Steffen Schreyeck

• The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs. The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth onThe present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs. The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction. In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed. The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111). Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films. Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied. To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0. The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect. The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs. Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators.…
• In der hier vorliegenden Arbeit wurden die auf Bi-Verbindungen basierenden topologischen Isolatoren (TI) des V2VI3-Materialsystems hergestellt und sowohl deren strukturelle als auch elektrische Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erfolgte auf verschieden präparierten Si(111)-Oberflächen und auf InP(111) Substraten. Dadurch konnte der Einfluss der Substrate auf die strukturelle Qualität der Bi2Se3 Schichten, die lateral nahezu perfekt gitterangepasst zu InP(111) sind, analysiert werden. WährendIn der hier vorliegenden Arbeit wurden die auf Bi-Verbindungen basierenden topologischen Isolatoren (TI) des V2VI3-Materialsystems hergestellt und sowohl deren strukturelle als auch elektrische Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erfolgte auf verschieden präparierten Si(111)-Oberflächen und auf InP(111) Substraten. Dadurch konnte der Einfluss der Substrate auf die strukturelle Qualität der Bi2Se3 Schichten, die lateral nahezu perfekt gitterangepasst zu InP(111) sind, analysiert werden. Während bereits die verschieden präparierten Si(111) Oberflächen einen Einfluss auf die Mosaizität aufweisen, erreichen die auf InP(111) gewachsenen Schichten die strukturelle Qualität gängiger Zinkblende Halbleiterschichten die mittels MBE hergestellt werden und damit auch die Auflösungsgrenze eines hoch auflösenden Röntgendiffraktometers (HRXRD). Dies ist besonders bemerkenswert, da diese TIs aus Blöcken von fünf kovalent gebundenen atomaren Schichten (QL) bestehen, die untereinander durch vergleichbar schwache Van-der-Waals Bindungen verbunden sind. Neben der Mosaizität wurden auch Zwillingsdefekte untersucht, die für Schichten des V2VI3 Materialsystems typisch sind. Hier konnte festgestellt werden, dass eine glatte zweidimensionale (2D) Substratoberfläche nicht einheitlich vorgeben kann, ob die Stapelfolge in räumlich getrennten Kristallisationszentren ABCABC... oder ACBACB... ist. Um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken wurde das Wachstum auf rauen InP(111) Substraten untersucht. Die raue Oberfläche ermöglicht es an Facetten der Substratoberfläche neben der lateralen Orientierung der Schicht auch die Stapelfolge der Schicht zu definieren. Der Einfluss der Beschaffenheit der Substratoberfläche konnte durch Variation der Rauigkeit, mittels thermischen Ausheizens, belegt werden. Das Wachstum auf rauen InP Substraten führt zu einer kompletten Unterdrückung der Zwillingsdefekte. Betrachtet man nun den Einfluss der Steigerung der Kristallqualität auf die elektrischen Eigenschaften, so stellt man fest, dass die Unterdrückung der Zwillingsdefekte die Ladungsträgerdichte im Vergleich zu dem auf Si gewachsenem Bi2Se3 um eine Größenordnung reduziert, während die Verwendung von gitterangepassten Substraten mit glatter Oberfläche sie lediglich um 10% reduziert. Dies belegt, dass in den hier vorgestellten Schichten die Zwillingsdomänengrenzen die Hauptursache der unerwünscht hohen Ladungsträgerdichten sind. Zusätzlich zu der Verbesserung der kristallinen Qualität von Bi2Se3 wurden Legierungen mit Sb und Te hergestellt, um die Ladungsträgerdichte durch Reduzieren von Punktdefektdichten zu senken. Hierfür wurden sowohl die ternären Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3 und Bi(2-x)Sb(x)Te3, als auch die quaternären Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) Legierungen in Wachstumsserien hergestellt und untersucht. Die Legierung Bi(2-x)Sb(x)Se3 wurde wie Bi2Se3 auf rauem InP(111) gewachsen, um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken. Durch das Legieren mit Sb konnte eine weitere Reduktion der Elektronen Ladungsträgerdichte, die ihr Minimum im Bereich von x=0.9-1.0 erreicht, realisiert werden. Die Ladungsträgerdichte steigt bei größerem Sb-Gehalt wieder an, bevor ein kompletter Wechsel zur Löcherleitung beobachtet werden konnte. Die Bi(2-x)Sb(x)Te3 Legierungen sind durch den beobachteten pn-Übergang, der durch die in den binären TIs jeweils dominierenden Donator und Akzeptor Punktdefekte erzeugt wird, von großem Interesse, da sich diese Schichten dazu eignen die Volumenleitfähigkeit im Magnetotransport zu unterdrücken. Dies ist von besonderer Bedeutung für die Realisierung der vorhergesagten Anwendungen und exotischen Effekte in TIs. Weiterhin wurde die magnetische Dotierung von Bi(2-x)Sb(x)Te3-Schichten mit den Übergangsmetallen Chrom und Vanadium im Hinblick auf die Realisierung des Quanten anormalen Hall-Effekts (QAHE) untersucht. Der überwiegende Einbau der Cr-Atome auf Gruppe-V-Plätzen konnte mittels EDX und XRD Messungen bestätigt werden. Die TI-Schichten zeigen im Magnetrotransport einen anormalen Hall-Effekt, welcher die Magnetisierung der Schicht durch die Cr-Dotierung bestätigt. Die Realisierung des QAHE konnte in V-dotierten Bi(2-x)Sb(x)Te3 Schichten erzielt werden, welche als weitere Vorteile die höheren Curie-Temperaturen und größere Koerzitivfeldstärken im Vergleich zu Cr-dotierten Schichten mit sich bringen. Die in dieser Arbeit untersuchte Herstellung von den Bi-basierten TI-Schichten des V2VI3-Materialsystems mittels MBE schafft neue Erkenntnisse in Hinblick auf den Einfluss von Substraten auf Van-der-Waals gebundene Schichten, wie zum Beispiel BSTS als auch MoS2 und WoTe2. Die Herstellung von Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) TI Schichten in verschiedenen Zusammensetzungen x und y mit hoher struktureller Qualität dient zudem als Grundlage für die weitere Erforschung der TI-basierten Effekte und Anwendungen.…