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- Genelux Corporation, San Diego Science Center, 3030 Bunker Hill Street, Suite 310, San Diego, California 92109, USA (1)
- Institut für Medizintechnik Schweinfurt (IMeS) (1)
- Institute of Physics and Center for Nanotechnology, University of Münster (1)
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- Lehrstuhl für BioMolekulare Optik, Ludwig-Maximilians-Universität München (1)
- Ludwig-Maximilians-Universität München, Fakultät für Physik (1)
- MRB Forschungszentrum für Magnet-Resonanz-Bayern e.V., Am Hubland, D-97074 Würzburg (1)
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- Max Planck School of Photonics Jena, Germany (1)
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- University of Science and Technology of China, Hefei, China (1)
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- Wilhelm Conrad Röntgen-Center for Complex Material Systems, Würzburg (1)
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ResearcherID
- D-1250-2010 (1)
- N-7500-2014 (1)
Magnetic Particle Imaging (MPI) ist eine noch sehr junge Technologie unter den nicht-invasiven tomographischen Verfahren. Seit der ersten Veröffentlichung 2005 wurden einige Scannertypen und Konzepte vorgestellt, welche durch die Messung des Antwortsignals von superparamagnetischen Eisennanopartikeln (SPIOs) auf wechselnde Magnetfelder ein dreidi-mensionales Bild ihrer Verteilung berechnen können. Durch die direkte Messung des Tracers handelt es sich beim MPI um eine sehr sensitive und hochspezifische bildgebende Methode.
Zu Beginn dieser Forschungsarbeit gab es nur wenige bekannte MPI-Scanner, die jedoch alle ein nur kleines Field-of-View (FOV) vorweisen konnten. Der Grund dafür liegt in der Ver-wendung von Permanentmagneten.
Das Ziel war es nun, ein neues Konzept auszuarbeiten und einen 3D-MPI-Scanner zu entwer-fen, der in der Lage ist, ein mausgroßes Objekt zu messen.
In dieser Arbeit wird ein alternatives Scannerkonzept für die dreidimensionale Bildge-bung superparamagnetischer Eisennanopartikel vorgestellt. Der Traveling Wave MPI-Scanner (TWMPI) basiert auf einem neu entwickelten Hauptspulensystem, welches aus mehreren Elektromagneten besteht. Dadurch ist die Hardware bereits in der Lage, eine Linie entlang der Symmetrieachse über einen großen Bereich dynamisch zu kodieren. Mit Hilfe weiterer Ab-lenkspulen kann schließlich ein FOV von 65 x 25 x 25 Millimetern dreidimensional abgetastet werden. Dazu stehen mehrere Scanverfahren zur Verfügung, welche das Probenvolumen li-nienweise oder ebenenweise abtasten und mit einer Auflösung von ca. 2 Millimetern die Ver-teilung der SPIOs in wenigen Millisekunden abbilden können.
Mit diesem neuen Hardwareansatz konnte erstmals ein MPI-Scanner mit einem MR-Tomographen (MRT) kombiniert werden. Das MPI/MRT-Hybridsystem liefert tomographi-sche Bilder des Gewebes (MRT) und zeigt die Verteilung des eisenhaltigen Kontrastmittels (MPI), ohne die Probe bewegen zu müssen.
In einer in-vivo Echtzeitmessung konnte der TWMPI-Scanner mit 20 Bildern pro Se-kunde die dynamische Verteilung eines eisenhaltigen Kontrastmittels im Körper und speziell im schlagenden Herzen eines Tieres darstellen. Diese Echtzeitfähigkeit eröffnet in der kardi-ovaskuläre Bildgebung neue Möglichkeiten.
Erste Messungen mit funktionalisierten Eisenpartikeln zeigen die spezifische Bildge-bung verschiedener Zelltypen und stellen einen interessanten Aspekt für die molekulare Bild-gebung dar. Die Sensitivität des Scanners liegt dabei im Bereich von wenigen Mikrogramm Eisen pro Milliliter, was für den Nachweis von wenigen 10.000 mit Eisen markierten Zellen ausreicht.
Neben Messungen an diversen Ferrofluiden und eisenhaltigen Kontrastmitteln konnte der Einfluss von massiven Materialen, wie Eisenstückchen oder Eisenspänen, auf die rekon-struierten Bilder untersucht werden.
Erste Messungen an Gestein zeigen die Verteilung von Eiseneinschlüssen und bieten die Möglichkeit einer weiteren zerstörungsfreien Untersuchungsmethode für Materialwissen-schaftler und Geologen. Weiterführende Testmessungen mit einer unabhängigen μMPI-Anlage zeigen erste Ergebnisse mit Auflösungen im Mikrometerbereich und liefern Erkennt-nisse für den Umgang und Messung mit starken Gradientenfeldern.
Eine Modifizierung der Messanlage erlaubt es, in gerade einmal 500 μs ein komplettes Bild aufzunehmen, womit die Bewegung eines Ferrofluidtropfens in Wasser sichtbar gemacht werden konnte. Damit ist diese TWMPI-Anlage das schnellste MPI-System und eröffnet die Möglichkeit grundlegende Erfahrungen in der Partikeldynamik zu erlangen.
Der vorgestellte Traveling Wave MPI-Scanner ist ein alternativer Scannertyp, welcher sich von anderen MPI-Scannern abhebt. Mit neuen Ansätzen ist in der Lage ein mausgroßes Objekt auf dynamische Weise sehr schnell abzutasten. Dabei konnten in verschiedenen Mes-sungen die Funktionalität und Leistungsfähigkeit des TWMPI-Konzeptes demonstriert wer-den, welche die gesteckten Ziele deutlich übertreffen.
Background
Malignant pleural effusion (MPE) is associated with advanced stages of lung cancer and is mainly dependent on invasion of the pleura and expression of vascular endothelial growth factor (VEGF) by cancer cells. As MPE indicates an incurable disease with limited palliative treatment options and poor outcome, there is an urgent need for new and efficient treatment options.
Methods
In this study, we used subcutaneously generated PC14PE6 lung adenocarcinoma xenografts in athymic mice that developed subcutaneous malignant effusions (ME) which mimic pleural effusions of the orthotopic model. Using this approach monitoring of therapeutic intervention was facilitated by direct observation of subcutaneous ME formation without the need of sacrificing mice or special imaging equipment as in case of MPE. Further, we tested oncolytic virotherapy using Vaccinia virus as a novel treatment modality against ME in this subcutaneous PC14PE6 xenograft model of advanced lung adenocarcinoma.
Results
We demonstrated significant therapeutic efficacy of Vaccinia virus treatment of both advanced lung adenocarcinoma and tumor-associated ME. We attribute the efficacy to the virus-mediated reduction of tumor cell-derived VEGF levels in tumors, decreased invasion of tumor cells into the peritumoral tissue, and to viral infection of the blood vessel-invading tumor cells. Moreover, we showed that the use of oncolytic Vaccinia virus encoding for a single-chain antibody (scAb) against VEGF (GLAF-1) significantly enhanced mono-therapy of oncolytic treatment.
Conclusions
Here, we demonstrate for the first time that oncolytic virotherapy using tumor-specific Vaccinia virus represents a novel and promising treatment modality for therapy of ME associated with advanced lung cancer.
The great progress in organic photovoltaics (OPV) over the past few years has been largely achieved by the development of non‐fullerene acceptors (NFAs), with power conversion efficiencies now approaching 20%. To further improve device performance, loss mechanisms must be identified and minimized. Triplet states are known to adversely affect device performance, since they can form energetically trapped excitons on low‐lying states that are responsible for non‐radiative losses or even device degradation. Halogenation of OPV materials has long been employed to tailor energy levels and to enhance open circuit voltage. Yet, the influence on recombination to triplet excitons has been largely unexplored. Using the complementary spin‐sensitive methods of photoluminescence detected magnetic resonance and transient electron paramagnetic resonance corroborated by transient absorption and quantum‐chemical calculations, exciton pathways in OPV blends are unravelled employing the polymer donors PBDB‐T, PM6, and PM7 together with NFAs Y6 and Y7. All blends reveal triplet excitons on the NFA populated via non‐geminate hole back transfer and, in blends with halogenated donors, also by spin‐orbit coupling driven intersystem crossing. Identifying these triplet formation pathways in all tested solar cell absorber films highlights the untapped potential for improved charge generation to further increase plateauing OPV efficiencies.
Thermoelectric materials utilizing ionic transport open-up entirely new possibilities for the recuperation of waste heat. Remarkably, solid state electrolytes which have entered the focus of battery research in recent years turn-out to be promising candidates also for ionic thermoelectrics. Here, the dynamics of ionic transport and thermoelectric properties of a methacrylate based polymer blend in combination with a lithium salt is analyzed. Impedance spectroscopy data indicates the presence of just one transport mechanism irrespective of lithium salt concentration. In contrast, the temperature dependent ionic conductivity increases with salt concentration and can be ascribed to a Vogel–Fulcher–Tammann (VFT) behavior. The obtained Seebeck coefficients of 2 mV K\(^{−1}\) allow for high power outputs while the polymer matrix maintains the temperature gradient by its low thermal conductivity. Adding multi-walled carbon nanotubes to the polymer matrix allows for variation of the Seebeck coefficient as well as the ionic and electronic conductivities. As a result, a transition between a high temperature VFT regime and a low temperature Arrhenius regime appears at a critical temperature, T\(_{c}\), shifting upon addition of salt. The observed polarity change in Seebeck voltage at T\(_{c}\) suggests a new mode of thermoelectric operation, which is demonstrated by a proof-of-concept mixed electronic-ionic-thermoelectric generator.
A current challenge in condensed matter physics is the realization of strongly correlated, viscous electron fluids. These fluids can be described by holography, that is, by mapping them onto a weakly curved gravitational theory via gauge/gravity duality. The canonical system considered for realizations has been graphene. In this work, we show that Kagome systems with electron fillings adjusted to the Dirac nodes provide a much more compelling platform for realizations of viscous electron fluids, including non-linear effects such as turbulence. In particular, we find that in Scandium Herbertsmithite, the fine-structure constant, which measures the effective Coulomb interaction, is enhanced by a factor of about 3.2 as compared to graphene. We employ holography to estimate the ratio of the shear viscosity over the entropy density in Sc-Herbertsmithite, and find it about three times smaller than in graphene. These findings put the turbulent flow regime described by holography within the reach of experiments. Viscous electron fluids are predicted in strongly correlated systems but remain challenging to realize. Here, the authors predict enhanced effective Coulomb interaction and reduced ratio of the shear viscosity over entropy density in a Kagome metal, inferring turbulent flow of viscous electron fluids.
Two-dimensional electron gases (2DEGs) at transition-metal oxide (TMO) interfaces, and boundary states in topological insulators, are being intensively investigated. The former system harbors superconductivity, large magneto-resistance, and ferromagnetism. In the latter, honeycomb-lattice geometry plus bulk spin-orbit interactions lead to topologically protected spin-polarized bands. 2DEGs in TMOs with a honeycomb-like structure could yield new states of matter, but they had not been experimentally realized, yet. We successfully created a 2DEG at the (111) surface of KTaO3, a strong insulator with large spin-orbit coupling. Its confined states form a network of weakly-dispersing electronic gutters with 6-fold symmetry, a topology novel to all known oxide-based 2DEGs. If those pertain to just one Ta-(111) bilayer, model calculations predict that it can be a topological metal. Our findings demonstrate that completely new electronic states, with symmetries not realized in the bulk, can be tailored in oxide surfaces, promising for TMO-based devices.
Two-Dimensional Electron Systems at Surfaces — Spin-Orbit Interaction and Electronic Correlations
(2012)
This thesis addresses three different realizations of a truly two-dimensional electron system (2DES), established at the surface of elemental semiconductors, i.e., Pt/Si(111), Au/Ge(111), and Sn/Si(111). Characteristic features of atomic structures at surfaces have been studied using scanning tunneling microscopy and low energy electron diffraction with special emphasis on Pt deposition onto Si(111). Topographic inspection reveals that Pt atoms agglomerate as trimers, which represent the structural building block of phase-slip domains. Surprisingly, each trimer is rotated by 30° with respect to the substrate, which results in an unexpected symmetry breaking. In turn, this represents a unique example of a chiral structure at a semiconductor surface, and marks Pt/Si(111) as a promising candidate for catalytic processes at the atomic scale. Spin-orbit interactions (SOIs) play a significant role at surfaces involving heavy adatoms. As a result, a lift of the spin degeneracy in the electronic states, termed as Rashba effect, may be observed. A candidate system to exhibit such physics is Au/Ge(111). Its large hexagonal Fermi sheet is suggested to be spin-split by calculations within the density functional theory. Experimental clarification is obtained by exploiting the unique capabilities of three-dimensional spin detection in spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy. Besides verification of the spin splitting, the in-plane components of the spin are shown to possess helical character, while also a prominent rotation out of this plane is observed along straight sections of the Fermi surface. Surprisingly and for the first time in a 2DES, additional in-plane rotations of the spin are revealed close to high symmetry directions. This complex spin pattern must originate from crystalline anisotropies, and it is best described by augmenting the original Rashba model with higher order Dresselhaus-like SOI terms. The alternative use of group-IV adatoms at a significantly reduced coverage drastically changes the basic properties of a 2DES. Electron localization is strongly enhanced, and the ground state characteristics will be dominated by correlation effects then. Sn/Si(111) is scrutinized with this regard. It serves as an ideal realization of a triangular lattice, that inherently suffers from spin frustration. Consequently, long-range magnetic order is prohibited, and the ground state is assumed to be either a spiral antiferromagnetic (AFM) insulator or a spin liquid. Here, the single-particle spectral function is utilized as a fundamental quantity to address the complex interplay of geometric frustration and electronic correlations. In particular, this is achieved by combining the complementary strengths of ab initio local density approximation (LDA) calculations, state-of-the-art angle-resolved photoelectron spectroscopy, and the sophisticated many-body LDA+DCA. In this way, the evolution of a shadow band and a band backfolding incompatible with a spiral AFM order are unveiled. Moreover, beyond nearest-neighbor hopping processes are crucial here, and the spectral features must be attributed to a collinear AFM ground state, contrary to common expectation for a frustrated spin lattice.
In this thesis, a model system of a magnetic topological heterostructure is studied, namely a heterosystem consisting of a single ferromagnetic septuple-layer (SL) of \(MnBi_2Te_4\) on the surface of the three-dimensional topological insulator \(Bi_2Te_3\).
Using MBE and developing a specialized experimental setup, the first part of this thesis deals with the growth of \(Bi_2Te_3\) and thin films of \(MnBi_2Te_4\) on \(BaF_2\)-substrates by the co-evaporation of its binary constituents. The structural analysis is conducted along several suitable probes such as X-ray diffraction (XRD, XRR), AFM and scanning tunnelling electron microscopy (STEM). It is furthermore found that the growth of a single septuple-layer of \(MnBi_2Te_4\) on the surface of \(Bi_2Te_3\) can be facilitated.
By using X-ray absorption and circular magnetic dichroism (XAS, XMCD), the magnetic properties of \(MnBi_2Te_4\) are explored down to the monolayer limit. The layered nature of the vdW crystal and a strong uniaxial magnetocrystalline anisotropy establish stable out-of plane magnetic order at the surface of \(MnBi_2Te_4\), which is stable even down to the 2D limit. Pushing the material system to there, i.e. a single SL \(MnBi_2Te_4\) further allows to study the phase transition of this 2D ferromagnet and extract its critical behaviour with \(T_c \, = \, 14.89~k\) and \(\beta \, = \, 0.484\).
Utilizing bulk crystals of the ferromagnetic \(Fe_3GeTe_2\) as substrate allows to influence, enhance and bias the magnetism in the single SL of \(MnBi_2Te_4\). By growing heterostructures of the type \(MnBi_2Te_4\) -- n layer \(Bi_2Te_3\) -- \(Fe_3GeTe_2\)for n between 0 and 2, it is shown, that a considerable magnetic coupling can be introduced between the \(MnBi_2Te_4\) top-layer and the substrate.
Finally the interplay between topology and magnetism in the ferromagnetic extension is studied directly by angle-resolved photoemission spectroscopy. The heterostructure is found to host a linearly dispersing TSS at the centre of the Brillouin zone. Using low temperature and high-resolution ARPES a large magnetic gap opening of \(\sim\) 35 meV is found at the Dirac point of the TSS. By following its temperature evolution, it is apparent that the scaling behaviour coincides with the magnetic order parameter of the modified surface.
The paper presents studies of Bose–Einstein Correlations (BEC) for pairs of like-sign charged particles measured in the kinematic range p\(_{T}\) > 100 MeV and |η| < 2.5 in proton collisions at centre-of-mass energies of 0.9 and 7 TeV with the ATLAS detector at the CERN Large Hadron Collider. The integrated luminosities are approximately 7 μb\(^{−1}\), 190 μb\(^{−1}\) and 12.4 nb\(^{−1}\) for 0.9 TeV, 7 TeV minimum-bias and 7 TeV high-multiplicity data samples, respectively. The multiplicity dependence of the BEC parameters characterizing the correlation strength and the correlation source size are investigated for charged-particle multiplicities of up to 240. A saturation effect in the multiplicity dependence of the correlation source size parameter is observed using the high-multiplicity 7 TeV data sample. The dependence of the BEC parameters on the average transverse momentum of the particle pair is also investigated.
Practical quantum communication between remote quantum memories rely on single photons at telecom wavelengths. Although spin-photon entanglement has been demonstrated in atomic and solid-state qubit systems, the produced single photons at short wavelengths and with polarization encoding are not suitable for long-distance communication, because they suffer from high propagation loss and depolarization in optical fibres. Establishing entanglement between remote quantum nodes would further require the photons generated from separate nodes to be indistinguishable. Here, we report the observation of correlations between a quantum-dot spin and a telecom single photon across a 2-km fibre channel based on time-bin encoding and background-free frequency downconversion. The downconverted photon at telecom wavelengths exhibits two-photon interference with another photon from an independent source, achieving a mean wavepacket overlap of greater than 0.89 despite their original wavelength mismatch (900 and 911 nm). The quantum-networking operations that we demonstrate will enable practical communication between solid-state spin qubits across long distances.
Optical properties of modified type II W-shaped quantum wells have been investigated with the aim to be utilized in interband cascade lasers. The results show that introducing a tensely strained GaAsSb layer, instead of a commonly used compressively strained GaInSb, allows employing the active transition involving valence band states with a significant admixture of the light holes. Theoretical predictions of multiband k.p theory have been experimentally verified by using photoluminescence and polarization dependent photoreflectance measurements. These results open a pathway for practical realization of mid-infrared lasing devices with uncommon polarization properties including, for instance, polarization-independent midinfrared light emitters.
Bis in die 50er Jahren wurden ausschließliche Röntgenröhren in der Röntgenspektroskopie benutzt. (Parratt, 1938). In den 50er Jahren wurden die ersten Synchrotrons gebaut und für die Spektroskopie im Röntgenbereich angewendet. (Blocker et al., 1950). Die auch noch heute verwendeten Techniken wurden zum ersten Mal 1948 (Elder et al. 1948) in der Literatur beschrieben. Doch es dauerte Jahrzehnte, bis mit den neu zur Verfügung stehenden Synchrotrons die statische Röngendiffraktometrie zur röntgenspektroskopischen Strukturaufklärung routinemäßig benutzt werden konnte. Diese Entwicklungen werden bis heute fortgeführt und ebneten den Weg für viele Anwendungen. Während dieser Zeit ist auch ein anderer Wissenschaftszweig entstanden, die Lasertechnik. Diese ist seit dieser Zeit auch enorm gewachsen, und jetzt fordert sie auch die Synchrotrons bei der zeitaufgelösten Röntgenspektroskopie heraus. Die Laserstrahlung war am Anfang kontinuierlich. Erst durch die späteren Entwicklungen konnte ein gepulster Betrieb realisiert werden. Mit der Zeit wurden die Laserpulse immer kürzer und die Pulsenergie ist immer mehr gewachsen. Die kurze Pulsdauer der Laser wird in so genannten Pump-Probe Messungen verwendet: damit können schnelle Änderungen, die von einem Pumppuls ausgelöst werden mit einem Probepuls verfolgt werden. Die Auflösung der Messung ist durch die Pulsdauer gegeben. Die Pulsdauer wurde in den letzten Jahrzehnten vom Nanosekunden- bis in den Femtosekundenbereich reduziert. Hier ergibt sich aber nicht etwa eine technologische Grenze sondern eine fundamentale. Die zurzeit kürzesten Laserpulse haben eine Dauer von einigen wenigen Femtosekunden und sind damit schon sehr nahe der Periodendauer einer optischen Schwingung, die ebenfalls 1 bis 2fs beträgt. Allerdings zeigt sich auch, dass mit den zur Verfügung stehenden Laserpulsen die Zeitauflösung ausreicht um fast alle Vorgängen zu beobachten. Nur ist die Interpretation manchmal sehr schwierig, wenn es gilt das gemessene Signal einer atomaren Bewegung zuzuordnen. Abhilfe schafft hier die Verwendung von Röntgenstrahlung, die hervorragend geeignet ist Strukturinformation direkt zu erhalten. Wenn die Strahlung gepulst ist kann damit auch die Dynamik der Struktur erfasst werden. Ein Erfolg versprechender Ansatz zur Erzeugung von Röntgenpulsen mit einer Dauer von einigen Femtosekunden ist die Konversion von ultrakurzen Laserpulsen in den Röntgenbereich. Heute dazu erfolgreich demonstrierte Techniken sind die Laser-Plasmaquellen oder die hoher Harmonische Erzeugung (HHG). Die Plasmaquellen erzeugen im keV Energiebereich Röntgenphotonen – aber nur mit einer Pulsdauer von einigen 100fs. HHG ist hingegen eine interessante Alternative, die Pulse mit einer Dauer im Attosekundenbereich erzeugen kann. Allerdings war der Spektralbereich bis vor kurzem auf einige 100eV beschränkt. Eine Ausweitung des Spektrums von HHG Strahlung in den keV Bereich macht die Quelle aber erst wirklich einsetzbar für Messungen an technisch und wissenschaftlich interessanten Systemen. Im Energiebereich des Wasserfensters (ca 300 bis 600eV) können biologische Prozesse mit einer Zeitauflösung im ps-fs Bereich verfolgt werden. Im höheren Energiebereich von ca. 700eV kann man die magnetischen Eigenschaften von Selten-Erdmetallen beobachten. Diese Arbeit ist der Entwicklung einer laserbasierten HH-Quelle und deren Anwendung in der zeitaufgelösten Spektroskopie gewidmet. Es sollte herausgefunden werden, welche Anforderungen werden an das Lasersystem in Bezug auf Pulsparameter gestellt, um damit Spektroskopie in einem Bereich bis zu 1keV zu machen. Auch sollte geklärt werden, welche spektroskopischen Methoden sind möglich und wo liegen ihre Grenzen. In dieser Arbeit wurde sehr viel Neuland betreten, sowohl auf dem Gebiet der Lasertechnik als auch auf der Entwicklung der HH Quelle. Darüber hinaus ist diese Arbeit die erste Arbeit die sich mit Anwendung von HH-Strahlung für zeitaufgelöste Röntgenabsorptionsspektroskopie befasst. Das zweite Kapitel befasst sich mit den Grundlagen der Röntgenspektroskopie. Bei der Wechselwirkung von Röntgenstrahlung mit Materie wird die elektronische Struktur, die Elektronenverteilungen der Atome oder Moleküle verändert: Man kann die Elektronen in das Valenzband oder in das Kontinuum anregen. Die in das Kontinuum anregten Elektronen können gleichzeitig mit den Nachbaratomen wechselwirken, und von diesen rückstreuen. Diese Wechselwirkung wird durch elektronische Struktur, die elektronische Verteilung der Atome und Moleküle beeinflusst. Diese Vorgänge verändern die Röntgenabsorption des Materials. Durch die Messung der Veränderung der Röntgenabsorption kann man auf die atomare Struktur, die atomare Abstände folgern. Diese Messungen wurden bisher mit Synchrotronstrahlung durchgeführt, deren Pulsdauer bisher nicht kürzer als einige ps war, und damit nicht den schnellsten Änderungen folgen konnte. Ein Lasersystem mit höherer Energie und kürzerer Pulsdauern ist der Schlüssel zu hochzeitaufgelösten Experimenten. Die Entwicklung eines solchen Lasersystems ist im dritten Kapitel beschrieben. Erster Teil des Kapitels erklärt die Probleme, die durch den Verstärkungsprozess auftreten. Die spektrale Einengung und der Energieverlust sind immer die am schwierigsten zu lösenden Probleme in einem Verstärkersystem. Wegen der nötigen zeitliche Pulsdehnung und der folgenden Pulskompression erleidet der Puls einen Energieverlust. Die nichtlinearen Effekte verursachen spektrale Einengung im Verstärkerkristall. Um diese Nachteile zu vermeiden dienen die unterschiedlichen Techniken, wie die Verwendung einer gasgefüllten Hohlfaser zur nichtlinearen spektralen Verbreiterung und unterschiedlicher Pulsformungstechniken (akustooptische Modulator, LCD,…). Der verbleibende Teil des Kapitels stellt diese Methoden, ihre Vorteilen und Nachteile dar. Abschließend sind die Erfolge bei der Entwicklung des Lasersystems vorgestellt: Nach allen Optimierungen wurden Pulse mit einer Energie von 3mJ und einer Dauer von 12fs realisiert. Die erste Verwendung des neuen Systems war die Erzeugung hoher Harmonischer mit konventioneller Technik. Diese Technik basiert auf einem Aufbau mit einem Gastarget in das die Laserpulse fokussiert werden. Das vierte Kapitel beschreibt die Theorie und Schwierigkeiten des Erzeugungsprozesses durch die Erklärung der grundlegenden mikroskopischen (Erzeugung) und die makroskopischen Effekte (Ausbreitungseffekte) im Gastarget. Das Problem der niederen Konversionseffizienz im hochenergetischen Bereich kann gelöst werden, wenn die neu entwickelte Technik, die als nichtadiabatische Phasenanpassung schon in der Literatur existiert hat, angewendet wird. Sie beruht auf einer starken Fokussierung von extrem kurzen Pulsen und ermöglicht Erzeugung von Röntgenphotonen mit Energien bis zu 3,5keV. Mit diesen schönen Erfolgen wurden die ersten statischen spektroskopischen Experimente durchgeführt. Die aufgenommenen Spektren zeigen schöne Absorptionskanten bei Titan, Kupfer, und Neon, Platin. Die Auswertungen dieser Spektren zeigen, dass es genügend Photonen bis 1keV gibt und ermöglichen so die Anwendung der so genannten EXAFS Technik. Im fünften Kapitel werden die gemessene Röntgenspektren und die mit der EXAFS Methode ermittelten atomaren Abständen von Silizium, Titan und Kupfer, dargestellt. Dieses Kapitel beschreibt ferner unsere ersten erfolgreichen Experimenten zur zeitaufgelöste Röntgenabsorptionsspektroskopie in der Nähe der Silizium L-Kante bei 100eV. Die Zeitauflösung, die mit Hilfe der Pump-Probe Technik erzielt werden konnte war besser als 20fs. Die Messungen wurden in einem weiten Energie – und Zeitbereichen durchgeführt: im Bereich von 0-100ps und 0-1ps, sowie von ca. 70eV bis 500eV. Die bestimmten Zeitkonstanten, stimmen mit in der Literatur angegebenen Werten für die unterschiedlichen Relaxationsprozessen sehr gut überein.
Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, den ultraschnellen Transport und die Energierelaxation von Ladungsträgern an der Grenzfläche von heterogenen Systemen zu untersuchen. Dabei wird gezeigt, dass zeitaufgelöste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie eine gute Methode ist, um Einblick in das Relaxationsverhalten und den dynamischen Ladungsträgertransport in den untersuchten Systemen zu erhalten. Es werden Messungen an zwei unterschiedlichen Systemen vorgestellt: Silbernanoteilchen auf Graphit und ultradünne Silberfilme auf Silizium. Die Untersuchung von heterogenen Systemen erfordert einen selektiven Photoemissionsprozess, d.h. es muss möglich sein, Photoemission von den Nanoteilchen bzw. vom Silberfilm und vom Substrat zu trennen. Für Silbernanoteilchen auf Graphit kann dies erreicht werden, indem die Abfragewellenlänge auf die Resonanz des Plasmon-Polaritons abgestimmt wird. So erhält man dominant Photoemission von den Nanoteilchen, Photoemission vom Graphit kann dagegen vernachlässigt werden. Die transiente Elektronenverteilung in den Nanoteilchen kann aus der Form der Photoemissionsspektren bestimmt werden. Die transiente Verschiebung der Spektren gibt Aufschluss über die Auf- oder Entladung des Nanoteilchens. Dadurch wird es hier möglich, zeitaufgelöste Photoemissionsspektroskopie als ultraschnelle Sonde im Nanometerbereich zu verwenden. Zusammen mit einem Modell für die Relaxation und den Ladungstransfer ist es möglich, quantitative Ergebnisse für die Kopplung zwischen Nanoteilchen und Substrat zu erhalten. Das vorgestellte semiempirische Modell enthält dabei zusätzlich zu Termen für die Relaxation in Nanoteilchen und Substrat die Möglichkeit eines zeitabhängigen Ladungstransfers zwischen Teilchen und Substrat. Die Kopplung wird durch eine Tunnelbarriere beschrieben, deren starke Energieabhängigkeit der Transferwahrscheinlichkeit die experimentellen Ergebnisse gut wiedergibt. Die Stärke des Ladungstransfers und das zeitabhängige Verhalten sind dabei stark von den gewählten Parametern für die Tunnelbarriere abhängig. Insbesondere zeigt der Vergleich der Simulationsergebnisse mit dem Experiment, dass transienter Ladungstransfer ein wichtiger Effekt ist und die Kühlungsdynamik, die im Elektronengas der Nanoteilchen beobachtet wird, wesentlich beeinflusst. Auch im Fall der ultradünnen Silberfilme auf Silizium ist es durch gezielte Wahl der Wellenlängen möglich, die Photoelektronenausbeute selektiv dem Silberfilm oder dem Siliziumsubstrat zuzuordnen. Bei Anregung mit 3.1 eV Photonenenergie dominiert Photoemission aus dem Silberfilm, während es bei Anregung mit 4.65 eV möglich ist, Informationen über die Grenzschicht und das Siliziumsubstrat zu erhalten. Intensitätsabhängige Messungen zeigen den Einfluss der optischen Anregung auf den Verlauf der Schottkybarriere an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht. Dieser Effekt ist als Oberflächen-Photospannung bekannt. Die Anregung mit 4.65 eV Photonenenergie bewirkt zusätzlich eine Sättigung langlebiger Zustände an der Metall-Halbleiter-Grenzfläche, was zu einer linearen Abhängigkeit der Photoemissionsausbeute von der Laserfluenz führt. Zeitaufgelöste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsmessungen machen es möglich, die Elektronendynamik an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht und im Siliziumsubstrat zu untersuchen. Das Relaxationsverhalten der Ladungsträger zeigt dabei eine komplexe Dynamik, die auf die Anregung von Ladungsträgern in unterschiedlichen Bereichen zurückgeführt werden kann. Dabei dominiert für verschiedene Zwischenzustandsenergien die Dynamik entweder aus dem Film, der Grenzschicht oder dem Siliziumsubstrat, so dass das Relaxationsverhalten grob in drei unterschiedliche Energiebereiche eingeteilt werden kann. Im Silizium können aufgrund der Bandlücke mit 3.1 eV Photonenenergie Elektronen nur bis zu Zwischenzustandsenergien von EF + 2.0 eV angeregt werden. In der Tat stimmen die Relaxationszeiten, die man in diesem Bereich aus den zeitaufgelösten Messungen bestimmt, mit Werten von reinen Siliziumsubstraten überein. Für Zwischenzustandsenergien oberhalb von EF + 2.0 eV findet man überwiegend Anregung im Silberfilm. Die Relaxationszeiten für diese Energien entsprechen Werten von Silberfilmen auf einem isolierenden Substrat. Für sehr niedrige Zwischenzustandsenergien unterhalb von EF + 0.6 eV sind die Zustände wegen der vorliegenden experimentellen Bedingungen permanent besetzt. Der Anregepuls regt Elektronen aus diesen Zuständen an und führt daher in diesem Bereich zu einer Reduktion der Besetzung nach der Anregung mit Licht. Die Zeitkonstante für die Wiederbesetzung liegt im Bereich von mehreren 100 ps bis Nanosekunden. Solch lange Zeiten sind aus Rekombinationsprozessen an der Dipolschicht von Metall-Halbleiter-Grenzflächen bekannt. Zeitaufgelöste Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie ist also sehr gut geeignet, das komplexe Relaxationsverhalten und den Ladungsträgertransfer an der Grenzfläche eines Schichtsystems zu untersuchen.
We investigate the dispersion properties of ridge Bragg-reflection waveguides to deduce their phasematching characteristics. These are crucial for exploiting them as sources of parametric down-conversion (PDC). In order to estimate the phasematching bandwidth we first determine the group refractive indices of the interacting modes via Fabry-Perot experiments in two distant wavelength regions. Second, by measuring the spectra of the emitted PDC photons, we gain access to their group index dispersion. Our results offer a simple approach for determining the PDC process parameters in the spectral domain, and provide important feedback for designing such sources, especially in the broadband case.
Unexpected edge conduction in mercury telluride quantum wells under broken time-reversal symmetry
(2015)
The realization of quantum spin Hall effect in HgTe quantum wells is considered a milestone in the discovery of topological insulators. Quantum spin Hall states are predicted to allow current flow at the edges of an insulating bulk, as demonstrated in various experiments. A key prediction yet to be experimentally verified is the breakdown of the edge conduction under broken time-reversal symmetry. Here we first establish a systematic framework for the magnetic field dependence of electrostatically gated quantum spin Hall devices. We then study edge conduction of an inverted quantum well device under broken time-reversal symmetry using microwave impedance microscopy, and compare our findings to a noninverted device. At zero magnetic field, only the inverted device shows clear edge conduction in its local conductivity profile, consistent with theory. Surprisingly, the edge conduction persists up to 9 T with little change. This indicates physics beyond simple quantum spin Hall model, including material-specific properties and possibly many-body effects.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden elektronische Bauelemente wie Feldeffekttransistoren, elektronische Speicherelemente sowie resonante Tunneldioden hinsichtlich neuartiger Transporteigenschaften untersucht, die ihren Ursprung in der Miniaturisierung mit Ausdehnungen kleiner als charakteristische Streulängen haben. Die Motivation der vorliegenden Arbeit lag darin, die Physik nanoelektronischer Bauelemente durch einen neuen Computercode: NANOTCAD nicht nur qualitativ sondern auch quantitativ beschreiben zu können. Der besondere Schwerpunkt der Transportuntersuchungen lag im nicht-linearen Transportbereich für Vorwärtsspannungen, bei denen die Differenz der elektrochemischen Potentiale im aktiven Bereich der Bauelemente bei Weitem größer als die thermische Energie der Ladungsträger ist, da nur im nicht-linearen Transportbereich die für eine Anwendung elektronischer Bauelemente notwendige Gleichrichtung und Verstärkung auftreten kann. Hierzu war es notwendig, eine detaillierte Charakterisierung der Bauelemente durchzuführen, damit möglichst viele Parameter zur genauen Modellierung zur Verfügung standen. Als Ausgangsmaterial wurden modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostrukturen gewählt, da sie in hervorragender struktureller Güte mit Hilfe der Molekularstrahllithographie am Lehrstuhl für Technische Physik mit angegliedertem Mikrostrukturlabor hergestellt werden können. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zunächst ein Verfahren zur Bestimmung der Oberflächenenergie entwickelt und durchgeführt, das darauf beruht, die Elektronendichte eines nahe der Oberfläche befindlichen Elektronengases in Abhängigkeit unterschiedlicher Oberflächenschichtdicken zu bestimmen. Es zeigte sich, dass die so bestimmte Oberflächenenergie, einen äußerst empfindlichen Parameter zur Beschreibung miniaturisierter Bauelemente darstellt. Um die miniaturisierte Bauelemente zu realisieren, kamen Herstellungsverfahren der Nanostrukturtechnik wie Elektronenstrahllithographie und diverse Ätztechniken zum Einsatz. Durch Elektronmikroskopie wurde die Geometrie der nanostrukturierten Bauelemente genau charakterisiert. Transportmessungen wurden durchgeführt, um die Eingangs- und Ausgangskennlinien zu bestimmen, wobei die Temperatur zwischen 1K und Raumtemperatur variiert wurde. Die temperaturabhängigen Analysen erlaubten es, die Rolle inelastischer Streuereignisse im Bereich des quasi-ballistischen Transports zu analysieren. Die Ergebnisse dieser Arbeit wurden dazu verwendet, um die NANOTCAD Simulationswerkzeuge soweit zu optimieren, dass quantitative Beschreibungen von stark miniaturisierten, elektronischen Bauelementen durch einen iterativen Lösungsalgorithmus der Schrödingergleichung und der Poissongleichung in drei Raumdimensionen möglich sind. Zu Beginn der Arbeit wurden auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen eine Vielzahl von Quantenpunktkontakten, die durch Verarmung eines zweidimensionalen Elektronengases durch spitz zulaufende Elektrodenstrukturen realisiert wurden, untersucht. Variationen der Splitgate-Geometrien wurden statistisch erfasst und mit NanoTCADSimulationen verglichen. Es konnte ein hervorragende Übereinstimmung in der Schwellwertcharakteristik von Quantenpunktkontakten und Quantenpunkten gefunden werden, die auf der genauen Beschreibung der Oberflächenzustände und der Erfassung der realen Geometrie beruhen. Ausgehend von diesen Grundcharakterisierungen nanoelektronischer Bauelemente wurden 3 Klassen von Bauelementen auf der Basis des GaAs/AlGaAs Halbleitersystems detailliert analysiert.
Die Dissertation beschäftigt sich mit der Analyse von oxidischen Nanostrukturen. Die Grundlage der Bauelemente stellt dabei die LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur dar. Hierbei entsteht an der Grenzfläche beider Übergangsmetalloxide ein quasi zweidimensionales Elektronengas, welches wiederum eine Fülle von beachtlichen Eigenschaften und Charakteristika zeigt. Mithilfe lithographischer Verfahren wurden zwei unterschiedliche Bauelemente verwirklicht. Dabei handelt es sich einerseits um einen planaren Nanodraht mit lateralen Gates, welcher auf der Probenoberfläche prozessiert wurde und eine bemerkenswerte Trialität aufweist. Dieses Bauelement kann unter anderem als ein herkömmlicher Feldeffekttransistor agieren, wobei der Ladungstransport durch die lateral angelegte Spannung manipuliert wird. Zusätzlich konnten auch Speichereigenschaften beobachtet werden, sodass das gesamte Bauelement als ein sogenannter Memristor fungieren kann. In diesem Fall hängt der Ladungstransport von der Elektronenakkumulation auf den lateralen potentialfreien Gates ab. Die Memristanz des Nanodrahts lässt sich unter anderem durch Lichtleistungen im Nanowattbereich und mithilfe von kurzen Spannungspulsen verändern. Darüber hinaus kann die Elektronenakkumulation auch in Form einer memkapazitiven Charakteristik beobachtet werden. Neben dem Nanodraht wurde auch eine Kreuzstruktur, die eine ergänzende ferromagnetischen Elektrode beinhaltet, realisiert. Mit diesem neuartigen Bauteil wird die Umwandlung zwischen Spin- und Ladungsströmen innerhalb der nanoskaligen Struktur untersucht. Hierbei wird die starke Spin-Bahn-Kopplung im quasi zweidimensionalen Elektronengas ausgenutzt.
Vakuumisolationspaneele (VIP) aus pyrogener Kieselsäure und metallisierten Folien als vakuumdichter Umhüllung wurden untersucht. Der Gas- und Feuchteeintrag durch die Folienumhüllung in das Panel wurde in Abhängigkeit von Folientyp, Panelformat und Klimabedingung ermittelt. Weiterhin wurde der Einfluss der Feuchte auf den transienten und stationären Wärme- und Feuchtetransport bestimmt. Anhand der Ergebnisse lässt sich die Degradation der Dämmwirkung der untersuchten VIPs langfristig prognostizieren.
Objectives
Vessel wall enhancement (VWE) may be commonly seen on MRI images of asymptomatic subjects. This study aimed to characterize the VWE of the proximal internal carotid (ICA) and vertebral arteries (VA) in a non-vasculitic elderly patient cohort.
Methods
Cranial MRI scans at 3 Tesla were performed in 43 patients (aged ≥ 50 years) with known malignancy for exclusion of cerebral metastases. For vessel wall imaging (VWI), a high-resolution compressed-sensing black-blood 3D T1-weighted fast (turbo) spin echo sequence (T1 CS-SPACE prototype) was applied post gadolinium with an isotropic resolution of 0.55 mm. Bilateral proximal intradural ICA and VA segments were evaluated for presence, morphology, and longitudinal extension of VWE.
Results
Concentric VWE of the proximal intradural ICA was found in 13 (30%) patients, and of the proximal intradural VA in 39 (91%) patients. Mean longitudinal extension of VWE after dural entry was 13 mm in the VA and 2 mm in the ICA. In 14 of 39 patients (36%) with proximal intradural VWE, morphology of VWE was suggestive of the mere presence of vasa vasorum. In 25 patients (64 %), morphology indicated atherosclerotic lesions in addition to vasa vasorum.
Conclusions
Vasa vasorum may account for concentric VWE within the proximal 2 mm of the ICA and 13 mm of the VA after dural entry in elderly subjects. Concentric VWE in these locations should not be confused with large artery vasculitis. Distal to these segments, VWE may be more likely related to pathologic conditions such as vasculitis.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonatoren und deren vertikalen und lateralen Emissionseigenschaften. Quantenpunkte sind nanoskopische Strukturen, in denen die Beweglichkeit der Ladungsträger unterhalb der de-Broglie-Wellenlänge eingeschränkt ist, wodurch die elektronische Zustandsdichte diskrete Werte annimmt. Sie werden daher auch als künstliche Atome bezeichnet. Um die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte zu modifizieren, werden sie im Rahmen dieser Arbeit als aktive Schicht in Mikrosäulenresonatoren eingebracht. Diese bestehen aus einer GaAs lambda-Kavität, die zwischen zwei Braggspiegeln aus alternierenden GaAs und AlAs Schichten eingefasst ist. Diese Resonatoren bieten sowohl eine vertikale Emission über Fabry-Perot Moden, als auch eine laterale Emission über Flustergaleriemoden. Die Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen den Resonatormoden und lokalisierten Ladungsträgern in den Quantenpunkten, genannt Exzitonen, kann in zwei Regime unterteilt werden. Im Regime der starken Kopplung wird der spontane Emissionsprozess in einem Quantenpunkt reversibel und das emittierte Photon kann wieder durch den Quantenpunkt absorbiert werden. Die theoretische Beschreibung der Kopplung eines Exzitons an die Resonatormode erfolgt über das Jaynes-Cummings Modell und kann im Tavis-Cummings Modell auf mehrere Emitter erweitert werden. Ist die Dämpfung des Systems zu gross, so befindet man sich im Regime der schwachen Kopplung, in dem die Emissionsrate des Quantenpunkts durch den Purcell-Effekt erhöht werden kann. In diesem Regime können Mikrolaser mit hohen Einkopplungsraten der spontanen Emission in die Resonatormode und niedrigen Schwellpumpströmen realisiert werden. Zur Charakterisierung der Proben werden vor allem die Methoden der Mikro-Elektrolumineszenz und der Photonenkorrelationsmessungen eingesetzt.
Improved radiological examinations with newly developed 3D models may increase understanding of Meniere's disease (MD). The morphology and course of the vestibular aqueduct (VA) in the temporal bone might be related to the severity of MD. The presented study explored, if the VA of MD and non-MD patients can be grouped relative to its angle to the semicircular canals (SCC) and length using a 3D model. Scans of temporal bone specimens (TBS) were performed using micro-CT and micro flat panel volume computed tomography (mfpVCT). Furthermore, scans were carried out in patients and TBS by computed tomography (CT). The angle between the VA and the three SCC, as well as the length of the VA were measured. From these data, a 3D model was constructed to develop the vestibular aqueduct score (VAS). Using different imaging modalities it was demonstrated that angle measurements of the VA are reliable and can be effectively used for detailed diagnostic investigation. To test the clinical relevance, the VAS was applied on MD and on non-MD patients. Length and angle values from MD patients differed from non-MD patients. In MD patients, significantly higher numbers of VAs could be assigned to a distinct group of the VAS. In addition, it was tested, whether the outcome of a treatment option for MD can be correlated to the VAS.
In the frame of this thesis vibronic and electronic states of organic molecules have been examined. A central question is the interaction within and between the molecules in thin films and at metal-organic interfaces. The main experimental tools were high resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS) and high resolution near edge X-ray absortion fine structure (NEXFAS). The electronic and vibronic structure of thin NTCDA films was examined with low energy electrons as probe, i.e. HREELS. The spectra of the electronic excited molecular orbitals of submonolayer NTCDA on a Ag(111) shows a partially filled orbital. The interaction between this orbital and the total symetric molecular vibrations leads to the typical Fano peak profiles which are seen in the vibrational spectra. The sub-monolayer superstructure can be driven to a phase transition into an disordered phase upon cooling, which is also seen in the electronic and vibronic excitation spectra. Multilayers show flat lying or upright standing molecules as a function of the preparation conditions. The upright standing molecules show an island growth mode, where the islands are well ordered and exhibit a structure in diffraction experiments which can be attributed to the molecular crystal structure. In order to examine the order in more detail various thin films were examined using SPALEED as function of film thickness and preparation parameters. In case of a low temperature substrate no long range order leading to a diffraction pattern was found. In contrast growth on room temperature substrates leads to island growth of films in a structure of the molecular crystal, where two preferred orientations of the islands relative to the substrate were found. In case of thick films the reference to the substrate gets lost and the molecular crystals grow with a defined crystal direction with respect to the surface but with an arbitrary azimuthal orientation leading to circles in the diffraction pattern. NTCDA monolayers on a Ag(111) surface using HREELS as a tool were examined. The electronic excitation spectra reveal a partially filled molecular orbital which is strongly shifted compared to the multilayer. The existence of this state is responsible for the activation of normally forbidden Ag modes in the vibrational spectra. Due to the electron phonon coupling these modes exhibit a Fano like peak shape. Cooling a monolayer leads to a phase transition with strong changes in the spectroscopic features both in electronic and vibronic excitations. In case of the molecule ANQ the intramolecular interaction was examined. In the oxygen NEXAFS spectra a vibronic fine structure is found, which leads to the conclusion that asymmetric potentials are involved. It is an interesting question if the fundamental vibration is has C-H or C=O character. In order to address this question spectra of condensed and gas phase ANQ were compared to an ANQ derivate (ANQ- Br$_2$Cl$_2$), with the conclusion that the coupling is most likely to a C=O mode. High resolution C1s spectra of hydrogenated and fully deuterated naphthalene both in gas and condensed phase have been presented. Depending on the final state orbital distinct differences have been found between gas and condensed phase. A energetic shift of resonances (Res. B, C, D) is interpreted as effect of $\pi$-$\pi$ interaction in the condensed phase. This is especially notable for resonance B which is undoubtly assigned to an excitation into a $\pi^*$ orbital. The results lead to an interpretation, that for organic molecular crystals more than pure van-derWaals interaction has to be taken into account. In summary it is found that the intramolecular interaction in NEXAFS spectra is preferentially coupled to one or a few vibronic progressions. Due to the delocalized electronic system maybe even states which are not spatially near the core excited atom can be involved. It could be shown that a condensation of the molecules in thin films leads to changes within the spectra. The influence the intermolecular interaction can be clearly seen in this finding, where additional hints are found that more than mere van-der-Waals binding has to be taken into account.
Diabolical points (spectral degeneracies) can naturally occur in spectra of two-dimensional quantum systems and classical wave resonators due to simple symmetries. Geometric Berry phase is associated with these spectral degeneracies. Here, we demonstrate a diabolical point and the corresponding Berry phase in the spectrum of hybrid light-matter quasiparticles—exciton-polaritons in semiconductor microcavities. It is well known that sufficiently strong optical pumping can drive exciton-polaritons to quantum degeneracy, whereby they form a macroscopically populated quantum coherent state similar to a Bose-Einstein condensate. By pumping a microcavity with a spatially structured light beam, we create a two-dimensional quantum billiard for the exciton-polariton condensate and demonstrate a diabolical point in the spectrum of the billiard eigenstates. The fully reconfigurable geometry of the potential walls controlled by the optical pump enables a striking experimental visualization of the Berry phase associated with the diabolical point. The Berry phase is observed and measured by direct imaging of the macroscopic exciton-polariton probability densities.
Background:
During the last years, (19)F-MRI and perfluorocarbon nanoemulsion (PFC) emerged as a powerful contrast agent methodology to track cells and to visualize inflammation. We applied this new modality to visualize deep tissue abscesses during acute and chronic phase of inflammation caused by Staphylococcus aureus infection.
Methodology and Principal Findings:
In this study, a murine thigh infection model was used to induce abscess formation and PFC or CLIO (cross linked ironoxides) was administered during acute or chronic phase of inflammation. 24 h after inoculation, the contrast agent accumulation was imaged at the site of infection by MRI. Measurements revealed a strong accumulation of PFC at the abscess rim at acute and chronic phase of infection. The pattern was similar to CLIO accumulation at chronic phase and formed a hollow sphere around the edema area. Histology revealed strong influx of neutrophils at the site of infection and to a smaller extend macrophages during acute phase and strong influx of macrophages at chronic phase of inflammation.
Conclusion and Significance:
We introduce (19)F-MRI in combination with PFC nanoemulsions as a new platform to visualize abscess formation in a murine thigh infection model of S. aureus. The possibility to track immune cells in vivo by this modality offers new opportunities to investigate host immune response, the efficacy of antibacterial therapies and the influence of virulence factors for pathogenesis.
Background: During the last years, 19F-MRI and perfluorocarbon nanoemulsion (PFC) emerged as a powerful contrast agent based MRI methodology to track cells and to visualize inflammation. We applied this new modality to visualize deep tissue abscesses during acute and chronic phase of inflammation caused by Staphylococcus aureus infection. Methodology and Principal Findings: In this study, a murine thigh infection model was used to induce abscess formation and PFC or CLIO (cross linked ironoxides) was administered during acute or chronic phase of inflammation. 24 h after inoculation, the contrast agent accumulation was imaged at the site of infection by MRI. Measurements revealed a strong accumulation of PFC at the abscess rim at acute and chronic phase of infection. The pattern was similar to CLIO accumulation at chronic phase and formed a hollow sphere around the edema area. Histology revealed strong influx of neutrophils at the site of infection and to a smaller extend macrophages during acute phase and strong influx of macrophages at chronic phase of inflammation. Conclusion and Significance: We introduce 19F-MRI in combination with PFC nanoemulsions as a new platform to visualize abscess formation in a murine thigh infection model of S. aureus. The possibility to track immune cells in vivo by this modality offers new opportunities to investigate host immune response, the efficacy of antibacterial therapies and the influence of virulence factors for pathogenesis.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden GaInP/GaAs/GaInNAs 3J-Mehrfachsolarzellen in einem MBE/MOVPE-Hybridprozess hergestellt und untersucht. Der verwendete Hybridprozess, bei dem nur die GaInNAs-Teilsolarzelle mittels MBE hergestellt wird, kombiniert diese beiden Technologien und setzt sie entsprechend ihrer jeweiligen Vorteile ein. Die gezeigten Ergebnisse bestätigen grundsätzlich die Machbarkeit des Hybridprozesses, denn eine Degradation des mittels MBE hergestellten GaInNAs-Materials durch die Atmosphäre im MOVPE-Reaktor konnte nicht festgestellt werden. Dieses Resultat wurde von im Hybridprozess hergestellten 3J-Mehrfachsolarzellen, die GaInNAs-Teilsolarzellen enthalten, bekräftigt. Die offene Klemmspannung einer gezeigten Solarzelle erreichte bereits 2,59 V (AM1.5d) bzw. 2,48 V (AM0) und liegt damit jeweils über einer als Referenz hergestellten 2J-Mehrfachsolarzelle ohne GaInNAs. Die mittlere interne Quanteneffizienz der enthaltenen GaInNAs-Teilsolarzelle liegt bei 79 %. Die Berechnungen auf Grundlage dieser Effizienz unter Beleuchtung mit AM1.5d und unter Beleuchtung mit AM0 zeigten, dass nicht die enthaltene GaInNAs-Teilsolarzelle Strom limitierend wirkt, sondern die mittels MOVPE gewachsene GaInP-Teilsolarzelle. Die experimentell bestimmte Kurzschlussstromdichte der hergestellten Mehrfachsolarzelle ist wegen dieser Limitierung etwas geringer als die der 2J-Referenzsolarzelle. Der MOVPE-Überwachsvorgang bietet zwar noch weiteres Verbesserungspotential, aber es ist naheliegend, dass der Anwachsvorgang auf dem MBE-Material soweit optimiert werden kann, dass die aufgewachsenen GaInP- und GaAs-Schichten frei von Degradation bleiben. Damit bietet der Hybridprozess perspektivisch das Potential günstigere Produktionskosten in der Epitaxie von Mehrfachsolarzellen mit verdünnten Nitriden zu erreichen als es ausschließlich mittels MBE möglich ist.
Im Vorfeld zur Herstellung der 3J-Mehrfachsolarzellen wurden umfassende Optimierungsarbeiten des MBE-Prozesses zur Herstellung der GaInNAs-Teilsolarzelle durchgeführt. So wurde insbesondere festgestellt, dass das As/III-Verhältnis während dem Wachstum einen entscheidenden Einfluss auf die elektrisch aktive Dotierung des GaInNAs-Materials besitzt. Die elektrisch aktive Dotierung wiederum beeinflusst sehr stark die Ausdehnung der Raumladungszone in den als p-i-n-Struktur hergestellten GaInNAs-Solarzellen und hat damit einen direkten Einfluss auf deren Stromerzeugung. In der Tendenz zeigte sich eine Zunahme der Stromerzeugung der GaInNAs-Teilsolarzellen bei einer gleichzeitigen Abnahme ihrer offenen Klemmspannung, sobald das As/III-Verhältnis während des Wachstums reduziert wurde. Durch eine sehr exakte Kalibration des As/III-Verhältnisses konnte ein bestmöglicher Kompromiss zwischen offener Klemmspannung und Stromerzeugung gefunden werden. Eine gezeigte GaInNAs-Einfachsolarzelle erreichte eine mittlere interne Quanteneffizienz von 88 % und eine offene Klemmspannung von 341 mV (AM1.5d) bzw. 351 mV (AM0). Berechnungen auf Grundlage der Quanteneffizienz ergaben, dass diese Solarzelle integriert in eine 3J-Mehrfachsolarzelle unter dem Beleuchtungsspektrum AM1.5g eine Stromdichte von 14,2 mA/cm^2 und unter AM0 von 17,6 mA/cm^2 erzeugen würde. Diese Stromdichten sind so hoch, dass diese GaInNAs-Solarzelle die Stromproduktion der GaInP- und GaAs-Teilsolarzellen in einer gängigen Mehrfachsolarzelle erreicht und keine Ladungsträgerverluste auftreten würden. Aufgrund ihrer höheren offenen Klemmspannung gegenüber einer Ge-Teilsolarzelle bietet diese GaInNAs-Teilsolarzelle das Potential die Effizienz der Mehrfachsolarzelle zu steigern. Messungen der Dotierkonzentration in der GaInNAs-Schicht dieser Solarzelle ergaben extrem geringe Werte im Bereich von 1x10^14 1/cm^3 bis 1x10^15 1/cm^3 (p-Leitung). In Ergänzung zu den Optimierungen des As/III-Verhältnisses konnte gezeigt werden, dass sich ein Übergang von p- zu n-Leitung im GaInNAs mit der Verringerung des As/III-Verhältnisses erzeugen lässt. Nahe des Übergangsbereiches wurden sehr geringe Dotierungen erreicht, die sich durch eine hohe Stromproduktion aufgrund der Ausbildung einer extrem breiten Verarmungszone gezeigt haben. Durch eine reduzierte offene Klemmspannung der bei relativ geringen As/III-Verhältnissen hergestellten Solarzellen mit n-leitendem GaInNAs konnte auf das Vorhandensein von elektrisch aktiven Defekten geschlossen werden. Generell konnten die gemessenen elektrisch aktiven Dotierkonzentrationen im Bereich von üblicherweise 10^16 1/cm^3 mit hoher Wahrscheinlichkeit auf elektrisch aktive Kristalldefekte im GaInNAs zurückgeführt werden. Eine Kontamination des Materials mit Kohlenstoffatomen in dieser Größenordnung wurde ausgeschlossen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Molekularstrahlepitaxie GaInNAs-Strukturen für mögliche Anwendungen in der Telekommunikation als GaAs-basierende Alternative für herkömmliche Laser auf InP-Substrat hergestellt und untersucht. Zunächst wurden durch Optimierung der Substrattemperaturmessung und RF-Plasmaquelle die Voraussetzungen für gutes GaInNAs-Wachstum geschaffen. Thermisches Ausheilen ist essentiell, um eine gute optische Qualität von GaInNAs-Strukturen zu erzielen. Man beobachtet einen signifikanten Einfluss von Ausheildauer und -temperatur. Exzessives Ausheilen bei zu hohen Temperaturen bzw. zu langen Zeiten führt, neben einer ebenso unerwünschten Blauverschiebung der Emission, wiederum zu einer Degradation der optischen Qualität, die sich in einer deutlichen Reduktion der Photolumineszenz(PL)-Intensität äußert. GaInNAs-Quantenfilm(QF)-Laser mit Emission um 1240 nm mit möglicher Anwendung als Pumplaser für Ramanverstärker wurden hergestellt und charakterisiert. Durch eine Optimierung des in-situ-Ausheilens dieser Laserstrukturen konnten Laser mit sehr niedrigen Schwellenstromdichten von deutlich unter 200 A/cm^2 hergestellt werden. Für eine möglichst hohe Ausgangsleistung wurde der Wirkungsgrad der Bauteile durch eine Optimierung der internen Verluste erhöht. Eine Reduktion der internen Verluste konnte durch eine Anpassung des Dotierprofils und die Verwendung von sogenannten Large-Optical-Cavities (LOCs) erreicht werden. Mit Hilfe des LOC-Designs konnten sehr niedrige interne Verluste von nur 0,5 1/cm bei einer internen Quanteneffizienz von nahezu 80 % erreicht werden. Mit optimierten Strukturen wurde stabiler Dauerstrichbetrieb bei Ausgangsleistungen von mehreren Watt über 1000~h ohne sichtbare Degradation demonstriert. Mit auf dem LOC-Design basierenden Lasern konnte schließlich eine sehr hohe Ausgangsleistung von ca. 9 W gezeigt werden. Anschließend wurden Untersuchungen zu Quantenpunkten (QPen) im Materialsystem GaInNAs vorgestellt. Mit steigendem Stickstoffgehalt beobachtet man eine Rotverschiebung der Emission bis auf 1,43 µm, allerdings gleichzeitig eine deutliche Degradation der optischen Qualität. Eine Untersuchung der QP-Morphologie ergibt eine Reduktion der Homogenität der QP-Größenverteilung, die sich im Auftreten zweier unterschiedlich großer QP-Ensembles äußert. Um diese Degradation der QPe zu vermeiden, wurde weiterhin auf den N-Einbau in den QPen verzichtet. Wider Erwarten führt der Verzicht auf N in den QPen nicht zu einer Blauverschiebung der Emission. Dieses Resultat konnte auf die veränderte QP-Morphologie zurückgeführt werden. Durch eine Erhöhung des N-Gehaltes im die QP überwachsenden QF wurde eine weitere deutliche Rotverschiebung der Emission erreicht. So konnte PL-Emission bei Raumtemperatur mit einem Emissionsmaximum bei 1600 nm demonstriert werden. Weiterhin wurden GaInNAs-QF-Strukturen für Laser im Wellenlängenbereich um 1550 nm untersucht. Da das Wachstum hier auf Grund des deutlich höheren, notwendigen N-Gehaltes wesentlich schwieriger wird, erfolgte zunächst eine detaillierte Untersuchung der wesentlichen Wachstumsparameter. Hierbei ist es essentiell, auch das Ausheilverhalten der jeweiligen Strukturen genau zu betrachten. Bei einer Untersuchung des Einflusses der Wachstumstemperatur auf GaInNAs-Teststrukturen wurden signifikante Unterschiede auch bei nur sehr geringen Änderungen in der Substrattemperatur von nur 10 °C festgestellt. Die beobachteten Effekte wurden vor dem Hintergrund des Modells der QP-ähnlichen Emitter diskutiert. Eine Variation des Arsen-Flusses zeigte einen deutlichen Einfluss auf die PL-Emission und vor allem auf das Ausheilverhalten. Das Ausheilverhalten lässt sich durch eine Anpassung des Arsen-Flusses maßgeschneidert anpassen. Während dem Überwachsen der aktiven Schicht mit Mantel- und Kontaktschicht kann es bereits zu einem Überausheilen der Strukturen kommen. Es wurden Laser mit niedrigen Schwellenstromdichten um 1 kA/cm^2 bis zu einer Wellenlänge von 1500 nm hergestellt. Für höhere Wellenlängen steigt die Schwellenstromdichte in den Bereich von 2 bis 3 kA/cm^2. Maximal wurde Laseremission bei über 1600 nm erreicht. Bei der Untersuchung der bei 1600 nm emittierenden Laserdioden wurde eine Verbreiterung der Laseremission zur hochenergetischen Seite auf bis zu 150 nm Bandbreite bei steigendem Betriebsstrom beobachtet. Dieser Effekt kann mit Hilfe des Modells der QP-ähnlichen Emitter verstanden werden. Unter Ausnutzung dieses Effekts wurden auf dem selben epitaktischen Material monomodige Distributed-Feedback(DFB)-Laser über einen Wellenlängenbereich von ca. 1500 nm bis 1600 nm gezeigt. Auf Basis der zuvor vorgestellten langwelligen Laserstrukturen mit niedrigen Schwellenstromdichten wurde erstmals Dauerstrichbetrieb von monomodigen DFB-Lasern im Bereich um 1500 nm und von multimodigen Stegwellenleiter-Lasern über 1500 nm im Materialsystems GaInNAs gezeigt.
Wachstum und Charakterisierung von Quantenpunkt-Mikrotürmchen mit adiabatischer Modenanpassung
(2013)
Verschiedene Konzepte zur Realisierung einer geeigneten Umgebung für Licht-
Materie-Wechselwirkung konkurrieren um Anerkennung und eine ständige Optimierung
der Systemparameter findet statt. Das Konzept von Mikrotürmchen scheint
prädestiniert, da es viele anwendungsfreundliche Eigenschaften in sich vereint. Allerdings
stellt die drastische Abnahme des Q Faktors für kleiner werdende Durchmesser
d einen wesentlichen Limitierungsfaktor dieser Strukturen dar. Für viele Anwendungen
resultiert daraus ein Kompromiss aus hohem Q Faktor und kleinem
Modenvolumen der Strukturen, wodurch das volle Potential des Resonatorsystems
nicht ausgeschöpft werden kann. Ziel dieser Arbeit war es, die drastische Abnahme
des Q Faktors von Mikrotürmchen mit Durchmessern um 1μm aufzuheben und
dadurch Resonatoren mit d < 1μm für ausgeprägte Licht-Materie-Wechselwirkung
herzustellen.
Dazu wurde erstmalig beabsichtigt eine Modenanpassung in Mikrotürmchen vorgenommen.
Mittels Molekularstrahlepitaxie konnte eine Übergangsregion, bestehend
aus drei Segmenten, in diese Strukturen implementiert und so ein adiabatischer
Modenübergang zwischen der aktiven Mittelschicht und den Spiegelbereichen
vorgenommen werden. Der positive Einfluss dadurch ergab sich in einer signifikanten
Verbesserung des gemessenen Q Faktors für Durchmesser unter 1μm.
Für d = 0.85μm konnte ein Q Faktor von 14 400 bestimmt werden. Dies stellt damit
den höchsten je gemessenen Wert für Mikrotürmchen im Submikrometerbereich
dar. Dadurch wird ein Bereich mit Modenvolumina < 3 kubischen Wellenlängen erschlossen und ausgeprägte Wechselwirkungseffekte im Mikrotürmchensystem sind zu erwarten. Starke
Quantenpunkt-Licht-Kopplung konnte in diesen Strukturen nachgewiesen werden.
Die höchste Vakuum-Rabiaufspaltung betrug 85μeV und die Visibilität wurde zu
0.41 bestimmt. Im Zuge der weiteren Optimierung der Systemparameter für die starke
Kopplung wurde ein ex-situ Ausheilschritt auf die verwendete Quantenpunktsorte
angewendet. In magnetooptischen Untersuchungen konnte damit eine Verdopplung
der mittleren Oszillatorstärke auf einen Wert von 12 abgeschätzt werden.
Weiter konnte in adiabatischen Mikrotürmchen über einen großen Durchmesserbereich
von 2.25 bis 0.95μm eindeutiger Laserbetrieb des Quantenpunktensembles
nachgewiesen werden. Dabei konnte eine kontinuierliche Reduzierung der Laserschwelle
von über zwei Größenordnungen für kleiner werdende Durchmesser beobachtet
werden. Für Durchmesser < 1.6μm betrug der Beta-Faktor der Mikrolaser in
etwa 0.5. Sie zeigten damit beinahe schwellenloses Verhalten.
Zuletzt wurde der elektrische Betrieb von adiabatischen Mikrotürmchen gezeigt. Dafür
wurde eine dotierte Struktur mit adiabatischem Design hergestellt. Im Vergleich
zur undotierten Struktur fielen die gemessenen Q Faktoren in etwa um 5 000 geringer
aus. Die spektralen Eigenschaften sowohl des Resonators als auch einzelner
Quantenpunktlinien zeigten vernachlässigbare Abhängigkeit der Anregungsart (optisch
oder elektrisch) und zeugen von einem erfolgreichen Konzept zum elektrischen
Betrieb der Bauteile. Zeitaufgelöste Messungen erlaubten die Beobachtung von interessanten
Dynamiken der Rekombination von Ladungsträgern in den Proben. Als
Ursache dafür wurde ein hohes intrinsisches Feld, welches auf Grund des Designs
der Schichtstruktur entsteht, identifiziert. Weiter zeigte sich, dass sich das interne
Feld durch Anregungsart und extern angelegte Spannungen manipulieren lässt.
This longitudinal study was performed to evaluate the feasibility of detecting the interaction between wall shear stress (WSS) and plaque development. 20 ApoE\(^{-/-}\)mice were separated in 12 mice with Western Diet and 8 mice with Chow Diet. Magnetic resonance (MR) scans at 17.6 Tesla and histological analysis were performed after one week, eight and twelve weeks. Allin vivoMR measurements were acquired using a flow sensitive phase contrast method for determining vectorial flow. Histological sections were stained with Hematoxylin and Eosin, Elastica van Gieson and CD68 staining. Data analysis was performed using Ensight and a Matlab-based "Flow Tool". The body weight of ApoE\(^{-/-}\)mice increased significantly over 12 weeks. WSS values increased in the Western Diet group over the time period; in contrast, in the Chow Diet group the values decreased from the first to the second measurement point. Western Diet mice showed small plaque formations with elastin fragmentations after 8 weeks and big plaque formations after 12 weeks; Chow Diet mice showed a few elastin fragmentations after 8 weeks and small plaque formations after 12 weeks. Favored by high-fat diet, plaque formation results in higher values of WSS. With wall shear stress being a known predictor for atherosclerotic plaque development, ultra highfield MRI can serve as a tool for studying the causes and beginnings of atherosclerosis.
In this work fluorescence-based single molecule detection at low concetration is investigated, with an emphasis on the usage of active transport and waveguides.
Active transport allows to overcome the limits of diffusion-based systems in terms of the lowest detectable threshold of concentration.
The effect of flow in single molecule experiments is investigated and a theoretical model is derived for laminar flow.
Waveguides on the other hand promise compact detection schemes and show great potential for their possible integration into lab-on-a-chip applications. Their properties in single molecule experiments are analyzed with help of a method based on the reciprocity theorem of electromagnetic theory.
Einerseits besteht die einfachste Möglichkeit zum Ladungs- und Informationstransport zwischen zwei Punkten in deren direkter Verbindung durch eindimensionale Kanäle. Andererseits besitzen topologische Materialien exotische und äußerst vorteilhafte Eigenschaften, weshalb es nahe liegt, dass schon bald neue Anwendungen aus ihnen realisiert werden. Wenn diese beiden Entwicklungen zusammenkommen, dann ist ein grundlegendes Verständnis von Quanteninterferenz oder Hybridisierungseffekten in eindimensionalen, topologischen Kanälen von fundamentaler Wichtigkeit. Deshalb werden in der vorliegenden Arbeit Wechselwirkungen von eindimensionalen, topologisch geschützten Kantenzuständen, die an ungeradzahligen Stufenkanten auf der (001)–Oberfläche von Pb1−xSnxSe auftreten, untersucht. Aufgrund der lateralen Lokalisierung auf wenige Nanometer um eine Stufenkante herum und der Notwendigkeit zwischen gerad- und ungeradzahligen Stufenkantenhöhen zu unterscheiden, bieten sich die Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie als Methoden an. Die neu entdeckten Kopplungs- bzw. Wechselwirkungseffekte zwischen benachbarten Kantenzuständen treten auf, sobald der Stufe zu Stufe Abstand einen kritischen Wert von dkri ≈ 25nm unterschreitet. Dieses Kriterium kann durch verschiedene räumliche Anordnungen von Stufenkanten erfüllt werden. Infolgedessen werden sich kreuzende, parallel verlaufende und zusammenlaufende Stufenkanten genauer untersucht. Bei letzteren verändert sich entlang der Struktur kontinuierlich der Abstand und damit die Kopplungsstärke zwischen den beiden Randkanälen. Infolgedessen wurden drei Koppelungsregime identifiziert. (I) Ausgehend von einer schwachen Wechselwirkung zeigt der für die Kantenzustände charakteristische Peak im Spektrum zunächst eine Verbreiterung und Verminderung der Intensität. (II) Mit weiter zunehmender Wechselwirkung beginnt sich der Zustand in zwei Peaks aufzuspalten, sodass ab dkri ≈ 15nm an beiden Stufenkanten durchgehen eine Doppelpeak zu beobachten ist . Mit weiter abnehmendem Abstand erreicht die Aufspaltung Werte von einigen 10 meV, während sich die Intensität weiter reduziert. (III) Sobald zwei Stufenkanten weniger als etwa 5nm voneinander getrennt sind, konvergieren aufgrund der schwindenden Intensität und des sinkenden energetischen Abstands der beiden Peaks zu den van Hove Singularitäten die Spektren an den Stufenkanten gegen das Spektrum über einer Terrasse. i Die Aufspaltung verläuft in den Bereichen I und II asymmetrisch, d. h. ein Peak verbleibt ungefähr bei der Ausgangsenergie, während der andere mit zunehmender Kopplung immer weiter weg schiebt. Bezüglich der Asymmetrie kann kein Unterschied festgestellt werden, ob die zusammenlaufenden Stufenkanten eine Insel oder Fehlstelleninsel bilden oder ob die Stufenkanten sogar gänzlich parallel verlaufen. Es zeigt sich keine Präferenz, ob zunächst der niederenergetische oder der hochenergetische Peak schiebt. Erst im Regime starker Kopplung (III) kann beobachtet werden, dass beide Peaks die Ausgangsenergie deutlich verlassen. Im Gegensatz dazu kann bei sich kreuzenden Stufen ein erheblicher Einfluss der Geometrie, in Form des eingeschlossenen Winkels, auf das Spektrum beobachtet werden. Unabhängig vom Winkel existiert am Kreuzungspunkt selbst kein Kantenzustand mehr. Die Zustände an den vier Stufen beginnen, abhängig vom Winkel, etwa 10-15nm vor dem Kreuzungspunkt abzuklingen. Überraschenderweise zeigt sich dabei, dass im Fall rechtwinkliger Stufen gar keine Aufspaltung zu beobachten ist, während bei allen anderen Winkeln ein Doppelpeak festgestellt werden kann. Diese Entdeckung deutet auf Orthogonalität bezüglich einer Quantenzahl bei den beteiligten Kantenzustände hin. Neben einer nur theoretisch vorhergesagten Spinpolarisation kann dieser Effekt auch von dem orbitalem Charakter der beteiligten Dirac–Kegel verursacht sein. Da der topologische Schutz in Pb1−xSnxSe durch Kristallsymmetrien garantiert ist, wird als letzter intrinsischer Effekt der Einfluss von eindimensionalen Defekten auf die Kantenzustände untersucht. Berücksichtigt werden dabei ein nicht näher klassifizierbarer, oberflächennaher Defekt und Schraubversetzungen. In beiden Fällen kann ebenfalls eine Aufspaltung des Kantenzustands in einen Doppelpeak gezeigt werden. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden die Grundlagen für eine Wiederverwendung von (Pb,Sn)Se–Oberflächen bei zukünftige Experimenten mit (magnetischen) Adatomen geschaffen. Durch Kombination von Inoenzerstäubung und Tempern wird dabei nicht nur eine gereinigte Oberfläche erzeugt, sondern es kann auch das Ferminiveau gezielt erhöht oder gesenkt werden. Dieser Effekt beruht auf eine Modifikation der Sn– Konzentration und der von ihr kontrollierten Anzahl an Defektelektronen. Als letztes sind erste Messungen an Cu- und Fe–dotierte Proben gezeigt. Durch die Adatome tritt eine n–Dotierung auf, welche den Dirac–Punkt des Systems in Richtung des Ferminiveaus verschiebt. Sobald er dieses erreicht hat kommt es zu Wechselwirkungsphänomenen an freistehenden Stufenkanten. Dies führt zu einer Doppelpeakstruktur mit einer feinen Aufspaltung von wenigen meV. Das Phänomen ist auf ein schmales Energiefenster beschränkt, bei dem die Lage des Dirac–Punkts nur etwa 5 meV (in beide Richtungen) von der des Ferminiveaus abweichen darf.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die magnetischen Eigenschaften des Halbmetalls CrO2 untersucht. CrO2 hat in den letzten Jahren erneut ein sehr starkes Interesse erfahren. Der Grund hierfür liegt darin, dass dieses Material, aufgrund seiner theoretisch vorhergesagten und inzwischen nachgewiesenen Spinpolarisation von nahezu 100 % an der Fermikante und seiner metastabilen Eigenschaften, ein stark diskutierter Kandidat für Spintronic-Anwendungen wie den Quantencomputer ist. Die Möglichkeit der Spininjektion ist für CrO2 gegeben und in der Zwischenzeit auch erfolgreich umgesetzt worden. Die Untersuchungen zielten auf eine Erklärung für die intrinsischen Eigenschaften wie magnetokristalline Anisotropie, magnetischer Dipolterm und dem eigentlich gequenchten Bahnmoment. Die Untersuchungen fanden an den Cr L2,3 und an der O K Kante statt. Insbesondere für die Auswertung an den Cr L2,3-Kanten war es notwendig, mit einer neuartigen Auswertemethodik sämtliche aufgenommenen Daten zu analysieren, da eine herkömmliche Summenregelauswertung leider nicht durchgeführt werden konnte. Der Grund hierfür lag in der zu geringen L2,3-Aufspaltung des leichten 3d-Übergangmetalls Cr. Mit Hilfe der so genannten Momentenanalyse war es nun möglich, die überlappenden Strukturen voneinander zu separieren, und darüber hinaus auch verschiedene Anteile der Bandstruktur verschiedenen spektralen Beiträgen zuzuordnen. Die Ergebnisse an CrO2 zeigten eine sehr starke Abhängigkeit des magnetischen Bahnmomentes, der Summe von Spin und magnetischem Dipolterm sowie der magnetokristallinen Anisotropieenergie vom Winkel zwischen den rutilen a- und c-Achsen. Noch mehr als das Gesamtbahnmoment zeigen zwei, mit Hilfe der Momentenanalyse separierbare, spektrale Beiträge starke Änderungen der einzelnen Bahnmomente. Dieses unerwartete und ausgeprägte Verhalten konnte mittels eines Vergleichs mit den Sauerstoff K-Kanten XMCD-Daten bestätigt werden, was auf eine sehr starke Hybridisierung der beiden Zustände schließen lässt. Die Trennung der stark anisotropen Summe von Spin-Moment und TZ-Term über die Summenregel für den magnetischen Dipolterm liefert eine Größenordnung des TZ-Terms, wie er bis zu diesem Zeitpunkt nicht vorgefunden wurde. Ein Vergleich der magnetokristallinen Anisotropieenergie, gewonnen durch die Messung von elementspezifischen Hysteresekurven mit Hilfe des XMCD-Effektes, mit dem Brunomodell, das eine magnetisch leichte Richtung für die Achse mit dem größten Bahnmoment vorhersagt, kommt zu keinem positiven Ergebnis. Erst die von G. van der Laan aufgezeigte Erweiterung, in der auch der TZ-Term mit aufgenommen ist, liefert für das System CrO2 ein quantitativ übereinstimmendes Ergebnis der MAE mit den gemessenen experimentellen Momenten. Erwähnenswert in diesem Zusammenhang ist die Tatsache, dass das Bahnmoment und der magnetische Dipolterm unterschiedliche leichte Richtungen bevorzugen und beide Anteile fast gleich groß sind, wobei der magnetische Dipolterm die Überhand hat. In einem zweiten Teil der Arbeit wurde nun auch eine Temperaturabhängigkeit untersucht. Ziel war es, Aussagen über die Entstehung von Bahnmomenten, Dipolterm und MAE in Abhängigkeit des vorliegenden Spinmomentes zu gewinnen und diese mit vorhandenen theoretischen Modellen zu vergleichen. Das gemessene Spinmoment wurde mit SQUID-Daten verglichen und zeigte eine qualitative Übereinstimmung. Die extrahierten Bahnmomente zeigten wie der magnetische Dipolterm ein identisches Temperaturverhalten wie das Spinmoment. Dies ist ein Beweis, dass beide Momente in einem solchen System nur durch eine Kopplung mit dem Spinmoment entstehen und durch dieses verursacht sind. Im Weiteren konnte auch eine quadratische Abhängigkeit der MAE vom Spinmoment nachgewiesen werden. Dieses von G. van der Laan und in Vorarbeiten von P. Bruno vorhergesagte Verhalten konnte erstmalig in dieser Arbeit verifiziert werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass in dieser Arbeit das ungewöhnliche magnetische Verhalten, insbesondere die Winkelabhängigkeit der magnetischen Momente, durch die Kombination von XAS- und XMCD-Spektroskopie, mit der Verwendung der Momentenanalyse sowie der Untersuchung durch elementspezifische Hystereskurven, ein geschlossenes Bild des Probensystems CrO2 aufgezeigt werden konnte. Das Gesamtbild, das sich ergeben hat, zeigt ganz deutlich auf, dass eine Bandstrukturbeschreibung das gefundene Verhalten erklären kann. Die allgemein vorherrschende, und sicherlich im ersten Moment deutlich intuitivere Vorstellung, dass man im Falle von CrO2 eine Art ionische Bindung hätte, mit einer d2-Konfiguration und erwarteten 2 µB magnetischem Moment am Cr-Platz kann insbesondere die Temperaturabhängigkeit der Anisotropieenergie nicht erklären. Auch in diesem Zusammenhang liefert das Bandmodell eine sehr gute Beschreibung.
Das Ziel dieser Arbeit ist eine umfassende numerische und experimentelle Charakterisierung des Wärmetransports in oxidkeramischen Faserisolationen im Hochtemperaturbereich. Zugleich sollen neue Konzepte für eine optimierte technische Auslegung von Faserisolationen erarbeitet werden. Oxidkeramiken zeigen im Infrarotbereich ein semitransparentes Verhalten. Das bedeutet, ein Teil der Strahlung gelangt durch die Probe, ohne gestreut oder absorbiert zu werden. Durch die Ausgestaltung als disperses Medium mit Abmessungen der Fasern im $\mu m$ Bereich wird jedoch eine starke Wechselwirkung mit infraroter Lichtstrahlung erzeugt. Man befindet sich im optischen Resonanzbereich. Technisch relevante Faserisolationen besitzen eine Rohdichte zwischen $50 \mathrm{kg/m^3}$ und $700 \mathrm{kg/m^3}$ und können als optisch dichtes Medium betrachtet werden. Eine Optimierung hinsichtlich der Dämmwirkung gegen Wärmestrahlung bedeutet eine massenspezifische Maximierung des Lichtstreuvermögens im relevanten Wellenlängenbereich. Hierzu werden in einer numerischen Studie keramische Hohlfaserisolationen mit konventionellen Fasern verglichen. Diese Abhandlung unter Berücksichtigung anwendungsnaher Aspekte gelangt zu der Schlussfolgerung, dass die Strahlungswärmestromdichte in Hohlfaserisolationen, im Vergleich zu konventionellen Isolationen, signifikant erniedrigt wird. Hinsichtlich der Gesamtwärmeleitfähigkeit ist eine Reduzierung um den Faktor zwei zu erwarten. \\
Trotz moderner Rechner ist die Anwendung der vollen Maxwellschen Streutheorie, insbesondere im Rahmen von Optimierungsaufgaben mehrschichtiger Streukörper, ein zeitaufwendiges Unterfangen. Um sinnvolle Parameterkonfigurationen bereichsweise eingrenzen zu können, wird eine Näherungsmethode für die Lichtstreuung an mehrschichtigen Zylindern weiterentwickelt und mit der vollständigen Maxwellschen Streutheorie verglichen. Es zeigt sich, dass das Modell für kleine bis moderate Brechungsindizes sehr gute Vorhersagekraft besitzt und auch zur näherungsweisen Berechnung der Streueffizienzen für räumlich isotrop angeordnete Zylinder herangezogen werden kann. \\
Neben den numerischen Studien wird im experimentellen Teil dieser Arbeit
eine kommerzielle Faserisolierung aus Aluminiumoxid hinsichtlich ihrer Wärmetransporteigenschaften charakterisiert. Die optischen Transportparameter Albedo und Extinktion werden mittels etablierter Messmethoden bestimmt. Bei bekannter Faserdurchmesserverteilung können diese Messwerte dann mit den theoretischen Vorhersagen der Maxwellschen Streutheorie verglichen werden.\\
Um technische Optimierungsmaßnahmen experimentell zu verifizieren, besteht die Notwendigkeit, die Temperaturleitfähigkeit bzw. die Wärmeleitfähigkeit auch bei hohen Temperaturen oberhalb von $1000^\mathrm{o}\mathrm{C}$ zuverlässig bestimmen zu können. Zu diesem Zweck wird ein Versuchsaufbau realisiert, um in diesem Temperaturbereich erstmals die sogenannte Thermal-Wave-Analyse anzuwenden. Durch Abgleich mit einem gekoppelten Wärmetransportmodell und einem etablierten Messverfahren wird die besondere Eignung der Thermal-Wave-Analyse für berührungsfreie Hochtemperaturmessungen gezeigt.
X-ray dark-field imaging allows to resolve the conflict between the demand for centimeter scaled fields of view and the spatial resolution required for the characterization of fibrous materials structured on the micrometer scale. It draws on the ability of X-ray Talbot interferometers to provide full field images of a sample's ultra small angle scattering properties, bridging a gap of multiple orders of magnitude between the imaging resolution and the contrasted structure scale. The correspondence between shape anisotropy and oriented scattering thereby allows to infer orientations within a sample's microstructure below the imaging resolution. First demonstrations have shown the general feasibility of doing so in a tomographic fashion, based on various heuristic signal models and reconstruction approaches. Here, both a verified model of the signal anisotropy and a reconstruction technique practicable for general imaging geometries and large tensor valued volumes is developed based on in-depth reviews of dark-field imaging and tomographic reconstruction techniques.
To this end, a wide interdisciplinary field of imaging and reconstruction methodologies is revisited. To begin with, a novel introduction to the mathematical description of perspective projections provides essential insights into the relations between the tangible real space properties of cone beam imaging geometries and their technically relevant description in terms of homogeneous coordinates and projection matrices. Based on these fundamentals, a novel auto-calibration approach is developed, facilitating the practical determination of perspective imaging geometries with minimal experimental constraints. A corresponding generalized formulation of the widely employed Feldkamp algorithm is given, allowing fast and flexible volume reconstructions from arbitrary tomographic imaging geometries. Iterative reconstruction techniques are likewise introduced for general projection geometries, with a particular focus on the efficient evaluation of the forward problem associated with tomographic imaging. A highly performant 3D generalization of Joseph's classic linearly interpolating ray casting algorithm is developed to this end and compared to typical alternatives. With regard to the anisotropic imaging modality required for tensor tomography, X-ray dark-field contrast is extensively reviewed. Previous literature is brought into a joint context and nomenclature and supplemented by original work completing a consistent picture of the theory of dark-field origination. Key results are explicitly validated by experimental data with a special focus on tomography as well as the properties of anisotropic fibrous scatterers. In order to address the pronounced susceptibility of interferometric images to subtle mechanical imprecisions, an efficient optimization based evaluation strategy for the raw data provided by Talbot interferometers is developed. Finally, the fitness of linear tensor models with respect to the derived anisotropy properties of dark-field contrast is evaluated, and an iterative scheme for the reconstruction of tensor valued volumes from projection images is proposed. The derived methods are efficiently implemented and applied to fiber reinforced plastic samples, imaged at the ID19 imaging beamline of the European Synchrotron Radiation Facility. The results represent unprecedented demonstrations of X-ray dark-field tensor tomography at a field of view of 3-4cm, revealing local fiber orientations of both complex shaped and low-contrast samples at a spatial resolution of 0.1mm in 3D. The results are confirmed by an independent micro CT based fiber analysis.
In dieser Arbeit werden drei Lanthanmanganat-Systeme mittels SQUID-(Superconducting Quantum Interference Device) Magnetometrie und XMCD-(X-ray Magnetic Circular Dich-roism) Messungen an den jeweiligen Absorptionskanten (XANES: X-ray Absorption Near Edge Structure) sowie im kantenfernen Bereich (MEXAFS: Magnetic Extended X-ray Ab-sorption Fine Structure) im Hinblick auf die Klärung ihrer magnetischen (Unter-)Struktur untersucht. Bei Lanthanmanganaten wird sowohl im Verlauf des spingemittelten als auch spinabhängigen Absorptionskoeffizienten an der Mn K Kante immer eine energetisch über 40eV ausgedehnte Doppelstruktur beobachtet. Durch Vergleich mit theoretischen Bandstrukturrechnungen und Messungen an Referenzsystemen lassen sich diese Strukturen auf zwei energetisch getrennte, resonante Übergänge in leere Mn 4p Zustände zurückführen. Die Ursachen liegen in der Kristallstruktur der Lanthanmanganate und damit ihrer Bandstruktur begründet. XMCD-Messungen an den La L2,3 Kanten zeigen, dass dieses Element zur Gesamtmagnetisierung dieser Verbindungen nur ein unerhebliches Moment beiträgt und daher in einer Xenon-ähnlichen Elektronenkonfiguration vorliegt. Durch die interatomare Coulombwechselwirkung der nahezu unbesetzten La 5d Zustände mit den magnetisch aktiven Ionen im Kristall dienen XMCD-Messungen an den La L2,3 Kanten als Sonde für die magnetische Lanthanumgebung. Ähnliches gilt für die entsprechenden MEXAFS. Der proportionale Zusammenhang der Größe der MEXAFS mit dem Spinmoment der Nachbarionen besitzt auch bei den Lanthanmanganat-Systemen mit den stark hybridisierten Elektronen der Mn 3d Schale Gültigkeit. Der Spinmoment-Korrelationskoeffizient aSpin gilt auch hier, was eine weitere Bestätigung des MEXAFS-Modells auch für oxidische Systeme ist. Im dotierten System La1.2Nd0.2Sr1.6Mn2O7 koppelt das Neodymmoment innerhalb einer Doppellage antiferromagnetisch zum Mn-Untergitter. Durch die Neodym-Dotierung am La/Sr-Platz im Kristall ist die ferromagnetische Kopplung der Doppellagen untereinander abge-schwächt und die Rückkehr in die antiferromagnetische Phase nach dem Abschalten des äußeren Magnetfeldes damit erleichtert. Das Mn-Bahnmoment ist von nahezu verschwindender Größe („gequencht“). Das System La1.2Sr1.8Mn2-xRuxO7 zeigt mit zunehmendem Rutheniumgehalt eine Erhöhung der Curie-Temperatur, was bei Ruddlesden-Popper Phasen zum ersten Mal beobachtet wurde. Das Ru-Untergitter und das Mn-Gitter sind zueinander antiparallel gekoppelt. Durch Bestimmung der Valenzen von Mn und Ru wird ein dem Superaustausch ähnliches Kopplungsmodell entworfen, womit der Anstieg in der Curie-Temperatur erklärbar ist. Das neu entwickelte XMCD-Experiment auf Basis eines Phasenschiebers und digitaler Sig-nalaufbereitung durch eine Lock-In Software besitzt ein Signal-Rausch Verhältnis in der Nähe der Photonenstatistik und liefert einen großen Zeit- und Qualitätsgewinn gegenüber Messmethoden mit Magnetfeldwechsel. Auf teure analoge Lock-In Messverstärker kann verzichtet werden. Zukünftig erweitert sich mit diesem Aufbau die für XMCD-Experimente zugängliche Anzahl an Synchrotronstrahlplätzen. Diese Experimente sind jetzt auch mit linear polarisierter Röntgenstrahlung an Wiggler/Undulator Strahlplätzen und zukünftigen XFELs (X-ray Free Electron Laser) durchführbar.
Es wurde die zeitabhängige Relaxation der Elektronenverteilung in einem Metall-Halbleiter (Galliumarsenid-Gold) Kontakt nach Anregung durch einen Femtosekundenlaserpuls untersucht. Der Einfluss von internen Photoströmen und extern angelegten Spannungen auf die zeitaufgelöste Messung der Elektronenverteilung durch ein Flugzeitspektrometer wird bestimmt und simuliert.
ZnO-based semiconductors were studied by Raman spectroscopy and complementary methods (e.g. XRD, EPS) with focus on semimagnetic alloying with transition metal ions, doping (especially p-type doping with nitrogen as acceptor), and nanostructures (especially wet-chemically synthesized nanoparticles).
In dieser Arbeit wurde die Dynamik spintragender Teilchen (Elektronen, Löcher, Exzitonen) in selbstorganisierten Cd(Mn)Se/ZnSe Quantenpunkten sowie leicht dotiertem GaAs untersucht. Die unterschiedlichen Materialgruppen boten die Möglichkeit verschiedene Einflüsse auf Spinzustände zu studieren. Die Injektion definierter Spinzustände in die Halbleiterstrukturen erfolgte ausschließlich auf optischem Weg. Ebenfalls optisch wurde auch die zeitliche Entwicklung der Spinzustände detektiert. Die Anwendung von zeitaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie zeitaufgelöster Kerr-Rotation, ermöglichte den Zugriff sowohl auf longitudinale wie auch transversale Spinrelaxationsprozesse. Desweiteren wurde eine Kopplung der Quantenpunkten über ihr Strahlungsfeld diskutiert.