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- N-7500-2014 (1)
Als erste kommerziell verfügbare Technologie der Quanteninformation ermöglicht die Quanten-Schlüsselverteilung eine sichere Datenübertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschränkte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlüssels verwendet werden. Die hierfür benötigten nicht-klassischen Photonen-Zustände können durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekülen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu können. Quantenpunkte sind somit prädestiniert für die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgeprägte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustände analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflösende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgeführt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung außerhalb einer geschützten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Für die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Pérot Mikrosäulenresonatoren, deren Design bezüglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte für diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als äußerst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden können. Sowohl bezüglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlüsselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Übertragungsdistanzen durchgeführt. In beiden Fällen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszuständen aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgeführt im Labormaßstab in Würzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Länge von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die höchste dabei erzielte ausgesiebte Schlüsselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhältnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlüsselverteilung wurde mittels zweier Teleskope über eine Distanz von 500 m in der Münchner Innenstadt zwischen den Dächern zweier Gebäude der Ludwig-Maximilians-Universität realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme für die Quantenkommunikation dar.
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Charakterisierung von Halbleiter-Quantenpunkten (QP) in unterschiedlichen Materialsystemen. Die hier dargelegten Untersuchungen wurden mit verschiedenen Methoden der optischen Spektroskopie durchgeführt. Zu Beginn der Arbeit werden theoretische Grundlagen von QP hinsichtlich ihrer elektronischen Struktur und statistischen Eigenschaften erläutert. Darüber hinaus wird näher auf die Physik von Solarzellen eingegangen, in dem die relevanten Gleichungen für die Beschreibung des Ladungsträgertransportes hergeleitet und diskutiert werden.
Darauf folgend werden die experimentelle Methoden erklärt, welche zur Charakterisierung der jeweiligen Proben dienten. Besonderes Augenmerk wird auf die Methode zur Messung des Zwei-Photonen-Absorptionsprozesses gelegt.
Der Abschnitt der experimentell gewonnenen Ergebnisse beginnt mit Untersuchungen an einzelnen, spektral isolierten InP QP, welche mit ultralangsamen Wachstumsraten hergestellt wurden. Aufgrund der sehr geringen Flächendichte konnten grundlegende physikalische Eigenschaften von QP ohne zusätzliche laterale Strukturierungen studiert werden. Mittels Messungen in Abhängigkeit der Anregungsleistung und Detektion in Abhängigkeit der Polarisation konnten die verschiedenen Lumineszenzlinien eines QP-Spektrums den jeweiligen exzitonischen Zuständen zugeordnet werden. Zusätzlich wurden die QP in einem externen Magnetfeld in Faraday-Konfiguration untersucht. Abschließend durchgeführte Autokorrelationsmessungen erlaubten die Untersuchung der zeitlichen Statistik der QP-Photonen. Es konnte die Emission einzelner Photonen nachgewiesen werden.
Anschließend folgen spektroskopische Untersuchungen von InP QP, welche mittels sequentiellen Wachstums hergestellt wurden. Anhand von Messungen in Abhängigkeit der Anregungsleistung und bestätigt durch zeitaufgelöste Messungen am QP-Ensemble wurde eine bimodale QP-Verteilung mit Typ-I und Typ-II Bandverlauf bestimmt. Zusätzlich konnten an einzelnen, spektral isolierten QP verschiedene Exziton-Zustände identifiziert werden, bevor abschließend Autokorrelationsmessungen die Emission einzelner Photonen demonstrierten.
Zur Steigerung der Auskoppeleffizienz der Photonen wurden InP QP in Mikrosäulenresonatoren, bestehend aus zwei Bragg-Spiegeln mit einer dazwischenliegenden GaInP Kavität, eingebettet. Anfangs wurde die Emission der Kavitätsmode von Strukturen mit unterschiedlichen lateralen Durchmessern charakterisiert. Mittels Temperaturverstimmung konnte die Energie eines einzelnen QP-Exzitons in Resonanz mit der Resonatormode gebracht werden. Im Regime der schwachen Wechselwirkung wurde eine signifikante Überhöhung der Lumineszenzintensität aufgrund des Purcell-Effektes gemessen. Zusätzlich wurde im Regime der schwachen Kopplung die Emission einzelner Photonen anhand von Korrelationsmessungen nachgewiesen. Im zweiten Schritt wurden die QP-Mikrosäulenresonatorstrukturen elektrisch angeregt. Nach einer grundlegenden Charakterisierung konnte auch hier mittels Temperaturverstimmung die Energie der Resonatormode mit der eines Exziton in Resonanz gebracht werden. Im Regime der schwachen Wechselwirkung stieg die Intensität der Lumineszenz aufgrund des Purcell-Effekts signifikant an. Zum Abschluss bestätigen Korrelationsmessungen den Nachweis der Emission einzelner Photonen.
In Kapitel 6 werden die Eigenschaften von InGaN QP genauer analysiert. Nitrid-Verbindungshalbleiter kristallieren vorzugsweise stabil in der Wurtzit-Kristallstruktur. Polare Kristallebenen mit fehlender Spiegelsymmetrie führen zu starken piezoelektrischen Feldern. Dies hat eine Lumineszenz mit ausgeprägter linearer Polarisation zur Folge hat. Diese Eigenschaft wurde mittels statistischen Untersuchungen näher betrachtet. Zusätzlich erlaubten Messungen in Abhängigkeit der Anregungsleistung die verschiedenen Exziton-Zustände eines QP zu identifizieren. Zudem wurde die Emission einzelner Photonen durch InGaN QP demonstriert, erstmals sogar bis zu einer Temperatur von 50 K.
Im abschliessenden Kapitel wird eine mögliche Anwendung von QP präsentiert, bei der Eigenschaften in Bauteilen gezielt ausgenutzt werden, um die Bandbreite der Photonenabsorption zu erhöhen. Das Konzept der Zwischenband-Solarzellen verspricht auch Photonen mit einer Energie kleiner der Bandlücke des umgebenden Materials aufnehmen zu können und somit den spektralen Absorptionsbereich zu erweitern. Für eine systematische Untersuchung wurden verschiedene Proben mit integrierten AlGaInAs QP hergestellt. Anhand der Strom-Spannungs-Kennlinien der jeweiligen Proben im Dunkeln und unter Beleuchtung konnten wichtige Solarzellenparameter bestimmt werden. Spektrale Messungen liefern Informationen über die externe Quanteneffizienz der Proben. Entscheidend für den experimentellen Nachweis des Funktionsprinzips der Zwischenband-Solarzellen ist die Messung der Zwei-Photonen-Absorption für zwei Photonen mit jeweils kleineren Energien als der Bandlücke des umgebenden Materials.