Vectorial properties and laser control of molecular dynamics

Vektorielle Eigenschaften und Laser-Kontrolle molekularer Dynamik

  • In this work, the laser control of molecules was investigated theoretically. In doing so, emphasis was layed on entering vectorial properties and in particular the orientation in the laboratory frame. Therefore, the rotational degree of freedom had to be included in the quantum mechanical description. The coupled vibrational and rotational dynamics was examined, which is usually not done in coherent control theory. Local control theory was applied, where the field is determined from the dynamics of a system, which reacts with an instantaneous rIn this work, the laser control of molecules was investigated theoretically. In doing so, emphasis was layed on entering vectorial properties and in particular the orientation in the laboratory frame. Therefore, the rotational degree of freedom had to be included in the quantum mechanical description. The coupled vibrational and rotational dynamics was examined, which is usually not done in coherent control theory. Local control theory was applied, where the field is determined from the dynamics of a system, which reacts with an instantaneous response to the perturbation and, in turn, determines the field again. Thus, the field is entangled with the quantum mechanical motion and the presented examples document, that this leads to an intuitive interpretation of the fields in terms of the underlying molecular dynamics. The limiting case of a classical treatment was shown to give similar results and hence, eases to understand the complicated structure of the control fields. In a different approach, the phase- and amplitude shaping of laser fields was systematically studied in the context of controlling population transfer in molecules.show moreshow less
  • Das Ziel dieser Arbeit war die theoretische Analyse der Laserkontrolle von Molekülen. Ein Schwerpunkt lag dabei auf vektoriellen Eigenschaften und im Besonderen auf der Orientierung eines Moleküls im Laboratorium. Hierfür wurde der Rotationsfreiheitsgrad in die quantenmechanische Beschreibung einbezogen. Die Kopplung zwischen Vibrations- und Rotationsdynamik wurde explizit berücksichtigt, während dieser Vorgang normalerweise bei theoretischen Untersuchungen zur kohärenten Kontrolle vernachlässigt wird. Als Kontrollschema wurde die lokale KontroDas Ziel dieser Arbeit war die theoretische Analyse der Laserkontrolle von Molekülen. Ein Schwerpunkt lag dabei auf vektoriellen Eigenschaften und im Besonderen auf der Orientierung eines Moleküls im Laboratorium. Hierfür wurde der Rotationsfreiheitsgrad in die quantenmechanische Beschreibung einbezogen. Die Kopplung zwischen Vibrations- und Rotationsdynamik wurde explizit berücksichtigt, während dieser Vorgang normalerweise bei theoretischen Untersuchungen zur kohärenten Kontrolle vernachlässigt wird. Als Kontrollschema wurde die lokale Kontrolltheorie (LCT) verwendet, in der das Feld aus der Dynamik eines Systems bestimmt wird, welche sofort auf diese äußere Störung antwortet und damit wiederum das Feld bestimmt. Somit ist das Feld mit der quantenmechanischen Bewegung verknüpft. Die vorgestellten Beispiele dokumentieren, dass dies zu einer intuitiven Interpretation der Felder bzgl. der zu Grunde liegenden molekularen Dynamik führt. In der vereinfachten, klassischen Darstellung der Probleme findet man vergleichbare Resultate. Die klassische Sichtweise ermöglicht ein anschauliches Verständnis der komplizierten Strukturen der Kontrollfelder. Zusätzlich wurde mit einem anderen Ansatz die Phasen- und Amplitudenformung von Laserfeldern systematisch untersucht, wobei der Populationstransfer in Molekülen kontrolliert werden sollte.show moreshow less

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Metadaten
Author: Philipp Marquetand
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-24697
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Chemie und Pharmazie
Faculties:Fakultät für Chemie und Pharmazie / Institut für Physikalische Chemie
Date of final exam:2007/10/19
Language:English
Year of Completion:2007
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 54 Chemie / 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
GND Keyword:Laserchemie; Molekularbewegung; Molekülzu; Nichtstarres Molekül; Orientiertes Molekül; Orientierung; Photochemie; Vektor; Zweiatomiges Molekül
Tag:Femtochemie; Femtosekunden-Spektroskopie; Kohärente Kontrolle; Laser-Kontrolle; Pulsformung
Coherent control; Femto-chemistry; femtosecond spectroscopy; laser control; pulse shaping
PACS-Classification:00.00.00 GENERAL / 02.00.00 Mathematical methods in physics / 02.70.-c Computational techniques; simulations (for quantum computation, see 03.67.Lx; for computational techniques extensively used in subdivisions of physics, see the appropriate section; for example, see 47.11.-j Computational methods in fluid dynamics) / 02.70.Ns Molecular dynamics and particle methods
30.00.00 ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS / 32.00.00 Atomic properties and interactions with photons (for quantum chaos, see 05.45.Mt; for standards of calibration, see 06.20.fb; for relativistic and quantum electrodynamic effects, see 31.30.J-) / 32.80.-t Photoionization and excitation / 32.80.Qk Coherent control of atomic interactions with photons
30.00.00 ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS / 33.00.00 Molecular properties and interactions with photons / 33.20.-t Molecular spectra (see also 78.47.J- Ultrafast pump/probe spectroscopy in condensed matter and 82.53.Kp Coherent spectroscopy of atoms and molecules; for chemical analytical methods using spectroscopy, see 82.80.Dx, Gk, Ha in physical chemistry; 87.64.-t / 33.20.Vq Vibration-rotation analysis
80.00.00 INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY / 82.00.00 Physical chemistry and chemical physics; Electronic structure theory of atoms and molecules, see 31.15.-p; Electronic structure theory of condensed matter, see section 71; Electronic structure theory for biomolecules, see 87.10.-e; Electronic structure of / 82.50.-m Photochemistry (for single molecule photochemistry, see 82.37.Vb); Optical spectroscopy in atomic and molecular physics, see 32.30.-r and 33.20.-t; Optical spectroscopy in condensed matter, see 78.35.+c, 78.40.-q, and 78.47.+p / 82.50.Nd Control of photochemical reactions
80.00.00 INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY / 82.00.00 Physical chemistry and chemical physics; Electronic structure theory of atoms and molecules, see 31.15.-p; Electronic structure theory of condensed matter, see section 71; Electronic structure theory for biomolecules, see 87.10.-e; Electronic structure of / 82.53.-k Femtochemistry [see also 78.47.J- Ultrafast pump/probe spectroscopy (<1 psec) in condensed matter; 42.65.Re Ultrafast processes; optical generation and pulse compression in nonlinear optics]
Release Date:2007/10/25
Advisor:Prof. Dr. Volker Engel

$Rev: 13581 $