = 0.46), although it is important to note that this parameters can only be regarded as conditional prognostic value for the radiation therapy of tumors. The information content per unit measurement time and thus the efficiency of standard Sel-MQC editing sequence could be increased by several methodological enhancements. An additional spectral selective water suppression scheme and a second signal acquisition window allowed – beside the detection of lactate – the acquisition of all other 1H NMR resonances with a short echo time. Using this method in vivo for tumor characterization, the lactate resonance, the total choline signal and the methyl and methylene groups of mobile lipids could be detected in the same scan. In addition to the lactate, the ratio of lipid methylene to total choline (L1/tCho ratio) appeared to be a significant parameter when distinguishing between two different types of xenograft tumor models. The classical spectroscopic Sel-MQC pulse sequence, where spatial localization is performed by pure phase encoding, could be accelerated by applying a read gradient. Typical artifacts from the water resonance after Sel-MQC filtering could be suppressed by using the two scan Dixon principle to separate the edited metabolite signal from the residual water resonance. A phase sensitive signal addition of the two acquisitions resulted in artefact-free metabolite images. Further, it was shown that when the acquisition time is adjusted (depending on T2* of the edited resonance), the method employing the read gradient is almost as sensitive as the pure phase encoded experiment. The frequency selective refocusing of the lactate CH3-group allowed the acquisition of multiple lactate echoes without phase-modulation from the J-coupling in the signal. The multiple echoes could be used either to further accelerate the sequence or to estimate the apparent transversal relaxation time of the metabolite. The basic principle of the Sel-MQC filter was also used in a reverse manner to detect mobile lipids in tumor tissue without signal contamination from the co-resonant lactate. This increases the specificity of the method to the mobile lipid in tumor tissue. The principle for the suppression of the co-resonant metabolite signal is based on the J-coupling and therefore neither relaxation times nor diffusion coefficients must be known for successful mobile lipid detection. The lipid editing is achieved in a single preparation, which makes the method robust against motion artefacts. The sequence can be combined with other methods, for example, by adding diffusion gradients to determine the apparent diffusion coefficient of mobile lipids in tumors. The high magnetic field of 17.6 T and the large chemical shift is particularly suited to perform non-invasive and non-destructive spectroscopic measurements in plant systems. In the last part of this thesis, different localized 1D and 2D NMR methods and spectroscopic imaging were used to investigate the metabolism of wild type and mutant forms of Pisum sativum. Metabolite concentration in the endosperm of Pisum sativum estimated with localized NMR spectroscopy was correlated with results from biochemical analysis. Further, with the different non-invasive NMR methods, results were obtained which cannot be achieved by other biochemical or histological analyses. Localized NMR spectroscopic methods provide additional and unique approaches to answer biological and biochemical questions in plant systems or – as in this work – even in plant seeds.
KW  - Tumor
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Spektrale Editierung
KW  - Spektroskopische Bildgebung
KW  - selektiver Mehrquantenfilter
KW  - Sel-MQC
KW  - NMR-Tomographie
KW  - In vivo
KW  - Protonen-NMR-Spektroskopie
KW  - spectral editing
KW  - spectroscopic imaging
KW  - selective multiple quantum filter
KW  - Sel-MQC
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-50605
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schmid, Benjamin
T1  - Surface preparation and Mn states of (Ga,Mn)As investigated by means of soft- and hard x-ray photoemission spectroscopy
T1  - Oberflächenpräparation und Untersuchung der Mn Zustände in (Ga,Mn)As mit Hilfe von Photoemissionsspektroskopie im weichen und harten Röntgenbereich
N2  - The present thesis deals with surface treatment, material improvement, and the electronic structure of the diluted magnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The two key issues are the preparation of clean surfaces and the observation of potential valence hybridizations in (Ga,Mn)As by means of photoemission spectroscopy. Several cleaning methods are applied individually to (Ga,Mn)As and their e ects are compared in detail by various methods. Based on the results of each method, a sophisticated recipe has been elaborated, which provides clean, stoichiometric, and reconstructed surfaces, even if the sample was exposed to air prior to preparation. Moreover, the recipe works equally well for intentionally oxidized surfaces. The individual advantages of ex-situ wet- chemical etching and in situ ion-milling and tempering can be combined in an unique way. In regard to the post-growth annealing in order to optimize the electronic and magnetic properties of (Ga,Mn)As, the effect of surface segregation of interstitial Mn was quantifed. It turns out that the Mn concentration at the surface increases by a factor 4.3 after annealing at 190 C for 150 h. The removal of the segregated and oxidized species by wet-chemical etching allows a tentative estimate of the content of interstitial Mn. 19-23% of the overall Mn content in as-grown samples resides on interstitial positions. The complementary results of core level photoemission spectroscopy and resonant photoemission spectroscopy give hints to the fact that a sizeable valence hybridization of Mn is present in (Ga,Mn)As. This outlines that the simple Mn 3d5-con guration is too naive to refect the true electronic structure of substitutional Mn in (Ga,Mn)As. Great similarities in the core level spectra are found to MnAs. The bonding is thus dominantly of covalent, not ionic, character. Transport measurements, in particular for very low temperatures (<10 K), are in agreement with previous results. This shows that at low temperature, the conduction is mainly governed by variable-range hopping which is in line with the presence of an impurity band formed by substitutional Mn. In the light of the presented results, it is therefore concluded that a double-exchange interaction is the dominant mechanism leading to ferromagnetic coupling in (Ga,Mn)As. The valence hybridization and the presents of an impurity band, both of which are inherent properties of substitutional Mn, are indications for a double-exchange scenario, being at variance to a RKKY-based explanation. Contributions from a RKKY-like mechanism cannot definitely be excluded, however, they are not dominant.
N2  - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Oberflächenbehandlung, der Materialoptimierung und der elektronischen Struktur des verdünnten magnetischen Halbleiters (Ga,Mn)As. Die beiden Hauptaspekte sind dabei die Präparation sauberer Oberflächen und die Identifikation einer möglichen Valenzhybridisierung in (Ga,Mn)As mithilfe von Photoemissionspektroskopie. Mehrere Reinigungsmethoden wurden einzeln auf (Ga,Mn)As Oberflächen angewandt und deren Wirkung anhand mehrerer Untersuchungsmethoden verglichen. Basierend auf den Einzelergebnissen wurde eine spezielle Reinigungsprozedur ausgearbeitet, welche stöchiometrische, reine und wohldefinierte Oberflächen liefert, selbst wenn die Proben Umgebungsluft ausgesetzt wurde. Die beschriebene Vorgehensweise funktioniert des Weiteren auch bei absichtlich oxidierten Proben. Hierbei werden die individuellen Vorteile von ex situ nass-chemischen Ätzen, in situ Ionenstrahlätzen und Erhitzen auf besondere Art und Weise kombiniert. Im Hinblick auf das Ausheilen nach dem Wachstum konnte die Oberflächensegregation von interstitiellem Mangan quantifiziert werden, wobei sich zeigte, dass die Mangankonzentration an der Oberfläche um einen Faktor 4.3 nach 150 Stunden Ausheilen an Luft zunahm. Ein Vergleich zwischen ausgeheilten und anschließend geätzen Proben lässt eine vorsichtige Abschätzung des Anteils an interstitiellem Mangan in nicht ausheilten Proben zu. Hierbei zeigt sich, dass sich 19-23% das Gesamtgehalts an Mangan auf interstitiellen Gitterplätzen befindet. Komplementäre Untersuchungen mit Photoemissionsmethoden an Rumpfniveaus und mithilfe resonanter Photoemission geben Hinweis darauf, dass für Mangan in (Ga,Mn)As eine Valenzhybridisierung vorliegt. Dies führt zu dem Schluss, dass die simple Annahme eines zweifach positiv geladenen Mn-Atoms in 3d5-Kon guration zu pauschal ist, um die tatsächliche elektronische Struktur von substitutionellem Mn in (Ga,Mn)As widerzuspiegeln. Die Spektren zeigen eine große Ähnlichkeit zu Manganarsenid, was beweißt, dass die Bindung vorherrschend kovalenter und nicht ionischer Natur ist. Darüber hinaus sind ebenfalls durchgeführte Transportmessungen im Einklang mit bereits veröffentlichten Ergebnissen aus der Literatur. Dabei zeigt sich, dass der Ladungstransport, vor allem bei tiefen Temperaturen unterhalb von 10 K, durch variable range hopping statt findet. Dieses Verhalten steht im Einklang mit dem Vorhandensein eines Störstellenbandes, welches von substitutionellem Mn gebildet wird. Angesichts der hier gezeigten Daten kann gefolgert werden, dass ein Doppelaustausch der ausschlaggebende Mechanismus für das Auftreten ferromagnetischer Kopplung in (Ga,Mn)As ist. Sowohl die Valenzhybridisierung substitutionellem Mn als auch die Ausbildung eines Störstellenbandes durch selbiges, deuten auf einen Doppelaustausch in, was im Gegensatz zu einer RKKY-basierten Erklärung steht. Hierbei kann ein gewisse Bedeutung des RKKY-Modells nicht vollständig ausgeschlossen werden, jedoch ist diese definitiv nicht dominant.
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Galliumarsenid
KW  - Manganarsenide
KW  - Magnetischer Halbleiter
KW  - Ferromagnetische Halbleiter
KW  - (Ga
KW  - Mn)As
KW  - Oberflächenpräparation
KW  - Photoemission spectroscopy
KW  - ferromagnetic semiconductors
KW  - (Ga
KW  - Mn)As
KW  - surface preparation
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-50057
ER  - 
TY  - THES
A1  - Stahl, Andreas
T1  - Röntgenstrukturuntersuchungen an spintronischen Halbleiter- und Halbmetall-Dünnschichtsystemen
T1  - X-ray analysis of spintronic semiconductor and half metal thin film systems
N2  - In dieser Arbeit wurden die strukturellen Eigenschaften von spintronischen Halbleiter- und Halbmetall-Dünnschichtsystemen untersucht. Mit Röntgenreflektivitätsmessungen konnten die Schichtdicken und Grenzflächenrauigkeiten der Mehrschichtsysteme sehr genau bestimmt werden. Hierfür wurde die Software Fewlay verwendet, welche den Parratt-Formalismus zur Berechnung der Reflektivität nutzt. An reziproken Gitterkarten, die an möglichst hoch indizierten Bragg-Reflexen gemessen wurden, konnte das Relaxationsverhalten der Schichtsysteme untersucht werden.
N2  - In this work the structural properties of spintronic semiconductor and halfmetalic thinfilm systems were investigated. The layer thicknesses and interface routhnesses of the multi-layer systems were estimated by X-ray reflectivity measurements. The fits were performed using the software Fewlay which uses the parratt formalism to calculate the reflectivities. The relaxation of the films was analyzed by reciprocal space mapping on preferably highly indexed bragg reflexes.
KW  - Halbleiterschicht
KW  - Spintronik
KW  - Röntgenstrukturanalyse
KW  - Halbmetall
KW  - Röngenbeugung
KW  - semiconductor
KW  - half metal
KW  - x-ray diffraction
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-49309
ER  - 
TY  - THES
A1  - Karaus, Alexander
T1  - Aufbau und Anwendung von Verfahren der Magnetresonanztomografie mit stimulierten Echos
T1  - Development of MRI techniques using stimulated echoes
N2  - Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der Entwicklung und Anwendung von Schnellbild-Verfahren der Magnetresonanztomografie (MRT), die auf der Messung stimulierter Echosignale beruhen. Die schnellen STEAM (STEAM = stimulated echo acquisition mode) MRT-Technik leidet im Gegensatz zu alternativen Messtechniken auch bei hohen Magnetfeldstärken nicht unter Bildverzerrungen und Begrenzungen durch eine hohe Hochfrequenzbelastung. Da sie jedoch Bilder geringerer Signalintensität liefert, bestand das Primärziel dieser Arbeit in einer Verbesserung des Signal-zu-Rausch-Verhältnisses, um die Vorteile für die Herzbildgebung und die diffusionsgewichtete MRT des Gehirns besser nutzen zu können (Anwendungen am Menschen bei einer Feldstärke von 3 Tesla). Durch eine Kombination verschiedener physikalischer (Messtechnik, Ortskodierung, Unterabtastung) und mathematischer Maßnahmen (Bildrekonstruktion) konnte in dieser Arbeit eine erhebliche Signalsteigerung bei gleichzeitiger Verkürzung des Messzeit von Einzelbildern erreicht werden. Die Ergebnisse der STEAM-MRT am Herzen zeigen Schnittbilder des Herzmuskels ohne den störenden Einfluss der Signale des Blutes. Die diffusionsgewichtete MRT des Gehirns lieferte ohne Suszeptibilitätsartefakte eine verzerrungsfreie Kartierung des Diffusionstensors und – daraus abgeleitet – eine anatomisch korrekte, dreidimensionale Rekonstruktion von Nervenfaserbahnen etwa des Cingulums.
N2  - This thesis deals with the development and application of a rapid magnetic resonance imaging (MRI) technique that is based on the acquisition of stimulated echoes. In contrast to alternative approaches, the rapid STEAM sequence (STEAM = stimulated echo acquisition mode) does not suffer from image distortions and RF power limitations, even at high magnetic field strengths. The primary goal of this thesis was the improvement of the relatively low signal-to-noise-ratio of the STEAM technique in order to exploit its advantages for cardiac imaging and diffusion-weighted MRI of the brain (human studies at a field strength of 3 Tesla). By combining a variety of physical (acquisition technique, spatial encoding, undersampling) and mathematical operations (image reconstruction), this work achieved a significant signal increase while reducing the measurement time of individual images. The results include rapid STEAM images of the heart which delineate the anatomy of the myocardial wall without disturbing signals from the blood. Moreover, the advances allow for diffusion-weighted MRI of the brain without susceptibility artifacts yielding distortion-free maps of the diffusion tensor at high spatial resolution. This information could be used for anatomically correct three-dimensional reconstructions of nerve fiber tracts such as the human cingulum.
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Herzmuskel
KW  - Magnetresonanztomografie
KW  - stimuliertes Echo
KW  - Herz-MRT
KW  - Diffusions-MRT
KW  - Diffusion
KW  - magnetic resonance imaging
KW  - stimulated echo
KW  - black-blood
KW  - diffusion tensor imaging
KW  - steam
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-49190
ER  - 
TY  - THES
A1  - Sachs, Sönke
T1  - Organische Halbleiter: Fundamentale Aspekte von Metallkontakten, hochgeordneten Schichten und deren Anwendung in Feldeffekttransistoren
T1  - Organic semiconductors: Fundamental aspects of metal contacts, highly ordered films and the application in field effect transistors
N2  - Eingebettet in ein Konzept zum Aufbau eines Hochleistungs-Feldeffekt-Transistors auf der Basis organischer Halbleiter (OFET), werden in der vorliegenden Dissertation fundamentale Aspekte des Aufbaus und der Funktion organischer Halbleiter-Bauelemente erforscht. Die Kenntnis, welche maximale Leistungsfähigkeit organische Halbleiter in OFETs prinzipiell erreichen können, ist von elementarem Interesse, sowohl um Transportmodelle zu verfeinern, als auch um Mechanismen und Optimierungsansätze zu finden, mit denen OFETs generell verbessert werden können. Es wird das Ziel verfolgt, sich der maximalen Leistungsfähigkeit eines gegebenen Materialsystems anzunähern. Aufwendige Präparationsstrategien werden für dieses Ziel bewusst in Kauf genommen, auch wenn deshalb vermutlich kein direkter Zugang zu Anwendungen eröffnet wird. An geeigneten Modellsystemen können einzelne wichtige Aspekte, wie die elektronische Struktur an Metallkontakten und im organischen Halbleitervolumen sowie das Wachstum von Schichten und Kristalliten organischer Halbleitermoleküle auf einkristallinen Isolatorsubstraten charakterisiert werden. Die Ergebnisse dieser grundlegenden Experimente fließen in den Aufbau des geplanten OFETs ein. Auf dem Weg zu einem funktionsfähigen Bauelement mit bestmöglichen Eigenschaften wurden wesentliche Fortschritte erzielt. Der erste Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Untersuchung elektronischer Niveaus an Metallkontakt-Grenzflächen und im Volumen des Modellsystems PTCDA/Ag(111) mit Zwei-Photonen-Photoelektronenspektroskopie (2PPE). Die 2PPE-Spektren der PTCDA/Ag(111)-Grenzfläche sind dominiert durch einen unbesetzten, parallel zur Grenzfläche stark dispersiven Shockley-artigen Grenzflächenzustand (IS), der sich durch die Chemisorption der Moleküle auf der Ag(111)-Oberfläche bildet. Bei der Untersuchung von intramolekular angeregten elektronischen Zuständen von PTCDA mit 2PPE zeigen sich im Vergleich zum Untergrund der Spektren schwache Signale, die jedoch mit einer geeigneten Beschreibung des Untergrunds davon separiert werden können. Besonders interessant ist in diesem Zusammenhang das LUMO, das bei einer Anregung aus dem HOMO eine um 0,4 eV stärkere energetische Absenkung zeigt, als bei der Anregung aus dem HOMO-1. Dies kann durch die unterschiedlichen exzitonischen Zustände, die bei den Anregungen entstehen, erklärt werden. Neben den metallischen Kontakten ist die Grenzfläche zwischen organischem Halbleiter und Gate-Isolator entscheidend für die Leistungsfähigkeit eines OFETs. Am Beispiel des Wachstums von Diindenoperylen-Molekülen (DIP) auf einkristallinen Al2O3-Substraten wurde die morphologische und strukturelle Ausbildung von organischen Halbleiterschichten mit optischer Mikroskopie und Rasterkraftmikroskopie untersucht. Das Wachstum kann als stark anisotrop charakterisiert werden. Die – im Vergleich zu den Bindungsenergien mit dem Substrat – deutlich größeren Bindungsenergien innerhalb der DIP-(001)-Kristallebenen führen bei Substrattemperaturen von 440 K zu einem Wachstum von aufrecht stehenden Molekülen. Es zeigt sich, dass die während des Wachstums herrschende Substrattemperatur einen entscheidenden Einfluss auf die Morphologie der DIP-Schicht hat. So nimmt die Inselgröße von etwa 200 nm bei 350 K auf über 700 nm bei 450 K zu. Außerdem wird ein Ansteigen der Filmrauheit, besonders ab etwa 430 K, beobachtet, das auf den Übergang zu einem anderen Wachstumsmodus bei diesen Temperaturen hinweist. Bei etwas höheren Temperaturen von etwa 460 K wird das Wachstum von DIP-Kristalliten beobachtet. Dabei können – abhängig von den gewählten Präparationsparametern – drei unterschiedliche Kristallit-Typen unterschieden werden: „Mesa-Kristallite“ mit lateralen Abmessungen von mehreren Mikrometern, „Dendritische Kristallite“, die eine verzweigte Struktur aufweisen, die mithilfe der Wachstumskinetik erklärt werden kann und „Schichtkristallite“, deren Morphologie sich durch teilweise starke Krümmungen auszeichnet. Insgesamt zeigt sich, dass die Morphologie kristalliner Strukturen durch eine feine Balance der Präparationsparameter Substrattemperatur, Aufdampfrate, Substratmorphologie und Substratreinheit bestimmt wird, so dass kleine Änderungen dieser Parameter zu deutlich unterschiedlichen Kristallitformen führen. Schließlich wird das Konzept zum Aufbau eines Hochleistungs-OFET vorgestellt und in Details weiterentwickelt. Fortschritte werden in erster Linie bei der Präparation der Gate-Elektrode erzielt, die unter dem Al2O3-Substrat angebracht werden soll. Für die Ausdünnung des Substrats wird eine Bohrtechnik weiterentwickelt und mit einer nasschemischen Ätzmethode kombiniert, so dass Isolatorstärken von unter 10 µm erreicht werden können. Erste wenige OFETs wurden auf der Basis dieses Substrats präpariert, allerdings ohne dass die Bauteile Feldeffekte zeigten. Verbesserungsmöglichkeiten werden diskutiert.
N2  - In this thesis, fundamental aspects of organic semiconductor devices are investigated and incorporated into the construction and optimization of an organic semiconductor field effect transistor (OFET). The knowledge about the maximal performance that organic semiconductors can obtain in OFETs in principle is of particular interest. It enables to refine transport models and to unravel mechanisms and optimization strategies to improve OFETs in general. In order to approach this "high end" of OFETs, elaborate steps to optimize the devices are taken, despite the fact that they might not be feasible in a direct application. Well-characterized model systems are selected to study fundamental properties of devices, in particular the electronic structure at molecule/metal contacts and in the organic semiconductor bulk, as well as the growth of organic semiconductor molecules on single crystalline insulator substrates. The realization of a high performance OFET is pursued by a comprehensive approach in order to optimize particularly the interfaces of the device. Considerable progress is made towards a working OFET with best possible properties. A primary focus of this work, the investigation of the electronic structure at molecule/metal contacts and in the molecular bulk of the model system PTCDA/Ag(111) is performed using two photon photoelectron spectroscopy (2PPE). 2PPE makes it possible to access occupied and unoccupied energy levels and study the dynamics of electronic excitations. The 2PPE spectra of the PTCDA/Ag(111) interface are dominated by an unoccupied and strongly dispersing Shockley-type interface state (IS) that develops due to the chemisorptive interaction of the PTCDA with the metal. Intramolecular excitations of PTCDA with 2PPE show a very small signal compared to the background of the spectra. However, with an appropriate description of the background it is possible to extract information about electronic states. Of special interest is the excitation of the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) that shows different energetic relaxation mechanisms, depending on the origin of excitation. In addition to the importance of the molecule/metal contacts, the performance of OFETs is determined to a large extend by the quality of the organic semiconductor/gate insulator interface where the charge carrier channel is established. For optimal performance, the first layer of molecules should be free of defects and impurities. The morphology and structure of a molecular layer are investigated for diindenoperylene (DIP) molecules, adsorbed on a single crystalline Al2O3 substrate, by atomic force microscopy and optical microscopy. The growth of these molecules is determined by the binding energies, which are strongly anisotropic within the molecular film structure and between molecules and substrate. These anisotropies stimulate the growth of upright standing molecules at substrate temperatures of about 440 K. Dependent on the substrate temperature during growth, the morphology shows grains with lateral dimensions of about 200 nm at 350 K which increase up to 700 nm at 450 K. This change in morphology is accompanied by an increase of roughness, indicating a change of the growth mode, at higher temperatures. At slightly higher temperatures of about 460 K, the growth of crystallites is observed. Depending on the particular preparation parameters, three different types of crystallites develop: mesa crystallites with lateral dimensions up to several microns, dendritic crystallites, characterized by kinetic growth processes, and layered crystallites, that are bent in three dimensions. The morphologies can be explained by the strong anisotropy of the bonding strengths within the DIP crystal structure. To obtain a specific morphology, a subtle balance of the preparation parameters has to be found. Possibilities to utilize the grown crystallites in OFETs are discussed and the mesa type is found to be the most promising. The comprehensive concept for the development of a high performance OFET is introduced and refined in details. Improvements are made especially in the construction of the gate electrode that will be attached beneath the Al2O3 substrate. To thin out the substrate, a drilling technique is improved and combined with wet chemical etching, resulting in gate insulator thicknesses below 10 µm. On the basis of this preparatory work few first OFETs were built. However, no field effect could be measured. As a first step towards the electrical characterization of DIP-OFETs, OFETs based on Silicon-oxide were successfully prepared and characterized. Moreover, present challenges and possible improvements towards a high performance OFET are discussed.
KW  - Organischer Halbleiter
KW  - Feldeffekttransistor
KW  - Diindenoperylen
KW  - Saphir
KW  - Ag(111)
KW  - Zwei-Photonen-Photoelektronenspektroskopie
KW  - Kraftmikroskopie
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Organic Semiconductors
KW  - 2 Photon Photoemission
KW  - Thin Films
KW  - Field Effect Transistor
KW  - Atomic Force Microscopy
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-48684
ER  - 
TY  - THES
A1  - Erfurth, Felix
T1  - Elektronenspektroskopie an Cd–freien Pufferschichten und deren Grenzflächen in Cu(In,Ga)(S,Se)2 Dünnschichtsolarzellen
N2  - Die in dieser Arbeit untersuchten Solarzellen auf Basis des Verbindungshalbleiters Cu(In,Ga)(S,Se)2 sind zur Zeit das vielversprechendste Materialsystem im Bereich der Dünnschichtfotovoltaik. Um damit möglichst hohe Wirkungsgrade zu erreichen, ist eine CdS–Pufferschicht notwendig, welche aufgrund ihrer Toxizität und des schlecht integrierbaren, nasschemischen Abscheideprozesses durch alternative Pufferschichten ersetzt werden soll. Im Rahmen dieser Arbeit wurden solche Cd–freien Pufferschichten in Chalkopyrit–Dünnschichtsolarzellen untersucht. Dabei wurde insbesondere deren Grenzfläche zum Absorber charakterisiert, da diese eine wesentliche Rolle beim Ladungsträgertransport spielt. Die hier untersuchten (Zn,Mg)O–Schichten stellen ein vielversprechendes Materialsystem für solche Cd–freien Pufferschichten dar. Durch den Einbau von Magnesium können die elektronischen Eigenschaften der eigentlichen ZnO–Schicht an den Absorber angepasst werden, was zu deutlich höheren Wirkungsgraden führt. Als Hauptgrund geht man dabei von einer besseren Leitungsbandanpassung an der Grenzfläche aus, welche allerdings bisher nur grob anhand der Position des Valenzbandmaximums an der Oberfläche und der optischen Volumenbandlücke abgeschätzt werden konnte. In dieser Arbeit wurde diese Grenzfläche daher mittels Photoelektronenspektroskopie und Inverser Photoelektronenspektroskopie untersucht, wobei durch die Kombination beider Methoden die Valenz– und Leitungsbandpositionen direkt bestimmt werden konnten. Es wurde gezeigt, dass der Bandverlauf an der Grenzfläche tatsächlich durch die Änderung des Mg–Gehalts der (Zn,Mg)O–Schichten optimiert werden kann, was eine wichtige Voraussetzung für einen möglichst verlustarmen Ladungstransport ist. Im Fall von reinem ZnO wurde ein „cliff“ (Stufe nach unten) beobachtet, welches mit steigendem Mg–Gehalt abnimmt schließlich ganz verschwindet. Die weitere Erhöhung des Mg–Gehalts führt zur Bildung eines „spike“ (Stufe nach oben). Dass es sich bei einer solchen Stufe nicht um die abrupte Änderung des Bandverlaufs an einer „idealen“, scharf definierten Grenzfläche handelt, haben die vorliegenden Untersuchungen der chemischen Struktur gezeigt. Infolge der dabei beobachteten Durchmischungseffekte bildet sich eine sehr komplexe Grenzfläche mit endlicher Breite aus. So wurde bei der Deposition der (Zn,Mg)O–Schichten die Bildung von In–O–Verbindungen an der Grenzfläche beobachtet. Im Fall von Zn konnte die Diffusion in den Absorber nachgewiesen werden, wodurch es dort zur Bildung von ZnS kommt. Im weiteren Verlauf dieser Arbeit wurde die Grenzfläche zwischen der (Zn,Mg)O–Pufferschicht und CuInS2–Absorbern untersucht. Durch ihre höhere Bandlücke im Vergleich zu den oben untersuchten Cu(In,Ga)(S,Se)2–Absorbern erhofft man sich eine höhere Leerlaufspannung und dadurch bessere Wirkungsgrade. Bisher liegt dieser Leistungsanstieg allerdings unter den zu erwartenden Werten, wofür eine schlechte Anpassung des Leitungsbandverlaufs an die herkömmliche CdS–Pufferschicht verantwortlich gemacht wird. Gerade für dieses Materialsystem scheint sich daher (Zn,Mg)O als Pufferschicht anzubieten, um die Bandanpassung an der Grenzfläche zu optimieren. Bei den in dieser Arbeit durchgeführten Untersuchungen an dieser Grenzfläche konnten ebenfalls Durchmischungsprozesse beobachtet werden. Zusätzlich wurde gezeigt, dass auch bei diesem Materialsystem der Bandverlauf an der Grenzfläche durch die Variation des Mg–Gehalts angepasst werden kann. Insgesamt konnte so für beide Absorbertypen ein detailliertes Bild der (Zn,Mg)O/Puffer–Grenzfläche gezeichnet werden. Für hinreichend gute Wirkungsgrade von Zellen mit „trocken“ abgeschiedenen Pufferschichten ist in den meisten Fällen eine zusätzliche, nasschemische Vorbehandlung des Absorbers notwendig, deren Einfluss auf die Absorberoberfläche ebenfalls in dieser Arbeit untersucht wurde. Dabei hat sich gezeigt, dass durch eine solche Behandlung das auf der Oberfläche angereicherte Natrium vollständig entfernt wird, was eine deutliche Steigerung desWirkungsgrades zur Folge hat.Weitere Untersuchungen führten zu dem Ergebnis, dass eine solche Reinigung der Absorberoberfläche auch durch den Prozess der Sputterdeposition selbst hervorgerufen werden kann. So kommt es neben der Ablagerung des Schichtmaterials zu deutlichem Materialabtrag von der Absorberoberfläche, wodurch diese von Adsorbaten und von auf der Oberfläche sitzenden Oxidverbindungen gereinigt wird. Untersuchungen an Absorbern, welche in einem Cd2+–haltigen Bad vorbehandelt wurden, haben gezeigt, dass der dabei abgeschiedene CdS/Cd(OH)2–Film ebenfalls fast vollständig während der Sputterdeposition entfernt wird. Abschließend wurden auf In2S3–basierende Pufferschichten charakterisiert, welche aufgrund ihrer bisher erreichten hohen Wirkungsgrade eine weitere Alternative zu CdS–Puffern darstellen. Hier wurde an der Grenzfläche zum Absorber eine starke Diffusion der Cu–Atome in die Pufferschicht hinein beobachtet, wodurch es zur Bildung von CuInS2–Phasen kommt. Messungen an bei verschiedenen Temperaturen abgeschiedenen Schichten haben gezeigt, dass diese Diffusion durch hohe Temperaturen zusätzlich verstärkt wird. Gleichzeitig konnte auch die Diffusion von Ga–Atomen nachgewiesen werden, welche allerdings wesentlich schwächer ausfällt. Analog zu den vorangegangenen Ergebnissen konnte somit auch bei diesem Materialsystem die Ausbildung einer sehr komplexen Grenzflächenstruktur beobachtet werden.
N2  - In this work investigations were accomplished on Cu(In,Ga)(S,Se)2 thin film solar cells, which represent today’s most promising thin film solar cell technology. To obtain high efficiencies a CdS buffer layer is essential in such solar cells. Because of its toxicity and the unfavorable, intermediate wet chemical deposition process, one would like to replace this layer by alternative buffer layers. In the framework of this thesis different Cd–free buffers were investigated. Thereby especially the interface to the chalkopyrite absorber was characterized because of its major role concerning the charge carrier transport. One promising material for such Cd–free buffer layers is (Zn,Mg)O. By doping the actual ZnO–layer with Magnesium, the electronic properties of the layer can be adjusted to that of the absorber layer. This results in higher efficiencies, which is attributed to a better conduction band alignment at the interface. In the past this alignment was only estimated indirectly by other groups by using the position of the valence band maximum at the surface and the optically derived band gap of the bulk material. In this work this interface was investigated by applying photoelectron spectroscopy and inverse photoelectron spectroscopy. With the combination of both methods the positions of both, the valence and conduction band, could be determined directly. It was shown that the band alignment at the interface can indeed be optimized by changing the Mg–content of the (Zn,Mg)O–layers, which is an important requirement for a low–loss charge transport. In the case of pure ZnO–layers a “cliff” (i.e. a downward step) is observed, which becomes smaller and finally vanishes with increasing Mg–content. A further increase of the Mg–content leads to the formation of a “spike” (i.e. an upward step). The investigations of the chemical structure of this interface showed that this step–like behaviour cannot be understood as an abrupt change of the band alignment. The observed intermixing processes form a complex interface structure of finite width. At this interface the formation of In–O bonds has been observed. Furthermore the diffusion of Zn into the absorber could be proved, which causes the formation of ZnS. Moreover the interface between (Zn,Mg)O–layers and CuInS2–absorbers was investigated. For these wide band gap absorbers, a higher open circuit voltage is expected compared to the above–mentioned Cu(In,Ga)(S,Se)2–absorbers, which should give better efficiencies. Up to now this enhancement of the cell performance is much lower than expected, which is attributed to a bad conduction band alignment at the interface to the conventional CdS–buffer layer. Consequently, for this absorber material (Zn,Mg)O seems to be the perfect buffer layer to tailor the band alignment at the absorber/buffer interface. During these investigations also interface diffusion processes were observed that already have been mentioned above. Additionally it was shown that also for this absorber material the band alignment at the interface can be tailored by changing the Mg–content of the buffer layer. Altogether a detailed picture of the absorber/buffer interface could be drawn for both kinds of absorbers. To obtain reasonable cell efficiencies of solar cells with dry deposited buffer layers a wet chemical treatment of the absorber surface is required in most cases. The influence of this treatment on the absorber surface has been investigated in this work as well. It was shown that such a treatment basically removes the sodium from the absorber surface, which causes an distinct enhancement of the cell efficiency. Further investigations led to the conclusion that such a cleaning of the absorber surface can also be caused by the sputter deposition process itself. Besides the deposition of the layer compound a cleaning of the surface occurs due to the removal of adsorbates and oxides sitting at the surface. Investigations on absorbers that have been treated in a Cd2+– containing wet chemical bath showed, that the thereby deposited CdS/Cd(OH)2–film was almost completely removed from the surface, too. Finally buffer layers based on In2S3 were investigated, which is another promising buffer material for those Cd–free solar cells. At this absorber/buffer interface a strong diffusion of Cu– atoms into the buffer layer was observed, accompanied by the formation of CuInS2. Measurements of layers that were prepared at different deposition temperatures showed, that this diffusion is enforced at high temperatures. At the same time the diffusion of Ga–atoms was observed likewise, although it was much weaker. All in all the formation of a very complex interface structure could be demonstrated also for this kind of buffer layer.
KW  - Dünnschichtsolarzelle
KW  - Elektronenspektroskopie
KW  - Solarzelle
KW  - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie
KW  - Zwischenschicht
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-46208
ER  - 
TY  - THES
A1  - Scherdel, Christian
T1  - Kohlenstoffmaterialien mit nanoskaliger Morphologie - Entwicklung neuartiger Syntheserouten
T1  - Carbon material featuring nanoscale morphology - Development of novel synthesis routes
N2  - Hochporöse Kohlenstoffaerogele, die über den Sol-Gel-Prozeß auf der Basis von Resorzin und Formaldehyd hergestellt werden, sind Werkstoffe mit beeindruckenden physikalischen Eigenschaften. Leider werden bisher nur geringe Mengen an Kohlenstoffaerogelen produziert und aus Kostengründen auf günstigere Materialien mit vergleichsweise schlechteren Eigenschaften zurückgegriffen. Um diesen Nachteil zu nivellieren lag die Motivation der vorliegenden Arbeit in der Entwicklung neuer Syntheserouten für Kohlenstoffmaterialien mit nanoskaliger Morphologie, wobei insbesondere auf kostengünstige Edukte und/oder einfache Prozessierung zurückgegriffen werden sollte. Als in Frage kommende Eduktsysteme wurden Zucker, sowie Hydroxybenzol-Formaldehyd-Derivate ausgewählt. Die hergestellten Kohlenstoffe wurden hauptsächlich mit Elektronenmikroskopie, Gassorption und Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) charakterisiert. Um Fehlinterpretationen der experimentellen Daten für das neue Materialsystem zu vermeiden, war ein umfangreiches Wissen zu den Charakterisierungsmethoden und den diesen zugrundeliegenden physikalischen Prinzipien notwendig. Kohlenstoffpulver basierend auf sphärischen Resorzin-Formaldehyd Suspensionen und Sedimenten bilden eine völlig neue Möglichkeit zur Erzeugung von Kohlenstoffnanokugeln. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb systematisch der Bereich der Syntheseparameter im RF-System zu den nicht-monolithischen Parametersätzen hin vervollständigt. Anhand der bestimmten Daten konnte diese Stoffklasse umfassend und detailliert charakterisiert und interpretiert werden. Die Partikelgröße hängt im Wesentlichen von der Katalysatorkonzentration und in geringerem Maße von der Eduktmenge in der Startlösung ab. Die ermittelte untere Grenze der Partikelgröße aus stabilen kolloidalen Dispersionen beträgt ca. 30 nm. Größere Partikel als 5 µm konnten trotz Modifikation der Syntheseroute nicht erzeugt werden. Eine Abschätzung über den Aggregationsgrad der Kohlenstoffpulver wurde durchgeführt. Eine Beimischung von Phenol verringert in diesem System zum einen die Partikelgröße und erzeugt zunehmend nicht-sphärische Strukturen. Die aus Gassorption, SAXS und dynamischer Lichtstreuung (DLS) ermittelten Partikelgrößen stimmen gut überein. Bei der Pyrolyse schrumpfen die Partikel auf 84% des Ausgangswerts (Partikeldurchmesser). Ein Fokus dieser Arbeit lag in der Herstellung poröser Kohlenstoffe mit Phenol und Formaldehyd (PF) als Eduktbasis und unterkritischer Trocknung (Kohlenstoffxerogele). Um die Bandbreite der Eigenschaften der resultierenden Kohlenstoffxerogele zu erweitern, wurden zahlreiche Modifikationen der Syntheseparameter und im Herstellungsprozeß durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen, daß im Eduktsystem Phenol-Formaldehyd in wäßriger Lösung mit Na2CO3 als basischem Katalysator prinzipiell poröse Xerogele herstellbar sind; allerdings verhindert eine ungewöhnliche Gelierkinetik (Flockenbildung statt Sol-Gel-Übergang) eine umfassende Interpretation des Systems, da die Reproduzierbarkeit der Ergebnisse nicht gewährleistet ist. Bei Phenol-Formaldehyd in wäßriger Lösung und NaOH als Katalysator kommt es meist zu einem Kollabieren des Gelnetzwerks während der Trocknung. Lediglich bei hohem Formaldehydüberschuß zeigt sich ein enger Bereich, in dem Xerogele mit geringer Dichte (rhomin = 0,22 g/cm3) und relevantem Mesoporenvolumen von bis zu 0,59 cm3/g synthetisierbar sind. Die interessanteste Kombination im PF-System ergibt sich mit HCl als Katalysator und n-Propanol als Lösungsmittel. Hier sind hochporöse Kohlenstoffxerogele mit geringen Dichten (rhomin = 0,23 g/cm3) und für Xerogele sehr hoher Mesoporosität von bis zu Vmeso = 0,85 cm3/g möglich. Damit ist es im Rahmen dieser Arbeit erstmals gelungen über konvektive Trocknung homogene hochporöse Xerogel-Formkörper auf PF-Basis zu synthetisieren. Aus der Überwachung des Sol-Gel-Prozesses mit Detektion der Soltemperatur konnten wichtige Erkenntnisse über exo- und endotherme Vorgänge gewonnen werden. Zudem zeigt die Zeitabhängigkeit der Soltemperatur Gemeinsamkeiten für alle untersuchten Hydroxybenzol-Formaldehyd-Systeme. So kann der Gelpunkt der Ansätze zuverlässig und auch reproduzierbar anhand eines zweiten lokalen Temperaturmaximums ermittelt werden, welches mit einer Gelpunktsenthalpie korreliert wird. Damit ist auch eine Prozeßkontrolle, z.B. für die Kombination mit Partikeltechnologien, möglich. Die zugrundeliegenden Strukturbildungsmechanismen, Sol-Gel-Prozeß einerseits und Trocknung andererseits, wurden in-situ mittels SAXS beobachtet und anhand der gewonnenen Daten diskutiert und bewertet. Eine vollständige Adaption des etablierten und akzeptierten Bildungsmechanismus von RF basierten Aerogelen (Partikelbildung aus Kondensationskeimen und Partikelwachstum) für das PF-System wird ausgeschlossen. Vielmehr scheint bei den untersuchten PF-Systemen auch eine Mikrophasenseparation als konkurrierender Prozeß zur Partikelbildung von Relevanz zu sein.
N2  - Highly porous carbon aerogels derived via the sol-gel-process based on the precursors resorcinol and formaldehyde are materials with impressive physical properties. In principle, they are suited for many applications (e.g. thermal insulations, components in electrochemical devices). Unfortunately, up to now, there are only small amounts of carbon aerogels available. Due to cost efficiency, cheaper materials with less favourable properties compared to carbon aerogels are used. To compensate for this disadvantage, the motivation for this work was the development of new synthesis routes for carbon materials with nanostructured morphology, applying in particular cheap precursors and/or simple processing. As precursor systems, sugar as well as hydroxybenzene-formaldehyde-derivatives were chosen. The produced carbons were characterised in particular by electron microscopy, gas sorption and small-angle X-ray scattering (SAXS). To avoid misinterpretation of the experimental data of the new materials system, extensive knowledge concerning the characterization methods and their underlying physical principles are essential. Carbon powders based on spherical particles derived from suspensions and sediments of resorcinol-formaldehyde (RF) solutions establish a completely new possibility to generate carbon nanospheres. Within the framework of this thesis the range of the synthesis parameters of the RF-system towards the non-monolithic parameter sets was therefore systematically completed. These materials were characterized and interpreted extensively and in detail by using the derived experimental data. The particle size depends essentially on the catalyst concentration rather than on the amount of precursors in the initial solution. The lower limit particle size derived from stable colloidal suspensions is about 30 nm. Larger particles than 5 µm could not be synthesized, even when modifying the synthesis route. An estimate for the level of aggregation of the carbon powders was determined. Admixing of phenol decreases the particle size in this system and generates increasingly non-spherical structures. The evaluated particle sizes derived from gas sorption, SAXS and dynamic light scattering (DLS) are in good agreement with each other. During pyrolysis, the particles shrink to 84% of the initial value (particle size). One goal of this work was the synthesis of porous carbons with phenol and formaldehyde (PF) as precursors and subcritical drying (carbon xerogels). To extend the possible properties of the resulting carbon xerogels, several modifications of the synthesis parameters as well as in the production process were conducted. The results show, that with the precursors phenol-formaldehyde in aqueous solution using Na2CO3 as catalyst, porous xerogels can in principle be synthesized. However, the unusual gelation kinetics (flake forming instead of sol-gel-transition) prevents a detailed interpretation of this system, because the reproducibility of the results can not be ensured. With the system phenol and formaldehyde in aqueous solution using NaOH as catalyst, the gel network mostly collapses during drying. Only with excess formaldehyde a range in the synthesis parameters exists, where xerogels with low density (rhomin = 0,22 g/cm3) and relevant mesopore volume of up to 0,59 cm3/g can be synthesized. The most interesting combination of PF is with HCl as catalyst and n-propanol as solvent. With this system, highly porous carbon xerogels with low densities (rhomin = 0,23 g/cm3) and for xerogels high mesoporosity of up to Vmeso = 0,85 cm3/g can be synthesized. Hence, within the framework of this thesis highly porous monolithic xerogels based on PF as precursors in combination with subcritical drying have been successfully synthesiszed for the first time. Monitoring of the sol-gel-process by detection of the sol temperature provided important information about exo- and endothermal reactions. Moreover, the temperature dependence of the sol shows similarities for all investigated hydroxybenzene-formaldehyde combinations. The gelling point of the precursor systems can be reproduced reliably by determining a second local maximum of the sol temperature, which can be correlated with an enthalpy of gelation (second order process). By this way, a process control is possible, e.g. for the combination with particle technologies. The basic mechanisms of structure formation, i.e. the sol-gel-process on the one hand and the subcritical drying on the other hand were monitored in-situ by SAXS and discussed on the base of the obtained data. A complete adaptation of the established and accepted structure formation mechanism of RF based aerogels (forming and growing of particles by) can be ruled out for the PF-system. Moreover, microphase separation seems to be a relevant competing process for the particle forming in the PF-system.
KW  - Sol-Gel-Verfahren
KW  - Kohlenstoff
KW  - Aerogel
KW  - Xerogel
KW  - Phenol-Formaldehyd-Kondensationsprodukt
KW  - Nanopartikel
KW  - Adsorption
KW  - Röntgen-Kleinwinkelstreuung
KW  - sol-gel-technology
KW  - xerogel
KW  - phenolic resin
KW  - carbon
KW  - nanoparticle
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-45325
ER  - 
TY  - THES
A1  - Wiener, Matthias
T1  - Synthese und Charakterisierung Sol-Gel-basierter Kohlenstoff-Materialien für die Hochtemperatur-Wärmedämmung
T1  - Synthesis and Characterisation Sol-Gel-based Carbon-Materials for High Temperature Thermal Insulation
N2  - Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Synthese, Charakterisierung und Optimierung von Kohlenstoff-Aerogelen (C-Aerogele) für den Einsatz als Hochtemperaturwärmedämmung (> 1000°C). C-Aerogele sind offenporöse monolithische Festkörper, die durch Pyrolyse von organischen Aerogelen entstehen. Die Synthese dieser organischen Vorstufen erfolgt über das Sol-Gel-Verfahren. Zur Charakterisierung der Morphologie wurde die innere Struktur der Aerogele mittels Raster- und Transmissionselektronenmikroskopie, Röntgendiffraktometrie (XRD), Raman-Spektroskopie, Stickstoffsorption und Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) untersucht. Die thermischen Eigenschaften der Aerogele wurden mit Hilfe von Laser-Flash Messungen, dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC), thermographischen und infrarot-optischen (IR) Messungen quantifiziert. Die innere Struktur von Aerogelen besteht aus einem dreidimensionalen Gerüst von Primärpartikeln, die während der Sol-Gel Synthese ohne jede Ordnung aneinander wachsen. Die zwischen den Partikeln befindlichen Hohlräume bilden die Poren. Die mittlere Partikel- und Porengröße eines Aerogels kann durch die Konzentration der Ausgangslösung und der Katalysatorkonzentration einerseits und durch die Synthesetemperatur und –dauer andererseits eingestellt werden. Der Bereich der mittleren Partikel- und Porengröße, der in dieser Arbeit synthetisierten Aerogele, erstreckt sich von einigen 10 Nanometern bis zu einigen Mikrometern. Die Dichten der Proben wurden im Bereich von 225 kg/m3 bis 635 kg/m3 variiert. Die Auswirkungen der Pyrolysetemperatur auf die Struktur und die thermischen Eigenschaften der C-Aerogele wurden anhand einer Probenserie erstmalig systematisch untersucht. Die Proben wurden dazu bei Temperaturen von 800°C bis 2500°C pyrolysiert bzw. temperaturbehandelt (geglüht). Um die einzelnen Beiträge zur Wärmeleitfähigkeit trennen und minimieren zu können, wurden die synthetisierten Aerogele thermisch mit mehreren Meßmethoden unter unterschiedlichen Bedingungen charakterisiert. Temperaturabhängige Messungen der spezifischen Wärmekapazität cp im Bereich von 32°C bis 1500°C ergaben für C-Aerogele verglichen mit den Literaturdaten von Graphit einen ähnlichen Verlauf. Allerdings steigt cp etwas schneller mit der Temperatur an, was auf eine „weichere“ Struktur hindeutet. Die maximale Abweichung beträgt etwa 11%. Messungen an einer Serie morphologisch identischer Aerogelproben, die im Temperaturbereich zwischen 800°C und 2500°C pyrolysiert bzw. geglüht wurden, ergeben eine Zunahme der Festkörperwärmeleitfähigkeit mit der Behandlungstemperatur um etwa einen Faktor 8. Stickstoffsorptions-, XRD-, Raman- und SAXS-Messungen an diesen Proben zeigen, dass dieser Effekt wesentlich durch das Wachstum der graphitischen Bereiche (Mikrokristallite) innerhalb der Primärpartikel des Aerogels bestimmt wird. Berechnungen auf Basis von Messungen der Temperaturleitfähigkeit weisen außerdem auch auf Veränderungen der Mikrokristallite hin. Gasdruckabhängige Messungen der Wärmeleitfähigkeit und der Vergleich zwischen Messungen unter Vakuum und unter Normaldruck an verschiedenen Aerogelmorphologien liefern Aussagen über den Gasanteil der Wärmeleitfähigkeit. Dabei zeigt sich, dass sich der Gasanteil der Wärmeleitfähigkeit in den Poren des Aerogels verglichen mit dem freien Gas durch die geeignete mittlere Porengröße erwartungsgemäß erheblich verringern lässt. Diese Ergebnisse stimmen in Rahmen der Messunsicherheit mit der Theorie überein. Durch infrarot-optische Messungen an C-Aerogelen konnte der Extinktionskoeffizient bestimmt und daraus der entsprechende Beitrag der Wärmestrahlung zur Wärmeleitfähigkeit berechnet werden. Temperaturabhängige Messungen der thermischen Diffusivität erlaubten mit der zur Verfügung stehenden Laser-Flash Apparatur die Bestimmung der Wärmeleitfähigkeit bis zu Temperaturen von 1500°C. Die Temperaturabhängigkeit der Wärmeleitfähigkeit der C-Aerogele zeigt eine Charakteristik, die mit den separat gemessenen bzw. berechneten Beiträgen zur Wärmeleitfähigkeit und der Theorie im Rahmen der Messunsicherheit gut übereinstimmen. Auf der Basis der gewonnenen Messdaten ist es möglich, die Wärmeleitfähigkeit von Aerogelen für Anwendungen über die maximale Messtemperatur von 1500°C durch Extrapolation vorherzusagen. Die niedrigste Wärmeleitfähigkeit der im Rahmen dieser Arbeit synthetisierten C-Aerogele beträgt danach etwa 0,17 W/(m•K) bei 2500°C unter Argonatmosphäre. Kommerziell erhältliche Hochtemperatur-Wärmedämmstoffe, wie z. B. Kohlefaserfilze oder Kohlenstoffschäume weisen Wärmeleitfähigkeiten im Bereich von etwa 0,7 bis 0,9 W/(m•K) bei einer Temperatur von 2000°C auf. Die Messungen zeigen, dass die vergleichsweise niedrigen Wärmeleitfähigkeiten von C-Aerogelen bei hohen Temperaturen durch die Unterdrückung des Gas- und Strahlungsbeitrags der Wärmeleitfähigkeit bedingt sind.
N2  - The scope of the present work is the synthesis, the characterisation and the optimisation of carbon (c-) aerogels as high temperature insulation (> 1000°C). Carbon aerogels are open porous monolithic solids which are produced by pyrolysis of organic aerogels. These organic precursors are synthesized via the sol-gel route. For the structural characterisation of the aerogels the samples were investigated by scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, nitrogen sorption measurements and small angle X-ray scattering (SAXS). The thermal properties of the aerogels were quantified by laser flash measurements, differential scanning calorimetry (DSC), thermographic and infrared optical measurements. The inner structure of the aerogels consists of a three dimensional skeleton of primary particles which grow during the sol-gel synthesis and are connected to each other without any orientation. The voids between the particles are the pores. The mean particle and pore size of the aerogel can be tailored specifically via the concentration of the catalyst and the degree of dilution of the educt solution on the one hand and the synthesis time and -temperature on the other hand. The range of the mean particle and pore sizes of the aerogels synthesized within this work extends from some tens of nanometers to some microns. The density of the samples was varied in the range from 225 kg/m3 to 635 kg/m3. The impact of pyrolysis and annealing temperature on the morphology and the thermal properties of carbon aerogels was investigated for the first time systematically on one series of samples. For that purpose the samples were pyrolysed and annealed in the range of 800 to 2500°C. To separate and minimize the individual contributions, the thermal conductivity of the synthesized c-aerogels were thermally characterized by different measuring methods under various conditions. The measurements of the specific heat in the range of 32 to 1500°C yield values similar to the literature data of graphite; however slightly systematic higher values of up to 11% were observed as expected for “softer” solids with high interfacial surface areas. Measurements of a series of carbon aerogels with identical morphology, however different annealing temperatures, show an increase of the solid thermal conductivity with increasing annealing temperature of up to a factor of about 8 for temperatures between 800°C and 2500°C. Nitrogen sorption-, XRD-, Raman-, and SAXS-measurements reveal that this effect is dominated by the growth of graphitic domains (microcrystallites) within the primary particles of the aerogel. In addition calculations based on measurements of the thermal diffusivity indicate changes of the microcrystallites. Measurements of the thermal conductivity of aerogels with different morphologies as a function of gas pressure and the comparison of the data taken under vacuum and normal pressure yield informations about the gaseous contribution to the thermal conductivity. As expected, the gaseous thermal conductivity within the pores of the aerogel can be reduced compared to the free gas when the pore size is in the range of the mean free path of the gas molecules or smaller. The results agree with the theory within the measuremental uncertainties. Infrared optical measurements provide the extinction coefficient of carbon aerogels, from which the radiative contribution to the thermal conductivity could be determined. The laser flash equipment available at the ZAE Bayern allows measurements of the thermal diffusivity up to 1500°C from which the thermal conductivity can be determined. The thermal conductivity of carbon aerogels as a function of temperature is well described by a superposition of the single contributions determined separately and the theoretical predictions within the uncertainties. Based on the experimental data it is possible to extrapolate the thermal conductivity of carbon aerogels for applications beyond the maximum temperature investigated (1500°C). Thus the lowest thermal conductivity of the carbon aerogels synthesized in the scope of this work is about 0,17 W/(m•K) at 2500°C in argon atmosphere. This value is about a factor 4 lower than for the best commercially available insulation material.
KW  - Hochtemperatur
KW  - Aerogel
KW  - Hochtemperatur
KW  - Kohlenstoff
KW  - Wärmeisolierstoff
KW  - Sol-Gel-Verfahren
KW  - Bayerisches Zentrum für Angewandte Energieforschung / Abteilung Wärmedämmung und Wärmetransport
KW  - thermal insulation
KW  - carbon
KW  - aerogel
KW  - high temperature
KW  - nano
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-44245
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TY  - THES
A1  - Holch, Florian
T1  - Investigation of Intermolecular Interaction in Organic Thin Films by means of NEXAFS Spectroscopy
T1  - Untersuchung der Intermolekularen Wechselwirkung in Organischen Dünnschichten mittels NEXAFS Spektroskopie
N2  - The present work reports on the electron–vibron coupling in large organic molecules and particularly on the intermolecular interaction in molecular condensates. The optical and electrical properties of these organic systems are in the focus of attention due to their crucial importance for the development of (hybrid) organic electronic devices. In particular, the charge transport mechanism and hence the interaction between condensed molecules is a matter of debate [1–4]. In order to shed light on this interaction, the spectroscopic signatures of isolated molecules in the gas phase and their condensed counterparts have been studied. The applied technique, near–edge x–ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy, is a local probe with high chemical selectivity, well suited for the investigation of the electronic structure of molecular valence levels [5]. In the experimental part, the experimental set–up developed in this work is described with special attention to the characteristic issues of gas phase measurements, energy calibration and the subsequent data evaluation. The high quality gas phase and solid state NEXAFS spectra are analysed with respect to energy positions, shape and intensity of the sharp pi*–resonances characteristic for these aromatic molecules. Where applicable, a detailed Franck–Condon (FC) analysis of the vibronic fine structure has been performed, yielding additional information on the changes that occur upon solid state formation. Together with former results on vibrational features in large organic molecules, this information has been used to investigate the correlation of vibrational energies in the ground and electronically excited state. We find a relatively good agreement with other empirical studies on vibronic structures in photoelectron spectroscopy (PES) spectra of small molecules [6]. The molecular compounds investigated are in general believed to interact via weak van–der–Waals forces only. The present results however reveal distinct differences between the spectra of the gas and solid phase that can not be explained within the context of a mere interaction by dispersive forces. In detail, differential red–shifts of 0.1 to 0.3eV of transitions assigned to the aromatic system have been observed in the C–K spectra of benzene–tetracarboxylic acid dianhydride (BTCDA), 1,4,5,8–naphthalene–tetracarboxylic acid dianhydride (NTCDA), and 3,4,9,10–perylene–tetracarboxylic acid dianhydride (PTCDA) upon solid state formation. From BTCDA to PTCDA the shift increases, indicating an improving intermolecular interaction with molecular size or a closer molecular packing. In contrast, all transitions assigned to the anhydride carbon atom (C1) do not show any shift. For the O–K spectra, small changes in relative intensity have been observed for BTCDA and NTCDA. In case of PTCDA, a blue–shift of up to 0.2eV is evident for the OB 1sLEMO+1 transition. Theoretical models for the intermolecular interaction have been proposed in this work, based on a change of molecular geometry and interaction of adjacent molecules in the ground and excited state, respectively. While an interaction of adjacent molecular orbitals may explain the experimental findings for one particular molecule, this model falls short for a comprehensive explanation of all three dianhydrides. For an interaction in the excited state, the excitonic coupling with the neighbours attached at an angle, quantum chemical calculations yield no significant change in peak positions for NTCDA. Unfortunately, results for the stacked neighbours as well as the larger compound PTCDA are still lacking. For tris (8–quinolinol) aluminum (Alq3), the observed peak–shifts are restricted to just one unoccupied orbital, the LEMO+2, which is mainly localised at the phenoxide side of the quinolinol ligands. Although the shifts differ for the individual edges, the main interaction can therefore be assigned to this orbital. In summary, NEXAFS spectroscopy, if performed with great care in terms of experimental details and data analysis especially for the gas phase data, provides very detailed and highly interesting data on the changes of the electronic structure of organic molecules upon condensation. The present data can be applied as a reference for further experimental and (highly desired) theoretical investigations, which are needed for a comprehensive understanding of the complex interaction mechanisms between organic molecules.
N2  - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Kopplung vibronischer und elektronischer Anregungen in großen organischen Molekülen. Die Mechanismen des Ladungstransportes und damit auch die zu Grunde liegende Wechselwirkung dieser Moleküle im Festkörper sind immer noch Gegenstand aktueller Diskussionen [1–4]. Mit der Untersuchung der spektroskopischen Eigenschaften von einerseits freien, also gasförmigen Molekülen, andererseits von (stark) wechselwirkenden Molekülen im Festkörper soll mit der vorliegenden Arbeit ein Beitrag zum besseren Verständnis der intermolekularen Wechselwirkung geleistet werden. Als Methode wurde die Röntgen–Nahkanten–Spektroskopie (NEXAFS) angewandt, die durch ihre chemische Selektivität lokale Informationen über die elektronische Struktur der Valenzzustände der untersuchten organischen Moleküle liefern kann [5]. Im experimentellen Teil wird eine Apparatur zur Untersuchung der organischen Moleküle in der Gasphase, die im Rahmen dieser Arbeit entwickelt wurde, vorgestellt. Das Hauptaugenmerk liegt dabei auf den Besonderheiten der Gasphasenmessungen sowie der Energiekalibrierung und anschließenden Datenauswertung. Die qualitativ hochwertigen Spektren werden nach Gesichtspunkten der energieposition, Form und Intensität der für die organischen Moleküle typischer Weise sehr scharfen pi* Resonanzen ausgewertet. Für Spektren mit gut aufgelöster Feinstruktur wurde die darunter liegende Schwingungsstruktur mit Hilfe einer Franck–Condon Auswertung untersucht, woraus sich weitere Informationen über die Einflüsse im Festkörper gewinnen ließen. Die dabei gesammelten Daten wurden zusammen mit den Ergebnissen früherer Untersuchungen der Schwingungsfeinstruktur organischer Moleküle herangezogen, um den Zusammenhang zwischen den Schwingungsenergien im elektronisch angeregten und im Grundzustand zu bestimmen. Dabei ergab sich eine gute Übereinstimmung mit empirischen Untersuchungen der Schwingungsstruktur kleiner Moleküle anhand von Photoelektronenspektroskopie (PES) [6]. Die vorliegenden Ergebnisse zeigen ausgeprägte Unterschiede in den Spektren der verschiedenen Phasen, die sichnicht im Rahmen einer Wechselwirkung durch rein dispersive Kräfte erklären lassen. Im Einzelnen traten zwischen den Gasphasen– und Festkörperspektren der C–K Kanten von 1,2,4,5–Benzoltetracarbonsäuredianhydrid BTCDA, 1,4,5,8–Naphthalintetracarbonsäuredianhydrid NTCDA und 3,4,9,10–Perylentetracarbonsäuredianhydrid PTCDA Rotverschiebungen von 0,1 bis 0,3eV auf. Die entsprechenden elektronischen Übergänge sind jeweils dem aromatischen System zugeordnet und zeigen in der Reihe von BTCDA zu PTCDA eine zunehmende Verschiebung. Dies deutet auf eine verstärkte Wechselwirkung bei größeren Molekülen, beziehungsweise bei einer dichteren Packung hin. Übergänge die dem Anhydrid Kohlenstoff (C1) zugeordnet sind, zeigen jedoch keinerlei Verschiebung. Die Spektren der O–K Kanten von BTCDA und NTCDA weisen lediglich eine leichte Veränderung der relativen Intensitäten auf. Im Falle von PTCDA wurde eine Blauverschiebung von bis zu 0,2eV für den OB 1s LEMO+1 Übergang beobachtet. In dieser Arbeit werden einige theoretische Modelle vorgeschlagen, die auf einer Änderung der Molekülgeometrie bzw. einer Wechselwirkung der Molekülorbitale sowohl im Grund– als auch im angeregten Zustand basieren. Betrachtet man lediglich eine einzelne Molekülsorte, so liefert z.B. eine Wechselwirkung der Orbitale benachbarter Moleküle eine zufriedenstellende Erklärung für die beobachteten Änderungen. Bei einer umfassenden Betrachtung aller Moleküle der Dianhydrid Gruppe scheitert dieses Modell jedoch. Erste quantenchemische Berechnungen der Wechselwirkung mittels einer exzitonischen Kopplung der NTCDA Moleküle mit ihren gewinkelten Nachbarn lieferten keine nennenswerten Verschiebungen der Resonanzenergien. Weiterführende Rechnungen dieser Art stehen jedoch für die gestapelten Nachbarn sowie für das größere PTCDA noch aus. Bei dem Molekül Tris(8-chinolinol)aluminium Alq3 lassen sich alle beobachteten Verschiebungen einem Orbital, dem LEMO+2 zuordnen. Obwohl die Verschiebungen für die verschiedenen Absorptionskanten unterschiedlich sind, lässt sich die Wechselwirkung des Moleküls somit diesem Orbital, das an der Phenolat Seite des Liganden lokalisiert ist, zuordnen. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Röntgen–Nahkanten Spektroskopie hochinteressante und sehr genaue Informationen über die Änderung der elektronischen Struktur organischer Moleküle beim Übergang in die kondensierte Phase liefern kann. Die Ergebnisse dieser Arbeit können als eine Referenz für zukünftige experimentelle und theoretische Untersuchungen betrachtet werden. Für ein umfassendes Verständnis der komplexen Wechselwirkung zwischen organischen Molekülen sind diese weiteren Untersuchungen unabdingbar.
KW  - Organisches Molekül
KW  - NEXAFS
KW  - Zwischenmolekulare Kraft
KW  - Dünne Schicht
KW  - NEXAFS
KW  - gas phase
KW  - organic molecule
KW  - intermolecular interaction
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-43630
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TY  - THES
A1  - Blum, Monika
T1  - Electronic and Chemical Properties of Liquids and Solutions
T1  - Elektronische und Chemische Eigenschaften von Flüssigkeiten und Lösungen
N2  - Die hier vorgelegte Doktorarbeit wurde der Untersuchung der elektronischen und chemischen Eigenschaften von Flüssigkeiten und Lösungen mittels weicher Röntgenstrahlen gewidmet. Die verwendeten Photonen-rein-Photonen-raus Methoden, namentlich Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS), Röntgenemissionsspektroskopie (XES) und resonante inelatische Röntgenstreuung (RIXS) stellten sich als exzellente Methoden heraus, diese Systeme zu untersuchen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine experimentelle Anlage gebaut, welche notwendig ist um die genannten Messmethoden zur Untersuchung von Flüssigkeiten zu nutzen. Zentraler Teil dieser Anlage ist eine neuartige Durchflussnasszelle, die die Handhabung der Messungen im Vergleich zu älteren Nasszellen vereinfacht. Dabei ist sie variabel genug, um sie zur Messung von Gasen oder Flüssig-Fest-Grenzflächen anzupassen. Mit der Zelle ist es möglich, die zu untersuchenden Flüssigkeiten unter gut kontrollierten Bedingungen (Temperatur und Durchfluss) zu untersuchen. Die Durch-flussnasszelle ist Teil einer neuen Synchrotronendstation (SALSA). Für die Messungen stehen dabei ein Elektronenanalysator und ein neuartiges hochauflösendes, hocheffizientes Weichröntgenspektrometer zur Verfügung. Mit diesem Spektrometer ist es möglich, zweidimensionale RIXS Karten in sehr kurzer Zeit (wenige Minuten) aufzunehmen, welche die vollständige Information von Röntgenabsorption und Röntgenemission beinhalten. Mit Hilfe der neu entwickelten Instrumentierung war es möglich, eine Reihe unterschiedlicher Flüssigkeiten und Lösungen zu untersuchen. Als erstes System wur-den wässrige NaOH bzw. NaOD Lösungen erforscht. Die nicht-resonanten Emissionsspektren sind stark von dem genutzten Lösungsmittel dominiert und haben daher Ähnlichkeit mit den Spektren von Wasser und schwerem Wasser. Es war möglich, eine Abhängigkeit der Spektren von der Ionenkonzentration festzustellen. Trotz der Ähnlichkeit der Spektren zu Wasserspektren war es aufgrund eines OH- / OD- spezifischen Charakteristikums an der Absorptionskante möglich, resonante Spektren von OH-/OD- ohne Beitrag des Spektrums von Wasser zu erhalten. Diese Spektren zeigten Anzei-chen für Protonendynamik auf der Zeitskala der Rumpflochlebensdauer. Für die Emissionsspektren von NaOH im festen Zustand konnten an der hochenergetischen Hauptline eine niederenergetische und hochenergetische Schulter festgestellt werden. Diese Schultern sind das Ergebnis des Eigendissoziationsprozesses von OH- Ionen, bei welchem O2- Ionen und H2O gebildet werden. Weiterhin waren die Untersuchungen an Natronlauge von Interesse für die folgenden Aminosäurenmessungen, da Natronlauge genutzt wurde, um die gewünschten pH-Wert Änderungen zu erreichen. Die zweite Gruppe von Flüssigkeiten, die in dieser Arbeit untersucht wurde, sind Aminosäuren. Aminosäuren sind die Bausteine für Peptide und Proteine und da-mit sehr wichtig für alle Biowissenschaften. Als Vertreter der Aminosäuren wurden Glycin – die kleinste Aminosäure, und Lysin – eine Aminosäure mit zwei Amingruppen – untersucht. Beide Aminosäuren reagieren sensibel auf Änderungen des pH-Wertes mit einer Deprotonierung/Protonierung der Amingruppe (NH2 &#8596; NH3+). In den experimentellen Spektren konnte ein deutlicher Einfluss dieser Prozesse gefunden werden. Die gemessenen Spektren der protonierten Aminosäuren zeigen deutliche An-zeichen für Dissoziationsprozesse. Erste DFT Rechnungen bestätigten diese Anzeichen und unterstützen das Dissoziationsmodell der Aminosäuren. Qualitativ lässt sich sagen, dass sich die hochenergetische Linie in den N K XES Spektren auf die unprotonierten Amingruppen bezieht und der niederenergetische Bereich im Spektrum den protonierten Gruppen zugeordnet werden kann. Neben Aminosäuren sind auch Alkohole und organische Säuren von Bedeutung für biologische Prozesse. Daher wurden als Vertreter aus diesen Gruppen der einfachste Alkohol (Methanol) und die einfachste Säure (Essigsäure) untersucht. Die O K und C K XES Spektren von flüssigem Methanol stimmen hervorragend mit Gasphasen DFT Rechnungen überein. Dies lässt den Schluss zu, dass der Einfluss der Umgebung (Wasserstoffbrückenbindungen) auf die Spektren gering ist. Durch resonante Anregung in geeignete unbesetzte Orbitale war es möglich, die zwei unterschiedlichen Sauerstoffatome der Essigsäure zu unterscheiden und auch einen Anhaltspunkt für die Carboxylgruppen-spezifischen C K XES Spektren zu bekommen. An der Kohlenstoffkante zeigten die XAS Spektren große Unterschiede zu Gasphasenmessungen, was ein Hinweis auf den Einfluss der Wasserstoffbrückenbindungen ist. Die Untersuchung der elektronischen und chemischen Eigenschaften von Flüssigkeiten und Lösungen ist immer noch ein sehr junges Forschungsgebiet. Die Ergebnisse dieser Doktorarbeit zeigen, welch interessantes Forschungsgebiet dies ist. Die vorgestellten Ergebnisse können als die grundlegende Basis für alle weiteren Untersuchungen in diesem Forschungsfeld angesehen werden.
N2  - This thesis was dedicated to the studies of the electronic and chemical properties of liquids and solutions using soft x-ray spectroscopies. The used photon-in-photon-out methods namely x-ray absorption spectroscopy (XAS), x-ray emission spectroscopy (XES), and resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) appeared to be an excellent choice for these studies. In the framework of this thesis, the necessary experimental setup for using the above mentioned experimental techniques on liquids was developed. Hereby, a new flow-through liquid cell was introduced which simplifies the studies of liquids and solutions. The cell design is very flexible and thus can be modified for gases and liquid/solid interfaces. With this cell it is possible to study the samples under well-controlled conditions (temperature and flow rate). The novel flow-through liquid cell is part of the new SALSA synchrotron endstation including an electron analyzer and a novel high-resolution, high-transmission soft x-ray spectrometer. The latter makes it possible to measure two-dimensional RIXS maps in a very short time, which include the full excitation and emission information in one plot. Making use of the new instrumentation, a variety of different liquids and solutions were investigated. As first system, aqueous solutions of sodium hydroxide (NaOH) and sodium deuteroxide (NaOD) were investigated. In the XAS as well as in the XES spectra a pronounced concentration dependence was found. At non-resonant energies, the spectra are dominated by the solvent and thus look similar to water. Making use of the pre-pre-edge in the absorption spectra which can exclusively be attributed to OH- / OD- it was possible to extract the resonant emission spectra of the ions which show an indication for proton dynamics during the core-hole lifetime. For the solid state NaOH XES spectra it was possible to reveal a high energetic shoulder and a low energetic shoulder at the high energy emission feature. These shoulders can be assigned to self-dissociation processes where OH- forms O2- ions and H2O. The study of NaOH was also of interest for the studies of the amino acids, which were in the focus of the next part, since the pH-values of the respective solutions were controlled by NaOH. In the next part of this thesis, amino acid solutions were investigated. Amino acids are the building blocks of peptides and proteins and thus important for life science. The investigated representatives were glycine, the simplest amino acid, and lysine, an amino acid with two amine groups. Both amino acids react on pH-value changes at the amine group where the local environment at the nitrogen atom changes (NH2 &#8596; NH3+). A strong change of the spectra induced by this protonation/deprotonation could be found. Furthermore, for low pH-values (protonated amine groups) the amine groups are influenced by strong proton dynamics. First DFT calculations confirm the dissociation model of the amino acids. Qualitatively the high energy peak in the N K XES spectra can be attributed to the deprotonated amine group and the low energy area for the protonated amine group. Besides amino acids, alcohols and acids are important in biological processes. Therefore, the smallest alcohol (methanol) and the smallest carboxylic acid (acetic acid) were under investigation. For the liquid methanol XES spectra a very good agreement with DFT calculations of gas phase methanol could be found. This observation suggests that the influence of the environment (hydrogen bonding) on the spectra is small. The achieved spectra are in good agreement with DFT calculations found in literature. It was possible to selectively excite the two non-equivalent oxygen atoms in acetic acid and to reveal the carboxyl specific C K XES. The carbon XAS spectra showed strong differences compared to gas phase measurements which might be a hint for the influence of the hydrogen bond network. The investigation of the electronic and chemical properties of liquids and solutions is a very young field of research and the results presented in this thesis show that it is a very interesting topic. The presented results can be seen as the fundamental frame work for all following studies. With the understanding of basic, i.e., simple, systems as shown in this work it will be possible to understand complex biological systems in their native environment, e.g., peptides and proteins, which are the building blocks of life.
KW  - Röntgenspektroskopie
KW  - Natriumhydroxid
KW  - Elektronische Eigenschaft
KW  - Röntgenstrahlung
KW  - Röntgenabsorptionsspektroskopie
KW  - Aminosäuren
KW  - RIXS
KW  - XES
KW  - XAS
KW  - amino acids
KW  - liquid cell
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-43732
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TY  - THES
A1  - Kießling, Tobias
T1  - Symmetry and Optical Anisotropy in CdSe/ZnSe Quantum Dots
N2  - Halbleiter Quantenpunkte (QDs) erregen immenses Interesse sowohl in der Grundlagen- als auch der anwendungsorientierten Forschung, was sich maßgeblich aus ihrer möglichen Nutzung als Fundamentalbausteine in neuartigen, physikalisch nicht-klassischen Bauelementen ergibt, darunter die Nutzung von QDs als gezielt ansteuerbare Lichtquellen zur Erzeugung einzelner Paare polarisationsverschränkter Photonen, was einen Kernbaustein in den intensiv erforschten optischen Quantenkryptographiekonzepten darstellt. Ein goßes Hindernis stellen hierbei die in allen aktuell verfügbaren QDs intrinsisch vorhandenen, ausgeprägten Asymmetrien dar. Diese sind eine Begleiterscheinung der selbstorganisierten Wachstumsmethoden der QDs und sie treten in verschiedenen Gestalten, wie Formasymmetrie oder inhomogenen Verspannungsverhältnissen innerhalb der QDs, auf. Im Gegenzug verursachen jene Asymmetrien deutliche Anisotropien in den optischen Eigenschaften der QDs, wodurch das optische Ansprechverhalten klassisch beschreibbar wird. Aus Sicht der anwendungsorientierten Forschung stehen Asymmetrien daher im Ruf ungewollte Nebeneffekte zu sein und es wird mit großem Aufwand daran geforscht, diese unter Kontrolle zu bringen. Für die Grundlagenforschung sind anisotrope QDs jedoch ein interessantes Modellsystem, da an ihnen fundamentale Quantenphysik beobachtbar ist, wobei anders als in Atomen die einschnürenden Potentiale nicht zwangsläufig zentralsymmetrisch sein müssen. Auf der Basis winkel- und polarisationsaufgelöster Photolumineszenzuntersuchungen (PL) wird die Anisotropie des linearen Polarisationsgrades in der Lumineszenzstrahlung (kurz: optische Anisotropie) der an CdSe/ZnSe-QDs gebundenen Exzitonen untersucht. Es wird gezeigt, dass die Elektron-Loch Austauschwechselwirkung in asymmetrischen QDs zu einer effektiven Umwandlung linearer in zirkulare Polarisationsanteile und umgekehrt führt. Die experimentellen Befunde lassen sich erfolgreich im Rahmen eines Exziton-Pseudospinformalismus, der auf der durch die Austauschwechselwirkung induzierten Feinstruktur der hellen Exzitonzustände basiert, beschreiben. Dies legt nahe, dass QDs funktionelle Bauelemente in hochintegrierten rein optischen Architekturen jenseits der viel diskutierten nichtklassischen Konzepte darstellen können, insbesondere als optische Polarisationskonverter und/oder -modulatoren. Weiterhin wird der Exziton-Pseudospinformalismus in Untersuchungen zur optischen Ausrichtung in QDs genutzt und gezeigt, wie so die anders nicht direkt messbare Symmetrieverteilung eines Ensembles von QDs detektiert werden kann. Diese Messungen stellen ein wertvolles Bindeglied zwischen optischen und strukturellen Untersuchungen dar, da sie einen direkten experimentellen Zugang zum mit topologischen Methoden nicht einsehbaren Anordnungsverhalten eingekapselter QDs liefern. Abschließend wird die optische Anisotropie unter Anlegung eines Magnetfeldes in der QD-Ebene untersucht. Dabei wird beobachtet, dass die Achse der linearen Polarisation der Lumineszenzstrahlung entweder entgegengesetzt zur Magnetfeldrichtung in der Probenebene rotiert oder fest entlang einer gegebenen kristallographischen Achse orientiert ist. Eine qualitative Auswertung der Ergebnisse auf der Basis des exzitonischen Pseudospin-Hamiltonian belegt, dass diese Polarisationsanteile durch isotrope und anisotrope Beiträge des Schwerloch Zeeman Terms begründet werden, wobei die anisotropen Anteile für ein kritisches Magnetfeld von B=0, 4 T gerade die forminduzierten uni-axialen Polarisationsanteile kompensieren, so dass ein optisches Verhalten resultiert, das man für hochsymmetrische QDs erwarten würde. Zur quantitativen Beschreibung wurde der vollständige k.p-Hamiltonianin der Basis der Schwerlochexzitonzustände numerisch ausgewertet und damit die optische Polarisation als Funktion der Magnetfeldstärke und -orientierung berechnet. Die Modellrechnungen stimmen mit die gemessenen Daten im Rahmen der experimentellen Unsicherheit mit einem jeweils probenspezifischen Parametersatz quantitativ überein. Dabei wird gezeigt, dass ein Ensemble von QDs ein optisches Signal, das man für hochsymmetrisches QDs erwarten würde, erzeugen kann ohne dass eine Symmetrisierung der hellen Exzitonzustände stattfindet, wie sie für nicht-klassische Anwednungen notwendig ist. Daraus ergibt sich, dass Konzepte, die Magnetfelder in der Probenebene zur Symmetrisierung des optischen Signals nutzen, mindestens die vier stark durchmischten Schwerlochexzitonzusände berücksichtigen müssen und eine Beschreibung, die nur die beiden hellen Exzitonzustände in Abwesenheit magnetischer Felder beinhaltet, zu kurz greift. Für die kontrovers geführte Diskussion bezüglich aktueller experimenteller Studien zur Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen in asymmetrischen QDs ist daher zu verstehen, dass von solch einer vereinfachten Beschreibung nicht a priori erwartet werden kann, verlässliche Ergebnisse in Bezug auf exzitonische Bellzustände zu erzeugen.
N2  - Semiconductor Quantum Dots (QDs) have been attracting immense interest over the last decade from both basic and application-orientated research because of their envisioned use as fundamental building blocks in non-classical device architectures. Their presumable ease of integration into existing semiconductor technology has bought them the reputation of being cost-efficiently scalable and renders them a place among the top candidates in a wide range of proposed quantum logic and quantum information processing schemes. These include the highly acclaimed use of QD as triggered sources of single pairs of entangled photons, which is a key ingredient of most of the intensivly investigated optical quantum cryptography operations. A big obstacle towards these goals are the pronounced asymmetries that are intrinsically present in all currently availabe semiconductor QD systems. They are a natural by-product that stems from the employed self-assembled growth methods and manifest in various forms such as shape-asymmetry, inhomogeneous strain distribution within the QD and concomittant piezo-elecric fields. These asymmetries in return give rise to distinct anisotropies in the optical properties of QDs, which in fact render their optical response classic. For device oriented research these anisotropies are therefore typically considered unwanted and actively researched to be controlled. They are, however, interesting from a fundamental point of view, as anisotropic QDs basically provide a testbed system for fundamental atom-like quantum physics with non-centrosymmetric potentials. As shall be shown in the current work, this gives rise to novel and interesting physics in its own right. Employing photoluminescence spectroscopy (PL) we investigate the optical anisotropy of the radiative recombination of excitons confined to CdSe/ZnSe QDs. This is done by angle-dependent polarization-resolved PL. We demonstrate experimentally that the electron-hole exchange interaction in asymmetric QDs gives rise to an effective conversion of the optical polarization from linear to circular and vice versa. The experiment is succesfully modeled in the frame of an exciton pseudospin-formalism that is based on the exchange induced finestructure splitting of the radiative excitonic states and unambiguously proves that the observed polarization conversion is the continuous-wave equivalent to quantum beats between the exchange split states in the time domain. These results indicate that QDs may offer extended functionality beyond non-classical light sources in highly integrated all-optical device schemes, such as polarization converters or modulators. In a further extension we apply the exciton pseudospin-formalism to optical alignment studies and demonstrate how these can be used to directly measure the otherwise hidden symmetry distribution over an ensemble of QDs. This kind of measurement may be used on future optical studies in order to link optical data more directly to structural investigations, as it yields valuable information on capped QDs that cannot be looked at directly by topological methods. In the last part of this work we study the influence of an in-plane magnetic field on the optical anisotropy. We find that the optical axis of the linear polarization component of the photoluminescence signal either rotates in the opposite direction to that of the magnetic field or remains fixed to a given crystalline direction. A qualitative theoretical analysis based on the exciton pseudospin Hamiltonian unambiguously demonstrates that these effects are induced by isotropic and anisotropic contributions to the heavy-hole Zeeman term, respectively. The latter is shown to be compensated by a built-in uniaxial anisotropy in a magnetic field B=0.4 T, resulting in an optical response that would be expected for highly symmetric QDs. For a comprehensive quantitative analysis the full heavy-hole exciton k.p-Hamiltonian is numerically calculated and the resulting optical polarization is modeled. The model is able to quantitatively describe all experimental results using a single set of parameters. From this model it is explicitly seen that a optical response characteristic for high symmetry QDs may be obtained from an ensemble of asymmetric QDs without a crossing of the zero-field bright exciton states, which was required for application of QDs in non-classical light sources. It is clearly demonstrated that any scheme using in-plane magnetic fields to symmetrize the optical response has to take into account at least four optically active states instead of the two observed in the absence of magnetic fields. These findings may explain some of the major disagreement on recent entanglement studies in asymmetric QDs, as models that do not take the above result into account cannot be a priori expected to provide reliable results on excitonic Bell states.
KW  - Quantenpunkt
KW  - Cadmiumselenid
KW  - Wide-gap-Halbleiter
KW  - Zinkselenid
KW  - Optische Anisotropie
KW  - Symmetrie
KW  - Optik
KW  - Austauschaufspaltung
KW  - optical polarization conversion
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-40683
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TY  - THES
A1  - Krause, Stefan
T1  - Determination of the transport levels in thin films of organic semiconductors
T1  - Bestimmung der Tranportniveaus in organischen Dünnschichten
N2  - The approach of using the combination of Ultraviolet (UPS) and Inverse Photoemission (IPS) to determine the transport levels in thin films of organic semiconductors is the scope of this work. For this matter all influences on the peak position and width in Photoelectron Spectroscopy are discussed with a special focus on organic semiconductors. Many of these influences are shown with experimental results of the investigation of diindenoperylene on Ag(111). These findings are applied to inorganic semiconductors silicon in order to establish the use of UPS and IPS on a well-understood system. Finally, the method is used to determine the transport level of several organic semiconductors (PTCDA, Alq3, CuPc, DIP, PBI-H4) and the corresponding exciton binding energies are calculated by comparison to optical absorption data.
N2  - Das Ziel dieser Arbeit ist mit Hilfe von Ultravioletter (UPS) und Inverser Photoelektronenspektroskopie (IPS) die Transportniveaus in organischen Dünnschichten zu bestimmen. Um dies zu erreichen, werden zunächst alle Einflüsse auf die Signalposition und -breite in der Photoelektronenspektroskopie mit besonderem Augenmerk auf die organischen Halbleiter diskutiert. Viele dieser Einflüsse werden anhand von experimentelle Daten der Untersuchung von Diindenoperylene auf Ag(111) gezeigt. Basierend auf dieser Diskussion wird die Verwendung von UPS und IPS an dem anorganischen und gut verstandenem Halbleiter Silizium etabliert. Zuletzt wird die nun etablierte Methode auf organische Halbleiter (PTCDA, Alq3, CuPc, DIP, PBI-H4) angewandt und die Lage deren Transportniveaus bestimmt. Durch den Vergleich mit optischen Absorptionsdaten können darüber hinaus auch Exzitonenbindungsenergien in diesen Materialien berechnet werden.
KW  - Organischer Halbleiter
KW  - Dünne Schicht
KW  - Transportprozess
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Energielücke
KW  - Halbleiterschicht
KW  - Siliciumhalbleiter
KW  - Metall-Halbleiter-Kontakt
KW  - Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie
KW  - Inverse Photoemissions
KW  - transport gap
KW  - organic semiconductors
KW  - UPS
KW  - IPES
KW  - exciton binding energy
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-40470
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A1  - Balla, Dávid Zsolt
T1  - Intermolecular zero-quantum coherence detection for in vivo MR spectroscopy
T1  - In vivo MR Spektroskopie mittels intermolekularen Nullquantenkohärenzen
N2  - Nuclear magnetic resonance has numerous applications for in vivo diagnostics. However, methods requiring homogeneous magnetic fields, particularly magnetic resonance spectroscopy (MRS) techniques, have limited applicability in regions near or on anatomical boundaries that cause strong inhomogeneities. In cases where the shim system can not or just partly correct for these inhomogeneities, methods based on intermolecular multiple quantum coherence (iMQC) detection can provide an alternative solution for in vivo MRS. This dissertation presented the development, validation and application potential of a novel MRS pulse sequence detecting intermolecular zero-quantum coherences (iZQC) with special emphasis on in vivo experiments. In addition, the detection limit and spectral behaviour of iZQC-MRS under modelled realistic conditions were systematically approached for the first time. Based on the original sequence used to detect two dimensional (2D) iZQC-spectra, dubbed HOMOGENIZED, methodological development led to increased sensitivity and water suppression, and decreased T2-relaxation effects through the application of a frequency selective 90° RF-pulse in place of a non selective beta-pulse. Best water suppression was achieved by placing a pair of selective refocusing units immediately prior to the acquisition window. The same placement was found to be optimal also for single voxel localization units based on slice selective spin echo refocusing. By voxel selection before the iZQC-MRS sequence, the chemical shift artefact could be avoided. However, this led to significant residual signal from outside the voxel. Analytical derivations of signal evolution for several sequences presented in this dissertation provide useful additions to the iZQC MRS theory. In vivo applications of the developed sequence provided high quality spectra in the central nervous system of the rat, the mouse brain and in subcutaneous xenograft tumor grown on the thigh of the mouse. In all these 2D spectra, the limiting factor of the resolution in the indirect dimension was the digital sampling rate, rather than inhomogeneous line broadening. Nevertheless, linewidths of the cross-peaks were similar or narrower than along the direct axis, where the sampling rate was about ten times higher. The first MR spectroscopic investigation of the rat spinal cord at 17.6 T was performed. Through its insensitivity to macroscopic field inhomogeneities, the localized iZQC method allowed for the selection of larger voxels than conventional methods and still provided the same spectral resolution. This property was used also in tumor tissue to propel the relative signal to noise (SNR) efficiency of the iZQC spectroscopy for the first time above the SNR efficiency of a conventional sequence. Future applications for fast metabolite count in large inhomogeneous organs, like a tumor, are thinkable. Extensive simulations and phantom experiments assessed the limit of iZQC cross-peak detection in presence of local field distortions. The order of maximum volume ratio between dipole source and voxel was found to be between 0.1 % and 1 %. It is an essential conclusion of this study that the dominant effect of microscopic to mesoscopic inhomogeneities on iZQC spectra under general in vivo conditions, like for voxels greater than (1 mm)³ and metabolite concentrations in the millimolar range, is a cross-peak intensity reduction and not line broadening. The iZQC method provided resolution enhancement in comparison to conventional MRS even in the presence of clustered paramagnetic microparticles. However, the vision of iZQC spectroscopy in green leafs or the lung epithelium has to be, unfortunately, abandoned, because cross-peaks can be observed until the volume of the separating medium is much larger than the volume of local dipole sources. Intermolecular zero-quantum coherence spectroscopy remains an exciting field in NMR research on living organisms. It provides access to the monitoring of relative metabolite concentration changes in the presence of microscopic iron particles, which raises realistic hopes for new applications in studies using stained stem cells.
N2  - Magnetische Kernresonanz (NMR) hat viele diagnostische in vivo Anwendungen. Trotzdem können einige Methoden, wie die NMR-Spektroskopie (MRS), nur in Magnetfeldern mit hervorragender Homogenität angewendet werden. Das ist eine Voraussetzung, die in der Nähe von anatomischen Grenzregionen aufgrund der starken Suszeptibilitätsgradienten nicht erfüllt ist. NMR Forschungstomographen sind in der Regel mit zusätzlichen Shim-Spulen aufgerüstet, die Feldschwankungen kompensieren sollen. Wenn die durch ein Shim-System erreichte Homogenität immer noch nicht genügt, können alternative NMR-Methoden, wie etwa die Messung intermolekularer Mehrquantenkohärenzen (iMQC) die Lösung bereitstellen. Die hier vorgelegte Dissertation zeigt die Entwicklung und Validierung, sowie das Anwendungspotenzial einer neuen MRS-Pulssequenz, die intermolekulare Nullquantenkohärenzen (iZQC) detektiert und für in vivo Experimente besonders geeignet ist. Des Weiteren wurden Detektionsgrenze und spektrale Änderungen in iZQC-MRS unter simulierten realistischen Bedingungen zum ersten Mal analysiert. Ausgangspunkt der methodischen Entwicklung war die Originalsequenz für die Aufnahme zweidimensionaler iZQC-Spektren, genannt HOMOGENIZED. Die Verwendung eines frequenzselektiven 90° Pulses anstelle des beta–Pulses in HOMOGENIZED bewirkt eine Verbesserung in Sensitivität und in der Effizienz der Wasserunterdrückung, sowie eine Verminderung der T2-Relaxationseffekte. Die Wasserunterdrückung wurde durch Einfügung zweier wasserfrequenzselektiver Refokusierungspulse unmittelbar vor der Akquisition weiter optimiert. Dieselbe Position erwies sich als optimal für die „single voxel“ Lokalisierungseinheiten. Andererseits vermeidet die Durchführung der Lokalisation vor der iZQC-MRS Sequenz „chemical shift“ Artefakte auf Kosten der Lokalisierungseffizienz. Die zahlreichen analytischen Berechnungen im methodischen Teil dieser Doktorarbeit stellen wichtige Erweiterungen der iZQC MRS Theorie dar. In vivo Anwendungen der entwickelten Sequenz im zentralen Nervensystem der Ratte, im Gehirn der Maus, sowie im subkutanen Tumor am Oberschenkel der Maus, resultierten in hochwertigen Spektren. Limitierender Faktor für die spektrale Auflösung in der indirekten Dimension in diesen 2D Spektren war die digitale Akquisitionsrate und nicht der, für konventionelle MRS typische, inhomogene Linienverbreiterungseffekt. Trotz der zehnfachen Akquisitionsrate in der direkten Dimension waren die Cross-peaks in der indirekten Dimension immer schmaler. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde die erste MR spektroskopische Studie im Rückenmark der Ratte bei 17.6 Tesla durchgeführt. Durch die Unempfindlichkeit gegenüber makroskopischen Feldinhomogenitäten war die Selektion größerer Voxel als mit konventionellen Techniken, ohne Verlust an spektraler Auflösung, möglich. Dies wurde auch im Tumorgewebe verwendet, um die relative Signal-zu-Rausch (SNR) Effizienz der neuen iZQC-Methode zum ersten Mal über die SNR-Effizienz einer konventionellen Technik zu treiben. Es besteht die Aussicht auf zukünftige Anwendungen für schnelle Metabolitendetektion in großen Organen und Tumoren. Die Detektionsgrenze der iZQC-Methoden in der Nähe von lokalen Dipolfeldern wurde mit aufwendigen Simulationen und Experimenten am Phantom abgeschätzt. Um einen Cross-peak zu detektieren darf der eigentliche Dipol nicht mehr als 0.1 % bis 1 % des Voxelvolums belegen. Eine wichtige Folgerung dieser Studie ist, dass unter üblichen in vivo Bedingungen, wie Voxel mit einer Größe von (1 mm)³ oder mehr und Metabolitenkonzentrationen im Millimolarbereich, mikroskopische und mesoskopische Inhomogenitäten vielmehr eine Abnahme der Cross-peak Intensität als eine Linienverbreiterung verursachen. Diese Folgerung wurde auch dadurch bestätigt, dass die iZQC-Sequenz sogar in der Gegenwart von gebündelten paramagnetischen Mikropartikeln hochwertige Spektren lieferte. Leider folgt daraus aber auch, dass die Vorstellung von iZQC-MRS in grünen Blättern oder im Epithel der Lunge verworfen werden muss. Intermolekulare Nullquantenkohärenzspektroskopie bleibt für zukünftige Entwicklungen und Anwendungen ein sehr interessanter Bereich der NMR-Forschung an lebenden Organismen. Sie ermöglicht die Beobachtung von relativen Metabolitkonzentrationen auch etwa in Proben die Eisenpartikeln enthalten. Dies weckt realistische Hoffnungen für neue MRS Studien auch bei Untersuchungen mit markierten Stammzellen.
KW  - NMR-Spektroskopie
KW  - in vivo MR-Spektroscopy
KW  - intermolecular zero-quantum coherence
KW  - distant dipolar field
KW  - resolution enhancement
KW  - HOMOGENIZED
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-40282
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A1  - Müller, Christian Robert
T1  - Nanoelektronische Feldeffekt-Transistoren und Quantenpunktspeicher auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen
T1  - Nanoelectronic field-effect transistors and quantum-dot-flash memories based on modulation-doped GaAs/AlGaAs heterostructures
N2  - Diese Arbeit beschäftigt sich mit Elektronentransport in nanostrukturierten Bauelementen auf Halbleiterbasis, wobei im Speziellen deren Transistor- und Speichereigenschaften untersucht werden. Grundlage für die Bauelemente stellt eine modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostruktur dar, die mittels Elektronenstrahllithographie und nasschemischen Ätzverfahren strukturiert wird. Auf Grund der Bandverbiegung bildet sich in der Nähe des Heteroübergangs ein zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das als leitfähige Schicht in den Strukturen dient. Im Rahmen der Arbeit werden die Transporteigenschaften für unterschiedliche Bauelementdesigns untersucht, wobei die laterale Ausdehnung der Bauelemente wenige 10 nm beträgt. Die Charakterisierung des Elektronentransports erfolgt sowohl im linearen als auch nichtlinearen Transportregime für tiefe Temperaturen (T = 4.2 K) bis hin zu Raumtemperatur. Das erste experimentelle Kapitel beschäftigt sich mit dem Entwurf und der Charakterisierung von statischen Speicherzellen mit integriertem Floating Gate. Bei den hierfür hergestellten Bauelementen befindet sich eine Schicht selbstorganisierter Quantenpunkte (QDs) in direkter Nähe zum 2DEG. Der Abstand zwischen 2DEG und QDs ist kleiner als die Abschirmlänge im Halbleitermaterial, wodurch die QDs als Floating Gate dienen und Informationen elektrisch gespeichert werden können. Die Speicherzellen wurden in Form von Quantendraht-Transistoren (QWTs) und Y-Schaltern (YBSs) realisiert und bezüglich der Speicherfähigkeit der QDs sowohl bei tiefen Temperaturen als auch bei Raumtemperatur untersucht. Im zweiten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neues, auf dem Feldeffekt beruhendes, Transistordesign vorgestellt. Die hierfür hergestellten Heterostrukturen besitzen ein 2DEG, das sich zwischen 33 nm und 80 nm unterhalb der Oberfläche der Heterostruktur befindet. Mittels in die Oberfläche der Heterostruktur geätzter Gräben wird eine Isolation zwischen den leitfähigen Regionen der Bauelemente geschaffen. Das einfache Design der sogenannten Three-Terminal Junctions (TTJs), in Verbindung mit dem oberflächennahen 2DEG, ermöglicht die monolithische Realisierung von integrierten logischen Gattern. Durch eine ausführliche Betrachtung des Transistorverhaltens der TTJs können sowohl Subthreshold Swings kleiner als das thermische Limit klassischer Feldeffekt-Transistoren als auch Hochfrequenzfunktionalität demonstriert werden.
N2  - In this thesis, electron transport in nano-structured, semiconductor devices is investigated with focus on transistor characteristics and memory effects. The investigated devices are based on a modulation-doped GaAs/AlGaAs heterostructure and are structured by electron-beam lithography and wet-chemical etching. Close to the heterointerface, a two-dimensional electron gas (2DEG) is formed and serves as conducting layer for the electron transport. Different devices with lateral dimensions of a few 10 nm are fabricated and are characterized in the linear and nonlinear transport regime at low temperatures, i.e. T = 4.2 K, as well as at room temperature. The first chapter is dedicated to the experimental results on the design and characterization of memory devices with a floating gate. The devices are based on a modulation-doped heterostructure with a layer of self-assembled quantum dots (QDs) in close vicinity to the conducting layer. The distance between QDs and 2DEG is less than the screening length and, therefore, the QDs serve as floating gate on the 2DEG. Hence, information can be stored electrically. For the memory devices, quantum-wire transistors (QWTs) and electron Y-branch switches (YBSs) are used and characterized, with respect to the floating-gate function of the QDs, at low temperatures and up to room temperature. In the second chapter of this thesis, a novel transistor design based on the field effect is presented. For this purpose, the 2DEG is situated between 33 and 80 nm below the surface of the heterostructure. The conducting parts of the devices are insulated from each other by etched insulation trenches. Due to the monolithic design of the three-terminal junctions (TTJs) with a shallow 2DEG, an integrated logic gate is realized. By analyzing the switching properties of the TTJs in detail, subthreshold swings below the thermal limit and high frequency functionality are demonstrated.
KW  - Galliumarsenid
KW  - Aluminiumarsenid
KW  - Heterostruktur-Bauelement
KW  - HEMT
KW  - SET-Transistor
KW  - Quantenpunkt
KW  - Nanodot-Speicher
KW  - Flash-Speicher
KW  - HEMT
KW  - field-effect transistor
KW  - quantum dot
KW  - flash memory
KW  - rectification
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-39948
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TY  - THES
A1  - Wilhelm, Thomas
T1  - Konzeption und Evaluation eines Kinematik/Dynamik-Lehrgangs zur Veränderung von Schülervorstellungen mit Hilfe dynamisch ikonischer Repräsentationen und graphischer Modellbildung
T1  - Conception and evaluation of a kinematics/dynamics course to change students' conceptions with the aid of dynamic-iconic representations and graphic modelling
N2  - Auch nach dem herkömmlichen Mechanikunterricht in der Oberstufe verfügen viele Schüler nicht über angemessene physikalische Vorstellungen über die verwendeten physikalischen Begriffe und deren Zusammenhänge. Einführend wurden in dieser Arbeit allgemeine Aspekte zu Schülervorstellungen (Kapitel 2.1) sowie konkrete Schülervorstellungen zur Mechanik (Kapitel 2.2) und relevante Lehrervorstellungen (Kapitel 2.3) dargelegt. Ein Ziel dieser Arbeit war, ein Gesamtkonzept für einen veränderten Kinematik- und Dynamikunterricht ein- und zweidimensionaler Bewegungen in der Jahrgangsstufe 11 des Gymnasiums zu entwickeln, das möglichst vielen Schülern hilft, möglichst viele Fehlvorstellungen zur Mechanik aufzuarbeiten. Dazu wurden u.a. computergestützte Experimente und die Visualisierung der physikalischen Größen mit dynamisch ikonischen Repräsentationen (siehe Kapitel 3.2) eingesetzt, was neue Elementarisierungen und neue Unterrichtsstrategien ermöglichte (siehe Kapitel 8.2 oder Kapitel 5). Um gute Chancen zu haben, dass dieses Konzept den Schulalltag erreicht, wurde es lehrplankonform zum bayerischen Lehrplan konzipiert. Eine erste Zielsetzung der summativen Evaluation war festzustellen, inwieweit das gesamte Unterrichtskonzept von verschiedenen Lehrern durchführbar ist und wie diese es einschätzen (siehe Kapitel 8.4 oder Kapitel 6.3). Ein wichtiges Ziel war dann, mit Hilfe von Tests festzustellen, inwieweit es Veränderungen in den Schülervorstellungen gab (Vor-/Nachtest-Design) und diese Veränderungen mit konventionell unterrichteten Klassen zu vergleichen (Trainings-/Kontrollgruppen-Design) (konventionelle Klassen: Kapitel 8.1; Vergleich: Kapitel 8.5; Kapitel 6.4 + 6.5). Dazu wurden hauptsächlich bereits vorliegende paper-pencil-Tests verwendet, da eine Testneuentwicklung im Rahmen der Arbeit nicht möglich gewesen wäre. Da diese Tests verschiedene Schwächen haben, wurden mehrere verschiedene Tests gleichzeitig eingesetzt, die sich gegenseitig ergänzen. Die graphische Modellbildung in Verbindung mit Animationen ist ein fakultativer Teil dieses Unterrichtskonzeptes. Hierzu wurde zusätzlich eine eigene Interventionsstudie durchgeführt (siehe Kapitel 8.3 und Kapitel 4). Ergebnisse: Dynamisch ikonische Repräsentationen können dem Lehrer neue unterrichtliche Möglichkeiten geben und somit dem Schüler helfen, physikalische Konzepte angemessener zu verstehen. Die Einführung kinematischer Größen anhand zweidimensionaler Bewegungen, die nur mit ikonischen Repräsentationen in Form von Vektorpfeilen sinnvoll ist (geeignete Elementarisierung), führt zu einem physikalischeren Verständnis des Beschleunigungsbegriffes und vermeidet Fehlvorstellungen durch eine ungeeignete Reduktion auf den Spezialfall eindimensionaler Bewegungen. Mehr Schüler konzeptualisieren Beschleunigung wie in der Physik als gerichtete Größe anstelle einer Größe, die die Änderung des Geschwindigkeitsbetrages angibt und allenfalls tangentiale Richtung haben kann. Auch in der Dynamik sind dadurch hilfreiche Darstellungen und so sinnvolle Veränderungen des Unterrichts möglich. Um wesentliche Strukturen aufzuzeigen, werden komplexere Versuche mit mehreren Kräften und Reibung eingesetzt, was erst durch eine rechnerunterstützte Aufbereitung mit dynamisch ikonischen Repräsentationen ermöglicht wird. Diese Darstellungen ermöglichen auch eine aktive Auseinandersetzung der Schüler mit den Themen, indem von ihnen häufig Vorhersagen gefordert werden (geeignete Unterrichtsstrategie). Graphische Modellbildung als weiterer Einsatz bildlicher Darstellungen kann ebenso eine weitere Verständnishilfe sein. Schüler, die nach dem vorgelegten Unterrichtskonzept unterrichtet wurden, zeigten mehr Verständnis für den newtonschen Kraftbegriff. Da die entwickelten Ideen tatsächlich im Unterricht ankamen und dort Veränderungen bewirkten, kann von einer effektiven Lehrerfortbildung mit Transferwirkung gesprochen werden.
N2  - Even after the traditional mechanics instruction in the senior classes, many students do not have any adequate physical conceptions of the physical terms and definitions used, as well as of their coherencies. This study therefore commences with a presentation of general aspects of students’ conceptions (chapter 2.1) as well as precise students' conceptions on mechanics (chapter 2.2) and relevant teachers’ conceptions (chapter 2.3). An objective of this study was to develop an overall concept for modified kinematics and dynamics instruction of motions in one and two dimensions in grade 11 of grammar school, aiming at helping as many students as possible to clear as many misconceptions on mechanics as possible. In order to achieve this goal, computer-aided experiments and the visualisation of physical quantities with dynamic-iconic representations (see chapter 3.2) were used, among other things, thus enabling new elementarizations as well as new teaching strategies (see chapter 9.2 or chapter 5). In order to have good chances that this concept reaches the school everyday life, it was conceived curriculum-conformal to the Bavarian curriculum. The first goal of the summative evaluation was to determine to what extent the entire teaching concept can be implemented by different teachers, and how they assess said concept (see chapter 9.4 or chapter 6.3). Subsequently, an important objective was to ascertain, by means of tests, to which extent the students’ conceptions had changed (pre-/post-testing design), and to compare these changes with conventionally taught classes (treatment-/control-group design) (conventional classes: chapter 9.1; comparison: chapter 9.5; chapters 6.4 + 6.5). For that purpose, already existing paper-pencil-tests were mainly used, as a new development of tests would not have been possible in the course of the study. These tests have various shortcomings, so several tests were used at the same time, complementing each other. Graphic modelling in combination with animations is part of this teaching concept. Additionally, an own intervention study was carried out in this context (see chapter 9.3 and chapter 4). Results: Dynamic-iconic representations can provide teachers with new teaching possibilities and thus help students to adequately understand physical concepts. An introduction of kinematic quantities with the aid of two-dimensional motions, which makes only sense with iconic representations in the form of vector arrows (suitable elementarization), leads to a more physical understanding of the acceleration concept and avoids misconceptions due to an inept reduction to the special case of motions in one dimension. More students conceptualize acceleration – like in physics – as a directed quantity instead of a quantity indicating the change of the magnitude of velocity and having at best tangential direction. This renders possible helpful representations for and thus reasonable changes of dynamics instruction as well: In order to illustrate essential structures, more complex experiments with several forces and friction are used, which is only feasible because of a computer-aided preparation with dynamic-iconic representations. These representations also allow for the students to actively deal with the subject by often asking them to make predictions (suitable teaching strategy). Graphic modelling as another application of iconic representations can also further understanding. Students who were instructed pursuant to the teaching concept on hand showed a greater understanding of Newton's concept of force. As the developed ideas were in fact well received in class and caused changes there, it can be called an effective further teacher training with a transfer effect.
KW  - Physikunterricht
KW  - Modellierung
KW  - Physikdidaktik
KW  - Kinematik
KW  - Dynamik
KW  - Modellbildung
KW  - Schülervorstellungen
KW  - physics education
KW  - kinematics
KW  - dynamics
KW  - modelling
KW  - students' conceptions
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-39554
N1  - Das Buch mit CD-ROM kann unter der ISBN 978-3-8325-1046-6 auch online oder über den Buchhandel beim Logos-Verlag Berlin bestellt werden. Siehe auch http://www.logos-verlag.de/cgi-bin/buch?isbn=1046
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TY  - THES
A1  - Langhojer, Florian
T1  - New techniques in liquid-phase ultrafast spectroscopy
T1  - Neue Techniken der Ultrakurzzeitspektroskopie in der flüssigen Phase
N2  - Contents List of Publications 1 Introduction 2 Basic concepts and instrumentation 2.1 Mathematical description of femtosecond laser pulses 2.2 Optical quantities and measurements 2.2.1 Intensity 2.2.2 Absorbance and Beer-Lambert law 2.3 Laser system 2.4 General software framework for scientific data acquisition and simulation 2.4.1 Core components 2.4.2 Program for executing a single measurement sequence 2.4.3 Scan program 2.4.4 Evolutionary algorithm optimization program 2.4.5 Applications of the software framework 2.5 Summary 3 Generation of ultrabroadband femtosecond pulses in the visible 3.1 Nonlinear optics 3.1.1 Nonlinear polarization and frequency conversion 3.1.2 Phase matching 3.2 Optical parametric amplification 3.3 Noncollinear optical parametric amplifier 3.4 Considerations and experimental design of NOPA 3.4.1 Options for broadening the NOPA bandwidth 3.4.2 Experimental setup 3.5 NOPA pulse characterization 3.5.1 Second harmonic generation frequency-resolved optical gating 3.5.2 Transient grating frequency-resolved optical gating 3.6 Compression and shaping methods for NOPA pulses 3.6.1 Grating compressor 3.6.2 Prism compressor 3.6.3 Chirped mirrors 3.6.4 Detuned zero dispersion compressor 3.6.5 Deformable mirror pulse shaper 3.6.6 Liquid crystal pulse shaper 3.7 Liquid crystal pulse shaper 3.7.1 Femtosecond pulse shapers 3.7.2 Experimental design and parameters 3.7.3 Optical setup of the LC pulse shaper 3.7.4 Calibrations of the pulse shaper 3.8 Adaptive pulse compression 3.8.1 Closed loop pulse compression 3.8.2 Open loop pulse compression 3.9 Conclusions 4 Coherent optical two-dimensional spectroscopy 4.1 Introduction 4.2 Theory of third order nonlinear optical spectroscopies 4.2.1 Response function, electric fields, and signal field 4.2.2 Signal detection with spectral interferometry 4.2.3 Evaluation of two-dimensional spectra and phasing 4.2.4 Selection and classification of terms in induced nonlinear polarization 4.2.5 Oscillatory character of measured signal 4.3 Previous experimental implementations 4.4 Inherently phase-stable setup using conventional optics only 4.4.1 Manipulation of pulse pairs as a basis for stability 4.4.2 Experimental setup 4.4.3 Measurement procedure 4.4.4 Data evaluation 4.5 First experimental results 4.5.1 Demonstration of phase stability 4.5.2 2D spectrum of Nile Blue at room temperature 4.6 Summary and outlook 5 Product accumulation for ultrasensitive femtochemistry 5.1 The problem of sensitivity in femtochemistry 5.2 Accumulation for increased sensitivity 5.2.1 Comparison of conventional and accumulative sensitivity 5.2.2 Schematics and illustrative example 5.3 Experimental setup 5.4 Calibration and modeling of accumulation 5.5 Experiments on indocyanine green 5.5.1 Calibration of the setup 5.5.2 Chirped pulse excitation 5.5.3 Adaptive pulse shaping 5.6 Conclusions 6 Ultrafast photoconversion of the green fluorescent protein 6.1 Green fluorescent protein 6.2 Experimental setup for photoconversion of GFP 6.3 Calibration of the setup for GFP 6.3.1 Model for concentration dynamics of involved GFP species 6.3.2 Estimate of sensitivity 6.4 Excitation power study 6.5 Time-resolved two-color experiment 6.6 Time-delayed unshaped 400 nm – shaped 800 nm pulse excitation 6.6.1 Inducing photoconversion with chirped pulses 6.6.2 Photoconversion using third order phase pulses 6.7 Conclusions 7 Applications of the accumulative method to chiral systems 7.1 Introduction 7.2 Chiral asymmetric photochemistry 7.2.1 Continuous-wave circularly polarized light 7.2.2 Controlled asymmetric photochemistry using femtosecond laser pulses 7.3 Sensitive and fast polarimeter 7.3.1 Polarimeter setup 7.3.2 Detected signal I(t) 7.3.3 Angular amplification 7.3.4 Performance of the polarimeter 7.4 Molecular systems and mechanisms for enantioselective quantum control 7.4.1 Binaphthalene derivatives 7.4.2 Photochemical helicene formation 7.4.3 Spiropyran/merocyanine chiroptical molecular switches 7.5 Summary 8 Summary Zusammenfassung Bibliography Acknowledgements
N2  - Inhalt Liste der Veröffentlichungen 1 Einleitung 2 Grundlegende Konzepte und Instrumente 2.1 Mathematische Beschreibung von Femtosekundenlaserpulsen 2.2 Optische Größen und Messungen 2.2.1 Intensität 2.2.2 Absorbanz und Lambert- Beer Gesetz 2.3 Lasersystem 2.4 Allgemeines Softwareframework zur wissenschaftlichen Datenaufnahme und Simulation 2.4.1 Kernkomponenten 2.4.2 Programm zur Aufnahme einer einzelnen Messsequenz 2.4.3 Scanprogramm 2.4.4 Evolutionärer Algorithmus 2.4.5 Anwendungen des Softwareframeworks 2.5 Zusammenfassung 3 Erzeugung ultrabreitbandiger Femtosekundenlaserpulse im sichtbaren Spektralbereich 3.1 Nichtlineare Optik 3.1.1 Nichtlineare Polarisation und Frequenzkonversion 3.1.2 Phasenanpassung 3.2 Optisch-parametrische Verstärkung 3.3 Nichtkollinearer optisch-parametrischer Verstärker 3.4 Erwägungen und experimenteller Entwurf 3.4.1 Optionen zur Verbreiterung der Bandbreite des NOPA 3.4.2 Experimenteller Aufbau 3.5 NOPA Pulscharacterisierung 3.5.1 Second harmonic generation frequency-resolved optical gating 3.5.2 Transient grating frequency-resolved optical gating 3.6 Kompressions- und Formungsmethoden für NOPA Pulse 3.6.1 Gitterkompressor 3.6.2 Prismenkompressor 3.6.3 Chirped mirrors 3.6.4 Verstimmter Nulldispersionskompressor 3.6.5 Pulsformer auf Basis eines verformbaren Spiegels 3.6.6 Flüssigkristallpulsformer 3.7 Flüssigkristallpulsformer 3.7.1 Femtosekundenpulsformer 3.7.2 Experimenteller Entwurf und experimentelle Parameter 3.7.3 Optischer Aufbau des Flüssigkristallformers 3.7.4 Kalibrationen des Formers 3.8 Adaptive Pulskompression 3.8.1 Pulskompression in einer geschlossenen Schleife 3.8.2 Pulskompression in einer offenen Schleife 3.9 Zusammenfassung 4 Kohärente optische, zweidimensionale Spektroskopie 4.1 Einleitung 4.2 Theorie der Spektroskopien dritter Ordnung 4.2.1 Antwortfunktion, elektrische Felder und Signalfeld 4.2.2 Signalmessung mittels spektraler Interferometrie 4.2.3 Auswertung der zweidimensionalen Spektren und Phasieren 4.2.4 Auswahl und Klassifikation von Termen der induzierten nichtlinearen Polarisation 4.2.5 Oszillatorisches Verhalten des Messignals 4.3 Bisherige experimentelle Realisierungen 4.4 Inhärent phasenstabiler Aufbau auf Basis von nur konventionellen Optiken 4.4.1 Manipulation von Pulspaaren als Grundlage der Stabilität 4.4.2 Experimenteller Aufbau 4.4.3 Messprozedur 4.4.4 Datenauswertung 4.5 Erste experimentelle Ergebnisse 4.5.1 Demonstration der Phasenstabilität 4.5.2 2D Spektrum von Nilblau bei Raumtemperatur 4.6 Zusammenfassung und Ausblick 5 Akkumulation von Photoprodukten zur ultrasensitiven Messung von Femtochemie 5.1 Das Problem der Sensitivität in der Femtochemie 5.2 Akkumulation zur Erhöhung der Sensitivität 5.2.1 Vergleich Sensitivität der konventionellen und akkumulativen Methoden 5.2.2 Schema und illustratives Beispiel 5.3 Experimenteller Aufbau 5.4 Kalibration und Modellierung der Akkumulation 5.5 Experimente am Farbstoff Indocyanin Grün 5.5.1 Kalibration des Aufbaus 5.5.2 Anregung mit gechirpten Pulsen 5.5.3 Adaptive Pulsformung 5.6 Zusammenfassung 6 Ultraschnelle Photokonversion des grün fluoreszierenden Proteins 6.1 Grün fluoreszierendes Protein 6.2 Experimenter Aufbau zur Photokonversion von GFP 6.3 Kalibration des Aufbaus für GFP 6.3.1 Modell der Konzentrationsdynamiken der beteiligten GFP Spezies 6.3.2 Abschätzung der Sensitivität 6.4 Variation der Anregungsleistung 6.5 Zeitaufgelöstes Zweifarbexperiment 6.6 Anregung mit zeitverzögerten ungeformte 400 nm und geformten 800 nm Laserpulsen 6.6.1 Induktion der Photokonversion mit gechirpten Pulsen 6.6.2 Photokonversion mit Pulsen mit dritter Ordnung Phase 6.7 Zusammenfassung 7 Anwendungen der akkumulativen Methode auf chirale Systeme 7.1 Einleitung 7.2 Chirale asymmetrische Photochemie 7.2.1 Zirkular polarisiertes Dauerstrichlicht 7.2.2 Kontrollierte asymmetrische Photochemie mit Femtosekundenlaserpulsen 7.3 Sensitives und schnelles Polarimeter 7.3.1 Polarimeteraufbau 7.3.2 Messsignal I(t) 7.3.3 Winkelverstärkung 7.3.4 Leistung des Polarimeters 7.4 Molekulare Systeme und Mechanismen für enantioselektive Quantenkontrolle 7.4.1 Binaphthalinderivate 7.4.2 Photochemische Helicenbildung 7.4.3 Spiropyran/Merocyanin als chiral-optischer Schalter 7.5 Zusammenfassung 8 Zusammenfassung (englisch) Zusammenfassung (deutsch) Literaturverzeichnis Danksagungen
KW  - Ultrakurzzeitspektroskopie
KW  - Optische Spektroskopie
KW  - VIS-Spektroskopie
KW  - UV-VIS-Spektroskopie
KW  - Spektroskopie
KW  - Nichtlineare Spektroskopie
KW  - Fourier-Spektroskopie
KW  - ultrafast spectroscopy
KW  - two-dimensional spectroscopy
KW  - four-wave mixing
KW  - vis spectroscopy
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-39337
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schwedhelm, Kai Florian
T1  - Optimierte Methoden der Magnetresonanz-Spektroskopie zur molekularen Charakterisierung neuartiger Wirkstoffe gegen Infektionskrankheiten
T1  - Optimized methods in nuclear magnetic resonance spectroscopy for charakterization of novell agents against infectious diseases
N2  - In diesem Projekt wurde die Wechselwirkung des PPIase-Enzyms MIP mit Kollagen IV unter- sucht. MIP ist maßgeblich für die Infektiösität von Legionella pneumophila verantwortlich, einem Bakterium, welches im Menschen schwere Lungenentzündungen auslösen kann. Das Enzym zeigt eine hohe Affinität gegenüber einem kurzen Peptidsequenzabschnitt in Kolla- gen IV (genannt „P290”), welches unter anderem im Epithel der Lunge zu finden ist. Die Interaktionsoberfläche der Moleküle wurde durch den Einsatz eines paramagnetischen Spin-Labels in NMR-Experimenten charakterisiert. Mit Hilfe von Docking und Moleküldy- namiksimulationen konnte aus diesen Daten ein Modell des MIP-Kollagen-Komplexes be- rechnet werden. Es wurde gezeigt, dass MIP als Dimer in der Lage ist, nach Kollagen IV zu „greifen” und sich dann an das Molekül heranzuziehen. Wahrscheinlich dient dieser Mechanismus der Adhä- sion von L. pneumophila an die Wirtszelle. Neben der zuvor postulierten Destabilisierung von Kollagen IV durch MIP, welche hier nicht beobachtet wurde, könnte die Adhäsion ein wichtiger Faktor für die Virulenz von L. pneumophila sein. Weiterhin wurde die inhibitorische Wirkung des isolierten Peptids P290 auf die biologische PPIase-Aktivität von MIP untersucht. Durch NMR-Messungen und anschließenden Mole- küldynamiksimulationen konnte gezeigt werden, dass P290 sich stabil in die Bindungsta- sche von MIP einlagert und durch den Sequenzabschnitt -CYS130-PRO131---TRP134- das Enzym blockiert. Die übrigen Aminosäuren in P290 dienen der Stabilisierung des Kom- plexes und sorgen für die Selektivität von P290, welches, im Unterschied zu bekannten Wirkstoffen, das humane Homolog zu MIP nicht inhibiert. Die Vorhersagen der Simulatio- nen konnten durch ein Peptid Microarray und Messungen der enzymatischen Aktivität von MIP in PPIase-Assays bestätigt werden. Die Ergebnisse wurden zur Optimierung von P290 eingesetzt, indem die Peptidsequenz durch den Austausch zweier Aminosäuren verändert und das Molekül zu einem Ring geschlossen wurde. Die entstandene Struktur besitzt deut- lich verbesserte Bindungseigenschaften und könnte künftig als Basis für eine neue Klasse von Wirkstoffen gegen L. pneumophila dienen. In diesem Projekt wurde eine Methode zur Aufklärung der Molekülstruktur neuartiger Wirkstoffe gegen Malaria im Komplex mit ihrem paramagnetischen Zielmolekül etabliert und weiterentwickelt. Die Vorgehensweise leitet intermolekulare Distanzinformationen aus der sog. paramagnetischen Relaxation ab, einem Effekt, der den Einsatz klassischer Me- thoden zur Molekülstrukturaufklärung mittels NMR verhindert. Es werden drei Parameter durch NMR-Spektroskopie bestimmt: 1. die longitudinale Relaxationszeit der Wasserstoff- atome in Wirkstoffmolekül, 2. die effektive Korrelationszeit des Komplexes und 3. der Spin- Zustand des Eisenions im Zielmolekül. Mit Hilfe dieser Messmethode konnte die Komplexstruktur mehrerer bekannter Medika- mente gegen Malaria aufgeklärt werden. Weiterhin wurden zwei neue Klassen von Wirkstof- fen untersucht, die C,C-gekoppelten Naphthylisoquinolin-Alkaloide und die N,C-gekoppelte Naphthylisoquinolin-Alkaloide. In Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen aus der Literatur lagern sich die Wirkstoffe stets um einen Winkel geneigt und in Richtung des Randes des Zielmoleküls verschoben an. Diese Konfiguration maximiert die attraktiven &#960;- &#960;-Wechselwirkungen zwischen den Molekülen. Aufgrund der gewonnenen Ergebnisse aus NMR, UV-Spektroskopie und Massenspektrome- trie konnte die Existenz eines bisher nicht bekannten Tetramer-Komplexes nachgewiesen werden, welcher eine wichtige Zwischenstufe in der Biokristallisation von Hämozoin durch die Malariaparasiten darstellen könnte, und Ansatzpunkte für den weiterhin nicht vollstän- dig bekannten Wirkmechanismus der meisten Antimalaria-Wirkstoffe liefert. Für die Naphthylisoquinolin-Alkaloide zeigte sich weiterhin, dass Wasser eine essenzielle Rolle in der Komplexbildung spielt. In Moleküldynamiksimulationen der N,C-gekoppelten Naphthylisoquinolin-Alkaloide konnte die Entstehung einer Wasserstoffbrücke zwischen Wirkstoff und Zielmolekül gezeigt werden, welche einen zusätzlichen Weg der Komplex- stabilisierung neben den bereits bekannten &#960;-&#960;-Wechselwirkungen aufzeigt. Die N,C-NIQs konnten erstmals auch bei einem pH-Wert von 5,6 beobachtet werden, einer chemischen Umgebung wie sie auch in-vivo in der Verdauungsvakuole des Malariaparasiten herrscht.
N2  - Summary Even in the 21st century, infectious diseases remain the predominant cause of death world- wide. According to reports of the World Health Organisation, 2 million people die of Malaria every year, most of which are children under the age of five years. Respiratory infections claim an additional 3.9 million lives. Other infections are held responsible for a total of more than 10 million deaths. Global climate change leads to the occurrence of tropical in- fections well beyond their former endemic regions. Additional challenges arise due to the growing number of resistant organisms, rendering most known treatments ineffective. To achieve sustained success in the fight against infectious diseases, a detailed understan- ding on the mode of action of newly developed substances on a molecular level is essential. In this thesis, magnetic resonance spectroscopy is used as a tool for molecular structure determination. My results may offer incentives for the development of new agents against infectious diseases and their continuous optimization. 4.1 The MIP-collagen IV complex The scope of this project was to investigate the interaction between the PPIase enzyme MIP and the NC1 (non-collagenous 1) domain of collagen IV. The MIP (macrophage infectivity potentiator) protein is the major virulence factor of Legionella pneumophila, a bacterium causing severe lung infections in humans. MIP exhibits high affinity towards a short peptide sequence in collagen IV (“P290”). Amongst others, this type of collagen is found in the epithelial cells of the lung. In this work, the interface of interaction between P290 and MIP was mapped using a pa- ramagnetic spin label in combination with nuclear magnetic resonance spectroscopy expe- riments. Labeled P290 strongly enhances the relaxation rates of individual amino acids in MIP, which are in the immediate vicinity (within 1 nm) of the spin label. The enhancedrelaxation rates were detected through T2-sensitive HSQC experiments. Subsequently, re- sults were incorporated in docking and molecular dynamic (MD) simulations to compute a model of the MIP-collagen IV complex. Results show the MIP dimer “grabbing” collagen IV with both enzymatic domains and pul- ling the molecules closer together. We suggest that this molecular adhesion mechanism may play a key role in the invasion of host tissue by L. pneumophila. A possible destabilization of collagen IV through the enzymatic activity of MIP, as suggested previously by other groups, was not observed. Additionally, our co-operation partners were able to demonstrate that P290, as an indi- vidual peptide, inhibits the biological PPIase activity of MIP, while leaving human homo- logue enzymes untouched. My findings from NMR measurements and subsequent MD si- mulations showed that P290 occupies the MIP binding pocket via the amino acid sequence -CYS130-PRO131---TRP134-. This sequence element is stabilized via the attachment of the terminal residues of P290 to the surface of MIP, thereby enabling P290 to distinguish between MIP and human enzymes. Based on these results, we constructed optimized versions of P290 by ring closure and repla- cement of two amino acids. Our co-operation partners showed that the resulting structures exhibit improved binding properties on a peptide microarray and may provide the basis for a new class of inhibitors targeting Legionella pneumophila. 4.2 Structure elucidation of paramagnetic complexes for- med by novel antimalarial agents We used paramagnetic NMR spectroscopy to characterize the formation of complexes of several antimalarial compounds with their presumed target “heme”. A paramagnetic Fe(III) ion is located at the center of heme, which influences the longitudinal relaxation rates of nearby proton spins. This effect interferes with common strategies for NMR structure elucidation, but in this study was taken advantage of in a newly developed method to map intermolecular distances with high precision using NMR inversion recovery experiments at 9.4 T, 14.1 T, 17.6 T, and 18.8 T. This method was utilized to solve the molecular structure of known drugs against Mala- ria as well as two new classes of antimalarial agents (the C,C-coupled naphthylisoquinoline alkaloids and the N,C-coupled naphthylisoquinoline alkaloids) in complex with their target molecule: heme. In accordance with theoretical predictions from the literature, we sho- wed that the drug molecules align in a configuration maximizing attractive &#960;-&#960; stacking interactions between the molecules. In combination with findings from NMR, UV spectroscopy and mass spectrometry, we de- monstrated the formation of a previously unknown tetrameric complex. This complex may represent an important step in the mode of action of antimalarial drugs. Additionally, results from NMR measurements and molecular dynamics simulations provided insight into the important role of H2O for complex stabilization. We were able to demonstrate the formation of a so far undescribed hydrogen bond between drug and target. Furthermore, it was possible to investigate the N,C-coupled naphthylisoquinoline alkaloids at pH 5.6, which exactly matches the chemical environment in the food vacuole of the ma- larial parasite in-vivo. All these findings may contribute to a deeper understanding of the mode of action of new antimalarial agents.
KW  - NMR-Spektroskopie
KW  - Legionella pneumophila
KW  - Legionellen
KW  - Legionärskrankheit
KW  - Würzburg / Sonderforschungsbereich Erkennung
KW  - NMR
KW  - Malaria
KW  - Legionella
KW  - paramagnetic resonance
KW  - spin label
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-38535
ER  - 
TY  - THES
A1  - Manger, Matthias
T1  - Spektroskopie kollektiver Zyklotron- und Intersubband-Resonanzen von Quanten-Hall-Systemen in GaAs
T1  - Spectroscopy of collective cyclotron and intersubband resonances of Quantum Hall systems in GaAs
N2  - Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit stand das Studium der langwelligen Magneto-Kollektivmoden quasi-zweidimensionaler Elektronengase (Q2DEG) in GaAs. Diese Anregungen, die sich in Zyklotronresonanzen und Magneto-Intersubband-Resonanzen untergliedern, wurden mittels der Ferninfrarot-Fourierspektroskopie in einem Magnetfeldregime 0 T &#8804; B &#8804; 17 T untersucht. Die Zyklotronresonanz wurde über einen sehr weiten und umfassenden Dichtebereich von 1x10^11 cm^-2 bis 1.2x10^12 cm^-2 im Temperaturintervall 0.3 K < T < 80 K vermessen. Dabei kamen grundlegend unterschiedliche Proben-Strukturen mit Elektronenbeweglichkeiten im Bereich 5x10^5 cm^2/Vs bis 7x10^6 cm^2/Vs zum Einsatz, die unter unterschiedlichen Optimierungsgesichtspunkten hergestellt wurden. Mit den verfügbaren Proben und Parametern konnten mittels der Zyklotronresonanz die Regimes des Integralen (IQHE) und des Fraktionalen Quanten-Hall-Effektes (FQHE) abgedeckt und die bei hohen Temperaturen dominierenden Polaron-Renormierungen grundlegend charakterisiert werden. Zur Analyse und Interpretation der experimentellen Daten wurden theoretische Modelle zur mehrkomponentigen Zyklotronresonanz unte r den Aspekten der Polaron-Renormierung, der Leitungsband-Nichtparabolizität, der Streuung an Störstellen, der Abschirmung, sowie der Elektron-Elektron-Wechselwirkung und den mit ihr zusammenhängenden Grundzuständen entwickelt und mit diesen numerische Modell- und Anpassungsrechnungen durchgeführt. Die Magneto-Intersubband-Resonanzen wurden im Regime des IQHE experimentell untersucht. Dabei wurde die Gitterkopplertechnik zur Ankopplung des Lichtfeldes an diese Anregungen eingesetzt. Zum Verständnis und zur Interpretation der Messergebnisse wurden die selbstkonsistenten Gleichungen zur Berechnung der Magneto-Landau-Subband-Struktur und der dazu kompatiblen Dichteantwort im Rahmen der Hartree-Fock- (HFA) bzw. der zeitabhängigen Hartree-Fock-Näherung (TDHFA) aufgestellt und der numerische Lösungsweg dargelegt. Anhand von Anpassungsrechnungen wurde daraufhin die Magnetfeldabhängigkeit der Intersubband-Resonanzen analysiert.
N2  - This thesis is dedicated to the long wavelength collective excitations of quasi two-dimensional electron systems (Q2DEG) in GaAs under the influence of high magnetic fields. These excitations, which are classified into cyclotron resonances and magneto intersubband resonances, were experimentally investigated by means of far infrared Fourier spectroscopy. Cyclotron resonances were studied in a magnetic field range 0 < B < 17 T using different sample structures with electron densities from 1x10^11 cm^-2 to 1.2x10^12 cm^-2 at temperatures 0.3 K < T < 80 K. The molecular beam epitaxially grown samples showed electron mobilities in the=2 0range from 5x10^5 cm^2/Vs bis 7x10^6 cm^2/Vs and allowed an access to the regimes of the Integral (IQHE) and also the Fractional Quantum Hall Effects (FQHE) as well as to the regime of prominent polaron coupling at high temperatures. For the analysis and the interpretation of the experimental data, various theoretical models were presented and applied to the data. The theory took into account the multi-component character of cyclotron resonance in the presence of polaron coupling, bands nonparabolicity, and disorder under the combined influence of electronic screening and electron-electron coupling. The magneto intersubband resonances were investigated in the regime of the Integral Quantum Hall Effect. The grating coupler technique was used in order to couple the electromagnetic field to these collective excitations. Self consistent calculations of the subband structure and the collective modes were performed in the framework of the Hartree-Fock approximation scheme. These calculations were used for an interpretation of the experimental observations.
KW  - Galliumarsenid-Bauelement
KW  - Quanten-Hall-Effekt
KW  - Intersubband-Resonanz
KW  - Kollektivanregung
KW  - Quantum Well
KW  - Skyrmion
KW  - Störstellen
KW  - intersubband resonance
KW  - collective excitation
KW  - quantum well
KW  - Skyrmion
KW  - impurities
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37684
ER  - 
TY  - THES
A1  - Fuchs, Oliver
T1  - Soft x-ray spectroscopy of organic molecules and liquids
T1  - Spektroskopie mit weicher Röntgenstrahlung an organischen Molekülen und Flüssigkeiten
N2  - In this thesis, soft x-ray absorption spectroscopy (XAS) and resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) studies of the electronic structure of selected organic molecules and liquids were carried out. The first part focuses on the used experimental techniques and the development of the instrumentation necessary for these studies, namely a soft x-ray spectrometer, and a temperature-controlled flow-through liquid cell. The former was optimized by a special analytical ray tracing method developed exclusively for this purpose. Due to its high transmission, the spectrometer facilitates a novel experimental approach of recording comprehensive 'RIXS maps', which are 2-dimensional plots of x-ray scattering intensities as a function of both, excitation and emission photon energy. The liquid cell extends these possibilities to the study of liquids, especially the interaction of molecules in liquids and their chemical reactions under well-controlled conditions. Organic molecules have attracted considerable attention in the last decade. The intense research activities related to these materials have two main motivations: on the one hand, organic molecules have a technological application as building blocks of organic semiconductors, while, on the other hand, organic molecules are the functional elements in biological systems. In order to cost-effectively produce optimized organic electronic devices, a fundamental knowledge of the electronic properties of the organic molecules interface is necessary. Therefore, many studies of the electronic structure of potential candidates for organic electronics exist. Two of these candidates, namely C60 and well-ordered multilayers PTCDA on a Ag(111) surface are investigated in this thesis. For the study of C60 molecules, a comprehensive 'RIXS map' was recorded and analyzed. The RIXS map taken in only 25 minutes allows a quantitative analysis of energy losses, yielding for example the HOMO-LUMO distance. It also identifies a core-excitonic state and facilitates a quantitative comparison of its binding energy with that of valence excitons in C60. Furthermore, decay channel-selective partial fluorescence yield XAS spectra can be extracted from the RIXS map, yielding information on the population of the core-excitonic state as a function of excitation energy. As a second model system of organic molecules relevant for organic electronics, PTCDA was chosen. The complex electronic structure of the occupied states of a highly ordered, flat-lying PTCDA multilayer on a Ag(111) surface was investigated by symmetry-resolved resonant x-ray emission spectroscopy. The rapidly occurring beam damage effects were characterized on the basis of irradiation-time dependent series of C and O x-ray emission spectra. Upon varying the excitation energy and emission geometry, atom- and symmetry-specific carbon K emission spectra with negligible beam damage effects were obtained that allow to distinguish between electronic states with sigma and pi symmetry. A density functional theory calculation of the PTCDA molecule reproduces the energy positions of the most prominent emission features remarkably well. In addition, the energy positions of the sigma and pi emissions agree well with the calculated energies of the respective orbitals. In order to shed light on the second aspect of organic molecules, namely their role in biological systems, first a detailed investigation of the electronic structure and proton dynamics of liquid water as the medium of most chemical and biochemical reactions was carried out. Therefore, a comprehensive oxygen K RIXS map of liquid water was recorded and analyzed in great detail. A temperature-dependent comparison with XAS and RIXS data of D2O, NaOH, and NaOD leads to the conclusion, that ultra-fast dissociation takes place in liquid water on the timescale of the oxygen 1s core hole lifetime, resulting in a characteristic spectral contribution in the RIXS spectra. The dissociation is promoted by intact hydrogen bonds with neighboring molecules. In consequence, the rate of dissociation directly depends on the initial hydrogen bond configuration. In the next step towards biologically relevant systems, the nitrogen K edges of the amino acids glycine and histidine were investigated in powderous form as well as in their native environment, namely in aqueous solution. X-ray absorption and emission spectra of the aqueous solutions were analyzed at pH-values of 6 and for glycine also at pH 12 and compared to the spectra of powders. A pH-value of 12 causes deprotonation of the amino group, leading to significant changes in the nitrogen spectra as compared to pH 6. The results from these four examples demonstrate that a wealth of novel information can be obtained by using the new experimental tools developed in this thesis, namely a highly sensitive x-ray spectrometer and a flow-through liquid cell.
N2  - Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung der elektronischen Struktur ausgewählter organischer Moleküle und Flüssigkeiten mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) und resonanter inelastischer Röntgenstreuung (RIXS). Der erste Teil beschreibt die verwendeten spektroskopischen Methoden und die Entwicklung der dafür notwendigen Geräte, insbesondere eines Röntgenspektrometers und einer temperierten Durchflussnasszelle. Ersteres wurde mittels einer eigens dafür entwickelten analytischen Raytracing-Methode optimiert. Aufgrund seiner hohen Transmission ermöglicht das Spektrometer einen für weiche Röntgenstrahlung neuartigen experimentellen Ansatz, nämlich die Aufnahme einer umfassenden RIXS-Karte. Das ist eine 2-dimensionale Auftragung der Röntgenstreuintensität als Funktion der Anregungs- und der Emissionsphotonenenergie. Die Nasszelle erweitert diese experimentellen Möglichkeiten auf die Untersuchung von Flüssigkeiten. Organische Moleküle haben im letzten Jahrzehnt erhebliche Aufmerksamkeit auf sich gezogen. Die intensiven Forschungsaktivitäten an diesen Materialen haben zwei Hauptmotivationen: einerseits haben organische Moleküle technologische Anwendung als organische Halbleiter, und andererseits sind organische Moleküle die funktionalen Einheiten in biologischen Systemen. Um optimierte organische Halbleiterbauelemente kostengünstig produzieren zu können, muss man über die elektronischen Eigenschaften der organischen Moleküle genauestens Bescheid wissen. Deshalb wurde bereits eine Vielzahl an Untersuchungen potentieller Kandidaten für organische Halbleiterbauelemente durchgeführt. Zwei dieser Kandidaten, nämlich C60 und wohlgeordnete Multilagen von PTCDA auf einer Ag(111)-Oberfläche werden in dieser Arbeit untersucht. Für die Untersuchung der C60 Moleküle wurde eine RIXS-Karte aufgenommen und analysiert, woraus sich direkt die HOMO-LUMO Distanz ergab. Außerdem lässt sich die Existenz eines rumpfexzitonischen Zustands beobachten, dessen Bindungsenergie man quantitativ mit der Valenzexzitonenbindungsenergie in C60 vergleichen kann. Überdies können aus der RIXS-Karte Zerfallskanal-selektive Fluoreszenzausbeute XAS Spektren extrahiert werden, die zum Beispiel Auskunft über die Besetzung des rumpfexzitonischen Zustands als Funktion der Anregungsenergie geben. Als zweites Modellsystem wurde PTCDA ausgewählt, das mittels symmetrieaufgelöster resonanter Röntgenemissionsspektroskopie untersucht wurde. Die dabei rasch einsetzenden Strahlenschäden wurden anhand von Bestrahlungsdauer-abhängigen Serien von Kohlenstoff- und Sauerstoffspektren charakterisiert. Durch Variation der Anregungsenergie und Emissionsgeometrie wurden atom- und symmetriespezifische Kohlenstoffspektren mit vernachlässigbarem Strahlenschaden gewonnen. Diese erlauben die Unterscheidung von elektronischen Zuständen mit sigma- und pi-Symmetrie. Eine Dichtefunktionaltheorie-Rechnung stimmt bemerkenswert gut mit den Energiepositionen der spektralen Signaturen überein. Darüberhinaus passen die spektralen sigma- und pi-Anteile zu den Symmetrien der berechneten Orbitale an den jeweiligen Energiepositionen. Um den zweiten Aspekt organischer Moleküle, nämlich ihre Rolle in biologischen Systemen zu beleuchten, war es zunächst notwendig, die elektronische Struktur und Protonendynamik von flüssigem Wasser zu studieren, das bekanntermaßen das Medium vieler chemischer und biochemischer Reaktionen darstellt. Zu diesem Zweck wurde eine vollständige RIXS-Karte der Sauerstoff K Kante aufgenommen und im Detail analysiert. Ein temperaturabhängiger Vergleich mit XAS and RIXS Daten von D2O, NaOH und NaOD erlaubt die Schlussfolgerung, dass ultra-schnelle Dissoziation auf der Zeitskala der Sauerstoff 1s Rumpflochlebensdauer in flüssigem Wasser stattfindet, die zu einer charakteristischen spektralen Signatur in den RIXS Spektren führt. Diese Dissoziation wird gefördert durch intakte Wasserstoffbrückenbindungen mit benachbarten Wassermolekülen. Damit hängt die Dissoziationsrate direkt von der Ausgangskonfiguration der Wasserstoffbrückenbindungen ab. Im nächsten Schritt in Richtung biologisch relevanter Systeme wurde die Stickstoffkante der Aminosäuren Glyzin und Histidin sowohl in Pulverform als auch in wässriger Lösung untersucht. Röntgenabsorptions- und -emissionsspektren der wässrigen Lösungen wurden bei pH-Werten von 6 und im Falle des Glyzins auch bei pH 12 analysiert und mit den Pulverspektren verglichen. Ein pH-Wert von 12 führt zur Deprotonierung der Aminogruppe, was zu signifikanten Änderungen in der spektralen Signatur der Stickstoffspektren führt. Die Ergebnisse dieser vier Beispiele demonstrieren, dass eine Vielfalt neuartiger Information gewonnen werden kann durch die Anwendung der neuen experimentellen Werkzeuge, die in dieser Arbeit entwickelt wurden, nämlich eines hochempfindlichen Röntgenspektrometers und einer Durchflussnasszelle.
KW  - Organisches Molekül
KW  - Elektronenstruktur
KW  - Röntgenspektroskopie
KW  - Energiedispersive Röntgenspektroskopie
KW  - Buckminsterfulleren
KW  - Molekularbewegung
KW  - Molekül
KW  - Molekülsymmetrie
KW  - Molekülzustand
KW  - Organisches Molekül
KW  - x-ray emission spectroscopy
KW  - x-ray absorption spectroscopy
KW  - organic molecules
KW  - liquids
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37055
ER  - 
TY  - THES
A1  - Spanheimer, Daniela Cornelia
T1  - Dynamische Leistungsverstärkung bei GHz Frequenzen und Speichereigenschaften von nanoelektronischen GaAs/AlGaAs Transistoren
T1  - Dynamic power gain at GHz frequencies and memory effects of nanoelectronic GaAs/AlGaAs transistors
N2  - Es wurde gezeigt, dass durch die Vorpositionierung von Quantenpunkten, diese mit einem gezielten Abstand im Bereich von einigen 100 nm zueinander und daher mit einer definierten Dichte in Speicherbauelemente eingebracht werden können. Es wurde bei tiefen Temperaturen wohldefinierte Coulombblockade demonstriert. Durch die Analyse der Coulomb-Rauten war es möglich, auf die Größe und Ladeenergie von Quantenpunkten im Kanal zu schliessen. Es wurde gezeigt, dass vorpositionierte Quantenpunkte sehr gut als Floating Gate eingesetzt werden können. Die Speichereigenschaften dieser Quantenpunkte wurden im Hinblick auf die Hysteresebreite DeltaVth in Abhängigkeit der Kanalbreite, der Drainspannung und der Temperatur untersucht und diskutiert. Hierbei konnte eine deutliche Abhängigkeit der Thresholdspannung von der Kanalbreite der Struktur ermittelt werden. Für Strukturen mit einem breiten Kanal wurde festgestellt, dass der Stromfluss bereits bei negativen Gatespannungen einsetzt, während für schmale Strukturen positive Gatespannungen nötig sind, um einen Ladungstransport hervorzurufen. Zur Bestimmung der Temperaturstabilität der Ladezustände wurde sowohl die Thresholdspannung als auch die Hysteresebreite als Funktion der Probentemperatur im Bereich von 4.2K bis Raumtemperatur bei verschiedenen Drainspannungen bestimmt. Hierbei wurde festgestellt, dass die Hysteresebreite bis zu einer kritischen Temperatur stufenförmig abnimmt und danach wieder leicht ansteigt. Bei der Untersuchung der Threshold- Spannung wurde ein Unterschied Vth,zu und Vth,auf festgestellt. Erstmals konnte ein lateral und vertikal positionierter InAs Quantenpunkt als Speicher für den Betrieb bei Raumtemperatur demonstriert werden. Ferner wurde die Wirkung eines Gate-Leckstromes auf den gemessenen Drain- Strom eines monolithischen Drei-Kontakt-Struktur untersucht und diskutiert. Die untersuchten Proben basieren auf einem neuen Parallel-Design, in welchem das Gate nicht wie üblich zwischen Source und Drain positioniert wurde, sondern in serieller Verbindung mit dem Drain- oder Sourcekontakt, d.h. mit einem zentralen Drain zwischen Source und Gate, gesetzt wurde. Hierdurch konnte eine merkliche Reduzierung des Probeninnenwiderstandes erreicht werde. Zu Beginn wurden zur Charakterisierung der Probe Transportmessungen bei Raumtemperatur durchführt. Hierbei konnte verglichen mit herkömmlichen Quantendrahttranistoren realisiert auf demselbenWafer, zum einen eine deutlich höhere Transconductance durch das parallele Design erreicht werden. Zum anderen zeigte die ermittelte Transconductance nicht den erwarteten linearen Verlauf in Abhängigkeit der Drainspannung, sondern einen quadratischen. Die Messungen zeigten außerdem einen Abfall des Drain-Stromes ab einer kritischen Größe des Gate-Leckstromwertes, welcher auf ein dynamisches Gate, hervorgerufen durch die Ladungsträger aus dem Gate, zurückgeführt wird. Diese zusätzliche virtuelle Kapazität addiert sich in paralleler Anordnung zum geometrischen Gate-Kondensator und verbessert die Transistoreigenschaften. Zum Abschluss der Arbeit wurden Hochfrequenzmessungen zur Ermittlung einer Leistungsverstärkung von Drei-Kontakt-Strukturen bei Raumtemperatur für unterschiedliche Gate- und Drainspannungen durchgeführt. Um die Hochfrequenzeigenschaften der untersuchten Probe zu erhöhen, wurde hierfür ein Design gewählt, in welchem die Goldkontakte zur Kontaktierung sehr nahe an die aktive Region heranragen. Für diese Spannungskombination konnte für eine Frequenz im Gigaherz-Bereich eine positive Spannungsverstärkung > 1 dB gemessen werden. Höhere Spannungen führen zu einem Sättigungswert in der Leistungsverstärkung. Dies wird zurückgeführt auf den maximal zur Verfügung stehenden Strom in der aktiven Region zwischen den nahen Goldkontakten. Zudem wurde eine Lösung vorgestellt, um das fundamentale Problem der Impedanzfehlanpassung für Hochfrequenzmessungen von nanoelektronischen Bauelementen mit einem hohen Innerwiderstand zu lösen. Eine Anpassung der unterschiedlichen Impedanzen zwischen Bauelement und Messapparatur ist unbedingt notwendig, um Reflexionen bei der Übertragung zu vermeiden und somit die Gewinnoptimierung zu erhöhen. Zur Behebung der Fehlanpassung wurde im Rahmen dieser Arbeit ein Impedanz-Anpassungs-Netzwerk auf einer PCB-Platine realisiert, welches mit der Probe verbunden wurde. Die Anpassung wurde durch eingebaute Strichleitungen in das Layout des Anpassungsboards vorgenommen. Durchgeführte Simulationen der Probe in Verbindung mit dem Anpassungs-Netzwerk bestätigten die experimentellen Ergebnisse. Durch die Anpassung konnte der simulierte Reflexionskoeffizient deutlich reduziert werden, bei gleichzeitiger Erhöhung des Transmissionskoeffizienten. Ebenfalls zeigten die Messungen an einer Drei-Kontakt-Struktur mit Anpassungs-Board eine signifikante Verbesserung der Leistungsverstärkung.
N2  - Dynamical Charging and Discharging of laterally aligned quantum dot structures We can demonstrate that the direct positioning enables us to embed quantum dots with given periods to each other of only a few 100 nm and therefore with a defined density into the memory-structures. For low temperatures, well defined Coulombblockade can be observed. The analysis of the measured diamond patterns allows the determination of the dimension and the charging energy of the embedded quantum dots in the channel. The memory properties of these quantum dots were analyzed and discussed in terms of the hysteresis width DeltaVth which depends on the channel width, the applied drain voltage and the device temperature. The measurements reveal a dependence of the threshold voltage on the channel width of the structure. For devices with a wide channel the current transport sets in with negative applied gate voltages, in contrast to structures with narrow channels, requiring positive gate voltages to cause a current flow through the channel. To explain these results we assume that in large channels a higher negative voltage is necessary to deplete the charges out of the channel due to the higher charge density. To analyze the temperature stability of the charge states the threshold voltage as well as the hysteresis width is detected as a function of the temperature for different drain voltages in the range of 4.2K up to room temperature. It is determined that the hysteresis width decreases to a critical temperature before it rises again. For the investigation of the threshold voltage a difference between Vth,up and Vth,down is demonstrated. We assume that this difference is caused by the different charging behavior for increasing charge energies. In this work, lateral and vertical positioned InAs quantum dots could be demonstrated as a memory device operated at room temperature for the first time. Improved transistor functionality caused by gate leakage currents in nanoscaled Three Terminal Structures Further we investigate the role of gate leakage on the drain current in a monolithic, unipolar GaAs/AlGaAs heterostructure based on three leaky coupled contacts. Two in-plane barriers, defined by rows of etched holes in a two-dimensional electron gas, separate the leaky gate from the central drain and the drain from the source. Because of this the internal resistance of the structure can be appreciably decreased. It should be noted that the observed differential voltage amplification in the gate leakage regime of the studied structure is by far larger compared to the voltage amplification of any in-plane wire transistor fabricated from the same wafer, which were controlled by two non-leaking in-plane gates. The calculated transconductance increases quadratically and not in a non-linear manner, as expected. A pronounced reduction of the drain current sets in when the gate starts to leak, pointing at a large parallel gate capacitor. We associate the gate-leakage current induced gating with a virtual floating gate induced by the space charge injected from the gate. The space charge can hereby be described by a parallel gate capacitor that can control a low dimensional channel lying nearby. High frequency measurements on Three Terminal Structures High frequency measurements for determination of the power gain in Three Terminal Structures are carried out at room temperature. To improve the high frequency properties of the investigated structures a special design was chosen, where the gold contacts for contacting the sample approach very closely the active switching region. The measurements show that negative gate voltages are much more efficient to the power gain than positive ones. For these voltage combinations a power gain > 1 dB for frequencies in the GHz range is detected, whereas the power gain saturates for higher voltages. This is interpreted in terms of the maximum number of charges in the active region between the gold contacts. Furthermore an answer to the fundamental obstacle of the impedance mismatch for high frequency measurements on nanoelectronic structures with high internal resistance is given. Such a matching between the device and the measurement setup is necessary to reduce signal reflections and therefore increase the gain. To match the impedances, an impedancematching- network on a PCB-plate (printed circuit board) via integrated stubs was realized. Simulation data of the sample in connection with the matching-network is in very good agreement with the experimental data. Using the network reduces the simulated reflection coefficient and simultaneously raises the transmission coefficient. The measurements also show a significant improvement of the power gain behaviour.
KW  - Verstärkung
KW  - Hochfrequenz
KW  - Nanoelektronik
KW  - HEMT
KW  - Quantenpunkt
KW  - Coulomb-Blockade
KW  - Leistungsverstärkung
KW  - power gain
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37589
ER  - 
TY  - THES
A1  - Lang, Stefan
T1  - Transportuntersuchungen an vertikal- und lateral-gekoppelten niederdimensionalen Elektronensystemen
T1  - Transport Investigations on Vertically and Laterally Coupled Low Dimensional Electron-Systems
N2  - An Y-Schaltern konnte eine nichtlineare Verschiebung der Schwellspannung beobachtet werden. In einem Y-Schalter spaltet sich ein Stammwellenleiter über einen Verzweigungspunkt Y-förmig in zwei Astwellenleiter auf, so dass prinzipiell mehrere Maxima im Leitungsband existieren. Daher wurde ein Modell entwickelt, das die Dynamik der Leitungsbandmaxima im elektrischen Feld beschreibt. Dieses beinhaltet sowohl die geometrischen Kapazitäten als auch die Quantenkapazitäten des Y-Schalters. Zudem konnte gezeigt werden, dass lokalisierte Ladungen zur Beschreibung des Schaltens notwendig sind. Die Verschiebung der Schwellspannungen kann hierbei sehr gut durch das Zusammenspiel der klassischen und der Quantenkapazitäten beschrieben werden, wobei sich herausstellt, dass die Quantenkapazitäten des Systems einen dominierenden Einfluss auf das Schaltverhalten nehmen. Für X-förmige Verzweigungen wird gezeigt, dass für ausgewählte Spannungsbereiche an den vier lateralen Kontrollgates der Transport durch den X-Schalter entweder geblockt oder erlaubt ist. Dies wurde auf die Ausbildung eines Quantenpunkts im Zentrum des X-Schalters zurückgeführt. Es liegt also Coulomb-Blockade vor und der Elektronentransport durch die Struktur kann mittels eines Stabilitätsdiagramms analysiert werden. Es zeigt sich, dass die zentrale Elektroneninsel einen Durchmesser von etwa 20nm hat und eine Ladeenergie von E_C=15meV besitzt. Weiterhin konnten Transportbereiche aufgezeigt werden, welche einen negativen differentiellen Leitwert basierend auf einer dynamischen Kapazität aufweisen. Außerdem konnte in größeren Verzweigungen bistabiles Schalten aufgrund von Selbstschalten nachgewiesen werden. Es ist hierbei sowohl invertierendes als auch nicht-invertierendes Schalten zu beobachten. Es wurden Quantendrahttransistoren auf der Basis von wenigen Nanometer übereinander liegenden, vertikal gekoppelten Elektronengasen realisiert. Die Herstellung der Strukturen stellt hierbei besondere Herausforderungen an die Prozessierungstechniken. So mussten Barrieren unterschiedlicher Al-Konzentrationen während des Wachstums mittels Molekularstrahlepitaxie eingebracht werden, um einen Al-selektiven Ätzprozess anwenden zu können. Die beiden Elektronengase sind nach dem Wachstum lediglich durch eine 7nm dicke AlGaAs-Barriere voneinander getrennt. Um die beiden Elektronengase getrennt voneinander zu kontaktieren war es anschließend notwendig, ein spezielles Ätzverfahren anzuwenden. Es zeigte sich, dass eines der 2DEGs aufgrund des extrem geringen Abstands als hocheffektives Gate für das andere 2DEG dienen kann, wobei für die untersuchten Strukturen eine Gateeffektivität nahe eins, das heißt ein ideales Schalten, beschrieben wird. In Strukturen geringerer Dotierkonzentration wird anschließend hocheffektives Schalten bis zu einer Temperatur von 250K demonstriert. Basierend auf derartigen vertikal gekoppelten Elektronengasen wurden außerdem trocken geätzte Y-Transistoren hergestellt. Es kann bistabiles Schalten nachgewiesen werden, wobei analog zu den X-Strukturen ein Ast als Gate dient. Die Hysterese des bistabilen Schaltens kann dabei so klein eingestellt werden, dass rauschaktiviertes Schalten zwischen den beiden Ausgangszuständen des Systems zu beobachten ist. Es zeigt sich, dass das Schalten in solchen Strukturen mit einer Aktivierungsenergie von lediglich 0.4 kT erfolgt. Somit ist dieser Wert kleiner als das thermische Limit für stabiles Schalten in klassischen Bauelementen. Der 2-Terminal-Leitwert eines Quantendrahts bei Magnetfeldumkehr zeigt Asymmetrien, welche stark sowohl von den Spannungen an den Gates abhängen. Der Strom durch den Quantendraht kann einerseits mittels eines lateralen Gates und außerdem durch ein auf der Oberfläche liegendes vertikales Metallgate gesteuert werden. Hierbei wurde der Kanal einerseits durch Verarmung des 2DEGs über ein Metallgate definiert. Andererseits wurde auf der gegenüberliegenden Seite eine Potentialbarriere durch den Ätzgraben aufgebaut. Es stellte sich heraus, dass die gemessenen Asymmetrien auf den Wechsel zwischen elastischer Streuung der Kanalelektronen an der elektrostatischen Begrenzung und inelastischer Streuung an der geätzten Grenzfläche zurückzuführen sind. Für hohe Vorwärtsspannungen zeigt sich, dass der asymmetrische Anteil der dominierende Term im Leitwert ist. Dies erlaubt es, die vorliegende Struktur als Magnetfeldsensor, mit einer Sensitivität von 3.4mVT zu verwenden. Als Ausblick für die Zukunft kann festgestellt werden, dass komplex geformte Leiterbahnen durch die Ausnutzung von Effekten wie Coulomb-Blockade und Selbstschalten ein großes Potential für zukünftige Schaltkreise besitzen. Da Schaltenergien durch das Ausnutzen von Systemrauschen kleiner als das thermische Limit auftreten soll es ein Ziel für die Zukunft sein, Neuron ähnliche Schaltkreise auf der Basis von verzweigten Schaltern zu realisieren.
N2  - This thesis reports on transport investigations performed with semiconductor nanostructures carrying low-dimensional, highly mobile electron gases. These structures are based on modulation doped GaAs/AlGaAs layers. Lithographic techniques were subsequently applied to define narrow channels with different geometries. In this way, laterally as well as vertically coupled conductors like Y- and X-structures were realized. Non-linear threshold voltage shifts in an electron Y-branch switch We have studied the threshold characteristics and gate efficiencies of electron Y-branch switches controlled by in-plane gates. The threshold voltage was found to shift in a nonlinear manner for a certain regime of inplane electric fields controlled by the voltage difference between the gates along the junction. This result is interpreted in terms of local conduction band maxima in the stem and the branches. To explain the non-linear threshold we propose a model based on coupled quantum capacitances and geometrical capacitances including charges localized in the Y-branch. Also the switching efficiencies, which are measures of how much of a change in the electrochemical potential of the gate is transferred into a change of the conduction band maximum, in the switch depend on the gate voltages. The switching efficiency is larger for those parts of the Y-branch with the smallest quantum capacitance. Network-calculations enabled us to determine the relevant system-parameters. Coulomb-blockade and bistability in X-structures We demonstrated charge transport to be blocked for certain voltage regimes applied to four laterally coupled sidegates of an X-structure. This is related to the formation of an electron island, a quantum dot, in the branching section of the device. Therefore, diamond patterns associated with Coulomb- blockade were observed in transport spectroscopy and the electron transport across the structure was analyzed by means of a stability diagram. It was found that the central electron island has a diameter of about 20nm with a charging energy of E_C=15meV. Furthermore we identified transport regimes showing a negative differential conductance. This was interpreted in terms of a dynamic capacitance between the island and the respective drain contact. Moreover bistable switching was demonstrated as a result of self-gating. Inverting as well as non-inverting switching in the self-gating regime is also realized. Coupled two dimensional electron gases Double GaAs quantum wells embedded between modulation-doped AlGaAs barriers with different Al contents were grown by molecular beam epitaxy. Independent electric contacts to each well were realized by applying different etching techniques. Particularly, the lower quantum well was electrically pinched off by an undercut of the lower AlGaAs barrier exploiting an Al-selective etching process. In contrast, the upper quantum well was locally depleted by top etched trenches. Transistor operation of quantum wires defined in such bilayers is demonstrated at room temperature with one GaAs layer used as conducting channel controlled by the other nearby layer as efficient quantum gate. Furthermore, in devices exploiting a low doping concentration, highly effective gating with gate leverage factors near unity is realized up to T=250K. Finally, bistable switching operation is observed for structures exploiting a floating gate. Provided this floating gate becomes charged, it is demonstrated that the threshold voltage of the waveguide increases drastically. Magnetic-field induced asymmetries in quantum wires with asymmetric gate coupling The two-terminal conductance of GaAs/AlGaAs quantum wires was studied in the non-linear regime. The quantum wires were coupled asymmetrically to a metal gate and investigated for a magnetic field perpendicular to the sample surface. A sidegate was defined by wet chemical etching of a deep trench. Adjacent to this trench a narrow metal top gate was deposited on the sample's surface. Therefore, the channel was on the one hand defined by local depletion of the 2DEG by means of a negative topgate voltage. On the other hand, the etched trench leads to a potential barrier serving also as sidewall. It was found that the conductance of the quantum wire shows pronounced asymmetries when the magnetic field is reversed. These asymmetries are related to different scattering mechanisms, i.e. specular scattering of the channel electrons at the sidewall caused by an electrostatic confinement and backscattering at the boundary due to the etched trench. The asymmetric conductance was identified to increase significantly with the bias voltage. This probably allows the application of such structures as magnetic field sensors with a sensitivity of 3.4mV/T
KW  - Quantendraht
KW  - Quantenwell
KW  - Transistor
KW  - Mesoskopischer Transport
KW  - Quantumwire
KW  - Electronics
KW  - Transistor
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37652
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schumm, Marcel
T1  - ZnO-based semiconductors studied by Raman spectroscopy: semimagnetic alloying, doping, and nanostructures
T1  - Ramanspektroskopische Untersuchung ZnO-basierte Halbleiter: Semimagnetische Legierung, Dotierung und Nanostrukturen
N2  - ZnO-based semiconductors were studied by Raman spectroscopy and complementary methods (e.g. XRD, EPS) with focus on semimagnetic alloying with transition metal ions, doping (especially p-type doping with nitrogen as acceptor), and nanostructures (especially wet-chemically synthesized nanoparticles).
N2  - ZnO-basierte Halbleiter wurden mittels Ramanspektroskopie und komplementärer Methoden (z.B. XRD, EPS) untersucht mit den Schwerpunkten semimagnetische Legierung mit Übergangsmetallen, Dotierung (vor allem p-Dotierung mit Stickstoff als Akzeptor) und Nanostrukturen (vor allem nass-chemisch hergestellte Nanopartikel).
KW  - Wide-gap-Halbleiter
KW  - Würzburg / Sonderforschungsbereich II-VI-Halbleiter
KW  - Verbindungshalbleiter
KW  - Zwei-Sechs-Halbleiter
KW  - Semimagnetischer Halbleiter
KW  - n-Halbleiter
KW  - Niederdimensionaler Halbleiter
KW  - p-Halbleiter
KW  - Kolloider Halbleiter
KW  - Magnetisch
KW  - Ramanspektroskopie
KW  - Raman
KW  - Zinkoxid
KW  - ZnO
KW  - DMS
KW  - Raman spectroscopy
KW  - Raman
KW  - Zinc oxide
KW  - ZnO
KW  - DMS
KW  - Diluted Magnetic Semiconductors
KW  - doping
KW  - secondary phases
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37045
ER  - 
TY  - THES
A1  - Neuberger, Thomas
T1  - Magnetic Resonance Imaging and Spectroscopy at ultra high fields
T1  - Magnetresonanztomographie und -spektroskopie bei sehr hohen Feldstärken
N2  - The goal of the work presented in this thesis was to explore the possibilities and limitations of MRI / MRS using an ultra high field of 17.6 tesla. A broad range of specific applications and MR methods, from MRI to MRSI and MRS were investigated. The main foci were on sodium magnetic resonance spectroscopic imaging of rodents, magnetic resonance spectroscopy of the mouse brain, and the detection of small amounts of iron labeled stem cells in the rat brain using MRI Sodium spectroscopic imaging was explored since it benefits tremendously from the high magnetic field. Due to the intrinsically low signal in vivo, originating from the low concentrations and short transverse relaxation times, only limited results have been achieved by other researchers until now. Results in the literature include studies conducted on large animals such as dogs to animals as small as rats. No studies performed on mice have been reported, despite the fact that the mouse is the most important laboratory animal due to the ready availability of transgenic strains. Hence, this study concentrated on sodium MRSI of small rodents, mostly mice (brain, heart, and kidney), and in the case of the brain on young rats. The second part of this work concentrated on proton magnetic resonance spectroscopy of the rodent brain. Due to the high magnetic field strength not only the increasing signal but also the extended spectral resolution was advantageous for such kind of studies. The difficulties/limitations of ultra high field MRS were also investigated. In the last part of the presented work detection limits of iron labeled stem cells in vivo using magnetic resonance imaging were explored. The studies provided very useful benchmarks for future researchers in terms of the number of labeled stem cells that are required for high-field MRI studies. Overall this work has shown many of the benefits and the areas that need special attention of ultra high fields in MR. Three topics in MRI, MRS and MRSI were presented in detail. Although there are significant additional difficulties that have to be overcome compared to lower frequencies, none of the work presented here would have been possible at lower field strengths.
N2  - Das Ziel der vorliegenden Arbeit war neue Möglichkeiten, aber auch Grenzen der Kernmagnetresonanz an Kleintieren an NMR - Systemen mit sehr hohen Feldstärken (bis zu 17.6 Tesla) zu erkunden. Anhand ausgesuchter Anwendungen wurden Methoden der Bildgebung (MRI), der Spektroskopie (MRS) als auch der spektroskopischen Bildgebung (MRSI) untersucht. Der Hauptteil der Arbeit beschäftigt sich mit der spektroskopischen Bildgebung von Natrium an Kleintieren. Weitere Themen sind die Protonenspektroskopie am Ratten- und Mäusehirn und die Untersuchung der Nachweisgrenze von mit Eisen markierten Stammzellen im Rattenhirn mittels der NMR Bildgebung. Spektroskopische Bildgebung von Natrium wurde durchgeführt, da diese Anwendung von besonderem Maße von dem höheren Feld profitiert. Auf Grund des intrinsisch geringen Signals in vivo, welches seine Ursachen in den relativ geringen in vivo Konzentrationen und den kurzen Relaxationszeiten hat, wurden bisher nur NMR Untersuchungen an größeren Tieren durchgeführt. In der Literatur wurden bisher noch keine Untersuchungen an dem wichtigsten Labortier, der Maus, beschrieben. Diese Arbeit konzentrierte sich daher auf Untersuchungen an Kleintieren, sprich der Ratte (Hirn) und der Maus (Hirn, Herz und Niere). Der zweite Teil der Arbeit konzentrierte sich auf Protonen MRS am Kleintierhirn. Hier war nicht nur das höhere SNR sondern auch der ebenfalls auf Grund des hohen Magnetfeldes erweiterte spektrale Bereich von Vorteil. Schwierigkeiten und Grenzen des hohen Feldes wurden in diesem Abschnitt ebenfalls untersucht. Im dritten und letzten Teil der vorliegenden Arbeit wurde die Detektierbarkeitsgrenze von mit Eisen markierten Stammzellen mittels MRI untersucht. Die Studie zeigt Richtgrößen an benötigten markierten Zellen für zukünftige Studien. Insgesamt wurden in dieser Arbeit die vielen Vorteile, aber auch die Gebiete welche besondere Aufmerksamkeit bei Messungen an sehr hohen Magnetfeldern benötigen, aufgezeigt. Drei Themen im Bereiche der Kernspintomographie, der Spektroskopie und der spektroskopischen Bildgebung wurden im Detail untersucht. Obwohl durch das hohe Magnetfeld neue Schwierigkeiten bewältigt werden mussten, wäre keine der hier präsentierten Studien bei niedrigen Feldstärken durchführbar gewesen.
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Natrium
KW  - CSI
KW  - Spektroskopie
KW  - MRI
KW  - high field
KW  - MRS
KW  - sodium
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-36670
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TY  - THES
A1  - Klein, Markus
T1  - Starke Korrelationen in Festkörpern : von lokalisierten zu itineranten Elektronen
T1  - Strong correlations in solids : from localized to itinerant electrons
N2  - In dieser Arbeit wurden mittels winkelaufgelöster Photoemission verschiedene Verbindungen mit stark korrelierten Elektronen untersucht. Es wurde gezeigt, dass diese Technik einen direkten Zugang zu den niederenergetischen Wechselwirkungen bietet und dadurch wichtige Informationen über die Vielteilchenphysik dieser Systeme liefert. Die direkte Beobachtung der scharfen Quasiteilchenstrukturen in der Nähe der Fermikante ermöglichte insbesondere die genaue Betrachtung der folgenden Punkte: 1. Quantenphasenübergang: analog zu [27] wurde gezeigt, dass die hochaufgelöste PES Zugriff auf die lokale Energieskala TK bietet. Außerdem konnte im Rahmen eines störungstheoretischen Modells allgemein gezeigt werden, wie sich kleine RKKY-Störungen auf TK auswirken. Aus der experimentellen Entwicklung von TK(x) in CeCu6-xAux lassen sich mit Hilfe dieses Modells Rückschlüsse auf den Quantenphasenübergang bei T = 0 ziehen. 2. Kondogitter: mit Hilfe einer geordneten CePt5/Pt(111)-Oberflächenlegierung wurde demonstriert, dass mit ARPES Kondogittereffekte beobachtet werden können. Dazu zählen die Beobachtung von Hybridisierungsbandlücken und der starken Renormierung der Bandmassen in der Nähe von EF. Diese Effekte lassen sich, mit Hilfe unterschiedlicher Anregungsenergien und Messungen an einer isostrukturellen LaPt5-Schicht, eindeutig dem Resultat einer d f -Mischung der elektronischen Zustände zuweisen. Anhand von temperaturabhängigenMessungen konnte erstmals der Übergang von lokalisierten zu kohärenten Quasiteilchen in einem Kondosystem mittels ARPES beobachtet werden. 3. Phasenübergänge: bei FeSi und URu2Si2 wurde jeweils gezeigt, dass die ARPES sensitiv für kleinste Änderungen der elektronischen Struktur in unmittelbarer Umgebung der Fermienergie ist. Es konnten charakteristische Energien und Temperaturen, sowie am Phasenübergang beteiligte Bänder und deren effektive Massen m* quantifiziert werden. Insbesondere wurde gezeigt, dass Heavy-Fermion-Bänder mit m* = 40 me eine wichtige Rolle beim Hidden-order-Phasenübergang in URu2Si2 spielen. 4. Oberflächeneffekte: für alle Proben, außer CeCu6-xAux, musste festgestellt werden, dass Oberflächenzustände beträchtliche Anteile am Spektrum besitzen können. Daher ist bei jedem Material größte Vorsicht bei der Präparation der Oberfläche und der Interpretation der Spektren angebracht. Als eine geeignete Methode um Oberflächen und Volumenanteile auseinander zu halten, stellten sich anregungsenergieabhängige Messungen heraus. 5. theoretische Modelle: trotz der Bezeichnung “stark korrelierte Systeme”, unterscheiden sich die untersuchten Verbindungen bezüglich ihrer theoretischen Beschreibung: die Physik der Cersysteme (CeCu6, CePt5/Pt(111)) ist bei T > TK durch lokale Störstellen bestimmt und lassen sich somit im Rahmen des SIAM beschreiben. Bei tieferen Temperaturen T < TK treten jedoch Anzeichen von beginnender Kohärenz auf und geben somit den Übergang zum PAM wieder. Schwere, dispergierenden Bänder in URu2Si2 und FeSi zeigen, dass beide Systeme nur mit Hilfe eines geordneten Gitters beschreibbar sind. Insbesondere stellt sich für FeSi heraus, dass eine Erklärung im Kondoisolator-Bild falsch ist und ein Hubbard-Modell-Ansatz angebrachter scheint.
N2  - In this thesis angle-resolved photoemission investigations on diverse strongly- correlated systems were presented. It was shown that this technique gives a direct access to the low-energy excitations of a solid and therefore provides important information about its many-body physics. In particular the spectroscopic investigation of the sharp quasi-particle features near the Fermi edge gave information about the following points: 1. quantum phase transition: as already investigated in [27], it was shown that high resolution PES gives a direct access to the local energy scale TK. In the framework of a pertubative model, it was presented how small RKKY corrections influence the Kondo temperature. From the experimental evolution of TK(x) in CeCu6-xAux conclusions could be drawn about the quantum phase transition at T = 0. 2. Kondo lattice: an ordered CePt5/Pt(111) surface alloy was prepared and investigated by ARPES. The sharp spectra show the characteristics of a Kondo lattice: hybridization gaps and a strong renormalization of the band mass in the vicinity of the Fermi edge. With the aid of different excitation energies and measurements on an isostructural LaPt5 surface alloy it was shown, that these effects are due to a d f -mixing. For the first time, the transition from the single-impurity to the heavy-fermion regime could be observed by ARPES. 3. phase transitions: for FeSi and URu2Si2 the sensitivity of ARPES to small changes in the Fermi surface was shown in the temperature dependent spectra. The measurements reveal characteristic energies and temperatures of the phase transitions. Furthermore the bands which are involved in the phase transition and their effective masses m* could be quantified. In the case of URu2Si2 it was shown that a heavy-fermion band with m* = 40 me is affected by the hidden-order phase transition. 4. surface effects: besides CeCu6-xAux all samples showed significant surface contribution to the spectra. Excitation energy dependent measurements were found to be a good tool to distinguish between bulk and surface contributions. 5. theoretical models: despite the shared expression “strongly correlated systems” the compounds differ in their theoretical description: it was found that the physics of cerium systems (CeCu6, CePt5/Pt(111)) at T > TK can be described in the framework of the SIAM. However, at lower temperatures (T < TK) the signatures of coherence appear in the spectra. These can only be described by the PAM. Heavy dispersing bands have been observed for URu2Si2 and FeSi. Thus these systems must be described by a Hamiltonian with lattice properties, too. Especially the transition metal compound FeSi was shown to be no Kondo insulator. A description in the framework of a multi-band Hubbard Hamiltonian seems to be more appropriate for this compound.
KW  - Kondo-Effekt
KW  - Kondo-Modell
KW  - Kondo-System
KW  - Schwere-Fermionen-System
KW  - Photoemission
KW  - Cerlegierung
KW  - Uran
KW  - Festkörperspektroskopie
KW  - Festkörperoberfläche
KW  - Festkörperphysik
KW  - Selbstenergie
KW  - CeCu6
KW  - CePt5
KW  - FeSi
KW  - URu2Si2
KW  - CeCu6
KW  - CePt5
KW  - FeSi
KW  - URu2Si2
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-36459
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TY  - THES
A1  - Stadler, Christoph
T1  - Strukturuntersuchungen organischer Monolagen auf Ag(111)
T1  - Structural investigations of organic monolayers on Ag(111)
N2  - In dieser Arbeit wurden zwei komplementäre Beugungsverfahren verwendet, um die geometrische Struktur von organischen Adsorbaten (NTCDA und verschiedenen Metall-Pcs) auf Ag(111) zu untersuchen: um die lateralen Strukturparameter zu messen wurde hochauflösende Beugung niederenergetischer Elektronen (SPALEED) verwendet. Die vertikalen Abstände der einzelnen atomaren Spezies von der Silberoberfläche wurden mit der Methode der Absorption in stehenden Röntgenwellenfeldern (XSW) bestimmt. Aus den Arbeiten von Kilian et al. [43, 42] ist bekannt, daß die relaxierte und komprimierte Monolage NTCDA/Ag(111) einen Ordnungs-Unordnungs-Phasenübergang beim Abkühlen besitzt. Dazu sollten zu Beginn dieser Arbeit stabile Parameter mithilfe von Kühlversuchen unter Beobachtung im LEED gefunden werden, um diesen Phasenübergang zu reproduzieren. Dies ist nicht gelungen. Es wurden aber die vertikalen Abstände der Kohlenstoff- und Sauerstoffatome der relaxierten Monolage zum Substrat mithilfe von XSW bestimmt. Diese bestätigen die Messungen von Stanzel et al. [88, 87], die aufgrund des geringen Abstandes auf Chemisorption schließen lassen. Darüberhinaus wurde die Methode von Stanzel et al. verfeinert, das Photoelektronensignal (O1s) und das Auger-Signal (OKLL) kohärent zu interpretieren. Dabei wurden sowohl die nichtdipolaren Parameter der Photoemission (O1s) als auch der Anteil der durch Sekundärelektronen induzierten Augerzerfälle (OKLL) berücksichtigt und iterativ angepasst. Im Fall von NTCDA ist es möglich, anhand der Peakstruktur der O1s-Photoelektronen die Anhydridsauerstoffe von den Carbonylsauerstoffen zu trennen. Diese wurden bei XSW als getrennte Detektionskanäle verwendet und zeigen für die relaxierte Monolagenstruktur von NTCDA/Ag(111) - ähnlich wie schon von Hauschild et al. für PTCDA/Ag(111) [29, 30] gemessen - daß die Carbonylsauerstoffe in den Ecken des NTCDA-Moleküls um ca. 0:10 näher am Substrat liegen als die Anhydridsauerstoffe in der Brückenposition. Solch detaillierten Messungen sind notwendig, um für die Vielzahl von verschiedenen theoretischen ab-initio Methoden und Näherungsrechnungen ein Maß für deren Genauigkeit bereitzustellen. Bei den relativ großen Einheitszellenund der deshalb hohen Anzahl von Elektronen im organischen Molekül und den darunterliegenden Silberatomen haben diese Methoden noch Schwierigkeiten in endlicher Zeit akkurate Ergebnisse zu liefern. Der Hauptteil der Arbeit beschäftigte sich mit der geometrischen Struktur von Metall-Phthalocyaninen auf Ag(111). Das Phasendiagramm der Submonolagenstrukturen von SnPc/Ag(111) besteht im wesentlichen aus drei Bereichen in Abhängigkeit der Bedeckung und der Temepratur: Bei Raumtemperatur liegt bei niedrigen Bedeckungen unterhalb von ca. 0.9ML eine gasförmige Phase vor. Zwischen 0.9ML und 1 ML treten inkommensurable Strukturen auf, deren geometrische Parameter mit der Bedeckung variieren. Bei beiden Phasen nimmt der intermolekulare Abstand kontinuierlich mit der Bedeckung ab. Zumindest bei den inkommensurablen Phasen ist das ein klarer Beweis für eine Repulsion zwischen den Molekülen. Bei tiefen Temperaturen (<45°C) gibt es in einem mittleren Bedeckungsbereich (0.5ML - 0.92ML) eine kommensurable Überstruktur mit zwei Molekülen pro Einheitszelle. Es ist sogar möglich, von der inkommensurablen Phase (0.9ML...0.92ML) durch Temperaturabsenkung zu dieser etwas dichter gepackten kommensurablen Phase zu gelangen - die Repulsion lässt sich also nur mit Hilfe einer Temperaturänderung in eine Attraktion zwischen den Molekülen umschalten. Aufgrund der Abstände der verschiedenen Spezies zum Silbersubstrat konnte die Orientierung der Moleküle zum Substrat in den verschiedenen Phasen gemessen werden. Sie deuten auf eine chemisorptive Anbindung der Moleküle. Interessanterweise liegen die Moleküle in der Monolage alle mit dem Sn-Atom zum Substrat, während das Sn-Atom in der kommensurablen Tieftemperaturphase alternierend zum Substrat hinund wegzeigt. Diese Messungen erlauben eine Begründung der Attraktion und Repulsion zwischen den Molekülen auf Basis eines Donations-Rückdonationsmodells der Bindung der Moleküle an das Substrat. Sie werden mit den Ergebnissen von CuPc/Ag(111) von Ingo Kröger verglichen [46]. Schließlich werden noch erste Messungen an TiOPc vorgestellt. Die Datenlage bei TiOPc ist noch weniger dicht, es zeigt aber ein ähnliches Verhalten. Der augenfälligste Unterschied zu SnPc ist wohl die stabile Bi-Lage im Fall des TiOPc/Ag(111), die sich nicht durch Tempern vollständig ablösen lässt - im Gegensatz zu SnPc/Ag(111). Diese ersten geometrischen Messungen stimulierten neben weiteren SPALEED und XSW Messungen [46, 85] eine Reihe weiterer Untersuchungen in der Gruppe wie UPS, Austrittsarbeitsänderungen und detaillierte XPS-Messungen an den Rumpfelektronen, die das Donations-Rückdonationsmodell und die Orientierung der Moleküle bestätigen [108, 71].
N2  - In order to study the geometry of organic Adsorbates (NTCDA and different Metal-Pcs) on Ag(111) two complementary methods were used: the lateral structural parameters were explored via high resolution low energy electron diffraction (SPALEED), the vertical distances of the different atomic species to the substrate were measured with the method of absorption profiles in x-ray standing waves (XSW). NTCDA/Ag(111) forms a relaxed and a compressed monolayer structure and shows an order-disorder phase transition upon cooling [43, 42]. In the beginning of this work the aim was to and stable parameters for this phase transition upon cooling with LEED, which was not succesful. In addition, the vertical distances of the carbon and oxygen atoms of the relaxed monolayer to the substrate was determined with XSW. These measurements confirmed the results of Stanzel et al. [88,87] which indicates a chemisorption because of the relatively small bonding lenghts. His method of using both, the photoelectron signal (O1s) and Auger signal (OKLL) for a coherent interpretation of the distances was refined. Therefore, the non-dipolar parameters of the photoemission (O1s) and the portion of secondary electron induced Auger (OKLL) were taken into account and iteratively adjusted. In the case of NTCDA/Ag(111) the O1s-peak structure allows to distinguish between anhydride and carbonyl oxygen signals. These signals have been used as independant absorption channels in the XSW-experiment and show that the carbonyl oxygens in the edge of the molecule are about 0.1Å closer to the substrate than the anhydride oxygen in the bridge position - a result similar to PTCDA/Ag(111) measured by Hauschild et al. [29, 30]. The big variaty of theoretical ab-initio calculations and approximations need such detailed input in order to evaluate the quality of these calculations. The relatively big unit-cells and therefore the high number of electrons in the organic molecules and the underlying silver atoms is a big hurdle to get accurate theoretical results in limited timeframes. The main part of this work is dedicated to the geometrical structure of different metal phthalocyanines on Ag(111). The phase diagram of the submonolayer structures of SnPc/Ag(111) shows three different parts as a function of coverage and temperature: at room temperature at lower coverages (<0.9ML) a gaseous phase appears. Between 0.9ML and 1ML incommensurate structures appear, which change their geometric parameters continously with coverage. In both phases the intermolecular distances decrease continously with coverage. At least for the incommensurate phases, this clearly proofs intermolecular repulsion. At low temperatures (<45°C) in a medium coverage region (0.5ML - 0.92ML) a commensurate structure with two molecules per unit cell occurs. It is even possible to change from the incommensurate phase (0.9ML...0.92ML) to the slightly denser packed commensurate phase via cooling: The intermolecular repulsion changes to attraction only via a temperature change. With the distance of the different species in the molecule the orientation of the molecule to the substrate could be determined for the different phases. The distances themselves indicate a chemisorption of the molecules to the Ag(111) surface. Interestingly, the molecules in the monolayer are all in &#132;Sn-down&#147;-configuration, whereas the molecules in the commensurate phase alternate in &#132;Sn-up&#147;- and &#132;Sn-down&#147;-configuration. These measurements allow an interpretation of the attraction and repulsion in between the molecules on a donation/back donation model of the chemisorption of the molecule to the substrate. These measurements are compared to the results on CuPc/Ag(111) of Ingo Kröger [46]. At last, first measurments on TiOPc/Ag(111) are presented. The data collection in the phase diagram is much less dense than in the case of SnPc. However, a similar behavior is already seen. The most prominent difference between SnPc and TiOPc is the stable bi-layer in the case of TiOPc, which cannot be removed via annealing - in contrast to the case of SnPc/Ag(111). These first geometric measurements stimulated other expermiment in our group on these systems like UPS, core-level XPS and determination of the work function which all are in favor of this donation/backdonation model and the different configurations of the molecules in the phase diagram [108, 71]. Also SPALEED and XSW measurements have been continued [46, 85].
KW  - LEED
KW  - Monoschicht
KW  - Chemisorption
KW  - Ordnungs-Unordnungs-Umwandlung
KW  - Oberflächenphysik
KW  - stehende Röntgenwellenfelder
KW  - Repulsion organischer Moleküle
KW  - Repulsion of organic molecules
KW  - XSW
KW  - LEED
KW  - phase transition
KW  - chemisorption
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-35930
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schmidt, Thomas
T1  - Optische Untersuchung und Kontrolle der Spindynamik in Mn dotierten II-VI Quantenpunkten
T1  - Optical Investigations and Control of Spindynamics in Mn doped II-VI Quantum Dots
N2  - Die vorliegende Arbeit befasste sich mit dem Spin- und dem damit eng verbundenen Polarisationszustand von Ladungsträgern in CdSe/ZnSe Quantenpunkten. II-VI Materialsysteme können in geeigneter Weise mit dem Nebengruppenelement Mangan gemischt werden. Diese semimagnetischen Nanostrukturen weisen eine Vielzahl von charakteristischen optischen und elektrischen Besonderheiten auf. Verantwortlich dafür ist eine Austauschwechselwirkung zwischen dem Spin optisch erzeugter Ladungsträger und den 3d Elektronen der Mn Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit erfolgte die Adressierung gezielter Spinzustände durch optische Anregung der Ladungsträger. Die Besetzung unterschiedlicher Spinzustände konnte durch Detektion des Polarisationsgrades der emittierten Photolumineszenz (PL) bestimmt werden. Dabei kamen verschiedene optische Methoden wie zeitaufgelöste und zeitintegrierte PL-Spektroskopie sowie Untersuchungen in Magnetfeldern zum Einsatz.
N2  - The present thesis deals with the spin of charge carriers confined in CdSe/ZnSe quantum dots (QDs) closely linked to the polarization of emitted photons. II-VI material systems can be adequately mixed with the B-group element manganese. Such semimagnetic nanostructures offer a number of characteristic optical and electronic features. This is caused by an exchange interaction between the spin of optically excited carriers and the 3d electrons of the Mn ions. Within the framework of this thesis addressing of well defined spin states was realized by optical excitation of charge carriers. The occupation of different spin states was detected by the degree of polarization of the emitted photoluminescence (PL) light. For that purpose different optical methods of time-resolved and time-integrated spectroscopy as well as investigations in magnetic fields were applied.
KW  - Halbleiterschicht
KW  - Niederdimensionaler Halbleiter
KW  - Quantenpunkt
KW  - Optische Spektroskopie
KW  - Zirkularpolarisation
KW  - Polarisiertes Licht
KW  - Exziton
KW  - Spindynamik
KW  - semiconductor quantum dots
KW  - optical spectroscopy
KW  - circular polarization
KW  - exciton
KW  - spindynamic
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-36033
ER  - 
TY  - THES
A1  - Ziener, Christian H.
T1  - Suszeptibilitätseffekte in der Kernspinresonanzbildgebung
T1  - Susceptibility effects in nuclear magnetic resonance imaging
N2  - Das Dephasierungsverhalten und die daraus resultierende Relaxation der Magnetisierung sind Grundlage aller auf der Kernspinresonanz basierenden bildgebenden Verfahren. Das erhaltene Signalder präzedierenden Protonen wird wesentlich von den Eigenschaften des untersuchten Gewebes bestimmt. Insbesondere die durch magnetisierte Stoffe wie z. B. desoxygeniertes Blut (BOLD-Effekt) oder magnetische Nanopartikel erzeugten Suszeptibilitätssprünge gewinnen zunehmend Bedeutung in der biomedizinischen Bildgebung. In der vorliegenden Arbeit wurden die Einflüsse von Feldinhomogenitäten auf das NMR-Signal untersucht.
N2  - The properties of dephasing and the resulting relaxation of the magnetization are the basic principle on which all magnetic resonance imaging methods are based. The signal obtained from the gyrating spins is essentially determined by the properties of the considered tissue. Especially the susceptibility differences caused by magnetized materials (for example, deoxygenated blood, BOLD-effect) or magnetic nanoparticles are becoming more important for biomedical imaging. In the present work, the influence of such field inhomogeneities on the NMR-signal is analyzed.
KW  - Magnetische Kernresonanz
KW  - Magnetische Suszeptibilität
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - nuclear magnetic resonance
KW  - magnetic susceptibility
KW  - magnetic resonance imaging
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-35425
ER  - 
TY  - THES
A1  - Lentze, Michael
T1  - Spin-flip Raman Untersuchungen an semimagnetischen II-VI Halbleiter-Quantentrögen und Volumenproben
T1  - Spin-flip-Raman studies of semimagnetic II-VI heterostructures
N2  - Im Zentrum dieser Arbeit standen ramanspektroskopische Untersuchungen der elektronischen spin-flip-Übergänge an semimagnetischen (Zn,Mn)Se Proben. Hierbei wurden sowohl Quantentrogstrukturen untersucht als auch volumenartige Proben. Ziel der Forschung war dabei, ein tieferes Verständnis der Wechselwirkungen der magnetischen Ionen mit den Leitungsbandelektronen der Materialien zu gewinnen. Im Hinblick auf mögliche zukünftige spin-basierte Bauelemente lag das Hauptaugenmerk auf dem Einfluss von n-Dotierung bis zu sehr hohen Konzentration. Hierfür standen verschiedene Probenreihen mit unterschiedlichen Dotierungskonzentrationen zur Verfügung.
N2  - In the present doctoral thesis, spin flip Raman studies of semimagnetic (Zn,Mn)Se samples were in the focus of interest. Quantum wells as well as bulk-like materials were investigated. The main goal was a better understanding of the exchange interaction behaviour of heavily n-doped semimagnetic samples. The influence of doping on the exchange interaction is of special relevance with regard to spintronics applications. Several series of high quality MBE-grown (Zn,Mn)Se -samples samples were available.
KW  - Dotierter Halbleiter
KW  - Spin flip
KW  - Raman-Spektroskopie
KW  - Zinkselenid
KW  - Mangan
KW  - Zwei-Sechs-Halbleiter
KW  - Würzburg / Sonderforschungsbereich II-VI-Halbleiter
KW  - Dotierung
KW  - n-Halbleiter
KW  - Niederdimensionaler Halbleiter
KW  - semimagnetic semiconductor
KW  - II-VI heterostructures
KW  - spin-flip Raman spectroscopy
KW  - n-doping
Y1  - 2009
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-34834
ER  - 
TY  - THES
A1  - Wenisch, Jan
T1  - Ferromagnetic (Ga,Mn)As Layers and Nanostructures: Control of Magnetic Anisotropy by Strain Engineering
T1  - Ferromagnetische (Ga,Mn)As Schichten und Nanostrukturen: Kontrolle der magnetischen Anisotropie durch Manipulation der Kristallverspannung
N2  - This work studies the fundamental connection between lattice strain and magnetic anisotropy in the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The first chapters provide a general introduction into the material system and a detailed description of the growth process by molecular beam epitaxy. A finite element simulation formalism is developed to model the strain distribution in (Ga,Mn)As nanostructures is introduced and its predictions verified by high-resolution x-ray diffraction methods. The influence of lattice strain on the magnetic anisotropy is explained by an magnetostatic model. A possible device application is described in the closing chapter.
N2  - Die vorliegende Arbeit untersucht den fundamentalen Zusammenhang zwischen Gitterverspannung und magnetischer Anisotropie in dem ferromagnetischen Halbleiter (Ga,Mn)As. Die ersten Kapitel bieten eine allgemeine Einleitung in das Materialsystem und eine detaillierte Beschreibung des Wachstumsprozesses mittels Molekularstrahlepitaxie. Eine Finite-Elemente Simulation wird entwickelt, um die Verteilung der Gitterverspannung in (Ga,Mn)As Nanostrukturen zu modellieren. Die daraus abgeleiteten Vorhersagen werden mittels hochauflösender Röntgenbeugung bestätigt. Der Einfluss der Gitterverspannung auf die magnetische Anisotropie wird anhand eines magnetostatischen Modells erklärt. Das abschließende Kapitel gibt einen Ausblick auf eine mögliche praktische Anwendung der beschriebenen Phänomene.
KW  - Magnetischer Halbleiter
KW  - Drei-Fünf-Halbleiter
KW  - Ferromagnetismus
KW  - Magnetoelektronik
KW  - Bandstrukturberechnung
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Elastische Spannung
KW  - Computersimulation
KW  - Röntgenbeugung
KW  - GaMnAs
KW  - Ferromagnetic Semiconductors
KW  - Magnetic Anisotropy
KW  - Molecular Beam Epitaxy
KW  - Strain
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-34552
ER  - 
TY  - THES
A1  - Lohbreier, Jan
T1  - Characterization and Optimization of High-order Harmonics after Adaptive Pulse Shaping
T1  - Charakterisierung und Optimierung von Hohen Harmonischen nach adaptiver Pulsformung
N2  - Die Arbeit beschäftigt sich mit der Umwandlung von ultrakurzen Laserpulsen in weiche Röntgenpulse. Dabei geht es hauptsächlich um die adaptive Pulsformung des Laserpulses und dessen Einfluss auf die generierte harmonische Strahlung
N2  - This work deals with the conversion of ultrashort laser pulses into soft x-ray radiation. Mainly, the effect of adaptive pulse shaping on the generated high-order harmonic radiation is investigated
KW  - Titan-Saphir-Laser
KW  - YAG-Laser
KW  - Pumpen <Laser>
KW  - Multimode-Laser
KW  - Laserverstärker
KW  - Laser
KW  - Lasertechnologie
KW  - Impulslaser
KW  - Frequenzverdopplung
KW  - Hohe Harmonisch Generation
KW  - adaptive Pulsformung
KW  - High-order Harmonic Generation
KW  - adaptive pulse shaping
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30474
ER  - 
TY  - THES
A1  - Kaufmann, Ilja
T1  - Funktionelle NMR-Mikroskopie an Pflanzenwurzeln
T1  - Functional MR imaging of plant roots
N2  - Als nicht-invasive Methode bietet die magnetische Kernspinresonanztomographie durch ihre Vielzahl an messbaren Größen wie Wassergehalt und Flussgeschwindigkeiten gute Voraussetzungen, um funktionelle Abläufe in Pflanzen und insbesondere Pflanzenwurzeln zu untersuchen. Für funktionelle NMR-Mikroskopie notwendige Hardware und Methoden wurden in dieser Arbeit entwickelt und angewendet. Aufgrund der starken Suszeptibilitätsunterschiede in den Proben und der notwendigen Zeitauflösung für funktionelle Studien, lag das Hauptaugenmerk dabei auf Turbospinechomethoden (auch als RARE bekannt). Im Rahmen des Hardwareaufbaus wurde ein neuartiges, modulares Probenkopfkonzept entwickelt. Außerdem war es notwendig geeignete Probengefäße und Pflanzenhandlingsysteme zu entwerfen, die die Anbringung einer HF-Spule im Wurzelbereich erlauben. Für die Auswertung gemessener Parameterkarten wurde eine Software geschrieben, mit der interaktiv Mittelwerte entlang geschlossener Pfade berechnet werden können, angepasst an den grob radialsymmetrische Aufbau der Pflanzenwurzeln. Als Grundlage für biologische Aussagen anhand von T1-, T2- und Spindichtekarten wurden aus einer umfangreichen Literaturrecherche die bekannten Zusammenhänge zwischen diesen Parametern und physiologischen Größen zusammengestellt. Ergänzend wurde das Verhalten einer monoexponentiellen Beschreibung der Relaxation von mehr-Kompartimentsystemen und von deren Durchmischung untersucht. Eine Computersimulation der Diffusion zwischen Volumenschichten mit unterschiedlichen Relaxationszeiten wurde implementiert. Damit konnte gezeigt werden, dass die Reichweite der Durchmischung der messbaren Relaxationszeiten bei freier Diffusion abhängig ist von der Diffusionsweite, die nach der Einstein-Smoluchowski-Gleichung aus der jeweils lokalen Relaxationszeit resultiert. Damit ergibt sich eine grundsätzliche Limitierung der räumlichen Auflösung von Relaxationszeitkarten und auch des jeweiligen Relaxationszeitkontrastes in NMR-Bildern. Daneben erklärt der Effekt der durch Diffusion vermittelten Relaxation auch den hellen Ring, der in NMR-Bildern die Wurzeln in Nährlösung umgibt. Die hauptsächliche Anwendung der entwickelten Methodik auf biologische Fragestellungen bestand in der Untersuchung der Reaktion von Maiswurzeln auf Trockenstress. Erstmals konnten dabei im Rahmen dieser Arbeit Kavitationen der Wassersäule im Xylem von Wurzeln sowie deren Wiederbefüllung nach Wiederbewässerung der Pflanzen direkt beobachtet werden. Bei der weiteren systematischen Untersuchung zu Kavitationen gelang es auch, die bislang unbekannte Geschwindigkeit zu bestimmen (Größenordnung 1mm/min) mit der die kavitierten Bereiche von unten mit einer neuen Wassersäule gefüllt werden. Außerdem konnte mit Hilfe von Flussgeschwindigkeitskarten nachgewiesen werden, dass Gefäße mit Kavitationen nach der Wiederbefüllung ihre volle Funktionalität wiedererlangen können. Aus solchen Flusskarten konnte auch der Volumenfluss berechnet und z.B. mit der Transpirationsrate verglichen werden. Die gemessenen T1- und Spindichtekarten bieten viele Hinweise auf die Funktion der unterschiedlichen Gewebetypen der Wurzel während des Trockenstresses und bei der Wiederbefüllung. Insbesondere T1 erwies sich als aussagekräftiger Parameter für die Beurteilung von aufgetretenen Gewebeschäden. Als Grundlage für zukünftige Studien wurden verschiedene Messungen mit Kontrastmittel im Umgebungsmedium der Wurzeln durchgeführt, sowie eine 3D-Turbospinechosequenz implementiert, mit der auch die interne Struktur der Wurzeln und ihrer Verzweigungen dargestellt werden konnte.
N2  - MR imaging methods allow the non-invasive determination of values such as flow velocity and water content. Therefore, these methods provide a perfect means for the in-vivo examination of plants together with their surrounding medium. It was the aim of this PhD thesis to develop necessary hardware and software methods for functional studies on plant roots. Because of the large susceptibility differences of these samples and to provide a sufficient time resolution for functional studies especially RARE sequences were used and optimized for the examination of roots. Corn plants were grown in specially designed glass tubes which provided a narrow part for the inclusion of an RF Helmholtz coil. A new, patented concept for modular MR probes was designed. It allows the construction of probes that are adapted to the needs of certain samples like climate chamber probes for plants, without the limitation caused by fixed frequencies for the RF channels. A method to average values of tissues that are composed of concentric layers, like corn roots, or exhibit radial value gradients was implemented. An intense literature research about the known dependency of T1 and T2 on physiologic aspects of plant tissue was performed, resulting in a compilation of relaxation influencing effects. This compilation serves as a basis for the interpretation of the biological experiments. Further theoretical considerations dealt with the effect of a mono exponential description of the relaxation within multi compartment systems and after mixing the contents of these compartments. A computer algorithm was implemented to simulate the free diffusion between volumes that exhibit different relaxation values. It could be shown that transition regions of "mixed" relaxation values occur on the edges of those volume regions. The width of these transition regions can be determined by the Einstein-Smoluchowski-Equation for the diffusion displacement, using the underlying relaxation values as the diffusion time. This effect is a fundamental limitation to the spatial resolution of relaxation maps and to the contrast that those relaxation values create in MR images. Based on this finding, the cause for the bright ring that surrounds roots within nutrient solution in MR images could be explained. It results from the diffusion driven in-flow of quickly relaxing magnetisation from the outer part of the roots into the free solution. The most important biological results of this PhD thesis concern the reaction of plant roots to drought stress and rewatering. In the context of these drought stress experiments, cavitations of the sap in the xylem vessels on the roots could be observed for the first time using MR. In addition, the refilling of these cavitated vessels was monitored systematically. It was possible to measure the velocity of the newly ascending sap level, which was calculated to be in the order of 1mm/min. Using flow imaging, it was also possible to confirm the regained functionality of the refilled vessels for the first time. Based on flow maps, also the volume flow could be calculated and e.g. could be compared to the transpiration rate of the plants. The T1 and spin density maps acquired during the stress experiments give information about the function of the different tissues during desiccation and rewatering. Especially a strong decrease in T1 in the cortex of certain roots could be correlated with an irreversible damage to the tissue. To provide a further basis for future studies, experiments on the uptake of the MR contrast agent Gd-DTPA by the roots were performed. Also a 3D RARE microscopy sequence was implemented and used to follow the inner structure of the branching of a side root.
KW  - Magnetresonanzmikroskopie
KW  - Wurzel
KW  - Diffusion
KW  - Kavitation
KW  - Spin-Gitter-Relaxation
KW  - Spin-Spin-Relaxation
KW  - Mais
KW  - Xylem
KW  - Pflanzengewebe
KW  - MR microscopy
KW  - plant roots
KW  - xylem cavitation
KW  - spin relaxation
KW  - diffusion
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-34150
ER  - 
TY  - THES
A1  - Pollinger, Florian
T1  - Surface stress and large-scale self-organization at organic-metal interfaces
T1  - Oberflächenspannung und langreichweitige Selbstorganisation an Organik-Metall Grenzflächen
N2  - Anhand von Modellsystemen wurde in dieser Arbeit die Bedeutung elastischer Wechselwirkungen an Organik-Metall Grenzflächen, insbesondere für die Selbstorganisierte Ausbildung periodisch facettierter Strukturen, untersucht. Die Änderung der Oberflächenspannung während der Ausbildung der Grenzfläche zwischen 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) und Ag(111) wurde mit der Biegekristalltechnik gemessen. Es ist bekannt, dass dieses System durch eine chemisorptive Bindung bestimmt wird. In der Tat stimmen Vorzeichen und Bedeckungsabhängigkeit mit Vorhersagen und Experimenten aus der Literatur zu chemisorptiv bestimmten Grenzflächen überein. Während der Einbau von Molekülen in große Domänen die Oberflächenspannung verringert, führt das Auftreten von fehlerhaften Domänengrenzen zu einer Erhöhung der Oberflächenspannung. Die absolute Änderung der Oberflächenspannung in der Höhe von (0.30 +- 0.10) N/m ist in der relativ schwachen Wechselwirkung des PTCDA Moleküls mit einem einzelnen Silberatom begründet. Es soll jedoch betont werden, dass dieser Wert einer Oberflächenspannungsänderung von (2.2 +- 0.2) eV pro Molekül entspricht, die damit in derselben Größenordnung wie die vermutete Bindungsenergie des Systems liegt. Daher zeigen diese Experimente, dass elastische Wechselwirkungen eine nicht zu vernachlässigende Rolle in dieser ganzen Materialklasse spielen können. Dadurch tragen die Experimente eine neue Sichtweise zum Verständnis dieser Grenzflächen bei. Ferner etablieren sie die Biegekristalltechnik auf dem ganzen Feld der Organik-Metall Grenzflächen, da die Ergebnisse in Einklang mit den wohlbekannten Eigenschaften des Systems liegen. Schon der Nachweis einer Durchbiegung der Probe ist speziell für die Grenzfläche PTCDA/Ag(111) von Bedeutung. Dieser Effekt ist der erste experimentelle Nachweis einer strukturellen Änderung in den obersten Substratatomlagen während der Adsorption von PTCDA auf Ag(111). Da eine solche Modifikation nicht zu vernachlässigende Konsequenzen für die Interpretation anderer experimenteller Ergebnisse hat, erscheinen weitere Studien mit anderen, quantitativeren strukturellen Methoden notwendig. Der Schwerpunkt dieser Arbeit lag jedoch auf der Untersuchung der Ausbildung der langreichweitigen, selbstorganisierten Ordnung der facettierten PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche. Der reziproke Raum dieser Grenzfläche wurde sowohl mit mittelnder hochauflösender Elektronenbeugung (SPA-LEED) als auch mit lokaler Elektronenbeugung in der Mikroskopie niederenergetischer Elektronen (LEEM) kartiert. Außerdem wurden diese reziproken Daten durch mikroskopische LEEM Realraumdaten komplementär ergänzt um die Morphologie der Grenzfläche zu charakterisieren. Für die gewählte Präparationsart, Adsorption der Moleküle auf das 550 K warme Substrat, wurden sechs verschiedene Facettentypen ((111), (532), (743),(954), (13 9 5) und (542)) beobachtet. Diese Facettentypen treten in homogenen, mikrometergroßen Gebieten auf der Oberfläche auf, wie Dunkelfeld-LEEM Aufnahmen zeigen. Wenn jedoch die ursprüngliche mesoskopische Orientierung der Oberfläche lokal von der Durchschnittsorientierung z.B. in Bezug auf die ursprüngliche Stufendichte abweicht, werden an dieser Stelle andere Facettentypen gebildet und damit das ansonsten regelmäßige Muster gestört. Sowohl der Grad der erreichten Ordnung der facettierten Grenzfläche als auch die gebildeten Facettentypen hängen somit stark von der ursprünglichen mesoskopischen Morphologie des sauberen Substrates ab. Um das Verständnis der kinetischen Prozesse zu verbessern wurde die Temperaturabhängigkeit der Ausbildung der Grenzfläche in einem Temperaturbereich zwischen 418 K und 612 K untersucht. Bei niedrigen Wachstumstemperaturen traten zusätzliche, steilere Facetten mit einem Neigungswinkel von 27° gegenüber der (111) Fläche auf. Weiterhin wurde mit facetten-sensitivem Dunkelfeld-LEEM die Größen- sowie die räumliche Verteilung ausgewählter Facettentypen bei den verschiedenen Temperaturen untersucht. Die Nukleationsdichte der Facetten zeigte dabei keine Temperaturabhängigkeit. Eine Diffusionslimitierung der Nukleation kann daher ausgeschlossen werden. Darüber hinaus wurden die Ausmaße der Facetten statistisch ausgewertet. Die absolute Facettengröße folgt einer exponentiellen Verteilung, was auf ein zufallsgetriebenes Wachstum und das Fehlen einer Wechselwirkung der Facetten untereinander hinweist. Während die Facettenlängen ebenso einer exponentiellen Verteilung unterliegen, ist die Breitenverteilung durch ein Maximum ausgezeichnet. Letztere Verteilung spiegelt den hohen Grad an lateraler Ordnung in dem System wieder. Diese Anisotropie hängt von der Temperatur ab und kann bei Substrattemperaturen über 478 K während des Wachstums beobachtet werden. Die Existenz eines Maximums in einer solchen Größenverteilung weist auf eine langreichweitige Wechselwirkung hin, die die strukturelle Ordnung induziert. Die Natur dieser langreichweitigen Wechselwirkung wurde mit drei komplementären in-situ Methoden untersucht, wobei jeweils neue Einblicke in die Ausbildung von facettierten Organik-Metall-Grenzflächen gewonnen werden konnten: Die Biegekristalltechnik, hochauflösende Beugung niederenergetischer Elektronen (SPALEED), sowie deren Mikroskopie (LEEM). Die Biegekristalltechnik wurde das erste Mal überhaupt auf ein facettierendes System angewendet. Unterhalb der kritischen Temperatur des Facettierungsüberganges ähnelt die Oberflächenspannungsänderung während der Bildung der PTCDA/Ag(10 8 7)-Grenzflächenbildung sowohl in funktionaler Abhängigkeit als auch in der Größenordnung der für die Referenzgrenzfläche PTCDA/Ag(111) beobachteten. Oberhalb der Übergangstemperatur beobachtet man jedoch für die ausfacettierte PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche mit (0.67 +- 0.10) N/m eine bedeutend größere Oberflächenspannungsänderung als in den vorherigen Fällen. Zudem ändert sich die Oberflächenspannung in klar unterscheidbaren Schritten mit einer eindeutig auflösbaren Feinstruktur aus positiven und negativen Spannungsänderungen. Diese einzelnen Phasen in der Änderung der Oberflächenspannung können Stufen in der Entwicklung der Strukturüberganges dieses Systems zugeordnet werden, die mit den strukturellen Charakterisierungsmethoden beobachtet wurden. Durch diese Identifikation werden morphologischen Objekten, also den Facetten, ein eigener besonderer Spannungscharakter zugeordnet. Somit werden aber auch Spannungsdomänen auf der Oberfläche identifiziert. Die Existenz dieser Spannungsdomänen ist nun aber die Vorraussetzung für die Anwendung von elastizitätsbasierten Kontinuumsbeschreibungen des Selbstordnungseffektes. Daher stellen diese Ergebnisse den ersten experimentellen Nachweis dar, dass diese Kontinuumsbeschreibungen der Selbstorganisation tatsächlich auch auf die gesamte Materialklasse der facettierenden Organik-Metall-Grenzflächen angewendet werden können. Zusammengefasst sind diese Ergebnisse starke Beweise dafür, dass elastische Wechselwirkungen der physikalische Ursprung der langreichweitigen Ordnung dieses Systems sind. Weiterhin legt die eindeutige Korrelation zwischen strukturellem Phasenübergang und Oberflächenspannungsänderung auch nahe, dass letzterer ebenso eine wichtige Rolle in der Kinetik des Systems spielt. Tatsächlich scheint das System zu versuchen die Gesamtänderung der Oberflächenspannung während der Grenzflächenbildung durch die Bildung von Facettentypen positiven und negativen Charakters zu begrenzen. Daher könnte die Art ihres Beitrags zur Oberflächenspannungsänderung darüber entscheiden, ob eine bestimmte Facettenorientierung gebildet wird oder nicht. Auch scheint das System sich bei hohen Bedeckungen unter anderem deshalb erneut umzufacettieren um der Bildung von fehlerhaften Domänengrenzen entgegenzuwirken, die mit einem Anstieg der Oberflächenspannung verbunden wären. Schließlich wurde im Rahmen dieser Arbeit noch das templatunterstützte Wachstum lateraler, heteroorganischer Nanostrukturen untersucht. Dabei wurde ein zweites, typisches molekulares Modellsystem, sogenannte "Selbstassemblierte Monolagen", auf der teilbedeckten PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche aufgewachsen. Mit Standardmethoden der Oberflächencharakterisierung konnte nachgewiesen werden, dass die grundlegenden Eigenschaften dieses Wachstumsprinzips im Experiment in der Tat erreicht werden.
N2  - The role of elastic interactions, particularly for the self-organized formation of periodically faceted interfaces, was investigated in this thesis for archetype organic-metal interfaces. The cantilever bending technique was applied to study the change of surface stress upon formation of the interface between 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) and Ag(111). This system is known to form a chemisorptive bonding. Indeed, the sign and the coverage-dependence of the surface stress change are in agreement to models and previous measurements of chemisorptive systems in literature. While the adsorption of molecules into the large domains is associated with a negative, i.e. compressive stress change, the formation of domain boundaries in the molecular layer induces a stress change of opposite sign, increasing the surface stress. The magnitude of the surface stress change of (-0.30 +- 0.10} N/m reflects a relatively weak binding of a PTCDA molecule to each individual single silver atom. It is emphasized, however, that if normalized to the surface stress change per molecule, this value corresponds to a stress change of (-2.2 +- 0.2) eV per molecule which is in the order of the suspected binding energy of this system. Therefore, these experiments reveal elastic interactions to be of significant order of magnitude for this system class. Thereby, they add a new point of view to the understanding of these interfaces. Besides, since the results are in agreement with the well-known properties of this interface, they establish the cantilever bending technique in the field of organic-metal interfaces. The mere existence of a bending of the sample implies an interesting detail for the PTCDA/Ag(111) interface in particular. It is the first experimental evidence for a structural change in the topmost substrate layers upon adsorption of PTCDA on Ag(111). Since such a modification has significant implications for the interpretation of other experimental results, a further investigation with more quantitative structural methods appears necessary. The main focus of this work, however, was on the investigation of the formation of the long-range ordered, self-organized faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface. Reciprocal space maps of this interface were recorded both by spot profile analysis low energy electron diffraction (SPA-LEED) and low energy electron microscopy (LEEM) in selected area LEED mode. Complementary to the reciprocal data, also microscopic real-space LEEM data were used to characterize the morphology of this interface. Six different facet faces ((111), (532), (743), (954), (13 9 5), and (542)) were observed for the preparation path of molecular adsorption on the substrate kept at 550 K. Facet-sensitive dark-field LEEM localized these facets to grow in homogeneous areas of microscopic extensions. If the pristine mesoscopic orientation locally deviates from the average orientation, e.g. in pristine step density, locally different facet types are formed, distorting the otherwise regular mesoscopic pattern. Hence, the original mesoscopic orientation of the substrate strongly determines the degree of order of the faceted surface and the facet species formed. The temperature-dependence of the interface formation was studied in a range between 418 K and 612 K in order to learn more about the kinetics of the process. Additional steeper facets of 27° inclination with respect to the (111) surface were observed in the low temperature regime. Furthermore, using facet-sensitive dark-field LEEM, spatial and size distributions of specific facets were studied for the different temperatures. The nucleation density of the facets did not depend on temperature and can therefore be concluded not to be limited by diffusion. Moreover, the facet dimensions were statistically analyzed. The total island size of the facets follows an exponential distribution, indicating a random growth mode in absence of any mutual facet interactions. While the length distribution of the facets also follows an exponential distribution, the width distribution is peaked, reflecting the high degree of lateral order. This anisotropy is temperature-dependent and occurs starting above 478 K substrate temperature during growth. The peaked distribution indicates the presence of a long-range interaction which leads to the structural order of the self-organized grating. The origin of this long-range interaction was investigated combining three complementary in-situ methods, all providing new insights into the formation of faceted organic-metal interfaces: the cantilever bending technique, high-resolution low energy electron diffraction (SPA-LEED), and microscopy (LEEM). The cantilever bending technique was applied for the first time to a faceting system at all. Below the faceting transition temperature the surface stress change associated with the formation of the PTCDA/Ag(10 8 7) interface resembles in shape and magnitude the one observed for the reference interface PTCDA/Ag(111). But above the transition temperature the absolute surface stress change of (-0.67 +- 0.10) N/m observed for the faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface is considerably larger than for the previous cases. Moreover, the stress change happens in distinguishable stages with a clearly resolvable fine structure of regimes of positive and negative stress changes. These different regimes of surface stress change can be correlated to different stages of the structural phase transition observed by the structural in-situ methods. Thereby, morphological objects (i.e. the facets) are assigned to a specific stress character. Thus, domains of different stress character can be identified on the surface. These stress domains are the prerequisite to apply continuum descriptions of the self-ordering process based on elastic interactions. Hence, the results are the first experimental verification that these continuum descriptions are indeed also applicable to the whole system class of faceting organic-metal interfaces. In conclusion, the results provide strong evidence for elastic interactions being the physical origin of long-range order for this system. In addition, the clear correlation of structural phase transition and surface stress change regimes suggests surface stress to play also an important role for the kinetics of the system. Indeed, the system seems to try to limit the overall stress change during the interface formation by forming facets of positive and negative stress character. Hence, the selection of specific facets could depend on the corresponding stress character. Furthermore, the system seems willing to re-facet at high coverages in order to prevent imperfect domain boundaries which are associated with an increase of surface stress. Finally, template-assisted growth of lateral, heterorganic nanostructures has been explored. Therefore, self-assembled monolayers as a second archetype class of molecules were grown on partially covered PTCDA/Ag(10 8 7) interfaces. Indeed, using standard surface science techniques, the basic principle of this growth scheme was confirmed to be successful.
KW  - Selbstorganisation
KW  - Oberflächenspannung
KW  - Perylendianhydrid
KW  - Silber
KW  - LEEM
KW  - LEED
KW  - Koadsorbat
KW  - Adsorptionskinetik
KW  - Metalloberfläche
KW  - Biegekristalltechnik
KW  - Facettierung
KW  - Heteroorganische Monolage
KW  - in-situ
KW  - Organik-Metall Grenzflächen
KW  - cantilever-bending technique
KW  - faceting
KW  - heterorganic monolayer
KW  - in-situ
KW  - organic-metal interfaces
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-33310
ER  - 
TY  - THES
A1  - Mahapatra, Suddhasatta
T1  - Formation and Properties of Epitaxial CdSe/ZnSe Quantum Dots : Conventional Molecular Beam Epitaxy and Related Techniques
T1  - Bildung und Eigenschaften Epitaxischer CdSe/ZnSe-Quantenpunkte : Molekularstrahlepitaxie und Verwandte Methoden
N2  - Albeit of high technological import, epitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe QDs is non-trivial and still not clearly understood. The origin and attributes of these QDs are significantly different from those of their III-V and group-IV counterparts. For III-V and group-IV heterosystems, QD-formation is assigned to the Stranski Krastanow (SK) transition, wherein elastic relaxation of misfit strain leads to the formation of coherent three-dimensional (3D) islands, from a supercritically strained two-dimensional (2D) epilayer. Unfortunately, this phenomenon is inconspicuous for the CdSe/ZnSe heterosystem. Well-defined 3D islands are not readily formed in conventional molecular beam epitaxial (MBE) growth of CdSe on ZnSe. Consequently, several alternative approaches have been adopted to induce/enhance formation of QDs. This thesis systematically investigates three such alternative approaches, along with conventional MBE, with emphasis on the formation-mechanism of QDs, and optimization of their morphological and optical attributes. It is shown here that no distinct 3D islands are formed in MBE growth of CdSe on ZnSe. The surface of the CdSe layer represents a rough 2D layer, characterized by a dense array of shallow (<1nm) abutting mounds. In capped samples, the CdSe deposit forms an inhomogeneous CdZnSe quantum well (QW)-like structure. This ternary QW consists of local Cd-rich inclusions, which confine excitons three-dimensionally, and act as QDs. The density of such QDs is very high (~ 1012 cm-2). The QDs defined by the composition inhomogeneities of the CdZnSe QW presumably originate from the shallow mounds of the uncapped CdSe surface. By a technique wherein a CdSe layer is grown at a low temperature (TG = 230 °C) and subsequently annealed at a significantly higher temperature (TA =310 °C), tiny but distinct 3D islands are formed. In this work, the mechanism underlying the formation of these islands is reported. While the CdSe deposit forms a quasi-two-dimensional (quasi-2D) layer at TG = 230 °C, subsequent annealing at TA = 310 °C results in a thermally activated “up-climb” of adatoms onto two-dimensional clusters (or precursors) and concomitant nucleation of 3D islands. The areal density of QDs, achieved by this technique, is at least a decade lower than that typical for conventional MBE growth. It is demonstrated that further reduction is possible by delaying the temperature ramp-up to TA. In the second technique, formation of distinct islands is demonstrated by deposition of amorphous selenium (a-Se) onto a 2D CdSe epilayer at room temperature and its subsequent desorption at a higher temperature (TD = 230 °C). Albeit the self-assembled islands are large, they are severely truncated during subsequent capping with ZnSe, presumably due to segregation of Cd and Zn-alloying of the islands. The segregation phenomenon is analyzed in this work and correlated to the optical properties of the QDs. Additionally, very distinct vertical correlation of QDs in QD-superlattices, wherein the first QD-layer is grown by this technique and the subsequent ones by migration enhanced epitaxy (MEE), is reported. The process steps of the third variant technique, developed in course of this work, are very similar to those of the previous one-the only alteration being the substitution of selenium with tellurium as the cap-forming-material. This leads not only to large alteration of the morphological and optical attributes of the QDs, but also to formation of unique self-assembled island-patterns. Oriented dashes, straight and buckled chains of islands, and aligned island-pairs are formed, depending on the thickness of the Te-cap layer. The islands are partially alloyed with Te and emit luminescence at very low energies (down to 1.7 eV at room temperature). The Te cap layer undergoes (poly)crystallization during temperature ramp-up (from room temperature to TD) for desorption. Here, it is shown that the self-assembled patterns of the island-ensembles are determined by the pattern of the grain boundaries of the polycrystalline Te layer. Based on an understanding of the mechanism of pattern formation, a simple and “clean” method for controlled positioning of individual QDs and QD-based extended nanostructures, is proposed in this work. The studies carried out in the framework of this thesis provide not only a deeper insight into the microscopic processes governing the heteroepitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe(001) QDs, but also concrete approaches to achieve, optimize, and control several technologically-important features of QD-ensembles. Reduction and control of QD-areal-density, pronounced vertical correlation of distinctly-defined QDs in QD-superlattices, and self-assembly of QD-based extended structures, as demonstrated in this work, might turn out to be beneficial for envisioned applications in information-, and communication-technologies.
N2  - Trotz ihrer großen technologischen Bedeutung ist die epitaktische Selbstorganisation von CdSe/ZnSe QDs noch immer nicht vollständig verstanden. Die Ursachen und Merkmale dieser QDs unterscheiden sich deutlich von ihren III-V- und IV-IV-Gegenstücken. Für III-V- und IV-IV-Heterosysteme wird die QD-Formation dem Stranski-Krastanow-(SK)-Übergang zugeordnet, bei dem, ausgehend von einer hochverspannten zweidimensionalen (2D) Epitaxieschicht, die elastische Relaxation von durch Gitterfehlanpassung hervorgerufener Verspannung zur Formation von dreidimensionalen (3D) Inseln führt. Im Falle des CdSe/ZnSe-Heterosystems ist es unklar, ob das SK-Modell die Formation von QDs zutreffend beschreibt. Beim Wachstum durch Molekularstrahlepitaxie (engl.: molecular beam epitaxy, MBE) von CdSe auf ZnSe kommt es nicht zur Bildung von 3D-Inseln, wie es für die meisten III-V- und IV-IV-Heterosysteme charakteristisch ist. Infolgedessen wurden mehrere alternative Herangehensweisen eingesetzt, um die Formation der QDs anzuregen bzw. zu verbessern. Diese Doktorarbeit beschreibt die systematische Untersuchung dreier solcher alternativer Ansätze im Zusammenspiel mit konventioneller MBE. Der Schwerpunkt liegt auf dem Formationsmechanismus der QDs und Optimierung ihrer morphologischen und optischen Eigenschaften. Beim MBE-Wachstum von CdSe auf ZnSe findet keine Bildung ausgeprägter, dreidimensionaler Inseln statt. Die Oberfläche der CdSe-Schicht stellt eine rauhe 2D-Schicht dar, gekennzeichnet durch eine dichte Anordung flacher, aneinander angrenzender Hügel. In bedeckten Proben bildet die CdSe-Ablagerung eine inhomogene CdZnSe-quantentrog-ähnliche (engl.: quantum well, QW) Struktur . Dieser ternäre QW enthält lokale Cd-reiche Einschlüsse, die die Bewegung von Exzitonen in drei Dimensionen einschränken und als QDs fungieren. Die Dichte solcher QDs ist sehr hoch (~ 1012 cm-2). Diese durch die Inhomogenität des CdZnSe-QW definierten QDs haben ihren Ursprung in den flachen Hügeln der unbedeckten CdSe-Oberfläche. Mit einer Methode, bei der man eine CdSe-Schicht bei niedriger Temperatur (TG = 230 °C) wachsen lässt und anschießend bei höherer Temperatur (TA = 310 °C) tempert, kommt es zur Bildung winziger, aber ausgeprägter, 3D-Inseln. In dieser Arbeit wird der Mechanismus, der der Bildung dieser Inseln zugrunde liegt, beschrieben. Während die CdSe-Ablagerung eine quasi-zweidimensionale (quasi-2D) Schicht bei TG = 230 °C bildet, führt das darauf folgende Tempern bei TA = 310 °C zu einem thermisch aktivierten „up-climb“ von Adatomen auf zweidimensionale Cluster (oder Vorgänger, engl.: precursor), bei gleichzeitiger Nukleation von 3D-Inseln. Die Flächendichte von QDs, die mit dieser Methode erreicht werden kann, ist mindestens eine Größenordung geringer als es für konventionelles MBE-Wachstum typisch ist. Eine weitere Verringerung ist möglich, indem der Temperaturanstieg auf TA verzögert wird. In einer zweiten Variante wird die Bildung großer und ausgeprägter Inseln durch Aufbringen einer amorphen Selenschicht (&#945;-Se) auf eine 2D-CdSe-Epischicht bei Raumtemperatur und anschließender Desorption bei höherer Temperatur (TD = 230 °C) demonstriert. Obwohl die selbstorganisierten Inseln groß sind, werden sie durch nachträgliches Bedecken mit ZnSe stark abgeflacht, was durch Segregation von Cd und Legieren der Inseln mit Zn hervorgerufen wird. Das Segregationsphänomen sowie sein Zusammenhang mit den optischen Eigenschaften der QDs wird in dieser Arbeit untersucht. Weiterhin wird vertikale Korrelation von QDs in QD-Übergittern beschrieben, in welchen die erste QD-Schicht mit dieser Methode wachsen gelassen wurde. Darauf folgende Schichten werden duch „migration enhanced epitaxy“ (MEE) aufgebracht. Die Prozessschritte der dritten Variante sind denen der eben beschriebenen sehr ähnlich. Die einzige Abwandlung besteht in der Substitution von Selen mit Tellur als bedeckendes Material. Diese Variation führt nicht nur zu beträchtlicher Veränderung der morphologischen und optischen Eigenschaften der QDs, sondern auch zur Bildung einzigartiger Muster von selbstorganisierten Inseln. Abhängig von der Dicke der Tellurbedeckung kommt es zur Bildung orientierter „dashes“, gerader und gebogener Ketten von Inseln und ausgerichteter Inselpaare. Die Inseln sind teilwese mit Tellur legiert und strahlen Lumineszenz in einem sehr niedrigen Energiebereich ab (bis hinunter zu 1,7 eV bei Raumtemperatur). Im Gegensatz zur &#945;-Se-Bedeckung kommt es in der Te-Schicht während der Temperaturerhöhung (von Raumtemperatur zu TD) zur Polykristallisierung. Es wird gezeigt, dass die selbstorganisierten Muster der Inseln durch die Verteilung der Korngrenzen der polykristallinen Te-Schicht bestimmt werden. Basierend auf dem Verständnis des Mechanismus der Musterbildung wird hier eine einfache und „saubere“ Methode für die kontrollierte Positionierung individueller QDs und QD-basierter, ausgedehnter Nanostrukturen vorgeschlagen.
KW  - Nanostruktur
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Quantenpunkt
KW  - Würzburg / Sonderforschungsbereich II-VI-Halbleiter
KW  - Kraftmikroskopie
KW  - Selbstorganisation
KW  - Nanostructures
KW  - Self-organization
KW  - Molecular beam Epitaxy
KW  - CdSe
KW  - ZnSe
KW  - AFM
KW  - Luminescence
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-32831
ER  - 
TY  - THES
A1  - Purea, Edmund Armin
T1  - New Methods and Applications in Nuclear Magnetic Resonance Microscopy using small RF Coils
T1  - Neue Methoden und Anwendungen kleiner HF-Spulen in der NMR-Mikroskopie
N2  - Nuclear magnetic resonance (NMR) imaging is a well-established imaging technique. If the achieved spatial resolution is below 100 um, it is usually denoted as magnetic resonance microscopy (MRM). The spatial resolution limit is on the order of a few um. As a downside, high resolution imaging is usually time-consuming and technological requirements are very sumptuous. Furthermore, miniaturization of the radiofrequency (RF) coil leading to a so-called microcoil is necessary; it also brings along detrimental effects. Therefore, there is a high potential for optimizing present MRM methods. Hence it is the aim of this work to improve and further develop present methods in MRM with focus on the RF coil and to apply those methods on new biological applications. All experiments were conducted on a Bruker 17.6 T system with a maximum gradient strength of 1 T/m and four RF receiver channels. Minimizing the RF coil dimensions, leads to increased artefacts due to differences in magnetic susceptibility of the coil wire and surrounding air. Susceptibility matching by immersing the coil in FC-43 is the most common approach that fulfills the requirements of most applications. However, hardly any alternatives are known for cases where usage of FC-43 is not feasible due to its specific disadvantages. Two alternative substances (bromotricholoromethane and Fomblin Y25) were presented and their usability was checked by susceptibility determination and demonstration experiments after shimming under practical conditions. In a typical MRM microcoil experiment, the sample volume is significantly smaller than the maximum volume usable for imaging. This mismatch has been optimized in order to increase the experiment efficiency by increasing the number of probe coils and samples used. A four-channel probehead consisting of four individual solenoid coils suited for cellular imaging of Xenopus laevis oocytes was designed, allowing simultaneous acquisition from four samples. All coils were well isolated and allowed quantitative image acquisition with the same spatial resolution as in single coil operation. This method has also been applied in other studies for increased efficiency: using X. laevis oocytes as a single cell model, the effect of chemical fixation on intracellular NMR relaxation times T1 and T2 and on diffusion was studied for the first time. Significant reduction of relaxation times was found in all cell compartments; after reimmersion in buffer, values return close to the initial values, but there were small but statistically significant differences due to residual formaldehyde. Embryos of the same species have been studied morphologically in different developmental stages. Wild type embryos were compared to embryos that had experienced variations in protein levels of chromosomal proteins HMGN and H1A. Significant differences were found between wild type and HMGN-modified embryos, while no difference was observed between wild type and H1-modified embryos. These results were concordant with results obtained from light microscopy and histology. The technique of molecular imaging was also performed on X. laevis embryos. Commercially available antibodies coupled to ultrasmall superparamagnetic iron oxide (USPIO) dextrane coated particles (MACS) served as a specific probe detectable by MRM, the aim being the detection of tissue specific contrast variations. Initially, the relaxivity of MACS was studied and compared to Resovist and VSOP particles. The iron concentration was determined quantitatively by using a general theoretical approach and results were compared to values obtained from mass spectroscopy. After incubation with MACS antibodies, intraembryonal relaxation times were determined in different regions of the embryo. These values allowed determination of local iron oxide particle concentrations, and specific binding could be distinguished from unspecific binding. Although applications in this work were focused on X. laevis oocytes and embryos, 3D-imaging on a beewolf head was also carried out in order to visualize the postpharyngeal gland. Additionally, an isolated beewolf antenna was imaged with a spatial resolution of (8 um)^3 for depiction of the antennal glands by using a microcoil that was specially designed for this sample. The experiments carried out in this work show that commercially available MRM systems can be significantly optimized by using small sample-adapted RF coils and by parallel operation of multiple coils, by which the sample throughput and thus time-efficiency is increased. With this optimized setup, practical use was demonstrated in a number of new biological applications.
N2  - Bildgebung mittels magnetischer Kernresonanz (NMR) ist eine etablierte Methode. Liegt die erreichte Ortsauflösung unter 100 um, wird sie allgemein als Magnetresonanz-Mikroskopie (MRM) bezeichnet. Die Untergrenze der Auflösung liegt in der Größenordnung weniger um. Da höchstaufgelöste Bildgebung meist sehr zeitintensiv ist, kostspielige Anforderungen an die zugrunde liegende Technologie setzt und zudem durch die notwendige Verkleinerung der Hochfrequenz (HF)-Spule auf sogenannte microcoils und Erhöhung der Bildauflösung auch nachteilige Effekte zunehmen, besteht viel Optimierungsbedarf bei bestehenden MRM-Methoden. Das Ziel dieser Arbeit war daher die Verbesserung und Weiterentwicklung bestehender Methoden der MRM mit besonderem Augenmerk auf die HF-Spule und ihre Anwendung auf neue biologische Fragestellungen. Alle Experimente wurden an einem Bruker 17.6T System mit einer maximalen Gradientenstärke von 1T/m und vier HF-Empfangskanälen durchgeführt. Die Miniaturisierung der HF-Spule führt zu Bildverzerrungen aufgrund des Unterschieds in magnetischer Suszeptibilität zwischen Luft und Spulendraht. Der übliche Ansatz der Suszeptibilitätsanpassung mit FC-43 ist für die meisten Anwendungen ausreichend, jedoch gibt es kaum bekannte Alternativen für den Fall, dass die Nachteile von FC-43 eine Verwendung verhindern. Es wurden zwei neue Substanzen (Bromtrichlormethan sowie Fomblin Y25) vorgestellt und ihre Verwendbarkeit mittels Suszeptibilitätsmessung und experimentellen Shim-Ergebnissen im praktischen Einsatz geprüft. Bei üblichen MRM-Experimenten mit ’microcoils’ ist das Probenvolumen deutlich kleiner als das maximal für Bildgebung zur Verfügung stehende Volumen. Dieses Ungleichgewicht wurde ausgenutzt, um die Effizienz von Mikroskopie-Experimenten durch parallelen Einsatz mehrerer ’microcoils’ zu erhöhen. Ein Probenkopf mit vier entkoppelten Solenoidspulen wurde für zelluläre Bildgebung an Xenopus laevis (Krallenfrosch)-Oozyten konstruiert. Ohne Auflösungsverlust konnten damit vier Proben zeitgleich quantitativ untersucht werden. Diese Methode wurde auch in weiteren Studien zur Steigerung der Effizienz eingesetzt: Am Modell einzelner Zellen (X. laevis-Oozyten) wurde die Auswirkung chemischer Fixierung auf NMR-Relaxationszeiten (T1, T2) sowie Diffusion erstmals intrazellulär untersucht. Es konnten erhebliche Verkürzungen der Relaxationszeiten in allen Zellkompartimenten festgestellt werden, die nach Spülung mit Pufferlösung bis auf geringe, statistisch signifikante Abweichungen bedingt durch verbleibendes Formaldehyd auf die Ausgangswerte der nichtfixierten Zelle zurückkehrten. In einem weiteren Projekt wurden Embryonen derselben Spezies in verschiedenen Entwicklungsstadien morphologisch untersucht. Wildtyp-Embryonen wurden mit Embryonen verglichen, deren natürlicher Gehalt an chromosomalen Proteinen HMGN und H1A verändert wurden. Signifikante Unterschiede zwischen Wildtyp und HMGN-veränderten Embryonen konnten festgestellt werden, während sich kein Unterschied zu H1A-veränderten Embryonen zeigte. Lichtmikroskopie und Histologie lieferten damit übereinstimmende Ergebnisse. Ebenfalls an Xenopus-Embryonen wurde die Technik der molekularen Bildgebung eingesetzt. Ziel war es, mit kommerziell erhältlichen Antikörpern, die an superparamagnetische Eisenoxidpartikel mit einer Größe von wenigen nm (USPIO) mit Dextranhülle gekoppelt sind (MACS), gewebespezifische Kontraständerungen zu erhalten. Zunächst wurde die Relaxivität von MACS untersucht und mit Resovist- sowie VSOP-Partikeln verglichen. Anschließend wurde die Eisenkonzentration quantitativ unter Zuhilfenahme eines allgemeinen theoretischen Modells bestimmt und mit Ergebnissen verglichen, die massenspektroskopisch gewonnen wurden. Nach Inkubation mit MACS wurden Relaxationszeiten intraembryonal in verschiedenen Regionen gemessen. Daraus wurden Konzentrationen von Eisenoxid-Partikeln berechnet; zusätzlich konnte zwischen spezifischer und unspezifischer Bindung differenziert werden. Obwohl der Anwendungsschwerpunkt dieser Arbeit auf der Bildgebung an X. laevis- Oozyten und Embryonen lag, wurde auch Bildgebung am Kopf eines Bienenwolfs zur 3D-Darstellung der Postpharyngealdrüse durchgeführt. Zusätzlich wurde mit einer speziell auf das Untersuchungsobjekt angepassten ’microcoil’ eine isolierte Bienenwolfantenne mit einer Auflösung von (8 um)^3 untersucht; Ziel war die Darstellung der Antennaldrüsen. Die durchgeführten Projekte zeigen, dass bei kommerziell erhältlichen MRM-Systemen deutliches Optimierungspotential existiert: zum einen durch verkleinerte und probenangepasste HF-Spulen, zum anderen durch die Parallelisierung mehrerer Spulen, wodurch der Probendurchsatz und damit die Zeiteffizienz gesteigert werden kann. Mit diesem optimierten Aufbau konnte anschließend die Nutzbarkeit der MRM bei neuen biologischen Anwendungen gezeigt werden.
KW  - Magnetische Resonanz
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Glatter Krallenfrosch
KW  - Bienenwolf
KW  - NMR-Mikroskopie
KW  - Simultanbildgebung
KW  - MRI
KW  - magnetic resonance
KW  - imaging
KW  - microscopy
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-31066
ER  - 
TY  - THES
A1  - Löffler, Andreas
T1  - Selbstorganisiertes Wachstum von (Ga)InAs/GaAs-Quantenpunkten und Entwicklung von Mikroresonatoren höchster Güte für Experimente zur starken Exziton-Photon-Kopplung
T1  - Growth of self-assembled (Ga)InAs/GaAs Quantum Dots and Realization of high Quality Microcavities for Experiments in the field of strong Exciton Photon Coupling
N2  - Als erster Schritt wurde der dreidimensionale optische Einschluss der Mikroresonatoren verbessert. Eine höhere Güte der Strukturen konnte vor allem durch Weiterentwicklung des Herstellungsprozesses erzielt werden. Der Ätzprozess der Türmchen wurde so optimiert, um möglichst glatte und senkrechte Seitenwände der Resonatoren zu erreichen. Dies reduziert Streu- und Beugungsverluste an den Seitenwänden der Mikroresonatoren und verbessert deren optischen Einschluss. Des Weiteren wurde der epitaktische Schichtaufbau der Resonatoren sowie die Wachstumsparameter der einzelnen Halbleiterschichten optimiert. Somit konnte der Q-Faktor der Resonatoren zum Beispiel durch die Verwendung von Spiegeln mit einer höheren Reflektivität und einem angepassten V/III-Verhältnis bei den verschiedenen Epitaxieschichten weiter erhöht werden. Für einen aktiven Mikroresonator mit 26 (30) Spiegelpaaren im oberen (unteren) DBR und einem Durchmesser von 4 µm wurden somit Rekordwerte für den Q-Faktor von ca. 90000 erreicht. Parallel hierzu wurden Analysen zum Wachstum von selbstorganisierten GaInAs-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten angestellt. Hierbei war sowohl die Entstehung der dreidimensionalen Wachstumsinseln als auch deren optische Eigenschaften Gegenstand der Untersuchungen. Die morphologischen Eigenschaften der Quantenpunkte wurde mittels Transmissions- und Rasterelektronenmikroskopie analysiert, womit die optischen Eigenschaften durch Photolumineszenz- und Photoreflexionsmessungen untersucht wurden. Die optischen und vor allem die geometrischen Eigenschaften der selbstorganisiert gewachsenen GaInAs-Quantenpunkte konnten entscheidend verbessert werden. Durch die Verwendung von einer gering verspannten Nukleationsschicht mit einem Indiumgehalt von 30 % konnte die Flächendichte der Quantenpunkte auf 6 - 9 x 10^9 cm^-2 verringert und ihre geometrischen Abmessungen auf typische Längen von 50 - 100 nm und Breiten von ca. 30 nm erhöht werden. Durch den reduzierten Indiumgehalt wird die Gitterfehlanpassung zwischen den Quantenpunkten und der umgebenden Matrix verkleinert. Die verringerte Verspannung beim Quantenpunktwachstum führt zu einer erhöhten Migrationslänge der abgeschiedenen Atome auf der Oberfläche, was wiederum zur Bildung von größeren Quantenpunkten mit geringerer Flächendichte führt. Schließlich wurden die gewonnenen Erkenntnisse über das MBE-Wachstum von Mikroresonatoren, ihre Prozessierung und das selbstorganisierte Inselwachstum von GaInAs auf GaAs als Basis für die Herstellung weiterer Proben verwendet. Es wurden nun beide Bereiche miteinander verknüpft und gering verspannte GaInAs-Quantenpunkte in die Mikroresonatoren eingewachsen. Die hohen Güten der realisierten Mikrokavitäten in Kombination mit Quantenpunkten mit vergrößerten Abmessungen und geringen Dichten machen diese Strukturen zu idealen Kandidaten für die Grundlagenforschung im Bereich der Quantenelektrodynamik. Als Höhepunkt ermöglichten diese Strukturen zum ersten Mal den Nachweis einer starken Wechselwirkung zwischen Licht und Materie in einem Halbleiter. Für den Fall der gering verspannten vergrößerten Quantenpunkte im Regime der starken Kopplung konnte eine Vakuum-Rabi-Aufspaltung von ca. 140 µeV zwischen der Resonatormode und dem Quantenpunkt-Exziton beobachtet werden. Durch die verbesserten Güten der Kavitäten konnte das Regime der starken Wechselwirkung ebenfalls für kleinere Quantenpunkte erreicht werden. Eine Rabi-Aufspaltung von ca. 60 µeV wurde zum Beispiel für kreisrunde GaInAs-Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % und Durchmessern zwischen 20 und 25 nm gemessen. Das Regime der starken Kopplung ermöglicht es weiterhin, Rückschlüsse auf die Oszillatorstärke der eingewachsenen Quantenpunkte zu ziehen. So konnte zum Beispiel für die vergrößerten Quantenpunktstrukturen eine Oszillatorstärke von ca. 40 - 50 abgeschätzt werden. Dagegen weisen die leicht verkleinerten Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % nur eine Oszillatorstärke von ca. 15 - 20 auf. Des Weiteren wurden für einen späteren elektrischen Betrieb der Bauteile dotierte Mikroresonatoren hergestellt. Die hohen Güten der dotierten Türmchen ermöglichten ebenso die Beobachtung von klaren quantenelektrodynamischen Effekten im elektrischen Betrieb. Die untersuchten elektrisch gepumpten Mikroresonatoren mit kleinen GaInAs-Quantenpunkten in der aktiven Schicht operierten im Regime der schwachen Kopplung und zeigten einen deutlichen Purcell-Effekt mit einem Purcell-Faktor von ca. 10 im Resonanzfall. Durch den Einsatz von vergrößerten GaInAs-Quantenpunkten konnte ebenfalls im elektrischen Betrieb das Regime der starken Wechselwirkung mit einer Rabi-Aufspaltung von 85 µeV erreicht werden.
N2  - At the beginning, we improved the three dimensional optical confinement of the micropillars. A higher Q factor could be achieved mainly due to a further development of the fabrication process. The etching for the pillars was optimized in order to obtain very smooth and vertical sidewalls of the resonators. This reduces the losses due to scattering at the sidewalls of the micropillars und improves their optical confinement. Furthermore, the sample design of the cavities as well as the growth parameters of every single semiconductor layer was optimized. Thus, the quality factor of the pillars could be increased by the use of higher reflectivity mirrors and a matched V/III ratio for the different epitaxial layers. Hence, a record quality factor of about 90000 was achieved for an active micropillar with 26 (30) mirror pairs in the top (bottom) DBR and a diameter of 4 µm. In parallel to this, we made studies on the growth of self-assembled GaInAs quantum dots on GaAs substrates. Here, the nucleation of three dimensional islands as well as their optical properties were object of the investigation. The morphological properties of the dots were analyzed by transmission and scanning electron microscopy, and the optical properties were investigated by photoluminscence and photoreflectance measurements. The optical and particularly the morphological properties of the self-assembled GaInAs quantum dots were essentially improved. Due to a low strain nucleation layer with an indium content of 30 %, the dot density could be reduced to 6 - 9 x 10^9 cm^-2 and their geometric dimensions were increased to typical lengths between 50 and 100 nm and widths of about 30 nm. The lattice mismatch between the quantum dots and the surrounding matrix is decreased due to the reduced indium content. The minimized strain during the dot growth leads to an enhanced migration length of the deposited atoms on the surface, which again leads to the formation of enlarged quantum dots with a reduced density. Finally, the obtained findings of the MBE growth of microcavities, their fabrication and the self-assembled island growth of GaInAs on GaAs were used for the realization of further samples. Both fields were now combined and low strain GaInAs quantum dots were embedded into the microresonators. The high quality factor of the realized cavities in combination with enlarged quantum dots with a low dot density make these structures ideal candidates for fundamental research in the field of cavity quantum electrodynamics. As a highlight, these structures allowed for the first time the observation of strong coupling between light and matter in a semiconductor. In case of the low strain quantum dots with enlarged dimensions in the strong coupling regime, a vacuum Rabi-splitting of about 140 µeV between the cavity mode and the exciton could be observed. Due to an improved optical confinement of the microresonators, we were able to reach the strong coupling regime also for smaller quantum dots. For example a Rabi-splitting of about 60 µeV was measured for circular GaInAs dots with an indium content of 43 % and diameters between 20 and 25 nm. The strong coupling regime furthermore allows the estimation of the oscillator strength of the embedded quantum dots. Thus we could conclude an oscillator strength of approximately 40 - 50 for the enlarged quantum dot structures. In contrast to that, the slightly smaller dots with an indium content of 43 % only show an oscillator strength of about 15 - 20. Furthermore, doped microcavities were realized with regard to electrically driven devices. The high quality of the doped pillars allowed us the observation of pronounced quantum electrodynamic effects also for electrically pumped structures. The investigated electrically driven mircocavities with embedded GaInAs quantum dots were operating in the weak coupling regime and showed a clear Purcell effect with a Purcell factor in resonance of about 10. Due to the use of enlarged GaInAs quantum dots, we were able to reach the strong coupling regime with a vacuum Rabi-splitting of 85 µeV also for electrically driven micropillars.
KW  - Quantenpunkt
KW  - Optischer Resonator
KW  - Quantenelektrodynamik
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Licht-Materie-Wechselwirkung
KW  - Light-Matter-Interaction
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30323
ER  - 
TY  - THES
A1  - Hartmann, David
T1  - Elektrisches und magnetisches Schalten im nichtlinearen mesoskopischen Transport
T1  - Electric and magnetic switching in nonlinear mesoscopic transport
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden Transporteigenschaften von Nanostrukturen basierend auf modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heteroübergängen untersucht. Derartige Heterostrukturen zeichnen sich durch ein hochbewegliches zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das sich wenige 10 nm unterhalb der Probenoberfläche ausbildet. Mittels Elektronenstrahl-Lithographie und nasschemischer Ätztechnik wurde dieses Ausgangsmaterial strukturiert. Eindimensionale Leiter mit Kanalweiten von wenigen 10 nm wurden auf diese Weise hergestellt. Die Vorzüge derartiger Strukturen zeigen sich im ballistischen Elektronentransport über mehrere 10 µm und einer hohen Elektronenbeweglichkeit im Bereich von 10^6cm^2/Vs. Als nanoelektronische Basiselemente wurden eingehend eindimensionale Quantendrähte sowie y-förmig verzweigte Strukturen untersucht, deren Kanalleitwert über seitliche Gates kontrolliert werden kann. Dabei wurden die Transportmessungen überwiegend im stark nichtlinearen Transportregime bei Temperaturen zwischen 4,2 K und Raumtemperatur durchgeführt. Der Fokus dieser Arbeit lag insbesondere in der Untersuchung von Verstärkungseigenschaften und kapazitiven Kopplungen zwischen Nanodrähten, der Realisierung von komplexen Logikfunktionen wie Zähler- und Volladdiererstrukturen, dem Einsatz von Quantengates sowie der Analyse von rauschaktiviertem Schalten, stochastischen Resonanzphänomenen und Magnetfeldasymmetrien des nichtlinearen mesoskopischen Leitwertes.
N2  - This thesis reports on transport features of nanoelectronic devices based on modulation doped GaAs/AlGaAs heterostructures with a two dimensional electron gas (2DEG) a few 10 nm below the sample surface. Using electron beam lithography and wet chemical etching techniques low dimensional conductors were designed with a channel width of a few 10 nm. Such conductors enable ballistic transport up to 10 µm with high electron mobilities in the range of 10^6cm^2/Vs. One dimensional quantum wires as well as y-branched structures were used as nanoelectronic basic elements, which were controlled by lateral side-gates. Transport measurements were mainly performed in the strong nonlinear transport regime at temperatures between 4.2 K and room temperature. Experimental investigations were focused on gain, capacitive couplings between single nanowires, the realisation of complex logic functions like counter and fulladder devices, quantum-gate applications, noise activated switching, stochastic resonance phenomena and magnetic field asymmetries of the nonlinear mesoscopic transport.
KW  - Niederdimensionales Elektronengas
KW  - Galliumarsenid-Bauelement
KW  - Galliumarsenid-Feldeffekttransistor
KW  - Nanoelektronik
KW  - Stochastische Resonanz
KW  - Elektronisches Rauschen
KW  - Quantendraht
KW  - Drei-Fünf-Halbleiter
KW  - Festkörperphysik
KW  - Y-Schalter
KW  - Magnetsensor
KW  - bistabiles Schalten
KW  - ballistischer Transport
KW  - Volladdierer
KW  - nanoelectronic
KW  - mesoscopic
KW  - ballistic
KW  - full adder
KW  - magnetic sensor
KW  - bistable switching
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-29175
ER  - 
TY  - THES
A1  - Seiberlich, Nicole
T1  - Advances in Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging using the GRAPPA Operator
T1  - Fortschritte in der nicht-kartesischen parallelen Magnetresonanztomographie mittels des GRAPPA-Operators
N2  - Magnetic Resonance Imaging (MRI) is an imaging modality which provides anatomical or functional images of the human body with variable contrasts in an arbitrarily positioned slice without the need for ionizing radiation. In MRI, data are not acquired directly, but in the reciprocal image space (otherwise known as k-space) through the application of spatially variable magnetic field gradients. The k-space is made up of a grid of data points which are generally acquired in a line-by-line fashion (Cartesian imaging). After the acquisition, the k-space data are transformed into the image domain using the Fast Fourier Transformation (FFT). However, the acquisition of data is not limited to the rectilinear Cartesian sampling scheme described above. Non-Cartesian acquisitions, where the data are collected along exotic trajectories, such as radial and spiral, have been shown to be beneficial in a number of applications. However, despite their additional properties and potential advantages, working with non-Cartesian data can be complicated. The primary difficulty is that non-Cartesian trajectories are made up of points which do not fall on a Cartesian grid, and a simple and fast FFT algorithm cannot be employed to reconstruct images from non-Cartesian data. In order to create an image, the non-Cartesian data are generally resampled on a Cartesian grid, an operation known as gridding, before the FFT is performed. Another challenge for non-Cartesian imaging is the combination of unusual trajectories with parallel imaging. This thesis has presented several new non-Cartesian parallel imaging methods which simplify both gridding and the reconstruction of images from undersampled data. In Chapter 4, a novel approach which uses the concepts of parallel imaging to grid data sampled along a non-Cartesian trajectory called GRAPPA Operator Gridding (GROG) is described. GROG shifts any acquired k-space data point to its nearest Cartesian location, thereby converting non-Cartesian to Cartesian data. The only requirements for GROG are a multi-channel acquisition and a calibration dataset for the determination of the GROG weights. Chapter 5 discusses an extension of GRAPPA Operator Gridding, namely Self-Calibrating GRAPPA Operator Gridding (SC-GROG). SC-GROG is a method by which non-Cartesian data can be gridded using spatial information from a multi-channel coil array without the need for an additional calibration dataset, as required in standard GROG. Although GROG can be used to grid undersampled datasets, it is important to note that this method uses parallel imaging only for gridding, and not to reconstruct artifact-free images from undersampled data. Chapter 6 introduces a simple, novel method for performing modified Cartesian GRAPPA reconstructions on undersampled non-Cartesian k-space data gridded using GROG to arrive at a non-aliased image. Because the undersampled non-Cartesian data cannot be reconstructed using a single GRAPPA kernel, several Cartesian patterns are selected for the reconstruction. Finally, Chapter 7 discusses a novel method of using GROG to mimic the bunched phase encoding acquisition (BPE) scheme. In MRI, it is generally assumed that an artifact-free image can be reconstructed only from sampled points which fulfill the Nyquist criterion. However, the BPE reconstruction is based on the Generalized Sampling Theorem of Papoulis, which states that a continuous signal can be reconstructed from sampled points as long as the points are on average sampled at the Nyquist frequency. A novel method of generating the “bunched” data using GRAPPA Operator Gridding (GROG), which shifts datapoints by small distances in k-space using the GRAPPA Operator instead of employing zig-zag shaped gradients, is presented in this chapter. With the conjugate gradient reconstruction method, these additional “bunched” points can then be used to reconstruct an artifact-free image from undersampled data. This method is referred to as GROG-facilitated Bunched Phase Encoding, or GROG-BPE.
N2  - Die Magnetresonanztomographie (MRT) ist ein nichtinvasives bildgebendes Verfahren ohne Strahlenbelastung und eignet sich zur biomedizinischen Darstellung verschiedener Gewebetypen mit hoher räumlicher Auflösung und sehr gutem Kontrastverhalten. In der MRT erfolgt die Datenaufnahme im reziproken Bildraum – auch k-Raum genannt - welcher typischerweise entlang eines diskreten kartesischen Gitters abgetastet wird. Ein Bild erhält man schließlich durch eine schnelle Fouriertransformation der aufgenommenen k-Raum-Daten. Neben den kartesischen Akquisitionsschemata haben sich in den letzten Jahren auch vereinzelt nichtkartesische MRT-Verfahren in der klinischen Routine durchgesetzt. Solche nichtkartesischen Trajektorien erreichen eine hohe Abtasteffizienz, was zu einer Verkürzung der Messzeit führt. Die Schwierigkeit im Umgang mit nichtkartesischen Trajektorien liegt vor allem in der Tatsache begründet, dass nichtkartesisch akquirierte Datensätze vor Anwendung der schnellen Fouriertransformation auf ein kartesisches Gitter transformiert werden müssen („Gridding“). Hierzu gibt es eine Vielzahl von Verfahren, die von zahlreichen Parametern abhängen, womit ein hoher Aufwand und hohe Fehleranfälligkeit verbunden sind. Ein weiterer Nachteil dieser Gridding-Methoden ist, dass sie auf unvollständig aufgenommene Datensätze nicht angewendet werden können. Alternativ zu den konventionellen MR-Verfahren haben sich in den letzten Jahren die sogenannten parallelen Bildgebungsmethoden (beispielsweise SENSE oder GRAPPA) in der klinischen MRT etabliert, die mittlerweile von nahezu allen Herstellerfirmen kommerziell zur Verfügung gestellt werden. Die parallele Bildgebung erlaubt es, die Bildmesszeiten um einen Faktor 2 bis 4 zu verkürzen und lässt sich prinzipiell auf jede beliebige Bilgebungsmethode anwenden ohne dabei das Kontrastverhalten zu beeinflussen. In der klinischen Routine ist diese Technik allerdings lediglich auf kartesische MRT-Verfahren beschränkt, und es ist bisher noch nicht gelungen, die Vorteile der nichtkartesischen MRT-Verfahren optimal mit den Leistungsmerkmalen der parallelen MRT zu verknüpfen. Ziel dieser Arbeit war es, neue und effiziente Strategien zu entwickeln, um die nichtkartesische Magnetresonanztomographie für ein breiteres Anwendungsspektrum in der klinischen Praxis zu etablieren. Neben der Rekonstruktion von herkömmlich aufgenommenen nichtkartesischen Datensätzen sollten auch Verfahren entwickelt werden, die eine Kombination mit Messzeitverkürzungen durch parallele MRT-Verfahren erlauben. In Kapitel 4 wird ein neues paralleles Bildgebungsverfahren zum Gridding nichtkartesischer Datensätze namens „GRAPPA Operator Gridding“ (GROG) vorgestellt. GROG benutzt GRAPPA-ähnliche Gewichtungsfaktoren, um die nichtkartesischen Punkte auf ein kartesisches Gitter zu schieben. Im Gegensatz zu anderen Gridding-Methoden (wie beispielsweise dem „Convolution-Gridding“) werden bei der Anwendung von GROG Parameter wie Faltungskerne, Regularisierungswerte oder Funktionen nicht benötigt. Dies führt nicht nur zu einer erheblichen Vereinfachung des Griddingprozesses, sondern auch zur deutlichen Reduktion der Rechenoperationen. In Kapitel 5 wird eine Erweiterung des GROG-Algorithmus vorgestellt, welche ohne Kalibrierungsdatensätze auskommt („Self-Calibrating GROG“, SC-GROG). Die Gewichtungsfaktoren für die Verschiebungen der Datenpunkte werden in dieser Methode aus den akquirierten Punkten selbst gewonnen. Die erste Anwendung von GROG zur Vereinfachung der Rekonstruktion unvollständig aufgenommener nichtkartesischer Datensätze ist in Kapitel 6 beschrieben. Die Verwendung von GROG zur Transformation der unvollständig aufgenommenen nichtkartesischen Daten auf ein kartesisches Gitter erlaubt es, anschließend einen modifizierten GRAPPA-Algorithmus anzuwenden, und somit nichtkartesische Datensätze aus beschleunigten Experimenten zu rekonstruieren. Schließlich wurde GROG in Kapitel 7 auf die „Bunched Phase Encoding“ (BPE)-Methode angewendet. Bereits zuvor wurde gezeigt, dass das BPE-Verfahren in Verbindung mit einem „Conjugate Gradient“ Rekonstruktionsverfahren eine deutliche Verkürzung der Messzeit gestattet. Basierend auf dem verallgemeinerten Abtasttheorem nach Papoulis werden die Daten bei diesem Verfahren entlang einer extrem schnell oszillierenden Trajektorie aufgenommen. Nach Papoulis ermöglicht die lokal höhere Datendichte eine artefaktfreie Bildrekonstruktion trotz Unterabtastung in anderen k-Raumbereichen. Allerdings werden dabei erhebliche Ansprüche an die Gradienten-Hardware des Tomographen gestellt, wodurch das Konzept auf geringe Beschleunigungsfaktoren beschränkt wird. Im Rahmen dieser Arbeit konnte jedoch gezeigt werden, dass es möglich ist, auf dieses aufwändige Abtastschema zu verzichten, indem lediglich entlang einer regulären nicht-oszillierenden Trajektorie akquiriert wird und die höhere Datendichte nachträglich mittels GROG erreicht wird (GROG-BPE).
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Bildgebendes Verfahren
KW  - Parallele Bildgebung
KW  - nicht-kartesische Bildgebung
KW  - Magnetic Resonance Imaging
KW  - Parallel Imaging
KW  - non-Cartesian Imaging
KW  - Image Reconstruction
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28321
ER  - 
TY  - THES
A1  - Galmbacher, Matthias
T1  - Lernen mit dynamisch-ikonischen Repräsentationen aufgezeigt an Inhalten zur Mechanik
T1  - Learning from dynamic-iconic representations
N2  - Im Physikunterricht wurde lange Zeit die Bedeutung quantitativer Zusammenhänge für das Physiklernen überbewertet, qualitative Zusammenhänge spielten dagegen eine eher untergeordnete Rolle. Dies führte dazu, dass das Wissen der Schüler zumeist ober­fläch­lich blieb und nicht auf neue Situationen angewendet werden konnte. TIMSS und Pisa offenbarten diese Schwierigkeiten. In den Abschlussberichten wurde kritisiert, dass die Schüler kaum in der Lage seien, Lernstoff zu transferieren oder pro­blem­lösend zu denken. Um physikalische Abläufe deuten und entsprechende Probleme lösen zu können, ist qua­litativ-konzeptuelles Wissen nötig. Dieses kann, wie Forschungs­ergebnisse belegen, am besten durch die konstruktivistisch motivierte Gestaltung von Lern­situationen sowie durch die Inte­gration externer Repräsentationen von Versuchs­aussagen in den Schul­unter­richt er­reicht werden. Eine konkrete Umsetzung dieser Bedingungen stellt der Ein­satz rechner­gestützter Experimente dar, der heutzutage ohne allzu großen technischen Aufwand rea­lisiert werden kann. Diese Experimente erleichtern es dem Lernenden, durch den direk­ten Umgang mit realen Abläufen, physikalische Konzepte zu erschließen und somit qua­litative Zusammenhänge zu verstehen. Während man lange Zeit von einer grundsätzlichen Lernwirksamkeit animierter Lern­um­gebungen ausging, zeigen dagegen neuere Untersuchungen eher Gegenteiliges auf. Schüler müssen offensichtlich erst lernen, wie mit multicodierten Re­prä­sentationen zu arbeiten ist. Die vorliegende Arbeit will einen Beitrag dazu leisten, he­raus­zufinden, wie lernwirksam sogenannte dynamisch-ikonische Repräsentationen (DIR) sind, die physikalische Größen vor dem Hintergrund konkreter Versuchsabläufe visuali­sieren. Dazu bearbeiteten im Rahmen einer DFG-Studie insgesamt 110 Schüler jeweils 16 Projekte, in denen mechanische Konzepte (Ort, Geschwindigkeit, Beschleu­nigung und Kraft) aufgegriffen wurden. Es zeigte sich, dass die Probanden mit den ein­ge­setzten DIR nicht erfolgreicher lernen konnten als ver­gleich­bare Schüler, die die gleichen Lerninhalte ohne die Unter­stützung der DIR erarbeiteten. Im Gegen­teil: Schüler mit einem geringen visuellen Vorstellungsvermögen schnitten aufgrund der Darbietung einer zusätzlichen Codierung schlechter ab als ihre Mit­schüler. Andererseits belegen Untersuchungen von Blaschke, dass solche Repräsen­ta­tionen in der Erarbeitungsphase einer neu entwickelten Unter­richts­kon­zep­tion auch und gerade von schwächeren Schülern konstruktiv zum Wissens­erwerb genutzt werden konnten. Es scheint also, dass die Lerner zunächst Hilfe beim Umgang mit neuartigen Re­prä­sen­ta­tions­formen benötigen, bevor sie diese für den weiteren Aufbau adäqua­ter physi­ka­lischer Modelle nutzen können. Eine experimentelle Unter­suchung mit Schü­lern der 10. Jahrgangsstufe bestätigte diese Vermutung. Hier lernten 24 Probanden in zwei Gruppen die mechanischen Konzepte zu Ort, Geschwin­dig­keit und Beschleunigung kennen, bevor sie im Unter­richt behandelt wurden. Während die Teil­nehmer der ersten Gruppe nur die Simulationen von Bewegungsabläufen und die zuge­hörigen Liniendiagramme sahen, wurden für die zweite Gruppe unterstützend DIR eingesetzt, die den Zusammenhang von Bewe­gungs­ablauf und Linien­diagramm veranschaulichen sollten. In beiden Gruppen war es den Probanden möglich, Fragen zu stellen und Hilfe von einem Tutor zu erhalten. Die Ergebnis­se zeigten auf, dass es den Schülern durch diese Maßnahme ermöglicht wurde, die DIR erfolgreich zum Wissens­er­werb einzusetzen und sig­nifikant besser abzuschneiden als die Teilnehmer in der Kon­troll­­gruppe. In einer weiteren Untersuchung wurde abschließend der Frage nachgegangen, ob DIR unter Anleitung eines Tutors eventuell bereits in der Unterstufe sinnvoll eingesetzt werden können. Ausgangspunkt dieser Überlegung war die Tatsache, dass mit der Einführung des neuen bayerischen G8-Lehrplans wesentliche Inhalte, die Bestand­teil der vorherigen Untersuchungen waren, aus dem Physik­unterricht der 11. Jgst. in die 7. Jahrgangsstufe verlegt wurden. So bot es sich an, mit den Inhalten auch die DIR in der Unterstufe ein­zusetzen. Die Un­tersuchungen einer quasiexperimentellen Feldstudie in zwei siebten Klassen belegten, dass die betrachte­ten Repräsentationen beim Aufbau entsprechender Kon­zepte keinesfalls hinderlich, sondern sogar förder­lich sein dürften. Denn die Schüler­gruppe, die mit Hilfe der DIR lernte, schnitt im direkten hypothesenprüfenden Vergleich mit der Kontrollklasse deutlich besser ab. Ein Kurztest, der die Nachhaltigkeit des Gelernten nach etwa einem Jahr überprüfen sollte, zeigte zudem auf, dass die Schüler der DIR-Gruppe die Konzepte, die unter Zuhilfenahme der DIR erarbeitet wurden, im Vergleich zu Schülern der Kontrollklasse und zu Schülern aus 11. Klassen insgesamt überraschend gut verstanden und behalten hatten.
N2  - For a long time the significance of quantitative interrelations for the acquisition of physics has been overestimated in physics education while qualitative interrelations have been considered of less importance. This has resulted in the students’ knowledge most often remaining superficial and not suited to be adapted to new situations. TIMSS and Pisa have revealed these difficulties, criticizing the conventional physics education for de­manding too little transfer achievements and not preparing students to solve physical problems on their own by thinking constructively. To be able to solve physical problems and interpret physical processes, qualitative-con­ceptual knowledge is vital. According to results of the latest research this can be achieved most efficiently by creating constructivist learning situations as well as inte­grating external representations of conclusions from experiments. A concrete way to reach these envisaged aims is the application of PC-assisted experiments, which can be put in practise without an exceeding technical effort. These experiments enable the stu­dents - by being directly confronted with a realistic process - to get insight into physical concepts and thus to understand qualitative interrelations. For a long time a basic learning efficiency of animated learning environments was as­sumed, more recent research, however, has rather pointed in the opposite direction. Ob­viously students must first learn how to work with multi-coded representations. This pa­per is intended to contribute to the exploration of the efficiency of the so-called dynamic-iconic representations (DIR), which visualize physical values against the background of concrete test procedures. For this purpose 110 students have covered 16 projects each within a DFG study, in which mechanical concepts (place, velocity, acceleration and force) are dealt with and developed further. As it turned out, students working with the dynamic-iconic represen­tations did not learn more efficiently than those working without the assistance of the dynamic-iconic representations. On the contrary: students with a less distinct visual-spa­tial ability did worse than their fellow-students, obviously due to the presentation of yet another encoding. On the other hand research by Blaschke has proven that such representations can be used constructively to gain knowledge especially by the inefficient students during the acquisition stages of a (newly-developed) teaching conception. Consequently, it seems that students must first receive some sort of assistance with handling novel forms of representation before being able to use them for getting to know about the further construction of physical models. An experimental study with partici­pants from tenth-grade high school classes has confirmed this assumption. Another study dealt with the question as to whether dynamic-iconic representations can already be applied expediently in the lower grade. It was performed because significant contents of the physics year 11 curriculum had been moved to year 7 with the introduc­tion of the new Bavarian G8 (eight-year high school) curriculum. Thus it seemed advis­able to apply the dynamic-iconic representations along with the contents in the lower grade. The research done in a quasi experimental field study has shown that the representations in question are by no means obstructive, but in parts conducive to the students’ ability to develop corresponding conceptions. This can be seen from the fact that the group of stu­dents learning with the assistance of dynamic-iconic representations did indeed con­siderably better than the ‘control group’. With its results this paper is supposed to contribute to a better understanding of the ap­plication of multimedia learning environments. The medium alone cannot induce mea­ningful learning processes – these processes must be well-structured and start as soon as possible, so that they can teach the students to deal with the different encodings sen­sibly. I am convinced that this is the only way the various possibilities our current IT age offers us with its multimedia worlds or multi-coded learning environments can be used efficiently.
KW  - Multimedia
KW  - Graphische Darstellung
KW  - Repräsentation
KW  - Computerunterstütztes Lernen
KW  - Computersimulation
KW  - Computer
KW  - Physikunterricht
KW  - Natur und Technik
KW  - Codierung
KW  - Mechanik
KW  - Newton
KW  - Isaac
KW  - Kraft
KW  - Kraftmessung
KW  - Didaktik
KW  - Dynamisch-ikonische Repräsentation
KW  - G8 Bayern
KW  - Natur und Technikunterricht
KW  - dynamic-iconic representation
KW  - learning
KW  - physics
KW  - mechanic
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-29271
ER  - 
TY  - THES
A1  - Fechner, Susanne
T1  - Quantenkontrolle im Zeit-Frequenz-Phasenraum
T1  - Phase-Space Quantum Control
N2  - Die in der vorliegenden Arbeit eingeführte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren“ Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie für eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen lässt. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem ermöglicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist.
N2  - The von Neumann-representation introduced in this thesis describes each laser pulse in a one-to-one manner as a sum of bandwidth-limited, Gaussian laser pulses centered around different points in phase space. These pulses can be regarded as elementary building blocks from which every single laser pulse can be constructed. The von Neumann-representation combines different useful properties for applications in quantum control. First, it is a one-to-one map between the degrees of freedom of the pulse shaper and the phase-space representation of the corresponding shaped laser pulse. In other words: Every possible choice of pulse shaper parameters corresponds to exactly one von Neumann-representation and vice versa. Moreover, since temporal and spectral structures become immediately seizable, the von Neumann-representation, as well as the Husimi- or the Wigner-representations, allows for an intuitive interpretation of the represented laser pulse.
KW  - Femtosekundenlaser
KW  - Wigner-Verteilung
KW  - Quantenkontrolle
KW  - Pulsformung
KW  - Phasenraumdarstellung
KW  - Wigner
KW  - Husimi
KW  - quantum control
KW  - pulse shaping
KW  - phase-space-representation
KW  - Wigner
KW  - Husimi
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28569
ER  - 
TY  - THES
A1  - Behr, Volker Christian
T1  - Entwicklung und Optimierung von Resonatoren und Detektionsverfahren in der magnetischen Kernspinresonanz
T1  - Development and Optimization of Resonators and Ways of Detection in Nuclear Magnetic Resonance
N2  - No abstract available
KW  - Kernspintomograph
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Magnetische Kernresonanz
KW  - NMR-Spektrometer
KW  - NMR-Spektroskopie
KW  - Faraday-Effekt
KW  - Biophysik
KW  - Hochfrequenz
KW  - Ma
KW  - Hochfeld-NMR
KW  - NMR-Mikroskopie
KW  - Flussleiter
KW  - high field NMR
KW  - NMR-microscopy
KW  - flux guides
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28635
ER  - 
TY  - THES
A1  - König, Markus
T1  - Spin-related transport phenomena in HgTe-based quantum well structures
T1  - Spin-bezogene Transportphänomene in HgTe-basierten Quantentrogstrukturen
N2  - Within the scope of this thesis, spin related transport phenomena have been investigated in HgTe/HgCdTe quantum well structures. This material exhibits peculiar band structure properties, which result in a strong spin-orbit interaction of the Rashba type. An inverted band structure, i.e., a reversed ordering of the energy states in comparison to common semiconductors, is obtained for quantum well layers above a critical thickness. Furthermore, the band structure properties can be controlled in the experiments by moderate gate voltages. Most prominently, the type of carriers in HgTe quantum wells can be changed from n to p due to the narrow energy gap. Along with the inverted band structure, this unique transition is the basis for the demonstration of the Quantum Spin Hall state, which is characterized by the existence of two one-dimensional spin-polarized edge states propagating in opposite directions, while the Fermi level in the bulk is in the energy gap. Since elastic scattering is suppressed by time reversal symmetry, a quantized conductance for charge and spin transport is predicted. Our experiments provide the first experimental demonstration of the QSH state. For samples with characteristic dimensions below the inelastic mean free path, charge conductance close to the expected value of 2e^2/h has been observed. Strong indication for the edge state transport was found in the experiments as well. For large samples, potential fluctuations lead to the appearance of local n-conducting regions which are considered to be the dominant source of backscattering. When time reversal symmetry is broken in a magnetic field, elastic scattering becomes possible and conductance is significantly suppressed. The suppression relies on a dominant orbital effect in a perpendicular field and a smaller Zeeman-like effect present for any field direction. For large perpendicular fields, a re-entrant quantum Hall state appears. This unique property is directly related to the non-trivial QSH insulator state. While clear evidence for the properties of charge transport was provided, the spin properties could not be addressed. This might be the goal of future experiments. In another set of experiments, the intrinsic spin Hall effect was studied. Its investigation was motivated by the possibility to create and to detect pure spin currents and spin accumulation. A non-local charging attributed to the SHE has been observed in a p-type H-shaped structure with large SO interaction, providing the first purely electrical demonstration of the SHE in a semiconductor system. A possibly more direct way to study the spin Hall effects opens up when the spin properties of the QSH edge states are taken into account. Then, the QSH edge states can be used either as an injector or a detector of spin polarization, depending on the actual configuration of the device. The experimental results indicate the existence of both intrinsic SHE and the inverse SHE independently of each other. If a spin-polarized current is injected from the QSH states into a region with Rashba SO interaction, the precession of the spin can been observed via the SHE. Both the spin injection and precession might be used for the realization of a spin-FET similar to the one proposed by Datta and Das. Another approach for the realization of a spin-based FET relies on a spin-interference device, in which the transmission is controlled via the Aharonov-Casher phase and the Berry phase, both due to the SO interaction. In the presented experiments, ring structures with tuneable SO coupling were studied. A complex interference pattern is observed as a function of external magnetic field and gate voltage. The dependence on the Rashba splitting is attributed to the Aharonov-Casher phase, whereas effects due to the Berry phase remain unresolved. This interpretation is confirmed by theoretical calculations, where multi-channel transport through the device has been assumed in agreement with the experimental results. Thus, our experiments provide the first direct observation of the AC effect in semiconductor structures. In conclusion, HgTe quantum well structures have proven to be an excellent template for studying spin-related transport phenomena: The QSHE relies on the peculiar band structure of the material and the existence of both the SHE and the AC effect is a consequence of the substantial spin-orbit interaction. While convincing results have been obtained for the various effects, several questions can not be fully answered yet. Some of them may be addressed by more extensive studies on devices already available. Other issues, however, ask, e.g., for further advances in sample fabrication or new approaches by different measurements techniques. Thus, future experiments may provide new, compelling insights for both the effects discussed in this thesis and, more generally, other spin-orbit related transport properties.
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden spin-bezogene Transportphänomene in HgTe/HgCdTe-Quantentrogstrukturen untersucht. Dieses Materialsystem weist besondere Bandstruktureigenschaften auf, die u.a. zu einer starken Rashba-Spin-Bahn-Wechselwirkung führen. Eine invertierte Bandstruktur, d.h. eine umgekehrte Anordnung der energetischen Zustände im Vergleich zu üblichen Halbleitern, ergibt sich für Quantentrogschichten oberhalb einer kritischen Dicke. Darüber hinaus können die Bandstruktur-Eigenschaften im Experiment mittels moderater Gatespannungen kontrolliert werden. Hervorzuheben ist, dass die Art der Ladungsträger im HgTe-Quantentrog aufgrund der geringen Bandlücke von n- nach p-Typ geändert werden kann. Dieser einzigartige Übergang bildet zusammen mit der invertierten Bandstruktur die Grundlage für den Nachweis der Quanten-Spin-Hall-Zustands, bei dem sich zwei eindimensionale spinpolarisierte Randkanäle in entgegen gesetzte Richtung ausbreiten, während die Fermi-Energie im Probeninneren in der Bandlücke liegt. Da elastische Streuprozesse aufgrund der Zeitumkehr-Invarianz verboten sind, ist der Leitwert für Ladungs- und Spintransport quantisiert. Unsere Messungen liefern den ersten experimentellen Nachweis des QSH-Zustands. Für Proben mit charakteristischen Abmessungen unterhalb der inelastischen freien Weglänge wurde ein Leitwert nahe des theoretisch erwarteten Wertes von 2e^2/h beobachtet. Die Experimente lieferten außerdem deutliche Anzeichen für den Randkanaltransport. In größeren Proben verursachen Potenzialfluktuationen lokale n-leitende Bereiche, die als Hauptursache für Rückstreuung angesehen werden können. Wird die Zeitumkehr-Invarianz im Magnetfeld gebrochen, können elastische Streuprozesse auftreten und der Leitwert sinkt deutlich. Die Ursache dafür sind ein dominanter orbitaler Effekt für senkrechte Felder sowie ein schwächerer Zeeman-ähnlicher Effekt für beliebige Feldrichtungen. Bei starken senkrechten Feldern kommt es zu einem Wieder-Eintritt in den Quanten-Hall-Zustands, was direkt mit dem nicht-trivialen isolierenden Zustand des QSH-Effekts verknüpft ist. Während die Messungen einige Eigenschaften des Ladungstransports deutlich belegen, können die Spineigenschaften nicht untersucht werden. Dies kann jedoch ein Ziel zukünftiger Messungen sein. Außerdem wurde der intrinsische Spin-Hall-Effekt untersucht, um die Erzeugung von Spinungleichgewichten und reinen Spinströmen nachzuweisen. Eine nicht-lokale Spannung, die auf den SHE zurückzuführen ist, wurde in einer p-leitenden H-förmigen Struktur beobachtet und liefert somit den ersten rein elektrischen Nachweis des SHE in einem Halbleiter-System. Ein direkterer Weg zur Untersuchung von Spin-Hall-Effekten ergibt sich, wenn die Spinpolarisation der QSH-Randkanäle berücksichtigt wird. Dabei können die QSH-Kanäle - abhängig von der Probenkonfiguration - eine Spinpolarisation wahlweise injizieren oder detektieren. Die experimentellen Ergebnisse weisen unabhängig voneinander den intrinsischen SHE und den inversen SHE nach. Wenn durch die QSH-Kanäle ein spin-polarisierter Strom in ein Gebiet mit Rashba-Spin-Bahn-Wechselwirkung injiziert wird, kann die resultierende Spinpräzession mittels des SHE beobachtet werden. Sowohl die Spininjektion als auch die Präzession können zur Umsetzung eines Spin-FETs verwendet werden, wie er von Datta und Das vorgeschlagen wurde. Eine andere Herangehensweise zur Realisierung eines spin-basierten FETs beruht auf einem Spin-Interferenz-Bauteil, in dem die Transmission über Spin-Bahn-abhängige Phasen - die Aharonov-Casher-Phase und die Berry-Phase - gesteuert wird. Bei der Untersuchung von Ringstrukturen mit variabler Spin-Bahn-Wechselwirkung zeigt sich bei einer Variation des Magnetfeld und der Gate-Spannung ein komplexes Interferenzmuster. Die Abhängigkeit von der Rashba-Aufspaltung wird der Aharonov-Casher-Phase zugeschrieben, wohingegen Effekte aufgrund der Berry-Phase nicht nachgewiesen werden können. Diese Interpretation wird durch theoretische Berechnungen bestätigt, in denen Mehr-Kanal-Transport durch den Ring angenommen wurde. Somit liefern unsere Experimente den ersten direkten Nachweis des AC-Effektes in Halbleiterstrukturen. Insgesamt stellen die HgTe-Quantentröge ein als exzellentes System zur Untersuchung von spin-bezogenen Transportphänomenen dar: Der QSHE beruht auf der besonderen Bandstruktur; und sowohl der SHE als auch der AC-Effekt treten aufgrund der deutlichen Spin-Bahn-Wechselwirkung auf. Für alle Effekte wurden überzeugende Ergebnisse erzielt; allerdings konnten einige Fragen noch nicht vollständig beantwortet werden. Einige können möglicherweise mittels umfangreicherer Untersuchungen geklärt werden. Andere jedoch verlangen z.B. nach Fortschritten in der Probenherstellung oder anderen Untersuchungsmethoden. Daher können zukünftige Experimente weitere neue faszinierende Einblicke sowohl in die hier diskutierten Effekte als auch in andere Spin-Bahn-bezogene Transportphänomene bieten.
KW  - Spin-Bahn-Wechselwirkung
KW  - Quantenwell
KW  - Elektronischer Transport
KW  - Interferenz <Physik>
KW  - Quanten-Hall-Effekt
KW  - Spin
KW  - Zwei-Sechs-Halbleiter
KW  - mesoskopischer Transport
KW  - Quanten-Spin-Hall-Effekt
KW  - Spin-Hall-Effekt
KW  - Aharonov-Casher-Effekt
KW  - mesoscopic transport
KW  - spin-orbit-interaction
KW  - narrow-gap semiconductor
KW  - quantum spin Hall effect
KW  - spin Hall effect
KW  - Aharonov-Casher phase
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-27301
ER  - 
TY  - THES
A1  - Wolpert, Daniel
T1  - Quantum Control of Photoinduced Chemical Reactions
T1  - Quantenkontrolle von photoinduzierten chemischen Reaktionen
N2  - The control of quantum mechanical processes, especially the selective manipulation of photochemical reactions by shaped fs laser pulses was successfully demonstrated in many experiments in the fields of physics, chemistry and biology. In this work, attention is directed to the control of two systems that mark a bridge to real synthetic chemistry. In a liquid phase environment the outcome of the photo-induced Wolff rearrangement of an industrially relevant diazonaphthoquinone compound, normally used in photoresists (e.g. Novolak) was optimized using shaped fs laser pulses. In the second series of experiments chemical reactions on a catalyst metal surface which comprise laser induced molecular bond formation channels were selectively manipulated for the first time. The control of liquid phase reactions necessitates adequate spectroscopic signals that are characteristic for the formed product species. Therefore, a pump-probe setup for transient absorption spectroscopy in the mid-infrared for the purpose of investigating ultrafast structural changes of molecules during photoreactions was constructed. This versatile setup enables to monitor structural changes of molecules in the liquid phase and to find appropriate feedback signals for the control of these processes. Prior to quantum control experiments, the photoinduced Wolff-rearrangement reaction of 2-diazo-1-naphthoquinone (DNQ) dissolved in water and methanol was thoroughly investigated. Steady state absorption measurements in the mid-infrared in combination with quantum chemical density functional theory (DFT) calculations revealed the characteristic vibrational bands of DNQ and of possible products. A mid-infrared transient absorption study was performed, to illuminate the structural dynamics of the ultrafast rearrangement reaction of DNQ. The experimental observations indicate, that the Wolff rearrangement reaction of DNQ proceeds within 300 fs. A model for the relaxation dynamics of the ketene photoproduct and DNQ after photoexcitation can be deduced that fits the measured data very well. The object of the quantum control experiments on DNQ was the improvement of the ketene yield. It was shown that the ketene formation after Wolff rearrangement of DNQ is very sensitive to the shape of the applied excitation laser pulses. The variation of single parameters, like the linear chirp as well as the pulse separation of colored double pulses lead to the conclusion that the well known intrapulse dumping mechanism is responsible for the impact of the frequency ordering within the excitation pulse on the photoproduct yield. Adaptive optimizations using a closed learning loop basically lead to the same result. Adaptive fs quantum control was also applied to surface reactions on a catalyst metal surface for the first time. Therefore, the laser-induced catalytic reactions of carbon monoxide (CO) and hydrogen (H2) on a Pd(100) single crystal surface were studied. This photochemical reaction initiated with fs laser pulses has not been observed before. Several product molecules could be synthesized, among them also species (e.g. CH^3+) for whose formation three particles are involved. The systematic variation of different parameters showed that the reactions are sensitive to the catalyst surface, the composition of the adsorbate and to the laser properties. A pump-probe study revealed that they occur on an ultrafast time scale. These catalytic surface reactions were then investigated and improved with phaseshaped fs laser pulses. By applying a feedback optimal control scheme, the reaction outcome could be successfully manipulated and the ratio of different reaction channels could be selectively controlled. Evidence has been found that the underlying control mechanism is nontrivial and sensitive to the specific conditions on the surface. The experiments shown here represent the first successful experiment on adaptive fs quantum control of a chemical reaction between adsorbate molecules on a surface. In contrast to previous quantum control experiments, reaction channels comprising the formation of new molecular bonds rather than the cleavage of already existing bonds are controlled. This work successfully showed that quantum control can be extended to systems closer to situations encountered in synthetic chemistry as was demonstrated in the two examples of the optimization of a complicated rearrangement reaction and the selective formation of chemical bonds with shaped fs laser pulses.
N2  - Die Kontrolle quantenmechanischer Prozesse, insbesondere die selektive Manipulation photochemischer Reaktionen mit Hilfe geformter fs-Laserpulse wurde auf den Gebieten der Physik, Chemie und Biologie in vielen Experimenten erfolgreich gezeigt. In dieser Arbeit wird das Augenmerk auf die Kontrolle zweier Systeme gerichtet, die eine Brücke zur synthetischen Chemie darstellen. In der flüssigen Phase wurde das Resultat der photoinduziertenWolff Umlagerung einer industriell relevanten Diazonaphthoquinone Verbindung, die gewöhnlich in Photolacken (z.B. Novolak) Verwendung findet, durch geformte fs-Laserpulse optimiert. In der zweiten Reihe von Experimenten wurden chemische Reaktionen auf einer Katalysator-Metalloberfläche, die Kanäle mit laserinduzierter molekularer Bindungsknüpfung beinhalten, zum ersten Mal selektiv beeinflusst. Für die Kontrolle von Reaktionen in der flüssigen Phase benötigt man geeignete spektroskopische Messsignale, die charakteristisch für die gebildeten Produktspezies sind. Zu diesem Zweck wurde ein Versuchsaufbau für Anrege-Abfrage Experimente zur transienten Absorptionsspektroskopie im mittleren Infrarot aufgebaut, um ultraschnelle strukturelle Veränderungen von Molekülen während Photoreaktionen zu untersuchen. Dieser vielseitige Versuchsaufbau ermöglicht die Messung struktureller Veränderungen in Molekülen in flüssiger Phase und damit das Auffinden geeigneter Rückkopplungssignale zur Kontrolle dieser Prozesse. Vor den Quantenkontrollexperimenten wurde die photoinduzierte Wolff Umlagerung von 2-Diazo-1-Naphthoquinone (DNQ) in den Lösungsmitteln Wasser und Methanol sorgfältig untersucht. Lineare Absorptionsmessungen im mittleren Infrarot in Verbindung mit quantenchemischen Dichtefunktionaltheorie (DFT) Rechnungen lieferten die charakteristischen Schwingungsbanden von DNQ und möglichen Photoprodukten. Untersuchungen mit transienter Absorptionsspektroskopie im mittleren Infrarot wurden durchgeführt, um die strukturelle Dynamik der ultraschnellen Umlagerungsreaktion von DNQ zu beleuchten. Die experimentellen Beobachtungen deuten darauf hin, dass die Wolff Umlagerung von DNQ innnerhalb von 300 fs abläuft. Ein Modell für die Relaxationsdynamik des Keten Photoprodukts und DNQ, dass die gemessenen Daten sehr gut beschreibt wurde abgeleitet. Das Ziel der Quantenkontrollexperimente an DNQ war die Erhöhung der Ketenausbeute. Es wurde gezeigt, dass die Bildung des Keten nach der Wolff Umlagerung des DNQ empfindlich auf die Form der Anregungspulse reagiert. Die Variation einzelner Parameter, wie des linearen Chirps sowie des Pulsabstands von farbigen Doppelpulsen führen zu dem Schluss, dass der gut bekannte Intrapuls-Abregemechanismus verantwortlich für den Einfluss der Frequenzfolge innerhalb des Anregepulses auf die Ausbeute des Photoprodukts ist. Adaptive Optimierungen führen zum gleichen Ergebnis. Adaptive Quantenkontrolle wurde auch erstmalig auf Oberflächenreaktionen auf einer Katalysator-Metalloberfläche angewendet. Dazu wurden die laserinduzierten katalytischen Oberflächenreaktionen von Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) auf einer Pd(100) Einkristalloberfläche untersucht. Diese photochemische Reaktion, die durch fs-Laserpulse ausgelöst wird wurde bisher noch nicht beobachtet. Mehrere Produktmoleküle konnten synthetisiert werden, darunter auch Moleküle für deren Bildung mindestens drei Eduktmoleküle zusammenkommen und reagieren müssen. Die systematische Änderung verschiedener Parameter zeigte, dass die Reaktionen von der Katalysatoroberfläche, der Zusammensetzung des Adsorbats und den Eigenschaften der fs-Laserpulse abhängen. Eine Anrege-Abfrage Untersuchung machte deutlich, dass die Reaktionen auf einer ultrakurzen Zeitskala ablaufen. Diese katalytischen Oberflächenreaktionen wurden im Anschluss mit Hilfe von phasengeformten fs-Laserpulsen weiter untersucht und gezielt gesteuert. In adaptiven Quantenkontrollexperimenten konnte das Reaktionsergebnis sowie das Verhältnis unterschiedlicher Reaktionskanäle selektiv manipuliert werden. Es wurden Hinweise gefunden, dass der zugrundeliegende Kontrollmechanismus nichttrivial ist und von den genauen Bedingungen auf der Oberfläche abhängt. Diese Experimente stellen die ersten erfolgreichen adaptiven Quantenkontrollexperimente an einer chemischen Reaktion zwischen Adsorbatmolekülen auf einer Oberfläche dar. Im Gegensatz zu bisherigen Quantenkontrollexperimenten wurden hierbei Reaktionskanäle optimiert, die die Formung und nicht nur den Bruch einer molekularen Bindung umfassen. Diese Arbeit zeigt, dass die Methoden der Quantenkontrolle auf Systeme, die den Situationen in der synthetischen Chemie nahekommen, erfolgreich angewendet werden können, wie mit den zwei Beispielen, der Optimierung einer komplizierten Umlagerungsreaktion und der selektiven Bildung chemischer Bindungen mit geformten fs-Laserpulsen demonstriert wurde.
KW  - Nichtlineare Spektroskopie
KW  - Infrarotspektroskopie
KW  - Massenspektrometrie
KW  - Laserchemie
KW  - Femtosekundenpulse
KW  - Pulsformung
KW  - Quantenkontrolle
KW  - quantum control
KW  - pulse shaping
KW  - femtosecond pulses
KW  - time-of-flight mass spectrometry
KW  - infrared spectroscopy
KW  - nonlinear spectroscopy
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-27171
ER  - 
TY  - THES
A1  - Heidemann, Robin
T1  - Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging
T1  - Nicht kartesische parallele Magnetresonanz-Bildgebung
N2  - Besides image contrast, imaging speed is probably the most important consideration in clinical magnetic resonance imaging (MRI). MR scanners currently operate at the limits of potential imaging speed, due to technical and physiological problems associated with rapidly switched gradient systems. Parallel imaging (parallel MRI or pMRI) is a method which allows one to significantly shorten the acquisition time of MR images without changing the contrast behavior of the underlying MR sequence. The accelerated image acquisition in pMRI is accomplished without relying on more powerful technical equipment or exceeding physiological boundaries. Because of these properties, pMRI is currently employed in many clinical routines, and the number of applications where pMRI can be used to accelerate imaging is increasing. However, there is also growing criticism of parallel imaging in certain applications. The primary reason for this is the intrinsic loss in the SNR due to the accelerated acquisition. In addition, other effects can also lead to a reduced image quality. Due to unavoidable inaccuracies in the pMRI reconstruction process, local and global errors may appear in the final reconstructed image. The local errors are visible as noise enhancement, while the global errors result in the so-called fold-over artifacts. The appearance and strength of these negative effects, and thus the image quality, depend upon different factors, such as the parallel imaging method chosen, specific parameters in the method, the sequence chosen, as well as specific sequence parameters. In general, it is not possible to optimize all of these parameters simultaneously for all applications. The application of parallel imaging in can lead to very pronounced image artifacts, i.e. parallel imaging can amplify errors. On the other hand, there are applications such as abdominal MR or MR angiography, in which parallel imaging does not reconstruct images robustly. Thus, the application of parallel imaging leads to errors. In general, the original euphoria surrounding parallel imaging in the clinic has been dampened by these problems. The reliability of the pMRI methods currently implemented is the main criticism. Furthermore, it has not been possible to significantly increase the maximum achievable acceleration with parallel imaging despite major technical advances. An acceleration factor of two is still standard in clinical routine, although the number of independent receiver channels available on most MR systems (which are a basic requirement for the application of pMRI) has increased by a factor of 3-6 in recent years. In this work, a novel and elegant method to address this problem has been demonstrated. The idea behind the work is to combine two methods in a synergistic way, namely non-Cartesian acquisition schemes and parallel imaging. The so-called non-Cartesian acquisition schemes have several advantages over standard Cartesian acquisitions, in that they are often faster and less sensitive to physiological noise. In addition, such acquisition schemes are very robust against fold-over artifacts even in the case of vast undersampling of k-space. Despite the advantages described above, non-Cartesian acquisition schemes are not commonly employed in clinical routines. A reason for that is the complicated reconstruction techniques which are required to convert the non-Cartesian data to a Cartesian grid before the fast Fourier transformation can be employed to arrive at the final MR image. Another reason is that Cartesian acquisitions are routinely accelerated with parallel imaging, which is not applicable for non-Cartesian MR acquisitions due to the long reconstruction times. This negates the speed advantage of non-Cartesian acquisition methods. Through the development of the methods presented in this thesis, reconstruction times for accelerated non-Cartesian acquisitions using parallel imaging now approach those of Cartesian images. In this work, the reliability of such methods has been demonstrated. In addition, it has been shown that higher acceleration factors can be achieved with such techniques than possible with Cartesian imaging. These properties of the techniques presented here lead the way for an implementation of such methods on MR scanners, and thus also offer the possibility for their use in clinical routine. This will lead to shorter examination times for patients as well as more reliable diagnoses.
N2  - Neben dem Bildkontrast ist die Aufnahmegeschwindigkeit die entscheidende Größe für die klinische Anwendung der Magnetresonanz-Tomographie (MRT). Heutzutage arbeiten MR-Tomographen bereits häufig am Limit dessen, was technisch möglich und physiologisch noch vertretbar ist. Die parallele Bildgebung (parallele MRT, pMRT) ist ein Verfahren, welches es ermöglicht, die Aufnahmezeiten von MRT-Bildern signifikant zu verkürzen, ohne dabei das Kontrastverhalten der zu Grunde liegenden MR Sequenz zu verändern. Die beschleunigte Bildakquisition in der pMRT wird erzielt, ohne auf eine leistungsfähigere technische Ausstattung der MR-Tomographen angewiesen zu sein und ohne dabei die physiologischen Grenzwerte zu überschreiten. Wegen dieser Eigenschaften wird die pMRT heutzutage vielfach in der klinischen Routine eingesetzt. Dabei wächst die Zahl der klinischen MR Anwendungen, welche mittels paralleler Bildgebung beschleunigt werden. Neben dieser Entwicklung ist heutzutage aber auch eine zunehmende Kritik am Einsatz der parallelen Bildgebung bei bestimmten Applikationen festzustellen. Ein Hauptgrund dafür ist der intrinsische Verlust an Signal-Rausch-Verhältnis durch die beschleunigte Akquisition. Es gibt weitere Effekte, welche die Bildqualität vermindern können. Durch unvermeidbare Ungenauigkeiten bei den Verfahren der pMRT kann es zu lokalen und zu globalen Fehlern in den rekonstruierten Bildern kommen. Die lokalen Fehler sind als Rauschverstärkung sichtbar, wohingegen die globalen Fehler zu so genannten Faltungsartefakten im Bild führen. Das Auftreten und die Stärke dieser Störeffekte hängen von unterschiedlichen Parametern ab. Im Allgemeinen ist es nicht möglich alle Abhängigkeiten für jede Applikation gleichzeitig zu optimieren. Der Einsatz der parallelen Bildgebung kann zu massiven Bildartefakten führen, d.h. die parallele Bildgebung kann Fehler verstärken. Auf der anderen Seite gibt es Applikationen, wie zum Beispiel die abdominelle MR-Bildgebung oder die MR-Angiographie, bei denen die pMRT nicht zuverlässig funktioniert. Die Anwendung der pMRT verursacht also erst die Fehler. Ganz allgemein kann im klinischen Umfeld beobachtet werden, dass die anfängliche Euphorie gegenüber der parallelen Bildgebung einer gewissen Ernüchterung gewichen ist. Der Zuverlässigkeit der implementierten pMRT-Methoden gilt dabei die Hauptkritik. Des Weiteren ist es nicht gelungen, trotz großen technischen Fortschritts, die maximal zu erreichende Beschleunigung mittels paralleler Bildgebung signifikant zu erhöhen. Standard in der klinischen Routine ist immer noch ein Beschleunigungsfaktor von zwei, obwohl sich die Anzahl der unabhängigen Empfangskanäle eines MR Systems (eine Grundvoraussetzung für die Verwendung der pMRT) in den letzten Jahren um einen Faktor 3-6 erhöht hat. In dieser Arbeit wurde erstmalig gezeigt, dass es eine elegante Möglichkeit gibt, diese Probleme zu adressieren. Die Idee besteht darin, Synergieeffekte zu nutzen, die aus einer Kombination von so genannten nicht-kartesischen Abtastverfahren mit der parallelen Bildgebung entstehen. Die nicht-kartesischen Aufnahmeverfahren haben gegenüber den herkömmlichen kartesischen Verfahren einige Vorteile. Sie sind in der Regel schneller und weniger empfindlich für physiologisches Rauschen als kartesische Aufnahmeverfahren. Außerdem sind sie sehr robust gegenüber Faltungsartefakten, selbst bei starker Unterabtastung der k Raumdaten. Trotz der eben beschriebenen Vorteile finden nicht-kartesische Aufnahmeverfahren kaum Verwendung in der klinischen Routine. Ein Grund hierfür sind die komplexen Rekonstruktionsverfahren, die an Stelle der schnellen Fourier-Transformation angewendet werden müssen, um ein MR-Bild aus nicht-kartesischen Daten zu erzeugen. Ein weiterer Grund liegt darin, dass kartesische MR-Aufnahmen mittlerweile routinemäßig mit paralleler Bildgebung beschleunigt werden, wohingegen dies bei nicht-kartesischen MR-Aufnahmen wegen der langen Rekonstruktionszeiten nicht praktikabel ist. Dadurch wird der oben erwähnte Geschwindigkeitsvorteil der nicht-kartesischen Verfahren irrelevant. Durch die Entwicklung der in dieser Doktorarbeit vorgestellten Methoden konnten erstmals Rekonstruktionszeiten in der nicht-kartesischen Bildgebung erzielt werden, die vergleichbar sind mit denen in der kartesischen Bildgebung. In der vorliegenden Arbeit konnte die höhere Zuverlässigkeit dieser neuen Verfahren demonstriert werden. Des Weiteren wurde gezeigt, dass höhere Beschleunigungsfaktoren erzielt werden können als dies mit kartesischen Verfahren bisher möglich war. Diese Eigenschaften der vorgestellten Methoden bahnen den Weg für eine Implementierung solcher Verfahren an MR Geräten und damit deren Anwendung in der klinischen Routine. Letztendlich wird dies zu kürzeren Untersuchungszeiten der Patienten und zuverlässigeren Diagnosen führen.
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Magnetische Resonanz
KW  - NMR-Tomographie
KW  - parallel imaging
KW  - non-Cartesian trajectories
KW  - Spiral imaging
KW  - variable density sampling
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26893
ER  - 
TY  - THES
A1  - Scheibner, Ralf
T1  - Thermoelectric Properties of Few-Electron Quantum Dots
T1  - Thermoelektrische Eigenschaften von Quantenpunkten
N2  - This thesis presents an experimental study of the thermoelectrical properties of semiconductor quantum dots (QD). The measurements give information about the interplay between first order tunneling and macroscopic quantum tunneling transport effects in the presence of thermal gradients by the direct comparison of the thermoelectric response and the energy spectrum of the QD. The aim of the thesis is to contribute to the understanding of the charge and spin transport in few-electron quantum dots with respect to potential applications in future quantum computing devices. It also gives new insight into the field of low temperature thermoelectricity. The investigated QDs were defined electrostatically in a two dimensional electron gas (2DEG) formed with a GaAs/(Al,Ga)As heterostructure by means of metallic gate electrodes on top of the heterostructure. Negative voltages with respect to the potential of the 2DEG applied to the gate electrodes were used to deplete the electron gas below them and to form an isolated island of electron gas in the 2DEG which contains a few ten electrons. This QD was electrically connected to the 2DEG via two tunneling barriers. A special electron heating technique was used to create a temperature difference between the two connecting reservoirs across the QD. The resulting thermoelectric voltage was used to study the charge and spin transport processes with respect to the discrete energy spectrum and the magnetic properties of the QD. Such a two dimensional island usually exhibits a discrete energy spectrum, which is comparable to that of atoms. At temperatures below a few degrees Kelvin, the electrostatic charging energy of the QDs exceeds the thermal activation energy of the electrons in the leads, and the transport of electrons through the QD is dominated by electron-electron interaction effects. The measurements clarify the overall line shape of thermopower oscillations and the observed fine structure as well as additional spin effects in the thermoelectrical transport. The observations demonstrate that it is possible to control and optimize the strength and direction of the electronic heat flow on the scale of a single impurity and create spin-correlated thermoelectric transport in nanostructures, where the experimenter has a close control of the exact transport conditions. The results support the assumption that the performance of thermoelectric devices can be enhanced by the adjustment of the QD energy levels and by exploiting the properties of the spin-correlated charge transport via localized, spin-degenerate impurity states. Within this context, spin entropy has been identified as a driving force for the thermoelectric transport in the spin-correlated transport regime in addition to the kinetic contributions. Fundamental considerations, which are based on simple model assumptions, suggest that spin entropy plays an important role in the presence of charge valence fluctuations in the QD. The presented model gives an adequate starting point for future quantitative analysis of the thermoelectricity in the spin-correlated transport regime. These future studies might cover the physics in the limit of single electron QDs or the physics of more complex structures such as QD molecules as well as QD chains. In particular, it should be noted that the experimental investigations of the thermopower of few-electron QDs address questions concerning the entropy transport and entropy production with respect to single-bit information processing operations. These questions are of fundamental physical interest due to their close connection to the problem of minimal energy requirements in communication, and thus ultimately to the so called "Maxwell's demon" with respect to the second law of thermodynamics.
N2  - Diese Dissertation präsentiert eine experimentelle Studie über die thermoelektrischen Eigenschaften von Halbleiterquantenpunkten. Das thermoelektrische Verhalten der Quantenpunkte wird unter besonderer Berücksichtigung ihrer jeweiligen Energiespektren und magnetischen bzw Spin-Eigenschaften diskutiert. Die durchgeführten Messungen geben Aufschluss über das Zusammenspiel von Einzelelektronentunnelprozessen erster und höherer Ordnung unter dem Einfluss thermischer Gradienten. Somit trägt diese Dissertation zum Verständnis des Ladungs- und Spintransports in potentiellen, zukünftigen Bausteinen für die Quanteninformationsverarbeitung bei und ermöglicht neue Einblicke in das Themengebiet der Thermoelektrizität bei sehr tiefen Temperaturen. Die untersuchten Quantenpunkte wurden in einem zweidimensionalen Elektronengas (2DEG) mittels nanostrukturierter, metallischer "gates" erzeugt, die auf der Oberfläche einer GaAs/AlGaAs Heterostrukturoberfläche aufgebracht wurden. Durch das Anlegen negativer Spannungen in Bezug auf das Potential des 2DEGs, wurde das Elektronengas unter den gates verdrängt, so dass eine isolierte Insel entstand, die bis zu ca. 30 Elektronen zählte. Zwei Tunnelbarrieren dienten als elektrische Verbindung dieses Quantenpunkts zu den Zuleitungen. Unter Verwendung einer speziellen Stromheizungstechnik wurde eine Temperaturdifferenz zwischen den zwei Zuleitungsreservoirs über dem Quantenpunkt erzeugt. Die Untersuchung von Ladungs- und Spintransportprozessen erfolgte über den direkten Vergleich der resultierenden thermoelektrischen Spannung mit den jeweiligen Energiespektren der Quantenpunkte. Im Allgemeinen weist eine solche zweidimensionale Insel ein diskretes Energiespektrum auf, das vergleichbar mit dem einzelner Atome ist. Unterhalb einer Temperatur von wenigen Grad Kelvin, ist die elektrostatische Aufladungsenergie des Quantenpunkts größer als die thermische Anregungsenergie der Elektronen in den Zuleitungen. Als Folge bestimmen Elektron-Elektron-Wechselwirkungseffekte den Transport von Elektronen durch den Quantenpunkt. Die durchgeführten Messungen erklären den Verlauf der Thermokraft als Funktion des Quantenpunktpotentials einschließlich der aufgeprägten Feinstruktur sowie zusätzliche thermoelektrische Effekte, die von den Spin-Eigenschaften des Quantenpunkts hervorgerufen werden. Die Beobachtungen beweisen, dass es möglich ist Stärke und Richtung des elektronischen Wärmeflusses auf der Größenskala einzelner Verunreinigungen zu kontrollieren und gegebenenfalls zu optimieren sowie Spin-korrelierten thermoelektrischen Transport in künstlich hergestellten Nanostrukturen zu verwirklichen, welche eine gezielte Kontrolle der Transportbedingungen erlauben. Die Ergebnisse untermauern die Annahmen einer möglichen Verbesserung der Effizienz thermoelektrisch aktiver Materialien durch die Anpassung der energetischen Lage entsprechender Quantenpunktzustände und durch die Ausnutzung der thermoelektrischen Effekte im Spin-korrelierten Ladungstransport durch energetisch entartete, lokalisierte Zustände. In diesem Rahmen wurde erläutert, dass Spinentropie neben den kinetischen Beiträgen eine weitere treibende Kraft des thermoelektrischen Transports durch Quantenpunkte darstellt. Grundlegende Überlegungen, die auf einfachen Modellannahmen beruhen, lassen erwarten, dass die Beiträge der Spinentropie zum thermoelektischen Transport bei vorhandenen Fluktuationen der Anzahl der Ladungen auf dem Quantenpunkt eine signifikante Rolle spielen. Das vorgestellte Modell bietet hierzu einen geeigneten Ausgangspunkt für weitere quantitative Analysen der Thermoelektrizität im Spin-korrelierten Transportregime. Insbesondere sei darauf hingewiesen, dass die experimentelle Untersuchung der Thermokraft von Quantenpunktstrukturen, wie sie hier verwendet wurden, den Entropietransport und die Entropieerzeugung in Bezug zu Ein-Bit-Rechenoperationen setzen. Fragestellungen dieser Art sind von fundamentalem physikalischen Interesse aufgrund ihrer engen Verknüpfung mit der Frage nach dem minimalen Energieaufwand, der eine Kommunikation ermöglicht. Dieses Problem wird häufig mittels des so genannten Maxwell'schen Dämon diskutiert und hinterfragt in ihrem Ursprung den zweiten Hauptsatz der Thermodynamik.
KW  - Quantenpunkt
KW  - Thermokraft
KW  - Thermoelektrizität
KW  - Wärmeübertragung
KW  - Coulomb-Blockade
KW  - Resonanz-Tunneleffekt
KW  - Kondo-Effekt
KW  - Magnetowiderstand
KW  - Einzelelektronentransistor
KW  - Spinentropie
KW  - mesoskopisch
KW  - Quantentransport
KW  - single electron transistor
KW  - SET
KW  - thermopower
KW  - spin entropy
KW  - heat transfer
KW  - mesoscopic
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26699
ER  - 
TY  - THES
A1  - Pracht, Eberhard
T1  - Entwicklung und Optimierung von Bildgebungssequenzen für die 1H-Magnetresonanztomographie der Lunge
N2  - No abstract available
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Bildgebendes Verfahren
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Sequenzentwicklung
KW  - Lungenfunktion
KW  - Imaging
KW  - Magnetic Resonance
KW  - Lung Function
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26398
ER  - 
TY  - THES
A1  - Arnold, Johannes F. T.
T1  - Funktionelle Bildgebung der Lunge und des Bronchialkarzinoms mittels Magnetresonanztomographie
T1  - Functional Magnetic Resonance Imaging of the Lung and Non-Small-Cell Lung Cancer
N2  - Ziel dieser Arbeit war es, die Magnetresonanztomographie (MRT) an der Lunge als Alternative zur traditionellen Lungenbildgebung voranzutreiben. So sollten MRT-Verfahren zur regionalen und quantitativen Lungenfunktionsprüfung für die klinische Routine entwickelt werden. Im Hinblick auf die Strahlentherapie von Patienten mit Bronchialkarzinom sollen funktionelle Lungenareale erkannt werden, um diese während der Bestrahlung optimal schonen zu können. An den zahlreichen Luft-Gewebe-Grenzflächen in der Lunge entstehen Magnetfeldinhomogenitäten. Daraus resultiert ein schneller Zerfall des MRT-Signals in der Lunge. Es wurde in dieser Arbeit ein Ansatz aufgezeigt, um die Ursache für den raschen Signalzerfall, nämlich die unterschiedlichen magnetischen Suszeptibilitäten von Lufträumen und Lungengewebe, zu beseitigen. Durch die intravaskuläre Injektion von paramagnetischen Kontrastmitteln kann die Suszeptibilität des Blutes an die Suszeptibilität der Lufträume angeglichen werden. Durch die Entwicklung einer MR-kompatiblen aktiven Atemkontrolle (MR-ABC) wurde in dieser Arbeit ein weiteres fundamentales Problem der Lungen-MRT adressiert: Die Bewegung während der Datenakquisition. Die MR-ABC detektiert Herzschlag und Atemposition und ist in der Lage die Atembewegung in jeder beliebigen Atemphase reproduzierbar für eine definierte Zeit auszusetzen. Dies wird durch einen Verschluss der Atemluftzufuhr realisiert. Traditionelle Verfahren können zwar ebenfalls die Atemphase detektieren, gestatten jedoch nicht deren Konservierung. Es wurde demonstriert, dass mit der MR-ABC hochauflösende Bilder der Lunge in hoher Bildqualität und durch die Verwendung langer Akquisitionsfenster in relativ kurzer Messzeit erreicht werden können. Eine regionale Lungenfunktionsprüfung ist für die Diagnose und Evaluierung vieler Krankheitsbilder vorteilhaft. In diesem Sinne wird seit einigen Jahren das Potential der Sauerstoff-verstärkten Lungen-MRT erforscht, die auf den paramagnetischen Eigenschaften des molekularen Sauerstoffs basiert. Im Blut gelöster Sauerstoff führt zu einer Verkürzung der T1-Relaxationszeit. Statt diese T1-Verkürzung quantitativ zu bestimmen wird aus praktischen Gründen meist ein T1-gewichteter Ansatz gewählt. In dieser Arbeit wurde jedoch gezeigt, dass nicht-quantitative Verfahren ein erhebliches Risiko zur Falschinterpretation beinhalten. Um Fehldiagnosen zu vermeiden, sollten deshalb prinzipiell quantitative Methoden zur Messung der durch die Sauerstoff-Verstärkung bedingten T1-Verkürzung in der Lunge verwendet werden. Herkömmliche Techniken zur quantitativen T1-Messung benötigen allerdings längere Messzeiten. Deshalb war zur Vermeidung von Bewegungsartefakten bisher die Datenaufnahme im Atemanhaltezustand notwendig. Wiederholtes Atemanhalten von mehreren Sekunden Dauer ist allerdings für einige Patienten sehr belastend. Aus diesem Grund wurden in dieser Arbeit zwei Methoden entwickelt, die eine quantitative Lungenfunktionsprüfung mittels MRT bei freier Atmung der Patienten ermöglichen. Eine gute Sauerstoffversorgung des Tumors wirkt sich positiv auf den Erfolg der Bestrahlung aus. Ein Ansatz zur Verbesserung der Strahlentherapie des Bronchialkarzinoms könnte daher in der Beatmung der Patienten mit hyperoxischen hypercapnischen Atemgasen während der Bestrahlung bestehen. In diesem Zusammenhang könnte die quantitative Messung der T1-Veränderung im Tumor nach Carbogenatmung ein Selektionskriterium darstellen, um diejenigen Patienten zu identifizieren, die von einer Carbogenbeatmung während der Bestrahlung profitieren können. Die Differenzierung zwischen vitalem Tumorgewebe, Nekrosen und atelektatischem Lungengewebe ist von großer Bedeutung bei der Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms. Einen neuen Ansatz bildet die in dieser Arbeit vorgestellte Magnetiserungstransfer-MRT. Um einen Magnetisierungstransfer zu erzeugen, wurde ein speziell auf die Bildgebung an der Lunge optimiertes Präparationsmodul entworfen. In Verbindung mit einer schnellen Bildakquisitionstechnik konnte die Magnetisierungstransfer-Lungenbildgebung in einem kurzen Atemstopp durchgeführt werden. Diese Technik wurde an mehreren Patienten mit Bronchialkarzinom evaluiert und die Ergebnisse mit denen der Fluor-Deoxyglykose-Positronen-Emissions-Tomographie (FDG-PET) verglichen. Es wurde festgestellt, dass mit diesem MRT-Verfahren ähnliche diagnostische Erkenntnisse erzielt werden können. Allerdings besitzt die MRT Vorteile im Hinblick auf räumliche Auflösung, Messzeit, Bildqualität, Kosten und Strahlenbelastung. Das erhebliche Potential für die Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms durch eine Magnetisierungstransfer-Bildgebung wurde damit nachgewiesen.
N2  - The purpose of this work was to advance magnetic resonance imaging (MRI) to become an additional beneficial modality for lung imaging. MRI techniques for regional and quantitative assessment of pulmonary function, capable for clinical routine use, should be developed. Areas of sound and functional lung should be detected especially in patients with bronchial carcinoma undergoing radiotherapy, to be able to achieve an optimal protection for this kind of tissue during the irradiation process. Magnetic field inhomogeneities emerge from the numerous air-tissue-interfaces of the lung, causing an accelerated MRI signal decay. Therefore, this work postulates a new approach to eliminate the source of this signal decay acceleration, namely the differences in magnetic susceptibility between air sacks and lung tissue. By intravascular injection of paramagnetic contrast agent, the susceptibility of blood can be matched with the susceptibility of the air spaces. Removing the susceptibility differences could prolong the effective transverse relaxation time T2* by many factors. The development of an MR-compatible active breathing control device (MR-ABC) addressed another fundamental obstacle of lung MRI: motion occurring during the data sampling process. MR-ABC allows for the detection of heart and respiratory phases and is able to reproducibly freeze the breathing motion in any desired respiratory phase for a predefined amount of time. This is performed by a shutter that closes the breathing gas delivery. It was demonstrated that using MR-ABC high-resolution high-quality images of the lung can be acquired in a comparably short amount of time due to prolonged acquisition intervals. Regional assessment of pulmonary function is beneficial for diagnosis and evaluation of many lung diseases. In this respect, in the last few years the potential of oxygen-enhanced lung MRI based upon the paramagnetic properties of the molecular oxygen, started to be explored. Dissolved oxygen in the blood leads to a decrease in T1 relaxation time. Due to practical reasons this drop in T1 relaxation time is commonly assessed by T1-weighted imaging approaches instead of quantitative T1 measurements. However, in this work it was demonstrated that non-quantitative approaches comprehend severe risks of misinterpretation. Therefore, to avoid misdiagnosis, quantitative measurements of the oxygen-based T1 decrement in the lung should always be used. On the other hand, common quantitative T1 measurement techniques require longer measurement times, and therefore require imaging during breath-holding to avoid motion artifacts. Repeated breath-holding of several seconds may be very demanding for some patients, especially for those with lung cancer. For this reason, in this work two methods were developed to allow for a quantitative assessment of regional lung function by MRI during free-breathing. These techniques were applied to investigate regional oxygen transfer in lung cancer patients. Local defects of lung function could be demonstrated in these patients. A good oxygen supply of the tumor tissue is positively correlated to the success of radiation therapy. Reoxygenation of former hypoxic areas can improve the sensitivity of the tumor to irradiation. Thus, one approach to improve radiotherapy of bronchogenic carcinoma could be to use hyperoxic, hypercapnic breathing gases such as carbogen during the irradiation. In this respect, the quantitative measurement of the T1 alteration in the tumor due to the switching of breathing gas to carbogen could provide a selection criterion for patients who can benefit from an ARCON approach. In a preliminary study, the T1 alteration in the tumor after switching of breathing gas to carbogen was assessed in a variety of lung cancer patients. Differentiation of vital tumor, necrotic tissue and atelectasis is of paramount importance in radiation therapy planning of bronchial carcinoma. Unfortunately, discrimination of these tissues by using computer tomography or positron emission tomography is usually problematic in the clinical routine. This work proposes a new approach based on magnetization transfer MRI. The extent of magnetization transfer is mainly dependent on the macromolecular environment of the protons, which is different in tumor tissue and atelectatic tissue. To produce magnetization transfer, a magnetization preparation module was developed and particularly optimized for application to lung imaging. In conjunction with a fast readout imaging sequence, magnetization transfer lung imaging could be performed in a single short breath-hold period. This technique was evaluated in several patients with bronchial carcinoma. The results of magnetization transfer imaging were compared to the results of a fluorodeoxyglucose positron emission tomography (FDG-PET) investigation. It was found that using the MRI technique, similar diagnostic information as with the FDG-PET could be obtained.
KW  - Magnetische Resonanz
KW  - Lunge
KW  - Nicht-kleinzelliges Bronchialkarzinom
KW  - MRI
KW  - Lung
KW  - NSCLC
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26388
ER  - 
TY  - THES
A1  - Selle, Reimer Andreas
T1  - Adaptive Polarization Pulse Shaping and Modeling of Light-Matter Interactions with Neural Networks
T1  - Adaptive Polarisationspulsformung und Modellierung von Licht-Materie-Wechselwirkungen mit Neuronalen Netzwerken
N2  - The technique of ultrafast polarization shaping is applied to a model quantum system, the potassium dimer. The polarization dependence of the multiphoton ionization dynamics in this molecule is first investigated in pump–probe experiments, and it is then more generally addressed and exploited in an adaptive quantum control experiment utilizing near–IR polarization–shaped laser pulses. The extension of these polarization shaping techniques to the UV spectral range is presented, and methods for the generation and characterization of polarization–shaped laser pulses in the UV are introduced. Systematic scans of double–pulse sequences are introduced for the investigation and interpretation of control mechanisms. This concept is first introduced and illustrated for an optical demonstration experiment, and it is then applied for the analysis of the intrapulse dumping mechanism that is observed in the excitation of a large dye molecule in solution with ultrashort laser pulses. Shaped laser pulses are employed as a means for obtaining copious amounts of data on light–matter interactions. Neural networks are introduced as a novel tool for generating computer–based models for these interactions from the accumulated data. The viability of this approach is first tested for second harmonic generation (SHG) and molecular fluorescence processes. Neural networks are then utilized for modeling the far more complex coherent strong–field dynamics of potassium atoms.
N2  - Die Technik der ultraschnellen Polarisationspulsformung wird auf ein Modell-Quantensystem, das Kalium-Dimer angewandt. Die Polarisationsabhängigkeit der Ionisationsdynamik wird zunächst mit Anrege-Abfrage-Experimenten untersucht, und anschließend in einem adaptiven Optimierungsexperiment mit polarisationsgeformten Nahinfrarot-Laserpulsen ausgenutzt. Die Polarisationspulsformungstechnik wird auf den ultravioletten Spektralbereich erweitert, und es werden Methoden zur Erzeugung und Charakterisierung von polarisationsgeformten UV-Pulsen vorgestellt. Systematische Abtastungen von Doppelpulsfolgen werden für die Untersuchung und Interpretation von Kontrollmechanismen vorgestellt. Geformte Laserpulse werden verwendet, um umfangreiche Daten über die Licht-Materie Wechselwirkung zu sammeln. Neuronale Netzwerke werden erstmals dazu verwendet, um aus den Daten numerische Modelle für die Wechselwirkung von Licht und Materie zu erzeugen. Die Durchführbarkeit dieses Ansatzes wird zunächst an SHG und Fluoreszenzprozessen demonstriert. Neuronale Netzwerke werden desweiteren dazu verwendet, um die weitaus komplexere Dynamik von Kaliumatomen in starken elektromagnetischen Feldern zu modellieren.
KW  - Lasertechnologie
KW  - Impulslaser
KW  - Optimale Kontrolle
KW  - Pulsformung
KW  - Neuronale Netzwerke
KW  - adaptive Optimierung
KW  - Polarisation
KW  - pulse shaping
KW  - neural networks
KW  - adaptive optimization
KW  - polarization
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-25596
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schmitt, Stefan
T1  - Adsorbatinduzierte richtungsabhängige Facettierung und selbstorganisierte Domänen-Musterbildung auf vizinalen Ag(111)-Oberflächen
T1  - Adsorbate-induced facetting reconstruction and self-organized domain patterning of vicinal Ag(111) surfaces
N2  - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit den strukturellen Aspekten einer adsorbat-induzierten Facettierung von vizinalen Ag(111)-Oberflächen. Bei dem Adsorbat handelte es sich um das organische Molekül Perylen-3,4,9,10-Tetracarbonsäure-Dianhydrid (PTCDA). Die Experimente wurden unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgeführt, die Charakterisierung erfolgte hauptsächlich mit den Messmethoden Rastertunnelmikroskopie (STM) und niederenergetische Elektronenbeugung (LEED). Das planare Farbstoffmolekül PTCDA adsorbiert präferentiell an den Stufenkanten der verwendeten 8.5° Ag(111)-Vizinaloberflächen und induziert bei geeigneten Präparationsbedingungen eine Rekonstruktion in stark gestufte Facettenflächen und in stufenfreie (111)-Terrassen. Die beobachteten Facetten sind für das System PTCDA/Ag charakteristisch und stellen durch eine molekulare Überstruktur richtungsselektiv stabilisierte Ag-Kristallebenen dar. Durch die Variation der Stufenrichtung der Startoberfläche wurde eine Vielzahl von Facettentypen erhalten und nach Miller indiziert. In ihrer Gesamtheit erlauben sie einen Rückschluss auf das Aussehen der Gleichgewichtskristallform eines mit PTCDA bedeckten Ag-Kristalles und damit auf das richtungsabhängige Benetzungsverhalten von Ag. Aus der Sicht des Substrates bewirkt das Adsorbat eine massive Erhöhung der Steifheit der Stufen. Die durch eine molekulare Überstruktur stabilisierten Facettenflächen übernehmen die in der Kristallstruktur des Substrates angelegten Stufenrichtungen. Die gefundene Ausbildung von zwei typischen Facettensteigungen ist jedoch nicht durch die Ag-Kristallstruktur motivierbar. Die Facettierung wurde im Rahmen einer speziellen Adaption des Konzepts der Thermodynamik auf ebene gestufte Oberflächen als Orientierungsphasenseparation beschrieben. Dieses Konzept erlaubt eine korrekte Beschreibung der beobachteten lokalen Phänomene und zeigt zudem auf, dass das molekulare Gas, welches in den Messungen nicht erfasst wurde, eine wichtige Rolle bei der Rekonstruktion spielt. Es ergaben sich wichtige Indizien für die Existenz einer kritischen Inselgröße für PTCDA auf Ag(111). Es wurde eine vollständige strukturelle Analyse aller stabilen molekularen Überstrukturen auf vizinalen Ag(111)-Oberflächen durchgeführt. Es wurden insgesamt 16 solcher Überstrukturen gefunden, von denen bisher nur 3 Strukturen bekannt und veröffentlicht waren. Dichte und Kommensurabilität der Facettenüberstrukturen sind systematisch vom Stufentyp der Oberfläche abhängig. Die Frage nach dem Ursprung der beiden charakteristischen Facettensteigungen ist mit der Existenz von zwei Typen von Überstrukturgrenzen verknüpft. Die Grenze bestimmt die Lage der fischgrätartigen Überstruktur zu den Stufenkanten und die Länge und die Breite des Moleküls die beiden charakteristischen Stufenabstände. Letzteres geschieht vermöge einer lokalen Wechselwirkung der PTCDA-Moleküle mit den Stufen. Die Überstrukturgrenzen erweisen sich als wichtiges Element der Rekonstruktion. Es wurden außerdem die Abhängigkeiten der verschiedenen, aneinander angrenzenden Überstrukturen aufgezeigt. Auf den (111)-Terrassen fanden sich 3 metastabile Ausnahme-Strukturen, welche einen vertieften Einblick in die komplexe Bildungskinetik der bisher bekannten stabilen (111)-Struktur erlauben. Die Facetten bilden zusammen mit den benachbarten (111)-Terrassen regelmäßige, einem Reflexionsgitter ähnliche Muster mit einer Strukturweite von 5 bis 75nm. Die beobachteten Strukturweiten erreichen bei ausgedehntem Tempern typische Maximalwerte. STM-Messungen zeigen den Einfluss einer langreichweitigen Wechselwirkung zwischen den Facetten, vermittelt über elastische Eigenschaften des Substrates. Die Muster können als selbstorganisierte Zweiphasensysteme im thermodynamischen Gleichgewicht erklärt werden. Die Facetten wirken wie repulsiv wechselwirkende Defekte in einem elastischen Medium. Die Eignung dieser Muster als Templat wurde in Kooperation mit einer anderen Arbeitsgruppe am Beispiel der selektiven Deposition von Eisen belegt.
N2  - This thesis investigates structural aspects of adsorbate-induced facetting of vicinal Ag(111) surfaces. It is mainly based on scanning tunneling microscope (STM) and low energy electron diffraction (LEED) experiments performed under UHV conditions. The planar dye-molecule perylene-3,4,9,10-tetracarboxilicacid-dianhydride (PTCDA) adsorbes preferentially at the step edges of the 8.5° Ag(111) vicinal surfaces used in the experiments. It causes a facetting reconstruction by the formation of (111) terraces and facets with a high step density. A variation of the step direction of the unreconstructed start surface revealed the existence of a variety of different facet types. Each of them is stabilized by a typical molecular superstructure. The facets observed are independent of the details of reconstruction and therefore characteristic for PTCDA on Ag. They can be used to predict the equilibrium crystal shape of PTCDA-covered Ag and the anisotropic wetting behavior of a Ag crystal. From the viewpoint of the substrate, the adsorbate superstructure causes a pronounced increase of the stiffness of the facet planes, but creates only steps with ''native'' directions. Moreover, two distinct preferential inclinations of facets were observed, which can only be explained by the selective influence of the adsorbate superstructure. In terms of thermodynamics, the facetting reconstruction can be described as an orientational phase separation, adapted to the constraints of planar surfaces. This concept is capable of explaining the local facetting phenomena. The formalism used predicts an important role of nucleation kinetics. This aspect is taken into account by introducing an additional phase of mobile molecules (2D molecular gas), which cannot be measured directly. Furthermore, strong arguments for the appearance of a critical island size for the PTCDA/Ag(111) superstructure were found. This work presents structural information of all stable superstructures of PTCDA on vicinal Ag(111) surfaces. Altogether 16 such superstructures were found, 3 of which had been observed and published before. Density and commensurability were found to systematically depend on the step-structure. The two preferred inclinations of facets are related to two characteristic types of domain boundaries of the herringbone superstructure to the adjacent (111)-terrace. Within the superstructure, local bonding of either one molecular species adhering perpendicular or one adhering parallel to the step-edge decides about the inclination of the surface. Consequently, the superstructure domain boundaries have profound influence on the details of the reconstruction. Additionally, under certain preparation conditions the (111) superstructure controls the facetting reconstruction. On the (111) terraces, small islands of metastable superstructures were found. A comparison with the well known stable (111) structure allows insight into the complex nucleation kinetics of this structure. Facets and (111) terraces form a regular grating-like domain pattern with a variable structural width of 5 to 75nm. This width saturates upon prolonged annealing. STM measurements show direct evidence for a long-range interaction between facet edges, causing a deformation of the surface between two facets. The domain patterns can be interpreted as two interacting phases in thermodynamic equilibrium and facets as interacting defects on an elastic surface. In cooperation with another group grating-like domain patterns on the nanometer-scale were used as a template for selective Fe adsorption.
KW  - Adsorbat
KW  - Perylendianhydrid
KW  - Überstruktur
KW  - Silber
KW  - Festkörperoberfläche
KW  - Selbstorganisation
KW  - Ag
KW  - Vizinal
KW  - Rekonstruktion
KW  - Molekül
KW  - Facette
KW  - Ag
KW  - vicinal
KW  - reconstruction
KW  - molecule
KW  - facet
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-25088
ER  - 
TY  - THES
A1  - Forster, Frank
T1  - Eigenschaften und Modifikation zweidimensionaler Elektronenzustände auf Edelmetallen
T1  - Properties and Modification of Two-Dimensional Electronic States on Noble Metals
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit werden Untersuchungen an zweidimensionalen elektronischen Strukturen von (111)-orientierten Edelmetalloberflächen und deren Beeinflussung durch verschiedene Adsorbate präsentiert. Das Hauptaugenmerk liegt hierbei auf den an Oberflächen lokalisierten Shockley-Zuständen von Cu, Ag und Au, deren Banddispersion (Bindungsenergie, Bandmasse und Spin-Bahn-Aufspaltung) sich als sensible Sonde für Oberflächenmodifikationen durch Adsorptionprozesse herausstellt. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie erlaubt hierbei den experimentellen Zugang zu bereits feinen Veränderungen der elektronischen Bandstruktur dieser zweidimensionalen Systeme. Verschiedene Mechanismen, die sich an Oberflächen und Adsorbat/Substrat-Grenzflächen abspielen wirken sich in unterschiedlicher Weise auf den Shockley-Zustand aus und werden anhand von geeigneten Modelladsorbatsystemen untersucht. Die experimentellen Ergebnisse werden mit geeigneten Modellen, wie dem Phasenakkumulationsmodell und dem Modell fast freier Elektronen, und teilweise mit ab initio-Rechnungen gemäß der Dichtefunktionaltheorie verglichen, was eine Einbettung der Resultate in einen gemeinsamen Kontext erlaubt. So wird der Einfluss der Adsorption von Submonolagen von Na auf den Au-Oberflächenzustand im Hinblick auf die signifikante Austrittsarbeitsänderung der Oberfläche untersucht. Eine systematische Studie der Physisorption von Edelgasen zeigt die Auswirkung der repulsiven Wechselwirkung von Adsorbat und Substrat auf die Elektronen im Oberflächenzustandsband. Eine schrittweise Bedeckung der Oberfläche von Cu und Au(111) mit Ag-Monolagen bedingt eine graduelle Veränderung des Oberflächenpotenzials und verursacht einen zunehmende Ag-Charakter des Shockley-Zustands. Für N &#8805; 7 ML dicke, lagenweise wachsende Ag-Schichten auf Au(111) werden im Experiment neue zweidimensionale elektronische Strukturen beobachtet, die den Quantentrogzuständen des Ag-Films zugeordnet werden. Inwiefern sie innerhalb der Ag-Schicht lokalisiert sind oder sich noch zu einem wesentlichen Anteil im Substrat befinden, zeigt die Untersuchung ihrer energetischen und räumlichen Evolution mit der Ag-Schichtdicke N. Dazu wurden neben der Bindungsenergie auch die Photoemissionsintensität der Quantentrogzustände vermessen, die Aussagen über die Lokalisierung erlauben, welche mit Ergebnissen aus Dichtefunktionalrechnungen verglichen werden. Schließlich wird anhand der Xe-Adsorption auf unterschiedlich dicken Ag-Filmen auf Cu und Au(111) gezeigt, dass der Oberflächenzustand nicht nur als Sonde für Adsorptionsmechanismen dient, sondern selbst das Adsorptionsverhalten maßgeblich mitbestimmt. Ein Erklärungsmodell wird vorgestellt, welches neben der durch die Bandstruktur bestimmte Zustandsdichte auch die Lokalisierung der Ladungsdichte an der Oberfläche berücksichtigt, um ein Maß für die Stärke der repulsiven Wechselwirkung zu beschreiben, die Edelgasadsorbate auf den Oberflächen erfahren.
N2  - In this thesis investigations on two-dimensional electronic structures of (111)-noble metal surfaces and the influence of various adsorbates upon them is presented. It will chiefly focus on the surface-localized Shockley states of Cu, Ag and Au and their band dispersion (binding energy, band mass, and spin-orbit splitting) which turns out to be a sensitive probe for surface modifications induced by adsorption processes. Angular resolved photoelectron spectroscopy enables the observation of even subtle changes in the electronic band structure of these two dimensional systems. Different mechanisms taking place at surfaces and the substrate/adsorbate interfaces influence the Shockley state in a different manner and will be analyzed using suitable adsorbate model systems. The experimental results are matched with appropriate theoretical models like the phase accumulation model and the nearly-free electron model and - if possible - with ab initio calculations based on density functional theory. This allows for the integration of the results into a stringent overall picture. The influence of sub-monolayer adsorption of Na upon the surface state regarding the significant change in surface work function is determined. A systematic study of the physisorption of noble gases shows the effect of the repulsive adsorbate-substrate interaction upon the electrons of the surface state. A step-by-step coverage of the Cu and Au(111) surfaces by monolayers of Ag creates a gradual change in the surface potential and causes the surface state to become increasingly Ag-like. For N &#8805; 7 ML thick and layer-by-layer growing Ag films on Au(111), new two-dimensional electronic structures can be observed, which are attributed to the quantum well states of the Ag adsorbate. The question whether they are localized within the Ag-layer or substantially within the substrate is resolved by the investigation of their energetic and spatial evolution with increasing Ag-film thicknesses N. For this, beside the binding energy analysis, the photoemission intensity of the quantum well states was determined, giving information about their localization which can be compared with results of density functional calculations. Finally, by the example of Xe adsorption upon Ag layers of various thicknesses on Cu and Au(111), it is shown that besides probing adsorption processes, the surface states itself substantially determine adsorption characteristics. An explanatory model is introduced, which considers both the electronic density of states and the spatial localization of the surface state for describing a measure of the strength of the repulsive interaction between substrate and rare-gas adsorbates.
KW  - Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie
KW  - Adsorbate
KW  - niederdimensionale Elektronensysteme
KW  - Angular Resolved Photoelectron Spectroscopy
KW  - Adsorbates
KW  - Low-Dimensional Electron Systems
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-23460
ER  - 
TY  - THES
A1  - Blaimer, Martin
T1  - Selbstkalibrierende Verfahren in der parallelen Magnetresonanztomographie
T1  - Self-calibrating methods for parallel magnetic resonance imaging
N2  - In der klinischen Magnetresonanztomographie (MRT) spielt neben dem Bildkontrast und der räumlichen Auflösung, die Messzeit eine sehr wichtige Rolle. Auf Grund schneller Bildgebungsmethoden und technischer Fortschritte in der Geräteentwicklung konnten die Aufnahmezeiten bis auf wenige Sekunden reduziert werden. Somit wurde die MRT zu einem der wichtigsten Verfahren in der klinischen Diagnostik. Der größte Fortschritt für eine weitere Verkürzung der Aufnahmezeiten erfolgte durch die Einführung von Partiell-Parallelen-Akquisitions (PPA) Techniken in den späten 1990er Jahren. Inzwischen sind PPA-Verfahren etabliert und stehen auch für den Einsatz im klinischen Alltag zur Verfügung. Die Grundlage aller PPA-Verfahren bildet eine Anordnung von mehreren Empfangsdetektoren, welche gleichzeitig und unabhängig voneinander ein Objekt abbilden. Das Signal jedes einzelnen Detektors enthält dabei je nach Position eine gewisse räumliche Information. Eine Messzeitverkürzung wird im Allgemeinen dadurch erzielt, dass die Menge der aufzunehmenden Daten reduziert wird. Dies führt zu Fehler behafteten Bildern auf Grund von fehlenden Daten. Alle gängigen PPA-Verfahren benutzen die in der Detektoranordnung inhärente räumliche Information, um mit geeigneten Algorithmen die Fehler behafteten Bilder zu korrigieren. Die beiden erfolgreichsten Ansätze stellen momentan das "Sensitivity Encoding" (SENSE) Verfahren und die "Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisitions" (GRAPPA) Methode dar. Die Leistungsfähigkeit von PPA-Methoden ist allerdings beschränkt. Zunächst begrenzt die Anzahl der Einzeldetektoren den maximal erreichbaren Messzeitgewinn. Weiterhin führt der Einsatz von PPA-Verfahren zu einer Verringerung des Signal-zu-Rausch-Verhältnis (englisch: signal-to-noise ratio, SNR). Im Allgemeinen ist das SNR um den Faktor der Wurzel des Beschleunigungsfaktors verringert. Ein zusätzlicher SNR-Verlust entsteht durch den Rekonstruktionsprozess und ist stark abhängig von der geometrischen Anordnung der Detektoren. Auf Grund dieser Verluste ist der Einsatz von PPA-Methoden auf Applikationen mit bereits hohem intrinsischen SNR beschränkt. In dieser Arbeit werden Erweiterungen von PPA-Verfahren vorgestellt, um deren Leistungsfähigkeit weiter zu verbessern. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der selbstkalibrierenden GRAPPA-Methode, welche die fehlenden Daten im reziproken Bildraum, dem so genannten k-Raum, rekonstruiert. Zunächst wird der Einsatz von GRAPPA für die 3D-Bildgebung beschrieben. In der 3D-Bildgebung ist es für die Rekonstruktionsqualität von PPA-Methoden vorteilhaft, die Daten entlang zweier Raumrichtungen zu reduzieren. GRAPPA war bisher auf Experimente mit Datenrekonstruktion in nur einer Richtung beschränkt. Es wird gezeigt, dass sich durch Kombination mit SENSE der Vorteil einer zwei-dimensionalen Datenreduktion erstmals auch für GRAPPA benutzen lässt. Weiterhin wird eine Neuformulierung der GRAPPA-Rekonstruktion als Matrixoperation vorgestellt. Dieser Formalismus wird als GRAPPA-Operator Formalismus bezeichnet und erlaubt es, ein gemessenes Signal im k-Raum zu verschieben, um fehlende Daten zu rekonstruieren. Eigenschaften und Beziehungen zwischen unterschiedlichen Verschiebungen werden beschrieben und daraus resultierende Anwendungen für die 2D- und 3D-Bildgebung präsentiert. Im Allgemeinen arbeiten alle konventionellen PPA-Verfahren ausschließlich auf der Rekonstruktionsseite. Somit ist die Bildqualität und damit der erzielbare Messzeitgewinn nur durch die Geometrie der Detektoranordnung beeinflussbar. In der Mehrschicht-MRT lässt sich diese Abhängigkeit von der Detektoranordnung reduzieren, indem Bildartefakte bereits während der Datenaufnahme gezielt verändert werden. Auf diese Weise kann der SNR-Verlust aufgrund des Rekonstruktionsprozesses minimiert werden. Dieses Konzept der kontrollierten Einfaltungen (englisch: Controlled Aliasing in Parallel Imaging Results in Higher Acceleration, CAIPIRINHA) wird für den Einsatz in der dynamischen Herzbildgebung vorgestellt. Bei geringen Beschleunigungsfaktoren kann mit CAIPIRINHA im Gegensatz zu den üblichen PPA-Verfahren eine Bildqualität erzielt werden, welche keine signifikanten Einbußen gegenüber konventionellen Experimenten aufweist.
N2  - In clinical magnetic resonance imaging (MRI) applications, scan time plays an important role. Due to the introduction of fast imaging sequences and hardware developments, acquisition times have been reduced to the order of several seconds and for this reason, MRI has become one of the most important techniques in clinical diagnosis. The greatest improvement in further reducing the acquisition times has been the development of partially parallel acquisition (PPA) strategies in the late 1990s. Today, PPA strategies have become established and are available for clinical routine examinations. The basis for all PPA methods is an array of mutiple detectors which allow the independent and simultaneous imaging of an object. According to its position, each detector receives signal predominantly from a localized region and therefore contains spatial information. In general, a scan time reduction is achieved by reducing the amount of acquired data. This results in imaging artifacts. PPA methods utilize the spatial information inherent in the detector array in order to remove these artifacts by using dedicated reconstruction algorithms. At present, the most successful PPA strategies are the "Sensitivity Encoding" (SENSE) method and the "Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisitions" (GRAPPA) technique. However, the performance of PPA methods is limited. First, the achievable scan time reduction factor is limited by the number of detectors in the array. Second, compared with a conventional experiment the signal-to-noise ratio (SNR) is decreased by the square root of the scan time reduction factor. An additional decrease in SNR is introduced by the reconstruction process and is strongly dependent on the array geometry. For these reasons, the application of PPA methods is restricted to applications with a high intrinsic SNR. In this thesis, extensions of standard PPA methods are presented which improve their performance. Special emphasis is put on the autocalibrating GRAPPA technique, which reconstructs missing data in the reciprocal image space, the so-called k-space. First, the application of GRAPPA for 3D imaging is desribed. In 3D imaging, it is advantageous for the reconstruction quality of PPA methods to perform the data reduction in two spatial dimensions. However, until now GRAPPA has been restricted to experiments with data reduction in only one dimension. Here, a combination of GRAPPA and SENSE is presented which allows one to utilize the benefits of two-dimensional data reduction for the GRAPPA technique. Furthermore, a reformulation of the GRAPPA reconstruction process as a matrix operation is presented. This formalism is refered to as the GRAPPA-Operator formalism and it allows one to shift a received signal in k-space in order to reconstruct missing data. Several properties and relationships between different shifts are described and resultant implications for 2D and 3D imaging are presented. In general, all conventional PPA methods work on the reconstruction side. Therefore,the image quality and thus the achievable scan time reduction can only be controlled by the choice of the array geometry. In multi-slice MRI, this dependency on the array geometry can be reduced by modifying the appearence of imaging artifacts during the data acquisition period. In this way, the decrease in SNR introduced by the reconstruction process can be minimized. This concept is entitled "Controlled Aliasing in Parallel Imaging Results In Higher Acceleratrion" (CAIPIRINHA), and in this thesis its application for dynamic cardiac imaging is described. In contrast to previous PPA techniques with two-fold acceleration, the image quality using the CAIPIRINHA approach is not significantly decreased compared with conventional experiments.
KW  - Magnetische Resonanz
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Detektor-Array
KW  - Bildrekonstruktion
KW  - Selbst-Kalibrierung
KW  - nuclear magnetic resonance
KW  - magnetic resonance imaging
KW  - phased-array
KW  - image reconstruction
KW  - self-calibration
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-24022
ER  - 
TY  - THES
A1  - Pappert, Katrin
T1  - Anisotropies in (Ga,Mn)As - Measurement, Control and Application in Novel Devices
T1  - Anisotropien in (Ga,Mn)As - Messung, Kontrolle und Anwendung in neuartigen Bauelementen
N2  - Ferromagnetic semiconductors (FS) promise the integration of magnetic memory functionalities and semiconductor information processing into the same material system. The prototypical FS (Ga,Mn)As has become the focus of semiconductor spintronics research over the past years. The spin-orbit mediated coupling of magnetic and semiconductor properties in this material gives rise to many novel transport-related phenomena which can be harnessed for device applications. In this thesis we address challenges faced in the development of an all-semiconductor memory architecture. A starting point for information storage in FS is the knowledge of their detailed magnetic anisotropy. The first part of this thesis concentrates on the investigation of the magnetization behaviour in compressively strained (Ga,Mn)As by electrical means. The angle between current and magnetization is monitored in magnetoresistance(MR) measurements along many in-plane directions using the Anisotropic MR(AMR) or Planar Hall effect(PHE). It is shown, that a full angular set of such measurements displayed in a color coded resistance polar plot can be used to identify and quantitatively determine the symmetry components of the magnetic anisotropy of (Ga,Mn)As at 4 K. We compile such "anisotropy fingerprints" for many (Ga,Mn)As layers from Wuerzburg and other laboratories and find the presence of three symmetry terms in all layers. The biaxial anisotropy term with easy axes along the [100] and [010] crystal direction dominates the magnetic behaviour. An additional uniaxial term with an anisotropy constant of ~10% of the biaxial one has its easy axis along either of the two <110> directions. A second contribution of uniaxial symmetry with easy axis along one of the biaxial easy axes has a strength of only ~1% of the biaxial anisotropy and is therefore barely visible in standard SQUID measurements. An all-electrical writing scheme would be desirable for commercialization. We report on a current assisted magnetization manipulation experiment in a lateral (Ga,Mn)As nanodevice at 4 K (far below Tc). Reading out the large resistance signal from DW that are confined in nanoconstrictions, we demonstrate the current assisted magnetization switching of a small central island through a hole mediated spin transfer from the adjacent leads. One possible non-perturbative read-out scheme for FS memory devices could be the recently discovered Tunneling Anisotropic MagnetoResistance (TAMR) effect. Here we clarify the origin of the large amplification of the TAMR amplitude in a device with an epitaxial GaAs tunnel barrier at low temperatures. We prove with the help of density of states spectroscopy that a thin (Ga,Mn)As injector layer undergoes a metal insulator transition upon a change of the magnetization direction in the layer plane. The two states can be distinguished by their typical power law behaviour in the measured conductance vs voltage tunneling spectra. While all hereto demonstrated (Ga,Mn)As devices inherited their anisotropic magnetic properties from their parent FS layer, more sophisticated FS architectures will require locally defined FS elements of different magnetic anisotropy on the same wafer. We show that shape anisotropy is not applicable in FS because of their low volume magnetization. We present a method to lithographically engineer the magnetic anisotropy of (Ga,Mn)As by submicron patterning. Anisotropic strain relaxation in submicron bar structures (nanobars) and the related deformation of the crystal lattice introduce a new uniaxial anisotropy term in the energy equation. We demonstrate by both SQUID and transport investigations that this lithographically induced uniaxial anisotropy overwrites the intrinsic biaxial anisotropy at all temperatures up to Tc. The final section of the thesis combines all the above into a novel device scheme. We use anisotropy engineering to fabricate two orthogonal, magnetically uniaxial, nanobars which are electrically connected through a constriction. We find that the constriction resistance depends on the relative orientation of the nanobar magnetizations, which can be written by an in-plane magnetic field. This effect can be explained with the AMR effect in connection with the field line patterns in the respective states. The device offers a novel non-volatile information storage scheme and a corresponding non-perturbative read-out method. The read out signal is shown to increase drastically in samples with partly depleted constriction region. This could be shown to originate in a magnetization direction driven metal insulator transition of the material in the constriction region.
N2  - Ferromagnetische Halbleiter (FS) versprechen die Integration von magnetischen Eigenschaften für Speicheranwendungen und halbleitenden Eigenschaften zur Informationsverarbeitung innerhalb des selben Materialsystems. (Ga,Mn)As ist als Modellsystem in den letzten Jahren in den Fokus der Halbleiterspintronik gerückt. Die Kopplung der magnetischen und elektrischen Eigenschaften über die Spin-Bahn-Wechselwirkung ist die Ursache vieler neuer Transportphänomene. Sie sind Grundlage neuartiger Anwendungen und Bauteildesigns. In dieser Arbeit beschäftigen wir uns mit den Herausforderungen, die die Entwicklung einer halbleitenden Speicherarchitektur mit sich bringt. Die Kenntnis der magnetischen Anisotropie ist die Grundlage für die magnetische Informationsspeicherung. Der erste Teil der Arbeit beschäftigt sich deshalb mit der Untersuchung des Verhaltens der Magnetisierung in kompressiv verspannten (Ga,Mn)As Schichten durch elektrische Messungen. Bei Magnetfeld-Scans entlang vieler Richtungen in der Schichtebene wird der von Strom und Magnetisierung eingeschlossene Winkel mittels des Anisotropen Magnetowiderstandseffektes(AMR) oder des Planaren Hall Effektes(PHE) beobachtet. Eine winkelabhängige Reihe solcher Messungen, dargestellt in einem farbkodierten Widerstandspolardiagramm, wird zur Identifizierung und quantitativen Bestimmung der Symmetriekomponenten der magnetischen Anisotropie bei 4 K verwendet. Solche „Anisotropiefingerabdrücke" von vielen (Ga,Mn)As Schichten aus Würzburg und anderen Laboratorien bestätigen das Vorhandensein von drei Anisotropiekomponenten bei 4 K. Der vierzählige Anteil mit weichen Achsen entlang der [100] und [010] Kristallrichtung dominiert die magnetischen Eigenschaften. Ein weiterer Anteil, mit zweizähliger Symmetrie, typische Anisotropiekonstante ~10% der vierzähligen, hat seine weiche Achse entlang einer <110> Richtungen. Eine zweite zweizählige Komponente mit weicher Achse entlang [100] oder [010] wird wegen seiner kleinen Anisotropiekonstante (1% der vierzähligen) in SQUID Messungen oft übersehen. Elektrisches Schreiben wäre für kommerzielle Anwendungen interessant. Wir demonstrieren strominduziertes Magnetisierungsschalten in einer lateralen (Ga,Mn)As Struktur bei 4 K. Wir lesen den großen Widerstand aus, der durch das geometrische Confinement von Domänenwänden in Verengungen entsteht. Das stromunterstützte Umschalten der Magnetisierung einer kleinen Insel durch ladungsträger-übermittelten Spin-Transfer von den größeren Zuleitungen kann nachgewiesen werden. Eine Moeglichkeit zur nichtzerstörenden Messung des Magnetisierungszustandes eines Halbleiterspeicherelementes ist die Nutzung des Anisotropen Tunnelmagnetowiderstandseffekts (TAMR). Hier wird der Ursprung der großen Verstärkung des Effektes in einer Struktur mit epitaktisch gewachsenener Tunnelbarriere bei niedrigen Temperaturen untersucht und erklärt. Es wird gezeigt, dass eine dünne (Ga,Mn)As Injektorschicht vom metallischen in den isolierenden Zustand übergeht, wenn die Magnetisierungsrichtung in der Schichtebene gedreht wird. Zustände auf der metallischen Seite des MIT können leicht von Zuständen auf der isolierenden Seite am Anstieg der Tunnelleitfähigkeitskennlinie unterschieden werden. Um den Anforderungen von komplexeren Architekturen und Designs gerecht zu werden, wird hier eine Methode eingeführt, um erstmals die magnetische Anisotropie in (Ga,Mn)As lokal zu kontrollieren. Typische (Ga,Mn)As Strukturen habe eine vernachlässigbar kleine Formanisotropie. Die neuartige Methode zur lokalen Einstellung der magnetischen Anisotropie, beruht auf der Mikrostrukturierung und der damit verbundenen anisotropen Relaxation des Kristallgitters. SQUID- und Transportmessungen demonstrieren die uniaxiale magnetische Anisotropie der lithographisch definierten Submikrometer-Streifen (Nanobars), die im gesamten Temperaturbereich von 4 K bis zu Tc die magnetischen Eigenschaften der Strukturen bestimmt. Im letzten Teil der Arbeit nutzen wir die Anisotropiekontrolle zum Design eines nicht-flüchtigen ferromagnetischen Halbleiter-Speicherelementes. Zwei senkrecht zueinander angeordnete, magnetisch uniaxiale Nanobars sind an einer Ecke über eine Verengung elektrisch verbunden. Die relative Orientierung ihrer Magnetisierungsvektoren wird durch ein Magnetfeld eingestellt. Der geschriebene Magnetisierungszustand bleibt bei ausgeschaltetem Feld erhalten und ist durch die Messung des elektrischen Widerstandes der Verengung auslesbar. Feldlinienbilder der verschiedenen magnetischen Zustände in Kombination mit dem AMR Effekt können dieses Verhalten erklären. Das Auslesesignal, also der Widerstandsunterschied zwischen den Zuständen, kann bedeutend verstärkt werden, indem eine Struktur mit teilweise verarmter Verengung verwendet wird. Wie in der TAMR Struktur, ist die Verstärkung auf einen Metall-Isolator-Uebergang beim Drehen der Magnetisierung zurückzuführen.
KW  - Anisotropie
KW  - Magnetoelektronik
KW  - Ferromagnetikum
KW  - Halbleiter
KW  - Spintronik
KW  - "(Ga
KW  - Mn)As"
KW  - Anisotropie
KW  - Bauelemente
KW  - Datenspeicher
KW  - Spintronics
KW  - "(Ga
KW  - Mn)As"
KW  - Anisotropy
KW  - devices
KW  - memory
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-23370
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TY  - THES
A1  - Meier, Martin
T1  - Mikrostrukturierte Metallschichten auf Glas
T1  - Micro-Structured Metal Layers On Glass Substrate
N2  - Moderne Wärmeschutzverglasungen erreichen ihren niedrigen Wärmedurchgangskoeffizienten, den U-Wert, im Wesentlichen durch Low-e-Beschichtungen, also Schichten mit einem Emissionsgrad von unter 0.05 im infraroten Spektralbereich. Verantwortlich für die Low-e-Eigenschaften sind bei diesen Beschichtungen häufig eine oder zwei dünne Silberschichten. Im Schichtsystem kommen dazu etliche Schichten zur Entspiegelung, als Diffusionsblocker und zur Haftvermittlung. Sichtbare Strahlung wird durch diese Beschichtungen nur wenig beeinflusst. Wegen des niedrigen Emissionsgrades im IR-Bereich wird jedoch Strahlung im nahen Infrarot reflektiert und damit die solare Transmission vermindert. In vielen Einsatzgebieten, so auch bei der Wärmeschutzverglasung oder bei thermischen Solarkollektoren, kommt es allerdings auf den solaren und nicht auf den visuellen Transmissionsgrad an. Eine ideale „solare Beschichtung“ sollte die solare Einstrahlung weitgehend durchlassen, im Bereich der Wärmestrahlung bei Raumtemperatur dagegen reflektierend wirken. Im Unterschied zu einer solchen Beschichtung verringert eine konventionelle Low-e-Beschichtung den solaren Transmissionsgrad einer Glasscheibe um etwa 20 bis 25 Prozentpunkte. Um diese Verminderung des solaren Transmissionsgrades bei gleichen Isolationseigenschaften zu vermeiden, ist eine stärkere Wellenlängenselektivität der Beschichtung vonnöten. Eine Möglichkeit zur Erhöhung der Wellenlängenselektivität ist Mikrostrukturierung. An Stelle einer durchgehenden Metallschicht wird im Low-e-Schichtsystem ein Metallgitter verwendet. Ist die Wellenlänge der einfallenden Strahlung groß gegenüber dem Abstand der Gitterstreben (im Falle der Wärmestrahlung bei 300 K), verhält sich die Beschichtung wie das flächige Material und damit wie eine konventionelle Low-e-Schicht. Für Licht aus dem Spektrum der Sonnenstrahlung hingegen ist die Wellenlänge kleiner als der Abstand der Gitterstreben, so dass die Transmission hier nur sehr geringfügig vermindert wird. Zur genauen Charakterisierung dieses selektiven Verhaltens wurden Computersimulationen durchgeführt, zum einen nach dem Mie-Formalismus und zum anderen mit der Methode der finiten Differenzen im Zeitregime (FDTD), einer numerischen Lösung der Maxwellgleichungen. Aufgrund von Schwierigkeiten bei der Probenherstellung und der daraus resultierenden fehlenden Möglichkeit, die benötigten Sub-µm-Strukturen geeignet in ihrer Größe zu variieren, wurden zur experimentellen Bestätigung sowohl die Wellenlänge der einfallenden Strahlung als auch die Struktur um einen Faktor von etwa 100000 erhöht und entsprechende Simulationen anhand von Streuexperimenten mit Mikrowellen an einem makroskopischen Metallgitter verifiziert. Mit Hilfe der Simulationsergebnisse wurden Vorraussagen über das spektrale Transmissionsverhalten eines ideal leitenden Metallgitters auf einem Glassubstrat in Abhängigkeit von Breite, Abstand und Dicke der Gitterstreben getroffen. Anhand von Parametervariationen wurden dann geeignete Werte dieser Größen für den Einsatz des Gitters als strukturierte Low-e-Beschichtung bestimmt. Durch Übertragung des spektralen Verhaltens eines solchen ideal leitenden Metallgitters auf eine reale Low-e-Schicht wurden die Auswirkungen einer Strukturierung dieser Schicht berechnet. Als Referenz diente dabei das Schichtsystem iplus E der Firma Interpane auf Floatglas. Die Rechnung zeigt, dass eine Strukturierung dieses Schichtsystems in ein Gitter mit 260 nm breiten Stäben im Abstand von 1080 nm die solare Transmission um 15 Prozentpunkte auf 0.72 steigen lässt. Die Dicke der Silberschicht im Schichtsystem muss dabei allerdings von 15 nm auf 60 nm angehoben werden. Der Emissionsgrad im IR-Bereich erhöht sich durch die Strukturierung von 0.03 auf 0.048. Kommt dieses strukturierte Low-e-Schichtsystem bei einer zweischeibigen Wärmeschutzverglasung zum Einsatz, so ließe sich der Gesamtenergiedurchlassgrad auf 0.70 im Vergleich zu 0.58 bei einer Verglasung mit dem konventionellen Low-e-Schichtsystem steigern. 80 Prozent des durch die flächige Low-e-Beschichtung bedingten Rückgangs im Gesamtenergiedurchlassgrad, dem g-Wert, lässt sich somit durch die Strukturierung wieder zurückgewinnen. Erkauft wird dies durch eine geringfügige Erhöhung des U-Werts der Verglasung von 1.06 W/(m² K) auf 1.12 W/(m² K).
N2  - Modern solar glazing units make use of low-e coatings, i.e. coatings with emissivities of less than 0.05 in the IR spectral range. Low-e coatings mainly consist of one or two thin metal layers, usually silver, that determine the low-e behavior, and several additional layers for anti-oxidant, anti-reflex and adhesion-improving purposes. As the main application of these coatings is in architectural glass, the coatings are designed in such a way that visible transmittance is hardly affected. Unfortunately, due to the decrease in transmission above 700 nm, the low-e coatings reduce the solar transmittance of the glazing, which can be a hindrance for passive solar applications. For solar architecture, transparent insulation (TI) and solar collectors, it is the solar and not the visible transmittance that is the important factor. An ideal “solar low-e coating” for these applications would be extremely wavelength selective: i.e. a coating that reflects 300 K heat radiation, but is perfectly transparent in the range of solar radiation. Calculations show that the solar transmittance can be increased by about 20 to 25 percent compared to a conventional coating using this ideal solar low-e coating. A way of increasing the wavelength selectivity of a low-e coating is to microstructure the metal layer contained in the film system. Instead of a complete layer, a metal mesh is created on the glass substrate. If the distances between the metal bridges of this mesh are small compared to the IR wavelengths, the coating behaves as a homogeneous metal layer or a conventional low-e IR coating. However, for solar radiation, for which the wavelengths are small compared to the distances between the metal bridges, transmission is only slightly reduced. Numerical simulations using Mie scattering theory and the method of finite differences in the time domain (FDTD) were carried out to characterize this selective behavior. As there was no possibility for size-variation of sub-micron structured layers, structures as well as wavelengths were up-scaled by a factor of 100000. This transfers the problem into the microwave spectral range, in which scattering experiments were performed using a macroscopic metal grating. Predictions concerning the spectral transmission of a grating made from perfectly conducting metal on a glass substrate can be made using the numerical simulation results, depending on width, distance and height of the bars of the grating. Subsequent to testing various parameters, suitable values were determined for the metal mesh as a structured low-e coating. The effect of the micro-structuring on a real layer system was calculated by applying the spectral behavior of the perfectly conducting metal grating on an existing low-e coating. The film system Interpane iplus E on float glass was used as a reference coating. By structuring this system into bars with a width of 260 nm and distances of 1080 nm, the solar transmission can be increased by 15 percentage points to 0.72. The thickness of the silver layer in the film system has to be enlarged from 15 nm to 60 nm, however. IR emissivity is increased from 0.03 to 0.048 because of the structuring. If this solar low-e coating is employed in double glazings, the total solar energy transmittance, the g-value, can be increased to 0.70, compared to 0.58 for glazings using the conventional low-e coating. 80 percent of the decrease in g-value caused by the conventional low-e IR coating can be regained by microstructuring the coating; the slight disadvantage here is a marginal rise in the heat loss coefficient, the U-value, from 1.06 W/(m² K) to 1.12 W/(m² K).
KW  - Wärmeschutz
KW  - Glas
KW  - Metallschicht
KW  - FDTD
KW  - Low-e
KW  - Wärmeschutzverglasung
KW  - g-Wert
KW  - U-Wert
KW  - FDTD
KW  - Low-e
KW  - solar glazing
KW  - g-value
KW  - U-value
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-22331
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TY  - THES
A1  - Walter, Dominik
T1  - Adaptive Control of Ultrashort Laser Pulses for High-Harmonic Generation
T1  - Adaptive Kontrolle ultrakurzer Laserpulse zur Erzeugung Hoher Harmonischer
N2  - The generation of high harmonics is an ideal method to convert frequencies of the infrared- or visible range into the soft x-ray range. This process demands high laser intensities that are nowadays supplied by femtosecond laser systems. As the temporal and spatial coherence properties of the laser are transferred during the conversion process, the generated high harmonics will propagate as a beam with high peak-brightness. Under ideal conditions the generation of soft-x-ray pulses shorter than one femtosecond is possible. These properties are exploited in many applications like time-resolved x-ray spectroscopy. The topic of this thesis is the generation and optimization of high harmonics. A variety of conversion setups is investigated (jet of noble gas atoms, gas-filled hollow-fiber, water microdroplets) and theoretical models present ideas to further enhance the conversion efficiency (using excited atoms or aligned molecules). In different setups the peak intensity of the fundamental laser pulses is increased by spectral broadening and subsequent temporal compression. This is achieved with the help of pulse shaping devices that can modify the spectral phase and therefore also the temporal intensity distribution of laser pulses. These pulse shaping devices are controlled by an evolutionary algorithm. With this setup not only adaptive compression of laser pulses is possible, but also the engineering of specific laser pulse shapes to optimize an experimental output. This setup was used to influence the process of high harmonic generation. It is demonstrated that the spectral distribution of the generated soft-x-ray radiation can be controlled by temporal pulse shaping. This method to tailor high harmonics is complemented by spatial shaping techniques. These findings demonstrate the realization of a tunable source of soft-x-ray radiation.
N2  - Die Erzeugung hoher Harmonischer ist eine ideale Methode zur Frequenzkonversion von Licht aus dem sichtbaren- oder Infrarotbereich in den weichen Röntgenbereich. Für diesen Prozess werden hohe Laserintensitäten benötigt, die heutzutage von Femtosekundenlasersystemen bereitgestellt werden können. Da die zeitlichen und räumlichen Kohärenzeigenschaften des Lasers während der Ereugung der hohen Harmonischen Frequenzen nicht verlorengehen, erhält man unter geeigneten Bedingungen räumlich gerichete Pulse weicher Röntgenstrahlung mit Pulsdauern unter einer Femtosekunde. Die hohe Frequenz der erzeugten Strahlung und die kurze Zeitstruktur sind für eine Vielzahl von Anwendungen von grossem Nutzen, z.B. der zeitaufgelösten Röntgenspektroskopie. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich insbesondere mit der Erzeugung und Optimierung Hoher Harmonischer. Es werden experimentelle Ergebnisse unterschiedlicher Aufbauten zur Frequenzkonversion untersucht (Gas Strahl aus Edelgasatomen, gasgefüllte Hohlfaser, Wasser-Mikrotröpfchen) und theoretische Modelle zur effizienteren Erzeugung hoher Harmonischer (Erzeugung in angeregten Atomen oder ausgericheten Molekülen). Um die zur Verfügung stehende Laserintensität weiter zu erhöhen, werden verschiedene Aufbauten zur spektralen Verbreiterung und anschliessenden zeitlichen Kompression genutzt. Dabei kommen Pulsformer zum Einsatz, mit denen sich die spektrale Phase der Laserpulse, und damit gleichzeitig deren zeitlicher Intensitätsverlauf, kontrollieren lässt. Die Pulsformer werden von einem evolutionären Algorithmus gesteuert, wodurch beispielsweise eine automatisierte Pulskompression möglich ist oder Pulsformen erzeugt werden können, die gezielt das Ergebnis eines Experimentes optimieren. Mithilfe eines solchen adaptiven optischen Aufbaus ist es möglich auch den Prozess der Erzeugung hoher Harmonischer zu beeinflussen. Wie gezeigt wird, lässt dich damit die spektrale Verteilung hoher Harmonischer steuern. Der Grad an Kontrolle der erzeugten Strahlung kann durch räumliche Pulsformung noch weiter erhöht werden. Somit ist eine durchstimmbare Quelle köhärenter weicher Röntgenstrahlung realisiert.
KW  - Frequenzvervielfachung
KW  - Ultrakurzer Lichtimpuls
KW  - Femtosekundenbereich
KW  - Adaptivregelung
KW  - ultrakurz
KW  - Hohe Harmonische
KW  - Pulsformung
KW  - Evolutionärer Algorithmus
KW  - Adaptive Optimierung
KW  - ultrashort
KW  - high harmonic generation
KW  - pulse shaping
KW  - evolutionary algorithm
KW  - adaptive optimization
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21975
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TY  - THES
A1  - Zimmermann, Jörg
T1  - Optische Wellenleiter und Filter in photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis
T1  - Optical waveguides and filters in photonic crystals based on indium phosphide
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden optische Wellenleiter und Filter in zweidimensionalen photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis hergestellt, numerisch modelliert sowie experimentell im für die optische Nachrichtentechnik wichtigen Wellenlängenbereich um 1,55 µm untersucht. Photonische Kristalle weisen eine periodische Variation des Brechungsindex auf. Durch das gezielte Einbringen von Defekten in die periodische Struktur ist eine Manipulation der photonischen Zustandsdichte und somit der Lichtausbreitung möglich. Grundbaustein der durchgeführten Untersuchungen ist der lineare Defektwellenleiter in einem triangulären Gitter aus Luftlöchern in einer Halbleitermatrix, der durch das Auslassen von einer oder mehreren Lochreihen entsteht. Die Wellenführung in vertikaler Richtung wird durch eine Halbleiterheterostruktur mit einer Wellenleiterkernschicht aus InGaAsP oder InGaAlAs und Mantelschichten mit niedrigerem Brechungsindex realisiert. Die Einbettung des zweidimensionalen Lochgitters in die InP-basierte Halbleiterheterostruktur erlaubt die Integration mit aktiven optoelektronischen Bauteilen wie Sende- und Empfangselementen sowie die Verwendung bestehender Halbleiterstrukturierungstechnologien. Die photonischen Kristall-Wellenleiter wurden mit hochauflösender Elektronenstrahllithographie und einem zweistufigen Trockenätzprozess hergestellt. Damit konnten Lochradien von 100 nm und Lochtiefen von 4 µm realisiert werden. Zur experimentellen Untersuchung der hergestellten Strukturen wurden Messplätze für die optische Charakterisierung von Transmission und chromatischer Dispersion von photonischen Kristall-Wellenleitern und -Filtern aufgebaut und die Phasenverschiebungsmethode sowie die Modulationsmethode mit Offset angewendet. Damit konnte erstmals direkt die Gruppenlaufzeitdispersion eines photonischen Kristall-Wellenleiter-Filters gemessen werden. Numerische Untersuchungen wurden mit dem Verfahren der Entwicklung nach ebenen Wellen sowie mit dem FDTD-Verfahren durchgeführt. Die photonischen Kristall-Wellenleiter besitzen mehrere Wellenleitermoden, die teilweise refraktiven (auf Totalreflexion beruhenden) und teilweise diffraktiven (auf Bragg-Reflexion beruhenden) Charakter haben. Je nach Symmetrie treten zwischen den Moden Ministoppbänder auf, die sich im Transmissionsspektrum als Intensitätseinbrüche darstellen. Die spektrale Lage dieser Ministoppbänder hängt von der Wellenleitergeometrie ab. Messungen an Wellenleitern mit verschiedener Länge zeigen eine starke Variation der spektralen Breite der Ministoppbänder. Diese kann mit der Theorie der gekoppelten Moden unter Annahme unterschiedlicher Dämpfungswerte für die gekoppelten Wellenleitermoden erklärt werden. Die entscheidene Wellenleitereigenschaft für praktische Anwendungen ist die Wellenleiterdämpfung. Diese wurde mit den Verfahren der Fabry-Pérot-Resonanzen sowie der Längenvariation experimentell bestimmt. Durch Wahl eines geeigneten Schichtaufbaus und Optimierung der Herstellungsprozesse konnten die für das untersuchte Materialsystem niedrigsten Dämpfungswerte in photonischen Kristall-Wellenleitern erzielt werden. Für W7-, W5- und W3-Wellenleiter wurden Dämpfungswerte von 0,2 dB/mm, 0,6 dB/mm und 1,5 dB/mm erreicht, die schmaleren W1-Wellenleiter zeigen Verluste von 27 dB/mm. Zwei Typen optischer Wellenleiter-Filter wurden untersucht: Richtkoppler sowie Resonatoren. Photonische Kristall-Wellenleiter-Richtkoppler eignen sich als ultrakompakte Demultiplexer und Kanal-Auslasser. Bei den experimentell realisierten photonischen Kristall-Wellenleiter-Richtkopplern konnte das eingekoppelte Licht je nach Wellenlänge in den einen oder anderen Ausgangswellenleiter gelenkt werden. Bei photonischen Kristall-Wellenleitern mit Resonatoren konnten Güte-Faktoren bis zu 1,5*10^4 bei einem Kanalabstand von 100 GHz realisiert werden. Die Gruppenlaufzeitdispersion in diesen Strukturen variiert zwischen -250 ps/nm und +250 ps/nm, so dass mit einem 420 µm langen photonischen Kristall-Wellenleiter-Filter die Dispersion von 15 km Standardglasfaser bei 1,55 µm Wellenlänge kompensiert werden kann. Mit Hilfe von kleinen Temperaturänderungen kann die Resonanzkurve verschoben werden. Der demonstrierte photonische Kristall-Wellenleiter-Resonator stellt daher einen miniaturisierten durchstimmbaren Dispersionskompensator dar.
N2  - Optical waveguides and filters in two-dimensional photonic crystals based on indium phosphide have been fabricated and investigated both numerically and experimentally in the spectral range around the optical communication wavelength of 1.55 µm. Photonic crystals are composed of a periodic arrangement of materials with different refractive indices, e.g. semiconductor material and air, on the scale of the wavelength of light. By inserting defects into the periodic structure, the propagation of light can be manipulated. The linear defect waveguide in a triangular lattice of air holes formed by the omission of one or several rows of holes, serves as the basic building block for the investigated optical filters. Optical confinement in vertical direction is realized by a semiconductor heterostructure with a waveguide core layer out of InGaAsP or InGaAlAs and cladding layers with lower refractive index. Embedding the two-dimensional lattice of air holes in an InP based heterostructure allows for the integration with active optoelectronic devices such as emitters and receivers and the application of existing semiconductor fabrication technologies. The photonic crystal waveguides were fabricated by high-resolution electron beam lithography and a two-step dry etching process, resulting in air holes with radii of 100 nm and depths of 4 µm. For the experimental investigations of the fabricated structures, measurement setups for the optical characterization of transmission and chromatic dispersion of photonic crystal waveguides and waveguide filters were installed. The phase shift method and the modulation method with offset were applied. The group velocity dispersion of a photonic crystal waveguide filter has been measured for the first time. Numerical studies were performed using two-dimensional plane wave expansion and finite difference time domain computations. Several waveguide modes can exist in the photonic crystal waveguides, some of which are of refractive (based on total internal reflection) and some of which are of diffractive nature (based on Bragg reflection). Depending on the mode symmetry, mini-stopbands can occur between the modes, which are observed as intensity dips in the transmission spectra. Transmission measurements of waveguides with various lengths show a strong variation of the spectral width of these mini-stopbands. This behavior can be explained by coupled-mode theory assuming different attenuation coefficients for the coupling waveguide modes. The property most critical for potential use in large-scale photonic integrated circuits is the waveguide loss. The waveguide loss was experimentally determined by the Fabry-Pérot resonance method and by transmission measurements of waveguides with various lengths. By choosing a suitable layer structure and optimizing the fabrication process, it was possible to achieve the lowest waveguide attenuation values for the investigated materials system. For W7, W5, and W3 waveguides, attenuation values of 0.2 dB/mm, 0.6 dB/mm, and 1.5 dB/mm were achieved. The W1 waveguides exhibit waveguide losses of 27 dB/mm. Two types of optical waveguide filters were investigated: directional couplers and resonators. Photonic crystal waveguide directional couplers, formed by two closely spaced linear defect waveguides, can be used as compact demultiplexers or channel interleavers. Wavelength selective operation of the fabricated photonic crystal waveguide directional couplers was demonstrated by directing the injected light signals to either one of the output waveguides, depending on the wavelength. Photonic crystal waveguide resonators were formed by inserting two photonic crystal sections that act as partial reflectors into linear defect waveguides. The fabricated devices with a resonator length of 420 µm show quality factors up to 1.5*10^4 at a channel spacing of 100 GHz. The group velocity dispersion in these structures ranges from -250 ps/nm to +250 ps/nm, sufficing to compensate for the dispersion of 15 km of standard single-mode fiber at wavelengths around 1.55 µm. By controlling the device temperature, the resonance curve and the dispersive properties of the device can be tuned. The demonstrated photonic crystal waveguide resonator therefore can be used as a miniaturized tunable dispersion compensator.
KW  - Photonischer Kristall
KW  - Indiumphosphid
KW  - Lichtwellenleiter
KW  - Optisches Filter
KW  - Photonische Kristalle
KW  - Wellenleiter
KW  - Resonator
KW  - Dispersion
KW  - Indiumphosphid
KW  - photonic crystals
KW  - waveguide
KW  - resonator
KW  - dispersion
KW  - indium phosphide
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21767
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schliemann, Andreas Ulrich
T1  - Untersuchung von miniaturisierten GaAs/AlGaAs Feldeffekttransistoren und GaAs/InGaAs/AlGaAs Flash-Speichern
T1  - Study of miniaturised GaAs/AlGaAs field effect transistors and GaAs/InGaAs/AlGaAs flash memories
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden elektronische Bauelemente wie Feldeffekttransistoren, elektronische Speicherelemente sowie resonante Tunneldioden hinsichtlich neuartiger Transporteigenschaften untersucht, die ihren Ursprung in der Miniaturisierung mit Ausdehnungen kleiner als charakteristische Streulängen haben. Die Motivation der vorliegenden Arbeit lag darin, die Physik nanoelektronischer Bauelemente durch einen neuen Computercode: NANOTCAD nicht nur qualitativ sondern auch quantitativ beschreiben zu können. Der besondere Schwerpunkt der Transportuntersuchungen lag im nicht-linearen Transportbereich für Vorwärtsspannungen, bei denen die Differenz der elektrochemischen Potentiale im aktiven Bereich der Bauelemente bei Weitem größer als die thermische Energie der Ladungsträger ist, da nur im nicht-linearen Transportbereich die für eine Anwendung elektronischer Bauelemente notwendige Gleichrichtung und Verstärkung auftreten kann. Hierzu war es notwendig, eine detaillierte Charakterisierung der Bauelemente durchzuführen, damit möglichst viele Parameter zur genauen Modellierung zur Verfügung standen. Als Ausgangsmaterial wurden modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostrukturen gewählt, da sie in hervorragender struktureller Güte mit Hilfe der Molekularstrahllithographie am Lehrstuhl für Technische Physik mit angegliedertem Mikrostrukturlabor hergestellt werden können. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zunächst ein Verfahren zur Bestimmung der Oberflächenenergie entwickelt und durchgeführt, das darauf beruht, die Elektronendichte eines nahe der Oberfläche befindlichen Elektronengases in Abhängigkeit unterschiedlicher Oberflächenschichtdicken zu bestimmen. Es zeigte sich, dass die so bestimmte Oberflächenenergie, einen äußerst empfindlichen Parameter zur Beschreibung miniaturisierter Bauelemente darstellt. Um die miniaturisierte Bauelemente zu realisieren, kamen Herstellungsverfahren der Nanostrukturtechnik wie Elektronenstrahllithographie und diverse Ätztechniken zum Einsatz. Durch Elektronmikroskopie wurde die Geometrie der nanostrukturierten Bauelemente genau charakterisiert. Transportmessungen wurden durchgeführt, um die Eingangs- und Ausgangskennlinien zu bestimmen, wobei die Temperatur zwischen 1K und Raumtemperatur variiert wurde. Die temperaturabhängigen Analysen erlaubten es, die Rolle inelastischer Streuereignisse im Bereich des quasi-ballistischen Transports zu analysieren. Die Ergebnisse dieser Arbeit wurden dazu verwendet, um die NANOTCAD Simulationswerkzeuge soweit zu optimieren, dass quantitative Beschreibungen von stark miniaturisierten, elektronischen Bauelementen durch einen iterativen Lösungsalgorithmus der Schrödingergleichung und der Poissongleichung in drei Raumdimensionen möglich sind. Zu Beginn der Arbeit wurden auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen eine Vielzahl von Quantenpunktkontakten, die durch Verarmung eines zweidimensionalen Elektronengases durch spitz zulaufende Elektrodenstrukturen realisiert wurden, untersucht. Variationen der Splitgate-Geometrien wurden statistisch erfasst und mit NanoTCADSimulationen verglichen. Es konnte ein hervorragende Übereinstimmung in der Schwellwertcharakteristik von Quantenpunktkontakten und Quantenpunkten gefunden werden, die auf der genauen Beschreibung der Oberflächenzustände und der Erfassung der realen Geometrie beruhen. Ausgehend von diesen Grundcharakterisierungen nanoelektronischer Bauelemente wurden 3 Klassen von Bauelementen auf der Basis des GaAs/AlGaAs Halbleitersystems detailliert analysiert.
N2  - In this thesis electronic devices such as field effect transistors, electronic memory devices and resonant tunnelling have been examined with regard to new transport characteristics that have their origin in the miniaturization with extensions smaller than characteristic lengths. The motivation for this thesis was to be able to describe the physics of nanoelectronic devices via a new computer code: NANOTCAD not only by quality but also by quantity. The special emphasis of the transport examinations was on the non-linear transport regime for bias voltages with which the difference of the electro-chemical potentials in the active section of the devices is by far bigger than the thermic energy of the charges, for only in the non-linear transport regime we find the rectification and intensification necessary for the application of electronic devices. To achieve this it was necessary to characterize the devices in detail to have as many parameters for exact modelling as possible. Modulation-doped GaAs/AlGaAs heterostructures were chosen as basic material, for they can be produced in excellent structural quality with the help of molecular beam lithography at the Technical Physics department with attached microstructure laboratory. In this thesis first a method to determine the surface potential was developed and put into operation, a method that is based on the determination of the electron density of an electron gas near the surface in dependence of differently thick surface layers.We can see that the surface energy determined that way is an extremely sensible parameter for the description of miniaturized devices. To realize the miniaturized devices processing techniques of the nanostructure technology such as electron beam lithography and different etching techniques were used.With the electron microscopy the geometry of the nano-structured devices was exactly characterized. Transport measurements had been made to determine the input- and output characteristics with a temperature varying between 1 Kelvin and room temperature. The temperature-dependent analysis allow to analyze the role of inelastic scattering events in the sector of quasi-ballistic transport. The results of this thesis had been used to optimize the NANOTCAD simulation tools in a way that quantitative descriptions of strongly miniaturized electronic devices via an iterative solution algorithm of the Schroedinger equation and the Poisson equation in three dimensions are possible. The thesis starts with an examination of many quantum dot contacts which had been realized by a depletion of an two-dimensional electron gas via tapered electrode structures. Variations of the split gate geometries had been registered statistically and then been compared to NANOTCAD simulations. An excellent accordance in the threshold characteristics of quantum dot contacts and quantum dots could be found which are based on the exact description of surface states and the registration of the real geometry that had been determined with the analysis of electron-microscopic recordings of the structures. From these basic characteristics of nanoelectronic devices three classes of devices on the basis of the GaAs/AlGaAs semiconductor systems had been analyzed in detail.
KW  - Galliumarsenid
KW  - Indiumarsenid
KW  - Aluminiumarsenid
KW  - Feldeffekttransistor
KW  - Flash-Speicher
KW  - AlGaAs
KW  - Quantenpunkt
KW  - Speicher
KW  - ballistisches Transport Regime
KW  - nanoelectronics
KW  - AlGaAs
KW  - quantum dot
KW  - memory
KW  - ballistic transport
KW  - nanoelectronics
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20503
ER  - 
TY  - THES
A1  - Herber, Ulrich
T1  - Rastertunnelspektroskopie an polykristallinen Cu(In,Ga)(S,Se)2-Dünnschichtsolarzellen
T1  - Scanning Tunneling Spectroscopy on polycrystalline Cu(In,Ga)(S,Se)2 thin-film solar cells
N2  - [...] Bei dem hier untersuchten multinären System CIGSe stellt sich ob seiner polykristallinen Struktur zudem die Frage nach der lateralen Homogenität der elektrischen Eigenschaften. Mit der verwendeten Meßmethode, einer photounterstützten Rastertunnelspektroskopie, können Inhomogenitäten in der Oberflächenphotospannung (SPV) und im Photoinduzierten Tunnelstrom (PITC) nachgewiesen werden. Die Messung von PITC und SPV ist dann schnell durchzuführen und damit für Reihenuntersuchungen geeignet, wenn Modulationsverfahren verwendet werden. Modulationen der Biasspannung und/oder der Beleuchtung wurden in der Tunnelspektroskopie bereits auf eine ganze Anzahl von Materialsystemen angewendet. Dabei auftretende, über die Kapazität zwischen Tunnelspitze und Probe einkoppelnde störende Signalbeiträge sind ein bekanntes Problem. Eine mögliche Lösung bietet die elektronische Kompensation durch eine entsprechende Schaltung. Wie in dieser Arbeit gezeigt wird, ist der Ansatz sehr gut geeignet, die durch Biasmodulation erzeugte Streukomponente zu unterdrücken. Wird dagegen die einfallende Beleuchtung moduliert, erfolgt die Kompensation nur unvollständig. Ein besonderes Problem bereitet dies, wenn beide Modulationen kombiniert werden. Der Unterschied zwischen beiden Modulationen liegt darin, daß sich das Spitze-Probe-System im Fall der Spannungsmodulation wie ein klassischer Kondensator verhält und das Streusignal daher unabhängig von der Art der Probe ist. Bei Lichtmodulation ist im Ersatzschaltbild dagegen die unter der Probenoberfläche befindliche Stromquelle zu berücksichtigen. Sie führt dazu, daß sich das Streusignal von Probe zu Probe, und sogar von einem Präparationszustand zum nächsten, deutlich unterscheidet. Daher ist es angebracht, das Streusignal separat zu messen und anschließend analytisch zu kompensieren. Wie aus der vorliegenden Arbeit hervorgeht, ist dabei die Abhängigkeit des Streusignals vom Spitze-Probe-Abstand unbedingt zu berücksichtigen. Nach der Etablierung und eingehenden Analyse des Verfahrens im ersten Teil folgt im zweiten Teil der Arbeit dessen Anwendung auf eine Reihe von unterschiedlichen CIGS-Proben. Dabei wird deutlich, daß die bereits angesprochenen Inhomogenitäten im PITC-Signal eine immanente Eigenschaft dieser (und vermutlich aller) polykristallinen Halbleitersysteme sind. Neben den lateralen Unterschieden in der Stromamplitude lassen sich auch Inhomogenitäten in der komplexen Phase des Photostroms nachweisen. Wie sich herausstellt, sind daraus aber wegen der dominierenden Admittanz der Tunnellücke keine Rückschlüsse auf die beteiligte Kapazität der RLZ zu ziehen. Dagegen ist es möglich, durch die Untersuchung einer größeren Zahl von Stellen auf einer Probe eine Statistik der Flächenhäufigkeit des PITC zu erstellen. Wird diese Verteilung durch eine exponentiell abfallende Häufigkeit beschrieben, weist dies auf eine übergroße Dichte an "schwachen" Dioden hin; bei einer kleinen Zahl schwacher Dioden zeigt die Verteilung ein deutliches Maximum bei höheren Photoströmen. Korngrenzen sind für die elektronischen Eigenschaften polykristalliner Systeme wichtig, ihre Struktur allerdings unbekannt. Aus dem Forschungsgebiet der ebenfalls polykristallinen CdS/CdTe-Solarzellen kommt die Vorstellung, daß die Korngrenzen bevorzugte Transportpfade der Ladungsträger darstellen; sie wird inzwischen auch für CIGS-Zellen diskutiert. Hunderte von untersuchten Probenstellen können diese Theorie jedoch nicht unterstützen. Nur in einer äußerst geringen Zahl von Fällen zeigen Korngrenzen einen deutlich höheren Photostrom im Vergleich zu den umgebenden Kornflächen. Desweiteren werden die abrupten lateralen Änderungen im PITC-Signal als nicht passivierte Korngrenzen interpretiert, die Transportbarrieren für die Minoritätsladungsträger bilden. Umgekehrt begünstigen passivierte Korngrenzen das Angleichen der elektronischen Eigenschaften benachbarter Körner. Verfolgt man die PITC-Werte über einen längeren Zeitraum hinweg, lassen sich metastabile Effekte beobachten. Das Abklingen des Photostroms wird durch den Einfang von Minoritätsladungsträgern in tiefen Störstellen erklärt. Vergleicht man die erhaltenen PITC-Werte mit dem makroskopischen Kurzschlußstrom der Zellen, kann man die erhoffte Korrelation nicht nachweisen. Wie sich herausstellt, haben die zur Vorbereitung für die STM-Messungen nötigen Präparationsschritte starke Auswirkung auf die Meßergebnisse. Aus dieser Sicht wäre eine in-situ-Messung wünschenswert. Daher schließen einige Gedanken hinsichtlich der Realisierung der Meßmethode zur in-situ-Qualitätskontrolle in der Solarzellenherstellung die Arbeit ab.
N2  - Solar cells will gain increasing relevance in energy industry within the next years. An enhancement in efficiency about tenths of percent is a great achievement for sophisticated silicon-based as well as for thin film solar cells. Therefore it is comprehensible that the improvement, hitherto mostly based on empirical methods, is increasingly backed by fundamental investigations. Moreover, in-situ process monitoring comes to the fore. In case of the investigated multinary CIGSe system with its polycrystalline structure, the question for the lateral homogeneity of its electronic properties arises. By means of the here presented method, a photo-assisted tunneling spectroscopy, such lateral inhomogeneities of the Surface Photo Voltage (SPV) and the Photo-Induced Tunneling Current (PITC) are to be detected. The investigation of PITC and SPV can be achieved swiftly, and therefore may qualify the technique for industrial usage, if modulation techniques are used. Modulations of the bias voltage and/or the illumination intensity have been applied to a greater number of materials in tunneling spectroscopy. Within these field, disturbing current contributions, coupled via the tip-sample-capacitance, is a known problem. Electronic compensation by using an appropriate compensating circuit is a possible solution. As will be shown in this work, such procedure is very adequate to compensate stray signals generated by bias modulation. On the contrary it is not sufficient to suppress disturbing currents caused by modulated illumination. A particular problem arises if both modulations are combined. Hence the two cases of modulation have to be distinguished. For bias modulation the tip-sample-system acts as a classical capacitor, which results in a stray signal independent of the nature of the investigated sample. When light modulation is concerned, the sub-surface current source has to be regarded within the equivalent circuit. This leads to a stray signal varying from one sample to the other; it even varies for different preparations of a single sample. Therefore it is advisable to detect the stray signal separately and subtract it analytically. As corroborated by this work, the dependence of the stray signals amplitude on the tip-sample-distance has to be taken into account. After the introduction and careful analysis of our technique in the first part the second part of the thesis deals with its application to a series of different CIGS samples. What becomes apparent is the aforementioned inhomogeneities in PITC signal to be an immanent property of these (and literally all) polycrystalline semiconductor systems. Besides lateral variations in the photocurrent amplitude, also inhomogeneities within its complex phase can be demonstrated. As becomes clear, it is impossible to draw conclusions about the participating capacity of the depletion region because of the dominating admittance of the tunneling junction. However, it is possible to gain a statistical distribution of the PITC by investigating a large number of positions on the sample. If the distribution is characterised by an exponential decay, this alludes to a supercritical density of weak diodes in the investigated absorber. For small numbers of weak diodes, the distribution exhibits a distinct maximum at higher photocurrents. Grain boundaries are of great importance for the electronic properties of polycrystalline systems, but their structure is unknown. From the field of CdS/CdTe solar cells originates the idea of such grain boundaries to be prominent conduction paths for charge carriers. In the meantime this idea is discussed in the CIGS community as well. With hundreds of investigated positions on various samples, this theory cannot be supported. Only in very few cases grain boundaries contribute an enhanced current with respect to the surrounding grain surfaces. In addition, we interpret abrupt lateral changes in PITC as non-passivated grain boundaries, forming transport barriers for minority charge carriers. Conversely, passivated grain boundaries promote the assimilation of electronic properties of neighbouring grains. Metastable effects are observed by tracking PITC values over a longer period of time. The decay of the photocurrent is explained by the trapping of minority charge carriers in deep defect states. Comparing PITC data with the macroscopical short-circuit current of a solar cells, a correlation between the results cannot be proofed. Detailed investigations reveal that essential preparation steps for STM performance strongly affect the results. Taking this into account, in-situ measurements are seem to be mandatory. Therefore some suggestions concerning the realisation of PITC in-situ quality control of solar cell fabrication will be outlined.
KW  - Rastertunnelmikroskopie
KW  - Dünnschichtsolarzelle
KW  - Rastertunnelspektroskopie
KW  - CIGS
KW  - Inhomogenität
KW  - Modulation
KW  - Photostrom
KW  - Scanning Tunneling Spectroscopy
KW  - CIGS
KW  - Inhomogeneities
KW  - Modulation
KW  - Photocurrent
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21291
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TY  - THES
A1  - Kharrazian Charandabi, Reza
T1  - Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am ischämischen und infarzierten Herzen
T1  - 23Na MRI methods for the diagnosis of ischemia and myocardial infarction
N2  - Die Arbeit befaßt sich mit Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am ischämischen und infarzierten Herzmuskel. Der erste Teil beschreibt eine Methode zur lokalisierten Messung des intra- und extrazellulären Natriumgehaltes und T1. Die Methode kam in einer Studie zum Einsatz, in der intra- und extrazellulärer Natriumgehalt sowie die T1-Werte an den Tagen 1, 3 und 21 nach Infarkt gemessen wurden.Im zweiten Teil der Arbeit wird die Dynamik des 23Na bei freier Präzession im stationären Zustand (SSFP) sowohl in numerischen Simulationen als auch experimentell untersucht.
N2  - Purpose of this work was the study and development of 23Na-NMR imaging methods for the diagnosis of ischemia and myocardial infarction. In a first part, a method to measure on a local basis the intra- and extracellular sodium contents and T1 values is described. The method has been applied to measure the intra- and extracellular sodium contents and T1 values in myocardial infarction on day 1, 3 and 21 post-infarction. In a second part, the dynamics of 23Na during completely balanced steady-state free precession have been studied in numerical simulations and experiments.
KW  - Herzinfarkt
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Herz
KW  - Ischämie
KW  - 23Na
KW  - Natrium
KW  - MRT
KW  - intrazellulär
KW  - steady-state free precession
KW  - 23Na
KW  - sodium
KW  - MRI
KW  - inctracellular
KW  - steady-state free precession
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21518
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TY  - THES
A1  - Groh, Ullrich
T1  - Spektromikroskopische Untersuchungen an organischen Nanostrukturen
T1  - Spectromicroscopic Investigations of Organic Nanostructures
N2  - Die Struktur und die elektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter sind für die Herstellung organischer Bauelemente von entscheidender Bedeutung. Da diese gerade durch das Wachstum der organischen Molekülfilme nachhaltig beeinflusst werden, ist ein Verständnis der Wachstumsmechanismen zur Herstellung organischer Halbleiterbauelemente unabdingbar. Von besonderem Interesse sind die ultradünnen organischen Filme, die aus nur wenigen Moleküllagen bestehen. Gerade bei diesen kommt es auf die homogene Dichte der Filme, Domänen, Kristallite sowie deren Grenzen und Orientierungen an. In dieser Arbeit werden das Wachstum und die entstehenden Strukturen zweier organischer Moleküle untersucht: PTCDA und das eng mit diesem verwandte NTCDA. Als Substrate kommen die (111)-Oberflächen von Silber- und Gold-Einkristallen zum Einsatz. Bei allen vier Modellsystemen bilden die Moleküle lateral hochgeordnete Filme auf den Oberflächen aus. Die Untersuchungen wurden mit dem Spektromikroskop mit Aberrationskorrektur für viele relevanten Techniken (SMART) an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY II durchgeführt. Dieses Gerät erlaubt, die unterschiedlichsten Untersuchungsmethoden der Oberflächenphysik ortsaufgelöst und in Echtzeit an einer Probe in situ anzuwenden. Es kamen sowohl mikroskopische (Hg-PEEM, X-PEEM, LEEM), beugende (LEED), als auch spektroskopische Methoden (NEXAFS, PES) zum Einsatz. Für PTCDA ergeben die Experimente, dass es in Abhängigkeit von der Substrattemperatur auf beiden Oberflächen ein Franck-van der Merwe- (Lage-für-Lage-) oder ein Stranski-Krastanov-Wachstum (dreidimensionale Inseln auf einem geschlossenen Film) zeigt. In beiden Fällen sind die Moleküle innerhalb der einzelnen Lagen und Inseln parallel zum Substrat orientiert. Das Wachstum wird neben der Substrattemperatur auch nachhaltig von der Morphologie des Substrates beeinflusst, da die Filme auf ebenen Terrassen schneller wachsen als auf Stufenkanten oder -bündeln. Die Beweglichkeit der Moleküle erklärt den Einfluss beider Wachstumsfaktoren. Die hohe laterale Ordnung der Filme spiegelt sich auch in sehr großen Domänen wider. Auf Ag(111) ist die PTCDA-Monolage chemisorptiv, auf Au(111), so wie die Multilagen beider Systeme, physisorptiv gebunden. Beim NTCDA konnte das Wachstum der relaxierten Monolage auf der Ag(111)-Oberfläche sowie der Phasenübergang zur komprimierten Monolage direkt beobachtet werden. Innerhalb beider Strukturen sind die Moleküle parallel zur Substratoberfläche orientiert. Die anschließend aufwachsende Bilage ist bei Temperaturen oberhalb der Raumtemperatur metastabil und nur unter andauerndem Molekülfluss beobachtbar. Für die Bilage wird ein mittlerer Verkippungswinkel der Moleküle gegenüber der Substratoberfläche von etwa 45° gefunden. Die anschließend aufwachsenden dreidimensionalen Inseln zeigen unterschiedliche Orientierungen und bestehen jeweils aus einer einzigen Domäne. Die Ausbildung so großer Domänen im Mikrometerbereich wird dadurch erklärt, dass die Moleküle oberhalb der Monolage in einer volumenartigen Phase in dreidimensionalen Inseln wachsen. Basierend auf ortsaufgelösten NEXAFS- und LEED-Messungen wird ein Strukturmodell vorgeschlagen, das die Messungen mit einer einzigen volumenartigen Phase erklären kann, wobei die Kristallite eine einheitliche Ausrichtung senkrecht zur Substratoberfläche aufweisen, bezüglich der Oberflächennormalen jedoch gegeneinander verdreht sind. Ob jedoch die Ausrichtung aller Inseln gleich dieser ist, ob einzelne Inseln unterschiedliche Ausrichtungen zeigen, oder ob sogar eine Art von Polymorphismus vorliegt, lässt sich mit den vorliegenden Ergebnissen nicht endgültig klären, auch wenn alles auf ein Vorhandensein einer Mischung der Modelle hindeutet. Die auf beiden Oberflächen beobachtete hohe Beweglichkeit der Moleküle deutet auf eine schwache laterale Korrugation des vertikalen Potenzials hin.
N2  - The structure and electronic properties of organic semiconductors are of crucial importance for the production of organic devices. Since these properties are strongly influenced by the growth of the molecular thin films, a deeper insight into the growth mechanisms is indispensable in order to build organic semiconductor devices. The ultrathin molecular films consisting of a few molecular layers only, are of special interest. For them a homogenous density of the films, domains, crystallites and their boundaries as well as their orientations are of great importance. In this thesis the growth and the resulting structures of two organic molecules are studied: 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylicacid-dianhydride (PTCDA) and the closely related 1,4,5,8-naphthalene-tetracarboxylicacid-dianhydride (NTCDA). As substrates the (111)-oriented surfaces of silver and gold single-crystals are used. In all four model systems the molecules form lateral highly ordered films on the surfaces. The measurements were carried out with the Spectro-Microscope with Aberration correction for many Relevant Techniques (SMART) using BESSY II as synchrotron light source. The SMART allows the scientist to make use of different laterally resolved surface science methods in realtime and in-situ. In this work methods of microscopic (Hg-PEEM, X-PEEM, LEEM), diffractive (LEED) and spectroscopic (NEXAFS, PES) character are used. The PTCDA measurements clearly show for both surfaces, Ag(111) as well as Au(111), that depending on the substrate temperature a Franck-van der Merwe- (layer-by-layer-) or a Stranski-Krastanov-growth mode (three dimensional islands on a closed film) occurs. In both cases the molecules are oriented parallel to the substrates within the layers and islands. The growth is not only governed by the substrate temperature but also by its morphology. Therefore the films grow faster on flat terraces than on steps and step bunches. The influence of both growth modes is explained by the high mobility of the molecules. The high degree of lateral order reflects in quite large domains. On Ag(111) the PTCDA-monolayer is bound chemisorptive whereas it is bound physisorptive on Au(111). The latter also holds true for the multilayers of both systems. For NTCDA on Ag(111) the growth of the relaxed monolayer and the phase transition towards the compressed monolayer could be observed directly. Within both monolayers the molecules are oriented parallel to the substrate surface. The following bilayer is metastable for substrate temperatures above room temperature and is observed under continuous molecular flux only. For this bilayer an average tilt angle of about 45° against the substrate surface was found for the molecules. The three dimensional islands which are growing subsequent to the bilayer show different orientations and form quite large single domains. This growth of domains in the scale of micrometers can be explained by a bulk-like structure of the three dimensional islands. Based on laterally resolved NEXAFS- and LEED-experiments, a structure model is suggested which could explain the data with only one structure. However, it was not possible within this work to finally clarify whether there is only one structure (seen under different angles) or a mixture of more than one of them. On both surfaces the molecules show a rather high mobility revealing a rather weak lateral corrugation of the vertical potential.
KW  - Halbleiterbauelement
KW  - Organischer Halbleiter
KW  - Nanostruktur
KW  - Mikrospektralanalyse
KW  - Spektromikroskopie
KW  - SMART
KW  - PTCDA
KW  - NTCDA
KW  - Oberflächenphysik
KW  - Spectromicroscopy
KW  - SMART
KW  - PTCDA
KW  - NTCDA
KW  - surface science
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21071
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TY  - THES
A1  - Slobodskyy, Taras
T1  - Semimagnetic heterostructures for spintronics
T1  - Semimagnetische Heterostrukturen für Spintronik
N2  - Für zukünftige Technologien ist die Erforschung von der verwendeten Teilchen nötig. Spintronik ist ein modernes Gebiet der Physik, welches neben der Ladung auch die Spineigenschaften als zus¨atzlichen Freiheitsgrad nutzbar macht. Der ”conductivity mismatch” stellt ein fundamentales Problem für elektrische Spininjektion aus einem ferromagnetischem Metal in einen diffusiven Halbleiter dar. Daher müssen andere Methoden für die Injektion spin-polarisierter Ladungsträger benutzt werden. Mit einem Tunnelkontakt ist es möglich, eine hoch spin-polarisierte, Raumtemperatur Tunnel-Injektion zu erzielen. Wir benutzten einen neuen Ansatz und verwendeten magnetische RTDs zur Spinmanipulation. In dieser Arbeit wurden die Eigenschaften von magnetischen, resonanten Tunneldioden (RTDs) aus rheinen II-VI-Halbleitern in ihrer Verwendung für die Spintronik beschrieben. Wachstumsbedingungen wurden optimiert, um das Peak-to-Valley-Verhältnis zu vergrößern. Das Design der RTDs wurde optimiert, um spinbezogene Transporteffekte beobachten zu könen. Mit einem externen Magnetfeld war Spinmanipulation möglich. Selbstorganisierte CdSe Quanten-Strukturen wurden hergestelt und mit optischen Techniken untersucht. Sie würden in (Zn,Be)Se Tunnelbarrieren eingebettet, so dass ihre Eigenschaften durch resonantes Tunneln zugänglich wurden.
N2  - In pursuit of a novel generation of devices, exploration of spin properties of the particles is needed. Spintronics is a modern field in physics which exploits spin properties to be used in addition to the charge degree of freedom. Since the conductivity mismatch problem presents a fundamental obstacle for electrical spin injection from a ferromagnetic metal into a diffusive semiconductor [SFM+00], other means for injecting spin-polarized carriers must be used. With a tunnel contact, it is possible to achieve a highly spin-polarized room-temperature tunnel injection [JWS+05]. We used a novel approach and applied magnetic RTDs for spin manipulation. In this work, properties of all-II-VI magnetic resonant tunneling diodes (RTDs), as applied to spintronics, were reported. Growth conditions were optimized to increase the peak-to-valley ratio, and the design of the RTDs was optimized for observation of spin related transport effects. When an external magnetic field was applied, spin manipulation became possible. Selforganized CdSe quantum structures were grown and investigated using optical means. After embedding them into a (Zn,Be)Se tunneling barrier, the properties were assessed by the resonant tunneling.
KW  - Heterostruktur-Bauelement
KW  - Semimagnetischer Halbleiter
KW  - Magnetoelektronik
KW  - Halbleiter
KW  - Spintronik
KW  - ZnMnSe
KW  - Semiconductors
KW  - Spintronics
KW  - ZnMnSe
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21011
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TY  - THES
A1  - Breuer, Felix
T1  - Development and Applications of Efficient Strategies for Parallel Magnetic Resonance Imaging
T1  - Entwicklung und Anwendungen von effizienten Strategien in der Parallelen Magnetresonanztompgraphie
N2  - Virtually all existing MRI applications require both a high spatial and high temporal resolution for optimum detection and classification of the state of disease. The main strategy to meet the increasing demands of advanced diagnostic imaging applications has been the steady improvement of gradient systems, which provide increased gradient strengths and faster switching times. Rapid imaging techniques and the advances in gradient performance have significantly reduced acquisition times from about an hour to several minutes or seconds. In order to further increase imaging speed, much higher gradient strengths and much faster switching times are required which are technically challenging to provide. In addition to significant hardware costs, peripheral neuro-stimulations and the surpassing of admissable acoustic noise levels may occur. Today’s whole body gradient systems already operate just below the allowed safety levels. For these reasons, alternative strategies are needed to bypass these limitations. The greatest progress in further increasing imaging speed has been the development of multi-coil arrays and the advent of partially parallel acquisition (PPA) techniques in the late 1990’s. Within the last years, parallel imaging methods have become commercially available,and are therefore ready for broad clinical use. The basic feature of parallel imaging is a scan time reduction, applicable to nearly any available MRI method, while maintaining the contrast behavior without requiring higher gradient system performance. PPA operates by allowing an array of receiver surface coils, positioned around the object under investigation, to partially replace time-consuming spatial encoding which normally is performed by switching magnetic field gradients. Using this strategy, spatial resolution can be improved given a specific imaging time, or scan times can be reduced at a given spatial resolution. Furthermore, in some cases, PPA can even be used to reduce image artifacts. Unfortunately, parallel imaging is associated with a loss in signal-to-noise ratio (SNR) and therefore is limited to applications which do not already operate at the SNR limit. An additional limitation is the fact that the coil array must provide sufficient sensitivity variations throughout the object under investigation in order to offer enough spatial encoding capacity. This doctoral thesis exhibits an overview of my research on the topic of efficient parallel imaging strategies. Based on existing parallel acquisition and reconstruction strategies, such as SENSE and GRAPPA, new concepts have been developed and transferred to potential clinical applications.
N2  - In den späten 80er Jahren entwickelte sich die Magnetresonanz-Tomographie (MRT), die bis dato lediglich in Forschungseinrichtungen etabliert war, zu einem der wichtigsten Verfahren in der klinischen Diagnostik. Allerdings erfordern nahezu alle bestehenden klinischen Anwendungsgebiete sowohl eine hohe räumliche als auch eine hohe zeitliche Auflösung für eine optimale Detektion und Klassifizierung von Krankheitsbildern. Der bisherige Ansatz, diesen zunehmenden Anforderungen an die klinische MRT gerecht zu werden, bestand vor allem in der stetigen Verbesserung von Gradientensystemen die mit immer höheren Gradientenstärken und schnelleren Schaltzeiten aufwarteten. Die technischen Fortschritte, sowie schnelle Bildgebungsmethoden erlaubten es, Messzeiten von etwa einer Stunde auf nur wenige Minuten oder sogar Sekunden zu reduzieren. Eine weitere Verkürzung der Experimentdauer mittels noch leistungsfähigeren Gradientensystemen ist jedoch technisch schwierig zu realisieren. Ausserdem gehen enorm hohe Entwicklungs und Materialkosten mit den erhöhten Anforderungen einher. Es kommt hinzu, dass noch stärkere Gradienten und noch schnellere Schaltzeiten zu peripheren Neurostimulationen und zur Überschreitung von zulässigen akustischen Grenzwerten führen können. Heutige Gradientensysteme arbeiten schon sehr nahe an den Grenzen der zulässigen Sicherheitsbestimmungen. Deshalb werden alternative Strategien benötigt, um weitere Messzeitverkürzungen realisieren zu können. Der bisher erfolgreichste Ansatz bestand in der Entwicklung von Mehr-Kanal-Spulen-Anordnungen und damit verknüpft der darauffolgenden Einführung der parallellen Bildgebung in den späten 90er Jahren. In den letzten 5 Jahren haben sich parallele Bildgebungsmethoden an den klinischen Tomographen etabliert und nahezu alle Herstellerfirmen stellen diese Technik kommerziell zur Verfügung. Die parallele Bildgebung ermöglicht eine Messzeitverkürzung, die prinzipiell auf jede bestehende Bildgebungsmethode angewendet werden kann, ohne dabei das Kontrastverhalten zu verändern und ohne höhere Gradientenleistung zu beanspruchen. In der parallellen Bildgebung übernimmt die Mehr-Kanal-Spulen-Anordnung teilwiese die Ortskodierung, die normalerweise durch zeitaufwendiges Schalten von Magnetfelgradienten erzeugt wird. Mit dieser Strategie kann bei gleicher Messzeit die örtliche Auflösung verbessert, oder bei gleicher Auflösung die Messzeit verkürzt werden. Ausserdem können mit hilfe der parallelen MRT in manchen Fällen Bildartefakte signifikant reduziert werden. Allerdings ist mit der parallelen Bildgebung immer ein Signal zu Rausch (SNR) Verlust verbunden, der diese Methode auf klinische Anwendungen begrenzt, die nicht bereits am SNR-Limit betrieben werden. Ausserdem muß die Spulenanordnung genug Sensitivitätsvariationen über das zu untersuchende Objekt bereitstellen, um ausreichende Kodierfunktion zu gewährleisten. Diese Dissertationsarbeit liefert einen Überblick über meine Forschungsarbeit zum Thema “Entwicklung und Anwendung von effizienten Strategien in der parallelen MRT”. Basierend auf bestehenden parallelen Akquisitions und Rekonstruktionstechniken, wie beispielsweise SENSE und GRAPPA, wurden neue Konzepte entwickelt und auf mögliche klinische Fragestellungen angewandt.
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Paralleler Prozess
KW  - Parallele Bildgebung
KW  - SENSE
KW  - GRAPPA
KW  - TGRAPPA
KW  - CAIPIRINHA
KW  - dynamische Bildgebung
KW  - Parallel imaging
KW  - SENSE
KW  - GRAPPA
KW  - TGRAPPA
KW  - CAIPIRINHA
KW  - dynamic imaging
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20683
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TY  - THES
A1  - Winterfeldt, Carsten
T1  - Generation and control of high-harmonic radiation
T1  - Erzeugung und Kontrolle Hoher Harmonischer
N2  - High-harmonic generation provides a powerful source of ultrashort coherent radiation in the XUV and soft-x-ray range, which also allows for the production of attosecond light pulses. Based on the unique properties of this new radiation it is now possible to perform time-resolved spectroscopy at high excitation energies, from which a wide field of seminal discoveries can be expected. Since the exploration and observation of the corresponding processes in turn are accompanied by the desire to control them, this work deals with new ways to manipulate and characterize the properties of these high-harmonic-based soft-x-ray pulses. After introductory remarks this work first presents a comprehensive overview over recent developments and achievements on the field of the control of high-harmonic radiation in order to classify the experimental results obtained in this work. These results include the control of high-harmonic radiation both by temporally shaping and by manipulating the spatial properties of the fundamental laser pulses. In addition, the influence of the conversion medium and of the setup geometry (gas jet, gas-filled hollow fiber) was investigated. Using adaptive temporal pulse shaping of the driving laser pulse by a deformable mirror, this work demonstrates the complete control over the XUV spectrum of high harmonics. Based on a closed-loop optimization setup incorporating an evolutionary algorithm, it is possible to generate arbitrarily shaped spectra of coherent soft-x-ray radiation in a gas-filled hollow fiber. Both the enhancement and suppression of narrowband high-harmonic emission in a selected wavelength region as well as the enhancement of coherent soft-x-ray radiation over a selectable extended range of harmonics (multiple harmonics) can be achieved. Since simulations that do not take into account spatial properties such as propagation effects inside a hollow fiber cannot reproduce the experimentally observed high contrast ratios between adjacent harmonics, a feedback-controlled adaptive two-dimensional spatial pulse shaper was set up to examine selective fiber mode excitation and the optimization of high-harmonic radiation in such a geometry. It is demonstrated that different fiber modes contribute to harmonic generation and make the high extent of control possible. These results resolve the long-standing issue about the controllability of high-harmonic generation in free-focusing geometries such as gas jets as compared to geometries where the laser is guided. Temporal pulse shaping alone is not sufficient. It was possible to extend the cutoff position of harmonics generated in a gas jet, however, selectivity cannot be achieved. The modifications of the high-harmonic spectrum have direct implications for the time structure of the harmonic radiation, including the possibility for temporal pulse shaping on an attosecond time scale. To this end, known methods for the temporal characterization of optical pulses and high-harmonic pulses (determination of the harmonic chirp on femtosecond and attosecond time scales) were introduced. The experimental progress in this work comprises the demonstration of different setups that are in principle suitable to determine the time structure of shaped harmonic pulses based on two-photon two-color ionization cross-correlation techniques. Photoelectron spectra of different noble gases generated by photoionization with high-harmonic radiation reproduce the spin-orbit splitting of the valence electrons and prove the satisfactory resolution of our electron time-of-flight spectrometer for the temporal characterization of high harmonics. Unfortunately no positive results for this part could be achieved so far, which can probably be attributed mainly to the lack of the focusability of the high harmonics and to the low available power of our laser system. However, we have shown that shaping the high-harmonic radiation in the spectral domain must result in modifications of the time structure on an attosecond time scale. Therefore this constitutes the first steps towards building an attosecond pulse shaper in the soft-x-ray domain. Together with the ultrashort time resolution, high harmonics open great possibilities in the field of time-resolved soft-x-ray spectroscopy, for example of inner-shell transitions. Tailored high-harmonic spectra as generated in this work and shaped attosecond pulses will represent a multifunctional toolbox for this kind of research.
N2  - Die Erzeugung von Hohen Harmonischen stellt eine leistungsfähige Quelle ultrakurzer und kohärenter Strahlung im extremen Ultraviolett- und weichen Röntgenbereich dar, die auch die Erzeugung von Attosekundenlichtimpulsen erlaubt. Durch die einzigartigen Eigenschaften dieser neuen Strahlung ist es nun möglich, zeitaufgelöste Spektroskopie mit hohen Anregungsenergien durchzuführen, was eine Vielzahl bahnbrechender Entdeckungen erwarten lässt. Da die Erforschung und Beobachtung entsprechender Prozesse gekoppelt sind mit dem Wunsch, diese zu kontrollieren, beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit Wegen, die Eigenschaften dieser Röntgenpulse aus Hohen Harmonischen zu manipulieren und zu charakterisieren. Nach einleitenden Bemerkungen gibt diese Arbeit zunächst einen umfassenden Überblick über neueste Entwicklungen und Ergebnisse auf dem Gebiet der Kontrolle von Hohen Harmonischen, um die in dieser Arbeit erreichten experimentellen Ergebnisse einordnen zu können. Diese beinhalten die Kontrolle der Strahlung von Hohen Harmonischen sowohl durch die zeitliche Formung als auch durch die Manipulation der räumlichen Eigenschaften der fundamentalen Laserpulse. Untersucht wurde auch der Einfluss des Konversionsmediums und der Geometrie des Aufbaus (Gasstrahl, gasgefüllte Hohlfaser). Durch adaptive zeitliche Pulsformung der erzeugenden Laserpulse mit Hilfe eines deformierbaren Spiegels zeigt die vorliegende Arbeit die komplette Kontrolle über das XUV-Spektrum von Hohen Harmonischen. Basierend auf einem Optimierungsexperiment mit einer Rückkopplungsschleife und einem evolutionären Algorithmus ist es möglich, willkürlich geformte Spektren von kohärenter Strahlung im weichen Röntgenbereich in einer gasgefüllten Hohlfaser zu erzeugen. Sowohl die Steigerung und Unterdrückung von schmalbandiger Hohen-Harmonischen-Strahlung über einen ausgewählten Wellenlängenbereich als auch die Verstärkung von kohärenter weicher Röntgenstrahlung über einen wählbaren ausgedehnten Bereich von Harmonischen können erreicht werden. Da Simulationen ohne die Berücksichtigung von räumlichen Eigenschaften wie zum Beispiel Propagationseffekten in einer Hohlfaser die experimentell beobachteten hohen Kontrastverhältnisse zwischen benachbarten Harmonischen nicht reproduzieren konnten, wurde ein rückkopplungsgesteuerter zweidimensionaler räumlicher Pulsformer in Betrieb genommen, um die gezielte Anregung von Fasermoden und die Optimierung von Hohen Harmonischen in einer solchen Geometrie zu untersuchen. Es wird gezeigt, dass verschiedene Fasermoden zur Erzeugung von Harmonischen beitragen und erst das hohe Maß an Kontrolle ermöglichen. Diese Ergebnisse lösen eine lang bestehende Frage nach der Kontrollierbarkeit der Erzeugung von Hohen Harmonischen in Geometrien mit einem freien Fokus wie zum Beispiel in Gasstrahlen im Vergleich zu Geometrien, in denen der Laser geführt wird. Zeitliche Pulsformung allein reicht nicht aus. In einem Gasstrahl konnten zwar beispielsweise die höchsten erzeugten Harmonischen zu kürzeren Wellenlängen hin verschoben werden, eine Selektivität ist jedoch nicht möglich. Die Modifizierungen des Spektrums von Hohen Harmonischen haben direkte Auswirkungen auf die Zeitstruktur der Harmonischen-Strahlung, einschließlich der Möglichkeit für zeitliche Pulsformung im Attosekundenbereich. Dazu wurden bekannte Methoden zur zeitlichen Charakterisierung von optischen Pulsen und Hohen-Harmonischen-Pulsen vorgestellt. Der experimentelle Fortschritt in dieser Arbeit beinhaltet die Demonstration von verschiedenen Aufbauten, die im Prinzip geeignet sind, die Zeitstruktur von geformten Harmonischen-Pulsen mit Kreuzkorrelationsmethoden durch Zwei-Photonen-zwei-Farben-Ionisation zu bestimmen. Photoelektronenspektren verschiedener Edelgase, die durch Photoionisation mit der Hohen-Harmonischen-Strahlung erzeugt wurden, können die Spin-Bahn-Aufspaltung der Valenzelektronen reproduzieren und belegen die ausreichende Auflösung unseres Elektronen-Flugzeit-Spektrometers zur zeitlichen Charakterisierung von Hohen Harmonischen. Leider konnten bislang keine positiven Ergebnisse zu diesem Teil erzielt werden, was sich wohl hauptsächlich auf die fehlende Fokussierbarkeit der Harmonischen und die zu niedrige zur Verfügung stehende Leistung unseres Lasersystems zurückführen lässt. Wir haben jedoch gezeigt, dass die Formung der Hohen-Harmonischen-Strahlung im Spektralbereich Veränderungen der Zeitstruktur auf Attosekundenzeitskalen nach sich ziehen muss. Dies stellt daher erste Schritte in Richtung des Baus eines Attosekundenpulsformers im weichen Röntgenbereich dar. Zusammen mit der ultrakurzen Zeitauflösung eröffnen Hohe Harmonische daher viele Möglichkeiten auf dem Gebiet der zeitaufgelösten Spektroskopie im weichen Röntgenbereich, beispielsweise bei Innenschalen-Übergängen. Maßgeschneiderte Spektren von Hohen Harmonischen, wie sie in dieser Arbeit erzeugt werden konnten, und geformte Attosekundenpulse werden dabei vielseitige Werkzeuge darstellen.
KW  - Frequenzvervielfachung
KW  - Ultrakurzer Lichtimpuls
KW  - Attosekundenbereich
KW  - Adaptivregelung
KW  - Erzeugung Hoher Harmonischer
KW  - Wechselwirkung intensiver Laserpulse mit Materie
KW  - adaptive Kontrolle
KW  - Pulsformung
KW  - ultraschnelle Optik
KW  - high-harmonic generation
KW  - high-intensity laser-matter interaction
KW  - adaptive control
KW  - pulse shaping
KW  - ultrafast optics
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20309
ER  - 
TY  - THES
A1  - Vogt, Gerhard Sebastian
T1  - Adaptive Femtosekunden-Quantenkontrolle komplexer Moleküle in kondensierter Phase
T1  - Asaptive femtosecond quantum control of complex molecules in the condensed phase
N2  - Die Bildung verschiedener Isomere durch Änderung der molekularen Struktur spielt eine wichtige Rolle in vielen Gebieten der Physik, Chemie und Biologie. Die Kontrolle dieser Reaktionen ist daher eine sehr interessante Herausforderung und von großer Bedeutung für viele verschiedene Bereiche. Die Entwicklung der letzten Jahre hat gezeigt, dass adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle eine ausgesprochen geeignete Methode ist, um chemische Reaktionen zu kontrollieren. Die vorliegende Arbeit behandelt die Beobachtung und Kontrolle von solchen Isomerisierungsreaktionen in biologisch und chemisch relevanten Systemen. Dazu wurde die Reaktionsdynamik eines in Methanol gelösten Modellmoleküls mittlerer Größe mittels transienter Absorption, Fluorescence Upconversion und Anisotropie Spektroskopie untersucht. In Kooperation mit F. Santoro und R. Improta konnte eine detaillierte Beschreibung der ablaufenden Prozesse gefunden werden. In Übereinstimmung mit den von ihnen durchgeführten quantenmechanischen Simulationen hat sich herausgestellt, dass sich die Dynamik auf der ersten angeregten Potentialfläche nach der Anregung auf zwei Zeitskalen abspielt. Nach dem Passieren einer konische Durchschneidung isomerisiert das Molekül entweder zum thermodynamisch stabileren trans Isomer oder zu den instabileren Produktisomeren. An diesem System wurden nun adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgeführt, mit dem Ziel den Isomerisierungsprozess zu beeinflussen. Es konnte erfolgreich gezeigt werden, dass die Isomerisierungseffizienz (die relative Menge von Edukt- zu Produktisomeren) sowohl erhöht als auch verringert werden kann. Einzel-Parameter Kontrollmechanismen wie zum Beispiel das Verwenden verschieden gechirpter Anregeimpulse oder unterschiedlicher Anregeimpulsenergien ergaben einen nur geringen Einfluss auf die Isomerisierungseffizienz. Diese Kontrollstudien über den Isomerisierungsprozess haben weiterführende Experimente an dem sehr komplexen biologischen System Retinal innerhalb des Proteins Bakteriorhodopsin motiviert. Die traditionelle Anrege-Abrege-Abfrage Technik wurde zu einem neuen Anrege-geformten-Abrege-Abfrage Konzept erweitert. Dadurch können molekulare Systeme in den Regionen der Potentialenergie-Landschaft kontrolliert werden, in denen der entscheidende Reaktionsschritt stattfinded. Verschiedene theoretische Berechnungen zum Problem der Erhöhung der Isomerisierungseffizienz stellen in Aussicht, dass Anrege-Abrege-Wiederanrege-Abfrage Mechanismen eine Möglichkeit der effektiven Beeinflussung der Reaktionsdynamik eröffnen. Mit der weiterentwickelten Methode können solche Vier-Puls-Techniken realisiert und ihr Einfluss auf den Reaktionsprozess systematisch untersucht werden. Zusätzlich wurde mittels Variation von parametrisierten spektralen Phasenfunktionen, wie verschiedene Ordnungen Chirp, die Dynamik des Abregungsprozesses beleuchtet. Durch Formen des Abregungsimpulses mittels adaptiver Femtosekunden Quantenkontrolle wurden die Informationen aus den systematische Untersuchung vervollständigt. Häufig sind die aus einem adaptiven Femtosekunden Quantenkontrollexperiment erhaltenen optimalen Laserimpulsformen sehr kompliziert. Besonders Anrege-Abrege Szenarien spielen oft eine wichtige Rolle in den ermittelten optimalen Lösungen und sollten daher gesondert untersucht werden. Dazu können verschiedenfarbige Doppelimpulse verwendet werden, bei denen man sowohl den Pulsabstand als auch die relative Amplitude oder die Phasendifferenz der beiden Einzellpulse systematisch ändert. Diese weiterentwickelte Methode wurde mittels einfacher Experimente charakterisiert. In einem weiteren Schritt wurde ein Aufbau entworfen, der Doppelimpulse erfordert, um ein maximale Ausbeute von Licht bei einer Wellenlänge von 266~nm zu erhalten. Mit dem Kontrollziel der maximalen dritten Harmonischen Ausbeute wurden adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgeführt. Durch zusätzliche Messungen von verschiedenfarbigen Doppelimpuls-Kontrolllandschaften konnte die optimale Pulsform ermittelt und bestätigt werden. In einem abschließenden Experiment wurde die Abhängigkeit der Anregeeffizienz eines komplexen, in Methanol gelösten Farbstoffmoleküls auf verschiedene Impulsformen untersucht. Aus den Ergebnissen wird ersichtlich, dass sehr unterschiedliche Impulsformen ein Kontrollziel ähnlich gut erfüllen können. Verschiedenfarbige Doppelimpuls-Kontrolllandschaften können einen Einblick in Kontrollmechanismen von adaptiv gefundenen Impulsformen ermöglichen und Informationen über die Reaktionsdynamik liefern. Mittels der angewandten und weiterentwickelten Methoden mehr über verschiedene Prozesse unterschiedlicher Molekülklassen zu lernen ist ein viel versprechendes und realistisches Ziel für die Zukunft. Die präsentierten Experimente zeigen, dass es möglich ist, geometrische Änderungsreaktionen in chemisch und biologisch relevanten Systemen durch adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle zu steuern.
N2  - The formation of different isomers by rearrangement of the molecular structure plays a substantial role in many areas in physics, chemistry and biology. The control of such reactions is therefore a very appealing task. Directly connected to the control is the observation and characterization of the dynamics. Within the last years, adaptive femtosecond quantum control has proven to be a very powerful tool to control chemical reactions. Prototype experiments based on simple reactions already have shown that the concept of femtosecond quantum control is also applicable for molecules in a condensed environment. This thesis deals with the observation and control of such isomerization reactions in chemically and biologically relevant systems. Therefore the reaction dynamics of a medium size prototype molecule of the family of the cyanine dyes in solution were investigated by transient absorption spectroscopy, by fluorescence upconversion and by anisotropy spectroscopy. In cooperation with F. Santoro and R. Improta a detailed and reliable description of the overall kinetics was achieved, evidencing a two-timescale dynamics on the first excited potential energy surface after excitation. After decaying through a conical intersection, the molecule isomerizes either to the thermodynamically most stable trans isomer or to two less stable product isomers. Adaptive femtosecond quantum control experiments were performed on this system with the objective to control the isomerization process. Both enhancement as well as reduction of the isomerization efficiency, i.e the relative yield of the educt to the product isomers, were achieved. Single parameter control mechanisms such as applying different chirps or varying the excitation laser pulse energy failed to change the ratio of the photoproducts. These control studies on the isomerization process of a medium size molecule in the condensed phase motivated experiments on the very complex biological system of retinal embedded in bacteriorhodopsin. The traditional pump-dump-probe method was extended to a new pump-shaped-dump-probe scheme to control molecular systems in those regions of the potential-energy landscape where the decisive reaction step occurs. Different theoretical simulations on the enhancement of the isomerization yield predict that pump-dump-repump-probe mechanisms can control the reaction dynamics. Using the novel scheme, such a four-pulse technique with a double-pulse-like shaped dump pulse can be realized and its impact on the reaction process can be systematically investigated. With further parameterized scans of specialized phase functions, such as different orders of chirp, the dynamics of the dumping process has been illuminated. Finally by adaptively shaping the dump pulse the information from the systematic scan has been refined and completed. Very often, adaptively obtained optimal laser pulse shapes are very complicated and can contain structures, that contribute to a certain control mechanism to different degrees. Consequently, it can be difficult to identify the control mechanism of such optimal pulses. Especially pump-dump scenarios often play an important role in the acquired optimal solution and therefore deserve to be investigated separately. For this, colored double pulses are employed and both the pulse separation and the relative amplitude or phase difference of the two subpulses are systematically scanned. This further developed method was first characterized by simple experiments. Then, a setup forcing double-pulses to obtain the highest third harmonic yield was designed. The control objective of maximizing the third harmonic yield has the advantage that the optimal pulse shape can be calculated and intuitively understood. Adaptive femtosecond quantum control experiments were performed with this control objective. With additional measurements of colored double-pulse control landscapes the control mechanism of the adaptively obtained optimal pulse shape can be extracted and confirmed. In a further experiment, the dependence of the excitation efficiency of a complex dye molecule dissolved in methanol on selected pulse shapes probed by transient absorption spectroscopy was studied. The results show that very different pulse shapes are equally adequate to fulfill the control objective. Colored double pulse scans thus can give an insight into the control mechanism of adaptively obtained pulse shapes and provide information about reaction dynamics. Investigations on various processes of different molecular classes using the methods developed and applied here are a promising and realistic goal for the near future. The presented experiments demonstrate a successful manipulation of geometrical rearrangement reactions in chemically and biologically relevant systems by adaptive femtosecond quantum control.
KW  - Molekül
KW  - Isomerisierungsreaktion
KW  - Ultrakurzer Lichtimpuls
KW  - Femtosekundenbereich
KW  - Adaptivregelung
KW  - Isomerizierung
KW  - Quantenkontrolle
KW  - transiente Absorption
KW  - kondensierte Phase
KW  - flüssige Phase
KW  - isomerization
KW  - quantum control
KW  - transiente absorption spectroscopy
KW  - condensed phase
KW  - liquid phase
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20222
ER  - 
TY  - THES
A1  - Scheibner, Michael
T1  - Über die Dynamik lokal wechselwirkender Spinträger
T1  - About the dynamics of locally interacting spin carriers
N2  - In dieser Arbeit wurde die Dynamik spintragender Teilchen (Elektronen, Löcher, Exzitonen) in selbstorganisierten Cd(Mn)Se/ZnSe Quantenpunkten sowie leicht dotiertem GaAs untersucht. Die unterschiedlichen Materialgruppen boten die Möglichkeit verschiedene Einflüsse auf Spinzustände zu studieren. Die Injektion definierter Spinzustände in die Halbleiterstrukturen erfolgte ausschließlich auf optischem Weg. Ebenfalls optisch wurde auch die zeitliche Entwicklung der Spinzustände detektiert. Die Anwendung von zeitaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie zeitaufgelöster Kerr-Rotation, ermöglichte den Zugriff sowohl auf longitudinale wie auch transversale Spinrelaxationsprozesse. Desweiteren wurde eine Kopplung der Quantenpunkten über ihr Strahlungsfeld diskutiert.
N2  - In this thesis the dynamics of spin carrying particles like electrons, holes and excitons in self-organized Cd(Mn)Se/ZnSe quantum dots and lightly doped GaAs has been studied. The different materials offered the possibility to investigate various influences on spin states. The injection of defined spin states into the semiconductor structures was achieved exclusively by optical means. Likewise, the temporal evolution of the spin states was detected optically. The application of time resolved photoluminescence spectroscopy and time resolved Kerr rotation gave access to longitudinal as well as transverse spin relaxation processes. In addition a coupling of the quantum dots through their radiation field was discussed.
KW  - Quantenpunkt
KW  - Spindynamik
KW  - Quantenpunkte
KW  - Spindynamik
KW  - Magneto-optik
KW  - semimagnetisch
KW  - Halbleiter
KW  - zeitafgelöst
KW  - Strahlungskopplung
KW  - CdSe
KW  - GaAs
KW  - Quantum dots
KW  - spindynamics
KW  - magneto optics
KW  - semi-magnetic
KW  - semiconductor
KW  - time resolved
KW  - radiative coupling
KW  - CdSe
KW  - GaAs
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20127
ER  - 
TY  - THES
A1  - Gold, Stefan
T1  - Winkel- und Temperaturabhängigkeit der magnetokristallinen Anisotropieenergie und der mikroskopischen magnetischen Momente des ferromagnetischen Halbmetalls CrO2
T1  - Angle- and temperature dependence of the magnetocrystalline anisotropy energy and the microscopic magnetic moments of the ferromagnetic half metal CrO2
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden die magnetischen Eigenschaften des Halbmetalls CrO2 untersucht. CrO2 hat in den letzten Jahren erneut ein sehr starkes Interesse erfahren. Der Grund hierfür liegt darin, dass dieses Material, aufgrund seiner theoretisch vorhergesagten und inzwischen nachgewiesenen Spinpolarisation von nahezu 100 % an der Fermikante und seiner metastabilen Eigenschaften, ein stark diskutierter Kandidat für Spintronic-Anwendungen wie den Quantencomputer ist. Die Möglichkeit der Spininjektion ist für CrO2 gegeben und in der Zwischenzeit auch erfolgreich umgesetzt worden. Die Untersuchungen zielten auf eine Erklärung für die intrinsischen Eigenschaften wie magnetokristalline Anisotropie, magnetischer Dipolterm und dem eigentlich gequenchten Bahnmoment. Die Untersuchungen fanden an den Cr L2,3 und an der O K Kante statt. Insbesondere für die Auswertung an den Cr L2,3-Kanten war es notwendig, mit einer neuartigen Auswertemethodik sämtliche aufgenommenen Daten zu analysieren, da eine herkömmliche Summenregelauswertung leider nicht durchgeführt werden konnte. Der Grund hierfür lag in der zu geringen L2,3-Aufspaltung des leichten 3d-Übergangmetalls Cr. Mit Hilfe der so genannten Momentenanalyse war es nun möglich, die überlappenden Strukturen voneinander zu separieren, und darüber hinaus auch verschiedene Anteile der Bandstruktur verschiedenen spektralen Beiträgen zuzuordnen. Die Ergebnisse an CrO2 zeigten eine sehr starke Abhängigkeit des magnetischen Bahnmomentes, der Summe von Spin und magnetischem Dipolterm sowie der magnetokristallinen Anisotropieenergie vom Winkel zwischen den rutilen a- und c-Achsen. Noch mehr als das Gesamtbahnmoment zeigen zwei, mit Hilfe der Momentenanalyse separierbare, spektrale Beiträge starke Änderungen der einzelnen Bahnmomente. Dieses unerwartete und ausgeprägte Verhalten konnte mittels eines Vergleichs mit den Sauerstoff K-Kanten XMCD-Daten bestätigt werden, was auf eine sehr starke Hybridisierung der beiden Zustände schließen lässt. Die Trennung der stark anisotropen Summe von Spin-Moment und TZ-Term über die Summenregel für den magnetischen Dipolterm liefert eine Größenordnung des TZ-Terms, wie er bis zu diesem Zeitpunkt nicht vorgefunden wurde. Ein Vergleich der magnetokristallinen Anisotropieenergie, gewonnen durch die Messung von elementspezifischen Hysteresekurven mit Hilfe des XMCD-Effektes, mit dem Brunomodell, das eine magnetisch leichte Richtung für die Achse mit dem größten Bahnmoment vorhersagt, kommt zu keinem positiven Ergebnis. Erst die von G. van der Laan aufgezeigte Erweiterung, in der auch der TZ-Term mit aufgenommen ist, liefert für das System CrO2 ein quantitativ übereinstimmendes Ergebnis der MAE mit den gemessenen experimentellen Momenten. Erwähnenswert in diesem Zusammenhang ist die Tatsache, dass das Bahnmoment und der magnetische Dipolterm unterschiedliche leichte Richtungen bevorzugen und beide Anteile fast gleich groß sind, wobei der magnetische Dipolterm die Überhand hat. In einem zweiten Teil der Arbeit wurde nun auch eine Temperaturabhängigkeit untersucht. Ziel war es, Aussagen über die Entstehung von Bahnmomenten, Dipolterm und MAE in Abhängigkeit des vorliegenden Spinmomentes zu gewinnen und diese mit vorhandenen theoretischen Modellen zu vergleichen. Das gemessene Spinmoment wurde mit SQUID-Daten verglichen und zeigte eine qualitative Übereinstimmung. Die extrahierten Bahnmomente zeigten wie der magnetische Dipolterm ein identisches Temperaturverhalten wie das Spinmoment. Dies ist ein Beweis, dass beide Momente in einem solchen System nur durch eine Kopplung mit dem Spinmoment entstehen und durch dieses verursacht sind. Im Weiteren konnte auch eine quadratische Abhängigkeit der MAE vom Spinmoment nachgewiesen werden. Dieses von G. van der Laan und in Vorarbeiten von P. Bruno vorhergesagte Verhalten konnte erstmalig in dieser Arbeit verifiziert werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass in dieser Arbeit das ungewöhnliche magnetische Verhalten, insbesondere die Winkelabhängigkeit der magnetischen Momente, durch die Kombination von XAS- und XMCD-Spektroskopie, mit der Verwendung der Momentenanalyse sowie der Untersuchung durch elementspezifische Hystereskurven, ein geschlossenes Bild des Probensystems CrO2 aufgezeigt werden konnte. Das Gesamtbild, das sich ergeben hat, zeigt ganz deutlich auf, dass eine Bandstrukturbeschreibung das gefundene Verhalten erklären kann. Die allgemein vorherrschende, und sicherlich im ersten Moment deutlich intuitivere Vorstellung, dass man im Falle von CrO2 eine Art ionische Bindung hätte, mit einer d2-Konfiguration und erwarteten 2 µB magnetischem Moment am Cr-Platz kann insbesondere die Temperaturabhängigkeit der Anisotropieenergie nicht erklären. Auch in diesem Zusammenhang liefert das Bandmodell eine sehr gute Beschreibung.
N2  - In this work, the magnetic properties of the half metal CrO2 were analyzed. CrO2 has attracted a very strong interest due to its theoretical predicted and meantime proven spin polarization of near 100 % at the Fermi-edge, which makes it a strong candidate for a spintronic device or quantum computing. Even a spin injection is possible for CrO2 and has been shown in literature. The aim of this work was to examine, by use of XMCD-effect and additional measurements with SQUID-magnetometer, spin moments and hysteresis loops, but also to clarify the intrinsic properties like magnetocrystalline anisotropy, magnetic dipole term, and the nearly quenched orbital moment. The XMCD-measurements were done at the Cr L2,3- and the O K-edge. Especially for the analysis at the Cr L2,3-edges it was necessary to work with a completely new analysis method, because a “normal” sum rule analysis was not possible. The reason for that is the very small L2,3-exchange energy for the light 3d-transition metal CrO2. By the use of the so called moment analysis it is possible to separate the two transitions from each other and even more to address different features of the XMCD-spectra to different parts of the CrO2-band structure. The idea of this new analysis method for XMCD-spectra is the opportunity to fit spectral forms and analyze these with the use of the ground state moments. With this method, one can draw conclusions, even if there is a spectral overlap between L2 and L3 edges like for CrO2. The results for CrO2 show a strong dependence of the orbital, the sum of spin moment and magnetic dipole term, and the magnetocrystalline anisotropy energy from the angle between rutile a- and c-axis. Even more than the complete orbital moment, two separable and different spectral features show strong alterations of the different orbital moments. This unexpected and pronounced behaviour was approved by a comparison with the O K-edge XMCD spectra, indicating a strong hybridisation of both states. The strong anisotropy of the O K-edge XAS spectra give comparable results to literature. The quantitative analysis of the strong anisotropic sum of spin moment and TZ-term by the use of the magnetic dipole sum rule results in an order of magnitude, which was not found up to now. The comparison of the magnetocrystalline anisotropy energy with the Bruno model, has a negative result. Taking into account the TZ.term, the extension discussed by G. van der Laan, CrO2 shows a good and qualitative agreement between MAE and the measured magnetic moments. Mentionable in this context is the fact, that orbital moment and TZ-term prefer different easy axis. They nearly cancel out each other, but TZ-term is a bit stronger. This might be the reason why CrO2 changes its magnetic easy axis for thin films, because due to the reduction of nearest neighbours and the therefore enhanced orbital moment in thin films, this unstable disequilibrium is distorted. In a second part of this work the temperature dependence was investigated. The aim was to clarify the origin of the orbital moment, dipole term, and MAE in dependence of the spin moment and compare the results to different theoretical models. The measured spin moment was first of all compared with SQUID data. It shows a qualitative agreement, but it shows not the quantitative same behaviour. This was attributed to two reasons, the element specifity of the XMCD effect and its surface sensitivity. The extracted orbital moments and the magnetic dipole term show the same temperature dependence as the spin moment. This is a clear proof, that both, orbital moment and TZ-term, are generated by a coupling to the spin moment. In the following a dependence of the squared measured spin moment could be found for the MAE. This was predicted by Bruno and van der Laan and could be proven for the first time. Recapitulating one can say, that in this work the unusual magnetic behaviour, especially the angle dependence of the magnetic moments, was shown a conclusive description of CrO2 by the combination of XAS and XMCD together with the new moment analysis and the use of element specific hysteresis loops. For the first time the magnetic dipole term could be identified as the reason of the magnetocrystalline anisotropy energy. This proves the model of G. van der Laan, even verified by the temperature dependence for a wide temperature range. A strong Cr – O hybridisation was found, which shows in a similar structure and temperature dependence of the orbital moments for Cr L2,3 and the XMCD effect at O – K edge. The general view shows clearly, that a band structure description can explain the measured dependencies. The intuitional and widely common belief of an ionic binding for CrO2, two electrons at the Cr with a magnetic moment of 2 µB, cannot elucidate especially the temperature dependence of the MAE, which is again good represented by a band structure description.
KW  - Chromoxid <Chrom(IV)-oxid>
KW  - Magnetische Eigenschaft
KW  - Magnetismus
KW  - XMCD
KW  - CrO2
KW  - Anisotropieenergie
KW  - Halbmetall
KW  - magnetism
KW  - XMCD
KW  - CrO2
KW  - anisotropy energy
KW  - half metal
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20141
ER  - 
TY  - THES
A1  - Heßler, Markus
T1  - Elektronenspektroskopie an Übergangsmetallclustern
T1  - Electron spectroscopy on transition metal clusters
N2  - Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Untersuchungen zum Magnetismus und der elektronischen Struktur deponierter Cluster der 3d-Übergangsmetalle Fe, Co und Ni durchgeführt. Dabei zeigte sich, dass die Deposition der Cluster in Argon-Dünnfilme nicht nur zur fragmentationsfreien Probenpräparation genutzt werden kann, sondern auch die Untersuchung der Cluster in einer Umgebung mit geringer Wechselwirkung erlaubt. Die Beobachtung des atomaren Co-Multipletts sowie die Übereinstimmung der, mittels XMCD bestimmten, magnetischen Gesamtmomente von Fe- und Co-Clustern mit Gasphasenexperimenten zeigen auf, dass unter stabil gewählten Bedingungen die intrinsischen magnetischen Clustereigenschaften tatsächlich experimentell zugänglich sind. Die synchrotroninduzierte Mobilität von Clustern und Argon manifestiert sich in der Veränderung der Form der Absorptions- und Photoemissionslinien sowie in der zunehmenden Verminderung der gemessenen Magnetisierung. Neben den geeigneten Experimentierbedingungen ist zur Bestimmung der magnetischen Momente die Anwendbarkeit der XMCD-Summenregeln auf die Spektroskopie an Clustern notwendig. Besondere Beachtung verdient dabei auf Grund der reduzierten Symmetrie in Clustern der "magnetische Dipolterm" zur Spin-Summenregel. Der Vergleich des spektroskopisch ermittelten Gesamtmoments mit demjenigen, welches aus superparamagnetischen Magnetisierungskurven bestimmt wurde, erlaubt es, für seinen Beitrag bei Co-Clustern eine obere Schranke von 10% anzugeben. Erwartungsgemäß weisen die Spinmomente von Fe- und Co-Clustern gemessen am Festkörper deutlich erhöhte Werte auf, allerdings reichen sie nicht an die mittels Stern-Gerlach-Ablenkung bestimmten magnetischen Gesamtmomente der Cluster heran. Die elektronische Struktur von Nickelclustern erweist sich als sehr empfindlich gegen Wechselwirkungen mit Fremdatomen, so dass die magnetischen Resultate aus der Gasphase nicht nachvollzogen werden können. Allen Clustern in der Argonumgebung ist jedoch eine starke Erhöhung des bahnartigen Anteils am Gesamtmoment, generell auf mehr als 20% gemein. Damit kann nachgewiesen werden, dass die bestehende Diskrepanz zwischen berechneten Spinmomenten und experimentell bestimmten Gesamtmomenten in der Tat auf große Bahnmomente zurückzuführen ist. Dies gilt um so mehr, als die in dieser Arbeit bestimmten magnetischen Gesamtmomente an Fe- und Co-Clustern in guter Übereinstimmung mit Stern-Gerlach-Experimenten stehen. Die Wechselwirkung der Cluster mit der Oberfläche des Graphits führt bereits in den XAS-Absorptionsprofilen der L-Kanten zu sichtbaren Veränderungen in Form und energetischer Position der Absorptionsresonanzen. Alle untersuchten Cluster erfahren gleichzeitig eine starke Reduktion ihrer magnetischen Momente, häufig bis unter die Nachweisgrenze. Unter diesen Umständen ist es durchaus angebracht, von einer starken Cluster-Substrat-Wechselwirkung auszugehen. Dieser Befund wird durch die mittels Photoelektronenspektroskopie erzielten Ergebnisse untermauert. Veränderungen durch das "Einschalten" der Substratwechselwirkung sind sowohl in den Rumpfniveau- als auch den Valenzbandspektren zu erkennen. Charakteristisch für die ausführlicher untersuchten Ni-Cluster ist die Ausbildung einer, mit dem Graphitsubstrat hybridisierten, Elektronenstruktur mit reduzierter Zustandsdichte in der Umgebung des Ferminiveaus. Eine solche Konfiguration begünstigt die Ausbildung von "low-spin" - Zuständen, wie sie in den XMCD-Experimenten bei vorhandener Wechselwirkung mit dem Graphit gefunden werden. Die starke Kopplung der elektronischen Zustände von Cluster und Substrat äußert sich ebenfalls in dem Verlust des Fano-Resonanzverhaltens in der resonanten Photoemission an der 3p-Absorptionsschwelle. Das Fehlen der analogen Beobachtung an der 2p-Schwelle, muss einer starken Lokalisierung des 2p-rumpflochangeregten Zwischenzustandes zugeschrieben werden. Die genaue Analyse der Veränderung des resonant-Raman-Verhaltens in der 2p-RESPES könnte wertvolle komplementäre Informationen liefern, wird aber durch die Gegenwart der Argon-Valenzemission zu stark behindert, um konkrete Aussagen zuzulassen. Die Analyse der RESPES-Daten lässt den Schluss zu, dass die tatsächliche Besetzung der 3d-Zustände durch die Substratwechselwirkung nicht nennenswert verändert wird. Neben der Charakterisierung der großen magnetischen Clustermomente nach Spin- und Bahnanteilen vermitteln die Experimente dieser Arbeit einen guten Einblick in die Veränderungen der elektronischen Eigenschaften durch die Wechselwirkung mit dem Graphit. Der Einfluss des Substrates führt zu einer starken Verkleinerung der magnetischen Momente. Offensichtlich wird die elektronische Gesamtenergie an der Grenzfläche durch die Ausbildung von hybridisierten Zuständen minimiert, welche nahe der Fermienergie eine geringe Zustandsdichte besitzen.
N2  - The present thesis presents investigations on the magnetism and the electronic structure of deposited 3d transition metal clusters. Clusters are being deposited into thin argon layers in order to avoid fragmentation. At the same time the argon is used as a matrix providing an environment of weak interaction. Under suitably chosen stable experimental conditions the atomic absorption multiplet is observed and the magnetic moments of Fe and Co clusters determined by XMCD compare well to those observed in gas phase experiments. Thus intrinsic magnetic cluster properties can be probed from rare gas matrix isolated clusters. At elevated x-ray photon flux densities mobility of both, rare gas atoms and clusters, is generated by the synchrotron beam and leads to noticeable changes in spectroscopic line shapes and the reduction of the magnetic moments. Besides suitable experimental conditions it is important to ascertain the applicability of the XMCD sum rules in the case of the clusters. Due to the reduced symmetry in the clusters the magnetic dipole contribution to the spin sum rule deserves particular attention. From the comparison of the total magnetic moment determined by XMCD to the one following from superparamagnetic magnetisation curves an upper limit of 10% for this contribution can be determined. As expected the spin magnetic moments in Fe and Co clusters exceed those of the corresponding bulk materials. They do not, however, reach the values of the total magnetic moments determined from Stern-Gerlach deflection experiments. The electronic structure of Ni clusters proves to be particulary sensitive with respect to the interaction with foreign atoms. Therefore the gas phase magnetic moments cannot be reproduced in the present experiments. Common to all clusters within the argon film is a strong enhancement of the orbital contribution to the total magnetic moment, generally above 20%. This observation of strong orbital moments bridges the gap between calculated spin magnetic moments an experimental total moments. In particular we find good agreement of the total magnetic moments determined in the present work compared to those of Stern-Gerlach experiments. When the clusters interact with the graphite surface noticeable changes occur in both, the spectral shape and the energy positions of the L edge resonance profiles, respectively. All clusters investigated undergo a strong reduction of their magnetic moments under these conditions. It is therefore appropriate to consider the cluster substrate interaction to be considerable. This finding is further substantiated by the experimental results obtained by photoelectron spectroscopy. The substrate interaction leads to visible changes in the core level as well as the valence band spectra. For Ni clusters the latter reveal the formation of a hybridised electronic structure with a reduced density of states in the vicinity of the Fermi level. Such an electronic configuration favors the formation of low spin states which are indeed observed for the clusters interacting with graphite. The strong coupling of cluster an substrate electronic states is also reflected by the loss of the fano line shape in the 3p resonant photoemission signal. This observation does not hold for the RESPES at the 2p-threshold, however. This apparent discrepancy is attributed to a strongly localised core excited intermediate state at the 2p edge. While the detailed analysis of the resonant raman regime could yield useful complementary information it is prevented by the strong emission from the argon valence states. Nevertheless it can be inferred from the RESPES data that the 3d occupation number in Ni clusters is not substantially altered by the substrate interaction. The experiments of this work does provide the characterisation of the cluster magnetic moments in terms of their spin and orbital contributions. In addition they provide an inside into the modifications of the electronic properties emanating from the cluster substrate interaction. The hybridisation with graphite electronic structure leads to a strong reduction of the magnetic moments. Obviously, the interfacial total energy is minimised by adopting an electronic level structure with little density of states near the Fermi level.
KW  - Übergangsmetall
KW  - Metallcluster
KW  - Elektronenspektroskopie
KW  - Cluster
KW  - Magnetismus
KW  - XMCD
KW  - Übergangsmetall
KW  - cluster
KW  - magnetism
KW  - XMCD
KW  - transition metal
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-18689
ER  - 
TY  - THES
A1  - Slobodskyy, Anatoliy
T1  - Diluted magnetic semiconductor Resonant Tunneling Structures for spin manipulation
T1  - Verdünnt magnetische Halbleiter Resonante Tunnel-Strukturen für Spin Manipulation
N2  - In this work we investigate magnetic resonant tunneling diode (RTD) structures for spin manipulation. All-II-VI semiconductor RTD structures based on [Zn,Be]Se are grown by molecular beam epitaxy. We observe a strong, magnetic field induced, splitting of the resonance peaks in the I-V characteristics of RTDs with [Zn,Mn]Se diluted magnetic semiconductors (DMS) quantum well. The splitting saturates at high fields and has strong temperature dependence. A phonon replica of the resonance is also observed and has similar behaviour to the peak. We develop a model based on the giant Zeeman splitting of the spin levels in the DMS quantum well in order to explain the magnetic field induced behaviour of the resonance.
N2  - In dieser Arbeit werden magnetische resonante Tunneldioden (RTD) hinsichtlich ihrer Eignung zur Spin-Manipulation untersucht. [Zn, Be]Se basierende II-VI RTD-Strukturen wurden mittels Molekularstrahlepitaxie gewachsen. Man beobachtet eine starke, vom Magnetfeld induzierte Aufspaltung der Resonanz in der U-I Kennlinie derjenigen RTDs, die über einen Quantentrog aus [Zn, Mn]Se verdünnt magnetischen Halbleiter (DMS) verfügen. Diese Aufspaltung hat eine starke Temperaturabhängigkeit und erreicht bei hohen Feldern eine Sättigung. Eine Phononen-Replika der Resonanz wird ebenfalls beobachtet und hat ähnliche Eigenschaften wie die Resonanz selbst. Es wird ein Modell entwickelt, welches auf der Giant-Zeeman-Aufspaltung der Spin-Aufgespalteten Niveaus des DMS-Quantentrogs basiert, um das magnetfeldabhängige Verhalten der Resonanz zu erklären.
KW  - Resonanz-Tunneldiode
KW  - Semimagnetischer Halbleiter
KW  - Magnetoelektronik
KW  - spintronik
KW  - spin Injektion
KW  - verdünnt magnetische Halbleiter
KW  - resonante Tunneldioden
KW  - spintronics
KW  - spin injection
KW  - diluted magnetic semiconductors
KW  - resonant tunneling diode
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-18263
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schramm, Claudia
T1  - Ultraschneller Ladungstransfer und Energierelaxation an Grenzflächen
T1  - Ultrafast charge transfer and energy relaxation at interfaces
N2  - Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, den ultraschnellen Transport und die Energierelaxation von Ladungsträgern an der Grenzfläche von heterogenen Systemen zu untersuchen. Dabei wird gezeigt, dass zeitaufgelöste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie eine gute Methode ist, um Einblick in das Relaxationsverhalten und den dynamischen Ladungsträgertransport in den untersuchten Systemen zu erhalten. Es werden Messungen an zwei unterschiedlichen Systemen vorgestellt: Silbernanoteilchen auf Graphit und ultradünne Silberfilme auf Silizium. Die Untersuchung von heterogenen Systemen erfordert einen selektiven Photoemissionsprozess, d.h. es muss möglich sein, Photoemission von den Nanoteilchen bzw. vom Silberfilm und vom Substrat zu trennen. Für Silbernanoteilchen auf Graphit kann dies erreicht werden, indem die Abfragewellenlänge auf die Resonanz des Plasmon-Polaritons abgestimmt wird. So erhält man dominant Photoemission von den Nanoteilchen, Photoemission vom Graphit kann dagegen vernachlässigt werden. Die transiente Elektronenverteilung in den Nanoteilchen kann aus der Form der Photoemissionsspektren bestimmt werden. Die transiente Verschiebung der Spektren gibt Aufschluss über die Auf- oder Entladung des Nanoteilchens. Dadurch wird es hier möglich, zeitaufgelöste Photoemissionsspektroskopie als ultraschnelle Sonde im Nanometerbereich zu verwenden. Zusammen mit einem Modell für die Relaxation und den Ladungstransfer ist es möglich, quantitative Ergebnisse für die Kopplung zwischen Nanoteilchen und Substrat zu erhalten. Das vorgestellte semiempirische Modell enthält dabei zusätzlich zu Termen für die Relaxation in Nanoteilchen und Substrat die Möglichkeit eines zeitabhängigen Ladungstransfers zwischen Teilchen und Substrat. Die Kopplung wird durch eine Tunnelbarriere beschrieben, deren starke Energieabhängigkeit der Transferwahrscheinlichkeit die experimentellen Ergebnisse gut wiedergibt. Die Stärke des Ladungstransfers und das zeitabhängige Verhalten sind dabei stark von den gewählten Parametern für die Tunnelbarriere abhängig. Insbesondere zeigt der Vergleich der Simulationsergebnisse mit dem Experiment, dass transienter Ladungstransfer ein wichtiger Effekt ist und die Kühlungsdynamik, die im Elektronengas der Nanoteilchen beobachtet wird, wesentlich beeinflusst. Auch im Fall der ultradünnen Silberfilme auf Silizium ist es durch gezielte Wahl der Wellenlängen möglich, die Photoelektronenausbeute selektiv dem Silberfilm oder dem Siliziumsubstrat zuzuordnen. Bei Anregung mit 3.1 eV Photonenenergie dominiert Photoemission aus dem Silberfilm, während es bei Anregung mit 4.65 eV möglich ist, Informationen über die Grenzschicht und das Siliziumsubstrat zu erhalten. Intensitätsabhängige Messungen zeigen den Einfluss der optischen Anregung auf den Verlauf der Schottkybarriere an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht. Dieser Effekt ist als Oberflächen-Photospannung bekannt. Die Anregung mit 4.65 eV Photonenenergie bewirkt zusätzlich eine Sättigung langlebiger Zustände an der Metall-Halbleiter-Grenzfläche, was zu einer linearen Abhängigkeit der Photoemissionsausbeute von der Laserfluenz führt. Zeitaufgelöste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsmessungen machen es möglich, die Elektronendynamik an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht und im Siliziumsubstrat zu untersuchen. Das Relaxationsverhalten der Ladungsträger zeigt dabei eine komplexe Dynamik, die auf die Anregung von Ladungsträgern in unterschiedlichen Bereichen zurückgeführt werden kann. Dabei dominiert für verschiedene Zwischenzustandsenergien die Dynamik entweder aus dem Film, der Grenzschicht oder dem Siliziumsubstrat, so dass das Relaxationsverhalten grob in drei unterschiedliche Energiebereiche eingeteilt werden kann. Im Silizium können aufgrund der Bandlücke mit 3.1 eV Photonenenergie Elektronen nur bis zu Zwischenzustandsenergien von EF + 2.0 eV angeregt werden. In der Tat stimmen die Relaxationszeiten, die man in diesem Bereich aus den zeitaufgelösten Messungen bestimmt, mit Werten von reinen Siliziumsubstraten überein. Für Zwischenzustandsenergien oberhalb von EF + 2.0 eV findet man überwiegend Anregung im Silberfilm. Die Relaxationszeiten für diese Energien entsprechen Werten von Silberfilmen auf einem isolierenden Substrat. Für sehr niedrige Zwischenzustandsenergien unterhalb von EF + 0.6 eV sind die Zustände wegen der vorliegenden experimentellen Bedingungen permanent besetzt. Der Anregepuls regt Elektronen aus diesen Zuständen an und führt daher in diesem Bereich zu einer Reduktion der Besetzung nach der Anregung mit Licht. Die Zeitkonstante für die Wiederbesetzung liegt im Bereich von mehreren 100 ps bis Nanosekunden. Solch lange Zeiten sind aus Rekombinationsprozessen an der Dipolschicht von Metall-Halbleiter-Grenzflächen bekannt. Zeitaufgelöste Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie ist also sehr gut geeignet, das komplexe Relaxationsverhalten und den Ladungsträgertransfer an der Grenzfläche eines Schichtsystems zu untersuchen.
N2  - The goal of the present work is the investigation of ultrafast transport and energy relaxation of excited carriers at interfaces. It is shown that time-resolved two-color multi-photon photoemission spectroscopy is a powerful method to get insight in relaxation dynamics and transient charge transfer. Measurements at two different systems were presented: Ag nanoparticles on graphite and ultraflat Ag films on Si(100). The investigation of a heterogeneous system requires a selective photoemission processes, i.e. the photoemission yield can be attributed to emission either from the nanoparticles/film or from the substrate. In measurements on Ag nanoparticles on graphite this can be achieved by tuning the probe wavelength to the plasmon polariton resonance. This results in predominate photoemission from the nanoparticles. Photoemission from the graphite can be neglected. The transient electron distribution can be extracted from the shape of the photoemission spectra. The transient shift of the spectra gives information on the charging and decharging of the nanoparticle. This makes it possible to use time-resolved photoemission spectroscopy as ultrafast probe on a nanometer scale. It is shown that the combination of the experimental results with a model yields quantitative results for the coupling of nanoparticle and substrate. Therefore, the presented semi-empirical model includes terms for transient charge transfer between particle and substrate in addition to terms for the relaxation dynamics in both the Ag nanoparticle and the graphite. The coupling is described by a tunnel barrier. The strong energy dependence of the transfer rate of such a barrier is needed to reproduce the experimental findings. The charge transfer dynamics depend strongly on the parameters used in the simulation. Especially, it is shown that transient charge transfer can not be neglected in our measurements and influences significantly the electron gas cooling dynamics in nanoparticles. On ultraflat Ag films on silicon selective photoemission can be achieved as well using adequate wavelengths. Excitation at 3.1 eV photon energy leads prominently to photoemission from the Ag film while at 4.65 eV excitation photoemission from the Si substrate or the interface is dominating. Intensity dependent measurements show that optical excitation influences the Schottky barrier at the metal-semiconductor-interface. This effect is known as surface photovoltage. In addition excitation at 4.65 eV leads to saturation of long lived interface states which results in a linear intensity dependence of the photoemission yield. Time-resolved two-color multi-photon photoemission spectroscopy on Ag films on Si gives insight in the electron dynamics at the metal-silicon interface. The relaxation dynamics show a complex behavior as excitation and relaxation in different parts of the system contribute to the signal. For different intermediate state energies the results can be attributed to either the Ag film, the Si substrate or the interface. Because of the band gap in silicon electrons can be excited in intermediate states up to EF + 2.0 eV. Indeed, the extracted effective relaxation times match values which are reported for uncovered Si substrates. At intermediate state energies above EF + 2.0 eV excitation takes place predominantly in the Ag film. Thus, the extracted effective relaxation times match values reported for 15 nm Ag films on a isolating substrate. At intermediate state energies below EF + 0.6 eV the states are permanently populated due to our experimental conditions. Thus, the pump excitation leads to a reduction of the population in these states. The repopulation has a time constant of several 100 ps up to nanoseconds. These time constant matches values for recombination processes at the dipol layer near a metal-semiconductor interface. Therefore, time-resolved multi-photon photoemission spectroscopy is a good method to investigate the complex relaxation behavior and charge transfer dynamics at the interface of a heterogeneous system.
KW  - Elektronischer Transport
KW  - Ultraschneller Prozess
KW  - Grenzfläche
KW  - Mehrphotonen-Spektroskopie
KW  - Elektronenzustand
KW  - Relaxation
KW  - Zweiphotonen-Photoemissionsspektroskopie
KW  - ultraschnell
KW  - Dynamik
KW  - heterogen
KW  - Transport
KW  - 2-photon-photoemission
KW  - ultrafast
KW  - dynamics
KW  - heterogeneous
KW  - transport
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-18344
ER  - 
TY  - THES
A1  - Dantscher, Sandra
T1  - Photostromspektroskopie an Nanokontakten : Tunnel- und Einzelmolekülkontakte unter Femtosekundenbeleuchtung
T1  - Photocurrent spectroscopy on nanocontacts : tunnel and single molecule junctions under femtosecond illumination
N2  - In dieser Arbeit wurde der lichtinduzierte Ladungstransfer in Nanokontakten untersucht. Dabei wurden sowohl Tunnel- als auch Molekülkontakte eingesetzt. Zur Präparation der Tunnelkontakte standen zwei verschiedene Methoden zur Verfügung: mechanisch kontrollierte Bruchkontakte und elektromigrierte Nanokontakte. Die Bruchkontakttechnik bietet die Möglichkeit, den Abstand der Elektroden mit Sub-AA-Genauigkeit zu verändern, während die elektromigrierten Kontakte einen durch die Präparationsbedingungen fest vorgegebenen Abstand haben. Bei den hier untersuchten Molekülen handelt es sich um Dithiole, die über eine Schwefel-Gold-Bindung an die Elektroden gebunden sind. Die Beleuchtung erfolgte im Fall der Bruchkontakte mit ultrakurzen Laserpulsen bei 800 nm und durch Frequenzverdopplung bei 400 nm. Durch Fokussierung auf einen Radius von ca. 100 mum wurden Spitzenintensitäten von 10^7 Wcm^-2 (800 nm) bzw. 10^6 Wcm^-2 (400 nm) erreicht. Die Bruchkontakte (Tunnel- und Molekülkontakte) waren bis zu den auftretenden Maximalintensitäten von 10^7 Wcm^-2 stabil. Für alle untersuchten Tunnelkontakte konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente von bis zu 1 nA nachgewiesen werden. Sie ist proportional zum jeweils fließenden mittleren DC-Strom und beträgt typischerweise einige Prozent davon. Dieser Strom wurde auf die thermische Ausdehnung der Elektroden auf Grund der dort durch Absorption deponierten Lichtenergie zurückgeführt. Aus der relativen Größe des lichtinduzierten Signals und einem Wert der Austrittsarbeit von Gold von ca. 4,7 eV ergibt sich eine Expansion jeder Elektrode um etwa 1 pm. Dies ist in guter Überinstimmung mit einem einfachen thermischen Modell der freitragenden Elektroden. Bei einigen Kontakten wurde noch eine weitere lichtinduzierte Stromkomponente in der Größenordnung einiger pA gefunden, die nicht von der angelegten Biasspannung abhängt, aber linear mit der Laserleistung zunimmt. Ein Modell, das diese Befunde erklärt, geht von einer asymmetrischen Anregung in den beiden Elektroden aus. Somit ergibt sich ein Nettostrom angeregter Elektronen in eine Richtung. Die dazugehörige gemessene Quanteneffizienz liegt nahe bei 1, was ein Indiz auf einen Beitrag von sekundären heißen Elektronen zum Strom ist. Auch bei den Molekülkontakten konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente identifiziert werden, die linear von der Laserintensität abhängt. Sie wird, ähnlich wie im Fall der Tunnelkontakte, der thermisch verursachten Expansion der Elektroden zugeschrieben, allerdings ließ sich der genaue Prozess bisher noch nicht erklären. Es ist anzunehmen, dass die Zunahme der Elektrodenlänge durch eine Umordnung auf atomarer Längenskala in der vordersten Spitze der Goldelektrode kompensiert wird, da dies der duktilste Bereich des gesamten Kontakts ist. Der genaue Prozess konnte jedoch noch nicht geklärt werden. Messungen, die den Elektrodenabstand um einige AA veränderten, lieferten weitere Indizien für die Komplexität der Molekülkontakte. So trat in manchen Fällen eine starke Korrelation zwischen Veränderungen des mittleren DC-Stroms und des lichtinduzierten Signals auf, was auf einen einzelnen Transportpfad für beide Signale hindeutet. Andererseits veränderten sich die beiden Ströme teilweise aber auch unabhängig voneinander, was nur durch mehrere parallele Transportkanäle im Kontakt erklärt werden kann. Zusätzlich zum thermisch verursachten lichtinduzierten Signal wurden, wie im Fall der Tunnelkontakte, biasspannungsunabhängige Ströme identifiziert. Sie sind in der gleichen Größenordnung wie in Tunnelkontakten und werden somit der gleichen Ursache zugeschrieben, nämlich einer asymmetrischen Anregung in den Metallelektroden, die zu einem Nettostrom in einer Richtung führt. Im zweiten Teil der Arbeit wurden elektromigrierte Tunnelkontakte untersucht. Da diese Kontakte einen sehr großen Elektrodenabstand in der Größenordnung von 30 nm aufwiesen, konnte nur bei Kombination von einer Biasspannung von mehreren Volt mit Femtosekundenbeleuchtung ein Strom im Bereich von 100 fA detektiert werden. Durch Verbesserung der Fokussierung im Vergleich zu den Experimenten an den Bruchkontakten wurden Spitzenintensitäten von 10^11 Wcm^-2 erreicht. Die lichtinduzierten Tunnelströme zeigen eine quadratische Intensitätsabhängigkeit, was einem Zwei-Photonen-Prozess entspricht, sowie eine ebenfalls nichtlineare Spannungsabhängigkeit. Zur Beschreibung der Daten wurde das Modell einer Multiphotonen-Photofeldemission verwendet, das auf der Fowler-Nordheim-Formel für Feldemission basiert. Durch geeignete Wahl der Modellparameter (Elektrodenabstand, Krümmungsradius der Elektrodenspitze und Barrierenhöhe im Tunnelkontakt) war es möglich, die Spannungsabhängigkeit des lichtinduzierten Signals zu reproduzieren.
N2  - The goal of the present work was the investigation of light induced charge transfer in nano contacts. In this context, tunnel and molecular contacts were employed. Tunnel contacts were prepared by two different methods: the mechanically controlled break-junction technique (MCBJ) and the electromigration of nano junctions. The MCBJs make it possible to vary the distance of the electrodes with sub-AA precision while the gap width of the electromigrated contacts has a fixed value which is determined by the preparation conditions. All molecules under investigation are dithiols that bind to the metallic electrode by a strong gold-sulfur bonding. In the experiments with the MCBJs the contacts were illuminated with ultrashort laser pulses at 800 nm and its second harmonic at 400 nm. Focussing on a spot radius of approximately 100 mum resulted in peak intensities of 10^7 Wcm^-2 for 800 nm and 10^6 Wcm^-2 for 400 nm. The MCBJs (tunnel and molecular junctions) were stable up to the maximum intensities of 10^7 Wcm^-2. For all investigated tunnel junctions a light induced current of up to 1 nA could be detected. This current is proportional to the respective average DC current through the junction (caused by an applied bias voltage) and typically amounts to some percent of it. The light induced current component was attributed to a thermal expansion of the electrodes due to photon absorption. From its relative magnitude and the work function of gold of 4.7 eV an expansion of each electrode of about 1 pm could be deduced. This is in good agreement with a simple thermal model for the freestanding electrodes. For some contacts an additional light induced current component in the range of some pA was identified. It is independent of the applied bias, but increases linearily with the laser power. A model that accounts for these findings is based on an asymmetric excitation in the two electrodes. Thus, a net current of excited electrons in one particular direction is generated. The corresponding measured quantum efficiency is approximately 1 indicating a significant contribution of secondary hot charge carriers to the current. Also, for the molecular contacts a light induced current component could be identified that depends linearily on the laser intensity. Like in the case of the tunnel contacts it is accounted for by the thermal expansion of the electrodes. However, it has not yet been possible to explain the precise mechanism. The increase of the electrode length is presumably compensated by a rearrangement on the atomic scale in the foremost part of the tip since this is the most ductile region of the whole contact. A detailed explanation however is still missing. Measurements where the electrode separation is varied by some AA provide further evidence for the complexity of the molecular junctions. In some cases a strong correlation between changes in the average DC current and the light induced signal could be observed. This suggests a single transport path for the two signals. On the other hand the signals sometimes changed independently of each other. This can only be explained by several parallel transport channels in the contact. In addition to the thermally caused light induced signal also a bias independent current could be identified, like in the case of tunnel junctions. These currents are in the same order of magnitude as in tunnel contacts and are therefore attributed to the same origin, i.e. an asymmetric excitation in the metal electrodes that causes a net current in one direction. For bias voltages up to +/- 1 V this current contribution is constant and in particular doesn't exhibit any spectral features. In the second part of the present work electromigrated tunnel contacts were investigated. These junctions exhibited a very large electrode separation of around 30 nm. Therefore, only the combination of a bias voltage of some volts and illumination with femtosecond laser pulses yielded a detectable current in the range of 100 fA. By improving the focussing with respect to the MCBJ experiments peak intensities up to 10^11 Wcm^-2 were reached. The light induced tunnel currents exhibit a quadratic intensity dependence that corresponds to a two-photon process. Moreover, the bias dependence is non-linear as well. For the description of the data a model of a multi-photon photo-field emission was used that is based on the Fowler-Nordheim equation of field emission. By a suitable choice of the model parameters (electrode separation, radius of curvature of the electrode tips and barrier height in the tunnel junction) it was possible to reproduce the bias dependence of the light-induced signal.
KW  - Tunnelkontakt
KW  - Nanostruktur
KW  - Elektronischer Transport
KW  - Lichtinduzierter Effekt
KW  - Ultrakurzer Lichtimpuls
KW  - photoinduzierter Transport
KW  - Tunnelkontakte
KW  - Molekülkontakte
KW  - molekulare Elektronik
KW  - Nanooptik
KW  - photoinduced transport
KW  - tunnel contacts
KW  - molecular contacts
KW  - molecular electronics
KW  - nano optics
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-18094
ER  - 
TY  - THES
A1  - Bach, Peter
T1  - Growth and characterization of NiMnSb-based heterostructures
T1  - Wachstum und Charaktersisierung von NiMnSb-basierenden Heterostrukturen
N2  - In this work heterostructures based on the half-Heusler alloy NiMnSb have been fabricated and characterized. NiMnSb is a member of the half-metallic ferromagnets, which exhibit an electron spin-polarization of 100% at the Fermi-level. For fabrication of these structures InP substrates with surface orientations of (001),(111)A and (111)B have been used. The small lattice mismatch of NiMnSb to InP allows for pseudomorphic layers, the (111) orientation additionally makes the formation of a half-metallic interface possible. For the growth on InP(001), procedures for the substrate preparation, growth of the lattice matched (In,Ga)As buffer layer and of the NiMnSb layer have been developed. The effect of flux-ratios and substrate temperatures on the MBE growth of the buffer as well as of the NiMnSb layer have been investigated and the optimum conditions have been pointed out. NiMnSb grows in the layer-by-layer Frank-van der Merwe growth mode, which can be seen by the intensity oscillations of the RHEED specular spot during growth. RHEED and LEED measurements show a flat surface and a well-defined surface reconstruction. High resolution x-ray measurements support this statement, additionally they show a high crystalline quality. Measurements of the lateral and the vertical lattice constant of NiMnSb films on (001) oriented substrates show that layers above a thickness of 20nm exhibit a pseudomorphic as well as a relaxed part in the same layer. Whereas layers around 40nm show partly relaxed partitions, these partitions are totally relaxed for layers above 100nm. However, even these layers still have a pseudomorphic part. Depth-dependent x-ray diffraction experiments prove that the relaxed part of the samples is always on top of the pseudomorphic part. The formation and propagation of defects in these layers has been investigated by TEM. The defects nucleate early during growth and spread until they form a defect network at a thickness of about 40nm. These defects are not typical misfit dislocations but rather antiphase boundaries which evolve in the Mn/Sb sublattice of the NiMnSb system. Dependent on the thickness of the NiMnSb films different magnetic anisotropies can be found. For layers up to 15nm and above 25nm a clear uniaxial anisotropy can be determined, while the layers with thicknesses in between show a fourfold anisotropy. Notably the easy axis for the thin layers is perpendicular to the easy axis observed for the thick layers. Thin NiMnSb layers show a very good magnetic homogeneity, as can be seen by the very small FMR linewidth of 20Oe at 24GHz. However, the increase of the linewidth with increasing thickness shows that the extrinsic damping gets larger for thicker samples which is a clear indication for magnetic inhomogeneities introduced by crystalline defects. Also, the magnetic moment of thick NiMnSb is reduced compared to the theoretically expected value. If a antiferromagnetic material is deposited on top of the NiMnSb, a clear exchange biasing of the NiMnSb layer can be observed. In a further step the epitaxial layers of the semiconductor ZnTe have been grown on these NiMnSb layers, which enables the fabrication of NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR structures. These heterostructures are single crystalline and exhibit a low surface and interface roughness as measured by x-ray reflectivity. Magnetic measurements of the hysteresis curves prove that both NiMnSb layers in these heterostructures can switch separately, which is a necessary requirement for TMR applications. If a NiMn antiferromagnet is deposited on top of this structure, the upper NiMnSb layer is exchange biased by the antiferromagnet, while the lower one is left unaffected. Furthermore the growth of NiMnSb on (111) oriented substrates has been investigated. For these experiments, InP substrates with a surface orientation of (111)A and (111)B were used, which were miscut by 1 to 2° from the exact orientation to allow for smoother surfaces during growth. Both the (In, Ga)As buffer as well as the NiMnSb layer show well defined surface reconstructions during growth. X-ray diffraction experiments prove the single crystalline structure of the samples. However, neither for the growth on (111)A nor on (111)B a perfectly smooth surface could be obtained during growth, which can be attributed to the formation of pyramid-like facets evolving as a result of the atomic configuration at the surface. A similar relaxation behavior as NiMnSb layers on (001) oriented InP could not be observed. RHEED and x-ray diffraction measurements show that above a thickness of about 10nm the NiMnSb layer begins to relax, but remnants of pseudomorphic parts could not be found. Magnetic measurements show that the misorientation of the substrate crystal has a strong influence on the magnetic anisotropies of NiMnSb(111) samples. In all cases a uniaxial anisotropy could be observed. The easy axis is always aligned parallel to the direction of the miscut of the substrate.
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden Heterostrukturen basierend auf dem Halb-Heusler Material NiMnSb hergestellt und charakterisiert. NiMnSb ist ein Mitglied der halbmetallischen Ferromagnete, die sich durch eine 100% Spinpolarisation an der Fermikante auszeichnen. Zur Herstellung der Strukturen wurden InP Substrate der Orientierungen (001), (111)A und (111) B verwendet. Die geringe Gitterfehlanpassung von NiMnSb an InP erlaubt pseudomorphe Strukturen, die (111) Orientierung ermöglicht zusätzlich die Entstehung eines halb-metallischen Interfaces. Für das Wachstum auf InP(001) wurden Prozeduren für die Substratvorbereitung, die Herstellung des gitterangepassten (In, Ga)As und des NiMnSb entwickelt. Sowohl der Einfluss der Flussverhältnisse als auch der Substrattemperatur wurden erforscht und die optimalen Parameter ermittelt. NiMnSb wächst im Frank-van der Merwe Modus, der sich durch Oszillationen des Spekularreflexes bei RHEED Messungen auszeichnet. Untersuchungen der Oberfläche mittels LEED zeigen eine wohldefinierte Rekonstruktion sowie eine niedrige Oberflächenrauhigkeit. Hochauflösende Röntgenbeugungsexperimente unterstützen diese Aussage, zusätzliche zeigen sie eine hohe kristalline Qualität der Schichten. Messungen der NiMnSb Gitterkonstante in lateraler sowie vertikaler Richtung zeigen, dass in allen Schichten dicker als 20 nm sowohl pseudomorphe als auch relaxierte Teilbereiche existieren. Während Schichten um 40 nm teilrelaxierte Bereiche aufweisen, sind diese Bereiche bei Schichten über 100 nm vollständig relaxiert. Tiefenabhängige Röntgenbeugungsexperimente beweisen, dass der relaxierte Teil der NiMnSb Schicht immer über dem pseudomorphen Teil liegt. Die Ausbreitung von Kristalldefekten wurde durch TEM untersucht. Dabei zeigte sich, dass diese Defekte schon sehr bald während des Wachstums entstehen und sich immer weiter ausbreiten, bis sie bei einer Dicke von etwa 40 nm überlappen. Bei diesen Defekten handelt es sich nicht um typische Versetzungen, die aufgrund der Gitterfehlanpassung entstehen, sondern sehr wahrscheinlich um Antiphasen Grenzen die sich im Mn/Sb Untergitter des NiMnSb ausbilden. Zusätzlich zur hohen kristallinen Qualität der NiMnSb Schichten zeigen auch magnetische Messungen eine hohe Homogenität. Die Curie-Temperatur liegt erwartungsgemäß weit über Raumtemperatur. Die Schichten zeigen verschiedene Anisotropien abhängig von der Dicke der Schicht, uniaxiale Anisotropien wurden für Schichten dünner als 15 bzw. dicker als 25 nm beobachtet, dazwischen bildet sich eine Vierfach-Anisotropie aus. Mit steigender Dicke konnte auch eine Abnahme der magnetischen Homogenität beobachtet werden, was auf die Zunahme der Defektdichte bei dickeren Schichten zurückgeführt werden kann. Scheidet man auf dem NiMnSb-Ferromagneten einen Antiferromagneten bestehend aus NiMn ab, so kann der „Exchange Bias“ Effekt beobachtet werden. Auf diese NiMnSb Schichten wurde in einem weiteren Schritt der Halbleiter ZnTe epitaktisch gewachsen, wodurch die Herstellung von NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR Strukturen ermöglicht wurde. Diese Schichten sind einkristallin und zeichnen sich durch kleine Oberflächen- und Grenzflächenrauhigkeiten aus. Magnetische Messungen dieser Heterostrukturen zeigen, dass beide ferromagnetische Schichten separat schalten können, eine der Grundvoraussetzung für die Beobachtung des TMR Effekts. Bringt man auf diese Strukturen einen Antiferromagneten auf, so kann eine „Exchange Bias“ Wechselwirkung mit der oberen NiMnSb-Schicht beobachtet werden, während die untere unbeeinträchtigt bleibt. In einem weiteren Teil der Arbeit wurde das Wachstum von NiMnSb auf (111) orientierten Substraten untersucht. Dazu wurden InP Kristalle der Orientierung (111)A und (111)B verwendet, die um 1-2° von der exakten Orientierung abweichen, um ein glatteres Wachstum zu ermöglichen. Sowohl die (In,Ga)As als auch NiMnSb-Schichten zeigen wohldefinierte Rekonstruktionen während des Wachstums. Röntgenbeugungsexperimente zeigen die einkristalline Struktur der Proben. Weder für das Wachstum auf InP(111)A noch auf InP(111)B konnte jedoch perfekt glatte Oberflächen während des Wachstums erzielt werden, was auf die Entstehung von pyramidenartigen Facetten aufgrund der Atomkonfiguration an der (111) Oberfläche zurückgeführt werden kann. Ein ähnliches Relaxationsverhalten wie für NiMnSb Schichten auf InP(001) konnte nicht beobachtet werden. Schichten oberhalb einer Dicke von ca. 10 nm beginnen während des Wachstums komplett zu relaxieren, was durch RHEED und Röntgenbeugungsexperimente belegt wurde. Magnetische Messungen ergaben, dass sich die Fehlorientierung der Substratkristalle stark auf das Anisotropieverhalten der NiMnSb(111) Proben auswirkt. In allen Fällen konnte eine uniaxiale Anisotropie beobachtet werden, die sich jeweils senkrecht zur Richtung der Fehlorientierung befindet.
KW  - Nickelverbindungen
KW  - Manganverbindungen
KW  - Antimonverbindungen
KW  - Heterostruktur
KW  - Halbmetalle
KW  - Spintronic
KW  - MBE
KW  - halfmetals
KW  - spintronics
KW  - MBE
Y1  - 2006
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-17771
ER  - 
TY  - THES
A1  - Junglas, Michael
T1  - Dynamische Wechselwirkungen zwischen festkörperunterstützten kationischen Lipidbilayern und oligo-DNA
T1  - Dynamic interactions between solid supported cationic lipid bilayers and oligo-DNA
N2  - Das Aufbringen eines Lipidbilayers, den man als artifizielle Zellmembran ansehen kann, auf eine Festkörperoberfläche ist eine häufig genutzte Methode, um ihn mit physikalischen Messmethoden, wie zum Beispiel ATR-FTIR, FRAP, Neutronenstreuung oder wie in der vorliegenden Arbeit NMR, einfacher untersuchen zu können. Darüber hinaus ist die so präparierte Oberfläche, in Kombination mit vorhandener Halbleitertechnik, ein idealer Sensor, um das Verhalten von Biomolekülen in Wechselwirkung mit dem Lipidbilayer zu untersuchen. Das Fernziel dieser Entwicklung ist die Herstellung eines biokompatiblen Chips mit dem sich bisher sehr aufwendige Messungen stark vereinfachen und schneller durchführen lassen (Stichwort: lab on a chip). Für die zuverlässige Interpretation der durch einen solchen Sensor gewonnenen Informationen ist es allerdings unerlässlich vorher zum einen die Wechselwirkungen zwischen der Festkörperoberfläche und dem ihn bedeckenden Lipidbilayer und zum anderen die Wechselwirkung zwischen Biomolekülen und dem Lipidbilayer genauer zu untersuchen. Dazu wurden in der vorliegenden Arbeit Silicakugeln (Durchmesser im Submikrometerbereich) als Festkörpersubstrat verwendet und mit verschiedenen Lipidbilayern beschichtet. Um die Wechselwirkung dieses Systems mit Biomolekülen zu erforschen wurden DNA-Moleküle eingesetzt. Als Messmethode kam Festkörper-Deuterium-NMR zum Einsatz. Zunächst wurde der Einfluss der Festkörperoberfläche auf die Verteilung geladener Lipide in den beiden Hälften eines Bilayers, der aus geladenen und ungeladenen Lipiden zusammengesetzt war, ermittelt. Es zeigte sich, dass das negativ geladene Silica-Substrat eine Anreicherung der positiv geladenen Lipide in der dem Substrat zugewandten Seite des Bilayers bewirkte. Darüber hinaus reichert sich während des Aufbringes des Bilayers der Anteil der positiv geladenen Lipide in Abhängigkeit von der Inkubationszeit zu einer höheren Gesamtkonzentration als der Ausgangskonzentration an. Ein vor der Präparation eingestelltes Konzentrationsverhältnis aus verschiedenen Lipiden muss also nicht im festkörperunterstützten Bilayer vorliegen und die jeweiligen Lipidarten müssen nicht zwischen beiden Monolayern gleich verteilt sein. In weiteren Messungen wurden die Auswirkungen auf einen festkörperunterstützten Bilayer aus positiv geladenen Lipiden beim Ankoppeln von kurzen DNA-Strängen untersucht. Die DNA ist im Gegensatz zu den kationischen Lipiden unter Standardbedingungen negativ geladen. Es wurde nicht nur das Ankoppelverhalten einer DNA-Doppelhelix sondern auch das von einzelsträngig vorliegender DNA untersucht. Während die als Einzelstrang vorliegende DNA den molekularen Ordnungsparameter der Lipidfettsäureketten deutlich erhöhte, war die Erhöhung für die DNA-Doppelhelix geringer. Ein Vergleich der Eigendiffusionskoeffizienten der kationischen Lipide in Wechselwirkung mit den beiden DNA-Formen ergab keinen Änderung der Diffusion, wenn die DNA-Doppelhelix an den Bilayer koppelte. Die als Einzelstrang vorliegende DNA erniedrigt dagegen die Diffusion der Lipide. Die gemessenen Unterschiede der beiden DNA-Formen, sowohl bezüglich ihrer Auswirkung auf die molekulare Ordnung der Lipidketten, als auch auf die Eigendiffusion der Lipidmoleküle legen ein unterschiedliches Ankopplungsverhalten der beiden Formen nahe. Bei Experimenten, die versuchten das Ankoppeln der DNA für ein System aus zwei Lipidkomponenten genauer zu anaylsieren, zeigte sich der starke Einfluss des Substrats, der es unmöglich machte die Ergebnisse mit einem rein kationischen Lipidbilayer zu vergleichen. Die Ergebnisse der Messungen tragen zum besseren Verständnis der Wechselwirkungen zwischen Lipidbilayer und Festkörpersubstrat und zwischen Lipidbilayer und ankoppelnden Biomolekülen bei.
N2  - The coating of a solid surface with a lipid bilayer, which can be regarded as an artificial cell membrane, is a widely used method to simplify the examination of the bilayer with physical measurement methods (e.g. ATR-FTIR, FRAP, neutron scattering or as in this thesis NMR). In addition, such a prepared surface in combination with present semiconductor technology, is an ideal sensor to examine the interaction of a lipid bilayer with biomolecules. The long-term objective of this development is the production of a biocompatible chip (also referred to as a lab on a chip) which simplifies and accelerates present day extensive measurements. For the reliable interpretation of the information gathered from such a chip, it is essential to closely examine on one hand the interaction between the solid surface and the coated lipid bilayer and on the other hand the interaction between the biomolecules and the lipid bilayer. To address this subject, silica beads with a diameter in the submicrometer range were used as a solid substrate and coated with various lipid bilayers. DNA molecules were used to examine the interaction of this system with biomolecules. Solid-state deuterium NMR was used as the measurement method. The effect of the solid surface on the distribution of charged lipids in the two monolayers of a lipid bilayer, which was composed of charged and neutral lipids, was examined first. It was shown that the negatively charged silica substrate caused an enrichment of positively charged lipids in the monolayer facing the substrate. In addition, the total concentration of positively charged lipids rose with respect to the initial concentration, depending on the incubation time. A concentration percentage adjusted prior to the preparation therefore does not necessarily exist in the solid supported bilayer and is not necessarily distributed equally between the two monolayers. Further experiments were made to study the influence of the coupling of short DNA strands to a solid supported bilayer composed of positively charged lipids. DNA has a negative charge in standard conditions, as opposed to the cationic lipids. The coupling behavior was not only studied for a DNA double helix but also for a single stranded DNA. The single stranded DNA gave a distinctive rise to the molecular order parameter of the lipids fatty acid chains. The increase for the DNA double helix was less distinct. Comparison of the self diffusion coefficients of the cationc lipids interacting with both forms of DNA showed no change for the diffusion when the DNA double helix coupled to the bilayer. In contrast the single stranded DNA decreased the diffusion of the lipids. The different effects of the two DNA forms both for their effect on the molecular order parameter of the lipid chains and for the self diffusion of the lipid molecules, suggests a different coupling behavior. Experiments to further analyze the coupling of DNA to a system containing two lipid components showed the strong influence of the substrate, which made it impossible to compare the results with respect to a pure cationic lipid bilayer. The results of the experiments contribute to a better comprehension of the interaction between lipid bilayers and solid substrates and between lipid bilayers and coupling biomolecules.
KW  - Lipidmembran
KW  - Festkörperoberfläche
KW  - DNS
KW  - Wechselwirkung
KW  - Kationische Lipidbilayer
KW  - Festkörpersupport
KW  - oligo-DNA
KW  - cationic lipid bilayer
KW  - solid support
KW  - oligo-DNA
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-16053
ER  - 
TY  - THES
A1  - Müller, Martin
T1  - Abstimmbare Halbleiterlaser und schmalbandige Laserarrays mit verteilter lateraler Rückkopplung
T1  - tunable semiconductor lasers and narrowband laser arrays with distributed lateral feedback
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei verschiedene Typen von Halbleiterlasern mit verteilter Rückkopplung (DFB-Laser) entwickelt. Die Laser basieren auf Rippenwellenleitern und verfügen zusätzlich über ein dazu senkrecht orientiertes Metallgitter. Der evaneszente Teil der im Rippenwellenleiter geführten Lichtwelle überlappt mit dem Gitter. Durch diese periodische Variation des effektiven Brechungsindex wird die verteilte Rückkopplung gewährleistet, was eine longitudinal monomodige Laseremission zur Folge hat. Beiden Lasertypen ist gemeinsam, dass der Herstellungsprozess auf einem vom Materialsystem unabhängigen Konzept basiert. Diese Tatsache ist von besonderem Interesse, da so entsprechende Laser für unterschiedlichste Wellenlängenbereiche gefertigt werden können, ohne hierfür neue Herstellungsverfahren zu entwickeln. Den ersten Schwerpunkt der Arbeit bilden Untersuchungen zu sog. abstimmbaren Lasern, deren Emissionswellenlänge innerhalb eines relativ großen Bereichs quasikontinuierlich einstellbar ist. Der Abstimmmechanismus kann mit dem Vernier-Prinzip erklärt werden. Der Laser besteht hierbei aus zwei gekoppelten Segmenten, die jeweils über eine Reihe von Moden (Modenkamm) verfügen. Der Abstand der Moden innerhalb eines Segments ist konstant, wohingegen die Modenabstände der beiden Segmente leicht unterschiedlich sind. Die Emissionswellenlänge des Lasers ist bestimmt durch den Überlapp zweier Moden aus den beiden Segmenten, wobei die Modenkämme so ausgelegt sind, dass gleichzeitig maximal ein Modenpaar überlappt. Eine kleine relative Verschiebung der beiden Modenkämme führt zu einer vergleichsweise großen Verschiebung der Emissionswellenlänge auf Grund des veränderten Überlapps. Die Modenkämme wurden durch spezielle DFB-Gitter, sog. binary superimposed gratings (BSG), realisiert, die, anders als bei konventionellen DFB-Lasern, für mehrere Bragg-Wellenlängen konstruktive Interferenz zulassen und erstmalig bei DFB-Lasern eingesetzt wurden. BSGs zeichnen sich durch sehr gute optische Eigenschaften bei gleichzeitig einfacher Herstellung aus. Zum Abstimmen der Wellenlänge wurde der Brechungsindex des Lasers gezielt durch den Injektionsstrom bzw. die Bauteiltemperatur verändert. Im Rahmen dieser Arbeit konnten abstimmbare Laser auf unterschiedlichen Materialsystemen (InGaAs/GaAs, GaInNAs/GaAs, InGaAsP/InP) hergestellt werden. Der maximale diskrete Abstimmbereich beträgt 38 nm bzw. 8,9 THz und ist durch die Breite des Verstärkungsspektrums limitiert. Quasikontinuierlich konnte ein Abstimmbereich von 15 nm bzw. 3,9 THz erreicht werden. Die typische minimale Seitenmodenunterdrückung (SMSR) beträgt 30 bis 35 dB. Durch Hinzufügen eines dritten Segments ohne Gitter konnte die Ausgangsleistung unabhängig von der Wellenlänge konstant gehalten werden. Den zweiten Schwerpunkt der Arbeit bildet die Entwicklung von DFB-Laser-Arrays mit dem Ziel, longitudinal monomodige Laser mit hoher Ausgangsleistung zu erhalten. Die DFB-Laser-Arrays basieren auf dem oben beschriebenen Prinzip von DFB-Lasern mit lateralem Metallgitter und verfügen über mehrere Rippenwellenleiter, die im lateralen Abstand von wenigen Mikrometern angeordnet sind. Für große Abstände zwischen den einzelnen Lasern des Arrays (Elemente) emittieren diese, weitgehend unabhängig von einander, jeweils longitudinal monomodiges Licht (quasimonochromatische Emission). Die spektrale Breite beträgt hierbei typischerweise 50 bis 70 GHz. Für kleine Elementabstände koppeln die einzelnen Lichtwellen miteinander, was zu einer mit einem konventionellen DFB-Laser vergleichbaren Linienbreite führt. Während die ungekoppelten Arrays über ein gaußförmiges Fernfeld verfügen, ergibt sich für die gekoppelten Arrays ein Interferenzmuster, das stark von verschiedenen Laserparametern (wie z. B. dem Elementabstand) abhängt. Bei InGaAs/GaAs basierenden Arrays (Wellenlänge ca. 980 nm) ergibt sich für DFB-Laser-Arrays mit vier Elementen eine Ausgangsleistung von ca. 200 mW pro Facette, die durch die Wärmeabfuhr begrenzt wird. Trotz der starken thermischen Limitierung (die Laser waren nicht aufgebaut) konnte die 3,5-fache Ausgangsleistung eines Referenzlasers erzielt werden. Bei InGaSb/GaSb basierenden Arrays mit vier Elementen (Wellenlänge ca. 2,0 µm) konnte eine Ausgangsleistung von ca. 30 mW pro Facette erreicht werden, was dem 3,3-fachen eines Referenzlasers entspricht. Die Verwendung von DFB-Laser-Arrays führt folglich zu einer signifikanten Leistungssteigerung, die sich durch geeignete Maßnahmen (Facettenvergütung, Montage, Skalierung) noch weiter erhöhen ließe.
N2  - This thesis covers the development of two different types of semiconductor lasers with distributed feedback (DFB). The lasers are based on ridge waveguides and possess an additional metal grating that is oriented perpendicular to the ridge waveguide. The evanescent part of the guided light overlaps with the grating. Due to periodic modulation of the effective refractive index a distributed feedback is accomplished which leads to a longitudinal single mode laser emission. Both lasers have in common, that the manufacturing process is independent of the material system. This fact is of particular interest because one can easily fabricate lasers in different wavelength ranges without having to develop a new manufacturing process. The first part of the thesis covers investigations on tunable lasers. The emission wavelength can be tuned quasi continuous within a relatively large range. The tuning mechanism can be described by the Vernier effect. The laser consists of two coupled cavities, each having a series of well defined modes. The modes are equally spaced within a cavity, whereas the mode spacing between the two cavities is slightly different. The emission wavelength of the device is determined by the overlap of two modes from either cavity. By applying this concept, one can use a relatively small shift of the cavity modes to obtain a rather large shift of the emission wavelength of the laser. The mode spectra have been realized by using so called binary superimposed gratings (BSG). This allows constructive interference for several Bragg wavelengths. BSGs show excellent optical properties as well as an easy fabrication process and have been applied to DFB-lasers for the first time. The wavelength tuning is accomplished by a well directed way of varying the injection currents and the device temperature, respectively. In this thesis, tunable lasers have been demonstrated on a variety of material systems (InGaAs/GaAs, GaInNAs/GaAs, InGaAsP/InP). The maximum discrete tuning range is 38 nm and 8.9 THz, respectively and is limited by the width of the gain spectrum. The maximum quasi continuous tuning range is 15 nm and 3,9 THz, respectively. The typical minimum side mode suppression ratio (SMSR) is 30 to 35 dB. By adding a third segment without any grating, one can keep the output power at a constant level independent of the emission wavelength. The second part of this thesis covers the development of DFB laser arrays resulting in a laser source with high output power and small spectral width. The DFB laser arrays are based on the above described principle of a DFB laser with a lateral metal grating and consists of several parallel ridge waveguides with a lateral distance of a few microns. For a relatively large distance between two adjacent lasers (emitters) the lasers are independent, each emitting single mode light. The total spectral width is around 50 to 70 GHz. Regarding smaller distances between two emitters, light from adjacent lasers interacts which leads to a total spectral width comparable to a conventional DFB laser. Regarding an InGaAs/GaAs based DFB laser array (wavelength around 980 nm), an array with four emitters shows a maximum output power of around 200 mW. Despite the strong thermal limitation (the lasers were not mounted), this is 3.5 times the output power of a reference laser with only one emitter. Regarding the InGaSb/GaAs based DFB laser arrays with four emitters (wavelength around 2.0 µm) the output power is around 3.3 times as high as the output power of a reference device. This shows that the proposed concept of DFB laser arrays with lateral gratings is suitable to improve the output power of a DFB laser and can be further enhanced by means of facet coating, proper mounting and scaling.
KW  - DFB-Laser
KW  - Halbleiterlaser
KW  - DFB-Laser
KW  - Abstimmbare Laser
KW  - Laserarray
KW  - semiconductor lasers
KW  - dfb-laser
KW  - tunable laser
KW  - laser array
Y1  - 2003
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-16922
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TY  - THES
A1  - Möller, Carsten
T1  - Vertikal emittierende Sendedioden auf GaAs-Basis für den nahen Infrarotbereich
T1  - Vertical light emitting devices based on GaAs for the near infrared wavelength region
N2  - Design und Implementierung überragender vertikaler Sendedioden sowie Tunnelkontakte auf GaAs-Basis.
N2  - Design and implementation of record vertical light emitting devices and tunnel junctions based on GaAs.
KW  - Vertikalresonator
KW  - Galliumarsenid
KW  - GaAs
KW  - Sendedioden
KW  - vertikal
KW  - GaAs
KW  - point emitters
KW  - vertical
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-16728
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TY  - THES
A1  - Seres, Enikõ
T1  - Ultraschnelle zeitaufgelöste Absorptionsspektroskopie im weichen Röntgenbereich
T1  - Ultrafast timeresolved absorptionspectroscopy in soft X-ray regime
N2  - Bis in die 50er Jahren wurden ausschließliche Röntgenröhren in der Röntgenspektroskopie benutzt. (Parratt, 1938). In den 50er Jahren wurden die ersten Synchrotrons gebaut und für die Spektroskopie im Röntgenbereich angewendet. (Blocker et al., 1950). Die auch noch heute verwendeten Techniken wurden zum ersten Mal 1948 (Elder et al. 1948) in der Literatur beschrieben. Doch es dauerte Jahrzehnte, bis mit den neu zur Verfügung stehenden Synchrotrons die statische Röngendiffraktometrie zur röntgenspektroskopischen Strukturaufklärung routinemäßig benutzt werden konnte. Diese Entwicklungen werden bis heute fortgeführt und ebneten den Weg für viele Anwendungen. Während dieser Zeit ist auch ein anderer Wissenschaftszweig entstanden, die Lasertechnik. Diese ist seit dieser Zeit auch enorm gewachsen, und jetzt fordert sie auch die Synchrotrons bei der zeitaufgelösten Röntgenspektroskopie heraus. Die Laserstrahlung war am Anfang kontinuierlich. Erst durch die späteren Entwicklungen konnte ein gepulster Betrieb realisiert werden. Mit der Zeit wurden die Laserpulse immer kürzer und die Pulsenergie ist immer mehr gewachsen. Die kurze Pulsdauer der Laser wird in so genannten Pump-Probe Messungen verwendet: damit können schnelle Änderungen, die von einem Pumppuls ausgelöst werden mit einem Probepuls verfolgt werden. Die Auflösung der Messung ist durch die Pulsdauer gegeben. Die Pulsdauer wurde in den letzten Jahrzehnten vom Nanosekunden- bis in den Femtosekundenbereich reduziert. Hier ergibt sich aber nicht etwa eine technologische Grenze sondern eine fundamentale. Die zurzeit kürzesten Laserpulse haben eine Dauer von einigen wenigen Femtosekunden und sind damit schon sehr nahe der Periodendauer einer optischen Schwingung, die ebenfalls 1 bis 2fs beträgt. Allerdings zeigt sich auch, dass mit den zur Verfügung stehenden Laserpulsen die Zeitauflösung ausreicht um fast alle Vorgängen zu beobachten. Nur ist die Interpretation manchmal sehr schwierig, wenn es gilt das gemessene Signal einer atomaren Bewegung zuzuordnen. Abhilfe schafft hier die Verwendung von Röntgenstrahlung, die hervorragend geeignet ist Strukturinformation direkt zu erhalten. Wenn die Strahlung gepulst ist kann damit auch die Dynamik der Struktur erfasst werden. Ein Erfolg versprechender Ansatz zur Erzeugung von Röntgenpulsen mit einer Dauer von einigen Femtosekunden ist die Konversion von ultrakurzen Laserpulsen in den Röntgenbereich. Heute dazu erfolgreich demonstrierte Techniken sind die Laser-Plasmaquellen oder die hoher Harmonische Erzeugung (HHG). Die Plasmaquellen erzeugen im keV Energiebereich Röntgenphotonen – aber nur mit einer Pulsdauer von einigen 100fs. HHG ist hingegen eine interessante Alternative, die Pulse mit einer Dauer im Attosekundenbereich erzeugen kann. Allerdings war der Spektralbereich bis vor kurzem auf einige 100eV beschränkt. Eine Ausweitung des Spektrums von HHG Strahlung in den keV Bereich macht die Quelle aber erst wirklich einsetzbar für Messungen an technisch und wissenschaftlich interessanten Systemen. Im Energiebereich des Wasserfensters (ca 300 bis 600eV) können biologische Prozesse mit einer Zeitauflösung im ps-fs Bereich verfolgt werden. Im höheren Energiebereich von ca. 700eV kann man die magnetischen Eigenschaften von Selten-Erdmetallen beobachten. Diese Arbeit ist der Entwicklung einer laserbasierten HH-Quelle und deren Anwendung in der zeitaufgelösten Spektroskopie gewidmet. Es sollte herausgefunden werden, welche Anforderungen werden an das Lasersystem in Bezug auf Pulsparameter gestellt, um damit Spektroskopie in einem Bereich bis zu 1keV zu machen. Auch sollte geklärt werden, welche spektroskopischen Methoden sind möglich und wo liegen ihre Grenzen. In dieser Arbeit wurde sehr viel Neuland betreten, sowohl auf dem Gebiet der Lasertechnik als auch auf der Entwicklung der HH Quelle. Darüber hinaus ist diese Arbeit die erste Arbeit die sich mit Anwendung von HH-Strahlung für zeitaufgelöste Röntgenabsorptionsspektroskopie befasst. Das zweite Kapitel befasst sich mit den Grundlagen der Röntgenspektroskopie. Bei der Wechselwirkung von Röntgenstrahlung mit Materie wird die elektronische Struktur, die Elektronenverteilungen der Atome oder Moleküle verändert: Man kann die Elektronen in das Valenzband oder in das Kontinuum anregen. Die in das Kontinuum anregten Elektronen können gleichzeitig mit den Nachbaratomen wechselwirken, und von diesen rückstreuen. Diese Wechselwirkung wird durch elektronische Struktur, die elektronische Verteilung der Atome und Moleküle beeinflusst. Diese Vorgänge verändern die Röntgenabsorption des Materials. Durch die Messung der Veränderung der Röntgenabsorption kann man auf die atomare Struktur, die atomare Abstände folgern. Diese Messungen wurden bisher mit Synchrotronstrahlung durchgeführt, deren Pulsdauer bisher nicht kürzer als einige ps war, und damit nicht den schnellsten Änderungen folgen konnte. Ein Lasersystem mit höherer Energie und kürzerer Pulsdauern ist der Schlüssel zu hochzeitaufgelösten Experimenten. Die Entwicklung eines solchen Lasersystems ist im dritten Kapitel beschrieben. Erster Teil des Kapitels erklärt die Probleme, die durch den Verstärkungsprozess auftreten. Die spektrale Einengung und der Energieverlust sind immer die am schwierigsten zu lösenden Probleme in einem Verstärkersystem. Wegen der nötigen zeitliche Pulsdehnung und der folgenden Pulskompression erleidet der Puls einen Energieverlust. Die nichtlinearen Effekte verursachen spektrale Einengung im Verstärkerkristall. Um diese Nachteile zu vermeiden dienen die unterschiedlichen Techniken, wie die Verwendung einer gasgefüllten Hohlfaser zur nichtlinearen spektralen Verbreiterung und unterschiedlicher Pulsformungstechniken (akustooptische Modulator, LCD,…). Der verbleibende Teil des Kapitels stellt diese Methoden, ihre Vorteilen und Nachteile dar. Abschließend sind die Erfolge bei der Entwicklung des Lasersystems vorgestellt: Nach allen Optimierungen wurden Pulse mit einer Energie von 3mJ und einer Dauer von 12fs realisiert. Die erste Verwendung des neuen Systems war die Erzeugung hoher Harmonischer mit konventioneller Technik. Diese Technik basiert auf einem Aufbau mit einem Gastarget in das die Laserpulse fokussiert werden. Das vierte Kapitel beschreibt die Theorie und Schwierigkeiten des Erzeugungsprozesses durch die Erklärung der grundlegenden mikroskopischen (Erzeugung) und die makroskopischen Effekte (Ausbreitungseffekte) im Gastarget. Das Problem der niederen Konversionseffizienz im hochenergetischen Bereich kann gelöst werden, wenn die neu entwickelte Technik, die als nichtadiabatische Phasenanpassung schon in der Literatur existiert hat, angewendet wird. Sie beruht auf einer starken Fokussierung von extrem kurzen Pulsen und ermöglicht Erzeugung von Röntgenphotonen mit Energien bis zu 3,5keV. Mit diesen schönen Erfolgen wurden die ersten statischen spektroskopischen Experimente durchgeführt. Die aufgenommenen Spektren zeigen schöne Absorptionskanten bei Titan, Kupfer, und Neon, Platin. Die Auswertungen dieser Spektren zeigen, dass es genügend Photonen bis 1keV gibt und ermöglichen so die Anwendung der so genannten EXAFS Technik. Im fünften Kapitel werden die gemessene Röntgenspektren und die mit der EXAFS Methode ermittelten atomaren Abständen von Silizium, Titan und Kupfer, dargestellt. Dieses Kapitel beschreibt ferner unsere ersten erfolgreichen Experimenten zur zeitaufgelöste Röntgenabsorptionsspektroskopie in der Nähe der Silizium L-Kante bei 100eV. Die Zeitauflösung, die mit Hilfe der Pump-Probe Technik erzielt werden konnte war besser als 20fs. Die Messungen wurden in einem weiten Energie – und Zeitbereichen durchgeführt: im Bereich von 0-100ps und 0-1ps, sowie von ca. 70eV bis 500eV. Die bestimmten Zeitkonstanten, stimmen mit in der Literatur angegebenen Werten für die unterschiedlichen Relaxationsprozessen sehr gut überein.
N2  - Until the 50s years, the X-ray tubes were used in the X-ray spectroscopy. The first synchrotrons appeared in the 50s years and it took several tens years, when they were applied for the static X-ray diffractrometry and the X-ray structure analysis became routine technique. These techniques are under development up to now for the broadened application areas. During this time, a new area of the physics appeared as e.g. the laser technique. They developed and bloomed meantime and now they challenge the synchrotrons to make more effort in the X-ray spectroscopy. The laser light was continuum at first, but later the pulse operation spread and the aim become to reach possible shortest pulse. The pulse mode makes possible to use the pump-probe technique. The probe pulse sans and tests the effect of the first-coming pump pulse. The resolution of the measurement is defined by the pulse duration of the pulses. This tented from the nanosecond to the femtosecond timescale. Now the metrology works close to the duration of one optical period. In this area, the scientist is not only by the technological rather by a fundamental border. By the application of the commercial pump-probe technique one can gather dynamic information usually in the IR wavelength scale. Near to the atomic scale, one can observe the structure of the material – and by the application of the X-ray pulses is possible to examine the processes, their development and evolutions deeply in the material, close to the atomic and molecular structure. The available X-ray techniques deliver X-ray pulses: the plasma sources can produce keV pulses in the few hundred fs regime. The slicing technique compressed the pulse duration of the synchrotrons down to few hundred fs also. The High Harmonic Generation (HHG) is the only existing technique for single attosecond pulse generation in the 100 eV regime. The development of the HHG forward to the keV energy opens the way for fast spectroscopic measurements in the water-window with fs pulses. The biology waits for a long time for direct observation of the fast organic processes in the fs regime. The 700 eV reaches the limit of the magnetic earth-metal spectroscopy. This work is devoted to the development and application of a laser based HH Source. The exact parameterisation and optimisation of the laser system is inevitable for the keV spectroscopy. It is clarified, which methods are acceptable and which works at their edges. This work describes the development of a laser system, which - application as an X-ray source - reached and overstepped the keV regime. This is the first work, which is devoted to the application of the HH radiation for time resolved absorption spectroscopy. The second chapter describes the bases of the X-ray spectroscopy. The interaction of the X-ray and material changes the electronic structure, the electron distribution of the atoms or molecules: the electrons can be excited from the valence band into the conduction band. The electrons, which are excited in the continuum, can interact with the neighbour atoms, from when they can backscatter. This interaction is affected by the electronic structure and the electronic distribution of the atom and molecules. The processes change the X-ray absorption of the materials. Through the measurements of these modifications can conclude to the atomic structure and atomic distances. Up top now were made these measurements with synchrotron radiation, which pulse duration was not shorter as ps. Therefore they could not observe the faster modifications. These experiments demand a laser system with high energy and short laser pulses. The third chapter describes the development of such a laser system, the appeared and solved problems. The non linear effects and the energy losses are always the hardest problems at an amplifier system. Because of the necessary pulse stretching and compression, the pulse suffers significant energy loss. The non-linear affects cause spectral narrowing in the amplifier crystal. These disadvantages can be compensated and corrected by the use of the pulse shaping techniques, like the acustooptic modulator, LCD. The end of the chapter describes results of the development: after optimisation all of the possible parameters were measured, the energy and the duration of the output pulse: 3 mJ at 12 fs. The first application of the system was the High Harmonic Generation. The conventional technique based on a gas target, in which the laser beam is focused strongly. The fourth chapter describes the theoretic possibilities and limits of the process: in the microscopic (HH generation) and the macroscopic (pulse propagation) metric. These drawbacks can be compensated by the non adiabatic self phase matching, which was already detailed in the literature. This technique based on the strongly focusing of the very short laser pulses into the gas target and its application made possible to generate X-ray photons up to 3.5 keV. With these pulses were carried out the static spectroscopic experiments. The recorded spectra shows nice absorption edges at the Titanium, Copper, Neon and Platinum. The number of the genereated X-ray photons was enough to make EXAFS measurements. The fifth chapter shows the measured spectra, the evaluated EXAFS spectra with the estimated atomic distances of the silicon, titanium and copper. The time resolution of the pump-probe measurements was less than 20 fs. It was realized in two regimes: from 0-100 ps and from 0-1ps. The determined time constants are in good agreement with the literature values.
KW  - Röntgenabsorptionsspektroskopie
KW  - Femtosekundenspektroskopie
KW  - HHG
KW  - keV
KW  - zeitaufgelöste Spektroskopie
KW  - fs
KW  - HHG
KW  - keV
KW  - timeresolved spectroscopy
KW  - fs
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-16417
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TY  - THES
A1  - Weinhardt, Lothar
T1  - Elektronische und chemische Eigenschaften von Grenzflächen und Oberflächen in optimierten Cu(In,Ga)(S,Se)2 Dünnschichtsolarzellen
T1  - Electronical and chemical properties of interfaces and surfaces in optimized Cu(In,Ga)(S,Se)2 thin film solar cells
N2  - In der vorliegenden Arbeit wurden Untersuchungen an Dünnschichtsolarzellen auf der Basis von Cu(In,Ga)(S,Se)2, der heute vielversprechendsten Dünnschichttechnologie, durchgeführt. Für eine weitere Optimierung der Zellen ist ein detailliertes Verständnis ihrer chemischen, elektronischen und strukturellen Eigenschaften notwendig. Insbesondere die in dieser Arbeit untersuchten Eigenschaften an den Grenzflächen der Zelle sind aufgrund ihrer zentralen Rolle für den Ladungsträgertransport von besonderem Interesse. Bei den vorliegenden Untersuchungen kamen verschiedene Spektroskopien zum Einsatz. Mit einer Kombination von Photoelektronenspektroskopie und Inverser Photoelektronenspektroskopie war es möglich, sowohl eine direkte Bestimmung der Valenz- und Leitungsbandanpassungen an den untersuchten Grenzflächen durchzuführen als auch Oberflächenbandlücken zu bestimmen. Die Messungen wurden durch die volumenempfindliche Röntgenemissionsspektroskopie ideal ergänzt, die - wie diese Arbeit zeigt - zusammen mit der Photoelektronenspektroskopie besonders nützlich bei der Analyse des Durchmischungsverhaltens an Grenzflächen oder auch des Einflusses chemischer Behandlungen auf die chemischen und elektronischen Eigenschaften von Oberflächen ist. Im ersten Teil der Arbeit wurden vier Grenzflächen in Proben auf der Basis des Cu(In,Ga)(S,Se)2-Absorbers von Shell Solar (München) untersucht. Es konnte dabei zunächst das Durchmischungsverhalten an der CdS/CuIn(S,Se)2-Grenzfläche in Abhängigkeit des S-Gehaltes an der Absorberoberfläche untersucht werden. Bei Messungen an der i-ZnO/CdS-Grenzfläche wurde ein flacher Leitungsbandverlauf gefunden, zudem konnte eine Durchmischung an dieser Grenzfläche ausgeschlossen werden. Eine besondere Herausforderung stellten die Messungen an der Grenzfläche des Absorbers zum Molybdänrückkontakt dar, da diese Grenzfläche nach ihrem Entstehen unweigerlich unter der etwa 1-2 um dicken Absorberschicht begraben liegt. Durch geeignetes Abspalten des Absorbers vom Rückkontakt gelang es, diese Grenzfläche freizulegen und zu spektroskopieren. Die Untersuchungen zur Vorbehandlung des Shell-Absorbers mit einer ammoniakalischen Cd-Lösung dienten dem Verständnis der positiven Einflüsse dieser Behandlung auf den Zellwirkungsgrad. Dabei wurde neben verschiedenen Reinigungswirkungen auf den Absorber als wichtigster Befund die Bildung einer sehr dünnen CdS-Schicht und, für hohe Cd-Konzentrationen, einer zusätzlichen Cd(OH)2-Schicht auf der Absorberoberfläche nachgewiesen. Die gewonnenen Erkenntnisse über die Cd-Behandlung haben eine besondere Bedeutung für die Untersuchung der Grenzfläche des Absorbers und einer mit ILGAR ("Ion Layer Gas Reaction") hergestellten Zn(O,OH)-Pufferschicht. An dieser Grenzfläche wurde die Bandanpassung mit und ohne vorherige Cd-Behandlung des Absorbers vermessen. Wird die Bandanpassung ohne Vorbehandlung noch durch Adsorbate auf dem Absorber dominiert, wobei man ein "Cliff" im Leitungsband findet, so ist der Leitungsbandverlauf für die Grenzfläche mit Cd-behandeltem Absorber flach, was im Einklang mit den sehr guten Wirkungsgraden steht, die mit solchen Zellen erreicht werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurden Messungen an Dünnschichtsolarzellen mit selenfreiem Cu(In,Ga)S2 Absorber diskutiert. Ein Problem des Cu(In,Ga)S2-Systems besteht heute noch darin, daß die offene Klemmenspannung geringer ausfällt, als dies aufgrund der im Vergleich zu CuInSe2 größeren Bandlücke zu erwarten wäre. Modelle, die dies auf eine ungünstige Bandanpassung an der CdS/Cu(In,Ga)S2-Grenzfläche zurückführen, konnten in dieser Arbeit durch die Messung der Leitungsbandanpassung, die ein deutlich "Cliff"-artiges Verhalte aufweist, bestätigt werden. Untersuchungen des Einflusses unterschiedlicher Oberflächenzusammensetzungen auf die chemischen und elektronischen Eigenschaften der Cu(In,Ga)Se2-Absorberoberfläche ergaben, wie sich die Bandlücke des Absorbers mit wachsender Kupferverarmung vergrößert und gleichzeitig die Bandverbiegung zunimmt. Im letzten, rein grundlagenorientierten Teil dieser Arbeit wurden Röntgenabsorptions- und resonante Röntgenemissionsmessungen an CdS und ZnS im Vergleich zu von A. Fleszar berechneten theoretischen Spektren, die unter Berücksichtigung der Übergangsmatrixelemente aus einer LDA-Bandstruktur berechnet wurden, diskutiert. Es konnten dabei sowohl Anregungen in exzitonische Zustände als auch kohärente Emission mit Informationen über die Bandstruktur gefunden werden. Auch war es möglich, die Lebensdauern verschiedener Valenzlochzustände zu bestimmen. Es zeigt sich, daß so die Bestimmung einer unteren Grenze für die Bandlücke möglich ist, für eine genaue Bestimmung bei den untersuchten Verbindungen jedoch ein Vergleich mit theoretischen Berechnungen notwendig ist.
N2  - In this thesis, thin film solar cells based on Cu(In,Ga)(S,Se)2 - today's most promising thin film solar cell technology - were spectroscopically analyzed in some detail. Until now, good results could be obtained mainly by empirically optimizing the process parameters, but a further optimization calls for a fundamental understanding of the Cu(In,Ga)(S,Se)2 solar cell. Since this device is a multilayer system, a detailed knowledge of the chemical, structural, and electronic properties of its interfaces is required. Partly due to the cost effective production process of the Cu(In,Ga)(S,Se)2 thin film solar cells, their properties are very different from ideal reference systems like single crystals, which makes them a particularly interesting research field. However, this requires the consideration of two aspects: the investigated samples should originate as close as possible from the industrial production process and, when investigating interfaces, their properties have to be measured directly without relying on previously published bulk properties. Both aspects have been achieved in this work. Samples were directly taken from the production process of different collaboration partners, and a direct determination of the conduction and valence band alignments, which are crucial for the carrier transport through the cell device, were conducted by a combination of photoelectron spectroscopy and inverse photoemission. These techniques were ideally complemented by x-ray emission spectroscopy, which can be particular helpful when investigating intermixing processes or the influence of chemical treatments on the chemical and electronic properties of surfaces. In the first part of this thesis, four different interfaces in samples based on the Cu(In,Ga)(S,Se)2 absorber of Shell Solar were investigated. It could be shown, that the intermixing of sulfur and selenium at the CdS/Cu(In,Ga)(S,Se)2 interface found in earlier measurements is dependent on the sulfur content at the absorber surface. Next, the interface between the CdS buffer layer and the i-ZnO part of the window layer was investigated. For this interface, an intermixing can be excluded and a flat conduction band offset is found. By suitably removing the absorber from the back contact, it was possible to investigate the interface between the absorber and the Mo back contact with spectroscopic techniques giving insight into the chemical properties of this interface. The chemical treatment of the absorber by an ammonia-based Cd-solution was investigated for a better understanding of its beneficial impact on the cell performance. Apart from a cleaning of the absorber, the main finding was the formation of a very thin CdS/CdSe layer and, for high Cd-concentrations, of an additional Cd(OH)2 layer on the absorber surface. The investigated Cd-treatment significantly improves the performance of cells with a Zn(O,OH) buffer layer deposited with ILGAR ("Ion Layer Gas Reaction"). The band alignment at the interface between ILGAR Zn(O,OH) and the absorber was investigated with Cd-treated and untreated absorbers. In the second part of this thesis, measurements of thin film solar cells with selenium-free Cu(In,Ga)S2 absorbers are discussed. These absorbers have a larger band gap than CuInSe2, which gives them the potential of higher efficiencies. However, the gain in the open circuit voltage is smaller than expected raising one of the most important questions in the CIGSSe community. In this thesis, this question is answered by a model, that ascribes this behavior to an unfavorable band alignment at the CdS/Cu(In,Ga)S2 interface. The model is supported by the measurement of the band alignment showing a pronounced "cliff" in the conduction band. The investigation of the influence of different absorber surface compositions on the chemical and electronic properties of the Cu(In,Ga)Se2 surface shows, that the surface band gap is increased by increasing copper depletion. These measurements are an important contribution to the understanding of the different recombination behaviors and efficiencies of cells with copper-rich and copper-poor absorbers. In the last part of this thesis, x-ray absorption and resonant x-ray emission spectra of CdS and ZnS (i.e. the currently preferred buffer material (CdS) as well as one of its most promising alternatives (ZnS) for Cu(In,Ga)(S,Se)2 solar cells) were discussed and compared to calculations of A. Fleszar. In these calculations theoretical spectra were obtained ad hoc using an LDA band structure taking the transition matrix elements into account. Thereby valuable information about the band structure could be extracted from the coherent emission in the resonant spectra. Moreover lifetimes of different valence hole states were determined with the surprising observation of an 1.5 eV lifetime broadening of the S 3s deep valence hole.
KW  - Dünnschichtsolarzelle
KW  - Oberfläche
KW  - Elektronische Eigenschaft
KW  - Grenzfläche
KW  - Oberflächenchemie
KW  - Grenzflächenchemie
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Röntgenemission
KW  - Inverse Photoemission
KW  - Solarzellen
KW  - Halbleitergrenzflächen
KW  - photoelectron spectrscopy
KW  - x-ray emission
KW  - inverse photoemission
KW  - solar cells
KW  - semiconductor interfaces
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-16234
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TY  - THES
A1  - Grabs, Peter
T1  - Herstellung von Bauelementen für Spininjektionsexperimente mit semimagnetischen Halbleitern
T1  - Fabrication of devices for spin injection experiments using dilute magnetic semiconductors
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit sollten Halbleiterheterostrukturen mit semimagnetischen II-VI-Halbleitern hergestellt werden, mit denen Experimente zum Nachweis und der Erforschung der Spininjektion in Halbleiter durchgeführt werden. Hierzu sollten optische und Transportexperimente dienen. Zur Polarisation der Elektronenspins werden semimagnetische II-VI-Halbleiter verwendet, bei denen in einem von außen angelegten magnetischen Feld bei tiefen Temperaturen durch den riesigen Zeemaneffekt die Spinentartung der Energiebänder aufgehoben ist. Da diese Aufspaltung sehr viel größer als die thermische Energie der Ladungsträger ist, sind diese nahezu vollständig spinpolarisiert. Für die vorgestellten Experimente wurden (Be,Zn,Mn)Se und (Cd,Mn)Se als Injektormaterialien verwendet. Durch die Verwendung von (Be,Zn,Mn)Se als Injektor konnte die Spinjektion in eine GaAs-Leuchtdiode nachgewiesen werden. Hierzu wurde der Grad der zirkularen Polarisation des von der Leuchtdiode emittierten Lichts gemessen, welches ein direktes Maß für die Spinpolarisation der injizierten Elektronen ist. Durch diverse Referenzmessungen konnte die Polarisation des Lichts eindeutig der Spininjektion in die Leuchtdiode zugeordnet werden. So konnten eventuell denkbare andere Ursachen, wie ein zirkularer Dichroismus des Injektormaterials oder die Geometrie des Experiments ausgeschlossen werden. Um die physikalischen Prozesse in der Spin-LED näher zu untersuchen, wurde eine Vielzahl von Experimenten durchgeführt. So wurde unter anderem die Abhängigkeit der Effizienz der Spininjektion von der Dicke der semimagnetischen (Be,Zn,Mn)Se-Schicht erforscht. Hieraus wurde eine magnetfeldabhängige Spin-Flip-Länge im semimagnetischen Halbleiter ermittelt, die kleiner als 20 nm ist. Im Zuge dieser Experimente wurde auch die magnetooptischen Eigenschaften dieser hochdotierten (Be,Zn,Mn)Se-Schichten untersucht. Die große Zeemanaufspaltung bleibt zwar erhalten, wird allerdings insbesondere unter Stromfluß durch eine isolierte Aufheizung der Manganionen in der Schicht reduziert. Die Spin-LEDs wurden auf eine eventuelle Eignung zur Detektion der Spininjektion in Seitenemission, wie es für Experimente mit anderen spinpolarisierenden Materialien nötig ist, getestet. Obwohl die Effizienz der Spininjektion in diesen LEDs nachweislich sehr hoch ist, konnte in Seitenemission keine Polarisation des emittierten Lichts nachgewiesen werden. In dieser Konfiguration sind (Al,Ga)As-LEDs als Detektor also nicht zu verwenden. Der Nachweis der Injektion spinpolarisierter Elektronen in einen Halbleiter sollte auch in Transportexperimenten erfolgen. Hierfür wurden (Be,Zn,Mn)Se/(Be,Zn)Se-Heterostrukturen hergestellt, die wie erwartet einen deutlichen positiven Magnetowiderstand zeigen, der nicht auf die verwendeten Materialien oder die Geometrie der Proben zurückzuführen ist. Der beobachtete Effekt scheint durch ein Zusammenspiel des semimagnetischen Halbleiters mit dem Metall-Halbleiter-Kontakt aufzutreten. Aus diesen Experimenten konnte eine Abschätzung der Spin-Flip-Länge in hochdotierten ZnSe-Schichten getroffen werden. Sie liegt zwischen 10 und 100 nm. Weiterhin sollten Spininjektionsexperimente an InAs durchgeführt werden. Zur Polarisation der Elektronenspins in diesen Experimenten sollte als semimagnetischer Halbleiter (Cd,Mn)Se verwendet werden, da es gitterangepasst zu InAs gewachsen werden kann. Anders als bei (Be,Zn,Mn)Se konnte jedoch auf nahezu keine Erfahrungen auf dem Gebiet der (Cd,Mn)Se-Epitaxie zurückgegriffen werden. Durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers ist es gelungen (Cd,Mn)Se-Schichten auf InAs in sehr hoher struktureller Qualität herzustellen. Die Untersuchung der magnetooptischen Eigenschaften dieser Schichten bestätigte die Eignung von (Cd,Mn)Se als Injektor für die geplanten Spininjektionsexperimente. Für die elektrische Charakterisierung ist es nötig, (Cd,Mn)Se auf einem elektrisch isolierenden GaAs-Substrat mit einer (Al,Ga)Sb-Pufferschicht zu epitaxieren. Das monokristalline Wachstum von (Cd,Mn)Se-Schichten hierauf wurde nur durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers möglich, der bei sehr niedrigen Substrattemperaturen im ALE-Modus gewachsen wird. Insbesondere die Dotierbarkeit der (Cd,Mn)Se-Schichten ist für die Spininjektionsexperimente wichtig. Es zeigte sich, dass sich die maximal erreichbare n-Dotierung mit Iod durch den Einbau von Mangan drastisch reduziert. Trotzdem ist es gelungen, (Cd,Mn)Se -Schichten herzustellen, die einen negativen Magnetowiderstand zeigen, was eine Voraussetzung für Spininjektionsexperimente ist. Für Transportexperimente sollen die spinpolarisierten Elektronen direkt in ein zweidimensionales Elektronengas injiziert werden. Hierfür wurden Heterostrukturen mit einem InAs-Quantentrog, in dem sich ein solches 2DEG ausbildet, hergestellt und in Hall-Messungen charakterisiert. Für die Realisierung dieser Experimente wurde ein Konzept erstellt und erste Versuche zu dessen Umsetzung durchgeführt. Ein zu lösendes Problem bleibt hierbei die Diffusion auf der freigelegten InAs-Oberfläche bei den für das (Cd,Mn)Se-Wachstum nötigen Substrattemperaturen. Leuchtdioden mit einem InAs-Quantentrog wurden für den Nachweis der Spininjektion in InAs auf optischem Wege hergestellt. Für die Realisierung einer solchen Leuchtdiode war es nötig, auf ein asymmetrisches Designs mit einer n-Barriere aus (Cd,Mn)Se und einer p-Barriere aus (Al,Ga)(Sb,As) zurückzugreifen. Es wurden sowohl magnetische als auch unmagnetische Referenzproben hergestellt und vermessen. Die Ergebnisse deuten auf einen experimentellen Nachweis der Spininjektion hin.
N2  - The goal of this thesis was the fabrication of semiconductor heterostructures utilizing II-VI diluted magnetic semiconductors for optical and electrical spin injection experiments into semiconductors. To polarize the electron spins, II-VI diluted magnetic semiconductors were used, where, at low temperatures in an external magnetic field, the spin degeneracy of the energy bands is lifted by the Giant Zeeman Effect. The energy splitting is larger than the thermal energy of the carriers, leading to a nearly completely spin polarized electron population. For the discussed experiments, (Be,Zn,Mn)Se and (Cd,Mn)Se were used as spin aligner material. Spin injection into a GaAs-LED was demonstrated by using a (Be,Zn,Mn)Se injector. For this, the degree of circular polarization of the light emitted by the LED was measured, as a direct measure of the degree of polarization of the injected electrons. A huge effort was made to clearly prove that the origin of this optical polarization is indeed the injection of spin polarized electrons into the LED. By these experiments other spurious origins like a possible circular dichroism of the spin aligner or the geometry of the experiment could be excluded. A multitude of experiments was performed to investigate the physical processes playing a role in the Spin-LED. Inter alia the dependence of the efficiency of the spin injection on the thickness of the (Be,Zn,Mn)Se injector layer was examined and a magnetic field dependent spin flip length in the DMS was found which is smaller than 20 nm. During these experiments the magneto-optical properties of the doped (Be,Zn,Mn)Se layers were investigated. Although the Giant Zeeman Splitting is preserved it is reduced by a heating of the manganese ions especially when an electrical current is flowing. The usability of the Spin-LEDs for detection of spin injection in side emission, as it will be necessary for spin injection experiments with different spin aligners, was tested. Despite the evidenced highly efficient spin injection in these (Al,Ga)As Spin-LEDs, no optical polarization could be detected in side emission making them unemployable in this configuration. The evidence of the injection of spin polarized electrons into a semiconductor was also to be provided by electrical transport experiments. To do so (Be,Zn,Mn)Se/(Be,Zn)Se heterostructures were fabricated which show an expected increase of the resistance with increasing magnetic field, which is not associated with the used materials themselves, nor with the sample geometry. The observed effect seems to be due to the interplay between the diluted magnetic semiconductor and the semiconductor-metal-contact. These experiments lead to an estimate for the spin flip length in highly doped ZnSe between 10 and 100 nm. Furthermore, spin injection experiments into InAs were to be done. For this (Cd,Mn)Se was used as aligner of the electron spins because it can be grown lattice matched to InAs. Unlike to (Be,Zn,Mn)Se, there were nearly no previous experiences on the epitaxial growth of (Cd,Mn)Se. The growth of layers with very high structural quality was made possible by the introduction of a thin ZnTe buffer layer. Magnetooptical investigations showed the usability of this material as an injector material for the planned spin injection experiments. For further experiments it is necessary to grow (Cd,Mn)Se on an electrical insulating GaAs substrate with an (Al,Ga)Sb buffer layer. The monocrystalline growth of (Cd,Mn)Se could only be obtained by using a ZnTe buffer grown at very low substrate temperatures in an ALE mode. The dopability of the (Cd,Mn)Se layers is very important for the spin injection experiments. The maximum value of achievable n-type doping with iodine is drastically reduced by the incorporation of manganese. Nevertheless, we succeeded in fabricating highly doped (Cd,Mn)Se layers with negative magnetoresistance, a requirement for their use in spin injection experiments. To perform transport experiments the spin polarized electrons shall be injected directly into a two-dimensional electron gas. For this purpose heterostructures with an InAs quantum well containing such a 2DEG were produced and characterized by Hall measurements. A concept for the realization of these experiments was introduced and first steps for its implementation were made. The diffusion on the free InAs surface at the high substrate temperatures necessary for the (Cd,Mn)Se growth remains a problem to be solved. LEDs with an InAs quantum well were fabricated for the optical detection of spin injection into InAs. In order to realize such an LED, the use of an asymmetric design with an (Al,Ga)(Sb,As) p-type and a (Cd,Mn)Se n-type barrier was essential. Both magnetic and non-magnetic LEDs were grown and characterized. First results indicate evidence of spin injection in these LEDs.
KW  - Semimagnetischer Halbleiter
KW  - Elektronenspin
KW  - Diffusionsverfahren <Halbleitertechnologie>
KW  - MBE
KW  - II-VI-Halbleiter
KW  - Spininjektion
KW  - MBE
KW  - II-VI-semiconductors
KW  - spin injection
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-16048
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TY  - THES
A1  - Rüster, Christian
T1  - Magnetotransport effects in lateral  and vertical ferromagnetic  semiconductor junctions
T1  - Magnetotransport Effekte in lateralen und vertikalen ferromagnetischen Halbleiterdioden
N2  - This work is an investigation of giant magnetoresistance (GMR), tunneling magnetoresistance (TMR) and tunneling anisotropic magnetoresistance (TAMR)effects in (Ga,Mn) based ferromagnetic semiconductor junctions. Detailed results are published in the following articles: [1] C. Rüster, T. Borzenko, C. Gould, G. Schmidt, L.W. Molenkamp, X. Liu, T.J.Wojtowicz, J.K. Furdyna, Z.G. Yu and M. Flatt´e, Very Large Magnetoresistance in Lateral Ferromagnetic (Ga,Mn)As Wires with Nanoconstrictions, Physical Review Letters 91, 216602 (2003). [2] C. Gould, C. Rüster, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling Anisotropic Magnetoresistance: A Spin-Valve-Like Tunnel Magnetoresistance Using a Single Magnetic Layer, Physical Review Letters 93, 117203 (2004). [3] C. Rüster, C. Gould, T. Jungwirth, J. Sinova, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Very Large Tunneling Anisotropic Magnetoresistance of a (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Stack, Physical Review Letters 94, 027203 (2005). [4] C. Rüster and C. Gould, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling anisotropic magnetoresistance: Creating a spin-valve-like signal using a single ferromagnetic semiconductor layer, Journal of Applied Physics 97, 10C506 (2005).
N2  - Diese Arbeit enthält Untersuchungen von Magnetowiderstandseffekten in (Ga,Mn)As basierten ferromagnetischen Halbleiterdioden. Die Resultate wurden in den folgenden Artikeln veröffentlicht: [1] C. Rüster, T. Borzenko, C. Gould, G. Schmidt, L.W. Molenkamp, X. Liu, T.J.Wojtowicz, J.K. Furdyna, Z.G. Yu and M. Flatt´e, Very Large Magnetoresistance in Lateral Ferromagnetic (Ga,Mn)As Wires with Nanoconstrictions, Physical Review Letters 91, 216602 (2003). [2] C. Gould, C. Rüster, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling Anisotropic Magnetoresistance: A Spin-Valve-Like Tunnel Magnetoresistance Using a Single Magnetic Layer, Physical Review Letters 93, 117203 (2004). [3] C. Rüster, C. Gould, T. Jungwirth, J. Sinova, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Very Large Tunneling Anisotropic Magnetoresistance of a (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Stack, Physical Review Letters 94, 027203 (2005). [4] C. Rüster and C. Gould, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling anisotropic magnetoresistance: Creating a spin-valve-like signal using a single ferromagnetic semiconductor layer, Journal of Applied Physics 97, 10C506 (2005).
KW  - Galliumarsenid
KW  - Manganarsenide
KW  - Halbleiterdiode
KW  - Ferromagnetische Schicht
KW  - Magnetowiderstand
KW  - Spintronics
KW  - Ferromagnetische Halbleiter
KW  - Magnetotransport
KW  - Tunneldioden
KW  - Spintronics
KW  - ferromagnetic semiconductors
KW  - magnetotransport
KW  - tunneling diodes
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15554
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TY  - THES
A1  - Brandt, Rainer
T1  - Sauer katalysierte, unterkritisch getrocknete Resorcin-Formaldehyd-Aerogele und daraus abgeleitete Kohlenstoff-Aerogele
T1  - Carbon aerogels derived from acid-catalyzed and subcritcally dried resorcinol-formaldehyde aerogels
N2  - Resorcin-Formaldehyd (RF) Aerogele sind feinstporöse organische Stoffe, die über einen katalysierten Sol-Gel-Prozeß und anschließende Trocknung gewonnen werden. In ihrem chemischen Aufbau sind sie den Phenoplasten oder Phenolharzen sehr ähnlich. Durch Erhitzung auf über 900 K unter Schutzgas lassen sich die organischen Aerogele in elektrisch leitfähige Kohlenstoff (C) Aerogele umwandeln. Durch die Menge der wäßrigen Verdünnung, sowie die Art und Konzentration des eingesetzten Katalysators, läßt sich die Poren- und Partikelgröße sowie die Porosität des im Sol-Gel-Prozeß entstehenden Gels beeinflussen. Aufgrund dieser Möglichkeit, die Eigenschaften der RF- und C-Aerogele „maßzuschneidern”, bieten sich Einsatz- und Optimierungsmöglichkeiten bei zahlreichen technischen Anwendungen: z.B. bei Isolationsmaterialien, bei der Gaswäsche und in der Elektrochemie als Elektrodenmaterial für Batterien und Kondensatoren, sowie zur Elektrolyse. Bisherige systematische Untersuchungen unter Variation der Katalysator- und Monomerkonzentration beschränkten sich zumeist auf mit Na2CO3 basisch katalysierte RF- und C-Aerogele. Um metallische Verunreinigungen zu vermeiden, die sich beispielsweise beim Einsatz von C-Aerogelen als Substrat für Halbleiter störend auswirken, wurde in der vorliegenden Arbeit die Wirkung von carbonsauren Katalysatoren, insbesondere Essigsäure und vereinzelt auch Ameisensäure, auf die Strukturen und Eigenschaften der entstehenden Aerogele systematisch untersucht. Da im Hinblick auf spätere Anwendungen stets eine vereinfachte unterkritische Trocknung mit Austausch des Porenwassers durch Aceton durchgeführt wurde, wurde zum Vergleich auch eine entsprechend getrocknete Probenserie Na2CO3-katalysierter RF- und C-Aerogele hergestellt und untersucht. Strukturelle Untersuchungen mittels REM, Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) und Gassorptionsmessungen ergaben ähnlich wie bei basisch katalysierten Aerogelen eine Abnahme des Primärpartikeldurchmessers mit steigendem Katalysatorgehalt und bestätigten damit die Wirksamkeit der protoneninduzierten Katalyse, welche ab etwa pH = 5 einsetzen sollte. Allerdings zeigte sich, daß der essigsaure Katalysator weniger wirksam ist als Na2CO3, so daß zur Herstellung sehr fein strukturierter Aerogele mit geringen Dichten und Strukturen im nm-Bereich extrem hohe Katalysatorkonzentrationen bis in die Größenordnung der Stoffmenge des wässrigen Lösungsmittels nötig sind. Wie auch bei basischer Katalyse mit geringer Katalysatorkonzentration, ergaben Variationen der Monomerkonzentration bei den essigsauer katalysierten Proben eine Poren- und Partikelverkleinerung mit zunehmendem Monomergehalt, jedoch mit größerer Verteilungsbreite als bei der basischen Katalyse. Bei der Na2CO3-Katalyse mit hohen Katalysatorkonzentrationen und bei unterkritischer Trocknung, kompensierte die mit sinkender Monomerkonzentration stark ansteigende trocknungsbedingte Schrumpfung die zu erwartende Porositätszunahme, so daß sich bei einheitlicher Katalysator- und verschiedenen Monomerkonzentrationen kaum strukturelle und Dichteänderungen einstellten. Die schwach essigsauer katalysierten Proben zeigten im Vergleich zu den basischen eine stark veränderte Morphologie. Während bei letzteren die Kontaktstellen zwischen den Primärpartikeln mit steigendem Partikeldurchmesser immer spärlicher ausfallen, gibt es bei carbonsauer katalysierten RF- und C-Aerogelen auch bei Primärpartikeln im µm-Bereich ein ausgeprägtes Halswachstum. Weiterhin haben die µm-großen Primärpartikel basisch katalysierter RF-Aerogele ein clusterartiges Erscheinungsbild, während man bei essigsauer katalysierten kugelrunde Primärpartikel findet. Zur Untersuchung des Gelierprozesses wurden einige Proben mit veränderten Gelierzeiten und –temperaturen hergestellt. So konnte festgestellt werden, daß die Verweildauer bei Zimmertemperatur im Zusammenhang mit dem Primärpartikelwachstum steht, während bei höheren Temperaturen die Vernetzung der Primärpartikeln untereinander gefördert wird. Zu kurze Gelierzeiten und ein Verzicht auf höhere Temperaturen führt zu einer sehr starken Schrumpfung bei der unterkritischen Trocknung und damit zu nahezu unporösen harzartigen Materialien.
N2  - Resorcinol-formaldehyde (RF) aerogels are highly porous materials obtained via an acidic or basic catalyzed sol-gel-process followed by a drying step. Concerning their chemistry, RF-aerogels are similarly constructed as phenolic resins. The organic RF-aerogels allow for conversion into electrically conductive carbon (C) aerogels by heating them up to at least 900K under inert conditions (pyrolysis). The size of the pores and particles as well as the porosity of the developing gel is controlled by the amount of the aqueous dilution as well as the type and the concentration of the used catalyst. The ability to ”tailor” the properties of the RF- and C-Aerogels allows for improvements in numerous technical applications, such as in thermal insulating, filtration and in the field of electrochemistry, where porous carbons act as electrode material in batteries and capacitors, as well as for electrochemical analysis purposes. In contrast to acidic catalysis, the effect of dilution and catalyst concentration on the structural properties of the resulting aerogels are well studied for the commonly used basic catalysis with sodium carbonate. Since metallic impurities are disadvantageous in several technical applications, for example in substrate materials for semiconductor technology, the influence of carbonic acids, especially acetic acid and in some cases formic acid, on the structures and properties of the developing gels was systematically investigated. In view of later applications, a simplified subcritically drying following the exchange of the pore water for acetone was carried out. As a reference a similarly dried series of Na2CO3-catalyzed RF- and C-aerogels was prepared and examined. As for basic catalyzed aerogels, structural investigations via SEM and small angle X-ray scattering (SAXS) show the reduction of the particle diameter with increasing catalyst concentration and confirm the effectiveness of the H3O+-catalysis, which should start at a pH-value of about 5. However, the acidic catalyst is less effective with respect to Na2CO3, so that huge amounts of catalyst are required to obtain acetic acid catalyzed aerogels with a nanometer sized structure and low densities. Alike in basic catalysis with small catalyst concentrations, the pore and particle sizes decrease with increasing monomer concentration. However, the evaluation of the SAXS-measurements suggests a broader pore and particle size distribution for the acidic catalyzed aerogels. In Na2CO3-catalysis with large catalyst concentrations, the expected increase of porosity with decreasing monomer concentration was found to be compensated by an increasing shrinkage due to capillary stresses upon subcritical drying. Consequently, different monomer concentrations led to similar structures and densities if the same catalyst concentration was used. The morphology of the micron structured basic and acidic catalyzed aerogels is different. In case of basic catalysis the transitions between the primary particles become more and more sparse with increasing particle size and the particles have a cluster-like appearance. In contrast, the carbonic acid catalyzed aerogels have thick ”necks” and the particles look like perfect spheres. To investigate the gelation process some gels were prepared at different aging times and temperatures. The results revealed, that the time at room temperature is connected with the growth of the primary particles, whereas the connectivity of the primary particles increases with increasing gelation temperature. A short gelation time and a gelation without higher temperatures leads to a very large shrinkage in the following subcritical drying step. Thus almost non-porous and resin-like samples are derived.
KW  - Aerogel
KW  - Resorcin
KW  - Formaldehyd
KW  - Pyrolyse
KW  - Kohlenstoff
KW  - Aerogele
KW  - Sol-Gel-Prozess
KW  - Sorption
KW  - (U)SAXS
KW  - Pyrolyse
KW  - aerogels
KW  - sol-gel process
KW  - sorption
KW  - (U)SAXS
KW  - pyrolysis
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15795
ER  - 
TY  - THES
A1  - Daumer, Volker
T1  - Phase coherent transport phenomena in HgTe quantum well structures
T1  - Phasenkohärente Transportphänomene in HgTe Quantentrogstrukturen
N2  - Although spintronics has aroused increasing interest, much fundamental research has to be done. One important issue is the control over the electronic spin. Therefore, spin and phase coherent transport are very important phenomena. This thesis describes experiments with mercury based quantum well structures. This narrow gap material provides a very good template to study spin related effects. It exhibits large Zeeman spin splitting and Rashba spin-orbit splitting. The latter is at least four to five times larger than in III-V semiconductors. Initially a short review on the transport theory was presented. The main focus as on quantisation effects that are important to understand the related experiments. Thus, Shubnikov-de Haas and the quantum Hall effect have been analysed. Due to the first fabrication of nanostructures on Hg-based quantum well samples, the observation of ballistic transport effects could be expected. Hence, the Landauer-B¨uttiker theory has been introduced which gives the theoretical background to understand such effects. With respect to the main topic of this thesis, phase coherence has been introduced in detail. Experiments, where coherence effects could be observed, have been explained theoretically. Here, possible measurement setups have been discussed, e.g., a ring shaped structure to investigate the Aharonov-Bohm and related effects. Due to the fact, that all experiments, described in this thesis, were performed on Hg-based samples, the exceptional position of such samples among the &#147;classical&#148; semiconductors has been clarified. Hg1-xMnx Te quantum wells are type-III QWs in contrast to the type-I QWs formed by e.g., GaAs/AlGaAs heterostructures. With a well width of more than 6 nm and a manganese content of less than 7% they exhibit an inverted band alignment. Band structure calculations based on self consistent Hartree calculations have been presented. The common description of a diluted magnetic semiconductor with the Brillouin function has been introduced and the experiments to obtain the empiric parameters T0 and S0 have been presented. Rashba spin-orbit splitting and giant Zeeman splitting have been explained theoretically and the magnetic ordering of a spin glass as well as the relevant interactions therein have been discussed. The next chapter describes the first realisation of nanostructures on Hg-based heterostructures. Several material specific problems have been solved, but the unique features of this material system mentioned above justify the effort. Interesting new insight could be found and will be found with these structures. Onto a series of QW samples, cross-shaped structures with several lead widths have been patterned. With the non-local resistance measurement setup, evidence for quasiballistic transport was demonstrated in cross-shaped structures with lead widths down to 0.45 mm. The non-local bend resistance and a regime of rebound trajectories as well as the anomalous Hall effect could be identified. Monte-Carlo simulations of the classical electron trajectories have been performed. A good agreement with the experimental data has been achieved by taking a random scattering process into account. Encouraged by this success the technology has been improved and ring-shaped structures with radii down to 1 mm have been fabricated. Low temperature (below 100 mK), four terminal resistance measurements exhibit clear Aharonov-Bohm oscillations. The period of the oscillations agrees very well with a calculation that takes only the sample geometry into account. One goal using such a structure is the experimental prove of the spin-orbit Berry phase. Therefore an additional Shottky gate on top of the ring was needed. With this structure evidence for the Aharonov-Casher effect was observed. Here, a perpendicular applied electric field causes analogous oscillations as does the magnetic field in the AB effect. A subsequent change in the Rashba SO splitting due to several applied gate voltages while measuring the AB effect should reveal the SO Berry phase. Although initially evidence of a phase change was detected, a clear proof for the direct measurement of the SO Berry phase could not be found. In the future, with an advanced sample structure, e.g., with an additional Hall bar next to the ring, which permits a synchronous measurement of the Rashba splitting, it might be possible to measure the SO Berry phase directly. In manganese doped HgTe QWs two different effects simultaneously cause spin splitting: the giant Zeeman and the Rashba effect. By analysing the Shubnikovde Haas oscillations and the node positions of their beating pattern, it has been possible to separate these two effects. Whereas the Rashba effect can be identified by its dependence on the structure inversion asymmetry, varied by the applied gate voltage, the giant Zeeman splitting is extracted from its strong temperature dependence, because Rashba splitting is temperature independent. The analysis revealed, that the Rashba splitting is larger than or comparable to the giant Zeeman splitting even at moderately high magnetic fields. In an extraordinary HgMnTe QW sample, that exhibits the n= 1 quantum Hall plateau from less than 1 T up to 28 T, the anomalous Hall effect could be excluded. Intense studies on the temperature dependence of the QHE as well as band structure calculations have revealed this extraordinary behaviour to be an ordinary band structure effect of this system. In a series of mesoscopic structures on nonmagnetic and magnetic QWs, an investigation of the universal conductance uctuations have been carried out. In the
N2  - Trotz des st¨andig steigenden Interesses an der Spintronik gibt es diesbez¨uglich noch viel an Grundlagenforschung zu leisten. Eine wichtige Aufgabe dabei ist es den Spin zu kontrollieren und gezielt zu beeinflussen. Aus diesem Grund ist es wichtig spin- und phasenkoh¨arente Transportph¨anomene zu untersuchen und zu verstehen. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Experimenten an Quantentrogstrukturen auf der Basis quecksilberhaltiger Materialien. Dieser schmall¨uckige Halbleiter ist ein ideales Versuchsobjekt zur Untersuchung von Effekten, die mit dem Spin zusammenh¨angen, denn er zeigt den riesigen Zeeman- Effekt sowie Rashba-Spin-Bahn-Aufspaltung. Letztere ist sogar vier- bis f¨unfmal so groß wie die in III-V Halbleitern. Zu Beginn dieser Arbeit wurde ein kurzer ¨ Uberblick ¨uber die Transportheorie gegeben. Dabei lag das zentrale Interesse auf Quantisierungseffekten, welche zum Verst¨andnis der nachfolgenden Experimente unabdingbar sind, insbesondere wurden der Shubnikov-de Haas und der Quanten-Hall-Effekt betrachtet. Da es im Rahmen dieser Arbeit erstmals gelungen ist, Nanostrukturen auf quecksilberhaltigen Quantentr¨ogen herzustellen, war es zu erwarten, dass ballistische Transporteffekte beobachtet werden k¨onnten. Daher wurde eine Einf¨uhrung in die Landauer- B¨uttiker-Theorie gegeben, mit welcher es m¨oglich ist solche ballistischen Effekte theoretisch zu beschreiben. Das Hauptaugenmerk der vorliegenden Arbeit liegt auf Untersuchungen zur Phasenkoh¨arenz. Deswegen wurde diese ausf¨uhrlicher eingef¨uhrt. Dabei wurde die Theorie der Experimente, bei denen man Phasenkoh¨arenz beobachten kann, dargestellt. Ebenso wurden m¨ogliche experimentelle Aufbauten diskutiert, wie zum Beispiel eine ringf¨ormige Struktur, an welcher man den Aharonov-Bohm, sowie damit verwandte Effekte untersuchen kann. Quecksilberhaltige Heterostrukturen nehmen neben den &#147;klassischen&#148; Halbleitern eine Sonderstellung ein. Diese wurde im dritten Kapitel gew¨urdigt. Im Gegensatz zu den Typ-I Quantentr¨ogen, z.B. gebildet aus einer GaAs/AlGaAs Heterostruktur, sind Quantentr¨oge aus Hg1-xMnxTe/Hg0:3Cd0:7Te vom Typ-III. Ist hierbei die Trogbreite gr¨oßer als 6 nm und der Mangangehalt geringer als 7%, so weisen diese Tr¨oge eine invertierte Bandstruktur auf. Hierzu wurden Bandstrukturberechnungen mittels selbstkonsistenter Hartree-Berechnungen dargestellt. Zur Beschreibung verd¨unnt magnetischer Halbleiter wurde die daf¨ur allgemein ¨ubliche Brillouin Funktion eingef¨uhrt. Die Experimente mit denen die dabei ben¨otigten empirischen Parameter T0 und S0 gewonnen wurden, wurden an dieser Stelle pr¨asentiert. Auch die Theorie der Rashba-Spin-Bahn-Aufspaltung sowie des riesigen Zeeman-Effekts wurden erkl¨art. Dar¨uberhinaus wurde der magnetische Ordnungszustand &#147;Spinglas&#148; eingef¨uhrt, sowie die wichtigsten Wechselwirkungen darin dargestellt. Im n¨achsten Kapitel wurde die erstmalige Realisierung von Nanostrukturen auf quecksilberhaltigen Heterostrukturen berichtet. Daf¨ur mussten materialspezifi- sche, technologische Probleme ¨uberwunden werden, aber die einzigartigen Eigenschaften dieses Materialsystems rechtfertigen den Aufwand. So konnten bereits und werden neue Einsichten gewonnen werden. Auf eine Serie von Quantentrogproben wurden Kreuzstrukturen mit unterschiedlichen Armdicken definiert. In diesen Strukturen konnte mit Hilfe der sogenannten Nichtlokalen Widerstandsmessung der Nachweis f¨ur quasiballistischen Transport erbracht werden. Der sogenannte Biegewiderstand, der Bereich der abprallenden Trajektorien sowie der anomale Hall-Effekt konnten identifiziert werden. Um diese Beobachtungen auch auf eine quantitative Beschreibung zur¨uckzuf¨uhren, wurden Monte- Carlo-Simulationen der klassischen Trajektorien der Elektronen durchgef¨uhrt. Durch die Einf¨uhrung eines zuf¨alligen Streuprozessess konnte eine hervorragende ¨ Ubereinstimmung mit den experimentellen Daten erzielt werden. Ermutigt durch diesen Erfolg, wurde die Technologie weiter verbessert. So konnten ringf¨ormige Strukturen mit Radii hinunter bis zu 1 mm hergestellt werden. Elektrische Vier-Punkt-Messungen bei niedrigsten Temperaturen (unter 100 mK) zeigen deutliche Aharonov-Bohm -Oszillationen. Die Periode dieser Oszillationen stimmt sehr gut mit der berechneten ¨uberein, die aus geometrischen ¨ Uberlegungen zur Probe gewonnen wurde. Ein Ziel f¨ur die Verwendung solcher ringf¨ormigen Strukturen ist der direkte experimentelle Nachweis der Spin-Bahn-Berry-Phase. Hierzu wird allerdings ein zus¨atzliches Shottky-Gatter auf der Oberseite des Rings ben¨otigt. Mit einer solchen Struktur konnte der Aharonov-Casher-Effekt nachgewiesen werden. Dabei verursacht ein senkrecht anliegendes elektrisches Feld analoge Oszillationen wie das Magnetfeld im Aharonov-Bohm-Effekt. Durch ein kontinuierliches ¨ Andern der Rashba Spin-Bahn-Aufspaltung, hervorgerufen durch die ¨ Anderung der anliegenden Gatter-Spannung, w¨ahrend man den Aharonov-Bohm-Effekt misst, sollte die Spin-Bahn-Berry-Phase offenbaren. Obwohl zun¨achst ein Hinweis auf einen Phasen¨ubergang gefunden werden konnte, war ein eindeutiger Nachweis f¨ur die direkte Messung der Berry-Phase nicht m¨oglich. Zuk¨unftige Messungen mit einer verbesserten Probenstruktur, z.B. einem zus¨atzlichen Hall-Streifen direkt neben dem Ring um gleichzeitig die Rashba- Aufspaltung messen zu k¨onnen, werdenm¨oglicherweise diesen direkten Nachweis erbringen. In mit Mangan dotierten HgTe Quantentr¨ogen gibt es zwei unterschiedliche Effekte, die eine Spin-Aufspaltung hervorrufen: Der riesige Zeeman-Effekt und der Rashba-Effekt. Durch die Analyse der Shubnikov-de Haas Oszillationen und der Knotenpositionen ihrer Schwebung, war es m¨oglich, diese zwei Effekte zu trennen. W¨ahrend der Rashba-Effekt durch seine Abh¨angigkeit von der Strukturinversionsasymmetrie, die durch Ver¨anderung der anliegenden Gatter-Spannung variiert werden kann, identifiziert werden kann, erkennt man die riesige Zeeman- Aufspaltung durch ihre Temperaturabh¨angigkeit, da der Rashba-Effekt temperaturunabh ¨angig ist. Diese Analyse konnte zeigen, dass die Rashba-Aufspaltung gr¨oßer als oder mindestens vergleichbar der riesigen Zeeman-Aufspaltung ist, und das sogar bei m¨aßig hohen Magnetfeldern. In einer außergew¨ohnlichen HgMnTe Quantentrogprobe, welche das n = 1 Quanten-Hall-Plateau von unter einem Tesla bis zu 28 Tesla aufweist, konnte der anomale Hall-Effekt als Ursache f¨ur dieses Verhalten ausgeschlossen werden. Intensive Untersuchungen der Temperaturabh¨angigkeit des Quanten-Hall-Effekts sowie Bandstrukturberechnungen konnten dieses außergew¨ohnliche Verhalten als einen gew¨ohnlichen Effekt der Bandstruktur in diesem System erkl¨aren. An einer Serie von mesoskopischen Strukturen auf nichtmagnetischen und magnetischen Quantentr¨ogen wurden universelle Leitwertfluktuationen untersucht. Im nichtmagnetischen Fall gehorchte die Temperaturabh¨angigkeit der Standardabweichung desWiderstands, die ein Maß f¨ur die Amplitude der Fluktuationen ist, einem Potenzgesetz (µ T
KW  - Quecksilbertellurid
KW  - Quantenwell
KW  - Elektronischer Transport
KW  - Schwingungsphase
KW  - Kohärenz
KW  - HgTe
KW  - Quantentrog
KW  - Ballistischer Transport
KW  - Phasenkohärenz
KW  - HgTe
KW  - quantum well
KW  - ballistic transport
KW  - phase coherence
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15538
ER  - 
TY  - THES
A1  - Früke, Rolf
T1  - Entwicklung eines Rastermikroskopes für den Einsatz an Laborquellen im EUV Spektralbereich
T1  - Development of a compact scanning microscope for the EUV spectral region
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wird der Aufbau eines kompakten, mobilen Labor-Rastermikroskopes beschrieben. Das Mikroskop ist konzipiert für den Einsatz mit Strahlung aus dem extrem ultravioletten Spektrum und konnte bei 13 und 17 nm Wellenlänge erfolgreich getestet werden. Der Anwendungsbereich läßt sich ohne Probleme auf weiche Röntgenstrahlung ausdehnen, um zum Beispiel den für biologische Untersuchungen interessanten Bereich des Wasserfensters zwischen 2,3 und 4,4 nm Wellenlänge zu erschließen. Als Laborquelle für Strahlung des extrem ultravioletten Spektralbereiches kommen beispielsweise laserinduzierte Plasmen in Frage. Diese sind heute gut verstanden und stellen Quellen für kontinuierliche und diskrete Strahlung bis in den Röntgenbereich dar. Ihre zeitliche Stabilität und die Konversionseffizienz ist ausreichend, so daß laserinduzierte Plasmen gute Voraussetzungen für abbildende Anwendungen wie die Mikroskopie bieten. Auf Grund ihres Erzeugungsprozesses mit kurzen Laserpulsen ist auch die Pulslänge der erzeugten Hohe-Harmonische Strahlung sehr kurz und liegt im Bereich einiger Femtosekunden bis mehrere Hundert Attosekunden. Zusätzlich wird die erzeugte Hohe-Harmonische Strahlung in einem kleinen Öffnungswinkel abgestrahlt, so daß sie nahezu vollständig für ein Experiment genutzt werden kann. Mit dieser neuen Technik steht eine weitere Laborquelle für extrem ultraviolette Strahlung zur Verfügung. Zusätzlich lassen sich dynamische Prozesse auf kurzen Zeitskalen detektieren und analysieren. Damit bilden Quellen für Hohe-Harmonische Strahlung eine gute Ergänzung zu laserinduzierten Plasmen. Beide Quelltypen bieten die Möglichkeit, rastermikroskopische Experimente von Großeinrichtungen wie Elektronenspeicherringen in das Labor zu verlagern. Untersuchungsverfahren wie Spektromikroskopie, Photoelektronen- oder Röntgenfluoreszenzspektroskopie können übertragen und um die Zeitauflösung ergänzt werden. Das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute Rastermikroskop wurde an beiden Laborquellen erfolgreich getestet und betrieben. Hierfür war es zunächst notwendig, die verschiedenen Quellen zu charakterisieren und die optimalen Bedingungen für eine hohe, stabile Photonenrate zu bestimmen. Mit optimierten Quelleigenschaften wurden mit dem Rastermikroskop verschiedene Testobjekte vergrößert abgebildet. Dabei wurde mit einer Gitterstruktur eine Auflösung von 500 nm nachgewiesen.
N2  - In this work the development of a compact, mobile laboratory scanning microscope is described. The spectral range for which the microscope is designed and was tested successfully is in the extremely ultraviolet. Without problems the range of application can be extended into the soft X-ray region, for example into the area interesting for biological examinations of the water window between 2.3 and 4.4 nm wavelength. As a laboratory source for extremely ultraviolet radiation, for example, laser-induced plasmas are suited. Today these sources are understood well and represent sources for X-ray radiation. Their temporal stability and the conversion efficiency is sufficient, so that laser-induced plasmas offer good presuppositions for imaging applications like microscopy. Due to the production process with short laser pulse lengths the length of the produced high harmonic pulse is also short. The length is in the timescale of some femtoseconds down to several hundred attoseconds. In addition, high harmonic radiation is emitted in a narrowed cone. Therefore the most of the radiation is available for the experiments. With this new technology another laboratory source for extrem ultraviolet radiation is available. Dynamic processes on short time scales can be detected and analyzed. Therefore high harmonic radiation is a good supplement to radiation from laser-induced plasmas. Both source types provide the opportunity to shift scanning microscopy experiments from large facilities like electron storage rings into the laboratory. Examination procedures like spectro-microscopy, photoelectron or X-ray fluorescence spectroscopy can be transferred and supplemented by time resolved measurements. The scanning microscope constructed within the framework of this dissertation was tested and used at both laboratory sources successfully. Therefore it was first necessary to characterize the different sources and to determine the optimal conditions for a high and stable photon rate. With optimized source conditions different test objects were imaged with the scanning microscope. Using a grating structure a resolution of 500 nm is demonstrated.
KW  - Rastermikroskop
KW  - Extremes Ultraviolett
KW  - Mikroskop
KW  - Rastermikroskop
KW  - STXM
KW  - EUV
KW  - Harmonische
KW  - microscope
KW  - scanning
KW  - STXM
KW  - EUV
KW  - harmonic
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15521
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schwab, Hubert
T1  - Vakuumisolationspaneele : Gas- und Feuchteeintrag sowie Feuchte- und Wärmetransport
T1  - vacuum insulation panels- gas and moisture permation as well as heat and moisture transport
N2  - Vakuumisolationspaneele (VIP) aus pyrogener Kieselsäure und metallisierten Folien als vakuumdichter Umhüllung wurden untersucht. Der Gas- und Feuchteeintrag durch die Folienumhüllung in das Panel wurde in Abhängigkeit von Folientyp, Panelformat und Klimabedingung ermittelt. Weiterhin wurde der Einfluss der Feuchte auf den transienten und stationären Wärme- und Feuchtetransport bestimmt. Anhand der Ergebnisse lässt sich die Degradation der Dämmwirkung der untersuchten VIPs langfristig prognostizieren.
N2  - Vacuum insulation panels (IP) made of fumed silica as core material and metallized foils as vacuum tight envelope were examined. The permeation of gas and moisture through the foil envelope was determined, depending on foil type, panel format and climatic conditions. In addition, the influence of gas and moisture on the transient and stationary heat and moisture transfer was analyzed. The study makes it possible to estimate the long time degradation of the thermal conductivity of the examined VIPs
KW  - Wärmeschutz
KW  - Paneel
KW  - Vakuum
KW  - Vakuumisolationspanel
KW  - VIP
KW  - Wärmeleitfähigkeit
KW  - Gas
KW  - Feuchte
KW  - vacuum insulation panel
KW  - VIP
KW  - thermal conductivity
KW  - gas
KW  - moisture
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15224
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schömig, Herbert Richard
T1  - Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik
T1  - Nanooptics on wide-bandgap semiconductor nanostructures for spintronics and optoelectronics
N2  - Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.
N2  - This work treats three topics from the research on nanostructured semiconductors in the field of spintronics and optoelectronics. 1) Single semimagnetic quantum dots Semiconductors doped with Mn, so-called diluted magnetic semiconductors, exhibit an intense sp-d exchange interaction between free carrier spins and localized Mn spins. Due to this coupling an exciton, optically injected into the DMS semiconductor, acquires an exchange energy proportional to the Mn magnetization within the exciton volume. If the exciton localizes in a quantum dot it can be employed as a probe monitoring the magnetization in the nanoenvironment. However, this requires the spectroscopic selection of single quantum dots. In this work single CdSe/ZnMnSe quantum dots could be addressed with the help of an opaque metal mask on top of the semiconductor with nanoapertures prepared by electron lithography. The PL emission from such nanoapertures shows individual PL lines corresponding to single quantum dots. By means of magneto-PL-spectroscopy the magnetic moment of single quantum dots of only some tens of Bohrmagnetons is addressed, including its thermal fluctuations. The temperature as well as magnetic field dependence of the exciton-Mn coupling is consistently described in the frame of a modified Brillouin model. 2) Ferromagnet-DMS-Hybrids A local manipulation of spins in a semiconductor can be realized by a preparation of ferromagnetic structures on the surface of a semiconductor. Magnetic fringe fields, emerging from nanostructured ferromagnets (FM) are capable of bending the spin bands of a buried quantum well on a mesoscopic length scale. This is especially valid for a semimagnetic quantum well like the ZnCdMnSe/ZnSe heterostructure used in the following experiments. Due to the drastic enhancement of the exciton g factor by the coupling to the Mn spins, huge spin splittings become possible. Magnetostatic calculations performed for ferromagnetic dysprosium (Dy) wire structures show, that fringe fields in the range of 0.1 to 1 T can be achieved in a perpendicular magnetization configuration. Magneto-PL measurements with a high spatial resolution actually demonstrate an influence of nanostructured ferromagnets on the excitonic spin bands in the quantum well and even provide some information about the magnetic characteristics of the FM nanoelements. 3) Single localization centers in a InGaN/GaN quantum well The localization of charge carriers in nm-sized islands has a strong influence on the optical properties of InGaN/GaN quantum wells. A detailed analysis of these effects require a reproduceable, spectroscopic access to single localization centers. This prerequisite has been fulfilled by depositing a mask with nanoapertures on the semiconductor surface. PL spectra measured on these nanoapertures at a temperature of 4 K reveal individual, spectrally narrow emission lines with a halfwidth down to 0.8 meV. Such a single PL line can be attributed to the emission from a single localization center. The optical access to single centers has been demonstrated here for the first time. As the following experiments showed, there is a profound difference between the behavior of such single PL lines and the inhomogenous PL signal from a large ensemble of centers. This gives a clear picture of the impact of some mechanisms relevant for the PL characteristics of InGaN quantum films, that have been the subject of a controversial debate. The most influential factors are the internal piezo electric field, the bandfilling effect and the formation of multiexcitons.
KW  - Cadmiumselenid
KW  - Zinkselenid
KW  - Manganselenide
KW  - Semimagnetischer Halbleiter
KW  - Quantenpunkt
KW  - Halbleiteroberfläche
KW  - Ferromagnetische Schicht
KW  - Nanostruktur
KW  - Spin
KW  - Indiumnitrid
KW  - Galliumnitrid
KW  - Ferromagnete
KW  - Photolumineszenz
KW  - Quantum dots
KW  - semimagnetic semiconductors
KW  - gallium nitride
KW  - ferromagnets
KW  - photoluminescence
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15188
N1  - Aus datenschutzrechtlichen Gründen wurde der Zugriff auf den Volltext zu diesem Dokument gesperrt. Eine inhaltlich identische neue Version ist erhältlich unter:
http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-126558
ER  - 
TY  - THES
A1  - Latussek, Volker
T1  - Elektronische Zustände in Typ-III-Halbleiterheterostrukturen
T1  - Electron states in type III semiconductor heterostructures
N2  - Seit 1988 werden mit dem Verfahren der Molekularstrahlepitaxie (MBE: Molecular Beam Epitaxy) am Physikalischen Institut der Universität Würzburg Halbleiterheterostrukturen aus dem Halbleitermaterialsystem Hg(1-x)Cd(x)Te hergestellt. Diese quecksilberhaltige Legierung ist ein II-VI-Verbindungshalbleiter und zeichnet sich durch eine legierungs- und temperaturabhängige fundamentale Energielücke aus. Die Bandstruktur ist je nach Temperatur und Legierungsfaktor x einerseits halbleitend, anderseits aber halbmetallisch. Die schmallückigen Hg(1-x)Cd(x)Te-Legierungen werden als Infrarotdetektoren eingesetzt. Mit dem Verfahren der Molekularstrahlepitaxie ist es möglich Bandstrukturen mit spezifischen Eigenschaften herzustellen (band structure engineering). Unter diesen neuen Materialien stellen die Typ-III-Übergitter eine besondere Klasse dar. Bei diesen zweidimensionalen Materialstrukturen wird eine nur wenige Atomlagen dicke Schicht von 30 °A bis 100 °A aus dem Halbmetall HgTe, dem Trogmaterial, in eine Legierung aus Hg(1-x)Cd(x)Te, dem Barrierenmaterial, eingebettet und zu einem Übergitter aufgebaut. Zweidimensionale Typ-III-Halbleiterheterostrukturen, wie die HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Quantentrogstrukturen und HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter, sind von fundamentalen Interesse zum Verständnis von elektronischen Zuständen komplexer Bandstrukturen und zweidimensionaler Ladungsträgersysteme. Darüber hinaus werden HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter in der Sensorik als Infrarotdektoren eingesetzt, deren cut-off-Wellenlänge prozessgesteuert in der Molekularstrahlepitaxie über die Trogbreite, der Schichtdicke des HgTe, eingestellt werden kann. Je nach verwendeten Barrierenmaterial Hg(1-x)Cd(x)Te und Temperatur besitzen die Übergitterstrukturen mit großen Barrierenschichtdicken, das sind die Quantentrogstrukturen, in Abhängigkeit von der Trogbreite, für niedrige Trogbreiten eine normal halbleitende Subbandstruktur, während sich für größere Trogbreiten eine invertiert halbleitende Subbandstruktur einstellt. In der invertiert halbleitenden Subbandstruktur ist ein indirekter Halbleiter realisierbar. Bei Strukturen mit dünnen Barrierenschichtdicken ist die Minibanddispersion stark ausgeprägt und es kann sich zusätzlich eine halbmetallische Subbandstruktur ausbilden. Diese speziellen Eigenschaften sind einzigartig und kennzeichnen die komplexe Bandstruktur von Typ-III-Heterostrukturen. Erst die genaue Kenntnis und ein vertieftes Verständnis der komplexen Bandstruktur erlaubt die Interpretation von Ergebnissen aus (magneto)-optischen Untersuchungen der elektronischen Eigenschaften von Typ-III-Halbleiterheterostrukturen. Die Berechnung der elektronischen Zustände in den HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter wurde in der vorliegenden Arbeit in der Envelopefunktionsnäherung durchgeführt. Seit drei Jahrzehnten wird die Envelopefunktionenn¨aherung (EFA: Envelope Function Approximation) sehr erfolgreich bei der Interpretation der experimentellen Ergebnisse von (magneto)- optischen Untersuchungen an Halbleiterheterostrukturen eingesetzt. Der Erfolg basiert auf der effektiven Beschreibung der quantisierten, elektronischen Zustände an Halbleitergrenzflächen, in Quantentrögen und Übergittern und der Einzigartigkeit, zur Berechnung der experimentellen Ergebnisse, die Abhängigkeit von äußeren Parametern, wie der Temperatur und des hydrostatischen Druckes, aber auch eines elektrischen und magnetischen Feldes, wie auch von freien Ladungsträgern, ein zu arbeiten. Die sehr gute quantitative Übereinstimmung der theoretischen Berechnungen in der Envelopefunktionennäherung und vieler experimenteller Messergebnisse an Halbleiterheterostrukturen baut auf der quantitativen Bestimmung der relevanten Bandstrukturparameter in der k·p-Störungstheorie zur Beschreibung der elektronischen Eigenschaften der beteiligten Volumenhalbleiter auf. In Kapitel 1 der vorliegenden Arbeit wird daher zunächst das Bandstrukturmodell des Volumenmaterials Hg(1-x)Cd(x)Te vorgestellt und daraus die Eigenwertgleichung des Hamilton-Operators in der Envelopefunktionenn¨aherung abgeleitet. Danach wird das L¨osungsverfahren, die Matrixmethode, zur Berechnung der Eigenwerte und Eigenfunktionen beschrieben und auf die Berechnung der elektronischen Subbandzustände der Typ-III-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter angewendet. Es folgt eine Diskussion der grundlegenden Eigenschaften der komplexen Bandstruktur in den verschiedenen Regimen der Typ-III-Halbleiterheterostrukturen und der charakteristischen Wellenfunktionen, den Grenzflächenzuständen. An Ende dieses Kapitels wird die Berechnung des Absorptionskoeffizienten hergeleitet und die grundlegenden Eigenschaften der Diplomatrixelemente zur Charakterisierung der optischen Eigenschaften von HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter exemplarisch vorgestellt. In Kapitel 2 sind die wesentlichen Ergebnisse aus dem Vergleich von Infrarotabsorptionsmessungen an HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter mit den berechneten Absorptionskoeffizienten zusammengestellt.
N2  - For three decades the envelope function approximation (EFA) has been very successful in the interpretation of experimental results of magneto-transport and optical investigations of semiconducting heterostructures. Its success is based on the ability to describe the quantized electron states in semiconductor interfaces, quantum wells and superlattices combined with its unique ability to include the influence of external parameters such as temperature and hydrostatic pressure as well as electric and magnetic fields and the incorporation of free charge carriers. The excellent quantitative agreement between theoretical calculations using the envelope function approximation and numerous experimental results depends on the quantitative determination of the corresponding band structure parameters in the k · p perturbation theory required to correctly describe the electronic properties of the bulk semiconductors in the heterostructure in question. In order to understand numerous experiments on bulk semiconductors it is not necessary to know the band structure in the entire Brillouin zone. Knowledge is merely required near the corresponding band structure extrema. In the experiments considered here on the II-VI materials of HgTe and CdTe, which crystallize in the zinc blende structure, as well as III-V materials such as GaAs and GaAlAs, the center of the Brillouin zone is of primary importance. Since 1988 Molecular beam epitaxy (MBE) has been employed at the physics department (Physikalisches Institut) of the University of Würzburg to produce semiconducting heterostructures based on Hg(1-x)Cd(x)Te. With this method it is possible to produce materials with a particular band structure and specific properties (band structure engineering). Among these new heterostructures, type III superlattices represent an unique class. In these structures, thin layers (30 - 100)°A of only a few atomic layers of the semimetallic HgTe are alternated with layers of the Hg(1-x)Cd(x)Te alloy to form a superlattice. The resulting growth by the MBE method permits superlattices with the desired band structure to be produced and the corresponding optical absorption in the infrared spectral range. From a comparison of the band structure of these type III superlattices by means of the envelope function approximation and the resulting absorption spectrum with the experimental results from infrared spectroscopy it was possible for the first time to determine a precise value for the valence band offset a characteristic heterostructure parameter, as well as its temperature´dependence. Hereby HgTe thicknesses were determined by high resolution x-ray diffraction. Structure in the absorption spectra could be quantitatively assigned to dipole transitions between the involved subbands of the type III superlattice. The quantitative description of the optical properties of semiconducting heterostructures from the Ansatz that known bulk properties result in new and tailor made properties can also be stated conversely; from known heterostructure properties unknown properties of bulk materials can be determined. Using this corollary, first direct experimental determination of the difference of the hydrostatic deformation potentials, C-a, of HgTe with high precision, (-3.69 ± 0.10) eV, by means of hydrostatic pressure experiments on type III superlattices were carried out. Calculations of the electron states in heterostructures were carried out in this dissertation. Hereby the envelope function approximation was employed whereby the numerical eigenvalue problem was formulated in terms of the matrix method in which the individual components of the envelope functions were expanded from a complete set of functions. Because of the poor convergence in the calculations of interface states in type III quantum well structures, a new set of functions was constructed, which results in the required convergence for all heterostructures: from a p-type inversion channel in Ge bi-crystals, including GaAs-GaAlAs quantum well structures, to type III superlattices. The individual components of the envelope functions were very precisely approximated by only a very few, 10 - 20, basis functions.
KW  - Quecksilbertellurid
KW  - Cadmiumtellurid
KW  - Heterostruktur
KW  - Übergitter
KW  - Elektronenzustand
KW  - Halbleiterheterostrukturen
KW  - Envelopefunktionennäherung
KW  - Hg(1-x)Cd(x)Te
KW  - Semiconductor heterostrctures
KW  - envelope function approximation
KW  - Hg(1-x)Cd(x)Te
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15055
ER  - 
TY  - THES
A1  - Lehmann, Frank
T1  - Prozessierung und elektrische Charakterisierung von ZnSe Heterostrukturen in verschiedenen Messgeometrien zum eindeutigen Nachweis der elektrischen Spininjektion
T1  - Processing and electrical characterization of ZnSe heterostructures in various measurement geometries to unambiguously detect electrical spin injection
N2  - 2-Punkt Transportmessungen, die in der Vergangenheit an ZnSe-basierenden DMS/NMS/DMS Multischichtsystemem durchgeführt wurden, zeigten eine 25-prozentige Erhöhung des Widerstandes beim Übergang vom unpolarisierten in den polarisierten Zustand des DMS. Dieser Magnetowiderstandseffekt wurde durch elektrische Spininjektion in den NMS erklärt. In dieser Arbeit wird zunächst anhand von 4-Punkt Transportmessungen an miniaturisierten, elektronenstrahllithographisch gefertigten DMS/NMS/DMS Strukturen dieser Widerstandseffekt näher untersucht, um eine Bestimmung der Spinrelaxationslänge im nichtmagnetischen II-VI Halbleiter zu erlauben. Aufgrund der im Rahmen dieser Experimente erhaltenen Ergebnisse muss jedoch die Verknüpfung des positiven Magnetowiderstandseffekts mit der elektrischen Spininjektion in den NMS des Multischichtsystems revidiert werden. Im weiteren Verlauf der Arbeit werden Strukturen mit Abmessungen in der Größenordnung von 1 µm hergestellt und gemessen, mit deren Hilfe ein eindeutiger Nachweis der elektrischen Spininjektion in einen nichtmagnetischen Halbleiter mittels Transportmessungen ermöglicht wird. Mit diesen Resultaten kann eine oberer Grenzwert für die Spinfliplänge in ZnBeSe von 100 nm abgeschätzt werden.
N2  - 2-probe transport measurements that were performed in the past on ZnSe-based DMS/NMS/DMS multilayer-systems showed a 25% increase of the resistance during the transition of the DMS from its unpolarized to its polarized state. This magnetoresistance effect was described by spin injection into the NMS. In this work, this resistance effect is further investigated by 4-probe transport measurements on miniaturized DMS/NMS/DMS structures that were fabricated by electron beam lithography to allow the determination of the spin-relaxation length in the non-magnetic II-VI semiconductor. On the basis of the results that were obtained in the framework of these experiments the connection of the positive magnetoresistance effect with spin injection into the NMS of the multilayer-system has to be revised. In the further course of this work structures with dimensions of the order of 1 µm are fabricated und measured that allow the unambiguous detection of electrical spin injection into a non-magnetic semiconductor by transport measurements. With these results an upper limit of the spin-flip length in ZnBeSe of 100 nm can be estimated.
KW  - Zinkselenid
KW  - Heterostruktur
KW  - Elektronenspin
KW  - Diffusionsverfahren <Halbleitertechnologie>
KW  - Spininjektion
KW  - ZnSe-Heterostruktur
KW  - Transportmessung
KW  - Prozessierung
KW  - spin injection
KW  - ZnSe heterostructure
KW  - transport measurement
KW  - processing
Y1  - 2005
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15003
ER  - 
TY  - THES
A1  - Wang, Tungte
T1  - Anatomische und funktionelle Magnetresonanztomographie der menschlichen Lunge
T1  - Anatomical and Functional 1H Magnetic Resonance Imaging of the Human Lung
N2  - Zur Beurteilung der Lungenanatomie wurde das MT-STIR-Verfahren vorgestellt. Es wurde gezeigt, dass das MT-STIR-Verfahren das störende Signal des umgebenden Muskelgewebes effektiv unterdrückt und damit die Visualisierung des Lungenparenchyms verbessert. Im Vergleich zu konventionellen anatomischen 1H-MR-Verfahren wie IR- und MIR-Verfahren erhöht das MT-STIR-Verfahren das Signal-zu-Rausch-Verhältnis (SNR) des Lungenparenchyms signifikant und vermeidet den Signalausfall des Lungenparenchyms aufgrund der pathologischen Verkürzung der Lungen-T1-Relaxationszeit auf ca. 900 ms wie bei Patienten mit Mukoviszidose (CF), so dass sowohl große Lungenperfusionsdefekte in Patienten mit CF als auch kleine ungefährliche Lungenentzündungen in „gesunden“ Probanden durch das MT-STIR-Verfahren gut dargestellt werden können. Für die indirekte, aber quantitative Beurteilung der Lungenventilation wurde die oben genannte schnelle quantitative Lungen-T1-Mapping-Technik während der Inhalation eines Atemgasgemisches mit verschiedenen O2-Konzentrationen (21%, 40%, 60%, 80% und 100%) eingesetzt. Dabei ist im Blut physikalisch gelöster Sauerstoff leicht paramagnetisch und dient als Blut-T1-verkürzendes MR-Kontrastmittel (KM). In der Lunge ist das Blut die Hauptquelle des freien Wassers, so dass Lungen-T1-Werte nach dem Zwei-Kompartimente-Schnellaustausch-Modell der Lungen-T1-Relaxationszeit durch den Blut-T1-Wert beeinflusst werden. Die zugehörige Theorie, ein O2-gestütztes Lungen-T1-Modell, wurde aus der Lungenphysiologie und den T1-Relaxationsmechanismen hergeleitet und zeigt, dass bei Probanden die Lungen-T1-Verkürzung von 21% O2 zu 100% O2 ca. 11% beträgt und die Beziehung zwischen dem Lungen-R1 (= 1/T1)-Wert und der inhalierten O2-Konzentration linear mit einer Steigung von 0,12 1/s und einem R1-Achsenabschnitt von 0,70 1/s ist. Die Steigung wurde im Rahmen dieser Doktorarbeit als oxygen transfer function (OTF) definiert und ist vom gasaustauschbestimmenden Ventilations-Perfusions- und Diffusions-Perfusions-Verhältnis abhängig, so dass sie praktisch ein Maß für den pulmonalen Gasaustausch darstellt. Experimentell wurde gezeigt, dass Lungen-T1-Werte bei 100% O2 um 10% kürzer als bei 21% O2 sind, was gut mit dem O2-gestützten Lungen-T1-Modell übereinstimmt. Weiterhin wurde die OTF dadurch bestimmt, dass die gemessenen Lungen-R1-Werte gegen die inhalierte O2-Konzentration aufgetragen wurden und eine Gerade an die Messpunkte angepasst wurde. Gesundes Lungenparenchym von Probanden und gut perfundiertes Lungenparenchym von Patienten mit CF zeigten OTF-Werte zwischen 0,10 und 0,14 1/s, R1-Achsenabschnitte zwischen 0,70 und 0,80 1/s und ausgezeichnete Korrelationskoeffizienten von annähernd 1,00, was mit dem O2-gestützten Lungen-T1-Modell übereinstimmt. Schlecht perfundiertes Lungenparenchym von Patienten mit CF zeigte eindeutig erniedrigte OTF-Werte, erhöhte R1-Achsenabschnitte und schlechte Korrelationskoeffizienten. Das O2-gestützte Lungen-T1-Mapping-Verfahren zeigt eine hohe Reproduzierbarkeit. Zur Beurteilung der Lungenperfusion wurde eine quantitative Perfusionsmapping-Technik mittels Protonen-Spin-Labeling, ohne Verwendung eines intravenösen Kontrastmittels wie Gadolinium (Gd)-DTPA, vorgestellt. Aus einer nicht-schichtselektiven (globalen) T1-Map und einer schichtselektiven T1-Map derselben Lungenschicht, die jeweils mit der oben genannten schnellen quantitativen Lungen-T1-Mapping-Technik akquiriert wurde, wurde eine Perfusionamap berechnet, wobei jedes Pixel in der Perfusionsmap eine Perfusionsrate in Einheiten von m&#61548;/100g/min hat. Es wurde demonstriert, dass die hintere coronale Lungenschicht eine höhere Perfusionsrate als die vordere coronale Lungenschicht desselben Probanden hatte, als er in Rückenlage gemessen wurde, was den Gravitationseffekt auf die Lungenperfusion bestätigt. Die berechneten Perfusionsraten des gut perfundierten Lungenparenchyms von Probanden und von Patienten mit CF lagen zwischen 400 und 600 m&#61548;/100g/min, die gut mit dem Literaturwert übereinstimmen. Die berechneten Perfusionsraten des schlecht perfundierten Lungenparenchyms von Patienten mit CF waren niedriger als 200 m&#61548;/100g/min. Die Spin-Labeling-Technik zeigte eine hohe Reproduzierbarkeit und niedrige relative Fehler der berechneten Perfusionsraten.
N2  - The purpose of this doctoral thesis is to develop noninvasive and clinically feasible methods for assessment of pulmonary anatomy, pulmonary function and cardiac shunts in the human using proton magnetic resonance imaging (1H MRI). All imaging experiments were performed on a commercial 1.5-T whole-body MR scanner. In Chapter 2, an efficient tissue suppression technique is presented which allows one to significantly enhance lung parenchyma visibility. A short inversion time inversion recovery (STIR) experiment combined with a magnetization transfer (MT) experiment was used for magnetization preparation in order to suppress the signal from muscle. A half-Fourier single-shot turbo spin-echo (HASTE) sequence was used as an acquisition module. This approach was used to perform lung anatomical imaging in healthy volunteers and patients with cystic fibrosis (CF). The results obtained demonstrate that with MT-STIR approach high quality human lung images can be obtained and that this approach has the potential for the evaluation of lung pathologies. In Chapter 3, a rapid and robust technique for quantitative T1 mapping of the human lung using an IR SnapshotFLASH sequence is presented. Based on a series of SnapshotFLASH images acquired after a single inversion pulse, high quality and quantitative T1 parameter maps acquired were obtained in under five seconds from healthy volunteers and patients with CF. The measured T1 values of healthy lung parenchyma ranged from 1100 to 1400 ms and are in good agreement with previously reported literature values. The measured T1 values of diseased lung parenchyma in patients with CF ranged from 800 to 1000 ms and correlated with reduced regional pulmonary blood volume and blood flow as confirmed by qualitative gadolinium (Gd)-DTPA-enhanced MR pulmonary perfusion imaging. Indirect qualitative MRI of pulmonary ventilation is feasible using the paramagnetic effects of oxygen physically dissolved in blood. In Chapter 4, a more quantitative oxygen-enhanced pulmonary function test based on the slope of a plot of R1 vs. oxygen concentration &#61630; the oxygen transfer function (OTF) &#61630; was developed and tested in a pool of healthy volunteers and patients with CF. The lung T1 relaxation rate, R1, under normoxic conditions (room air, 21% O2) and the response to various hyperoxic conditions (40% – 100% O2) were studied. Lung T1 in healthy volunteers showed a relatively homogeneous distribution while they breathed room air and a homogeneous decrease under hyperoxic conditions. This T1 decrease from breathing room air to 100% O2 was statistically significant at P < 0.0001. Lung T1 in patients with CF showed an inhomogeneous distribution while they breathed room air and the observed lung T1 decrease under hyperoxia depended on the actual state of the diseased lung tissue. In the selected group of patients with CF, areas with reduced OTF also showed reduced perfusion, as confirmed by qualitative Gd-DTPA-enhanced MR pulmonary perfusion imaging. In Chapter 5, the feasibility and reproducibility of a noninvasive, rapid and quantitative pulmonary perfusion mapping method was evaluated using a two-compartment tissue model in combination with proton spin labeling within the imaging slice. Global and selective lung T1 maps were acquired from each subject. Quantitative perfusion maps were calculated from the global and selective T1 maps. The measured perfusion rates of the upper right lung in volunteers ranged from 400 to 600 m&#61548;/100g/min. In patients with CF, perfusion defects detected using Gd-DTPA-enhanced MRI were also detected using the spin labeling method. The perfusion rates of diseased lung tissues were less than 200 m&#61548;/100g/min. The proposed method showed a high intra-study reproducibility and low relative errors. In the first part of Chapter 6, a clinical protocol combining anatomical 1H MRI with the assessment of both OTF and pulmonary perfusion was established for the human lung and applied to patients with CF. In the selected group of patients with CF, areas with reduced oxygen enhancement showed reduced perfusion as confirmed by spin labeling perfusion imaging. These functional imaging results also correlated with anatomical MT-STIR-HASTE imaging results. The results demonstrate that this completely noninvasive clinical protocol has potential for clinical applications in the serial diagnosis of lung diseases such as CF. In the second part of Chapter 6, we compared pulmonary function before and after smoking by measuring arterial blood T1 and lung T1 using the clinical protocol. The results revealed that after smoking, both arterial blood and lung showed no significant changes in OTF, while arterial blood T1 was reduced and the pulmonary perfusion rate was increased.
KW  - Lungenfunktionsprüfung
KW  - NMR-Tomographie
KW  - 1H MRT
KW  - Lunge
KW  - Herzshuntdiagnostik
KW  - funktionell
KW  - anatomisch
KW  - 1H MRI
KW  - lung
KW  - cardiac shunt
KW  - functional
KW  - anatomical
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-14867
ER  - 
TY  - THES
A1  - Keller, Dirk
T1  - Optische Eigenschaften ZnSe-basierter zweidimensionaler Elektronengase und ihre Wechselwirkung mit magnetischen Ionen
T1  - ZnSe-based QWs with a two-dimensional electron gas: Optical properties and interaction with magnetic ions
N2  - In dieser Arbeit wurden nichtmagnetische und semimagnetische ZnSe-basierte Quantentröge untersucht. Im Mittelpunkt des Interesses standen hierbei vor allem die Modifikation der optischen Spektren mit einer zunehmenden Modulationsdotierung der Strukturen und der Einfluss von Spinflip-Streuungen der freien Band-Elektronen an den Mn-Ionen auf die Magnetisierung und somit die Zeeman-Aufspaltung der Strukturen. Als experimentelle Methoden wurden Photolumineszenz (PL), Photolumineszenzanregung (PLE) und Reflexionsmessungen verwendet, die in Magnetfeldern von bis zu B=48 T und bei Temperaturen im Bereich von 1.6 K bis 70 K durchgeführt wurden. Darüber hinaus wurde die Abhängigkeit der Spin-Gitter-Relaxationszeit der Mn-Ionen von der Mn-Konzentration und der Elektronengasdichte in den Quantentrögen durch zeitaufgelöste Lumineszenzmessungen untersucht. Der Einfluss eines Gradienten in der s/p-d-Austauschwechselwirkung auf die Diffusion der Ladungsträger bildet einen weiteren Schwerpunkt dieser Arbeit. Als experimentelle Methode wurde hierbei ortsaufgelöste Lumineszenz verwendet.
N2  - In the present work, nonmagnetic and semimagnetic ZnSe based quantum wells were studied. The thesis was focussed on the modification of optical spectra with an increasing modulation-doping of the structures. Further emphasis was placed on the influence of the spinflip scattering of the free carriers and the Mn ions on the magnetization and thus the giant Zeeman splitting of the structures. As experimental methods, photoluminescence spectroscopy (PL), photoluminescence excitation spectroscopy (PLE) and reflection measurements were used and were performed in magnetic fields up to B=48 T and at temperatures within the range of 1.6 K to 70 K. In addition, the dependence of the spin-lattice relaxation time of the Mn ions on the Mn concentration and the electron density was examined by time-resolved luminescence spectroscopy. The influence of a gradient in the s/p-d-exchange interaction on the diffusion of carriers was studied by spatially resolved luminescence spectroscopy.
KW  - Zinkselenid
KW  - Dimension 2
KW  - Elektronengas
KW  - Optische Eigenschaft
KW  - Manganselenide
KW  - Quantenwell
KW  - Elektronenstreuung
KW  - Spin flip
KW  - Manganion
KW  - Quantentrog
KW  - Magneto-optische Eigenschaften
KW  - 2DEG
KW  - Exziton
KW  - Spinflip-Streuung
KW  - quantum wells
KW  - magneto-optical properties
KW  - 2DEG
KW  - excitons
KW  - spinflip scattering
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-14774
ER  - 
TY  - THES
A1  - Hildenbrand, Markus
T1  - Modulation kollektiver Membrandynamik im mesoskopischen Bereich durch Einbau und Adsorption von Biomolekülen
T1  - Modulation of collective membrane dynamics in the mesoscopic range caused by insertion and adsorption of biomolecules
N2  - Die Basis der vorliegenden Arbeit bildet die Eigenentwicklung eines neuen massiv verbesserten Experimentalaufbaus einer dynamischen Lichtstreuapparatur zur Untersuchung von kollektiven Membranbewegungen. Die technischen Verbesserungen ermöglichten Messungen in einem bisher nicht zugänglichen Wellenzahlbereich der Membranundulationen. Dadurch konnte eine präzise Untersuchung der Abhängigkeiten der ihnen zugrunde liegenden mikromechanischen Größen Membranspannung und Membranviskosität von verschiedenen intrinsischen und extrinsischen Parametern durchgeführt werden. Im ersten Teil der Arbeit werden fundamentale Untersuchungen zur Charakterisierung der Membranspannung beschrieben. Eine Vergrößerung der Temperatur oder des Anteils an geladenem Lipid bei Lipidmischungen führte zu einer Erhöhung der Membranspannung. Diese Parameter besitzen aber keinen messbaren Einfluss auf die Membranviskosität. Im zweiten Teil der Arbeit wurde der Ankopplungsmechanismus von kurzen DNA-Stücken an kationische Membranen und deren Einfluss auf die Membranparameter untersucht. Die Experimente konzentrierten sich auf den Vergleich kurzer DNA Doppelstränge (ds-DNA) und Einzelstränge (ss-DNA). Die Adsorption der beiden DNA-Typen zeigte für die in der Dynamischen Lichtstreuung (DLS) messbaren charakteristischen Membrangrößen signifikante Unterschiede. Während die ds-DNA die Membranspannung und die Membranviskosität im Vergleich zu einer Membran ohne DNA Adsorption erhöhte, wurde durch die ss-DNA die Membranviskosität nicht verändert und die Membranspannung sogar erniedrigt. Die kurze ds-DNA (&#8804; 50 Basenpaare) beeinflusste die Undulationen durch eine rein elektrostatische Kopplung an die entgegengesetzt geladene Membranoberfläche, ohne in diese einzudringen. Die kurzen ss-DNA-Stränge zeigten neben der elektrostatischen Kopplung ein zumindest partielles Eintauchen in die Membran mit drastischen Auswirkungen auf deren mikromechanische Eigenschaften, die im völligen Gegensatz zur doppelsträngigen DNA standen. Die DLS erwies sich in diesen Experimenten als extrem empfindliche Methode, die sogar die Längenunterschiede der kurzen DNA-Stränge detektieren konnte. Im dritten Teil der Arbeit wurde der Einfluss der drei evolutionsbiologisch bedeutsamsten Steroide Lanosterol, Ergosterol und Cholesterol auf die kollektive Membrandynamik studiert. Ziel war es, die möglichen Korrelationen zwischen der molekularen Struktur der Steroide und den makroskopischen Funktionen der Komposit-Membranen zu identifizieren. Die drei untersuchten Steroide besitzen eine sehr ähnliche Struktur, unterscheiden sich jedoch sehr in ihrer molekularen Dynamik. Die Messung der kollektiven Dynamik der Undulationen konnte teils erstaunliche Auswirkungen aufdecken. Ergosterol versteift durch seine Anwesenheit die Membran und erhöht die Membranspannung, verkürzt allerdings die Haltbarkeit der Membranen. Lanosterol erhöht die Membranspannung wesentlich stärker, macht aber die Membranen etwas flexibler als Ergosterol, was sich auch positiv auf die Haltbarkeit auswirkt. Das Cholesterol ist aber das Einzige, das aufgrund seiner molekularen Dynamik bis in die andere Hälfte der zweischichtigen Membran vordringen kann. Damit koppelt es beide Schichten dynamisch miteinander, wodurch die Membran extrem flexibel und dadurch widerstandsfähiger wird. Künstliche Cholesterolmembranen (Durchmesser 3,5 mm) weisen daher eine äußerst erstaunliche Haltbarkeit von bis zu 9 Tagen auf. Unterschiede in der Membranspannung bedingen zum Teil extreme Änderungen der kollektiven Undulationsfrequenzen. Erst das Cholesterol scheint durch ein Zusammenspiel der Membranspannung mit der Membranviskosität, die im Gegensatz zu den anderen Steroiden beide extrem erhöht werden, eine für Eukaryonten biologisch sinnvolle Abstimmung zu bieten. Die sehr hohe Membranviskosität wirkt der Frequenzerhöhung durch die Membranspannung entscheidend entgegen. Dieser Umstand ermöglicht es Zellen, dass sie die Vorteile des Cholesterols nutzen können und dennoch moderate kollektive Bewegungen stattfinden, die nicht durch sehr hohe Frequenzen Zell-Zell- oder Molekül-Zell-Interaktionen außerordentlich erschweren.
N2  - The basis of this thesis is a proprietary development of a new experimental setup of a dynamic light scattering device for the investigation of collective membrane motions. The huge technical improvements allowed measurements in range of wave numbers of membrane undulations not accessible before and the accurate analysis of the dependency of underlying micromechanic quantities like membrane tension and membrane viscosity from different intrinsic and extrinsic parameters. In the first part of the thesis some fundamental measurements for the characterization of the membrane tension are described. Increasing the temperature or the share of charged lipids in lipid mixtures led to an increase of the membrane tension. But these variables didn’t show a measurable influence on the membrane viscosity. The second part of the thesis focused on the coupling mechanism of short DNA-strands with a cationic membrane and their influence on the membrane parameters. In the experiments short double stranded DNA (ds-DNA) and short single stranded DNA (ss-DNA) were compared. The adsorption of both types of DNA has shown significant differences on the characteristic membrane parameters, which are accessible for the Dynamic Light Scattering (DLS). Whereas the ds-DNA increased the membrane tension and the membrane viscosity in comparison to a membrane without DNA adsorption, the ss-DNA left the membrane viscosity unchanged and even decreased the membrane tension. The short ds-DNA (&#8804; 50 base pairs) affects the undulations only by an electrostatic coupling to the oppositely charged membrane surface, but without intrusion. The short ss-DNA was showing at least a partial intrusion into the membrane besides the electrostatic coupling, which had dramatic consequences for the micromechanic properties contrary to the ds-DNA. DLS proved to be an extremely sensitive method, which was even able to discriminate the effects caused by different chain length of the short DNA strands. In the third part of the thesis the influence of three steroids, namely lanosterol, ergosterol, and cholesterol on the collective membrane dynamics was studied, which played a significant role during the evolution. The intention was to identify the possible correlation between the molecular steroid structure and the macroscopic function of the composite membrane. The three examined steroids have a similar structure but differ highly in their molecular dynamics. The collective dynamics of the undulations revealed partly astonishing results. Ergosterol stiffens the membrane by its presence and increases the membrane tension, but shortens the lifetime of the artificial membranes. Lanosterol increases the membrane tension significantly more, but provides a better membrane flexibility than ergosterol, which causes a higher durability of the membranes. Cholesterol is the only steroid that can penetrate into the opposite layer of the membrane bilayer due to its unique molecular dynamics. It dynamically couples both layers, which leads to highly flexible and therefore more durable membranes. Hence, artificial cholesterol membranes (diameter 3.5 mm) feature an amazing lifetime of up to 9 days. Differences in the membrane tension could affect extreme changes of the collective undulation eigenfrequencies. Only cholesterol is able to provide a biological reasonable conformance for the eukaryotes by the cooperation of membrane tension and membrane viscosity, which are in contrast to the other steroids both extremely increased. The very high membrane viscosity counteracts the increase of the eigenfrequencies caused by the membrane tension. This enables cells to benefit of the advantages of cholesterol by simultaneously having moderate collective motions, which doesn’t make cell-cell or molecule-cell interactions exceedingly difficult by to high frequencies.
KW  - Membranschwingung
KW  - Dynamische Lichtstreuung
KW  - Membranspannung
KW  - Membranviskosität
KW  - Undulation
KW  - dynamische Lichtstreuung
KW  - membrane tension
KW  - membrane viscosity
KW  - undulation
KW  - dynamic light scattering
Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-14752
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