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- D-1250-2010 (1)
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In this work heterostructures based on the half-Heusler alloy NiMnSb have been fabricated and characterized. NiMnSb is a member of the half-metallic ferromagnets, which exhibit an electron spin-polarization of 100% at the Fermi-level. For fabrication of these structures InP substrates with surface orientations of (001),(111)A and (111)B have been used. The small lattice mismatch of NiMnSb to InP allows for pseudomorphic layers, the (111) orientation additionally makes the formation of a half-metallic interface possible. For the growth on InP(001), procedures for the substrate preparation, growth of the lattice matched (In,Ga)As buffer layer and of the NiMnSb layer have been developed. The effect of flux-ratios and substrate temperatures on the MBE growth of the buffer as well as of the NiMnSb layer have been investigated and the optimum conditions have been pointed out. NiMnSb grows in the layer-by-layer Frank-van der Merwe growth mode, which can be seen by the intensity oscillations of the RHEED specular spot during growth. RHEED and LEED measurements show a flat surface and a well-defined surface reconstruction. High resolution x-ray measurements support this statement, additionally they show a high crystalline quality. Measurements of the lateral and the vertical lattice constant of NiMnSb films on (001) oriented substrates show that layers above a thickness of 20nm exhibit a pseudomorphic as well as a relaxed part in the same layer. Whereas layers around 40nm show partly relaxed partitions, these partitions are totally relaxed for layers above 100nm. However, even these layers still have a pseudomorphic part. Depth-dependent x-ray diffraction experiments prove that the relaxed part of the samples is always on top of the pseudomorphic part. The formation and propagation of defects in these layers has been investigated by TEM. The defects nucleate early during growth and spread until they form a defect network at a thickness of about 40nm. These defects are not typical misfit dislocations but rather antiphase boundaries which evolve in the Mn/Sb sublattice of the NiMnSb system. Dependent on the thickness of the NiMnSb films different magnetic anisotropies can be found. For layers up to 15nm and above 25nm a clear uniaxial anisotropy can be determined, while the layers with thicknesses in between show a fourfold anisotropy. Notably the easy axis for the thin layers is perpendicular to the easy axis observed for the thick layers. Thin NiMnSb layers show a very good magnetic homogeneity, as can be seen by the very small FMR linewidth of 20Oe at 24GHz. However, the increase of the linewidth with increasing thickness shows that the extrinsic damping gets larger for thicker samples which is a clear indication for magnetic inhomogeneities introduced by crystalline defects. Also, the magnetic moment of thick NiMnSb is reduced compared to the theoretically expected value. If a antiferromagnetic material is deposited on top of the NiMnSb, a clear exchange biasing of the NiMnSb layer can be observed. In a further step the epitaxial layers of the semiconductor ZnTe have been grown on these NiMnSb layers, which enables the fabrication of NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR structures. These heterostructures are single crystalline and exhibit a low surface and interface roughness as measured by x-ray reflectivity. Magnetic measurements of the hysteresis curves prove that both NiMnSb layers in these heterostructures can switch separately, which is a necessary requirement for TMR applications. If a NiMn antiferromagnet is deposited on top of this structure, the upper NiMnSb layer is exchange biased by the antiferromagnet, while the lower one is left unaffected. Furthermore the growth of NiMnSb on (111) oriented substrates has been investigated. For these experiments, InP substrates with a surface orientation of (111)A and (111)B were used, which were miscut by 1 to 2° from the exact orientation to allow for smoother surfaces during growth. Both the (In, Ga)As buffer as well as the NiMnSb layer show well defined surface reconstructions during growth. X-ray diffraction experiments prove the single crystalline structure of the samples. However, neither for the growth on (111)A nor on (111)B a perfectly smooth surface could be obtained during growth, which can be attributed to the formation of pyramid-like facets evolving as a result of the atomic configuration at the surface. A similar relaxation behavior as NiMnSb layers on (001) oriented InP could not be observed. RHEED and x-ray diffraction measurements show that above a thickness of about 10nm the NiMnSb layer begins to relax, but remnants of pseudomorphic parts could not be found. Magnetic measurements show that the misorientation of the substrate crystal has a strong influence on the magnetic anisotropies of NiMnSb(111) samples. In all cases a uniaxial anisotropy could be observed. The easy axis is always aligned parallel to the direction of the miscut of the substrate.
A plethora of novel material concepts are currently being investigated in the condensed matter research community. Some of them hold promise to shape our everyday world in a way that silicon-based semiconductor materials and the related development of semiconductor devices have done in the past. In this regard, the last decades have witnessed an explosion of studies concerned with so called ‘’quantum materials’’ with emerging novel functionalities. These could eventually lead to new generations of electronic and/or spintronic devices. One particular material class, the so called topological materials, play a central role. As far as their technological applicability is concerned, however, they are still facing outstanding challenges to date.
Predicted for the first time in 2005 and experimentally verified in 2007, two-dimensional topological insulators (2D TIs) (a.k.a. quantum spin Hall insulators) exhibit the outstanding property of hosting spin-polarized metallic states along the boundaries of the insulating 2D bulk material, which are protected from elastic single-particle backscattering and give rise to the quantum spin Hall effect (QSHE). Owing to these peculiar properties the QSHE holds promise for dissipationless charge and/or spin transport. However, also in today’s best 2D TIs the observation of the QSHE is still limited to cryogenic temperatures of maximum 100 K. Here, the discovery of bismuthene on SiC(0001) has marked a milestone towards a possible realization of the QSHE at or beyond room-temperature owing to the massively increased electronic bulk energy gap on the order of 1 eV. This thesis is devoted to and motivated by the goal of advancing its synthesis and to build a deeper understanding of its one-particle and two-particle electronic properties that goes beyond prior work.
Regarding the aspect of material synthesis, an improved growth procedure for bismuthene is elaborated that increases the domain size of the material considerably (by a factor of ≈ 3.2 - 6.5 compared to prior work). The improved film quality is an important step towards any future device application of bismuthene, but also facilitates all further basic studies of this material.
Moreover, the deposition of magnetic transition metals (Mn and Co) on bismuthene is investigated. Thereby, the formation of ordered magnetic Bi-Mn/Co alloys is realized, their structure is resolved with scanning tunneling microscopy (STM), and their pristine electronic properties are resolved with scanning tunneling spectroscopy (STS) and photoemission spectroscopy (PES). It is proposed that these ordered magnetic Bi-Mn/Co-alloys offer the potential to study the interplay between magnetism and topology in bismuthene in the future.
In this thesis, a wide variety of spectroscopic techniques are employed that aim to build an understanding of the single-particle, as well as two-particle level of description of bismuthene's electronic structure. The techniques involve STS and angle-resolved PES (ARPES) on the one hand, but also optical spectroscopy and time-resolved ARPES (trARPES), on the other hand. Moreover, these experiments are accompanied by advanced numerical modelling in form of GW and Bethe-Salpeter equation calculations provided by our theoretical colleagues. Notably, by merging many experimental and theoretical techniques, this work sets a benchmark for electronic structure investigations of 2D materials in general.
Based on the STS studies, electronic quasi-particle interferences in quasi-1D line defects in bismuthene that are reminiscent of Fabry-Pérot states are discovered. It is shown that they point to a hybridization of two pairs of helical boundary modes across the line defect, which is accompanied by a (partial) lifting of their topological protection against elastic single-particle backscattering.
Optical spectroscopy is used to reveal bismuthene's two-particle elecronic structure. Despite its monolayer thickness, a strong optical (two-particle) response due to enhanced electron-hole Coulomb interactions is observed. The presented combined experimental and theoretical approach (including GW and Bethe-Salpeter equation calculations) allows to conclude that two prominent optical transitions can be associated with excitonic transitions derived from the Rashba-split valence bands of bismuthene. On a broader scope this discovery might promote further experiments to elucidate links of excitonic and topological physics.
Finally, the excited conduction band states of bismuthene are mapped in energy and momentum space employing trARPES on bismuthene for the first time. The direct and indirect band gaps are succesfully extracted and the effect of excited charge carrier induced gap-renormalization is observed. In addition, an exceptionally fast excited charge carrier relaxation is identified which is explained by the presence of a quasi-metallic density of states from coupled topological boundary states of domain boundaries.
In der vorliegenden Arbeit wurde angestrebt, die Eigenschaften komplexgekoppelter DFB-Laser bezüglich ihrer Nutzung für metrologische Untersuchungen zu analysieren und zu verbessern.
Hierfür wurden die räumlichen Emissionseigenschaften der lateral komplexgekoppelten DFB-Laser in ausgiebigen Studien diskutiert. Für kommerziell erhältliche Laser wurde daraufhin das Fernfeld sowohl in lateraler als auch vertikaler Richtung berechnet. Die entsprechenden Fernfeldmessungen konnten die Theorie bestätigen und wie erwartet, waren die Divergenzwinkel mit 52° FWHM in der Wachstumsrichtung und 12° FWHM in lateraler Richtung (vgl. Abb. 6.4 und 6.5) sehr unterschiedlich und zeugen von einer großen Differenz in den Fernfeldwinkeln. Mit Überlegungen zu dem optischen bzw. elektrischen Einschlusspotential im Hinblick auf die veränderte Fernfeldsituation wurde zunächst die reine Halbleiterlaserschichtfolge optimiert. Der Divergenzwinkel in Wachstumsrichtung wurde um mehr als 50% auf 25° FWHM gesenkt. Damit konnte die Asymmetrie des Fernfeldes um einen Faktor von mehr als 4 reduziert werden. Strahlgüteuntersuchungen zeigten ein nahezu beugungsbegrenztes Gaußsches Strahlprofil in der langsamen Achse mit einem M2-Wert von 1,13 (Abb. 6.3).
Eine weitere Untersuchung betraf die Linienbreitenabhängigkeit solcher Laser von ihrer Ausgangsleistung, der Resonatorlänge, der Facettenvergütung und der Gitterkopplung. Die erste Beobachtung betraf die Verschmälerung der Linienbreite mit ansteigender Ausgangsleistung bis hin zu einer erneuten Verbreiterung (Rebroadening) der Linienbreite (siehe Abb. 7.3). Der Einfluss auf die Linienbreite durch eine Veränderung der Resonatorlänge ließ sich sehr gut mit der Theorie vergleichen und so erbrachte eine Verdopplung der Resonatorlänge eine Verschmälerung der Linienbreite um mehr als einen Faktor 3. Die Verlängerung der Kavität begünstigte den negativen Effekt des sog. Rebroadenings nicht, da bei der verwendeten Technologie der lateral komplexen Kopplung der Index-Beitrag an der Rückkopplung sehr klein ist. Im Falle reiner Indexkopplung wäre dies durch die veränderte κ · L-Lage deutlich zu spüren. Ein weiterer, oben auch angesprochener Vorteil der komplexen Kopplung ist, dass die Facettenreflektivitäten einen wesentlich kleineren Einfluss auf die DFB-Ausbeute und auf deren Eigenschaften haben als bei der reinen Indexkopplung. Dies lässt sich ausnutzen, um die Photonenlebensdauer in der Kavität zu erhöhen ohne negativ die DFB-Ausbeute zu beeinflussen. In dieser Arbeit wurde bei verschiedenen Längen die reine gebrochene Facette mit einer vergüteten verglichen und der Einfluss auf die Linienbreite analysiert. Die Frontfacette wurde durch eine Passivierung bei ca. 30% gehalten und die Rückfacette durch einen doppelten Reflektor auf ca. 85% gesetzt. Daraus resultierte eine Reduktion der Linienbreite um mehr als die Hälfte.
Neben diesen Ergebnissen wurde auch der Einfluss der komplexen Kopplung untersucht. Da die durch das Gitter zusätzlich eingebrachten Verluste zu einer Vergrößerung der Linienbreiten beitragen, wird bei einem größeren geometrischen Gitterüberlapp das Frequenzrauschen auch entsprechend steigen. Dies ließ sich auch im Experiment bestätigen.
Zudem wurde eine Längenabhängigkeit dieses Effektes festgestellt. Die Reduzierung der Linienbreite bei längeren Bauteilen ist deutlich ausgeprägter als bei kürzeren. So ist bei ähnlicher Verringerung des Gitterüberlappes bei einem 900 μm langen Bauteil eine Linienbreitenreduzierung um einen Faktor von „nur“ 1,85 beobachtbar, aber bei der doppelten Kavitätslänge ist dieser Faktor schon auf 3,60 angestiegen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden DFB-Laser hergestellt, die eine Linienbreite von bis zu 198 kHz aufwiesen. Dies stellt für lateral komplexgekoppelte Laser einen absoluten Rekordwert dar. Im Vergleich zu Index-DFB-Lasern ist dieser Wert bzgl. der Linienbreite mit den aktuellsten Ergebnissen aus der Forschung zu vergleichen [CTR+11], bei welchen eine Linienbreite zu 200 kHz bestimmt wurde.
In dem letzten Abschnitt dieser Arbeit wurde der Einfluss einer veränderten Phasenlage von Gitter und Facette untersucht. Dabei wurden spezielle Bauteile hergestellt (3-Segment-DFB-Laser) und verschiedene Gitterlängen untersucht. Die Phasenlage kann reversibel über den eingestellten Strom in den gitterfreien Segmenten geregelt werden. Wie vorhergesagt, bestätigen die Experimente, dass diese Phasenbeziehung einen signifikanten Einfluss auf die Ausgangsleistung, die Wellenlänge mit ihrer zugehörigen Seitenmodenunterdrückung und auch auf die Linien-breite hat. Bei der Analyse der Linienbreite konnte eindeutig beobachtet werden, dass für die verschiedenen Längen die inverse Linienbreite sehr gut mit der relativen Seitenmodenunterdrückung gekoppelt ist. Dies stellt eine deutliche Erleichterung der zukünftigen Optimierung der komplexgekoppelten DFB-Laser dar, da eine Linienbreitenuntersuchung meist deutlich zeitaufwendiger ist als eine Analyse mit einem optischen Spektrometer.
Neben dem Wasserstoffkern 1H können auch andere Kerne für die Magnetresonanztomographie (MRT) genutzt werden. Diese sogenannten X-Kerne können komplementäre Informationen zur klassischen 1H-MRT liefern und so das Anwendungsspektrum der MRT erweitern. Die Herausforderung bei der X-Kern-Bildgebung liegt zum großen Teil in dem intrinsisch niedrigen Signal-zu-Rauschen-Verhältnis (SNR), aber auch in den spezifischen Kerneigenschaften. Um X-Kern-Bildgebung optimal betreiben zu können, müssen daher Sende-/Empfangsspulen, Messsequenzen und -methoden auf den jeweiligen Kern angepasst werden. Im Fokus dieser Dissertation standen die beiden Kerne Natrium (23Na) und Fluor (19F), für die optimierte Hardware und Methoden entwickelt wurden.
23Na spielte in dieser Arbeit vor allem wegen seiner Funktion als Biomarker für Arthrose, einer degenerativen Gelenkserkrankung, eine Rolle. Hierbei ist insbesondere die quantitative Natriumbildgebung von Bedeutung, da sich mit ihr der Knorpelzustand auch im Zeitverlauf charakterisieren lässt. Für die quantitative Messung mittels MRT ist die Kenntnis des B1-Feldes der eingesetzten MR-Spule entscheidend, denn dieses kann die relative Signalintensität stark beeinflussen und so zu Fehlern in der Quantifizierung führen. Daher wurde eine Methode zur Bestimmung des B1-Feldes untersucht und entwickelt. Dies stellte aufgrund des niedrigen SNR und der kurzen sowie biexponentiellen T2-Relaxationszeit von 23Na eine Herausforderung dar. Mit einer retrospektiven Korrekturmethode konnte eine genaue und zugleich schnelle Korrekturmethode gefunden werden.
Für die 1H- und 23Na-Bildgebung am menschlichen Knieknorpel wurden zwei praxistaugliche, doppelresonante Quadratur-Birdcage-Resonatoren entwickelt, gebaut und charakterisiert. Der Vergleich der beiden Spulen bezüglich Sensitivität und Feldhomogenität zeigte, dass der Vier-Ring-Birdcage dem Alternating-Rungs-Birdcage für den vorliegenden Anwendungsfall überlegen ist. Die in vivo erzielte Auflösung und das SNR der 23Na-Bilder waren bei beiden Spulen für die Quantifizierung der Natriumkonzentration im Knieknorpel ausreichend. Hochauflösende anatomische 1H-Bilder konnten ohne Mittelungen aufgenommen werden.
In einer umfangreichen Multiparameter-MR-Tierstudie an Ziegen wurde der Verlauf einer chirurgisch induzierten Arthrose mittels 23Na- und 1H-Bildgebungsmethoden untersucht. Hierbei kamen dGEMRIC, T1ρ-Messung und quantitative Natrium-MRT zum Einsatz. Trotz des im Vergleich zum Menschen dünneren Ziegenknorpels, der niedrigen Feldstärke von 1,5 T und den auftretenden Ödemen konnten erstmals diese MR-Parameter über den Studienverlauf hinweg an den gleichen Versuchstieren und zu den gleichen Zeitpunkten ermittelt werden. Die Ergebnisse wurden verglichen und die ermittelten Korrelationen entsprechen den zugrundeliegenden biochemischen Mechanismen. Die im Rahmen dieser Studie entwickelten Methoden, Bildgebungsprotokolle und Auswertungen lassen sich auf zukünftige Humanstudien übertragen.
Die mit klinischen Bildgebungssequenzen nicht zugängliche kurze Komponente der biexponentiellen T2*-Relaxationszeit von 23Na konnte mittels einer radialen Ultra-Short-Echo-Time-Sequenz bestimmt werden. Hierzu wurde eine Multi-Echo-Sequenz mit einem quasizufälligen Abtastschema kombiniert. Hierdurch gelang es, die kurze und lange T2*-Komponente des patellaren Knorpels in vivo zu bestimmen.
19F wird in der MRT wegen seiner hohen relativen Sensitivität und seines minimalen, körpereigenen Hintergrundsignals als Marker eingesetzt. Zur Detektion der niedrigen in-vivo-Konzentrationen der Markersubstanzen werden hochsensitive Messspulen benötigt.
Für die 19F-Bildgebung an Mäusen wurde eine Birdcage-Volumenspule entwickelt, die sowohl für 19F als auch 1H in Quadratur betrieben werden kann, ohne Kompromisse in Sensitivität oder Feldhomogenität gegenüber einer monoresonanten Spule eingehen zu müssen. Dies gelang durch eine verschiebbare Hochfrequenzabschirmung, mit der die Resonanzfrequenz des Birdcage verändert werden kann. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass die Feldverteilungen bei 1H und 19F im Rahmen der Messgenauigkeit identisch sind und so der 1H-Kanal für die Pulskalibrierung und die Erstellung von B1-Karten für die 19F-Bildgebung genutzt werden kann. Hierdurch kann die Messzeit deutlich reduziert werden.
Ein grundsätzliches Problemfeld stellt die Korrelation unterschiedlicher Bildgebungsmodalitäten dar. In der MRT betrifft das häufig die Korrelation von in-/ex-vivo-MR-Daten und den dazugehörigen Lichtbildaufnahmen an histologischen Schnitten. In dieser Arbeit wurde erstmals erfolgreich eine 1H- und 19F-MR-Messung an einem histologischen Schnitt vorgenommen. Durch die Verwendung einer optimierten 1H/19F-Oberflächenspule konnte die 19F-Signalverteilung in einer dünnen Tumorscheibe in akzeptabler Messzeit aufgenommen werden. Da der gleiche Schnitt sowohl mit Fluoreszenzmikroskopie als auch mit MRT gemessen wurde, konnten Histologie und MR-Ergebnisse exakt korreliert werden.
Zusammenfassend konnten in dieser Arbeit durch Hardware- und Methodenentwicklung zahlreiche neue Aspekte der 19F- und 23Na-MRT beleuchtet werden und so zukünftige Anwendungsfelder erschlossen werden.
This thesis treats the thermopower and other thermal effects in single quantum dots (QD) and quantum dot systems. It contributes new experimental results to the broad and active field of research on thermoelectrics in low dimensional systems. The thermopower experiments discussed in this work focus on QDs which exhibit a net spin and on tunnel-coupled double QDs (DQD). Furthermore, experiments are presented which address the realization of a QD device which extracts thermal energy from a heat reservoir and converts it into a directed charge current in a novel way.
The samples used for these investigations have been fabricated from GaAs/AlGaAs heterostructures which contain a two dimensional electron gas. Using optical and electron beam lithography, the devices have been realized by means of the top-gate technology. All experiments have been performed at low temperature. In order to create a controllable temperature difference in the samples the current heating technique has been used. These experimental basics as well as fundamentals of electric and thermoelectric transport are introduced in Part I of this thesis.
The experiments on the thermopower of a single QD are described in Part II. Essentially, they deal with the problem of how a single spin situated on a QD influences the thermoelectric properties of the system. In this context, the Kondo-effect plays a crucial role. Generally, the Kondo effect is the result of a many-body state which arises from an antiferromagnetic coupling of a magnetic impurity with the surrounding conduction electrons. Here, the magnetic impurity is represented by a QD which is occupied with an odd number of electrons so that it exhibits a net spin. For the first time the thermopower of a Kondo-QD has been studied systematically as a function of two parameters, namely the QD coupling energy and the sample temperature. Both parameters are crucial quantities for Kondo-physics to be observed. Based on these data, it is shown that the thermopower line shape as a function of QD energy is mainly determined by two competing contributions: On the one hand by the enhanced density of states around the Fermi level due to Kondo-correlations and on the other hand by thermopower contributions from the Coulomb resonances. Furthermore, the experiments confirm theoretical predictions which claim that the spectral DOS arising from Kondo-correlations shifts away from the Fermi level for those QD level configurations which are not electron-hole symmetric. Comparison with model calculations by T. Costi and V. Zlatic [Phys. Rev. B 81, 235127 (2010)] shows qualitative and partly even quantitative agreement. A finite thermovoltage at the center of the Kondo-region, which occurred in previous investigations, is also observed in the experiments presented here. It is not covered by the current theory of the Kondo effect. The dependence of this signal on temperature, coupling energy and magnetic field, which differ from non-Kondo regions, is analyzed. In order to clarify the physics behind this phenomenon further studies are desirable.
Furthermore, it is shown by variation of the QD coupling energy over a wide range that Kondo-correlations can be detected in the thermopower even in the regime of very weak coupling. In contrast, no Kondo signatures are visible in the conductance in this energy range. It is found that in the limit of weak coupling the Kondo effect causes the thermopower to exhibit a diminished amplitude in close vicinity of a conductance resonance. Subsequent filling of spin-degenerate states then leads to a thermopower amplitude modulation (odd-even-effect). Although this effect had been observed in previous studies, no connection to Kondo physics had been established in order to explain the observations.
Hence, the experiments on a single QD presented in this thesis provide unique insight into the complex interplay of different transport mechanisms in a spin-correlated QD. Moreover, the results confirm the potential of thermopower measurements as a highly sensitive tool to probe Kondo-correlations.
In Part III thermal effects are investigated in systems which contain two coupled QDs.
Such QD-systems are particularly interesting with respect to thermoelectric applications: Many proposals utilize the extremely sharp energy filtering properties of such coupled QDs and also different kinds of inter dot coupling to construct novel and highly efficient thermoelectric devices. In the present work, thermopower characterizations are performed on a tunnel-coupled DQD for the first time. The key result of these investigations is the thermopower stability diagram. Here it is found, that in such a system maximal thermopower is generated in the vicinity of the so-called triple points (TP) at which three charge states of the DQD are degenerate. Along the axis of total energy, which connects two adjacent TP, a typical thermopower line shape is observed. It is explained and modeled within an intuitive picture that assumes two transport channels across the DQD, representing the TP. For those regions which are far away from the TP, the thermopower turns out to be very sensitive to the relative configuration of the QD energies. The conductance and thermopower data are well reproduced within a model that assumes transport via molecular states. Integration of both models into one then allows model calculations for a complete stability cell in conductance and thermopower to be done.
Furthermore, experiments on two capacitively coupled QDs are presented. In these studies the focus lies on testing the feasibility of such systems for the manipulation and generation of charge currents from thermal energy. In a series of experiments it is shown that such a system of QDs can be utilized to increase or decrease a current flowing between two electron reservoirs by varying the temperature in a third reservoir. This effect is based on the cross-correlation of occupation fluctuations of the individual QDs. These are positive for certain QD energy level configurations and negative for others, which increases or decreases the charge current in the experiments, respectively. In the stability diagram this is manifested in a characteristic clover leaf shaped structure of positive and negative current changes in vicinity of the TP. All main experimental results are reproduced qualitatively in simple model calculations. Due to the close analogy between electrical and thermal conductance of a QD, this effect of thermal switching can, in principle, also be used to built a thermal transistor.
Finally, it is shown that a system consisting of two Coulomb-coupled QDs, which couple a hot electron reservoir electrostatically to two cold electron reservoirs, can be utilized as a novel device which extracts heat from its environment and converts it into a directed charge current. The idea of this heat-to-current converter (HCC) was first proposed by R. Sánchez and M. Büttiker [Phys. Rev. B 83, 085428 (2011)]. It is not only characterized by the novelty of its working principle but also by the fact, that it decouples the directions of charge current and energy flow. In the experiments presented here, such HCC-currents are identified unambiguously: For certain QD-level configurations an electric current between the two cold reservoirs is observed if the temperature in the third reservoir is increased. The direction of this current is shown to be independent of an external voltage. In contrast, the direction of the current exhibits a characteristic dependence on the tunneling coefficients of the QDs, as predicted by theory: By adjusting the thickness and the shape of the respective tunnel junctions, a charge current can be generated between two cold reservoirs, and it can even be inverted. The experimental observations are quantitatively reproduced by model calculations by R. Sánchez and B. Sothmann. Thus, the results represent direct evidence for the existence of HCC-currents. Due to the novelty of the working principle of the HCC and its relevance from a fundamental scientific point of view, the results presented here are an important step towards energy harvesting devices at the nano scale.
Ziel dieser Arbeit war es, basierend auf dem AlGaIn-AsSb Materialsystem neuartige Laserbauelemente mit bisher unerreichten Kenndaten zu entwerfen, herzustellen und zu untersuchen. Der Fokus lag dabei zum Einen auf einer Steigerung der optischen Ausgangsleistung in Kombination mit einem monomodigen spektralen Emissionsverhalten. Zum anderen lag ein wesentliches Hauptaugenmerk auf der Realisierung von monomodig emittierenden Lasern mit einem weiten Wellenlaengenabstimmbereich.
Herstellung und Charakterisierung von Halbleiterbauelementen für die integrierte Quantenphotonik
(2014)
Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung quantenphotonischer Komponenten, welche für eine monolithische Integration auf einem Halbleiter-Chip geeignet sind. Das GaAs-Materialsystem stellt für solch einen optischen Schaltkreis die ideale Plattform dar, weil es flexible Einzelphotonenquellen bereithält und mittels ausgereifter Technologien auf vielfältige Weise prozessiert werden kann.
Als Photonenemitter werden Quantenpunkte genutzt. Man kann sie mit komplexen Bauelementen kombinieren, um ihre optischen Eigenschaften weiter zu verbessern.
Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine erhöhte Effizienz der Photonenemission beobachtet werden, wenn Quantenpunkte in Wellenleiter eingebaut werden, die durch photonische Kristalle gebildet werden. Die reduzierte Gruppengeschwindigkeit die diesem Effekt zugrunde liegt konnte anhand des Modenspektrums von kurzen Wellenleitern nachgewiesen werden. Durch zeitaufgelöste Messungen konnte ermittelt werden, dass die Zerfallszeit der spontanen Emission um einen Faktor von 1,7 erhöht wird, wenn die Emitter zur Mode spektrale Resonanz aufweisen. Damit verbunden ist eine sehr hohe Modeneinkopplungseffizienz von 80%.
Das Experiment wurde erweitert, indem die zuvor undotierte Membran des Wellenleiters durch eine Diodenstruktur ersetzt und elektrische Kontakte ergänzt wurden. Durch Anlegen von elektrischen Feldern konnte die Emissionsenergie der Quantenpunkte über einen weiten spektralen Bereich von etwa 7meV abgestimmt werden. Das Verfahren kann genutzt werden, um die exzitonischen Quantenpunktzustände in einen spektralen Bereich der Wellenleitermode mit besonders stark reduzierter Gruppengeschwindigkeit zu verschieben. Hierbei konnten für Purcell-Faktor und Kopplungseffizienz Bestwerte von 2,3 und 90% ermittelt werden. Mithilfe einer Autokorrelationsmessung wurde außerdem nachgewiesen, dass die Bauelemente als Emitter für einzelne Photonen geeignet sind.
Ein weiteres zentrales Thema dieser Arbeit war die Entwicklung spektraler Filterelemente. Aufgrund des selbstorganisierten Wachstums und der großen räumlichen Oberflächendichte von Quantenpunkten werden von typischen Anregungsmechanismen Photonen mit einer Vielzahl unterschiedlicher Energien erzeugt. Um die Emission eines einzelnen Quantenpunktes zu selektieren, muss der Transmissionsbereich des Filters kleiner sein als der Abstand zwischen benachbarten Spektrallinien. Ein Filter konnte durch die Variation des effektiven Brechungsindex entlang von indexgeführten Wellenleitern realisiert werden. Es wurde untersucht wie sich die optischen Eigenschaften durch strukturelle Anpassungen verbessern lassen. Ein weiterer Ansatz wurde mithilfe photonischer Kristalle umgesetzt. Es wurde gezeigt, dass der Filter hierbei eine hohe Güte von 1700 erreicht und gleichzeitig die Emission des Quantenpunkt-Ensembles abgetrennt werden kann. Die Bauelemente wurden so konzipiert, dass die im photonischen Kristall geführten Moden effizient in indexgeführte Stegwellenleiter einkoppeln können.
Ein Teil dieser Arbeit beschäftigte sich zudem mit den Auswirkungen von anisotropen Verspannungen auf die exzitonischen Zustände der Quantenpunkte. Besonders starke Verspannungsfelder konnten induziert werden, wenn der aktive Teil der Bauelemente vom Halbleitersubstrat abgetrennt wurde. Dies wurde durch ein neu entwickeltes Fabrikationsverfahren ermöglicht.
Infolgedessen konnten die Emissionsenergien reversibel um mehr als 5meV abgestimmt werden, ohne dass die optischen Eigenschaften signifikant beeinträchtigt wurden.
Die auf den aktiven Teil der Probe wirkende Verspannung wurde durch die Anwendung verschiedener Modelle abgeschätzt. Darüberhinaus wurde gezeigt, dass durch Verspannungen der spektrale Abstand zwischen den Emissionen von Exziton und Biexziton gezielt beeinflusst werden kann. Die Kontrolle dieser exzitonischen Bindungsenergie kann für die Erzeugung quantenmechanisch verschränkter Photonen genutzt werden. Dieses Ziel kann auch durch die Reduzierung der Feinstrukturaufspaltung des Exzitons erreicht werden. Die experimentell untersuchten Quantenpunkte weisen Feinstrukturaufspaltungen in der Größenordnung von 100meV auf. Durch genau angepasste Verspannungsfelder konnte der Wert erheblich auf 5,1meV verringert werden. Beim Durchfahren des Energieminimums der Feinstrukturaufspaltung wurde eine Drehung der Polarisationsrichtung um nahezu 90° beobachtet. Desweiteren wurde ein Zusammenhang des Polarisationsgrades mit der Feinstrukturaufspaltung nachgewiesen.
Es wurde ein weiterer Prozessablauf entworfen, um komplexe Halbleiterstrukturen auf piezoelektrische Elemente übertragen zu können. Damit war es möglich den Einfluss der Verspannungsfelder auf Systeme aus Quantenpunkten und Mikroresonatoren zu untersuchen. Zunächst wurde demonstriert, dass die Modenaufspaltung von Mikrosäulenresonatoren reversibel angepasst werden kann. Dies ist ebenfalls von Interesse für die Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen. An Resonatoren aus photonischen Kristallen konnte schließlich gezeigt werden, dass das Verhältnis der spektralen Abstimmbarkeiten von exzitonischen Emissionslinien und Resonatormode etwa fünf beträgt, sodass beide Linien in Resonanz gebracht werden können. Dieses Verhalten konnte zur Beeinflussung der Licht-Materie-Wechselwirkung genutzt werden.
Im Vergleich zu Quantenfilmlasern haben Quantenpunktlaser (unter anderem) die Vorteile, dass kleinere Schwellenströme zu erreichen sind und die Emissionswellenlänge über einen größeren Bereich abgestimmt werden kann, da diese aufgrund der Größenfluktuation im Quantenpunktensemble über ein breites Verstärkungsspektrum verfügen. Ziel des ersten Teils der Arbeit war es, monomodige 1.3 µm Quantenpunktlaser für Telekommunikationsanwendungen herzustellen und deren Eigenschaften zu optimieren. Es wurden sechs Quantenpunktschichten als aktive Zone in Laserstrukturen mit verbreitertem Wellenleiter eingebettet. Eine Messung der optischen Verstärkung einer solchen Laserstruktur mit sechs Quantenpunktschichten ergab einen Wert von 16.6 1/cm (für den Grundzustandsübergang) bei einer Stromdichte von 850 A/cm^2. Dadurch ist Laserbetrieb auf dem Grundzustand bis zu einer Resonatorlänge von 0.8 mm möglich. Für eine Laserstruktur mit sechs asymmetrischen DWELL-Schichten und optimierten Wachstumsparametern ergab sich eine Transparenzstromdichte von etwa 20 A/cm^2 pro Quantenpunktschicht und eine interne Quanteneffizienz von 0.47 bei einer internen Absorption von 1.0 1/cm. Aus den Laserproben wurden außerdem Stegwellenleiterlaser hergestellt. Mit einem 0.8 mm x 4 µm großen Bauteil konnte im gepulsten Betrieb Laseroszillation bis zu einer Rekordtemperatur von 156 °C gezeigt werden. 400 µm x 4 µm große Bauteile mit hochreflektierenden Spiegelvergütungen wiesen im Dauerstrichbetrieb Schwellenströme um 6 mA und externe Quanteneffizienzen an der Frontfacette von 0.23 W/A auf. Für Telekommunikationsanwendungen werden Bauteile benötigt, die lateral und longitudinal monomodig emittieren. Bei kantenemittierenden Lasern kann dies durch das DFB-Prinzip (DFB: distributed feedback) erreicht werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die weltweit ersten DFB-Laser auf der Basis von 1.3 µm Quantenpunktlaserstrukturen hergestellt. Dazu wurden lateral zu den Stegen durch Elektronenstrahllithographie Metallgitter definiert, die durch Absorption die Modenselektion bewirken. Dank des etwa 100 nm breiten Verstärkungsspektrums der Laserstrukturen konnte eine Verstimmung der Emissionswellenlänge über einen Wellenlängenbereich von 80 nm ohne signifikante Verschlechterung der Bauteildaten erzielt werden. Anhand der 0.8 mm langen Bauteile wurden die weltweit ersten ochfrequenzmessungen an Lasern dieser Art durchgeführt. Für Quantenpunktlaser sind theoretisch aufgrund der hohen differentiellen Verstärkung kleine statische Linienbreiten und ein kleiner Chirp zu erwarten. Dies zeigte sich auch im Experiment. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit vertikal emittierenden Quantenpunktstrukturen. Ziel dieses Teils der Arbeit war es, Quantenpunkt-VCSEL mit dotierten Spiegeln zunächst im Wellenlängenbereich um 1 µm herzustellen und auf dieser Basis die Realisierbarkeit von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn zu untersuchen. Zunächst wurden undotierte Mikroresonatorstrukturen für Grundlagenuntersuchungen hergestellt, um die Qualität der Spiegelschichten zu testen und zu optimieren. Diese Strukturen bestanden aus 23.5 Perioden von Spiegelschichten aus AlAs und GaAs im unteren DBR (DBR: Distributed Bragg Reflector), einer lambda-dicken Kavität aus GaAs mit einer Quantenpunktschicht im Zentrum und einem oberen DBR mit 20 Perioden. Es konnten Resonatoren mit sehr hohen Güten über 8000 realisiert werden. Für die weiteren Arbeiten hinsichtlich der Herstellung von Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen haben die Untersuchungen an den Mikroresonatorstrukturen gezeigt, dass es an der verwendeten MBE-Anlage möglich ist, qualitativ sehr hochwertige Spiegelstrukturen herzustellen. Aufbauend auf den Ergebnissen, die aus der Herstellung und Charakterisierung der Mikroresonatorstrukturen gewonnen worden waren, wurden nun Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen hergestellt. Es wurden Strukturen mit 17.5 Perioden im unteren und 21 Perioden im oberen DBR sowie mit 20.5 Perioden im unteren und 30 Perioden im oberen DBR hergestellt. Erwartungsgemäß zeigten die VCSEL mit der höheren Spiegelanzahl auch die besseren Bauteildaten. Um VCSEL auch im Dauerstrich betreiben zu können, wurden Bauteile mit Oxidapertur hergestellt. Dazu wurden bei 30 µm großen Mesen die beiden Aperturschichten aus AlAs auf beiden Seiten der Kavität zur Strompfadbegrenzung bis auf 6 µm einoxidiert. Es konnte gezeigt werden, dass die Realisierung von Quantenpunkt-VCSELn im Wellenlängenbereich um 1 µm mit komplett dotierten Spiegeln ohne größere Abstriche bei den Bauteildaten möglich ist. Bei der Realisierung von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn mit dotierten Spiegeln bereitet die im Vergleich zu den Absorptionsverlusten geringe optische Verstärkung Probleme.
Warum eigentlich Schattenmasken als neues alternatives Verfahren zur lateralen Strukturierung? Alle bislang üblichen Verfahren zur Herstellung lateral begrenzter Halbleiter-Kristalle strukturieren die zuvor epitaktisch flächig aufgewachsenen Schichten nachträglich. Hierdurch können Probleme entstehen. Etwa erzeugen nach einem nasschemischen Ätzprozess freistehende Quantentröge im Randbereich Oberflächenzustände, die zu nicht strahlender Rekombination führen können und daher die Lichtausbeute reduzieren. Der Prozess des erneuten Überwachsens solcher nachträglich geätzter Strukturen ist bislang noch nicht reproduzierbar. Weitere alternative Techniken, wie das Wachstum selbstorganisierter Quantenpunkte oder das it in-situ Spalten, bieten entweder noch keine befriedigende Kontrollmöglichkeit der Strukturgröße oder sind für eine industrielle Anwendung nur wenig praktikabel. Deshalb richtete sich der Blick auf das aus der III-V-Epitaxie bekannte Schattenmasken-Verfahren zur Herstellung makroskopischer sogenannter ,,nipi-Strukturen''. Diese zeigen den interessanten Effekt, dass sich die durch eine Schattenmaske wachsende Struktur in Wachstumsrichtung während des Wachstums von selbst zuspitzt. Die Größe der Masken-Apertur kann dadurch in einer Größenordnung bleiben, wie sie durch ein ultra-violett optisch lithographisches Verfahren hergestellt werden kann. Durch die Maske wächst dennoch, unterstützt von Schatten- und Selbstorganisationseffekten, ein Halbleiter-Kristall, der an seiner Spitze die Ausdehnung einer Nanostruktur hat. Im Rahmen dieser Arbeit gelang es erstmals mittels der Schattenmaskentechnologie eine ZnSe-Draht-Struktur herzustellen, deren Ausdehnung an der Spitze nur noch 25~nm beträgt. Da dieses Verfahren erstmals zur Herstellung von II-VI-Halbleiter-Schichten etabliert wurde, konnte auf keinerlei Vorarbeiten zurückgegriffen werden. Vor der Herstellung geeigneter Schattenmasken mussten zunächst geeignete Belichtungs-Masken für die optische Lithographie entworfen werden, bevor die Ätztechniken zur Herstellung der Schattenmasken selbst optimiert werden konnten. Am Ende der Schattenmaskenentwicklung stand ein Verfahren zur Präparation einer verlässlichen Startoberfläche für die anschließende II-VI-Epitaxie, ohne die ein reproduzierbares Wachstum durch die Schattenmaske nicht möglich ist. Nachdem die technologische Seite abgearbeitet war, mussten anhand geeigneter Epitaxieexperimente die Einflüsse durch die geänderten Wachstumsbedingungen erforscht werden. Insbesondere spielen beim Wachstum durch Schattenmasken Oberflächeneffekte wie Diffusion oder die Orientierung der Masken-Apertur bzgl. der Kristallrichtung eine wesentliche Rolle. Für die in dieser Arbeit verwendete Geometrie des Wachstums (Gruppe-II- und Gruppe-VI-Spezies werden aus bzgl. der Masken-Apertur spiegelbildlichen Raumwinkelbereichen angeboten) wurde herausgefunden, dass die Maskenöffnung entlang der [1-10]-Kristallrichtung orientiert sein sollte. Entlang dieser Richtung sind die Se-Dimere einer Se-reich rekonstruierten Oberfläche orientiert und somit verläuft die Vorzugsdiffusionsrichtung senkrecht zum Draht. Hierdurch können diffusionsgestützt schärfer definierte Flanken des Drahtes wachsen, als bei einer um 90° gedrehten Geometrie. Eigentlich soll nicht nur eine binäre Drahtstruktur entstehen, sondern es soll zum Beispiel ein ZnCdSe-Quantentrog in einen Draht aus einem geeigneten Barriere-Material eingebettet werden. Bei diesen Versuchen stellte sich anhand von Tieftemperatur-PL- und charakteristischen Röntgenphotonen-Spektren heraus, dass Cadmium in einem epitaktisch gewachsenen Draht stärker als andere Spezies auf der Wachstumsoberfläche diffundiert. Eine kontrollierte Deposition eines ZnCdSe-Quantentroges ist nicht möglich. Um Diffusionseffekte zu vermeiden kann statt eines ternären Troges ein binärer in eine nun quaternäre Barriere eingebettet werden. Dieser Ansatz wird bereits in einer parallel zu dieser Arbeit begonnenen Dissertation erfolgreich verfolgt. Bei der Etablierung eines neuen Verfahrens zur Herstellung von Halbleiter-Kristallen müssen auch Aussagen über die strukturellen Eigenschaften der gewachsenen Strukturen getroffen werden. Hierzu wurden die mittels eines ,,Lift-Off''-Prozesses nun freistehenden Drahtstrukturen einer Röntgenstrukturanalyse unterzogen. Die reziproken Gitterkarten zeigen bei senkrechter Orientierung der Beugungsebene relativ zum Draht, dass der Schichtreflex nicht auf der Relaxationsgeraden liegt. Bei einer rein plastischen Relaxation eines Halbleiter-Kristalls müsste dies jedoch für beide Orientierungen der Beugungsebene (senkrecht und parallel zum Draht) der Fall sein. Der Schichtreflex ist in Richtung des Substratreflexes verschoben. Der Netzebenenabstand ist somit also verkleinert. Eine mögliche Erklärung hierfür ist die zylinderförmige ,,Verbiegung'' der Atomebenen im Realraum und somit der Netzebenen im reziproken Raum. Die Überlegungen führen somit auf eine zusätzlich elastische anstelle auschließlich plastischen Relaxation des Kristalls. Um eine solche These erhärten zu können wurde auf der Basis der aus den REM- und AFM-Bildern ausgewerteten Geometrie der Drahtstrukturen ein atomares Modell eines verspannten Kristalls erstellt. Mittels eines Monte-Carlo-Algorithmus' kann dieses Modell seine eingeprägte Verspannungsenergie elastisch abbauen. Die Fouriertransformierte des Realraumbildes des elastisch relaxierten Drahtes lässt sich direkt mit den reziproken Gitterkarten vergleichen. Mittels dieser Simulation konnte die vertikale Verschiebung des Schichtreflexes unmittelbar den zylindrisch ,,verbogenen'' Kristallebenen zugeordnet werden. Ferner ermöglichen die Simulationen erstmalig die qualitative Interpretation der Beugungsmessungen an den Schattenmasken selbst. Die im Rahmen der Dissertation von H.R.~Ress vorgenommenen Beugungsmessungen an den Schattenmasken zeigen neben der vertikalen Verschiebung des AlGaAs-Schichtreflexes charakteristische diffuse Streifen um den Schichtreflex, die bislang unverstanden waren. Die Simulationen zeigen, dass diese Streifen erst bei der elastischen Relaxation des Drahtes durch die konvexe Wölbung der Drahtflanke entstehen. Diese diffusen Streifen lassen sich in den in dieser Arbeit gewachsenen Drähten aus II-VI-Halbleitern nicht unmittelbar nachweisen. Da die Schattenmasken bedingt durch das Herstellungsverfahren eine Rauigkeit der Schattenkanten von bis zu 150~nm aufweisen sind auch die Flanken der durch die Masken gewachsenen Strukturen stark aufgeraut. Deshalb streuen die den Draht begrenzenden Fassetten nicht kohärent und bieten entsprechend keine definierte Abbruchbedingung der Fouriertransformation.
Im Rahmen dieser Arbeit sollten Halbleiterheterostrukturen mit semimagnetischen II-VI-Halbleitern hergestellt werden, mit denen Experimente zum Nachweis und der Erforschung der Spininjektion in Halbleiter durchgeführt werden. Hierzu sollten optische und Transportexperimente dienen. Zur Polarisation der Elektronenspins werden semimagnetische II-VI-Halbleiter verwendet, bei denen in einem von außen angelegten magnetischen Feld bei tiefen Temperaturen durch den riesigen Zeemaneffekt die Spinentartung der Energiebänder aufgehoben ist. Da diese Aufspaltung sehr viel größer als die thermische Energie der Ladungsträger ist, sind diese nahezu vollständig spinpolarisiert. Für die vorgestellten Experimente wurden (Be,Zn,Mn)Se und (Cd,Mn)Se als Injektormaterialien verwendet. Durch die Verwendung von (Be,Zn,Mn)Se als Injektor konnte die Spinjektion in eine GaAs-Leuchtdiode nachgewiesen werden. Hierzu wurde der Grad der zirkularen Polarisation des von der Leuchtdiode emittierten Lichts gemessen, welches ein direktes Maß für die Spinpolarisation der injizierten Elektronen ist. Durch diverse Referenzmessungen konnte die Polarisation des Lichts eindeutig der Spininjektion in die Leuchtdiode zugeordnet werden. So konnten eventuell denkbare andere Ursachen, wie ein zirkularer Dichroismus des Injektormaterials oder die Geometrie des Experiments ausgeschlossen werden. Um die physikalischen Prozesse in der Spin-LED näher zu untersuchen, wurde eine Vielzahl von Experimenten durchgeführt. So wurde unter anderem die Abhängigkeit der Effizienz der Spininjektion von der Dicke der semimagnetischen (Be,Zn,Mn)Se-Schicht erforscht. Hieraus wurde eine magnetfeldabhängige Spin-Flip-Länge im semimagnetischen Halbleiter ermittelt, die kleiner als 20 nm ist. Im Zuge dieser Experimente wurde auch die magnetooptischen Eigenschaften dieser hochdotierten (Be,Zn,Mn)Se-Schichten untersucht. Die große Zeemanaufspaltung bleibt zwar erhalten, wird allerdings insbesondere unter Stromfluß durch eine isolierte Aufheizung der Manganionen in der Schicht reduziert. Die Spin-LEDs wurden auf eine eventuelle Eignung zur Detektion der Spininjektion in Seitenemission, wie es für Experimente mit anderen spinpolarisierenden Materialien nötig ist, getestet. Obwohl die Effizienz der Spininjektion in diesen LEDs nachweislich sehr hoch ist, konnte in Seitenemission keine Polarisation des emittierten Lichts nachgewiesen werden. In dieser Konfiguration sind (Al,Ga)As-LEDs als Detektor also nicht zu verwenden. Der Nachweis der Injektion spinpolarisierter Elektronen in einen Halbleiter sollte auch in Transportexperimenten erfolgen. Hierfür wurden (Be,Zn,Mn)Se/(Be,Zn)Se-Heterostrukturen hergestellt, die wie erwartet einen deutlichen positiven Magnetowiderstand zeigen, der nicht auf die verwendeten Materialien oder die Geometrie der Proben zurückzuführen ist. Der beobachtete Effekt scheint durch ein Zusammenspiel des semimagnetischen Halbleiters mit dem Metall-Halbleiter-Kontakt aufzutreten. Aus diesen Experimenten konnte eine Abschätzung der Spin-Flip-Länge in hochdotierten ZnSe-Schichten getroffen werden. Sie liegt zwischen 10 und 100 nm. Weiterhin sollten Spininjektionsexperimente an InAs durchgeführt werden. Zur Polarisation der Elektronenspins in diesen Experimenten sollte als semimagnetischer Halbleiter (Cd,Mn)Se verwendet werden, da es gitterangepasst zu InAs gewachsen werden kann. Anders als bei (Be,Zn,Mn)Se konnte jedoch auf nahezu keine Erfahrungen auf dem Gebiet der (Cd,Mn)Se-Epitaxie zurückgegriffen werden. Durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers ist es gelungen (Cd,Mn)Se-Schichten auf InAs in sehr hoher struktureller Qualität herzustellen. Die Untersuchung der magnetooptischen Eigenschaften dieser Schichten bestätigte die Eignung von (Cd,Mn)Se als Injektor für die geplanten Spininjektionsexperimente. Für die elektrische Charakterisierung ist es nötig, (Cd,Mn)Se auf einem elektrisch isolierenden GaAs-Substrat mit einer (Al,Ga)Sb-Pufferschicht zu epitaxieren. Das monokristalline Wachstum von (Cd,Mn)Se-Schichten hierauf wurde nur durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers möglich, der bei sehr niedrigen Substrattemperaturen im ALE-Modus gewachsen wird. Insbesondere die Dotierbarkeit der (Cd,Mn)Se-Schichten ist für die Spininjektionsexperimente wichtig. Es zeigte sich, dass sich die maximal erreichbare n-Dotierung mit Iod durch den Einbau von Mangan drastisch reduziert. Trotzdem ist es gelungen, (Cd,Mn)Se -Schichten herzustellen, die einen negativen Magnetowiderstand zeigen, was eine Voraussetzung für Spininjektionsexperimente ist. Für Transportexperimente sollen die spinpolarisierten Elektronen direkt in ein zweidimensionales Elektronengas injiziert werden. Hierfür wurden Heterostrukturen mit einem InAs-Quantentrog, in dem sich ein solches 2DEG ausbildet, hergestellt und in Hall-Messungen charakterisiert. Für die Realisierung dieser Experimente wurde ein Konzept erstellt und erste Versuche zu dessen Umsetzung durchgeführt. Ein zu lösendes Problem bleibt hierbei die Diffusion auf der freigelegten InAs-Oberfläche bei den für das (Cd,Mn)Se-Wachstum nötigen Substrattemperaturen. Leuchtdioden mit einem InAs-Quantentrog wurden für den Nachweis der Spininjektion in InAs auf optischem Wege hergestellt. Für die Realisierung einer solchen Leuchtdiode war es nötig, auf ein asymmetrisches Designs mit einer n-Barriere aus (Cd,Mn)Se und einer p-Barriere aus (Al,Ga)(Sb,As) zurückzugreifen. Es wurden sowohl magnetische als auch unmagnetische Referenzproben hergestellt und vermessen. Die Ergebnisse deuten auf einen experimentellen Nachweis der Spininjektion hin.
Das zentrale Thema der vorliegenden Arbeit ist die Konzeptionierung und Charakterisierung verschiedener innovativer Bauteildesigns zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften von Quantenkaskadenlasern. Die Quantenkaskadenlaserschichten, die diesen Konzepten zu Grunde liegen wurden im Rahmen dieser Arbeit mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und optimiert. Diese Optimierung machte auch die Realisierung von Dauerstrichbetrieb möglich. Dazu werden zunächst die grundlegenden Eigenschaften von den in dieser Arbeit verwendeten III-V-Halbleitern sowie des InP-Materialsystems erläutert. Für diese Arbeit ist dabei die Kombination der beiden ternären Verbindungshalbleiter InGaAs und InAlAs in einer Halbleiterheterostruktur von zentraler Bedeutung, aus denen die aktive Zone der hier vorgestellten Quantenkaskadenlaser besteht. Basierend auf dem zweiten Kapitel wird dann im dritten Kapitel auf das Zusammenspiel der einzelnen konkurrierenden strahlenden und nicht strahlenden Streuprozesse in einer Quantenkaskadenlaserstruktur eingegangen. Dabei wird die prinzipielle Funktionsweise eines solchen komplexen Systems an Hand eines 3-Quantenfilm-Designs erläutert. Das vierte Kapitel beschäftigt sich mit der Herstellung und Grundcharakterisierung der Laserstrukturen. Dabei wird kurz das Konzept der Molekularstrahlepitaxie erklärt sowie der Aufbau der verwendeten Anlage beschrieben. Da ein Betrieb der Bauteile im Dauerstrichbetrieb deren Anwendbarkeit in vielen Bereichen verbessert, wird im fünften Kapitel an Hand eines ausgewählten Strukturdesigns der Weg bis hin zur Realisierung des Dauerstrichbetriebs beschrieben. Des Weiteren wird auf einen besonderen Prozess zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit der fertigen Bauteile eingegangen. Dieser sogenannte Doppelkanal-Stegwellenleiter-Prozess zeichnet sich dadurch aus, dass der entstehende Lasersteg seitlich durch zwei nasschemisch geätzte Gräben begrenzt wird.Die letzten drei Kapitel beschäftigen sich mit verschiedenen Bauteilkonzepten zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften der Quantenkaskadenlaser. In Kapitel sechs werden dabei Mikrolaser mit tiefgeätzten Bragg-Spiegeln zur Realisierung von monomodigem Betrieb vorgestellt. Im folgenden Kapitel werden Laser mit aktiven gekoppelten Ringresonatoren vorgestellt. Der gekoppelte Ring funktioniert dabei als Filter nach dem Vernier-Prinzip und ermöglicht so monomodigen Betrieb. Im letzten Kapitel stehen schließlich Quantenkaskadenlaser mit trapezförmigem Verstärkungsbereich im Mittelpunkt. Ziel dieses Teils der vorliegenden Arbeit war es die Ausgangsleistung der Bauteile zu erhöhen und dabei gleichzeitig die Fernfeldeigenschaften zu verbessern.
A novel growth method has been developed, allowing for the growth of strained HgTe shells on CdTe nanowires (NWs). The growth of CdTe-HgTe core-shell NWs required high attention in controlling basic parameters like substrate temperature and the intensity of supplied material fluxes. The difficulties in finding optimized growth conditions have been successfully overcome in this work.
We found the lateral redistribution of liquid growth seeds with a ZnTe growth start to be crucial to trigger vertical CdTe NW growth. Single crystalline zinc blende CdTe NWs grew, oriented along [111]B. The substrate temperature was the most critical parameter to achieve straight and long wires. In order to adjust it, the growth was monitored by reflection high-energy electron diffraction, which was used for fine tuning of the temperature over time in each growth run individually. For optimized growth conditions, a periodic diffraction pattern allowed for the detailed analysis of atomic arrangement on the surfaces and in the bulk. The ability to do so reflected the high crystal quality and ensemble uniformity of our CdTe NWs. The NW sides were formed by twelve stable, low-index crystalline facets. We observed two types stepped and polar sides, separated by in total six flat and non-polar facets.
The high crystalline quality of the cores allowed to grow epitaxial HgTe shells around. We reported on two different heterostructure geometries. In the first one, the CdTe NWs exhibit a closed HgTe shell, while for the second one, the CdTe NWs are overgrown mainly on one side. Scanning electron microscopy and scanning transmission electron microscopy confirmed, that many of the core-shell NWs are single crystalline zinc blende and have a high uniformity. The symmetry of the zinc blende unit cell was reduced by residual lattice strain. We used high-resolution X-ray diffraction to reveal the strain level caused by the small lattice mismatch in the heterostructures. Shear strain has been induced by the stepped hetero-interface, thereby stretching the lattice of the HgTe shell by 0.06 % along a direction oriented with an angle of 35 ° to the interface.
The different heterostructures obtained, were the base for further investigation of quasi-one-dimensional crystallites of HgTe. We therefore developed methods to reliably manipulate, align, localize and contact individual NWs, in order to characterize the charge transport in our samples. Bare CdTe cores were insulating, while the HgTe shells were conducting. At low temperature we found the mean free path of charge carriers to be smaller, but the phase coherence length to be larger than the sample size of several hundred nanometers. We observed universal conductance fluctuations and therefore drew the conclusion, that the trajectories of charge carriers are defined by elastic backscattering at randomly distributed scattering sites. When contacted with superconducting leads, we saw induced superconductivity, multiple Andreev reflections and the associated excess current. Thus, we achieved HgTe/superconductor interfaces with high interfacial transparency.
In addition, we reported on the appearance of peaks in differential resistance at Delta/e for HgTe-NW/superconductor and 2*Delta/e for superconductor/HgTe-NW/superconductor junctions, which is possibly related to unconventional pairing at the HgTe/superconductor interface. We noticed that the great advantage of our self-organized growth is the possibility to employ the metallic droplet, formerly seeding the NW growth, as a superconducting contact. The insulating wire cores with a metallic droplet at the tip have been overgrown with HgTe in a fully in-situ process. A very high interface quality was achieved in this case.
Spin- and \(k\)-resolved hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) is a powerful tool to probe bulk electronic properties of complex metal oxides. Due to the low efficiency of common spin detectors of about \(10^{-4}\), such experiments have been rarely performed within the hard X-ray regime since the notoriously low photoionization cross sections further lower the performance tremendously. This thesis is about a new type of spin detector, which employs an imaging spin-filter with multichannel electron recording. This increases the efficiency by a factor of \(10^4\) and makes spin- and \(k\)-resolved photoemission at high excitation energies possible. Two different technical approaches were pursued in this thesis: One using a hemispherical deflection analyzer (HDA) and a separate external spin detector chamber, the other one resorting to a momentum- or \(k\)-space microscope with time-of-flight (TOF) energy recording and an integrated spin-filter crystal. The latter exhibits significantly higher count rates and - since it was designed for this purpose from scratch - the integrated spin-filter option found out to be more viable than the subsequent upgrade of an existing setup with an HDA. This instrumental development is followed by the investigation of the complex metal oxides (CMOs) KTaO\(_3\) by angle-resolved HAXPES (HARPES) and Fe\(_3\)O\(_4\) by spin-resolved HAXPES (spin-HAXPES), respectively.
KTaO\(_3\) (KTO) is a band insulator with a valence-electron configuration of Ta 5\(d^0\). By angle- and spin-integrated HAXPES it is shown that at the buried interface of LaAlO\(_3\)/KTO - by the generation of oxygen vacancies and hence effective electron doping - a conducting electron system forms in KTO. Further investigations using the momentum-resolution of the \(k\)-space TOF microscope show that these states are confined to the surface in KTO and intensity is only obtained from the center or the Gamma-point of each Brillouin zone (BZ). These BZs are furthermore square-like arranged reflecting the three-dimensional cubic crystal structure of KTO. However, from a comparison to calculations it is found that the band structure deviates from that of electron-doped bulk KTaO\(_3\) due to the confinement to the interface.
There is broad consensus that Fe\(_3\)O\(_4\) is a promising material for spintronics applications due to its high degree of spin polarization at the Fermi level. However, previous attempts to measure the spin polarization by spin-resolved photoemission spectroscopy have been hampered by the use of low photon energies resulting in high surface sensitivity. The surfaces of magnetite, though, tend to reconstruct due to their polar nature, and thus their magnetic and electronic properties may strongly deviate from each other and from the bulk, dependent on their orientation and specific preparation. In this work, the intrinsic bulk spin polarization of magnetite at the Fermi level (\(E_F\)) by spin-resolved photoelectron spectroscopy, is determined by spin-HAXPES on (111)-oriented thin films, epitaxially grown on ZnO(0001) to be \(P(E_F) = -80^{+10}_{-20}\) %.
The presented thesis deals with the investigation of the characteristic physical properties of lead-free double perovskites. For this purpose lead-free double perovskite single crystals were grown from solution. In order to assess the influence of growth temperature on tail states in the material, the crystals were studied using Photoluminescence Excitation (PLE) and Transmission measurements. Additionally, lead-free double perovskite solar cells and thin films were investigated to address the correlation of precursor stoichiometry and solar cell efficiency. In a last step a new earth abundant lead-free double perovskite was introduced and its physical properties were studied by photoluminescene and absorptance. Like this it was possible to assess the suitability of this material for solar cell applications in the future.
Overview of the Organolead Trihalide Perovskite Crystal Area
Studies of perovskite single crystals with high crystallographic quality is an important technological area of the perovskite research, which enables to estimate their full optoelectronic potential, and thus to boost their future applications [26]. It was therefore essential to grow high-quality single crystals with lowest structural as well as chemical defect densities and with a stoichiometry relevant for their thin-film counterparts [26]. Optoelectronic devices, e.g. solar cells, are highly complex systems in which the properties of the active layer (absorber) are strongly influenced by the adjacent layers, so it is not always easy to define the targeted properties and elaborate the design rules for the active layer. Currently, organolead trihalide perovskite (OLTP) single crystals with the structure ABX3 are one of the most studied crystalline systems. These hybrid crystals are solids composed of an organic cation such as methylammonium (A = MA+) or formamidinium (A = FA+) to form a three-dimensional periodic lattice together with the lead cation (B = Pb2+) and a halogen anion such as chloride, bromide or iodide (X = Cl-, Br- or I-) [23]. Among them are methylammonium lead tribromide (MAPbBr3), methylammonium lead triiodide (MAPbI3), as well as methylammonium lead trichloride (MAPbCl3) [62, 63]. Important representatives with the larger cation FA+ are formamidinium lead tribromide (FAPbBr3) and formamidinium lead triiodide (FAPbI3) [23, 64]. Besides the exchange of cations as well as anions, it was possible to grow crystals containing two halogens to obtain mixed crystals with different proportions of chlorine to bromine and bromine to iodine, as it is shown in Figure 70. By varying the mixing ratio of the halogens, it was therefore possible to vary the colour and thus the absorption properties of the crystals [85], as it can be done with thin polycrystalline perovskite films. In addition, since a few years it is also doable to grow complex crystals that contain several cations as well as anions [26, 80, 81]. These include the perovskites double cation – double halide formamidinium lead triiodide – methylammonium lead tribromide (FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.1 (FAMA) [26, 80] and formamidinium lead triiodide – methylammonium lead tribromide – caesium lead tribromide (FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.05(CsPbBr3)0.05 (CsFAMA) [81], which have made a significant contribution to increase the power conversion efficiency (PCE) in thin-film photovoltaics [47, 79, 182]. The growth of crystals to this day is performed exclusively from solution [23, 26, 56, 62]. Important preparation methods are the cooling acid-based precursor solution crystallisation [22], the inverse temperature crystallisation (ITC) [62], and the antisolvent vapour-assistant crystallisation (AVC) [137]. In the cooling crystallisation, the precursor salts AX and PbX2 are dissolved in an aqueous halogen-containing acid at high temperatures [56]. Controlled and slow cooling finally results in a supersaturated precursor solution, which leads to spontaneous nucleation of crystal nuclei, followed by subsequent crystal growth. The ITC method is based on the inverse or retrograde solubility of a dissociated perovskite in an organic solvent [23, 64]. With increasing temperature, the solubility of the perovskite decreases and mm-sized crystals can be grown within a few hours [23]. In the AVC method, the precursors are also dissolved in an organic solvent as well [137]. By slow evaporation of a so-called antisolvent [137], the solubility of the perovskite in the now present solvent mixture decreases and it finally precipitates. In addition, there are many other methods with the goal of growing high quality and large crystals in a short period of
time [60, 61, 233, 310].
This work is investigating the electronic structure of organic thin films. A central question in this respect is the influence of the interaction between the molecules in the condensed phase and the interaction at metal-organic interfaces on the electronic properties. For this purpose the experimental methods Photoelectron Spectroscopy (PES) and Near Edge X-ray Absorption Finestructure Spectroscopy (NEXAFS) were applied with highest energy resolution. In addition, ab initio calculations were performed for the theoretical simulation of NEXFAS spectra. The investigation is mainly focussing on thin, vacuum sublimated films of aromatic model molecules with oxygen-containing functional groups (NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA and ANQ) and Ag(111) surfaces. Due to their large, delocalised p-systems these molecules have very interesting properties for their application in electronic devices. Due to the high energy resolution of third generation synchrotron sources the vibronic fine structure in the NEXAFS spectra of these large molecules could be resolved for the first time in the condensed phase. A comparison of the data of the different molecules provides interesting insight into the coupling between electronic transition and vibronic excitation. Although for these molecules a variety of different vibronic modes exist, the NEXAFS data show that preferentially only on mode couples to each electronic transition. The high-resolution PES spectra of the molecules NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA and ANQ show distinct differences thus providing a fingerprint for each investigated substance. A comparative analysis of the spectra enabled us to define the 1s binding energies of all chemically different carbon and oxygen atoms. Additional structures in the spectra can be assigned as shake-up satellites. The five molecules are an ideal model system for the investigation of fundamental aspects of core electron spectroscopy, such as initial and final state effects and satellites, that are influenced by the intra- and intermolecular electron distribution in the ground and core ionized state. An important aspect in this thesis is the spectroscopic investigation of structurally different NTCDA monolayer phases on the Ag(111) surface. Marked differences in the electronic structures of the different phases, that can be assigned to differences in the metal-adsorbate interaction, could be demonstrated by XPS and NEXAFS. The substrate bonding can be characterized as chemisorptive for both, the compressed as well as the relaxed NTCDA monolayer, which can be unambiguously deduced from the analysis of satellite structures in the O 1s and C 1s XPS spectra. These satellites are due to dynamic screening by charge transfer from the substrate. The NEXAFS data show consistently, that the NTCDA LUMO becomes partly occupied upon adsorption. Highly interesting phase transitions into disordered low-temperature phases occur upon cooling to 160 K for both, the compressed and the relaxed NTCDA monolayer. Thereby, the adsorbate-substrate bonding is increased and the NTCDA LUMO becomes completely occupied. This can be observed in the NEXAFS data, where transitions involving LUMO final states are quenched. Simultaneously, the XPS data show a distinctly decreased intensity of unscreened photoemission states due to enhanced charge transfer screening. In addition, a hysteresis behaviour could be demonstrated for the phase transition of the relaxed monolayer by temperature dependent NEXAFS experiments and the hysteresis curve was determined. The hysteresis could be quantified to approx. 20 K. From SPA-LEED experiments the activating energy for the phase transition of the relaxed monolayer upon cooling could be determined to 60 meV. Finally, a NEXAFS investigation of polyethylene samples with different comonomer content is presented. Differences in the absorption spectra between samples with different comonomer content could be unambiguously assigned to the different crystallinities of the samples by heating a highly crystalline sample in situ close to the melting temperature. Ab initio calculations on a model matrix of butane molecules show, that the spectra of crystalline and amorphous polyethylene differ distinctly due to the intermolecular interaction, which can be observed best for resonances with strong Rydberg character. Thus, the differences in the PE spectra can be explained by the superposition of the signatures of crystalline and amorphous moieties, that are mixed according to the respective crystallinity.
High-Resolution X-ray Imaging based on a Liquid-Metal-Jet-Source with and without X-ray Optics
(2016)
With increasing miniaturization in industry and medical technology, non-destructive testing techniques are an area of everincreasing importance. In this framework, X-ray microscopy offers an efficient tool for the analysis, understanding and quality assurance of microscopic species, in particular as it allows reconstructing three-dimensional data sets of the whole sample’s volumevia computed tomography (CT).
The following thesis describes the conceptualization, design, construction and characterization of a compact laboratory-based X-ray microscope in the hard X-ray regime around 9 keV, corresponding to a wavelength of 0.134 nm. Hereby, the main focus is on the optimization of resolution and contrast at relatively short exposure times. For this, a novel liquid-metal-jet anode source is the basis. Such only recently commercially available X-ray source reaches a higher brightness than other conventional laboratory sources, i.e. the number of emitted photons (X-ray quanta) per area and solid angle is exceptionally high. This is important in order to reach low exposure times. The reason for such high brightness is the usage of the rapidly renewing anode out of liquid metal which enables an effective dissipation of heat, normally limiting the creation of high intensities on a small area.
In order to cover a broad range of different samples, the microscope can be operated in two
modes. In the “micro-CT mode”, small pixels are realized with a crystal-scintillator and an
optical microscope via shadow projection geometry. Therefore, the resolution is limited by the emitted wavelength of the scintillator, as well as the blurring of the screen. However, samples in the millimeter range can be scanned routinely with low exposure times. Additionally, this mode is optimized with respect to in-line phase contrast, where edges of an object are enhanced and thus better visible.
In the second “nano-CT mode”, a higher resolution can be reached via X-ray lenses. However,
their production process is due to the physical properties of the hard X-ray range - namely high absorption and low diffraction - extremely difficult, leading typically to low performances. In combination with a low brightness, this leads to long exposure times and high requirements in terms of stability, which is one of the key problems of laboratory-based X-ray microscopy. With the here-developed setup and the high brightness of its source, structures down to 150 nm are resolved at moderate exposure times (several minutes per image) and nano-CTs can be obtained.
Perovskite oxides are a very versatile material class with a large variety of outstanding physical properties.
A subgroup of these compounds particularly tempting to investigate are oxides involving high-\(Z\) elements, where spin-orbit coupling is expected to give rise to new intriguing phases and potential application-relevant functionalities. This thesis deals with the preparation and characterization of two representatives of high-\(Z\) oxide sample systems based on KTaO\(_3\) and BaBiO\(_3\).
KTaO\(_3\) is a band insulator with an electronic valence configuration of Ta 5\(d\)\(^0\) . It is shown that by pulsed laser deposition of a disordered LaAlO\(_3\) film on the KTaO\(_3\)(001) surface, through the creation of oxygen vacancies, a Ta 5\(d\)\(^{0+\(\delta\)}\) state is obtained in the upmost crystal layers of the substrate. In consequence a quasi two dimensional electron system (q2DES) with large spin-orbit coupling emerges at the heterointerface. Measurements of the Hall effect establish sheet carrier densities in the range of 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), which can be controlled by the applied oxygen background pressure during deposition and the LaAlO\(_3\) film thickness. When compared to the prototypical oxide q2DESs based on SrTiO\(_3\) crystals, the investigated system exhibits exceptionally large carrier mobilities of up to 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) at room temperature (below 10 K). Through a depth profiling by photoemission spectra of the Ta 4\(f\) core level it is shown that the majority of the Ta 5\(d\)\(^0\) charge carriers, consisting of mobile and localized electrons, is situated within 4 nm from the interface at low temperatures. Furthermore, the momentum-resolved electronic structure of the q2DES \(buried\) underneath the LaAlO\(_3\) film is probed by means of hard X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is inferred that, due to a strong confinement potential of the electrons, the band structure of the system is altered compared to \(n\)-doped bulk KTO. Despite the constraint of the electron movement along one direction, the Fermi surface exhibits a clear three dimensional momentum dependence, which is related to a depth extension of the conduction channels of at least 1 nm.
The second material, BaBiO\(_3\), is a charge-ordered insulator, which has recently been predicted to emerge as a large-gap topological insulator upon \(n\)-doping. This study reports on the thin film growth of pristine BaBiO\(_3\) on Nb:SrTiO\(_3\)(001) substrates by means of pulsed laser deposition. The mechanism is identified that facilitates the development of epitaxial order in the heterostructure despite the presence of an extraordinary large lattice mismatch of 12 %. At the heterointerface, a structurally modified layer of about 1.7 nm thickness is formed that gradually relieves the in-plane strain and serves as the foundation of a relaxed BBO film. The thereupon formed lattice orders laterally in registry with the substrate with the orientation BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) by so-called domain matching, where 8 to 9 BaBiO\(_3\) unit cells align with 9 to 10 unit cells of the substrate. Through the optimization of the deposition conditions in regard to the cation stoichiometry and the structural lattice quality, BaBiO\(_3\) thin films with bulk-like electronic properties are obtained, as is inferred from a comparison of valence band spectra with density functional theory calculations. Finally, a spectroscopic survey of BaBiO\(_3\) samples of various thicknesses resolves that a recently discovered film thickness-controlled phase transition in BaBiO\(_3\) thin films can be traced back to the structural and concurrent stoichiometric modifications occuring in the initially formed lattice on top of the SrTiO\(_3\) substrate rather than being purely driven by the smaller spatial extent of the BBO lattice.
Dank der mit modernen NMR-Spektrometern (Kernspintomographen) routinemäßig realisierbaren isotropen räumlichen Auflösungen von wenigen Mikrometern, ergeben sich für die 1H NMR-Mikroskopie zahlreiche neue Anwendungsgebiete. Allerdings sind die Möglichkeiten und Grenzen der NMR-Mikroskopie bezüglich ihrer praktischen Anwendbarkeit bisher nur wenig untersucht worden. Die vorliegende Arbeit ist im Bereich der biophysikalischen Grundlagenforschung angesiedelt und soll die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie auf neuen medizinischen und biologischen Anwendungsgebieten anhand von ausgewählten Beispielen aus diesen Bereichen demonstrieren. Die einzelnen Projekte besitzen deswegen immer auch den Charakter von Machbarkeitsstudien, die aufzeigen sollen, welche Möglichkeiten und Vorteile die NMR-Mikroskopie im Vergleich zu etablierten Untersuchungsmethoden bietet. Im Detail wurden unterschiedliche lebende und fixierte biologische Proben mittels NMR-Mikroskopie zerstörungsfrei und räumlich hochaufgelöst dargestellt. Dabei variierte die spezielle Zielsetzung von der Visualisierung der Invasion eines Tumorsphäroiden in ein Zellaggregat anhand von T2-Parameterkarten (Zeitkonstante der Spin-Spin-Relaxation) über die dreidimensionale Darstellung des Gehirns der Honigbiene in der intakten Kopfkapsel bis hin zur nicht-invassiven Abbildung der Anatomie prenataler Delphine. Für alle durchgeführten Projekte war der nicht-invasive Charakter der NMR-Experimente von entscheidender Bedeutung. Die zu beobachtende Tumorinvasion durfte nicht durch die Messung beeinflusst werden, das Bienengehirn sollte möglichst naturgetreu abgebildet werden, und die untersuchten Delphine sind seltene Museumsstücke, die nicht zerstört werden durften. Die verschiedenen Proben wurden mit der jeweils bestmöglichen räumlichen Auflösung visualisiert, die sich entweder durch das minimal nötige Signal-zu-Rausch-Verhältnis (SNR) oder durch die zur Verfügung stehende Messzeit ergab. Um einzelne feine Strukturen in den Bildern auflösen zu können, mussten sowohl das SNR, als auch das Kontrast-zu-Rausch-Verhältnis optimiert werden. Die Messungen wurden an Hochfeld-NMR-Spektrometern bei 500 und 750 MHz durchgeführt, um das für die hohe Auflösung notwendige SNR zu gewährleisten. Mit den Experimenten konnten zahlreiche Fragen bezüglich mikroskopischer Details der verschiedenen untersuchten Proben nicht-invasiv beantworten werden. Gleichzeitig führten sie zu neuen interessanten Fragestellungen bezüglich der NMR-Mikroskopie an fixierten Proben. Darüber hinaus konnte die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie als Alternative bzw. Ergänzung zu herkömmlichen Untersuchungsmethoden wie der konfokalen Lasermikroskopie bei der Visualisierung des Bienengehirns und der konventionellen Histologie bei der Untersuchung der Anatomie der prenatalen Delphine demonstriert werden. Durch die Untersuchung der speziellen Vorteile und der Grenzen der Anwendung der NMR-Mikroskopie gegenüber den herkömmlichen Untersuchungsmethoden konnte konkret der praktische Nutzen ihres Einsatzes aufgezeigt und Ergebnisse erzielt werden, die sonst nicht erzielbar wären. Gerade der Einsatz der NMR-Mikroskopie in Form der NMR-Histologie stellt einen vielversprechenden Weg zur Etablierung der NMR-Mikroskopie als Routineuntersuchungsmethode dar. Als ebenso erfolgreich hat sich die Anwendung der NMR-Mikroskopie als Untersuchungsmethode bei der Beobachtung der Tumorinvasion erwiesen, so dass sie auch in der medizinischen in-vitro Forschung und Therapiesimulation als sinnvolle Alternative zu den vorhandenen Methoden angesehen werden kann. Anhand der ausgewählten Anwendungsbeispiele ist es in dieser Arbeit somit gelungen, neue, konkrete Einsatzmöglichkeiten für die NMR-Mikroskopie zu eröffnen und ihre praktische Anwendbarkeit als Untersuchungsmethode für Fragestellungen im Bereich der medizinischen in-vitro Forschung und verschiedener neuro- und entwicklungsbiologischer Bereiche zu demonstrieren.
The present thesis “Hot spin carriers in cold semiconductors” investigates hot carrier effects in low-temperature photoinduced magneto-optical Kerr effect (MOKE) microscopy of electron spins in semiconductor heterostructures. Our studies reveal that the influence of hot photocarriers in magneto-optical pump-probe experiments is twofold.
First, it is commonly assumed that a measurement of the local Kerr rotation using an arbitrary probe wavelength maps the local electron spin polarization. This is the fundamental assumption that underlies the widely used two-color MOKE microscopy technique. Our continuous-wave (cw) spectroscopy experiments demonstrate that this assumption is not correct.
At low lattice temperatures the nonresonant spin excitation by the focused pump laser inevitably leads to a strong heating of the electron system. This heating, in turn, locally modifies the magneto-optical coefficient which links the experimentally observed Kerr rotation to the electron spin polarization. As a consequence, the spin-induced local Kerr rotation is augmented by spin-unrelated changes in the magneto-optical coefficient. A spatially resolved measurement of the Kerr rotation then does not correctly map the electron spin polarization profile.
We demonstrate different ways to overcome this limitation and to correctly measure the electron spin profile. For cw spectroscopy we show how the true local electron spin polarization can be obtained from a quantitative analysis of the full excitonic Kerr rotation spectrum. Alternatively, picosecond MOKE microscopy using a spectrally broad probe laser pulse mitigates hot-carrier effects on the magneto-optical spin detection and allows to directly observe the time-resolved expansion of optically excited electron spin packets in real-space.
Second, we show that hot photocarriers strongly modify the spin diffusion process. Owing to their high kinetic energy, hot carriers greatly enhance the electron spin diffusion coefficient with respect to the intrinsic value of the undisturbed system. Therefore, for steady-state excitation the spin diffusivity is strongly enhanced close to the pump spot center where hot electrons are present. Similarly, for short delays following pulsed excitation the high initial temperature of the electrons leads to a very fast initial expansion of the spin packet which gradually slows as the electrons cool down to the lattice temperature.
While few previous publications have recognized the possible influence of hot carriers on the electron spin transport properties, the present work is the first to directly observe and quantify such hot carrier contributions. We develop models which for steady-state and pulsed excitation quantitatively describe the experimentally observed electron spin diffusion. These models are capable of separating the intrinsic spin diffusivity from the hot electron contribution, and allow to obtain spin transport parameters of the undisturbed system.
We perform extensive cw and time-resolved spectroscopy studies of the lattice temperature dependence of the electron spin diffusion in bulk GaAs. Using our models we obtain a consistent set of parameters for the intrinsic temperature dependence of the electron spin diffusion coefficient and spin relaxation time and the hot carrier contributions which quantitatively describes all experimental observations. Our analysis unequivocally demonstrates that we have, as we believe for the first time, arrived at a coherent understanding of photoinduced low-temperature electron spin diffusion in bulk semiconductors.
Die klinische Magnetresonanztomografie (MRT) operiert meist bei einer Magnetfeldstärke von 1,5 Tesla (T). Es halten jedoch immer mehr 3T MRT-Systeme Einzug
im klinischen Alltag und seit kurzem auch 7T Ganzkörper-MRT-Systeme in die Grundlagenforschung. Höhere Magnetfeldstärken führen grundsätzlich zum einem
verbesserten Signal-zu-Rausch- Verhältnis, welches sich gewinnbringend in eine erhöhte Ortsauflösung oder schnellere Bildaufnahme äußert. Ein Nachteil ist aber die dabei im Patienten deponierte Hochfrequenz-Energie (HF-Energie), welche quadratisch mit ansteigender Feldstärke zusammenhängt. Charakterisiert wird diese durch die
spezifische Absorptionsrate (SAR) und ist durch vorgegebene gesetzliche Grenzwerte beschränkt. Moderne, SAR-intensive MRT-Techniken (z.B. Multispinecho-Verfahren)
sind bereits bei 1,5T nahe den zulässigen SAR-Grenzwerten und somit nicht unverändert auf Hochfeld-Systeme übertragbar. In dieser Arbeit soll das Potential modularer
Hybrid-MRT-Techniken genutzt werden, um das SAR bei besonders SAR-intensiven MRT-Verfahren ohne signifikante Einbußen in der Bildqualität erheblich zu verringern. Die Hybrid-Techniken sollen in Verbindung mit zusätzlichen Methoden der SAR-Reduzierung den breiteren Einsatz SAR-intensiver MRT-Techniken an hohen Magnetfeldern ermöglichen. Ziel dieser Arbeit ist es, routinefähige und SAR-reduzierte MRT-Standard-Protokolle für neuroanatomische Humanuntersuchungen mit räumlicher Höchstauflösung bei Magnetfeldern von 3T und 7T zu etablieren.
The focus of this work is studying recombination mechanisms occurring in organic solar cells, as well as their impact on one of their most important parameters — the open circuit voltage Voc.
Firstly, the relationship between Voc and the respective charge carrier density n in the active layer under open circuit conditions is analyzed. Therefor, a model after Shockley for the open circuit voltage is used, whose validity is proven with the aid of fits to the measured data. Thereby, it is emphasized that the equation is only valid under special conditions. In the used reference system P3HT:PC61BM the fits are in agreement with the measurement data only in the range of high temperatures (150 - 300 K), where Voc increases linearly with decreasing temperature. At lower temperatures (50 – 150 K), the experiment shows a saturation of Voc. This saturation cannot be explained with the model by the measured falling charge carrier density with decreasing temperatures. In this temperature range Voc is not directly related to the intrinsic properties of the active layer. Voc saturation is due to injection energy barriers at the contacts, which is ascertained by macroscopic simulations. Furthermore, it is observed that Voc in the case of saturation is equivalent to the so-called built-in potential. The difference between the built-in potential and the energy gap corresponds thereby to the sum of the energy barriers at both contacts.
With the knowledge of the Voc(n) dependency for not contact limited solar cells, it is possible to investigate the recombination mechanisms of charge carriers in the active layer. For Langevin recombination the recombination rate is Rn2 (recombination order RO = 2), for Shockley-Read-Hall (SRH) Rn1 (RO=1); in various publications RO higher than two is reported with two main explanations.
1: Trap states for charge carriers exist in the respective separated phases, i.e. electrons in the acceptor phase and holes in the donor phase, which leads to a delayed recombination of the charge carriers at the interface of both phases and finally to an apparent recombination order higher than 2.
2: The enhanced R(n) dependency is attributed to the so called recombination prefactor, which again is dependent from n dependent mobility µ.
It is shown that for the system P3HT:PC61BM at room temperature the µ(n) dependency does nearly completely explain the higher RO but not at lower temperatures which in this case supports the first explanation. In the material system PTB7:PC71BM the increased RO cannot be explained by the µ(n) dependency even at room temperature.
To support the importance of trap states in combination with a phase separation for the explanation of the enhanced RO, additional trap states were incorporated in the solar cells to investigate their influence on the recombination mechanisms. To achieve this, P3HT:PC61BM solar cells were exposed to synthetic air (in the dark and under illumination) or TCNQ was added in small concentrations to the active layer which act as electron traps. For the oxygen degraded solar cell the recombination order is determined by a combination of open Voc-transients and Voc(n) measurements. Thereby, a continuous increase of the recombination order from 2.4 to more than 5 is observed with higher degradation times. By the evaluation of the ideality factor it can be shown that the impact of SRH recombination is increasing with higher trap concentration in relation to Langevin recombination. A similar picture is revealed for solar cells with TCNQ as extrinsic trap states.
Finally, a phenomenon called s-shaped IV-curves is investigated, which can sometimes occur for solar cells under illumination. As course of this a reduced surface recombination velocity can be found. Experimentally, the solar cells were fabricated using a special plasma treatment of the ITO contact. The measured IV-curves of such solar cells are reproduced by macroscopic simulations, where the surface recombination velocity is reduced. Hereby, it has to be distinguished between the surface recombination of majority and minority charge carriers at the respective contacts. The theory can be experimentally confirmed by illumination level dependent IV-curves as well as short circuit current density and open circuit voltage transients.
Schon heute bilden Einzelphotonenquellen einen wichtigen Baustein in der Photonik
und Quanteninformation. Der Fokus der Forschung liegt entsprechend auf dem
Finden und Charakterisieren dafür geeigneter Materialsysteme. Konkret beschäftigt
sich die vorliegende Arbeit vorwiegend mit dem Übergangsmetall-Dichalkogenid
(TMDC1 ) Wolframdiselenid und seinen Eigenschaften. Diese Wahl ist durch den
direkte Zugang zu Einzelphotonenquellen begründet, die sich in dessen Monolagen
ausbilden können. Diese Lichtquellen können über eine Modulation der Verspannung
der Monolage gezielt aktiviert werden. Durch die, verglichen mit ihrem Volumen,
riesige Kontaktfläche lassen sich Monolagen zudem mit Hilfe des Substrats, auf das
sie transferiert wurden, wesentlich beeinflussen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden
Monolagen von WSe2 in unterschiedlichen Bauteilen wie zirkulare Bragg-Gittern oder
vorstrukturierten, metallischen Oberflächen implementiert und die Photolumineszenz
des TMDCs untersucht. Diese Arbeit belegt die Möglichkeit, Einzelphotonenquellen basierend
aufWSe2 -Monolagen auf verschiedenste Weise modulieren zu können. Dank ihrer zwei-
dimensionalen Geometrie lassen sie sich einfach in bestehende Strukturen integrieren
oder auch in der Zukunft mit weiteren 2D-Materialien kombinieren.
Als Tiermodell ist die Maus aus der pharmazeutischen Grundlagenforschung nicht mehr wegzudenken. Aus diesem Grund nimmt besonders die Verfügbarkeit nicht invasiver Diagnoseverfahren für dieses Tiermodell einen sehr hohen Stellenwert ein. Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung von in vivo MR-Untersuchungsmethoden zur Charakterisierung des kardiovaskulären Systems der Maus. Neben der morphologischen Bildgebung wurde ein besonderer Schwerpunkt auf die Quantifizierung funktioneller Parameter der arteriellen Gefäße wie auch des Herzens gelegt. Durch Implementieren einer PC-Cine-Sequenz mit dreidimensionaler Bewegungskodierung war es möglich, die Charakteristik der Bewegung des gesamten Myokards zu untersuchen. Die Aufnahme von Bewegungsvektoren für jeden Bildpunkt und die Bestimmung des Torsionswinkels innerhalb der Messschichten konnte die systolische Kontraktion als dreidimensionale Wringbewegung des Herzens bestätigen. Um die Qualität der morphologischen Gefäßbildgebung zu verbessern, sollte untersucht werden, inwieweit bestehende Verfahren zur Gefäßwanddarstellung optimiert werden können. Implementieren einer Multi-Schicht-Multi-Spin-Echo-Sequenz an einem 17,6 Tesla Spektrometer erlaubte durch das hohe B0-Feld einen deutlichen Signalgewinn. Erstmals wurde es möglich, die gesunde Gefäßwand darzustellen und so morphologische Veränderungen in einem möglichst frühen Zustand zu untersuchen. Neben der Untersuchung morphologischer Veränderungen sollte vor allem ein Schwerpunkt auf das Studium funktioneller Parameter der Gefäßwand gelegt werden. Dazu wurde in einem ersten Schritt mit einem PC-Cine-Verfahren die Umfangsdehnung in ihrem zeitlichen Verlauf ermittelt. Dabei zeigte sich, dass im Laufe einer arteriosklerotischen Plaqueprogression eine Änderung der Umfangsdehnung vor einer Änderung morphologischer Parameter beobachtet werden kann. Deshalb war es Ziel, im Verlauf dieser Arbeit weitere Verfahren zur Charakterisierung funktioneller Parameter des Gefäßsystems zu entwickeln. Um direkt Elastizitätsparameter ermitteln zu können, fehlt als Bezugsgröße der arterielle Pulsdruck (AP). Die Lösung der inkompressiblen Navier-Stokes-Gleichungen unter Anwendung der Lang-Wellen-Näherung und der Näherung für große Pulswellengeschwindigkeiten (PWV) erlaubte die Bestimmung der komplexen Impedanz und somit des arteriellen Pulsdrucks in der Frequenzdomäne. Dadurch war es möglich, den dynamischen Anteil des arteriellen Druckpulses direkt aus einer Messung der Pulswellengeschwindigkeit sowie aus dem Verlauf des Flusspulses zu bestimmen. Zur Ermittlung des AP muss die Pulswellengeschwindigkeit bestimmt werden. Für die MR-Bildgebung in murinen Gefäßen waren hierzu bisher keine Verfahren verfügbar. Da sich die Gefäßdehnung möglicherweise als Indikator für eine frühe Wandveränderung bei der Plaqueprogression zeigt, bestand ein großes Interesse in der Untersuchung von spezifischen gefäßmechanischen Eigenschaften wie beispielsweise der PWV. Im Rahmen dieser Arbeit konnten zwei MR-Methoden für die nicht invasive Bildgebung in der Maus entwickelt werden, die es ermöglichten, die lokale und die regionale Pulswellengeschwindigkeit zu bestimmen. Die Messung der lokalen Pulswellengeschwindigkeit beruht dabei auf der zeitaufgelösten Bestimmung der Gefäßwanddehnung sowie des Blutvolumenflusses. Zur Bestimmung der regionalen Pulswellengeschwindigkeit wurde eine Erweiterung der Zwei-Punkt-Transit-Zeit-Methode verwendet. Durch zeitaufgelöste bewegungskodierte Bildgebung entlang der Aorta konnte anhand von 30 Stützpunkten die Propagation des arteriellen Flusspulses vermessen werden. Die Messzeit gegenüber einer Zwei-Punkt-Methode ließ sich dadurch halbieren. Gleichzeitig bietet die Auswertung von 30 Messpunkten eine größere Sicherheit in der Bestimmung der PWV. Beide Methoden wurden an einem elastischen Gefäßphantom validiert. In vivo Tierstudien an apoE(−/−)-Mäusen und einer Kontrollgruppe zeigten für beide Methoden eine gute Übereinstimmung. Darüber hinaus konnte ein Ansteigen der Pulswellengeschwindigkeit in apoE(−/−)-Mäusen durch arteriosklerotische Veränderungen nachgewiesen werden. Zusammenfassend wurden in dieser Arbeit grundlegende Verfahren zur Untersuchung des kardiovaskulären Systems der Maus optimiert und entwickelt. Die Vielseitigkeit der MR-Bildgebung ermöglichte dabei die Erfassung von morphologischen und funktionellen Parametern. In Kombination können die beschriebenen Methoden als hilfreiche Werkzeuge für die pharmakologische Grundlagenforschung zur Charakterisierung von Herz-Kreislauf-Erkankungen in Mausmodellen eingesetzt werden.
Background Transgenic mouse models are increasingly used to study the pathophysiology of human cardiovascular diseases. The aortic pulse wave velocity (PWV) is an indirect measure for vascular stiffness and a marker for cardiovascular risk. Results This work presents three MR-methods that allow the determination of the PWV in the descending murine aorta by analyzing blood flow waveforms, arterial distension waveforms, and a method that uses the combination of flow and distension waveforms. Systolic flow pulses were recorded with a temporal resolution of 1 ms applying phase velocity encoding. In a first step, the MR methods were validated by pressure waveform measurements on pulsatile elastic vessel phantoms. In a second step, the MR methods were applied to measure PWVs in a group of five eight-month-old apolipoprotein E deficient (ApoE(-/-)) mice and an age matched group of four C57Bl/6J mice. The ApoE(-/-) group had a higher mean PWV than the C57Bl/6J group. Depending on the measurement technique, the differences were or were not statistically significant. Conclusions The findings of this study demonstrate that high field MRI is applicable to non-invasively determine and distinguish PWVs in the arterial system of healthy and diseased groups of mice.
As a non-destructive testing method, X-ray imaging has proved to be suitable for the examination of a variety of objects. The measurement principle is based on the attenuation of X-rays caused by these objects. This attenuation can be recorded as shades of intensity using X-ray detectors and thus contains information about the inner structure of the investigated object. Since X-rays are electromagnetic waves, they also experience a change of phase in addition to their attenuation while penetrating an object. In general, imaging methods based on this effect are referred to as phase contrast imaging techniques. In the laboratory, the two mainly used methods are the propagation based phase contrast or in-line phase contrast and the grating interferometry.
While in-line phase contrast - under certain conditions - shows edge enhancement at interfaces due to interference, phase contrast in the grating interferometry is only indirectly measurable by the use of several gratings. In addition to phase contrast, grating interferometry provides access to the so-called dark-field imaging contrast, which measures the scattering of X-rays caused by an object.
These two imaging techniques, together with a novel concept of laboratory X-ray sources, the liquid-metal-jet, form the main part of this work. Compared to conventional X-ray sources, the liquid-metal-jet source offers higher brightness. The term brightness is defined by the number of X-ray photons per second, emitting area (area of the X-ray spot) and solid angle at which they are emitted.
On the basis of this source, a high resolution in-line phase contrast setup was partially developed in the scope of this work. Several computed tomographies show the feasibility of in-line phase contrast and the improvement of image quality by applying phase retrieval algorithms.
Moreover, the determination of optimized sample positions for in-line phase contrast imaging is treated at which the edge enhancement is maximized. Based on primitive fiber objects, this optimization has proven to be a good approximation.
With its high brightness in combination with a high spatial coherence, the liquid-metal-jet source is also interesting for grating interferometry. The development of such a setup is also part of this work. The overall concept and the characterization of the setup is presented as well as the applicability and its limits for the investigation of various objects.
Due to the very unique concept of this grating interferometer it was possible to realize a modified interferometer system by using a single grating only. Its concept and results are also presented in this work.
Furthermore, a grating interferometer based on a microfocus X-ray tube was tested regarding its performance. Thereby, parameters like the anode material, acquisition geometry and gratings were altered in order to find the advantages and disadvantages of each configuration.
In this thesis, the Josephson effect in mercury telluride based superconducting quantum point contacts (SQPCs) is studied. Implementing such confined structures into topological superconductors has been proposed as a means to detect and braid Majorana fermions. For the successful realization of such experiments though, coherent transport across the constriction is essential. By demonstrating the Josephson effect in a confined topological system, the presented experiments lay the foundation for future quantum devices that can be used for quantum computation. In addition, the experiments also provide valuable insights into the behavior of the Josephson effect in the low-channel limit (N<20). Due to the confinement of the weak link, we can also study the Josephson effect in a topological insulator, where the edge modes interact.
In conclusion, this thesis discusses the fabrication of, and low-temperature measurements on mercury telluride quantum point contacts embedded within Josephson junctions. We find that the merging of the currently used fabrication methods for mercury telluride quantum point contacts and Josephson junctions does not yield a good enough device quality to resolve subbands of the quantum point contact as quantization effects in the transport properties. As we attribute this to the long dry etching time that is necessary for a top-contact, the fabrication process was adapted to reduce the defect density at the superconductor-semiconductor interface. Employing a technique that involves side contacting the mercury telluride quantum well and reducing the size of the mercury telluride mesa to sub-micrometer dimensions yields a quantized supercurrent across the junction. The observed supercurrent per mode is in good agreement with theoretical predictions for ballistic, one-dimensional modes that are longer than the Josephson penetration depth. Moreover, we find that oscillatory features superimpose the plateaus of the supercurrent and the conductance. The strength of these oscillatory features are sample-dependent and complicate the identification of plateaus. We suggest that the oscillatory features originate mainly from local defects and the short gate electrode. Additionally, resonances are promoted within the weak link if the transparency of the superconductor-HgTe interface differs from one.
Furthermore, the research explores the regimes of the quantum spin Hall effect and the 0.5 anomaly. Notably, a small yet finite supercurrent is detected in the QSH regime. In samples fabricated from thick mercury telluride quantum wells, the supercurrent appears to vanish when the quantum point contact is tuned into the regime of the 0.5 anomaly. For samples fabricated from thin mercury telluride quantum wells, the conductance as well as the supercurrent vanish for strong depopulation. In these samples though, the supercurrent remains detectable even for conductance values significantly below 2 e²/h.
Numerical calculation reproduce the transport behavior of the superconducting quantum point contacts.
Additionally, the topological nature of the weak link is thoroughly investigated using the supercurrent diffraction pattern and the absorption of radio frequency photons. The diffraction pattern reveals a gate independent, monotonous decay of $I_\text{sw}(B)$, which is associated with the quantum interference of Andreev bound states funneled through the quantum point contact. Interestingly, the current distribution in the weak link appears unaffected as the quantum point contact is depleted. In the RF measurements, indications of a 4π periodic supercurrent are observed as a suppression of odd Shapiro steps. The ratio of the 4π periodic current to the 2π periodic current appears to decrease for smaller supercurrents, as odd Shapiro steps are exclusively suppressed for large supercurrents. Additionally, considering the observation that the supercurrent is small when the bulk modes in the quantum point contact are fully depleted, we suggest that the re-emerging of odd Shapiro steps is a consequence of the group velocity of the edge modes being significantly suppressed when the bulk modes are absent. Consequently, the topological nature of the superconducting quantum point contact is only noticeable in the transport properties when bulk modes are transmitted through the superconducting quantum point contact.
The shown experiments are the first demonstration of mercury telluride superconducting quantum point contacts that exhibit signatures of quantization effects in the conductance as well as the supercurrent. Moreover, the experiments suggest that the regime of interacting topological edge channels is also accessible in mercury telluride superconducting quantum point contacts. This is potentially relevant for the realization of Majorana fermions and their application in the field of quantum computation.
The combination of a topological insulator (TI) and a superconductor (S), which together
form a TI/S interface, is expected to influence the possible surface states in the
TI. It is of special interest, if the theoretical prediction of zero energy Majorana states
in this system is verifiable. This thesis presents the experimental realization of such
an interface between the TI strained bulk HgTe and the S Nb and studies if the afore
mentioned expectations are met.
As these types of interfaces were produced for the first time the initial step was
to develop a new lithographic process. Optimization of the S deposition technique as
well as the application of cleaning processes allowed for reproducible fabrication of
structures. In parallel the measurement setup was upgraded to be able to execute the
sensitive measurements at low energy. Furthermore several filters have been implemented
into the system to reduce high frequency noise and the magnetic field control
unit was additionally replaced to achieve the needed resolution in the μT range.
Two kinds of basic geometries have been studied: Josephson junctions (JJs) and
superconducting quantum interference devices (SQUIDs). A JJ consists of two Nb contacts
with a small separation on a HgTe layer. These S/TI/S junctions are one of the
most basic structures possible and are studied via transport measurements. The transport
through this geometry is strongly influenced by the behavior at the two S/TI
interfaces. In voltage dependent differential resistance measurements it was possible
to detect multiple Andreev reflections in the JJ, indicating that electrons and holes are
able to traverse the HgTe gap between both interfaces multiple times while keeping
phase coherence. Additionally using BTK theory it was possible to extract the interface
transparency of several junctions. This allowed iterative optimization for the highest
transparency via lithographic improvements at these interfaces. The increased transparency
and thus the increased coupling of the Nb’s superconductivity to the HgTe
results in a deeper penetration of the induced superconductivity into the HgTe. Due
to this strong coupling it was possible to enter the regime, where a supercurrent is
carried through the complete HgTe layer. For the first time the passing of an induced
supercurrent through strained bulk HgTe was achieved and thus opened the area for
detailed studies. The magnetic dependence of the supercurrent in the JJ was recorded,
which is also known as a Fraunhofer pattern. The periodicity of this pattern in magnetic
field compared to the JJ geometry allowed to conclude how the junction depends
on the phase difference between both superconducting contacts. Theoretical calculations
predicted a phase periodicity of 4p instead of 2p, if a TI is used as weak link
material between the contacts, due to the presence of Majorana modes. It could clearly
be shown that despite the usage of a TI the phase still was 2p periodic. By varying
further influencing factors, like number of modes and phase coherence length in the
junction, it might still be possible to reach the 4p regime with bound Majorana states
in the future. A good candidate for further experiments was found in capped HgTe
samples, but here the fabrication process still has to be developed to the same quality
as for the uncapped HgTe samples.
The second type of geometry studied in this thesis was a DC-SQUID, which consists
of two parallel JJs and can also be described as an interference device between two JJs.
The DC-SQUID devices were produced in two configurations: The symmetric SQUID,
where both JJs were identical, and the asymmetric SQUID, where one JJ was not linear,
but instead has a 90° bent. These configurations allow to test, if the predicted
uniformity of the superconducting band gap for induced superconductivity in a TI
is valid. While the phase of the symmetric SQUID is not influenced by the shape of
the band gap, the asymmetric SQUID would be in phase with the symmetric SQUID
in case of an uniform band gap and out of phase if p- or d-wave superconductivity
is dominating the transport, due to the 90° junction. As both devices are measured
one after another, the problem of drift in the coil used to create the magnetic field has
to be overcome in order to decide if the oscillations of both types of SQUIDs are in
phase. With an oscillation period of 0.5 mT and a drift rate in the range of 5.5 μT/h
the measurements on both configurations have to be conducted in a few hours. Only
then the total shift is small enough to compare them with each other. For this to be
possible a novel measurement system based on a real time micro controller was programmed,
which allows a much faster extraction of the critical current of a device. The
measurement times were reduced from days to hours, circumventing the drift problems
and enabling the wanted comparison. After the final system optimizations it has
been shown that the comparison should now be possible. Initial measurements with
the old system hinted that both types of SQUIDs are in phase and thus the expected
uniform band gap is more likely. With all needed optimizations in place it is now up
to the successors of this project to conclusively prove this last point.
This thesis has proven that it is possible to induce superconductivity in strained
bulk HgTe. It has thus realized the most basic sample geometry proposed by Fu and
Kane in 2008 for the appearance of Majorana bound states. Based on this work it is
now possible to further explore induced superconductivity in strained bulk HgTe to
finally reach a regime, where the Majorana states are both stable and detectable.
This thesis describes the studies of topological superconductivity, which is predicted to
emerge when pair correlations are induced into the surface states of 2D and 3D topolog-
ical insulators (TIs). In this regard, experiments have been designed to investigate the
theoretical ideas first pioneered by Fu and Kane that in such system Majorana bound
states occur at vortices or edges of the system [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys.
Rev. B 79, 161408 (2009)]. These states are of great interest as they constitute a new
quasiparticle which is its own antiparticle and can be used as building blocks for fault
tolerant topological quantum computing.
After an introduction in chapter 1, chapter 2 of the thesis lays the foundation for the
understanding of the field of topology in the context of condensed matter physics with a
focus on topological band insulators and topological superconductors. Starting from a
Chern insulator, the concepts of topological band theory and the bulk boundary corre-
spondence are explained. It is then shown that the low energy Hamiltonian of mercury
telluride (HgTe) quantum wells of an appropriate thickness can be written as two time
reversal symmetric copies of a Chern insulator. This leads to the quantum spin Hall effect.
In such a system, spin-polarized one dimensional conducting states form at the edges
of the material, while the bulk is insulating. This concept is extended to 3D topological
insulators with conducting 2D surface states. As a preliminary step to treating topological
superconductivity, a short review of the microscopic theory of superconductivity, i.e. the
theory of Bardeen, Cooper, and Shrieffer (BCS theory) is presented. The presence of
Majorana end modes in a one dimensional superconducting chain is explained using the
Kitaev model. Finally, topological band insulators and conventional superconductivity
are combined to effectively engineer p-wave superconductivity. One way to investigate
these states is by measuring the periodicity of the phase of the Josephson supercurrent
in a topological Josephson junction. The signature is a 4π-periodicity compared to the
2π-periodicity in conventional Josephson junctions. The proof of the presence of this
effect in HgTe based Josephson junction is the main goal of this thesis and is discussed in
chapters 3 to 6.
Chapter 3 describes in detail the transport of a 3D topological insulator based weak
link under radio-frequency radiation. The chapter starts with a review of the state of
research of (i) strained HgTe as 3D topological insulator and (ii) the progress of induc-
ing superconducting correlations into the topological surface states and the theoretical
predictions of 3D TI based Josephson junctions. Josephson junctions based on strained
HgTe are successfully fabricated. Before studying the ac driven Josephson junctions, the
dc transport of the devices is analysed. The critical current as a function of temperature
is measured and it is possible to determine the induced superconducting gap. Under
rf illumination Shapiro steps form in the current voltage characteristic. A missing first
step at low frequencies and low powers is found in our devices. This is a signature of
a 4π-periodic supercurrent. By studying the device in a wide parameter range - as a
147148 SUMMARY
function of frequency, power, device geometry and magnetic field - it is shown that the
results are in agreement with the presence of a single gapless Andreev doublet and several
conventional modes.
Chapter 4 gives results of the numerical modelling of the I −V dynamics in a Josephson
junction where both a 2π- and a 4π-periodic supercurrents are present. This is done in
the framework of an equivalent circuit representation, namely the resistively shunted
Josephson junction model (RSJ-model). The numerical modelling is in agreement with
the experimental results in chapter 3. First, the missing of odd Shapiro steps can be
understood by a small 4π-periodic supercurrent contribution and a large number of
modes which have a conventional 2π-periodicity. Second, the missing of odd Shapiro
steps occurs at low frequency and low rf power. Third, it is shown that stochastic processes
like Landau Zener tunnelling are most probably not responsible for the 4π contribution.
In a next step the periodicity of Josephson junctions based on quantum spin Hall
insulators using are investigated in chapter 5. A fabrication process of Josephson junctions
based on inverted HgTe quantum wells was successfully developed. In order to achieve a
good proximity effect the barrier material was removed and the superconductor deposited
without exposing the structure to air. In a next step a gate electrode was fabricated which
allows the chemical potential of the quantum well to be tuned. The measurement of the
diffraction pattern of the critical current Ic due to a magnetic field applied perpendicular
to the sample plane was conducted. In the vicinity to the expected quantum spin Hall
phase, the pattern resembles that of a superconducting quantum interference device
(SQUID). This shows that the current flows predominantly on the edges of the mesa.
This observation is taken as a proof of the presence of edge currents. By irradiating the
sample with rf, missing odd Shapiro steps up to step index n = 9 have been observed. This
evidences the presence of a 4π-periodic contribution to the supercurrent. The experiment
is repeated using a weak link based on a non-inverted HgTe quantum well. This material
is expected to be a normal band insulator without helical edge channels. In this device,
all the expected Shapiro steps are observed even at low frequencies and over the whole
gate voltage range. This shows that the observed phenomena are directly connected
to the topological band structure. Both features, namely the missing of odd Shapiro
steps and the SQUID like diffraction pattern, appear strongest towards the quantum spin
Hall regime, and thus provide evidence for induced topological superconductivity in the
helical edge states.
A more direct way to probe the periodicity of the Josephson supercurrent than using
Shapiro steps is the measurement of the emitted radiation of a weak link. This experiment
is presented in chapter 6. A conventional Josephson junction converts a dc bias V to
an ac current with a characteristic Josephson frequency fJ
= eV /h. In a topological
Josephson junction a frequency at half the Josephson frequency fJ /2 is expected. A
new measurement setup was developed in order to measure the emitted spectrum of a
single Josephson junction. With this setup the spectrum of a HgTe quantum well based
Josephson junction was measured and the emission at half the Josephson frequency fJ /2
was detected. In addition, fJ emission is also detected depending on the gate voltage and
detection frequency. The spectrum is again dominated by half the Josephson emission at
low voltages while the conventional emission is determines the spectrum at high voltages.
A non-inverted quantum well shows only conventional emission over the whole gateSUMMARY 149
voltage and frequency range. The linewidth of the detected frequencies gives a measure
on the lifetime of the bound states: From there, a coherence time of 0.3–4ns for the fJ /2
line has been deduced. This is generally shorter than for the fJ line (3–4ns).
The last part of the thesis, chapter 7, reports on the induced superconducting state
in a strained HgTe layer investigated by point-contact Andreev reflection spectroscopy.
For the experiment, a HgTe mesa was fabricated with a small constriction. The diameter
of the orifice was chosen to be smaller than the mean free path estimated from magne-
totransport measurements. Thus one gets a ballistic point-contact which allows energy
resolved spectroscopy. One part of the mesa is covered with a superconductor which
induces superconducting correlations into the surface states of the topological insulator.
This experiment therefore probes a single superconductor normal interface. In contrast to
the Josephson junctions studied previously, the geometry allows the acquisition of energy
resolved information of the induced superconducting state through the measurement
of the differential conductance dI/dV as a function of applied dc bias for various gate
voltages, temperatures and magnetic fields. An induced superconducting order parame-
ter of about 70µeV was extracted but also signatures of the niobium gap at the expected
value around Δ Nb
≈ 1.1meV have been found. Simulations using the theory developed by
Blonder, Tinkham and Klapwijk and an extended model taking the topological surface
states into account were used to fit the data. The simulations are in agreement with a
small barrier at the topological insulator-induced topological superconductor interface
and a high barrier at the Nb to topological insulator interface. To understand the full con-
ductance curve as a function of applied voltage, a non-equilibrium driven transformation
is suggested. The induced superconductivity is suppressed at a certain bias value due to
local electron population. In accordance with this suppression, the relevant scattering
regions change spatially as a function of applied bias.
To conclude, it is emphasized that the experiments conducted in this thesis found
clear signatures of induced topological superconductivity in HgTe based quantum well
and bulk devices and opens up the avenue to many experiments. It would be interesting
to apply the developed concepts to other topological matter-superconductor hybrid
systems. The direct spectroscopy and manipulation of the Andreev bound states using
circuit quantum electrodynamic techniques should be the next steps for HgTe based
samples. This was already achieved in superconducting atomic break junctions by the
group in Saclay [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Another possible development
would be the on-chip detection of the emitted spectrum as a function of the phase φ
through the junction. In this connection, the topological junction needs to be shunted
by a parallel ancillary junction. Such a setup would allow the current phase relation
I(φ) directly and the lifetime of the bound states to be measured directly. By coupling
this system to a spectrometer, which can be another Josephson junction, the energy
dependence of the Andreev bound states E(φ) could be obtained. The experiments on
the Andreev reflection spectroscopy described in this thesis could easily be extended to
two dimensional topological insulators and to more complex geometries, like a phase
bias loop or a tunable barrier at the point-contact. This work might also be useful for
answering the question how and why Majorana bound states can be localized in quantum
spin Hall systems.
This thesis focused on the influence of the underlying crystal structure and hence, of the mutual molecular orientation, on the excited states in ordered molecular aggregates. For this purpose, two model systems have been investigated. In the prototypical donor-acceptor complex pentacene-perfluoropentacene (PEN-PFP) the optical accessibility of the charge transfer state and the possibility to fabricate highly defined interfaces by means of single crystal templates enabled a deep understanding of the spatial anisotropy of the charge transfer state formation. Transferring the obtained insights to the design of prototypical donor-acceptor devices, the importance of interface control to minimize the occurrence of charge transfer traps and thereby, to improve the device performance, could be demonstrated. The use of zinc phthalocyanine (ZnPc) allowed for the examination of the influence of molecular packing on the excited electronic states without a change in molecular species by virtue of its inherent polymorphism. Combining structural investigations, optical absorption and emission spectroscopy, as well as Franck-Condon modeling of emission spectra revealed the nature of the optical excited state emission in relation to the structural \(\alpha \) and \(\beta \) phase over a wide temperature range from 4 K to 300 K. As a results, the phase transition kinetics of the first order \(\alpha \rightarrow \beta\) phase transition were characterized in depth and applied to the fabrication of prototypical dual luminescent OLEDs.
Since the late 20th century, spintroncis has become a very active field of research [ŽFS04]. The prospect of spin based information technology, featuring strongly decreased energy consumption and possibly quantum-computation capabilities, has fueled this interest. Standard materials, like bulk gallium arsenide (GaAs), have experienced new attention in this context by exhibiting extraordinarily long lifetimes for nonequilibrium spin information, which is an important requirement for efficient spin based information storage and transfer. Another important factor is the lengthscale over which spin information can be transported in a given material and the role of external influences. Both aspects have been studied experimentally with innovative optical methods since the late 1990s by the groups of D. D. AWSHALOM and S. A. CROOKER et al. [KA99, CS05, CFL+05]. Although the pioneering experimental approaches presented by these authors led to a variety of insights into spin propagation, some questions were raised as well. Most prominently, the classical Einstein relation, which connects the mobility and diffusivity of a given particle species, seemed to be violated for electron spins in a bulk semiconductor. In essence, nonequilibrium spins appeared to move (diffuse) faster than the electrons that actually carry the spin. However, this contradiction was masked by the fact, that the material of interest was n-type GaAs with a doping concentration directly at the transition between metallic and insulating behavior (MIT). In this regime, the electron mobility is difficult to determine experimentally. Consequently, it was not a priori obvious that the spin diffusion rates determined by the newly introduced optical methods were in contradiction with established electrical transport data.
However, in an attempt to extend the available data of optical spin microscopy, another issue surfaced, concerning the mathematical drift-diffusion model that has been commonly used to evaluate lateral spin density measurements. Upon close investigation, this model appears to have a limited range of applicability, due to systematic discrepancies with the experimental data (chapter 4). These deviations are noticeable in original publications as well, and it is shown in the present work that they originate from the local heating of electrons in the process of optical spin pumping. Based on insights gained during the second half of the 20th century, it is recapitulated why conduction electrons are easily overheated at cryogenic temperatures. The main reason is the poor thermal coupling between electrons and the crystal lattice (chapter 3). Experiments in the present work showed that a significant thermal gradient exists in the conduction band under local optical excitation of electron–hole pairs. This information was used to develop a better mathematical model of spin diffusion, which allowed to derive the diffusivity of the undisturbed system, due to an effective consideration of electron overheating. In this way, spin diffusivities of n-GaAs were obtained as a function of temperature and doping density in the most interesting regime of the metal–insulator-transition.
The experiments presented in this work were performed on a series of n-type bulk GaAs samples, which comprised the transition between metallic conductivity and electrical insulation at low temperatures. Local electron temperature gradients were measured by a hyperspectral photoluminescence imaging technique with subsequent evaluation of the electron–acceptor (e,A$^0$) line shape. The local density of nonequilibrium conduction electron spins was deduced from scanning magneto-optic Kerr effect microscopy. Numerical evaluations were performed using the finite elements method in combination with a least-squares fitting procedure.
Chapter 1 provides an introduction to historical and recent research in the field of spintronics, as far as it is relevant for the understanding of the present work. Chapter 2 summarizes related physical concepts and experimental methods. Here, the main topics are semiconductor optics, relaxation of hot conduction electrons, and the dynamics of nonequilibrium electron spins in semiconductors.
Chapter 3 discusses optical heating effects due to local laser excitation of electron–hole pairs. Experimental evaluations of the acceptor-bound-exciton triplet lines led to the conclusion that the crystal lattice is usually not overheated even at high excitation densities. Here, the heat is efficiently dissipated to the bath, due to the good thermal conductivity of the lattice. Furthermore, the heating of the lattice is inherently limited by the weak heat transfer from the electron system, which on the other hand is also the reason why conduction electrons are easily overheated at temperatures below ≈ 30 K. Spatio-spectral imaging of the electron–acceptor-luminescence line shape allowed to trace the thermal gradient within the conduction band under focused laser excitation. A heat-diffusion model was formulated, which reproduces the experimental electron-temperature trend nicely for low-doped GaAs samples of n- and p-type. For high-doped n-type GaAs samples, it could be shown that the lateral electron-temperature profile is well approximated by a Gaussian. This facilitated easy integration of hot electron influence into the mathematical model of spin diffusion.
Chapter 4 deals with magneto-optical imaging of optically induced nonequilibrium conduction-electron spins in n-GaAs close to the MIT. First, the spectral dependence of the magneto-optic Kerr effect was examined in the vicinity of the fundamental band gap. Despite the marked differences among the investigated samples, the spectral shape of the Kerr rotation could be described in terms of a simple Lorentz-oscillator model in all cases. Based on this model, the linearity of the Kerr effect with respect to a nonequilibrium spin polarization is demonstrated, which is decisively important for further quantitative evaluations.
Furthermore, chapter 4 presents an experimental survey of spin relaxation in n-GaAs at the MIT. Here, the dependence of the spin relaxation time on bath temperature and doping density was deduced from Hanle-MOKE measurements. While all observed trends agree with established literature, the presented results extend the current portfolio by adding a coherent set of data.
Finally, diffusion of optically generated nonequilibrium conduction-electron spins was investigated by scanning MOKE microscopy. First, it is demonstrated that the standard diffusion model is inapplicable for data evaluation in certain situations. A systematic survey of the residual deviations between this model and the experimental data revealed that this situation unfortunately persisted in published works. Moreover, the temperature trend of the residual deviations suggests a close connection to the local overheating of conduction electrons. Consequently, a modified diffusion model was developed and evaluated, in order to compensate for the optical heating effect. From this model, much more reliable results were obtained, as compared to the standard diffusion model. Therefore, it was shown conclusively that the commonly reported anomalously large spin diffusivities were at least in parts caused by overheated conduction electrons.
In addition to these new insights some experimental and technological enhancements were realized in the course of this work. First, the optical resolution of scanning MOKE microscopy was improved by implementing a novel scanning mechanism, which allows the application of a larger aperture objective than in the usual scheme. Secondly, imaging photoluminescence spectroscopy was employed for spatially resolved electron-temperature measurements. Here, two different implementations were developed: One for lattice-temperature measurements by acceptor–bound exciton luminescence and a second for conduction-electron temperature measurements via the analysis of the electron–acceptor luminescence line shape.
It is shown in the present work that the originally stated anomalously high spin diffusivities were caused to a large extent by unwanted optical heating of the electron system. Although an efficient method was found to compensate for the influence of electron heating, it became also evident that the classical Einstein relation was nonetheless violated under the given experimental conditions. In this case however, it could be shown that this discrepancy did not originate from an experimental artifact, but was instead a manifestation of the fermionic nature of conduction electrons.
Optisch transparente und elektrisch leitfähige Funktionsschichten auf der Basis dotierter Metalloxid-Halbleiter spielen eine bedeutende Rolle als wärmestrahlungsreflektierende Schichten in der modernen Architektur. Über die im Material vorhandenen freien Ladungsträger wird eine kollektive Anregung im infraroten Spektralbereich ermöglicht, die zu einem Anstieg der Reflektivität der Metalloxidschicht führt. Dies geht einher mit einer Reduktion der Wärmeabstrahlung der Funktionsschicht. Die Motivation der vorliegenden Dissertation lag in der Herstellung, sowie in einer umfassenden Analyse der infrarot-optischen, elektrischen und strukturellen Charakteristika von nasschemisch abgeschiedenen Funktionsschichten auf Basis von Zinn-dotiertem Indiumoxid und Aluminium-dotiertem Zinkoxid. Die Prämisse war hierbei, dass die Funktionsschichten einen möglichst hohen Reflexionsgrad, respektive einen geringen thermischen Emissionsgrad im infraroten Spektralbereich aufweisen. Im Rahmen der Arbeit wurden deshalb vorrangig die Einflüsse der Sol-Parameter und der Art der Probenpräparation auf die infrarot-optischen Schichteigenschaften hin untersucht. Hierbei hat sich gezeigt, dass es verschiedene Möglichkeiten gibt, die Eigenschaften der Funktionsschichten im infraroten Spektralbereich zu beeinflussen. Dies kann einerseits bereits bei der Herstellung der Beschichtungslösungen über eine Variation von Parametern wie dem Grad der Dotierung bzw. der Konzentration des Sols erfolgen. Andererseits lassen sich gewünschte infrarot-optische Schichteigenschaften direkt über eine Anpassung der Kristallisationstemperaturen unter Zuhilfenahme geeigneter oxidierender und reduzierender Prozessgase einstellen. Im Verlauf der Optimierung der Probenpräparation konnte zudem gezeigt werden, dass eine Variation der Anzahl der Funktionsschichten und die damit verbundene Veränderung der Schichtdicke maßgebliche Einflüsse auf die infrarot-optischen Eigenschaften hat. Die umfassende optische Charakterisierung der optimierten Proben vom UV über den sichtbaren Spektralbereich bis hin zum IR ergab, dass der Gesamtemissionsgrad eines Glassubstrats durch die Aufbringung eines Mehrschichtsystems deutlich gesenkt werden kann, wobei sich die visuelle Transparenz nur geringfügig ändert. Im Falle des verwendeten Indium-Zinn-Oxids genügt eine vierfache Beschichtung mit einer Dicke von rund 450 nm, um den Emissionsgrad von unbeschichtetem Glas (0.89) auf unter 0.20 zu senken, wobei die visuelle Transparenz mit 0.85 nur um rund 6 % abnimmt. Bei Aluminium-Zink-Oxid ergibt sich ein Optimum mit einer rund 1 µm dicken Beschichtung, bestehend aus 11 Einzelschichten, die den Emissionsgrad der Oberfläche auf unter 0.40 senkt. Die optische Transparenz liegt hierbei mit 0.88 nur geringfügig unter dem unbeschichteten Glas mit einem Wert von 0.91. Neben der ausführlichen Charakterisierung der Einflüsse auf die IR-optischen Schichteigenschaften lag der Fokus der Arbeit auf der Analyse der strukturellen und elektrischen Eigenschaften der optimierten Proben. Mittels REM- und AFM-Aufnahmen konnten Einblicke in die Schichtstruktur und Oberflächenbeschaffenheit der erzeugten Funktionsschichten gewonnen werden. Es hat sich gezeigt, dass bedingt durch dicht beieinanderliegende Kristallite eine geringe Porosität innerhalb der Funktionsschicht entsteht, wodurch eine relativ hohe elektrische Leitfähigkeit gewährleistet ist. Dabei resultiert eine homogene Oberflächenstruktur mit einer geringen Oberflächenrauheit. Die Homogenität der Funktionsschichten, speziell im Hinblick auf eine gleichmäßige Verteilung der maßgeblichen Atome, wurde mit Hilfe von SNMS- Messungen und einem EDX-Element-Mapping verifiziert. Mit Hilfe der Analyse des spezifischen Widerstands der optimierten Funktionsschichten konnte ein Zusammenhang zwischen den infrarot-optischen und elektrischen Schichteigenschaften über die Hagen-Rubens Relation erarbeitet werden. Darüber hinaus wurden an den besten, infrarot-optisch optimierten Proben charakteristische Parameter wie die Bandlückenenergie, die Ladungsträgerdichte und die Ladungsträgerbeweglichkeit ermittelt. Über die Ladungsträgerdichte war es zudem möglich, die spektrale Lage der Plasmawellenlänge zu bestimmen. Basierend auf den ermittelten Werten der optimierten Metalloxidschichten im Bereich der elektronischen Charakterisierung konnte eine Korrelation der infrarot-optischen und elektrischen Schichteigenschaften anhand charakteristischer Punkte im Spektrum der Funktionsschichten erarbeitet werden. Abschließend wurde der Verlauf des spektralen Reflexionsgrads theoretisch modelliert und über eine Parametervariation an den tatsächlich gemessenen Reflexionsgrad der infrarot-optisch optimierten Proben angefittet. Hierbei zeigte sich eine gute Übereinstimmung der in den physikalischen Grundlagen der vorliegenden Arbeit getroffenen Annahmen mit den experimentell ermittelten Werten.
Im Rahmen der Arbeit wurden Halbleiterlaser aus photonischen Kristallen (PK) im Wellenlängenbereich von 1,3 und 1,5 µm untersucht. Insbesondere die Integration der Laser mit weiteren Bauelementen für die optische Telekommunikation stand im Vordergrund der Untersuchungen. Neben den versch. Anwendungen unterscheidet sich auch das Grundmaterial. Der kurzwellige Bereich um 1,3 µm wurde auf GaAs-basierten Material bearbeitet, die langwelligen Laser wurden auf InP-Basis bearbeitet. Photonische Kristalle bestehen aus einer periodisch angeordneten Brechungsindexvariation zwischen Luftlöchern in einer Halbleitermatrixstruktur. Die Ausbreitung elektromagnetischer Wellen wird durch das periodische Potential beeinflusst und es können z. B. Spiegel hergestellt werden. Die Reflektivität kann durch Variation der PK-Struktur angepasst werden. Weiterhin können Liniendefekte als effektive Wellenleiter benutzt werden. Es wurden mehrstufige Y-Kombinierer zur Zusammenführung der Emission mehrerer Laser auf der komplett aktiven Laserstruktur hergestellt. Die Definition der Bauteile erfolgte durch optische bzw. Elektronenstrahllithographie, die Strukturierung wurde mittels nass- und trockenchemischer Ätzverfahren sichergestellt. Weiterhin wurden Stegwellenleiter basierte Mikrolaser auf GaInNAs-Material hergestellt. Um abstimmbare Laser mit einem möglichst grossen Abstimmbereich herzustellen, wurden zwei Resonatoren mit unterschiedlicher Länge hergestellt. Zwischen beide Resonatoren wurde ein PK-Spiegel aus 2 bzw. 3 Lochreihen prozessiert. Dies ermöglicht das Abstimmen der Laser von 1307 bis 1340 nm. Im weiteren Verlauf wurden aktive und passive PK-Strukturen auf GaAs-Basis integriert. Hierzu wurden DWELL-Strukturen auf Basis von InGaAs/GaAs Quantenpunkten verwendet. Durch das Ankoppeln der Glasfaser an die Frontfacette des Lasers ist der laterale Abstand der Laserstrukturen durch die Dicke der Glasfaser auf 250 µm festgelegt. Durch die verlustarme Kopplung mehrerer Laser in einen Auskoppelwellenleiter kann die Flächenausnutzung deutlich gesteigert werden. Im Rahmen der Arbeit wurden vier Halbleiterlaser über PK Wellenleiter miteinander verbunden. Die gezeigten Laserstrukturen weisen eine Länge von unter 1,5 mm bei einer Gesamtbreite von 160 µm auf. Dies bedeutet, dass ein komplettes Modul schmaler als eine Glasfaser realisiert werden kann. Es konnte gezeigt werden, dass alle 4 Laser unabhängig von einander wellenlängenstabil ansteuerbar und abstimmbar sind. Die Seitenmodenunterdrückung im parallelen cw-Betrieb aller vier Laser liegt für den Laser mit der geringsten Seitenmodenunterdrückung immer noch bei mehr als 20 dB und der Leistungsunterschied zwischen den vier Lasern ist unter 2,5 dB. Weiterhin wurden PK-Strukturen bei einer Wellenlänge von 1,5 µm auf einem InP-Basis untersucht. Im Bereich der passiven Charakterisierung wurden W3-Wellenleiter spektral vermessen. Zu Beginn wurde das sog. Ministopband (MSB) des W3-Wellenleiters untersucht, um im Anschluss die Kopplung von zwei Wellenleitern mit Hilfe des Übersprechens im Bereich des MSB´s zu analysieren. Hierzu wurden zwei W3-Wellenleiter parallel zueinander strukturiert. Im Wellenlängenbereich des MSB erfolgt eine Übertragung vom Referenz- in den Monitorkanal. Durch die geometrischen Parameter der PK-Strukturen kann die spektrale Lage und Breite des Filters eingestellt werden. Die Filterung durch Übersprechen vom Referenz- in den Monitorkanal ist mit einer spektralen Breite von mehr als 10 nm noch relativ breitbandig. Daher wurden PK-Resonatoren hergestellt. Hierzu wurden Spiegel in die Wellenleiter prozessiert. Es wurden Filter mit einer spektralen Breite von weniger als 0,5 nm und Güten von über 9000 erreicht. Im Anschluss wurden die aktiven und passiven Bauteile auf einem Chip integriert. Die Laser erreichten eine max. Leistung von 28 mW. Die Integration zusätzlicher Funktionen hinter den Laser bedeutet eine Erhöhung der Komplexität und des Funktionsumfangs, ohne die Emissionsleistung des Lasers zu senken. Zusätzlich vereinfacht sich der Aufbau zur Charakterisierung und zum Betrieb der Laser. In den gezeigten Bauteilen wurde die durch den Laserrückspiegel transmittierte Lichtmode mittels eines Tapers in einen PK Wellenleiter geführt. Seitlich und am Ende des Wellenleiters wurde die erreichte Intensität mittels zweier getrennter Photodioden (PD) gemessen. Damit wird das Konzept der passiv untersuchten Wellenleiter zusammen mit den Lasern integriert. Bei konstanter Leistung und Wellenlänge müssen die beiden Photoströme konstant sein. Durch die sehr kompakte Bauform am Ende des Lasers mit einer zusätzlichen Länge von weniger als 100 µm ist das Bauelement sehr Verlustarm. Ändert sich die Wellenlänge ungewollt, so ändert sich das Verhältnis der Ströme in den PD. Für die Charakterisierung des Wellenlängenmonitors beträgt der Abstimmbereich 30 nm.
Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt.
Aufgrund der hohen Sensitivität bei der Absorptionsmessung von Gasen im Spektral-
bereich des mittleren Infrarot steigt die Nachfrage nach monolithischen, kompakten
und energieeffizienten Laserquellen in Wellenlängenfenster zwischen 3 und 6 μm ste-
tig. In diesem Bereich liegen zahlreiche Absorptionsbanden von Gasen, welche sowohl
in der Industrie als auch in der Medizintechnik von Relevanz sind. Mittels herkömm-
licher Diodenlaser konnte dieser Bereich bisher nur unzureichend abgedeckt werden,
während Quantenkaskadenlaser infolge ihrer hohen Schwellenleistungen vor allem
für portable Anwendungen nur bedingt geeignet sind. Interbandkaskadenlaser kom-
binieren die Vorteile des Interbandübergangs von konventionellen Diodenlasern mit
der Möglichkeit zur Kaskadierung der Quantenkaskadenlaser und können einen sehr
breiten Spektralbereich abdecken.
Das übergeordnete Ziel der Arbeit war die Optimierung von molekularstrahlepitak-
tisch hergestellten Interbandkaskadenlasern auf GaSb - Basis im Spektralbereich des
mittleren Infrarot für den Einsatz in der Gassensorik. Dies impliziert die Ermögli-
chung von Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur, das Erreichen möglichst geringer
Schwellenleistungen sowie die Entwicklung eines flexiblen Konzepts zur Selektion von
nur einer longitudinalen Mode.
Da die Qualität der gewachsenen Schichten die Grundvoraussetzung für die Herstel-
lung von performanten Bauteilen darstellt, wurde diese im Rahmen verschiedener
Wachstumsserien eingehend untersucht. Nachdem das Flussverhältnis zwischen den
Gruppe -V Elementen Sb und As ermittelt werden konnte, bei dem die InAs/AlSb -
Übergitter der Mantelschichten verspannungskompensiert hergestellt werden können,
wurde die optimale Substrattemperatur beim Wachstum dieser zu 450 ◦C bestimmt.
Anhand von PL - sowie HRXRD- Messungen an Testproben konnte auch die opti-
male Substrattemperatur beim Wachstum der charakteristischen W- Quantenfilme
zu 450 ◦C festgelegt werden. Als weiterer kritischer Parameter konnte der As - Fluss
beim Wachstum der darin enthaltenen InAs - Schichten identifiziert werden. Die bes-
ten Ergebnisse wurden dabei mit einem As - Fluss von (1.2 ± 0.2) × 10−6 torr erzielt.
Darüber hinaus konnte in Kooperation mit der Technischen Universität Breslau eine sehr hohe guteWachstumshomogenität auf den verwendeten 2′′ großen GaSb -Wafern
nachgewiesen werden.
Im Anschluss an die Optimierung des Wachstums verschiedener funktioneller Be-
standteile wurden basierend auf einem in der Literatur veröffentlichten Laserschicht-
aufbau diverse Variationen mit dem Ziel der Optimierung der Laserkenndaten unter-
sucht. Zum Vergleich wurden 2.0 mm lange und 150 μm breite, durch die aktive Zone
geätzte Breitstreifenlaser herangezogen.
Eine erhebliche Verbesserung der Kenndaten konnte durch die Anwendung des Kon-
zepts des Ladungsträgerausgleichs in der aktiven Zone erreicht werden. Bei einer
Si - Dotierkonzentration von 5.0 × 1018 cm−3 in den inneren vier InAs - Filmen des
Elektroneninjektors konnte die niedrigste Schwellenleistungsdichte von 491W/cm2
erreicht werden, was einer Verbesserung von 59% gegenüber des Referenzlasers ent-
spricht. Mithilfe längenabhängiger Messungen konnte gezeigt werden, dass der Grund
für die Verbesserung in der deutlichen Reduzierung der internen Verluste auf nur
11.3 cm−1 liegt. Weiterhin wurde die Abhängigkeit der Laserkenngrößen von der
Anzahl der verwendeten Kaskaden in den Grenzen von 1 bis 12 untersucht. Wie
das Konzept der Kaskadierung von Quantenfilmen erwarten ließ, wurde eine mo-
notone Steigerung des Anstiegs der Strom - Lichtleistungskennlinie sowie eine Pro-
portionalität zwischen der Einsatzspannung und der Kaskadenzahl nachgewiesen.
Für ICLs mit einer gegebenen Wellenleiterkonfiguration und einer Wellenlänge um
3.6 μm wurde bei einer Temperatur von 20 ◦C mit 326W/cm2 die niedrigste Schwel-
lenleistungsdichte bei einem ICL mit vier Kaskaden erreicht. Des Weiteren konnte
für einen ICL mit 10 Kaskaden und einer Schwellenstromdichte von unter 100A/cm2
ein Bestwert für Halbleiterlaser in diesem Wellenlängenbereich aufgestellt werden.
Eine weitere Reduktion der Schwellenleistungsdichte um 24% konnte anhand von
Lasern mit fünf Kaskaden durch die Reduktion der Te - Dotierung von 3 × 1017 cm−3
auf 4 × 1016 cm−3 im inneren Teil der SCLs erreicht werden. Auch hier wurde mit-
tels längenabhängiger Messungen eine deutliche Reduktion der internen Verluste
nachgewiesen. In einer weiteren Untersuchung wurde der Einfluss der SCL - Dicke
auf die spektralen sowie elektro - optischen Eigenschaften untersucht. Darüber hin-
aus konnten ICLs realisiert werden, deren Mantelschichten nicht aus kurzperiodigen
InAs/AlSb - Übergittern sondern aus quaternärem Al0.85Ga0.15As0.07Sb0.93 bestehen.
Für einen derartig hergestellten ICL konnte eine Schwellenstromdichte von 220A/cm2
bei einer Wellenlänge von 3.4 μm gezeigt werden.
Mithilfe der durch die verschiedenen Optimierungen gewonnenen Erkenntnisse so-
wie Entwurfskriterien aus der Literatur wurden im Rahmen diverser internationaler Kooperationsprojekte ICLs bei verschiedenen Wellenlängen zwischen 2.8 und 5.7 μm
hergestellt. Der Vergleich der Kenndaten zeigt einen eindeutigen Trend zu einer stei-
genden Schwellenstromdichte mit steigender Wellenlänge. Die charakteristische Tem-
peratur der untersuchten Breitstreifenlaser nimmt von circa 65K bei lambda=3.0 μm mit
steigender Wellenlänge auf ein Minimum von 35K im Wellenlängenbereich um 4.5 μm
ab und steigt mit weiter steigender Wellenlänge wieder auf 45K an. Ein möglicher
Grund für dieses Verhalten konnte mithilfe von Simulationen in der Anordnung der
Valenzbänder im W-Quantenfilm gefunden werden.
Zur Untersuchung der Tauglichkeit der epitaktisch hergestellten Schichten für den in
der Anwendung hilfreichen Dauerstrichbetrieb oberhalb von Raumtemperatur wur-
den Laser in Stegwellenleitergeometrie mit einer aufgalvanisierten Goldschicht zur
verbesserten Wärmeabfuhr hergestellt. Nach dem Aufbau der Laser auf Wärmesen-
ken wurde der Einfluss der Kavitätslänge sowie der Stegbreite auf diverse Kennda-
ten untersucht. Des Weiteren wurden eine Gleichung verifiziert, welche es erlaubt
die maximal erreichbare Betriebstemperatur im Dauerstrichbetrieb aus der auf die
Schwellenleistung bezogenen charakteristischen Temperatur sowie dem thermischen
Widerstand des Bauteils zu berechnen. Mithilfe von optimierten Bauteilen konn-
ten Betriebstemperaturen von mehr als 90 ◦C und Ausgangsleistungen von mehr als
100mW bei einer Betriebstemperatur von 20 ◦C erreicht werden.
Im Hinblick auf die Anwendung der Laser in der Absorptionsspektroskopie wurde ab-
schließend ein DFB-Konzept, welches zuvor bereits in konventionellen Diodenlasern
zur Anwendung kam, erfolgreich auf das ICL - Material übertragen. Dabei kommt
ein periodisches Metallgitter zum Einsatz, welches seitlich der geätzten Stege aufge-
bracht wird und aufgrund von Verlustkopplung eine longitudinale Mode bevorzugt.
Durch den Einsatz von unterschiedlichen Gitterperioden konnten monomodige ICLs
basierend auf dem selben Epitaxiematerial in einem spektralen Bereich von mehr als
100nm hergestellt werden. Ein 2.4mm langer DFB- Laser konnte einen Abstimmbe-
reich von mehr als 10nm bei Verschiebungsraten von 0.310nm/K und 0.065nm/mA
abdecken. Der DFB- ICL zeigte im Dauerstrichbetrieb in einem Temperaturbereich
zwischen 10 und 35 ◦C monomodigen Betrieb mit einer Ausgangsleistung von mehre-
ren mW. Basierend auf dem in dieser Arbeit gewachsenem Material und dem DFB-
Konzept konnte im Rahmen verschiedener Entwicklungsprojekte bereits erfolgreich
Absorptionsspektroskopie in einem breiten Spektralbereich des mittleren Infrarot be-
trieben werden.
Due to their complex chemical structure transition metal oxides display many fascinating properties which conventional semiconductors lack.
For this reason transition metal oxides hold a lot of promise for novel electronic functionalities.
Just as in conventional semiconductor heterostructures, the interfaces between different materials play a key role in oxide electronics.
The textbook example is the (001) interface between the band insulators LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) at which a two-dimensional electron system (2DES) forms.
In order to utilize such a 2DES in prospective electronic devices, it is vital that the electronic properties of the interface can be controlled and manipulated at will.
Employing photoelectron spectroscopy as well as electronic transport measurements, this thesis examines how such interface engineering can be realized in the case of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure:
By photoemission we manage to unambiguously distinguish the different mechanisms by which SrTiO\(_3\) can be doped with electrons.
An electronic reconstruction is identified as the driving mechanism to render stoichiometric LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) interfaces metallic.
The doping of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface can furthermore be finely adjusted by changing the oxygen vacancy \(V_{\mathrm{O}}\) concentration in the heterostructure.
Combining intense x-ray irradiation with oxygen dosing, we even achieve control over the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and, consequently, the doping in the photoemission experiment itself.
Exploiting this method, we investigate how the band diagram of SrTiO\(_3\)-based heterostructures changes as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and temperature by hard x-ray photoemission spectroscopy.
With the band bending in the SrTiO\(_3\) substrate changing as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration, the interfacial band alignment is found to vary as well.
The relative permittivity of the SrTiO\(_3\) substrate and, in particular, its dependence on temperature and electric field is identified as one of the essential parameters determining the electronic interface properties.
That is also why the sample temperature affects the charge carrier distribution.
The mobile charge carriers are shown to shift toward the SrTiO\(_3\) bulk when the sample temperature is lowered.
This effect is, however, only pronounced if the total charge carrier concentration is small.
At high charge carrier concentrations the charge carriers are always confined to the interface, independent of the sample temperature.
The dependence of the electronic interface properties on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration is also investigated by a complementary method, viz. by electronic transport measurements.
These experiments confirm that the mobile charge carrier concentration increases concomitantly to the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration.
The mobility of the charge carriers changes as well depending on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration.
Comparing spectroscopy and transport results, we are able to draw conclusions about the processes limiting the mobility in electronic transport.
We furthermore build a memristor device from our LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures and demonstrate how interface engineering is used in practice in such novel electronic applications.
This thesis furthermore investigates how the electronic structure of the 2DES is affected by the interface topology:
We show that, akin to the (001) LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface, an electronic reconstruction also renders the (111) interface between LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) metallic.
The change in interface topology becomes evident in the Fermi surface of the buried 2DES which is probed by soft x-ray photoemission.
Based on the asymmetry in the Fermi surface, we estimate the extension of the conductive layer in the (111)-oriented LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure.
The spectral function measured furthermore identifies the charge carriers at the interface as large polarons.
Nuclear magnetic resonance has numerous applications for in vivo diagnostics. However, methods requiring homogeneous magnetic fields, particularly magnetic resonance spectroscopy (MRS) techniques, have limited applicability in regions near or on anatomical boundaries that cause strong inhomogeneities. In cases where the shim system can not or just partly correct for these inhomogeneities, methods based on intermolecular multiple quantum coherence (iMQC) detection can provide an alternative solution for in vivo MRS. This dissertation presented the development, validation and application potential of a novel MRS pulse sequence detecting intermolecular zero-quantum coherences (iZQC) with special emphasis on in vivo experiments. In addition, the detection limit and spectral behaviour of iZQC-MRS under modelled realistic conditions were systematically approached for the first time. Based on the original sequence used to detect two dimensional (2D) iZQC-spectra, dubbed HOMOGENIZED, methodological development led to increased sensitivity and water suppression, and decreased T2-relaxation effects through the application of a frequency selective 90° RF-pulse in place of a non selective beta-pulse. Best water suppression was achieved by placing a pair of selective refocusing units immediately prior to the acquisition window. The same placement was found to be optimal also for single voxel localization units based on slice selective spin echo refocusing. By voxel selection before the iZQC-MRS sequence, the chemical shift artefact could be avoided. However, this led to significant residual signal from outside the voxel. Analytical derivations of signal evolution for several sequences presented in this dissertation provide useful additions to the iZQC MRS theory. In vivo applications of the developed sequence provided high quality spectra in the central nervous system of the rat, the mouse brain and in subcutaneous xenograft tumor grown on the thigh of the mouse. In all these 2D spectra, the limiting factor of the resolution in the indirect dimension was the digital sampling rate, rather than inhomogeneous line broadening. Nevertheless, linewidths of the cross-peaks were similar or narrower than along the direct axis, where the sampling rate was about ten times higher. The first MR spectroscopic investigation of the rat spinal cord at 17.6 T was performed. Through its insensitivity to macroscopic field inhomogeneities, the localized iZQC method allowed for the selection of larger voxels than conventional methods and still provided the same spectral resolution. This property was used also in tumor tissue to propel the relative signal to noise (SNR) efficiency of the iZQC spectroscopy for the first time above the SNR efficiency of a conventional sequence. Future applications for fast metabolite count in large inhomogeneous organs, like a tumor, are thinkable. Extensive simulations and phantom experiments assessed the limit of iZQC cross-peak detection in presence of local field distortions. The order of maximum volume ratio between dipole source and voxel was found to be between 0.1 % and 1 %. It is an essential conclusion of this study that the dominant effect of microscopic to mesoscopic inhomogeneities on iZQC spectra under general in vivo conditions, like for voxels greater than (1 mm)³ and metabolite concentrations in the millimolar range, is a cross-peak intensity reduction and not line broadening. The iZQC method provided resolution enhancement in comparison to conventional MRS even in the presence of clustered paramagnetic microparticles. However, the vision of iZQC spectroscopy in green leafs or the lung epithelium has to be, unfortunately, abandoned, because cross-peaks can be observed until the volume of the separating medium is much larger than the volume of local dipole sources. Intermolecular zero-quantum coherence spectroscopy remains an exciting field in NMR research on living organisms. It provides access to the monitoring of relative metabolite concentration changes in the presence of microscopic iron particles, which raises realistic hopes for new applications in studies using stained stem cells.
Breaking inversion symmetry in crystalline solids enables the formation of spin-polarized electronic states by spin-orbit coupling without the need for magnetism. A variety of interesting physical phenomena related to this effect have been intensively investigated in recent years, including the Rashba effect, topological insulators and Weyl semimetals. In this work, the interplay of inversion symmetry breaking and spin-orbit coupling and, in particular their general influence on the character of electronic states, i.e., on the spin and orbital degrees of freedom, is investigated experimentally. Two different types of suitable model systems are studied: two-dimensional surface states for which the Rashba effect arises from the inherently broken inversion symmetry at the surface, and a Weyl semimetal, for which inversion symmetry is broken in the three-dimensional crystal structure. Angle-resolved photoelectron spectroscopy provides momentum-resolved access to the spin polarization and the orbital composition of electronic states by means of photoelectron spin detection and dichroism with polarized light. The experimental results shown in this work are also complemented and supported by ab-initio density functional theory calculations and simple model considerations.
Altogether, it is shown that the breaking of inversion symmetry has a decisive influence on the Bloch wave function, namely, the formation of an orbital angular momentum. This mechanism is, in turn, of fundamental importance both for the physics of the surface Rashba effect and the topology of the Weyl semimetal TaAs.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Hilfe von hochaufgelöster ARPES die Auswirkungen verschiedener intrinsischer und extrinsischer Einflüsse auf zweidimensionale elektronische Zustände untersucht: Eine Änderung der Morphologie aufgrund einer (2 × 1)-Rekonstruktion bewirkt beim OFZ von Au(110) im Vergleich zur nicht-rekonstruierten Oberfläche eine Verschiebung der Bindungsenergie von ca. 700meV. Dieses Verhalten wurde in LDA-slab-layer-Rechungen reproduziert und durch gezielte Modifikation der Oberflächenstruktur sowie kontrollierte Beeinflussung des OFZ durch die Adsorbate Ag, Na und Au verstanden. Eine Linienbreitenanalyse der sehr scharfen Minoritäts-QWS in dünnen Fe- Filmen auf W(110) ermöglichte eine Abschätzung der Elektron-Elektron- Wechselwirkung und eine Bestimmung der Elektron-Phonon-Kopplungskonstanten. Die starke Anisotropie der Dispersion der QWS ist des weiteren durch den Vergleich mit GGA-slab-layer-Rechnungen als intrinsische Eigenschaft dieser Zustände identifiziert worden. Mit Hilfe eines erweiterten PAM wurde zudem die k⊥-Dispersion des, den QWS zugrunde liegenden Volumenbandes, bestimmt. Die spinabhängigen Einflussfaktoren Spin-Orbit- und Austausch-Wechselwirkung sowie deren Kombination wurden am Beispiel des OFZ von dünnen Au-Filmen auf Ni(111), sowie an QWS in dünnen Ni-Filmen auf W(110) untersucht. Die in SPR-KKR-Photoemissionrechungen gefundene leichte Asymmetrie der spinaufgelösten Dispersion wurde in den spinintegrierten ARPESMessungen nicht beobachtet. Ab 9ML Au-Bedeckung konnte die Rashba- Aufspaltung des OFZ aufgelöst werden. Eine durch das W(110)-Substrat induzierte Rashba-Aufspaltung wurde bei sp-artigen QWS in dünnen Ni- Filmen beobachtet, welche jedoch mit weiteren Strukturen hybridisieren, was eine eindeutige Aussage über die tatsächliche Natur der Aufspaltung erschwert.
This doctoral thesis investigates magneto-optical properties of mercury telluride layers grown tensile strained on cadmium telluride substrates. Here, layer thicknesses start above the usual quantum well thickness of about 20 nm and have a upper boundary around 100 nm due to lattice relaxation effects. This kind of layer system has been attributed to the material class of three-dimensional topological insulators in numerous publications. This class stands out due to intrinsic boundary states which cross the energetic band gap of the layer's bulk.
In order to investigate the band structure properties in a narrow region around the Fermi edge, including possible boundary states, the method of highly precise time-domain Terahertz polarimetry is used. In the beginning, the state of the art of Teraherz technology at the start of this project is discussed, moving on to a detailed description and characterization of the self-built measurement setup. Typical standard deviation of a polarization rotation or ellipticity measurement are on the order of 10 to 100 millidegrees, according to the transmission strength through investigated samples. A range of polarization spectra, depending on external magnetic fields up to 10 Tesla, can be extracted from the time-domain signal via Fourier transformation.
The identification of the actual band structure is done by modeling possible band structures by means of the envelope function approximation within the framework of the k·p method. First the bands are calculated based on well-established model parameters and from them the possible optical transitions and expected ellipticity spectra, all depending on external magnetic fields and the layer's charge carrier concentration. By comparing expected with measured spectra, the validity of k·p models with varying depths of detail is analyzed throughout this thesis. The rich information encoded in the ellipitcity spectra delivers key information for the attribution of single optical transitions, which are not part of pure absorption spectroscopy. For example, the sign of the ellipticity signals is linked to the mix of Landau levels which contribute to an optical transition, which shows direct evidence for bulk inversion asymmetry effects in the measured spectra.
Throughout the thesis, the results are compared repeatedly with existing publications on the topic. It is shown that the models used there are often insufficient or, in worst case, plainly incorrect. Wherever meaningful and possible without greater detours, the differences to the conclusions that can be drawn from the k·p model are discussed.
The analysis ends with a detailed look on remaining differences between model and measurement. It contains the quality of model parameters as well as different approaches to integrate electrostatic potentials that exist in the structures into the model.
An outlook on possible future developments of the mercury cadmium telluride layer systems, as well as the application of the methods shown here onto further research questions concludes the thesis.
In this work, the trap states in the conjugated polymer P3HT, often used as electron donor in organic bulk heterojunction solar cells, three commonly used fullerene based electron acceptors and P3HT:PC61BM blends were investigated. Furthermore, the trap states in the blend were compared with these of the pure materials. Concerning the lifetime of organic solar cells the influence of oxygen on P3HT and P3HT:PC61BM blends was studied. The experimental techniques used to investigate the trap states in the organic semiconductors were (fractional) thermally stimulated current (TSC) and current based deep level transient spectroscopy (Q-DLTS). Fractional TSC measurements on P3HT diodes revealed a quasi-continuous trap distribution. The distribution suggested two different traps in P3HT with approximately Gaussian energy distributions and maxima at about 50 meV and 105 meV. Thereby, the former was attributed to the tail states within the regular Gaussian density of states due to the low activation energy. The latter, deeper traps, however, exhibited a strong dependence on oxygen. Exposure of the P3HT diodes to oxygen, ambient air and synthetic (dry) air all revealed an increase of the deeper traps density with exposure time in the same manner. While the lower limit of the trap density in non aged P3HT samples was in the range of (1.0 − 1.2)×10^22 m^−3, it was more than doubled after an exposure of 50 h to air. An increase of the trap density with oxygen exposure time was also seen in the Q-DLTS measurements accompanied with an increase of the temperature dependence of the emission rates, indicating an enhanced formation of deeper traps. Due to the raise in density of the deeper traps, the charge carrier mobility in P3HT significantly decreased, as revealed by photo-CELIV measurements, resulting in a loss in mobility of about two orders of magnitude after 100 h exposure to synthetic air. The increased trap density was attributed to p-doping of P3HT by the transfer of an electron to adsorbed oxygen. This effect was partially reversible by applying vacuum to the sample for several hours or, more significantly, by a thermal treatment of the devices in nitrogen atmosphere. The trap states in the methanofullerenes PC61BM, bisPC61BM and PC71BM were investigated by TSC measurements. PC61BM yielded a broad quasi-continuous trap distribution with the maximum of the distribution at about 75 meV. The comparison of the TSC spectra of the three methanofullerenes exhibited significant differences in the trap states with higher activation energies of the most prominent traps in bisPC61BM and PC71BM compared to PC61BM. This probably originates from the different isomers bisPC61BM and PC71BM consist of. Each of the isomers yields different LUMO energies, where the lower ones can act as traps. The lower limit of the trap density of all of the three investigated fullerene derivatives exhibited values in the order of 10^22 m^−3, with the highest for bisPC61BM and the lowest for PC61BM. By applying fractional TSC measurements on P3HT:PC61BM solar cells, it was shown that the trap distribution in the blend is a superposition of the traps in pure P3HT and PC61BM and additional deeper traps in the range of about 250 meV to 400 meV. The origin of these additional traps, which can not be related to the pure materials, was attributed to a higher disorder in the blend and P3HT/PC61BM interfaces. This conclusion was supported by standard TSC and Q-DLTS measurements performed on pristine and annealed P3HT:PC61BM blends, exhibiting a higher ratio of the deep traps in the pristine samples. The lower limit of the trap density of the investigated annealed solar cells was in the range of (6−8)×10^22 m^−3, which was considerably higher than in the pure materials. The influence of oxygen on P3HT:PC61BM solar cells was investigated by exposure of the devices to synthetic air under specific conditions. Exposure of the solar cells to oxygen in the dark resulted in a strong decrease in the power conversion efficiency of 60 % within 120 h, which was only caused by a loss in short-circuit current. Simultaneous illumination of the solar cells during oxygen exposure strongly accelerated the degradation, resulting in an efficiency loss of 30 % within only 3 h. Thereby, short-circuit current, open-circuit voltage and fill factor all decreased in the same manner. TSC measurements revealed an increase of the density of deeper traps for both degradation conditions, which resulted in a decrease of the mobility, as investigated by CELIV measurements. However, these effects were less pronounced than in pure P3HT. Furthermore, an increase of the equilibrium charge carrier density with degradation time was observed, which was attributed to oxygen doping of P3HT. With the aid of macroscopic simulations, it was shown that the doping of the solar cells is the origin of the loss in short-circuit current for both degradation conditions.
Investigation of Intermolecular Interaction in Organic Thin Films by means of NEXAFS Spectroscopy
(2009)
The present work reports on the electron–vibron coupling in large organic molecules and particularly on the intermolecular interaction in molecular condensates. The optical and electrical properties of these organic systems are in the focus of attention due to their crucial importance for the development of (hybrid) organic electronic devices. In particular, the charge transport mechanism and hence the interaction between condensed molecules is a matter of debate [1–4]. In order to shed light on this interaction, the spectroscopic signatures of isolated molecules in the gas phase and their condensed counterparts have been studied. The applied technique, near–edge x–ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy, is a local probe with high chemical selectivity, well suited for the investigation of the electronic structure of molecular valence levels [5]. In the experimental part, the experimental set–up developed in this work is described with special attention to the characteristic issues of gas phase measurements, energy calibration and the subsequent data evaluation. The high quality gas phase and solid state NEXAFS spectra are analysed with respect to energy positions, shape and intensity of the sharp pi*–resonances characteristic for these aromatic molecules. Where applicable, a detailed Franck–Condon (FC) analysis of the vibronic fine structure has been performed, yielding additional information on the changes that occur upon solid state formation. Together with former results on vibrational features in large organic molecules, this information has been used to investigate the correlation of vibrational energies in the ground and electronically excited state. We find a relatively good agreement with other empirical studies on vibronic structures in photoelectron spectroscopy (PES) spectra of small molecules [6]. The molecular compounds investigated are in general believed to interact via weak van–der–Waals forces only. The present results however reveal distinct differences between the spectra of the gas and solid phase that can not be explained within the context of a mere interaction by dispersive forces. In detail, differential red–shifts of 0.1 to 0.3eV of transitions assigned to the aromatic system have been observed in the C–K spectra of benzene–tetracarboxylic acid dianhydride (BTCDA), 1,4,5,8–naphthalene–tetracarboxylic acid dianhydride (NTCDA), and 3,4,9,10–perylene–tetracarboxylic acid dianhydride (PTCDA) upon solid state formation. From BTCDA to PTCDA the shift increases, indicating an improving intermolecular interaction with molecular size or a closer molecular packing. In contrast, all transitions assigned to the anhydride carbon atom (C1) do not show any shift. For the O–K spectra, small changes in relative intensity have been observed for BTCDA and NTCDA. In case of PTCDA, a blue–shift of up to 0.2eV is evident for the OB 1sLEMO+1 transition. Theoretical models for the intermolecular interaction have been proposed in this work, based on a change of molecular geometry and interaction of adjacent molecules in the ground and excited state, respectively. While an interaction of adjacent molecular orbitals may explain the experimental findings for one particular molecule, this model falls short for a comprehensive explanation of all three dianhydrides. For an interaction in the excited state, the excitonic coupling with the neighbours attached at an angle, quantum chemical calculations yield no significant change in peak positions for NTCDA. Unfortunately, results for the stacked neighbours as well as the larger compound PTCDA are still lacking. For tris (8–quinolinol) aluminum (Alq3), the observed peak–shifts are restricted to just one unoccupied orbital, the LEMO+2, which is mainly localised at the phenoxide side of the quinolinol ligands. Although the shifts differ for the individual edges, the main interaction can therefore be assigned to this orbital. In summary, NEXAFS spectroscopy, if performed with great care in terms of experimental details and data analysis especially for the gas phase data, provides very detailed and highly interesting data on the changes of the electronic structure of organic molecules upon condensation. The present data can be applied as a reference for further experimental and (highly desired) theoretical investigations, which are needed for a comprehensive understanding of the complex interaction mechanisms between organic molecules.
Die vorliegende Arbeit demonstriert an Hand von verschiedenen Modellsystemen wie detailliert sich die grundlegenden Eigenschaften molekularer Adsorbate mit der winkelaufgelösten Photoemission erkunden lassen. Die von Peter Puschnig et al. vorgestellte Verknüpfung zwischen Photoemissionsintensität und den Molekülorbitalen im Grundzustand mittels einer Fouriertransformation war dabei entscheidend, um die verschiedenen physikalischen Effekte einordnen und verstehen zu können. Während für Coronen oder HBC die Orbitale im Grundzustand sehr gut zum Experiment passen, lassen sich für PTCDA und NTCDA einige Abweichungen von der DFT-Rechnung auf Basis der (semi-)lokalen GGA- oder LDA-Funktionale erkennen, die sich bei Messungen mit s-Polarisation hervorheben lassen. Diese können auf den Einfluss des Endzustandes in der Photoemission zurückgeführt werden. Im Rahmen der Dysonorbitale lassen sich die dafür verantwortlichen Relaxationseffekte zwischen dem N-Elektronensystem des Moleküls im Grundzustand und dem (N-1)-Elektronensystem des zurückbleibenden Kations explizit beschreiben. Die Berechnung des Photoemissionssignals mittels Fouriertransformation des Grundzustandes kann darüber hinaus weitere physikalische Effekte nicht korrekt berücksichtigen. Erste Anzeichen hierfür konnten am PTCDA-HOMO bei einer Photonenenergie von 27 eV und s-Polarisation detektiert werden. Darüber hinaus kann die Näherung des Photoelektronenendzustands als ebene Welle den beobachteten zirkularen Dichroismus am HOMO und LUMO von PTCDA nicht erklären. Erst in der Erweiterung durch eine Partialwellenzerlegung des Photoelektronenendzustands tritt ein dichroisches Signal in der theoretischen Beschreibung auf. Für das delokalisierte pi-Elektronensystem von PTCDA ist aber selbst diese Verfeinerung noch nicht ausreichend, um das Experiment korrekt beschreiben und weitere Eigenschaften vorhersagen zu können. Qualitativ lassen sich die Veränderungen im CDAD bei der Transformation um 90° für HOMO und LUMO mit einem gruppentheoretischen Ansatz verstehen. Damit ist es möglich, den molekularen Zuständen ihre irreduzible Darstellung zuzuweisen, worüber sich für PTCDA die Verteilung der quantenmechanischen Phase rekonstruieren lässt. Dies ist deshalb äußerst bemerkenswert, da üblicherweise in physikalischen Experimenten nur die Intensität und keine Informationen über die Phase messbar sind. Damit können die Photoemissionsmessungen im k||-Raum vollständig in den Realraum transformiert werden, wodurch die laterale Ortsinformation über die höchsten besetzen Molekülorbitale von PTCDA zugänglich wird. Neben der Bestimmung der molekularen Orbitale, deren Struktur von der Anordnung der Atome im Molekül dominiert wird, enthält die winkelaufgelöste Photoemission Informationen über die Adsorbat-Substrat-Wechselwirkung. Für hoch geordnete Monolagen ist es möglich, die verschiedenen Verbreiterungsmechanismen zu trennen und zu analysieren. Bei den untersuchten Systemen sind die Verbreiterungen aufgrund von unterschiedlichen Adsorptionsplätzen oder Probeninhomogenitäten ebenso wie die experimentelle Auflösung der 2D-Analysatoren vernachlässigbar gegenüber Lebensdauereffekten und evtl. Verbreiterung aufgrund von Dispersionseffekten. Bereits bei den äußerst schwach wechselwirkenden Systemen Coronen auf Ag(111) und Au(111) unterscheiden sich die beiden Systeme in ihrer Lorentzverbreiterung beim HOMO. In erster Näherung lässt sich dies auf eine Lebensdauer des entstandenen Photolochs zurückführen, welches je nach Stärke der Substratkopplung unterschiedlich schnell mit Substratelektronen aufgefüllt werden kann. Die Lorentzbreite als Indikator für die Wechselwirkung bzw. Hybridisierungsstärke zeigt für die Systeme mit Ladungstransfer vom Substrat in das Molekül eine sehr viel größere Verbreiterung. Zum Beispiel beträgt die Lorentzbreite des LUMO für NTCDA/Ag(110) FWHM=427 meV, und somit eine mehr als fünfmal so große Verbreiterung als für das HOMO von Coronen/Au(111). Diese starke Verbreiterung geht im Fall von NTCDA/Ag(110) wie auch bei den untersuchten Systemen NTCDA/Cu(100) und PTCDA/Ag(110) einher mit einem Ladungstransfer vom Substrat ins Molekül, sowie mit der Ausbildung eines zusätzlichen charakteristischen Signals in der Winkelverteilung des LUMO, dem Hybridisierungszustand bei kx,y=0Å-1. Die Intensität dieses Zustands korreliert bei den Systemen NTCDA auf Cu(100) bzw. auf Ag(110) jeweils mit der Lorentzbreite des LUMO-Zustands. Die Hybridisierung zwischen Molekül und Substrat hat noch weitere Auswirkungen auf die beobachtbaren physikalischen Eigenschaften. So führt die starke Hybridisierung mit dem Substrat wiederum dazu, dass sich die intermolekulare Dispersion für die Elektronen im LUMO-Zustand deutlich verstärkt. Der direkte Überlapp der Wellenfunktionen ist im System PTCDA/Ag(110) laut DFT-Rechnungen relativ klein und führt lediglich zu einer Bandbreite von 60 meV. Durch die Hybridisierung mit den delokalisierten Substratbändern erhöht sich der Grad der Delokalisierung im LUMO-Zustand, d.h. die Bandbreite steigt auf 230 meV, wie das Experiment bestätigt. Im Gegensatz zu früheren STM/STS-basierten Messungen [Temirov2006] kann mit der Kombination aus DFT-Rechnung und ARPES-Experiment eindeutig nachgewiesen werden, dass das Substrat im Fall von PTCDA/Ag(110) die Bandbreite verstärken kann, sodass sich die effektive Masse der Lochladungsträger von meff=3,9me auf meff=1,1me reduziert. Im Blick auf die eingangs gestellte Frage, ob sich molekulare Adsorbate eher wie isolierte Moleküle oder als periodische Festkörper beschreiben lassen, kommt diese Arbeit auf ein differenziertes Ergebnis. In den Impulsverteilungen, die sich aus der Form der molekularen Wellenfunktionen ableiten lassen, spiegelt sich eindeutig der isolierte molekulare Charakter wieder. Dagegen zeigt sich in der Energiedispersion E(k||) ein delokalisierter, blochartiger Charakter, und es konnte demonstriert werden, dass es zu einem Vermischen von Metall- und Molekülwellenfunktionen kommt. Molekulare Adsorbate sind also beides, isolierte Moleküle und zweidimensionale Kristalle mit delokalisierten Zuständen.
Die Magnet-Resonanz (MR)-Bildgebung ist mit vielfältigen Anwendungen ein nicht mehr wegzudenkendes Instrument der klinischen Diagnostik geworden. Dennoch führt die stark limitierte Messzeit häufig zu einer Einschränkung der erzielbaren räumlichen Auflösung und Abdeckung, einer Beschränkung des Signal-zu-Rauschverhältnis (Signal-to-Noise Ratio) (SNR) sowie einer Signalkontamination durch benachbartes Gewebe. Bereits bestehende Methoden zur Reduktion der Akquisitionszeit sind die partielle Fourier (PF)-Bildgebung und die parallele Bildgebung (PPA). Diese unterscheiden sich zum einen im Schema zur Unterabtastung des k-Raums und zum anderen in der verwendeten Information zur Rekonstruktion der fehlenden k-Raum-Daten aufgrund der beschleunigten Akquisition. Während in der PPA die unterschiedlichen Sensitivitäten einer Mehrkanal-Empfangsspule zur Bildrekonstruktion verwendet werden, basiert die PF-Bildgebung auf der Annahme einer langsamen Variation der Bildphase. Im ersten Abschnitt dieser Arbeit wurde das Konzept der Virtuellen Spulendekonvolutions (Virtual Coil Deconvolution) (VIDE)-Technik vorgestellt, das das gleiche Schema der Unterabtastung des k-Raums wie die konventionelle PPA verwendet, aber anstelle der Spulensensitivität die Bildphase als zusätzliche Information zur Herstellung der fehlenden Daten der beschleunigten Bildgebung verwendet. Zur Minimierung der Rekonstruktionsfehler und der Rauschverstärkung in der VIDE-Technik wurde ein optimiertes Akquisitionsschema entwickelt. Die Kombination der PPA und PF-Bildgebung zur Beschleunigung der MR-Bildgebung wird durch das unterschiedliche Unterabtastschema erschwert. Wie Blaimer et al. in ihrer Arbeit gezeigt haben, kann das Prinzip der VIDE-Technik auf Mehrkanal-Spulen übertragen werden, sodass mit dieser Methode die PPA und die PF-Bildgebung optimal vereint werden können. Dadurch kann die Rauschverstärkung aufgrund der Spulengeometrie ohne zusätzliche Messungen deutlich reduziert werden. Obwohl die Abtastung des k-Raums in der MR-Bildgebung sehr variabel gestaltet werden kann, wird bis heute nahezu ausschließlich die regelmäßige k-Raum-Abtastung in der klinischen Bildgebung verwendet. Der Grund hierfür liegt, neben der schnellen Rekonstruktion und der einfachen Gestaltung der Variation des Bild-Kontrasts, in der Robustheit gegen Artefakte. Allerdings führt die regelmäßige k-Raum-Abtastung zu einer hohen Signalkontamination. Die Optimierung der SRF durch nachträgliches Filtern führt jedoch zu einem SNR-Verlust. Die dichtegewichtete (DW-) Bildgebung ermöglicht die Reduktion der Signal-Kontamination bei optimalem SNR, führt aber zur einer Reduktion des effektiven Gesichtsfelds (FOV) oder einer Erhöhung der Messzeit. Letzteres kann durch eine Kombination der PPA und DW-Bildgebung umgangen werden. Der zweite Teil dieser Arbeit befasste sich mit neuen Aufnahme- und Rekonstruktionsstrategien für die DW-Bildgebung, die eine Erhöhung des FOVs auch ohne Einsatz der PPA erlauben. Durch eine Limitierung der minimalen k-Raum-Abtastdichte konnte durch eine geringfügige Reduktion des SNR-Vorteils der DW-Bildgebung gegenüber der kartesischen, gefilterten Bildgebung eine deutliche Verringerung der Artefakte aufgrund der Unterabtastung in der DW-Bildgebung erreicht werden. Eine asymmetrische Abtastung kann unter der Voraussetzung einer homogenen Bildphase das Aliasing zusätzlich reduzieren. Durch die Rekonstruktion der DW-Daten mit der Virtuelle Spulendekonvolution für die effektive DW-Bildgebung (VIDED)-Bildgebung konnten die Artefakte aufgrund der Unterabtastung eliminiert werden. In der 3d-Bildgebung konnte durch Anwendung der modifizierten DW-Bildgebung eine Steigerung des FOVs in Schichtrichtung ohne Messzeitverlängerung erreicht werden. Die nicht-kartesische k-Raum-Abtastung führt im Fall einer Unterabtastung zu deutlich geringeren, inkohärenten Aliasingartefakten im Vergleich zur kartesischen Abtastung. Durch ein alternierendes DW-Abtastschema wurde eine an die in der MR-Mammografie verwendete Spulengeometrie angepasste k-Raum-Abtastung entwickelt, das bei gleicher Messzeit die räumliche Auflösung, das SNR und das FOV erhöht. Im dritten Teil dieser Arbeit wurde die Verallgemeinerung der DW-Bildgebung auf signalgewichtete Sequenzen, d.h. Sequenzen mit Magnetisierungspräparation (Inversion Recovery (IR), Saturation Recovery (SR)) sowie Sequenzen mit einer Relaxation während der Datenaufnahme (Multi-Gradienten-Echo, Multi-Spin-Echo) vorgestellt, was eine Steigerung der Bildqualität bei optimalem SNR erlaubt. Die Methode wurde auf die SR-Sequenz angewendet und deren praktischer Nutzen wurde in der Herz-Perfusions-Bildgebung gezeigt. Durch die Verwendung der in dieser Arbeit vorgestellten Technik konnte eine Reduktion der Kontamination bei einem SNR-Gewinn von 16% im Vergleich zur konventionellen, kartesischen Abtastung bei gleicher Messzeit erreicht werden.
Hochporöse Kohlenstoffaerogele, die über den Sol-Gel-Prozeß auf der Basis von Resorzin und Formaldehyd hergestellt werden, sind Werkstoffe mit beeindruckenden physikalischen Eigenschaften. Leider werden bisher nur geringe Mengen an Kohlenstoffaerogelen produziert und aus Kostengründen auf günstigere Materialien mit vergleichsweise schlechteren Eigenschaften zurückgegriffen. Um diesen Nachteil zu nivellieren lag die Motivation der vorliegenden Arbeit in der Entwicklung neuer Syntheserouten für Kohlenstoffmaterialien mit nanoskaliger Morphologie, wobei insbesondere auf kostengünstige Edukte und/oder einfache Prozessierung zurückgegriffen werden sollte. Als in Frage kommende Eduktsysteme wurden Zucker, sowie Hydroxybenzol-Formaldehyd-Derivate ausgewählt. Die hergestellten Kohlenstoffe wurden hauptsächlich mit Elektronenmikroskopie, Gassorption und Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) charakterisiert. Um Fehlinterpretationen der experimentellen Daten für das neue Materialsystem zu vermeiden, war ein umfangreiches Wissen zu den Charakterisierungsmethoden und den diesen zugrundeliegenden physikalischen Prinzipien notwendig. Kohlenstoffpulver basierend auf sphärischen Resorzin-Formaldehyd Suspensionen und Sedimenten bilden eine völlig neue Möglichkeit zur Erzeugung von Kohlenstoffnanokugeln. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb systematisch der Bereich der Syntheseparameter im RF-System zu den nicht-monolithischen Parametersätzen hin vervollständigt. Anhand der bestimmten Daten konnte diese Stoffklasse umfassend und detailliert charakterisiert und interpretiert werden. Die Partikelgröße hängt im Wesentlichen von der Katalysatorkonzentration und in geringerem Maße von der Eduktmenge in der Startlösung ab. Die ermittelte untere Grenze der Partikelgröße aus stabilen kolloidalen Dispersionen beträgt ca. 30 nm. Größere Partikel als 5 µm konnten trotz Modifikation der Syntheseroute nicht erzeugt werden. Eine Abschätzung über den Aggregationsgrad der Kohlenstoffpulver wurde durchgeführt. Eine Beimischung von Phenol verringert in diesem System zum einen die Partikelgröße und erzeugt zunehmend nicht-sphärische Strukturen. Die aus Gassorption, SAXS und dynamischer Lichtstreuung (DLS) ermittelten Partikelgrößen stimmen gut überein. Bei der Pyrolyse schrumpfen die Partikel auf 84% des Ausgangswerts (Partikeldurchmesser). Ein Fokus dieser Arbeit lag in der Herstellung poröser Kohlenstoffe mit Phenol und Formaldehyd (PF) als Eduktbasis und unterkritischer Trocknung (Kohlenstoffxerogele). Um die Bandbreite der Eigenschaften der resultierenden Kohlenstoffxerogele zu erweitern, wurden zahlreiche Modifikationen der Syntheseparameter und im Herstellungsprozeß durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen, daß im Eduktsystem Phenol-Formaldehyd in wäßriger Lösung mit Na2CO3 als basischem Katalysator prinzipiell poröse Xerogele herstellbar sind; allerdings verhindert eine ungewöhnliche Gelierkinetik (Flockenbildung statt Sol-Gel-Übergang) eine umfassende Interpretation des Systems, da die Reproduzierbarkeit der Ergebnisse nicht gewährleistet ist. Bei Phenol-Formaldehyd in wäßriger Lösung und NaOH als Katalysator kommt es meist zu einem Kollabieren des Gelnetzwerks während der Trocknung. Lediglich bei hohem Formaldehydüberschuß zeigt sich ein enger Bereich, in dem Xerogele mit geringer Dichte (rhomin = 0,22 g/cm3) und relevantem Mesoporenvolumen von bis zu 0,59 cm3/g synthetisierbar sind. Die interessanteste Kombination im PF-System ergibt sich mit HCl als Katalysator und n-Propanol als Lösungsmittel. Hier sind hochporöse Kohlenstoffxerogele mit geringen Dichten (rhomin = 0,23 g/cm3) und für Xerogele sehr hoher Mesoporosität von bis zu Vmeso = 0,85 cm3/g möglich. Damit ist es im Rahmen dieser Arbeit erstmals gelungen über konvektive Trocknung homogene hochporöse Xerogel-Formkörper auf PF-Basis zu synthetisieren. Aus der Überwachung des Sol-Gel-Prozesses mit Detektion der Soltemperatur konnten wichtige Erkenntnisse über exo- und endotherme Vorgänge gewonnen werden. Zudem zeigt die Zeitabhängigkeit der Soltemperatur Gemeinsamkeiten für alle untersuchten Hydroxybenzol-Formaldehyd-Systeme. So kann der Gelpunkt der Ansätze zuverlässig und auch reproduzierbar anhand eines zweiten lokalen Temperaturmaximums ermittelt werden, welches mit einer Gelpunktsenthalpie korreliert wird. Damit ist auch eine Prozeßkontrolle, z.B. für die Kombination mit Partikeltechnologien, möglich. Die zugrundeliegenden Strukturbildungsmechanismen, Sol-Gel-Prozeß einerseits und Trocknung andererseits, wurden in-situ mittels SAXS beobachtet und anhand der gewonnenen Daten diskutiert und bewertet. Eine vollständige Adaption des etablierten und akzeptierten Bildungsmechanismus von RF basierten Aerogelen (Partikelbildung aus Kondensationskeimen und Partikelwachstum) für das PF-System wird ausgeschlossen. Vielmehr scheint bei den untersuchten PF-Systemen auch eine Mikrophasenseparation als konkurrierender Prozeß zur Partikelbildung von Relevanz zu sein.
Kohärenz- und Magnetfeldmessungen an Polariton-Kondensaten unterschiedlicher räumlicher Dimensionen
(2015)
Die Bose-Einstein-Kondensation (BEK) und die damit verbundenen Effekte wie Superfluidität und Supraleitung sind faszinierende Resultate der Quantennatur von Bosonen. Nachdem die Bose-Einstein-Kondensation für Atom-Systeme nur bei Temperaturen nahe dem absoluten Nullpunkt realisierbar ist, was einen enormen technologischen Aufwand benötigt, wurden Bosonen mit wesentlich kleineren Massen zur Untersuchung der BEK gesucht. Hierfür bieten sich Quasiteilchen in Festkörpern wie Magnonen oder Exzitonen an, da deren effektive Massen sehr klein sind und die Kondensationstemperatur dementsprechend höher ist als für ein atomares System. Ein weiteres Quasiteilchen ist das Exziton-Polariton als Resultat der starken Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleitermikrokavitäten, welches sowohl Materie- als auch Photoneigenschaften hat und dessen Masse theoretisch eine BEK bis Raumtemperatur erlaubt. Ein weiterer Vorteil dieses System ist die einfache Erzeugung des Bose-Einstein-Kondensats in diesen Systemen durch elektrisches oder optisches Injizieren von Exzitonen in die Halbleiter-Quantenfilme der Struktur. Außerdem kann die Impulsraumverteilung dieser Quasiteilchen leicht durch einfache experimentelle Methoden mittels eines Fourierraumspektroskopie-Aufbaus bestimmt werden. Durch die winkelabhängige Messung der Emission kann direkt auf die Impulsverteilung der Exziton-Polaritonen in der Quantenfilmebene zurückgerechnet werden, die zur Identifikation der BEK hilfreich ist. Deshalb wird das Exziton-Polariton als ein Modellsystem für die Untersuchung von Bose-Einstein-Kondensation in Festkörpern und den damit in Relation stehenden Effekten angesehen. In dieser Arbeit wird die Grundzustandskondensation von Exziton-Polaritonen in Halbleitermikrokavitäten verschiedener Dimensionen realisiert und deren Emissionseigenschaften untersucht. Dabei wird vor allem die Wechselwirkung des Polariton-Kondensats mit der der unkondensierten Polaritonen bzw. der Quantenfilm-Exzitonen im externen Magnetfeld verglichen und ein Nachweis zum Erhalt der starken Kopplung über die Polariton-Kondensationsschwelle hinaus entwickelt. Außerdem werden die Kohärenzeigenschaften von null- und eindimensionalen Polariton-Kondensaten durch Bestimmung der Korrelationsfunktion erster beziehungsweise zweiter Ordnung analysiert. Als Materialsystem werden hierbei die III/V-Halbleiter gewählt und die Quantenfilme bestehen bei allen Messungen aus GaAs, die von einer AlAs Kavität umgeben sind.
Eindimensionale Polariton-Kondensation - räumliche Kohärenz der Polariton-Drähte
Im ersten experimentellen Teil dieser Arbeit (Kapitel 1) wird die Kondensation der Polaritonen in eindimensionalen Drähten unter nicht-resonanter optischer Anregung untersucht. Dabei werden verschiedene Drahtlängen und -breiten verwendet, um den Einfluss des zusätzlichen Einschlusses auf die Polariton-Dispersion bestimmen zu können. Ziel dieser Arbeit ist es, ein eindimensionales Bose-Einstein-Kondensat mit einer konstanten räumlichen Kohärenz nach dem zentralen Abfall der g^(1)(r)-Funktion für große Abstände r in diesen Drähten zu realisieren (sogenannte langreichweitige Ordnung im System, ODLRO (Abkürzung aus dem Englischen off-diagonal long-range order).
Durch Analyse der Fernfeldemissionseigenschaften können mehrere Polariton-Äste, der eindimensionale Charakter und die Polariton-Kondensation in 1D-Systemen nachgewiesen werden. Daraufhin wird die räumliche Kohärenzfunktion g^(1)(r) mithilfe eines hochpräzisen Michelson-Interferometer, das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaut wurde, bestimmt. Die g^(1)(r)-Funktion nimmt hierbei über große Abstände im Vergleich zur thermischen De-Broglie-Wellenlänge einen konstanten Plateauwert an, der abhängig von der Anregungsleistung ist. Unterhalb der Polariton-Kondensationsschwelle (Schwellleistung P_S) ist kein Plateau sichtbar und die räumliche Kohärenz ist nur im zentralen Bereich von unter |r| < 1 µm vorhanden. Mit ansteigender Anregungsleistung nimmt das zentrale Maximum in der Weite zu und es bildet sich das Plateau der g^(1)(r)-Funktion aus, das nur außerhalb des Drahtes auf Null abfällt. Bei P=1,6P_S ist das Plateau maximal und beträgt circa 0,15. Außerdem kann nachgewiesen werden, dass mit steigender Temperatur die Plateauhöhe abnimmt und schließlich bei T=25K nicht mehr gemessen werden kann. Hierbei ist dann nur noch das zentrale Maximum der Kohärenzfunktion g^(1)(r) sichtbar. Weiterhin werden die Ergebnisse mit einer modernen mikroskopischen Theorie, die auf einem stochastischen Mastergleichungssystem basiert, verglichen, wodurch die experimentellen Daten reproduziert werden können. Im letzten Teil des Kapitels wird noch die Kohärenzfunktion g^(1)(r) im 1D-Fall mit der eines planaren Polariton-Kondensats verglichen (2D).
Nulldimensionale Polariton-Kondensation - Kondensation und Magnetfeldwechselwirkung in einer Hybridkavität
Im zweiten Teil der Arbeit wird die Polariton-Kondensation in einer neuartigen Hybridkavität untersucht. Der Aufbau des unteren Spiegels und der Kavität inklusive der 12 verwendeten Quantenfilme ist analog zu den gewöhnlichen Mikrokavitäten auf Halbleiterbasis. Der obere Spiegel jedoch besteht aus einer Kombination von einem DBR (Abkürzung aus dem Englischen distributed Bragg reflector) und einem Brechungsindexkontrast-Gitter mit einem Luft-Halbleiterübergang (größt möglichster Brechungsindexkontrast). Durch die quadratische Strukturgröße des Gitters (Seitenlänge 5µm) sind die Polaritonen zusätzlich zur Wachstumsrichtung noch in der Quantenfilmebene eingesperrt, so dass sie als nulldimensional angesehen werden können (Einschluss auf der ungefähren Größe der thermischen De-Broglie-Wellenlänge). Um den Erhalt der starken Kopplung über die Kondensationsschwelle hinaus nachweisen zu können, wird ein Magnetfeld in Wachstumsrichtung angelegt und die diamagnetische Verschiebung des Quantenfilms mit der des 0D-Polariton-Kondensats verglichen. Hierdurch kann das Polariton-Kondensat von dem konventionellen Photonlasing in solchen Strukturen unterschieden werden. Weiterhin wird als letztes Unterscheidungsmerkmal zwischen Photonlasing und Polariton-Kondensation eine Messung der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g^(2)(t) durchgeführt. Dabei kann ein Wiederanstieg des g^(2)(t = 0)-Werts mit ansteigender Anregungsleistung nachgewiesen werden, nachdem an der Kondensationsschwelle der g^(2)(t = 0)-Wert auf 1 abgefallen ist, was auf eine zeitliche Kohärenzzunahme im System hinweist. Oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle P_S steigt der g^(2)(t = 0)-Wert wieder aufgrund zunehmender Dekohärenzprozesse, verursacht durch die im System ansteigende Polariton-Polariton-Wechselwirkung, auf Werte größer als 1 an. Für einen gewöhnlichen Photon-Laser (VCSEL, Abkürzung aus dem Englischen vertical-cavity surface-emitting laser) im monomodigen Betrieb kann mit steigender Anregungsleistung kein Wiederanstieg des g^(2)(t = 0)-Werts gemessen werden. Somit stellt dies ein weiteres Unterscheidungsmerkmal zwischen Polariton-Kondensation und Photonlasing dar.
Zweidimensionale Polariton-Kondensation - Wechselwirkung mit externem Magnetfeld
Im letzten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird die Magnetfeldwechselwirkung der drei möglichen Regime der Mikrokavitätsemission einer planaren Struktur (zweidimensional) untersucht. Dazu werden zuerst durch eine Leistungsserie bei einer Verstimmung des Photons und des Quantenfilm-Exzitons von d =-6,5meV das lineare, polaritonische Regime, das Polariton-Kondensat und bei weiterer Erhöhung der Anregungsleistung das Photonlasing identifiziert. Diese drei unterschiedlichen Regime werden daraufhin im Magnetfeld von B=0T-5T auf ihre Zeeman-Aufspaltung und ihre diamagnetische Verschiebung untersucht und die Ergebnisse der Magnetfeldwechselwirkung werden anschließend miteinander verglichen. Im linearen Regime kann die Abhängigkeit der Zeeman-Aufspaltung und der diamagnetischen Verschiebung vom exzitonischen Anteils des Polaritons bestätigt werden. Oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle wird eine größere diamagnetische Verschiebung gemessen als für die gleiche Verstimmung im linearen Regime. Dieses Verhalten wird durch Abschirmungseffekte der Coulomb-Anziehung von Elektronen und Löchern erklärt, was in einer Erhöhung des Bohrradius der Exzitonen resultiert. Auch die Zeeman-Aufspaltung oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle zeigt ein vom unkondensierten Polariton abweichendes Verhalten, es kommt sogar zu einer Vorzeichenumkehr der Aufspaltung im Magnetfeld. Aufgrund der langen Spin-Relaxationszeiten von 300ps wird eine Theorie basierend auf der im thermischen Gleichgewichtsfall entwickelt, die nur ein partielles anstatt eines vollständigen thermischen Gleichgewicht annimmt. So befinden sich die einzelnen Spin-Komponenten im Gleichgewicht, während zwischen den beiden Spin-Komponenten kein Gleichgewicht vorhanden ist. Dadurch kann die Vorzeichenumkehr als ein Zusammenspiel einer dichteabhängigen Blauverschiebung jeder einzelner Spin-Komponente und der Orientierung der Spins im Magnetfeld angesehen werden. Für das Photonlasing kann keine Magnetfeldwechselwirkung festgestellt werden, wodurch verdeutlicht wird, dass die Messung der Zeeman-Aufspaltung beziehungsweise der diamagnetischen Verschiebung im Magnetfeld als ein eindeutiges Werkzeug zur Unterscheidung zwischen Polariton-Kondensation und Photonlasing verwendet werden kann.
Konzepte zur skalierbaren Realisierung von effizienten, halbleiterbasierten Einzelphotonenquellen
(2011)
Dem Einsatz niederdimensionaler Nanostrukturen als optisch aktives Medium wird enormes Potential vorausgesagt sowohl in den klassischen optoelektronischen Bauteilen (wie z.B. Halbleiterlasern) als auch in optischen Bauteilen der näachsten Generation (z.B. Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonenpaare). Dennoch konnten sich quantenpunktbasierte Halbleiterlaser, abgesehen von einigen wenigen Ausnahmen (QDLaser inc.), im industriellen Maßstab bisher nicht gegen Bauelemente mit höherdimensionalen Quantenfilmen als optisch aktivem Element durchsetzen. Deshalb scheint der Einsatz von Quantenpunkten (QPen) in nichtklassischen Lichtquellen gegenwärtig vielversprechender. Um jedoch solche Bauteile bis zur letztendlichen Marktreife zu bringen, müssen neben der starken Unterdrückung von Multiphotonenemission noch wesentliche Grundvoraussetzungen erfüllt werden: In dieser Arbeit wurden grundlegende Studien durchgeführt, welche insbesondere dem Fortschritt und den Problemen der Effizienz, des elektrischen Betriebs und der Skalierbaren Herstellung der Photonenqullen dienen sollte. Zum Einen wurden hierfür elektrisch betriebene Einzelphotonenquellen basierend auf gekoppelten QP-Mikroresonatoren realisiert und de ren Bauteileffizienz gezielt optimiert, wobei konventionelle selbstorganisierte InAs-QPe als aktives Medium eingesetzt wurden. Für die skalierbare Integration einzelner QPe in Mikroresonatoren wurde des Weiteren das gesteuerte QP-Wachstum auf vorstrukturierten Substraten optimiert und auf diese Art ortskontrollierte QPe in Bauteile integriert. Für die Realisierung hocheffizienter, elektrisch gepumpter inzelphotonenquellen wurde zunächst das Wachstum von binären InAs-QPen im Stranski-Krastanov-Modus optimiert und deren optische Eigenschaften im Detail untersucht. Durch das Einbringen einer Schicht von Siliziumatomen nahe der QP-Schicht konnten die Emitter negativ geladen werden und der helle Trionenzustand der QPe als energetischer Eigenzustand des Systems zur effizienten Extraktion einzelner Photonen ausgenutzt werden. Durch die Integration dieser geladenen QPe in elektrisch kontaktierte, auf Braggspiegel basierte Mikrotürmchen konnten Einzelphotonenquellen realisiert werden, in denen gezielt Licht-Materie- Wechselwirkungseffekte zur Steigerung der Bauteileffizienz ausgenutzt wurden. Basierend auf theoretischen Überlegungen wurde die Schichtstruktur soweit optimiert, dass letztendlich experimentell eine elektrisch gepumpte Einzelphotonenquelle mit einer Photonenemissionsrate von 47 MHz sowie einer zuvor unerreichten Bauteileffizienz von 34 % im Regime der schwachen Licht-Materie-Kopplung demonstriert werden konnte. Da Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen QP und Resonator neben der spektralen Resonanz ebenfalls von der relativen Position von Resonator und QP zueinander abhängen, ist eine Kombination von positionierten QPen und Bauteilausrichtung nahezu unumg¨anglich für die skalierbare, deterministische Herstellung von Systemen aus perfekt angeordnetem Emitter und Resonator. Deshalb wurden bestehende Konzepte zum geordneten Wachstum von QPen weiterentwickelt: Hierbei wurde geordnetes InAs-QP-Wachstum mit Perioden realisiert, die vergleichbare Abmessungen wie optische Resonatoren aufweisen, also Nukleationsperioden zwischen 500 nm und 4 μm. Durch ein genaues Anpassen der Wachstums- und Prozessbedingungen konnte des Weiteren die Bildung von QP-Molekülen auf den Nukleationsplätzen nahezu unterdrückt beziehungsweise gesteuert werden. Durch eine systematische Optimierung der optischen Eigenschaften der QPe konnten Emitter mit Einzelquantenpunktlinienbreiten um 100 μeV realisiert werden, was eine Grundvoraussetzung zur Studie ausgeprägter Licht-Materie-Wechselwirkungseffekte in Mikroresonatoren darstellt. Letztendlich konnten durch die Integration derartiger QPe in optisch sowie elektrisch betriebene Mikroresonatoren erstmals Bauteile realisiert werden, welche einige der prinzipiellen, an eine Einzelphotonenquelle gestellten Anforderungen erfüllen. Insbesondere konnten deutliche Signaturen der schwachen Licht-Materie-Kopplung einzelner positionierter QPe in photonische Kristallresonatoren, Mikroscheibenresonatoren sowie Mikrotürmchenresonatoren festgestellt werden. Darüberhinaus konnte an einem spektral resonanten System aus einem positionierten QP und der Grundmode eines Mikrotürmchenresonators eindeutig Einzelphotonenemission unter optischer Anregung demonstriert werden. Ebenfalls konnten Mikrotürmchenresonatoren mit integrierten positionierten QPen erstmals elektrisch betrieben werden und somit die Grundvoraussetzung für eine der skalierbaren Herstellung effizienter Einzelphotonenquellen geschaffen werden.
In der vorliegenden Arbeit werden die Konzeption und Realisierung eines Computertomographen zur Materialanalyse auf Basis eines Rasterelektronenmikroskops mit einem räumlichen Auflösungsvermögen im Nanometerbereich diskutiert. Durch einen fokussierten Elektronenstrahl, der mit einer Beschleunigungsspannung von 30 kV auf eine mikrostrukturierte Wolframnadel mit einem Spitzenradius von bis zu 50 nm gezielt wird, entsteht ein kleiner Röntgenbrennfleck über den mit geometrischer Vergrößerung hochauflösende Projektionen eines zu untersuchenden Objekts erzeugt werden. Durch Rotation des Testobjekts werden Projektionen aus verschiedenen Blickwinkeln aufgenommen und über einen speziellen Rekonstruktionsalgorithmus zu einem 3-dimensionalen Bild zusammengefügt.
Bei der Beurteilung der Einzelkomponenten des Geräts wird insbesondere auf Struktur, Form und den elektrochemischen Herstellungsprozess der Röntgenquelle eingegangen. Eine ausreichend genaue Positionierung von Messobjekt und Röntgenbrennfleck wird über Piezoachsen realisiert, während die Stabilität des Röntgenbrennflecks über die Elektronenoptik des Rasterelektronenmikroskops und die Form der Quellnadel optimiert wird.
Das räumliche Auflösungsvermögen wird über die Linienspreizfunktion an Materialkanten abgeschätzt. Für eine Wolfram-Block-Quelle ergibt sich dabei ein Auflösungsvermögen von 325 nm – 400 nm in 3D, während der Quellfleck einer Wolframnadel das Auflösungsvermögen der Anlage auf 65 nm – 90 nm in 2D und 170 nm – 300 nm in 3D bei Messungen an einem AlCu29-Testobjekt anhebt. Außerdem werden die Auswirkungen der Phasenkontrastcharakteristik der Röntgenquelle auf die rekonstruierten Bilder nach Anwendung eines Paganin-Filters diskutiert. Dabei zeigt sich, dass durch Anwendung des Filters ein verbessertes Signal-zu-Rausch-Verhältnis auf Kosten der räumlichen Bildauflösung erzielt werden kann.
Eine Vergleichsmessung mit einem kommerziell verfügbaren Röntgenmikroskop zeigt die Stärken des vorgestellten Systems bei Untersuchung von stark absorbierenden Messobjekten. Das kompakte Design erlaubt eine Weiterentwicklung in Richtung eines nanoCT-Moduls als Upgrade Option für Rasterelektronenmikroskope im Gegensatz zu den weitaus teureren bisher verbreiteten nanoCT-Geräten.
Auch nach dem herkömmlichen Mechanikunterricht in der Oberstufe verfügen viele Schüler nicht über angemessene physikalische Vorstellungen über die verwendeten physikalischen Begriffe und deren Zusammenhänge. Einführend wurden in dieser Arbeit allgemeine Aspekte zu Schülervorstellungen (Kapitel 2.1) sowie konkrete Schülervorstellungen zur Mechanik (Kapitel 2.2) und relevante Lehrervorstellungen (Kapitel 2.3) dargelegt. Ein Ziel dieser Arbeit war, ein Gesamtkonzept für einen veränderten Kinematik- und Dynamikunterricht ein- und zweidimensionaler Bewegungen in der Jahrgangsstufe 11 des Gymnasiums zu entwickeln, das möglichst vielen Schülern hilft, möglichst viele Fehlvorstellungen zur Mechanik aufzuarbeiten. Dazu wurden u.a. computergestützte Experimente und die Visualisierung der physikalischen Größen mit dynamisch ikonischen Repräsentationen (siehe Kapitel 3.2) eingesetzt, was neue Elementarisierungen und neue Unterrichtsstrategien ermöglichte (siehe Kapitel 8.2 oder Kapitel 5). Um gute Chancen zu haben, dass dieses Konzept den Schulalltag erreicht, wurde es lehrplankonform zum bayerischen Lehrplan konzipiert. Eine erste Zielsetzung der summativen Evaluation war festzustellen, inwieweit das gesamte Unterrichtskonzept von verschiedenen Lehrern durchführbar ist und wie diese es einschätzen (siehe Kapitel 8.4 oder Kapitel 6.3). Ein wichtiges Ziel war dann, mit Hilfe von Tests festzustellen, inwieweit es Veränderungen in den Schülervorstellungen gab (Vor-/Nachtest-Design) und diese Veränderungen mit konventionell unterrichteten Klassen zu vergleichen (Trainings-/Kontrollgruppen-Design) (konventionelle Klassen: Kapitel 8.1; Vergleich: Kapitel 8.5; Kapitel 6.4 + 6.5). Dazu wurden hauptsächlich bereits vorliegende paper-pencil-Tests verwendet, da eine Testneuentwicklung im Rahmen der Arbeit nicht möglich gewesen wäre. Da diese Tests verschiedene Schwächen haben, wurden mehrere verschiedene Tests gleichzeitig eingesetzt, die sich gegenseitig ergänzen. Die graphische Modellbildung in Verbindung mit Animationen ist ein fakultativer Teil dieses Unterrichtskonzeptes. Hierzu wurde zusätzlich eine eigene Interventionsstudie durchgeführt (siehe Kapitel 8.3 und Kapitel 4). Ergebnisse: Dynamisch ikonische Repräsentationen können dem Lehrer neue unterrichtliche Möglichkeiten geben und somit dem Schüler helfen, physikalische Konzepte angemessener zu verstehen. Die Einführung kinematischer Größen anhand zweidimensionaler Bewegungen, die nur mit ikonischen Repräsentationen in Form von Vektorpfeilen sinnvoll ist (geeignete Elementarisierung), führt zu einem physikalischeren Verständnis des Beschleunigungsbegriffes und vermeidet Fehlvorstellungen durch eine ungeeignete Reduktion auf den Spezialfall eindimensionaler Bewegungen. Mehr Schüler konzeptualisieren Beschleunigung wie in der Physik als gerichtete Größe anstelle einer Größe, die die Änderung des Geschwindigkeitsbetrages angibt und allenfalls tangentiale Richtung haben kann. Auch in der Dynamik sind dadurch hilfreiche Darstellungen und so sinnvolle Veränderungen des Unterrichts möglich. Um wesentliche Strukturen aufzuzeigen, werden komplexere Versuche mit mehreren Kräften und Reibung eingesetzt, was erst durch eine rechnerunterstützte Aufbereitung mit dynamisch ikonischen Repräsentationen ermöglicht wird. Diese Darstellungen ermöglichen auch eine aktive Auseinandersetzung der Schüler mit den Themen, indem von ihnen häufig Vorhersagen gefordert werden (geeignete Unterrichtsstrategie). Graphische Modellbildung als weiterer Einsatz bildlicher Darstellungen kann ebenso eine weitere Verständnishilfe sein. Schüler, die nach dem vorgelegten Unterrichtskonzept unterrichtet wurden, zeigten mehr Verständnis für den newtonschen Kraftbegriff. Da die entwickelten Ideen tatsächlich im Unterricht ankamen und dort Veränderungen bewirkten, kann von einer effektiven Lehrerfortbildung mit Transferwirkung gesprochen werden.
Diese Arbeit befasst sich mit der Konzeption, Umsetzung und Charakterisierung eines Rönt- genmikroskops für harte Röntgenstrahlung mit der Möglichkeit zur dreidimensionalen Bild- gebung. Der vorgestellte Aufbau basiert auf geometrischer Vergrößerung und verzichtet im Gegensatz zu anderen Röntgenmikroskopiemethoden auf den Einsatz optischer Elemente. Dreidimensionale Bildgebung wird durch einen linearlaminographischen Aufnahmemodus realisiert, bei dem unterschiedliche Durchstrahlungsrichtungen durch das Objekt durch eine relative Verschiebung von Quelle und Detektor zustande kommen. Die Röntgenquelle des Mikroskops besteht aus einer zu einer Nanofokusröntgenröhre um- gebauten Elektronenmikrosonde mit 30 kV Beschleunigungsspannung (dies entspricht einer Wellenlänge von bis zu 0,041 nm). Durch die Elektronenoptik kann ein intensiver Elektronen- strahl anstelle eine Probe auf ein Transmissionstarget fokussiert werden. In dieser Arbeit wird eine Möglichkeit evaluiert, die Schichtdicke der röntgenaktiven Schicht des Transmissionstar- gets für die gegebene Beschleunigungsspannung zu optimieren. Dabei werden eine Schichtdi- cke für maximale Röntgenleistung (700 nm Wolfram) und eine für maximale Röntgenleistung bezogen auf die entstehende Quellfleckgröße (100 nm Wolfram) identifiziert. Dadurch erreicht dieses System eine laterale Ortsauflösung von 197 nm, gemessen an einem Siemensstern. Diese ist eine Größenordnung besser als bei modernen SubμCT-Anlagen, die zur zerstörungsfrei- en Prüfung eingesetzt werden, und einen Faktor 2 besser als bei Laborröntgenmikroskopen basierend auf Fresnel’schen Zonenplatten. Abgesehen von der lateralen Auflösung bei hochkontrastigen Objekten werden auch die Abbil- dungseigenschaften für schwach absorbierende Proben mit Inline-Phasenkontrastbildgebung untersucht. Dazu wird eine Methode entwickelt mit der anhand der gegebenen Anlagenpara- meter der optimale Quell-Objekt-Abstand zur Maximierung des Fringe-Kontrasts gefunden werden kann. Dabei wird die Ausprägung des Fringe-Kontrasts auf die Phase −iα zurück geführt. Das vorgeschlagene Modell wird durch Messungen am Röntgenmikroskop und an einer weiteren Röngtenanlage verifiziert. Zur Beurteilung der dreidimensionalen Bildgebung mit dem vorgeschlagenen linearlaminogra- phischen Aufnahmemodus kann dieser auf eine konventionelle Computertomographie mit ein- geschränktem Winkelbereich zurückgeführt werden und so die maximal erreichbare Winkel- information bestimmt werden. Des Weiteren werden numerische Berechnungen durchgeführt, um die Einflüsse von Rauschen und geometrischen Vorgaben einschätzen zu können. Ein experimenteller Test des Laminographiesystems wird anhand eines hochkontrastigen (Fres- nel’sche Zonenplatte) und eines niederkontrastigen Objekts (Kohlefasergewebe) durchgeführt. Es zeigte sich, dass die laterale Auflösung während der dreidimensionalen Rekonstruktion gut erhalten bleibt, die Tiefenauflösung aber nicht die gleiche Qualität erreicht. Außerdem konnte festgestellt werden, dass die Tiefenauflösung sehr stark von der Geometrie und Zusammen- setzung des untersuchten Objekts abhängt.
Gegenstand dieser Arbeit ist die Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen. Es wurden verschiedene modulationsdotierte Proben auf Basis von GaAs mit Gate-Elektrode und Gitterkoppler präpariert, um bei variabler Elektronendichte die Plasmon-Anregungen mit Hilfe der Ferninfrarot-Spektroskopie zu studieren. Die Auswertung der experimentellen Daten erfolgte durch eine selbstkonsistente Berechnung des elektronischen Grundzustandes, der Plasmon-Anregungsenergien und der optischen Absorption des Elektronengases. Zur Bestimmung der Absorption wurde dabei auf Grundlage bestehender Ansätze ein eigener Formalismus im Rahmen der Stromantwort-Theorie entwickelt. Somit gelangen der erstmalige Nachweis von optischen und akustischen Intersubband-Plasmonen in zweilagigen Elektronensystemen sowie eine detaillierte Analyse der Kopplung von Intersubband-Plasmonen an optische Phononen und an strahlende Gittermoden im Bereich der Rayleigh-Anomalie.
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden mit einem Rastertunnelmikroskop (RTM) Ladungsdichtemodulationen
(LDM) auf Oberflächen von drei verschiedenen Probensystemen
untersucht. Bei den Proben handelt es sich um Chrom auf Wolfram(110), Iridiumditellurid
(IrTe2) als Volumenmaterial und Eisen auf Rhodium(001). Es werden sowohl die Temperaturabhängigkeit
der Phasenübergänge als auch die Wechselwirkung zwischen magnetischen
und elektronischen Eigenschaften analysiert.
Chrom (Cr) ist ein einfaches Übergangsmetall, in dem sowohl eine klassische Ladungsdichtewelle
(LDW) als auch eine Spindichtewelle (SDW) auftreten. Die im Experiment
betrachteten Cr-Inseln auf Wolfram(110) schlagen eine Brücke zwischen dem Volumenmaterial
und ultradünnen Schichten. Dabei zeigt sich der Zusammenhang zwischen elektronischen
und magnetischen Eigenschaften in der Ausbildung einer LDW-Lücke und dem
gleichzeitigen Verschwinden des magnetischen Kontrastes bei lokalen Schichtdicken von
dCr = 4nm. Dies kann durch eine Rotation des Spindichtewellenvektors Q erklärt werden.
Für dCr < 3nm verschwindet die LDW erneut. Zusätzlich zur LDW und SDW
entsteht aufgrund der unterschiedlichen Gitterparameter von Chrom und Wolfram bei
lokalen Schichtdicken von dCr < 3nm eine Moiré-Überstruktur.
IrTe2 ist Gegenstand zahlreicher aktueller Forschungsaktivitäten und weist eine LDM mit
gleichzeitiger Transformation des atomaren Gitters auf. Ein Phasenübergang erster Ordnung
erzeugt zunächst bei der Übergangstemperatur TC = 275K eine Modulation mit
dem Wellenvektor q = 1/5(1, 1, 0). Mithilfe temperaturabhängiger RTM-Messungen kann
das Phasendiagramm um einen weiteren Übergang erster Ordnung bei TS = 180K erweitert
werden. Dabei bilden sich zunehmend Te-Dimere an der sichtbaren (001)-Oberfläche
und IrTe2 wechselt in einen Grundzustand mit maximaler Dichte von Dimeren und dem
Wellenvektor q = 1/6(1, 1, 0). Der Mechanismus beider Phasenübergänge wird durch die
Probenqualität und die Oberflächenpräparation beeinflusst, sodass die Phasenübergänge
erster Ordnung teilweise verlangsamt ablaufen. Durch eine Analyse der Oberflächendynamik
am Phasenübergang kann der zugrundeliegende Mechanismus des Domänenwachstums
im Realraum untersucht werden.
Im letzten Teil der Arbeit werden ultradünne Eisenfilme auf Rhodium(001) betrachtet.
Dabei treten auf der Doppellage Eisen (Fe) auf Rhodium (Rh) spannungsabhängige
elektronische Modulationen mit senkrecht zueinander orientierten Wellenvektoren
q1 = [(0, 30 ± 0, 03), 0, 0] und q2 = [0, (0, 30 ± 0, 03), 0] in Richtung [100] und [010] auf.
Temperaturabhängige Messungen zeigen die stetige Verkleinerung der Modulation beim
Erwärmen der Probe und somit einen Phasenübergang zweiter Ordnung. Die LDM tritt
auch auf der dritten und vierten Lage Eisen mit gleichgerichteten aber kleineren Wellenvektoren
q auf. Spinpolarisierte RTM-Daten zeigen einen c(2×2)-Antiferromagnetismus auf
einer Monolage Eisen. Für Fe-Bedeckungen von 1ML - 5ML tritt Ferromagnetismus
perpendikular zur Oberfläche auf. Diese Messungen zeigen erstmals gleichzeitiges Auftreten
einer elektronischen und magnetischen Phase in einem reinen 3d-Übergangsmetall
im Realraum.
Lattice dynamics and spin-phonon coupling in the multiferroic oxides Eu(1-x)Ho(x)MnO3 and ACrO2
(2019)
The focus of this thesis is the investigation of the lattice dynamics and the coupling of magnetism and phonons in two different multiferroic model systems. The first system, which constitutes the main part in this work is the system of multiferroic manganites RMnO$_{3}$, in particular Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ with $0 \le x \le 0.5$. Its cycloidal spin arrangement leads to the emergence of the ferroelectric polarization via the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction. This system is special among RMnO$_{3}$ as with increasing Ho content $x$, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ does not only become multiferroic, but due to the exchange interaction with the magnetic Ho-ion, the spin cycloid (and with it the electric polarization) is also flipped for higher Ho contents. This makes it one of the first compounds, where the cycloidal reorientation happens spontaneously, rather than with the application of external fields.
On the other hand, there is the delafossite ACrO$_{2}$ system. Here, due to symmetry reasons, the spin-spiral pattern can not induce the polarization according to the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction mechanism. Instead, it is thought that another way of magnetoelectric coupling is involved, which affects the charge distribution in the $d-p$ hybridized orbitals of the bonds.
The lattice vibrations as well as the quasi-particle of the multiferroic phase, the electromagnon, are studied by Raman spectroscopy. Lattice vibrations like the B$_{3g}$(1) mode, which involves vibrations of the Mn-O-Mn bonds modulate the exchange interaction and serve as a powerful tool for the investigation of magnetic correlations effects with high frequency accuracy. Raman spectroscopy acts as a local probe as even local magnetic correlations directly affect the phonon vibration frequency, revealing coupling effects onto the lattice dynamics even in the absence of global magnetic order. By varying the temperature, the coupling is investigated and unveils a renormalization of the phonon frequency as the magnetic order develops. For Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$, the analysis of this spin-induced phonon frequency renormalization enables the quantitative determination of the in-plane spin-phonon coupling strengths. This formalism, introduced by Granado et al., is extended here to evaluate the out-of-plane coupling strengths, which is enabled by the identification of a previously elusive feature as a vibrational mode. The complete picture is obtained by studying the lattice- and electromagnon dynamics in the magnetic field.
Further emphasis is put towards the development of the cycloidal spin structure and correlations with temperature. A new model of describing the temperature-dependent behavior of said spin correlations is proposed and can consistently explain ordering phenomena which were until now unaddressed. The results are underscored with Monte Carlo based simulations of the spin dynamics with varying temperature.
Furthermore, a novel effect of a tentative violation of the Raman selection rules in Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ was discovered. While the phonon modes can be separated and identified by their symmetry by choosing appropriate polarization configurations, in a very narrow temperature range, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ shows an increase of phonon intensities in polarization configurations where they should be forbidden. This is interpreted as a sign of local disorder, caused by 90° domain walls and could be explained within the model framework.
This course of action is followed with the material system of delafossites ACrO$_{2}$. Being a relatively new class of multiferroic materials, the investigations on ACrO$_{2}$ are also of characterizing nature. For this, shell model calculations are performed as a reference to compare the vibrational frequencies obtained by the Raman experiments to. A renormalization of the vibrational frequencies is observed in this system as well and systematically analyzed across the sample series of \textit{A}=Cu, Pd and Ag. Eventually, the effect of applying an external magnetic field is studied. A particularly interesting feature specific for CuCrO$_{2}$ is a satellite peak which appears at lower temperatures. It is presumably related to a deformation of the lattice and therefore going to be discussed in further detail.
Messungen mit Magnetresonanztomographen sind seit jeher mit hohen Lautstärken verbunden. Deshalb wird das Gerät im Volksmund auch als „laute Röhre“ bezeichnet. Bisher wurde das Problem mit Kopfhörern, Ohrenstöpseln und akustischer Dämmung des MRT-Scanners angegangen. Auch in der Fachliteratur wird das Problem als gegeben angesehen und es werden kaum wissenschaftliche Lösungsansätze zur Lautstärkereduktion beschrieben.
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war es, Bildgebungs-Sequenzen für schwer‑optimierbare Bildkontraste und sogenannte Standard-Kontraste aus dem klinischen Umfeld hinsichtlich der Lautstärke zu optimieren. Viele dieser Kontraste können bereits mit einfachen Algorithmen wie dem Gradientenglättungsalgorithmus erfolgreich in Hinblick auf die Lautstärke optimiert werden. Allerdings existieren auch Sequenzen beziehungsweise Kontraste, die aufgrund ihrer Eigenschaften nicht von einem solchen Algorithmus profitieren können. Die Optimierungen und Änderungen sollten software-seitig erfolgen, das heißt durch Änderung der Gradientenformen und Datenakquisition.
In der Arbeit wurden die grundlegenden Zusammenhänge zwischen den verwendeten Geräteparametern und der Lautstärke untersucht und zudem die physikalischen Ursachen der Lautstärkeentwicklung hergeleitet. Diese konnten anhand der Lorentz-Kräfte quantitativ beschrieben werden. Somit konnten die Hauptursachen der Lautstärkeentwicklung identifiziert werden. Diese sind abhängig von der Gradienten-Steig-Rate, aber auch von der Amplitude der Gradienten. Es konnte gezeigt werden, dass eine Minimierung dieser Gradientenparameter zu einer geringeren Lautstärkeentwicklung führt. Allerdings führt diese Minimierung in den meisten Fällen auch zu einer systematischen Verlangsamung des Sequenzablaufs, was das Erreichen bestimmter Echozeiten und Bildkontraste unmöglich macht.
Zu den problematischen Kontrasten bezüglich der Lautstärkereduktion zählten der T1- und PD‑Kontrast einer Turbo-Spin-Echo-Sequenz. Durch die Kombination von mehreren Maßnahmen, wie der Adaption der k-Raum-Akquisition, der HF-Pulse-Parameter und den Gradientenformen, war es möglich, die Lautstärke in Beispielmessungen um bis zu 16,8 dB(A) zu reduzieren. Wie bei der kürzlich veröffentlichten Methode zur Reduktion für die T2‑gewichteten Kontraste, wurde dies zulasten einer Messzeitverlängerung von bis zu 50% erreicht. Die Endlautstärke betrug dabei circa 81 dB(A). Mit der Lautstärkeoptimierung der klinisch bedeutsamen T1- und PD‑Kontraste wurde die Palette an leisen, mit der Turbo-Spin-Echo‑Sequenz erzielbaren, Standard-Kontrasten (T1, T2 und PD) nun vervollständigt.
In einem anderen Ansatz wurde die Anwendbarkeit des CAT-Konzepts auf die Lautstärkereduktion untersucht. Beim CAT-Konzept wird die Messung in Einzelmessungen mit verschiedenen Parametern unterteilt. Bisher wurde dieser Ansatz zur SAR-Reduktion verwendet. Das Zentrum des k-Raums wird mit einer SAR-intensiven, kontrastgebenden Messung aufgenommen. Der verbleibende Teil des k-Raums wird mit einer SAR-reduzierten, bildstrukturrelevanten Messung aufgenommen. In dieser Arbeit wurde die Übertragung des CAT-Konzepts auf die Lautstärkereduktion untersucht. Anstelle von SAR-intensiven und SAR‑reduzierten Messungen, wurde hier die Unterteilung in „laute“ und „leise“ Messungen untersucht. Dabei wurden Überlegungen angestellt, die es für eine Vielzahl an Messungen ermöglichen, einen großen Teil der Messung leise zu gestalten ohne die Bildqualität oder den Bildkontrast zu verändern. In einem weiteren Schritt wurden Überlegungen für die Lautstärkereduktion der lauten Messungen vorgestellt. Anschließend wurden für eine GRE- und TSE-Sequenz Optimierungsschritte evaluiert und die Lautstärke gemessen.
Der hinsichtlich der Lautstärkeoptimierung herausforderndste Bildkontrast ist die diffusionsgewichtete Bildgebung. Diese besitzt eine Diffusions-Präparation zur Sichtbarmachung der Diffusivität, bei der die maximal mögliche Gradienten-Amplitude verwendet wird. Ebenso werden nach der Präparation die Daten mit einem EPI‑Akquisitionsmodul mit Blip-Gradienten akquiriert, das mit einem charakteristischem „Pfeifton“ einhergeht. Zum einen wurden die Gradientenformen konsequent angepasst. Zum anderen wurde eine Segmentierung der k-Raum-Akquisition in Auslese-Richtung verwendet, um die Gradienten‑Steig-Raten zu reduzieren. Auch hier konnte eine deutliche Lautstärkereduktion von bis zu 20,0 dB(A) erzielt werden. Dies wurde zulasten einer Messzeitverlängerung von 27% ‑ 34% im Vergleich zur Standard-Sequenz erreicht. Durch eine weitere Messzeitverlängerung um bis zu 23% kann die Lautstärke um weitere 0,9 dB(A) reduziert werden. Dabei hängt die genaue Messzeitverlängerung vom verwendeten GRAPPA-Faktor und der Anzahl der Auslese-Segmente ab. Die entstandene Sequenz wurde in mehreren Kliniken erfolgreich erprobt.
Bisher mussten bei MRT-Messungen stets Kompromisse zwischen „hoher Auflösung“, „hohem SNR“ und „geringer Messzeit“ getroffen werden. Als Anschauung dafür wurde das „Bermuda‑Dreieck der MRT“ eingeführt. Da alle drei Größen sich gegenseitig ausschließen, muss stets ein Mittelweg gefunden werden. Einige der in dieser Arbeit erzielten Erfolge bei der Lautstärkereduktion wurden auf Kosten einer verlängerten Messzeit erreicht. Daher ist es naheliegend, das „Bermuda-Dreieck der MRT“ um die Dimension der „geringen Lautstärke“ zu einer „Bermuda-Pyramide der MRT“ zu erweitern. Damit muss die Lautstärkeentwicklung in die Mittelweg‑Findung miteinbezogen werden.
Die in dieser Arbeit erzielten Lautstärken liegen in der Größenordnung zwischen 80 ‑ 85 dB(A). Somit können Messungen bei Verwendung von Gehörschutz angenehm für den Patienten durchgeführt werden. Durch neue Techniken der Zukunft wird es wahrscheinlich sein, höhere Auflösungen, höheres SNR oder kürzere Aufnahmedauern zu erzielen, beziehungsweise stattdessen diese in eine geringe Lautstärke „umzuwandeln“.
Ebenso werden möglicherweise auf der hardware-technischen Seite Fortschritte erzielt werden, so dass in neueren MRT-Scannergenerationen mehr Wert auf die Lärmdämmung gelegt wird und somit der softwarebasierten Lautstärkereduktion einen Schritt entgegen gekommen wird. Damit könnten zukünftige Patienten-Messungen gänzlich ohne störenden Gehörschutz durchgeführt werden.
Im Physikunterricht wurde lange Zeit die Bedeutung quantitativer Zusammenhänge für das Physiklernen überbewertet, qualitative Zusammenhänge spielten dagegen eine eher untergeordnete Rolle. Dies führte dazu, dass das Wissen der Schüler zumeist oberflächlich blieb und nicht auf neue Situationen angewendet werden konnte. TIMSS und Pisa offenbarten diese Schwierigkeiten. In den Abschlussberichten wurde kritisiert, dass die Schüler kaum in der Lage seien, Lernstoff zu transferieren oder problemlösend zu denken. Um physikalische Abläufe deuten und entsprechende Probleme lösen zu können, ist qualitativ-konzeptuelles Wissen nötig. Dieses kann, wie Forschungsergebnisse belegen, am besten durch die konstruktivistisch motivierte Gestaltung von Lernsituationen sowie durch die Integration externer Repräsentationen von Versuchsaussagen in den Schulunterricht erreicht werden. Eine konkrete Umsetzung dieser Bedingungen stellt der Einsatz rechnergestützter Experimente dar, der heutzutage ohne allzu großen technischen Aufwand realisiert werden kann. Diese Experimente erleichtern es dem Lernenden, durch den direkten Umgang mit realen Abläufen, physikalische Konzepte zu erschließen und somit qualitative Zusammenhänge zu verstehen. Während man lange Zeit von einer grundsätzlichen Lernwirksamkeit animierter Lernumgebungen ausging, zeigen dagegen neuere Untersuchungen eher Gegenteiliges auf. Schüler müssen offensichtlich erst lernen, wie mit multicodierten Repräsentationen zu arbeiten ist. Die vorliegende Arbeit will einen Beitrag dazu leisten, herauszufinden, wie lernwirksam sogenannte dynamisch-ikonische Repräsentationen (DIR) sind, die physikalische Größen vor dem Hintergrund konkreter Versuchsabläufe visualisieren. Dazu bearbeiteten im Rahmen einer DFG-Studie insgesamt 110 Schüler jeweils 16 Projekte, in denen mechanische Konzepte (Ort, Geschwindigkeit, Beschleunigung und Kraft) aufgegriffen wurden. Es zeigte sich, dass die Probanden mit den eingesetzten DIR nicht erfolgreicher lernen konnten als vergleichbare Schüler, die die gleichen Lerninhalte ohne die Unterstützung der DIR erarbeiteten. Im Gegenteil: Schüler mit einem geringen visuellen Vorstellungsvermögen schnitten aufgrund der Darbietung einer zusätzlichen Codierung schlechter ab als ihre Mitschüler. Andererseits belegen Untersuchungen von Blaschke, dass solche Repräsentationen in der Erarbeitungsphase einer neu entwickelten Unterrichtskonzeption auch und gerade von schwächeren Schülern konstruktiv zum Wissenserwerb genutzt werden konnten. Es scheint also, dass die Lerner zunächst Hilfe beim Umgang mit neuartigen Repräsentationsformen benötigen, bevor sie diese für den weiteren Aufbau adäquater physikalischer Modelle nutzen können. Eine experimentelle Untersuchung mit Schülern der 10. Jahrgangsstufe bestätigte diese Vermutung. Hier lernten 24 Probanden in zwei Gruppen die mechanischen Konzepte zu Ort, Geschwindigkeit und Beschleunigung kennen, bevor sie im Unterricht behandelt wurden. Während die Teilnehmer der ersten Gruppe nur die Simulationen von Bewegungsabläufen und die zugehörigen Liniendiagramme sahen, wurden für die zweite Gruppe unterstützend DIR eingesetzt, die den Zusammenhang von Bewegungsablauf und Liniendiagramm veranschaulichen sollten. In beiden Gruppen war es den Probanden möglich, Fragen zu stellen und Hilfe von einem Tutor zu erhalten. Die Ergebnisse zeigten auf, dass es den Schülern durch diese Maßnahme ermöglicht wurde, die DIR erfolgreich zum Wissenserwerb einzusetzen und signifikant besser abzuschneiden als die Teilnehmer in der Kontrollgruppe. In einer weiteren Untersuchung wurde abschließend der Frage nachgegangen, ob DIR unter Anleitung eines Tutors eventuell bereits in der Unterstufe sinnvoll eingesetzt werden können. Ausgangspunkt dieser Überlegung war die Tatsache, dass mit der Einführung des neuen bayerischen G8-Lehrplans wesentliche Inhalte, die Bestandteil der vorherigen Untersuchungen waren, aus dem Physikunterricht der 11. Jgst. in die 7. Jahrgangsstufe verlegt wurden. So bot es sich an, mit den Inhalten auch die DIR in der Unterstufe einzusetzen. Die Untersuchungen einer quasiexperimentellen Feldstudie in zwei siebten Klassen belegten, dass die betrachteten Repräsentationen beim Aufbau entsprechender Konzepte keinesfalls hinderlich, sondern sogar förderlich sein dürften. Denn die Schülergruppe, die mit Hilfe der DIR lernte, schnitt im direkten hypothesenprüfenden Vergleich mit der Kontrollklasse deutlich besser ab. Ein Kurztest, der die Nachhaltigkeit des Gelernten nach etwa einem Jahr überprüfen sollte, zeigte zudem auf, dass die Schüler der DIR-Gruppe die Konzepte, die unter Zuhilfenahme der DIR erarbeitet wurden, im Vergleich zu Schülern der Kontrollklasse und zu Schülern aus 11. Klassen insgesamt überraschend gut verstanden und behalten hatten.
Magnetic systems underlie the physics of quantum mechanics when reaching the limit of few or even single atoms. This behavior limits the minimum size of magnetic bits in data storage devices as spontaneous switching of the magnetization leads to the loss of information. On the other hand, exactly these quantum mechanic properties allow to use such systems in quantum computers. Proposals to realize qubits involve the spin states of single atoms as well as topologically protected Majorana zero modes, that emerge in coupled systems of magnetic atoms in proximity to a superconductor. In order to implement and control the proposed applications, a detailed understanding of atomic spins and their interaction with the environment is required.
In this thesis, two different systems of magnetic adatoms coupled to metallic and superconducting surfaces are studied by means of scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy: Co atoms on the clean Cu(111) were among the first systems exhibiting signatures of the Kondo effect in an individual atom. Yet, a recent theoretical work proposed an alternative interpretation of these early experimental results, involving a newly described many-body state. Spin-averaged and -polarized experiments in high magnetic fields presented in this thesis confirm effects beyond the Kondo effect that determine the physics in these Co atoms and suggest a potentially even richer phenomenology than proposed by theory.
The second studied system are single and coupled Fe atoms on the superconducting Nb(110) surface. Magnetic impurities on superconducting surfaces locally induce Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states inside the superconducting gap due to their pair breaking potential. Coupled systems of such impurities exhibit YSR bands and, if the bands cross the Fermi level such that the band structure is inverted, host Majorana zero modes. Using the example of Fe atoms on Nb(110), the YSR states’ dependence on the adatom–substrate interaction as well as the interatomic YSR state coupling is investigated. In the presence of oxygen on the Nb surface, the adatom–substrate interaction is shown to be heavily modified and the YSR states are found to undergo a quantum phase transition, which can be directly linked to a modified Kondo screening.
STM tips functionalized with CO molecules allow to resolve self-assembled one-dimensional chains of Fe atoms on the clean Nb(110) surface to study the YSR states’ coupling. Mapping out the states’ wave functions reveals their symmetry, which is shown to alter as a function of the states’ energy and number of atoms in the chain. These experimental results are reproduced in a simple tight-binding model, demonstrating a straightforward possibility to describe also more complex YSR systems toward engineered, potentially topologically non-trivial states.
The goal of the work presented in this thesis was to explore the possibilities and limitations of MRI / MRS using an ultra high field of 17.6 tesla. A broad range of specific applications and MR methods, from MRI to MRSI and MRS were investigated. The main foci were on sodium magnetic resonance spectroscopic imaging of rodents, magnetic resonance spectroscopy of the mouse brain, and the detection of small amounts of iron labeled stem cells in the rat brain using MRI Sodium spectroscopic imaging was explored since it benefits tremendously from the high magnetic field. Due to the intrinsically low signal in vivo, originating from the low concentrations and short transverse relaxation times, only limited results have been achieved by other researchers until now. Results in the literature include studies conducted on large animals such as dogs to animals as small as rats. No studies performed on mice have been reported, despite the fact that the mouse is the most important laboratory animal due to the ready availability of transgenic strains. Hence, this study concentrated on sodium MRSI of small rodents, mostly mice (brain, heart, and kidney), and in the case of the brain on young rats. The second part of this work concentrated on proton magnetic resonance spectroscopy of the rodent brain. Due to the high magnetic field strength not only the increasing signal but also the extended spectral resolution was advantageous for such kind of studies. The difficulties/limitations of ultra high field MRS were also investigated. In the last part of the presented work detection limits of iron labeled stem cells in vivo using magnetic resonance imaging were explored. The studies provided very useful benchmarks for future researchers in terms of the number of labeled stem cells that are required for high-field MRI studies. Overall this work has shown many of the benefits and the areas that need special attention of ultra high fields in MR. Three topics in MRI, MRS and MRSI were presented in detail. Although there are significant additional difficulties that have to be overcome compared to lower frequencies, none of the work presented here would have been possible at lower field strengths.
Magnetic resonance imaging is derogated by the presence of metal implants and image quality is impaired. Artifacts are categorized according to their sources, the differences in susceptibility between metal and tissue and the modulation of the magnetic radiofrequency (RF) transmit field. Generally, these artifacts are intensified at higher field strength. The purpose of this work is to analyze the efficiency of current methods used for metal artifact reduction at 3T and to investigate improvements. The impact of high-bandwidth RF pulses on susceptibility-induced artifacts is tested. In addition, the benefit of a two-channel transmit system with respect to shading close to total hip replacements and other elongated metal structures in parallel to the magnetic field is analyzed.
Local transmit/receive coils feature a higher peak B1 amplitude than conventional body coils and thus enable high-bandwidth RF pulses. Susceptibility-induced through-plane distortion relates reciprocally to the RF bandwidth, which is evaluated in vitro for a total knee arthroplasty. Clinically relevant sequences (TSE and SEMAC) with conventional and high RF pulse bandwidths and different contrasts are tested on eight patients with different types of knee implants. Distortion is rated by two radiologists. An additional analysis assesses the capability of a local spine transmit coil. Furthermore, B1 effects close to elongated metal structures are described by an analytical model comprising a water cylinder and a metal rod, which is verified numerically and experimentally. The dependence of the optimal polarization of the transmit B1 field, creating minimum shading, on the position of the metal is analyzed. In addition, the optimal polarization is determined for two patients; its benefit compared to circular polarization is assessed.
Phantom experiments confirm the relation of the RF bandwidth and the through-plane distortion, which can be reduced by up to 79% by exploitation of a commercial local transmit/receive knee coil at 3T. On average, artifacts are rated “hardly visible” for patients with joint arthroplasties, when high-bandwidth RF pulses and SEMAC are used, and for patients with titanium fixtures, when high-bandwidth RF pulses are used in combination with TSE. The benefits of the local spine transmit coil are less compared to the knee coil, but enable a bandwidth 3.9 times as high as the body coil. The modulation of B1 due to metal is approximated well by the model presented and the position of the metal has strong influence on this effect. The optimal polarization can mitigate shading substantially.
In conclusion, through-plane distortion and related artifacts can be reduced significantly by the application of high-bandwidth RF pulses by local transmit coils at 3T. Parallel transmission offers an option to substantially reduce shading close to long metal structures aligned with the magnetic field. Effective techniques dedicated for metal implant imaging at 3T are introduced in this work.
In the context of the ongoing discussion about a carrier-induced ferromagnetic phase transition in diluted-magnetic II-VI semiconductors (DMS), theoretical studies on coherent dynamics of localized spins coupled with a two-dimensional hole gas (2DHG) in DMS quantum wells (QWs) were done by K.V. KAVOKIN. His key for studying the exchange interaction of the localized spin ensemble (e.g. Mn2+) with the 2DHG is the Larmor frequency of the localized Mn-ion spins and thus their Mn-g-factor. It was shown that the 2DHG affects a time evolution of the (Mn-) spin system in an in-plane magnetic field resulting in the reduction of its Larmor frequency (Mn-g-factor) under the influence of an oscillating effective field of holes. This is called magnetic soft mode (behaviour). The experimental access for demonstrating this Mn-g-factor reduction with increasing hole concentration is the method of Multi-Spin-Flip (SF) Raman scattering combined with the variation of the carrier concentration by photo-excitation with an additional light source (two-colour experiment). The main motivation for this thesis was the experimental confirmation of the theoretically predicted magnetic soft mode and the analysis of its dependence on the hole-concentration and external B-field, as well as its disappearance with increasing sample temperature. For that purpose, CdMnTe/CdMgTe QWs (Mn: 0.6%, 1.0%) positioned close to the sample surface (13−19nm) were investigated in an in-plane applied external magnetic field (up to 4.5T in Voigt-geometry) via a two-colour experiment i.e. using two light sources. This allows the spin excitation of Mn-ions by simultaneously tuning the hole-concentration towards the ferromagnetic phase transition by photo-generated carriers. Thus, one tuneable laser is responsible for resonant below-barrier excitation as a probe for Multi-SF Raman scattering. The other laser excites photo-generated carriers from above barrier (2.41eV) for tuning the hole concentration in the QW. Positioning the QW close to the sample surface causes a surface-induced p-doping of the QW (intrinsic hole concentration in the QW) and enables the active tuning of the hole concentration by photo-generated carriers due to different tunnelling behaviour of electrons and holes from the QW to the surface. The Mn-g-factor was decreased by quasi-continuously increasing the above-barrier illumination (and thus the hole concentration), while the below-barrier excitation (Multi-PR probe) was kept at a constant low power. This results in a Mn-g-factor reduction starting from its atomic value g=2.01 to lowest evaluated Mn-g-factor in this thesis g=1.77. This is a magnetic softening of 12%. Apart from the general magnetic soft mode behaviour at low temperatures, one of the main experimental results in this thesis is the confirmation of the theoretical prediction that the magnetic soft mode behaviour in the external B-field does not only depend on the carrier concentration but also on the B-field strength itself. An additional aspect is the temperature dependence of the magnetic soft mode. The Mn-g-factor decrease is suppressed with increasing temperature almost reaching the atomic Mn-g-factor at 4.2K (g=1.99). This behaviour is due to the T-induced weakening of the transverse 2DHG spin susceptibility. The results of the investigations concerning the cap layer thickness impact on the QW carrier characteristics were investigated in the cap thickness range of 13nm to 19nm. The cap thickness configures on the one hand the intrinsic hole concentration of the QW ("2DHG offset") due to the surface-induced p-doping and sets the "starting point" for the Mn-g-factor reduction. On the other hand the cap thickness determines the probability of electron tunnelling to the surface and thus the efficiency of the hole tuning by light. The latter is the criterion for the range of Mn-g-factor reduction by light. This two dependences were pointed out by the photo-generated hole influence on the QW PL-spectra which results in tuning the exciton-trion ratio. In summary both mechanisms are of relevance for the hole tuning and thus for the magnetic soft-mode behaviour. The mechanism of tunnelling time prevails at small cap layer thicknesses while the surface-induced p-doping plays the major role for larger cap thicknesses (> 25nm). In conclusion, the presented method in this thesis is a sensitive tool to study the dynamics of the spin excitations and the paramagnetic susceptibility in the vicinity of the hole-induced ferromagnetic phase transition.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neuartige Methode entwickelt, mit der es möglich ist, Magnetisierungsverläufe ausgewählter Schichten und Grenzflächen in dünnen Schichtsystemen zu bestimmen. Diese Resonante Magnetische Röntgenreflektometrie (XRMR: X-ray Resonant Magnetic Reflectometry) kombiniert die Methode der konventionellen Röntgenreflektometrie mit resonanten magnetischen Effekten, die an Absorptionskanten magnetischer Atome auftreten. Analog zur herkömmlichen Reflektometrie, die Aussagen über Schichtdicken und vertikale Grenzflächenrauhigkeiten zulässt, liefert die XRMR das tiefenabhängige magneto-optische Profil der untersuchten magnetischen Schicht. Durch die Aufnahme zweier Reflexionsspektren bei invertierter Helizität des einfallenden Röntgenstrahls oder Umkehr der Magnetisierungsrichtung der Probe in der Nähe der Absorptionskante eines magnetischen Elements erhält man als Messsignal das Asymmetrieverhältnis, das die Information über das tiefenabhängige Magnetisierungsprofil der untersuchten Schicht enthält. Zur Anpassung an die gemessene Asymmetrie über ein optisches Näherungsverfahren ist die Modellierung der optischen Konstanten der magnetischen Schicht oder Grenzfläche notwendig, die hierzu in viele dünne Einzelschichten künstlich aufgeteilt wird. Wichtig hierbei ist die korrekte Bestimmung der dispersiven und absorptiven Ladungsanteilen des komplexen Brechungsindex durch vorherige Messung des Absorptionskoeffizienten und der Berechnung der Dispersion über die Kramers-Kronig-Relation. XRMR-Experimente wurden an Pt/Co-Schichtsystemen an den Synchrotronstrahlungsquellen HASYLAB/Hamburg und BESSYII/Berlin durchgeführt, um die Anwendbarkeit der Messmethodik im harten und weichen Röntgenbereich zu demonstrieren. Durch die intrinsische Elementselektivität resonanter Streuung und die Verstärkung magnetischer Effekte durch Interferenzerscheinungen ist es möglich, Informationen über sehr kleine induzierte magnetische Momente an der Grenzfläche zu einer ferromagnetischen Schicht zu erhalten. Dies konnte bei der Untersuchung einer einzelnen Pt/Co-Bilage gezeigt werden, bei der das Magnetisierungsprofil der Pt-Schicht an der Pt/Co-Grenzfläche bestimmt wurde. Im Weiteren konnte durch XRMR-Messungen an einer Serie von einzelnen Pt/Co-Grenzübergängen das Zusammenspiel von chemischer Grenzflächenrauhigkeit und induziertem Pt-Magnetisierungsprofil untersucht werden. Wichtig war es, die Einsetzbarkeit der Methode im weichen Röntgenbereich zu zeigen, in dem die L2,3 Kanten der 3d-Übergangsmetalle liegen, die für den Magnetismus eine herausragende Rolle spielen. Hierbei konnte durch Messung an der Co-L3 Kante das Magnetisierungsprofil einer einzelnen Co-Schicht in einer Pt/Co/Cu-Trilage extrahiert werden. Des Weiteren erlaubt die Methode die Aufnahme elementspezifischer Hysteresekurven vergrabener dünner Schichten in Schichtsystemen mit hoher Qualität. Das Verfahren ist daher prädestiniert zur quantitativen Untersuchung von modernen neuen magnetoelektronischen Komponenten wie GMR- und TMR-Sensoren, MRAM’s oder Halbleiterstrukturen der viel versprechenden „Spintronic“. Es können bei derartigen Systemen Grenzflächenphänomene vergrabener Schichten zerstörungsfrei untersucht werden und im Weiteren auch Themen, die eher der Grundlagenforschung zuzuordnen sind, wie induzierter Grenzflächenmagnetismus oder auch oszillatorische Austauschkopplung in Zukunft quantitativ und elementselektiv behandelt werden.
Magnetometrie mit Diamant
(2015)
Gegenstand der Arbeit ist die Magnetometrie mit Stickstoff-Fehlstellen-Zentren im Diamantgitter und die Entwicklung eines Rastersondenmagnetometers auf Basis eines Ensembles dieser Defektzentren. Ein solches Instrument verspricht eine bislang nicht erreichte Kombination von Feldsensitivität und räumlicher Auflösung während einer Magnetfeldmessung, und kann damit einen wichtigen Beitrag für das Verständnis von magnetischen Systemen und Phänomenen liefern.
Die Arbeit widmet sich zunächst dem Verständnis der elektronischen Zustände des Defekts, und wie diese optisch untersucht werden können. Gleichzeitige Anregung der Zentren durch sichtbares Licht und elektromagnetischer Strahlung im Bereich von Mikrowellenfrequenzen machen es möglich, die elektronische Spinstruktur des Defekts zu messen und zu manipulieren. Dadurch kann direkt der Einfluss von externen Magnetfeldern auf die Energie der Spinzustände ausgelesen werden. Die quantenmechanischen Auswahlregeln der verschiedenen Anregungen können für eine selektive Anregung der Zentren entlang einer bestimmten kristallographischen Achse verwendet werden. Damit kann eine Ensemble von Defekten zur Vektormagnetometrie, ohne auf ein zusätzliches äußeres Magnetfeld angewiesen zu sein, welches die untersuchte Probe nachhaltig beeinflussen kann.
Anschließend wird die Entwicklung einer geeigneten Mikrowellenantenne dargestellt, die in einem späteren Rastersondenexperiment mit den Defekten auf geringem Raum eingesetzt werden kann. Außerdem werden die einzelnen Schritte präsentiert, wie die Farbzentren im Diamantgitter erzeugt werden und aus großen Diamantplättchen Nanostrukturen erzeugt werden, die als Rasterkraftsonden eingesetzt werden können.
Die fertigen Sonden können in einem modularen Rasterkraftaufbau verwendet werden, der über einen zusätzlichen optischen Zugang verfügt, sodass die Information des Spinsensors ausgelesen werden kann. In verschiedenen Testexperimenten wird die Funktionsweise des gesamten Apparats demonstriert.
Diese Arbeit enthält Untersuchungen von Magnetowiderstandseffekten in (Ga,Mn)As basierten ferromagnetischen Halbleiterdioden. Die Resultate wurden in den folgenden Artikeln veröffentlicht: [1] C. Rüster, T. Borzenko, C. Gould, G. Schmidt, L.W. Molenkamp, X. Liu, T.J.Wojtowicz, J.K. Furdyna, Z.G. Yu and M. Flatt´e, Very Large Magnetoresistance in Lateral Ferromagnetic (Ga,Mn)As Wires with Nanoconstrictions, Physical Review Letters 91, 216602 (2003). [2] C. Gould, C. Rüster, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling Anisotropic Magnetoresistance: A Spin-Valve-Like Tunnel Magnetoresistance Using a Single Magnetic Layer, Physical Review Letters 93, 117203 (2004). [3] C. Rüster, C. Gould, T. Jungwirth, J. Sinova, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Very Large Tunneling Anisotropic Magnetoresistance of a (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Stack, Physical Review Letters 94, 027203 (2005). [4] C. Rüster and C. Gould, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling anisotropic magnetoresistance: Creating a spin-valve-like signal using a single ferromagnetic semiconductor layer, Journal of Applied Physics 97, 10C506 (2005).
Die zahnmedizinische Behandlung von Erkrankungen der Zähne oder im Bereich der Mundhöhle erfolgt bei Weitem nicht immer aus optischen Gründen. Diese Erkrankungen werden auch mit ernsthaften Erkrankungen in Zusammenhang gebracht. Studien haben gezeigt, dass einige Erkrankungen im Mund- und Zahnbereich zu Herz- und Lungenkrankheiten oder Diabetes führen können. Oftmals erstreckt sich die Pathologie oder Symptomatik von Mund- und Zahnerkrankungen über einen weiten Bereich. In der zahnmedizinischen Klinik kommen daher viele verschiedene diagnostische Apparate zum Einsatz. Allerdings zählt die Magnetresonanztomographie, die sich in anderen Bereichen bereits zum wichtigsten bildgebenden Diagnosetool entwickelt hat, dort noch nicht zu den Standardverfahren. Dabei liegen ihre Vorteile auf der Hand: sie ist bekannt für sehr gute Bildkontraste vor allem zwischen verschiedenen Weichgewebsarten und kommt ohne gefährliche ionisierende Strahlung aus. Wahrscheinlich ist ersteres der Grund, warum die MRT in der Zahnmedizin noch nicht sonderlich vertreten ist, kommt es dort oft auf die kontrastreiche Darstellung von Hartgeweben an. Neueste Entwicklungen und Studien belegen jedoch die vielseitigen Vorteile der MRT auch in diesem Bereich. Ziel dieser Arbeit von der applikativen Seite betrachtet, war es, das enorme Potential der MRT in den vielseitigen Bereichen der Zahnmedizin weiterhin aufzuzeigen. Viele dieser Anwendungen stellen jedoch sehr hohe Anforderungen an die Systeme. Meist sind die darzustellenden Strukturen sehr klein und erfordern eine hohe Auflösung. Während man beim Röntgenverfahren beispielsweise die Energie des Strahles (Dosis) steigern kann, bedeutet dies in der MRT (ohne das Gerät zu wechseln) eine Verlängerung der Messzeit. Gerade im Bereich des Kopfes kommt es oft zu ungewollten Bewegungen, die das Ergebnis und die Reproduzierbarkeit der gewonnenen diagnostischen Informationen verschlechtern oder gänzlich unbrauchbar machen. Die grösste Herausforderung dabei ist die dreidimensionale Abformung von Zahnoberflächen in der Prothetik. Dieses Verfahren kann eine aufwändige und unangenehme manuelle Abformung der Zähne und die Herstellung eines Zwischengipsmodells ersetzen und ein direktes dreidimensionales Modell der Zahnoberflächen produzieren. Durch die moderne CAD-/CAM-Technik kann daraus vom Zahntechniker direkt eine Zahnrestauration erstellt werden. Daher war ein wichtiger Bestandteil des Projekts dentale MRT die Entwicklung einer Methode zur Erkennung und gleichzeitiger Korrektur von Bewegungen.
Verschiedenste Anforderungen waren an die Methode gestellt. Zum einen muss die Methode bereits Bewegungen im Bereich von ~100 µm erkennen, um die Anforderungen an die finale Bildauflösung zu unterschreiten. Bei der dentalen Abformung wird eine 1-Kanal-Empfängerspule verwendet und je nach Messung kann der Patient dabei auf dem Bauch oder Rücken liegen. Weiterhin muss die Bewegungserkennung ohne zusätzliche externe Geräte wie Kameras, deren Sicht z.B. durch den Patienten verdeckt ist, durchführbar sein.
Die vorliegende Arbeit deckt also zwei größere Themenblöcke ab. Zum einen wurden in der Arbeit neue Applikationen entwickelt oder weiterentwickelt, um verschiedenen Bereichen der Zahnmedizin den Zugang zu MRTUntersuchungen zu eröffnen. Kapitel 4 beschreibt die Möglichkeit, die Bewegung des Kiefergelenks dynamisch zu erfassen. Es stellte sich in der Arbeit heraus, dass sowohl die Bewegung von Weichgewebeanteilen darstellbar waren, als auch der intraartikuläre Abstand im Kiefergelenk unter Kaubelastung in Echtzeit vermessen werden konnte. Dabei wurde die Bildgebungssequenz und der zugehörige Rekonstruktionsalgorithmus so entwickelt, dass die Daten flexibel und ohne Vorwissen akquiriert und aufbereitet werden können. Hierbei konnten verschiedenen Pathologien anhand der dynamischen Bilder sichtbar gemacht werden und die dynamische MRT konnte Erkrankungen erkennen, die mit anderen Mitteln nicht sichtbar waren. Die vielen diagnostischen Möglichkeiten, die dadurch entstehen sind bisher noch nicht untersucht und sollten durch großangelegte Studien untersucht und belegt werden.
Kapitel 5 beschreibt die Ergebnisse einer großangelegten Studie im Bereich der dentomaxillären Bildgebung . Die diagnostischen Möglichkeiten der MRT für die kieferorthopädische Anwendung liegen klar auf der Hand. Die typischen Patienten in der Kieferorthopädie sind Kinder und Jugendliche. Die Abwesenheit von gewebsschädigender Strahlung ist hier ein besonderer Vorteil der MRT. Eine Messung dauert zudem nach diversen Weiterentwicklungen der Methode nur noch 2 (bzw. 4) Minuten. Die Auflösung in den gerenderten Bildern beträgt 0.25x0.25x0.5 mm. Mit der Methode konnte unter anderem die Geminisierung einer Zahnwurzel und der Abstand des Zahnmarks zur Zahnoberfläche (Zahnschmelz) dargestellt und vermessen werden.
Kapitel 6 stellt Neuentwicklungen im Bereich der dentalen Abformung von Zahnoberflächen dar. Hier wurde eine neue Methode entwickelt um den Patientenkomfort bei der Messung zu steigern und so Bewegungen im Vorhinein zu unterbinden. Bei der alten Methode liegt der Patient auf dem Bauch und ein großer Teil der Mundhöhle ist mit Kontrastmittel befüllt. Durch die Verwendung einer präparierten Tiefziehschiene kann das Kontrastmittel nun lokal appliziert
werden und eine Messung in Rückenlage das Patienten ist somit problemlos möglich. Die damit verbundene Reproduzierbarkeit der Abformungsergebnisse wäre durch eine großangelegte Studie zu zeigen. Die Hauptaufgabe der vorliegenden Dissertation war es, eine Methode zur Bewegungskorrektur zu entwickeln, die es ohne eine große Anzahl an Zusatzgeräten ermöglicht, die Bewegung eines Subjekts während der Messung zu erfassen und dementsprechend zu korrigieren. Diese neue Methode, gestützt auf einer Messung eines MRT-aktiven Markers der am Subjekt angebracht wird, beruht außer der Verwendung des Markers nur auf MRT-Hardware. Die Methode wird in Kapitel 8 vorgestellt. Da es sich bei der Methode um eine Neuentwicklung handelt, war es in erster Linie wichtig, die Einflüsse der verschiedenen Parameter, die sich auf die Positionierungsgenauigkeit auswirken, abzuschätzen und letzten Endes festzulegen. Dies wurde in mehreren Vorstudien, Experimenten und Computersimulationen abgehandelt. In der Arbeit konnte durch Validierungsexperimente gezeigt werden dass sich mit dem bildbasierten Navigator Bewegungen im Genauigkeitsbereich von ~50 µm (Translation) und ~0.13◦(Rotation) detektieren lassen. Mit den Positionsinformationen lassen sich MRT-Daten retrospektiv korrigieren oder idealerweise das Bildgebungsvolumen in Echtzeit anpassen um Inkonsistenzen in den Daten im Vorhinein vorzubeugen. Durch Bewegung beeinträchtigte in-vivo Daten konnten so mit der Methode korrigiert werden und anhand eines geeigneten Phantoms konnte die Verbesserung der Erkennung von Kanten, wie sie beispielsweise bei der dentalen Abformung angewandt wird, gezeigt werden. Die kontinuierlichen Entwicklungen in den Bereichen Hard-, Software und Algorithmik ermöglichen weitere hochauflösende Anwendungen. In Kapitel 9 sind die Ergebnisse einer Studie gezeigt, die sich mit der Analyse der Handbewegungen während einer Messung beschäftigt. Für eine hochauflösenden Darstellung der Handanatomie bei 7 T ist eine Unterbindung der Handbewegung sehr wichtig. Um ein geeignetes Design für eine Empfängerspule zu entwerfen, die Bewegungen der Hand unterbindet, wurde eine qualitative Bewegungsanalyse der Hand in mehreren verschiedenen Positionen durchgeführt. Durch Vergleich der Ergebnisse konnte so auf geeignete Designs zurückgeschlossen werden.
Photoelectron spectroscopy proves as a versatile tool for investigating various aspects of the electronic structure in strongly correlated electron systems. Influencing the manifestation of strong correlation in Ce-based surface alloys is the main task of this work. It is shown, that the manifestation of the Kondo ground state is influenced by a multitude of parameters such as the choice of the metal binding partner in binary Ce compounds, the surface alloy layer thickness and accompanying variations in the lattice structure as well as the interfaces to substrate or vacuum. Gaining access to these parameters allows to directly influence essential state variables, such as the f level occupancy nf or the Kondo temperature TK.
The center of this work are the intermetallic thin films of CePt5/Pt(111) and CeAgx/Ag(111). By utilizing different excitation energies, photoemission spectroscopy provides access to characteristic features of Kondo physics in the valence band, such as the Kondo resonance and its spin-orbit partner at the Fermi level, as well as the multiplet structure of the Ce 3d core levels. In this work both approaches are applied to CePt5/Pt(111) to determine nf and TK for a variety of surface alloy layer thicknesses. A temperature dependent study of the Ce 3d core levels allows to determine the systems TK for the different layer thicknesses. This leads to TK ≈200–270K in the thin layer thickness regime and TK >280K for larger layer thicknesses. These results are confirmed by fitting the Ce 3d multiplet based on the Gunnarsson-Schönhammer formalism for core level spectroscopy and additionally by valence band photoemission spectra of the respective Kondo resonances. The influence of varying layer thickness on the manifestation of strong correlation is subsequently studied for the surface alloy CeAgx/Ag(111). Furthermore, the heavy element Bi is added, to investigate the effects of strong spin-orbit coupling on the electronic structure of the surface alloy.
Der Fokus dieser Arbeit liegt in der Untersuchung des exzitonischen Transports, sowie der
Dynamik exzitonischer Zustände in organischen Halbleitern. Als fundamentale Fragestellung werden die inhärenten, materialspezifischen Parameter untersucht, welche Einfluss auf die Exzitonen-Diffusionslänge besitzen. Sowohl der Einfluss der strukturellen Ordnung als auch die fundamentalen exzitonischen Transporteigenschaften in molekularen Schichten werden anhand der archetypischen, morphologisch unterschiedlichen organischen Halbleiter Diindenoperylen (DIP), sowie dessen Derivaten, α-6T und C60 studiert. Die resultierende Filmbeschaffenheit wird mittels Röntgendiffraktometrie (XRD) und Rasterkraftmikroskopie (AFM) analysiert, welche Informationen über die Morphologie, die strukturelle Ordnung und die Mikrostruktur der jeweiligen molekularen Schichten auf verschiedenen Längenskalen liefern.
Um Informationen über die Exzitonen-Diffusion und die damit einhergehende Exzitonen-
Diffusionslänge LD zu erhalten, wurde die Methode des Photolumineszenz (PL)-Quenchings
gewählt. Um umfassende Informationen zur Exzitonen-Bewegung in molekularen Dünnschichten zu erhalten, wurde mit Hilfe der Femtosekunden-Transienten-Absorptionsspektroskopie (TAS) und der zeitkorrelierten Einzelphotonenzählung (TCSPC) die Dynamik angeregter Energiezustände und deren jeweiliger Lebensdauer untersucht. Beide Messverfahren gewähren Einblicke in den zeitabhängigen Exzitonen-Transport und ermöglichen eine Bestimmung des Ursprungs möglicher Zerfallskanäle.
Die zentralen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen zum einen eine Korrelation zwischen LD und der strukturellen Ordnung der Schichtmorphologie, zum anderen weist die temperaturunabhängige
Exzitonen-Bewegung in hochgeordneten polykristallinen DIP-Filmen auf die Möglichkeit
der Existenz eines kohärenten Exzitonen-Transports bei tiefen Temperaturen unterhalb von 80 K hin. Zeitaufgelöste spektroskopische Untersuchungen lassen zudem auf ein breites Absorptionsband höherer angeregter Zustände schließen und weisen eine höhere Exzitonen-
Zustandsdichte in polykristallinen DIP-Schichten im Vergleich zu ungeordneten Filmen auf.
In dieser Arbeit werden Quantenpunkt-Speichertransistoren basierend auf modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen mit vorpositionierten InAs Quantenpunkten vorgestellt, welche in Abhängigkeit der Ladung auf den Quantenpunkten unterschiedliche Widerstände und Kapazitäten aufweisen. Diese Ladungsabhängigkeiten führen beim Anlegen von periodischen Spannungen zu charakteristischen, durch den Ursprung gehenden Hysteresen in der Strom-Spannungs- und der Ladungs-Spannungs-Kennlinie. Die ladungsabhängigen Widerstände und Kapazitäten ermöglichen die Realisierung von neuromorphen Operationen durch Nachahmung von synaptischen Funktionalitäten und arithmetischen Operationen durch Integration von Spannungs- und Lichtpulsen.
Novel appraches to the molecular beam epitaxy of core-shell nanowires in the group II telluride material system were explored in this work. Significant advances in growth spurred the development of a flexible and reliable platform for a charge transport characterization of the topological insulator HgTe in a tubular nanowire geometry. The transport results presented provide an important basis for the design of future studies that strive for the experimental realization of topological charge transport in the quantum wire limit.
Die Arbeit befaßt sich mit Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am ischämischen und infarzierten Herzmuskel. Der erste Teil beschreibt eine Methode zur lokalisierten Messung des intra- und extrazellulären Natriumgehaltes und T1. Die Methode kam in einer Studie zum Einsatz, in der intra- und extrazellulärer Natriumgehalt sowie die T1-Werte an den Tagen 1, 3 und 21 nach Infarkt gemessen wurden.Im zweiten Teil der Arbeit wird die Dynamik des 23Na bei freier Präzession im stationären Zustand (SSFP) sowohl in numerischen Simulationen als auch experimentell untersucht.
Within the scope of this thesis two main topics have been investigated: the examination of micromagnetic sensors and transport of massive and massless Dirac fermions in HgTe quantum wells. For the investigation of localized, inhomogeneous magnetic fields, the fabrication and characterization of two different non-invasive and ultra sensitive sensors has been established at the chair ”Experimentelle Physik” of the University of Würzburg. The first sensor is based on the young technique named micro-Hall magnetometry. The necessary semiconductor devices (Hall cross structures) were fabricated by high-resolution electron beam lithography based on two different two dimensional electron gases (2DEGs), namely InAs/(Al,Ga)Sb- and HgTe/(Hg,Cd)Te- heterostructures. The characteristics have been examined in two different ways. Measurements in homogeneous magnetic fields served for characterization of the sensors, whereas the investigation of artificially produced sub-µm magnets substantiates the suitability of the devices for the study of novel nanoscale magnetic materials (e.g. nanowires). Systematic experiments with various magnets are in accordance with the theory of single-domain particles and anisotropic behavior due to shapes with high aspect ratio. The highest sensitivity for strongly localized fields was obtained at T = 4.2 K for a (200x200) nm^2 Hall cross - made from shallow, high mobility HgTe 2DEG. Although the field resolution was merely δB ≈ 100 µT, the nanoscale sensor size yields an outstanding flux resolution of δΦ = 2 10^(−3) Φ0, where Φ0 = h/2e is the flux quantum. Translating this result in terms of magnetic moment, the sensitivity allows for the detection of magnetization changes of a particle centered on top of the sensor as low as δM ≈ 10^2 µB, with the magnetic moment of a single electron µB, the Bohr magneton. The further examination of a permalloy nanomagnet with a cross-section of (100x20) nm^2 confirms the expected resolution ability, extracted from the noise of the sensor. The observed high signal-to-noise ratio validates the detection limit of this sensor in terms of geometry. This would be reached for a magnet (same material) with quadratic cross-section for an edge length of 3.3 nm. Moreover, the feasibility of this sensor for operation in a wide temperature range (T = mK... > 200 K) and high magnetic fields has been confirmed. The second micromagnetic sensor is the micro-SQUID (micro-Superconducting-QUantum-Interference-Device) based on niobium. The typical sensor area of the devices built in this work was (1.0x1.0) µm^2, with constrictions of about 20 nm. The characterization of this device demonstrates an amazing field sensitivity (regarding its size) of δB < 1 µT. Even though the sensor was 25 times larger than the best micro-Hall sensor, it provided an excellent flux resolution in the order of δΦ ≈ 5 10^(−4) Φ0 and a similar magnetic moment resolution of δM ≈ 10^2 µB. Furthermore, the introduction of an ellipsoidal permalloy magnet (axes: 200 nm and 400 nm, thickness 30 nm) substantiates the suitability for the detection of minuscule, localized magnetic fields. The second part of the thesis deals with the peculiar transport properties of HgTe quantum wells. These rely on the linear contribution to the band structure inherent to the heterostructure. Therefore the system can be described by an effective Dirac Hamiltonian, whose Dirac mass is tunable by the variation of the quantum well thickness. By fabrication and characterization of a systematical series of substrates, a system with vanishing Dirac mass (zero energy gap) has been confirmed. This heterostructure therefore resembles graphene (a monolayer of graphite), with the difference of exhibiting only one valley in the energy dispersion of the Brillouin zone. Thus parasitical intervalley scattering cannot occur. The existence of this system has been proven by the agreement of theoretical predictions, based on widely accepted band structure calculations with the experiment (Landau level dispersion, conductivity). Furthermore, another particularity of the band structure - the transition from linear to parabolic character - has been illustrated by the widths of the plateaus in the quantum Hall effect. Finally, the transport of ”massive” Dirac fermions (with finite Dirac mass) is investigated. In particular the describing Dirac Hamiltonian induces weak localization effects depending on the Dirac mass. This mechanism has not been observed to date, and survives in higher temperatures compared to typical localization mechanisms.
Gegenstand der vorliegenden Arbeit waren II-VI-Halbleiter basierende Mikroresonatoren. Die Ziele der Arbeit bestanden dabei hauptsächlich in: 1. Untersuchung nichtlinearer Emission und starker Exziton-Photon-Kopplung bei eindimensionalem photonischem Einschluß auch bei hohen Leistungsdichten und Temperaturen 2. Erzeugung dreidimensionalen photonischen Einschlusses 3. Untersuchung nichtlinearer Emission in photonischen Punkten 4. Nachweis starker Kopplungseffekte in photonischen Punkten
Um die Natur der Transportdynamik von Ladungsträgern auch auf mikroskopischen Längenskalen nicht-invasiv untersuchen zu können, wurde im ersten Schwerpunkt dieser Arbeit das PL- (Photolumineszenz-) Quenching (engl.: to quench: löschen; hier: strahlungslose Rekombination von Exzitonen) in einer organischen Dünnschicht durch die injizierten und akkumulierten Löcher in einer Transistorgeometrie analysiert. Diese Zusammenführung zweier Methoden - der elektrischen Charakterisierung von Dünnschichttransistoren und der Photolumineszenzspektroskopie - erfasst die Änderung des strahlenden Zerfalls von Exzitonen infolge der Wechselwirkung mit Ladungsträgern. Dadurch werden räumlich aufgelöste Informationen über die Ladungsverteilung und deren Spannungsabhängigkeit im Transistorkanal zugänglich. Durch den Vergleich mit den makroskopischen elektrischen Kenngrößen wie der Schwell- oder der Turn-On-Spannung kann die Funktionsweise der Transistoren damit detaillierter beschrieben werden, als es die Kenngrößen alleine ermöglichen. Außerdem wird die Quantifizierung dieser mikroskopischen Interaktionen möglich, welche beispielsweise als Verlustkanal in organischen Photovoltaikzellen und organicshen Leuchtdioden auftreten können. Die Abgrenzung zu anderen dissipativen Prozessen, wie beispielsweise der Exziton-Exziton Annihilation, Ladungsträgerrekombination, Triplett-Übergänge oder Rekombination an Störstellen oder metallischen Grenzflächen, erlaubt die detaillierte Analyse der Wechselwirkung von optisch angeregten Zuständen mit Elektronen und Löchern.
Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit werden die Transporteigenschaften des Naphthalindiimids Cl2-NDI betrachtet, bei dem der molekulare Überlapp sowie die Reorganisationsenergie in derselben Größenordnung von etwa 0,1 eV liegen. Um experimentell auf den mikroskopischen Transport zu schließen, werden nach der Optimierung des Kristallwachstums Einkristalltransistoren hergestellt, mit Hilfe derer die Beweglichkeit entlang verschiedener kristallographischer Richtungen als Funktion der Temperatur gemessen werden kann. Die einkristalline Natur der Proben und die spezielle Transistorgeometrie ermöglichen die Analyse der räumlichen Anisotropie des Stromflusses. Der gemessene Beweglichkeitstensor wird daraufhin mit simulierten Tensoren auf der Basis von Levich-Jortner Raten verglichen, um auf den zentralen Ladungstransfermechanismus zu schließen.
Moderne Wärmeschutzverglasungen erreichen ihren niedrigen Wärmedurchgangskoeffizienten, den U-Wert, im Wesentlichen durch Low-e-Beschichtungen, also Schichten mit einem Emissionsgrad von unter 0.05 im infraroten Spektralbereich. Verantwortlich für die Low-e-Eigenschaften sind bei diesen Beschichtungen häufig eine oder zwei dünne Silberschichten. Im Schichtsystem kommen dazu etliche Schichten zur Entspiegelung, als Diffusionsblocker und zur Haftvermittlung. Sichtbare Strahlung wird durch diese Beschichtungen nur wenig beeinflusst. Wegen des niedrigen Emissionsgrades im IR-Bereich wird jedoch Strahlung im nahen Infrarot reflektiert und damit die solare Transmission vermindert. In vielen Einsatzgebieten, so auch bei der Wärmeschutzverglasung oder bei thermischen Solarkollektoren, kommt es allerdings auf den solaren und nicht auf den visuellen Transmissionsgrad an. Eine ideale „solare Beschichtung“ sollte die solare Einstrahlung weitgehend durchlassen, im Bereich der Wärmestrahlung bei Raumtemperatur dagegen reflektierend wirken. Im Unterschied zu einer solchen Beschichtung verringert eine konventionelle Low-e-Beschichtung den solaren Transmissionsgrad einer Glasscheibe um etwa 20 bis 25 Prozentpunkte. Um diese Verminderung des solaren Transmissionsgrades bei gleichen Isolationseigenschaften zu vermeiden, ist eine stärkere Wellenlängenselektivität der Beschichtung vonnöten. Eine Möglichkeit zur Erhöhung der Wellenlängenselektivität ist Mikrostrukturierung. An Stelle einer durchgehenden Metallschicht wird im Low-e-Schichtsystem ein Metallgitter verwendet. Ist die Wellenlänge der einfallenden Strahlung groß gegenüber dem Abstand der Gitterstreben (im Falle der Wärmestrahlung bei 300 K), verhält sich die Beschichtung wie das flächige Material und damit wie eine konventionelle Low-e-Schicht. Für Licht aus dem Spektrum der Sonnenstrahlung hingegen ist die Wellenlänge kleiner als der Abstand der Gitterstreben, so dass die Transmission hier nur sehr geringfügig vermindert wird. Zur genauen Charakterisierung dieses selektiven Verhaltens wurden Computersimulationen durchgeführt, zum einen nach dem Mie-Formalismus und zum anderen mit der Methode der finiten Differenzen im Zeitregime (FDTD), einer numerischen Lösung der Maxwellgleichungen. Aufgrund von Schwierigkeiten bei der Probenherstellung und der daraus resultierenden fehlenden Möglichkeit, die benötigten Sub-µm-Strukturen geeignet in ihrer Größe zu variieren, wurden zur experimentellen Bestätigung sowohl die Wellenlänge der einfallenden Strahlung als auch die Struktur um einen Faktor von etwa 100000 erhöht und entsprechende Simulationen anhand von Streuexperimenten mit Mikrowellen an einem makroskopischen Metallgitter verifiziert. Mit Hilfe der Simulationsergebnisse wurden Vorraussagen über das spektrale Transmissionsverhalten eines ideal leitenden Metallgitters auf einem Glassubstrat in Abhängigkeit von Breite, Abstand und Dicke der Gitterstreben getroffen. Anhand von Parametervariationen wurden dann geeignete Werte dieser Größen für den Einsatz des Gitters als strukturierte Low-e-Beschichtung bestimmt. Durch Übertragung des spektralen Verhaltens eines solchen ideal leitenden Metallgitters auf eine reale Low-e-Schicht wurden die Auswirkungen einer Strukturierung dieser Schicht berechnet. Als Referenz diente dabei das Schichtsystem iplus E der Firma Interpane auf Floatglas. Die Rechnung zeigt, dass eine Strukturierung dieses Schichtsystems in ein Gitter mit 260 nm breiten Stäben im Abstand von 1080 nm die solare Transmission um 15 Prozentpunkte auf 0.72 steigen lässt. Die Dicke der Silberschicht im Schichtsystem muss dabei allerdings von 15 nm auf 60 nm angehoben werden. Der Emissionsgrad im IR-Bereich erhöht sich durch die Strukturierung von 0.03 auf 0.048. Kommt dieses strukturierte Low-e-Schichtsystem bei einer zweischeibigen Wärmeschutzverglasung zum Einsatz, so ließe sich der Gesamtenergiedurchlassgrad auf 0.70 im Vergleich zu 0.58 bei einer Verglasung mit dem konventionellen Low-e-Schichtsystem steigern. 80 Prozent des durch die flächige Low-e-Beschichtung bedingten Rückgangs im Gesamtenergiedurchlassgrad, dem g-Wert, lässt sich somit durch die Strukturierung wieder zurückgewinnen. Erkauft wird dies durch eine geringfügige Erhöhung des U-Werts der Verglasung von 1.06 W/(m² K) auf 1.12 W/(m² K).
Atomare Ketten, sogenannte Nano-Drähte, entstehen durch Selbstorganisation adsorbierter Metallatome auf einer Halbleiteroberfläche. Aufgrund der starken räumlichen Einschränkung der Ladungsträger innerhalb dieser Ketten entsteht dabei oftmals eine metallische Bandstruktur mit starker Anisotropie. Im Falle phononischer Ankopplung an das Substrat kann so ein eindimensionales (1D) Metall instabil gegen eine periodische Gitterverzerrung werden, bei der es zu einer Ausbildung einer Energielücke kommt. Dieser Metall-Isolator-Übergang wird dabei als Peierls Übergang bezeichnet. Für verschwindend geringe Kopplung der Ketten untereinander bzw. an das Substrat, d.h. im strikt eindimensionalen Fall, bricht das Fermi Flüssigkeitsmodell für dreidimensionale (3D) Metalle zusammen. Dessen Quasiteilchen werden durch kollektive Anregungen von Spin und Ladung ersetzt. Diesen Zustand bezeichnet man als Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit. Beide Phänomene, Peierlsübergang und Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit lassen sich anhand der elektronischen Bandstruktur experimentell nachweisen. Bei dem hier untersuchten Probensystem handelt es sich um Gold-induzierte Nandrähte auf der Germanium (001)-Oberfläche, kurz Au/Ge(001). Deren Wachstum erfolgt epitaktisch entlang der durch das Substrat vorgegebenen Dimer-Reihen, welche die freie Germaniumoberfläche in Form einer (2×1)-Symmetrie einnimmt. Die abwechselnde Stapelfolge ABAB des Substrates führt dabei zu zwei unterschiedlichen Drahtrichtungen, die jeweils um 90° zueinander gedreht sind, wenn man eine Einfachstufe von 1.4 A von einer A-Terrasse auf eine B-Terrasse oder umgekehrt geht. Die vorherrschende Kinetik während der Gold-Deposition bzw. das Benetzungsverhalten ermöglicht dabei eine vollständige Bedeckung der vormals freien Oberfläche mit Nanodrähten, deren Abmessungen einzig und allein durch Defekte bzw. die Größe der darunterliegenden Ge-Terrasse begrenzt sind. Um die Längenskala der Subtrat-Terrassen zu optimieren, wurde eine Reinigungsprozedur für Ge (001) entwickelt, bei der nass-chemisches Ätzen mit anschliessender Trocken-Oxidation zum Einsatz kommt. Die darauf aufbauenden Nanodrähte wurden im Anschluss mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie auf ihre elektronische Bandstruktur untersucht. Dabei wurden zwei neuartige Zustände beobachtet: ein metallischer, zweidimensionaler Loch-Zustand, der seinen Ursprung höchstwahrscheinlich in tieferen Schichten des Germaniums hat; und ein eindimensionaler Oberflächenzustand mit elektronenartiger Dispersion, dessen bandintegrierte Spektralfunktion von der einer Fermiflüssigkeit abweicht. Stattdessen wird ein exponentieller Abfall des spektralen Gewichtes als Funktion der Energie zum Ferminiveau hin beobachtet. Dieses Verhalten kann über einen weiten Temperaturbereich beobachtet werden und lässt sich mit der Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit für strikt eindimensionale Systeme erklären. Zum weiteren theoretischen Verständnis dieses Phänomes, beispielsweise durch Bandstrukuturrechnungen mittels Dichte-Funktional-Theorie, bedarf es der genauen Kenntnis der atomaren Struktur dieser Ketten. Selbige wurde mittels Oberflächenröntgenbeugung (engl. surface x-ray diffraction, SXRD) untersucht. Auf Basis der gewonnenen Patterson-Karte lassen sich Rückschlüsse auf die interatomaren Abstände der Goldatome untereinander in der Einheitszelle ziehen. Dies stellt einen ersten wichtigen Schritt auf dem Weg zu einem vollständigen Strukturmodell dar. Darüber hinaus wurden erste vielversprechende Schritte unternommen, das Nanodrahtsystem kontrolliert zu manipulieren. Durch geringfügige, zusätzliche Deposition von Kalium konnte dabei eine schrittweise Erhöhung der Bandfüllung erzielt werden. Für weitergehende Kaliumanlagerungen im (Sub-)Monolagenbereich konnte sogar eine neue Rekonstruktion erzielt werden.
In this work, a model-based acceleration of parameter mapping (MAP) for the determination of the tissue parameter T1 using magnetic resonance imaging (MRI) is introduced. The iterative reconstruction uses prior knowledge about the relaxation behavior of the longitudinal magnetization after a suitable magnetization preparation to generate a series of fully sampled k-spaces from a strongly undersampled acquisition. A Fourier transform results in a spatially resolved time course of the longitudinal relaxation process, or equivalently, a spatially resolved map of the longitudinal relaxation time T1.
In its fastest implementation, the MAP algorithm enables the reconstruction of a T1 map from a radial gradient echo dataset acquired within only a few seconds after magnetization preparation, while the acquisition time of conventional T1 mapping techniques typically lies in the range of a few minutes. After validation of the MAP algorithm for two different types of magnetization preparation (saturation recovery & inversion recovery), the developed algorithm was applied in different areas of preclinical and clinical MRI and possible advantages and disadvantages were evaluated.
In der computertomographischen Schnittbildgebung treten Artefakte, also Anteile des Ergebnisses
auf, die nicht Teil des gemessenen Objekts sind und die somit die Auswertbarkeit der Ergebnisse beeinflussen. Viele dieser Artefakte sind auf die Inkonsistenz des Modells der Rekonstruktion zur Messung zurückzuführen. Gerade im Hinblick auf Artefakte durch die Energieabhängigkeit der rekonstruierten Schwächungskoeffizienten und Abweichungen der Geometrieinformation des Rekonstruktionsmodells wird häufig der Weg einer Nachbearbeitung der Messdaten beschritten, um Rekonstruktionsartefakte zu vermeiden. Im Zuge dieser Arbeit wird ein Modell der computertomographischen Aufnahme mit Konzentration auf industrielle und materialwissenschaftliche Systeme erstellt, das nicht genutzt wird um die Messdaten zu verändern, sondern um das Rekonstruktionsmodell der Aufnahmerealität anzupassen.
Zunächst werden iterative Rekonstruktionsverfahren verglichen und ein passender Algorithmus ausgewählt, der die gewünschten Modifikationen des Aufnahmemodells erlaubt. Für diese Modifikationen werden bestehende Methoden erweitert und neue modellbasierte Ansätze entwickelt, die in den Rekonstruktionsablauf integriert werden können.
Im verwendeten Modell werden die Abhängigkeiten der rekonstruierten Werte vom polychromatischen
Röntgenspektrum in das Simulationsmodell des Rekonstruktionsprozesses eingebracht und die Geometrie von Brennfleck und Detektorelementen integriert. Es wird gezeigt, dass sich durch die verwendeten Methoden Artefakte vermeiden lassen, die auf der Energieabhängigkeit der Schwächungskoeffizienten beruhen und die Auflösung des Rekonstruktionsbildes durch Geometrieannahmen gesteigert werden kann. Neben diesen Ansätzen werden auch neue Erweiterungen der Modellierung umgesetzt und getestet. Das zur Modellierung verwendete Röntgenspektrum der Aufnahme wird im Rekonstruktionsprozess angepasst. Damit kann die benötigte Genauigkeit dieses Eingangsparameters gesenkt werden.
Durch die neu geschaffene Möglichkeit zur Rekonstruktion der Kombination von Datensätzen
die mit unterschiedlichen Röntgenspektren aufgenommen wurden wird es möglich neben dem
Schwächungskoeffizienten die Anteile der Comptonabsorption und der photoelektrischen
Absorption getrennt zu bestimmen. Um Abweichungen vom verwendeten Geometriemodell zu berücksichtigen wird eine Methode auf der Basis von Bildkorrelation implementiert und getestet, mit deren Hilfe die angenommene Aufnahmegeometrie automatisch korrigiert wird. Zudem wird in einem neuartigen Ansatz zusätzlich zur detektorinternen Streustrahlung die Objektstreustrahlung während des Rekonstruktionsprozesses deterministisch simuliert und so das Modell der Realität der Messdatenaufnahme angepasst.
Die Umsetzung des daraus zusammengesetzten Rekonstruktionsmodells wird an Simulationsdatensätzen getestet und abschließend auf Messdaten angewandt, die das Potential der Methode aufzeigen.
Die Basis der vorliegenden Arbeit bildet die Eigenentwicklung eines neuen massiv verbesserten Experimentalaufbaus einer dynamischen Lichtstreuapparatur zur Untersuchung von kollektiven Membranbewegungen. Die technischen Verbesserungen ermöglichten Messungen in einem bisher nicht zugänglichen Wellenzahlbereich der Membranundulationen. Dadurch konnte eine präzise Untersuchung der Abhängigkeiten der ihnen zugrunde liegenden mikromechanischen Größen Membranspannung und Membranviskosität von verschiedenen intrinsischen und extrinsischen Parametern durchgeführt werden. Im ersten Teil der Arbeit werden fundamentale Untersuchungen zur Charakterisierung der Membranspannung beschrieben. Eine Vergrößerung der Temperatur oder des Anteils an geladenem Lipid bei Lipidmischungen führte zu einer Erhöhung der Membranspannung. Diese Parameter besitzen aber keinen messbaren Einfluss auf die Membranviskosität. Im zweiten Teil der Arbeit wurde der Ankopplungsmechanismus von kurzen DNA-Stücken an kationische Membranen und deren Einfluss auf die Membranparameter untersucht. Die Experimente konzentrierten sich auf den Vergleich kurzer DNA Doppelstränge (ds-DNA) und Einzelstränge (ss-DNA). Die Adsorption der beiden DNA-Typen zeigte für die in der Dynamischen Lichtstreuung (DLS) messbaren charakteristischen Membrangrößen signifikante Unterschiede. Während die ds-DNA die Membranspannung und die Membranviskosität im Vergleich zu einer Membran ohne DNA Adsorption erhöhte, wurde durch die ss-DNA die Membranviskosität nicht verändert und die Membranspannung sogar erniedrigt. Die kurze ds-DNA (≤ 50 Basenpaare) beeinflusste die Undulationen durch eine rein elektrostatische Kopplung an die entgegengesetzt geladene Membranoberfläche, ohne in diese einzudringen. Die kurzen ss-DNA-Stränge zeigten neben der elektrostatischen Kopplung ein zumindest partielles Eintauchen in die Membran mit drastischen Auswirkungen auf deren mikromechanische Eigenschaften, die im völligen Gegensatz zur doppelsträngigen DNA standen. Die DLS erwies sich in diesen Experimenten als extrem empfindliche Methode, die sogar die Längenunterschiede der kurzen DNA-Stränge detektieren konnte. Im dritten Teil der Arbeit wurde der Einfluss der drei evolutionsbiologisch bedeutsamsten Steroide Lanosterol, Ergosterol und Cholesterol auf die kollektive Membrandynamik studiert. Ziel war es, die möglichen Korrelationen zwischen der molekularen Struktur der Steroide und den makroskopischen Funktionen der Komposit-Membranen zu identifizieren. Die drei untersuchten Steroide besitzen eine sehr ähnliche Struktur, unterscheiden sich jedoch sehr in ihrer molekularen Dynamik. Die Messung der kollektiven Dynamik der Undulationen konnte teils erstaunliche Auswirkungen aufdecken. Ergosterol versteift durch seine Anwesenheit die Membran und erhöht die Membranspannung, verkürzt allerdings die Haltbarkeit der Membranen. Lanosterol erhöht die Membranspannung wesentlich stärker, macht aber die Membranen etwas flexibler als Ergosterol, was sich auch positiv auf die Haltbarkeit auswirkt. Das Cholesterol ist aber das Einzige, das aufgrund seiner molekularen Dynamik bis in die andere Hälfte der zweischichtigen Membran vordringen kann. Damit koppelt es beide Schichten dynamisch miteinander, wodurch die Membran extrem flexibel und dadurch widerstandsfähiger wird. Künstliche Cholesterolmembranen (Durchmesser 3,5 mm) weisen daher eine äußerst erstaunliche Haltbarkeit von bis zu 9 Tagen auf. Unterschiede in der Membranspannung bedingen zum Teil extreme Änderungen der kollektiven Undulationsfrequenzen. Erst das Cholesterol scheint durch ein Zusammenspiel der Membranspannung mit der Membranviskosität, die im Gegensatz zu den anderen Steroiden beide extrem erhöht werden, eine für Eukaryonten biologisch sinnvolle Abstimmung zu bieten. Die sehr hohe Membranviskosität wirkt der Frequenzerhöhung durch die Membranspannung entscheidend entgegen. Dieser Umstand ermöglicht es Zellen, dass sie die Vorteile des Cholesterols nutzen können und dennoch moderate kollektive Bewegungen stattfinden, die nicht durch sehr hohe Frequenzen Zell-Zell- oder Molekül-Zell-Interaktionen außerordentlich erschweren.
Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators
(2016)
The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs.
The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction.
In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed.
The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111).
Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films.
Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied.
To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0.
The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect.
The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs.
Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators.
The present thesis studies the (Ga,Mn)As material in terms of optimization of very thin (4 nm) (Ga,Mn)As layers, epitaxially fabricated by the molecular beam epitaxy (MBE) technology. First of all, the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As with its structural, magnetic and electrical properties is introduced. The influences of point defects, interface and surface effects on bulk and thin (Ga,Mn)As layers are discussed by simplified self-consistent band alignment calculations. The experimental part is divided in three blocks: The first part studies the influence of epitaxial growth parameter conditions on electrical and magnetic properties of bulk (70 nm) (Ga,Mn)As layers. The second part introduces an alternative, parabolical Mn doping-profile instead of a 4 nm layer with a homogeneous Mn doping-profile. Improved properties of the parabolic layer have been observed as well as comparable magnetic and electrical properties to bulk (Ga,Mn)As layers, both with a Mn content of 4%. MBE growth parameters for the (Ga,Mn)As layers with a parabolically graded Mn profile and lowered nominal Mn content of 2.5% have been investigated. A narrow growth window has been found in which low-temperature (LT) layer properties are improved. The last part of this thesis presents an application of magnetic anisotropy control of a bulk (Ga,Mn)As layer.
The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological
insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall
effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous
Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural,
electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the
quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail.
First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal
layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of
Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small
mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is
determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high
crystalline quality.
The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature.
Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption,
though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is
observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer.
The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth
of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on
the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to
the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the
stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step
bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer
planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids
displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results
in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in
the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B
substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced
mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch.
Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in
order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to
Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous
layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous
Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of
the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic
bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing
the thickness, composition and growth conditions of the layers.
The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality.
Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation
and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is
observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers.
At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and
composition of the quaternary compound while maintaining a high structural
quality.
It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers,
since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at
a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic
exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore
influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to
accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the
quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface
morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness
increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1.
A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully
maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V.
Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86
at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed
at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature
to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples
in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect
with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing
longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the
first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and
magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups.
In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision
measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de-
viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published
as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the
provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological
insulators as zero-field resistance standards.
Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close
collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport
happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in
transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK.
Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions
in the nominally ferromagnetic phase.
Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties
and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To
this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the
previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly
with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer
without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient
time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization,
while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher
crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the
cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes
in substrate and capping layer with only little deviations.
Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness
of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically
transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface
states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and
9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm
thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal
and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences
between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent
with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected
for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique
scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of
axion electrodynamics in a 3D topological insulator.
Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties
of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased
V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content,
Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio
as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the
in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively
consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\)
ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing
a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion.
Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated
and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted
to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in
antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure
with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with
1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results
in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence
of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations
for the insulating state cannot be ruled out.
Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region
show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A
dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed,
which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous
Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects.
Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion
insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound
states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and
the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation
temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased
in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the
magnetic proximity effect.
The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization
of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The
detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect
and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic
topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this
new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous
Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant
are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance
standard.
The present thesis is concerned with molecular beam epitaxy of magnetite (Fe3O4) thin films on semiconducting substrates and the characterization of their structural, chemical, electronic, and magnetic properties. Magnetite films could successfully be grown on ZnO substrates with high structural quality and atomically abrupt interfaces. The films are structurally almost completely relaxed exhibiting nearly the same in-plane and out-of-plane lattice constants as in the bulk material. Films are phase-pure and show only small deviations from the ideal stoichiometry at the surface and in some cases at the interface. Growth proceeds via wetting layer plus island mode and results in a domain structure of the films. Upon coalescence of growing islands twin-boundaries (rotational twinning) and anti-phase boundaries are formed. The overall magnetization is nearly bulk-like, but shows a slower approach to saturation, which can be ascribed to the reduced magnetization at anti-phase boundaries. However, the surface magnetization which was probed by x-ray magnetic circular dichroism was significantly decreased and is ascribed to a magnetically inactive layer at the surface. Such a reduced surface magnetization was also observed for films grown on InAs and GaAs. Magnetite could also be grown with nearly ideal iron-oxygen stoichiometry on InAs substrates. However, interfacial reactions of InAs with oxygen occur and result in arsenic oxides and indium enrichment. The grown films are of polycrystalline nature. For the fabrication of Fe3O4/GaAs films, a postoxidation of epitaxial Fe films on GaAs was applied. Growth proceeds by a transformation of the topmost Fe layers into magnetite. Depending on specific growth conditions, an Fe layer of different thickness remains at the interface. The structural properties are improved in comparison with films on InAs, and the resulting films are well oriented along [001] in growth direction. The magnetic properties are influenced by the presence of the Fe interface layer as well. The saturation magnetization is increased and the approach to saturation is faster than for films on the other substrates. We argue that this is connected to a decreased density of anti-phase boundaries because of the special growth method. Interface phases, viz. arsenic and gallium oxides, are quantified and different growth conditions are compared with respect to the interface composition.
In the present thesis the MBE growth and sample characterization of HgTe structures is investigated
and discussed. Due to the first experimental discovery of the quantum Spin Hall effect
(QSHE) in HgTe quantum wells, this material system attains a huge interest in the spintronics
society. Because of the long history of growing Hg-based heterostructures here at the Experimentelle
Physik III in Würzburg, there are very good requirements to analyze this material
system more precisely and in new directions. Since in former days only doped HgTe quantum
wells were grown, this thesis deals with the MBE growth in the (001) direction of undoped
HgTe quantum wells, surface located quantum wells and three dimensional bulk layers. All
Hg-based layers were grown on CdTe substrates which generate strain in the layer stack and
provide therefore new physical effects. In the same time, the (001) CdTe growth was investigated
on n-doped (001) GaAs:Si because the Japanese supplier of CdTe substrates had a
supply bottleneck due to the Tohoku earthquake and its aftermath in 2011.
After a short introduction of the material system, the experimental techniques were demonstrated
and explained explicitly. After that, the experimental part of this thesis is displayed.
So, the investigation of the (001) CdTe growth on (001) GaAs:Si is discussed in chapter 4.
Firstly, the surface preparation of GaAs:Si by oxide desorption is explored and analyzed.
Here, rapid thermal desorption of the GaAs oxide with following cool down in Zn atmosphere
provides the best results for the CdTe due to small holes at the surface, while e.g. an atomic
flat GaAs buffer deteriorates the CdTe growth quality. The following ZnTe layer supplies the
(001) growth direction of the CdTe and exhibits best end results of the CdTe for 30 seconds
growth time at a flux ratio of Zn/Te ~ 1/1.2. Without this ZnTe layer, CdTe will grow in the
(111) direction. However, the main investigation is here the optimization of the MBE growth
of CdTe. The substrate temperature, Cd/Te flux ratio and the growth time has to be adjusted
systematically. Therefore, a complex growth process is developed and established. This optimized
CdTe growth process results in a RMS roughness of around 2.5 nm and a FWHM value
of the HRXRD w-scan of 150 arcsec. Compared to the literature, there is no lower FWHM
value traceable for this growth direction. Furthermore, etch pit density measurements show
that the surface crystallinity is matchable with the commercial CdTe substrates (around 1x10^4
cm^(-2)). However, this whole process is not completely perfect and offers still room for improvements.
The growth of undoped HgTe quantum wells was also a new direction in research in contrast
to the previous n-doped grown HgTe quantum wells. Here in chapter 5, the goal of very low
carrier densities was achieved and therefore it is now possible to do transport experiments in
the n - and p - region by tuning the gate voltage. To achieve this high sample quality, very precise
growth of symmetric HgTe QWs and their HRXRD characterization is examined. Here,
the quantum well thickness can now determined accurate to under 0.3 nm. Furthermore, the transport analysis of different quantum well thicknesses shows that the carrier density and
mobility increase with rising HgTe layer thickness. However, it is found out that the band
gap of the HgTe QW closes indirectly at a thickness of 11.6 nm. This is caused by the tensile
strained growth on CdTe substrates. Moreover, surface quantum wells are studied. These
quantum wells exhibit no or a very thin HgCdTe cap. Though, oxidization and contamination
of the surface reduces here the carrier mobility immensely and a HgCdTe layer of around 5 nm
provides the pleasing results for transport experiments with superconductors connected to the
topological insulator [119]. A completely new achievement is the realization of MBE growth
of HgTe quantum wells on CdTe/GaAs:Si substrates. This is attended by the optimization of
the CdTe growth on GaAs:Si. It exposes that HgTe quantum wells grown in-situ on optimized
CdTe/GaAs:Si show very nice transport data with clear Hall plateaus, SdH oscillations, low
carrier densities and carrier mobilities up to 500 000 cm^2/Vs. Furthermore, a new oxide etching
process is developed and analyzed which should serve as an alternative to the standard
HCl process which generates volcano defects at some time. However, during the testing time
the result does not differ in Nomarski, HRXRD, AFM and transport measurements. Here,
long-time tests or etching and mounting in nitrogen atmosphere may provide new elaborate
results.
The main focus of this thesis is on the MBE growth and standard characterization of HgTe bulk
layers and is discussed in chapter 6. Due to the tensile strained growth on lattice mismatched
CdTe, HgTe bulk opens up a band gap of around 22 meV at the G-point and exhibits therefore
its topological surface states. The analysis of surface condition, roughness, crystalline quality,
carrier density and mobility via Nomarski, AFM, XPS, HRXRD and transport measurements
is therefore included in this work. Layer thickness dependence of carrier density and mobility
is identified for bulk layer grown directly on CdTe substrates. So, there is no clear correlation
visible between HgTe layer thickness and carrier density or mobility. So, the carrier density is
almost constant around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage. The carrier mobility of these bulk
samples however scatters between 5 000 and 60 000 cm^2/Vs almost randomly. Further experiments
should be made for a clearer understanding and therefore the avoidance of unusable
bad samples.But, other topological insulator materials show much higher carrier densities and
lower mobility values. For example, Bi2Se3 exhibits just density values around 1019 cm^(-2)
and mobility values clearly below 5000 cm2/Vs. The carrier density however depends much
on lithography and surface treatment after growth. Furthermore, the relaxation behavior and
critical thickness of HgTe grown on CdTe is determined and is in very good agreement with
theoretical prediction (d_c = 155 nm). The embedding of the HgTe bulk layer between HgCdTe
layers created a further huge improvement. Similar to the quantum well structures the carrier
mobility increases immensely while the carrier density levels at around 1x10^11 cm^(-2) at 0
V gate voltage as well. Additionally, the relaxation behavior and critical thickness of these
barrier layers has to be determined. HgCdTe grown on commercial CdTe shows a behavior as
predicted except the critical thickness which is slightly higher than expected (d_c = 850 nm).
Otherwise, the relaxation of HgCdTe grown on CdTe/GaAs:Si occurs in two parts. The layer
is fully strained up to 250 nm. Between 250 nm and 725 nm the HgCdTe film starts to relax
randomly up to 10 %. The relaxation behavior for thicknesses larger than 725 nm occurs than
linearly to the inverse layer thickness. A explanation is given due to rough interface conditions
and crystalline defects of the CdTe/GaAs:Si compared to the commercial CdTe substrate. HRXRD and AFM data support this statement. Another point is that the HgCdTe barriers protect the active HgTe layer and because of the high carrier mobilities the Hall measurements provide new transport data which have to be interpreted more in detail in the future. In addition, HgTe bulk samples show very interesting transport data by gating the sample from the top and the back. It is now possible to manipulate the carrier densities of the top and bottom surface states almost separately. The back gate consisting of the n-doped GaAs substrate and the thick insulating CdTe buffer can tune the carrier density for Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2). This is sufficient to tune the Fermi energy from the p-type into the n-type region [138].
In this thesis it is shown that strained HgTe bulk layers exhibit superior transport data by embedding between HgCdTe barrier layers. The n-doped GaAs can here serve as a back gate.
Furthermore, MBE growth of high crystalline, undoped HgTe quantum wells shows also new
and extended transport output. Finally, it is notable that due to the investigated CdTe growth
on GaAs the Hg-based heterostructure MBE growth is partially independent from commercial
suppliers.
This work presents a newly developed method for the epitaxial growth of the half-Heusler antiferromagnet CuMnSb. All necessary process steps, from buffer growth to the deposition of a protective layer, are presented in detail. Using structural, electrical, and magnetic characterization, the material parameters of the epitaxial CuMnSb layers are investigated.
The successful growth of CuMnSb by molecular beam epitaxy is demonstrated on InAs (001), GaSb (001), and InP (001) substrates. While CuMnSb can be grown pseudomorphically on InAs and GaSb, the significant lattice mismatch for growth on InP leads to relaxation already at low film thicknesses. Due to the lower conductivity of GaSb compared to InAs, GaSb substrates are particularly suitable for the fabrication of CuMnSb layers for lateral electrical transport experiments. However, by growing a high-resistive ZnTe interlayer below the CuMnSb layer, lateral transport experiments on CuMnSb layers grown on InAs can also be realized. Protective layers of Ru and Al2O3 have proven to be suitable for protecting the CuMnSb layers from the environment.
Structural characterization by high resolution X-ray diffraction (full width at half maximum of 7.7 ′′ of the rocking curve) and atomic force microscopy (root mean square surface roughness of 0.14 nm) reveals an outstanding crystal quality of the epitaxial CuMnSb layers. The half-Heusler crystal structure is confirmed by scanning transmission electron microscopy and the stoichiometric material composition by Rutherford backscattering spectrometry. In line with the high crystal quality, a new minimum value of the residual resistance of CuMnSb (𝜌0 = 35 μΩ ⋅ cm) could be measured utilizing basic electrical transport experiments.
An elaborate study of epitaxial CuMnSb grown on GaSb reveals a dependence of the vertical lattice parameter on the Mn/Sb flux ratio. This characteristic enables the growth of tensile, unstrained, and compressive strained CuMnSb layers on a single substrate material. Additionally, it is shown that the Néel temperature has a maximum of 62 K at stoichiometric material composition and thus can be utilized as a selection tool for stoichiometric CuMnSb samples. Mn-related defects are believed to be the driving force for these observations.
The magnetic characterization of the epitaxial CuMnSb films is performed by superconducting quantum interference device magnetometry. Magnetic behavior comparable to the bulk material is found, however, an additional complex magnetic phase appears in thin CuMnSb films and/or at low magnetic fields, which has not been previously reported for CuMnSb. This magnetic phase is believed to be localized at the CuMnSb surface and exhibits both superparamagnetic and spin-glass-like behavior. The exchange bias effect of CuMnSb is investigated in combination with different in- and out-of-plane ferromagnets. It is shown that the exchange bias effect can only be observed in combination with in-plane ferromagnets.
Finally, the first attempts at the growth of fully epitaxial CuMnSb/NiMnSb heterostructures are presented. Both magnetic and structural studies by secondary-ion mass spectrometry indicate the interdiffusion of Cu and Ni atoms between the two half-Heusler layers, however, an exchange bias effect can be observed for the CuMnSb/NiMnSb heterostructures. Whether this exchange bias effect originates from exchange interaction between the CuMnSb and NiMnSb layers, or from ferromagnetic inclusions in the antiferromagnetic layer can not be conclusively identified.
Atherosclerosis is an active and progressive condition where the vascular cell adhesion molecules as VCAM-1 play a vital role controlling the recruitment of immune cells within the early and advanced plaques. Therefore targeting of VCAM-1 molecules with specific contrast agent bears the possibility to monitor the VCAM-1 expression, visualize the plaque progression starting at the early alterations, and help to establish early prevention of atherosclerosis before the origin of the thrombus formation, of which late recognition leads to myocardial infarction. Furthermore noninvasive magnetic resonance imaging (MRI) offers the benefit of combining the molecular and anatomic data and would thus enable specific detection of VCAM-1 targeted iron oxide contrast agent within inflammatory process of atherosclerosis. This thesis exactly presents the VCAM-1 concept as a suitable molecular approach and the potential of specific ultrasmall superparamagnetic iron oxide (USPIO) conjugated to the VCAM-1 binding peptide over unspecific non-targeted USPIO particles for evaluation of atherosclerosis. This work firstly demonstrated that selection of VCAM-1 molecules offers a good and potential strategy for imaging of atherosclerosis, as these vascular cell adhesion molecules are highly expressed in the early phase of inflammation and also continuously up-regulated within the advanced plaques. Secondly, this thesis showed the proof of principle and capability of the newly designed USPIO contrast agent conjugated to the specific cyclic peptide for VCAM-1 recognition. The experimental studies including ultra-high field MRI enabled further ex vivo and in vivo detection of applied USPIO-VCAM-1 particles within the aortic root region of early and advanced atherosclerotic plaques of 12 and 30 week old apolipoprotein E deficient (ApoE-/-) mice. Using a combination of histology and electron microscopy, this study for the first time pointed to distribution of targeted USPIO-VCAM-1 particles within plaque cells expressing VCAM-1 not only in luminal regions but also in deeper medial smooth muscle cell areas. Hence functionalized USPIO particles targeting VCAM-1 molecules allow specific and sensitive detection of early and advanced plaques at the molecular level, giving the new possibilities for early recognition of atherosclerotic plaques before the appearance of advanced and prone to rupture lesions. In contrast to the functionalized USPIO-VCAM-1, utilized non-targeted USPIO particles did not succeed in early plaque 6 identification limiting visualization of atherosclerosis to advanced forms in atherosclerotic ApoE-/- mice.
In der Spintronik bestehen große Bemühungen Halbleiter und ferromagnetische Materialien zu kombinieren, um die Vorteile der hoch spezialisierten Mikroelektronik mit denen der modernen magnetischen Speichertechnologie zu verbinden. In vielen Bereichen der Elektronik wird bereits der III-V Halbleiter GaAs eingesetzt und ferromagnetisches (Ga,Mn)As könnte in die vorhandenen optischen und elektronischen Bauteile integriert werden. Deshalb ist eine intensive Erforschung der kristallinen Qualität, der elektrischen und magnetischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As-Legierungsschichten von besonderem Interesse. Wegen der niedrigen Löslichkeit der Mangan-Atome in GaAs, muss (Ga,Mn)As außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichtes mit Niedertemperatur-Molekularstrahl-Epitaxie hergestellt werden, um eine ausreichend hohe Konzentration an magnetischen Ionen zu erreichen. Dieses Niedertemperatur-Wachstum von Galliumarseniden verursacht Schwierigkeiten, da unerwünschte Defekte eingebaut werden können. Die Art der Defekte und die Anzahl ist abhängig von den Wachstumsparametern. Vor allem das überschüssige Arsen beeinflusst neben dem Mangan-Gehalt die Gitterkonstante und führt zu einer starken elektrischen und magnetischen Kompensation des (Ga,Mn)As Materials. Abhängig von den Wachstumsparametern wurden Eichkurven zur Kalibrierung des Mangan-Gehaltes aus Röntgenbeugungsmessungen, d. h. aus der (Ga,Mn)As-Gitterkonstanten bestimmt. Um ein besseres Verständnis über die Einflüsse der Wachstumsparameter neben dem Mangan-Gehalt auf die Gitterkonstante zu bekommen, wurden Probenserien gewachsen und mit Röntgenbeugung und Sekundärionen-Massenspektroskopie untersucht. Es wurde festgestellt, dass der Mangan-Gehalt, unabhängig von den Wachstumsparametern, allein vom Mangan-Fluss bestimmt wird. Die Gitterkonstante hingegen zeigte eine Abhängigkeit von den Wachstumsparametern, d. h. von dem eingebauten überschüssigen Arsen in das (Ga,Mn)As-Gitter. Im weiteren wurden temperaturabhängige laterale Leitfähigkeitsmessungen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Einzelschichten durchgeführt. Es ergab sich eine Abhängigkeit nicht nur von dem Mangan-Gehalt, sondern auch von den Wachstumsparametern. Neben den Leitfähigkeitsmessungen wurden mit Kapazitäts-Messungen die Ladungsträgerkonzentrationen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Schichten bestimmt. Es konnten Wachstumsbedingungen gefunden werden, bei der mit einem Mangan-Gehalt von 6% eine Ladungsträgerkonzentration von 2 · 10^(21) cm^(-3) erreicht wurde. Diese Schichten konnten reproduzierbar mit einer Curie-Temperatur von 70 K bei einer Schichtdicke von 70 nm hergestellt werden. Mit ex-situ Tempern konnte die Curie-Temperatur auf 140 K erhöht werden. Neben (Ga,Mn)As-Einzelschichten wurden auch verschiedene (GaAs/MnAs)- Übergitterstrukturen gewachsen und mit Röntgenbeugung charakterisiert. Ziel was es, Übergitter herzustellen mit einem hohen mittleren Mangan-Gehalt, indem die GaAs-Schichten möglichst dünn und die MnAs-Submonolagen möglichst dick gewachsen wurden. Dünnere GaAs-Schichten als 10 ML Dicke führten unabhängig von der Dicke der MnAs-Submonolage und den Wachstumsparametern zu polykristallinem Wachstum. Die dickste MnAs-Submonolage, die in einer Übergitterstruktur erreicht wurde, betrug 0.38 ML. Übergitterstrukturen mit nominell sehr hohem Mangan-Gehalt zeigen eine reduzierte Intensität der Übergitterreflexe, was auf eine Diffusion der Mangan-Atome hindeutet. Der experimentelle Wert der Curie-Temperatur von (Ga,Mn)As scheint durch die starke Kompensation des Materials limitiert zu sein. Theoretische Berechnungen auf der Grundlage des ladungsträgerinduzierten Ferromagnetismus besagen eine Erhöhung der Curie-Temperatur mit Zunahme der Mangan-Atome auf Gallium-Gitterplätzen und der Löcherkonzentration proportional [Mn_Ga] · p^(1/3). Zunächst wurden LT-GaAs:C-Schichten mit den Wachstumsbedingungen der LT-(Ga,Mn)As-Schichten gewachsen, um bei diesen Wachstumsbedingungen die elektrische Aktivierung der Kohlenstoffatome zu bestimmen. Es konnte eine Löcherkonzentration von 5 · 10^19 cm^(-3) verwirklicht werden. Aufgrund der erfolgreichen p-Dotierung von LT-GaAs:C wurden (Ga,Mn)As-Einzelschichten zusätzlich mit Kohlenstoff p-dotiert. Abhängig von den Wachstumsbedingungen konnte eine Erhöhung der Ladungsträgerkonzentration im Vergleich zu den (Ga,Mn)As-Schichten erreicht werden. Trotzdem ergaben magnetische Messungen für alle (Ga,Mn)As:C-Schichten eine Abnahme der Curie-Temperatur. Der Einfluss der Kohlenstoff-Dotierung auf die Gitterkonstante, die elektrische Leitfähigkeit und die Magnetisierung ließ auf einen veränderten Einbau der Mangan-Atome verursacht durch die Kohlenstoff-Dotierung schließen.
Molekularstrahlepitaxie von niederdimensionalen GaInAs(N) Systemen für AlGaAs Mikroresonatoren
(2018)
Die Erforschung von Quantenpunkten mit ihren quantisierten, atomähnlichen Zuständen, bietet eine Vielzahl von Möglichkeiten auf dem Weg zum Quantencomputer und für Anwendungen wie Einzelphotonenquellen und Quantenpunktlasern. Vorangegangene Studien haben grundlegend gezeigt, wie Quantenpunkte in Halbleiterresonatoren integriert und mit diesen gekoppelt werden können. Dazu war es zum einen notwendig, die Quantenpunkte und ihr epitaktisches Wachstum besser zu verstehen und zu optimieren. Zum anderen mussten die Bragg-Resonatoren optimiert werden, sodass Güten von bis zu 165.000 realisiert werden konnten. Eingehende Studien dieser Proben zeigten im Anschluss einen komplexeren Zusammenhang von Q-Faktor und Türmchendurchmesser. Man beobachtet eine quasi periodische Oszillation des Q-Faktors mit dem Pillar Durchmesser. Ein Faktor für diese Oszillation ist die Beschaffenheit der Seitenflanken des Resonatortürmchens, bedingt durch die unterschiedlichen Eigenschaften von AlAs und GaAs bei der Prozessierung der Türmchen. Darüber hinaus wurden in der Folge auf den Grundlagen dieser Strukturen sowohl optisch als auch elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen realisiert.
Da in diesen Bauteilen auch die Lage des Quantenpunkts innerhalb des Resonatortürmchens einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz der Kopplung zwischen Resonator und Quantenpunkt hat, war das weitere Ziel, die Quantenpunkte kontrolliert zu positionieren. Mit einer gezielten Positionierung sollte es möglich sein, ein Resonatortürmchen direkt über dem Quantenpunkt zu plazieren und den Quantenpunkt somit in das Maximum der optischen Mode zu legen.
Besondere Herausforderung für die Aufgabenstellung war, Quantenpunkte in einem Abstand von mind. der Hälfte des angestrebten Türmchendurchmessers, d.h 0,5 μm bis 2 μm, zu positionieren. Die Positionierung musste so erfolgen, dass nach dem Wachstum eines AlAs/GaAs DBR Spiegel über den Quantenpunkten, Resonatortürmchen zielgenau auf die Quantenpunkte prozessiert werden können. Es wurden geeignete Prozesse zur Strukturierung eines Lochgitters in die epitaktisch gewaschene Probe mittels Elektronenstrahllithographie entwickelt. Für ein weiteres Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie, mussten die nasschemischen Reinigungsschritte sowie eine Reinigung mit aktivem Wasserstoff im Ultrahochvakuum optimiert werden, sodass die Probe möglichst defektfrei überwachsen werden konnte, die Struktur des Lochgitters aber nicht zerstört wurde. Es wurden erfolgreich InAs-Quantenpunkte auf die vorgegebene Struktur positioniert, erstmals in einem Abstand von mehreren Mikrometern zum nächsten Nachbarn. Eine besondere Herausforderung war die Vorbereitung für eine weitere Prozessierung der Proben nach Quantenpunktwachstum. Eine Analyse mittels prozessierten Goldkreuzen, dass 30 % der Quantenpunkte innerhalb von 50 nm und 60 % innerhalb von 100 nm prozessiert wurden. In der Folge wurde mit der hier erarbeiteten Methode Quantenpunkte erfolgreich in DBR-Resonatoren sowie photonische Kristalle eingebaut
Die gute Abstimmbarkeit von Quantenpunkten und die bereits gezeigte Möglichkeit, diese in Halbleiterresonatoren einbinden zu können, machen sie auch interessant für die Anwendung im Telekommunikationsbereich. Um für Glasfasernetze Anwendung zu finden, muss jedoch die Wellenlänge auf den Bereich von 1300 nm oder 1550 nm übertragen werden. Vorangegangene Ergebnisse kamen allerdings nur knapp an die Wellenlänge von 1300nm. Eine fu ̈r andere Bauteile sowie für Laserdioden bereits häufig eingesetzte Methode, InAs-Quantenpunkte in den Bereich von Telekommunikationswellenla ̈ngen zu verschieben, ist die Verwendung von Stickstoff als weiteres Gruppe-V-Element. Bisherige Untersuchungen fokussierten sich auf Anwendungen in Laserdioden, mit hoher Quantenpunktdichte und Stickstoff sowohl in den Quantenpunkten als in den umgebenen Strukturen. Da InAsN-Quantenpunkte in ihren optischen Eigenschaften durch verschiedene Verlustmechanismen leiden, wurde das Modell eines Quantenpunktes in einem Wall (Dot-in-Well) unter der Verwendung von Stickstoff weiterentwickelt. Durch gezielte Separierung der Quantenpunkte von den stickstoffhaltigen Schichten, konnte e eine Emission von einzelnen, MBE-gewachsenen InAs Quantenpunkten von über 1300 nm gezeigt werden. Anstatt den Stickstoff direkt in die Quantenpunkte oder unmittelbar danach in die Deckschicht ein zu binden, wurde eine Pufferschicht ohne Stickstoff so angepasst, dass die Quantenpunkte gezielt mit Wellenlängen größer 1300 nm emittieren. So ist es nun möglich, die Emission von einzelnen InAs Quantenpunkten jenseits dieser Wellenlänge zu realisieren.
Es ist nun daran, diese Quantenpunkte mit den beschriebenen Mikroresonatoren zu koppeln, um gezielt optisch und elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen für 1300nm zu realisieren.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden monolithische Halbleiternanostrukturen hinsichtlich neuartiger nanoelektronischer Transporteffekte untersucht. Hierbei wurden gezielt der ballistische Charakter des Ladungstransportes in mesoskopischen Strukturen sowie die kapazitive Kopplung einzelner Strukturbereiche ausgenutzt, um ballistische Verstärkerelemente und logische Gatter zu realisieren. Die untersuchten Nanostrukturen basieren auf dem zweidimensionalen Elektronengas modulationsdotierter GaAs/AlGaAs-Heterostrukturen und wurden über Elektronenstrahl-Lithographie sowie nasschemische Ätztechniken realisiert. Somit entstanden niederdimensionale Leiter mit Kanalbreiten von wenigen 10 nm, deren Leitwert über planare seitliche Gates elektrisch kontrolliert werden kann. Bei den Transportuntersuchungen, die zum Teil im stark nichtlinearen Transportbereich und bei Temperaturen bis hin zu 300 K durchgeführt wurden, stellte sich das Konzept verzweigter Kanalstrukturen als vielversprechend hinsichtlich der Anwendung für eine neuartige Nanoelektronik heraus. So kann eine im Folgenden als Y-Transistor bezeichnete, verzweigte Kanalstruktur in Abhängigkeit der äußeren Beschaltung als Differenzverstärker, invertierender Verstärker, bistabiles Schaltelement oder aber auch als logisches Gatter eingesetzt werden. Zudem eröffnet der Y-Transistor einen experimentellen Zugang zu den nichtklassischen Eigenschaften nanometrischer Kapazitäten, die sich von denen rein geometrisch definierter Kapazitäten aufgrund der endlichen Zustandsdichte erheblich unterscheiden können. Für ballistische Y-Verzweigungen tritt zudem ein neuartiger Gleichrichtungseffekt auf, der in Kombination mit den verstärkenden Eigenschaften von Y-Transistoren dazu genutzt wurde, kompakte logische Gatter sowie einen ballistischen Halb-Addierer zu realisieren.
Ausgehend von mittels Molekularstrahlepitaxie im InGaAs/InAlAs/InP Materialsystem gewachsenen Lasermedien wurden monochromatische Quantenkaskadenlaser für die GasSensorik mit Emission im mittleren Infrarot entworfen, hergestellt und charakterisiert. Vorrangige Ziele waren hierbei die Entwicklung von leistungsstarken monomodigen Lasern im langwelligen Spektralbereich um 14 µm, sowie von Bauteilen mit weiter und schneller spektraler Abstimmbarkeit.
Für den Entwurf der Laserstege wurde zunächst die zeitliche Entwicklung der Temperaturverteilung für verschiedene Varianten von Wellenleitern sowohl im gepulsten als auch im kontinuierlichen Betrieb simuliert. Anhand der berechneten thermischen Bauteilwiderstände konnten so geeignete Prozessparameter für die Herstellung der Laserstrukturen ermittelt werden
Zur Herstellung von monochromatischen DFB-Lasern auf Basis eines MesaWellenleiters mit Seitenwandgittern wurde ein Prozess entwickelt, der sich - im Vergleichzu gängigen Verfahren zur Strukturierung von DFB-Gittern - durch eine stark reduzierte Anzahl an Verfahrenschritten und eine schnelle und einfache Durchführbarkeit auszeichnet. Für Laser mit 4 mm Länge und 14 µm mittlerer Breite wurde eine Spitzenleistung über 200 mW bei einer externen Effizienz von 330 mW/A und einer Schwellstromdichte von 2,1 kA/cm^2 bei Raumtemperatur bestimmt.
DFB-Laser um 14 µm, welche - durch die große Wellenlänge bedingt – höhere Schwellstromdichten aufweisen, wurden dagegen auf Basis von nasschemisch geätzten Doppelkanal-Wellenleitern mit in die Oberseite des Steges geätzten Gittern und dickem Gold auf den Stegflanken hergestellt, um eine bessere laterale Wärmeabfuhr zu erreichen. Basierend auf der Analyse des Strahlprofils und des Emissionsspektrums war trotz der großen Stegbreite ausschließlich Betrieb auf der Grundmode zu beobachten. So konnte eine Spitzenleistung von 810 mW bei einer Schwellstromdichte von 4,3 kA/cm^2 bei Raumtemperatur erreicht werden.
Um eine größere spektrale Abstimmbarkeit zu erreichen als dies mit DFB-Lasern möglich ist, wurde ein Lasertyp auf Basis von zwei gekoppelten Fabry-P erot Kavitäten entworfen, hergestellt und untersucht. Mit diesem Konzept konnte über eine geringe Stromvariation ein Umschalten zwischen verschiedenen Resonanzen erreicht werden, was bei konstanter Temperatur der Wärmesenke um Raumtemperatur einen Abstimmbereich von 5,2 cm^−1 ermöglichte. Unter Einbeziehung einer Variation der Temperatur der Wärmesenke konnte monomodige Emission in einem Spektralbereich von 52 cm^−1 erreicht und die Tauglichkeit der Laser für die Gas-Sensorik anhand einer Absorptionsmessung an Ammoniak demonstriert werden.
Da die monomodige Spitzenleistung dieser Laser jedoch konzeptbedingt auf wenige mW beschränkt war, wurde für den Einsatz weit abstimmbarer Laser in der Spurengasanalytik im letzten Teil der Arbeit ein anderer Lasertyp mit flachgeätztem Bragg-Reflektor entwickelt. Durch sorgfältige Wahl der Gitterparameter und ein spezielles Puls-Schema wurde eine über 30 cm^−1 quasi-kontinuierlich abstimmbare, monomodige Emission erreicht. Die Stabilität und die spektrale Reinheit des Laserlichts mit einer Seitenmodunterdrückung von mehr als 30 dB konnte anhand von zeitaufgelösten Messungen des Abstimmvorgangs und durch ein Absorptionsexperiment mit Ethen belegt werden. Die erzielte spektrale Auflösung war durch die Messelektronik begrenzt und betrug 0,0073 cm^-1. Zudem ergab sich auch die Möglichkeit einer Analyse des thermischen Übersprechens, welche einen vernachlässigbaren Einfluss für den Pulsbetrieb der Laser zeigte und eine moderate Erwärmung benachbarter Segmente um 10% des für das vorsätzlich beheizte Segment gemessenen Wertes. Des Weiteren konnte dank der Möglichkeit zur unabhängigen Strominjektion in verschiedene Sektionen die Temperaturabhängigkeit von Verstärkung und Absorption im Resonator untersucht werden. Herausstechende Eigenschaften dieser Laser wie die Verringerung der gepulsten Chirprate im Vergleich zu DFB-Lasern um den Faktor 3 konnten anhand von systematischen Untersuchungen mit einer Vielzahl von Bauteilen analysiert und auf die zeitlicheTemperaturentwicklung bzw. die räumliche Temperaturverteilung im Lasersteg zurückgeführt werden. Die optische Spitzenleistung von 600 mW und externe Effizienzen bis 300mW/A sollten auch den Einsatz in der Spurengasanalyse erlauben, die hohe Geschwindigkeit mit der die Emissionswellenlänge variiert werden kann, überdies die Untersuchung der Reaktionskinetik in der Gasphase.
Ein Ziel der Arbeit war die Entwicklung spektral monomodiger DFB-Lasern im Wellenlängenbereich von 3,0-3,4µm. Diese sollten auf spezielle Anwendungen in der Absorptionsspektroskopie an Kohlenwasserstoffen gezielt angepasst werden. Hierfür wurden zwei auf GaSb-Material basierende Lasertypen untersucht - Interbandkaskadenlaser (ICL) und Diodenlaser mit quinären AlGaInAsSb-Barrieren- und Wellenleiter-Schichten. Für das ICL-Material wurde ein DFB-Prozess basierend auf vertikalen Seitengittern entwickelt. Dieser Ansatz ermöglichte monomodigen Laserbetrieb bei Realisierung der Laser mit Kopplungsgitter in nur einem Ätzschritt und ohne epitaktischen Überwachstumsschritt. Maximal mögliche Betriebstemperaturen von ~0°C für die auf dem verfügbaren epitaktischen Material entwickelten Laser wurden bestimmt. Eine Diskussion der thermischen Eigenschaften der Laser deckte Gründe für die Limitierung der Betriebstemperatur auf. Möglichkeiten zur Optimierung der Leistungsfähigkeit und Steigerung der Betriebstemperatur beim ICL-Ansatz wurden hierauf basierend vorgestellt. Als kritischster Parameter wurde hier die epitaxiebestimmte Temperaturstabilität der Laserschwelle ausgemacht. Weitere Entwicklungen umfassten die Herstellung von DFB-Lasern mit dem erwähnten Diodenlasermaterial mit quinären Barrieren. Es kam eine Prozessierung der Bauteile ohne Überwachstum unter Verwendung von lateralen Metallgittern zur Modenselektion zum Einsatz. Die Bestimmung optischer Parameter zur Entwicklung von Lasern mit guter DFB-Ausbeute wurde für das Epitaxiematerial mit quinären Barrieren >3,0µm von Wellenleiter-Simulationen unterstützt. Die Definition der Gitterstrukturen wurde auf niedrige Absorptionsverluste optimiert. So hergestellte Laser zeigten exzellente Eigenschaften mit maximalen Betriebstemperaturen im Dauerstrichbetrieb von >50°C und spektral monomodiger Emission um 2,95µm mit Seitenmodenunterdrückungen (SMSR) bis 50dB. Diesem Konzept entsprechend wurden DFB-Laser speziell für die Acetylen-Detektion bei Wellenlängen von 3,03µm und 3,06µm entwickelt. Die für ~3,0µm entwickelte und erfolgreich angewendete DFB-Prozessierung wurde daraufhin auf den Wellenlängenbereich bis 3,4µm angepasst. Ein Prozesslauf mit verbesserter Wärmeabfuhr, ohne die Verwendung eines Polymers, wurde entwickelt. Es konnten DFB-Laser hergestellt werden, die fast den gesamten Wellenlängenbereich von 3,3-3,4µm abdeckten. Maximale Betriebstemperaturen dieser Laser lagen bei >20°C in Dauerstrichbetrieb bei ausgezeichneten spektralen Eigenschaften (SMSR 45dB). Spezielle Bauteile im Bereich 3,34-3,38µm, u.a. für die Detektion von Methan, Ethan und Propan, wurden entwickelt. Die in dieser Arbeit auf Diodenlasermaterial mit quinären Barrieren entwickelten DFB-Laser definieren für den gesamten Wellenlängenbereich von 2,8-3,4µm den aktuellen Stand der Technik für monomodige Laseremission durch direkte strahlende Übergänge. Sie stellen außerdem für den Wellenlängenbereich von 3,02-3,41µm die einzigen veröffentlichten DFB-Laser in cw-Betrieb bei Raumtemperatur dar. Eine maximale monomodige Emissionswellenlänge für Diodenlaser von 3412,1nm wurde erreicht. Ein weiteres Ziel der Arbeit war die Entwicklung weit abstimmbarer Laser von 3,3-3,4µm zur Ermöglichung erweiterter Anwendungen in der Kohlenwasserstoff-Gassensorik. Hierfür wurde ein Konzept zweisegmentiger Laser mit binären, überlagerten Gittern verwendet. Für diese sogenannten BSG-Laser konnte durch Simulationen unterstützt der Einfluss des kritischen Parameters der Phase der Bragg-Moden an den Facetten untersucht werden. Ein dementsprechend phasenoptimiertes Design der Gitterstrukturen wurde in den Segmenten der Laser angewendet. Simulationen des Durchstimmverhaltens der Laser wurden diskutiert und Einschätzungen über das reale Verhalten in hergestellten Bauteilen gegeben. Die entwickelten Laser wiesen Emission in bis zu vier ansteuerbaren, monomodigen Wellenlängenkanälen auf. Sie zeigten ein den Simulationen entsprechendes, sehr gutes Durchstimmverhalten in den Kanälen (bis zu ~30nm). Die Entwicklung eines bestimmten Lasers in dieser Arbeit war speziell auf die industrielle Anwendung in einem Sensorsystem mit monomodigen Emissionen um 3333nm und 3357nm ausgelegt. Für diese Wellenlängenkanäle wurden spektrale Messungen mit hohem Dynamikbereich gemacht. Mit SMSR bis 45dB war eine hervorragende Anwendbarkeit in einem Sensorsystem gewährleistet. Der Aufbau mit nur zwei Lasersegmenten garantiert eine einfache Ansteuerung ohne komplexe Elektronik. Die in dieser Arbeit entwickelten weit abstimmbaren Laser stellen die bisher langwelligsten, monolithisch hergestellten, weit abstimmbaren Laser dar. Sie sind außerdem die bislang einzigen zweisegmentigen BSG-Laser, die in durch simultane Stromveränderung durchstimmbaren Wellenlängenkanälen ein Abstimmverhalten mit konstant hoher Seitenmodenunterdrückung und ohne Modensprünge zeigen.
Das Ziel dieser Arbeit war es, Methoden und Techniken für die morphologische und funktionelle Bildgebung der menschlichen Lunge mittels Kernspintomographie bei Feldstärken von 0,2 Tesla und 1,5 Tesla zu entwickeln und zu optimieren. Bei 0,2 Tesla wurde mittels der gemessenen Relaxationszeiten T1 und T2* eine 2D und eine 3D FLASH Sequenz zur Untersuchung der Lungenmorphologie optimiert. Sauerstoffgestützte Messungen der Relaxationszeiten T1 und T2* sowie eine SpinLabeling Sequenz liefern funktionelle Informationen über den Sauerstofftransfer und die Perfusion der Lungen. Bei 1,5 Tesla wurde die Lungenperfusion mittels MR-Kontrastmittel mit einer 2D und einer 3D Sequenz unter Verwendung der Präbolus Technik quantifiziert. Zudem wurden zwei MR-Navigationstechniken entwickelt, die es ermöglichen Lungenuntersuchungen unter freier Atmung durchzuführen und aus den Daten artefaktfreie Bilder zu rekonstruieren. Diese Techniken können in verschiedenste Sequenzen für die Lungenbildgebung implementiert werden, ohne dass die Messzeit dadurch signifikant verlängert wird.
Diffusionstensorbildgebung im Vergleich zu anderen Parametermethoden für die Infarktcharakterisierung Ziel dieses Teils der Arbeit war die Klärung der Frage, welches Potential verschiedene MR-Parametersequenzen bei der Charakterisierung eines myokardialen Infarkts sowohl im akuten als auch im chronischen Fall haben. Dazu wurde eine Studie mit akut und chronisch infarzierten Rattenherzen durchgeführt. Untersucht wurden die Parameter T1, T2 und T2* sowie die aus der Diffusionstensorbildgebung berechneten Parameter ADC, FA, cs, cp und cl . Es zeigte sich, dass es kein Analogon zum bei einer cerebralen Ischämie bekannten Mismatch-Konzept gibt. Weder im akuten noch im chronischen war Fall eine ausgewiesene Differenz im diagnostizierten Infarktareal zwischen verschiedenen Sequenzen feststellbar. Alles in allem eignen sich zur detaillierten Charakterisierung der Infarktnarbe am besten eine T2*- oder eine Diffusionstensorsequenz. Die T2*-Sequenz liefert optisch das aufschlussreichere Bild, die aufwendigere Diffusionstensorsequenz dagegen bietet aufgrund der vielfachen Darstellungsmöglichkeiten im Postprocessing ein Mehr an Information und zeigt dazu eine Veränderung der Narbe im Zeitverlauf. Oxygenierungsmessung am Mäuseherz in vivo Die Charakterisierung einer Infarktnarbe kann auch über die Darstellung morphologischer Strukturen hinaus erfolgen. Die Oxygenierung ist ein komplexer Parameter, der funktionelle Auskunft über die Vaskularisierung und Viabilität des Gewebes geben kann. Zugang zu diesem Parameter erhält man über T2*-Messungen, da der Parameter T2* sensitiv auf chemisch gebundenen Sauerstoff reagiert. Hier wurden der Einfluss von reiner Sauerstoffatmung im Gegensatz zu normaler Raumluftatmung auf die Oxygenierung bei gesunden und infarzierten Mäusen untersucht. Die Messungen wurden trotz der Schwierigkeiten, die durch die Bewegung durch Atmung und Herzschlag entstehen, in vivo bei 17,6 Tesla implementiert und durchgeführt. Die Auflösung war ausreichend, um auch nach Infarkt extrem ausgedünnte Myokardwände gut auflösen und charakterisieren zu können. Der Effekt auf das Oxygenierungslevel ist stark unterschiedlich zwischen normalen und infarzierten Herzen, woraus auf eine noch nicht weit fortgeschrittene Revaskularisierung der Narbe eine Woche nach Infarzierung geschlossen werden kann. Die Methode wurde darüber hinaus an einem 7,0 Tesla-Magneten zur Verwendung an Ratten implementiert und auf das im Gegensatz zur Maus veränderte Atmungsverhalten der Ratte angepasst. Zum einen kann dadurch der Einfluss des hohen Magnetfeldes auf die Oxygenierungsmessung untersucht werden, zum anderen ist das Herz als zu untersuchendes Objekt bei der Ratte größer. Diffusionswichtung mittels Hole-Burning Die in dieser Arbeit zur Charakterisierung des Herzens verwendete Diffusionsmethode kann im Grenzfall von kurzen T2-Relaxationszeiten an ihre Grenzen stoßen: Bei den verwendeten starken Magnetfeldern klingt das messbare Signal aufgrund der Relaxationszeit T2 oft sehr schnell ab. Daher wurde eine Methode entwickelt, die einen völlig neuen Ansatz zur diffusionsgewichteten Bildgebung verfolgt, bei dem die Informationen über die Diffusion unabhängig von der limitierenden T2-Zeit gewonnen werden können. Die sog. Hole-Burning-Diffusionssequenz verwendet in einem Vorexperiment lediglich die Longitudinalmagnetisierung zur Diffusionswichtung. Das Signal wird dann mit einer schnellen Auslesesequenz akquiriert. Bei der Präparation werden zunächst auf Subvoxel-Niveau Streifen "gebrannt", d.h. die Magnetisierung wird dort gesättigt. Bis zur nächsten Sättigung ist das Verhalten der Magnetisierung abhängig von der T1-Relaxation in diesem Bereich und vom Diffusionsverhalten. Durch rasches Wiederholen des selektiven Pulszugs wird schließlich eine Gleichgewichtsmagnetisierung erreicht, die von der Diffusionskonstanten D und der T1-Relaxationszeit abhängt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Abhängigkeiten verschiedener Sequenzparameter untersucht und diese mittels Simulationen optimiert. Außerdem wurde die Sequenz an einem Scanner implementiert und erste Experimente damit durchgeführt. Mit Hilfe von Simulationen konnten dazu Lookup-Tabellen generiert werden, mit denen in bestimmten Bereichen (insbesondere bei nicht zu kurzen T1-Relaxationszeiten) sowohl die Diffusionskonstante D als auch die T1-Relaxationszeit quantifiziert werden konnte.
The subject of this work was to develop, implement, optimize and apply methods for quantitative MR imaging of tumors. In the context of functional and physiological characterization, this implied transferring techniques established in tumor model research to human subjects and assessing their feasibility for use in patients. In the context of the morphologic assessment and parameter imaging of tumors, novel concepts and techniques were developed, which facilitated the simultaneous quantification of multiple MR parameters, the generation of “synthetic” MR images with various contrasts, and the fast single-shot acquisition of purely T2-weighted images.
Laser spectroscopic gas sensing has been applied for decades for several applications
as atmospheric monitoring, industrial combustion gas analysis or fundamental research.
The availability of new laser sources in the mid-infrared opens the spectral fingerprint
range to the technology where multiple molecules possess their fundamental ro-vibrational
absorption features that allow very sensitive detection and accurate discrimination of
the species. The increasing maturity of quantum cascade lasers that cover this highly
interesting spectral range motivated this research to gain fundamental knowledge about
the spectra of hydrocarbon gases in pure composition and in complex mixtures as they
occur in the petro-chemical industry. The long-term target of developing accurate and fast
hydrocarbon gas analyzers, capable of real-time operation while enabling feedback-loops,
would lead to a paradigm change in this industry.
This thesis aims to contribute to a higher accuracy and more comprehensive understanding
of the sensing of hydrocarbon gas mixtures. This includes the acquisition of yet
unavailable high resolution and high accuracy reference spectra of the respective gases,
the investigation of their spectral behavior in mixtures due to collisional broadening of
their transitions and the verification of the feasibility to quantitatively discriminate the
spectra when several overlapping species are simultaneously measured in gas mixtures.
To achieve this knowledge a new laboratory environment was planned and built up to
allow for the supply of the individual gases and their arbitrary mixing. The main element
was the development of a broadly tunable external-cavity quantum cascade laser based
spectrometer to record the required spectra. This also included the development of a new
measurement method to obtain highly resolved and nearly gap-less spectral coverage as
well as a sophisticated signal post-processing that was crucial to achieve the high accuracy
of the measurements. The spectroscopic setup was used for a thorough investigation of
the spectra of the first seven alkanes as of their mixtures. Measurements were realized
that achieved a spectral resolution of 0.001 cm-1 in the range of 6-11 µm while ensuring an
accuracy of 0.001 cm-1 of the spectra and attaining a transmission sensitivity of 2.5 x 10-4
for long-time averaging of the acquired spectra.
These spectral measurements accomplish a quality that compares to state-of-the art
spectral databases and revealed so far undocumented details of several of the investigated
gases that have not been measured with this high resolution before at the chosen measurement
conditions. The results demonstrate the first laser spectroscopic discrimination of a
seven component gas mixture with absolute accuracies below 0.5 vol.% in the mid-infrared
provided that a sufficiently broad spectral range is covered in the measurements. Remaining
challenges for obtaining improved spectral models of the gases and limitations of the
measurement accuracy and technology are discussed.
The "Large Hadron Collider" (LHC) is currently the most powerful particle accelerator. It provides particle collisions at a center of mass energy in the Tera-electronvolt range, which had never been reached in a laboratory before. Thereby a new era in high energy particle physics has began. Now it is possible to test one of the most precise theories in physics, the Standard Model of particle physics, at these high energies. The purpose is particularly served by four large experiments installed at the LHC, namely "A Toroidal LHC ApparatuS" (ATLAS), the "Compact-Muon-Solenoid" (CMS), the "Large Hadron Collider beauty" (LHCb) and "A Large Ion Collider Experiment" (ALICE). Besides exploring the high energy behavior of the well-established portions of the Standard Model, one of the main objectives is to find the Higgs boson included in the model, but not discovered by any preceding effort. It is of tremendous importance since fermions and heavy electroweak gauge bosons acquire mass because of this boson. Although the success of the Standard Model in describing nature is already undisputed, there are some flaws due to observations inexplicable within this theory only. Therefore searches for physics beyond the Standard Model are promoted at the LHC experiments as well. In order to achieve the defined goals, crucial aspects are firstly precise measurements, to verify Standard Model predictions in detail, and secondly an evaluation of as much information as accessible by the detectors, to recognize new phenomena as soon as possible for subsequent optimizations. Both challenges are only possible with a superior understanding of the detectors. An inevitable contribution to attain this knowledge is a realistic simulation, partially requiring new implementation techniques to describe the very complex instrumentation. The research presented here is performed under the patronage of the ATLAS collaboration with a special focus on measurements done with muon spectrometer. Thus a first central issue is the performance of the spectrometer in terms of physics objects that are recognized by the device, the compatibility of data and the existing simulation as well as its improvement and finally the extension of the acceptance region. Once the excellent behavior and comprehension of the muon spectrometer is demonstrated, a second part addresses one physics use case of reconstructed muons. The electroweak force is part of the Standard Model and causes the interaction of heavy electroweak gauge bosons with fermions as well as their self-interaction. In proton-proton collisions such gauge bosons are produced. However, they decay immediately into a pair of fermions. In case of the Z boson, which is one of the gauge bosons, oppositely charged fermions of the same generation, including muons, emerge. The various decay modes are determined precisely at particle accelerators other than the LHC. However, the associated production of two Z bosons is measured less exactly at those facilities because of a very low cross section. The corresponding results acquired with the ATLAS experiment exceed all previous measurements in terms of statistics and accuracy. They are reported in this thesis as obtained from the observation of events with four charged leptons. The enhancement of the signal yield based on the extension of the muon spectrometer acceptance is especially emphasized as well as alternative methods to estimate background events. Furthermore, the impact on the probing of couplings of three Z bosons and intersection with the search for the Standard Model Higgs boson are pointed out.
Die bisherigen Ergebnisse der elektrischen Spininjektion in Halbleiter im diffusivem Regime werden mit dem Modell von Schmidt et. al gut beschrieben. Eine Folgerung aus diesem Modell ist, dass n-dotierte, verdünnte magnetische Halbleiter ("diluted magnetic semiconductors", DMS) als Injektor-Materialien für die elektrische Spininjektion in Halbleiter gut geeignet sind. Im Jahr 1999 wurde darüber hinaus die elektrische Injektion von einem DMS in einem nicht magnetisch dotierten Halbleiter ("non magnetic semiconductors", NMS) mit optischen Mitteln nachgewiesen. Die elektrischen Eigenschaften des Metall-Halbleiter-Kontaktes vom Materialsystem n-(Be,Zn,Mn)Se - n-(Be,Zn)Se wurden untersucht und optimiert, wobei spezifische Kontakwiderstände von bis zu ca. 2 10^-3 Ohm cm^2 bei 4 K erreicht wurden. Der Kontakt zwischen n-(Be,Zn,Mn)Se und n-(Be,Zn)Se ist unkritisch, weil der auftretende Leitungsband-Offset lediglich 40 meV beträgt. Die Spininjektionsmessungen wurden an Bauteilen mit einem adaptiertem Design der Transmission-Line Messungen ("TLM") durchgeführt. Bei diesem Materialsystem wurde am Gesamtbauteil ein positiver Magnetowiderstand von bis zu 25 % detektiert. Da sowohl der intrinsische Magnetowiderstand der einzelnen Halbleiterschichten negativ bzw. konstant war, als auch kein besonderes Magnetowiderstandsverhalten an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht festgestellt werden konnte, kann dieser Magnetowiderstand als erster elektrischer Nachweis einer Spininjektion in einen Halbleiter angesehen werden. Die bei geringeren Temperaturen (300 mK und 2 K) bereits bei kleineren B-Feldern eintretende Sättigung des Widerstandes ist darüberhinaus mit der Temparaturabhängigkeit der Zeeman-Aufspaltung des DMS in Einklang zu bringen. Eine systematische Untersuchung dieses "Large Magnetoresistance" Effektes von der Dotierung der beteiligten Halbleiter zeigt hingegen ein komplexeres Bild auf. Es scheint ein optimales Dotierregime, sowohl für den DMS als auch für den NMS zu geben. Höhere oder geringere Dotierung reduzieren die relative Größe des positiven Magnetowiderstandes. Auch bei stark unterschiedlich dotierten DMS- und NMS-Schichten tritt eine (partielle) Unterdrückung des Magnetowiderstandes auf, in Übereinstimmung mit dem Modell. Dies lässt den Schluss zu, dass neben einer, der Spininjektion abträglichen, großen Differenz der Ladungsträgerdichten, evtl. auch die Bandstrukturen der beteiligten Halbleiter für die Spininjektionseffekte von Bedeutung ist. Um die elektrische Spininjektion auch in der technologisch wichtigen Familie der III/V Halbleiter etablieren zu können, wurde die elektrische Spininjektion von n-(Cd,Mn)Se in n-InAs untersucht. Basierend auf den Prozessschritten "Elektronenstrahlbelichtung" und "nasschemisches Ätzen" wurde eine Ätztechnologie entwickelt und optimiert, bei der die Ätzraten über die zuvor durchgeführte EBL kontrollierbar eingestellt werden können. Mesas mit Breiten von bis zu 12 nm konnten damit hergestellt werden. Untersuchungen zur elektrischen Spininjektion von (Cd,Mn)Se in InAs wurden mit Stromtransport senkrecht zur Schichtstruktur durchgeführt. Erste Messungen deuten bei niedrigen Magnetfeldern (B< 1,5 T) auf eine ähnliche Abhängigkeit des Gesamtwiderstand vom externen Feld hin wie im Materialsystem (Be,Zn,Mn)Se - (Be,Zn)Se. Allerdings tritt bei höheren Feldern ein stark negativer Magnetowiderstand des Gesamtbauteils auf, der qualitativ einen ähnlichen Verlauf zeigt wie die (Cd,Mn)Se-Schicht allein. Da die I/U Kennlininen des Gesamtbauteils Nichtlinearitäten aufweisen, können Tunneleffekte an einer oder mehrerer Barrieren eine wichtige Rolle spielen. Ob durch diese Tunneleffekte eine elektrische Spinijektion induziert wird, kann noch nicht abschließend geklärt werden. Wünschenswert ist daher eine weitere Charakterisierung der Einzelschichten. Ein weiteres Ziel ist, in Verbindung mit den oben angeführten technologischen Vorbereitungen, eine durch Nanostrukturierung ermöglichte, delokale Messung des Magnetowiderstand. Durch dieses Messverfahren könnten etwaige Tunnel-Effekte an der Metall-DMS Schicht zwanglos von denen an der DMS-NMS Grenzschicht getrennt werden.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit Elektronentransport in nanostrukturierten Bauelementen auf Halbleiterbasis, wobei im Speziellen deren Transistor- und Speichereigenschaften untersucht werden. Grundlage für die Bauelemente stellt eine modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostruktur dar, die mittels Elektronenstrahllithographie und nasschemischen Ätzverfahren strukturiert wird. Auf Grund der Bandverbiegung bildet sich in der Nähe des Heteroübergangs ein zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das als leitfähige Schicht in den Strukturen dient. Im Rahmen der Arbeit werden die Transporteigenschaften für unterschiedliche Bauelementdesigns untersucht, wobei die laterale Ausdehnung der Bauelemente wenige 10 nm beträgt. Die Charakterisierung des Elektronentransports erfolgt sowohl im linearen als auch nichtlinearen Transportregime für tiefe Temperaturen (T = 4.2 K) bis hin zu Raumtemperatur. Das erste experimentelle Kapitel beschäftigt sich mit dem Entwurf und der Charakterisierung von statischen Speicherzellen mit integriertem Floating Gate. Bei den hierfür hergestellten Bauelementen befindet sich eine Schicht selbstorganisierter Quantenpunkte (QDs) in direkter Nähe zum 2DEG. Der Abstand zwischen 2DEG und QDs ist kleiner als die Abschirmlänge im Halbleitermaterial, wodurch die QDs als Floating Gate dienen und Informationen elektrisch gespeichert werden können. Die Speicherzellen wurden in Form von Quantendraht-Transistoren (QWTs) und Y-Schaltern (YBSs) realisiert und bezüglich der Speicherfähigkeit der QDs sowohl bei tiefen Temperaturen als auch bei Raumtemperatur untersucht. Im zweiten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neues, auf dem Feldeffekt beruhendes, Transistordesign vorgestellt. Die hierfür hergestellten Heterostrukturen besitzen ein 2DEG, das sich zwischen 33 nm und 80 nm unterhalb der Oberfläche der Heterostruktur befindet. Mittels in die Oberfläche der Heterostruktur geätzter Gräben wird eine Isolation zwischen den leitfähigen Regionen der Bauelemente geschaffen. Das einfache Design der sogenannten Three-Terminal Junctions (TTJs), in Verbindung mit dem oberflächennahen 2DEG, ermöglicht die monolithische Realisierung von integrierten logischen Gattern. Durch eine ausführliche Betrachtung des Transistorverhaltens der TTJs können sowohl Subthreshold Swings kleiner als das thermische Limit klassischer Feldeffekt-Transistoren als auch Hochfrequenzfunktionalität demonstriert werden.
Topological insulators belong to a new quantum state of matter that is currently one of
the most recognized research fields in condensed matter physics. Strained bulk HgTe
and HgTe/HgCdTe quantum well structures are currently one of few topological insulator
material systems suitable to be studied in transport experiments. In addition
HgTe quantum wells provide excellent requirements for the conduction of spintronic
experiments. A fundamental requirement for most experiments, however, is to reliably
pattern these heterostructures into advanced nano-devices. Nano-lithography on this
material system proves to be challenging because of inherent temperature limitations,
its high reactivity with various metals and due to its properties as a topological insulator.
The current work gives an insight into why many established semiconductor
lithography processes cannot be easily transferred to HgTe while providing alternative
solutions. The presented developments include novel ohmic contacts, the prevention
of metal sidewalls and redeposition fences in combination with low temperature
(80 °C) lithography and an adapted hardmask lithography process utilizing a sacrificial
layer. In addition we demonstrate high resolution low energy (2.5 kV) electron beam
lithography and present an alternative airbridge gating technique. The feasibility of
nano-structures on HgTe quantum wells is exemplarily verified in two separate transport
experiments. We are first to realize physically etched quantum point contacts
in HgTe/HgCdTe high mobility 2DEGs and to prove their controllability via external
top-gate electrodes. So far quantum point contacts have not been reported in TI
materials. However, these constrictions are part of many proposals to probe the nature
of the helical quantum spin Hall edge channels and are suggested as injector and
detector devices for spin polarized currents. To confirm their functionality we performed
four-terminal measurements of the point contact conductance as a function of
external gate voltage. Our measurements clearly exhibit quantized conductance steps
in 2e2/h, which is a fundamental characteristic of quantum point contacts. Furthermore
we conducted measurements on the formation and control of collimated electron beams, a key feature to realize an all electrical spin-optic device. In a second study
several of the newly developed lithography techniques were implemented to produce
arrays of nano-wires on inverted and non-inverted HgTe quantum well samples. These
devices were used in order to probe and compare the weak antilocalization (WAL) in
these structures as a function of magnetic field and temperature. Our measurements
reveal that the WAL is almost an order of magnitude larger in inverted samples. This
observation is attributed to the Dirac-like dispersion of the energy bands in HgTe quantum
wells. The described lithography has already been successfully implemented and
adapted in several published studies. All processes have been optimized to guarantee
a minimum effect on the heterostructure’s properties and the sample surface, which is
especially important for probing the topological surface states of strained HgTe bulk
layers. Our developments therefore serve as a base for continuous progress to further
establish HgTe as a topological insulator and give access to new experiments.
Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik
(2004)
Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.
Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik
(2004)
Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.
Zusammenfassung Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Untersuchung von neuartigen nanostrukturierten Halbleiterbauelementen. Es wird gezeigt, dass durch den Einsatz von optischer und hochauflösender Elektronenstrahl- und Ionenstrahllithographie verschiedene optoelektronische Bauelemente (Laser und Filter) definiert werden können. Die Kombination dieser Definitionsprozesse mit speziellen nass- und trockenchemischen Ätzverfahren erlaubt die Herstellung von Bauelementen mit sehr hoher Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und monolithischer Integrationsfähigkeit mit verschiedensten Geometrien und Bereichen innerhalb der Bauelemente. Die Grundlagen zum Verständnis der Funktionsweise und der Hochfrequenzeigenschaften der einzelnen Resonatorarten, Gitterstrukturen und der Laser mit diesen Gitterstrukturen sind in Kapitel 2 zusammen gefasst. Nach einer kurzen Abhandlung des Laserprinzips und des Aufbaus einer Laserdiode, werden die statischen und dynamischen Kenngrößen und Prozesse in den Lasern ausführlich vorgestellt. Besonderes Augenmerk gilt dabei den dynamischen Grundlagen und der Erläuterung eines zusätzlichen Wechselwirkungsprinzips, genannt „Detuned Loading“, im Laser und die sich daraus ergebenden neuen Eigenschaften. Die Auswirkungen der Resonatorgeometrien und Gitterstrukturen auf die spektralen Eigenschaften der Laser sind Bestandteil des zweiten Teiles von Kapitel 2. In Kapitel 3 werden die technologischen Prozesse zur Herstellung der verschiedensten präsentierten Bauelemente im Detail vorgestellt. Die Vorstellung der Charakterisierungsmethoden und der verwendeten Messplätze schließen dieses Kapitel ab. Kapitel 4 beschäftigt sich ausschließlich mit den elektrischen und spektralen Eigenschaften der einzel- und gekoppelten Quadrat-Resonator-Lasern. Kapitel 5 beschäftigt sich mit monomodige DFB- oder DBR-Lasern für Wellenlängenmultiplexsysteme im Wellenlängenbereich um 1.55 µm, als Einzelkomponenten oder in Arrays, die eine exakt einstellbarere Wellenlänge und hoher Modenstabilität aufweisen. Durch die Verwendung des DBR-Prinzips kann eine signifikante Verbesserung der statischen und dynamischen Eigenschaften gegenüber dem DFB-Prinzip erreicht werden. Die Verbesserungen der statischen Eigenschaften beruhen hauptsächlich auf der räumlichen Trennung von Verstärkungs- und Gitterbereich im Fall des DBR-Lasers und der damit verbundenen Erhöhung der Reflexion des Rückfacettenbereiches. Die Trennung bewirkt eine Reduktion der Absorption im Verstärkungsbereich, keine gitterimplantationsbedingten Erhöhung der internen Absorption wie im DFB-Fall, und damit eine Erhöhung der Effizienz was sich wiederum in einer geringern Wärmeproduktion äußert. Aufgrund der aufgeführten Ursachen ist es möglich durch Größenoptimierung der jeweiligen Bereiche Schwellenströme von 8 mA, Effizienzen von 0.375 W/A, Ausgangsleistungen bis zu 70 mW, Betriebsbereiche bis zum 12fachen des Schwellenstromes, Verschiebungen der Wellenlänge mit dem Betriebsstrom von 0.01 nm/mA, eine thermische Belastbarkeiten bis zu 120°C und Seitenmodenunterdrückungen bis zu 67 dB durch das DBR-Laserprinzip zu realisieren. In Kapitel 6 wird ein neues Konzept eines hochfrequenzoptimierten Lasers vorgestellt. Das Prinzip des „Detuned Loading“ ist sehr sensitiv auf die Phasenlage der umlaufenden Welle im Laser und auf die Lage der Hauptmode auf der Reflexionsfunktion des Gitters. Da eine Phasenänderung von 2einer Längenänderung von einigen 100 nm entspricht und dies außerhalb der Herstellungstoleranz liegt, ist eine gezielte Kontrolle dieses Prinzips im DBR-Laser nicht möglich. Dies führte zu einer Weiterentwicklung des DBR-Lasers in einem Laser der einer Phasenkontrolle ermöglicht, genannt CCIG-Laser. Dieser Laser besteht aus einer Lasersektion, einer zentralen Gittersektion und einer angeschlossenen Phasensektion. Durch Strominjektion in die Phasensektion ist es möglich über eine Änderung des Brechungsindexes eine gezielte Einstellung der Phasenlage zu gewährleisten. Die Phasensektion hat keine Auswirkungen auf die statischen elektrischen und spektralen Eigenschaften der Laser. Diese sind sehr gut mit denen der DBR-Laser vergleichbar. Damit war es möglich durch einen CCIG-Laser mit Sektionsgrößen von 500 µm für jede Sektion eine Steigerung der Bandbreite auf einen Rekordwert von 37 GHz, dass entspricht einem Steigerungsfaktor von 4.5 gegenüber Fabry-Perot-Lasern gleicher Länge, zu steigern.