Aufladungsexperimente an gespeicherten Nanopartikeln mit Synchrotronstrahlung

Charging experiments on trapped nano-particles using synchrotron radiation

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-13188
  • Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung von gespeicherten Nanopartikeln mit weicher Röntgenstrahlung. Dafür wurde eine neue Apparatur aufgebaut. In dieser befindet sich ein dreidimensionaler elektrodynamischer Quadrupolspeicher, mit dem die positiv geladenen Nanopartikel berührungsfrei und ortsfest gespeichert werden. Mit Hilfe eines Streulichtnachweises werden die Eigenbewegungen der Partikel gemessen und daraus das Ladungs- zu Masseverhältnis ermittelt. Durch gezielte Umladung können die absolute Ladung und die Masse der Partikel mitGegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung von gespeicherten Nanopartikeln mit weicher Röntgenstrahlung. Dafür wurde eine neue Apparatur aufgebaut. In dieser befindet sich ein dreidimensionaler elektrodynamischer Quadrupolspeicher, mit dem die positiv geladenen Nanopartikel berührungsfrei und ortsfest gespeichert werden. Mit Hilfe eines Streulichtnachweises werden die Eigenbewegungen der Partikel gemessen und daraus das Ladungs- zu Masseverhältnis ermittelt. Durch gezielte Umladung können die absolute Ladung und die Masse der Partikel mit hoher Genauigkeit bestimmt werden. Die gespeicherten Partikel wurden mit Synchrotronstrahlung am Elektronenspeicherring BESSY II untersucht. Bei niedrig geladenen Partikeln wurden Aufladungsexperimente mit variabler Photonenenergie durchgeführt. Dabei kann die Emission von einzelnen Elektronen beobachtet werden. Die totale Sekundärelektronenausbeute wurde für verschiedene Photonenenergien ermittelt. Sie gleicht den Werten, die durch Messungen mit Elektronenbeschuss bekannt sind. Die Partikel wurden weiterhin bis zum maximal erreichbaren Ladungszustand aufgeladen. Dieser Gleichgewichtszustand liegt unterhalb der theoretischen Erwartungen. Bei den hochgeladenen Partikeln wurden nach Abschalten der Synchrotronstrahlung Entladevorgänge beobachtet, die für das verminderte Ladungsgleichgewicht verantwortlich sind. Die Entladung wird als Ionen-Feldemission interpretiert, möglicherweise hervorgerufen durch den elektrischen Durchschlag im Teilchenmaterial. Das Aufladungsverhalten der Partikel bei verschiedenen Ladungszuständen wurde mit Hilfe von Messungen an der O 1s-Kante untersucht. Bei niedrigen Ladungszuständen liefert der Ladestrom die bekannten Röntgenabsorbtionsstrukturen von Siliziumdioxid. Stark geladene Partikel werden dagegen vor allem im Bereich der resonanten O 1s-Anregung durch schnelle Augerelektronen aufgeladen, während Photoelektronen aus dem O 1s-Kontinuum nicht mehr zur Aufladung beitragen. Deren kinetische Energie ist zu gering, um dem Coulombfeld des Partikels zu entkommen.show moreshow less
  • Subject of this thesis is the investigation of single trapped nanoparticles using soft X-rays. For this purpose a new apparatus has been developed and characterized. The heart of this apparatus is a three-dimensional electrodynamic quadrupole trap that allows us to store charged nanoparticles well located and without any contact to a substrate. The detection of scattered light, which is modulated by the secular motion frequencies of the stored particle, is used to derive the charge-to-mass ratio. The determination of changes in the charge stateSubject of this thesis is the investigation of single trapped nanoparticles using soft X-rays. For this purpose a new apparatus has been developed and characterized. The heart of this apparatus is a three-dimensional electrodynamic quadrupole trap that allows us to store charged nanoparticles well located and without any contact to a substrate. The detection of scattered light, which is modulated by the secular motion frequencies of the stored particle, is used to derive the charge-to-mass ratio. The determination of changes in the charge state due to electron emission is used to determine the absolute charge and mass with high accuracy. The particles were studied using synchrotron radiation at the electron storage ring BESSY II. A set of charging experiments were performed, where particles at low charge state were irradiated with different photon energies in the soft X-ray regime. In these experiments the emission of single electrons is observed. The total secondary-electron emission yield is determined at several photon energies. The values are comparable to the secondary emission after electron impact. Other experiments were performed at highest achievable charge state of the particles. This equilibrium state was found to be far below theoretical predictions. For highly charged particles we found a discharge current after the illumination with synchrotron radiation is terminated. This current is responsible for the low equilibrium charge state. The discharge is assumed to result from ion field emission potentially due to the electric breakdown in the particle material. Charging curves at different charges states of the particle in the regime of the oxygen 1s-edge were recorded. At low charge states the characteristic X-ray absorption fine structure of silicon dioxide is observed. Highly charged particles are efficiently charged by resonant Auger processes in the regime of the resonant O 1s-excitation, whereas there is no charging in the regime of the O 1s-continuum. Evidently, the kinetic energy of these electrons is too small to escape from the attractive Coulomb field of the particle.show moreshow less

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Metadaten
Author: Michael Grimm
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-13188
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Chemie und Pharmazie
Faculties:Fakultät für Chemie und Pharmazie / Institut für Physikalische und Theoretische Chemie
Date of final exam:2005/05/20
Language:German
Year of Completion:2005
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 54 Chemie / 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
GND Keyword:Nanopartikel; Aufladung; Synchrotronstrahlung
Tag:Aufladung; Entladung; Falle; Nanopartikel; Synchrotronstrahlung
charging; discharge; nano-particle; synchrotron radiation; trap
PACS-Classification:70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 73.00.00 Electronic structure and electrical properties of surfaces, interfaces, thin films, and low-dimensional structures (for electronic structure and electrical properties of superconducting films and low-dimensional structures, see 74.78.-w; for computational / 73.22.-f Electronic structure of nanoscale materials: clusters, nanoparticles, nanotubes, and nanocrystals
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 78.00.00 Optical properties, condensed-matter spectroscopy and other interactions of radiation and particles with condensed matter / 78.70.-g Interactions of particles and radiation with matter / 78.70.Dm X-ray absorption spectra
Release Date:2005/05/31
Advisor:Prof. Dr. Eckart Rühl