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Als Orbitaltomographie wird eine junge Methode innerhalb der Photoelektronenspektrokopie bezeichnet, welche es ermöglicht, Molekülorbitale mit hoher Ortsauflösung abzubilden. Hierfür werden die zu untersuchenden Moleküle durch elektromagnetische Strahlung angeregt und die mittels Photoeffekt emittierten Elektronen hinsichtlich ihres Impulses und ihrer kinetischen Energie charakterisiert. Moderne Photoemissionsexperimente erlauben die simultane Vermessung des gesamten Impulshalbraumes oberhalb der Probe. Die detektierte Intensitätsverteilung stellt dann unter bestimmten Bedingungen das Betragsquadrat eines hemisphärischen Schnittes durch den Fourierraum des spektroskopierten Orbitals dar, wobei der Radius der Hemisphäre von der Energie der anregenden Strahlung abhängt.
Bei den in dieser Arbeit untersuchten Systemen handelt es sich um adsorbierte Moleküle, die hochgeordnete Schichten auf kristallinen Edelmetalloberflächen bilden. Im Fall eindomänigen Wachstums liefern die parallel orientierten Moleküle identische Photoemissionssignale. Kommt es hingegen zur Ausbildung von Rotations- und Spiegeldomänen, stellt die gemessene Impulsverteilung eine Superposition der unterschiedlichen Einzelbeiträge dar. Somit lassen sich Rückschlüsse auf die Orientierungen der Moleküle auf den Substraten ziehen. Diese Charakterisierung molekularer Adsorptionsgeometrien wird anhand verschiedener Modellsysteme vorgestellt.
Variiert man die Energie der anregenden Strahlung und somit den Radius der hemisphärischen Schnitte durch den Impulsraum, ist es möglich den Fourierraum des untersuchten Molekülorbitals dreidimensional abzubilden. Kombiniert man die gemessenen Intensitäten mit Informationen über die Phase der Wellenfunktion im Impulsraum, die durch zusätzliche Experimente oder rechnerisch gewonnen werden können, lässt sich durch eine Fouriertransformation ein dreidimensionales Bild des Orbitals generieren, wie Schritt für Schritt gezeigt wird.
Im Zuge eines Photoemissionsprozesses kann das Molekül in einen angeregten vibronischen Zustand übergehen. Mittels Photoemissionsexperimenten mit hoher Energieauflösung lassen sich Unterschiede zwischen den Impulsverteilungen der schwingenden Moleküle und denen im vibronischen Grundzustand feststellen. Ein Vergleich der Messdaten mit Simulationen kann die Identifikation der angeregten Schwingungsmode ermöglichen, was eine neue Methode darstellt, Erkenntnisse über die Elektron-Phonon-Kopplung in molekularen Materialien zu gewinnen.
This thesis describes the studies of topological superconductivity, which is predicted to
emerge when pair correlations are induced into the surface states of 2D and 3D topolog-
ical insulators (TIs). In this regard, experiments have been designed to investigate the
theoretical ideas first pioneered by Fu and Kane that in such system Majorana bound
states occur at vortices or edges of the system [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys.
Rev. B 79, 161408 (2009)]. These states are of great interest as they constitute a new
quasiparticle which is its own antiparticle and can be used as building blocks for fault
tolerant topological quantum computing.
After an introduction in chapter 1, chapter 2 of the thesis lays the foundation for the
understanding of the field of topology in the context of condensed matter physics with a
focus on topological band insulators and topological superconductors. Starting from a
Chern insulator, the concepts of topological band theory and the bulk boundary corre-
spondence are explained. It is then shown that the low energy Hamiltonian of mercury
telluride (HgTe) quantum wells of an appropriate thickness can be written as two time
reversal symmetric copies of a Chern insulator. This leads to the quantum spin Hall effect.
In such a system, spin-polarized one dimensional conducting states form at the edges
of the material, while the bulk is insulating. This concept is extended to 3D topological
insulators with conducting 2D surface states. As a preliminary step to treating topological
superconductivity, a short review of the microscopic theory of superconductivity, i.e. the
theory of Bardeen, Cooper, and Shrieffer (BCS theory) is presented. The presence of
Majorana end modes in a one dimensional superconducting chain is explained using the
Kitaev model. Finally, topological band insulators and conventional superconductivity
are combined to effectively engineer p-wave superconductivity. One way to investigate
these states is by measuring the periodicity of the phase of the Josephson supercurrent
in a topological Josephson junction. The signature is a 4π-periodicity compared to the
2π-periodicity in conventional Josephson junctions. The proof of the presence of this
effect in HgTe based Josephson junction is the main goal of this thesis and is discussed in
chapters 3 to 6.
Chapter 3 describes in detail the transport of a 3D topological insulator based weak
link under radio-frequency radiation. The chapter starts with a review of the state of
research of (i) strained HgTe as 3D topological insulator and (ii) the progress of induc-
ing superconducting correlations into the topological surface states and the theoretical
predictions of 3D TI based Josephson junctions. Josephson junctions based on strained
HgTe are successfully fabricated. Before studying the ac driven Josephson junctions, the
dc transport of the devices is analysed. The critical current as a function of temperature
is measured and it is possible to determine the induced superconducting gap. Under
rf illumination Shapiro steps form in the current voltage characteristic. A missing first
step at low frequencies and low powers is found in our devices. This is a signature of
a 4π-periodic supercurrent. By studying the device in a wide parameter range - as a
147148 SUMMARY
function of frequency, power, device geometry and magnetic field - it is shown that the
results are in agreement with the presence of a single gapless Andreev doublet and several
conventional modes.
Chapter 4 gives results of the numerical modelling of the I −V dynamics in a Josephson
junction where both a 2π- and a 4π-periodic supercurrents are present. This is done in
the framework of an equivalent circuit representation, namely the resistively shunted
Josephson junction model (RSJ-model). The numerical modelling is in agreement with
the experimental results in chapter 3. First, the missing of odd Shapiro steps can be
understood by a small 4π-periodic supercurrent contribution and a large number of
modes which have a conventional 2π-periodicity. Second, the missing of odd Shapiro
steps occurs at low frequency and low rf power. Third, it is shown that stochastic processes
like Landau Zener tunnelling are most probably not responsible for the 4π contribution.
In a next step the periodicity of Josephson junctions based on quantum spin Hall
insulators using are investigated in chapter 5. A fabrication process of Josephson junctions
based on inverted HgTe quantum wells was successfully developed. In order to achieve a
good proximity effect the barrier material was removed and the superconductor deposited
without exposing the structure to air. In a next step a gate electrode was fabricated which
allows the chemical potential of the quantum well to be tuned. The measurement of the
diffraction pattern of the critical current Ic due to a magnetic field applied perpendicular
to the sample plane was conducted. In the vicinity to the expected quantum spin Hall
phase, the pattern resembles that of a superconducting quantum interference device
(SQUID). This shows that the current flows predominantly on the edges of the mesa.
This observation is taken as a proof of the presence of edge currents. By irradiating the
sample with rf, missing odd Shapiro steps up to step index n = 9 have been observed. This
evidences the presence of a 4π-periodic contribution to the supercurrent. The experiment
is repeated using a weak link based on a non-inverted HgTe quantum well. This material
is expected to be a normal band insulator without helical edge channels. In this device,
all the expected Shapiro steps are observed even at low frequencies and over the whole
gate voltage range. This shows that the observed phenomena are directly connected
to the topological band structure. Both features, namely the missing of odd Shapiro
steps and the SQUID like diffraction pattern, appear strongest towards the quantum spin
Hall regime, and thus provide evidence for induced topological superconductivity in the
helical edge states.
A more direct way to probe the periodicity of the Josephson supercurrent than using
Shapiro steps is the measurement of the emitted radiation of a weak link. This experiment
is presented in chapter 6. A conventional Josephson junction converts a dc bias V to
an ac current with a characteristic Josephson frequency fJ
= eV /h. In a topological
Josephson junction a frequency at half the Josephson frequency fJ /2 is expected. A
new measurement setup was developed in order to measure the emitted spectrum of a
single Josephson junction. With this setup the spectrum of a HgTe quantum well based
Josephson junction was measured and the emission at half the Josephson frequency fJ /2
was detected. In addition, fJ emission is also detected depending on the gate voltage and
detection frequency. The spectrum is again dominated by half the Josephson emission at
low voltages while the conventional emission is determines the spectrum at high voltages.
A non-inverted quantum well shows only conventional emission over the whole gateSUMMARY 149
voltage and frequency range. The linewidth of the detected frequencies gives a measure
on the lifetime of the bound states: From there, a coherence time of 0.3–4ns for the fJ /2
line has been deduced. This is generally shorter than for the fJ line (3–4ns).
The last part of the thesis, chapter 7, reports on the induced superconducting state
in a strained HgTe layer investigated by point-contact Andreev reflection spectroscopy.
For the experiment, a HgTe mesa was fabricated with a small constriction. The diameter
of the orifice was chosen to be smaller than the mean free path estimated from magne-
totransport measurements. Thus one gets a ballistic point-contact which allows energy
resolved spectroscopy. One part of the mesa is covered with a superconductor which
induces superconducting correlations into the surface states of the topological insulator.
This experiment therefore probes a single superconductor normal interface. In contrast to
the Josephson junctions studied previously, the geometry allows the acquisition of energy
resolved information of the induced superconducting state through the measurement
of the differential conductance dI/dV as a function of applied dc bias for various gate
voltages, temperatures and magnetic fields. An induced superconducting order parame-
ter of about 70µeV was extracted but also signatures of the niobium gap at the expected
value around Δ Nb
≈ 1.1meV have been found. Simulations using the theory developed by
Blonder, Tinkham and Klapwijk and an extended model taking the topological surface
states into account were used to fit the data. The simulations are in agreement with a
small barrier at the topological insulator-induced topological superconductor interface
and a high barrier at the Nb to topological insulator interface. To understand the full con-
ductance curve as a function of applied voltage, a non-equilibrium driven transformation
is suggested. The induced superconductivity is suppressed at a certain bias value due to
local electron population. In accordance with this suppression, the relevant scattering
regions change spatially as a function of applied bias.
To conclude, it is emphasized that the experiments conducted in this thesis found
clear signatures of induced topological superconductivity in HgTe based quantum well
and bulk devices and opens up the avenue to many experiments. It would be interesting
to apply the developed concepts to other topological matter-superconductor hybrid
systems. The direct spectroscopy and manipulation of the Andreev bound states using
circuit quantum electrodynamic techniques should be the next steps for HgTe based
samples. This was already achieved in superconducting atomic break junctions by the
group in Saclay [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Another possible development
would be the on-chip detection of the emitted spectrum as a function of the phase φ
through the junction. In this connection, the topological junction needs to be shunted
by a parallel ancillary junction. Such a setup would allow the current phase relation
I(φ) directly and the lifetime of the bound states to be measured directly. By coupling
this system to a spectrometer, which can be another Josephson junction, the energy
dependence of the Andreev bound states E(φ) could be obtained. The experiments on
the Andreev reflection spectroscopy described in this thesis could easily be extended to
two dimensional topological insulators and to more complex geometries, like a phase
bias loop or a tunable barrier at the point-contact. This work might also be useful for
answering the question how and why Majorana bound states can be localized in quantum
spin Hall systems.
In Magnetic Resonance Imaging (MRI), acquisition of dynamic data may be highly complex due to rapid changes occurred in the object to be imaged. For clinical diagnostic, dynamic MR images require both high spatial and temporal resolution. The speed in the acquisition is a crucial factor to capture optimally dynamics of the objects to obtain accurate diagnosis. In the 90’s, partially parallel MRI (pMRI) has been introduced to shorten scan times reducing the amount of acquired data. These approaches use multi-receiver coil arrays to acquire independently and simultaneously the data.
Reduction in the amount of acquired data results in images with aliasing artifacts. Dedicated methods as such Sensitivity Encoding (SENSE) and Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisition (GRAPPA) were the basis of a series of algorithms in pMRI.
Nevertheless, pMRI methods require extra spatial or temporal information in order to optimally reconstruct the data. This information is typically obtained by an extra scan or embedded in the accelerated acquisition applying a variable density acquisition scheme.
In this work, we were able to reduce or totally eliminate the acquisition of the training data for kt-SENSE and kt-PCA algorithms obtaining accurate reconstructions with high temporal fidelity.
For dynamic data acquired in an interleaved fashion, the temporal average of accelerated data can generate an artifact-free image used to estimate the coil sensitivity maps avoiding the need of extra acquisitions. However, this temporal average contains errors from aliased components, which may lead to signal nulls along the spectra of reconstructions when methods like kt-SENSE are applied. The use of a GRAPPA filter applied to the temporal average reduces these errors and subsequently may reduce the null components in the reconstructed data. In this thesis the effect of using temporal averages from radial data was investigated. Non-periodic artifacts performed by undersampling radial data allow a more accurate estimation of the true temporal average and thereby avoiding undesirable temporal filtering in the reconstructed images. kt-SENSE exploits not only spatial coil sensitivity variations but also makes use of spatio-temporal correlations in order to separate the aliased signals. Spatio-temporal correlations in kt-SENSE are learnt using a training data set, which consists of several central k-space lines acquired in a separate scan. The scan of these extra lines results in longer acquisition times even for low resolution images. It was demonstrate that limited spatial resolution of training data set may lead to temporal filtering effects (or temporal blurring) in the reconstructed data.
In this thesis, the auto-calibration for kt-SENSE was proposed and its feasibility was tested in order to completely eliminate the acquisition of training data. The application of a prior TSENSE reconstruction produces the training data set for the kt-SENSE algorithm. These training data have full spatial resolution. Furthermore, it was demonstrated that the proposed auto-calibrating method reduces significantly temporal filtering in the reconstructed images compared to conventional kt-SENSE reconstructions employing low resolution training images. However, the performance of auto-calibrating kt-SENSE is affected by the Signal-to-Noise Ratio (SNR) of the first pass reconstructions that propagates to the final reconstructions.
Another dedicated method used in dynamic MRI applications is kt-PCA, that was first proposed for the reconstruction of MR cardiac data. In this thesis, kt-PCA was employed for the generation of spatially resolved M0, T1 and T2 maps from a single accelerated IRTrueFISP or IR-Snapshot FLASH measurement. In contrast to cardiac dynamic data, MR relaxometry experiments exhibit signal at all temporal frequencies, which makes their reconstruction more challenging. However, since relaxometry measurements can be represented by only few parameters, the use of few principal components (PC) in the kt-PCA algorithm can significantly simplify the reconstruction. Furthermore, it was found that due to high redundancy in relaxometry data, PCA can efficiently extract the required information from just a single line of training data.
It has been demonstrated in this thesis that auto-calibrating kt-SENSE is able to obtain high temporal fidelity dynamic cardiac reconstructions from moderate accelerated data avoiding the extra acquisition of training data. Additionally, kt-PCA has been proved to be a suitable method for the reconstruction of highly accelerated MR relaxometry data.
Furthermore, a single central training line is necessary to obtain accurate reconstructions. Both reconstruction methods are promising for the optimization of training data acquisition and seem to be feasible for several clinical applications.
Molekularstrahlepitaxie von niederdimensionalen GaInAs(N) Systemen für AlGaAs Mikroresonatoren
(2018)
Die Erforschung von Quantenpunkten mit ihren quantisierten, atomähnlichen Zuständen, bietet eine Vielzahl von Möglichkeiten auf dem Weg zum Quantencomputer und für Anwendungen wie Einzelphotonenquellen und Quantenpunktlasern. Vorangegangene Studien haben grundlegend gezeigt, wie Quantenpunkte in Halbleiterresonatoren integriert und mit diesen gekoppelt werden können. Dazu war es zum einen notwendig, die Quantenpunkte und ihr epitaktisches Wachstum besser zu verstehen und zu optimieren. Zum anderen mussten die Bragg-Resonatoren optimiert werden, sodass Güten von bis zu 165.000 realisiert werden konnten. Eingehende Studien dieser Proben zeigten im Anschluss einen komplexeren Zusammenhang von Q-Faktor und Türmchendurchmesser. Man beobachtet eine quasi periodische Oszillation des Q-Faktors mit dem Pillar Durchmesser. Ein Faktor für diese Oszillation ist die Beschaffenheit der Seitenflanken des Resonatortürmchens, bedingt durch die unterschiedlichen Eigenschaften von AlAs und GaAs bei der Prozessierung der Türmchen. Darüber hinaus wurden in der Folge auf den Grundlagen dieser Strukturen sowohl optisch als auch elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen realisiert.
Da in diesen Bauteilen auch die Lage des Quantenpunkts innerhalb des Resonatortürmchens einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz der Kopplung zwischen Resonator und Quantenpunkt hat, war das weitere Ziel, die Quantenpunkte kontrolliert zu positionieren. Mit einer gezielten Positionierung sollte es möglich sein, ein Resonatortürmchen direkt über dem Quantenpunkt zu plazieren und den Quantenpunkt somit in das Maximum der optischen Mode zu legen.
Besondere Herausforderung für die Aufgabenstellung war, Quantenpunkte in einem Abstand von mind. der Hälfte des angestrebten Türmchendurchmessers, d.h 0,5 μm bis 2 μm, zu positionieren. Die Positionierung musste so erfolgen, dass nach dem Wachstum eines AlAs/GaAs DBR Spiegel über den Quantenpunkten, Resonatortürmchen zielgenau auf die Quantenpunkte prozessiert werden können. Es wurden geeignete Prozesse zur Strukturierung eines Lochgitters in die epitaktisch gewaschene Probe mittels Elektronenstrahllithographie entwickelt. Für ein weiteres Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie, mussten die nasschemischen Reinigungsschritte sowie eine Reinigung mit aktivem Wasserstoff im Ultrahochvakuum optimiert werden, sodass die Probe möglichst defektfrei überwachsen werden konnte, die Struktur des Lochgitters aber nicht zerstört wurde. Es wurden erfolgreich InAs-Quantenpunkte auf die vorgegebene Struktur positioniert, erstmals in einem Abstand von mehreren Mikrometern zum nächsten Nachbarn. Eine besondere Herausforderung war die Vorbereitung für eine weitere Prozessierung der Proben nach Quantenpunktwachstum. Eine Analyse mittels prozessierten Goldkreuzen, dass 30 % der Quantenpunkte innerhalb von 50 nm und 60 % innerhalb von 100 nm prozessiert wurden. In der Folge wurde mit der hier erarbeiteten Methode Quantenpunkte erfolgreich in DBR-Resonatoren sowie photonische Kristalle eingebaut
Die gute Abstimmbarkeit von Quantenpunkten und die bereits gezeigte Möglichkeit, diese in Halbleiterresonatoren einbinden zu können, machen sie auch interessant für die Anwendung im Telekommunikationsbereich. Um für Glasfasernetze Anwendung zu finden, muss jedoch die Wellenlänge auf den Bereich von 1300 nm oder 1550 nm übertragen werden. Vorangegangene Ergebnisse kamen allerdings nur knapp an die Wellenlänge von 1300nm. Eine fu ̈r andere Bauteile sowie für Laserdioden bereits häufig eingesetzte Methode, InAs-Quantenpunkte in den Bereich von Telekommunikationswellenla ̈ngen zu verschieben, ist die Verwendung von Stickstoff als weiteres Gruppe-V-Element. Bisherige Untersuchungen fokussierten sich auf Anwendungen in Laserdioden, mit hoher Quantenpunktdichte und Stickstoff sowohl in den Quantenpunkten als in den umgebenen Strukturen. Da InAsN-Quantenpunkte in ihren optischen Eigenschaften durch verschiedene Verlustmechanismen leiden, wurde das Modell eines Quantenpunktes in einem Wall (Dot-in-Well) unter der Verwendung von Stickstoff weiterentwickelt. Durch gezielte Separierung der Quantenpunkte von den stickstoffhaltigen Schichten, konnte e eine Emission von einzelnen, MBE-gewachsenen InAs Quantenpunkten von über 1300 nm gezeigt werden. Anstatt den Stickstoff direkt in die Quantenpunkte oder unmittelbar danach in die Deckschicht ein zu binden, wurde eine Pufferschicht ohne Stickstoff so angepasst, dass die Quantenpunkte gezielt mit Wellenlängen größer 1300 nm emittieren. So ist es nun möglich, die Emission von einzelnen InAs Quantenpunkten jenseits dieser Wellenlänge zu realisieren.
Es ist nun daran, diese Quantenpunkte mit den beschriebenen Mikroresonatoren zu koppeln, um gezielt optisch und elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen für 1300nm zu realisieren.
In der vorliegenden Arbeit wurde angestrebt, die Eigenschaften komplexgekoppelter DFB-Laser bezüglich ihrer Nutzung für metrologische Untersuchungen zu analysieren und zu verbessern.
Hierfür wurden die räumlichen Emissionseigenschaften der lateral komplexgekoppelten DFB-Laser in ausgiebigen Studien diskutiert. Für kommerziell erhältliche Laser wurde daraufhin das Fernfeld sowohl in lateraler als auch vertikaler Richtung berechnet. Die entsprechenden Fernfeldmessungen konnten die Theorie bestätigen und wie erwartet, waren die Divergenzwinkel mit 52° FWHM in der Wachstumsrichtung und 12° FWHM in lateraler Richtung (vgl. Abb. 6.4 und 6.5) sehr unterschiedlich und zeugen von einer großen Differenz in den Fernfeldwinkeln. Mit Überlegungen zu dem optischen bzw. elektrischen Einschlusspotential im Hinblick auf die veränderte Fernfeldsituation wurde zunächst die reine Halbleiterlaserschichtfolge optimiert. Der Divergenzwinkel in Wachstumsrichtung wurde um mehr als 50% auf 25° FWHM gesenkt. Damit konnte die Asymmetrie des Fernfeldes um einen Faktor von mehr als 4 reduziert werden. Strahlgüteuntersuchungen zeigten ein nahezu beugungsbegrenztes Gaußsches Strahlprofil in der langsamen Achse mit einem M2-Wert von 1,13 (Abb. 6.3).
Eine weitere Untersuchung betraf die Linienbreitenabhängigkeit solcher Laser von ihrer Ausgangsleistung, der Resonatorlänge, der Facettenvergütung und der Gitterkopplung. Die erste Beobachtung betraf die Verschmälerung der Linienbreite mit ansteigender Ausgangsleistung bis hin zu einer erneuten Verbreiterung (Rebroadening) der Linienbreite (siehe Abb. 7.3). Der Einfluss auf die Linienbreite durch eine Veränderung der Resonatorlänge ließ sich sehr gut mit der Theorie vergleichen und so erbrachte eine Verdopplung der Resonatorlänge eine Verschmälerung der Linienbreite um mehr als einen Faktor 3. Die Verlängerung der Kavität begünstigte den negativen Effekt des sog. Rebroadenings nicht, da bei der verwendeten Technologie der lateral komplexen Kopplung der Index-Beitrag an der Rückkopplung sehr klein ist. Im Falle reiner Indexkopplung wäre dies durch die veränderte κ · L-Lage deutlich zu spüren. Ein weiterer, oben auch angesprochener Vorteil der komplexen Kopplung ist, dass die Facettenreflektivitäten einen wesentlich kleineren Einfluss auf die DFB-Ausbeute und auf deren Eigenschaften haben als bei der reinen Indexkopplung. Dies lässt sich ausnutzen, um die Photonenlebensdauer in der Kavität zu erhöhen ohne negativ die DFB-Ausbeute zu beeinflussen. In dieser Arbeit wurde bei verschiedenen Längen die reine gebrochene Facette mit einer vergüteten verglichen und der Einfluss auf die Linienbreite analysiert. Die Frontfacette wurde durch eine Passivierung bei ca. 30% gehalten und die Rückfacette durch einen doppelten Reflektor auf ca. 85% gesetzt. Daraus resultierte eine Reduktion der Linienbreite um mehr als die Hälfte.
Neben diesen Ergebnissen wurde auch der Einfluss der komplexen Kopplung untersucht. Da die durch das Gitter zusätzlich eingebrachten Verluste zu einer Vergrößerung der Linienbreiten beitragen, wird bei einem größeren geometrischen Gitterüberlapp das Frequenzrauschen auch entsprechend steigen. Dies ließ sich auch im Experiment bestätigen.
Zudem wurde eine Längenabhängigkeit dieses Effektes festgestellt. Die Reduzierung der Linienbreite bei längeren Bauteilen ist deutlich ausgeprägter als bei kürzeren. So ist bei ähnlicher Verringerung des Gitterüberlappes bei einem 900 μm langen Bauteil eine Linienbreitenreduzierung um einen Faktor von „nur“ 1,85 beobachtbar, aber bei der doppelten Kavitätslänge ist dieser Faktor schon auf 3,60 angestiegen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden DFB-Laser hergestellt, die eine Linienbreite von bis zu 198 kHz aufwiesen. Dies stellt für lateral komplexgekoppelte Laser einen absoluten Rekordwert dar. Im Vergleich zu Index-DFB-Lasern ist dieser Wert bzgl. der Linienbreite mit den aktuellsten Ergebnissen aus der Forschung zu vergleichen [CTR+11], bei welchen eine Linienbreite zu 200 kHz bestimmt wurde.
In dem letzten Abschnitt dieser Arbeit wurde der Einfluss einer veränderten Phasenlage von Gitter und Facette untersucht. Dabei wurden spezielle Bauteile hergestellt (3-Segment-DFB-Laser) und verschiedene Gitterlängen untersucht. Die Phasenlage kann reversibel über den eingestellten Strom in den gitterfreien Segmenten geregelt werden. Wie vorhergesagt, bestätigen die Experimente, dass diese Phasenbeziehung einen signifikanten Einfluss auf die Ausgangsleistung, die Wellenlänge mit ihrer zugehörigen Seitenmodenunterdrückung und auch auf die Linien-breite hat. Bei der Analyse der Linienbreite konnte eindeutig beobachtet werden, dass für die verschiedenen Längen die inverse Linienbreite sehr gut mit der relativen Seitenmodenunterdrückung gekoppelt ist. Dies stellt eine deutliche Erleichterung der zukünftigen Optimierung der komplexgekoppelten DFB-Laser dar, da eine Linienbreitenuntersuchung meist deutlich zeitaufwendiger ist als eine Analyse mit einem optischen Spektrometer.
Transition metal oxides (TMO) represent a highly interesting material class as
they exhibit a variety of different emergent phenomena including multiferroicity and
superconductivity. These effects result from a significant interplay of charge, spin
and orbital degrees of freedom within the correlated d-electrons. Oxygen vacancies
(OV) at the surface of certain d0 TMO release free charge carriers and prompt the
formation of a two-dimensional electron gas (2DEG). Barium titanate (BaTiO3) is a
prototypical and promising d0 TMO. It displays ferroelectricity at room temperature
and features several structural phase transitions, from cubic over tetragonal (at
room temperature) and orthorhombic to rhombohedral. The spontaneous electric
polarization in BaTiO3 can be used to manipulate the physical properties of adjacent
materials, e.g. in thin films. Although the macroscopic properties of BaTiO3 are studied
in great detail, the microscopic electronic structure at the surface and interface of
BaTiO3 is not sufficiently understood yet due to the complex interplay of correlation
within the d states, oxygen vacancies at the surface, ferroelectricity in the bulk and
the structural phase transitions in BaTiO3.
This thesis investigates the electronic structure of different BaTiO3 systems by
means of angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES). The valence band of
BaTiO3 single crystals is systematically characterized and compared to theoretical
band structure calculations. A finite p-d hybridization of titanium and oxygen states
was inferred at the high binding energy side of the valence band. In BaTiO3 thin films,
the occurrence of spectral weight near the Fermi level could be linked to a certain
amount of OV at the surface which effectively dopes the host system. By a systematic
study of the metallic surface states as a function of temperature and partial oxygen
pressure, a model was established which reflects the depletion and accumulation of
charge carriers at the surface of BaTiO3. An instability at T ~ 285K assumes a volatile
behavior of these surface states.
The ferroelectricity in BaTiO3 allows a control of the electronic structure at the interface
of BaTiO3-based heterostructures. Therefore, the interface electronic structure
of Bi/BaTiO3 was studied with respect to the strongly spin-orit coupled states in Bi by
also including a thickness dependent characterization. The ARPES results, indeed,
confirm the presence of Rashba spin-split electronic states in the bulk band gap of the ferroelectric substrate. By varying the film thickness in Bi/BaTiO3, it was able to modify
the energy position and the Fermi vector of the spin-split states. This observation
is associated with the appearance of an interface state which was observed for very
low film thickness. Both spectral findings suggest a significant coupling between the
Bi films and BaTiO3.
Das Ziel dieser Arbeit ist eine umfassende numerische und experimentelle Charakterisierung des Wärmetransports in oxidkeramischen Faserisolationen im Hochtemperaturbereich. Zugleich sollen neue Konzepte für eine optimierte technische Auslegung von Faserisolationen erarbeitet werden. Oxidkeramiken zeigen im Infrarotbereich ein semitransparentes Verhalten. Das bedeutet, ein Teil der Strahlung gelangt durch die Probe, ohne gestreut oder absorbiert zu werden. Durch die Ausgestaltung als disperses Medium mit Abmessungen der Fasern im $\mu m$ Bereich wird jedoch eine starke Wechselwirkung mit infraroter Lichtstrahlung erzeugt. Man befindet sich im optischen Resonanzbereich. Technisch relevante Faserisolationen besitzen eine Rohdichte zwischen $50 \mathrm{kg/m^3}$ und $700 \mathrm{kg/m^3}$ und können als optisch dichtes Medium betrachtet werden. Eine Optimierung hinsichtlich der Dämmwirkung gegen Wärmestrahlung bedeutet eine massenspezifische Maximierung des Lichtstreuvermögens im relevanten Wellenlängenbereich. Hierzu werden in einer numerischen Studie keramische Hohlfaserisolationen mit konventionellen Fasern verglichen. Diese Abhandlung unter Berücksichtigung anwendungsnaher Aspekte gelangt zu der Schlussfolgerung, dass die Strahlungswärmestromdichte in Hohlfaserisolationen, im Vergleich zu konventionellen Isolationen, signifikant erniedrigt wird. Hinsichtlich der Gesamtwärmeleitfähigkeit ist eine Reduzierung um den Faktor zwei zu erwarten. \\
Trotz moderner Rechner ist die Anwendung der vollen Maxwellschen Streutheorie, insbesondere im Rahmen von Optimierungsaufgaben mehrschichtiger Streukörper, ein zeitaufwendiges Unterfangen. Um sinnvolle Parameterkonfigurationen bereichsweise eingrenzen zu können, wird eine Näherungsmethode für die Lichtstreuung an mehrschichtigen Zylindern weiterentwickelt und mit der vollständigen Maxwellschen Streutheorie verglichen. Es zeigt sich, dass das Modell für kleine bis moderate Brechungsindizes sehr gute Vorhersagekraft besitzt und auch zur näherungsweisen Berechnung der Streueffizienzen für räumlich isotrop angeordnete Zylinder herangezogen werden kann. \\
Neben den numerischen Studien wird im experimentellen Teil dieser Arbeit
eine kommerzielle Faserisolierung aus Aluminiumoxid hinsichtlich ihrer Wärmetransporteigenschaften charakterisiert. Die optischen Transportparameter Albedo und Extinktion werden mittels etablierter Messmethoden bestimmt. Bei bekannter Faserdurchmesserverteilung können diese Messwerte dann mit den theoretischen Vorhersagen der Maxwellschen Streutheorie verglichen werden.\\
Um technische Optimierungsmaßnahmen experimentell zu verifizieren, besteht die Notwendigkeit, die Temperaturleitfähigkeit bzw. die Wärmeleitfähigkeit auch bei hohen Temperaturen oberhalb von $1000^\mathrm{o}\mathrm{C}$ zuverlässig bestimmen zu können. Zu diesem Zweck wird ein Versuchsaufbau realisiert, um in diesem Temperaturbereich erstmals die sogenannte Thermal-Wave-Analyse anzuwenden. Durch Abgleich mit einem gekoppelten Wärmetransportmodell und einem etablierten Messverfahren wird die besondere Eignung der Thermal-Wave-Analyse für berührungsfreie Hochtemperaturmessungen gezeigt.
In der computertomographischen Schnittbildgebung treten Artefakte, also Anteile des Ergebnisses
auf, die nicht Teil des gemessenen Objekts sind und die somit die Auswertbarkeit der Ergebnisse beeinflussen. Viele dieser Artefakte sind auf die Inkonsistenz des Modells der Rekonstruktion zur Messung zurückzuführen. Gerade im Hinblick auf Artefakte durch die Energieabhängigkeit der rekonstruierten Schwächungskoeffizienten und Abweichungen der Geometrieinformation des Rekonstruktionsmodells wird häufig der Weg einer Nachbearbeitung der Messdaten beschritten, um Rekonstruktionsartefakte zu vermeiden. Im Zuge dieser Arbeit wird ein Modell der computertomographischen Aufnahme mit Konzentration auf industrielle und materialwissenschaftliche Systeme erstellt, das nicht genutzt wird um die Messdaten zu verändern, sondern um das Rekonstruktionsmodell der Aufnahmerealität anzupassen.
Zunächst werden iterative Rekonstruktionsverfahren verglichen und ein passender Algorithmus ausgewählt, der die gewünschten Modifikationen des Aufnahmemodells erlaubt. Für diese Modifikationen werden bestehende Methoden erweitert und neue modellbasierte Ansätze entwickelt, die in den Rekonstruktionsablauf integriert werden können.
Im verwendeten Modell werden die Abhängigkeiten der rekonstruierten Werte vom polychromatischen
Röntgenspektrum in das Simulationsmodell des Rekonstruktionsprozesses eingebracht und die Geometrie von Brennfleck und Detektorelementen integriert. Es wird gezeigt, dass sich durch die verwendeten Methoden Artefakte vermeiden lassen, die auf der Energieabhängigkeit der Schwächungskoeffizienten beruhen und die Auflösung des Rekonstruktionsbildes durch Geometrieannahmen gesteigert werden kann. Neben diesen Ansätzen werden auch neue Erweiterungen der Modellierung umgesetzt und getestet. Das zur Modellierung verwendete Röntgenspektrum der Aufnahme wird im Rekonstruktionsprozess angepasst. Damit kann die benötigte Genauigkeit dieses Eingangsparameters gesenkt werden.
Durch die neu geschaffene Möglichkeit zur Rekonstruktion der Kombination von Datensätzen
die mit unterschiedlichen Röntgenspektren aufgenommen wurden wird es möglich neben dem
Schwächungskoeffizienten die Anteile der Comptonabsorption und der photoelektrischen
Absorption getrennt zu bestimmen. Um Abweichungen vom verwendeten Geometriemodell zu berücksichtigen wird eine Methode auf der Basis von Bildkorrelation implementiert und getestet, mit deren Hilfe die angenommene Aufnahmegeometrie automatisch korrigiert wird. Zudem wird in einem neuartigen Ansatz zusätzlich zur detektorinternen Streustrahlung die Objektstreustrahlung während des Rekonstruktionsprozesses deterministisch simuliert und so das Modell der Realität der Messdatenaufnahme angepasst.
Die Umsetzung des daraus zusammengesetzten Rekonstruktionsmodells wird an Simulationsdatensätzen getestet und abschließend auf Messdaten angewandt, die das Potential der Methode aufzeigen.
One of the most significant technological advances in history was driven by the utilization of a new material class: semiconductors.
Its most important application being the transistor, which is indispensable in our everyday life. The technological advance in the semiconductor industry, however, is about to slow down. Making transistors ever smaller to increase the performance and trying to reduce and deal with the dissipative heat will soon reach the limits dictated by quantum mechanics with Moore himself, predicting the death of his famous law in the next decade.
A possible successor for semiconductor transistors is the recently discovered material class of topological insulators. A material which in its bulk is insulating but has topological protected metallic surface states or edge states at its boundary. Their electrical transport characteristics include forbidden backscattering and spin-momentum-locking with the spin of the electron being perpendicular to its momentum. Topological insulators therefore offer an opportunity for high performance devices with low dissipation, and applications in spintronic where data is stored and processed at the same point.
The topological insulator Bi\(_2\)Se\(_3\) and related compounds offer relatively high energy band gaps and a rather simple band structure with a single dirac cone at the gamma point of the Brillouin zone. These characteritics make them ideal candidates to study the topological surface state in electrical transport experiments and explore its physics.
The goal of this work is to improve the understanding of adsorption-induced deformation in nanoporous (and in particular microporous) materials in order to explore its potential for material characterization and provide guidelines for related technical applications such as adsorption-driven actuation. For this purpose this work combines in-situ dilatometry measurements with in-depth modeling of the obtained adsorption-induced strains. A major advantage with respect to previous studies is the combination of the dilatometric setup and a commercial sorption instrument resulting in high quality adsorption and strain isotherms. The considered model materials are (activated and thermally annealed) carbon xerogels, a sintered silica aerogel, a sintered hierarchical structured porous silica and binderless zeolites of type LTA and FAU; this selection covers micro-, meso- and macroporous as well as ordered and disordered model materials.
All sample materials were characterized by scanning electron microscopy, gas adsorption and sound velocity measurements. In-situ dilatometry measurements on mesoporous model materials were performed for the adsorption of N2 at 77 K, while microporous model materials were also investigated for CO2 adsorption at 273 K, Ar adsorption at 77 K and H2O adsorption at 298 K. Within this work the available in-situ dilatometry setup was revised to improve resolution and reproducibility of measurements of small strains at low relative pressures, which are of particular relevance for microporous materials.
The obtained experimental adsorption and strain isotherms of the hierarchical structured porous silica and a micro-macroporous carbon xerogel were quantitatively analyzed based on the adsorption stress model; this approach, originally proposed by Ravikovitch and Neimark, was extended for anisotropic pore geometries within this work. While the adsorption in silica mesopores could be well described by the classical and analytical theory of Derjaguin, Broekhoff and de Boer, the adsorption in carbon micropores required for comprehensive nonlocal density functional theory calculations. To connect adsorption-induced stresses and strains, furthermore mechanical models for the respective model materials were derived. The resulting theoretical framework of adsorption, adsorption stress and mechanical model was applied to the experimental data yielding structural and mechanical information about the model materials investigated, i.e., pore size or pore size distribution, respectively, and mechanical moduli of the porous matrix and the nonporous solid skeleton. The derived structural and mechanical properties of the model materials were found to be consistent with independent measurements and/or literature values. Noteworthy, the proposed extension of the adsorption stress model proved to be crucial for the correct description of the experimental data.
Furthermore, it could be shown that the adsorption-induced deformation of disordered mesoporous aero-/xerogel structures follows qualitatively the same mechanisms obtained for the ordered hierarchical structured porous silica. However, respective quantitative modeling proved to be challenging due to the ill-shaped pore geometry of aero-/xerogels; good agreement between model and experiment could only be achieved for the filled pore regime of the adsorption isotherm and the relative pressure range of monolayer formation. In the intermediate regime of multilayer formation a more complex model than the one proposed here is required to correctly describe stress related to the curved adsorbate-adsorptive interface. Notably, for micro-mesoporous carbon xerogels it could be shown that micro- and mesopore related strain mechanisms superimpose one another.
The strain isotherms of the zeolites were only qualitatively evaluated. The result for the FAU type zeolite is in good agreement with other experiments reported in literature and the theoretical understanding derived from the adsorption stress model. On the contrary, the strain isotherm of the LTA type zeolite is rather exceptional as it shows monotonic expansion over the whole relative pressure range. Qualitatively this type of strain isotherm can also be explained by the adsorption stress model, but a respective quantitative analysis is beyond the scope of this work.
In summary, the analysis of the model materials' adsorption-induced strains proved to be a suitable tool to obtain information on their structural and mechanical properties including the stiffness of the nonporous solid skeleton. Investigations on the carbon xerogels modified by activation and thermal annealing revealed that adsorption-induced deformation is particularly suited to analyze even small changes of carbon micropore structures.