70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES
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Sonstige beteiligte Institutionen
- Center for Nanosystems Chemistry (CNC), Universität Würzburg (1)
- Institute of Physics and Center for Nanotechnology, University of Münster (1)
- Lehrstuhl für BioMolekulare Optik, Ludwig-Maximilians-Universität München (1)
- NanoOptics & Biophotonics Group, Experimental Physics 5, Universität Würzburg (1)
EU-Project number / Contract (GA) number
- 614623 (1)
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonatoren und deren vertikalen und lateralen Emissionseigenschaften. Quantenpunkte sind nanoskopische Strukturen, in denen die Beweglichkeit der Ladungsträger unterhalb der de-Broglie-Wellenlänge eingeschränkt ist, wodurch die elektronische Zustandsdichte diskrete Werte annimmt. Sie werden daher auch als künstliche Atome bezeichnet. Um die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte zu modifizieren, werden sie im Rahmen dieser Arbeit als aktive Schicht in Mikrosäulenresonatoren eingebracht. Diese bestehen aus einer GaAs lambda-Kavität, die zwischen zwei Braggspiegeln aus alternierenden GaAs und AlAs Schichten eingefasst ist. Diese Resonatoren bieten sowohl eine vertikale Emission über Fabry-Perot Moden, als auch eine laterale Emission über Flustergaleriemoden. Die Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen den Resonatormoden und lokalisierten Ladungsträgern in den Quantenpunkten, genannt Exzitonen, kann in zwei Regime unterteilt werden. Im Regime der starken Kopplung wird der spontane Emissionsprozess in einem Quantenpunkt reversibel und das emittierte Photon kann wieder durch den Quantenpunkt absorbiert werden. Die theoretische Beschreibung der Kopplung eines Exzitons an die Resonatormode erfolgt über das Jaynes-Cummings Modell und kann im Tavis-Cummings Modell auf mehrere Emitter erweitert werden. Ist die Dämpfung des Systems zu gross, so befindet man sich im Regime der schwachen Kopplung, in dem die Emissionsrate des Quantenpunkts durch den Purcell-Effekt erhöht werden kann. In diesem Regime können Mikrolaser mit hohen Einkopplungsraten der spontanen Emission in die Resonatormode und niedrigen Schwellpumpströmen realisiert werden. Zur Charakterisierung der Proben werden vor allem die Methoden der Mikro-Elektrolumineszenz und der Photonenkorrelationsmessungen eingesetzt.
Elektrooptische Transporteigenschaften und stochastisch aktivierte Prozesse Resonanter Tunneldioden
(2012)
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden elektrooptische Transporteigenschaften und stochastisch aktivierte Prozesse Resonanter Tunneldioden (RTDs) bei Raumtemperatur untersucht. Die RTDs wurden auf dem III-V Halbleitermaterialsystem AlGaAs/GaAs durch Molekularstrahlepitaxie, Elektronenstrahllithographie und trockenchemischen Ätztechniken hergestellt. Im Bereich des negativen differentiellen Leitwerts konnte bistabi-les Schalten und hierbei stochastisch aktivierte Dynamik nichtlinearer Systeme untersucht werden. Die Flächenabhängigkeit der Ätzrate konnte ausgenutzt werden, um RTDs mit einem Stamm und zwei Transportästen zu realisieren, welche hinsichtlich ihrer optischen und elektrischen Eigenschaften untersucht wurden. Im ersten experimentellen Abschnitt 3.1 werden die elektrischen Transporteigenschaften Resonanter Tunneldioden bei Raum-temperatur und die Flächenabhängigkeit des kohärenten und nicht-kohärenten Elektronen-transports analysiert. Die Realisierung universeller logischer Gatter (NOR und NAND) und deren Rekonfigurierbarkeit durch einen externen Kontrollparameter wird in Abschnitt 3.2 gezeigt. In Abschnitt 3.3 wird die Lichtsensitivität Resonanter Tunneldioden als Photode-tektoren für den sichtbaren Wellenlängenbereich und in Abschnitt 3.4 für die Telekommu-nikationswellenlänge bei λ = 1,3 µm demonstriert.
This thesis presents the detailed development of the fabrication process and the first observations of artificial magnetic atoms from the II-VI diluted magnetic semiconductor alloy (Zn,Cd,Be,Mn)Se. In order to manufacture the vertical quantum dot device which exhibits artificial atom behavior a number of development steps are conducted. First, the II-VI heterostructure is adjusted for the linear transport regime. Second, state of the art vertical quantum dot fabrication techniques in the III-V material system are investigated regarding their portability to the II-VI heterostructure. And third, new approaches to the fabrication process are developed, taking into account the complexity of the heterostructure and its physical properties. Finally a multi-step fabrication process is presented, which is built up from electron beam and optical lithography, dry and wet etching and insulator deposition. This process allows for the processing of pillars with diameters down to 200 nm with an insulating dielectric and gate. Preliminary transport data on the fabricated vertical quantum dots are presendted confirming the magnetic nature of the resulting artificial atoms.
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Charakterisierung von Halbleiter-Quantenpunkten (QP) in unterschiedlichen Materialsystemen. Die hier dargelegten Untersuchungen wurden mit verschiedenen Methoden der optischen Spektroskopie durchgeführt. Zu Beginn der Arbeit werden theoretische Grundlagen von QP hinsichtlich ihrer elektronischen Struktur und statistischen Eigenschaften erläutert. Darüber hinaus wird näher auf die Physik von Solarzellen eingegangen, in dem die relevanten Gleichungen für die Beschreibung des Ladungsträgertransportes hergeleitet und diskutiert werden.
Darauf folgend werden die experimentelle Methoden erklärt, welche zur Charakterisierung der jeweiligen Proben dienten. Besonderes Augenmerk wird auf die Methode zur Messung des Zwei-Photonen-Absorptionsprozesses gelegt.
Der Abschnitt der experimentell gewonnenen Ergebnisse beginnt mit Untersuchungen an einzelnen, spektral isolierten InP QP, welche mit ultralangsamen Wachstumsraten hergestellt wurden. Aufgrund der sehr geringen Flächendichte konnten grundlegende physikalische Eigenschaften von QP ohne zusätzliche laterale Strukturierungen studiert werden. Mittels Messungen in Abhängigkeit der Anregungsleistung und Detektion in Abhängigkeit der Polarisation konnten die verschiedenen Lumineszenzlinien eines QP-Spektrums den jeweiligen exzitonischen Zuständen zugeordnet werden. Zusätzlich wurden die QP in einem externen Magnetfeld in Faraday-Konfiguration untersucht. Abschließend durchgeführte Autokorrelationsmessungen erlaubten die Untersuchung der zeitlichen Statistik der QP-Photonen. Es konnte die Emission einzelner Photonen nachgewiesen werden.
Anschließend folgen spektroskopische Untersuchungen von InP QP, welche mittels sequentiellen Wachstums hergestellt wurden. Anhand von Messungen in Abhängigkeit der Anregungsleistung und bestätigt durch zeitaufgelöste Messungen am QP-Ensemble wurde eine bimodale QP-Verteilung mit Typ-I und Typ-II Bandverlauf bestimmt. Zusätzlich konnten an einzelnen, spektral isolierten QP verschiedene Exziton-Zustände identifiziert werden, bevor abschließend Autokorrelationsmessungen die Emission einzelner Photonen demonstrierten.
Zur Steigerung der Auskoppeleffizienz der Photonen wurden InP QP in Mikrosäulenresonatoren, bestehend aus zwei Bragg-Spiegeln mit einer dazwischenliegenden GaInP Kavität, eingebettet. Anfangs wurde die Emission der Kavitätsmode von Strukturen mit unterschiedlichen lateralen Durchmessern charakterisiert. Mittels Temperaturverstimmung konnte die Energie eines einzelnen QP-Exzitons in Resonanz mit der Resonatormode gebracht werden. Im Regime der schwachen Wechselwirkung wurde eine signifikante Überhöhung der Lumineszenzintensität aufgrund des Purcell-Effektes gemessen. Zusätzlich wurde im Regime der schwachen Kopplung die Emission einzelner Photonen anhand von Korrelationsmessungen nachgewiesen. Im zweiten Schritt wurden die QP-Mikrosäulenresonatorstrukturen elektrisch angeregt. Nach einer grundlegenden Charakterisierung konnte auch hier mittels Temperaturverstimmung die Energie der Resonatormode mit der eines Exziton in Resonanz gebracht werden. Im Regime der schwachen Wechselwirkung stieg die Intensität der Lumineszenz aufgrund des Purcell-Effekts signifikant an. Zum Abschluss bestätigen Korrelationsmessungen den Nachweis der Emission einzelner Photonen.
In Kapitel 6 werden die Eigenschaften von InGaN QP genauer analysiert. Nitrid-Verbindungshalbleiter kristallieren vorzugsweise stabil in der Wurtzit-Kristallstruktur. Polare Kristallebenen mit fehlender Spiegelsymmetrie führen zu starken piezoelektrischen Feldern. Dies hat eine Lumineszenz mit ausgeprägter linearer Polarisation zur Folge hat. Diese Eigenschaft wurde mittels statistischen Untersuchungen näher betrachtet. Zusätzlich erlaubten Messungen in Abhängigkeit der Anregungsleistung die verschiedenen Exziton-Zustände eines QP zu identifizieren. Zudem wurde die Emission einzelner Photonen durch InGaN QP demonstriert, erstmals sogar bis zu einer Temperatur von 50 K.
Im abschliessenden Kapitel wird eine mögliche Anwendung von QP präsentiert, bei der Eigenschaften in Bauteilen gezielt ausgenutzt werden, um die Bandbreite der Photonenabsorption zu erhöhen. Das Konzept der Zwischenband-Solarzellen verspricht auch Photonen mit einer Energie kleiner der Bandlücke des umgebenden Materials aufnehmen zu können und somit den spektralen Absorptionsbereich zu erweitern. Für eine systematische Untersuchung wurden verschiedene Proben mit integrierten AlGaInAs QP hergestellt. Anhand der Strom-Spannungs-Kennlinien der jeweiligen Proben im Dunkeln und unter Beleuchtung konnten wichtige Solarzellenparameter bestimmt werden. Spektrale Messungen liefern Informationen über die externe Quanteneffizienz der Proben. Entscheidend für den experimentellen Nachweis des Funktionsprinzips der Zwischenband-Solarzellen ist die Messung der Zwei-Photonen-Absorption für zwei Photonen mit jeweils kleineren Energien als der Bandlücke des umgebenden Materials.
In the field of organic photovoltaics, one of the most intensely researched topics to date is the charge carrier photogeneration in organic bulk heterojunction solar cells whose thorough understanding is crucial for achieving higher power conversion efficiencies. In particular, the mechanism of singlet exciton dissociation at the polymer–fullerene interface is still controversially debated.
This work addresses the dissociation pathway via relaxed charge transfer states (CTS) by investigating its field dependence for reference material systems consisting of MDMO-PPV and one of the fullerene derivatives PC61BM, bisPCBM and PC71BM. Field dependent photoluminescence (PL(F)) and transient absorption (TA(F)) measurements give insight into the recombination of charge transfer excitons (CTE) and the generation of polarons, respectively. Optically detected magnetic resonance and atomic force microscopy are used to characterize the morphology of the samples.
The comparison of the experimental field dependent exciton recombination recorded by PL(F) and the theoretical exciton dissociation probability given by the Onsager–Braun model yields the exciton binding energy as one of the key parameters determining the dissociation efficiency. The binding energies of both the singlet exciton in neat MDMO-PPV and the CTE in MDMO-PPV:PC61BM 1:1 are extracted, the latter turning out to be significantly reduced with respect to the one of the singlet exciton.
Based on these results, the field dependence of CTE dissociation is evaluated for MDMO-PPV:PC61BM blends with varying fullerene loads by PL(F) and TA(F). For higher PC61BM contents, the CTE binding energies decrease notably. This behavior is ascribed to a larger effective dielectric constant for well-intermixed blends and to an interplay between dielectric constant and CTE delocalization length for phase separated morphologies, emphasizing the importance of high dielectric constants for the charge carrier photogeneration process.
Finally, the CTE binding energies are determined for MDMO-PPV blends with different fullerene derivatives, focusing on the influence of the acceptor LUMO energy. Here, the experimental results suggest the latter having no or at least no significant impact on the binding energy of the CTE. Variations of this binding energy are rather related to different trap levels in the acceptors which seem to be involved in CTS formation.
Recently a new state of matter was discovered in which the bulk insulating state in a material is accompanied by conducting surface or edge states. This new state of matter can be distinguished from a conventional insulator phase by the topological properties of its band structure which led to the name "topological insulators". Experimentally, topological insulator states are mostly found in systems characterized by a band inversion compared to conventional systems. In most topological insulator systems, this is caused by a combination of energetically close bands and spin orbit coupling. Such properties are found in systems with heavy elements like Hg and Bi. And indeed, the first experimental discovery of a topological insulator succeeded in HgTe quantum wells and later also in BiSb bulk systems.
Topological insulators are of large interest due to their unique properties: In 2-dimensional topological insulators one dimensional edge states form without the need of an external magnetic field (in contrast to the quantum Hall effect). These edge states feature a linear band dispersion, a so called Dirac dispersion. The quantum spin Hall states are helical edge states, which means they consist of counterpropagating oppositely spin polarized edge channels. They are therefore of great potential for spintronic applications as well as building blocks for new more exotic states like Majorana Fermions. 3-dimensional topological insulators feature 2-dimensional surface states with only one Dirac band (also called Dirac cone) on each surface and an interesting spin texture where spin and momentum are locked perpendicular to each other in the surface plane. This unique surface band structure is predicted to be able to host several exotic states like e.g. Majorana Fermions (in combination with superconductors) and magnetic monopole like excitations.
This PhD thesis will summarize the discovery of topological insulators and highlights the developments on their experimental observations. The work focuses on HgTe which is up to now the only topological insulator material where the expected properties are unambiguously demonstrated in transport experiments. In HgTe, the topological insulator properties arise from the inversion of the Gamma_6 and Gamma_8 bands. The band inversion in HgTe is due to a combination of a high spin orbit splitting in Te and large energy corrections (due to the mass-velocity term) to the energy levels in Hg. Bulk HgTe, however, is a semimetal, which means for the conversion into a topological insulator a band gap has to be opened. In two dimensions (HgTe quantum well structures) this is achieved via quantum confinement, which opens a band gap between the quantum well subbands. In three dimensions, strain is used to lift the degeneracy of the semimetallic Gamma_8 bands opening up a band gap.
The thesis is structured as follows:
- The first chapter of this thesis will give a brief overview on discoveries in the field of topological insulators. It focuses on works relevant to experimental results presented in the following chapters. This includes a short outline of the early predictions and a summary of important results concerning 2-dimensional topological insulators while the final section discusses observations concerning 3-dimensional topological insulators.
- The discovery of the quantum spin Hall effect in HgTe marked the first experimental observation of a topological insulator. Chapter 2 will focus on HgTe quantum wells and the quantum spin Hall effect.
Above a critical thickness, HgTe quantum wells are predicted to host the quantum spin Hall state, the signature of a 2-dimensional topological insulator. HgTe quantum wells exhibiting low carrier concentrations and at the same time high carrier mobilities are required to be able to measure the quantum spin Hall effect. The growth of such high quality HgTe quantum wells was one of the major goals for this work. Continuous optimization of the substrate preparation and growth conditions resulted in controlled carrier densities down to a few 10^10 cm^-2. At the same time, carrier mobilities exceeding 1 x 10^6 cm^2/Vs have been achieved, which provides mean free paths of several micrometers in the material. Thus the first experimental evidence for the existence of the quantum spin Hall edge states succeeded in transport experiments on microstructures: When the Fermi energy was located in the bulk band gap a residual quantized resistance of 2e^2/h was found. Further experiments focused on investigating the nature of transport in this regime. By non-local measurements the edge state character could be established. The measured non-local resistances corresponded well with predictions from the Landauer-Büttiker theory applied to transport in helical edge channels.
In a final set of experiments the spin polarization of the edge channels was investigated. Here, we could make use of the advantage that HgTe quantum well structures exhibit a large Rashba spin orbit splitting. In systems with a large Rashba spin orbit splitting a spin accumulation is expected to occur at the edge of the sample perpendicular to a current flow. This so-called spin Hall effect was then used as a spin injector and detector. Using split gate devices it was possible to bring spin Hall and quantum spin Hall state into direct contact, which enabled an all electrical detection of the spin polarization of the quantum spin Hall edge channels.
- HgTe as a 3-dimensional topological insulator will be presented in chapter 3. Straining the HgTe layer enables the observation of topological insulator behavior. It was found that strain can be easily implemented during growth by using CdTe substrates. CdTe has a slightly larger lattice constant than HgTe and therefore leads to tensile strain in the HgTe layer as long as the growth is pseudomorphic. Magnetotransport studies showed the emergence of quantum Hall transport with characteristic signatures of a Dirac type bandstructure. Thus, this result marks the first observation of the quantum Hall effect in the surface states of a 3-dimensional topological insulator.
Transport experiments on samples fitted with a top gate enabled the identification of contributions from individual surfaces. Furthermore, the surface state quantum Hall effect was found to be surprisingly stable, perturbations due to additional bulk transport could not be found, even at high carrier densities of the system.
- Chapters 4 - 6 serve as in depth overviews of selected works: Chapter 4 presents a detailed overview on the all electrical detection of the spin Hall effect in HgTe quantum wells. The detection of the spin polarization of the quantum spin Hall effect is shown in chapter 5 and chapter 6 gives a detailed overview on the quantum Hall effect originating from the topological surface state in strained bulk HgTe.
The investigations discussed in this thesis pioneered the experimental work on the transport properties of topological insulator systems. The understanding of the fundamental properties of topological insulators enables new experiments in which e.g. the inclusion of magnetic dopants or the interplay between topological insulator and superconductors can be investigated in detail.
This thesis describes the epitaxial growth of the Half-Heusler alloy NiMnSb by molecular beam epitaxy. Its structural and magnetic properties are controlled by tuning the composition and the resulting small deviation from stoichiometry. The magnetic in-plane anisotropy depends on the Mn concentration of the sample and can be controlled in both strength and orientation. This control of the magnetic anisotropy allows for growing NiMnSb layers of a given thickness and magnetic properties as requested for the design of NiMnSb-based devices. The growth and characterization of NiMnSb-ZnTe-NiMnSb heterostructures is presented - such heterostructures form an all-NiMnSb based spin-valve and are a promising basis for spin torque devices.
In the course of this dissertation, we have presented the interest of using spectroscopic methods to unravel the physics of polymer semiconductors in photovoltaic applications. Applying photoluminescence and photoinduced absorption spectroscopy to the reference system P3HT:PCBM has enabled us to study the major steps of photocurrent generation in organic bulk heterojunctions, from excitons generation to charges extraction and loss mechanisms and thus to improve the understanding of those mechanisms.
The exciton binding energy, is the first obstacle to overcome for photocurrent generation in organic solar cell and the reason for the use of two materials, whose heterojunction act as a driving force for charge separation. We developed an original photoluminescence-detected field-induced exciton quenching method to investigate this energy. Absorption and photoluminescence spectra of pure P3HT show that, while both amorphous and crystalline domains participate in
absorption, the energy is then transferred to the crystalline domains, from where the photoluminescence is exclusively originating. The field dependence of this photoluminescence showed that an energy of no less than 420 meV is necessary to split excitons into non photon-emitting species. Comparing those results with energy levels obtained by absorption and photoelectron spectroscopies, confirmed that the formation of those species is only a first step toward dissociation into free charges. Indeed, photoemission spectroscopy and the onset
of photocurrent upon increasing the photon energy in a pure P3HT solar cell, concomitantly show that the energy level of a pair of free polarons is located 0.7 eV above the one of the exciton. The comprehensive analysis of those results originating from those different method enable us to draw a global picture of the states and energies involved in free polarons generation in pure material. This work has been widely acknowledged by the scientific community, published in Physical Review B in 2010 [1] and presented in national [2] and international [3] conferences.
The spectroscopy of excited states is used to detect the presence of wanted species (charges) and potentially unwanted neutral species upon photoexcitation. As such, it offers us the possibility to qualify the efficiency of charge generation and, if any, identify the competing processes and the generation of unwanted species. In the frame of the European Marie Curie Research Network SolarNType,[4] this possibility was used - in combination with morphological,
charge transport and devices characterizationsn - to study a number of new donor:acceptor blends. Thanks to those techniques, we were able to not only quantify the potential of those blends, but also to provide the chemist laboratories with a precious and detailed feedback on the strengths and weakness of the molecules, regarding charge generation, transport and extraction. The detailed study of terrylene-3,4:11,12-bis(dicarboximide) as electron acceptor for
solar cells application was published in the peer review journal Synthetic Metals and was chosen to illustrate the cover page of the issue [5].
Finally, in the last chapter, we have used time resolved photoinduced absorption to improve the understanding of the charge carrier loss mechanisms in P3HT:PCBM active layers. This comprehension is of prime importance because, the fact that this recombination is far weaker than expected from the Langevin theory, enable polarons to travel further without recombining and thus to build thicker and more efficient devices. A comprehensive analysis of steady-state
PIA spectra of pure P3HT, indicates that probing at 980 nm at a temperature between 140 and 250 K enables to monitor specifically polaron densities in both neat P3HT and P3HT:PCBM. Applying this finding to transient absorption enabled us to monitor, for the first time, the bimolecular recombination in pure P3HT, and to discover that - in sharp contrast with the blend - this recombination was in agreement with the Langevin theory. Moreover, it enables us to pinpoint the important role played by the existence of two materials and of energetical traps in the slow recombination and high recombination orders observed in the blend. This work has been published in the Journal of Applied Physics.[6]
Those new insights in the photophysics of polymer:fullerene photoactive layers could have a strong impact on the future developement of those materials. Consistent measurements of the binding energy of excitons and intermediate species, would enable to clarify the role played by excess thermal energy in interfacial states dissociation. Better understanding of blends
morphology and its influence on solar cells parameters and in particular on recombination could enable to reproduce the conditions of limited recombination on material systems offering some promising performances but with only limited active layer thicknesses. However, due to the number of parameters involved, further experimentation is required, before we can reach a quantitative modeling of bimolecular recombination.
[1] Deibel et al., Phys. Rev. B, 81:085202, 2010
[2] Gorenflot et al., Deutsche Physikalische Gesellschaft Frühjahrstagung 2010, CPP20:10, Regensburg, Germany, 2010
[3] Gorenflot et al., International Conference of Synthetic Metals, 7Ax:05, Kyoto, Japan, 2010
[4] Marie-Curie RTN "SolarNTyp" Contract No. MRTN-CT-2006-035533
[5] Gorenflot et al., Synth. Met., 161(23{24):2669-2676, 2012
[6] Gorenflot et al., J. Appl. Phys., 115(14):144502, 2014
The present thesis “Hot spin carriers in cold semiconductors” investigates hot carrier effects in low-temperature photoinduced magneto-optical Kerr effect (MOKE) microscopy of electron spins in semiconductor heterostructures. Our studies reveal that the influence of hot photocarriers in magneto-optical pump-probe experiments is twofold.
First, it is commonly assumed that a measurement of the local Kerr rotation using an arbitrary probe wavelength maps the local electron spin polarization. This is the fundamental assumption that underlies the widely used two-color MOKE microscopy technique. Our continuous-wave (cw) spectroscopy experiments demonstrate that this assumption is not correct.
At low lattice temperatures the nonresonant spin excitation by the focused pump laser inevitably leads to a strong heating of the electron system. This heating, in turn, locally modifies the magneto-optical coefficient which links the experimentally observed Kerr rotation to the electron spin polarization. As a consequence, the spin-induced local Kerr rotation is augmented by spin-unrelated changes in the magneto-optical coefficient. A spatially resolved measurement of the Kerr rotation then does not correctly map the electron spin polarization profile.
We demonstrate different ways to overcome this limitation and to correctly measure the electron spin profile. For cw spectroscopy we show how the true local electron spin polarization can be obtained from a quantitative analysis of the full excitonic Kerr rotation spectrum. Alternatively, picosecond MOKE microscopy using a spectrally broad probe laser pulse mitigates hot-carrier effects on the magneto-optical spin detection and allows to directly observe the time-resolved expansion of optically excited electron spin packets in real-space.
Second, we show that hot photocarriers strongly modify the spin diffusion process. Owing to their high kinetic energy, hot carriers greatly enhance the electron spin diffusion coefficient with respect to the intrinsic value of the undisturbed system. Therefore, for steady-state excitation the spin diffusivity is strongly enhanced close to the pump spot center where hot electrons are present. Similarly, for short delays following pulsed excitation the high initial temperature of the electrons leads to a very fast initial expansion of the spin packet which gradually slows as the electrons cool down to the lattice temperature.
While few previous publications have recognized the possible influence of hot carriers on the electron spin transport properties, the present work is the first to directly observe and quantify such hot carrier contributions. We develop models which for steady-state and pulsed excitation quantitatively describe the experimentally observed electron spin diffusion. These models are capable of separating the intrinsic spin diffusivity from the hot electron contribution, and allow to obtain spin transport parameters of the undisturbed system.
We perform extensive cw and time-resolved spectroscopy studies of the lattice temperature dependence of the electron spin diffusion in bulk GaAs. Using our models we obtain a consistent set of parameters for the intrinsic temperature dependence of the electron spin diffusion coefficient and spin relaxation time and the hot carrier contributions which quantitatively describes all experimental observations. Our analysis unequivocally demonstrates that we have, as we believe for the first time, arrived at a coherent understanding of photoinduced low-temperature electron spin diffusion in bulk semiconductors.
Ausgehend von mittels Molekularstrahlepitaxie im InGaAs/InAlAs/InP Materialsystem gewachsenen Lasermedien wurden monochromatische Quantenkaskadenlaser für die GasSensorik mit Emission im mittleren Infrarot entworfen, hergestellt und charakterisiert. Vorrangige Ziele waren hierbei die Entwicklung von leistungsstarken monomodigen Lasern im langwelligen Spektralbereich um 14 µm, sowie von Bauteilen mit weiter und schneller spektraler Abstimmbarkeit.
Für den Entwurf der Laserstege wurde zunächst die zeitliche Entwicklung der Temperaturverteilung für verschiedene Varianten von Wellenleitern sowohl im gepulsten als auch im kontinuierlichen Betrieb simuliert. Anhand der berechneten thermischen Bauteilwiderstände konnten so geeignete Prozessparameter für die Herstellung der Laserstrukturen ermittelt werden
Zur Herstellung von monochromatischen DFB-Lasern auf Basis eines MesaWellenleiters mit Seitenwandgittern wurde ein Prozess entwickelt, der sich - im Vergleichzu gängigen Verfahren zur Strukturierung von DFB-Gittern - durch eine stark reduzierte Anzahl an Verfahrenschritten und eine schnelle und einfache Durchführbarkeit auszeichnet. Für Laser mit 4 mm Länge und 14 µm mittlerer Breite wurde eine Spitzenleistung über 200 mW bei einer externen Effizienz von 330 mW/A und einer Schwellstromdichte von 2,1 kA/cm^2 bei Raumtemperatur bestimmt.
DFB-Laser um 14 µm, welche - durch die große Wellenlänge bedingt – höhere Schwellstromdichten aufweisen, wurden dagegen auf Basis von nasschemisch geätzten Doppelkanal-Wellenleitern mit in die Oberseite des Steges geätzten Gittern und dickem Gold auf den Stegflanken hergestellt, um eine bessere laterale Wärmeabfuhr zu erreichen. Basierend auf der Analyse des Strahlprofils und des Emissionsspektrums war trotz der großen Stegbreite ausschließlich Betrieb auf der Grundmode zu beobachten. So konnte eine Spitzenleistung von 810 mW bei einer Schwellstromdichte von 4,3 kA/cm^2 bei Raumtemperatur erreicht werden.
Um eine größere spektrale Abstimmbarkeit zu erreichen als dies mit DFB-Lasern möglich ist, wurde ein Lasertyp auf Basis von zwei gekoppelten Fabry-P erot Kavitäten entworfen, hergestellt und untersucht. Mit diesem Konzept konnte über eine geringe Stromvariation ein Umschalten zwischen verschiedenen Resonanzen erreicht werden, was bei konstanter Temperatur der Wärmesenke um Raumtemperatur einen Abstimmbereich von 5,2 cm^−1 ermöglichte. Unter Einbeziehung einer Variation der Temperatur der Wärmesenke konnte monomodige Emission in einem Spektralbereich von 52 cm^−1 erreicht und die Tauglichkeit der Laser für die Gas-Sensorik anhand einer Absorptionsmessung an Ammoniak demonstriert werden.
Da die monomodige Spitzenleistung dieser Laser jedoch konzeptbedingt auf wenige mW beschränkt war, wurde für den Einsatz weit abstimmbarer Laser in der Spurengasanalytik im letzten Teil der Arbeit ein anderer Lasertyp mit flachgeätztem Bragg-Reflektor entwickelt. Durch sorgfältige Wahl der Gitterparameter und ein spezielles Puls-Schema wurde eine über 30 cm^−1 quasi-kontinuierlich abstimmbare, monomodige Emission erreicht. Die Stabilität und die spektrale Reinheit des Laserlichts mit einer Seitenmodunterdrückung von mehr als 30 dB konnte anhand von zeitaufgelösten Messungen des Abstimmvorgangs und durch ein Absorptionsexperiment mit Ethen belegt werden. Die erzielte spektrale Auflösung war durch die Messelektronik begrenzt und betrug 0,0073 cm^-1. Zudem ergab sich auch die Möglichkeit einer Analyse des thermischen Übersprechens, welche einen vernachlässigbaren Einfluss für den Pulsbetrieb der Laser zeigte und eine moderate Erwärmung benachbarter Segmente um 10% des für das vorsätzlich beheizte Segment gemessenen Wertes. Des Weiteren konnte dank der Möglichkeit zur unabhängigen Strominjektion in verschiedene Sektionen die Temperaturabhängigkeit von Verstärkung und Absorption im Resonator untersucht werden. Herausstechende Eigenschaften dieser Laser wie die Verringerung der gepulsten Chirprate im Vergleich zu DFB-Lasern um den Faktor 3 konnten anhand von systematischen Untersuchungen mit einer Vielzahl von Bauteilen analysiert und auf die zeitlicheTemperaturentwicklung bzw. die räumliche Temperaturverteilung im Lasersteg zurückgeführt werden. Die optische Spitzenleistung von 600 mW und externe Effizienzen bis 300mW/A sollten auch den Einsatz in der Spurengasanalyse erlauben, die hohe Geschwindigkeit mit der die Emissionswellenlänge variiert werden kann, überdies die Untersuchung der Reaktionskinetik in der Gasphase.