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[...] Bei dem hier untersuchten multinären System CIGSe stellt sich ob seiner polykristallinen Struktur zudem die Frage nach der lateralen Homogenität der elektrischen Eigenschaften. Mit der verwendeten Meßmethode, einer photounterstützten Rastertunnelspektroskopie, können Inhomogenitäten in der Oberflächenphotospannung (SPV) und im Photoinduzierten Tunnelstrom (PITC) nachgewiesen werden. Die Messung von PITC und SPV ist dann schnell durchzuführen und damit für Reihenuntersuchungen geeignet, wenn Modulationsverfahren verwendet werden. Modulationen der Biasspannung und/oder der Beleuchtung wurden in der Tunnelspektroskopie bereits auf eine ganze Anzahl von Materialsystemen angewendet. Dabei auftretende, über die Kapazität zwischen Tunnelspitze und Probe einkoppelnde störende Signalbeiträge sind ein bekanntes Problem. Eine mögliche Lösung bietet die elektronische Kompensation durch eine entsprechende Schaltung. Wie in dieser Arbeit gezeigt wird, ist der Ansatz sehr gut geeignet, die durch Biasmodulation erzeugte Streukomponente zu unterdrücken. Wird dagegen die einfallende Beleuchtung moduliert, erfolgt die Kompensation nur unvollständig. Ein besonderes Problem bereitet dies, wenn beide Modulationen kombiniert werden. Der Unterschied zwischen beiden Modulationen liegt darin, daß sich das Spitze-Probe-System im Fall der Spannungsmodulation wie ein klassischer Kondensator verhält und das Streusignal daher unabhängig von der Art der Probe ist. Bei Lichtmodulation ist im Ersatzschaltbild dagegen die unter der Probenoberfläche befindliche Stromquelle zu berücksichtigen. Sie führt dazu, daß sich das Streusignal von Probe zu Probe, und sogar von einem Präparationszustand zum nächsten, deutlich unterscheidet. Daher ist es angebracht, das Streusignal separat zu messen und anschließend analytisch zu kompensieren. Wie aus der vorliegenden Arbeit hervorgeht, ist dabei die Abhängigkeit des Streusignals vom Spitze-Probe-Abstand unbedingt zu berücksichtigen. Nach der Etablierung und eingehenden Analyse des Verfahrens im ersten Teil folgt im zweiten Teil der Arbeit dessen Anwendung auf eine Reihe von unterschiedlichen CIGS-Proben. Dabei wird deutlich, daß die bereits angesprochenen Inhomogenitäten im PITC-Signal eine immanente Eigenschaft dieser (und vermutlich aller) polykristallinen Halbleitersysteme sind. Neben den lateralen Unterschieden in der Stromamplitude lassen sich auch Inhomogenitäten in der komplexen Phase des Photostroms nachweisen. Wie sich herausstellt, sind daraus aber wegen der dominierenden Admittanz der Tunnellücke keine Rückschlüsse auf die beteiligte Kapazität der RLZ zu ziehen. Dagegen ist es möglich, durch die Untersuchung einer größeren Zahl von Stellen auf einer Probe eine Statistik der Flächenhäufigkeit des PITC zu erstellen. Wird diese Verteilung durch eine exponentiell abfallende Häufigkeit beschrieben, weist dies auf eine übergroße Dichte an "schwachen" Dioden hin; bei einer kleinen Zahl schwacher Dioden zeigt die Verteilung ein deutliches Maximum bei höheren Photoströmen. Korngrenzen sind für die elektronischen Eigenschaften polykristalliner Systeme wichtig, ihre Struktur allerdings unbekannt. Aus dem Forschungsgebiet der ebenfalls polykristallinen CdS/CdTe-Solarzellen kommt die Vorstellung, daß die Korngrenzen bevorzugte Transportpfade der Ladungsträger darstellen; sie wird inzwischen auch für CIGS-Zellen diskutiert. Hunderte von untersuchten Probenstellen können diese Theorie jedoch nicht unterstützen. Nur in einer äußerst geringen Zahl von Fällen zeigen Korngrenzen einen deutlich höheren Photostrom im Vergleich zu den umgebenden Kornflächen. Desweiteren werden die abrupten lateralen Änderungen im PITC-Signal als nicht passivierte Korngrenzen interpretiert, die Transportbarrieren für die Minoritätsladungsträger bilden. Umgekehrt begünstigen passivierte Korngrenzen das Angleichen der elektronischen Eigenschaften benachbarter Körner. Verfolgt man die PITC-Werte über einen längeren Zeitraum hinweg, lassen sich metastabile Effekte beobachten. Das Abklingen des Photostroms wird durch den Einfang von Minoritätsladungsträgern in tiefen Störstellen erklärt. Vergleicht man die erhaltenen PITC-Werte mit dem makroskopischen Kurzschlußstrom der Zellen, kann man die erhoffte Korrelation nicht nachweisen. Wie sich herausstellt, haben die zur Vorbereitung für die STM-Messungen nötigen Präparationsschritte starke Auswirkung auf die Meßergebnisse. Aus dieser Sicht wäre eine in-situ-Messung wünschenswert. Daher schließen einige Gedanken hinsichtlich der Realisierung der Meßmethode zur in-situ-Qualitätskontrolle in der Solarzellenherstellung die Arbeit ab.
Die Arbeit befaßt sich mit Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am ischämischen und infarzierten Herzmuskel. Der erste Teil beschreibt eine Methode zur lokalisierten Messung des intra- und extrazellulären Natriumgehaltes und T1. Die Methode kam in einer Studie zum Einsatz, in der intra- und extrazellulärer Natriumgehalt sowie die T1-Werte an den Tagen 1, 3 und 21 nach Infarkt gemessen wurden.Im zweiten Teil der Arbeit wird die Dynamik des 23Na bei freier Präzession im stationären Zustand (SSFP) sowohl in numerischen Simulationen als auch experimentell untersucht.
Die Struktur und die elektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter sind für die Herstellung organischer Bauelemente von entscheidender Bedeutung. Da diese gerade durch das Wachstum der organischen Molekülfilme nachhaltig beeinflusst werden, ist ein Verständnis der Wachstumsmechanismen zur Herstellung organischer Halbleiterbauelemente unabdingbar. Von besonderem Interesse sind die ultradünnen organischen Filme, die aus nur wenigen Moleküllagen bestehen. Gerade bei diesen kommt es auf die homogene Dichte der Filme, Domänen, Kristallite sowie deren Grenzen und Orientierungen an. In dieser Arbeit werden das Wachstum und die entstehenden Strukturen zweier organischer Moleküle untersucht: PTCDA und das eng mit diesem verwandte NTCDA. Als Substrate kommen die (111)-Oberflächen von Silber- und Gold-Einkristallen zum Einsatz. Bei allen vier Modellsystemen bilden die Moleküle lateral hochgeordnete Filme auf den Oberflächen aus. Die Untersuchungen wurden mit dem Spektromikroskop mit Aberrationskorrektur für viele relevanten Techniken (SMART) an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY II durchgeführt. Dieses Gerät erlaubt, die unterschiedlichsten Untersuchungsmethoden der Oberflächenphysik ortsaufgelöst und in Echtzeit an einer Probe in situ anzuwenden. Es kamen sowohl mikroskopische (Hg-PEEM, X-PEEM, LEEM), beugende (LEED), als auch spektroskopische Methoden (NEXAFS, PES) zum Einsatz. Für PTCDA ergeben die Experimente, dass es in Abhängigkeit von der Substrattemperatur auf beiden Oberflächen ein Franck-van der Merwe- (Lage-für-Lage-) oder ein Stranski-Krastanov-Wachstum (dreidimensionale Inseln auf einem geschlossenen Film) zeigt. In beiden Fällen sind die Moleküle innerhalb der einzelnen Lagen und Inseln parallel zum Substrat orientiert. Das Wachstum wird neben der Substrattemperatur auch nachhaltig von der Morphologie des Substrates beeinflusst, da die Filme auf ebenen Terrassen schneller wachsen als auf Stufenkanten oder -bündeln. Die Beweglichkeit der Moleküle erklärt den Einfluss beider Wachstumsfaktoren. Die hohe laterale Ordnung der Filme spiegelt sich auch in sehr großen Domänen wider. Auf Ag(111) ist die PTCDA-Monolage chemisorptiv, auf Au(111), so wie die Multilagen beider Systeme, physisorptiv gebunden. Beim NTCDA konnte das Wachstum der relaxierten Monolage auf der Ag(111)-Oberfläche sowie der Phasenübergang zur komprimierten Monolage direkt beobachtet werden. Innerhalb beider Strukturen sind die Moleküle parallel zur Substratoberfläche orientiert. Die anschließend aufwachsende Bilage ist bei Temperaturen oberhalb der Raumtemperatur metastabil und nur unter andauerndem Molekülfluss beobachtbar. Für die Bilage wird ein mittlerer Verkippungswinkel der Moleküle gegenüber der Substratoberfläche von etwa 45° gefunden. Die anschließend aufwachsenden dreidimensionalen Inseln zeigen unterschiedliche Orientierungen und bestehen jeweils aus einer einzigen Domäne. Die Ausbildung so großer Domänen im Mikrometerbereich wird dadurch erklärt, dass die Moleküle oberhalb der Monolage in einer volumenartigen Phase in dreidimensionalen Inseln wachsen. Basierend auf ortsaufgelösten NEXAFS- und LEED-Messungen wird ein Strukturmodell vorgeschlagen, das die Messungen mit einer einzigen volumenartigen Phase erklären kann, wobei die Kristallite eine einheitliche Ausrichtung senkrecht zur Substratoberfläche aufweisen, bezüglich der Oberflächennormalen jedoch gegeneinander verdreht sind. Ob jedoch die Ausrichtung aller Inseln gleich dieser ist, ob einzelne Inseln unterschiedliche Ausrichtungen zeigen, oder ob sogar eine Art von Polymorphismus vorliegt, lässt sich mit den vorliegenden Ergebnissen nicht endgültig klären, auch wenn alles auf ein Vorhandensein einer Mischung der Modelle hindeutet. Die auf beiden Oberflächen beobachtete hohe Beweglichkeit der Moleküle deutet auf eine schwache laterale Korrugation des vertikalen Potenzials hin.
In pursuit of a novel generation of devices, exploration of spin properties of the particles is needed. Spintronics is a modern field in physics which exploits spin properties to be used in addition to the charge degree of freedom. Since the conductivity mismatch problem presents a fundamental obstacle for electrical spin injection from a ferromagnetic metal into a diffusive semiconductor [SFM+00], other means for injecting spin-polarized carriers must be used. With a tunnel contact, it is possible to achieve a highly spin-polarized room-temperature tunnel injection [JWS+05]. We used a novel approach and applied magnetic RTDs for spin manipulation. In this work, properties of all-II-VI magnetic resonant tunneling diodes (RTDs), as applied to spintronics, were reported. Growth conditions were optimized to increase the peak-to-valley ratio, and the design of the RTDs was optimized for observation of spin related transport effects. When an external magnetic field was applied, spin manipulation became possible. Selforganized CdSe quantum structures were grown and investigated using optical means. After embedding them into a (Zn,Be)Se tunneling barrier, the properties were assessed by the resonant tunneling.
Virtually all existing MRI applications require both a high spatial and high temporal resolution for optimum detection and classification of the state of disease. The main strategy to meet the increasing demands of advanced diagnostic imaging applications has been the steady improvement of gradient systems, which provide increased gradient strengths and faster switching times. Rapid imaging techniques and the advances in gradient performance have significantly reduced acquisition times from about an hour to several minutes or seconds. In order to further increase imaging speed, much higher gradient strengths and much faster switching times are required which are technically challenging to provide. In addition to significant hardware costs, peripheral neuro-stimulations and the surpassing of admissable acoustic noise levels may occur. Today’s whole body gradient systems already operate just below the allowed safety levels. For these reasons, alternative strategies are needed to bypass these limitations. The greatest progress in further increasing imaging speed has been the development of multi-coil arrays and the advent of partially parallel acquisition (PPA) techniques in the late 1990’s. Within the last years, parallel imaging methods have become commercially available,and are therefore ready for broad clinical use. The basic feature of parallel imaging is a scan time reduction, applicable to nearly any available MRI method, while maintaining the contrast behavior without requiring higher gradient system performance. PPA operates by allowing an array of receiver surface coils, positioned around the object under investigation, to partially replace time-consuming spatial encoding which normally is performed by switching magnetic field gradients. Using this strategy, spatial resolution can be improved given a specific imaging time, or scan times can be reduced at a given spatial resolution. Furthermore, in some cases, PPA can even be used to reduce image artifacts. Unfortunately, parallel imaging is associated with a loss in signal-to-noise ratio (SNR) and therefore is limited to applications which do not already operate at the SNR limit. An additional limitation is the fact that the coil array must provide sufficient sensitivity variations throughout the object under investigation in order to offer enough spatial encoding capacity. This doctoral thesis exhibits an overview of my research on the topic of efficient parallel imaging strategies. Based on existing parallel acquisition and reconstruction strategies, such as SENSE and GRAPPA, new concepts have been developed and transferred to potential clinical applications.
High-harmonic generation provides a powerful source of ultrashort coherent radiation in the XUV and soft-x-ray range, which also allows for the production of attosecond light pulses. Based on the unique properties of this new radiation it is now possible to perform time-resolved spectroscopy at high excitation energies, from which a wide field of seminal discoveries can be expected. Since the exploration and observation of the corresponding processes in turn are accompanied by the desire to control them, this work deals with new ways to manipulate and characterize the properties of these high-harmonic-based soft-x-ray pulses. After introductory remarks this work first presents a comprehensive overview over recent developments and achievements on the field of the control of high-harmonic radiation in order to classify the experimental results obtained in this work. These results include the control of high-harmonic radiation both by temporally shaping and by manipulating the spatial properties of the fundamental laser pulses. In addition, the influence of the conversion medium and of the setup geometry (gas jet, gas-filled hollow fiber) was investigated. Using adaptive temporal pulse shaping of the driving laser pulse by a deformable mirror, this work demonstrates the complete control over the XUV spectrum of high harmonics. Based on a closed-loop optimization setup incorporating an evolutionary algorithm, it is possible to generate arbitrarily shaped spectra of coherent soft-x-ray radiation in a gas-filled hollow fiber. Both the enhancement and suppression of narrowband high-harmonic emission in a selected wavelength region as well as the enhancement of coherent soft-x-ray radiation over a selectable extended range of harmonics (multiple harmonics) can be achieved. Since simulations that do not take into account spatial properties such as propagation effects inside a hollow fiber cannot reproduce the experimentally observed high contrast ratios between adjacent harmonics, a feedback-controlled adaptive two-dimensional spatial pulse shaper was set up to examine selective fiber mode excitation and the optimization of high-harmonic radiation in such a geometry. It is demonstrated that different fiber modes contribute to harmonic generation and make the high extent of control possible. These results resolve the long-standing issue about the controllability of high-harmonic generation in free-focusing geometries such as gas jets as compared to geometries where the laser is guided. Temporal pulse shaping alone is not sufficient. It was possible to extend the cutoff position of harmonics generated in a gas jet, however, selectivity cannot be achieved. The modifications of the high-harmonic spectrum have direct implications for the time structure of the harmonic radiation, including the possibility for temporal pulse shaping on an attosecond time scale. To this end, known methods for the temporal characterization of optical pulses and high-harmonic pulses (determination of the harmonic chirp on femtosecond and attosecond time scales) were introduced. The experimental progress in this work comprises the demonstration of different setups that are in principle suitable to determine the time structure of shaped harmonic pulses based on two-photon two-color ionization cross-correlation techniques. Photoelectron spectra of different noble gases generated by photoionization with high-harmonic radiation reproduce the spin-orbit splitting of the valence electrons and prove the satisfactory resolution of our electron time-of-flight spectrometer for the temporal characterization of high harmonics. Unfortunately no positive results for this part could be achieved so far, which can probably be attributed mainly to the lack of the focusability of the high harmonics and to the low available power of our laser system. However, we have shown that shaping the high-harmonic radiation in the spectral domain must result in modifications of the time structure on an attosecond time scale. Therefore this constitutes the first steps towards building an attosecond pulse shaper in the soft-x-ray domain. Together with the ultrashort time resolution, high harmonics open great possibilities in the field of time-resolved soft-x-ray spectroscopy, for example of inner-shell transitions. Tailored high-harmonic spectra as generated in this work and shaped attosecond pulses will represent a multifunctional toolbox for this kind of research.
Die Bildung verschiedener Isomere durch Änderung der molekularen Struktur spielt eine wichtige Rolle in vielen Gebieten der Physik, Chemie und Biologie. Die Kontrolle dieser Reaktionen ist daher eine sehr interessante Herausforderung und von großer Bedeutung für viele verschiedene Bereiche. Die Entwicklung der letzten Jahre hat gezeigt, dass adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle eine ausgesprochen geeignete Methode ist, um chemische Reaktionen zu kontrollieren. Die vorliegende Arbeit behandelt die Beobachtung und Kontrolle von solchen Isomerisierungsreaktionen in biologisch und chemisch relevanten Systemen. Dazu wurde die Reaktionsdynamik eines in Methanol gelösten Modellmoleküls mittlerer Größe mittels transienter Absorption, Fluorescence Upconversion und Anisotropie Spektroskopie untersucht. In Kooperation mit F. Santoro und R. Improta konnte eine detaillierte Beschreibung der ablaufenden Prozesse gefunden werden. In Übereinstimmung mit den von ihnen durchgeführten quantenmechanischen Simulationen hat sich herausgestellt, dass sich die Dynamik auf der ersten angeregten Potentialfläche nach der Anregung auf zwei Zeitskalen abspielt. Nach dem Passieren einer konische Durchschneidung isomerisiert das Molekül entweder zum thermodynamisch stabileren trans Isomer oder zu den instabileren Produktisomeren. An diesem System wurden nun adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgeführt, mit dem Ziel den Isomerisierungsprozess zu beeinflussen. Es konnte erfolgreich gezeigt werden, dass die Isomerisierungseffizienz (die relative Menge von Edukt- zu Produktisomeren) sowohl erhöht als auch verringert werden kann. Einzel-Parameter Kontrollmechanismen wie zum Beispiel das Verwenden verschieden gechirpter Anregeimpulse oder unterschiedlicher Anregeimpulsenergien ergaben einen nur geringen Einfluss auf die Isomerisierungseffizienz. Diese Kontrollstudien über den Isomerisierungsprozess haben weiterführende Experimente an dem sehr komplexen biologischen System Retinal innerhalb des Proteins Bakteriorhodopsin motiviert. Die traditionelle Anrege-Abrege-Abfrage Technik wurde zu einem neuen Anrege-geformten-Abrege-Abfrage Konzept erweitert. Dadurch können molekulare Systeme in den Regionen der Potentialenergie-Landschaft kontrolliert werden, in denen der entscheidende Reaktionsschritt stattfinded. Verschiedene theoretische Berechnungen zum Problem der Erhöhung der Isomerisierungseffizienz stellen in Aussicht, dass Anrege-Abrege-Wiederanrege-Abfrage Mechanismen eine Möglichkeit der effektiven Beeinflussung der Reaktionsdynamik eröffnen. Mit der weiterentwickelten Methode können solche Vier-Puls-Techniken realisiert und ihr Einfluss auf den Reaktionsprozess systematisch untersucht werden. Zusätzlich wurde mittels Variation von parametrisierten spektralen Phasenfunktionen, wie verschiedene Ordnungen Chirp, die Dynamik des Abregungsprozesses beleuchtet. Durch Formen des Abregungsimpulses mittels adaptiver Femtosekunden Quantenkontrolle wurden die Informationen aus den systematische Untersuchung vervollständigt. Häufig sind die aus einem adaptiven Femtosekunden Quantenkontrollexperiment erhaltenen optimalen Laserimpulsformen sehr kompliziert. Besonders Anrege-Abrege Szenarien spielen oft eine wichtige Rolle in den ermittelten optimalen Lösungen und sollten daher gesondert untersucht werden. Dazu können verschiedenfarbige Doppelimpulse verwendet werden, bei denen man sowohl den Pulsabstand als auch die relative Amplitude oder die Phasendifferenz der beiden Einzellpulse systematisch ändert. Diese weiterentwickelte Methode wurde mittels einfacher Experimente charakterisiert. In einem weiteren Schritt wurde ein Aufbau entworfen, der Doppelimpulse erfordert, um ein maximale Ausbeute von Licht bei einer Wellenlänge von 266~nm zu erhalten. Mit dem Kontrollziel der maximalen dritten Harmonischen Ausbeute wurden adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgeführt. Durch zusätzliche Messungen von verschiedenfarbigen Doppelimpuls-Kontrolllandschaften konnte die optimale Pulsform ermittelt und bestätigt werden. In einem abschließenden Experiment wurde die Abhängigkeit der Anregeeffizienz eines komplexen, in Methanol gelösten Farbstoffmoleküls auf verschiedene Impulsformen untersucht. Aus den Ergebnissen wird ersichtlich, dass sehr unterschiedliche Impulsformen ein Kontrollziel ähnlich gut erfüllen können. Verschiedenfarbige Doppelimpuls-Kontrolllandschaften können einen Einblick in Kontrollmechanismen von adaptiv gefundenen Impulsformen ermöglichen und Informationen über die Reaktionsdynamik liefern. Mittels der angewandten und weiterentwickelten Methoden mehr über verschiedene Prozesse unterschiedlicher Molekülklassen zu lernen ist ein viel versprechendes und realistisches Ziel für die Zukunft. Die präsentierten Experimente zeigen, dass es möglich ist, geometrische Änderungsreaktionen in chemisch und biologisch relevanten Systemen durch adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle zu steuern.
In dieser Arbeit wurde die Dynamik spintragender Teilchen (Elektronen, Löcher, Exzitonen) in selbstorganisierten Cd(Mn)Se/ZnSe Quantenpunkten sowie leicht dotiertem GaAs untersucht. Die unterschiedlichen Materialgruppen boten die Möglichkeit verschiedene Einflüsse auf Spinzustände zu studieren. Die Injektion definierter Spinzustände in die Halbleiterstrukturen erfolgte ausschließlich auf optischem Weg. Ebenfalls optisch wurde auch die zeitliche Entwicklung der Spinzustände detektiert. Die Anwendung von zeitaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie zeitaufgelöster Kerr-Rotation, ermöglichte den Zugriff sowohl auf longitudinale wie auch transversale Spinrelaxationsprozesse. Desweiteren wurde eine Kopplung der Quantenpunkten über ihr Strahlungsfeld diskutiert.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die magnetischen Eigenschaften des Halbmetalls CrO2 untersucht. CrO2 hat in den letzten Jahren erneut ein sehr starkes Interesse erfahren. Der Grund hierfür liegt darin, dass dieses Material, aufgrund seiner theoretisch vorhergesagten und inzwischen nachgewiesenen Spinpolarisation von nahezu 100 % an der Fermikante und seiner metastabilen Eigenschaften, ein stark diskutierter Kandidat für Spintronic-Anwendungen wie den Quantencomputer ist. Die Möglichkeit der Spininjektion ist für CrO2 gegeben und in der Zwischenzeit auch erfolgreich umgesetzt worden. Die Untersuchungen zielten auf eine Erklärung für die intrinsischen Eigenschaften wie magnetokristalline Anisotropie, magnetischer Dipolterm und dem eigentlich gequenchten Bahnmoment. Die Untersuchungen fanden an den Cr L2,3 und an der O K Kante statt. Insbesondere für die Auswertung an den Cr L2,3-Kanten war es notwendig, mit einer neuartigen Auswertemethodik sämtliche aufgenommenen Daten zu analysieren, da eine herkömmliche Summenregelauswertung leider nicht durchgeführt werden konnte. Der Grund hierfür lag in der zu geringen L2,3-Aufspaltung des leichten 3d-Übergangmetalls Cr. Mit Hilfe der so genannten Momentenanalyse war es nun möglich, die überlappenden Strukturen voneinander zu separieren, und darüber hinaus auch verschiedene Anteile der Bandstruktur verschiedenen spektralen Beiträgen zuzuordnen. Die Ergebnisse an CrO2 zeigten eine sehr starke Abhängigkeit des magnetischen Bahnmomentes, der Summe von Spin und magnetischem Dipolterm sowie der magnetokristallinen Anisotropieenergie vom Winkel zwischen den rutilen a- und c-Achsen. Noch mehr als das Gesamtbahnmoment zeigen zwei, mit Hilfe der Momentenanalyse separierbare, spektrale Beiträge starke Änderungen der einzelnen Bahnmomente. Dieses unerwartete und ausgeprägte Verhalten konnte mittels eines Vergleichs mit den Sauerstoff K-Kanten XMCD-Daten bestätigt werden, was auf eine sehr starke Hybridisierung der beiden Zustände schließen lässt. Die Trennung der stark anisotropen Summe von Spin-Moment und TZ-Term über die Summenregel für den magnetischen Dipolterm liefert eine Größenordnung des TZ-Terms, wie er bis zu diesem Zeitpunkt nicht vorgefunden wurde. Ein Vergleich der magnetokristallinen Anisotropieenergie, gewonnen durch die Messung von elementspezifischen Hysteresekurven mit Hilfe des XMCD-Effektes, mit dem Brunomodell, das eine magnetisch leichte Richtung für die Achse mit dem größten Bahnmoment vorhersagt, kommt zu keinem positiven Ergebnis. Erst die von G. van der Laan aufgezeigte Erweiterung, in der auch der TZ-Term mit aufgenommen ist, liefert für das System CrO2 ein quantitativ übereinstimmendes Ergebnis der MAE mit den gemessenen experimentellen Momenten. Erwähnenswert in diesem Zusammenhang ist die Tatsache, dass das Bahnmoment und der magnetische Dipolterm unterschiedliche leichte Richtungen bevorzugen und beide Anteile fast gleich groß sind, wobei der magnetische Dipolterm die Überhand hat. In einem zweiten Teil der Arbeit wurde nun auch eine Temperaturabhängigkeit untersucht. Ziel war es, Aussagen über die Entstehung von Bahnmomenten, Dipolterm und MAE in Abhängigkeit des vorliegenden Spinmomentes zu gewinnen und diese mit vorhandenen theoretischen Modellen zu vergleichen. Das gemessene Spinmoment wurde mit SQUID-Daten verglichen und zeigte eine qualitative Übereinstimmung. Die extrahierten Bahnmomente zeigten wie der magnetische Dipolterm ein identisches Temperaturverhalten wie das Spinmoment. Dies ist ein Beweis, dass beide Momente in einem solchen System nur durch eine Kopplung mit dem Spinmoment entstehen und durch dieses verursacht sind. Im Weiteren konnte auch eine quadratische Abhängigkeit der MAE vom Spinmoment nachgewiesen werden. Dieses von G. van der Laan und in Vorarbeiten von P. Bruno vorhergesagte Verhalten konnte erstmalig in dieser Arbeit verifiziert werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass in dieser Arbeit das ungewöhnliche magnetische Verhalten, insbesondere die Winkelabhängigkeit der magnetischen Momente, durch die Kombination von XAS- und XMCD-Spektroskopie, mit der Verwendung der Momentenanalyse sowie der Untersuchung durch elementspezifische Hystereskurven, ein geschlossenes Bild des Probensystems CrO2 aufgezeigt werden konnte. Das Gesamtbild, das sich ergeben hat, zeigt ganz deutlich auf, dass eine Bandstrukturbeschreibung das gefundene Verhalten erklären kann. Die allgemein vorherrschende, und sicherlich im ersten Moment deutlich intuitivere Vorstellung, dass man im Falle von CrO2 eine Art ionische Bindung hätte, mit einer d2-Konfiguration und erwarteten 2 µB magnetischem Moment am Cr-Platz kann insbesondere die Temperaturabhängigkeit der Anisotropieenergie nicht erklären. Auch in diesem Zusammenhang liefert das Bandmodell eine sehr gute Beschreibung.
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Untersuchungen zum Magnetismus und der elektronischen Struktur deponierter Cluster der 3d-Übergangsmetalle Fe, Co und Ni durchgeführt. Dabei zeigte sich, dass die Deposition der Cluster in Argon-Dünnfilme nicht nur zur fragmentationsfreien Probenpräparation genutzt werden kann, sondern auch die Untersuchung der Cluster in einer Umgebung mit geringer Wechselwirkung erlaubt. Die Beobachtung des atomaren Co-Multipletts sowie die Übereinstimmung der, mittels XMCD bestimmten, magnetischen Gesamtmomente von Fe- und Co-Clustern mit Gasphasenexperimenten zeigen auf, dass unter stabil gewählten Bedingungen die intrinsischen magnetischen Clustereigenschaften tatsächlich experimentell zugänglich sind. Die synchrotroninduzierte Mobilität von Clustern und Argon manifestiert sich in der Veränderung der Form der Absorptions- und Photoemissionslinien sowie in der zunehmenden Verminderung der gemessenen Magnetisierung. Neben den geeigneten Experimentierbedingungen ist zur Bestimmung der magnetischen Momente die Anwendbarkeit der XMCD-Summenregeln auf die Spektroskopie an Clustern notwendig. Besondere Beachtung verdient dabei auf Grund der reduzierten Symmetrie in Clustern der "magnetische Dipolterm" zur Spin-Summenregel. Der Vergleich des spektroskopisch ermittelten Gesamtmoments mit demjenigen, welches aus superparamagnetischen Magnetisierungskurven bestimmt wurde, erlaubt es, für seinen Beitrag bei Co-Clustern eine obere Schranke von 10% anzugeben. Erwartungsgemäß weisen die Spinmomente von Fe- und Co-Clustern gemessen am Festkörper deutlich erhöhte Werte auf, allerdings reichen sie nicht an die mittels Stern-Gerlach-Ablenkung bestimmten magnetischen Gesamtmomente der Cluster heran. Die elektronische Struktur von Nickelclustern erweist sich als sehr empfindlich gegen Wechselwirkungen mit Fremdatomen, so dass die magnetischen Resultate aus der Gasphase nicht nachvollzogen werden können. Allen Clustern in der Argonumgebung ist jedoch eine starke Erhöhung des bahnartigen Anteils am Gesamtmoment, generell auf mehr als 20% gemein. Damit kann nachgewiesen werden, dass die bestehende Diskrepanz zwischen berechneten Spinmomenten und experimentell bestimmten Gesamtmomenten in der Tat auf große Bahnmomente zurückzuführen ist. Dies gilt um so mehr, als die in dieser Arbeit bestimmten magnetischen Gesamtmomente an Fe- und Co-Clustern in guter Übereinstimmung mit Stern-Gerlach-Experimenten stehen. Die Wechselwirkung der Cluster mit der Oberfläche des Graphits führt bereits in den XAS-Absorptionsprofilen der L-Kanten zu sichtbaren Veränderungen in Form und energetischer Position der Absorptionsresonanzen. Alle untersuchten Cluster erfahren gleichzeitig eine starke Reduktion ihrer magnetischen Momente, häufig bis unter die Nachweisgrenze. Unter diesen Umständen ist es durchaus angebracht, von einer starken Cluster-Substrat-Wechselwirkung auszugehen. Dieser Befund wird durch die mittels Photoelektronenspektroskopie erzielten Ergebnisse untermauert. Veränderungen durch das "Einschalten" der Substratwechselwirkung sind sowohl in den Rumpfniveau- als auch den Valenzbandspektren zu erkennen. Charakteristisch für die ausführlicher untersuchten Ni-Cluster ist die Ausbildung einer, mit dem Graphitsubstrat hybridisierten, Elektronenstruktur mit reduzierter Zustandsdichte in der Umgebung des Ferminiveaus. Eine solche Konfiguration begünstigt die Ausbildung von "low-spin" - Zuständen, wie sie in den XMCD-Experimenten bei vorhandener Wechselwirkung mit dem Graphit gefunden werden. Die starke Kopplung der elektronischen Zustände von Cluster und Substrat äußert sich ebenfalls in dem Verlust des Fano-Resonanzverhaltens in der resonanten Photoemission an der 3p-Absorptionsschwelle. Das Fehlen der analogen Beobachtung an der 2p-Schwelle, muss einer starken Lokalisierung des 2p-rumpflochangeregten Zwischenzustandes zugeschrieben werden. Die genaue Analyse der Veränderung des resonant-Raman-Verhaltens in der 2p-RESPES könnte wertvolle komplementäre Informationen liefern, wird aber durch die Gegenwart der Argon-Valenzemission zu stark behindert, um konkrete Aussagen zuzulassen. Die Analyse der RESPES-Daten lässt den Schluss zu, dass die tatsächliche Besetzung der 3d-Zustände durch die Substratwechselwirkung nicht nennenswert verändert wird. Neben der Charakterisierung der großen magnetischen Clustermomente nach Spin- und Bahnanteilen vermitteln die Experimente dieser Arbeit einen guten Einblick in die Veränderungen der elektronischen Eigenschaften durch die Wechselwirkung mit dem Graphit. Der Einfluss des Substrates führt zu einer starken Verkleinerung der magnetischen Momente. Offensichtlich wird die elektronische Gesamtenergie an der Grenzfläche durch die Ausbildung von hybridisierten Zuständen minimiert, welche nahe der Fermienergie eine geringe Zustandsdichte besitzen.