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- Röntgen Center for Complex Material Systems (RCCM), Am Hubland, 97074 W¨urzburg, Germany (2)
- Wilhelm-Conrad-Röntgen-Forschungszentrum für komplexe Materialsysteme (2)
- MRB Research Center for Magnetic-Resonance-Bavaria (1)
- Research Center for Magnetic-Resonance-Bavaria (MRB), Wuerzburg, Germany (1)
- Wilhelm Conrad Röntgen-Center for Complex Material Systems, Würzburg (1)
EU-Project number / Contract (GA) number
- 327199 (2)
Search for the \(X_b\) and other hidden-beauty states in the \(π^+π^−ϒ\)(1S) channel at ATLAS
(2014)
This Letter presents a search for a hidden-beauty counterpart of the X(3872) in the mass ranges of 10.05–10.31 GeV and 10.40–11.00 GeV, in the channel X\(_b\)→π\(^+\)π\(^−\)ϒ(1S)(→μ\(^+\)μ\(^−\)), using 16.2 fb\(^{−1}\) of s=8 TeV \(pp\) collision data collected by the ATLAS detector at the LHC. No evidence for new narrow states is found, and upper limits are set on the product of the X\(_b\) cross section and branching fraction, relative to those of the ϒ(2S), at the 95% confidence level using the CLSCLS approach. These limits range from 0.8% to 4.0%, depending on mass. For masses above 10.1 GeV, the expected upper limits from this analysis are the most restrictive to date. Searches for production of the ϒ(1\(^3\)D\(_J\)), ϒ(10860), and ϒ(11020) states also reveal no significant signals.
This thesis treats the thermopower and other thermal effects in single quantum dots (QD) and quantum dot systems. It contributes new experimental results to the broad and active field of research on thermoelectrics in low dimensional systems. The thermopower experiments discussed in this work focus on QDs which exhibit a net spin and on tunnel-coupled double QDs (DQD). Furthermore, experiments are presented which address the realization of a QD device which extracts thermal energy from a heat reservoir and converts it into a directed charge current in a novel way.
The samples used for these investigations have been fabricated from GaAs/AlGaAs heterostructures which contain a two dimensional electron gas. Using optical and electron beam lithography, the devices have been realized by means of the top-gate technology. All experiments have been performed at low temperature. In order to create a controllable temperature difference in the samples the current heating technique has been used. These experimental basics as well as fundamentals of electric and thermoelectric transport are introduced in Part I of this thesis.
The experiments on the thermopower of a single QD are described in Part II. Essentially, they deal with the problem of how a single spin situated on a QD influences the thermoelectric properties of the system. In this context, the Kondo-effect plays a crucial role. Generally, the Kondo effect is the result of a many-body state which arises from an antiferromagnetic coupling of a magnetic impurity with the surrounding conduction electrons. Here, the magnetic impurity is represented by a QD which is occupied with an odd number of electrons so that it exhibits a net spin. For the first time the thermopower of a Kondo-QD has been studied systematically as a function of two parameters, namely the QD coupling energy and the sample temperature. Both parameters are crucial quantities for Kondo-physics to be observed. Based on these data, it is shown that the thermopower line shape as a function of QD energy is mainly determined by two competing contributions: On the one hand by the enhanced density of states around the Fermi level due to Kondo-correlations and on the other hand by thermopower contributions from the Coulomb resonances. Furthermore, the experiments confirm theoretical predictions which claim that the spectral DOS arising from Kondo-correlations shifts away from the Fermi level for those QD level configurations which are not electron-hole symmetric. Comparison with model calculations by T. Costi and V. Zlatic [Phys. Rev. B 81, 235127 (2010)] shows qualitative and partly even quantitative agreement. A finite thermovoltage at the center of the Kondo-region, which occurred in previous investigations, is also observed in the experiments presented here. It is not covered by the current theory of the Kondo effect. The dependence of this signal on temperature, coupling energy and magnetic field, which differ from non-Kondo regions, is analyzed. In order to clarify the physics behind this phenomenon further studies are desirable.
Furthermore, it is shown by variation of the QD coupling energy over a wide range that Kondo-correlations can be detected in the thermopower even in the regime of very weak coupling. In contrast, no Kondo signatures are visible in the conductance in this energy range. It is found that in the limit of weak coupling the Kondo effect causes the thermopower to exhibit a diminished amplitude in close vicinity of a conductance resonance. Subsequent filling of spin-degenerate states then leads to a thermopower amplitude modulation (odd-even-effect). Although this effect had been observed in previous studies, no connection to Kondo physics had been established in order to explain the observations.
Hence, the experiments on a single QD presented in this thesis provide unique insight into the complex interplay of different transport mechanisms in a spin-correlated QD. Moreover, the results confirm the potential of thermopower measurements as a highly sensitive tool to probe Kondo-correlations.
In Part III thermal effects are investigated in systems which contain two coupled QDs.
Such QD-systems are particularly interesting with respect to thermoelectric applications: Many proposals utilize the extremely sharp energy filtering properties of such coupled QDs and also different kinds of inter dot coupling to construct novel and highly efficient thermoelectric devices. In the present work, thermopower characterizations are performed on a tunnel-coupled DQD for the first time. The key result of these investigations is the thermopower stability diagram. Here it is found, that in such a system maximal thermopower is generated in the vicinity of the so-called triple points (TP) at which three charge states of the DQD are degenerate. Along the axis of total energy, which connects two adjacent TP, a typical thermopower line shape is observed. It is explained and modeled within an intuitive picture that assumes two transport channels across the DQD, representing the TP. For those regions which are far away from the TP, the thermopower turns out to be very sensitive to the relative configuration of the QD energies. The conductance and thermopower data are well reproduced within a model that assumes transport via molecular states. Integration of both models into one then allows model calculations for a complete stability cell in conductance and thermopower to be done.
Furthermore, experiments on two capacitively coupled QDs are presented. In these studies the focus lies on testing the feasibility of such systems for the manipulation and generation of charge currents from thermal energy. In a series of experiments it is shown that such a system of QDs can be utilized to increase or decrease a current flowing between two electron reservoirs by varying the temperature in a third reservoir. This effect is based on the cross-correlation of occupation fluctuations of the individual QDs. These are positive for certain QD energy level configurations and negative for others, which increases or decreases the charge current in the experiments, respectively. In the stability diagram this is manifested in a characteristic clover leaf shaped structure of positive and negative current changes in vicinity of the TP. All main experimental results are reproduced qualitatively in simple model calculations. Due to the close analogy between electrical and thermal conductance of a QD, this effect of thermal switching can, in principle, also be used to built a thermal transistor.
Finally, it is shown that a system consisting of two Coulomb-coupled QDs, which couple a hot electron reservoir electrostatically to two cold electron reservoirs, can be utilized as a novel device which extracts heat from its environment and converts it into a directed charge current. The idea of this heat-to-current converter (HCC) was first proposed by R. Sánchez and M. Büttiker [Phys. Rev. B 83, 085428 (2011)]. It is not only characterized by the novelty of its working principle but also by the fact, that it decouples the directions of charge current and energy flow. In the experiments presented here, such HCC-currents are identified unambiguously: For certain QD-level configurations an electric current between the two cold reservoirs is observed if the temperature in the third reservoir is increased. The direction of this current is shown to be independent of an external voltage. In contrast, the direction of the current exhibits a characteristic dependence on the tunneling coefficients of the QDs, as predicted by theory: By adjusting the thickness and the shape of the respective tunnel junctions, a charge current can be generated between two cold reservoirs, and it can even be inverted. The experimental observations are quantitatively reproduced by model calculations by R. Sánchez and B. Sothmann. Thus, the results represent direct evidence for the existence of HCC-currents. Due to the novelty of the working principle of the HCC and its relevance from a fundamental scientific point of view, the results presented here are an important step towards energy harvesting devices at the nano scale.
In der vorliegenden Arbeit wurde das Verfahren der Zwei-Photonen-Polymerisation von anorganisch-organischen Hybridpolymeren (ORMOCER®e) untersucht. Untersuchungsschwerpunkte bildeten dabei die theoretischen Betrachtungen der Wechselwirkung zwischen Laser und Hybridpolymer, die experimentelle Charakterisierung unterschiedlicher ORMOCER®e sowie die Aufskalierung der Technologie im Hinblick auf die Herstellung von Scaffold-Strukturen für die regenerative Medizin. Hierbei wurde u. a. ein innovativer Belichtungsaufbau entworfen und aufgebaut, der es erlaubt makroskopische, poröse Scaffold-Strukturen mit minimalen Strukturgrößen im Bereich von wenigen Mikrometern herzustellen.
ORMOCER®e sind typischerweise für optische Anwendungen konzipiert, weisen allerdings z. T. biokompatible Eigenschaften auf. Das Material ORMOCER® MB-47 wurde von M. Beyer eigens für biologische Anwendungen synthetisiert. Es zeichnet sich durch Biokompatibilität, teilweiser Biodegradierbarkeit und hervorragende Strukturierbarkeit durch die Zwei-Photonen-Polymerisation aus.
Das in dieser Arbeit verwendete Mikrostrukturierungssystem beinhaltet im Wesentlichen einen Ultrakurzpulslaser, der 325 fs Pulse bei 1030 nm emittiert (verwendet wird die zweite Harmonische bei 515 nm), ein hochpräzises Positionierungssystem, bestehend aus drei luftgelagerten Lineartischen mit einer Reichweite von 10 cm (y-, z-Richtung) bzw. 15 cm (x-Richtung) sowie diversen Objektiven zur Fokussierung. Mit diesen Komponenten lassen sich komplexe dreidimensionale Strukturen mit minimalen Strukturgrößen von bis unter 100 nm erzeugen.
In Kapitel 5.1 wurden theoretische Untersuchungen im Hinblick auf das Wechselwirkungsverhalten zwischen der fokalen Intensitätsverteilung und dem Materialsystem zur Bildung eines Voxels durchgeführt, wobei das technische Wechselwirkungsvolumen und das chemische Wechselwirkungsvolumen samt den reaktionskinetischen Abläufen separat betrachtet wurde.
Das technische Wechselwirkungsvolumen beschreibt die Wechselwirkung zwischen der fokalen Intensitätsverteilung und dem Materialsystem im Rahmen eines Schwellwertprozesses, der es erlaubt Strukturdimensionen unterhalb des Beugungslimits zu realisieren. Die theoretischen Untersuchungen diesbezüglich ergaben, dass sphärische Aberrationen die fokale Intensitätsverteilung (Intensity-Point Spread Function (IPSF)) in Abhängigkeit der Belichtungskonfiguration z. T. sehr stark beeinflussen. Darüber hinaus wurde durch Betrachtung des Schwellwertverhaltens ein mathematischer Zusammenhang zwischen der IPSF und der Leistungsabhängigkeit der Charakteristik des technischen Wechselwirkungsvolumens geschaffen.
Das chemische Wechselwirkungsvolumen beschreibt das tatsächliche Volumen der stattfindenden Polymerisationsreaktion. Dieses geht über das des technischen hinaus, was eine Folge von raumeinnehmendem Kettenwachstum im Rahmen von reaktionskinetischen Teilprozessen ist. Durch die Simulationen dieser reaktionskinetischen Abläufe wurde das leistungsabhängige, zeitliche Verhalten der Reaktionsteilnehmer (Radikale, Monomer, Photoinitiator) und des Vernetzungsgrades ermittelt. Die Simulation wurden für sehr kurze Belichtungszeiten (< 10 ms) auf der Basis von gekoppelten Differentialgleichungen nach Uppal & Shiakolas durchgeführt. Dabei wurde der Einfluss der Teilchendiffusion sowie der Temperaturentwicklung als gering erachtet und in den Berechnungen vernachlässigt.
Die Simulationsergebnisse zeigen, dass eine geringe Belichtungszeit nicht unbedingt durch größere Laserleistungen ausgeglichen werden kann, um einen bestimmten Vernetzungsgrad zu erzielen. Vielmehr führt eine höhere Leistung zu einem raschen Verbrauch des Photoinitiators im Reaktionsvolumen und damit einem schnelleren Erliegen der Polymerisationsreaktion. Um dennoch hohe Vernetzungsgrade erzielen zu können, sind die Reaktionsgeschwindigkeitskoeffizienten der Propagation und der Terminierung k_P und k_T sowie eine ausreichende Photoinitiatorkonzentration von entscheidender Bedeutung. Je größer das Verhältnis k_P/k_T, desto höhere Vernetzungsgrade können auch bei kurzen Belichtungszeiten realisiert werden, wobei ein wesentlicher Teil der Polymerisation als Dunkelreaktion stattfindet. Diese Erkenntnis ist für die Aufskalierung der Technologie der Zwei-Photonen-Polymerisation von großer Bedeutung, welche mit einer Verkürzung der Belichtungszeiten einhergehen muss.
Des Weiteren zeigen die Simulationen, dass das spatiale Konversionsprofil eines Voxels ein lokales Minimum im Zentrum aufweisen kann. Dieses Phänomen tritt dann auf, wenn aufgrund der applizierten Leistung, welche gemäß des Profils der IPSF im Zentrum am höchsten ist, der Photoinitiator im Zentrum rasch verbraucht wird.
In Kapitel 5.2 wurde die Voxelbildung, das Vernetzungsverhalten sowie die mechanischen Eigenschaften belichteter ORMOCER®e bei unterschiedlichen Parametern und Materialsystemen experimentell untersucht.
An Hand von Voxelfeldern wurden die Voxelgröße, das Aspektverhältnis und das Voxelvolumen bei unterschiedlichen Laserleistungen ermittelt. Die Ergebnisse wurden mit den berechneten technischen Wechselwirkungsvolumina verglichen, wobei die Differenz von tatsächlicher Voxelgröße und technischem Wechselwirkungsvolumen als eine weitere charakteristische Größe eingeführt wurde. Dabei zeigte sich, dass besonders die Voxellänge von der Länge des technischen Wechselwirkungsvolumens derart abweicht, dass dies nicht durch raumeinnehmendes Kettenwachstum im Rahmen der Reaktionskinetik erklärt werden kann. Mögliche Erklärungsansätze basieren hierbei auf Wechselwirkungseffekte zwischen Lichtfeld und Material. Beispielsweise könnten durch den nichtlinearen optischen Kerr-Effekt oder die Polymerisation selbst Brechzahlinhomogenitäten induziert werden, welche die Voxelbildung durch Selbstfokussierung beeinflussen. Der Unterschied der Voxelbreite, also das laterale chemische Voxelwachstum, zur Breite des technischen Wechselwirkungsvolumens wurde hingegen mit Hilfe der Reaktionskinetik erklärt. Dabei zeigte sich, dass dieser Unterschied sowohl vom Material selbst als auch von der Fokussieroptik abhängt.
Des Weiteren wurde die Polymerisationsrate der unterschiedlichen Materialien aus der Auftragung des Voxelvolumens gegenüber der Laserleistung durch lineare Approximation bestimmt. Hierbei wurde festgestellt, dass die Materialsysteme z. T. erhebliche Unterschiede aufweisen. Als das Materialsystem mit der höchsten Polymerisationsrate hat sich das auf Acrylaten als vernetzbare Gruppen basierende OC-V in Kombination mit dem Irgacure® Oxe02 Photoinitiator herausgestellt. Aus diesem Grund wurde es für die Herstellung von makroskopischen Strukturen durch die Zwei-Photonen-Polymerisation bevorzugt verwendet.
Die unterschiedlichen Materialien wurden ferner mit Hilfe der µ-Raman-Spektroskopie auf ihr Vernetzungsverhalten untersucht. Konkret wurden hierbei Linienfelder unter Variation der Scan-Geschwindigkeit und der Laserleistung mit Hilfe der 2PP hergestellt und vermessen. Die Vernetzungsgrade wurden semi-quantitativ aus den Spektren ermittelt. Insgesamt wurden Vernetzungsgrade im Bereich zwischen 40 % und 60 % gemessen, wobei mit OC-V und 2 Gew.-% Irgacure® Ox02 die höchsten Vernetzungsgrade erzielt wurden. Des Weiteren hat sich gezeigt, dass die Konversionsgrade für die jeweiligen Materialsysteme bei allen Scan-Geschwindigkeiten sich auf einem im Rahmen der Fehlergrenzen gleichem Niveau befinden. Damit kann der durch Simulationen theoretisch prognostizierte Abfall des Sättigungskonversionsgrades mit zunehmender Scan-Geschwindigkeit mit entsprechend variierenden Belichtungszeiten nicht als verifiziert angesehen werden.
Die verschiedenen Materialsysteme wurden außerdem bezüglich ihrer mechanischen Eigenschaften charakterisiert. Zu diesem Zweck wurden zylindrische Formkörper unter verschiedenen Bedingungen (1PP, 2PP, verschiedene Photoinitiatorkonzentrationen) hergestellt und Druckfestigkeitsmessungen durchgeführt, sowie die Dichten und die Vernetzungsgrade aus den Formkörpern bestimmt.
Insgesamt wurden Elastizitätsmodule im Bereich zwischen 0,40 und 1,37 GPa und Bruchfestigkeitswerte zwischen 117 bis 310 MPa ermittelt. Es konnte festgestellt werden, dass die Konzentration des Photoiniators das Vernetzungsverhalten und damit die mechanischen Eigenschaften der Formkörper stark beeinflusst. Während geringe Konzentrationen zu geringeren Vernetzungsgraden und niedrigen Elastizitätsmodulen führten, zeigten die Formkörper höherer Konzentration ein deutlich spröderes Verhalten mit höheren Vernetzungsgraden und Elastizitätsmodulen. Das höchste Elastizitätsmodul wurde an Hand von Formkörpern vermessen, welche aus OC-V mit 2 Gew.-% Irgacure® Ox02 hergestellt wurden.
Darüber hinaus wurde festgestellt, dass sich die mechanischen Eigenschaften von durch 2PP hergestellten Formkörpern durch die applizierte Laserleistung beeinflussen lassen. Die Ursache hierfür ist, dass durch die Laserleistung die Voxelgröße und damit der Überlapp zwischen den Voxeln eingestellt werden kann. Im Bereich des Überlapps findet dann eine Doppelbelichtung des Materials statt, was zu höheren Vernetzungsgraden führen kann. Außerdem wurden durch die 2PP bei hinreichend großen Belichtungsleistungen auch Formkörper realisiert, welche höhere Elastizitätsmodule und Bruchfestigkeitswerte aufwiesen als Körper, welche durch UV-Belichtung hergestellt wurden.
Die Aufskalierung der Zwei-Photonen-Technologie wurde in Kapitel 5.3 behandelt. Neben einer ausführlichen Diskussion zu den Herausforderungen diesbezüglich, wurden zwei Belichtungsstrategien zur Herstellung von makroskopischen Scaffold-Strukturen eingesetzt und optimiert. Hierbei ist insbesondere der Badaufbau hervorzuheben, der es erlaubte Strukturen von prinzipiell unbegrenzter Höhe mit Hilfe der Zwei-Photonen-Polymerisation herzustellen.
Eine wesentliche Herausforderung der Aufskalierung der 2PP ist die Beschleunigung des Prozesses. Aus den Betrachtungen geht hervor, dass für eine gravierende Beschleunigung der 2PP-Strukturierung neben der Scan-Geschwindigkeit auch das Beschleunigungsvermögen des Positionierungssystems entscheidend ist. Des Weiteren sind auch Parallelisierungsmethoden mit z. B. diffraktiven optischen Elementen nötig, um ausreichende Prozessgeschwindigkeiten zu erzielen.
Der Standardaufbau mit Luftobjektiven wurde dazu verwendet millimetergroße Strukturen mit hoher Qualität aus ORMOCER®en herzustellen. Auch wenn die maximale Strukturhöhe durch den Arbeitsabstand des Objektivs beschränkt ist, hat sich gezeigt, dass dieser Aufbau sich für die einfache Herstellung von millimetergroßen Test-Scaffold-Strukturen eignet, welche z. B. für Zellwachstumsversuche oder mechanische Belastungstest eingesetzt werden können. Das biodegradierbare MB-47 wurde hierbei ebenfalls erfolgreich eingesetzt und u. a. für die Herstellung von Drug-Delivery-Strukturen verwendet.
Der Badaufbau, basierend auf einem Materialbad mit durchsichtigem Boden, einem darin befindlichen und in der Vertikalen (z-Richtung) beweglichen Substrathalter sowie einer Belichtung von unten durch eine sich in der Ebene bewegende Fokussieroptik, wurde verwendet um eine Freiheitsstatue mit 2 cm Höhe sowie millimetergroße Scaffold-Strukturen mit Porengrößen im Bereich von 40 bis 500 µm in ORMOCER-V zu realisieren. Weitere Strukturierungsresultate mit z. T. anwendungsbezogenem Hintergrund sind die Gehörknöchelchen des menschlichen Ohrs in Lebensgröße, ein Scaffold in Form eines Steigbügels des menschlichen Ohrs, Test-Scaffold-Strukturen für mechanische oder biologische Untersuchungen sowie Drug-Delivery Strukturen. Es wurden Bauraten von bis zu 10 mm^3/h erzielt.
Bezüglich der Prozessgeschwindigkeit und Strukturhöhe wurde bei Weitem noch nicht das Potential des luftgelagerten Positioniersystems ausgeschöpft. Dafür bedarf es einer Gewichtsoptimierung des bestehenden Belichtungsaufbau, um höhere Beschleunigungswerte und Scan-Geschwindigkeiten realisieren zu können. Unter Annahme einer effektiven Gewichtsoptimierung und der damit verbundenen Erhöhung der Beschleunigung auf 10 m/s^2 könnte eine Baurate bei einer Scan-Geschwindigkeit von 225 mm/s und einem Slice- und Hatch-Abstand von 15 und 10 µm von etwa 60 mm^3/h erzielt werden.
Im Rahmen der Aufskalierung wurde ebenfalls der experimentelle Einsatz von diffraktiven optischen Elementen zur Fokus-Multiplikation untersucht. Die Experimente wurden mit Hilfe eines Elements durchgeführt, welches eine 2 x 2 Punkte-Matrix neben der ungebeugten 0. Ordnung bereitstellt und Bestandteil eines experimentellen Setups war, welches aus Linsen, Blenden und einem Objektiv zur Fokussierung bestand. Mit Hilfe der erzeugten Spot-Matrix wurden zum einen simultan vier Drug-Delivery-Strukturen hergestellt und zum anderen einzelne Scaffold-Strukturen realisiert. In jedem Fall wurde eine Beschleunigung des Prozess bzw. eine Erhöhung der Polymerisationsrate um den Faktor 4 für die verwendeten Parameter erreicht. Bei der Herstellung der Scaffolds wurden zwei unterschiedliche Strategien verfolgt. Während zum einen die Periodizität der inneren Scaffold-Struktur auf die Fokusabstände angepasst und damit simultan vier aneinandergereihte Einheitszellen hergestellt wurden, konnte zum anderen auch demonstriert werden, dass durch die geschickte Bewegung der Fokusse eine ineinander verschobene Struktur möglich ist. Der Vorteil der letzteren Strategie ist, dass auf diese Weise eine komplette Schicht gescannt werden kann und damit hohe Scan-Geschwindigkeiten realisiert werden können. Die erzielten Bauraten waren dennoch nicht größer als die Bauraten, die mit einem einzelnen Spot im Rahmen des Standardaufbaus oder des Badaufbaus erreicht wurden. Hierfür bedarf es weiterer Optimierung der Parameter und des Setups.
Transmittiert fokussiertes Licht eine Grenzfläche zweier Medien mit unterschiedlichen Brechungsindizes, dann tritt sphärische Aberration auf, welche sich durch die Verbreiterung des Fokus besonders in axiale Richtung bemerkbar macht. Da diese im Rahmen der verwendeten Belichtungsstrategien die Strukturierungsergebnisse nachweislich beeinträchtigen, wurden experimentelle Untersuchungen sowie Optimierungsroutinen diesbezüglich durchgeführt.
Im Zusammenhang mit dem Standardaufbau wurde eine Leistungsanpassung während der Strukturierung vorgenommen. Auf diese Weise wurde erreicht, dass bei variabler Fokustiefe im Material die maximale Intensität trotz sphärischer Aberration konstant gehalten wurde, wodurch sich die strukturelle Homogenität der Scaffolds entlang der axialen Richtung (optische Achse) deutlich verbesserte.
Des Weiteren wurde der Badaufbau dazu verwendet, die axiale Intensitätsverteilung in-situ für diskrete Fokustiefen unter der Verwendung eines Objektivs mit der NA von 0,60 abzubilden. Zu diesem Zweck wurde aus hergestellten Voxelfeldern eine Voxelfeldfunktion ermittelt und mit der axialen IPSF korreliert. Dabei wurde angenommen, dass sich das chemische Wechselwirkungsvolumen vernachlässigbar gering vom technischen Wechselwirkungsvolumen unterscheidet. Die experimentellen Ergebnisse zeigten deutlich die für sphärische Aberrationen typischen Nebenmaxima auf. Die Lage bzw. Abstände dieser entsprachen in guter Übereinstimmung den jeweiligen Simulationen. Schließlich wurde noch die sphärische Aberration durch den Korrekturring der Objektive für verschiedene Deckglasdicken korrigiert. Die resultierende IPSF wurde ebenfalls mit Hilfe des Badaufbaus abgebildet, wobei keinerlei Nebenmaxima gefunden werden konnten. Die Breite des Hauptmaximums konnte deutlich verringert werden.
Zusammengefasst lässt sich sagen, dass im Rahmen dieser Arbeit erhebliche Fortschritte bei der Aufskalierung der 2PP zur Erzeugung von Scaffold-Strukturen für die regenerative Medizin erzielt wurden. Die erreichten Strukturdimensionen und die Bauraten übertreffen alle bis dato bekannten Ergebnisse. Dabei wurden auch durch theoretische Betrachtungen und experimentellen Methoden grundlegende Erkenntnisse über die Reaktionsdynamik der durch die Zwei-Photonen-Absorption initiierten Polymerisationsreaktion gewonnen. Nichtsdestotrotz sind einige Fragestellungen offen sowie Problematiken des Prozesses vorhanden, die für eine Realisierung von makroskopischen Scaffold-Strukturen gelöst werden müssen.
So sind die realisierten Bauraten noch zu gering, um in angemessener Zeit makroskopische Scaffolds-Strukturen herzustellen, welche deutlich größer als 1 cm^3 sind. Aus diesem Grund müssen weitere Verbesserungen bezüglich der Scan-Geschwindigkeit sowie des Einsatzes von diffraktiven optischen Elementen zur Erhöhung der Polymerisationsrate erzielt werden. Da bei der Verwendung von Multi-Spot-Arrays, welche mit Hilfe gewöhnlicher diffraktiver optischer Elemente erzeugt wurden, die Realisierung von beliebigen und detaillierten äußeren Scaffold-Formen eingeschränkt ist, empfiehlt es sich den Einsatz von Spatial Light-Modulatoren zu verfolgen. Diese fungieren als dynamisch modulierbares DOE, mit dem einzelne Spots gezielt ein- und ausgeblendet und Spotabstände dynamisch variiert werden können. Schließlich ist es vorstellbar, den Spatial Light-Modulator mit dem Badaufbau zu kombinieren, um uneingeschränkte, große Strukturen in annehmbarer Zeit mit hochaufgelösten Details herstellen zu können. Dieses Vorgehen bedarf allerdings noch der tiefgreifenden Untersuchung der Potentiale des Spatial Light-Modulators.
Darüber hinaus weisen die theoretischen und experimentellen Untersuchungen zur Reaktionskinetik darauf hin, dass die Voxelentstehung ein komplexer Prozess ist, der möglicherweise auch durch nichtlineare optische Wechselwirkungseffekte abseits der Zwei-Photonen-Absorption beeinflusst wird. Daher sind hier weitere Untersuchungen und Berechnungen zu empfehlen, um z. B. den Einfluss einer intensitätsabhängigen Brechzahl auf die Voxelbildung quantifizieren zu können. Entsprechende Ergebnisse könnten schließlich dazu dienen, dass im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Modell zur Voxelbildung, welches auf der getrennten Betrachtung von technischen und chemischen Wechselwirkungsvolumen basiert, zu verbessern. Ein leistungsfähiges Modell, welches die Voxelbildung in Abhängigkeit des Materials und der Fokussieroptik präzise vorhersagen kann, wäre für das Erzielen optimaler Strukturierungsergebnissen ein Gewinn.
Planar microcavities with distributed Bragg reflectors (DBRs) host, besides confined optical modes, also mechanical resonances due to stop bands in the phonon dispersion relation of the DBRs. These resonances have frequencies in the 10- to 100-GHz range, depending on the resonator's optical wavelength, with quality factors exceeding 1,000. The interaction of photons and phonons in such optomechanical systems can be drastically enhanced, opening a new route towards the manipulation of light. Here we implemented active semiconducting layers into the microcavity to obtain a vertical-cavity surface-emitting laser (VCSEL). Thereby, three resonant excitations--photons, phonons and electrons--can interact strongly with each other providing modulation of the VCSEL laser emission: a picosecond strain pulse injected into the VCSEL excites long-living mechanical resonances therein. As a result, modulation of the lasing intensity at frequencies up to 40 GHz is observed. From these findings, prospective applications of active optomechanical resonators integrated into nanophotonic circuits may emerge.
Here we report on a combined experimental and theoretical study on the structural and electronic properties of a monolayer of Copper-Phthalocyanine (CuPc) on the Au(1 1 0) surface. Low-energy electron diffraction reveals a commensurate overlayer unit cell containing one adsorbate species. The azimuthal alignment of the CuPc molecule is revealed by comparing experimental constant binding energy (kxky)-maps using angle-resolved photoelectron spectroscopy with theoretical momentum maps of the free molecule's highest occupied molecular orbital (HOMO). This structural information is confirmed by total energy calculations within the framework of van-der-Waals corrected density functional theory. The electronic structure is further analyzed by computing the molecule-projected density of states, using both a semi-local and a hybrid exchange-correlation functional. In agreement with experiment, the HOMO is located about 1.2 eV below the Fermi-level, while there is no significant charge transfer into the molecule and the CuPc LUMO remains unoccupied on the Au(1 1 0) surface.
Entwicklung klinischer Methoden zur Quantifizierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 in der MRT
(2014)
Die Aufgabenstellung in der vorliegenden Arbeit bestand in der Entwicklung und Umsetzung neuer T1-Quantifizierungsverfahren, die zuverlässig in der klinischen Routine angewendet werden können. Die ausgearbeiteten Techniken umfassten dabei zwei Hauptarbeitsschwerpunkte.
Zum einen die Implementierung einer neuartigen dynamischen T1- Thermometriemethode für MR-Sicherheitsuntersuchungen medizinischer Geräte und Implantate, wie beispielsweise Kathetern oder Herzschrittmachern, und zum anderen die Entwicklung eines robusten kardialen T1-Mapping-Verfahrens, welches auch bei stärker erkrankten Patienten mit eingeschränkter Atemanhaltefähigkeit stabil anwendbar ist.
Mit der entwickelten kombinierten Heiz- und T1-Thermometriesequenz konnte ein neues Verfahren präsentiert werden, mit dem ein zu untersuchendes medizinisches Gerät oder Implantat kontrolliert erwärmt und die Temperaturänderung zeitgleich präzise erfasst werden kann. Dabei war es möglich, die HF-induzierte Erwärmung der metallischen Beispielimplantate sowohl in homogenem Gel als auch in inhomogenem Muskelgewebe exakt und ortsaufgelöst zu quantifizieren. Die MR-technisch errechneten Temperaturwerte zeigten dabei eine sehr gute Übereinstimmung zu den ermittelten Referenzwerten mit einer Temperaturabweichung von meist weniger als 1K. Die Ergebnisse zeigen, dass es mit der präsentierten Methode möglich ist, die räumliche Temperaturverteilung in einem großen Bereich mit einer einzigen Messung quantitativ zu erfassen. Dies ist neben der Nichtinvasivität der Methode der größte Vorteil im Vergleich zu der Einzelpunktmessung mittels eines bei solchen Messungen sonst zumeist verwendeten fluoroptischen Temperatursensors. Bei gestreckten Implantaten kann demnach idealerweise das gesamte Objekt während einer einzigen Messung auf potentielle Temperaturänderungen oder sogenannte Hotspots untersucht werden, was bei der Verwendung von Temperatursensoren lediglich mit großem Zeitaufwand möglich ist, da hier die Temperatur jeweils nur punktuell erfasst werden kann. Im Vergleich zu anderen publizierten MR-Thermometrieverfahren, welche auf der PRF-Technik basieren, bietet die hier präsentierte Methode vor allem den Vorteil, dass hiermit auch eine präzise Temperaturquantifizierung in inhomogenem biologischem Gewebe mit starken Suszeptibilitätsunterschieden wie beispielsweise zwischen Herz und Lunge möglich ist. Somit stellt die Methode ein leistungsstarkes Hilfsmittel für nicht-invasive MR-Sicherheitsuntersuchungen nicht nur an medizinischen Implantaten sondern beispielsweise auch für MR-geführte Interventionen dar.
Mit der entwickelten kardialen T1-Mapping-Sequenz TRASSI wurde eine leistungsstarke Methode zur exakten und hoch aufgelösten Generierung kardialer T1-Karten in äußerst kurzer Messzeit (< 6 s) vorgestellt. Durch ihre außerordentliche Robustheit sowohl gegenüber Bildartefakten als auch Herzrhythmusstörungen während der Datenakquisition bietet die Sequenz deutlich verbesserte Möglichkeiten für die Diagnostik verschiedener Herzerkrankungen. Aufgrund der sehr kurzen Akquisitionszeit wird insbesondere auch die Generierung von T1-Karten bei schwer erkrankten Patienten mit kurzer Atemanhaltefähigkeit ermöglicht. Im Vergleich zu derzeit üblicherweise verwendeten alternativen Verfahren wie etwa MOLLI, konnten die T1-Karten mit vergleichbarer Bildauflösung in bis zu 70% kürzerer Messzeit akquiriert werden. Die Ergebnisse der durchgeführten Phantommessungen belegen außerdem, dass die Methode exaktere T1-Werte liefert als dies beispielsweise mit MOLLI möglich ist. Des Weiteren weist TRASSI im Gegensatz zu MOLLI keine T1-Abhängigkeit von der Herzrate auf, wodurch die vorgestellte Technik besonders für diagnostische Studien geeignet ist, welche eine sehr hohe Genauigkeit und Reproduzierbarkeit im Zeitverlauf oder zwischen verschiedenen Patienten erfordern.
Mit TRASSI konnten die Strukturen des Herzens bei den durchgeführten in vivo Untersuchungen durchweg mit scharfen Kanten und ohne Bewegungsartefakte dargestellt werden. Dabei wurde unabhängig von der Herzrate und der Bildebene stets eine sehr gute Bildqualität erreicht. Der Hauptgrund hierfür ist vermutlich in der sehr kurzen Akquisitionszeit und der radialen Datenaufnahme zu sehen. Beide Verfahren reduzieren Artefakte aufgrund von Bewegungen wie beispielsweise Herzschlag und Atmung erheblich. Die aufgenommenen T1-Karten zeigen bei allen Probanden und Patienten eine gute diagnostische Bildqualität. So konnten auch die infarzierten Bereiche bei Patienten mit Myokardinfarkt deutlich visualisiert und quantitativ erfasst werden. Nochmals hervorzuheben ist die beobachtete besondere Robustheit der TRASSI Methode gegenüber
Artefakten beziehungsweise T1-Quantifizierungsfehlern bei Patienten mit Herzrhythmusstörungen. Auch bei untersuchten Patienten mit starken Arrhythmien während der Bildgebung konnte eine sehr gute Bildqualität und Genauigkeit der errechneten T1-Karten erreicht werden. Die Ergebnisse der Extrazellularvolumen-Quantifizierung zeigen zudem, dass mittels TRASSI auch weiterführende diagnostische Methoden entwickelt und angewandt werden können. Dabei konnten durch Rückrechnung hochaufgelöster und präziser Extrazellularvolumen-Karten beispielsweise Infarktbereiche deutlich visualisiert und signifikante Unterschiede zwischen akut und chronisch infarziertem Herzmuskelgewebe nicht nur identifiziert sondern auch quantitativ charakterisiert werden. Somit ist diese Methode insbesondere für eine potentielle Differenzierung zwischen reversibel und irreversibel geschädigten Herzarealen interessant.
Für die Zukunft ist es wünschenswert, weitergehende Untersuchungen an verschiedenen spezifischen Herzerkrankungen vorzunehmen. Zu solchen Erkrankungen gehören beispielsweise die Herzmuskelentzündung (Myokarditis) oder Herzklappenerkrankungen. Diese Krankheitsbilder sind hinsichtlich einer möglichen transienten oder permanenten Schädigung des Herzmuskels mit den bisher verfügbaren Verfahren nur sehr schwer oder lediglich im weit fortgeschrittenen Stadium exakt diagnostizierbar. Die vorgestellte TRASSI-Sequenz bietet hier eine gute Möglichkeit für eine frühzeitige Erkennung der Auswirkungen solcher Erkrankungen auf den Herzmuskel. Weiterführende Untersuchungen der TRASSI-Methode zu deren Robustheit gegenüber spezifischen Herzrhythmusstörungen und ein umfassender Vergleich zum bereits etablierten MOLLI-Verfahren könnten darüber hinaus die Alltagstauglichkeit von TRASSI weiter spezifizieren und den Weg in die klinische Routine ebnen. Die bereits dargelegten positiven Ergebnisse des Verfahrens lassen vermuten, dass TRASSI potentiell ein sehr gutes nicht-invasives Diagnoseverfahren für verschiedenste Herzerkrankungen darstellt. Im Vergleich zu bereits bestehenden Techniken liegen die Vorteile der TRASSI-Methode nach den bisher vorliegenden Ergebnissen zusammenfassend vor allem in der Generierung diagnostisch verlässlicherer T1-Werte bei gleichzeitig verringerter Messzeit, wodurch das Verfahren insbesondere auch für schwer erkrankte Patienten mit starken Arrhythmien und eingeschränkter Atemanhaltefähigkeit geeignet ist.
TRASSI ist darüber hinaus aber auch für MR-Untersuchungen im Hochfeld besser geeignet als entsprechende bSSFP-basierende Verfahren wie beispielsweise MOLLI. Dies liegt vor allem daran, dass TRASSI eine Gradientenecho-basierte Bildgebungsmethode ist und somit eine niedrige spezifische Absorptionsrate aufweist. Zudem sind Gradientenecho-Sequenzen allgemein weniger empfindlich gegenüber Suszeptibilitätsartefakten, so dass beispielsweise metallische Implantate bei Patienten sich weniger störend auf die erreichbare Bildqualität auswirken.
In der vorliegenden Arbeit wurde sowohl eine exakte T1-Thermometriesequenz als auch eine sehr schnelle und präzise kardiale T1-Mapping-Methode vorgestellt. Für zukünftige Arbeiten ist es wünschenswert, beide Sequenzen bzw. deren Mechanismen zu vereinen und eine Temperaturquantifizierung am Herzen praktisch durchzuführen. Dies wäre zum einen für MR-Sicherheitsuntersuchungen von Schrittmacherelektroden in vivo vorteilhaft, und zum anderen wäre hiermit eine direkte Erfolgskontrolle während einer Katheterablation realisierbar. Eine solche Ablationsbehandlung könnte durch eine genaue Lokalisierung des behandelten - also erhitzten - Herzareals sehr viel präziser durchgeführt werden, wodurch auch bei komplexeren Ablationen die Behandlungserfolge erhöht werden könnten. In einer ersten Veröffentlichung hierzu konnte bereits gezeigt werden, dass eine MR-gestützte Katheterablation die Heilungs- und Erfolgsaussichten des Eingriffes steigern kann. Dieses Verfahren könnte potentiell mit Hilfe einer Echtzeittemperaturüberwachung basierend auf dem TRASSI-Verfahren noch weiter verbessert werden.
In Zusammenfassung wurden in dieser Arbeit zwei neue T1-Quantifizierungsverfahren entwickelt und vorgestellt, die voraussichtlich zuverlässig im klinischen Alltag angewendet werden können und neue nicht-invasive diagnostische Möglichkeiten eröffnen. Die implementierten Sequenzen ermöglichen dabei zum einen eine exakte Temperaturquantifizierung und zum anderen ein präzises kardiales T1-Mapping. Beide Verfahren versprechen dabei robuste und reproduzierbare Ergebnisse und könnten in Zukunft den Weg in die klinische Routine finden und so bei einer fundierten Diagnostik verschiedenster Herzerkrankungen behilflich sein.
In this work, a model-based acceleration of parameter mapping (MAP) for the determination of the tissue parameter T1 using magnetic resonance imaging (MRI) is introduced. The iterative reconstruction uses prior knowledge about the relaxation behavior of the longitudinal magnetization after a suitable magnetization preparation to generate a series of fully sampled k-spaces from a strongly undersampled acquisition. A Fourier transform results in a spatially resolved time course of the longitudinal relaxation process, or equivalently, a spatially resolved map of the longitudinal relaxation time T1.
In its fastest implementation, the MAP algorithm enables the reconstruction of a T1 map from a radial gradient echo dataset acquired within only a few seconds after magnetization preparation, while the acquisition time of conventional T1 mapping techniques typically lies in the range of a few minutes. After validation of the MAP algorithm for two different types of magnetization preparation (saturation recovery & inversion recovery), the developed algorithm was applied in different areas of preclinical and clinical MRI and possible advantages and disadvantages were evaluated.
This thesis reviews the fundamentals of three-dimensional super-resolution localization imaging. In order to infer the axial coordinate of the emission of single fluorophores, the point spread function is engineered following a technique usually referred to as astigmatic imaging by the introduction of a cylindrical lens to the detection path of a microscope.
After giving a short introduction to optics and localization microscopy, I outline sources of aberrations as frequently encountered in 3D-localization microscopy and will discuss their respective impact on the precision and accuracy of the localization process. With the knowledge from these considerations, experiments were designed and conducted to verify the validity of the conclusions and to demonstrate the abilities of the proposed microscope to resolve biological structures in the three spatial dimensions. Additionally, it is demonstrated that measurements of huge volumes with virtually no aberrations is in principle feasible.
During the course of this thesis, a new method was introduced for inferring axial coordinates. This interpolation method based on cubic B-splines shows superior performance in the calibration of a microscope and the evaluation of subsequent measurement and will therefore be used and explained in this work.
Finally, this work is also meant to give future students some guidance for entering the field of 3D localization microscopy and therefore, detailed protocols are provided covering the specific aspects of two color 3D localization imaging.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
We report on a quasi-planar quantum-dot-based single-photon source that shows an unprecedented high extraction efficiency of 42% without complex photonic resonator geometries or post-growth nanofabrication. This very high efficiency originates from the coupling of the photons emitted by a quantum dot to a Gaussian shaped nanohill defect that naturally arises during epitaxial growth in a self-aligned manner. We investigate the morphology of these defects and characterize the photonic operation mechanism. Our results show that these naturally arising coupled quantum dot-defects provide a new avenue for efficient (up to 42% demonstrated) and pure (g(2)(0) value of 0.023) single-photon emission.
The surface electronic structure of the narrow-gap seminconductor BiTeI exhibits a large Rashba-splitting which strongly depends on the surface termination. Here we report on a detailed investigation of the surface morphology and electronic properties of cleaved BiTeI single crystals by scanning tunneling microscopy, photoelectron spectroscopy (ARPES, XPS), electron diffraction (SPA-LEED) and density functional theory calculations. Our measurements confirm a previously reported coexistence of Te- and I-terminated surface areas originating from bulk stacking faults and find a characteristic length scale of ~100 nm for these areas. We show that the two terminations exhibit distinct types of atomic defects in the surface and subsurface layers. For electronic states resided on the I terminations we observe an energy shift depending on the time after cleavage. This aging effect is successfully mimicked by depositon of Cs adatoms found to accumulate on top of the I terminations. As shown theoretically on a microscopic scale, this preferential adsorbing behaviour results from considerably different energetics and surface diffusion lengths at the two terminations. Our investigations provide insight into the importance of structural imperfections as well as intrinsic and extrinsic defects on the electronic properties of BiTeI surfaces and their temporal stability.
We herein perform open circuit voltage decay (OCVD) measurements on methylammonium lead iodide (CH3NH3PbI3) perovskite solar cells to increase the understanding of the charge carrier recombination dynamics in this emerging technology. Optically pulsed OCVD measurements are conducted on CH3NH3PbI3 solar cells and compared to results from another type of thin-film photovoltaics, namely, the two reference polymer–fullerene bulk heterojunction solar cell devices based on P3HT:PC60BM and PTB7:PC70BM blends. We observe two very different time domains of the voltage transient in the perovskite solar cell with a first drop on a short time scale that is similar to the decay in the studied organic solar cells. However, 65%–70% of the maximum photovoltage persists on much longer timescales in the perovskite solar cell than in the organic devices. In addition, we find that the recombination dynamics in all time regimes are dependent on the starting illumination intensity, which is also not observed in the organic devices. We then discuss the potential origins of these unique behaviors.
The maximum efficiency of any solar cell can be evaluated in terms of its corresponding ability to emit light. We herein determine the important figure of merit of radiative efficiency for Methylammonium Lead Iodide perovskite solar cells and, to put in context, relate it to an organic photovoltaic (OPV) model device. We evaluate the reciprocity relation between electroluminescence and photovoltaic quantum efficiency and conclude that the emission from the perovskite devices is dominated by a sharp band-to-band transition that has a radiative efficiency much higher than that of an average OPV device. As a consequence, the perovskite have the benefit of retaining an open circuit voltage ~0.14 V closer to its radiative limit than the OPV cell. Additionally, and in contrast to OPVs, we show that the photoluminescence of the perovskite solar cell is substantially quenched under short circuit conditions in accordance with how an ideal photovoltaic cell should operate.
How energy conversion drives economic growth far from the equilibrium of neoclassical economics
(2014)
Energy conversion in the machines and information processors of the capital stock drives the growth of modern economies. This is exemplified for Germany, Japan, and the USA during the second half of the 20th century: econometric analyses reveal that the output elasticity, i.e. the economic weight, of energy is much larger than energyʼs share in total factor cost, while for labor just the opposite is true. This is at variance with mainstream economic theory according to which an economy should operate in the neoclassical equilibrium, where output elasticities equal factor cost shares. The standard derivation of the neoclassical equilibrium from the maximization of profit or of time-integrated utility disregards technological constraints. We show that the inclusion of these constraints in our nonlinear-optimization calculus results in equilibrium conditions, where generalized shadow prices destroy the equality of output elasticities and cost shares. Consequently, at the prices of capital, labor, and energy we have known so far, industrial economies have evolved far from the neoclassical equilibrium. This is illustrated by the example of the German industrial sector evolving on the mountain of factor costs before and during the first and the second oil price explosion. It indicates the influence of the 'virtually binding' technological constraints on entrepreneurial decisions, and the existence of 'soft constraints' as well. Implications for employment and future economic growth are discussed.
Diese Arbeit befasst sich mit der Konzeption, Umsetzung und Charakterisierung eines Rönt- genmikroskops für harte Röntgenstrahlung mit der Möglichkeit zur dreidimensionalen Bild- gebung. Der vorgestellte Aufbau basiert auf geometrischer Vergrößerung und verzichtet im Gegensatz zu anderen Röntgenmikroskopiemethoden auf den Einsatz optischer Elemente. Dreidimensionale Bildgebung wird durch einen linearlaminographischen Aufnahmemodus realisiert, bei dem unterschiedliche Durchstrahlungsrichtungen durch das Objekt durch eine relative Verschiebung von Quelle und Detektor zustande kommen. Die Röntgenquelle des Mikroskops besteht aus einer zu einer Nanofokusröntgenröhre um- gebauten Elektronenmikrosonde mit 30 kV Beschleunigungsspannung (dies entspricht einer Wellenlänge von bis zu 0,041 nm). Durch die Elektronenoptik kann ein intensiver Elektronen- strahl anstelle eine Probe auf ein Transmissionstarget fokussiert werden. In dieser Arbeit wird eine Möglichkeit evaluiert, die Schichtdicke der röntgenaktiven Schicht des Transmissionstar- gets für die gegebene Beschleunigungsspannung zu optimieren. Dabei werden eine Schichtdi- cke für maximale Röntgenleistung (700 nm Wolfram) und eine für maximale Röntgenleistung bezogen auf die entstehende Quellfleckgröße (100 nm Wolfram) identifiziert. Dadurch erreicht dieses System eine laterale Ortsauflösung von 197 nm, gemessen an einem Siemensstern. Diese ist eine Größenordnung besser als bei modernen SubμCT-Anlagen, die zur zerstörungsfrei- en Prüfung eingesetzt werden, und einen Faktor 2 besser als bei Laborröntgenmikroskopen basierend auf Fresnel’schen Zonenplatten. Abgesehen von der lateralen Auflösung bei hochkontrastigen Objekten werden auch die Abbil- dungseigenschaften für schwach absorbierende Proben mit Inline-Phasenkontrastbildgebung untersucht. Dazu wird eine Methode entwickelt mit der anhand der gegebenen Anlagenpara- meter der optimale Quell-Objekt-Abstand zur Maximierung des Fringe-Kontrasts gefunden werden kann. Dabei wird die Ausprägung des Fringe-Kontrasts auf die Phase −iα zurück geführt. Das vorgeschlagene Modell wird durch Messungen am Röntgenmikroskop und an einer weiteren Röngtenanlage verifiziert. Zur Beurteilung der dreidimensionalen Bildgebung mit dem vorgeschlagenen linearlaminogra- phischen Aufnahmemodus kann dieser auf eine konventionelle Computertomographie mit ein- geschränktem Winkelbereich zurückgeführt werden und so die maximal erreichbare Winkel- information bestimmt werden. Des Weiteren werden numerische Berechnungen durchgeführt, um die Einflüsse von Rauschen und geometrischen Vorgaben einschätzen zu können. Ein experimenteller Test des Laminographiesystems wird anhand eines hochkontrastigen (Fres- nel’sche Zonenplatte) und eines niederkontrastigen Objekts (Kohlefasergewebe) durchgeführt. Es zeigte sich, dass die laterale Auflösung während der dreidimensionalen Rekonstruktion gut erhalten bleibt, die Tiefenauflösung aber nicht die gleiche Qualität erreicht. Außerdem konnte festgestellt werden, dass die Tiefenauflösung sehr stark von der Geometrie und Zusammen- setzung des untersuchten Objekts abhängt.
Two-dimensional electron gases (2DEGs) at transition-metal oxide (TMO) interfaces, and boundary states in topological insulators, are being intensively investigated. The former system harbors superconductivity, large magneto-resistance, and ferromagnetism. In the latter, honeycomb-lattice geometry plus bulk spin-orbit interactions lead to topologically protected spin-polarized bands. 2DEGs in TMOs with a honeycomb-like structure could yield new states of matter, but they had not been experimentally realized, yet. We successfully created a 2DEG at the (111) surface of KTaO3, a strong insulator with large spin-orbit coupling. Its confined states form a network of weakly-dispersing electronic gutters with 6-fold symmetry, a topology novel to all known oxide-based 2DEGs. If those pertain to just one Ta-(111) bilayer, model calculations predict that it can be a topological metal. Our findings demonstrate that completely new electronic states, with symmetries not realized in the bulk, can be tailored in oxide surfaces, promising for TMO-based devices.
Purpose: To compare a novel combined acquisition technique (CAT) of turbo-spin-echo (TSE) and echo-planar-imaging (EPI) with conventional TSE. CAT reduces the electromagnetic energy load transmitted for spin excitation. This radiofrequency (RF) burden is limited by the specific absorption rate (SAR) for patient safety. SAR limits restrict high-field MRI applications, in particular.
Material and Methods: The study was approved by the local Medical Ethics Committee. Written informed consent was obtained from all participants. T2- and PD-weighted brain images of n = 40 Multiple Sclerosis (MS) patients were acquired by CAT and TSE at 3 Tesla. Lesions were recorded by two blinded, board-certificated neuroradiologists. Diagnostic equivalence of CAT and TSE to detect MS lesions was evaluated along with their SAR, sound pressure level (SPL) and sensations of acoustic noise, heating, vibration and peripheral nerve stimulation.
Results: Every MS lesion revealed on TSE was detected by CAT according to both raters (Cohen's kappa of within-rater/across-CAT/TSE lesion detection kappa(CAT) = 1.00, at an inter-rater lesion detection agreement of kappa(LES) = 0.82). CAT reduced the SAR burden significantly compared to TSE (p<0.001). Mean SAR differences between TSE and CAT were 29.0 (+/- 5.7) % for the T2-contrast and 32.7 (+/- 21.9) % for the PD-contrast (expressed as percentages of the effective SAR limit of 3.2 W/kg for head examinations). Average SPL of CAT was no louder than during TSE. Sensations of CAT-vs. TSE-induced heating, noise and scanning vibrations did not differ.
Conclusion: T2-/PD-CAT is diagnostically equivalent to TSE for MS lesion detection yet substantially reduces the RF exposure. Such SAR reduction facilitates high-field MRI applications at 3 Tesla or above and corresponding protocol standardizations but CAT can also be used to scan faster, at higher resolution or with more slices. According to our data, CAT is no more uncomfortable than TSE scanning.
Organic solar cells have great potential to become a low-cost and clean alternative to conventional photovoltaic technologies based on the inorganic bulk material silicon. As a highly promising concept in the field of organic photovoltaics, bulk heterojunction (BHJ) solar cells consist of a mixture of an electron donating and an electron withdrawing component. Their degree of intermixing crucially affects the generation of photocurrent. In this work, the effect of an altered blend morphology on polaron pair dissociation, charge carrier transport, and nongeminate recombination is analyzed by the charge extraction techniques time delayed collection field (TDCF) and open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE). Different comparative studies cover a broad range of material systems, including polymer and small-molecule donors in combination with different fullerene acceptors. The field dependence of polaron pair dissociation is analyzed in blends based on the polymer pBTTT-C16, allowing a systematic tuning of the blend morphology by varying the acceptor type and fraction. The effect of both excess photon energy and intercalated phases are minor compared to the influence of excess fullerene, which reduces the field dependence of photogeneration. The study demonstrates that the presence of neat fullerene domains is the major driving force for efficient polaron pair dissociation that is linked to the delocalization of charge carriers. Furthermore, the influence of the processing additive diiodooctane (DIO) is analyzed using the photovoltaic blends PBDTTT-C:PC71BM and PTB7:PC71BM. The study reveals amulti-tiered alteration of the blend morphology of PBDTTT-C based blends upon a systematic increase of the amount of DIO. Domains on the hundred nanometers length scale in the DIO-free blend are identified as neat fullerene agglomerates embedded in an intermixed matrix. With the addition of the additive, 0.6% and 1% DIO already substantially reduces the size of these domains until reaching the optimum 3% DIO mixture, where a 7.1% power conversion efficiency is obtained. It is brought into connection with the formation of interpenetrating polymer and fullerene phases. Similar to PBDTTT-C, the morphology of DIO-free PTB7:PC71BM blends is characterized by large fullerene domains being decreased in size upon the addition of 3% DIO. OTRACE measurements reveal a reduced Langevin-type, super-second order recombination in both blends. It is demonstrated that the deviation from bimolecular recombination kinetics cannot be fully attributed to the carrier density dependence of the mobility but is rather related to trapping in segregated PC71BM domains. Finally, with regard to small-molecule donors, a higher yield of photogeneration and balanced transport properties are identified as the dominant factors enhancing the efficiency of vacuum deposited MD376:C60 relative to its solution processed counterpart MD376:PC61BM. The finding is explained by a higher degree of dimerization of the merocyanine dye MD376 and a stronger donor-acceptor interaction at the interface in the case of the vacuum deposited blend.
Herstellung und Charakterisierung von Halbleiterbauelementen für die integrierte Quantenphotonik
(2014)
Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung quantenphotonischer Komponenten, welche für eine monolithische Integration auf einem Halbleiter-Chip geeignet sind. Das GaAs-Materialsystem stellt für solch einen optischen Schaltkreis die ideale Plattform dar, weil es flexible Einzelphotonenquellen bereithält und mittels ausgereifter Technologien auf vielfältige Weise prozessiert werden kann.
Als Photonenemitter werden Quantenpunkte genutzt. Man kann sie mit komplexen Bauelementen kombinieren, um ihre optischen Eigenschaften weiter zu verbessern.
Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine erhöhte Effizienz der Photonenemission beobachtet werden, wenn Quantenpunkte in Wellenleiter eingebaut werden, die durch photonische Kristalle gebildet werden. Die reduzierte Gruppengeschwindigkeit die diesem Effekt zugrunde liegt konnte anhand des Modenspektrums von kurzen Wellenleitern nachgewiesen werden. Durch zeitaufgelöste Messungen konnte ermittelt werden, dass die Zerfallszeit der spontanen Emission um einen Faktor von 1,7 erhöht wird, wenn die Emitter zur Mode spektrale Resonanz aufweisen. Damit verbunden ist eine sehr hohe Modeneinkopplungseffizienz von 80%.
Das Experiment wurde erweitert, indem die zuvor undotierte Membran des Wellenleiters durch eine Diodenstruktur ersetzt und elektrische Kontakte ergänzt wurden. Durch Anlegen von elektrischen Feldern konnte die Emissionsenergie der Quantenpunkte über einen weiten spektralen Bereich von etwa 7meV abgestimmt werden. Das Verfahren kann genutzt werden, um die exzitonischen Quantenpunktzustände in einen spektralen Bereich der Wellenleitermode mit besonders stark reduzierter Gruppengeschwindigkeit zu verschieben. Hierbei konnten für Purcell-Faktor und Kopplungseffizienz Bestwerte von 2,3 und 90% ermittelt werden. Mithilfe einer Autokorrelationsmessung wurde außerdem nachgewiesen, dass die Bauelemente als Emitter für einzelne Photonen geeignet sind.
Ein weiteres zentrales Thema dieser Arbeit war die Entwicklung spektraler Filterelemente. Aufgrund des selbstorganisierten Wachstums und der großen räumlichen Oberflächendichte von Quantenpunkten werden von typischen Anregungsmechanismen Photonen mit einer Vielzahl unterschiedlicher Energien erzeugt. Um die Emission eines einzelnen Quantenpunktes zu selektieren, muss der Transmissionsbereich des Filters kleiner sein als der Abstand zwischen benachbarten Spektrallinien. Ein Filter konnte durch die Variation des effektiven Brechungsindex entlang von indexgeführten Wellenleitern realisiert werden. Es wurde untersucht wie sich die optischen Eigenschaften durch strukturelle Anpassungen verbessern lassen. Ein weiterer Ansatz wurde mithilfe photonischer Kristalle umgesetzt. Es wurde gezeigt, dass der Filter hierbei eine hohe Güte von 1700 erreicht und gleichzeitig die Emission des Quantenpunkt-Ensembles abgetrennt werden kann. Die Bauelemente wurden so konzipiert, dass die im photonischen Kristall geführten Moden effizient in indexgeführte Stegwellenleiter einkoppeln können.
Ein Teil dieser Arbeit beschäftigte sich zudem mit den Auswirkungen von anisotropen Verspannungen auf die exzitonischen Zustände der Quantenpunkte. Besonders starke Verspannungsfelder konnten induziert werden, wenn der aktive Teil der Bauelemente vom Halbleitersubstrat abgetrennt wurde. Dies wurde durch ein neu entwickeltes Fabrikationsverfahren ermöglicht.
Infolgedessen konnten die Emissionsenergien reversibel um mehr als 5meV abgestimmt werden, ohne dass die optischen Eigenschaften signifikant beeinträchtigt wurden.
Die auf den aktiven Teil der Probe wirkende Verspannung wurde durch die Anwendung verschiedener Modelle abgeschätzt. Darüberhinaus wurde gezeigt, dass durch Verspannungen der spektrale Abstand zwischen den Emissionen von Exziton und Biexziton gezielt beeinflusst werden kann. Die Kontrolle dieser exzitonischen Bindungsenergie kann für die Erzeugung quantenmechanisch verschränkter Photonen genutzt werden. Dieses Ziel kann auch durch die Reduzierung der Feinstrukturaufspaltung des Exzitons erreicht werden. Die experimentell untersuchten Quantenpunkte weisen Feinstrukturaufspaltungen in der Größenordnung von 100meV auf. Durch genau angepasste Verspannungsfelder konnte der Wert erheblich auf 5,1meV verringert werden. Beim Durchfahren des Energieminimums der Feinstrukturaufspaltung wurde eine Drehung der Polarisationsrichtung um nahezu 90° beobachtet. Desweiteren wurde ein Zusammenhang des Polarisationsgrades mit der Feinstrukturaufspaltung nachgewiesen.
Es wurde ein weiterer Prozessablauf entworfen, um komplexe Halbleiterstrukturen auf piezoelektrische Elemente übertragen zu können. Damit war es möglich den Einfluss der Verspannungsfelder auf Systeme aus Quantenpunkten und Mikroresonatoren zu untersuchen. Zunächst wurde demonstriert, dass die Modenaufspaltung von Mikrosäulenresonatoren reversibel angepasst werden kann. Dies ist ebenfalls von Interesse für die Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen. An Resonatoren aus photonischen Kristallen konnte schließlich gezeigt werden, dass das Verhältnis der spektralen Abstimmbarkeiten von exzitonischen Emissionslinien und Resonatormode etwa fünf beträgt, sodass beide Linien in Resonanz gebracht werden können. Dieses Verhalten konnte zur Beeinflussung der Licht-Materie-Wechselwirkung genutzt werden.
Highly efficient single-photon sources (SPS) can increase the secure key rate of quantum key distribution (QKD) systems compared to conventional attenuated laser systems. Here we report on a free space QKD test using an electrically driven quantum dot single-photon source (QD SPS) that does not require a separate laser setup for optical pumping and thus allows for a simple and compact SPS QKD system. We describe its implementation in our 500 m free space QKD system in downtown Munich. Emulating a BB84 protocol operating at a repetition rate of 125 MHz, we could achieve sifted key rates of 5-17 kHz with error ratios of 6-9% and g((2))(0)-values of 0.39-0.76.