TY  - THES
A1  - Winnerlein, Martin
T1  - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of the Magnetic Topological Insulator (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\)
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\)
N2  - The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological
insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall
effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous
Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural,
electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the
quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail.
First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal
layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of
Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small
mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is
determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high
crystalline quality.
The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature.
Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption,
though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is
observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer.
The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth
of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on
the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to
the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the
stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step
bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer
planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids
displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results
in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in
the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B
substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced
mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch.
Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in
order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to
Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous
layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous
Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of
the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic
bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing
the thickness, composition and growth conditions of the layers.
The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality.
Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation
and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is
observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers.
At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and
composition of the quaternary compound while maintaining a high structural
quality.
It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers,
since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at
a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic
exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore
influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to
accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the
quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface
morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness
increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1.
A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully
maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V.
Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86
at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed
at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature
to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples
in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect
with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing
longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the
first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and
magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups.
In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision
measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de-
viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published
as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the
provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological
insulators as zero-field resistance standards.
Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close
collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport
happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in
transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK.
Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions
in the nominally ferromagnetic phase.
Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties
and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To
this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the
previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly
with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer
without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient
time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization,
while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher
crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the
cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes
in substrate and capping layer with only little deviations.
Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness
of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically
transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface
states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and
9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm
thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal
and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences
between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent
with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected
for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique
scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of
axion electrodynamics in a 3D topological insulator.
Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties
of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased
V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content,
Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio
as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the
in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively
consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\)
ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing
a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion.
Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated
and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted
to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in
antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure
with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with
1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results
in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence
of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations
for the insulating state cannot be ruled out.
Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region
show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A
dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed,
which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous
Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects.
Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion
insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound
states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and
the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation
temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased
in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the
magnetic proximity effect.
The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization
of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The
detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect
and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic
topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this
new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous
Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant
are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance
standard.
N2  - Das Thema dieser Arbeit ist die Herstellung und Charakterisierung von Schichten
des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\), die den Quanten anomalen
Hall-Effekt zeigen. Die Hauptaufgabe war die experimentelle Realisierung
des Quanten anomalen Hall-Effekts, welcher nur in Schichten mit bestimmten
strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften beobachtet wird.
Diese Eigenschaften wurden ermittelt und ihr Einfluss genau analysiert.
Als Erstes wurden die optimalen Bedingungen für das Wachstum von reinen
Bi\(_2\)Te\(_3\) und Sb\(_2\)Te\(_3\) Kristallschichten und die resultierende strukturelle Qualität
untersucht. Die kristalline Qualität von Bi\(_2\)Te\(_3\) verbessert sich signifikant bei hohen
Wachstumstemperaturen, welche die Neigung der Domänen verringern und
Zwillingsdefekte reduzieren. Als optimale Wachstumstemperatur wurde 260\(^{\circ}\)C
ermittelt, ausreichend niedrig um Desorption zu vermeiden während eine hohe
Kristallqualität erhalten bleibt.
Die Wachstumstemperatur von Sb\(_2\)Te\(_3\) hat einen geringeren Einfluss auf die Kristallqualität.
Temperaturen unter 230\(^{\circ}\)C sind allerdings nötig um erhebliche Desorption
zu vermeiden. Ein geringer Haftkoeffizient wurde besonders bei der Nukleation
auf der Si(111)-H Oberfläche beobachtet und verhindert das Zusammenwachsen
von Inseln zu einer homogenen Schicht.
Der Einfluss des Substrattyps, der Fehlorientierung der Oberfläche und der Ausheizsequenz
auf das Wachstum von Bi\(_2\)Te\(_3\) Schichten wurde untersucht. Die Ausrichtung
der Schicht ändert sich je nach Winkel der Fehlorientierung und der
Ausheilsequenz: Typischerweise orientieren sich die Ebenen der Schicht parallel zu
den Si(111) Ebenen, was aufgrund des Transfers der Stapelfolge vom Substrat zur
Schicht an den Stufenkanten die Unterdrückung von Zwillingsdefekte verbessert.
Andererseits führt diese Orientierung zu Anti-Phasen-Domänen durch die Verschiebung
an den Stufenkanten und zu einer gestuften Oberflächenmorphologie.
Für bestimmte Substratpräparationen richtet sich die Schicht jedoch parallel zur
Oberfläche aus. Diese Orientierung verhindert Verschiebungen an Stufenkanten
und damit Anti-Phasen-Domänen. Dies führt aufgrund der langreichweitigen Ordnung
zu sehr schmalen Bragg-Reflexen in XRD rocking curve Diffraktogrammen.
Weiterhin führen raue Fe:InP(111):B Substrate zu einer starken Unterdrückung
von Zwillingsdefekten und aufgrund der besseren Gitteranpassung zu einer deutlich
verringerten Verdrehung der Domänen.
Als Nächstes wurde das magnetisch dotierte V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) untersucht mit
dem Ziel den Quanten anomalen Hall-Effekt zu realisieren. Die Zugabe von V und
Bi zu Sb\(_2\)Te\(_3\) führt zu einer effizienten Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche
und einer geschlossenen, homogenen Schicht. Magnetotransport Messungen der
Schichten ergeben einen messbaren anomalen Hall-Widerstand deutlich unter der
von-Klitzing-Konstanten. Die Beobachtung des Quanten anomalen Hall-Effekts
setzt eine vollständige Unterdrückung der defekt-induzierten, parasitären Leitfähigkeit
im Inneren der Schicht voraus. Dies kann durch die Optimierung der
Dicke, Zusammensetzung und Wachstumsbedingungen der Schicht erreicht werden.
Beobachtungen zeigen, dass die Wachstumstemperatur die strukturelle Qualität
stark beeinflusst. Erhöhte Temperaturen erzielen größere Inseln, eine verbesserte
kristalline Orientierung und weniger Zwillingsdefekte. Andererseits wird Desorption
von überwiegend Sb beobachtet, was sich auf die Dicke, Zusammensetzung
und Reproduzierbarkeit der Schichten auswirkt. Bei 190\(^{\circ}\)C kann Desorption vermieden
werden, was eine präzise Kontrolle über Schichtdicke und Zusammensetzung
des quaternären Verbunds ermöglicht, während eine hohe strukturelle Qualität
erhalten bleibt.
Es ist besonders wichtig das Bi/Sb Verhältnis zu optimieren, da durch das Legieren
des n-Typ Bi\(_2\)Te\(_3\) mit dem p-Typ Sb\(_2\)Te\(_3\) bei einem bestimmten Verhältnis Ladungsneutralität
erzielt wird. Dies ist nötig um die Leitung im Inneren der Schicht
vollständig zu unterdrücken und die Fermikante in die magnetische Austauschlücke
zu schieben. Der Sb Gehalt x beeinflusst außerdem die Gitterkonstante a in der
Ebene deutlich, im Gegensatz zur Gitterkonstante c in Wachstumsrichtung. Mit
Hilfe dieses Zusammenhangs kann x selbst in dünnen Schichten unter 10 nm Dicke,
wie sie für den Quantum anomalen Hall-Effekt benötigt werden, genau bestimmt
werden. Der Sb Gehalt x beeinflusst weiterhin die Oberflächenmorphologie deutlich:
mit steigenden x verringert sich die Inselgröße und die RMS Rauigkeit wächst
um bis zu einem Faktor 4 zwischen x = 0 und x = 1.
Eine Probenserie mit x zwischen 0,56−0,95 wurde hergestellt, wobei darauf geachtet
wurde eine konstante Dicke von 9 nm und eine Dotierkonzentration von 2 at.%
V beizubehalten. Magnetotransport Messungen bei 4,2K zeigen Ladungsneutra-
lität bei x = 0,86. Der maximale anomale Hall-Widerstand von 0,44 h/e\(^2\) wird
bei x = 0,77 nahe der Ladungsneutralität beobachtet. Wird die Messtemperatur
auf 50 mK reduziert, steigt der anomale Hall-Widerstand signifikant an. Mehrere
Proben mit x in einem schmalen Bereich von 0,76−0,79 zeigen den Quanten
anomalen Hall-Effekt mit einem Hall-Widerstand, der die von-Klitzing-Konstante
erreicht, und verschwindendem longitudinalen Widerstand. Die Realisierung des
Quantum anomalen Hall-Effekts als erste Gruppe in Europa ermöglichte es uns
die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Proben in Zusammenarbeit
mit anderen Gruppen zu untersuchen.
In Kollaboration mit der Physikalisch-Technische Bundesanstalt wurden Hochpräzisionsmessungen
mit detaillierter Fehleranalyse durchgeführt und eine relative
Abweichung von der von-Klitzing-Konstante von (0,17\(\pm\)0,25)*10\(^{−6}\) erzielt. Dieser
Wert wurde als kleinster und genauester Wert publiziert, was die hohe Qualität
der zur Verfügung gestellten Proben zeigt. Dieses Ergebnis ebnet den Weg für die
Anwendung von magnetischen topologischen Isolatoren als Widerstand Standards
ohne Magnetfeld.
In enger Zusammenarbeit mit der Transport Gruppe in der EP3 wurden nichtlokale
Magnetotransport Messungen bei 15mK durchgeführt. Das Ergebnis beweist,
dass Transport durch chirale Randkanäle erfolgt. Die detaillierte Analyse
kleiner Anomalien in Transport Messungen offenbart Instabilitäten in der magnetischen
Phase selbst bei 15 mK. Der zeitabhängige Charakter dieser Anomalien
weist auf superparamagnetische Anteile in der nominell ferromagnetischen Phase
hin.
Als nächstes wurde der Einfluss der Deckschicht und des Substrattyps auf die
strukturellen Eigenschaften und die Auswirkungen auf den Quanten anomalen
Hall-Effekt untersucht. Dazu wurde eine Schicht auf halbisolierendem Fe:InP(111)B
Substrat unter den zuvor optimierten Wachstumsbedingungen gewachsen. Dies
führt zu einer deutlich erhöhten kristallinen Qualität mit einem verringerten Verdrehungswinkel
von 5,4\(^{\circ}\) auf 1,0\(^{\circ}\). Weiterhin wurde eine Schicht ohne schützende
Deckschicht auf Si gewachsen und, nachdem ausreichend Zeit für mögliche Degradation
vergangen war, gemessen. Die Schicht auf Si ohne Deckschicht zeigt perfekte
Quantisierung, während die Schicht auf InP eine Abweichung von etwa 5%
aufweist. Ursache könnte die höhere kristalline Qualität sein, Variationen in z.B.
Sb Gehalt könnten jedoch auch eine Rolle spielen. Insgesamt scheint der Quanten
anomale Hall-Effekt robust gegenüber Änderungen des Substrats und der
Deckschicht zu sein.
Des Weiteren wurde die Abhängigkeit des Quanten anomalen Hall-Effekts von
der Schichtdicke untersucht. Zwischen 5−8 nm Dicke wechselt das Material typischerweise
von einem 2D topologischen Isolator mit hybridisierten oberen und
unteren Oberflächenzustand zu einem 3D topologischen Isolator. Eine Probenreihe
mit 6 nm, 8 nm und 9 nm Schichtdicke zeigt den Quanten anomalen Hall-
Effekt, während 5 nm und 15 nm dicke Schichten deutliche Beiträge aus dem Volumen
haben. Die Analyse der longitudinalen- und Hall-Leitfähigkeit während der
Umkehrung der Magnetisierung offenbart eindeutige Unterschiede. Die 6 nm dicke
Schicht zeigt ein Skalierungsverhalten konsistent mit dem ganzzahligen Quanten-
Hall-Effekt, die 9 nm dicke Schicht dagegen zeigt das erwartete Skalierungsverhalten
für die topologischen Oberflächenzustände eines 3D topologischen Isolators.
Das besondere Skalierungsverhalten der 9 nm dicken Schicht ist von besonderem
Interesse, da es der axionischen Elektrodynamik in einem 3D topologischen Isolator
entspringen könnte.
Anschließend wird der Einfluss von V Dotierung auf die strukturellen und magnetischen
Eigenschaften der Schichten systematisch untersucht. Ähnlich wie das
Legieren mit Bi, scheint V Dotieren die Oberfläche deutlich zu glätten. Mit steigenden
V Gehalt erhöht sich die Zahl der Te Bindungspartner simultan im 2:3 Verhältnis,
wie erwartet für den Einbau von V auf Gruppe-V Plätzen. Die lineare Kontraktion
der Gitterkonstanten in der Ebene und senkrecht dazu mit steigender V
Dotierung ist quantitativ konsistent mit dem Einbau von V\(^{3+}\) Ionen, möglicherweise
gemischt mit V\(^{4+}\) Ionen, auf Gruppe-V Plätzen. Dies ist konsistent mit
SQUID Messungen die eine Magnetisierung von 1,3 \(\mu_B\) pro V Ion zeigen.
Schließlich werden magnetisch dotierte topologische Isolator Heterostrukturen hergestellt
und in Magnetotransport Messungen charakterisiert. Der Axion-Isolator
Zustand wurde in dreischichtigen Heterostrukturen mit einer nichtmagnetischen
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Lage zwischen zwei magnetischen Schichten vorhergesagt, falls die
beiden magnetischen Lagen entkoppelt sind und in antiparalleler Ausrichtung vorliegen.
Magnetotransport Messungen solcher dreischichtigen Heterostrukturen mit
7 nm undotiertem (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) zwischen jeweils 2 nm dicken dotierten Schichten
mit 1,5 at.% V zeigen ein Null Hall-Plateau, das einen isolierenden Zustand repräsentiert.
Ähnliche Ergebnisse in der Literatur wurden als Axion-Isolator Zustand
interpretiert, jedoch können andere Erklärungen ohne eine direkten Messung der
antiparallelen magnetischen Orientierung nicht ausgeschlossen werden.
Weiterhin zeigen Heterostrukturen mit einer 2 nm dünnen, hoch V dotierten Schicht
einen anomalen Hall-Effekt mit entgegengesetzten Vorzeichen im Vergleich zu
vorhergehenden Proben. Die Abhängigkeit von der Dicke und Position dieser
Schicht könnte darauf hindeuten, dass Streuprozesse an den Grenzflächen einen
Beitrag zum anomalen Hall-Effekt entgegengesetzt zu den Volumenstreuprozessen
verursachen.
Viele interessante Phänomene in Quanten anomalen Hall Isolatoren sowie Axion-
Isolatoren sind noch nicht eindeutig beobachtet worden. Dies schließt gebundene
Majorana-Zustände in Quanten anomalen Hall Isolator/Supraleiter Hybridsystemen
und den topologischen magneto-elektrischen Effekt in Axion-Isolatoren ein.
Die limitierte Beobachtungstemperatur des Quanten anomalen Hall-Effekts von
unter 1 K könnte in Heterostrukturen aus 3D topologischen Isolator und magnetischen
Isolator Schichten welche den magnetischen Proximity-Effekt nutzen erhöht
werden.
Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit ist das reproduzierbare Wachstum und
die Charakterisierung von (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Schichten die den Quanten anomalen
Hall-Effekt zeigen. Die detaillierte Untersuchung der strukturellen Voraussetzungen
und die Beobachtung des besonderen axionischen Skalierungsverhaltens in
3D magnetischen Isolatorschichten führt zu einem besseren Verständnis dieses
neuen Quantenzustands. Die Hochpräzisionsmessungen des Quanten anomalen
Hall-Effekts mit der geringsten Abweichung von der von-Klitzing-Konstanten sind
ein wichtiger Schritt zur Realisierung eines Widerstand-Standards basierend auf
Quantisierung ohne magnetischem Feld.
KW  - Bismutverbindungen
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Quanten anomalen Hall-Effekt
KW  - Quantum anomalous Hall effect
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-211666
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schreyeck, Steffen
T1  - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von Bi-basierten V\(_2\)VI\(_3\) topologischen Isolatoren
N2  - The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as  InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs.

The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction.

In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed. 

The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111). 

Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films. 

Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials  Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied.

To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0. 

The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type  point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect.

The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs. 

Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators.
N2  - In der hier vorliegenden Arbeit wurden die auf Bi-Verbindungen basierenden topologischen Isolatoren (TI) des V2VI3-Materialsystems hergestellt und sowohl deren strukturelle als auch elektrische Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erfolgte auf verschieden präparierten Si(111)-Oberflächen und auf InP(111) Substraten. Dadurch konnte der Einfluss der Substrate auf die strukturelle Qualität der Bi2Se3 Schichten, die lateral nahezu perfekt gitterangepasst zu InP(111) sind, analysiert werden. Während bereits die verschieden präparierten Si(111) Oberflächen einen Einfluss auf die Mosaizität aufweisen, erreichen die auf InP(111) gewachsenen Schichten die strukturelle Qualität gängiger Zinkblende Halbleiterschichten die mittels MBE hergestellt werden und damit auch die Auflösungsgrenze eines hoch auflösenden Röntgendiffraktometers (HRXRD). Dies ist besonders bemerkenswert, da diese TIs aus Blöcken von fünf kovalent gebundenen atomaren Schichten (QL) bestehen, die untereinander durch vergleichbar schwache Van-der-Waals Bindungen verbunden sind.

Neben der Mosaizität wurden auch Zwillingsdefekte untersucht, die für Schichten des V2VI3 Materialsystems typisch sind. Hier konnte festgestellt werden, dass eine glatte zweidimensionale (2D) Substratoberfläche nicht einheitlich vorgeben kann, ob die Stapelfolge in räumlich getrennten Kristallisationszentren ABCABC... oder ACBACB... ist.

Um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken wurde das Wachstum auf rauen InP(111) Substraten untersucht. Die raue Oberfläche ermöglicht es an Facetten der Substratoberfläche neben der lateralen Orientierung der Schicht auch die Stapelfolge der Schicht zu definieren. Der Einfluss der Beschaffenheit der Substratoberfläche konnte durch Variation der Rauigkeit, mittels thermischen Ausheizens, belegt werden. Das Wachstum auf rauen InP Substraten führt zu einer kompletten Unterdrückung der Zwillingsdefekte.

Betrachtet man nun den Einfluss der Steigerung der Kristallqualität auf die elektrischen Eigenschaften, so stellt man fest, dass die Unterdrückung der Zwillingsdefekte die Ladungsträgerdichte im Vergleich zu dem auf Si gewachsenem Bi2Se3 um eine Größenordnung reduziert, während die Verwendung von gitterangepassten Substraten mit glatter Oberfläche sie lediglich um 10% reduziert. Dies belegt, dass in den hier vorgestellten Schichten die Zwillingsdomänengrenzen die Hauptursache der unerwünscht hohen Ladungsträgerdichten sind.

Zusätzlich zu der Verbesserung der kristallinen Qualität von Bi2Se3 wurden Legierungen mit Sb und Te hergestellt, um die Ladungsträgerdichte durch Reduzieren von Punktdefektdichten zu senken. Hierfür wurden sowohl die ternären Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3 und Bi(2-x)Sb(x)Te3, als auch die quaternären Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) Legierungen in Wachstumsserien hergestellt und untersucht.

Die Legierung Bi(2-x)Sb(x)Se3 wurde wie Bi2Se3 auf rauem InP(111) gewachsen, um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken. Durch das Legieren mit Sb konnte eine weitere Reduktion der Elektronen Ladungsträgerdichte, die ihr Minimum im Bereich von x=0.9-1.0 erreicht,  realisiert werden. Die Ladungsträgerdichte steigt bei größerem Sb-Gehalt wieder an, bevor ein kompletter Wechsel zur Löcherleitung beobachtet werden konnte. 

Die Bi(2-x)Sb(x)Te3 Legierungen sind durch den beobachteten pn-Übergang, der durch die in den binären TIs jeweils  dominierenden Donator und Akzeptor Punktdefekte erzeugt wird, von großem Interesse, da sich diese Schichten dazu eignen die Volumenleitfähigkeit im Magnetotransport zu unterdrücken. Dies ist von besonderer Bedeutung für die Realisierung der vorhergesagten Anwendungen und exotischen Effekte in TIs.

Weiterhin wurde die magnetische Dotierung von Bi(2-x)Sb(x)Te3-Schichten mit den Übergangsmetallen Chrom und Vanadium im Hinblick auf die Realisierung des Quanten anormalen Hall-Effekts (QAHE) untersucht. Der überwiegende Einbau der Cr-Atome auf Gruppe-V-Plätzen konnte mittels EDX und XRD Messungen bestätigt werden. Die TI-Schichten zeigen im Magnetrotransport einen anormalen Hall-Effekt, welcher die Magnetisierung der Schicht durch die Cr-Dotierung bestätigt. Die Realisierung des QAHE konnte in V-dotierten Bi(2-x)Sb(x)Te3 Schichten erzielt werden, welche als weitere Vorteile die höheren Curie-Temperaturen und größere Koerzitivfeldstärken im Vergleich zu Cr-dotierten Schichten mit sich bringen.

Die in dieser Arbeit untersuchte Herstellung von den Bi-basierten TI-Schichten des V2VI3-Materialsystems mittels MBE schafft neue Erkenntnisse in Hinblick auf den Einfluss von Substraten auf Van-der-Waals gebundene Schichten, wie zum Beispiel BSTS als auch MoS2 und WoTe2. Die Herstellung von Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) TI Schichten in verschiedenen Zusammensetzungen x und y mit hoher struktureller Qualität dient zudem als Grundlage für die weitere Erforschung der TI-basierten Effekte und Anwendungen.
KW  - Bismutverbindungen
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - HRXRD
KW  - AFM
KW  - RHEED
KW  - single crystalline
KW  - twin suppression
KW  - topological insulator
KW  - molecular beam epitaxy
KW  - chalcogenide
KW  - bismuth
Y1  - 2016
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145812
ER  - 
TY  - THES
A1  - Klaas, Martin
T1  - Spektroskopische Untersuchungen an elektrisch und optisch erzeugten Exziton-Polariton-Kondensaten
T1  - Spectroscopic investigations of electrically and optically created exciton polariton condensates
N2  - Eine technologisch besonders vielversprechende Art von Mikrokavitäten besteht aus einem optisch aktiven Material zwischen zwei Spiegeln, wobei das Licht auf Größe seiner Wellenlänge eingesperrt wird. Mit diesem einfachen Konzept Licht auf Chipgröße einzufangen entstand die Möglichkeit neue Phänomene der Licht-Materie Wechselwirkung zu studieren. Der Oberflächenemitter (VCSEL), welcher sich das veränderte Strahlungsverhalten aufgrund der schwachen Kopplung und stimulierten Emission zu Nutze macht, ist bereits länger kommerziell sehr erfolgreich. Er umfasst ein erwartetes Marktvolumen von ca. 5.000 Millionen Euro bis 2024, welches sich auf verschiedenste Anwendungen im Bereich von Sensorik und Kommunikationstechnologie bezieht. Dauerhaft hohe Wachstumsraten von 15-20% pro Jahr lassen auf weiteres langfristiges Potential von Mikrokavitäten in der technologischen Gesellschaft der nächsten Generation hoffen.
Mit fortschreitender Entwicklung der Epitaxie-Verfahren gelang es Kavitäten solcher Qualität herzustellen, dass zum ersten Mal das Regime der starken Kopplung erreicht wurde. Starke Kopplung bedeutet in diesem Fall die Bildung eines neuen Quasiteilchens zwischen Photon und Exziton, dem Exziton-Polariton (Polariton). Dieses Quasiteilchen zeigt eine Reihe interessanter Eigenschaften, welche sowohl aus der Perspektive der Technologie, als auch aus der Sicht von Grundlagenforschung interessant sind. Bei systemabhängigen Teilchendichten erlaubt das Polariton ebenfalls die Erzeugung von kohärentem Licht über den Exziton-Polariton-Kondensatszustand (Kondensat), den Polariton-Laser. Die Eigenschaften des emittierten Lichtes ähneln denen eines VCSELs, allerdings bei einigen Größenordnungen geringerem Energieverbrauch, bzw. niedrigerer Laserschwelle, bei Wahl geeigneter Verstimmung von Exziton und Photon. Diese innovative Entwicklung kann daher unter anderem neue Möglichkeiten für besonders energiesparende Anwendungen in der Photonik eröffnen. 
Die vorliegende Doktorarbeit soll zur Erweiterung des Forschungsstandes in diesem Gebiet zwischen Photonik und Festkörperphysik beitragen und untersucht zum einen den anwendungsorientierten Teil des Feldes mit Studien zur elektrischen Injektion, beleuchtet aber auch den interessanten Phasenübergang des Systems über seine Kohärenz- und Spineigenschaften. Es folgt eine knappe überblicksartige Darstellung der Ergebnisse, die in dieser Arbeit genauer ausgearbeitet werden.
Rauschanalyse und die optische Manipulation eines bistabilen elektrischen Polariton-Bauelements
Aufbauend auf der Realisierung eines elektrischen Polariton-Lasers wurde in dieser Arbeit ein optisches Potential in das elektrisch betriebene Kondensat mit einem externen Laser induziert. Dieses optische Potential ermöglicht die Manipulation der makroskopischen Besetzung der Grundzustandswellenfunktion, welches sich als verändertes Emissionsbild im Realraum darstellt. Der polaritonische Effekt wird über Verschiebung der Emissionslinie zu höheren Energien durch Wechselwirkung des Exzitonanteils nachgewiesen. Diese experimentellen Beobachtungen konnten mit Hilfe eines Gross-Pitaevskii-Differentialgleichungsansatzes erläutert und theoretisch nachgebildet werden.
Weiterhin zeigt der elektrische Polariton-Laser eine Bistabilität in seiner Emissionskennlinie an der polaritonischen Kondensationsschwelle. Die Hysterese hat ihren physikalischen Ursprung in der Lebenszeitabhängigkeit der Ladungsträger von der Dichte des Ladungsträgerreservoirs durch die progressive Abschirmung des inneren elektrischen Feldes. In dieser Arbeit wird zum tieferen Verständnis der Hysterese ein elektrisches Rauschen über den Anregungsstrom gelegt. Dieses elektrische Rauschen befindet sich auf der Mikrosekunden-Zeitskala und beeinflusst die Emissionscharakteristik, welche durch die Lebensdauer der Polaritonen im ps-Bereich bestimmt wird. Mit steigendem Rauschen wird ein Zusammenfall der Hysterese beobachtet, bis die Emissionscharakteristik monostabil erscheint. Diese experimentellen Befunde werden mit einem gekoppelten Ratengleichungssystem sowie mit Hilfe einer Gauss-verteilten Zufallsvariable in der Anregung modelliert und erklärt.
Die Hysterese ermöglicht außerdem den Nachweis eines optischen Schalteffekts über eine zusätzliche Ladungsträgerinjektion mit einem Laser weit über der Bandkante des Systems, um den positiven Rückkopplungseffekt zu erzeugen. Im Bereich der Hysterese wird das System auf den unteren Zustand elektrisch angeregt und dann mit Hilfe eines nicht-resonanten Laserpulses in den Kondensatszustand gehoben. 
Polaritonfluss geleitet durch Kontrolle der lithographisch definierten Energielandschaft
Polaritonen können durch den photonischen Anteil weiterhin in Wellenleiterstrukturen eingesperrt werden, worin sie bei der Kondensation gerichtet entlang des Kanals mit nahe Lichtgeschwindigkeit fließen. Dies geschieht mit der Besonderheit über ihren Exzitonanteil stark wechselwirken zu können. Die Möglichkeit durch Lithographie solche eindimensionalen Kanäle zu definieren, wurde bereits in verschiedenen Prototypen für Polaritonen benutzt und untersucht. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene, neue Ansätze zur Lenkung von gerichtetem Polaritonfluss vorgestellt: zum einen über die sogenannte Josephson-Kopplung zwischen zwei Wellenleitern, realisiert über halbgeätzte Spiegel und zum anderen über eine Mikroscheibe gekoppelt an zwei Wellenleiter. Der Begriff der Josephson-Kopplung ist hier angelehnt an den bekannten Effekt in Supraleitern, welcher phänomenologische Ähnlichkeiten aufweist. Die Verwendung in der Polaritonik ist historisch gewachsen. Die Josephson-Kopplung ermöglicht die Beobachung von Oszillationen des Polariton-Kondensats zwischen den Wellenleitern, in Abhängigkeit der verbleibenden Anzahl Spiegelpaare zwischen den Strukturen, wodurch eine definierte Selektion des Auskopplungsarms ermöglicht wird. Die Mikroscheibe funktioniert ähnlich einer Resonanztunneldiode. Sie ermöglicht eine Energieselektion der transmittierten Moden durch die Diskretisierung der Zustände in den niederdimensionalen Strukturen. Es ergibt sich die Bedingung, dass nur energetisch gleiche Niveaus zwischen Strukturübergängen koppeln können. Gleichzeitig erlaubt die Mikroscheibenanordnung eine Umkehrung der Flussrichtung.
Kohärenzeigenschaften und die Photonenstatistik von Polariton-Kondensaten unter photonischen Einschlusspotentialen
Die Kohärenzeigenschaften der Emission von Polariton-Kondensaten ist seit längerem ein aktives Forschungsfeld. Die noch ausstehenden Fragen betreffen die Beobachtung hoher Abweichungen von traditionellen, auf Inversion basierenden Lasersystemen (z.B. VCSELs). Diese haben selbst bei schwellenlosen Lasern einen Wert der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung von Eins. Polariton-Kondensate jedoch zeigen erhöhte Werte in der Autokorrelationsfunktion, welches auf einen Mischzustand zwischen kohärentem und thermischem Licht hinweist. 
In dieser Arbeit wurde ein systematischer Weg untersucht, die Kohärenzeigenschaften des Polariton-Kondensats denen eines traditionellen Lasers anzunähern. Dies geschieht über den lateralen photonischen Einschluss der Kondensate mittels lithographisch definierter Mikrotürmchen mit verschiedenen Durchmessern. In Kohärenzmessungen wird der Einfluss dieser Veränderung der Energielandschaft der Polariton-Kondensate auf die Autokorrelationseigenschaften zweiter Ordnung untersucht. Es wird ein direkter Zusammenhang zwischen großem Einschlusspotential und guten Korrelationseigenschaften nachgewiesen. Der Effekt wird theoretisch über den veränderten Einfluss der Phononen auf das Polariton-Relaxationsverhalten erklärt. Durch die stärkere Lokalisierung der Polaritonwellenfunktion in kleineren Mikrotürmchen wird die Streuwahrscheinlichkeit erhöht, was eine effizientere Relaxation in den Grundzustand ermöglicht. Dies verhindert zu starke Besetzungsfluktuationen der Grundmode in der Polariton-Lebenszeit, was bisher als Grund für die erhöhte Autokorrelation postuliert wurde. 
Weiterhin wird eine direkte Messung der Photonenstatistik eines Polaritonkondensats entlang steigender Polaritondichte im Schwellbereich vorgestellt. Die Photonenstatistik eines thermischen Emitters zeigt einen exponentiellen Verlauf, während ein reiner Laser Poisson-verteilt emittiert. Der Zwischenbereich, der für einen Laser am Übergang zwischen thermischer und kohärenter Lichtquelle vorhergesagt wird, kann durch eine Überlagerung der beiden Zustände beschrieben werden. Über eine Anpassungsfunktion der gemessenen Verteilungsfunktionen kann der Phasenübergang des Kondensats mit Hilfe dem Anteil der kohärenten Partikel im System verfolgt werden. Dadurch, dass der gemessene Übergang dem Paradigma der thermisch-kohärenten Zustände folgt, wurde nachgewiesen, dass bei rötlicher Verstimmung die Interaktionen keinen signifikanten Anteil an der Ausbildung von Kohärenz im Polaritonsystem spielen.  
Polarisationskontrolle von Polariton-Kondensaten
Die Polarisationseigenschaften des durch Polaritonenzerfall emittierten Lichts korrespondieren zum Spinzustand der Quasiteilchen. Unterhalb der Kondensationsschwelle ist diese Emission durch Spin-Relaxation der Ladungsträger unpolarisiert und oberhalb der Schwelle bildet sich unter bestimmten Voraussetzungen lineare Polarisation als Ordnungsparameter des Phasenübergangs aus. Der Prozess der stimulierten Streuung kann die (zirkulare) Polarisation des Lasers auch bei Anregung auf höheren Energien auf dem unteren Polaritonast erhalten. Dies resultiert aus sehr schneller Einnahme des Grundzustands, welche eine Spin-Relaxation verhindert. Bisher wurde, nach unserem Kenntnisstand, nur teilweise Erhaltung zirkularer Polarisation unter nicht-resonanter Anregung beobachtet. In dieser Arbeit wird vollständige zirkulare Polarisationserhaltung, energetisch 130 meV vom Kondensatszustand entfernt angeregt, nachgewiesen. Diese Polarisationserhaltung setzt an der Kondensationsschwelle ein, was auf den Erhalt durch stimulierte Streuung hinweist. Unter dieser Voraussetzung der Spinerhaltung erzeugt die linear polarisierte Anregung (als Überlagerung zirkularem Lichts beider Orientierungen) elliptisch polarisiertes Licht. Dies geschieht, weil eine linear polarisierte Anregung durch Fokussierung eines Objektivs leicht elliptisch wird. Der Grad der Elliptizität wird sowohl durch die Verstimmung zwischen Photon und Exziton Mode beeinflusst, als auch durch die Dichte im System. Dies kann erklärt werden über das spezielle Verhalten der Relaxationsprozesse auf dem unteren Polaritonast, welche von der transversal-elektrischen und transversal-magnetischen (TE-TM) energetischen Aufspaltung abhängen.
Weiterhin werden elliptische Mikrotürmchen untersucht, um den Einfluss dieses asymmetrischen photonischen Einschlusses auf die Kondensatseigenschaften herauszuarbeiten. Die Ellipse zwingt das Kondensat zu einer linearen Polarisation, welche sich entlang der langen Achse des Türmchens ausrichtet. In asymmetrischen Mikrotürmchen ist die Grundmode aufgespalten in zwei linear polarisierte Moden entlang der beiden orthogonal zueinander liegenden Hauptachsen, wobei die längere Achse das linear polarisierte Energieminimum des Systems bildet. Der Grad der linearen Polarisation nimmt mit geringerem Mikrotürmchendurchmesser und größerer Ellipzität zu. Dies geschieht durch erhöhten energetischen Abstand der beiden Moden. Bei Ellipsen mit einem langen Hauptachsendurchmesser von 2 Mikrometer und einem Achsenverhältnis von 3:2 kann ein nahezu vollständig linear polarisierter Zustand eines Polariton-Kondensats nachgewiesen werden.

Damit wurde erforscht, dass auch unter nicht-resonanter Anregung Exziton-Polariton-Kondensate experimentell und theoretisch jeglichen Spinzustand unter entsprechenden Anregungsbedingungen annehmen können.
N2  - A technologically especially promising type of microcavities consists of an optical material between two mirrors, whereby light is trapped on the scale of its wavelength. With this simple concept of trapping light on the size of a chip arose the possibility to study new phenomena of light-matter interaction. The VCSEL, which takes advantage of the changed emission behavior due to weak coupling and stimulated emission, has been commercially successful for a long time. The market encompasses a volume of approximately 5000 million euros till 2024, which itself encompasses a plethora of different applications in the areas of sensors to communication technology. Continued high growth rates of up to 15-20%  per year give rise to hope for an enduring potential of microcavities in the technological society of the next generation. 
Continued development of epitaxial methods finally allowed to fabricate cavities of such quality that the regime of strong-coupling was reached. Strong coupling means, in this case, the creation of a new quasi-particle between photon and exciton, the exciton-polariton. This quasi-particle shows a series of interesting properties, which are relevant from both the perspective of technology and basic science. At a system dependant particle density, the polariton allows creation of coherent light via the exciton-polariton condensate state, the polariton-laser. The properties of the emitted light resemble those of a VCSEL, albeit at magnitudes less energy consumption or laser threshold, at an advantageous detuning between exciton and photon. This innovative development has therefore opened up new possibilities for energy saving applications in photonics. 
This doctorial thesis contributes to science in this research area between photonics and solid-state physics and not only looks at the application relevant part of this field with studies regarding electrical injection, but also illuminates the interesting phase transition of the system via exploration of coherence and spin properties. Now follows a short summary of the results, which are developed in more detail in the main body of the work.
Evaluation of noise impact and optical manipulation of a bistable electrical polariton device
Building on the realisation of an electrical polariton laser, this work induces an optical potential with an external laser into the electrically driven condensate. This optical potential enables the manipulation of the macroscopic occupation of the groundstate wavefunction, which manifests itself in a changed emission structure in real space. The polaritonic effect is proven via the blueshift of the emission with increased interaction of the exciton part of the polariton. These experimental observations can be theoretically explained with a Gross-Pitaevskii equation approach.
Furthermore, the electrical polariton-laser exhibits a bistability behavior at its polaritonic condensation threshold. The hysteresis originates in the lifetime dependance of the carriers on the density of the carrier reservoir by screening of the inner electrical field of the structure. In this work, to get a deeper understanding of the hysteresis, an electrical noise component is superpositioned to the injection current. The electrical noise is on the micrsecond time-scale and affects the emission characteristics which are given by the polariton lifetime on the order of picoseconds. With increased noise, the hysteresis progressively vanishes until the emission appears monostable. These experimental results are modelled with a rate equation approach with a Gaussian random distribution in the excitation.
Moreover, the hysteresis allows the observation of an optical switch effect via additional carrier injection with an energetically far off laser to attain the positive feedback effect. In the region of the hystereis, the system is positioned at a lower state with electrical injection and then pushed into the condensate regime with a laser pulse.
Polariton flow controlled by a lithographically defined energy landscape
Polaritons can be trapped in waveguide structures due to their photonic part, along which they propagte upon condensation with close to the speed of light. This happens with the special property of being able to strongly interact via their exciton content. The possibility to define such channels has been used in a variety of different prototypes for polaritons. This work presents two new approaches to route polariton flow: first via a Josephson-like coupling between two waveguides, realized by partly etched mirrors and second with a microdisk potential coupled to two waveguides. Josephson coupling refers to the known effect in superconducters which shows some resemblance to the observed effect and which use of is historically motivated. Josephson coupling allows observation of oscillations of the polariton condensate between the waveguides, which depends on the remaining mirrorpairs between the structure, which ultimately allows routing into a specific exit arm. The microdisk functions in a similiar way to a resonance tunnel diode. It allows energy selection of the transmitted modes via the discretization of the states in the low-dimensional structures. This results in the condition that only energetically fitting modes are allowed to propagate between the structures. Additionally, the microdisk structure allows counter directional routing of the polariton flow.
Coherence properties and the photonstatistics of trapped polariton condensates
The coherence properties of the emission of polariton-condensates is a long-standing active research area. The remaining questions regard the observations of high deviations between traditional inversion based systems (e.g. VCSELs). These show, even in thresholdless lasers, a value of the second order autocorrelation function of one. Polariton condensates exhibit increased values, which hint at a mixed state between coherent and thermal light.
In this work a systematic way has been investigated, which tries to approach the coherence properties of polariton condensates to those of a traditional laser. This happens via the lateral photonic confinement of the condensates in lithographically defined micropillars with different diameters. The influence of the changes of the energy landscape have been evaluated in coherence measurements of the second order autocorrelation function. A direct link between a high trapping potential and good coherence properties has been proven. The effect is theoretically explained in the changed influence of phonons onto the polariton relaxation mechanisms. Because of the stronger localisation of the polariton wavefunction in smaller micropillars, the probability to scatter is increased, which allows a more efficient relaxation into the ground state. This suppressses strong occupation fluctuations of the ground state in the polariton lifetime, which has been speculated to be the origin of the increased autocorrelation . 
Additionally, a direct measurement of the photon statistics of the polariton condensate along increased polariton densities is presented. The photon statistics of a thermal emitter shows an exponential relationship, while the emission of a laser is Poisson distributed. The regime in-between, which is proposed for a laser at its threshold, can be described as a mixture of those two states. By fitting a function to the measured distributions, the phase transition can be tracked via the coherent particle fraction present in the system. Because this transition follows the paradigm of the thermal-coherent mixture states, it was proven that interactions do not play a significant role in establishing coherence in a polariton condensate with a photonic detuning. 
Polarisation control of polariton condensates
The polarisation properties of the light originating in decay of polaritons correspond to the spin state of the quasiparticle. Below condensation threshold, this emission is largely unpolarised due to spin relaxation and above threshold, under certain circumstances, linear polarisation can be observed as an order parameter of the phase transition. The process of stimulated scattering can preserve circular polarisation of the laser at excitations positioned on the lower polariton branch. This is due to the fast relaxation to the ground state which prevents spin relaxation. Up until now, up to our knowledge, only partial conservation of circular polarisation in non-resonant excitation has been observed. In this work, complete circular polarisation conservation has been proven, at excitation 130 meV above the condensate state. This polarisation conservation starts at condensation threshold, which hints at conservation due to stimulated scattering. Under these conditions, linear excitation (as a superposition between both circular components) creates elliptically polarised light. This happens due to the fact that linear excitation focused via an objective becomes slightly elliptical. The degree of elliptical polarisation is determined by the detuning between exciton and photon and the particle density present in the condensate system.
This can be explained with the relaxation processes on the lower polariton branch, which depend on the energy splitting between TE and TM modes. 
Additionally, elliptical micropillars have been investigated, to work out the influence of asymetric photonic confinement on the condensation properties. The elliptical confinement forces the condensate into a linear polarisation, which establishes itself along the long axis of the micropillar. In asymmetric micropillars, the ground state is split into two linear polarised modes along both orthogonal main axes, whereby the long axis determines the energy minimum of the system. The degree of linear polarisation increases with decreasing micropillar diameter and increasing ellipticity. This happens due to increased energy difference between the two modes. The ellipses have a long axis diameter of 2 micrometers and an axis relation of 3:2, in which nearly fully linearly polarised condensates have been observed.
With this it was investigated that non-resonant excitation of polariton condensates can experimentally and theoretically attain every spin state under fitting excitation conditions.
KW  - Exziton-Polariton
KW  - Bose-Einstein-Kondensation
KW  - Spektroskopie
KW  - Polariton-Laser
Y1  - 2019
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-176897
ER  - 
TY  - THES
A1  - Trabel, Mirko
T1  - Growth and Characterization of Epitaxial Manganese Silicide Thin Films
T1  - Wachstum und Charakterisierung dünner epitaktischer MnSi Schichten
N2  - This thesis describes the growth and characterization of epitaxial MnSi thin films on Si substrates. The interest in this material system stems from the rich magnetic phase diagram resulting from the noncentrosymmetric B20 crystal structure. Here neighboring spins prefer a tilted relative arrangement in contrast to ferro- and antiferromagnets, which leads to a helical ground state where crystal and spin helix chirality are linked [IEM+85]. This link makes the characterization and control of the crystal chirality the main goal of this thesis.
After a brief description of the material properties and applied methods, the thesis itself is divided into four main parts. In the first part the advancement of the MBE growth process of MnSi on Si\((111)\) substrate as well as the fundamental structural characterization are described. Here the improvement of the substrate interface by an adjusted substrate preparation process is demonstrated, which is the basis for well ordered flat MnSi layers. On this foundation the influence of Mn/Si flux ratio and substrate temperature on the MnSi layer growth is investigated via XRD and clear boundaries to identify the optimal growth conditions are determined. The nonstoichiometric phases outside of this optimal growth window are identified as HMS and Mn\(_5\)Si\(_3\).
Additionally, a regime at high substrate temperatures and low Mn flux is discovered, where MnSi islands are growing incorporated in a Si layer, which could be interesting for further investigations as a size confinement can change the magnetic phase diagram [DBS+18]. XRD measurements demonstrate the homogeneity of the grown MnSi layers over most of the 3 inch wafer diameter and a small \(\omega\)-FWHM of about 0.02° demonstrates the high quality of the layers. XRD and TEM measurements also show that relaxation of the layers happens via misfit dislocations at the interface to the substrate.
The second part of the thesis is concerned with the crystal chirality. Here azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections reveal twin domains with a \(\pm\)30° rotation to the substrate. These twin domains seem to consist of left and right-handed MnSi, which are connected by a mirror operation at the \((\bar{1}10)\) plane. For some of the asymmetric XRD reflections this results in different intensities for the different twin domains, which reveals that one of the domains is rotated +30° and the other is rotated -30°. From XRD and TEM measurements an equal volume fraction of both domains is deduced. Different mechanisms to suppress these twin domains are investigated and successfully achieved with the growth on chiral Si surfaces, namely Si\((321)\) and Si\((531)\). Azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections demonstrate a suppression of up to 92%. The successful twin suppression is an important step in the use of MnSi for the proposed spintronics applications with skyrmions as information carriers, as discussed in the introduction.
Because of this achievement, the third part of the thesis on the magnetic properties of the MnSi thin films is not only concerned with the principal behavior, but also with the difference between twinned and twin suppressed layers. Magnetometry measurements are used to demonstrate, that the MnSi layers behave principally as expected from the literature. The analysis of saturation and residual magnetization hints to the twin suppression on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates and further investigations with more samples can complete this picture. For comparable layers on Si\((111)\), Si\((321)\) and Si\((531)\) the Curie-Weiss temperature is identical within 1 K and the critical field within 0.1 T.
Temperature dependent magnetoresistivity measurements also demonstrate the expected \(T^2\) behavior not only on Si\((111)\) but also on Si\((321)\) substrates. This demonstrates the successful growth of MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates. The latter measurements also reveal a residual resistivity of less then half for MnSi on Si\((321)\) in comparison to Si\((111)\). This can be explained with the reduced number of domain boundaries demonstrating the successful suppression of one of the twin domains. The homogeneity of the residual resistivity as well as the charge carrier density over a wide area of the Si\((111)\) wafer is also demonstrated with these measurements as well as Hall effect measurements.
The fourth part shows the AMR and PHE of MnSi depending on the angle between in plane current and magnetic field direction with respect to the crystal direction. This was proposed as a tool to identify skyrmions [YKT+15]. The influence of the higher C\(_{3\mathrm{v}}\) symmetry of the twinned system instead of the C\(_3\) symmetry of a B20 single crystal is demonstrated. The difference could serve as a useful additional tool to prove the twin suppression on the chiral substrates. But this is only possible for rotations with specific symmetry surfaces and not for the studied unsymmetrical Si\((321)\) surface. Measurements for MnSi layers on Si\((111)\) above the critical magnetic field demonstrate the attenuation of AMR and PHE parameters for increasing resistivity, as expected from literature [WC67]. Even if a direct comparison to the parameters on Si\((321)\) is not possible, the higher values of the parameters on Si\((321)\) can be explained considering the reduced charge carrier scattering from domain boundaries. Below the critical magnetic field, which would be the region where a skyrmion lattice could be expected, magnetic hysteresis complicates the analysis. Only one phase transition at the critical magnetic field can be clearly observed, which leaves the existence of a skyrmion lattice in thin epitaxial MnSi layers open.
The best method to solve this question seems to be a more direct approach in the form of Lorentz-TEM, which was also successfully used to visualize the skyrmion lattice for thin plates of bulk MnSi [TYY+12]. For the detection of in plane skyrmions, lamellas would have to be prepared for a side view, which seems in principle possible.
The demonstrated successful twin suppression for MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates may also be applied to other material systems.
Suppressing the twinning in FeGe on Si\((111)\) would lead to a single chirality skyrmion lattice near room temperature [HC12]. This could bring the application of skyrmions as information carriers in spintronics within reach.
Glossary:
MBE     Molecular Beam Epitaxy
XRD      X-Ray Diffraction
HMS     Higher Manganese Silicide
FWHM  Full Width Half Maximum
TEM      Tunneling Electron Microscopy
AMR     Anisotropic MagnetoResistance
PHE      Planar Hall Effect
Bibliography:
[IEM+85] M. Ishida, Y. Endoh, S. Mitsuda, Y. Ishikawa, and M. Tanaka. Crystal Chirality and Helicity of the Helical Spin Density Wave in MnSi. II. Polarized Neutron Diffraction. Journal of the Physical Society of Japan, 54(8):2975, 1985.
[DBS+18] B. Das, B. Balasubramanian, R. Skomski, P. Mukherjee, S. R. Valloppilly, G. C. Hadjipanayis, and D. J. Sellmyer. Effect of size confinement on skyrmionic properties of MnSi nanomagnets. Nanoscale, 10(20):9504, 2018.
[YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015.
[WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967.
[TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012.
[HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012.
N2  - Diese Arbeit befasst sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dünner epitaktischer MnSi Schichten auf Si Substraten. Das Interesse an diesem Materialsystem liegt insbesondere im reichhaltigen magnetischen Phasendiagramm begründet, welches aus der nicht zentrosymmetrischen B20 Kristallstruktur des MnSi resultiert. Im Gegensatz zu Ferro- oder Antiferromagneten bevorzugen benachbarte Spins sich unter einem Winkel zueinander auszurichten, was zu einem helikalen Grundzustand führt in dem die Händigkeit von Kristallstruktur und Spin-Helix aneinander gekoppelt sind [IEM+85]. Diese Kopplung macht die Charakterisierung und Kontrolle der Händigkeit der Kristallstruktur zum Hauptziel dieser Arbeit.
Nach einer kurzen Beschreibung der Materialeigenschaften und der angewendeten Methoden ist die Arbeit selbst in vier Hauptteile aufgeteilt. Im ersten Teil ist sowohl die Verbesserung des Molekularstrahlepitaxie-Wachstumsprozesses von MnSi auf Si\((111)\) Substrat, als auch die grundlegende strukturelle Charakterisierung beschrieben. Hierbei ist die Verbesserung der Substratgrenzfläche mit Hilfe eines angepassten Vorbereitungsprozesses erläutert, welche die Basis für glatte, geordnete dünne MnSi Schichten bildet. Auf dieser Basis ist der Einfluss des Mn/Si Fluss-Verhältnisses sowie der Substrattemperatur mittels Röntgenbeugung dargestellt und ein optimales Wachstumsfenster identifiziert. Die nicht stöchiometrischen Phasen außerhalb dieses Wachstumsfensters sind MnSi\(_{1.75-x}\) (HMS) sowie Mn\(_5\)Si\(_3\). Zusätzlich tritt bei hohen Substrattemperaturen und niedrigem Mn Fluss eine Phase auf, in der MnSi Inseln, eingebettet in eine Si Schicht, wachsen. Diese könnten von weiterführendem Interesse sein, da die Größenbeschränkung das magnetische Phasendiagramm beeinflussen kann [DBS+18]. Röntgenbeugungsmessungen zeigen die Homogenität der gewachsenen MnSi Schichten über einen Großteil des 3\ Zoll Wafer Durchmessers sowie die hohe Qualität mittels einer kleinen \(\omega\)-Halbwertsbreite von ungefähr 0.02°. Röntgenbeugungs- und Transmissionselektronenmikroskopiemessungen zeigen außerdem, dass die MnSi Dünnschichten mittels Fehlversetzungen an der Grenzfläche zwischen Dünnschicht und Substrat relaxieren.
Der zweite Teil befasst sich mit der Händigkeit der Kristallstruktur. Azimutale \(\phi\)-Messungen asymmetrischer Röntgenbeugungsreflexe zeigen Kristallzwillingsdomänen welche \(\pm\)30° zum Substrat rotiert sind. Die Kristallzwillingsdomänen lassen sich vermutlich als rechts- und links-händiges MnSi identifizieren, welche durch eine Spiegelung an der \((\bar{1}10)\) Ebene verbunden sind. Anhand der unterschiedlichen Intensität mancher Reflexe für unterschiedliche Händigkeit wird außerdem gezeigt, dass eine der Domänen um +30° und die andere Domäne um -30° rotiert ist. Mithilfe der Röntgenbeugung und Transmissionselektronenmikroskopie wird außerdem der gleiche Volumenanteil der Kristallzwillinge demonstriert. Verschieden Mechanismen zur Unterdrückung dieser Kristallzwillingsdomänen werden untersucht und die erfolgreiche Unterdrückung gelang mit Hilfe des Wachstums auf chiralen Si Substraten, nämlich Si\((321)\) und Si\((531)\) Substraten. Hier ist mit azimutalen \(\phi\)-Messungen der asymmetrischen Röntgenbeugungsreflexen eine Unterdrückung von bis zu 92% demonstriert. Die erfolgreiche Unterdrückung der Kristallzwillingsdomänen ist ein wichtiger Schritt zur vorgeschlagenen Nutzung von MnSi in Spintronik-Anwendungen, wie in der Einleitung erläutert.
Aufgrund dessen befasst sich der dritte Teil nicht nur mit den magnetischen Eigenschaften der dünnen MnSi Schichten, sondern auch damit, wie die Unterschiede für Schichten mit Kristallzwillingsdomänen und mit deren Unterdrückung sind. Im ersten Abschnitt ist anhand von Magnetometriemessungen gezeigt, dass sich die MnSi Dünnschichten prinzipiell so verhalten, wie es aus der Literatur zu erwarten ist. Das Verhalten von Sättigungs- und Restmagnetisierung deutet auf die Unterdrückung der Kristallzwillingsdomänen auf Si\((321)\) und Si\((531)\) Substraten hin, wobei das Gesamtbild mittels einer erweiterten Probenserie vervollständigt werden kann. Für vergleichbare MnSi Dünnschichten auf Si\((111)\), Si\((321)\) und Si\((531)\) ist die Curie-Weiss Temperatur innerhalb von 1 K und das kritische Magnetfeld innerhalb von 0.1 T identisch. Die Temperaturabhängigkeit des Magnetowiderstands zeigt das zu erwartende \(T^2\) Verhalten nicht nur auf Si\((111)\), sondern auch auf Si\((321)\). Dies zeigt das erfolgreiche Wachstum von MnSi auf Si\((321)\) und Si\((531)\). Die letzteren Messungen ergeben außerdem einen Restwiderstand von weniger als der Hälfte für MnSi auf Si\((321)\) im Vergleich zu Si\((111)\). Dies kann durch die geringere Anzahl an Domänengrenzen erklärt werden und zeigt die erfolgreiche Unterdrückung einer Kristallzwillingsdomäne. Mit Hilfe der Restwiderstände und Hall-Messungen ist die Homogenität des Restwiderstandes und der Ladungsträgerdichte über einen großen Bereich des Wafers gezeigt.
Im vierten Teil werden der Anisotrope Magnetwiderstand und der Planare Hall Effekt für MnSi abhängig von den Winkeln von Stromrichtung und Magnetfeld im Bezug auf die Kristallrichtung untersucht. Dies wurde als Werkzeug zur Identifikation der Skyrmionenphase vorgeschlagen [YKT+15]. Der Einfluss der höheren C\(_{3\mathrm{v}}\) Symmetrie des Kristallzwillingssystems und nicht der C\(_3\) Symmetrie des B20 Einzelkristalls ist gezeigt Der Unterschied könnte ein nützliches zusätzliches Werkzeug für die Demonstration der Kristallzwillingsunterdrückung sein.
Dies ist allerdings nur für die Rotation mit spezifischen symmetrischen Oberflächen möglich und nicht für die untersuchte unsymmetrische Si\((321)\) Oberfläche. Messungen von MnSi Dünnschichten auf Si\((111)\) oberhalb des kritischen Magnetfeldes zeigen die Abnahme der Anisotropie-Parameter für den Anisotropen Magnetwiderstand und den Planaren Hall-Effekt für steigenden Widerstand, wie aus der Literatur zu erwarten [WC67]. Auch wenn ein direkter Vergleich zu den Parametern für Dünnschichten auf Si\((321)\) nicht möglich ist, können die größeren Parameterwerte bei Si\((321)\) mit der reduzierten Streuung an Domänengrenzen erklärt werden. Die Analyse unterhalb des kritischen Magnetfeldes, der Bereich in dem eine mögliche Skyrmionenphase zu erwarten wäre, wird durch magnetische Hysterese verkompliziert. Nur ein Phasenübergang beim kritischen Magnetfeld kann deutlich gezeigt werden. Damit bleibt die Frage zur Existenz der Skyrmionen in den MnSi Dünnschichten weiter offen.
Die beste Möglichkeit diese Frage zu klären wäre ein direkterer Ansatz in Form von Lorentz-Transmissionselektronenmikroskopie, welche schon erfolgreich genutzt wurde um das Skyrmionengitter in dünnen Platten aus Volumenkristall MnSi zu visualisieren [TYY+12]. Für die Detektion von Skyrmionen in der Schichtebene müssten Lamellen für eine Seitenansicht präpariert werden, was prinzipiell möglich erscheint.
Die gezeigte erfolgreiche Unterdrückung von einem der Kristallzwillinge für MnSi Schichten auf Si\((321)\) und Si\((531)\) sollte außerdem auf andere Materialsysteme übertragbar sein. Die Kristallzwillingsbildung in FeGe auf Si\((111)\) zu unterdrücken würde zu einem Skyrmionengitter mit einer einzigen Händigkeit bei annähernd Raumtemperatur führen [HC12].
Dies könnte Skyrmionen als Informationsträger in der Spintronik in greifbare Nähe bringen.
Bibliographie:
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[YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015.
[WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967.
[TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012.
[HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012.
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Mangansilicide
KW  - Magnetische Eigenschaft
KW  - MnSi
KW  - Epitaxy
KW  - XRD
KW  - Twin Domains
KW  - Twin Suppression
KW  - Magnetometry
KW  - Magnetoresistance
KW  - Anisotropic Magnetoresistance
KW  - Röntgendiffraktometrie
KW  - Zwillingsbildung
KW  - Magnetismus
KW  - Magnetowiderstand
Y1  - 2019
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-184720
ER  -