TY - THES A1 - Kessel, Maximilian T1 - HgTe shells on CdTe nanowires: A low-dimensional topological insulator from crystal growth to quantum transport T1 - HgTe ummantelte CdTe Nanodrähte: Ein nieder-dimensionaler Topologischer Isolator vom Kristallwachstum zum Quantentransport N2 - A novel growth method has been developed, allowing for the growth of strained HgTe shells on CdTe nanowires (NWs). The growth of CdTe-HgTe core-shell NWs required high attention in controlling basic parameters like substrate temperature and the intensity of supplied material fluxes. The difficulties in finding optimized growth conditions have been successfully overcome in this work. We found the lateral redistribution of liquid growth seeds with a ZnTe growth start to be crucial to trigger vertical CdTe NW growth. Single crystalline zinc blende CdTe NWs grew, oriented along [111]B. The substrate temperature was the most critical parameter to achieve straight and long wires. In order to adjust it, the growth was monitored by reflection high-energy electron diffraction, which was used for fine tuning of the temperature over time in each growth run individually. For optimized growth conditions, a periodic diffraction pattern allowed for the detailed analysis of atomic arrangement on the surfaces and in the bulk. The ability to do so reflected the high crystal quality and ensemble uniformity of our CdTe NWs. The NW sides were formed by twelve stable, low-index crystalline facets. We observed two types stepped and polar sides, separated by in total six flat and non-polar facets. The high crystalline quality of the cores allowed to grow epitaxial HgTe shells around. We reported on two different heterostructure geometries. In the first one, the CdTe NWs exhibit a closed HgTe shell, while for the second one, the CdTe NWs are overgrown mainly on one side. Scanning electron microscopy and scanning transmission electron microscopy confirmed, that many of the core-shell NWs are single crystalline zinc blende and have a high uniformity. The symmetry of the zinc blende unit cell was reduced by residual lattice strain. We used high-resolution X-ray diffraction to reveal the strain level caused by the small lattice mismatch in the heterostructures. Shear strain has been induced by the stepped hetero-interface, thereby stretching the lattice of the HgTe shell by 0.06 % along a direction oriented with an angle of 35 ° to the interface. The different heterostructures obtained, were the base for further investigation of quasi-one-dimensional crystallites of HgTe. We therefore developed methods to reliably manipulate, align, localize and contact individual NWs, in order to characterize the charge transport in our samples. Bare CdTe cores were insulating, while the HgTe shells were conducting. At low temperature we found the mean free path of charge carriers to be smaller, but the phase coherence length to be larger than the sample size of several hundred nanometers. We observed universal conductance fluctuations and therefore drew the conclusion, that the trajectories of charge carriers are defined by elastic backscattering at randomly distributed scattering sites. When contacted with superconducting leads, we saw induced superconductivity, multiple Andreev reflections and the associated excess current. Thus, we achieved HgTe/superconductor interfaces with high interfacial transparency. In addition, we reported on the appearance of peaks in differential resistance at Delta/e for HgTe-NW/superconductor and 2*Delta/e for superconductor/HgTe-NW/superconductor junctions, which is possibly related to unconventional pairing at the HgTe/superconductor interface. We noticed that the great advantage of our self-organized growth is the possibility to employ the metallic droplet, formerly seeding the NW growth, as a superconducting contact. The insulating wire cores with a metallic droplet at the tip have been overgrown with HgTe in a fully in-situ process. A very high interface quality was achieved in this case. N2 - Topologische Isolatoren (TI) sind ein faszinierendes Forschungsfeld der Festkörperphysik. Im Inneren sind diese Materialien isolierend, am Rand zeigen sich jedoch topologisch geschützte, leitfähige Oberflächen-Zustände. Ihre lineare Energiedispersion und die Kopplung des Elektronenspins an die Bewegungsrichtung ermöglichen die Untersuchung von Teilchen, die sich als Dirac-Fermionen beschreiben lassen. Für Nanodrähte, als Vertreter mesoskopischer Strukturen, spielen die Eigenschaften der Oberfläche eine größere Rolle, als für Strukturen mit makroskopischem Volumen. Ihr geringer Umfang beschränkt durch zusätzliche periodische Randbedingungen die erlaubten elektronischen Zustände. Durch ein externes Magnetfeld lassen sich TI-Nanodrähte vom trivialen in den helikalen Zustand überführen. Bringt man einen solchen Draht in direkten Kontakt mit einem Supraleiter, so werden Quasiteilchen vorhergesagt, die sich wie Majorana-Fermionen verhalten sollen. Zur Untersuchung dieser Phänomene sind zunächst entscheidende technologische Hürden zu überwinden. Verschiedene TI sind derzeit bekannt. HgTe ist einer von ihnen und zeichnet sich bei tiefen Temperaturen durch eine hohe Beweglichkeit der Oberflächen-Elektronen und gleichzeitig einer geringen Leitfähigkeit im Volumen aus. Die bisherigen Untersuchungen in diesem Materialsystem beschränken sich auf zwei- und dreidimensionale Strukturen. In dieser Arbeit wurde ein Verfahren zur Herstellung von quasi eindimensionalen TI-Nanodrähten entwickelt. Mittels vapor-liquid-solid Methode gewachsene CdTe Nanokristallite werden epitaktisch mit HgTe umwachsen. Die hergestellten Heterostrukturen werden mit Beugungsexperimenten charakterisiert, um den Einfluss der Wachstumsparameter wie Temperatur und Teilchenstrom auf die Qualität der Proben zu bestimmen und diese zu verbessern. In dieser Arbeit wird zum ersten mal eine Rekonstruktion der Oberflächenatome von Nanodrähten beschrieben. Für den Rückschluss auf die atomare Konfiguration mittels Elektronenbeugung müssen die einzelnen Kristallite eine hohe Selbstähnlichkeit aufweisen. Wie Bilder in atomarer Auflösung und hochaufgelöste Röntgenbeugung zeigen, werden einkristalline und verspannte CdTe-HgTe Strukturen erzeugt. Diese sollten die typischen TI Eigenschaften haben. Zur weiteren Untersuchung wurden Verfahren für die Manipulation und exakte Ausrichtung der Nanodrähte, sowie für die Kontaktierung mit verschiedenen Metallen entwickelt. Die blanken CdTe Nanodraht-Kerne selbst sind wie erwartet isolierend, mit HgTe umwachsene Proben jedoch leiten einen elektrischen Strom. Die aktuelle Forschung beschäftigt sich nun intensiv mit dem Transport von Ladungs-trägern durch diese Nanodrähte. Dazu wird die Leitfähigkeit der Proben unter anderem bei tiefen Temperaturen und in Abhängigkeit äußerer elektrostatischer und magnetischer Felder bestimmt. Es werden verschiedene Effekte beobachtet. Universelle Fluktuationen des gemessenen Widerstandes, als ein Beispiel, resultieren aus einer Veränderung der geometrischen Phase der Ladungsträger. Dieser Effekt deutet auf elastische Rückstreuung der Ladungsträger in den HgTe Nanodrähten hin. Die Beobachtung kohärenter Transportphänomene erlaubt den Rückschluss, dass inelastische Streuprozesse bei tiefen Temperaturen kaum eine Rolle spielen. Für Drähte mit supraleitenden Kontakten können induzierte Supraleitung und multiple Andreev-Reflektionen beobachtet werden. Zusammen mit dem beschriebenen excess current ist dies ein klares Zeichen für einen guten elektrischen Kontakt zwischen TI und Supraleiter. Zusätzlich beobachten wir eine Signatur nahe der Kante der Energielücke des Supraleiters, die eventuell durch pairing an der Grenzfläche zu erklären ist. Für die Verbindung von Spin-Bahn-Kopplung des TI und der Cooper-Paare des konventionellen Supraleiters wird die Entstehung eines unkonventionellen Supraleiters vorhergesagt. Dies ist ein weiteres interessantes Feld der modernen Festkörperphysik und Gegenstand aktueller Forschung. Besonders bemerkenswert ist in diesem Zusammenhang, dass der metallische Tropfen, welcher ursprünglich das Nanodraht-Wachstum katalysiert hat, bei tiefen Temperaturen supraleitend wird. Der in dieser Arbeit vorgestellte selbst-organisierte Wachstumsprozess resultiert in einer sauberen Grenzfläche zwischen TI und Supraleiter. Zur Untersuchung der Effekte an dieser Grenzfläche muss nicht zwingend in einem separaten Schritt ein supraleitender Kontakt aufgebracht werden. Die in dieser Arbeit vorgestellten Methoden und Erkenntnisse sind die Grundlage für die Realisierung von Experimenten, die geeignet wären, die erwarteten Majorana-Zustände in TI-Nanodrähten nachzuweisen. KW - Quecksilbertellurid KW - Nanodraht KW - Halbleiter-Supraleiter-Kontakt KW - vapor-liquid-solid KW - RHEED KW - MBE KW - CdTe KW - HgTe KW - Cadmiumtellurid KW - Topologischer Isolator KW - Kern-Schale-Struktur Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-149069 ER - TY - JOUR A1 - Redelbach, Andreas T1 - Searches for prompt R-parity-violating supersymmetry at the LHC JF - Advances in High Energy Physics N2 - Searches for supersymmetry (SUSY) at the LHC frequently assume the conservation of R-parity in their design, optimization, and interpretation. In the case that R-parity is not conserved, constraints on SUSY particle masses tend to be weakened with respect to R-parity-conserving models. We review the current status of searches for R-parity-violating (RPV) supersymmetry models at the ATLAS and CMS experiments, limited to 8 TeV search results published or submitted for publication as of the end of March 2015. All forms of renormalisable RPV terms leading to prompt signatures have been considered in the set of analyses under review. Discussing results for searches for prompt R-parity-violating SUSY signatures summarizes the main constraints for various RPV models from LHC Run I and also defines the basis for promising signal regions to be optimized for Run II. In addition to identifying highly constrained regions from existing searches, also gaps in the coverage of the parameter space of RPV SUSY are outlined. KW - supergauge transformations KW - grand unification KW - proton-proton collisions KW - particle KW - breaking KW - standard model KW - hadron colliders KW - √s=8 TeV KW - local supersymmetry Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-149149 VL - 2015 IS - 982167 ER - TY - JOUR A1 - Sauer, C A1 - Wießner, M A1 - Schöll, A A1 - Reinert, F T1 - Observation of a molecule-metal interface charge transfer related feature by resonant photoelectron spectroscopy JF - New Journal of Physics N2 - We report the discovery of a charge transfer (CT) related low binding energy feature at a molecule-metal interface by the application of resonant photoelectron spectroscopy (RPES). This interface feature is neither present for molecular bulk samples nor for the clean substrate. A detailed analysis of the spectroscopic signature of the low binding energy feature shows characteristics of electronic interaction not found in other electron spectroscopic techniques. Within a cluster model description this feature is assigned to a particular eigenstate of the photoionized system that is invisible in direct photoelectron spectroscopy but revealed in RPES through a relative resonant enhancement. Interpretations based on considering only the predominant character of the eigenstates explain the low binding energy feature by an occupied lowest unoccupied molecular orbital, which is either realized through CT in the ground or in the intermediate state. This reveals that molecule-metal CT is responsible for this feature. Consequently, our study demonstrates the sensitivity of RPES to electronic interactions and constitutes a new way to investigate CT at molecule-metal interfaces. KW - transfer dynamics KW - photoemission KW - states KW - interface KW - charge transfer KW - organic thin films KW - resonant photoelectron spectroscopy KW - energy KW - model calculation KW - NEXAFS spectroscopy KW - ce compounds KW - absorption Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-148672 VL - 17 IS - 043016 ER - TY - THES A1 - Hansen, Nis Hauke T1 - Mikroskopische Ladungstransportmechanismen und Exzitonen Annihilation in organischen Einkristallen und Dünnschichten T1 - Microscopic charge transport mechanisms and exciton annihilation in organic thin films and single crystals N2 - Um die Natur der Transportdynamik von Ladungsträgern auch auf mikroskopischen Längenskalen nicht-invasiv untersuchen zu können, wurde im ersten Schwerpunkt dieser Arbeit das PL- (Photolumineszenz-) Quenching (engl.: to quench: löschen; hier: strahlungslose Rekombination von Exzitonen) in einer organischen Dünnschicht durch die injizierten und akkumulierten Löcher in einer Transistorgeometrie analysiert. Diese Zusammenführung zweier Methoden - der elektrischen Charakterisierung von Dünnschichttransistoren und der Photolumineszenzspektroskopie - erfasst die Änderung des strahlenden Zerfalls von Exzitonen infolge der Wechselwirkung mit Ladungsträgern. Dadurch werden räumlich aufgelöste Informationen über die Ladungsverteilung und deren Spannungsabhängigkeit im Transistorkanal zugänglich. Durch den Vergleich mit den makroskopischen elektrischen Kenngrößen wie der Schwell- oder der Turn-On-Spannung kann die Funktionsweise der Transistoren damit detaillierter beschrieben werden, als es die Kenngrößen alleine ermöglichen. Außerdem wird die Quantifizierung dieser mikroskopischen Interaktionen möglich, welche beispielsweise als Verlustkanal in organischen Photovoltaikzellen und organicshen Leuchtdioden auftreten können. Die Abgrenzung zu anderen dissipativen Prozessen, wie beispielsweise der Exziton-Exziton Annihilation, Ladungsträgerrekombination, Triplett-Übergänge oder Rekombination an Störstellen oder metallischen Grenzflächen, erlaubt die detaillierte Analyse der Wechselwirkung von optisch angeregten Zuständen mit Elektronen und Löchern. Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit werden die Transporteigenschaften des Naphthalindiimids Cl2-NDI betrachtet, bei dem der molekulare Überlapp sowie die Reorganisationsenergie in derselben Größenordnung von etwa 0,1 eV liegen. Um experimentell auf den mikroskopischen Transport zu schließen, werden nach der Optimierung des Kristallwachstums Einkristalltransistoren hergestellt, mit Hilfe derer die Beweglichkeit entlang verschiedener kristallographischer Richtungen als Funktion der Temperatur gemessen werden kann. Die einkristalline Natur der Proben und die spezielle Transistorgeometrie ermöglichen die Analyse der räumlichen Anisotropie des Stromflusses. Der gemessene Beweglichkeitstensor wird daraufhin mit simulierten Tensoren auf der Basis von Levich-Jortner Raten verglichen, um auf den zentralen Ladungstransfermechanismus zu schließen. N2 - In order to study charge transport in organic thin-film transistors on a microscopic length scale noninvasively, photoluminescence quenching by injected holes in transistor geometry was analyzed. The combination of these two techniques – the electrical characterization of transistors and the photoluminescence spectroscopy – captures the variation of radiative recombination of excitons, which results from the interaction with the accumulated charge carriers. Thereby, spatially resolved information about the charge distribution and its voltage dependence in the transistor channel become accessible. By comparison with the macroscopic electrical parameters, such as the threshold voltage or the turn-on voltage, the mode of operation of the transistors can thus be described in more detail than the characteristic values alone permit. In addition, the quantification of these microscopic interactions becomes possible, which can occur, for example, as a loss channel in organic photovoltaic cells and organic light-emitting diodes. The delimitation to other dissipative processes, such as exciton-exciton annihilation, charge carrier recombination, triplet transitions or recombination at impurities or metallic interfaces, allows the detailed analysis of the interaction of optically excited states with electrons and holes. The second focus of this work is on the transport properties of the naphthalene diimide Cl2-NDI in which the molecular overlap as well as the reorganization energy are of the same order of magnitude of approximately 0.1 eV. In order to close experimentally on the microscopic transport, after the optimization of crystal growth, single crystal transistors are produced by means of which the mobility along different crystallographic directions can be measured as a function of the temperature. The single crystal nature of the samples and the special transistor geometry allow the analysis of the spatial anisotropy of the current flow. The measured mobility tensor is then compared with simulated tensors based on Levich-Jortner rates to infer the central charge transfer mechanism. KW - Organischer Halbleiter KW - Ladungstransport KW - organic field-effect transistor KW - photoluminescence spectroscopy KW - electronic transport KW - single crystal KW - Organischer Feldeffekttransistor KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - Elektronischer Transport KW - Einkristall Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-143972 ER - TY - THES A1 - Geßler, Jonas T1 - Reduktion des Modenvolumens von Mikrokavitäten im Regime der schwachen und starken Kopplung T1 - Reduction of the mode volume of microcavities in the regime of weak and strong coupling N2 - Ziel dieser Arbeit war die Reduktion des Modenvolumens in Mikrokavitäten. Ein klei-nes Modenvolumen ist für die Stärke der Licht-Materie-Wechselwirkung wesentlich, weil dadurch z.B. die Schwelle für kohärente Lichtemission gesenkt werden kann [1]. Der Purcell-Faktor, ein Maß für die Rate der spontanen Emission, wird durch ein mi-nimales Modenvolumen maximiert [2, 3]. Im Regime der starken Kopplung steigt mit Abnahme des Modenvolumens die Rabi-Aufspaltung und damit die maximale Tempe-ratur, bei der das entsprechende Bauteil funktioniert [4, 5]. Spektrale Eigenschaften treten deutlicher hervor und machen die Funktion der Struktur stabiler gegenüber stö-renden Einflüssen. Der erste Ansatz, das Modenvolumen einer Mikrokavität zu reduzieren, zielte darauf, die Eindringtiefe der optischen Mode in die beiden Bragg-Spiegel einer Mikrokavität zu minimieren. Diese hängt im Wesentlichen vom Kontrast der Brechungsindizes der alternierenden Schichten eines Bragg-Spiegels ab. Ein maximaler Kontrast kann durch alternierende Schichten aus Halbleiter und Luft erreicht werden. Theoretisch kann auf diese Weise das Modenvolumen in vertikaler Richtung um mehr als einen Faktor 6 im Vergleich zu einer konventionellen Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikro-kavität reduziert werden. Zur Herstellung dieser Strukturen wurden die aluminiumhal-tigen Schichten einer Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität voll-ständig entfernt und so der Brechungsindexkontrast maximiert. Die Schichtdicken sind dabei entsprechend anzupassen, um weiterhin die Bragg-Bedingung zu erfüllen. Die Herstellung einer freitragenden Galliumarsenid/Luft-Mikrokavität konnte so erfolg-reich demonstriert werden. Die Photolumineszenz der Bauteile weist diskrete Reso-nanzen auf, deren Ursache in der begrenzten lateralen Größe der Strukturen liegt. In leistungsabhängigen Messungen kann durch ausgeprägtes Schwellenverhalten und auf-lösungsbegrenzte spektrale Linienbreiten Laseremission nachgewiesen werden. Wegen der Abhängigkeit der photonischen Resonanz vom genauen Brechungsindex in den freitragenden Schichten eignen sich die vorgestellten Strukturen auch zur Bestimmung von Brechungsindizes. Alternativ kann die photonische Resonanz durch Einbringen verschiedener Gase in die freitragenden Schichten abgestimmt werden. Beides konnte mit Erfolg nachgewiesen werden. Der Nachteil dieses Ansatzes liegt vor allem darin, dass ein elektrischer Betrieb der so gefertigten Strukturen nicht möglich ist. Hier bie-tet der zweite Ansatz eine bestmögliche Lösung. Das alternative Konzept für den oberen Bragg-Spiegel einer konventionellen Galli-umarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität ist das der Tamm-Plasmonen. Der photonische Einschluss wird hier durch einen unteren Bragg-Spiegel und einem dün-nen oberen Metallspiegel erreicht. An der Grenzfläche vom Halbleiter zum Metall bil-den sich die optischen Tamm-Plasmonen aus. Dabei kann der Metallspiegel gleichzei-tig auch als elektrischer Kontakt genutzt werden. Die Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen an optische Tamm-Plasmonen wird in dieser Arbeit erfolgreich demons-triert. Im Regime der starken Kopplung wird mittels Stark-Effekt eine vollständige elektro-optische Verstimmung, d.h. vom Bereich positiver bis hin zur negativen Ver-stimmung, des Quantenfilm-Exzitons gegenüber der Tamm-Plasmonen Mode nachge-wiesen. Die Messungen bestätigen entsprechend des reduzierten Modenvolumens (Faktor 2) eine erhöhte Rabi-Aufspaltung. Dabei sind die spektrale Verschiebung und die Oszillatorstärke des Quantenfilm-Exzitons konsistent mit der Theorie und mit Li-teraturwerten. Der wesentliche Nachteil des Ansatzes liegt in der maximalen Güte, die durch den großen Extinktionskoeffizienten des Metallspiegels limitiert ist. N2 - The goal of this thesis was to reduce the mode volume of microcavities. A reduced mode volume increases the strength of light matter coupling, which leads to lower lasing thresholds. The Purcell-factor, a measure for the spontaneous emission rate, is at maximum for a minimum mode volume. In the regime of strong coupling, a smaller mode volume leads to a larger Rabi splitting, which in turn increases the maximum operating temperature of a given device. Spectral features become more pronounced and the microcavity is more robust against disturbances caused by environmental fluctuations. The first approach to reduce the mode volume of a microcavity addresses the penetration depth of the optical field into the Bragg mirrors of a microcavity. It mainly depends on the refractive index contrast of the alternating layers of the Bragg mirror. The maximum contrast is realized by alternating layers consisting of semiconductor and air. Based on theoretical calculations, the mode volume can be decreased in the vertical direction by a factor of 6 compared to a conventional gallium arsenide/aluminum gallium arsenide microcavity. Therefore the aluminum containing layers of a conventional gallium arsenide/aluminum gallium arsenide microcavity are completely removed. The layer thicknesses have to be adjusted to still satisfy the Bragg condition. The successful fabrication of high quality gallium arsenide/air microcavities is demonstrated. Photoluminescence measurements reveal discrete resonances due to the finite dimensions of the structure. Power dependent measurements show a distinct threshold which indicates – combined with the resolution limited spectral linewidth – photon lasing. The dependence of the photonic resonance on the exact value of the refractive index of the Bragg mirror is used to determine the refractive index of gases channeled into the selfsupporting air layers. Alternatively, the photonic resonance of the structure can be tuned by injecting gas into the air layers. Both features could be demonstrated successfully. The structure not being suitable for electrical operation is the main disadvantage of this approach. In this case the second concept is the better solution. The alternative approach for the upper Bragg mirror of a conventional gallium arsenide/aluminum gallium arsenide microcavity exploits the Tamm-Plasmons. To achieve photonic confinement, the cavity is sandwiched between a lower Bragg mirror and a thin metal top mirror. At the semiconductor-metal interface, photonic Tamm-Plasmon states appear. Additionally, the metal mirror is used as electrical contact. The coupling of the quantum well exciton to the Tamm-Plasmon is presented. In the strong coupling regime, a complete electro-optical resonance tuning (i.e. from positive to negative tuning of the exciton resonance compared to the Tamm-Plasmon state) is demonstrated, exploiting the quantum confined Stark effect. The measurements confirm an increased Rabi splitting due to the reduced mode volume (factor of 2 reduced mode volume). Spectral shift and oscillator strength of the exciton in the electric field are consistent with theory and literature values. The most critical point of this approach lies within the limited Q-factor due to the large extinction coefficient of the top metal layer. KW - Galliumarsenidlaser KW - Optischer Resonator KW - Mikrooptik KW - Moden KW - Mikrokavität KW - Licht-Materie-Wechselwirkung KW - GaAs/Luft-Braggspiegel KW - Tamm-Plasmonen Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-144558 ER - TY - JOUR A1 - Hertlein, Tobias A1 - Sturm, Volker A1 - Kircher, Stefan A1 - Basse-Lüsebrink, Thomas A1 - Haddad, Daniel A1 - Ohlsen, Knut A1 - Jakob, Peter T1 - Visualization of Abscess Formation in a Murine Thigh Infection Model of \(Staphylococcus\) \(aureus\) by (19)F-Magnetic Resonance Imaging (MRI) JF - PLoS ONE N2 - Background: During the last years, (19)F-MRI and perfluorocarbon nanoemulsion (PFC) emerged as a powerful contrast agent methodology to track cells and to visualize inflammation. We applied this new modality to visualize deep tissue abscesses during acute and chronic phase of inflammation caused by Staphylococcus aureus infection. Methodology and Principal Findings: In this study, a murine thigh infection model was used to induce abscess formation and PFC or CLIO (cross linked ironoxides) was administered during acute or chronic phase of inflammation. 24 h after inoculation, the contrast agent accumulation was imaged at the site of infection by MRI. Measurements revealed a strong accumulation of PFC at the abscess rim at acute and chronic phase of infection. The pattern was similar to CLIO accumulation at chronic phase and formed a hollow sphere around the edema area. Histology revealed strong influx of neutrophils at the site of infection and to a smaller extend macrophages during acute phase and strong influx of macrophages at chronic phase of inflammation. Conclusion and Significance: We introduce (19)F-MRI in combination with PFC nanoemulsions as a new platform to visualize abscess formation in a murine thigh infection model of S. aureus. The possibility to track immune cells in vivo by this modality offers new opportunities to investigate host immune response, the efficacy of antibacterial therapies and the influence of virulence factors for pathogenesis. KW - Soft-tissue infection KW - In-vivo KW - Iron-oxide KW - F-19 MRI KW - Inflammation KW - Particles KW - Tracking KW - Lesions KW - Images KW - Rats Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-142846 VL - 6 IS - 3 ER - TY - JOUR A1 - Han, Luyang A1 - Wiedwald, Ulf A1 - Biskupek, Johannes A1 - Fauth, Kai A1 - Kaiser, Ute A1 - Ziemann, Paul T1 - Nanoscaled alloy formation from self-assembled elemental Co nanoparticles on top of Pt films JF - Beilstein Journal of Nanotechnology N2 - The thermally activated formation of nanoscale CoPt alloys was investigated, after deposition of self-assembled Co nanoparticles on textured Pt(111) and epitaxial Pt(100) films on MgO(100) and SrTiO3(100) substrates, respectively. For this purpose, metallic Co nanoparticles (diameter 7 nm) were prepared with a spacing of 100 nm by deposition of precursor-loaded reverse micelles, subsequent plasma etching and reduction on flat Pt surfaces. The samples were then annealed at successively higher temperatures under a H2 atmosphere, and the resulting variations of their structure, morphology and magnetic properties were characterized. We observed pronounced differences in the diffusion and alloying of Co nanoparticles on Pt films with different orientations and microstructures. On textured Pt(111) films exhibiting grain sizes (20–30 nm) smaller than the particle spacing (100 nm), the formation of local nanoalloys at the surface is strongly suppressed and Co incorporation into the film via grain boundaries is favoured. In contrast, due to the absence of grain boundaries on high quality epitaxial Pt(100) films with micron-sized grains, local alloying at the film surface was established. Signatures of alloy formation were evident from magnetic investigations. Upon annealing to temperatures up to 380 °C, we found an increase both of the coercive field and of the Co orbital magnetic moment, indicating the formation of a CoPt phase with strongly increased magnetic anisotropy compared to pure Co. At higher temperatures, however, the Co atoms diffuse into a nearby surface region where Pt-rich compounds are formed, as shown by element-specific microscopy. KW - alloy KW - CoPt KW - HRTEM KW - nanoparticles KW - XMCD KW - Co KW - epitaxy KW - magnetometry KW - Pt Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-142869 VL - 2 ER - TY - JOUR A1 - Sacépé, Benjamin A1 - Oostinga, Jeroen B. A1 - Li, Jian A1 - Ubaldini, Alberto A1 - Couto, Nuno J. G. A1 - Giannini, Enrico A1 - Morpurgo, Alberto F. T1 - Gate-tuned normal and superconducting transport at the surface of a topological insulator JF - Nature Communications N2 - Three-dimensional topological insulators are characterized by the presence of a bandgap in their bulk and gapless Dirac fermions at their surfaces. New physical phenomena originating from the presence of the Dirac fermions are predicted to occur, and to be experimentally accessible via transport measurements in suitably designed electronic devices. Here we study transport through superconducting junctions fabricated on thin Bi2Se3 single crystals, equipped with a gate electrode. In the presence of perpendicular magnetic field B, sweeping the gate voltage enables us to observe the filling of the Dirac fermion Landau levels, whose character evolves continuously from electron- to hole-like. When B=0, a supercurrent appears, whose magnitude can be gate tuned, and is minimum at the charge neutrality point determined from the Landau level filling. Our results demonstrate how gated nano-electronic devices give control over normal and superconducting transport of Dirac fermions at an individual surface of a three-dimensional topological insulators. KW - Physical sciences KW - Condensed matter KW - Materials science KW - nanotechnology Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140175 VL - 2 ER - TY - THES A1 - Seibel, Christoph T1 - Elektronische Struktur von Halbleiteroberflächen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung: Topologie, Spinpolarisation und Robustheit T1 - Electronic structure of semiconductor surfaces with strong spin-orbit interactions: topology, spin polarisation and robustness N2 - Neue Erkenntnisse über elektronische Eigenschaften von Festkörpern legen den Grundstein für innovative Anwendungen der Zukunft. Von zentraler Bedeutung sind insbesondere die Eigenschaften der Elektronenspins. Um diese besser zu verstehen, befasst sich die vorliegende Arbeit mit der experimentellen Analyse der elektronischen Struktur von topologischen Isolatoren (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} und Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) und Kristallen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung (BiTeI) mittels Photoelektronenspektroskopie. Zu Beginn werden die zum Verständnis dieser Arbeit benötigten Grundlagen erklärt sowie die unterschiedlichen zum Einsatz kommenden Techniken eingeführt. Der Hauptteil der Arbeit teilt sich in drei Forschungsschwerpunkte. Der erste Teil befasst sich mit den elektronischen Eigenschaften der Valenzbandstruktur von Sb2Te3 und den auftretenden Oberflächenzuständen. Durch gezielte Variation der Energie der anregenden Strahlung wird der Charakter der Wellenfunktion des topologischen Oberflächenzustands und dessen Wechselwirkung mit Valenzzuständen erforscht. Dabei spielt die Topologie der Volumenbandstruktur eine grundlegende Rolle. Der zusätzliche Vergleich zu Photoemissionsrechnungen ermöglicht detaillierte Einblicke in die Wechselwirkung zwischen Oberflächen- und Volumenzuständen und gibt Aufschluss darüber, wie diese vermittelt werden. Im zweiten Abschnitt wird durch die Analyse des gemessenen Photoelektronenspins das Zusammenspiel der Spintextur des Grundzustands und Endzuständen in Bi2Te3 untersucht. Dabei treten, im Gegensatz zu Grundzustandsrechnungen, Radialkomponenten des Polarisationsvektors in nichtsymmetrischer Messgeometrie auf. Sowohl deren Energieabhängigkeit als auch deren Auftreten in Photoemissionsrechnungen (1-Schritt-Modell) deutet darauf hin, dass diese ihren Ursprung in Übergangsmatrixelementen des Photoemissionsprozesses haben. Dieses Ergebnis wird mit Spinpolarisationsmessungen am Oberflächenzustand des nicht-topologischen Schichtsystems BiTeI verglichen. Im dritten Teil werden Auswirkungen unterschiedlicher Manipulationen der untersuchten Materialien auf deren elektronische Eigenschaften beschrieben. Die Adsorption von Bruchteilen einer monoatomaren Lage des Alkalimetalls Caesium auf die Oberfläche des topologischen Isolators Sb2Te3 wird systematisch untersucht. Dadurch kann dessen intrinsische p-Dotierung teilweise abgebaut werden, wobei die Valenzbandstruktur trotz der Reaktivität des Adsorbats intakt bleibt. Des Weiteren werden Auswirkungen von Änderungen der Kristallstöchiometrie durch Volumendotierung vergleichend diskutiert. Ausblickend befasst sich das Kapitel mit dem Verhalten geringer Mengen ferromagnetischer Materialen (Fe, Ni) auf den Oberflächen der topologischen Isolatoren. Für die verschiedenen Adsorbate werden Trends aufgezeigt, die von Temperatur und Zusammensetzung des Substratkristalls abhängen. N2 - New findings about electronic properties lay the foundation for future applications. The spin properties of systems with large spin-orbit coupling are particularly important. The content of this thesis therefore treats the experimental study of the surface electronic structure of topological insulators (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} and Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) and topologically trivial BiTeI crystals using photoelectron spectroscopy. At the beginning basic knowledge to understand this thesis, as well as exploited techniques are addressed. The main part of this thesis separates into three research topics. The first part focuses on the electronic properties of the valence band structure and the wave functions of the occuring surface states. Via variation of the energy of the exciting radiation the character of the wavefunction of the respective topologically non trivial surface state as well as its interaction with valence states is explored. The bulk boundary correspondence and the topology of the bulk electronic structure is of special importance for this interaction. Additionally, it is concluded from photoemission calculations, that the interaction between surface and bulk valence states is mediated by a surface resonance state. The second section presents an analysis of photoelectron spins to investigate the respective contributions of the spin texture of the initial state and final states. This thesis reports on non-vanishing radial components of the polarization vector which do not appear in groundstate calculations. The energy dependance in combination with one-step photoemission calculations indicates that these radial components find their origin in transition matrix elements of the photoemission process. The result is compared to spin resolved measurements of the surface state of the layered material BiTeI which is not a topological insulator. In the third part the consequences of various manipulations of the analyzed materials on their respective electronic structure are described. The systematic adsorption of submonolayer amounts of the alkalimetal Caesium on the surface of the topological insulator Sb2Te3(0001) reduces its intrinsic p-doping without altering its valence band structure despite the reactivity of the adsorbate. Furthermore the effects of stoichiometric changes of elemental composition and bulk doping are being discussed. Finally the behavior of small amounts of ferromagnetic materials (Fe, Ni) on the surface of the respective topological insulators are being addressed. For the different adsorbates trends are shown, which depend on temperature and chemical composition of the substrate. KW - Elektronenstruktur KW - Topologischer Isolator KW - Sb2Te3 KW - ARPES Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140418 ER - TY - THES A1 - Huppmann, Sophia T1 - Atomlagenabscheidung von Oxidschichten auf Edelmetalloberflächen und deren Haftung T1 - Atomic Layer Deposition of Oxides on Nobel Metal Surfaces and their Adhesion N2 - Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung einer Passivierungsschicht auf Silber, um es vor Degradation unter Feuchte oder Schadgasen zu schützen. Dazu wurden Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) mittels Atomlagenabscheidung (atomic layer deposition: ALD) auf polykristallinen Silberoberflächen abgeschieden und deren Wachstum und Haftung analysiert. Zum Vergleich wurden die Edelmetalle Gold und Platin herangezogen. Die Beurteilung der Barriereeigenschaften gegenüber Schadgas erfolgte mittels einer Ozon-Behandlung in der ALD-Prozesskammer. Es zeigte sich, dass nur ALD-Schichten, die bis zu eine Abscheidetemperatur von unter 140~°C abgeschieden wurden, eine ausreichende Barrierewirkung liefern konnten. Erklärt werden konnte dieses Phänomen durch unterschiedliche Wachtumsregime für unterschiedliche Abscheidetemperaturen zwischen 100 und 300~°C, die in einer temperaturabhängigen Bedeckung der Silberoberfläche resultieren. Während bei niedrigen Temperaturen eine geschlossene Schicht aufwächst, findet ALD-Wachstum bei höheren Temperaturen, beginnend über 115~°C, nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten statt. Es wurden verschiedene Oberflächenbehandlungen untersucht und nur eine Vorbehandlung mit H\(_2\)O bei 100~°C in der ALD-Prozesskammer konnte auch bei höheren Temperaturen zu einem geschlossenen Schichtwachstum führen. In-vacuo XPS Untersuchungen der ersten Zyklen des Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums bei 100 und 200~°C auf Silber wurden miteinander und mit einer Silizium Referenzprobe verglichen. Bei beiden Wachstumstemperaturen kam es nicht zur Oxidation von Ag. Ab dem ersten TMA-Puls konnten Al-Verbindungen auf der Oberfläche nachgewiesen werden. Es zeigte sich, dass TMA auf der Ag-Oberfläche zu Methylaluminium und Methylresten dissoziieren und an Adsorbaten anbinden kann. Zusätzlich zeigte sich ein erhöhtes, nicht gesättigtes Wachstumsverhalten bei 200~°C, das über einen Sauerstoffdiffusionsprozess erklärt werden kann. Sauerstoff-Verunreinigungen, die sich in der Silberschicht befinden, konnten über Korngrenzendiffusion an die Oberfläche gelangen und dort mit TMA reagieren. Aufgrund von Oberflächendiffusion bei höheren Temperaturen gab es eine stabile Adsorption nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten. Nur die Si-Oberfläche zeigte ein typisches ALD-Wachstum. Auf Pt und Au lag unabhängig von weiteren Vorbehandlungen bei allen Beschichtungstemperaturen ein geschlossenes ALD-Anwachsen vor. Damit eignete sich Au gut um die Barriere-Eigenschaften der ALD-Schicht gegen Feuchtigkeit in Abhängigkeit von der Wachstumstemperatur nachzuweisen. Dies wurde mit einer cyanidischen Ätzlösung getestet. Während für eine Barriere gegen Ozon bereits eine dünne geschlossene Schicht, abgeschieden bei 100~°C ausreicht, musste gegen die Ätzlösung eine höhere Beschichtungstemperatur verwendet werden. Für die Bewertung der Haftung der Passivierungsschicht wurde neben den üblichen einfachen Tesatest und Schertest, ein pneumatischer Haftungstest entwickelt und eingesetzt. Dafür wurde die Methode des Blistertest angepasst, der ursprünglich für die Bestimmung der Haftung organischer Schichten, wie beispielsweise Kleber und Lacke, eingesetzt wurde, sodass er sich für die Untersuchung dünner Schichten eignet. Dazu wurde die zu testende Grenzfläche mittels eines Si-Trägers mechanisch unterstützt. Hierdurch kann die Deformation der Schicht minimiert werden und es kommt stattdessen zu einem Bruch. Die Delamination der Testschicht wurde durch das Anlegen des hydrostatischen Drucks erreicht, was eine gleichmäßige Kraftverteilung gewährleistet. Die Proben ließen sich mittels Standard-Dünnfilmtechnologie herstellen und können damit industriell gut eingesetzt werden. Sowohl der Messaufbau als auch die Probenpräparation wurden in dieser Arbeit vorgestellt. Es wurde mittels der beiden Bondmaterialien AuSn und Indium die maximal bestimmbare Adhäsionsspannung evaluiert und dafür Werte von (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa für AuSn und (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa für In bestimmt. Da im In bereits bei sehr niedrigen Drücken ein kohäsives Versagen auftritt, eignet sich AuSn besser für die Messung anderer Grenzflächen. Damit wurden schließlich die Grenzflächen ALD-Al\(_2\)O\(_3\) und ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag mit H\(_2\)O-Vorbehandlung sowie ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt untersucht. Es wurden die folgenden Adhäsionsspannungen erreicht: Für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, für ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa und für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. Somit wurde bestätigt, dass mit Hilfe der Vorbehandlung der Ag-Oberfläche die ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-Schicht nicht nur geschlossen ist, sondern auch ausreichend gut haftet und sich damit hervorragend als Barriere eignet. N2 - In this thesis, a barrier layer against degradation under humidity or corrosive gases on silver was studied. For this purpose Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) using atomic layer deposition (ALD) were grown on polycrystalline silver surfaces and the growth mechanism as well as the adhesion were analyzed. The resulting characteristics were compared with gold and platinum. The barrier effect against corrosive gases was evaluated by an ozone treatment in the ALD-process chamber. Only ALD-layers grown below 140~°C could protect the underlying Ag. This fact could be explained by different growth regimes for varying process temperatures between 100 and 300~°C, resulting in a temperature dependent coverage of the Ag-surface. Only for temperatures below 115~°C a complete ALD-layer on Ag could be grown. However, at temperatures above 115~°C, the Al\(_2\)O\(_3\)-growth on silver only occurred on grain boundaries, step edges and defects, whereas no growth on single-crystalline facets could be observed. Different pretreatments of the surface were analyzed, but only a H\(_2\)O-pretreatment at 100~°C inside the ALD-process chamber resulted in a closed layer growth at elevated temperatures. In-situ XPS measurements of the first cycles of Al\(_2\)O\(_3\)-growth on Ag at 100 and 200~°C were compared, while a Silicon-sample served as reference. At both deposition temperatures, the silver substrate was not oxidized during the ALD process. Aluminum species could be identified immediately after the first TMA pulse. It was found, that on the Ag-surface TMA could dissoziate to methyl aluminum and methyl residues and bind on adsorbates. In addition, an unsaturated growth at 200~°C deposition temperature occured, which could be explained by an oxygen diffusion mechanism. Oxygen impurities stored in the silver film were proposed to be the source of reactants for this growth. This oxygen could diffuse along grain boundaries to the surface, where they react with TMA. Due to surface diffusions mechanism at increased temperatures, a stable adsorption only occurred at step edges, grain boundaries and defects. Only for the Si-surface a typical ALD-growth was reported. For Au and Pt a closed layer growth of ALD-Al\(_2\)O\(_3\) was found independent of pretreatments at all deposition temperatures. Au is therefore well suited for the evaluation of the barrier properties against humidity. The temperature dependency was investigated with an immersion in cyanide solution. While as barrier against ozone a very thin layer grown at 100~°C is sufficient, against etching solution a higher deposition temperature is necessary. For evaluation of the adhesion of the passivation layer a high pressure supported blister testing method was set up and used besides the common simple scotch tape test and a shear test. In contrast to the standard blister test, the examined interface is supported mechanically by silicon in order to avoid the formation of a blister and a possible film rupture. Thereby, a vertical detachment of the layer can be expected. Since the deformation of the tested layers is minimized, there is no constraint to ductile materials, as it is the case in standard blister tests. In contrast, it can be applied to various materials. Contactless delamination of the film is achieved by applying hydrostatic pressure to the interface that causes an even force distribution. The samples could be processed with standard thin film technology, with the benefit that the test can be applied industrially. In this thesis, the the setup of the test and the sample preparation were presented. In order to determine the maximum adhesion range of the test, samples with two different bonding techniques are compared. AuSn eutectic bonding resulted in (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa, In bonding in (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. In showed a cohesive failure mode allready at very low pressures, while eutectic bonding offered enough stability to be applied for following experiments. With this setup ALD-Al\(_2\)O\(_3\) and ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) on Ag with the H\(_2\)O-pretreatment as well as ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Pt were measured. The test resulted in the following adhesion strength: ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) on Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa and ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. These values verify that the pretreatment of silver leads not only to a complete covered ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-layer, but also to a sufficent adhesion. Therefore the ALD-layer was most suitable as a barrier. KW - Aluminiumoxide KW - Atomlagenabscheidung KW - Edelmetall KW - Adhäsion KW - Haftungstest Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-207085 ER - TY - THES A1 - Zinner, Martin Gerhard T1 - Adsorbat-induzierte Oberflächensysteme und ultra-dünne intermetallische Legierungsfilme im Fokus der niederenergetischen Elektronenbeugung und spektroskopischer Analysemethoden T1 - Adsorbate-unduced surface systems and ultra-thin intermetallic alloy films in the focus of low-energy electron diffraction and spectroscopic analysis methods N2 - Im Rahmen der vorliegenden Dissertation werden mit unterschiedlichen Analysemethoden die Korrelationen zwischen den strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Selten Erd-basierten intermetallischen Oberflächenlegierungen anhand der beiden Probensysteme LaPt$_5$/Pt(111) und CePt$_5$/Pt(111) untersucht. Darüber hinaus werden die strukturellen Eigenschaften von Adsorbat-induzierten Oberflächenrekonstruktionen im sub-ML Bereich in reduzierten Dimensionen auf der Halbleiteroberfläche Si(111) anhand der beiden Materialsysteme Si(111)-(5$\times$2)-Au und Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn mit der Methode LEED-IV analysiert. Das erste experimentelle Kapitel dieser Arbeit behandelt die intermetallische Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111), die sich ausbildet wenn La-Atome auf einem sauberen Pt(111)-Substrat abgeschieden werden und anschließend thermische Energie hinzugefügt wird. Die Dicke der gebildeten Legierung lässt sich über die zuvor angebotene Menge an La-Atomen variieren und resultiert aufgrund der Gitterfehlanpassung von Pt(111) und den obenauf liegenden LaPt$_5$-Filmen in sechs unterschiedliche Beugungsmuster im LEED, deren Überstrukturvektoren durch zwei unterschiedliche Rotationsausrichtungen in Bezug auf das Gitter des Substrats und unterschiedlichen lateralen Gitterkonstanten der Filme gekennzeichnet sind. Die atomare Struktur kann auf eine gemeinsame Kristallstruktur zurückgeführt werden, deren Stöchiometrie aus dickenabhängigen AES-Messungen zu LaPt$_5$ mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage bestimmt werden konnte. Die Ergebnisse einer durchgeführten LEED-IV Studie bestätigen das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur, wobei die Oberflächenterminierungslage im Vergleich zum Volumengitter ein zusätzliches Pt-Atom pro Einheitszelle aufweist, das zusätzlich um einen Wert von \unit{0.26}{\angstrom} aus der Oberfläche hervorsteht. Die La-Atome, die direkt unterhalb der Terminierungslage liegen, erfahren eine Verschiebung in entgegengesetzter Richtung, so dass im Vergleich zum Volumen der Filme eine lokal veränderte Symmetrie im oberflächennahen Bereich vorherrscht und sich auf die elektronischen Eigenschaften der LaPt$_5$-Filme auswirkt. Darüber hinaus wurden die Schwingungseigenschaften der LaPt$_5$-Filme mittels der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie bestimmt, bei der die auftretenden Schwingungspeaks durch die Kenntnis der atomaren Struktur und mit Überlegungen aus der Gruppentheorie unterschiedlichen Tiefenbereichen der LaPt$_5$-Filme (Volumen und Oberfläche) zugewiesen werden konnten. Im zweiten experimentellen Kapitel liegt der Fokus auf der atomaren Struktur sowie auf den elektronischen und magnetischen Eigenschaften des Kondo- und Schwerfermionensystems CePt$_5$/Pt(111). In Abhängigkeit von der vor dem Legierungsprozess angebotenen Menge an Ce-Atomen auf dem Pt(111)-Substrat konnten insgesamt sieben verschiedene LEED-Phasen der CePt$_5$-Filme identifiziert werden, deren jeweilige Oberflächenrekonstruktionen durch eine unterschiedliche Rotationsausrichtung in Bezug auf das Pt(111)-Substrat gekennzeichnet sind. Zusätzlich ist die laterale Gitterkonstante einem Prozess aus Verspannung und Dehnung aufgrund der Gitterfehlanpassung von Film und Substrat ausgesetzt. Eine durchgeführte LEED-IV Analyse bestätigt das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage, deren Pt$_3$-Kagom\'{e}-Lage im Vergleich zum Volumengitter mit einem zusätzlichen Pt-Atom pro Einheitszelle gefüllt ist. Die strukturellen Ergebnisse stimmen mit erzielten Resultaten aus früheren Arbeiten überein und verdeutlichen zudem die isostrukturellen Eigenschaften zur intermetallischen Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111). Dies ermöglicht durch geeignete Vergleichsexperimente an LaPt$_5$/Pt(111) die induzierten Phänomene der $4f$-Elektronen bezüglich des Kondo- und Schwerfermionenverhaltens bei CePt$_5$/Pt(111) zu bestimmen, da La-Atome in ihrem atomaren Aufbau keine $4f$-Elektronen beherbergen. Mit der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie aufgenommene Spektren anhand von unterschiedlich dicken CePt$_5$-Filmen beinhalten sowohl charakteristische Schwingungspeaks als auch elektronische Übergänge. Das spektroskopische Verhalten der Schwingungspeaks zeigt dabei nicht nur Gemeinsamkeiten zu LaPt$_5$/Pt(111) bei der Zuweisung der Schwingungsmoden zu den jeweiligen Tiefenbereichen in den CePt$_5$-Filmen, sondern es treten auch Unterschiede auf, da eine CePt$_5$-Schwingungsmode einem anormalen Temperaturverhalten unterliegt, das auf die Wechselwirkung mit den $4f$-Elektronen zurückzuführen ist. Weitere spezifische Raman-Signaturen, die elektronischen Übergängen in Form von Kristallfeldniveauaufspaltungen der $4f$-Elektronen von Ce zugewiesen werden konnten, resultieren ebenfalls aus unterschiedlichen Regionen der CePt$_5$-Filme (Oberfläche, inneres Volumen, Interface). Die magnetischen Eigenschaften der CePt$_5$-Filme wurden mit XAS und XMCD an den Ce M$_{4,5}$-Kanten in Abhängigkeit von der Temperatur, dem Einfallswinkel, der Filmdicke und der Stärke des Magnetfelds analysiert. Die markanten Übergänge zwischen unterschiedlichen Curie-Weiss-Regimen in der inversen Suszeptibilität erlauben Rückschlüsse über das Kristallfeldaufspaltungsschema, die Kondo- und die RKKY-Wechselwirkung und korrelieren mit der Ce-Valenz. Zudem konnte bei tiefen Temperaturen ein Übergang in den kohärenten Schwerfermionen-Zustand für alle untersuchten CePt$_5$-Filmdicken in dieser Arbeit nachgewiesen werden. Durch die Vorhersage eines metamagnetischen Lifshitz-Übergangs für diese Filme, der sich in der Magnetfeldabhängigkeit des magnetischen Moments äußert, konnte durch die Aufnahme von Magnetisierungskurven bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern auf zwei weitere charakteristische Energieskalen der renormalisierten Bandstruktur zugegriffen werden. Das dritte experimentelle Kapitel widmet sich der mit LEED und LEED-IV durchgeführten Aufklärung der atomaren Struktur eines quasi-eindimensionalen Elektronensystems, bei dem sich die gebildeten Au-Nanodrähte auf der Si(111)-Oberfläche durch eine Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion beschreiben lassen. Die aufgenommenen LEED-Bilder mit ihren markanten Beugungsreflexen und sogenannten Streifen deuten auf drei gleichwertige Rotationsdomänen, die jeweils um einen Winkel von \unit{120}{\degree} gegeneinander gedreht sind, auf der Oberfläche hin. Zudem konnte aus einer Simulation der Beugungsbilder das Auftreten von Streifen durch drei zusätzliche Spiegeldomänen, die eine Phasenverschiebung von einem halben Überstrukturvektor einführen und bei einer sorgfältigen LEED-IV Analyse ebenfalls berücksichtigt werden sollten, erklärt werden. Aus den in der Literatur nach einer zweiten Rekalibrierung der nötigen Menge an Au-Atomen zur Ausbildung der Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion in den letzten Jahren heftig diskutierten Strukturmodellen gibt das von Kwon und Kang aufgestellte Geometriemodell (KK-Modell) die beobachteten energieabhängigen Intensitätsmodulationen in den experimentellen Daten beim Vergleich mit theoretisch berechneten IV-Kurven am besten wieder. Für dieses Modell nimmt der R-Faktor nach Pendry bei den unabhängig voneinander betrachteten drei Energieserien unter verschiedenen Einfallswinkeln der Elektronen auf die Probenoberfläche stets den kleinsten Wert an. Unter der expliziten Berücksichtigung von Si-Adatomen, die sich zusätzlich auf der Oberfläche befinden und in einer (5$\times$4)-Einheitszelle beschrieben werden können, bleibt das KK-Modell das zu präferierende Strukturmodell zur Beschreibung der ausgebildeten Au-Ketten und der Si-Honigwabenstruktur bei der Si(111)-(5$\times$2)-Au Oberflächenrekonstruktion. Im letzten experimentellen Kapitel wird ein zweidimensionales Elektronensystem -- die $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Oberflächenrekonstruktion, die sich bei 1/3 ML an Sn-Adsorbaten auf dem Si(111)-Substrat ausbildet -- im Hinblick auf die atomare Struktur bei Raumtemperatur mit LEED und LEED-IV untersucht. Aus den insgesamt sechs in die Analyse aufgenommenen Strukturmodellen, bei denen die Sn-Atome innerhalb der rekonstruierten ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Einheitszelle unterschiedliche Adsorptionsplätze auf einer ideal terminierten Si(111)-Oberfläche einnehmen, konnte ein Legierungsverhalten, wie es bei der $\gamma$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Phase auftritt, ausgeschlossen werden. Die Sn-Atome ordnen sich ausschließlich auf der Oberfläche neu an und führen zu einer Relaxation des darunterliegenden Substrats, deren atomare Verschiebungen sich bis in die sechste Si-Lage nachverfolgen lassen. Im Vergleich zu früheren Strukturaufklärungen an diesem Materialsystem bestätigt diese Analyse, dass sich die abgeschiedenen Sn-Atome auf T$_4$-Adsorptionsplätzen energetisch günstig anlagern, wobei die bei drei unterschiedlichen Einfallswinkeln aufgenommenen experimentellen Daten an unterschiedlichen Probenpositionen auf ein vorhandenes bzw. fehlendes Si-Atom auf einem S$_5$-Gitterplatz im darunterliegenden Si(111)-Substrat hindeuten. Außerdem konnte das theoretisch vorhergesagte dynamische Fluktuations-Modell aufgrund der sehr stark erhöhten thermischen Auslenkungen der Sn-Atome aus ihrer Gleichgewichtslage in den Modellrechnungen zur dynamischen Streutheorie nachgewiesen werden. Dies könnte neben den unregelmäßig angeordneten Si-Fehlstellen eine Ursache für das Ausbleiben des strukturell reversiblen Phasenübergangs von einer ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Phase zu einer (3$\times$3)-Phase bei tiefen Temperaturen, wie er beispielsweise beim elektronisch vergleichbaren Adsorbatsystem Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn auftritt, sein. N2 - In the scope of the present PhD thesis the correlations between the structural, electronic, and magnetic properties of rare earth-based intermetallic surface compounds are examined by means of different analysis methods on the basis of the two sample systems LaPt$_5$/Pt(111) and CePt$_5$/Pt(111). In addition, the structural properties of adsorbate-induced surface reconstructions in the sub-ML range in reduced dimensions on the semiconductor surface Si(111) are analyzed on the basis of the two material systems Si(111)-(5$\times$2)-Au and Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn with LEED-IV. The first experimental chapter of this thesis deals with the intermetallic surface compound LaPt$_5$/Pt(111). LaPt$_5$/Pt(111) forms when La atoms are deposited onto a clean Pt(111) substrate and subsequently thermal energy is applied. The thickness of the intermetallic film can be varied over the amount of La atoms offered before the alloying process and results in a total of six different diffraction patterns in LEED due to the lattice mismatch of Pt(111) and the LaPt$_5$ films on top. The superstructure vectors of the films formed are characterized by two different rotational orientations with respect to the lattice of the substrate and different lateral lattice constants of the films. The atomic structure can be traced back to a common crystal structure whose stoichiometry could be determined out of thickness dependent AES measurements to LaPt$_5$ with a Pt-rich surface termination layer. The results of a LEED-IV study confirm the growth of the films in the CaCu$_5$ structure, where the surface termination layer contains an additional Pt atom per unit cell compared to the bulk lattice. Additionally, this Pt atom protrudes from the surface by a value of \unit{0.26}{\angstrom}. The La atoms directly underneath the termination layer are shifted in opposite direction and therefore a locally changed symmetry prevails in the near surface region compared to the volume of the films and furthermore the electronic properties of the LaPt$_5$ films are affected. In addition, the vibrational properties of the LaPt$_5$ films were determined by means of polarized in situ Raman spectroscopy, in which the occurring vibrational peaks could be assigned to different depth regions of the LaPt$_5$ films (volume and surface) by knowledge of the detailed atomic structure and further considerations from group theory. In the second experimental chapter, the focus is put on the atomic structure and the electronic and magnetic properties of the Kondo- and heavy-fermion system CePt$_5$/Pt(111). Depending on the amount of Ce atoms offered before the alloying process on the Pt(111) substrate, a total of seven different LEED phases of the CePt$_5$ films could be identified, whose respective surface reconstructions are characterized by two different rotational orientations with respect to the Pt(111) substrate. Additionally the lateral lattice constant of the films are exposed to a process of stress and strain due to the lattice mismatch between film and substrate. A LEED-IV analysis confirms the growth of the films in the CaCu$_5$ structure with a Pt-rich surface termination layer whose Pt$_3$-Kagom\'{e} layer is filled with one additional Pt atom per unit cell compared to the bulk lattice. The structural results agree with results obtained in earlier studies and furthermore also illustrate the isostructural properties towards the intermetallic surface compound LaPt$_5$/Pt(111). The structural agreement between the two intermetallic surface compounds allows the determination of the $4f$ electrons induced phenomena with respect to the Kondo- and heavy-fermion behavior in CePt$_5$/Pt(111) by suitable comparative experiments on LaPt$_5$/Pt(111), since La atoms in their atomic structure do not contain $4f$ electrons. Spectra recorded with polarized in situ Raman spectroscopy of CePt$_5$ films with different film thicknesses contain both characteristic vibrational peaks and signatures of electronic transitions. The spectroscopic behavior of the vibrational peaks show similarities to LaPt$_5$/Pt(111) in the assignment of the vibrational modes to the respective depth regions in the CePt$_5$ films, but also differences occur, since one vibrational mode of CePt$_5$ is subject to an anomalous temperature behavior, which is attributed to the interaction with the $4f$ electrons. Further specific Raman signatures, which could be assigned to electronic transitions in form of level splitting of the $4f$ electron of the Ce atoms due to the crystal field of the Pt atoms, also originate from different depth regions of the CePt$_5$ films (surface, inner volume, interface). The magnetic properties of the CePt$_5$ films were analyzed with XAS and XMCD at the Ce M$_{4,5}$ edges as a function of temperature, angle of incidence, film thickness, and magnetic field strength. The prominent transitions in the inverse susceptibility between different Curie-Weiss regimes allow conclusions to be drawn about the crystal field splitting scheme, the Kondo- and RKKY-interactions and show a significant correlation with the Ce-valence. Furthermore, for all investigated CePt$_5$ film thicknesses in this thesis at low temperatures a transition to the coherent heavy-fermion state could be detected. By predicting a metamagnetic Lifshitz transition for these films, which is expressed in the magnetic field dependence of the magnetic moment, two further characteristic energy scales of the renormalized band structure could be accessed by recording magnetization curves at low temperatures and high magnetic fields. The third experimental chapter is devoted to the elucidation of the atomic structure of a quasi one-dimensional electron system with LEED and LEED-IV, in which the Au nanowires formed on the Si(111) surface can be described by a Si(111)-(5$\times$2)-Au reconstruction. The recorded LEED images include both a striking diffraction pattern and so-called diffraction streaks indicative for the existence of three equivalent rotational domains on the reconstructed surface, rotated by an angle of \unit{120}{\degree} against each other. In addition, the occurrence of diffraction streaks in the observed diffraction pattern could be explained through a theoretical simulation by the existence of three additional mirror domains on the surface, which introduce a phase shift of half a superstructure vector and should also be considered in a thorough LEED-IV analysis. From the structural models discussed vigorously in recent years in the literature after the introduction of a second recalibration of the necessary amount of Au atoms required for the formation of the Si(111)-(5$\times$2)-Au reconstruction, the geometry model established by Kwon and Kang (KK model) reflects best the observed energy-dependent intensity modulations in the experimental data when compared with calculated IV curves. For this model, the R-factor by Pendry always adopts its smallest value for the three energy series considered independently of each other at different angles of incidence of the electrons on the sample surface. Furthermore, even under explicit consideration of Si adatoms, which are additionally located on top of the reconstructed surface and can be described in a (5$\times$4) unit cell, the KK model remains the preferred structural model for the description of the Au chains formed and the Si honeycomb structure of the Si(111)-(5$\times$2)-Au surface reconstruction. In the final experimental chapter, a two-dimensional electron system -- the $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn surface reconstruction, which is formed at a total coverage of 1/3 ML of Sn adsorbates on the Si(111) substrate -- is investigated with regard to the atomic structure at room temperature with LEED and LEED-IV. From a total of six structural models included in the analysis, in which the Sn atoms on an ideally terminated Si(111) surface occupy different adsorption sites within the reconstructed ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$ unit cell, it was possible to exclude alloying such as observed for the $\gamma$- Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn phase. The Sn atoms rearrange exclusively on the surface and lead to a relaxation of the underlying substrate, whose atomic displacements can be traced back to the sixth Si layer. In comparison to earlier structural investigations conducted on this material system, the presented analysis confirms that the deposited Sn atoms are energetically favorably deposited at T$_4$ adsorption sites. Furthermore, the experimental data recorded at three different angles of incidence from different positions on the sample show indications of an existing and/or missing Si atom on a S$_5$ lattice site in the underlying Si(111) substrate. In addition, the theoretical prediction of the dynamic fluctuation model for this surface reconstruction could be proven in the model calculations of the dynamic scattering theory due to the very strongly increased thermal displacements of the Sn atoms from their equilibrium position. Besides from the irregularly arranged Si defects, this could be a hint for the absence of the reversible structural phase transition at low temperatures from a ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$ phase to a (3$\times$3) phase, as it occurs in the electronically comparable adsorbate system Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn. KW - Schwere-Fermionen-System KW - LEED KW - Magnetischer Röntgenzirkulardichroismus KW - Raman-Spektroskopie KW - Kristallfeld KW - dünne intermetallische Filme KW - geordnete Metalladsorbate auf Halbleiteroberflächen Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192749 ER - TY - INPR A1 - Huber, Bernhard A1 - Pres, Sebastian A1 - Wittmann, Emanuel A1 - Dietrich, Lysanne A1 - Lüttig, Julian A1 - Fersch, Daniel A1 - Krauss, Enno A1 - Friedrich, Daniel A1 - Kern, Johannes A1 - Lisinetskii, Victor A1 - Hensen, Matthias A1 - Hecht, Bert A1 - Bratschitsch, Rudolf A1 - Riedle, Eberhard A1 - Brixner, Tobias T1 - Space- and time-resolved UV-to-NIR surface spectroscopy and 2D nanoscopy at 1 MHz repetition rate N2 - We describe a setup for time-resolved photoemission electron microscopy (TRPEEM) with aberration correction enabling 3 nm spatial resolution and sub-20 fs temporal resolution. The latter is realized by our development of a widely tunable (215–970 nm) noncollinear optical parametric amplifier (NOPA) at 1 MHz repetition rate. We discuss several exemplary applications. Efficient photoemission from plasmonic Au nanoresonators is investigated with phase-coherent pulse pairs from an actively stabilized interferometer. More complex excitation fields are created with a liquid-crystal-based pulse shaper enabling amplitude and phase shaping of NOPA pulses with spectral components from 600 to 800 nm. With this system we demonstrate spectroscopy within a single plasmonic nanoslit resonator by spectral amplitude shaping and investigate the local field dynamics with coherent two-dimensional (2D) spectroscopy at the nanometer length scale (“2D nanoscopy”). We show that the local response varies across a distance as small as 33 nm in our sample. Further, we report two-color pump–probe experiments using two independent NOPA beamlines. We extract local variations of the excited-state dynamics of a monolayered 2D material (WSe2) that we correlate with low-energy electron microscopy (LEEM) and reflectivity (LEER) measurements. Finally, we demonstrate the in-situ sample preparation capabilities for organic thin films and their characterization via spatially resolved electron diffraction and dark-field LEEM. KW - Photoemission electron microscopy PEEM KW - Low energy electron microscopy LEEM KW - Spatially resolved 2D spectroscopy KW - Two-color pump-probe spectroscopy KW - Time-resolved photoemission electron microscopy Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-191906 SN - 0034-6748 N1 - This article may be downloaded for personal use only. Any other use requires prior permission of the author and AIP Publishing. This article appeared in Review of Scientific Instruments 90, 113103 (2019); https://doi.org/10.1063/1.5115322 and may be found at https://doi.org/10.1063/1.5115322. ER - TY - THES A1 - Knebl, Georg T1 - Epitaktisches Wachstum und Transportuntersuchung topologisch isolierender Materialien: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi\(_2\)Se\(_3\) Nanostrukturen T1 - Epitaxial growth and transport characterisation of topolological insulating materials: GaSb/InAs double quantum wells and Bi\(_2\)Se\(_3\) nanostructures N2 - Topologische Isolatoren gehören zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die Lösung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberflächenzustände wurden für unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch für GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bedürfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit präsentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen. Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess ermöglicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse für Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate präsentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckströme zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle über Backgates. Die erstmals durch optische Anregung präsentierte Manipulation der Ladungsträgerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates. Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodrähte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie für die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt. Ein Quantensprung – Kapitel 1 führt über die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zustände realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen. GaSb/InAs Doppelquantenfilme Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingeführt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfläche aber topologisch geschützte Zustände auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen – abhängig vom Aufbau der Heterostruktur – eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat für die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb gehören zur 6,1 Ångström-Familie, welche für ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und häufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 Ångström-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein Überblick über die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab. Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskanäle eine Herausforderung für die Detektion der topologischen Randkanäle dar. Kapitel 3 behandelt Lösungsansätze hierfür und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zukünftige Realisation topologischer Randkanäle. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen präsentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abhängigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs beschäftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau für Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird präsentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualität begründet. Ein Wechseln von binärem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinlängliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster Ätzprozesse – eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes – liefert zusammen mit der Entfernung von Oberflächenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver Ätzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderstände, ohne Kurzschlusskanäle zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten Überblick, über den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice“ Prozess. Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 präsentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde über numerische Simulationen so gewählt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am Übergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen für konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen bestätigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierfür kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine Überschätzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitfähigkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs Übergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde. Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungsträgertyps der InAs/GaSb-Doppelquantentöpfe gibt eine zusätzliche Kontrollmöglichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung ermöglicht den Wechsel der Majoritätsladungsträger von Elektronen zu Löchern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungsträger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitfähigkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zustände belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die Möglichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zustände in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erklärt. Sie wird in Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenlänge sowie der Anregungsintensität untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines Übergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell für die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren Möglichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzflächen, diskutiert. Bi2Se3 Nanostrukturen Mit Blick auf die Vorteile eines erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen für das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt für die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodrähten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erläutert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einführung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erklärung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodrähte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus für Nanodrähte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtröpfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3). N2 - Topological insulators are among the concepts being worked on in the second quantum mechanical revolution. On the one hand, numerous questions on these materials and their utilization have not yet been answered; on the other hand, promising applications in the field of quantum computing and spintronics are driving the solution of these questions. Topological edge and surface states have been predicted theoretically for a wide variety of materials and structures, including GaSb/InAs double quantum wells and Bi2Se3. Despite intensive research and great progress, many processes, especially in the field of sample preparation and processing, still require optimization. This thesis presents detailed studies on growth, fabrication and electro-optically modulated transport analysis of GaSb/InAs double quantum films as well as the epitaxial fabrication of Bi2Se3 nanostructures. In the first part of this thesis, the parameters for molecular beam epitaxy and sample preparation for GaSb/InAs double quantum films are described. The protocols for sample preparation have been adapted to the necessities of the material and experimental requirements. The achieved reproducibility of the presented process enables the production of quantitatively comparable sample series. Subsequently, results for structures with variable InAs layer thickness under electrostatic control with a front gate are presented. Despite of an improved process, leakage currents to the substrate were still observed. These hinder electrostatic control via back gates. The manipulation of the charge carrier type and the phase state in GaSb/InAs double quantum films are presented for the first time by optical excitation and offer an alternative to problematic electrostatically operated gates. The second part shows the epitaxial production of Bi2Se3 nanostructures. The increased surface-to-volume ratio of nanostructures is advantageous to supress the bulk conductivity in reference to surface conduction. Here, the molecular beam epitaxy of Bi2Se3 nanowires and flakes is shown for the first time. Chapter 1 introduces the topic of quantum technology, and in particular protected quantum (edge) states, starting with the proverb “Quantum Leap” (german “Quantensprung”). The application of quantum mechanics to quantum ensembles and its technical realization nowadays is called the first quantum mechanical revolution and is an indispensable part of our everyday life. Within the framework of the second quantum mechanical revolution, the application to individual states is now to be realized and made technically usable. Here topological insulators are a promising building block. The concept of the topological insulator as well as the properties of the two systems considered in this thesis are briefly described: GaSb/InAs double quantum films and Bi2Se3 nanostructures. GaSb/InAs double quantum films Chapter 2 describes the physical and technical basics of topological insulators as well as methods used for fabrication and analysis. Starting with the discovery of the Hall effect in 1879, the quantum Hall effects are introduced. Quantum spin Hall insulators or general topological insulators are materials with an insulating bulk but have topologically protected states at the surface. Double quantum films of GaSb/InAs embedded in AlSb matrix show – depending on the structure of the heterostructure – a typical inverted band structure and are a promising candidate for the utilization of topological insulators. GaSb, InAs and AlSb belong to the 6.1 Ångstrom family, which is known for its opto-electronic properties and is frequently used. The properties as well as the technological basics of epitaxial fabrication of heterostructures from the materials of the 6.1 Ångstrom family by molecular beam epitaxy are reviewed. Finally, the characterization and measurement methods are shown. At the beginning of the work leading up to this thesis, various short circuit channels hindered the detection of topological edge channels. Chapter 3 deals with possible solutions and describes the improvement of the fabrication of GaSb/InAs double quantum film structures with regard to the future realization of topological edge channels. In section 3.1 numerical simulations are presented. The inversion of the electronic level is calculated as a function of GaSb and InAs layer thicknesses dGaSb and dInAs. A suitable layer structure for structures with inverted band order lies within the parameter space of 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm and 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Section 3.2 describes the epitaxial production of GaSb/InAs double quantum films by molecular beam epitaxy. The production of a GaSb quasi-substrate on a GaAs substrate is presented. Subsequently, the change to native GaSb substrates is motivated with a reduced defect density as well as reproducibly high sample quality. Changing from binary AlSb to lattice-matched AlAsSb allows the use of thicker barriers. Attempts to achieve sufficient isolation of the back gate by introducing a thicker lower barrier are discussed in this section. Section 3.3 shows the optimization of sample processing. The combination of two adapted etching processes – a dry chemical and a successive wet chemical step – in combination with the removal of surface oxides provide reproducible good results. A material selective etching process with subsequent direct contacting of the InAs quantum film provides good contact resistance without creating short circuit channels. Section 3.4 gives a compact overview of the "best practice" process used in the further course of this thesis. With this improved process, samples with variable InAs layer thickness were produced and examined at 4.2 K regarding their transport properties. This is presented and discussed in chapter 4. Section 4.1 describes a series of three samples with GaSb/InAs double quantum films in AlSb matrix with a variable InAs layer thickness. The InAs layer thickness was selected by numerical simulations in such a way that one sample is in the trivial regime, one in the inverted regime and one at the transition point. In section 4.2 magneto-transport measurements for constant front gate voltage and measurements with constant magnetic field versus the front gate voltage are shown. The measurements confirm a production of quantitatively comparable samples, but also show that none of the samples are in the topological regime. This might be explained by several possible reasons: an overestimation of hybridization by numerical simulation, insufficient InAs layer thicknesses in production or asymmetric shifting with only one gate (section 4.3). To reduce the volume conductivity, Al-containing layers were introduced at the GaSb/InAs transition. The expected increase in resistance could not be shown in first experiments. The optical manipulation of the dominant charge carrier type of the InAs/GaSb double quantum wells shown in chapter 5 provides an additional possibility of control in the phase diagram. Optical excitation allows the change of the majority charge carriers from electrons to holes. The transition involves a regime in which both charge carriers coexist. This strongly suggests electron-hole hybridization with a non-trivial topological phase. Here, two different physical processes play a role, which act analogously to a front gate or a back gate. The front gate effect is based on the negative persistent photoconductivity, the back-gate effect is based on the accumulation of electrons on the substrate side. The optically controlled shifting of the states shown here proves the realization of opto-electronic switching between different topological phases. This shows the possibility of an optical control of the phase diagram of the topological states in GaSb/InAs double quantum films. Section 5.1 displays and explains the optical detuning of GaSb/InAs quantum films. It is investigated as a function of temperature, excitation wavelength and excitation intensity. Control experiments on samples with a different structure show that the presence of a superlattice on the substrate side of the quantum film structure is essential for the formation of the back-gate effect (section 5.2). Finally, Section 5.3 summarizes the findings on optical control and discusses its possibilities for optical defined interfaces between topological phases in this system. Bi2Se3 Nanostructures Due to the increased surface-to-volume ratio, it is beneficial to use nanostructures for the application of three-dimensional Tis. With the aim to exploit this effect for the realization of a Bi2Se3 topological insulator, the growth of Bi2Se3 nanowires and flakes with molecular beam epitaxy was first realized in the context of this work. Chapter 6 explains the technical and physical basics (Section 6.1). Starting from an introduction to three-dimensional topological isolators, the properties of the topological state in Bi2Se3 are shown. This is followed by the crystal properties of Bi2Se3 and the explanation of the epitaxial growth of nanostructures with molecular beam epitaxy. Section 6.2 describes the epitaxial production. The crystal structure was identified as Bi2Se3 by high-resolution X-ray diffraction and transmission electron microscopy. Scanning electron microscopy images show nanowires and nanoflakes on samples that were either pre-treated with gold or not pre-treated with gold. While the growth mechanism for the nanowires cannot be defined beyond doubt, the absence of gold droplets at the wire tip suggests a root-catalysed growth mechanism (section 6.3). KW - GaSb/InAs KW - Bi2Se3 KW - Quantenfilm KW - Quantum well KW - Molekularstrahlepitaxie KW - molecular beam epitaxy KW - nano structure KW - Nanostruktur KW - topological insulator KW - Topologischer Isolator Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-191471 ER - TY - JOUR A1 - Nitsche, Wolfgang H. A1 - Kim, Na Young A1 - Roumpos, Georgios A1 - Schneider, Christian A1 - Höfling, Sven A1 - Forchel, Alfred A1 - Yamamoto, Yoshihisa T1 - Spatial correlation of two-dimensional bosonic multimode condensates JF - Physical Review A N2 - The Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT) theorem predicts that two-dimensional bosonic condensates exhibit quasi-long-range order which is characterized by a slow decay of the spatial coherence. However previous measurements on exciton-polariton condensates revealed that their spatial coherence can decay faster than allowed under the BKT theory, and different theoretical explanations have already been proposed. Through theoretical and experimental study of exciton-polariton condensates, we show that the fast decay of the coherence can be explained through the simultaneous presence of multiple modes in the condensate. KW - Exciton-polariton condensate KW - Long-range order KW - Microcavity KW - Vortices KW - Systems Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-188897 VL - 93 IS - 5 ER - TY - THES A1 - Zapf, Michael T1 - Oxidische Perovskite mit Hoher Massenzahl Z: Dünnfilmdeposition und Spektroskopische Untersuchungen T1 - High-Z Perovskite Oxides: Thin Film Deposition and Spectroscopic Investigations N2 - Perovskite oxides are a very versatile material class with a large variety of outstanding physical properties. A subgroup of these compounds particularly tempting to investigate are oxides involving high-\(Z\) elements, where spin-orbit coupling is expected to give rise to new intriguing phases and potential application-relevant functionalities. This thesis deals with the preparation and characterization of two representatives of high-\(Z\) oxide sample systems based on KTaO\(_3\) and BaBiO\(_3\). KTaO\(_3\) is a band insulator with an electronic valence configuration of Ta 5\(d\)\(^0\) . It is shown that by pulsed laser deposition of a disordered LaAlO\(_3\) film on the KTaO\(_3\)(001) surface, through the creation of oxygen vacancies, a Ta 5\(d\)\(^{0+\(\delta\)}\) state is obtained in the upmost crystal layers of the substrate. In consequence a quasi two dimensional electron system (q2DES) with large spin-orbit coupling emerges at the heterointerface. Measurements of the Hall effect establish sheet carrier densities in the range of 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), which can be controlled by the applied oxygen background pressure during deposition and the LaAlO\(_3\) film thickness. When compared to the prototypical oxide q2DESs based on SrTiO\(_3\) crystals, the investigated system exhibits exceptionally large carrier mobilities of up to 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) at room temperature (below 10 K). Through a depth profiling by photoemission spectra of the Ta 4\(f\) core level it is shown that the majority of the Ta 5\(d\)\(^0\) charge carriers, consisting of mobile and localized electrons, is situated within 4 nm from the interface at low temperatures. Furthermore, the momentum-resolved electronic structure of the q2DES \(buried\) underneath the LaAlO\(_3\) film is probed by means of hard X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is inferred that, due to a strong confinement potential of the electrons, the band structure of the system is altered compared to \(n\)-doped bulk KTO. Despite the constraint of the electron movement along one direction, the Fermi surface exhibits a clear three dimensional momentum dependence, which is related to a depth extension of the conduction channels of at least 1 nm. The second material, BaBiO\(_3\), is a charge-ordered insulator, which has recently been predicted to emerge as a large-gap topological insulator upon \(n\)-doping. This study reports on the thin film growth of pristine BaBiO\(_3\) on Nb:SrTiO\(_3\)(001) substrates by means of pulsed laser deposition. The mechanism is identified that facilitates the development of epitaxial order in the heterostructure despite the presence of an extraordinary large lattice mismatch of 12 %. At the heterointerface, a structurally modified layer of about 1.7 nm thickness is formed that gradually relieves the in-plane strain and serves as the foundation of a relaxed BBO film. The thereupon formed lattice orders laterally in registry with the substrate with the orientation BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) by so-called domain matching, where 8 to 9 BaBiO\(_3\) unit cells align with 9 to 10 unit cells of the substrate. Through the optimization of the deposition conditions in regard to the cation stoichiometry and the structural lattice quality, BaBiO\(_3\) thin films with bulk-like electronic properties are obtained, as is inferred from a comparison of valence band spectra with density functional theory calculations. Finally, a spectroscopic survey of BaBiO\(_3\) samples of various thicknesses resolves that a recently discovered film thickness-controlled phase transition in BaBiO\(_3\) thin films can be traced back to the structural and concurrent stoichiometric modifications occuring in the initially formed lattice on top of the SrTiO\(_3\) substrate rather than being purely driven by the smaller spatial extent of the BBO lattice. N2 - Komplexe Metalloxide mit Perowskitstruktur sind bekannt für ihre große Vielfalt einzigartiger physikalischer Eigenschaften. Eine interessante Untergruppe dieser Materialien sind Verbindungen von Elementen mit hoher Ordnungszahl \(Z\), in denen neue, durch Spin-Bahn Kopplung getriebene Phasen und anwendungsrelevante Funktionalitäten erwartet werden. Diese Arbeit handelt von der Präparation und Charakterisierung zweier Probensysteme, die auf eben solchen Materialien mit hoher \(Z\) basieren. KTaO\(_3\) ist ein Bandisolator, der im Grundzustand eine Ta 5\(d\)\(^0\) Valenz besitzt. Durch gepulste Laserdeposition von ungeordnetem LaAlO\(_3\) auf der KTaO\(_3\)(001) Oberfläche, werden die obersten Schichten des Substratkristalls durch die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen dotiert. Es bildet sich ein quasi zweidimensionales metallisches Elektronensystem (q2DES) an der Grenzfläche der Heterostruktur aus. Messungen des Hall-Effekts ergeben Schichtladungsträgerdichten im Bereich von 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), welche durch Anpassung des Sauerstoffhintergrunddrucks während der Deposition bzw. durch die Dicke der abgeschiedenen LaAlO\(_3\) Schicht beeinflusst werden können. Mit Werten von 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) bei Raumtemperatur (unter 10 K), besitzt das q2DES in LaAlO\(_3\)/KTaO\(_3\) im Vergleich zu ähnlichen Elektronensystemen in SrTiO\(_3\) bemerkenswert große Ladungsträgerbeweglichkeiten. Aus dem Tiefenprofil des Photoemissionspektrums des Ta 4\(f\) Rumpfniveaus ergibt sich, dass sich der Großteil der Ta 5\(d\) Ladungsträger, bestehend aus mobilen und lokalisierten Elektronen, innerhalb einer Schicht von 4 nm Dicke befindet. Die Vermessung der elektronischen Bandstruktur des vergrabenen q2DES mit Hilfe winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie mit harter Röntgenstrahlung zeigt, dass das Elektronensystem, vermutlich wegen des starken Potentialgradients an der Grenzfläche, eine modifizierte elektronische Struktur gegenüber n-dotiertem Bulk-KTaO\(_3\) aufweist. Trotz der Einschränkung der Bewegung der Elektronen entlang einer Richtung, besitzt die Fermifläche des Systems eine dreidimensionale Struktur, woarus auf eine Tiefenausdehnung der metallischen Zustände von mindestens 1 nm geschlossen werden kann. Undotiertes BaBiO\(_3\) ist durch die Ausbildung einer Ladungsordnung isolierend. Unter Elektronendotierung gilt das Material als Kandidat für einen oxidischen topologischen Isolator. In dieser Studie wird die Deposition von BaBiO\(_3\) auf Nb:SrTiO\(_3\)(001) Substraten untersucht. Dabei wird der Mechanismus identifiziert, der epitaktisches Wachstum von BaBiO\(_3\), trotz einer Gitterfehlanpassung von 12 %, ermöglicht: Eine 1.7 nm dicke Lage mit abweichender Kristallstruktur an der Grenzfläche entkoppelt das Filmgitter vom Substrat, sodass darüber vollständig relaxiertes BaBiO\(_3\) aufwachsen kann. Dieses weist eine epitaktische Orientierung von BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) auf, die durch die Ausbildung von lateralen Gitterdomänen, bei denen 8 bzw. 9 BaBiO\(_3\) auf 9 bzw. 10 SrTiO\(_3\) Einheitszellen ausgerichtet sind, gewährleistet wird. Die Stoichiometrie und die strukturelle Qualität der BaBiO\(_3\) Filme werden durch eine systematische Anpassung der Depositionsbedingungen optimiert. Die Valenzbandstruktur der Proben stimmt gut mit Rechnungen der Dichtefunktionaltheorie überein, was darauf hindeutet, dass die Filme hinsichtlich der elektronischen Eigenschaften mit BaBiO\(_3\) Einkristallen vergleichbar sind. Eine abschließende Untersuchung eines schichtdickenabhängigen Phasenübergangs in BaBiO\(_3\) Dünnfilmen, von dem kürzlich in der Literatur berichtet wurde, belegt, dass dieser nicht allein auf die Ausdehnung des Kristallgitters, sondern auch auf strukturelle und stoichiometrische Modifikationen der untersten Filmlagen zurückzuführen ist. KW - Perowskit KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Pulsed laser deposition KW - Übergangsmetalloxide KW - KTaO3 KW - BaBiO3 KW - Oxide Heterostructure KW - Interface Conductivity KW - oxidische Heterostruktur KW - Grenzflächenleitfähigkeit KW - Winkelaufgelöste Photoemission mit harten Röntgenstrahlen KW - Hard X-ray Angle Resolved Photoemission KW - High-Z Oxides KW - HARPES Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-185370 ER - TY - JOUR A1 - Laiho, K. A1 - Pressl, B. A1 - Schlager, A. A1 - Suchomel, H. A1 - Kamp, M. A1 - Höfling, S. A1 - Schneider, C. A1 - Weihs, G. T1 - Uncovering dispersion properties in semiconductor waveguides to study photon-pair generation JF - Nanotechnology N2 - We investigate the dispersion properties of ridge Bragg-reflection waveguides to deduce their phasematching characteristics. These are crucial for exploiting them as sources of parametric down-conversion (PDC). In order to estimate the phasematching bandwidth we first determine the group refractive indices of the interacting modes via Fabry-Perot experiments in two distant wavelength regions. Second, by measuring the spectra of the emitted PDC photons, we gain access to their group index dispersion. Our results offer a simple approach for determining the PDC process parameters in the spectral domain, and provide important feedback for designing such sources, especially in the broadband case. KW - Parametric down-conversion KW - Entanglement KW - CHIP KW - PUMP KW - Bragg-reflection waveguide KW - Information KW - phasematching KW - group refractive index Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-187025 VL - 27 IS - 43 ER - TY - THES A1 - Lykowsky, Gunthard T1 - Hardware- und Methodenentwicklung für die 23Na- und 19F-Magnetresonanztomographie T1 - Hardware and method development for 23Na and 19F magnetic resonance imaging N2 - Neben dem Wasserstoffkern 1H können auch andere Kerne für die Magnetresonanztomographie (MRT) genutzt werden. Diese sogenannten X-Kerne können komplementäre Informationen zur klassischen 1H-MRT liefern und so das Anwendungsspektrum der MRT erweitern. Die Herausforderung bei der X-Kern-Bildgebung liegt zum großen Teil in dem intrinsisch niedrigen Signal-zu-Rauschen-Verhältnis (SNR), aber auch in den spezifischen Kerneigenschaften. Um X-Kern-Bildgebung optimal betreiben zu können, müssen daher Sende-/Empfangsspulen, Messsequenzen und -methoden auf den jeweiligen Kern angepasst werden. Im Fokus dieser Dissertation standen die beiden Kerne Natrium (23Na) und Fluor (19F), für die optimierte Hardware und Methoden entwickelt wurden. 23Na spielte in dieser Arbeit vor allem wegen seiner Funktion als Biomarker für Arthrose, einer degenerativen Gelenkserkrankung, eine Rolle. Hierbei ist insbesondere die quantitative Natriumbildgebung von Bedeutung, da sich mit ihr der Knorpelzustand auch im Zeitverlauf charakterisieren lässt. Für die quantitative Messung mittels MRT ist die Kenntnis des B1-Feldes der eingesetzten MR-Spule entscheidend, denn dieses kann die relative Signalintensität stark beeinflussen und so zu Fehlern in der Quantifizierung führen. Daher wurde eine Methode zur Bestimmung des B1-Feldes untersucht und entwickelt. Dies stellte aufgrund des niedrigen SNR und der kurzen sowie biexponentiellen T2-Relaxationszeit von 23Na eine Herausforderung dar. Mit einer retrospektiven Korrekturmethode konnte eine genaue und zugleich schnelle Korrekturmethode gefunden werden. Für die 1H- und 23Na-Bildgebung am menschlichen Knieknorpel wurden zwei praxistaugliche, doppelresonante Quadratur-Birdcage-Resonatoren entwickelt, gebaut und charakterisiert. Der Vergleich der beiden Spulen bezüglich Sensitivität und Feldhomogenität zeigte, dass der Vier-Ring-Birdcage dem Alternating-Rungs-Birdcage für den vorliegenden Anwendungsfall überlegen ist. Die in vivo erzielte Auflösung und das SNR der 23Na-Bilder waren bei beiden Spulen für die Quantifizierung der Natriumkonzentration im Knieknorpel ausreichend. Hochauflösende anatomische 1H-Bilder konnten ohne Mittelungen aufgenommen werden. In einer umfangreichen Multiparameter-MR-Tierstudie an Ziegen wurde der Verlauf einer chirurgisch induzierten Arthrose mittels 23Na- und 1H-Bildgebungsmethoden untersucht. Hierbei kamen dGEMRIC, T1ρ-Messung und quantitative Natrium-MRT zum Einsatz. Trotz des im Vergleich zum Menschen dünneren Ziegenknorpels, der niedrigen Feldstärke von 1,5 T und den auftretenden Ödemen konnten erstmals diese MR-Parameter über den Studienverlauf hinweg an den gleichen Versuchstieren und zu den gleichen Zeitpunkten ermittelt werden. Die Ergebnisse wurden verglichen und die ermittelten Korrelationen entsprechen den zugrundeliegenden biochemischen Mechanismen. Die im Rahmen dieser Studie entwickelten Methoden, Bildgebungsprotokolle und Auswertungen lassen sich auf zukünftige Humanstudien übertragen. Die mit klinischen Bildgebungssequenzen nicht zugängliche kurze Komponente der biexponentiellen T2*-Relaxationszeit von 23Na konnte mittels einer radialen Ultra-Short-Echo-Time-Sequenz bestimmt werden. Hierzu wurde eine Multi-Echo-Sequenz mit einem quasizufälligen Abtastschema kombiniert. Hierdurch gelang es, die kurze und lange T2*-Komponente des patellaren Knorpels in vivo zu bestimmen. 19F wird in der MRT wegen seiner hohen relativen Sensitivität und seines minimalen, körpereigenen Hintergrundsignals als Marker eingesetzt. Zur Detektion der niedrigen in-vivo-Konzentrationen der Markersubstanzen werden hochsensitive Messspulen benötigt. Für die 19F-Bildgebung an Mäusen wurde eine Birdcage-Volumenspule entwickelt, die sowohl für 19F als auch 1H in Quadratur betrieben werden kann, ohne Kompromisse in Sensitivität oder Feldhomogenität gegenüber einer monoresonanten Spule eingehen zu müssen. Dies gelang durch eine verschiebbare Hochfrequenzabschirmung, mit der die Resonanzfrequenz des Birdcage verändert werden kann. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass die Feldverteilungen bei 1H und 19F im Rahmen der Messgenauigkeit identisch sind und so der 1H-Kanal für die Pulskalibrierung und die Erstellung von B1-Karten für die 19F-Bildgebung genutzt werden kann. Hierdurch kann die Messzeit deutlich reduziert werden. Ein grundsätzliches Problemfeld stellt die Korrelation unterschiedlicher Bildgebungsmodalitäten dar. In der MRT betrifft das häufig die Korrelation von in-/ex-vivo-MR-Daten und den dazugehörigen Lichtbildaufnahmen an histologischen Schnitten. In dieser Arbeit wurde erstmals erfolgreich eine 1H- und 19F-MR-Messung an einem histologischen Schnitt vorgenommen. Durch die Verwendung einer optimierten 1H/19F-Oberflächenspule konnte die 19F-Signalverteilung in einer dünnen Tumorscheibe in akzeptabler Messzeit aufgenommen werden. Da der gleiche Schnitt sowohl mit Fluoreszenzmikroskopie als auch mit MRT gemessen wurde, konnten Histologie und MR-Ergebnisse exakt korreliert werden. Zusammenfassend konnten in dieser Arbeit durch Hardware- und Methodenentwicklung zahlreiche neue Aspekte der 19F- und 23Na-MRT beleuchtet werden und so zukünftige Anwendungsfelder erschlossen werden. N2 - In addition to the hydrogen nucleus 1H, other nuclei can also be used for magnetic resonance imaging (MRI). These so-called X-nuclei can provide complementary information on classical 1H MRI and thus expand the range of applications of MRI. The challenge in X-nucleus imaging is largely due to the intrinsically low signal-to-noise ratio (SNR), but also to the specific properties of the nucleus. In order to optimally perform X-nuclei imaging, transmit/receive coils, imaging sequences and methods must be adapted to the respective nucleus. The two nuclei sodium (23Na) and fluorine (19F) were in the focus of this dissertation and thus optimized hardware and methods were developed for these nuclei. 23Na played a major role in this work, mainly because of its function as a biomarker of osteoarthritis, a degenerative joint disease. In particular, the quantitative sodium imaging is of importance, as it can characterize the cartilage state over time. For quantitative measurements by MRI, the knowledge of the B1 field of the MR coil used is crucial, because this can strongly influence the signal intensity and thus lead to errors in the quantification. Therefore, a method for the determination of the B1 field was developed. This presented a challenge due to the low SNR and the short and biexponential T2 relaxation time of 23Na. Using a retrospective correction method, a precise and at the same time rapid correction method could be found. Two practicable double resonant quadrature birdcage resonators have been developed, constructed and characterized for 1H/23Na imaging on human knee cartilage. The comparison of the two coils in terms of sensitivity and field homogeneity showed that the four-ring birdcage is superior to the alternating-rungs birdcage for the present application. The in vivo resolution and SNR of the 23Na images were sufficient for both coils to quantify the sodium concentration in the knee cartilage. High-resolution 1H anatomical images could be acquired without averaging. In a large multiparameter MRI animal study on goats, the progression of surgically induced osteoarthritis was studied using 23Na and 1H imaging techniques. DGEMRIC, T1ρ and quantitative sodium MRI were used. Despite thinner goat cartilage compared to humans, low field strength of 1.5 T and the occurring edema, it was possible for the first time to determine these MR parameters over the course of the study on the same experimental animals and at the same time points. The correlations of the MR parameters correspond to the underlying biochemical mechanisms. The methods, imaging protocols and evaluations developed in this study can be applied to future human studies. The short component of the biexponential T2* relaxation time of 23Na, which is not accessible with clinical imaging sequences, could be determined by means of a radial ultra-short echo time sequence. For this purpose, a multi-echo sequence was combined with a quasi-random sampling scheme. This enabled the determination of the short and long T2* component of patellar cartilage in vivo. 19F is used as a marker in MRI because of its high relative sensitivity and minimal body’s own background signal. To detect the low in vivo concentrations of the marker substances, highly sensitive measuring coils are required. For 19F imaging of mice, a birdcage volume coil was developed that can be operated in quadrature for both 19F and 1H without compromising sensitivity or field homogeneity compared to monoresonant coils. This is due to a slidable RF shield, which is used to change the resonance frequency of the birdcage. It has also been shown that field distributions at 1H and 19F are identical allowing the 1H channel to be used for pulse calibration and B1 mapping for 19F imaging. This can significantly reduce the acquisition time. A fundamental challenge is the correlation of different imaging modalities. In MRI, this often affects the correlation of in and ex vivo MR data and the associated images of histological sections. In this work, 1H and 19F MR measurements of a histological section were successfully performed for the first time. By using an optimized 1H/19F surface coil, the 19F signal distribution in a thin tumor slice was acquired within an acceptable acquisition time. Since the same section was measured by fluorescence microscopy as well as by MRI, histology and MR results could be correlated exactly. In summary, hardware and method development in this work has highlighted numerous new aspects of 19F and 23Na MRI, opening up future fields of application. KW - Kernspintomografie KW - Fluor-19 KW - Natrium-23 KW - 19F-MRT KW - 23Na-MRT Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-188710 ER - TY - THES A1 - Aulbach, Julian T1 - Gold-Induced Atomic Wires on Terraced Silicon Surfaces: Formation and Interactions of Silicon Spin Chains T1 - Goldinduzierte Nanodrähte auf gestuften Silizium Oberflächen: Ausbildung und Wechselwirkung von Siliziumspinketten N2 - Atomic nanowires formed by self-assembled growth on semiconducting surfaces represent a feasible physical realization of quasi-1D electron systems and can be used to study fascinating 1D quantum phenomena. The system in the focus of this thesis, Si(553)-Au, is generated by Au adsorption onto a stepped silicon surface. It features two different chain types, interspersed with each other: A Au chain on the terrace, and a honeycomb chain of graphitic silicon located at the step edge. The silicon atoms at the exposed edges of the latter are predicted to be spin-polarized and charge-ordered [1], leading to an ordered array of local magnetic moments referred to as ``spin chains''. The present thesis puts this spin chain proposal to an experimental test. A detailed scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) scrutiny reveals a distinct unoccupied density of states (DOS) feature localized at every third Si step-edge atom, which aligns perfectly with the density functional theory (DFT) prediction. This finding provides strong evidence for the formation of spin chains at the Si(553)-Au step edges, and simultaneously rules out the interpretation of previous studies which attributed the x3 step-edge superstructure to a Peierls instability. To study the formation of spin chains in further detail, an additional member of the so-called Si(hhk)-Au family -- Si(775)-Au -- is analyzed. Based on DFT modeling (performed by S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) and detailed STM and STS experiments, a new structure model for this surface is developed, and the absence of spin chains at the Si(775)-Au step edges is demonstrated. The different step-edge charge distributions of all known Si(hhk)-Au surfaces are traced back to an electron transfer between the terrace and the step edge. Accordingly, an unintentional structure defect should create a localized spin at the Si(775)-Au step edge. This prediction is verified experimentally, and suggest that surface chemistry can be used to create and destroy Si spin chains. Having clarified why spin chains form on some Si(hhk)-Au surfaces but not on others, various interaction effects of the Si(553)-Au spin chains are inspected. A collaborative analysis by SPA-LEED (M. Horn-von Hoegen group, University of Duisburg-Essen, Germany), DFT (S.C. Erwin), and STM reveals strong lateral coupling between adjacent spin chains, bearing interesting implications for their magnetic ordering. The centered geometry uncovered leads to magnetic frustration, and may stabilize a 2D quantum spin liquid. Moreover, a complex interplay between neighboring Au and Si chains is detected. Specifically, the interaction is found effectively ``one-way'', i.e., the Si step edges respond to the Au chains but not vice versa. This unidirectional effect breaks the parity of the Si chains, and creates two different configurations of step edges with opposite directionality. In addition to the static properties of the Si(553)-Au surface mentioned above, the occurrence of solitons in both wire types is witnessed in real space by means of high-resolution STM imaging. The solitons are found to interact with one another such that both move in a coupled fashion along the chains. Likewise, STM experiments as a function of the tunneling current suggest an excitation of solitons along the step edge by the STM tunneling tip. Solitons are also found to play an essential role in the temperature-dependent behavior of the Si(553)-Au step edges. It is an accepted fact that the distinct x3 superstructure of the Si(553)-Au step edges vanishes upon heating to room temperature. As a first step in exploring this transition in detail over a large temperature range, a previously undetected, occupied electronic state associated with the localized step-edge spins is identified by means of angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). A tracking of this state as a function of temperature reveals an order-disorder-type transition. Complementary STM experiments attribute the origin of this transition to local, thermally activated spin site hops, which correspond to soliton-anitsoliton pairs. Finally, a manipulation of the Si(553)-Au atomic wire array is achieved by the stepwise adsorption of potassium atoms. This does not only increase the filling of the Au-induced surface bands culminating in a metal-insulator transition (MIT), but also modifies the Si step-edge charge distribution, as indicated by STM and ARPES experiments. [1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1, 58 (2010). N2 - Durch Selbstorganisation erzeugte atomare Nanodrähte auf Halbleiteroberflächen erlauben die experimentelle Realisierung quasi-eindimensionaler Elektronensysteme und ermöglichen so die Untersuchung faszinierender eindimensionaler Quantenphänomene. Das Nanodrahtsystem im Zentrum dieser Arbeit [Si(553)-Au] lässt sich durch Adsorption von Goldatomen auf eine gestufte Siliziumoberfläche herstellen. Es besteht aus zwei unterschiedlichen, alternierend angeordneten Kettenarten. Auf jeder Terrasse befindet sich eine Goldkette, während die Stufenkanten aus einer graphitartigen Honigwabenstruktur aus Silizium aufgebaut sind. Für die Stufenkantenatome der Siliziumhonigwabenkette wurde eine Ladungsordnung mit vollständiger Spin-Polarisation jedes dritten Stufenkantenatoms vorhergesagt [1]. Dies entspricht einer regelmäßigen Anordnung von lokalen magnetischen Momenten, die als ``Spinketten'' bezeichnet werden. Die vorliegende Arbeit unterzieht diese theoretische Voraussage einem experimentellen Test. Mittels Rastertunnelmikroskopie (engl. scanning tunneling microscopy, STM) und Rastertunnelspektroskopie (engl. scanning tunneling spectroscopy, STS) wurde die lokale Zu-standsdichte entlang der Stufenkante charakterisiert. Die experimentellen Befunde zeigen eine nahezu perfekte Übereinstimmung mit dem theoretisch vorhergesagten Spinketten-Szenario. Gleichzeitig konnte eine bis dato in der Literatur überwiegend favorisierte Peierls-Instabilität ausgeschlossen werden. Um die Ausbildung von Spinketten auf goldinduzierten gestuften Siliziumoberflächen genau-er zu verstehen, wurde ein weiteres Probensystem der sogenannten Si(hhk)-Au-Familie -- Si(775)-Au -- detailliert untersucht. Basierend auf Dichte-Funktional-Theorie Rechnungen (durchgeführt von S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) und STM/STS-Experimen-ten wurde ein neues Strukturmodell für diese Oberfläche entwickelt. Außerdem konnte die Abwesenheit von Spinketten an den Si(775)-Au-Stufenkanten nachgewiesen werden. Als Ursache für die variierende Ladungsanhäufung an den Stufenkanten der Si(hhk)-Au-Systeme konnte ein Ladungsaustausch zwischen der Terrasse und der Stufenkante ausgemacht werden. Weiter wurde gezeigt, dass ein struktureller Defekt einen lokalisierten Spin an der Si(775)-Au-Stufenkante erzeugen kann. Dies untermauert das Bild des Ladungstransfers zwischen Terrasse und Stufenkante und legt außerdem nahe, Siliziumspinketten mit Hilfe von Oberflächenchemie zu modifizieren. Neben der Etablierung des Spinketten-Szenarios wurden verschiedene Wechselwirkungseffekte der Si(553)-Au-Spinkette mit ihrer Umgebung untersucht. In Zusammenarbeit mit der Gruppen um Prof. M. Horn-von Hoegen (Universität Duisburg-Essen) und S.C. Erwin konnte eine starke laterale Kopplung zwischen benachbarten Spinketten festgestellt werden, welche interessante Konsequenzen für die magnetische Ordnung der lokalisierten Spins mit sich bringt. Die entdeckte zentrierte Dreiecksanordnung der Spins führt zu magnetischer Frustration und suggeriert die Ausbildung einer zweidimensionalen Spin-Flüssigkeit. Des Weiteren konnte ein unerwartetes Wechselspiel zwischen benachbarten Gold- und Siliziumketten festgestellt werden. Es zeigte sich, dass die Goldketten auf die Siliziumketten einwirken, jedoch nicht umgekehrt. Diese lediglich in einer Richtung wirkende Beeinflussung erzeugt einen Symmetriebruch entlang der Siliziumstufenkante, der dazu führt, dass zwei Arten von Stufenkanten mit unterschiedlicher Direktionalität auftreten. Darüber hinaus konnte mit Hilfe hochaufgelöster STM-Aufnahmen die Existenz von Solitonen in beiden Kettenarten nachgewiesen werden. Dabei stellte sich heraus, dass die beiden Soliton-Typen miteinander wechselwirken und sich daher wider Erwarten nicht unabhängig sondern aneinander gekoppelt durch die Kettenstrukturen bewegen. Weiterhin suggerieren tunnelstromabhängige STM-Messungen, dass sich Solitonen in der Siliziumkette mit der Tunnelspitze des Rastertunnelmikroskops anregen lassen. Solitonen konnte außerdem eine wichtige Rolle im temperaturabhängigen Verhalten der Siliziumstufenkanten zugeschrieben werden. Es war bereits seit Längerem bekannt, dass die ausgeprägte x3 Überstruktur, die sich bei tiefen Temperaturen entlang der Stufenkante beobachten lässt, bei Raumtemperatur verschwindet. Um diese Temperaturabhängigkeit genauer zu untersuchen, wurde ein neu entdeckter, elektronischer Zustand, der sich den an der Stufenkanten lokalisierten Spins zuordnen lässt, mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie temperaturabhängig analysiert. Dabei stellte sich heraus, dass es sich bei dem Phasenübergang um einen speziellen Ordnungs-Unordnungs-Übergang handelt. Mit Hilfe komplementärer STM-Messungen konnte ein thermisch aktivierter Platzwechsel der lokalisierten Elektronenspins (d.h. die Erzeugung von Soliton-Antisoliton-Paaren) für das temperaturabhängige Verhalten der Siliziumstufenkante verantwortlich gemacht werden. Weiterhin konnte eine gezielte Manipulation des Si(553)-Au-Nanodrahtsystems durch sukzessive Dotierung mit Kaliumatomen realisiert werden. Dabei wurde ein Anstieg der Befüllung der goldinduzierten Oberflächenbänder, der letztendlich zu einem Metall-Isolator-Übergang führt, beobachtet. Außerdem deuten die experimentellen Befunde auf eine Modifizierung der Spinketten entlang der Stufenkante hin. [1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1, 58 (2010). KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Spinkette KW - ARPES KW - Tunnelspektroskopie KW - Quasi-1D Elektronensysteme KW - Atomketten Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-169347 ER - TY - JOUR A1 - Lundt, Nils A1 - Klembt, Sebastian A1 - Cherotchenko, Evgeniia A1 - Betzold, Simon A1 - Iff, Oliver A1 - Nalitov, Anton V. A1 - Klaas, Martin A1 - Dietrich, Christof P. A1 - Kavokin, Alexey V. A1 - Höfling, Sven A1 - Schneider, Christian T1 - Room-temperature Tamm-plasmon exciton-polaritons with a WSe\(_{2}\) monolayer JF - Nature Communications N2 - Solid-state cavity quantum electrodynamics is a rapidly advancing field, which explores the frontiers of light–matter coupling. Metal-based approaches are of particular interest in this field, as they carry the potential to squeeze optical modes to spaces significantly below the diffraction limit. Transition metal dichalcogenides are ideally suited as the active material in cavity quantum electrodynamics, as they interact strongly with light at the ultimate monolayer limit. Here, we implement a Tamm-plasmon-polariton structure and study the coupling to a monolayer of WSe\(_{2}\), hosting highly stable excitons. Exciton-polariton formation at room temperature is manifested in the characteristic energy–momentum dispersion relation studied in photoluminescence, featuring an anti-crossing between the exciton and photon modes with a Rabi-splitting of 23.5 meV. Creating polaritonic quasiparticles in monolithic, compact architectures with atomic monolayers under ambient conditions is a crucial step towards the exploration of nonlinearities, macroscopic coherence and advanced spinor physics with novel, low-mass bosons. KW - optics and photonics KW - two-dimensional materials KW - electronic properties and materials Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-169470 VL - 7 ER - TY - THES A1 - Razinskas, Gary T1 - Functional plasmonic nanocircuitry T1 - Funktionelle plasmonische Nanoschaltkreise N2 - In this work, functional plasmonic nanocircuitry is examined as a key of revolutionizing state-of-the-art electronic and photonic circuitry in terms of integration density and transmission bandwidth. In this context, numerical simulations enable the design of dedicated devices, which allow fundamental control of photon flow at the nanometer scale via single or multiple plasmonic eigenmodes. The deterministic synthesis and in situ analysis of these eigenmodes is demonstrated and constitutes an indispensable requirement for the practical use of any device. By exploiting the existence of multiple eigenmodes and coherence - both not accessible in classical electronics - a nanoscale directional coupler for the ultrafast spatial and spatiotemporal coherent control of plasmon propagation is conceived. Future widespread application of plasmonic nanocircuitry in quantum technologies is boosted by the promising demonstrations of spin-optical and quantum plasmonic nanocircuitry. N2 - In dieser Arbeit werden funktionelle plasmonische Schaltkreise als Schlüssel zur Revolutionierung modernster elektronischer und photonischer Schaltkreise in Bezug auf deren Integrationsdichte und Übertragungsbandbreite untersucht. Mit Hilfe numerischer Simulationen werden Bauelemente speziell für die Steuerung des Photonenflusses im Nanometerbereich mittels einzelner bzw. mehrerer plasmonischer Eigenmoden konzipiert. Die deterministische Synthese und Analyse solcher Eigenmoden wird aufgezeigt und stellt eine unverzichtbare Voraussetzung für die praktische Anwendung eines jeden Nanoschaltkreises dar. Durch die Existenz mehrerer Eigenmoden und Kohärenz - beide in der klassischen Elektronik nicht zugänglich - lässt sich ein nanoskaliger Richtkoppler für die ultraschnelle räumliche und räumlich-zeitliche kohärente Kontrolle der Plasmonenausbreitung entwerfen. Künftig werden plasmonische Schaltkreise aufgrund der vielversprechenden Demonstrationen von spinoptischen und quantenplasmonischen Schaltkreisen in Quantentechnologien weite Verbreitung finden. KW - Nanooptik KW - Plasmon KW - Ultrakurzer Lichtpuls KW - Nanostruktur KW - Wellenleiter KW - Integrated circuit KW - Ultrafast information processing KW - Surface plasmon KW - Mode propagation KW - Coherent control KW - Integriert-optisches Bauelement KW - Ultraschnelle Informationsverarbeitung KW - Oberflächenplasmon KW - Modenpropagation KW - Kohärente Kontrolle Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-166917 ER - TY - THES A1 - Weber, Manuel T1 - Action-based quantum Monte Carlo approach to fermion-boson models T1 - Wirkungsbasierte Quanten-Monte-Carlo-Methoden für Fermion-Boson-Modelle N2 - This work deals with the development and application of novel quantum Monte Carlo methods to simulate fermion-boson models. Our developments are based on the path-integral formalism, where the bosonic degrees of freedom are integrated out exactly to obtain a retarded fermionic interaction. We give an overview of three methods that can be used to simulate retarded interactions. In particular, we develop a novel quantum Monte Carlo method with global directed-loop updates that solves the autocorrelation problem of previous approaches and scales linearly with system size. We demonstrate its efficiency for the Peierls transition in the Holstein model and discuss extensions to other fermion-boson models as well as spin-boson models. Furthermore, we show how with the help of generating functionals bosonic observables can be recovered directly from the Monte Carlo configurations. This includes estimators for the boson propagator, the fidelity susceptibility, and the specific heat of the Holstein model. The algorithmic developments of this work allow us to study the specific heat of the spinless Holstein model covering its entire parameter range. Its key features are explained from the single-particle spectral functions of electrons and phonons. In the adiabatic limit, the spectral properties are calculated exactly as a function of temperature using a classical Monte Carlo method and compared to results for the Su-Schrieffer-Heeger model. N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und Anwendung neuer Quanten-Monte-Carlo-Methoden zur Simulation von Fermion-Boson-Modellen. Grundlage für unsere Entwicklungen ist der Pfadintegralformalismus, in dem das exakte Ausintegrieren der bosonischen Freiheitsgrade zu einer retardierten fermionischen Wechselwirkung führt. Wir geben einen Überblick über drei Methoden, die für die Simulation retardierter Wechselwirkungen geeignet sind. Insbesondere entwickeln wir eine neue Quanten-Monte-Carlo-Methode mit globalen Updates, die das Autokorrelationsproblem früherer Ansätze löst und linear in der Systemgröße skaliert. Wir demonstrieren die Effizienz dieser Methode am Beispiel des Peierls-Übergangs im Holstein-Modell und diskutieren Erweiterungen auf andere Fermion-Boson-Modelle sowie Spin-Boson-Modelle. Des Weiteren zeigen wir, wie mithilfe erzeugender Funktionale bosonische Observablen direkt aus den Monte-Carlo-Konfigurationen berechnet werden können. Dies beinhaltet unter anderem den Boson-Propagator und die spezifische Wärme des Holstein-Modells. Die methodischen Entwicklungen dieser Arbeit erlauben es uns, die spezifische Wärme des spinlosen Holstein-Modells in seinem gesamten Parameterbereich zu untersuchen. Ihre wesentlichen Merkmale werden mithilfe der Einteilchenspektralfunktionen von Elektronen und Phononen erklärt. Im adiabatischen Grenzfall verwenden wir eine klassische Monte-Carlo-Methode, um die Temperaturabhängigkeit der Spektralfunktionen exakt zu berechnen, und vergleichen unsere Ergebnisse für das Holstein-Modell mit Resultaten für das Su-Schrieffer-Heeger-Modell. KW - Monte-Carlo-Simulation KW - Elektron-Phonon-Wechselwirkung KW - Peierls-Übergang KW - Thermodynamik KW - Pfadintegral KW - quantum Monte Carlo KW - Holstein model KW - specific heat KW - one-dimensional systems KW - Quanten-Monte-Carlo KW - Holstein-Modell KW - Spezifische Wärme KW - eindimensionale Systeme Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-157643 ER - TY - THES A1 - Grauer, Stefan T1 - Transport Phenomena in Bi\(_2\)Se\(_3\) and Related Compounds T1 - Transport Phänomene in Bi\(_2\)Se\(_3\) und verwandten Materialien N2 - One of the most significant technological advances in history was driven by the utilization of a new material class: semiconductors. Its most important application being the transistor, which is indispensable in our everyday life. The technological advance in the semiconductor industry, however, is about to slow down. Making transistors ever smaller to increase the performance and trying to reduce and deal with the dissipative heat will soon reach the limits dictated by quantum mechanics with Moore himself, predicting the death of his famous law in the next decade. A possible successor for semiconductor transistors is the recently discovered material class of topological insulators. A material which in its bulk is insulating but has topological protected metallic surface states or edge states at its boundary. Their electrical transport characteristics include forbidden backscattering and spin-momentum-locking with the spin of the electron being perpendicular to its momentum. Topological insulators therefore offer an opportunity for high performance devices with low dissipation, and applications in spintronic where data is stored and processed at the same point. The topological insulator Bi\(_2\)Se\(_3\) and related compounds offer relatively high energy band gaps and a rather simple band structure with a single dirac cone at the gamma point of the Brillouin zone. These characteritics make them ideal candidates to study the topological surface state in electrical transport experiments and explore its physics. N2 - Einer der wichtigsten technologischen Fortschritte der Geschichte wurde von der Nutzung einer neuen Materialklasse getrieben: Halbleitern. Ihre wichtigste Anwendung ist der Transistor, welcher unverzichtbar für unseren Alltag geworden ist. Allerdings ist der technologische Fortschritt in der Halbleiterindustrie dabei sich zu verlangsamen. Versuche die Transistoren immer kleiner zu machen und die Abwärme zu regulieren und zu reduzieren werden bald ihr, durch die Quantenmechanik vorgeschriebenes, Ende erreichen. Moore selbst hat schon das Ende seines berühmten Gesetzes für das nächste Jahrzehnt vorhergesagt. Ein möglicher Nachfolger für Halbleitertransistoren ist die kürzlich entdeckte Materialklasse der topologischen Isolatoren. Ein Material, dass in seinem Volumen isolierend ist, aber an seinen Grenzen durch die Topologie geschützte metallische Oberflächenzustände oder Randkanäle hat. Deren elektrischen Transporteigenschaften umfassen unterdrückte Rückstreuung und Spin-Impuls-Kopplung, wobei der Spin des Elektrons senkrecht zu seinem Impuls ist. Topologische Isolatoren bieten daher die Möglichkeit für hochleistungsfähige Bauteile mit niedrigem Widerstand und für Anwendungen in der Spintronik, in der Daten an der gleichen Stelle gespeichert und prozessiert werden. Der topologische Isolator Bi\(_2\)Se\(_3\) und verwandte Materialien weisen eine relativ hohe Energielücke und eine eher einfache Bandstruktur mit einem einzigen Dirac-Kegel am Gammapunkt der Brilloiun Zone auf. Diese Eigenschaften machen sie zu idealen Kandidaten um den topologischen Oberflächenzustand in elektrischen Transportexperimenten zu untersuchen und seine neue Physik zu entdecken. KW - Topologischer Isolator KW - Bismutselenide KW - Transportprozess KW - QAHE KW - Bi2Se3 KW - Magnetic Topological Insulator KW - Quanten-Hall-Effekt KW - Axion KW - Oberflächenzustand Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-157666 SN - 978-3-8439-3481-7 PB - Verlag Dr. Hut GmbH ER - TY - THES A1 - Dremel, Kilian T1 - Modellbildung des Messprozesses und Umsetzung eines modellbasierten iterativen Lösungsverfahrens der Schnittbild-Rekonstruktion für die Röntgen-Computertomographie T1 - Modeling of the process of measurement and development of a model-based iterative reconstruction for X-ray computed tomography N2 - In der computertomographischen Schnittbildgebung treten Artefakte, also Anteile des Ergebnisses auf, die nicht Teil des gemessenen Objekts sind und die somit die Auswertbarkeit der Ergebnisse beeinflussen. Viele dieser Artefakte sind auf die Inkonsistenz des Modells der Rekonstruktion zur Messung zurückzuführen. Gerade im Hinblick auf Artefakte durch die Energieabhängigkeit der rekonstruierten Schwächungskoeffizienten und Abweichungen der Geometrieinformation des Rekonstruktionsmodells wird häufig der Weg einer Nachbearbeitung der Messdaten beschritten, um Rekonstruktionsartefakte zu vermeiden. Im Zuge dieser Arbeit wird ein Modell der computertomographischen Aufnahme mit Konzentration auf industrielle und materialwissenschaftliche Systeme erstellt, das nicht genutzt wird um die Messdaten zu verändern, sondern um das Rekonstruktionsmodell der Aufnahmerealität anzupassen. Zunächst werden iterative Rekonstruktionsverfahren verglichen und ein passender Algorithmus ausgewählt, der die gewünschten Modifikationen des Aufnahmemodells erlaubt. Für diese Modifikationen werden bestehende Methoden erweitert und neue modellbasierte Ansätze entwickelt, die in den Rekonstruktionsablauf integriert werden können. Im verwendeten Modell werden die Abhängigkeiten der rekonstruierten Werte vom polychromatischen Röntgenspektrum in das Simulationsmodell des Rekonstruktionsprozesses eingebracht und die Geometrie von Brennfleck und Detektorelementen integriert. Es wird gezeigt, dass sich durch die verwendeten Methoden Artefakte vermeiden lassen, die auf der Energieabhängigkeit der Schwächungskoeffizienten beruhen und die Auflösung des Rekonstruktionsbildes durch Geometrieannahmen gesteigert werden kann. Neben diesen Ansätzen werden auch neue Erweiterungen der Modellierung umgesetzt und getestet. Das zur Modellierung verwendete Röntgenspektrum der Aufnahme wird im Rekonstruktionsprozess angepasst. Damit kann die benötigte Genauigkeit dieses Eingangsparameters gesenkt werden. Durch die neu geschaffene Möglichkeit zur Rekonstruktion der Kombination von Datensätzen die mit unterschiedlichen Röntgenspektren aufgenommen wurden wird es möglich neben dem Schwächungskoeffizienten die Anteile der Comptonabsorption und der photoelektrischen Absorption getrennt zu bestimmen. Um Abweichungen vom verwendeten Geometriemodell zu berücksichtigen wird eine Methode auf der Basis von Bildkorrelation implementiert und getestet, mit deren Hilfe die angenommene Aufnahmegeometrie automatisch korrigiert wird. Zudem wird in einem neuartigen Ansatz zusätzlich zur detektorinternen Streustrahlung die Objektstreustrahlung während des Rekonstruktionsprozesses deterministisch simuliert und so das Modell der Realität der Messdatenaufnahme angepasst. Die Umsetzung des daraus zusammengesetzten Rekonstruktionsmodells wird an Simulationsdatensätzen getestet und abschließend auf Messdaten angewandt, die das Potential der Methode aufzeigen. N2 - In computed tomography, parts of the result which are not features of the measured object -- so called artifacts -- occur and thus impair the evaluability of the results. Reconstruction methods require a model of the measurement. Many artifacts are induced by the inconsistency between the model of reconstruction and the measurement. Especially with regard to artifacts due to the energy dependence of the reconstructed attenuation coefficients and deviations of the geometry information of the reconstruction model, a frequently used method is the postprocessing of the measurement data to avoid reconstruction artifacts. In this thesis a model of computed tomography measurements with focus on systems used for industrial and material science purposes is developed that is not used to change the measured data, but to adapt the reconstruction model to the reality of measurement. Firstly, iterative reconstruction methods are compared and a suitable algorithm is selected that allows the desired modifications of the model. Therefore existing methods are extended and new model-based approaches are developed that can be integrated in the reconstruction process. The dependencies of the reconstructed values ??from the polychromatic X-ray spectrum are incorporated into the simulation model of the reconstruction process and the geometry of the focal spot and detector elements are integrated. Thereby artefacts caused by the energy-dependency of the attenuation coefficients are shown to be reduced and the resolution of the resulting data is shown to be increased by geometric modelling. Alongside these approaches of modeling new methods are developed and implemented. The X-ray spectrum used for the modeling is adapted during the reconstruction. Thereby the accuracy needed for this input parameter is lowered. Due to possibility of the combination of data sets scanned using different spectra the reconstruction of the Compton- and photoelectric parts of the attenuation coefficient becomes possible. To consider deviations of the geometry model used in the reconstruction a correlation-based method is implemented and tested to automatically correct these aberrations. In addition to radiation scattered within the detector, a new method is developed to simulate the object scattering during the reconstruction process and the model is therefore adapted to the reality of the measurement. The implementation of the reconstruction model composed therefrom is tested on simulation data sets and finally applied to measurement data which show the potential of the method. KW - Dreidimensionale Rekonstruktion KW - Computertomografie KW - Modellbasierte Rekonstruktion Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-157718 ER - TY - JOUR A1 - Zhang, Xin A1 - Wu, Wei A1 - Li, Gang A1 - Wen, Lin A1 - Sun, Qing A1 - Ji, An-Chun T1 - Phase diagram of interacting Fermi gas in spin-orbit coupled square lattices JF - New Journal of Physics N2 - The spin-orbit (SO) coupled optical lattices have attracted considerable interest. In this paper, we investigate the phase diagram of the interacting Fermi gas with Rashba-type spin-orbit coupling (SOC) on a square optical lattice. The phase diagram is investigated in a wide range of atomic interactions and SOC strength within the framework of the cluster dynamical mean-field theory (CDMFT). We show that the interplay between the atomic interactions and SOC results in a rich phase diagram. In the deep Mott insulator regime, the SOC can induce diverse spin ordered phases. Whereas near the metal-insulator transition (MIT), the SOC tends to destroy the conventional antiferromagnetic fluctuations, giving rise to distinctive features of the MIT. Furthermore, the strong fluctuations arising from SOC may destroy the magnetic orders and trigger an order to disorder transition in close proximity of the MIT. KW - ultracold KW - hubbard-model KW - physics transition KW - metal-insulator transition KW - cluster dynamical mean-field theory KW - atomic gases KW - mean-field theory KW - mott insulator KW - optical lattice KW - weak ferromagnetism KW - quantum gases KW - superfluid KW - spin-orbit coupling Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151475 VL - 17 IS - 073036 ER - TY - THES A1 - Fella, Christian T1 - High-Resolution X-ray Imaging based on a Liquid-Metal-Jet-Source with and without X-ray Optics T1 - Hochauflösende Röntgenbildgebung auf Basis einer Flüssigmetall-Anoden-Quelle mit und ohne Röntgenoptiken N2 - With increasing miniaturization in industry and medical technology, non-destructive testing techniques are an area of everincreasing importance. In this framework, X-ray microscopy offers an efficient tool for the analysis, understanding and quality assurance of microscopic species, in particular as it allows reconstructing three-dimensional data sets of the whole sample’s volumevia computed tomography (CT). The following thesis describes the conceptualization, design, construction and characterization of a compact laboratory-based X-ray microscope in the hard X-ray regime around 9 keV, corresponding to a wavelength of 0.134 nm. Hereby, the main focus is on the optimization of resolution and contrast at relatively short exposure times. For this, a novel liquid-metal-jet anode source is the basis. Such only recently commercially available X-ray source reaches a higher brightness than other conventional laboratory sources, i.e. the number of emitted photons (X-ray quanta) per area and solid angle is exceptionally high. This is important in order to reach low exposure times. The reason for such high brightness is the usage of the rapidly renewing anode out of liquid metal which enables an effective dissipation of heat, normally limiting the creation of high intensities on a small area. In order to cover a broad range of different samples, the microscope can be operated in two modes. In the “micro-CT mode”, small pixels are realized with a crystal-scintillator and an optical microscope via shadow projection geometry. Therefore, the resolution is limited by the emitted wavelength of the scintillator, as well as the blurring of the screen. However, samples in the millimeter range can be scanned routinely with low exposure times. Additionally, this mode is optimized with respect to in-line phase contrast, where edges of an object are enhanced and thus better visible. In the second “nano-CT mode”, a higher resolution can be reached via X-ray lenses. However, their production process is due to the physical properties of the hard X-ray range - namely high absorption and low diffraction - extremely difficult, leading typically to low performances. In combination with a low brightness, this leads to long exposure times and high requirements in terms of stability, which is one of the key problems of laboratory-based X-ray microscopy. With the here-developed setup and the high brightness of its source, structures down to 150 nm are resolved at moderate exposure times (several minutes per image) and nano-CTs can be obtained. N2 - Mit zunehmender Miniaturisierung in Industrie und Medizintechnik werden zerstörungsfreie Prüfverfahren immer wichtiger. In diesem Umfeld bietet Röntgenmikroskopie ein effizientes Instrument zu Analyse, Verständnis und Qualitätssicherung mikroskopischer Proben, insbesondere da sie im Rahmen der Computer-Tomografie (CT) die Aufnahme dreidimensionaler Datensätze des gesamten Probenvolumens ermöglicht. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Konzeption, Design, Aufbau und Charakterisierung eines kompakten Labor-Röntgenmikroskops im harten Röntgenbereich bei 9 keV, bzw. einer Wellenlänge von 0.134 nm. Im Fokus liegt dabei die Optimierung von Auflösung und Kontrast bei möglichst kurzen Belichtungszeiten. Hier für bildet die Basis eine neuartige Flüssig-Metall- Anoden Röntgenquelle. Solche erst seit kurzem kommerziell verfügbare Quellen erreichen eine höhere Brillianz als konventionelle Laborquellen, d.h. dass die Anzahl der emittierten Photonen (Röntgenquanten) pro Fläche und Raumwinkel außergewöhnlich hoch ist. Dies ist ein entscheidender Faktor, um nötige Belichtungszeiten zu verringern. Der Grund für die hohe Brillianz ist die Verwendung einer sich sehr schnell erneuernden Anode aus flüssigem Metall. Diese ermöglicht die effektive Abfuhr von Wärme, welche normalerweise die Erzeugung von höheren Intensitäten auf kleinerer Fläche limitiert. Um ein möglichst großes Spektrum an Proben abzubilden, kann das Mikroskop in zwei Modi betrieben werden. Im ”Mikro-CT Modus“ werden kleine Pixel mit Hilfe eines Kristall-Leuchtschirms und einem Lichtmikroskop über das Schattenwurfprinzip erreicht, weswegen dessen Auflösung durch die Wellenlänge des emittierten Lichts und die Unschärfe des Schirms beschränkt ist. Dafür können Proben im Millimeterbereich bei geringen Belichtungszeiten standardmäßig aufgenommen werden. Zudem wurde dieser Modus auf inline Phasen-Kontrast optimiert, bei welchem die Kanten eines Objekts durch Interferenz überhöht dargestellt werden und somit besser sichtbar sind. Im zweiten ”Nano-CT Modus“ kann eine erhöhte Auflösung mit Hilfe von Röntgenlinsen erreicht werden. Deren Herstellung ist aber aufgrund der physikalische Eigenschaften im harten Röntgenbereichs - nämlich starke Absorption und schwache Brechung - technisch extrem schwierig und meist mit einer sehr geringe optischen “Leistung” verbunden. Dies führt in Kombination mit einer geringen Brillianz zu sehr langen Belichtungszeiten und hohen Anforderungen an die Stabilität, was ein Kernproblem der auf Laborquellen basierenden Röntgenmikroskope darstellt. Mit der hier entwickelten Anlage können durch die hohe Brillianz der verwendeten Quelle bei moderaten Belichtungszeiten (wenige Minuten pro Bild) Strukturen der Größe 150 nm voneinander getrennt, sowie Nano-CTs aufgenommen werden. KW - computed tomography KW - non-destructive testing KW - X-ray microscopy KW - computed tomography (CT) KW - liquid-metal-jet anode X-ray source Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145938 ER - TY - JOUR A1 - Anisimov, A. N. A1 - Simin, D. A1 - Soltamov, V. A. A1 - Lebedev, S. P. A1 - Baranov, P. G. A1 - Astakhov, G. V. A1 - Dyakonov, V. T1 - Optical thermometry based on level anticrossing in silicon carbide JF - Scientific Reports N2 - We report a giant thermal shift of 2.1 MHz/K related to the excited-state zero-field splitting in the silicon vacancy centers in 4H silicon carbide. It is obtained from the indirect observation of the optically detected magnetic resonance in the excited state using the ground state as an ancilla. Alternatively, relative variations of the zero-field splitting for small temperature differences can be detected without application of radiofrequency fields, by simply monitoring the photoluminescence intensity in the vicinity of the level anticrossing. This effect results in an all-optical thermometry technique with temperature sensitivity of 100 mK/Hz\(^{1/2}\) for a detection volume of approximately 10\(^{−6}\) mm\(^3\). In contrast, the zero-field splitting in the ground state does not reveal detectable temperature shift. Using these properties, an integrated magnetic field and temperature sensor can be implemented on the same center. KW - electronic and spintronic devices KW - electronic properties and materials Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147809 VL - 6 IS - 33301 ER - TY - JOUR A1 - Kiermasch, David A1 - Rieder, Philipp A1 - Tvingstedt, Kristofer A1 - Baumann, Andreas A1 - Dyakonov, Vladimir T1 - Improved charge carrier lifetime in planar perovskite solar cells by bromine doping JF - Scientific Reports N2 - The charge carrier lifetime is an important parameter in solar cells as it defines, together with the mobility, the diffusion length of the charge carriers, thus directly determining the optimal active layer thickness of a device. Herein, we report on charge carrier lifetime values in bromine doped planar methylammonium lead iodide (MAPbI\(_3\)) solar cells determined by transient photovoltage. The corresponding charge carrier density has been derived from charge carrier extraction. We found increased lifetime values in solar cells incorporating bromine compared to pure MAPbI\(_3\) by a factor of ~2.75 at an illumination intensity corresponding to 1 sun. In the bromine containing solar cells we additionally observe an anomalously high value of extracted charge, which we deduce to originate from mobile ions. KW - devices for energy harvesting KW - solar cells Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147976 VL - 6 ER - TY - JOUR A1 - Thierschmann, H A1 - Arnold, F A1 - Mittermüller, M A1 - Maier, L A1 - Heyn, C A1 - Hansen, W A1 - Buhmann, H A1 - Molenkamp, L W T1 - Thermal gating of charge currents with Coulomb coupled quantum dots JF - New Journal of Physics N2 - We have observed thermal gating, i.e. electrostatic gating induced by hot electrons. The effect occurs in a device consisting of two capacitively coupled quantum dots. The double dot system is coupled to a hot electron reservoir on one side (QD1), while the conductance of the second dot (QD2) is monitored. When a bias across QD2 is applied we observe a current which is strongly dependent on the temperature of the heat reservoir. This current can be either enhanced or suppressed, depending on the relative energetic alignment of the QD levels. Thus, the system can be used to control a charge current by hot electrons. KW - oscillations KW - physics KW - quantum dot systems KW - Coulomb interaction KW - thermal gating KW - three terminal device KW - thermoelectrics KW - energy KW - thermopower Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145196 VL - 17 IS - 113003 ER - TY - THES A1 - Kirilmaz, Ozan Seyitali T1 - Thin Film Growth and Characterization of the Transition Metal Oxides Magnetite and Layered Perovskite Iridates T1 - Dünnschichtwachstum und Charakterisierung der Übergangsmetalloxide Magnetit und aus Perowskitlagen geschichtete Iridate N2 - This thesis describes the growth and characterization of both the all-oxide heterostructure Fe3O4/ZnO and the spin-orbit coupling driven layered perovskite iridates. As for Fe3O4/ZnO, the 100% spin-polarized Fe3O4 is a promising spin electrode candidate for spintronic devices. However, the single crystalline ZnO substrates exhibit different polar surface termination which, together with substrate preparation method, can drastically affect the physical properties of Fe3O4/ZnO heterostructures. In this thesis two different methods of substrate preparation were investigated: a previously used in situ method involving sputtering and annealing treatments and a recent ex situ method containing only the annealing procedure. For the latter, the annealing treatment was performed in dry and humid O2 gas flow for the O- and Zn-terminated substrates, respectively, to produce atomically at surfaces as verified by atomic force microscopy(AFM). With these methods, four different ZnO substrates were fabricated and used further for Fe3O4 film growth. Fe3O4 films of 20 nm thickness were successfully grown by reactive molecular beam epitaxy. AFM measurements reveal a higher film surface roughness for the samples with in situ prepared substrates. Moreover, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) measurements indicate significant Zn substitution within the Fe3O4 film for these samples, whereas the samples with ex situ prepared substrates show stoichiometric Fe3O4 films. X-ray diffraction measurements confirm the observations from XPS, revealing additional peaks due to Zn substitution in Fe3O4 films grown on in situ prepared ZnO substrates. Conductivity, as well as magnetometry, measurements show the presence of Zn-doped ferrites in films grown on in situ prepared substrates. Such unintentionally intercalated Zn-doped ferrites dramatically change the electrical and magnetic properties of the films and, therefore, are not preferred in a high-quality heterostructure. X-ray reflectivity (XRR) measurements show for the film grown on ex situ prepared Zn-terminated substrate a variation of film density close to the interface which is also confirmed by transmission electron microscopy (TEM). Using polarized neutron reflectometry, magnetic depth profiles of the films grown on ex situ prepared substrates clearly indicate Fe3O4 layers with reduced magnetization at the interfaces. This result is consistent with earlier observations made by resonant magnetic X-ray reflectometry (RMXR), but in contrast to the findings from XRR and TEM of this thesis. A detailed TEM study of all four samples shows that the sample with ex situ prepared O-terminated substrate has the sharpest interface, whereas those with ex situ prepared Zn-terminated as well as in situ prepared substrates indicate rougher interfaces. STEM-EELS composition profiles of the samples reveal the Zn substitution in the films with in situ prepared substrates and therefore confirm the presence of Zn-doped ferrites. Moreover, a change of the Fe oxidation state of the first Fe layer at the interface which was observed in previous studies done by RMXR, was not verified for the samples with in situ prepared substrates thus leaving the question of a possible presence of the magnetically dead layer open. Furthermore, density functional theory calculations were performed to determine the termination dependent layer sequences which are ...-Zn-O-(interface)-[Fe(octa)-O-Fe(tetra)-Fe(octa)-Fe(tetra)-O]-[...]-... and ...-O-Zn-(interface)-[O-Fe(octa)-O-Fe(tetra)-Fe(octa)-Fe(tetra)]-[...]-... for the samples with O- and Zn-terminated substrates, respectively. Spin density calculations show that in case of O-termination the topmost substrate layers imitate the spin polarization of film layers close to the interface. Here, the first O layer is affected much stronger than the first Zn layer. Due to the strong decrease of this effect toward deeper substrate layers, the substrate surface is supposed to be sensitive to the contiguous spin polarization of the film. Thus, the topmost O layer of the O-terminated substrate could play the most essential role for effective spin injection into ZnO. The 5d transition metal oxides Ba2IrO4 (BIO) and Sr2IrO4 (SIO) are associated with the Ruddlesden-Popper iridate series with phase type "214" (RP{214), and due to the strong spin-orbit coupling belong to the class of Mott insulators. Moreover, they show many similarities of the isostructural high Tc-cuprate superconductors, e.g. crystal structure, magnetism and electronic band structure. Therefore, it is of great interest to activate a potential superconducting phase in (RP{214) iridates. However, only a small number of publications on PLD grown (RP{214) iridates in the literature exists. Furthermore, published data of soft X-ray angle resolved photoemission spectroscopy (SX-ARPES) experiments mainly originate from measurements which were performed on single crystals or MBE grown films of SIO and BIO. In this thesis La-doped SIO films (La0:2Sr1:8IrO4, further referred as LSIO) were used to pursue a potential superconducting phase. A set of characterization methods was used to analyze the quality of the PLD grown BIO, SIO and LSIO films. AFM measurements demonstrate that thick PLD grown(RP{214) iridate films have rougher surfaces, indicating a transition from a 2D layer-bylayer growth (which is demonstrated by RHEED oscillations) to a 3D island-like growth mode. In addition, chemical depth profiling XPS measurements indicate an increase of the O and Ir relative concentrations in the topmost film layers. Constant energy k-space maps and energy distribution curves (EDCs) measured by SX-ARPES show for every grown film only weak energy band dispersions, which are in strong contrast to the results obtained on the MBE grown films and single crystals from the literature. In this thesis, a subsequent TEM study reveals missing SrO layers within the grown films which occur mainly in the topmost layers, confirming the results and suggestions from XPS and SX-ARPES data: the PLD grown films have defects and, therefore, incoherently scatter photoelectrons. Nevertheless, the LSIO film shows small additional spectral weight between the highsymmetry M points close to the Fermi level which can be attributed to quasiparticle states which, in turn, indicates the formation of a Fermi-arc. However, neither conductivity measurements nor valence band analysis via XPS confirm an activation of a superconducting phase or presence of spectral weight of quasiparticle states at the Fermi level in this LSIO film. It is possible that these discovered difficulties in growth are responsible for the low number of SX-ARPES publications on PLD grown (RP{214) iridate films. For further investigations of (RP{214) iridate films by SX-ARPES, their PLD growth recipes have to be improved to create high quality single crystalline films without imperfections. N2 - Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung der oxidischen Heterostruktur Fe3O4/ZnO sowie der durch Spin-Bahn-Kopplung angetriebenen, aus Perowskitlagen geschichteten Iridate. In Bezug auf Fe3O4/ZnO, ist das zu 100% spinpolarisierte Magnetit ein vielversprechender Kandidat, um als Spinelektrode in Spintronikbauteilen eingesetzt zu werden. Die einkristallinen ZnO Substrate besitzen auf deren Oberflächen jedoch unterschiedlich polare Terminierungen, welche, zusammen mit dem verwendeten Verfahren für die Substratpraparation, die physikalischen Eigenschaften von Fe3O4/ZnO Heterostrukturen drastisch beeinflussen können. In dieser Arbeit wurden zwei unterschiedliche Verfahren für die Substratpräparation untersucht: zum einen ein bereits früher verwendetes in situ Verfahren, das eine Sputter- und Temperbehandlung beinhaltet, zum anderen ein neues ex situ Verfahren, das ausschließlich aus einer Temperbehandlung besteht. Im letzteren Fall wurde für O- und Zn-terminierte Substrate die Temperbehandlung entsprechend in trockener und feuchter O2 Atmosphäre durchgeführt, um atomar glatte Oberflächen zu erzielen. Dies wurde mithilfe der Rasterkraftmikroskopie (AFM) verifiziert. Mit diesen Verfahren wurden vier verschiedene ZnO Substrate hergestellt und anschließend für das Fe3O4 Filmwachstum verwendet. 20 nm dicke Fe3O4 Filme wurden mithilfe der reaktiven Molekularstrahlepitaxie erfolgreich gewachsen. AFM Messungen zeigen, dass die Proben mit in situ präparierten Substraten eine höhere Rauigkeit der Filmoberfläche besitzen. Des Weiteren zeigen Messungen mit Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) fü diese Proben eine signifikante Zn-Substitution innerhalb des Fe3O4 Films, wohingegen Proben mit ex situ präparierten Substraten stöchiometrisch gewachsene Filme vorweisen. Messungen mit Röntgenbeugung bestätigen die Beobachtungen aus XPS, indem sie zusätzliche Peaks aufdecken, welche aufgrund der Zn-Substitution in den Fe3O4 Filmen mit in situ präparierten Substraten entstehen. Sowohl Leitfähigkeits- als auch Magnetometriemessungen zeigen, dass Zn-dotierte Ferrite in den Filmen mit in situ präparierten Substraten vorhanden sind. Solche unabsichtlich eingelagerten Zn-dotierten Ferrite ändern die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Filme grundlegend und sind aus diesem Grund für die gewünschte Qualität der Heterostruktur schädlich. Für die Filme mit Zn-terminierten ex situ präparierten Substraten zeigen XRR Messun- gen eine Veränderung der Dichte des Films in Grenzschichtnähe an, die auch mithilfe der Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) bestätigt wird. Unter Verwendung der polarisierten Neutronenreflektometrie zeigen die magnetischen Tiefenprofile der Filme mit ex situ präparierten Substraten eindeutig Fe3O4 Lagen mit reduzierter Magnetisierung an der Grenzschicht an. Dieses Resultat ist vereinbar mit früheren Beobachtungen aus der resonanten magnetischen Röntgenreflektometrie (RMXR), das jedoch im Gegensatz zu den Ergebnissen aus XRR und TEM aus dieser Arbeit steht. Eine detaillierte TEM Studie über alle vier Proben demonstriert, dass die Probe mit O-terminiertem ex situ präpariertem Substrat die schärfste Grenzschicht aufweist, während jene mit in situ präparierten sowie Zn-terminierten ex situ präparierten Substraten rauere Grenzschichten anzeigen. STEM-EELS Kompositionsprofile der Proben lassen die Zn-Substitution in den Filmen mit in situ präparierten Substraten erkennen und bestätigen somit die Präsenz von Zn-dotierten Ferriten. Außerdem wurde eine Ä nderung des Oxidationszustandes von Fe in den ersten Fe Lagen an der Grenzschicht, das in früheren Studien mithilfe RMXR beobachtet wurde, bei den Proben mit in situ präparierten Substraten nicht bestätigt. Dadurch bleibt die Frage nach der möglichen Präsenz einer magnetisch toten Schicht offen. Weiterhin wurden mithilfe der Dichtefunktionaltheorie Rechnungen durchgeführt, um die terminierungsabhängige Lagenabfolge zu bestimmen, welche ...-Zn-O-(interface)- [Fe(octa)-O-Fe(tetra)-Fe(octa)-Fe(tetra)-O]-[...]-... und ...-O-Zn-(interface)-[O-Fe(octa)- O-Fe(tetra)-Fe(octa)-Fe(tetra)]-[...]-... entsprechend für die Proben mit O- und Zn- terminierten Substraten sind. Rechnungen zur Spindichte zeigen, dass im Fall von O- Terminierung die obersten Substratlagen die Spinpolarisation der Filmlagen nahe an der Grenzschicht nachahmen. Hierbei ist die erste O Lage viel stärker beeinflusst als die erste Zn Lage. Aufgrund der starken Abnahme dieses Effekts Richtung tiefere Substratlagen wird die Substratoberfläche als besonders sensitiv auf die angrenzende Spinpolarisation des Films angenommen. Damit könnte die oberste O Lage des O-terminierten Substrates den entscheidensten Faktor für effektive Spininjektion ins ZnO spielen. Die 5d Übergangsmetalloxide Ba2IrO4 (BIO) und Sr2IrO4 (SIO) hängen mit der Ruddles- den-Popper Iridatserie mit Phasentyp ”214” (RP–214) zusammen und gehören aufgrund der starken Spin-Bahn-Kopplung zu der Klasse der Mott Isolatoren. Zudem haben sie viele Gemeinsamkeiten mit den isostrukturellen Kuprat-Hochtemperatursupraleitern, wie zum Beispiel Kristallstruktur, Magnetismus und elektronische Bandstruktur. Daher ist es von großem Interesse eine potentiell supraleitende Phase in (RP–214) Iridaten zu aktivieren. In der Literatur existiert jedoch nur eine kleine Anzahl an Ver¨offentlichungen über gepulste Laserdeposition (PLD) gewachsene (RP–214) Iridate. Außerdem stammen veröffentlichte Daten von Experimenten mit winkelaufgelöster Photoelektronen- spektroskopie mit weicher Röntgenstrahlung (SX-ARPES) hauptsächlich von Messungen, welche an Einkristallen oder MBE gewachsenen Filmen aus SIO und BIO durchgeführt wurden. In dieser Arbeit wurden La-dotierte SIO Filme (La0.2Sr1.8IrO4, im Weiteren bezeichnet als LSIO) verwendet, um eine potentiell supraleitende Phase anzustreben. Ein Satz von Charakterisierungsmethoden wurde verwendet, um die Qualität der PLD gewachsenen BIO, SIO und LSIO Filme zu untersuchen. AFM Messungen demonstrieren, dass dicke PLD gewachsene (RP–214) Iridatfilme rauere Oberfl¨achen aufweisen, welche durch einen Übergang vom 2D Lagenwachstum (der durch RHEED Oszillationen bekräftigt ist) zu einem 3D Inselwachstumsmodus erklärt werden. Zusätzlich zeigen chemische Tiefenprofilmessungen mittels XPS eine Zunahme der relativen Konzentrationen von O und Ir in den obersten Filmlagen. Die mit SX-ARPES erzeugten k-Raum Abbildungen mit konstanter Energie und Energieverteilungskurven (EDCs) zeigen für jeden gewachsenen Film nur schwache Energiebanddispersionen, die im starken Gegensatz zu den Resultaten aus der Literatur stehen, welche von MBE gewachsenen Filmen und Einkristallen erhalten wurden. Die darauf folgende TEM Studie in dieser Arbeit enthüllte fehlende SrO Lagen innerhalb der gewachsenen Filme, die vor allem in den obersten Lagen auftreten und bestätigte damit die Resultate und Vermutungen aus den XPS und SX-ARPES Daten: die PLD gewachsenen Filme besitzen Defekte und streuen somit die Photoelektronen inkohärent. Dennoch zeigt der LSIO Film kleines zusätzliches spektrales Gewicht zwischen den M Hochsymmetriepunkten nahe der Fermienergie, das einem Quasipartikelzustand zugeordnet werden kann, der wiederum die Ausbildung eines Fermibogens anzeigt. Aber weder Leitfähigkeitsmessungen noch Valenzbandanalysen mittels XPS bestätigen für diesen LSIO Film die Aktivierung einer supraleitenden Phase oder das Vorhandensein von spektralem Gewicht von Quasipartikelzuständen an der Fer- mienergie. Es kann sein, dass diese entdeckten Schwierigkeiten im Wachstum für die geringe An- zahl von SX-ARPES Publikationen über PLD gewachsene (RP–214) Iridatfilme verantwortlich sind. Für weitere Untersuchungen von (RP–214) Iridatfilmen mittels SX- ARPES müssen die Rezepte für deren PLD Wachstum verbessert werden, um hochqualitative einkristalline Iridatfilme ohne Fehlstellen zu erzeugen. KW - Magnetit KW - Iridate KW - Spektroskopie KW - Dünnschichten KW - Übergangsmetalloxide Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-178917 ER - TY - THES A1 - Elsässer, Sebastian T1 - Lattice dynamics and spin-phonon coupling in the multiferroic oxides Eu(1-x)Ho(x)MnO3 and ACrO2 T1 - Gitterdynamik und Spin-Phonon Kopplung in den multiferroischen Oxiden Eu(1-x)Ho(x)MnO3 und ACrO2 N2 - The focus of this thesis is the investigation of the lattice dynamics and the coupling of magnetism and phonons in two different multiferroic model systems. The first system, which constitutes the main part in this work is the system of multiferroic manganites RMnO$_{3}$, in particular Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ with $0 \le x \le 0.5$. Its cycloidal spin arrangement leads to the emergence of the ferroelectric polarization via the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction. This system is special among RMnO$_{3}$ as with increasing Ho content $x$, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ does not only become multiferroic, but due to the exchange interaction with the magnetic Ho-ion, the spin cycloid (and with it the electric polarization) is also flipped for higher Ho contents. This makes it one of the first compounds, where the cycloidal reorientation happens spontaneously, rather than with the application of external fields. On the other hand, there is the delafossite ACrO$_{2}$ system. Here, due to symmetry reasons, the spin-spiral pattern can not induce the polarization according to the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction mechanism. Instead, it is thought that another way of magnetoelectric coupling is involved, which affects the charge distribution in the $d-p$ hybridized orbitals of the bonds. The lattice vibrations as well as the quasi-particle of the multiferroic phase, the electromagnon, are studied by Raman spectroscopy. Lattice vibrations like the B$_{3g}$(1) mode, which involves vibrations of the Mn-O-Mn bonds modulate the exchange interaction and serve as a powerful tool for the investigation of magnetic correlations effects with high frequency accuracy. Raman spectroscopy acts as a local probe as even local magnetic correlations directly affect the phonon vibration frequency, revealing coupling effects onto the lattice dynamics even in the absence of global magnetic order. By varying the temperature, the coupling is investigated and unveils a renormalization of the phonon frequency as the magnetic order develops. For Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$, the analysis of this spin-induced phonon frequency renormalization enables the quantitative determination of the in-plane spin-phonon coupling strengths. This formalism, introduced by Granado et al., is extended here to evaluate the out-of-plane coupling strengths, which is enabled by the identification of a previously elusive feature as a vibrational mode. The complete picture is obtained by studying the lattice- and electromagnon dynamics in the magnetic field. Further emphasis is put towards the development of the cycloidal spin structure and correlations with temperature. A new model of describing the temperature-dependent behavior of said spin correlations is proposed and can consistently explain ordering phenomena which were until now unaddressed. The results are underscored with Monte Carlo based simulations of the spin dynamics with varying temperature. Furthermore, a novel effect of a tentative violation of the Raman selection rules in Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ was discovered. While the phonon modes can be separated and identified by their symmetry by choosing appropriate polarization configurations, in a very narrow temperature range, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ shows an increase of phonon intensities in polarization configurations where they should be forbidden. This is interpreted as a sign of local disorder, caused by 90° domain walls and could be explained within the model framework. This course of action is followed with the material system of delafossites ACrO$_{2}$. Being a relatively new class of multiferroic materials, the investigations on ACrO$_{2}$ are also of characterizing nature. For this, shell model calculations are performed as a reference to compare the vibrational frequencies obtained by the Raman experiments to. A renormalization of the vibrational frequencies is observed in this system as well and systematically analyzed across the sample series of \textit{A}=Cu, Pd and Ag. Eventually, the effect of applying an external magnetic field is studied. A particularly interesting feature specific for CuCrO$_{2}$ is a satellite peak which appears at lower temperatures. It is presumably related to a deformation of the lattice and therefore going to be discussed in further detail. N2 - Mit der Entdeckung des Riesenmagnetoelektischen Effekts (Giant Magnetoelectric Effect) in TbMnO$_{3}$ durch Kimura et al., im Jahre 2003, erlebte das Forschungsgebiet der multiferroischen Seltenerdmanganate RMnO$_{3}$ einen neuen Aufschwung durch die neuen Möglichkeiten, die sich durch diese Entdeckung offenbarten. \cite{Kimura2003} Der Effekt besteht darin, dass sich durch ein bestimmtes Muster der magnetischen Ordnung eine direkt an dieses Muster gekoppelte ferroelektrische Polarisation ergibt. Die Kopplung von magnetischer und ferroelektrischer Ordnung bewirkt, dass stets beide Parameter simultan beeinflusst werden, wenn ein externes elektrisches oder magnetisches Feld angelegt wird: Wird das Magnetisierungsmuster durch ein externes Magnetfeld beeinflusst, wirkt sich dies direkt auf die elektrische Polarisation aus. Umgekehrt, wenn die Polarisation durch ein elektrisches Feld beeinflusst wird, ist die magnetische Ordnung entsprechend betroffen. Dies erlaubt die vollständige Umordnung der elektrischen Polarisation durch ein magnetisches Feld oder der magnetischen Ordnung durch ein elektrisches Feld. Materialien, die mindestens zwei ferroische Eigenschaften, in diesem Fall eine spontane Magnetisierung und spontane elektrische Polarisation, in der gleichen Phase aufweisen, werden als Multiferroika bezeichnet. Diese allgemeine Klassifikation ist noch zu unterteilen in Typ-I und Typ-II Multiferroika. Zu Typ-I Multiferroika zählen Systeme wie BiFeO$_{3}$, bei denen die ferroelektrische und die magnetische Ordnung weitestgehend unabhängig voneinander und daher bei verschiedenen Temperaturen einsetzen ($T_{C} = 1100$~K für die ferroelektrische, $T_{N}=$ 643~K für die magnetische Ordnung \cite{Khomskii2009}). Dementsprechend sind Magnetisierung und Polarisation in diesem System kaum miteinander gekoppelt. Demgegenüber stehen die hier betrachteten Systeme der orthorhombischen RMnO$_{3}$ Seltenerdmanganate und der ACrO$_{2}$ Delafossite, die der Gruppe der Typ-II Multiferroika angehören. Hier ist die magnetische Ordnung die direkte Ursache der ferroelektrischen Polarisation, d.h. beide Phänomene treten simultan ab der gleichen Ordnungstemperatur auf. Das Ziel von Forschungsbemühungen auf diesem Gebiet der Multiferroika ist zum Einen, neue Materialien zu finden, die solcherlei Kopplungseffekte zeigen. Zum Anderen gilt es, den Effekt besser nutzbar zu machen, sei es durch eine größere Kopplungsstärke oder durch höhere mögliche Ordnungstemperaturen. Um dies zu erreichen ist es von essentieller Bedeutung die zu Grunde liegenden mikroskopischen Mechanismen zu ergründen, diese zu studieren und schließlich ein besseres Verständnis der multiferroischen Kopplungsmechanismen zu erlangen. In dieser Dissertation liegt der Fokus auf der systematischen Untersuchung von Kopplungseffekten zwischen der magnetischen Ordnung und der Dynamik des Kristallgitters mittels Ramanspektroskopie. Insbesondere werden Renormalisierungseffekte der Frequenzen der Gitterschwingungen untersucht, die sich durch die Ausbildung der magnetischen Ordnung und Kopplung derselben an die Gitterdynamik ergeben, die sogenannte Spin-Phonon Kopplung (SPC). Zu diesem Zweck werden die spektroskopischen Experimente mit Augenmerk auf die Polarisations-, Temperatur- und Magnetfeldabhängigkeit der ramanaktiven Moden durchgeführt. Dabei werden Serien von Proben zweier Materialsysteme untersucht, bei denen sich die multiferroische Phase durch unterschiedliche Mechanismen ausbildet: Zum Einen das System Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ ( $0 \le x \le 0.5$), welches zu den orthorhombischen RMnO$_{3}$ Systemen zählt und sowohl multiferroische als auch nicht-multiferroische Proben umfasst. Hierbei beruht der magnetoelektrische Effekt auf der inversen Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung. Im Vergleich dazu wird außerdem das System der ACrO$_{2}$ Delafossite mit A= Cu, Ag, Pd untersucht. Dieses System ist im Kontext der Multiferroika noch als relativ neu anzusehen. Hier kann die inverse Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung aus Symmetriegründen ausgeschlossen werden, sodass ein neuartiger magnetoelektrischer Kopplungsmechanismus vorliegt. Durch die Spin-Bahn Kopplung verschiebt sich die Gewichtung der Ladungsverteilung der Bindungen und führt dadurch zur Entstehung der elektrischen Polarisation. Im Vergleich der beiden Systeme, werden die Unterschiede der Spin-Phonon Kopplungsstärken und der Einfluss von lokalen Ordnungseffekten diskutiert. KW - Festkörperphysik KW - Gitterdynamik KW - Raman-Spektroskopie KW - Magnon KW - Optik KW - Spin-Phonon Kopplung KW - Elektromagnon KW - Multiferroika KW - Multiferroics KW - Electromagnon KW - Spin-phonon coupling Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-179719 ER - TY - JOUR T1 - Measurement of the inclusive cross-sections of single top-quark and top-antiquark \(t\)-channel production in \(pp\) collisions at \(\sqrt{s}\) = 13 TeV with the ATLAS detector JF - Journal of High Energy Physics N2 - A measurement of the \(t\)-channel single-top-quark and single-top-antiquark production cross-sections in the lepton+jets channel is presented, using 3.2 fb\(^{−1}\) of proton-proton collision data at a centre-of-mass energy of 13 TeV, recorded with the ATLAS detector at the LHC in 2015. Events are selected by requiring one charged lepton (electron or muon), missing transverse momentum, and two jets with high transverse momentum, exactly one of which is required to be \(b\)-tagged. Using a binned maximum-likelihood fit to the discriminant distribution of a neural network, the cross-sections are determined to be \({σ(tq)}\) = 156 ± 5 (stat.) ± 27 (syst.) ± 3 (lumi.) pb for single top-quark production and \(σ(\overline{t}q)\) = 91 ± 4 (stat.) ± 18 (syst.) ± 2 (lumi.) pb for single top-antiquark production, assuming a top-quark mass of 172.5 GeV. The cross-section ratio is measured to be \(R_{t}\) = \(σ(tq)/σ(\overline{t}q)\) = 1.72 ± 0.09 (stat.) ± 0.18 (syst.). All results are in agreement with Standard Model predictions. KW - High energy physics KW - Hadron-Hadron scattering (experiments) Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-173357 VL - 2017 IS - 04 ER - TY - JOUR T1 - Measurement of charged-particle distributions sensitive to the underlying event in \(\sqrt{s}\) = 13 TeV proton-proton collisions with the ATLAS detector at the LHC JF - Journal of High Energy Physics N2 - We present charged-particle distributions sensitive to the underlying event, measured by the ATLAS detector in proton-proton collisions at a centre-of-mass energy of 13 TeV, in low-luminosity Large Hadron Collider fills corresponding to an integrated luminosity of 1.6 nb\(^{−1}\). The distributions were constructed using charged particles with absolute pseudorapidity less than 2.5 and with transverse momentum greater than 500 MeV, in events with at least one such charged particle with transverse momentum above 1 GeV. These distributions characterise the angular distribution of energy and particle flows with respect to the charged particle with highest transverse momentum, as a function of both that momentum and of charged-particle multiplicity. The results have been corrected for detector effects and are compared to the predictions of various Monte Carlo event generators, experimentally establishing the level of underlying-event activity at LHC Run 2 energies and providing inputs for the development of event generator modelling. The current models in use for UE modelling typically describe this data to 5% accuracy, compared with data uncertainties of less than 1%. KW - High energy physics KW - Hadron-Hadron scattering (experiments) Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-173361 VL - 2017 IS - 03 ER - TY - JOUR A1 - Hsu, Pin-Jui A1 - Kügel, Jens A1 - Kemmer, Jeannette A1 - Toldin, Francesco Parisen A1 - Mauerer, Tobias A1 - Vogt, Matthias A1 - Assaad, Fakher A1 - Bode, Matthias T1 - Coexistence of charge and ferromagnetic order in fcc Fe JF - Nature Communications N2 - Phase coexistence phenomena have been intensively studied in strongly correlated materials where several ordered states simultaneously occur or compete. Material properties critically depend on external parameters and boundary conditions, where tiny changes result in qualitatively different ground states. However, up to date, phase coexistence phenomena have exclusively been reported for complex compounds composed of multiple elements. Here we show that charge- and magnetically ordered states coexist in double-layer Fe/Rh(001). Scanning tunnelling microscopy and spectroscopy measurements reveal periodic charge-order stripes below a temperature of 130 K. Close to liquid helium temperature, they are superimposed by ferromagnetic domains as observed by spin-polarized scanning tunnelling microscopy. Temperature-dependent measurements reveal a pronounced cross-talk between charge and spin order at the ferromagnetic ordering temperature about 70 K, which is successfully modelled within an effective Ginzburg–Landau ansatz including sixth-order terms. Our results show that subtle balance between structural modifications can lead to competing ordering phenomena. KW - ferromagnetism KW - phase transitions and critical phenomena KW - coexistence Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-173969 VL - 7 ER - TY - JOUR A1 - Pollinger, Florian A1 - Schmitt, Stefan A1 - Sander, Dirk A1 - Tian, Zhen A1 - Kirschner, Jürgen A1 - Vrdoljak, Pavo A1 - Stadler, Christoph A1 - Maier, Florian A1 - Marchetto, Helder A1 - Schmidt, Thomas A1 - Schöll, Achim A1 - Umbach, Eberhard T1 - Nanoscale patterning, macroscopic reconstruction, and enhanced surface stress by organic adsorption on vicinal surfaces JF - New Journal of Physics N2 - Self-organization is a promising method within the framework of bottom-up architectures to generate nanostructures in an efficient way. The present work demonstrates that self- organization on the length scale of a few to several tens of nanometers can be achieved by a proper combination of a large (organic) molecule and a vicinal metal surface if the local bonding of the molecule on steps is significantly stronger than that on low-index surfaces. In this case thermal annealing may lead to large mass transport of the subjacent substrate atoms such that nanometer-wide and micrometer-long molecular stripes or other patterns are being formed on high-index planes. The formation of these patterns can be controlled by the initial surface orientation and adsorbate coverage. The patterns arrange self-organized in regular arrays by repulsive mechanical interactions over long distances accompanied by a significant enhancement of surface stress. We demonstrate this effect using the planar organic molecule PTCDA as adsorbate and Ag(10 8 7) and Ag(775)surfaces as substrate. The patterns are directly observed by STM, the formation of vicinal surfaces is monitored by highresolution electron diffraction, the microscopic surface morphology changes are followed by spectromicroscopy, and the macroscopic changes of surface stress are measured by a cantilever bending method. The in situ combination of these complementary techniques provides compelling evidence for elastic interaction and a significant stress contribution to long-range order and nanopattern formation. KW - physics KW - patterning KW - reconstruction KW - surface stress KW - STM KW - SPA-LEED KW - vicinal surfaces KW - adsoption Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-171947 VL - 19 ER - TY - JOUR A1 - Elsässer, S. A1 - Schiebl, M. A1 - Mukhin, A. A. A1 - Balbashov, A. M. A1 - Pimenov, A. A1 - Geurts, J. T1 - Impact of temperature-dependent local and global spin order in \(R\)MnO\(_3\) compounds for spin-phonon coupling and electromagnon activity JF - New Journal of Physics N2 - The orthorhombic rare-earth manganite compounds \(R\)MnO\(_3\) show a global magnetic order for \(T\) < \(T\)\(_N\), and several representatives are multiferroic with a cycloidal spin ground state order for \(T\) < \(T\)\(_c\)\(_y\)\(_c\)\(_l\) < \(T\)\(_N\) \(\approx\) 40 K. We deduce from the temperature dependence of spin–phonon coupling in Raman spectroscopy for a series of \(R\)MnO\(_3\) compounds that their spin order locally persists up to about twice \(T\)\(_N\). Along the same line, our observation of the persistence of the electromagnon in GdMnO\(_3\) up to \(T\) \(\approx\) 100 K is attributed to a local cycloidal spin order for \(T\) > \(T\)\(_c\)\(_y\)\(_c\)\(_l\), in contrast to the hitherto assumed incommensurate sinusoidal phase in the intermediate temperature range. The development of the magnetization pattern can be described in terms of an order–disorder transition at \(T\)\(_c\)\(_y\)\(_c\)\(_l\) within a pseudospin model of localized spin cycloids with opposite chirality. KW - physics KW - RMnO3 KW - multiferroics KW - electromagnon KW - Raman spectroscopy KW - spin-phonon coupling Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-171978 VL - 19 ER - TY - JOUR A1 - Sessi, Paolo A1 - Biswas, Rudro R. A1 - Bathon, Thomas A1 - Storz, Oliver A1 - Wilfert, Stefan A1 - Barla, Alessandro A1 - Kokh, Konstantin A. A1 - Tereshchenko, Oleg E. A1 - Fauth, Kai A1 - Bode, Matthias A1 - Balatsky, Alexander V. T1 - Dual nature of magnetic dopants and competing trends in topological insulators JF - Nature Communications N2 - Topological insulators interacting with magnetic impurities have been reported to host several unconventional effects. These phenomena are described within the framework of gapping Dirac quasiparticles due to broken time-reversal symmetry. However, the overwhelming majority of studies demonstrate the presence of a finite density of states near the Dirac point even once topological insulators become magnetic. Here, we map the response of topological states to magnetic impurities at the atomic scale. We demonstrate that magnetic order and gapless states can coexist. We show how this is the result of the delicate balance between two opposite trends, that is, gap opening and emergence of a Dirac node impurity band, both induced by the magnetic dopants. Our results evidence a more intricate and rich scenario with respect to the once generally assumed, showing how different electronic and magnetic states may be generated and controlled in this fascinating class of materials. KW - magnetic properties and materials KW - topological insulators KW - magnetic dopants Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-172704 VL - 7 ER - TY - JOUR T1 - Search for supersymmetry in final states with two same-sign or three leptons and jets using 36 fb\(^{−1}\) of \(\sqrt{s}=13\) TeV \(pp\) collision data with the ATLAS detector JF - Journal of High Energy Physics N2 - A search for strongly produced supersymmetric particles using signatures involving multiple energetic jets and either two isolated same-sign leptons (\(e\) or \(µ\)), or at least three isolated leptons, is presented. The analysis relies on the identification of \(b\)-jets and high missing transverse momentum to achieve good sensitivity. A data sample of proton-proton collisions at \(\sqrt{s} = 13\) TeV recorded with the ATLAS detector at the Large Hadron Collider in 2015 and 2016, corresponding to a total integrated luminosity of 36.1 fb\(^{−1}\), is used for the search. No significant excess over the Standard Model prediction is observed. The results are interpreted in several simplified supersymmetric models featuring \(R\)-parity conservation or \(R\)-parity violation, extending the exclusion limits from previous searches. In models considering gluino pair production, gluino masses are excluded up to 1.87 TeV at 95% confidence level. When bottom squarks are pair-produced and decay to a chargino and a top quark, models with bottom squark masses below 700 GeV and light neutralinos are excluded at 95% confidence level. In addition, model-independent limits are set on a possible contribution of new phenomena to the signal region yields. KW - High energy physics KW - Hadron-Hadron scattering (experiments) KW - Supersymmetry Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-172787 VL - 2017 IS - 09 ER - TY - JOUR A1 - Sánchez, Rafael A1 - Thierschmann, Holger A1 - Molenkamp, Laurens W. T1 - Single-electron thermal devices coupled to a mesoscopic gate JF - New Journal of Physics N2 - We theoretically investigate the propagation of heat currents in a three-terminal quantum dot engine. Electron–electron interactions introduce state-dependent processes which can be resolved by energy-dependent tunneling rates. We identify the relevant transitions which define the operation of the system as a thermal transistor or a thermal diode. In the former case, thermal-induced charge fluctuations in the gate dot modify the thermal currents in the conductor with suppressed heat injection, resulting in huge amplification factors and the possible gating with arbitrarily low energy cost. In the latter case, enhanced correlations of the state-selective tunneling transitions redistribute heat flows giving high rectification coefficients and the unexpected cooling of one conductor terminal by heating the other one. We propose quantum dot arrays as a possible way to achieve the extreme tunneling asymmetries required for the different operations. KW - physics KW - quantum dot KW - heat currents KW - thermal devices KW - single-electron tunneling Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-172982 VL - 19 ER - TY - THES A1 - Klaas, Martin T1 - Spektroskopische Untersuchungen an elektrisch und optisch erzeugten Exziton-Polariton-Kondensaten T1 - Spectroscopic investigations of electrically and optically created exciton polariton condensates N2 - Eine technologisch besonders vielversprechende Art von Mikrokavitäten besteht aus einem optisch aktiven Material zwischen zwei Spiegeln, wobei das Licht auf Größe seiner Wellenlänge eingesperrt wird. Mit diesem einfachen Konzept Licht auf Chipgröße einzufangen entstand die Möglichkeit neue Phänomene der Licht-Materie Wechselwirkung zu studieren. Der Oberflächenemitter (VCSEL), welcher sich das veränderte Strahlungsverhalten aufgrund der schwachen Kopplung und stimulierten Emission zu Nutze macht, ist bereits länger kommerziell sehr erfolgreich. Er umfasst ein erwartetes Marktvolumen von ca. 5.000 Millionen Euro bis 2024, welches sich auf verschiedenste Anwendungen im Bereich von Sensorik und Kommunikationstechnologie bezieht. Dauerhaft hohe Wachstumsraten von 15-20% pro Jahr lassen auf weiteres langfristiges Potential von Mikrokavitäten in der technologischen Gesellschaft der nächsten Generation hoffen. Mit fortschreitender Entwicklung der Epitaxie-Verfahren gelang es Kavitäten solcher Qualität herzustellen, dass zum ersten Mal das Regime der starken Kopplung erreicht wurde. Starke Kopplung bedeutet in diesem Fall die Bildung eines neuen Quasiteilchens zwischen Photon und Exziton, dem Exziton-Polariton (Polariton). Dieses Quasiteilchen zeigt eine Reihe interessanter Eigenschaften, welche sowohl aus der Perspektive der Technologie, als auch aus der Sicht von Grundlagenforschung interessant sind. Bei systemabhängigen Teilchendichten erlaubt das Polariton ebenfalls die Erzeugung von kohärentem Licht über den Exziton-Polariton-Kondensatszustand (Kondensat), den Polariton-Laser. Die Eigenschaften des emittierten Lichtes ähneln denen eines VCSELs, allerdings bei einigen Größenordnungen geringerem Energieverbrauch, bzw. niedrigerer Laserschwelle, bei Wahl geeigneter Verstimmung von Exziton und Photon. Diese innovative Entwicklung kann daher unter anderem neue Möglichkeiten für besonders energiesparende Anwendungen in der Photonik eröffnen. Die vorliegende Doktorarbeit soll zur Erweiterung des Forschungsstandes in diesem Gebiet zwischen Photonik und Festkörperphysik beitragen und untersucht zum einen den anwendungsorientierten Teil des Feldes mit Studien zur elektrischen Injektion, beleuchtet aber auch den interessanten Phasenübergang des Systems über seine Kohärenz- und Spineigenschaften. Es folgt eine knappe überblicksartige Darstellung der Ergebnisse, die in dieser Arbeit genauer ausgearbeitet werden. Rauschanalyse und die optische Manipulation eines bistabilen elektrischen Polariton-Bauelements Aufbauend auf der Realisierung eines elektrischen Polariton-Lasers wurde in dieser Arbeit ein optisches Potential in das elektrisch betriebene Kondensat mit einem externen Laser induziert. Dieses optische Potential ermöglicht die Manipulation der makroskopischen Besetzung der Grundzustandswellenfunktion, welches sich als verändertes Emissionsbild im Realraum darstellt. Der polaritonische Effekt wird über Verschiebung der Emissionslinie zu höheren Energien durch Wechselwirkung des Exzitonanteils nachgewiesen. Diese experimentellen Beobachtungen konnten mit Hilfe eines Gross-Pitaevskii-Differentialgleichungsansatzes erläutert und theoretisch nachgebildet werden. Weiterhin zeigt der elektrische Polariton-Laser eine Bistabilität in seiner Emissionskennlinie an der polaritonischen Kondensationsschwelle. Die Hysterese hat ihren physikalischen Ursprung in der Lebenszeitabhängigkeit der Ladungsträger von der Dichte des Ladungsträgerreservoirs durch die progressive Abschirmung des inneren elektrischen Feldes. In dieser Arbeit wird zum tieferen Verständnis der Hysterese ein elektrisches Rauschen über den Anregungsstrom gelegt. Dieses elektrische Rauschen befindet sich auf der Mikrosekunden-Zeitskala und beeinflusst die Emissionscharakteristik, welche durch die Lebensdauer der Polaritonen im ps-Bereich bestimmt wird. Mit steigendem Rauschen wird ein Zusammenfall der Hysterese beobachtet, bis die Emissionscharakteristik monostabil erscheint. Diese experimentellen Befunde werden mit einem gekoppelten Ratengleichungssystem sowie mit Hilfe einer Gauss-verteilten Zufallsvariable in der Anregung modelliert und erklärt. Die Hysterese ermöglicht außerdem den Nachweis eines optischen Schalteffekts über eine zusätzliche Ladungsträgerinjektion mit einem Laser weit über der Bandkante des Systems, um den positiven Rückkopplungseffekt zu erzeugen. Im Bereich der Hysterese wird das System auf den unteren Zustand elektrisch angeregt und dann mit Hilfe eines nicht-resonanten Laserpulses in den Kondensatszustand gehoben. Polaritonfluss geleitet durch Kontrolle der lithographisch definierten Energielandschaft Polaritonen können durch den photonischen Anteil weiterhin in Wellenleiterstrukturen eingesperrt werden, worin sie bei der Kondensation gerichtet entlang des Kanals mit nahe Lichtgeschwindigkeit fließen. Dies geschieht mit der Besonderheit über ihren Exzitonanteil stark wechselwirken zu können. Die Möglichkeit durch Lithographie solche eindimensionalen Kanäle zu definieren, wurde bereits in verschiedenen Prototypen für Polaritonen benutzt und untersucht. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene, neue Ansätze zur Lenkung von gerichtetem Polaritonfluss vorgestellt: zum einen über die sogenannte Josephson-Kopplung zwischen zwei Wellenleitern, realisiert über halbgeätzte Spiegel und zum anderen über eine Mikroscheibe gekoppelt an zwei Wellenleiter. Der Begriff der Josephson-Kopplung ist hier angelehnt an den bekannten Effekt in Supraleitern, welcher phänomenologische Ähnlichkeiten aufweist. Die Verwendung in der Polaritonik ist historisch gewachsen. Die Josephson-Kopplung ermöglicht die Beobachung von Oszillationen des Polariton-Kondensats zwischen den Wellenleitern, in Abhängigkeit der verbleibenden Anzahl Spiegelpaare zwischen den Strukturen, wodurch eine definierte Selektion des Auskopplungsarms ermöglicht wird. Die Mikroscheibe funktioniert ähnlich einer Resonanztunneldiode. Sie ermöglicht eine Energieselektion der transmittierten Moden durch die Diskretisierung der Zustände in den niederdimensionalen Strukturen. Es ergibt sich die Bedingung, dass nur energetisch gleiche Niveaus zwischen Strukturübergängen koppeln können. Gleichzeitig erlaubt die Mikroscheibenanordnung eine Umkehrung der Flussrichtung. Kohärenzeigenschaften und die Photonenstatistik von Polariton-Kondensaten unter photonischen Einschlusspotentialen Die Kohärenzeigenschaften der Emission von Polariton-Kondensaten ist seit längerem ein aktives Forschungsfeld. Die noch ausstehenden Fragen betreffen die Beobachtung hoher Abweichungen von traditionellen, auf Inversion basierenden Lasersystemen (z.B. VCSELs). Diese haben selbst bei schwellenlosen Lasern einen Wert der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung von Eins. Polariton-Kondensate jedoch zeigen erhöhte Werte in der Autokorrelationsfunktion, welches auf einen Mischzustand zwischen kohärentem und thermischem Licht hinweist. In dieser Arbeit wurde ein systematischer Weg untersucht, die Kohärenzeigenschaften des Polariton-Kondensats denen eines traditionellen Lasers anzunähern. Dies geschieht über den lateralen photonischen Einschluss der Kondensate mittels lithographisch definierter Mikrotürmchen mit verschiedenen Durchmessern. In Kohärenzmessungen wird der Einfluss dieser Veränderung der Energielandschaft der Polariton-Kondensate auf die Autokorrelationseigenschaften zweiter Ordnung untersucht. Es wird ein direkter Zusammenhang zwischen großem Einschlusspotential und guten Korrelationseigenschaften nachgewiesen. Der Effekt wird theoretisch über den veränderten Einfluss der Phononen auf das Polariton-Relaxationsverhalten erklärt. Durch die stärkere Lokalisierung der Polaritonwellenfunktion in kleineren Mikrotürmchen wird die Streuwahrscheinlichkeit erhöht, was eine effizientere Relaxation in den Grundzustand ermöglicht. Dies verhindert zu starke Besetzungsfluktuationen der Grundmode in der Polariton-Lebenszeit, was bisher als Grund für die erhöhte Autokorrelation postuliert wurde. Weiterhin wird eine direkte Messung der Photonenstatistik eines Polaritonkondensats entlang steigender Polaritondichte im Schwellbereich vorgestellt. Die Photonenstatistik eines thermischen Emitters zeigt einen exponentiellen Verlauf, während ein reiner Laser Poisson-verteilt emittiert. Der Zwischenbereich, der für einen Laser am Übergang zwischen thermischer und kohärenter Lichtquelle vorhergesagt wird, kann durch eine Überlagerung der beiden Zustände beschrieben werden. Über eine Anpassungsfunktion der gemessenen Verteilungsfunktionen kann der Phasenübergang des Kondensats mit Hilfe dem Anteil der kohärenten Partikel im System verfolgt werden. Dadurch, dass der gemessene Übergang dem Paradigma der thermisch-kohärenten Zustände folgt, wurde nachgewiesen, dass bei rötlicher Verstimmung die Interaktionen keinen signifikanten Anteil an der Ausbildung von Kohärenz im Polaritonsystem spielen. Polarisationskontrolle von Polariton-Kondensaten Die Polarisationseigenschaften des durch Polaritonenzerfall emittierten Lichts korrespondieren zum Spinzustand der Quasiteilchen. Unterhalb der Kondensationsschwelle ist diese Emission durch Spin-Relaxation der Ladungsträger unpolarisiert und oberhalb der Schwelle bildet sich unter bestimmten Voraussetzungen lineare Polarisation als Ordnungsparameter des Phasenübergangs aus. Der Prozess der stimulierten Streuung kann die (zirkulare) Polarisation des Lasers auch bei Anregung auf höheren Energien auf dem unteren Polaritonast erhalten. Dies resultiert aus sehr schneller Einnahme des Grundzustands, welche eine Spin-Relaxation verhindert. Bisher wurde, nach unserem Kenntnisstand, nur teilweise Erhaltung zirkularer Polarisation unter nicht-resonanter Anregung beobachtet. In dieser Arbeit wird vollständige zirkulare Polarisationserhaltung, energetisch 130 meV vom Kondensatszustand entfernt angeregt, nachgewiesen. Diese Polarisationserhaltung setzt an der Kondensationsschwelle ein, was auf den Erhalt durch stimulierte Streuung hinweist. Unter dieser Voraussetzung der Spinerhaltung erzeugt die linear polarisierte Anregung (als Überlagerung zirkularem Lichts beider Orientierungen) elliptisch polarisiertes Licht. Dies geschieht, weil eine linear polarisierte Anregung durch Fokussierung eines Objektivs leicht elliptisch wird. Der Grad der Elliptizität wird sowohl durch die Verstimmung zwischen Photon und Exziton Mode beeinflusst, als auch durch die Dichte im System. Dies kann erklärt werden über das spezielle Verhalten der Relaxationsprozesse auf dem unteren Polaritonast, welche von der transversal-elektrischen und transversal-magnetischen (TE-TM) energetischen Aufspaltung abhängen. Weiterhin werden elliptische Mikrotürmchen untersucht, um den Einfluss dieses asymmetrischen photonischen Einschlusses auf die Kondensatseigenschaften herauszuarbeiten. Die Ellipse zwingt das Kondensat zu einer linearen Polarisation, welche sich entlang der langen Achse des Türmchens ausrichtet. In asymmetrischen Mikrotürmchen ist die Grundmode aufgespalten in zwei linear polarisierte Moden entlang der beiden orthogonal zueinander liegenden Hauptachsen, wobei die längere Achse das linear polarisierte Energieminimum des Systems bildet. Der Grad der linearen Polarisation nimmt mit geringerem Mikrotürmchendurchmesser und größerer Ellipzität zu. Dies geschieht durch erhöhten energetischen Abstand der beiden Moden. Bei Ellipsen mit einem langen Hauptachsendurchmesser von 2 Mikrometer und einem Achsenverhältnis von 3:2 kann ein nahezu vollständig linear polarisierter Zustand eines Polariton-Kondensats nachgewiesen werden. Damit wurde erforscht, dass auch unter nicht-resonanter Anregung Exziton-Polariton-Kondensate experimentell und theoretisch jeglichen Spinzustand unter entsprechenden Anregungsbedingungen annehmen können. N2 - A technologically especially promising type of microcavities consists of an optical material between two mirrors, whereby light is trapped on the scale of its wavelength. With this simple concept of trapping light on the size of a chip arose the possibility to study new phenomena of light-matter interaction. The VCSEL, which takes advantage of the changed emission behavior due to weak coupling and stimulated emission, has been commercially successful for a long time. The market encompasses a volume of approximately 5000 million euros till 2024, which itself encompasses a plethora of different applications in the areas of sensors to communication technology. Continued high growth rates of up to 15-20% per year give rise to hope for an enduring potential of microcavities in the technological society of the next generation. Continued development of epitaxial methods finally allowed to fabricate cavities of such quality that the regime of strong-coupling was reached. Strong coupling means, in this case, the creation of a new quasi-particle between photon and exciton, the exciton-polariton. This quasi-particle shows a series of interesting properties, which are relevant from both the perspective of technology and basic science. At a system dependant particle density, the polariton allows creation of coherent light via the exciton-polariton condensate state, the polariton-laser. The properties of the emitted light resemble those of a VCSEL, albeit at magnitudes less energy consumption or laser threshold, at an advantageous detuning between exciton and photon. This innovative development has therefore opened up new possibilities for energy saving applications in photonics. This doctorial thesis contributes to science in this research area between photonics and solid-state physics and not only looks at the application relevant part of this field with studies regarding electrical injection, but also illuminates the interesting phase transition of the system via exploration of coherence and spin properties. Now follows a short summary of the results, which are developed in more detail in the main body of the work. Evaluation of noise impact and optical manipulation of a bistable electrical polariton device Building on the realisation of an electrical polariton laser, this work induces an optical potential with an external laser into the electrically driven condensate. This optical potential enables the manipulation of the macroscopic occupation of the groundstate wavefunction, which manifests itself in a changed emission structure in real space. The polaritonic effect is proven via the blueshift of the emission with increased interaction of the exciton part of the polariton. These experimental observations can be theoretically explained with a Gross-Pitaevskii equation approach. Furthermore, the electrical polariton-laser exhibits a bistability behavior at its polaritonic condensation threshold. The hysteresis originates in the lifetime dependance of the carriers on the density of the carrier reservoir by screening of the inner electrical field of the structure. In this work, to get a deeper understanding of the hysteresis, an electrical noise component is superpositioned to the injection current. The electrical noise is on the micrsecond time-scale and affects the emission characteristics which are given by the polariton lifetime on the order of picoseconds. With increased noise, the hysteresis progressively vanishes until the emission appears monostable. These experimental results are modelled with a rate equation approach with a Gaussian random distribution in the excitation. Moreover, the hysteresis allows the observation of an optical switch effect via additional carrier injection with an energetically far off laser to attain the positive feedback effect. In the region of the hystereis, the system is positioned at a lower state with electrical injection and then pushed into the condensate regime with a laser pulse. Polariton flow controlled by a lithographically defined energy landscape Polaritons can be trapped in waveguide structures due to their photonic part, along which they propagte upon condensation with close to the speed of light. This happens with the special property of being able to strongly interact via their exciton content. The possibility to define such channels has been used in a variety of different prototypes for polaritons. This work presents two new approaches to route polariton flow: first via a Josephson-like coupling between two waveguides, realized by partly etched mirrors and second with a microdisk potential coupled to two waveguides. Josephson coupling refers to the known effect in superconducters which shows some resemblance to the observed effect and which use of is historically motivated. Josephson coupling allows observation of oscillations of the polariton condensate between the waveguides, which depends on the remaining mirrorpairs between the structure, which ultimately allows routing into a specific exit arm. The microdisk functions in a similiar way to a resonance tunnel diode. It allows energy selection of the transmitted modes via the discretization of the states in the low-dimensional structures. This results in the condition that only energetically fitting modes are allowed to propagate between the structures. Additionally, the microdisk structure allows counter directional routing of the polariton flow. Coherence properties and the photonstatistics of trapped polariton condensates The coherence properties of the emission of polariton-condensates is a long-standing active research area. The remaining questions regard the observations of high deviations between traditional inversion based systems (e.g. VCSELs). These show, even in thresholdless lasers, a value of the second order autocorrelation function of one. Polariton condensates exhibit increased values, which hint at a mixed state between coherent and thermal light. In this work a systematic way has been investigated, which tries to approach the coherence properties of polariton condensates to those of a traditional laser. This happens via the lateral photonic confinement of the condensates in lithographically defined micropillars with different diameters. The influence of the changes of the energy landscape have been evaluated in coherence measurements of the second order autocorrelation function. A direct link between a high trapping potential and good coherence properties has been proven. The effect is theoretically explained in the changed influence of phonons onto the polariton relaxation mechanisms. Because of the stronger localisation of the polariton wavefunction in smaller micropillars, the probability to scatter is increased, which allows a more efficient relaxation into the ground state. This suppressses strong occupation fluctuations of the ground state in the polariton lifetime, which has been speculated to be the origin of the increased autocorrelation . Additionally, a direct measurement of the photon statistics of the polariton condensate along increased polariton densities is presented. The photon statistics of a thermal emitter shows an exponential relationship, while the emission of a laser is Poisson distributed. The regime in-between, which is proposed for a laser at its threshold, can be described as a mixture of those two states. By fitting a function to the measured distributions, the phase transition can be tracked via the coherent particle fraction present in the system. Because this transition follows the paradigm of the thermal-coherent mixture states, it was proven that interactions do not play a significant role in establishing coherence in a polariton condensate with a photonic detuning. Polarisation control of polariton condensates The polarisation properties of the light originating in decay of polaritons correspond to the spin state of the quasiparticle. Below condensation threshold, this emission is largely unpolarised due to spin relaxation and above threshold, under certain circumstances, linear polarisation can be observed as an order parameter of the phase transition. The process of stimulated scattering can preserve circular polarisation of the laser at excitations positioned on the lower polariton branch. This is due to the fast relaxation to the ground state which prevents spin relaxation. Up until now, up to our knowledge, only partial conservation of circular polarisation in non-resonant excitation has been observed. In this work, complete circular polarisation conservation has been proven, at excitation 130 meV above the condensate state. This polarisation conservation starts at condensation threshold, which hints at conservation due to stimulated scattering. Under these conditions, linear excitation (as a superposition between both circular components) creates elliptically polarised light. This happens due to the fact that linear excitation focused via an objective becomes slightly elliptical. The degree of elliptical polarisation is determined by the detuning between exciton and photon and the particle density present in the condensate system. This can be explained with the relaxation processes on the lower polariton branch, which depend on the energy splitting between TE and TM modes. Additionally, elliptical micropillars have been investigated, to work out the influence of asymetric photonic confinement on the condensation properties. The elliptical confinement forces the condensate into a linear polarisation, which establishes itself along the long axis of the micropillar. In asymmetric micropillars, the ground state is split into two linear polarised modes along both orthogonal main axes, whereby the long axis determines the energy minimum of the system. The degree of linear polarisation increases with decreasing micropillar diameter and increasing ellipticity. This happens due to increased energy difference between the two modes. The ellipses have a long axis diameter of 2 micrometers and an axis relation of 3:2, in which nearly fully linearly polarised condensates have been observed. With this it was investigated that non-resonant excitation of polariton condensates can experimentally and theoretically attain every spin state under fitting excitation conditions. KW - Exziton-Polariton KW - Bose-Einstein-Kondensation KW - Spektroskopie KW - Polariton-Laser Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-176897 ER - TY - THES A1 - Then, Patrick T1 - Waveguide-based single molecule detection in flow T1 - Wellenleiter-basierte Einzelmoleküldetektion in Strömungen N2 - In this work fluorescence-based single molecule detection at low concetration is investigated, with an emphasis on the usage of active transport and waveguides. Active transport allows to overcome the limits of diffusion-based systems in terms of the lowest detectable threshold of concentration. The effect of flow in single molecule experiments is investigated and a theoretical model is derived for laminar flow. Waveguides on the other hand promise compact detection schemes and show great potential for their possible integration into lab-on-a-chip applications. Their properties in single molecule experiments are analyzed with help of a method based on the reciprocity theorem of electromagnetic theory. N2 - Diese Arbeit untersucht fluoreszenzbasierte Einzelmoleküldetektion bei niedrigen Konzentrationen, mit einem Fokus auf den Einsatz von aktivem Transport und Wellenleitern. Aktiver Transport ermöglicht es, Limitierungen von diffusionsbasierten Systemen im Hinblick auf die niedrigste erreichbare Konzentration zu überwinden. Der Einfluss von Strömungen auf Einzelmolekülexperimente wird untersucht und ein theoretisches Modell für laminare Strömungen hergeleitet. Wellenleiter hingegen versprechen kompakte Detektorsysteme und zeigen beträchtliches Potential für eine mögliche Integration in lab-on-a-chip Anwendungen. Ihre Eigenschaften in Einzelmolekülexperimenten werden mithilfe einer auf dem Reziprozitätstheorem aus der elektromagnetischen Theorie basierenden Methode analysiert. KW - Optik KW - physics KW - optics KW - waveguides Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140548 ER - TY - THES A1 - Feichtner, Thorsten T1 - Optimal Design of Focusing Nanoantennas for Light : Novel Approaches: From Evolution to Mode-Matching T1 - Optimierung von Nano-Antennen zur Fokussierung von Licht: Neue Ansätze: Von Evolution zu Moden-Anpassung N2 - Optische Antennen arbeiten ähnlich wie Antennen für Radiowellen und wandeln elektromagnetische Strahlung in elektrische Wechselströme um. Ladungsdichteansammlungen an der Antennen-Oberfläche führen zu starken und lokalisierten Nahfeldern. Da die meisten optischen Antennen eine Ausdehnung von wenigen hundert Nanometern besitzen, ermöglichen es ihre Nahfelder, Licht auf ein Volumen weit unterhalb des Beugungslimits zu fokussieren, mit Intensitäten, die mehrere Größenordnungen über dem liegen, was man mit klassischer beugender und reflektierender Optik erreichen kann. Die Aufgabe, die Abstrahlung eines Quantenemitters zu maximieren, eines punktförmigen Objektes, welches einzelne Photonen absorbieren und emittieren kann, ist identisch mit der Aufgabe, die Feldintensität am Ort des Quantenemitters zu maximieren. Darum ist es erstrebenswert, den Fokus optischer Antennen zu optimieren Optimierte Radiofrequenz-Antennen, welche auf Größenordnungen von wenigen 100 Nanometern herunterskaliert werden, zeigen bereits eine gute Funktionalität. Jedoch liegen optische Frequenzen in der Nähe der Plasmafrequenz von den Metallen, die für optische Antennen genutzt werden und die Masse der Elektronen kann nicht mehr vernachlässigt werden. Dadurch treten neue physikalische Phänomene auf. Es entstehen gekoppelte Zustände aus Licht und Ladungsdichte-Schwingungen, die sogenannten Plasmonen. Daraus folgen Effekte wie Volumenströme und kürzere effektive Wellenlängen. Zusätzlich führt die endliche Leitfähigkeit zu thermischen Verluste. Das macht eine Antwort auf die Frage nach der optimalen Geometrie für fokussierende optische Antennen schwer. Jedoch stand vor dieser Arbeit der Beweis noch aus, dass es für optische Antennen bessere Alternativen gibt als herunterskalierte Radiofrequenz-Konzepte. In dieser Arbeit werden optische Antennen auf eine bestmögliche Fokussierung optimiert. Dafür wird ein Ansatz gewählt, welcher bei Radiofrequenz-Antennen für komplexe Anwendungsfelder (z.B. isotroper Breitbandempfang) schon oft Erfolg hatte: evolutionäre Algorithmen. Die hier eingeführte erste Implementierung erlaubt eine große Freiheit in Bezug auf Partikelform und Anzahl, da sie quadratische Voxel auf einem planaren, quadratischen Gitter beliebig anordnet. Die Geometrien werden in einer binären Matrix codiert, welche als Genom dient und somit Methoden wie Mutation und Paarung als Verbesserungsmechanismus erlaubt. So optimierte Antennen-Geometrien übertreffen vergleichbare klassische Dipol-Geometrien um einen Faktor von Zwei. Darüber hinaus lässt sich aus den optimierten Antennen ein neues Funktionsprinzip ableiten: ein magnetische Split-Ring-Resonanz kann mit Dipol-Antennen leitend zu neuartigen und effektiveren Split-Ring-Antennen verbunden werden, da sich ihre Ströme nahe des Fokus konstruktiv überlagern. Im nächsten Schritt wird der evolutionäre Algorithmus so angepasst, so die Genome real herstellbare Geometrien beschreiben. Zusätzlich wird er um eine Art ''Druckertreiber'' erweitert, welcher aus den Genomen direkt Anweisungen zur fokussierten Ionenstrahl-Bearbeitung von einkristallinen Goldflocken erstellt. Mit Hilfe von konfokaler Mikroskopie der Zwei-Photonen-Photolumineszenz wird gezeigt, dass Antennen unterschiedlicher Effizienz reproduzierbar aus dem evolutionären Algorithmus heraus hergestellt werden können. Außerdem wird das Prinzip der Split-Ring-Antenne verbessert, indem zwei Ring-Resonanzen zu einer Dipol-Resonanz hinzugefügt werden. Zu guter Letzt dient die beste Antenne des zweiten evolutionäre Algorithmus als Inspiration für einen neuen Formalismus zur Beschreibung des Leistungsübertrages zwischen einer optischen Antenne und einem Punkt-Dipol, welcher sich als "dreidimensionaler Modenüberlapp" beschreiben lässt. Damit können erstmals intuitive Regeln für die Form einer optischen Antenne aufgestellt werden. Die Gültigkeit der Theorie wird analytisch für den Fall eines Dipols nahe einer metallischen Nano-Kugel gezeigt. Das vollständige Problem, Licht mittels einer optischen Antenne zu fokussieren, lässt sich so auf die Erfüllung zweier Modenüberlapp-Bedingungen reduzieren -- mit dem Feld eines Punktdipols, sowie mit einer ebenen Welle. Damit lassen sich zwei Arten idealer Antennenmoden identifizieren, welche sich von der bekannten Dipol-Antennen-Mode grundlegend unterscheiden. Zum einen lässt sich dadurch die Funktionalität der evolutionären und Split-Ring-Antennen erklären, zum lassen sich neuartige plasmonische Hohlraum-Antennen entwerfen, welche zu besserer Fokussierung von Licht führen. Dies wird numerisch im direkten Vergleich mit einer klassischen Dipolantennen-Geometrie gezeigt. N2 - Optical antennas work similar to antennas for the radio-frequency regime and convert electromagnetic radiation into oscillating electrical currents. Charge density accumulations form at the antenna surface leading to strong and localized near-fields. Since most optical antennas have dimensions of a few hundred nanometers, their near-fields allow the focusing of electromagnetic fields to volumes much smaller than the diffraction limit, with intensities several orders of magnitude larger than achievable with classical diffractive and refractive optical elements. The task to maximize the emission of a quantum emitter, a point-like entity capable of reception and emission of single photons, is identical to the task to maximize the field intensity at the position of the quantum emitter. Therefore it is desirable to optimize the capabilities of focusing optical antennas. Radio-frequency-antenna designs scaled to optical dimensions of several hundred nanometers show already a decent performance. However, optical frequencies lie near the plasma frequency of the metals used for optical antennas and the mass of electrons cannot be neglected anymore. This leads to new physical phenomena. Light can couple to charge density oscillations, yielding a so-called Plasmon. Effects emerge which have no equivalent in the very advanced field of radio-frequency-technology, e.g.~volume currents and shortened effective wavelengths. Additionally the conductivity is not infinite anymore, leading to thermal losses. Therefore, the question for the optimal geometry of a focusing optical antenna is not easy to answer. However, up to now there was no evidence that there exist better alternatives for optical antennas than down-scaled radio-frequency designs. In this work the optimization of focusing optical antennas is based on an approach, which often proved successful for radio-frequency-antennas in complex applications (e.g.~broadband and isotropic reception): evolutionary algorithms. The first implementation introduced here allows a large freedom regarding particle shape and count, as it arranges cubic voxels on a planar, square grid. The geometries are encoded in a binary matrix, which works as a genome and enables the methods of mutation and crossing as mechanism of improvement. Antenna geometries optimized in this way surpass a comparable dipolar geometry by a factor of 2. Moreover, a new working principle can be deduced from the optimized antennas: a magnetic split-ring resonance can be coupled conductively to dipolar antennas, to form novel and more effective split-ring-antennas, as their currents add up constructively near the focal point. In a next step, the evolutionary algorithm is adapted so that the binary matrices describe geometries with realistic fabrication constraints. In addition a 'printer driver' is developed which converts the binary matrices into commands for focused ion-beam milling in mono-crystalline gold flakes. It is shown by means of confocal two-photon photo-luminescence microscopy that antennas with differing efficiency can be fabricated reliably directly from the evolutionary algorithm. Besides, the concept of the split-ring antenna is further improved by adding this time two split-rings to the dipole-like resonance. The best geometry from the second evolutionary algorithm inspires a fundamentally new formalism to determine the power transfer between an antenna and a point dipole, best termed 'three-dimensional mode-matching'. Therewith, for the first time intuitive design rules for the geometry of an focusing optical antenna can be deduced. The validity of the theory is proven analytically at the case of a point dipole in from of a metallic nano sphere. The full problem of focusing light by means of an optical antenna can, thus, be reduced to two simultaneous mode-matching conditions -- on the one hand with the fields of a point dipole, on the other hand with a plane wave. Therefore, two types of ideal focusing optical antenna mode patterns are identified, being fundamentally different from the established dipolar antenna mode. This allows not only to explain the functionality of the evolutionary antennas and the split-ring antenna, but also helps to design novel plamonic cavity antennas, which lead to an enhanced focusing of light. This is proven numerically in direct comparison to a classical dipole antenna design. KW - Physik KW - Plasmon KW - optical antennas KW - plasmonics KW - nano optics KW - LDOS KW - evolutionary optimization KW - mode matching KW - Optische Antennen KW - Plasmonik KW - Nano-Optik KW - Evolutionäre Optimierung Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140604 ER - TY - JOUR A1 - Sessi, Paolo A1 - Silkin, Vyacheslav M. A1 - Nechaev, Ilya A. A1 - Bathon, Thomas A1 - El-Kareh, Lydia A1 - Chulkov, Evgueni V. A1 - Echenique, Pedro M. A1 - Bode, Matthias T1 - Direct observation of many-body charge density oscillations in a two-dimensional electron gas JF - Nature Communications N2 - Quantum interference is a striking manifestation of one of the basic concepts of quantum mechanics: the particle-wave duality. A spectacular visualization of this effect is the standing wave pattern produced by elastic scattering of surface electrons around defects, which corresponds to a modulation of the electronic local density of states and can be imaged using a scanning tunnelling microscope. To date, quantum-interference measurements were mainly interpreted in terms of interfering electrons or holes of the underlying band-structure description. Here, by imaging energy-dependent standing-wave patterns at noble metal surfaces, we reveal, in addition to the conventional surface-state band, the existence of an 'anomalous' energy band with a well-defined dispersion. Its origin is explained by the presence of a satellite in the structure of the many-body spectral function, which is related to the acoustic surface plasmon. Visualizing the corresponding charge oscillations provides thus direct access to many-body interactions at the atomic scale. KW - scanning tunneling spectroscopy KW - acoustic surface plasmon KW - metal surfaces KW - Cu(111) KW - excitations KW - microscopy KW - local density KW - standing wave formation KW - states KW - steps Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145246 VL - 6 IS - 8691 ER - TY - THES A1 - Braun, Tristan T1 - Spektroskopie an positionierten III-V-Halbleiterquantenpunkten T1 - Spectroscopy of site-controlled III-V semiconductor quantum dots N2 - Viele Forschergruppen konzentrieren sich derzeit auf die Entwicklung von neuartigen Technologien, welche den Weg für die kommerzielle Nutzung einer Quantenkommunikation bereiten sollen. Erste Erfolge konnten dabei insbesondere auf dem Gebiet der Quantenschlüsselverteilung erzielt werden. In diesem Bereich nutzt man die Eigenschaft einzelner, ununterscheidbarer Photonen nicht kopiert werden zu können, um eine abhörsichere Übertragung sensibler Daten zu realisieren. Als Lichtquellen dafür eignen sich Halbleiter-Quantenpunkte. Diese Quantenpunkte lassen sich außerdem leicht in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integrieren und sind somit besonders interessant für die Entwicklung solch fortschrittlicher Technologien, welche für eine abhörischere Kommunikation notwendig sind. Basierend auf diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit Halbleiter-Quantenpunkte spektroskopisch hinsichtlich ihres Potentials als Quanten-Lichtquelle für die Quantenkommunikation untersucht. Dabei wurden die Quantenpunkte aus InAs/GaAs und InP/GaInP unter anderem in einem speziellen Verfahren deterministisch positioniert und letztendlich in eine photonische Mikrostruktur integriert, welche aus einer Goldscheibe und einem dielektrischen Spiegel besteht. Als Grundcharakterisierungsmittel kam hauptsächlich die Mikrophotolumineszenzspektroskopie zur Bestimmung der Emissionseigenschaften zum Einsatz. Weiterführend wurden Photonen-Korrelationsmessungen zweiter Ordnung durchgeführt, um den Nachweis einer Quanten-Lichtquelle zu erbringen. Einfluss eines RTA-Prozesses auf die Emissionseigenschaften von InAs/GaAs-Quantenpunkten Zur Untersuchung des Einflusses eines Rapid-Thermal-Annealing-Prozesses auf die elektronischen Eigenschaften und die Oszillatorstärke selbstorganisierter InAs/GaAs-Quantenpunkte wurden Mikrophotolumineszenzmessungen an verschiedenen Proben im externen Magnetfeld von bis zu 5 T durchgeführt. Die Quantenpunkte wurden dabei in einem besonderen Verfahren gewachsen, bei dem die nominelle Quantenpunkthöhe durch eine bestimmte Bedeckungsschichtdicke vorgegeben wurde. Insgesamt wurden drei Proben mit Schichtdicken von 2 nm, 3 nm und 4 nm hergestellt, die jeweils nachträglich bei Temperaturen von 750° C bis 850° C für fünf Minuten ausgeheilt wurden. Anhand polarisationsaufgelöster Spektroskopie konnten aus den aufgenommenen Quantenpunktspektren die Zeemanaufspaltung und die diamagnetische Verschiebung extrahiert und damit der effektive Landé g-Faktor sowie der diamagnetische Koeffizient bestimmt werden. Die Auswertung der Zeemanaufspaltung zeigte, dass sowohl höhere Ausheiltemperaturen als auch dickere Bedeckungsschichten zu einer drastischen Abnahme der absoluten g-Faktoren sorgen. Dies lässt darauf schließen, dass eine dickere Bedeckungsschicht zu einer stärkeren Interdiffusion der Atome und einer steigenden Ausdehnung der Quantenpunkte für ex-situ Ausheilprozesse führt. Im Gegensatz dazu steigen die diamagnetischen Koeffizienten der Quantenpunkte mit zunehmender Ausheiltemperatur, was auf eine Ausdehnung der Exzitonwellenfunktion hindeutet. Außerdem wurden mittels zeitaufgelöster Mikrophotolumineszenzspektroskopie die Lebensdauern am Quantenpunktensemble bestimmt und eine Abnahme dieser mit steigender Temperatur festgestellt. Sowohl über die Untersuchungen des diamagnetischen Koeffizienten als auch über die Analyse der Lebensdauer konnte schließlich die Oszillatorstärke der Quantenpunkte ermittelt werden. Beide Messverfahren lieferten innerhalb der Fehlergrenzen ähnliche Ergebnisse. Die höchste Oszillatorstärke \(f_{\chi}=34,7\pm 5,2\) konnte für eine Schichtdicke von d = 3 nm und einer Ausheiltemperatur von 850° C über den diamagnetischen Koeffizienten berechnet werden. Im Falle der Bestimmung über die Lebensdauer ergab sich ein maximaler Wert von \(f_{\tau}=25,7\pm 5,7\). Dies entspricht einer deutlichen Steigerung der Oszillatorstärke im Vergleich zu den Referenzproben um einem Faktor größer als zwei. Des Weiteren konnte eine Ausdehnung der Schwerpunktswellenfunktion der Exzitonen um etwa 70% festgestellt werden. Insgesamt betrachtet, lässt sich durch ex-situ Rapid-Thermal-Annealing-Prozesse die Oszillatorstärke nachträglich deutlich erhöhen, wodurch InAs/GaAs-Quantenpunkte noch interessanter für Untersuchungen im Regime der starken Kopplung werden. Temperatur- und Leistungsabhängigkeit der Emissionseigenschaften positionierter InAs/GaAs Quantenpunkte Um einen Einblick in den Ablauf des Zerfallsprozesses eines Exzitons in positionierten Quantenpunkten zu bekommen, wurden temperatur- und leistungsabhängige Messungen durchgeführt. Diese Quantenpunkte wurden in einem speziellen Verfahren deterministisch an vorher definierten Stellen gewachsen. Anhand der Temperaturserien konnten dann Rückschlüsse auf die auftretenden Verlustkanäle in einem Quantenpunkt und dessen Emissionseigenschaften gezogen werden. Dabei wurden zwei dominante Prozesse als Ursache für den Intensitätsabfall bei höheren Temperaturen identifiziert. Die Anhebung der Elektronen im Grundzustand in die umgebende Barriere oder in delokalisierte Zustände in der Benetzungsschicht sorgt für die anfängliche Abnahme der Intensität bei niedrigeren Temperaturen. Der starke Abfall bei höheren Temperaturen ist dagegen dem Aufbruch der exzitonischen Bindung und der thermischen Aktivierung der Ladungsträger in das umgebende Substratmaterial geschuldet. Hierbei lassen sich exemplarisch für zwei verschiedene Quantenpunkte die Aktivierungsenergien \(E_{2A}=(102,2\pm 0,4)\) meV und \(E_{2B}=(163,2\pm 1,3)\) meV bestimmen, welche in etwa den Lokalisierungsenergien der Exzitonen in dem jeweiligen Quantenpunkt von 100 meV bzw. 144 meV entsprechen. Weiterhin deckte die Auswertung des Intensitätsprofils der Exzitonemission die Streuung der Exzitonen an akustischen und optischen Phononen als Hauptursache für die Zunahme der Linienbreite auf. Für hohe Temperaturen dominierte die Wechselwirkung mit longitudinalen optischen Phononen den Verlauf und es konnten für das InAs/GaAs Materialsystem typische Phononenenergien von \(E_{LOA}=(30,9\pm 4,8)\) meV und \(E_{LOB}=(32,2\pm 0,8)\) meV bestimmt werden. In abschließenden Messungen der Leistungsabhängigkeit der Linienbreite wurde festgestellt, dass spektrale Diffusion die inhärente Grenze für die Linienbreite bei niedrigen Temperaturen setzt. Optische Spektroskopie an positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten Weiterhin wurden positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte hinsichtlich der Nutzung als Quanten-Lichtquelle optisch spektroskopiert. Zunächst wurden die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte in grundlegenden Experimenten analysiert. Leistungs- und polarisationsabhängige Messungen ließen dabei die Vermutung sowohl auf exzitonische als auch biexzitonische Zerfallsprozesse zu. Weiterhin brachten die Untersuchungen der Polarisation einen ungewöhnlich hohen Polarisationsgrad der Quantenpunktemission hervor. Aufgrund von lokalen Ordnungsphänomenen in der umgebenden GaInP-Matrix wurden im Mittel über 66 Quantenpunkte der Grad der Polarisation von Exziton und Biexziton zu \(p_{Mittel}=(93^{+7}_{-9})\)% bestimmt. Des Weiteren wiesen die Quantenpunkte eine sehr hohe Feinstrukturaufspaltung von \(\Delta_{FSS}^{Mittel}=(300\pm 130)\) µeV auf, welche sich nur durch eine stark anisotrope Quantenpunktform erklären lässt. Durch Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen zweiter Ordnung wurden dann sowohl der nicht-klassische Einzelphotonencharakter von Exziton und Biexziton als auch erstmalig für diese Strukturen der kaskadierte Zerfall der Biexziton-Exziton-Kaskade demonstriert. Hierbei wurden \(g^{(2)}(0)\)-Werte von bis 0,08 erreicht. Diese Ergebnisse zeigen das Potential von positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten als Grundbausteine für Quanten-Lichtquellen, insbesondere in Bezug auf den Einsatz in der Quantenkommunikation. Realisierung einer Einzelphotonenquelle auf Basis einer Tamm-Plasmonen-Struktur Nachdem die vorangegangen Untersuchungen die Eignung der positionierten InP/GaInP-Quantenpunkte als Emitter einzelner Photonen demonstrierten, befasst sich dieser Teil nun mit der Integration dieser Quantenpunkte in eine Tamm-Plasmonen-Struktur zur Realisierung einer effizienten Einzelphotonenquelle. Diese Strukturen bestehen aus einem dielektrischen Spiegel aus 30,5 AlGaAs/AlAs-Schichtpaaren und einer einigen Zehn Nanometer dicken Goldschicht, zwischen denen die Quantenpunkte eingebettet sind. Anhand von Messungen an einer planaren Tamm-Plasmonen-Struktur wurde das Bauteil charakterisiert und neben der Exziton- und Biexzitonemission der Zerfall eines Trions beobachtet, was durch Polarisations- und Korrelationsmessungen nachgewiesen wurde. Um eine Verstärkung der Einzelphotonenemission durch die Kopplung der Teilchen an eine lokalisierte Tamm-Plasmonen-Mode demonstrieren zu können, wurde ein Bereich der Probe mit mehreren Goldscheiben von Durchmessern von 3-6 µm abgerastert und die Lichtintensität aufgenommen. Unterhalb der untersuchten Goldscheiben konnte eine signifikante Erhöhung des Lumineszenzsignals festgestellt werden. Eine quantitative Analyse eines einzelnen Quantenpunktes mittels einer Temperaturserie lieferte dabei eine maximale Emissionsrate von \(\eta_{EPQ}^{Max}=(6,95\pm 0,76)\) MHz und damit eine Effizienz von \((6,95\pm 0,76)\)% solch einer Einzelphotonenquelle unter gepulster Anregung bei 82 MHz. Dies entspricht einer deutlichen Verbesserung der Effizienz im Vergleich zu Quantenpunkten im Volumenmaterial und sogar zu denen in einer planaren DBR-Resonatorstruktur. Positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte in einer Tamm-Plasmonen-Struktur bilden somit eine vielversprechende Basis für die Realisierung hocheffizienter Einzelphotonenquellen. N2 - At the moment, many scientific groups focus on the development of new technologies which are supposed to lead the way to the commercial use of quantum communication. Particularly in the field of quantum key distribution first success has been achieved. These experiments make use of the fact that it is not possible to generate a perfect copy of a quantum state (Non-cloning theorem). One way to emit non-classical particles is to use semiconductor quantum dots. Furthermore such quantum dots can be easily integrated in complex semiconductor microstructures and are thus especially interesting for the development such advanced technologies, which are mandatory for a secure communication. Based on this background, the objective of the work presented in this thesis was a spectroscopic analysis of semiconductor quantum dots, regarding their potential as a quantum light source for quantum communication. In a dedicated process, amongst others, InAs/GaAs and InP/GaInP quantum dots were positioned deterministically and eventual integrated in a photonic microstructure, which consists of a gold disc and a dielectric mirror. Micro photoluminescence spectroscopy was used as a basic instrument for identifying the emission characteristics. In addition second order photon correlation measurements were performed to provide proof of a quantum light source. Impact of rapid thermal annealing on the emission characteristics of InAs/GaAs quantum dots Micro photoluminescence measurements of different samples in external magnetic fields up to 5 T have been performed in order to analyze the impact of rapid thermal annealing on the electronic properties and the oscillator strength of self-assembled InAs/GaAs quantum dots. The quantum dots were grown in a special procedure whereby the nominal quantum dot height was defined by the thickness of a capping layer. In total, three samples with capping layer thicknesses of 2 nm, 3 nm and 4 nm were processed and afterwards annealed at temperatures of 750° C up to 850° C for five minutes. The Zeeman splitting and the diamagnetic shift could be derived from the taken quantum dot spectra by means of polarization resolved spectroscopy. Hence, the effective Landé g-factors and the diamagnetic coefficient could be determined. The analysis of the Zeeman splitting demonstrated a drastic decrease of the absolute g-factors with increasing annealing temperature as well as thicker capping layers. This yield to the conclusion, that a thicker capping layer leads to a stronger interdifussion of the atoms and an increasing elongation of the quantum dots for ex-situ annealing procedures. The diamagnetic coefficients of the quantum dots rose with higher temperatures, which indicates an expansion of the excitonic wavefunction. Furthermore time resolved micro photoluminescence spectroscopy has been performed in order to assess the lifetime of the quantum dot ensemble. The lifetime decreases clearly with increasing temperatures. Both the investigations of the diamagnetic coefficient and the quantum dot lifetime finally lead to a determination of the oscillator strength and reveal values agreeing within the error bars. The highest oscillator strength \(f_{\chi}=34.7\pm 5.2\) (determined from the diamagnetic shift) could be determined for the sample with a capping layer of d = 3 nm anneald at a temperature of 850° C. In the case of the liftime measurements the oscillator strength exhibits a maximum value of \(f_{\tau}=25.7\pm 5.7\). This corresponds to a distinct enhancement of the oscillator strength of more than two compared to the reference samples. In addition an expansion of the center-of-mass wave function by about 70% has been ascertained. Taken as a whole the oscillator strength of InAs/GaAs quantum dots can be increased significantly by ex-situ rapid thermal annealing, which makes them even more interesting for investigations in the strong coupling regime. Temperature and power dependency of the emission characteristics of site-controlled InAs/GaAs quantum dots In order to investigate the decay process of an exciton in site-controlled quantum dots, temperature and power dependent measurements were performed. Those quantum dots were grown deterministically in a specific procedure on predefined positions. Existing photonic loss channels in the quantum dot were studied by performing temperature series. Hereby two dominant processes causing the decrease of the intensity at higher temperatures were identified. Initially the activation of the electron in the ground state into the surrounding barrier or into delocalized states of the wetting layer leads to a decrease of the intensity in the low temperature regime. However, the strong decrease for higher temperatures is attributed to ionization of the exciton and the subsequent activation of the carriers into the surrounding substrate. The fit yields two different activation energies \(E_{2A}=(102,2\pm 0,4)\) meV and \(E_{2B}=(163,2\pm 1,3)\) meV for two exemplary quantum dots A and B, respectively. Hence, both values correspond with the localization energies of the excitons in the respective quantum dot, which account for 100 meV and 144 meV respectively. Furthermore the analysis of the intensity profiles revealed that acoustical and optical phonons are the main reason for the broadening of the linewidth. The dependency of the linewidth for high temperatures is dominated by the interaction of the excitons with longitudinal optical phonons, where phonon energies of \(E_{LOA}=(30,9\pm 4,8)\) meV for quantum dot A and \(E_{LOB}=(32,2\pm 0,8)\) meV for quantum dot B were determined. Those values are typical for InAs/GaAs material system. In addition, the measurements indicate that the linewidth at low temperatures is caused by spectral diffusion. Optical spectroscopy of site-controlled InP/GaInP quantum dots In addtion site-controlled InP/GaInP quantum dots were investigated by means of optical spectroscopy regarding their use as a quantum light source. At first the emission features of the quantum dots were analyzed in basic experiments. Power and polarization dependent measurements were used to identify excitonic as well as biexcitonic decay processes. Furthermore the investigations of the polarization were exhibiting an unusual high degree of polarization of the quantum dot emission. The excitonic and biexcitonic emission shows a very high degree of linear polarization (\(p_{Mittel}=(93^{+7}_{-9})\)%), which is caused by local composition modulation phenomena in the surrounding GaInP matrix. For this calculation the average value was taken out of 66 quantum dots. In addition the quantum dots exhibited very large fine structure splittings of \(\Delta_{FSS}^{Mittel}=(300\pm 130)\) µeV, which can be explained only with a strong anisotropic quantum dot shape. Second order autocorrelation measurements revealed the non-classical emission character of the exciton and the biexciton. \(g^{(2)}(0)\) values down to 0.08 have been reached. In addition, by performing crosscorrelation measurements the cascaded emission of the biexiton-exciton cascade has been demonstrated for the first time for those structures. These results show the potential of site-controlled InP/GaInP quantum dots as a basic module for quantum light sources especially regarding their use in quantum communication. Realization of a single photon source based on a Tamm-plasmon structure After the previous analysis revealed the potential of the site-controlled InP/GaInP quantum dots acting as a single photon emitter, the following part considers the integration of those quantum dots into a Tamm-plasmon structure to realize an efficient single photon source. These structures consist of a distributed Bragg reflector (DBR) with 30.5 AlGaAs/AlAs mirror pairs and a gold disc with a thickness of only a few ten nanometers. The quantum dots are located between the DBR and the gold disc at an anti-node of the Tamm-plasmon mode. The device was characterized by photoluminescence investigations of a planar Tamm-plasmon structure. Besides excitonic and biexcitonic emission features, the experiments showed the decay of a trion state, which has been confirmed by polarization and correlation measurements. In order to demonstrate an enhancement of the single photon emission due to the coupling to a localized Tamm-plasmon mode, an array of gold discs with varying diameters from 3-6 µm was scanned and the light intensity recorded. At the positions of the gold discs a significant increase of the luminescence could be detected. Investigations in more detail on a single quantum dot tuned into the Tamm-plasmon resonance by adjusting the temperature revealed a maximum emission rate of \(\eta_{EPQ}^{Max}=(6,95\pm 0,76)\) MHz and with it an efficiency of \((6,95\pm 0,76)\)% of such a single photon source when taking the repetition rate of 82 MHz into account. This is a distinct enhancement of the efficiency compared to quantum dots in bulk material or even to those embedded in planar DBR-resonators. As a consequence of the experiments site-controlled InP/GaInP quantum dots embedded in a Tamm-plasmon structure can be considered as a promising base for the realization of highly efficient single photon sources. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - III-V semiconductor quantum dot KW - site-controlled quantum dot KW - Optische Spektroskopie KW - Einzelphotonenemission Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-146151 ER - TY - THES A1 - Munz, Eberhard T1 - Physiological and metabolical high-resolution MRI of plants T1 - Physiologische und metabolische hochaufgelöste Pflanzen-Magnetresonanzbildgebung N2 - The noninvasive magnetic resonance imaging technique allows for the investigation of functional processes in the living plant. For this purpose during this work, different NMR imaging methods were further developed and applied. For the localisation of the intrusion of water into the germinating rape seed with the simultaneous depiction of the lipid-rich tissue via a 3D rendering, in Chap. 5 the technique of interleaved chemical selective acquisition of water and lipid was used in the germinating seed. The utilization of high-resolution MR images of germinated seeds enabled the localization of a predetermined water gap in the lipid-rich aleurone layer, which resides directly under the seed coat. The for a long time in biology prevalent discussion, whether such a gap exists or the seed soaks up the water from all sides, rather like a sponge, could hereby, at least for the rapeseed seed, be answered clearly. Furthermore, the segmentation and 3D visualization of the vascular tissue in the rapeseed seeds was enabled by the high-resolution datasets, a multiply branched structure preconstructed in the seed could be shown. The water is directed by the vascular tissue and thus awakens the seed gradually to life. This re-awakening could as well be tracked by means of invasive imaging via an oxygen sensor. In the re-awakened seeds, the lipid degradation starts, other than expected, not in the lipid-rich cotyledons but in the residual endosperm remaining from seed development and in the aleurone layer which previously protected the embryo. Within this layer, the degradation could be verified in the high-resolution MR datasets. The method presented in Chap. 6 provides a further characteristic trait for phenotyping of seeds and lipid containing plants in general. The visualization of the compounds of fatty acids in plant seeds and fruits could be achieved by the distinct utilization of chemical shift-selective imaging techniques. Via the application of a CSI sequence the fatty acid compounds in an olive were localized in a 2D slice. In conjunction with an individually adjusted CHESS presaturation module Haa85 the high-resolution 3D visualization of saturated and unsaturated fatty acid compounds in different seeds was achieved. The ratio maps calculated from these datasets allow to draw conclusions from the developmental stage or the type of seed. Furthermore, it could be shown that the storage condition of two soybean seeds with different storage time durations lead to no degradation of the fatty acid content. Additional structural information from inside of dry seeds are now accessible via MRI. In this work the imaging of cereal seeds could be significantly improved by the application of the UTE sequence. The hitherto existing depictions of the lipid distribution, acquired with the spin echo sequence, were always sufficient for examinations of the lipid content, yet defects in the starchy endosperm or differences in the starch concentration within the seed remained constantly unseen with this technique. In a direct comparison of the datasets acquired with the previous imaging technique (spin echo) and with UTE imaging, the advantage of data acquisition with UTE could be shown. By investigating the potential seed compounds (starch, proteins, sugar) in pure form, the constituent parts contributing to the signal could be identified as bound water (residual moisture) and starch. The application of a bi-exponential fit on the datasets of the barley seed enabled the separate mapping of magnetization and of relaxation time of two components contributing to the NMR signal. The direct comparison with histological stainings verified the previous results, thus this technique can be used for the selective imaging of starch in dry seeds. Conclusions on the translocation characteristics in plants can be drawn by the technique proposed in Chap. 8. The associated translocation velocities can now, even in the range of several um/h, be determined in the living plant. Based on calculated concentrations of an MR contrast agent, which was taken up by the plant, these translocation velocities were estimated both in longitudinal direction, thus along the vascular bundle, and in horizontal direction, thus out of the bundle. The latter velocity is located below the contrast agent's velocity value of free diffusion. By adjusting a dynamic contrast-enhancing imaging technique (DCE-Imaging, Tof91) the acquisition duration of a T1-map was significantly reduced. By means of these maps, local concentrations of the contrast agent in plant stems and the siliques of the rapeseed plant could be determined. Numerous questions in plant science can only be answered by non-invasive techniques such as MRI. For this reason, besides the experimental results achieved in this work, further NMR methods were tested and provided for the investigation of plants. As an example, the study on the imaging of magnetic exchange processes are mentioned, which provided the groundwork for a possible transfer of CEST experiments (Chemical Exchange Saturation Transfer) to the plant. The results are presented in the bachelor thesis of A. Jäger Jae17, which was performed under my supervision, they find great interest under biologists. The development of new technologies, which extend the possibilities for the investigation of living organisms, is of great importance. For this reason, I have contributed to the development of the currently unpublished method RACETE (Refocused Acquisition of Chemical Exchange Transferred Excitations [Jak17, Reu17, Gut18a]). By rephasing the transferred magnetization the utilization of properties which have not been available in chemical "`exchange"' experiments is enabled. With this method a positive contrast is generated, thus a reference experiment is not mandatory. Furthermore, the image phase, which in classical experiments contains no information about the exchanged protons, can be used for the distinct identification of multiple substances which have been excited simultaneously. This recently at the Department of Experimental Physics V developed method can be used in particular for the identification of lipids and for the localization of sugars and amino acids, thus it can serve the enhancement and improvement of non-invasive analytical methods. N2 - Die nicht-invasive Bildgebungstechnik der Magnetresonanz ermöglicht es, funktionelle Prozesse in Pflanzen am lebenden Objekt zu untersuchen. Hierfür wurden im Rahmen dieser Arbeit verschiedene NMR-Bildgebungsmethoden weiterentwickelt und angewendet. Da Pflanzen ein magnetisch sehr inhomogenes Gewebe besitzen, bedingt durch Lufteinschlüsse und das Vorhandensein verschiedenster gelöster Stoffe im Pflanzengewebe, wurden daher hauptsächlich Spin-Echo-Methoden für die Bildgebung verwendet. Um das erste Eindringen des Wassers in den keimenden Raps-Samen bei gleichzeitiger Darstellung des lipid-reichen Gewebes mittels einer 3D-Visualisierung zu lokalisieren, wurde in Kapitel 5 die Technik der verschachtelten, chemisch selektiven Aufnahme von Wasser und Lipid im keimenden Samen verwendet. Durch Verwendung von hochausgelösten MR-Aufnahmen an gekeimten Samen konnte weiterhin in der lipid-reichen Aleuron-Schicht, die sich direkt unter der Samenschale befindet, ein gezielt angelegter Einlass für das Wasser verortet werden. Die in der Biologie lange Zeit verbreitete Diskussion, ob es einen solchen Einlass gibt oder der keimende Samen das Wasser eher wie ein Schwamm von allen Seiten aufsaugt, konnte hierdurch, zumindest für den Raps-Samen, eindeutig beantwortet werden. Weiterhin konnte durch die hoch-aufgelösten Aufnahmen das vaskuläre Gewebe in den Raps-Samen segmentiert und in 3D veranschaulicht werden, es zeigte sich eine mehrfach verzweigte Struktur, die bereits im Samen angelegt ist. Das Wasser folgt hierbei dem vaskulären Gewebe und erweckt hierdurch den Samen schrittweise zum Leben. Dieses Wieder-Erwachen konnte ebenfalls durch die invasive Bildgebung mittels eines Sauerstoff-Sensors nachverfolgt werden. Im nun erwachten Samen selbst beginnt der Lipid-Abbau, anders als zunächst angenommen, nicht in den lipid-haltigen Kotyledonen sondern im von der Samen-Entwicklung verbliebenden Endosperm und in der den Keimling vormals schützenden Aleuron-Schicht. In dieser konnte der Abbau an gekeimten Samen durch hochaufgelöste MR-Aufnahmen nachgewiesen werden. Die in Kapitel 6 vorgeschlagene Methode liefert ein weiteres Merkmal zur Phenotypisiserung von Samen und lipidhaltigen Pflanzenbestandteilen im Allgemeinen. Die Darstellung der Bestandteile ungesättigter Fettsäuren in Pflanzensamen und -Früchten konnte durch gezielte Verwendung von chemisch selektiven Bildgebungstechniken erreicht werden. Durch die Anwendung einer CSI-Sequenz konnten die Fettsäurebestandteile in Oliven in einer 2D-Schicht lokalisiert werden. In Verbindung mit einem jeweils angepassten CHESS-Vorsättigungsmodul Haa85 wurde die hochaufgelöste 3D-Darstellung von gesättigten und ungesättigten Fettsäurebestandteilen in unterschiedlichen Samen erreicht. Rückschlüsse über das Entwicklungsstadium sowie die Sorte der verwendeten Samen können aus den Verhältnis-Karten, die aus den jeweiligen Datensätzen berechnet wurden, gezogen werden. Dass in diesem Fall die Aufbewahrungsmethode zu keiner Degradation der Fettsäurezusammensetzung geführt hat, konnte weiterhin am Beispiel von zwei Sojasamen mit unterschiedlicher Lagerdauer gezeigt werden. Zusätzliche strukturelle Informationen aus dem Inneren trockener Samen sind nun mittels MRT zugänglich. In dieser Arbeit konnte durch die UTE-Sequenz die Bildgebung von Getreidesamen deutlich vorangebracht werden. Die bisherigen Darstellungen der Lipid-Verteilung, aufgenommen mit einer Spin-Echo Sequenz, waren zwar für die Betrachtung des Lipid-Gehalts stets ausreichend, Defekte im stärkehaltigen Endosperm oder Unterschiede in der Stärke-Konzentration innerhalb des Samen blieben mit dieser Technik jedoch stets verborgen. Im direkten Vergleich der mit der bisherigen Technik (Spin-Echo) und der UTE-Bildgebung aufgenommenen Datensätze konnte der Vorteil der Datenaufnahme mit UTE gezeigt werden. Durch die Untersuchung der möglichen Samenbestandteile (Stärke, Proteine, Zucker) in Reinform konnten die zum Signal beitragen Bestandteile als gebundenes Wasser (Restfeuchte) und Stärke identifiziert werden. Die Verwendung bi-exponentiellen Fits and die Messdaten ermöglichte es im Gersten-Samen, zwei zum Signal beitragende Komponenten in getrennten Karten bezüglich ihrer Magnetisierung und Relaxationszeit zu trennen. Der Vergleich mit histologischen Färbungen bestätigte die bisherigen Ergebnisse, somit kann diese Technik zur selektiven Darstellung von Stärke in trockenen Samen verwendet werden. Rückschlüsse auf das Transportverhalten in Pflanzen können durch die in Kapitel 8 vorgestellte Technik gezogen werden. Die zugehörigen Transportgeschwindigkeiten im lebenden Pflanzenobjekt können nun, selbst im Bereich von wenigen $\mu$m/h, bestimmt werden. Diese wurden anhand von berechneten Konzentrationen eines von der Pflanze aufgenommenen MR-Kontrastmittels sowohl in longitudinaler Richtung, also entlang des Leitgewebebündels, als auch in horizontaler Richtung, also aus dem Leitbündel heraus, abgeschätzt werden; Letztere Geschwindigkeit liegt deutlich unter dem Wert der freien Diffusionsgeschwindigkeit des Kontrastmittels. Hierfür wurden durch Anpassung einer dynamischen Kontrast-erhöhenden Bildgebungstechnik (DCE-Imaging, Tof91) die Aufnahmedauer einer für die weiteren Berechnungen benötigen T1-Karte deutlich reduziert. Mittels dieser Karten konnten die lokalen Konzentrationen des Kontrastmittels in Pflanzenstängeln und Schoten der Rapspflanze bestimmt werden. Zahlreiche Fragen in der Pflanzenforschung können nur durch nicht-invasive Techniken wie MRT beantwortet werden. Deswegen wurden, neben den experimentellen Ergebnissen, die mittels dieser Arbeit erreicht wurden, auch weitere NMR Methoden für die Untersuchung von Pflanzen getestet und zur Verfügung gestellt. Als Beispiel seien hier die Untersuchungen zur Bildgebung von magnetischen Austauschprozessen genannt, welche eine Vorarbeit zur möglichen Übertragung con CEST-Experimenten (Chemical Exchange Saturation Transfer) auf das Modell Pflanze liefern. Die Ergebnisse sind in der Bachelor-Arbeit von A. Jäger \cite{jaeger17}, an deren Durchführung ich als Betreuer maßgeblich beteiligt war, dargestellt und finden großes Interesse bei Biologen. Von besonderer Wichtigkeit sind auch die Entwicklungen neuer Technologien, die die Möglichkeiten zur Untersuchung von lebenden Organismen erweitern können. Deswegen habe ich zu der Entwicklung der bislang unveröffentlichten Methode RACETE (Refocused Acquisition of Chemical Exchange Transferred Excitations [Jak17, Reu17, Gut18a]) beigetragen. Durch das Rephasieren der transferierten Magnetisierung können Eigenschaften, die bislang in chemischen "`Austausch"'-Experimenten nicht zur Verfügung stehen, ausgenutzt werden. Mit dieser Methode wird ein positiver Kontrast erzeugt, sie ist deshalb nicht zwingend auf ein Referenz-Experiment angewiesen. Weiterhin kann die Bildphase, welche in klassichen CEST-Experimenten keine Information über die ausgetauschten Protonen enthält, zur eindeutigen Identifizierung mehrerer parallel angeregter Substanzen verwendet werden. KW - Kernspintomografie KW - Pflanzen KW - Pflanzenbildgebung Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-172518 ER - TY - THES A1 - Winter, Patrick T1 - Neue Methoden zur Quantitativen Kardiovaskulären MR-Bildgebung T1 - New methods for quantitative cardiovascular magnetic resonance imaging N2 - Herzkreislauferkrankungen stellen die häufigsten Todesursachen in den Industrienationen dar. Die Entwicklung nichtinvasiver Bildgebungstechniken mit Hilfe der Magnetresonanz-Tomografie (MRT) ist daher von großer Bedeutung, um diese Erkrankungen frühzeitig zu erkennen und um die Entstehungsmechanismen zu erforschen. In den letzten Jahren erwiesen sich dabei genetisch modifzierte Mausmodelle als sehr wertvoll, da sich durch diese neue Bildgebungsmethoden entwickeln lassen und sich der Krankheitsverlauf im Zeitraffer beobachten lässt. Ein große Herausforderung der murinen MRT-Bildgebung sind die die hohen Herzraten und die schnelle Atmung. Diese erfordern eine Synchronisation der Messung mit dem Herzschlag und der Atmung des Tieres mit Hilfe von Herz- und Atemsignalen. Konventionelle Bildgebungstechniken verwenden zur Synchronisation mit dem Herzschlag EKG Sonden, diese sind jedoch insbesondere bei hohen Feldstärken (>3 T) sehr störanfällig. In dieser Arbeit wurden daher neue Bildgebungsmethoden entwickelt, die keine externen Herz- und Atemsonden benötigen, sondern das MRT-Signal selbst zur Bewegungssynychronisation verwenden. Mit Hilfe dieser Technik gelang die Entwicklung neuer Methoden zur Flussbildgebung und der 3D-Bildgebung, mit denen sich das arterielle System der Maus qualitativ und quantitativ erfassen lässt, sowie einer neuen Methode zur Quantisierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 im murinen Herzen. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden ermöglichen robustere Messungen des Herzkreislaufsystems. Im letzten Kapitel konnte darüber hinaus gezeigt werden dass sich die entwickelten Bildgebungstechniken in der Maus auch auf die humane Bildgebung übertragen lassen. N2 - Cardiovascular diseases are one of the main causes of death in western countries. Hence, the development of non-invasive imaging techniques using Magnetic Resonance Imaging (MRI) is very important for early detection of these illnesses and for examination of the biological mechanisms. In the past years genetically modified mouse models have proven to be great assets, since they allow the development of new imaging techniques and to investigate the progress of cardiovascular diseases in time lapse. The main challenge of murine MRI is the high heart rate und the fast respiration. Hence, synchronization of the measurement with cardiac motion and breathing by using cardiac and respiration signals is required. Most imaging techniques use ECG leads for synchronization with the heartbeat, however, these probes are prone to disturbances at high magnetic field strengths (>3 T). In this work new imaging techniques were developed that do not use external cardiac and respiration signals but the MRI signal itself for motion synchronization. With these techniques new methods for flow quantification und 3D imaging could be developed for qualitative and quantitative measurements in the murine arteries. Furthermore, a new method for quantification of the longitudinal relaxation time T1 in the murine heart could be developed. The methods presented in this work enable more robust measurements of the cardiovascular system. In the last chapter it could be shown that the imaging techniques developed in the mouse can also be transferred to human MRI. KW - Kernspintomografie KW - Kardiovaskuläres System KW - Flussbildgebung KW - 3D-Bildgebung KW - Selbstnavigation KW - T1 KW - UTE KW - Maus KW - Aorta KW - Herzmuskel KW - Herzschlag Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-174023 ER - TY - THES A1 - Trabel, Mirko T1 - Growth and Characterization of Epitaxial Manganese Silicide Thin Films T1 - Wachstum und Charakterisierung dünner epitaktischer MnSi Schichten N2 - This thesis describes the growth and characterization of epitaxial MnSi thin films on Si substrates. The interest in this material system stems from the rich magnetic phase diagram resulting from the noncentrosymmetric B20 crystal structure. Here neighboring spins prefer a tilted relative arrangement in contrast to ferro- and antiferromagnets, which leads to a helical ground state where crystal and spin helix chirality are linked [IEM+85]. This link makes the characterization and control of the crystal chirality the main goal of this thesis. After a brief description of the material properties and applied methods, the thesis itself is divided into four main parts. In the first part the advancement of the MBE growth process of MnSi on Si\((111)\) substrate as well as the fundamental structural characterization are described. Here the improvement of the substrate interface by an adjusted substrate preparation process is demonstrated, which is the basis for well ordered flat MnSi layers. On this foundation the influence of Mn/Si flux ratio and substrate temperature on the MnSi layer growth is investigated via XRD and clear boundaries to identify the optimal growth conditions are determined. The nonstoichiometric phases outside of this optimal growth window are identified as HMS and Mn\(_5\)Si\(_3\). Additionally, a regime at high substrate temperatures and low Mn flux is discovered, where MnSi islands are growing incorporated in a Si layer, which could be interesting for further investigations as a size confinement can change the magnetic phase diagram [DBS+18]. XRD measurements demonstrate the homogeneity of the grown MnSi layers over most of the 3 inch wafer diameter and a small \(\omega\)-FWHM of about 0.02° demonstrates the high quality of the layers. XRD and TEM measurements also show that relaxation of the layers happens via misfit dislocations at the interface to the substrate. The second part of the thesis is concerned with the crystal chirality. Here azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections reveal twin domains with a \(\pm\)30° rotation to the substrate. These twin domains seem to consist of left and right-handed MnSi, which are connected by a mirror operation at the \((\bar{1}10)\) plane. For some of the asymmetric XRD reflections this results in different intensities for the different twin domains, which reveals that one of the domains is rotated +30° and the other is rotated -30°. From XRD and TEM measurements an equal volume fraction of both domains is deduced. Different mechanisms to suppress these twin domains are investigated and successfully achieved with the growth on chiral Si surfaces, namely Si\((321)\) and Si\((531)\). Azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections demonstrate a suppression of up to 92%. The successful twin suppression is an important step in the use of MnSi for the proposed spintronics applications with skyrmions as information carriers, as discussed in the introduction. Because of this achievement, the third part of the thesis on the magnetic properties of the MnSi thin films is not only concerned with the principal behavior, but also with the difference between twinned and twin suppressed layers. Magnetometry measurements are used to demonstrate, that the MnSi layers behave principally as expected from the literature. The analysis of saturation and residual magnetization hints to the twin suppression on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates and further investigations with more samples can complete this picture. For comparable layers on Si\((111)\), Si\((321)\) and Si\((531)\) the Curie-Weiss temperature is identical within 1 K and the critical field within 0.1 T. Temperature dependent magnetoresistivity measurements also demonstrate the expected \(T^2\) behavior not only on Si\((111)\) but also on Si\((321)\) substrates. This demonstrates the successful growth of MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates. The latter measurements also reveal a residual resistivity of less then half for MnSi on Si\((321)\) in comparison to Si\((111)\). This can be explained with the reduced number of domain boundaries demonstrating the successful suppression of one of the twin domains. The homogeneity of the residual resistivity as well as the charge carrier density over a wide area of the Si\((111)\) wafer is also demonstrated with these measurements as well as Hall effect measurements. The fourth part shows the AMR and PHE of MnSi depending on the angle between in plane current and magnetic field direction with respect to the crystal direction. This was proposed as a tool to identify skyrmions [YKT+15]. The influence of the higher C\(_{3\mathrm{v}}\) symmetry of the twinned system instead of the C\(_3\) symmetry of a B20 single crystal is demonstrated. The difference could serve as a useful additional tool to prove the twin suppression on the chiral substrates. But this is only possible for rotations with specific symmetry surfaces and not for the studied unsymmetrical Si\((321)\) surface. Measurements for MnSi layers on Si\((111)\) above the critical magnetic field demonstrate the attenuation of AMR and PHE parameters for increasing resistivity, as expected from literature [WC67]. Even if a direct comparison to the parameters on Si\((321)\) is not possible, the higher values of the parameters on Si\((321)\) can be explained considering the reduced charge carrier scattering from domain boundaries. Below the critical magnetic field, which would be the region where a skyrmion lattice could be expected, magnetic hysteresis complicates the analysis. Only one phase transition at the critical magnetic field can be clearly observed, which leaves the existence of a skyrmion lattice in thin epitaxial MnSi layers open. The best method to solve this question seems to be a more direct approach in the form of Lorentz-TEM, which was also successfully used to visualize the skyrmion lattice for thin plates of bulk MnSi [TYY+12]. For the detection of in plane skyrmions, lamellas would have to be prepared for a side view, which seems in principle possible. The demonstrated successful twin suppression for MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates may also be applied to other material systems. Suppressing the twinning in FeGe on Si\((111)\) would lead to a single chirality skyrmion lattice near room temperature [HC12]. This could bring the application of skyrmions as information carriers in spintronics within reach. Glossary: MBE Molecular Beam Epitaxy XRD X-Ray Diffraction HMS Higher Manganese Silicide FWHM Full Width Half Maximum TEM Tunneling Electron Microscopy AMR Anisotropic MagnetoResistance PHE Planar Hall Effect Bibliography: [IEM+85] M. Ishida, Y. Endoh, S. Mitsuda, Y. Ishikawa, and M. Tanaka. Crystal Chirality and Helicity of the Helical Spin Density Wave in MnSi. II. Polarized Neutron Diffraction. Journal of the Physical Society of Japan, 54(8):2975, 1985. [DBS+18] B. Das, B. Balasubramanian, R. Skomski, P. Mukherjee, S. R. Valloppilly, G. C. Hadjipanayis, and D. J. Sellmyer. Effect of size confinement on skyrmionic properties of MnSi nanomagnets. Nanoscale, 10(20):9504, 2018. [YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015. [WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967. [TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012. [HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012. N2 - Diese Arbeit befasst sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dünner epitaktischer MnSi Schichten auf Si Substraten. Das Interesse an diesem Materialsystem liegt insbesondere im reichhaltigen magnetischen Phasendiagramm begründet, welches aus der nicht zentrosymmetrischen B20 Kristallstruktur des MnSi resultiert. Im Gegensatz zu Ferro- oder Antiferromagneten bevorzugen benachbarte Spins sich unter einem Winkel zueinander auszurichten, was zu einem helikalen Grundzustand führt in dem die Händigkeit von Kristallstruktur und Spin-Helix aneinander gekoppelt sind [IEM+85]. Diese Kopplung macht die Charakterisierung und Kontrolle der Händigkeit der Kristallstruktur zum Hauptziel dieser Arbeit. Nach einer kurzen Beschreibung der Materialeigenschaften und der angewendeten Methoden ist die Arbeit selbst in vier Hauptteile aufgeteilt. Im ersten Teil ist sowohl die Verbesserung des Molekularstrahlepitaxie-Wachstumsprozesses von MnSi auf Si\((111)\) Substrat, als auch die grundlegende strukturelle Charakterisierung beschrieben. Hierbei ist die Verbesserung der Substratgrenzfläche mit Hilfe eines angepassten Vorbereitungsprozesses erläutert, welche die Basis für glatte, geordnete dünne MnSi Schichten bildet. Auf dieser Basis ist der Einfluss des Mn/Si Fluss-Verhältnisses sowie der Substrattemperatur mittels Röntgenbeugung dargestellt und ein optimales Wachstumsfenster identifiziert. Die nicht stöchiometrischen Phasen außerhalb dieses Wachstumsfensters sind MnSi\(_{1.75-x}\) (HMS) sowie Mn\(_5\)Si\(_3\). Zusätzlich tritt bei hohen Substrattemperaturen und niedrigem Mn Fluss eine Phase auf, in der MnSi Inseln, eingebettet in eine Si Schicht, wachsen. Diese könnten von weiterführendem Interesse sein, da die Größenbeschränkung das magnetische Phasendiagramm beeinflussen kann [DBS+18]. Röntgenbeugungsmessungen zeigen die Homogenität der gewachsenen MnSi Schichten über einen Großteil des 3\ Zoll Wafer Durchmessers sowie die hohe Qualität mittels einer kleinen \(\omega\)-Halbwertsbreite von ungefähr 0.02°. Röntgenbeugungs- und Transmissionselektronenmikroskopiemessungen zeigen außerdem, dass die MnSi Dünnschichten mittels Fehlversetzungen an der Grenzfläche zwischen Dünnschicht und Substrat relaxieren. Der zweite Teil befasst sich mit der Händigkeit der Kristallstruktur. Azimutale \(\phi\)-Messungen asymmetrischer Röntgenbeugungsreflexe zeigen Kristallzwillingsdomänen welche \(\pm\)30° zum Substrat rotiert sind. Die Kristallzwillingsdomänen lassen sich vermutlich als rechts- und links-händiges MnSi identifizieren, welche durch eine Spiegelung an der \((\bar{1}10)\) Ebene verbunden sind. Anhand der unterschiedlichen Intensität mancher Reflexe für unterschiedliche Händigkeit wird außerdem gezeigt, dass eine der Domänen um +30° und die andere Domäne um -30° rotiert ist. Mithilfe der Röntgenbeugung und Transmissionselektronenmikroskopie wird außerdem der gleiche Volumenanteil der Kristallzwillinge demonstriert. Verschieden Mechanismen zur Unterdrückung dieser Kristallzwillingsdomänen werden untersucht und die erfolgreiche Unterdrückung gelang mit Hilfe des Wachstums auf chiralen Si Substraten, nämlich Si\((321)\) und Si\((531)\) Substraten. Hier ist mit azimutalen \(\phi\)-Messungen der asymmetrischen Röntgenbeugungsreflexen eine Unterdrückung von bis zu 92% demonstriert. Die erfolgreiche Unterdrückung der Kristallzwillingsdomänen ist ein wichtiger Schritt zur vorgeschlagenen Nutzung von MnSi in Spintronik-Anwendungen, wie in der Einleitung erläutert. Aufgrund dessen befasst sich der dritte Teil nicht nur mit den magnetischen Eigenschaften der dünnen MnSi Schichten, sondern auch damit, wie die Unterschiede für Schichten mit Kristallzwillingsdomänen und mit deren Unterdrückung sind. Im ersten Abschnitt ist anhand von Magnetometriemessungen gezeigt, dass sich die MnSi Dünnschichten prinzipiell so verhalten, wie es aus der Literatur zu erwarten ist. Das Verhalten von Sättigungs- und Restmagnetisierung deutet auf die Unterdrückung der Kristallzwillingsdomänen auf Si\((321)\) und Si\((531)\) Substraten hin, wobei das Gesamtbild mittels einer erweiterten Probenserie vervollständigt werden kann. Für vergleichbare MnSi Dünnschichten auf Si\((111)\), Si\((321)\) und Si\((531)\) ist die Curie-Weiss Temperatur innerhalb von 1 K und das kritische Magnetfeld innerhalb von 0.1 T identisch. Die Temperaturabhängigkeit des Magnetowiderstands zeigt das zu erwartende \(T^2\) Verhalten nicht nur auf Si\((111)\), sondern auch auf Si\((321)\). Dies zeigt das erfolgreiche Wachstum von MnSi auf Si\((321)\) und Si\((531)\). Die letzteren Messungen ergeben außerdem einen Restwiderstand von weniger als der Hälfte für MnSi auf Si\((321)\) im Vergleich zu Si\((111)\). Dies kann durch die geringere Anzahl an Domänengrenzen erklärt werden und zeigt die erfolgreiche Unterdrückung einer Kristallzwillingsdomäne. Mit Hilfe der Restwiderstände und Hall-Messungen ist die Homogenität des Restwiderstandes und der Ladungsträgerdichte über einen großen Bereich des Wafers gezeigt. Im vierten Teil werden der Anisotrope Magnetwiderstand und der Planare Hall Effekt für MnSi abhängig von den Winkeln von Stromrichtung und Magnetfeld im Bezug auf die Kristallrichtung untersucht. Dies wurde als Werkzeug zur Identifikation der Skyrmionenphase vorgeschlagen [YKT+15]. Der Einfluss der höheren C\(_{3\mathrm{v}}\) Symmetrie des Kristallzwillingssystems und nicht der C\(_3\) Symmetrie des B20 Einzelkristalls ist gezeigt Der Unterschied könnte ein nützliches zusätzliches Werkzeug für die Demonstration der Kristallzwillingsunterdrückung sein. Dies ist allerdings nur für die Rotation mit spezifischen symmetrischen Oberflächen möglich und nicht für die untersuchte unsymmetrische Si\((321)\) Oberfläche. Messungen von MnSi Dünnschichten auf Si\((111)\) oberhalb des kritischen Magnetfeldes zeigen die Abnahme der Anisotropie-Parameter für den Anisotropen Magnetwiderstand und den Planaren Hall-Effekt für steigenden Widerstand, wie aus der Literatur zu erwarten [WC67]. Auch wenn ein direkter Vergleich zu den Parametern für Dünnschichten auf Si\((321)\) nicht möglich ist, können die größeren Parameterwerte bei Si\((321)\) mit der reduzierten Streuung an Domänengrenzen erklärt werden. Die Analyse unterhalb des kritischen Magnetfeldes, der Bereich in dem eine mögliche Skyrmionenphase zu erwarten wäre, wird durch magnetische Hysterese verkompliziert. Nur ein Phasenübergang beim kritischen Magnetfeld kann deutlich gezeigt werden. Damit bleibt die Frage zur Existenz der Skyrmionen in den MnSi Dünnschichten weiter offen. Die beste Möglichkeit diese Frage zu klären wäre ein direkterer Ansatz in Form von Lorentz-Transmissionselektronenmikroskopie, welche schon erfolgreich genutzt wurde um das Skyrmionengitter in dünnen Platten aus Volumenkristall MnSi zu visualisieren [TYY+12]. Für die Detektion von Skyrmionen in der Schichtebene müssten Lamellen für eine Seitenansicht präpariert werden, was prinzipiell möglich erscheint. Die gezeigte erfolgreiche Unterdrückung von einem der Kristallzwillinge für MnSi Schichten auf Si\((321)\) und Si\((531)\) sollte außerdem auf andere Materialsysteme übertragbar sein. Die Kristallzwillingsbildung in FeGe auf Si\((111)\) zu unterdrücken würde zu einem Skyrmionengitter mit einer einzigen Händigkeit bei annähernd Raumtemperatur führen [HC12]. Dies könnte Skyrmionen als Informationsträger in der Spintronik in greifbare Nähe bringen. Bibliographie: [IEM+85] M. Ishida, Y. Endoh, S. Mitsuda, Y. Ishikawa, and M. Tanaka. Crystal Chirality and Helicity of the Helical Spin Density Wave in MnSi. II. Polarized Neutron Diffraction. Journal of the Physical Society of Japan, 54(8):2975, 1985. [DBS+18] B. Das, B. Balasubramanian, R. Skomski, P. Mukherjee, S. R. Valloppilly, G. C. Hadjipanayis, and D. J. Sellmyer. Effect of size confinement on skyrmionic properties of MnSi nanomagnets. Nanoscale, 10(20):9504, 2018. [YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015. [WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967. [TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012. [HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012. KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Mangansilicide KW - Magnetische Eigenschaft KW - MnSi KW - Epitaxy KW - XRD KW - Twin Domains KW - Twin Suppression KW - Magnetometry KW - Magnetoresistance KW - Anisotropic Magnetoresistance KW - Röntgendiffraktometrie KW - Zwillingsbildung KW - Magnetismus KW - Magnetowiderstand Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-184720 ER - TY - THES A1 - Gutjahr, Fabian Tobias T1 - Neue Methoden der physiologischen Magnet-Resonanz-Tomographie: Modellbasierte T1-Messungen und Darstellung von chemischem Austausch mit positivem Kontrast T1 - Novell Methods for Physiological MRI: Model based T1-Quantification and Positive Contrast Chemical Exchange Measurements N2 - Ziel dieser Arbeit war es, neue quantitative Messmethoden am Kleintier, insbesondere die Perfusionsmessung am Mäuseherz, zu etablieren. Hierfür wurde eine retrospektiv getriggerte T1-Messmethode entwickelt. Da bei retrospektiven Methoden keine vollständige Abtastung garantiert werden kann, wurde ein Verfahren gefunden, das mit Hilfe von Vorwissen über das gemessene Modell sehr effizient die fehlenden Daten interpolieren kann. Mit Hilfe dieser Technik werden dynamische T1-Messungen mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung möglich. Dank der hohen Genauigkeit der T1-Messmethode lässt sich diese für die nichtinvasive Perfusionsmessung am Mäuseherz mittels der FAIR-ASL-Technik nutzen. Da auf Grund der retrospektiven Triggerung Daten an allen Positionen im Herzzyklus akquiriert werden, konnten T1- und Perfusionskarten nach der Messung zu beliebigen Punkten im Herzzyklus rekonstruiert werden. Es bietet sich an, Techniken, die für die myokardiale Perfusion angewandt werden, auch für die Nierenperfusionsmessung zu verwenden, da die Niere in ihrer Rinde (Cortex) eine ähnlich hohe Perfusion aufweist wie das Myokard. Gleichzeitig führen Nierenerkrankungen oftmals zu schlechter Kontrastmittelverträglichkeit, da diese bei Niereninsuffizienz u.U. zu lange im Körper verweilen und die Niere weiter schädigen. Auch deshalb sind die kontrastmittelfreien Spin-Labeling-Methoden hier interessant. Die FAIR-ASL-Technik ist jedoch an Mäusen in koronaler Ansicht für die Niere schlecht geeignet auf Grund des geringen Unterschieds zwischen dem markierten und dem Vergleichsexperiment. Als Lösung für dieses Problem wurde vorgeschlagen, die Markierungsschicht senkrecht zur Messschicht zu orientieren. Hiermit konnte die Sensitivität gesteigert und gleichzeitig die Variabilität der Methode deutlich verringert werden. Mit Hilfe von kontrastmittelgestützten Messungen konnten auch das regionale Blutvolumen und das Extrazellularvolumen bestimmt werden. In den letzten Jahren hat das Interesse an Extrazellularvolumenmessungen zugenommen, da das Extrazellularvolumen stellvertretend für diffuse Fibrose gemessen werden kann, die bis dahin nichtinvasiven Methoden nicht zugänglich war. Die bisher in der Literatur verwendeten Quantifizierungsmethoden missachten den Einfluss, den das Hämatokrit auf den ECV-Wert hat. Es wurde eine neue Korrektur vorgeschlagen, die allerdings zusätzlich zur ECV-Messung auch eine RBV-Messung benötigt. Durch gleichzeitige Messung beider Volumenanteile konnte auch erstmals das Extrazellulare-Extravaskuläre-Volumen bestimmt werden. Eine gänzlich andere kontrastmittelbasierte Methode in der MRT ist die Messung des chemischen Austauschs. Hierbei wirkt das Kontrastmittel nicht direkt beschleunigend auf die Relaxation, sondern der Effekt des Kontrastmittels wird gezielt durch HF-Pulse an- und ausgeschaltet. Durch den chemischen Austausch kann die Auswirkung der HF-Pulse akkumuliert werden. Bislang wurde bei solchen Messungen ein negativer Kontrast erzeugt, der ohne zusätzliche Vergleichsmessungen schwer detektierbar war. Im letzten Teil dieser Arbeit konnte eine neue Methode zur Messung des chemischen Austauschs gezeigt werden, die entgegen der aus der Literatur bekannten Methoden nicht Sättigung, sondern Anregung überträgt. Diese Änderung erlaubt es, einen echten positiven chemischen Austausch-Kontrast zu erzeugen, der nicht zwingend ein Vergleichsbild benötigt. Gleichzeitig ermöglicht die Technik, dadurch dass Anregung übertragen wird, die Phase der Anregung zu kontrollieren und nutzen. Eine mögliche Anwendung ist die Unterscheidung verschiedener Substanzen in einer Messung. In der Summe wurden im Rahmen dieser Arbeit verschiedene robuste Methoden eta- bliert, die die Möglichkeiten der quantitativen physiologischen MRT erweitern. N2 - The objective of this dissertation was to develop new methods for physiological magnetic resonance imaging. A new retrospectively triggered T1-method was developed. Due to the retrospectivity, full sampling of k-space can not be warranted. Therefore a model- based interpolation method was developed to reconstruct missing data efficiently. Using this technique, dynamic T1-measurements with high temporal and spatial resolution could be acquired. Due to the high precision of the developed T1-method, perfusion could be quantified using Arterial Spin Labeling. In comparison to the method established previously in our laboratory, the resolution could be doubled. Retrospective triggering enables reconstruc- tion of parameter maps on arbitrary positions in the heart cycle, as data are acquired continuously over several heart cycles. The perfusion measurement benefits from recon- struction on the end systole, as partial volume effects are decreased, due to the increased myocardial wall thickness. This serves as an effective increase in resolution. Furthermore, the data distributed over the whole heart cycle could be used to accelerate and stabilize the measurement. Cardiac and renal diseases can be directly related, as deficiency in one of the organs affects the other one. Additionally several diseases like hypertension or diabetes affect both organs. Moreover, kidneys are highly perfused, similar to the myocardium. Renal insufficiency can also lead to contrast agent intolerance, as clearance rates can be redu- ced. Therefore the FAIR-ASL technique lends itself to kidney perfusion measurements. It can, however, be problematic in small animals in coronal view, as the control-experiment inadvertently labels much of the same tissue and blood, as the labeling experiment. A modified FAIR-ASL measurement could be shown to increase sensitivity and reduce in- ter-measurement-variability by repositioning the inversion slice of the control experiment orthogonally to the measurement slice. The T1-method was used in combination with contrast agent based measurements to quantify the regional blood volume and the extracellular volume fraction. There has been an increased interest in extracellular volume fraction measurements as the extracel- lular volume is used as a proxy for the detection of diffuse fibrosis, which has previously been inaccessible to non-invasive methods. Several correction factors are used in volume fraction quantification, but the influence of hematocrit in ECV measurements has been neglected so far. In mice and rats, the regional blood volume is a major constituent of the ECV, leading to a significant influence of hematocrit. A new correction is proposed to account for the volume fraction taken up by hematocrit. For this ECV hematocrit correction, the RBV has to be measured as well. Using both measurements, the ex- tracellular volume fraction can be corrected and the extracellular-extravascular-volume- fraction quantified. A fundamentally different contrast-mechanism can be utilized using the measurement of chemical exchange. Instead of shortening relaxation times, the contrast provided by chemical exchange agents can be turned on and off using frequency selective rf-pulses. Due to the chemical exchange the effect of these pulses can be accumulated. Measure- ments exploiting this accumulation effect in general produce a negative contrast requiring a control-experiment for further evaluation. In the last part of this dissertation, a new technique transferring excitation instead of saturation could be demonstrated. By ge- nerating a real positive contrast, no control experiment is required. Other properties unavailable to previously published chemical exchange transfer methods can be exploi- ted. One example demonstrated in this dissertation is the separation of simultaneously excited compounds by their respective phase information imprinted by the excitation pulses. In summary, several robust methods could be implemented to further the capabilities of quantitative physiological MRI. KW - Kernspintomografie KW - Physioloische MRT KW - Modellbasierte Rekonstruktion KW - FAIR-ASL KW - Chemischer Austausch KW - Regionales Blutvolumen KW - Extrazellularvolumen KW - T1-Quantifizierung KW - Kernspinresonanz KW - Myokardiale Perfusion KW - Niere KW - Perfusionsmessung Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-161061 ER - TY - THES A1 - Sidiropoulou, Ourania T1 - Characterization of the ATLAS-type Micromegas Detectors T1 - Charakterisierung von Micromegas-Detektoren des ATLAS-Typs N2 - Micromegas are parallel-plate gaseous detectors with micro-pattern readout structures that are able to measure precisely and efficiently at high particle rates. Their difference with respect to other gaseous detectors is that the space in which particles ionise the gas and create electrons is separated from the region in which these electrons are multiplied (or amplified) by a thin metallic mesh. In the ionisation region, typically a few mm thick, a moderate field of a few hundred V/cm is applied. The amplification region with a homogeneous electrical field of 40--50~kV/cm is only 100--150~$\upmu$m thick. The latter guarantees that the positive ions produced in the amplification process are rapidly evacuated and the possibility to build up space charge at high rate is reduced. Critical in micromegas detectors are sparks in the thin amplification region in the presence of the high electrical field. This problem was solved in 2011 by introducing a spark protection scheme. It consists of a layer of resistive strips on top of the readout strips, separated from the latter by a thin insulation layer. Micromegas with the spark protection scheme were selected as instrumentation of the first ATLAS forward muon station (NSW) in the upgrade of the ATLAS detector for the operation of the Large Hadron Collider (LHC) at high luminosity (HL-LHC), expected for 2026. The main subjects of this thesis are: the characterisation of the first micromegas quadruplet prototypes for the NSW detectors; the characterisation of the materials used in the spark-protection system; and the study of the influence of the mesh distance holders (pillars) on the detector performance. The thesis starts with a brief introduction into the LHC and ATLAS projects, followed by a chapter that explains the reason for the upgrade of the ATLAS muon system and shows the layout of the NSW. The first of the three main chapters covers the construction and the characterisation of the first two prototypes for the NSW detectors. These detectors comprise four detection layers and have the same mechanical structure as the NSW detectors. The mechanical precision as well as the homogeneity of the detector response are discussed. The latter has been measured using X-rays and cosmic rays. The spatial resolution that can be achieved with these detectors precision has been measured at the MAMI accelerator at Mainz with low-energy electrons. The chapter is completed by a section that describes the successful integration of a data acquisition system (DAQ) into the official ATLAS DAQ system that was required for an initially planned installation of one of the prototypes on the existing Small Wheel. The next chapter presents a study of the influence of temperature and humidity changes on the resistive strips used in the spark protection system. In addition the long-term stability of the resistive material has been measured accumulating charge equivalent to 100 years of operation in the HL-LHC and exposing the samples to intense gamma irradiation equivalent to 10 years of HL-LHC operation. The third part covers the impact of the mesh distance holders (pillars) on the performance of the detector. This study has been performed with a 10 x 10 cm$^2$ bulk-micromegas with two different pillar shapes. Both 5.9 keV gammas from a $^{55}$Fe and 8 keV X-rays from a Cu target were used. In this context also the electrostatic charge-up of the detector is discussed. In the Appendices one finds a summary of the fundamental physics relevant for gaseous detectors as well as some supporting material for the topics covered in the main part of the thesis. N2 - Micromegas-Detektoren sind Gas-Detektoren aus der Familie der Parallel-Platten-Detektoren mit sehr feinen Auslese-Elementen, die präzise und effizient bei hohen Teilchenraten messen können. Sie unterscheiden sich von anderen Gas-Detektoren dadurch, dass der Bereich, in dem die zu messenden Teilchen das Gas ionisieren und damit Elektronen produzieren, von dem Bereich, in dem diese Elektronen vervielfältigt werden, durch ein feines metallisches Gitter getrennt ist. Im Ionisationsbereich der gewöhnlich mehrere mm dick ist, wird ein moderates elektrisches Feld von einigen hundert Volt angelegt. Der Vervielfachungs- oder Verstärkungsbereich mit einem homogenen elektrischen Feld von $\sim$40--50 kV/cm ist nur 100--150 $\upmu$m dick. Dadurch können die positiven Ionen, die im Vervielfältigungsprozess entstehen, schnell abgeleitet werden und der Aufbau von Raumladung bei hohen Teilchenraten wird begrenzt. Ein kritisches Element der Micromegas Detektoren sind spontane Entladungen in dem starken elektrischen Feld und dem sehr dünnen Verstärkungsbereich. Diese Problem wurde 2011 durch die Einführung einer Schutzschicht gelöst. Diese besteht aus einer dünnen Isolationsschicht über den Auslesestreifen, auf die Widerstandsstreifen aufgebracht werden. Micromegas-Detektoren mit Widerstandsschutz wurden für die Instrumentierung der ersten Station des ATLAS Myon-Systems in Vorwärtsrichtung (NSW) als Mess- und Auslöse-Instrumente für den Betrieb des Large Hadron Colliders (LHC) bei höherer Luminosität (HL-LHC, ab 2020) gewählt. Das Ziel dieser Arbeit ist: 1. die Messung der Eigenschaften der ersten Micromegas NSW Prototypen; 2. die Untersuchung der Eigenschaften des Materials, das für die Widerstandsstreifen benutzt wird; und 3. die Bestimmung des Einflusses der Gitter-Abstandshalter (pillars) auf die Eigenschaften des Detektors. Die Arbeit beginnt mit einer kurzen Einführung, die den LHC und das ATLAS Projekt vorstellt, gefolgt von einem Kapitel, das erklärt, warum die jetzt installierten Myon-Detektoren ersetzt werden müssen, um bei einer konsequenten Erhöhung der LHC-Luminosität nicht an Messgenauigkeit zu verlieren. Es zeigt dann wie die neue Myon Station, das New Small Wheel (NSW), aussehen wird. Im ersten der Hauptkapitel werden der Bau und die Untersuchung der ersten beiden Prototypen für die NSW Detektoren beschrieben. Diese Detektoren (MMSW) bestehen aus vier Messlagen und haben die gleiche mechanische Struktur wie die NSW Detektoren. Sowohl die mechanische Präzision als auch die Homogenität der Signale über den gesamten Detektor und die Teilchen-Nachweiswahrscheinlichkeit werden diskutiert. Letztere wurden mit Röntgenstrahlen und Teilchen aus der kosmischen Strahlung gemessen. Die Ortsauflösung wurde am MAMI Beschleuniger in Mainz mit nieder energetischen Elektronen gemessen. Das Kapitel wird komplettiert durch einen Abschnitt, der die erfolgreiche Integration eines Datenerfassungssystems für die MMSW Detektoren in das offizielle ATLAS Datenerfassungssystem beschreibt. Solch ein System wurde für die ursprünglich geplante Installation eines der MMSW Detektoren in ATLAS gebraucht. Danach wird die Untersuchung der Eigenschaften der Widerstandsstreifen präsentiert, insbesondere deren Abhängigkeit von Temperatur und relativer Luftfeuchtigkeit, sowie ihr Langzeitverhalten. Dafür wurden die Streifen einem Stromfluss ausgesetzt der 100 Jahren Betrieb im LHC entspricht, zum anderen einer Gamma Strahlendosis ausgesetzt, wie sie bei einem 10-jährigen LHC Betrieb erwartet wird. Im dritten Teil folgt eine ausführliche Studie des Einflusses der Gitter-Abstands-halter (pillars) auf die Ortsauflösung und die Nachweiswahrscheinlichkeit. Diese Studie wurde mit einem 10 $\times$ 10 cm$^2$ großen Micromegas Detektor mit zwei verschiedenen Abstandshalterformen sowohl mit 5.9 keV Gamma-Strahlen von einer $^{55}$Fe Quelle, als auch mit 8 keV Photonen aus einer Röntgen-Quelle durchgeführt. In diesem Zusammenhang wird auch die elektrostatische Aufladung des Detektors diskutiert. Im Anhang findet sich eine Zusammenfassung der physikalischen Grundlagen, die für Gasdetektoren relevant sind, sowie zusätzliches Material zu den oben beschriebenen Kapiteln. KW - micromegas detectors KW - ATLAS New Small Wheels (NSW) KW - resistive micromegas KW - micro pattern gaseous detectors KW - muon spectrometer KW - ATLAS KW - Gasionisationsdetektor Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-167323 ER - TY - THES A1 - Benkert, Andreas T1 - Soft x-ray spectroscopic study of methanol and glycine peptides in different physical environments T1 - Weichröntgenspektroskopische Untersuchung von Methanol und Glycin Peptiden in unterschiedlichen physischen Umgebungen N2 - Ionenspezifische Effekte treten in einer Vielzahl von wässrigen Lösungen aus Elektrolyten und größeren Molekülen wie Peptiden auf. Die Ionen bewirken dabei Änderungen in Eigenschaften wie z.B. der Viskosität, den Aktivitäten von Enzymen, der Stabilität von Proteinen und deren Ein- bzw. Aussalzverhalten. Typischerweise wird die ionenabhängige Ausprägung derartiger Effekte mithilfe der Hofmeister–Serie beschrieben, die ursprünglich Ionen nach ihrer Fähigkeit ordnete, die Löslichkeit von Hühnereiweis in Wasser zu steigern oder zu unterdrücken. Die empirische Abfolge der Ionen in der Hofmeister–Serie kann jedoch bis heute nicht zweifelsfrei erklärt werden. Trotz weitreichender Bemühungen, ein molekulares Verständnis dieses Phänomens zu schaffen, konnte bisher keine Einigung über die zugrundeliegenden Mechanismen und die genauere Bestimmung und Lokalisierung der Wechselwirkung erzielt werden. Die resonante inelastische Weichröntgenstreuung (RIXS) kombiniert die beiden Methoden der Röntgenemissions– (XES) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS). So können mit RIXS Informationen sowohl über die besetzten als auch die unbesetzten elektronischen Zustände gesammelt und zu einem umfassenden Bild der elektronischen Struktur des Systems verknüpft werden, was diese Methode zu einem vielversprechenden Werkzeug macht, etwas mehr Licht auf die Thematik zu werfen. Die in dieser Arbeit präsentierten Ergebnisse zielen deshalb darauf ab, ein verbessertes Verständnis der Wechselwirkungen zwischen Salzen und Peptiden in wässriger Lösung zu schaffen. Hierfür wird systematisch der Einfluss verschiedenster physikalischer Umgebungen auf die elektronische Struktur von kleinen Molekülen (Methanol und von Glycin abgeleitete Peptide) mittels Weichröntgenspektroskopie, unterstützt durch Dichtefunktionaltheorie (DFT) Rechnungen, untersucht. In einem ersten Schritt werden isolierte Moleküle ohne jeglicheWechselwirkung zu ihrer unmittelbaren Umgebung anhand von Methanol in der Gasphase als Modelsystem untersucht. Hierbei wird insbesondere der lokale und elementspezifische Charakter von RIXS demonstriert und die lokale elektronische Struktur von Methanols Hydroxyl– und Methylgruppe untersucht. Mithilfe von DFT–Rechnungen werden die beobachteten Emissionslinien in den XES–Spektren der Emission bestimmter Molekülorbitale zugeordnet und deren relative Emissionsintensitäten erläutert. Für eine resonante Anregung der ersten Resonanz an der Sauerstoff–K–Absorptionskante werden starke Isotopeneffekte beobachtet, die durch dynamische Prozesse an der Hydroxylgruppe erklärt werden können. Dies dient als hervorragendes Beispiel für mögliche Auswirkungen, die eine lokale Änderung in der Geometrie oder Symmetrie des Moleküls auf dessen elektronische Struktur haben kann. Im weiteren Verlauf dieser Arbeit wird das untersuchte Probensystem um die Aminosäure Glycin und deren kleinste Peptide Diglycin und Triglycin, vorerst in ihrer kristallinen Form als Festkörper, erweitert. Mithilfe von RIXS–Karten der Stickstoff– und Sauerstoff–K–Absorptionskanten wird erneut, unterstützt durch DFT–Rechnungen, ein umfassendes Bild der elektronischen Struktur der Moleküle gezeichnet. Ähnlich zum Fall von Methanol werden die Emissionsspektren an der Stickstoff–K–Kante stark von dynamischen Prozessen an der protonierten Aminogruppe der Moleküle beeinflusst. Zudem wird gezeigt, dass RIXS gezielt dazu verwendet werden kann, das Stickstoffatom in der Peptidbindung anzuregen und die elektronische Struktur in dessen lokaler Umgebung zu untersuchen. Desweiteren wird ein einfaches Baukastenprinzip für XES–Spektren dazu genutzt, die spektralen Anteile der Emission aus Übergängen an den beiden Stickstoffatomen in Diglycin zu isolieren. In wässriger Lösung kann eine leichte Veränderung der elektronischen Struktur der Moleküle durch die Wechselwirkung mit benachbarten Wassermolekülen, vermutlich an den geladenen funktionellen Gruppen, beobachtet werden. Die Auswirkungen auf die XES–Spektren sind jedoch eher gering. Deutlich größere Veränderungen werden beobachtet, wenn man den Protonierungszustand der Moleküle über den pH–Wert der Lösung manipuliert. Sowohl die Protonierung der Carboxylgruppe für kleine pH–Werte als auch die Deprotonierung der Aminogruppe in basischer Lösung führen zu starken Veränderungen in den RIXS–Karten. In einer umfangreichen Untersuchung der XES–Spektren von Glycin als Funktion des pH–Wertes wird gezeigt, dass sich die Änderungen jedoch nicht nur örtlich begrenzt auf die Umgebung der manipulierten funktionellen Gruppe, sondern auch auf die elektronische Struktur in weiter entfernten Bereichen des Moleküls auswirken. Als Beispiel für Systeme in denen Hofmeister–Effekte beobachtet werden, werden zu guter Letzt gemischte wässrige Lösungen aus Diglycin und verschiedenen Salzen untersucht. Um den Einfluss verschiedener Kationen auf die elektronische Struktur der Diglycin Moleküle zu erfassen wird eine Reihe unterschiedlicher Chloride verwendet, wohingegen eine Reihe von Kaliumsalzen für die Untersuchung verschiedener Anionen herangezogen wird. In beiden Fällen werden ionenspezifische Auswirkungen auf die XES–Spektren von Diglycin beobachtet, die qualitativ der Sortierung innerhalb der Hofmeister–Serie folgen. Die beobachteten Änderungen deuten dabei darauf hin, dass Kationen unterschiedlich stark mit dem Sauerstoff in der Peptidbindung und dessen unmittelbarer Umgebung wechselwirken, wohingegen Anionen eine gesteigerte Affinität zur Aminogruppe von Diglycin aufweisen. N2 - Ion-specific effects occur in a huge variety of aqueous solutions of electrolytes and larger molecules like peptides, altering properties such as viscosity, enzyme activity, protein stability, and salting-in and salting-out behavior of proteins. Typically, these type of effects are rationalized in terms of the Hofmeister series, which originally orders cations and anions according to their ability to enhance or suppress the solubility of proteins in water. This empirical order, however, is still not understood yet. Quite some effort was made to gain a molecular level understanding of this phenomenon, yet no consensus has been found about the underlying mechanisms and the determination and localization of the interaction sites. Resonant inelastic soft x-ray scattering (RIXS) combines x-ray emission (XES) and absorption spectroscopies (XAS), probing the partial local density of states of both occupied and unoccupied electronic states and is thus a promising candidate to shed more light onto the issue. The studies presented in this work are directed towards an improved understanding of the interaction between salts and peptides. In order to address this topic, the impact of different physical environments on the electronic structure of small molecules (i.e., methanol and glycine derived peptides) is investigated systematically using soft x-ray spectroscopic methods, corroborated with density functional theory (DFT) calculations. In a first step, molecules without any interactions to the surrounding are investigated, using gas-phase methanol as a model system. Thereby, the local and element specific character of RIXS is demonstrated and used to separately probe the local electronic structure of methanol’s hydroxyl and methyl group, respectively. The attribution of the observed emission features to distinct molecular orbitals is confirmed by DFT calculations, which also quantitatively explain the different relative intensities of the emission features. For resonant excitation of the O K pre-edge absorption resonance, strong isotope effects are found that are explained by dynamical processes at the hydroxyl group. This serves as an excellent example for possible consequences of a local change in the geometric structure or symmetry of a molecule on its electronic structure. In the following, the sample system is expanded to the amino acid glycine and its smallest derived peptides diglycine and triglycine. As a first step, they are studied in their crystalline form in solid state. Again, a comprehensive picture of the electronic structure is developed by measuring RIXS maps at the oxygen and nitrogen K absorption edge, corroborated by DFT calculations. Similar to the case of methanol, dynamic processes at the protonated amino group of the molecules after exciting the nitrogen atom have a strong influence on the emission spectra. Furthermore, it is shown that RIXS can be used to selectively excite the peptide nitrogen to probe the electronic structure around it. A simple building block approach for XES spectra is applied to separate the contribution of the emission attributed to transitions into core holes at the peptide and the amino nitrogen, respectively. In the aqueous solution, the surrounding water molecules slightly change the electronic structure, probably via interactions with the charged functional groups. The effects on the x-ray emission spectra, however, are rather small. Much bigger changes are observed when manipulating the protonation state of the functional groups by adjusting the pH value of the solution. A protonation of the carboxyl group at low pH values, as well as a deprotonation of the amino group at high pH values lead to striking changes in the shape of the RIXS maps. In a comprehensive study of glycine’s XES spectra at varying pH values, changes in the local electronic structure are not only observed in the immediate surrounding of the manipulated functional groups but also in more distant moieties of the molecule. Finally, the study is extended to mixed aqueous solutions of diglycine and a variety of different salts as examples for systems where Hofmeister effects are observed. To investigate the influence of different cations and anions on the electronic structure of diglycine, two series of chlorine and potassium salts are used. Ion-specific effects are identified for both cases. Some of the changes in the x-ray emission spectra of diglycine in the mixed solutions qualitatively follow the Hofmeister series as a function of the used salt. The observed trends thereby indicate an increased interaction between the electron density around the peptide oxygen with the cations, whereas anions seem to interact with the amino group of the peptide. KW - Methanol KW - Röntgenspektroskopie KW - Peptide KW - XES KW - Glycin Peptide KW - glycine peptides KW - ionenspezifische Effekte KW - ion-specific effects KW - RIXS KW - Hofmeister-Serie KW - Inelastische Röntgenstreuung KW - Hofmeister KW - Gasphase KW - wässrige Lösung Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147111 ER - TY - THES A1 - Kolb, Verena T1 - Einfluss metallischer Nanostrukturen auf die optoelektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter T1 - Impact of metal nanostructures on the optoelectronic properties of organic semiconductors N2 - Opto-elektronische Bauelemente auf Basis organischer Moleküle haben in den letzten Jahren nicht nur in Nischenbereichen, wie der Kombination organischer Photovoltaik mit gebäudeintegrierten Konzepten, sondern vor allem auch in der Entwicklung von kommerziell verfügbaren OLED (organische lichtemittierende Dioden) Bauteilen, wie 4K TV-Geräten und Handy Displays, an Bedeutung gewonnen. Im Vergleich zu anorganischen Bauteilen weisen jedoch vor allem organische Solarzellen noch weitaus geringere Effizienzen auf, weswegen die Erforschung ihrer Funktionsweise und der Einflüsse der einzelnen Bestandteile auf mikroskopischer Ebene für die Weiterentwicklung und Verbesserung des Leistungspotentials dieser Technologie unabdingbar ist. \\ Um dies zu erreichen, wurde in dieser Arbeit die Wechselwirkung zwischen der lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) metallischer Nanopartikel mit den optischen Anregungen organischer Dünnschichten in dafür eigens präparierten opto-elektronischen Hybrid-Bauteilen aus kleinen Molekülen untersucht. Durch die Implementierung und Kopplung an solche plasmonischen Nanostrukturen kann die Absorption bzw. Emission durch das lokal um die Strukturen erhöhte elektrische Feld gezielt beeinflusst werden. Hierbei ist der spektrale Überlapp zwischen LSPR und den Absorptions- bzw. E\-missions\-spek\-tren der organischen Emitter entscheidend. In dieser Arbeit wurden durch Ausnutzen dieses Mechanismus sowohl die Absorption in organischen photovoltaischen Zellen erhöht, als auch eine verstärkte Emission in nanostrukturierten OLEDs erzeugt. \\ Besonderer Fokus wurde bei diesen Untersuchungen auf mikroskopische Effekte durch neu entstehende Grenzflächen und die sich verändernden Morphologien der aktiven organischen Schichten gelegt, da deren Einflüsse bei optischen Untersuchungen oftmals nur unzureichend berücksichtigt werden. In der Arbeit wurden daher die nicht zu vernachlässigenden Folgen der Einbringung von metallischen Nanostrukturen auf die Morphologie und Grenzflächen zusammen mit den spektralen Veränderungen der Absorptions- und Emissionscharakteristik organischer Moleküle analysiert und in Zusammenhang gebracht, wodurch eine Verbesserung der Effizienzen opto-elektronischer Bauteile erreicht werden soll. N2 - In recent years, opto-electronic devices based on organic molecules have drawn increasing attention, not only in niche markets like building-integrated photovoltaics, but also in the development of organic light emitting diodes (OLEDs) for 4K TV and smartphone displays. Compared to devices based on inorganic semiconductors, especially, organic solar cells lack in efficiency. Therefore, the investigation and understanding of microscopic effects influencing the overall performance are crucial for further efficiency improvements of these technologies.\\ These circumstancs have motivated the topic of this thesis namely the investigation of the electromagnetic interaction between metallic nanostructures and molecular semiconductors, the latter constituting the key unit in organic opto-electronics thin film devices. The unique properties of metal nanostructures and nanoparticles, in particular, their localized surface plasmon resonances (LSPR) and the accompanying enhancement of the local electrical field and the scattering of incoming light are able to enhance both, the absorption and the emission of organic molecules in close proximity. \\ In this thesis, both phenomena were used to enhance the absorption of small molecule organic solar cells, as well as the emission in nanostructured OLEDs. Especially, the effect of artificially generated interfaces and the induced change in morphology due to nanoparticles are investigated with respect to the optical properties of the organic emitters and absorbers. \\ KW - Nanostruktur KW - Organischer Halbleiter KW - Oberflächenplasmonen KW - organische Halbleiter KW - localized surface plasmon KW - organic semiconductor KW - Silber KW - Optoelektronik Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-170279 ER -