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Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt.
Laser spectroscopic gas sensing has been applied for decades for several applications
as atmospheric monitoring, industrial combustion gas analysis or fundamental research.
The availability of new laser sources in the mid-infrared opens the spectral fingerprint
range to the technology where multiple molecules possess their fundamental ro-vibrational
absorption features that allow very sensitive detection and accurate discrimination of
the species. The increasing maturity of quantum cascade lasers that cover this highly
interesting spectral range motivated this research to gain fundamental knowledge about
the spectra of hydrocarbon gases in pure composition and in complex mixtures as they
occur in the petro-chemical industry. The long-term target of developing accurate and fast
hydrocarbon gas analyzers, capable of real-time operation while enabling feedback-loops,
would lead to a paradigm change in this industry.
This thesis aims to contribute to a higher accuracy and more comprehensive understanding
of the sensing of hydrocarbon gas mixtures. This includes the acquisition of yet
unavailable high resolution and high accuracy reference spectra of the respective gases,
the investigation of their spectral behavior in mixtures due to collisional broadening of
their transitions and the verification of the feasibility to quantitatively discriminate the
spectra when several overlapping species are simultaneously measured in gas mixtures.
To achieve this knowledge a new laboratory environment was planned and built up to
allow for the supply of the individual gases and their arbitrary mixing. The main element
was the development of a broadly tunable external-cavity quantum cascade laser based
spectrometer to record the required spectra. This also included the development of a new
measurement method to obtain highly resolved and nearly gap-less spectral coverage as
well as a sophisticated signal post-processing that was crucial to achieve the high accuracy
of the measurements. The spectroscopic setup was used for a thorough investigation of
the spectra of the first seven alkanes as of their mixtures. Measurements were realized
that achieved a spectral resolution of 0.001 cm-1 in the range of 6-11 µm while ensuring an
accuracy of 0.001 cm-1 of the spectra and attaining a transmission sensitivity of 2.5 x 10-4
for long-time averaging of the acquired spectra.
These spectral measurements accomplish a quality that compares to state-of-the art
spectral databases and revealed so far undocumented details of several of the investigated
gases that have not been measured with this high resolution before at the chosen measurement
conditions. The results demonstrate the first laser spectroscopic discrimination of a
seven component gas mixture with absolute accuracies below 0.5 vol.% in the mid-infrared
provided that a sufficiently broad spectral range is covered in the measurements. Remaining
challenges for obtaining improved spectral models of the gases and limitations of the
measurement accuracy and technology are discussed.
This work revealed spin states that are involved in the light generation of organic light-emitting diodes (OLEDs) that are based on thermally activated delayed fluorescence (TADF). First, several donor:acceptor-based TADF systems forming exciplex states were investigated. Afterwards, a TADF emitter that shows intramolecular charge transfer states but also forms exciplex states with a proper donor molecule was studied. The primary experimental technique was electron paramagnetic resonance (EPR), in particular the advanced methods electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR), photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR) and electrically detected magnetic resonance (EDMR). Additional information was gathered from time-resolved and continuous wave photoluminescence measurements.
In this work, a bridge was built between the so-far separate fields of spin defects and 2D systems: for the first time, an optically addressable spin defect (VB-) in a van der Waals material (hexagonal boron nitride) was identified and exploited. The results of this thesis are divided into three topics as follows:
1.) Identification of VB-:
In the scope of this chapter, the defect ,the negatively charged boron vacancy VB-, is identified and characterized. An initialization and readout of the spin state can be demonstrated optically at room temperature and its spin Hamiltonian contributions can be quantified.
2.) Coherent Control of VB-:
A coherent control is required for the defect to be utilized for quantum applications, which
Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden.
Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden.
Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz:
Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer.
In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern.
In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt.
Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System:
Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist.
In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden.
Positionierte Quantenpunkte:
Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.
In der vorliegenden Arbeit wurde angestrebt, die Eigenschaften komplexgekoppelter DFB-Laser bezüglich ihrer Nutzung für metrologische Untersuchungen zu analysieren und zu verbessern.
Hierfür wurden die räumlichen Emissionseigenschaften der lateral komplexgekoppelten DFB-Laser in ausgiebigen Studien diskutiert. Für kommerziell erhältliche Laser wurde daraufhin das Fernfeld sowohl in lateraler als auch vertikaler Richtung berechnet. Die entsprechenden Fernfeldmessungen konnten die Theorie bestätigen und wie erwartet, waren die Divergenzwinkel mit 52° FWHM in der Wachstumsrichtung und 12° FWHM in lateraler Richtung (vgl. Abb. 6.4 und 6.5) sehr unterschiedlich und zeugen von einer großen Differenz in den Fernfeldwinkeln. Mit Überlegungen zu dem optischen bzw. elektrischen Einschlusspotential im Hinblick auf die veränderte Fernfeldsituation wurde zunächst die reine Halbleiterlaserschichtfolge optimiert. Der Divergenzwinkel in Wachstumsrichtung wurde um mehr als 50% auf 25° FWHM gesenkt. Damit konnte die Asymmetrie des Fernfeldes um einen Faktor von mehr als 4 reduziert werden. Strahlgüteuntersuchungen zeigten ein nahezu beugungsbegrenztes Gaußsches Strahlprofil in der langsamen Achse mit einem M2-Wert von 1,13 (Abb. 6.3).
Eine weitere Untersuchung betraf die Linienbreitenabhängigkeit solcher Laser von ihrer Ausgangsleistung, der Resonatorlänge, der Facettenvergütung und der Gitterkopplung. Die erste Beobachtung betraf die Verschmälerung der Linienbreite mit ansteigender Ausgangsleistung bis hin zu einer erneuten Verbreiterung (Rebroadening) der Linienbreite (siehe Abb. 7.3). Der Einfluss auf die Linienbreite durch eine Veränderung der Resonatorlänge ließ sich sehr gut mit der Theorie vergleichen und so erbrachte eine Verdopplung der Resonatorlänge eine Verschmälerung der Linienbreite um mehr als einen Faktor 3. Die Verlängerung der Kavität begünstigte den negativen Effekt des sog. Rebroadenings nicht, da bei der verwendeten Technologie der lateral komplexen Kopplung der Index-Beitrag an der Rückkopplung sehr klein ist. Im Falle reiner Indexkopplung wäre dies durch die veränderte κ · L-Lage deutlich zu spüren. Ein weiterer, oben auch angesprochener Vorteil der komplexen Kopplung ist, dass die Facettenreflektivitäten einen wesentlich kleineren Einfluss auf die DFB-Ausbeute und auf deren Eigenschaften haben als bei der reinen Indexkopplung. Dies lässt sich ausnutzen, um die Photonenlebensdauer in der Kavität zu erhöhen ohne negativ die DFB-Ausbeute zu beeinflussen. In dieser Arbeit wurde bei verschiedenen Längen die reine gebrochene Facette mit einer vergüteten verglichen und der Einfluss auf die Linienbreite analysiert. Die Frontfacette wurde durch eine Passivierung bei ca. 30% gehalten und die Rückfacette durch einen doppelten Reflektor auf ca. 85% gesetzt. Daraus resultierte eine Reduktion der Linienbreite um mehr als die Hälfte.
Neben diesen Ergebnissen wurde auch der Einfluss der komplexen Kopplung untersucht. Da die durch das Gitter zusätzlich eingebrachten Verluste zu einer Vergrößerung der Linienbreiten beitragen, wird bei einem größeren geometrischen Gitterüberlapp das Frequenzrauschen auch entsprechend steigen. Dies ließ sich auch im Experiment bestätigen.
Zudem wurde eine Längenabhängigkeit dieses Effektes festgestellt. Die Reduzierung der Linienbreite bei längeren Bauteilen ist deutlich ausgeprägter als bei kürzeren. So ist bei ähnlicher Verringerung des Gitterüberlappes bei einem 900 μm langen Bauteil eine Linienbreitenreduzierung um einen Faktor von „nur“ 1,85 beobachtbar, aber bei der doppelten Kavitätslänge ist dieser Faktor schon auf 3,60 angestiegen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden DFB-Laser hergestellt, die eine Linienbreite von bis zu 198 kHz aufwiesen. Dies stellt für lateral komplexgekoppelte Laser einen absoluten Rekordwert dar. Im Vergleich zu Index-DFB-Lasern ist dieser Wert bzgl. der Linienbreite mit den aktuellsten Ergebnissen aus der Forschung zu vergleichen [CTR+11], bei welchen eine Linienbreite zu 200 kHz bestimmt wurde.
In dem letzten Abschnitt dieser Arbeit wurde der Einfluss einer veränderten Phasenlage von Gitter und Facette untersucht. Dabei wurden spezielle Bauteile hergestellt (3-Segment-DFB-Laser) und verschiedene Gitterlängen untersucht. Die Phasenlage kann reversibel über den eingestellten Strom in den gitterfreien Segmenten geregelt werden. Wie vorhergesagt, bestätigen die Experimente, dass diese Phasenbeziehung einen signifikanten Einfluss auf die Ausgangsleistung, die Wellenlänge mit ihrer zugehörigen Seitenmodenunterdrückung und auch auf die Linien-breite hat. Bei der Analyse der Linienbreite konnte eindeutig beobachtet werden, dass für die verschiedenen Längen die inverse Linienbreite sehr gut mit der relativen Seitenmodenunterdrückung gekoppelt ist. Dies stellt eine deutliche Erleichterung der zukünftigen Optimierung der komplexgekoppelten DFB-Laser dar, da eine Linienbreitenuntersuchung meist deutlich zeitaufwendiger ist als eine Analyse mit einem optischen Spektrometer.
The controlled shaping of ultrashort laser pulses is a powerful technology and applied in many laser laboratories today. Most of the used pulse shapers are only able to produce linearly polarized pulses shaped in amplitude and phase. Some devices are also capable of producing limited time-varying polarization profiles, but they are not able to control the amplitude. However, for some state-of-the-art non-linear time-resolved methods, such as polarization-enhanced two-dimensional spectroscopy, the possibility of controlling the amplitude and the polarization simultaneously is desirable.
Over the last years, different concepts have been developed to overcome these restrictions and to manipulate the complete vector-field of an ultrashort laser pulse with independent control over all four degrees of freedom - phase, amplitude, orientation, and ellipticity. The aim of this work was to build such a vector-field shaper. While the basic concept used for our setup is based on previous designs reported in the literature, the goal was to develop an optimized optical design that minimizes artifacts, allowing for the generation of predefined polarization pulse sequences with the highest achievable accuracy.
In Chapter 3, different approaches reported in the literature for extended and unrestricted vector-field control were examined and compared in detail. Based on this analysis, we decided to follow the approach of modulating the spectral phase and amplitude of two perpendicularly polarized pulses independently from each other in two arms of an interferometer and recombining them to a single laser pulse to gain control over the complete vector field.
As described in Chapter 4, the setup consists of three functional groups: i) an optical component to generate and recombine the two polarized beams, ii) a 4f setup, and iii) a refracting telescope to direct the two beams under two different angles of incidence onto the grating of the 4f setup in a common-path geometry. This geometry was chosen to overcome potential phase instabilities of an interferometric vector-field shaper. Manipulating the two perpendicularly polarized pulses simultaneously within one 4f setup and using adjacent pixel groups of the same liquid-crystal spatial light modulator (LC SLM) for the two polarizations has the advantages that only a single dual-layer LC SLM is required and that a robust and compact setup was achieved. The shaping capabilities of the presented design were optimized by finding the best parameters for the setup through numerical calculations to adjust the frequency distributions for a broad spectrum of 740 – 880 nm. Instead of using a Wollaston prism as in previous designs, a thin-film polarizer (TFP) is utilized to generate and recombine the two orthogonally polarized beams. Artifacts such as angular dispersion and phase distortions along the beam profile which arise when a Wollaston prism is used were discussed. Furthermore, it was shown by ray-tracing simulations that in combination with a telescope and the 4f setup, a significant deformation of the beam profile would be present when using a Wollaston prism since a separation of the incoming and outgoing beam in height is needed. The ray-tracing simulations also showed that most optical aberrations of the setup are canceled out when the incoming and outgoing beams propagate in the exact same plane by inverting the beam paths. This was realized by employing a TFP in the so-called crossed-polarizer arrangement which has also the advantage that the polarization-dependent efficiencies of the TFP and the other optics are automatically compensated and that a high extinction ratio in the order of 15000:1 is reached. Chromatic aberrations are, however, not compensated by the crossed-polarizer arrangement. The ray-tracing simulations confirmed that these chromatic aberrations are mainly caused by the telescope and not by the cylindrical lens of the 4f setup. Nevertheless, in the experimentally used wavelength range of 780 – 816 nm, only minor distortions of the beam profile were observed, which were thus considered to be negligible in the presented setup.
The software implementation of the pulse shaper was reviewed in Chapter 5 of this thesis. In order to perform various experiments, five different parameterizations, accounting for the extended shaping capabilities of a vector-field shaper, were developed. The Pixel Basis, the Spectral Basis, and the Spectral Taylor Basis can generally be used in combination with an optimization algorithm and are therefore well suited for quantum control experiments. For multidimensional spectroscopy, the Polarized Four-Pulse Basis was established. With this parameterization pulse sequences with up to four subpulses can be created. The polarization state of each subpulse can be specified and the relative intensity, phase, and temporal delay between consecutive subpulses can be controlled. In addition, different software programs were introduced in Chapter 5 which are required to perform the experiments conducted in this work.
The experimental results were presented in Chapter 6. The frequency distribution across the LC SLM was measured proving that the optimal frequency distribution was realized experimentally. Furthermore, the excellent performance of the TFP was verified. In general, satellite pulses are emitted from the TFP due to multiple internal reflections. Various measurements demonstrated that these pulses are temporally separated by at least 4.05 ps from the main pulse and that they have vanishing intensity. The phase stability between the two arms of the presented common-path setup σ = 28.3 mrad (λ/222) over 60 minutes. To further improve this stability over very long measurement times, an on-the-fly phase reduction and stabilization (OPRAS) routine utilizing the pulse shaper itself was developed. This routine automatically produces a compressed pulse with a minimized relative phase between the two polarization components. A phase stability of σ = 31.9 mrad (λ/197) over nearly 24 hours was measured by employing OPRAS. Various pulse sequences exceeding the capabilities of conventional pulse shapers were generated and characterized. The experimental results proved that shaped pulses with arbitrary phase, amplitude, and polarization states can be created. In all cases very high agreement between the target parameters and the experimental data was achieved.
For the future use of the setup also possible modifications were suggested. These are not strictly required, but all of them could further improve the performance and flexibility of the setup. Firstly, it was illustrated how a “dual-output” of the setup can be realized. With this modification it would be possible to use the main intensity of the shaped pulse for an experiment while using a small fraction to characterize the pulse or to perform OPRAS simultaneously. Secondly, the basic idea of replacing the telescope by focusing mirrors in order to eliminate the chromatic aberrations was presented. Regarding the different parameterizations for vector-field shaping, some modifications increasing the flexibility of the implemented bases and the realization of a von Neumann Basis for the presented setup were proposed. In future experiments, the vector-field shaper will be used in conjunction with a photoemission electron microscope (PEEM). This approach combines the temporal resolution provided by ultrashort laser pulses with the high spatial resolution gained by electron microscopy in order to perform two-dimensional spectroscopy and coherent control on nanostructures with polarization-shaped femtosecond laser pulses. In combination with other chiral-sensitive experimental setups implemented earlier in our group, the vector-field shaper opens up new perspectives for chiral femtochemistry and chiral control.
The designed vector-field shaper meets all requirements to generate high-precision polarization-shaped multipulse sequences. These can be used to perform numerous polarization-sensitive experiments. Employing the OPRAS routine, a quasi-infinitely long phase stability is achieved and complex and elaborated long-term measurements can be carried out. The fact that OPRAS demands no additional hardware and that only a single dual-layer LC SLM and inexpensive optics are required allows the building of a vector-field shaper at comparatively low costs. We hope that with the detailed insights into the optical design process as well as into the software implementation given in this thesis, vector-field shaping will become a standard technique just as conventional pulse shaping in the upcoming years.
Starke Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleiter-Mikroresonatoren führt zur Ausbildung von Eigenmoden mit gemischtem Licht-Materie-Charakter, die als Polaritonen bezeichnet werden. Die besonderen Eigenschaften dieser bosonischen Quasiteilchen können zur Realisierung neuartiger Bauteile genutzt werden, wie etwa des Polariton-Lasers, der auf stimulierter Streuung beruht anstatt auf stimulierter Emission, durch die Photon-Lasing ausgelöst wird. Durch den direkten Zugang zu Polariton-Zuständen in spektroskopischen Experimenten, sowie durch die Möglichkeit mit vielfältigen Mitteln nahezu beliebige Potentiallandschaften definieren zu können, eröffnen sich zahlreiche weitere Anwendungsgebiete, etwa in der Quantensimulation bzw. -emulation.
Mittels externer elektrischer und magnetischer Felder können Erkenntnisse über Polaritonen gewonnen werden, die in rein optischen Experimenten nicht zugänglich sind. Durch die Felder, die nicht mit rein photonischen Moden wechselwirken, kann auf den Materie-Anteil der Hybridmoden zugegriffen werden. Weiterhin können die Felder zur in-situ Manipulation der Polariton-Energie genutzt werden, was für die Erzeugung dynamischer Potentiale relevant werden könnte. Der Fokus dieser Arbeit liegt daher auf der Betrachtung verschiedener Phänomene der Licht-Materie-Wechselwirkung unter dem Einfluss äußerer Felder. Dazu wurden auf das jeweilige Experiment abgestimmte Strukturen und Bauteile hergestellt und in magneto-optischen oder elektro-optischen Messungen untersucht.
Um elektrische Felder entlang der Wachstumsrichtung anlegen zu können, d.h. in vertikaler Geometrie, wurden dotierte Resonatoren verwendet, die mit elektrischen Kontakten auf der Probenoberfläche und -rückseite versehen wurden. In diesen Bauteilen wurde die Energieverschiebung im elektrischen Feld untersucht, der sogenannte Stark-Effekt. Dieser im linearen Regime bereits mehrfach demonstrierte Effekt wurde systematisch auf den nichtlinearen Bereich des Polariton-Lasings erweitert. Dabei wurde besonderes Augenmerk auf die Probengeometrie und deren Einfluss auf die beobachteten Energieverschiebungen gelegt. Die Untersuchungen von Proben mit planarer, semi-planarer und Mikrotürmchen-Geometrie zeigen, dass ein lateraler Einschluss der Ladungsträger, wie er im Mikrotürmchen erzielt wird, zu einer Umkehrung der Energieverschiebung führt. Während in dieser Geometrie mit zunehmender Feldstärke eine Blauverschiebung des unteren Polaritons gemessen wird, die durch Abschirmungseffekte erklärt werden kann, wird in planarer und semi-planarer Geometrie die erwartete Rotverschiebung beobachtet. In beiden Fällen können, je nach Verstimmung, Energieverschiebungen im Bereich von einigen hundert µeV gemessen werden. Die gemessenen Energieverschiebungen zeigen gute Übereinstimmung mit den Werten, die nach einem Modell gekoppelter Oszillatoren berechnet wurden. Weiterhin werden vergleichbare Energieverschiebungen unter- und oberhalb der Schwelle zum Polariton-Lasing beobachtet, sodass der Polariton-Stark-Effekt als eindeutiges Merkmal erachtet werden kann, anhand dessen optisch angeregte Polariton- und Photon-Laser eindeutig unterschieden werden können.
Wird das elektrische Feld nicht entlang der Wachstumsrichtung angelegt, sondern senkrecht dazu in der Ebene der Quantenfilme, dann kommt es schon bei geringen Feldstärken zur Feldionisation von Elektron-Loch-Paaren. Um diese Feldgeometrie zu realisieren, wurde ein Verfahren entwickelt, bei dem Kontakte direkt auf die durch einen Ätzvorgang teilweise freigelegten Quantenfilme eines undotierten Mikroresonators aufgebracht werden. Durch das Anlegen einer Spannung zwischen den lateralen Kontakten kann die Polariton-Emission unterdrückt werden, wobei sich die Feldabhängigkeit der Polariton-Besetzung durch ein Modell gekoppelter Ratengleichungen reproduzieren lässt. Die neuartige Kontaktierung erlaubt es weiterhin den Photostrom in den Quantenfilmen zu untersuchen, der proportional zur Dichte freier Ladungsträger ist. Dadurch lässt sich zeigen, dass die zwei Schwellen mit nichtlinearem Anstieg der Emission, die in derartigen Proben häufig beobachtet werden, auf grundsätzlich verschiedene Verstärkungsmechanismen zurückgehen. An der zweiten Schwelle wird ein Abknicken des leistungsabhängigen Photostroms beobachtet, da dort freie Ladungsträger als Reservoir des Photon-Lasings dienen, deren Dichte an der Schwelle teilweise abgeklemmt wird. Die erste Schwelle hingegen, die dem Polariton-Lasing zugeordnet wird, hat keinen Einfluss auf den linear mit der Anregungsleistung ansteigenden Photostrom, da dort gebundene Elektron-Loch-Paare als Reservoir dienen. Mittels angepasster Ratengleichungsmodelle für Polariton- und Photon-Laser lässt sich der ermittelte Verlauf der Ladungsträgerdichte über den gesamten Leistungsbereich qualitativ reproduzieren.
Abschließend wird durch ein magnetisches Feld der Einfluss der Licht-Materie-Wechselwirkung auf die Elektron-Loch-Bindung im Regime der sehr starken Kopplung beleuchtet. Durch die Messung der diamagnetischen Verschiebung wird der mittlere Elektron-Loch-Abstand von unterem und oberem Polariton für zwei Resonatoren mit unterschiedlich starker Licht-Materie-Wechselwirkung bestimmt. Bei geringer Kopplungsstärke werden die Hybridmoden in guter Näherung als Linearkombinationen der ungekoppelten Licht- und Materie-Moden beschrieben. Für den Resonator mit großer Kopplungsstärke wird eine starke Asymmetrie zwischen unterem und oberem Polariton beobachtet. Die diamagnetische Verschiebung des oberen Polaritons steigt mit zunehmender Verstimmung auf bis etwa 2,1 meV an, was fast eine Größenordnung über der Verschiebung des unteren Polaritons (0,27 meV) bei derselben Verstimmung liegt und die Verschiebung des ungekoppelten Quantenfilms um mehr als den Faktor 2 übersteigt. Das bedeutet, dass das untere Polariton durch eine Wellenfunktion beschrieben wird, dessen Materie-Anteil einen verringerten mittleren Elektron-Loch-Abstand aufweist. Im oberen Polariton ist dieser mittlere Radius deutlich größer als der eines Elektron-Loch-Paars im ungekoppelten Quantenfilm, was sich durch eine von Photonen vermittelte Wechselwirkung mit angeregten und Kontinuumszuständen des Quantenfilms erklären lässt.
In this work, we elucidated recombination kinetics in organic and hybrid semiconductors by steady-state and time-resolved PL spectroscopy. Using these simple and very flexible experimental techniques, we probed the infrared emission from recombining free charge carriers in metal–halide perovskites, as well as the deep blue luminescence from intramolecular charge-transfer states in novel OLED emitters. We showed that similar state diagrams and kinetic models accurately describe the dynamics of excited species in these very different material systems.
In Chapters 4 and 5, we focused on lead iodide perovskites (MAPI and FAPI), whose comparatively developed deposition techniques suited the systematic material research. In MAPI, we harnessed the anomalous dependence of transient PL on the laser repetition rate in order to investigate the role of interfaces with the commonly used charge-selective layers: PC60BM, spiro-MeOTAD, and P3HT. The film was deposited on a large precut substrate and separated into several parts, which were then covered with the charge-selective layers. Thereby, the same bulk perovskite structure was maintained for all samples. Consequently, we were able to isolate interface-affected and bulk carrier recombination. The first one dominated the fast component of PL decay up to 300 ns, whereas the last was assigned to the remaining slow component. The laser repetition rate significantly prolonged PL decay in MAPI with additional interfaces while shortening the charge carrier lifetime in the pristine film. We qualitatively explained this effect by a kinetic model that included radiative electron–hole recombination and nonradiative trap-assisted recombination. All in all, we showed that the apparent PL lifetime in MAPI is to large extend defined by the laser repetition rate and by the adjacent interfaces.
Further, we studied photon recycling in MAPI and FAPI. We monitored how the microscopic PL transforms while propagating through the thin perovskite film. The emission was recorded within 5orders of magnitude in intensity up to 70μm away from the excitation spot. The Beer–Lambert law previously failed to describe the complex interplay of the intrinsic PL spectrum and the additional red-shifted peak. Therefore, we developed a general numerical model that accounts for self-absorption and diffusion of the secondary charge carriers. A simulation based on this model showed excellent agreement with the experimental spatially resolved PL maps. The proposed model can be applied to any perovskite film, because it uses easily measurable intrinsic PL spectrum and macroscopic absorption coefficient as seeding parameters.
In Chapter 6, we conducted an extensive photophysical study of a novel compact deep blue OLED emitter, SBABz4, containing spiro-biacridine and benzonitrile units. We also considered its single-donor monomer counterpart, DMABz4, in order to highlight the structure–property relationships. Both compounds exhibited thermally activated delayed fluorescence (TADF), which was independently proven by oxygen quenching and temperature-dependent transient PL measurements. The spiro-linkage in the double-donor core of SBABz4 rendered its luminescence pure blue compared to the blue-green emission from the single-donor DMABz4. Thus, the core-donor provided desirable color tuning in the deep blue region, as opposed to the common TADF molecular design with core-acceptor. Using PL lifetimes and efficiencies, we predicted EQEmax = 7.1% for SBABz4-based OLED, whereas a real test device showed EQEmax = 6.8%. Transient PL was recorded from the solutions and solid films in the unprecedentedly broad dynamic range covering up to 6orders of magnitude in time and 8orders of magnitude in intensity. The stretched exponent was shown to fit the transient PL in the films very well, whereas PL decay in dilute solution was found purely exponential. When the emitter was embedded in the host matrix that prevented aggregation, its TADF properties were superior in comparison with the pure SBABz4 film. Finally, using temperature-dependent transient PL data, we calculated the TADF activation energy of 70 meV.
To sum up, this Thesis contributes to the two fascinating topics of the last decade’s material research: perovskite absorbers for photovoltaics and TADF emitters for OLEDs. We were lucky to work with the emerging systems and tailor for them new models out of the well-known physical concepts. This was both exciting and challenging. In the end, science of novel materials is always a mess. We hope that we brought there a bit of clarity and light.
Topologische Isolatoren gehören zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die Lösung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberflächenzustände wurden für unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch für GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bedürfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit präsentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen.
Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess ermöglicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse für Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate präsentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckströme zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle über Backgates. Die erstmals durch optische Anregung präsentierte Manipulation der Ladungsträgerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates.
Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodrähte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie für die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt.
Ein Quantensprung – Kapitel 1 führt über die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zustände realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen.
GaSb/InAs Doppelquantenfilme
Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingeführt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfläche aber topologisch geschützte Zustände auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen – abhängig vom Aufbau der Heterostruktur – eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat für die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb gehören zur 6,1 Ångström-Familie, welche für ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und häufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 Ångström-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein Überblick über die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab.
Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskanäle eine Herausforderung für die Detektion der topologischen Randkanäle dar. Kapitel 3 behandelt Lösungsansätze hierfür und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zukünftige Realisation topologischer Randkanäle. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen präsentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abhängigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs beschäftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau für Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird präsentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualität begründet. Ein Wechseln von binärem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinlängliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster Ätzprozesse – eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes – liefert zusammen mit der Entfernung von Oberflächenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver Ätzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderstände, ohne Kurzschlusskanäle zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten Überblick, über den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice“ Prozess.
Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 präsentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde über numerische Simulationen so gewählt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am Übergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen für konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen bestätigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierfür kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine Überschätzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitfähigkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs Übergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde.
Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungsträgertyps der InAs/GaSb-Doppelquantentöpfe gibt eine zusätzliche Kontrollmöglichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung ermöglicht den Wechsel der Majoritätsladungsträger von Elektronen zu Löchern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungsträger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitfähigkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zustände belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die Möglichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zustände in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erklärt. Sie wird in Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenlänge sowie der Anregungsintensität untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines Übergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell für die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren Möglichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzflächen, diskutiert.
Bi2Se3 Nanostrukturen
Mit Blick auf die Vorteile eines erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen für das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt für die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodrähten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erläutert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einführung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erklärung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodrähte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus für Nanodrähte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtröpfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3).