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Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonatoren und deren vertikalen und lateralen Emissionseigenschaften. Quantenpunkte sind nanoskopische Strukturen, in denen die Beweglichkeit der Ladungsträger unterhalb der de-Broglie-Wellenlänge eingeschränkt ist, wodurch die elektronische Zustandsdichte diskrete Werte annimmt. Sie werden daher auch als künstliche Atome bezeichnet. Um die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte zu modifizieren, werden sie im Rahmen dieser Arbeit als aktive Schicht in Mikrosäulenresonatoren eingebracht. Diese bestehen aus einer GaAs lambda-Kavität, die zwischen zwei Braggspiegeln aus alternierenden GaAs und AlAs Schichten eingefasst ist. Diese Resonatoren bieten sowohl eine vertikale Emission über Fabry-Perot Moden, als auch eine laterale Emission über Flustergaleriemoden. Die Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen den Resonatormoden und lokalisierten Ladungsträgern in den Quantenpunkten, genannt Exzitonen, kann in zwei Regime unterteilt werden. Im Regime der starken Kopplung wird der spontane Emissionsprozess in einem Quantenpunkt reversibel und das emittierte Photon kann wieder durch den Quantenpunkt absorbiert werden. Die theoretische Beschreibung der Kopplung eines Exzitons an die Resonatormode erfolgt über das Jaynes-Cummings Modell und kann im Tavis-Cummings Modell auf mehrere Emitter erweitert werden. Ist die Dämpfung des Systems zu gross, so befindet man sich im Regime der schwachen Kopplung, in dem die Emissionsrate des Quantenpunkts durch den Purcell-Effekt erhöht werden kann. In diesem Regime können Mikrolaser mit hohen Einkopplungsraten der spontanen Emission in die Resonatormode und niedrigen Schwellpumpströmen realisiert werden. Zur Charakterisierung der Proben werden vor allem die Methoden der Mikro-Elektrolumineszenz und der Photonenkorrelationsmessungen eingesetzt.
Konzepte zur skalierbaren Realisierung von effizienten, halbleiterbasierten Einzelphotonenquellen
(2011)
Dem Einsatz niederdimensionaler Nanostrukturen als optisch aktives Medium wird enormes Potential vorausgesagt sowohl in den klassischen optoelektronischen Bauteilen (wie z.B. Halbleiterlasern) als auch in optischen Bauteilen der näachsten Generation (z.B. Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonenpaare). Dennoch konnten sich quantenpunktbasierte Halbleiterlaser, abgesehen von einigen wenigen Ausnahmen (QDLaser inc.), im industriellen Maßstab bisher nicht gegen Bauelemente mit höherdimensionalen Quantenfilmen als optisch aktivem Element durchsetzen. Deshalb scheint der Einsatz von Quantenpunkten (QPen) in nichtklassischen Lichtquellen gegenwärtig vielversprechender. Um jedoch solche Bauteile bis zur letztendlichen Marktreife zu bringen, müssen neben der starken Unterdrückung von Multiphotonenemission noch wesentliche Grundvoraussetzungen erfüllt werden: In dieser Arbeit wurden grundlegende Studien durchgeführt, welche insbesondere dem Fortschritt und den Problemen der Effizienz, des elektrischen Betriebs und der Skalierbaren Herstellung der Photonenqullen dienen sollte. Zum Einen wurden hierfür elektrisch betriebene Einzelphotonenquellen basierend auf gekoppelten QP-Mikroresonatoren realisiert und de ren Bauteileffizienz gezielt optimiert, wobei konventionelle selbstorganisierte InAs-QPe als aktives Medium eingesetzt wurden. Für die skalierbare Integration einzelner QPe in Mikroresonatoren wurde des Weiteren das gesteuerte QP-Wachstum auf vorstrukturierten Substraten optimiert und auf diese Art ortskontrollierte QPe in Bauteile integriert. Für die Realisierung hocheffizienter, elektrisch gepumpter inzelphotonenquellen wurde zunächst das Wachstum von binären InAs-QPen im Stranski-Krastanov-Modus optimiert und deren optische Eigenschaften im Detail untersucht. Durch das Einbringen einer Schicht von Siliziumatomen nahe der QP-Schicht konnten die Emitter negativ geladen werden und der helle Trionenzustand der QPe als energetischer Eigenzustand des Systems zur effizienten Extraktion einzelner Photonen ausgenutzt werden. Durch die Integration dieser geladenen QPe in elektrisch kontaktierte, auf Braggspiegel basierte Mikrotürmchen konnten Einzelphotonenquellen realisiert werden, in denen gezielt Licht-Materie- Wechselwirkungseffekte zur Steigerung der Bauteileffizienz ausgenutzt wurden. Basierend auf theoretischen Überlegungen wurde die Schichtstruktur soweit optimiert, dass letztendlich experimentell eine elektrisch gepumpte Einzelphotonenquelle mit einer Photonenemissionsrate von 47 MHz sowie einer zuvor unerreichten Bauteileffizienz von 34 % im Regime der schwachen Licht-Materie-Kopplung demonstriert werden konnte. Da Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen QP und Resonator neben der spektralen Resonanz ebenfalls von der relativen Position von Resonator und QP zueinander abhängen, ist eine Kombination von positionierten QPen und Bauteilausrichtung nahezu unumg¨anglich für die skalierbare, deterministische Herstellung von Systemen aus perfekt angeordnetem Emitter und Resonator. Deshalb wurden bestehende Konzepte zum geordneten Wachstum von QPen weiterentwickelt: Hierbei wurde geordnetes InAs-QP-Wachstum mit Perioden realisiert, die vergleichbare Abmessungen wie optische Resonatoren aufweisen, also Nukleationsperioden zwischen 500 nm und 4 μm. Durch ein genaues Anpassen der Wachstums- und Prozessbedingungen konnte des Weiteren die Bildung von QP-Molekülen auf den Nukleationsplätzen nahezu unterdrückt beziehungsweise gesteuert werden. Durch eine systematische Optimierung der optischen Eigenschaften der QPe konnten Emitter mit Einzelquantenpunktlinienbreiten um 100 μeV realisiert werden, was eine Grundvoraussetzung zur Studie ausgeprägter Licht-Materie-Wechselwirkungseffekte in Mikroresonatoren darstellt. Letztendlich konnten durch die Integration derartiger QPe in optisch sowie elektrisch betriebene Mikroresonatoren erstmals Bauteile realisiert werden, welche einige der prinzipiellen, an eine Einzelphotonenquelle gestellten Anforderungen erfüllen. Insbesondere konnten deutliche Signaturen der schwachen Licht-Materie-Kopplung einzelner positionierter QPe in photonische Kristallresonatoren, Mikroscheibenresonatoren sowie Mikrotürmchenresonatoren festgestellt werden. Darüberhinaus konnte an einem spektral resonanten System aus einem positionierten QP und der Grundmode eines Mikrotürmchenresonators eindeutig Einzelphotonenemission unter optischer Anregung demonstriert werden. Ebenfalls konnten Mikrotürmchenresonatoren mit integrierten positionierten QPen erstmals elektrisch betrieben werden und somit die Grundvoraussetzung für eine der skalierbaren Herstellung effizienter Einzelphotonenquellen geschaffen werden.
Als erster Schritt wurde der dreidimensionale optische Einschluss der Mikroresonatoren verbessert. Eine höhere Güte der Strukturen konnte vor allem durch Weiterentwicklung des Herstellungsprozesses erzielt werden. Der Ätzprozess der Türmchen wurde so optimiert, um möglichst glatte und senkrechte Seitenwände der Resonatoren zu erreichen. Dies reduziert Streu- und Beugungsverluste an den Seitenwänden der Mikroresonatoren und verbessert deren optischen Einschluss. Des Weiteren wurde der epitaktische Schichtaufbau der Resonatoren sowie die Wachstumsparameter der einzelnen Halbleiterschichten optimiert. Somit konnte der Q-Faktor der Resonatoren zum Beispiel durch die Verwendung von Spiegeln mit einer höheren Reflektivität und einem angepassten V/III-Verhältnis bei den verschiedenen Epitaxieschichten weiter erhöht werden. Für einen aktiven Mikroresonator mit 26 (30) Spiegelpaaren im oberen (unteren) DBR und einem Durchmesser von 4 µm wurden somit Rekordwerte für den Q-Faktor von ca. 90000 erreicht. Parallel hierzu wurden Analysen zum Wachstum von selbstorganisierten GaInAs-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten angestellt. Hierbei war sowohl die Entstehung der dreidimensionalen Wachstumsinseln als auch deren optische Eigenschaften Gegenstand der Untersuchungen. Die morphologischen Eigenschaften der Quantenpunkte wurde mittels Transmissions- und Rasterelektronenmikroskopie analysiert, womit die optischen Eigenschaften durch Photolumineszenz- und Photoreflexionsmessungen untersucht wurden. Die optischen und vor allem die geometrischen Eigenschaften der selbstorganisiert gewachsenen GaInAs-Quantenpunkte konnten entscheidend verbessert werden. Durch die Verwendung von einer gering verspannten Nukleationsschicht mit einem Indiumgehalt von 30 % konnte die Flächendichte der Quantenpunkte auf 6 - 9 x 10^9 cm^-2 verringert und ihre geometrischen Abmessungen auf typische Längen von 50 - 100 nm und Breiten von ca. 30 nm erhöht werden. Durch den reduzierten Indiumgehalt wird die Gitterfehlanpassung zwischen den Quantenpunkten und der umgebenden Matrix verkleinert. Die verringerte Verspannung beim Quantenpunktwachstum führt zu einer erhöhten Migrationslänge der abgeschiedenen Atome auf der Oberfläche, was wiederum zur Bildung von größeren Quantenpunkten mit geringerer Flächendichte führt. Schließlich wurden die gewonnenen Erkenntnisse über das MBE-Wachstum von Mikroresonatoren, ihre Prozessierung und das selbstorganisierte Inselwachstum von GaInAs auf GaAs als Basis für die Herstellung weiterer Proben verwendet. Es wurden nun beide Bereiche miteinander verknüpft und gering verspannte GaInAs-Quantenpunkte in die Mikroresonatoren eingewachsen. Die hohen Güten der realisierten Mikrokavitäten in Kombination mit Quantenpunkten mit vergrößerten Abmessungen und geringen Dichten machen diese Strukturen zu idealen Kandidaten für die Grundlagenforschung im Bereich der Quantenelektrodynamik. Als Höhepunkt ermöglichten diese Strukturen zum ersten Mal den Nachweis einer starken Wechselwirkung zwischen Licht und Materie in einem Halbleiter. Für den Fall der gering verspannten vergrößerten Quantenpunkte im Regime der starken Kopplung konnte eine Vakuum-Rabi-Aufspaltung von ca. 140 µeV zwischen der Resonatormode und dem Quantenpunkt-Exziton beobachtet werden. Durch die verbesserten Güten der Kavitäten konnte das Regime der starken Wechselwirkung ebenfalls für kleinere Quantenpunkte erreicht werden. Eine Rabi-Aufspaltung von ca. 60 µeV wurde zum Beispiel für kreisrunde GaInAs-Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % und Durchmessern zwischen 20 und 25 nm gemessen. Das Regime der starken Kopplung ermöglicht es weiterhin, Rückschlüsse auf die Oszillatorstärke der eingewachsenen Quantenpunkte zu ziehen. So konnte zum Beispiel für die vergrößerten Quantenpunktstrukturen eine Oszillatorstärke von ca. 40 - 50 abgeschätzt werden. Dagegen weisen die leicht verkleinerten Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % nur eine Oszillatorstärke von ca. 15 - 20 auf. Des Weiteren wurden für einen späteren elektrischen Betrieb der Bauteile dotierte Mikroresonatoren hergestellt. Die hohen Güten der dotierten Türmchen ermöglichten ebenso die Beobachtung von klaren quantenelektrodynamischen Effekten im elektrischen Betrieb. Die untersuchten elektrisch gepumpten Mikroresonatoren mit kleinen GaInAs-Quantenpunkten in der aktiven Schicht operierten im Regime der schwachen Kopplung und zeigten einen deutlichen Purcell-Effekt mit einem Purcell-Faktor von ca. 10 im Resonanzfall. Durch den Einsatz von vergrößerten GaInAs-Quantenpunkten konnte ebenfalls im elektrischen Betrieb das Regime der starken Wechselwirkung mit einer Rabi-Aufspaltung von 85 µeV erreicht werden.
Gegenstand der vorliegenden Arbeit waren II-VI-Halbleiter basierende Mikroresonatoren. Die Ziele der Arbeit bestanden dabei hauptsächlich in: 1. Untersuchung nichtlinearer Emission und starker Exziton-Photon-Kopplung bei eindimensionalem photonischem Einschluß auch bei hohen Leistungsdichten und Temperaturen 2. Erzeugung dreidimensionalen photonischen Einschlusses 3. Untersuchung nichtlinearer Emission in photonischen Punkten 4. Nachweis starker Kopplungseffekte in photonischen Punkten