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Single molecule localization microscopy has seen a remarkable growth since its first
experimental implementations about a decade ago. Despite its technical challenges,
it is already widely used in medicine and biology and is valued as a unique tool
to gain molecular information with high specificity. However, common illumination techniques do not allow the use of single molecule sensitive super-resolution
microscopy techniques such as direct stochastic optical reconstruction microscopy
(dSTORM) for whole cell imaging. In addition, they can potentially alter the
quantitative information.
In this thesis, I combine dSTORM imaging in three dimensions with lattice lightsheet illumination to gain quantitative molecular information from cells unperturbed by the illumination and cover slip effects. Lattice light-sheet illumination
uses optical lattices for beam shaping to restrict the illumination to the detectable
volume. I describe the theoretical background needed for both techniques and detail
the experimental realization of the system as well as the software that I developed
to efficiently evaluate the data.
Eventually, I will present key datasets that demonstrate the capabilities of the
developed microscope system with and without dSTORM. My main goal here was
to use these techniques for imaging the neural cell adhesion molecule (NCAM, also
known as CD56) in whole cells. NCAM is a plasma membrane receptor known to
play a key role in biological processes such as memory and learning. Combining
dSTORM and lattice light-sheet illumination enables the collection of quantitative
data of the distribution of molecules across the whole plasma membrane, and shows
an accumulation of NCAM at cell-cell interfaces. The low phototoxicity of lattice
light-sheet illumination further allows for tracking individual NCAM dimers in living cells, showing a significant dependence of its mobility on the actin skeleton of
the cell.
Im Rahmen der vorliegenden Dissertation werden mit unterschiedlichen Analysemethoden die Korrelationen zwischen den strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Selten Erd-basierten intermetallischen Oberflächenlegierungen anhand der beiden Probensysteme LaPt$_5$/Pt(111) und CePt$_5$/Pt(111) untersucht. Darüber hinaus werden die strukturellen Eigenschaften von Adsorbat-induzierten Oberflächenrekonstruktionen im sub-ML Bereich in reduzierten Dimensionen auf der Halbleiteroberfläche Si(111) anhand der beiden Materialsysteme Si(111)-(5$\times$2)-Au und Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn mit der Methode LEED-IV analysiert.
Das erste experimentelle Kapitel dieser Arbeit behandelt die intermetallische Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111), die sich ausbildet wenn La-Atome auf einem sauberen Pt(111)-Substrat abgeschieden werden und anschließend thermische Energie hinzugefügt wird. Die Dicke der gebildeten Legierung lässt sich über die zuvor angebotene Menge an La-Atomen variieren und resultiert aufgrund der Gitterfehlanpassung von Pt(111) und den obenauf liegenden LaPt$_5$-Filmen in sechs unterschiedliche Beugungsmuster im LEED, deren Überstrukturvektoren durch zwei unterschiedliche Rotationsausrichtungen in Bezug auf das Gitter des Substrats und unterschiedlichen lateralen Gitterkonstanten der Filme gekennzeichnet sind. Die atomare Struktur kann auf eine gemeinsame Kristallstruktur zurückgeführt werden, deren Stöchiometrie aus dickenabhängigen AES-Messungen zu LaPt$_5$ mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage bestimmt werden konnte. Die Ergebnisse einer durchgeführten LEED-IV Studie bestätigen das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur, wobei die Oberflächenterminierungslage im Vergleich zum Volumengitter ein zusätzliches Pt-Atom pro Einheitszelle aufweist, das zusätzlich um einen Wert von \unit{0.26}{\angstrom} aus der Oberfläche hervorsteht. Die La-Atome, die direkt unterhalb der Terminierungslage liegen, erfahren eine Verschiebung in entgegengesetzter Richtung, so dass im Vergleich zum Volumen der Filme eine lokal veränderte Symmetrie im oberflächennahen Bereich vorherrscht und sich auf die elektronischen Eigenschaften der LaPt$_5$-Filme auswirkt. Darüber hinaus wurden die Schwingungseigenschaften der LaPt$_5$-Filme mittels der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie bestimmt, bei der die auftretenden Schwingungspeaks durch die Kenntnis der atomaren Struktur und mit Überlegungen aus der Gruppentheorie unterschiedlichen Tiefenbereichen der LaPt$_5$-Filme (Volumen und Oberfläche) zugewiesen werden konnten.
Im zweiten experimentellen Kapitel liegt der Fokus auf der atomaren Struktur sowie auf den elektronischen und magnetischen Eigenschaften des Kondo- und Schwerfermionensystems CePt$_5$/Pt(111). In Abhängigkeit von der vor dem Legierungsprozess angebotenen Menge an Ce-Atomen auf dem Pt(111)-Substrat konnten insgesamt sieben verschiedene LEED-Phasen der CePt$_5$-Filme identifiziert werden, deren jeweilige Oberflächenrekonstruktionen durch eine unterschiedliche Rotationsausrichtung in Bezug auf das Pt(111)-Substrat gekennzeichnet sind. Zusätzlich ist die laterale Gitterkonstante einem Prozess aus Verspannung und Dehnung aufgrund der Gitterfehlanpassung von Film und Substrat ausgesetzt. Eine durchgeführte LEED-IV Analyse bestätigt das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage, deren Pt$_3$-Kagom\'{e}-Lage im Vergleich zum Volumengitter mit einem zusätzlichen Pt-Atom pro Einheitszelle gefüllt ist. Die strukturellen Ergebnisse stimmen mit erzielten Resultaten aus früheren Arbeiten überein und verdeutlichen zudem die isostrukturellen Eigenschaften zur intermetallischen Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111). Dies ermöglicht durch geeignete Vergleichsexperimente an LaPt$_5$/Pt(111) die induzierten Phänomene der $4f$-Elektronen bezüglich des Kondo- und Schwerfermionenverhaltens bei CePt$_5$/Pt(111) zu bestimmen, da La-Atome in ihrem atomaren Aufbau keine $4f$-Elektronen beherbergen. Mit der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie aufgenommene Spektren anhand von unterschiedlich dicken CePt$_5$-Filmen beinhalten sowohl charakteristische Schwingungspeaks als auch elektronische Übergänge. Das spektroskopische Verhalten der Schwingungspeaks zeigt dabei nicht nur Gemeinsamkeiten zu LaPt$_5$/Pt(111) bei der Zuweisung der Schwingungsmoden zu den jeweiligen Tiefenbereichen in den CePt$_5$-Filmen, sondern es treten auch Unterschiede auf, da eine CePt$_5$-Schwingungsmode einem anormalen Temperaturverhalten unterliegt, das auf die Wechselwirkung mit den $4f$-Elektronen zurückzuführen ist. Weitere spezifische Raman-Signaturen, die elektronischen Übergängen in Form von Kristallfeldniveauaufspaltungen der $4f$-Elektronen von Ce zugewiesen werden konnten, resultieren ebenfalls aus unterschiedlichen Regionen der CePt$_5$-Filme (Oberfläche, inneres Volumen, Interface). Die magnetischen Eigenschaften der CePt$_5$-Filme wurden mit XAS und XMCD an den Ce M$_{4,5}$-Kanten in Abhängigkeit von der Temperatur, dem Einfallswinkel, der Filmdicke und der Stärke des Magnetfelds analysiert. Die markanten Übergänge zwischen unterschiedlichen Curie-Weiss-Regimen in der inversen Suszeptibilität erlauben Rückschlüsse über das Kristallfeldaufspaltungsschema, die Kondo- und die RKKY-Wechselwirkung und korrelieren mit der Ce-Valenz. Zudem konnte bei tiefen Temperaturen ein Übergang in den kohärenten Schwerfermionen-Zustand für alle untersuchten CePt$_5$-Filmdicken in dieser Arbeit nachgewiesen werden. Durch die Vorhersage eines metamagnetischen Lifshitz-Übergangs für diese Filme, der sich in der Magnetfeldabhängigkeit des magnetischen Moments äußert, konnte durch die Aufnahme von Magnetisierungskurven bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern auf zwei weitere charakteristische Energieskalen der renormalisierten Bandstruktur zugegriffen werden.
Das dritte experimentelle Kapitel widmet sich der mit LEED und LEED-IV durchgeführten Aufklärung der atomaren Struktur eines quasi-eindimensionalen Elektronensystems, bei dem sich die gebildeten Au-Nanodrähte auf der Si(111)-Oberfläche durch eine Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion beschreiben lassen. Die aufgenommenen LEED-Bilder mit ihren markanten Beugungsreflexen und sogenannten Streifen deuten auf drei gleichwertige Rotationsdomänen, die jeweils um einen Winkel von \unit{120}{\degree} gegeneinander gedreht sind, auf der Oberfläche hin. Zudem konnte aus einer Simulation der Beugungsbilder das Auftreten von Streifen durch drei zusätzliche Spiegeldomänen, die eine Phasenverschiebung von einem halben Überstrukturvektor einführen und bei einer sorgfältigen LEED-IV Analyse ebenfalls berücksichtigt werden sollten, erklärt werden. Aus den in der Literatur nach einer zweiten Rekalibrierung der nötigen Menge an Au-Atomen zur Ausbildung der Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion in den letzten Jahren heftig diskutierten Strukturmodellen gibt das von Kwon und Kang aufgestellte Geometriemodell (KK-Modell) die beobachteten energieabhängigen Intensitätsmodulationen in den experimentellen Daten beim Vergleich mit theoretisch berechneten IV-Kurven am besten wieder. Für dieses Modell nimmt der R-Faktor nach Pendry bei den unabhängig voneinander betrachteten drei Energieserien unter verschiedenen Einfallswinkeln der Elektronen auf die Probenoberfläche stets den kleinsten Wert an. Unter der expliziten Berücksichtigung von Si-Adatomen, die sich zusätzlich auf der Oberfläche befinden und in einer (5$\times$4)-Einheitszelle beschrieben werden können, bleibt das KK-Modell das zu präferierende Strukturmodell zur Beschreibung der ausgebildeten Au-Ketten und der Si-Honigwabenstruktur bei der Si(111)-(5$\times$2)-Au Oberflächenrekonstruktion.
Im letzten experimentellen Kapitel wird ein zweidimensionales Elektronensystem -- die $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Oberflächenrekonstruktion, die sich bei 1/3 ML an Sn-Adsorbaten auf dem Si(111)-Substrat ausbildet -- im Hinblick auf die atomare Struktur bei Raumtemperatur mit LEED und LEED-IV untersucht. Aus den insgesamt sechs in die Analyse aufgenommenen Strukturmodellen, bei denen die Sn-Atome innerhalb der rekonstruierten ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Einheitszelle unterschiedliche Adsorptionsplätze auf einer ideal terminierten Si(111)-Oberfläche einnehmen, konnte ein Legierungsverhalten, wie es bei der $\gamma$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Phase auftritt, ausgeschlossen werden. Die Sn-Atome ordnen sich ausschließlich auf der Oberfläche neu an und führen zu einer Relaxation des darunterliegenden Substrats, deren atomare Verschiebungen sich bis in die sechste Si-Lage nachverfolgen lassen. Im Vergleich zu früheren Strukturaufklärungen an diesem Materialsystem bestätigt diese Analyse, dass sich die abgeschiedenen Sn-Atome auf T$_4$-Adsorptionsplätzen energetisch günstig anlagern, wobei die bei drei unterschiedlichen Einfallswinkeln aufgenommenen experimentellen Daten an unterschiedlichen Probenpositionen auf ein vorhandenes bzw. fehlendes Si-Atom auf einem S$_5$-Gitterplatz im darunterliegenden Si(111)-Substrat hindeuten. Außerdem konnte das theoretisch vorhergesagte dynamische Fluktuations-Modell aufgrund der sehr stark erhöhten thermischen Auslenkungen der Sn-Atome aus ihrer Gleichgewichtslage in den Modellrechnungen zur dynamischen Streutheorie nachgewiesen werden. Dies könnte neben den unregelmäßig angeordneten Si-Fehlstellen eine Ursache für das Ausbleiben des strukturell reversiblen Phasenübergangs von einer ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Phase zu einer (3$\times$3)-Phase bei tiefen Temperaturen, wie er beispielsweise beim elektronisch vergleichbaren Adsorbatsystem Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn auftritt, sein.
Im Rahmen dieser Dissertation wurden organische Dünnschichten und deren Grenzflächen an Metallen mittels Photoemissionsspektroskopie untersucht. Hierbei wurden, unter Einstrahlung von Photonen mit einer Energie von zumeist 20-50 eV Elektronen des Valenzbandes des zu untersuchenden Probensystems ausgelöst, und in Abhängigkeit der kinetischen Energie und des Austrittswinkels bzw. Impulses charakterisiert. Eine wesentliche Aufgabe dieser Arbeit war es, die technische Entwicklung experimenteller Apparaturen des letzten Jahrzehnts dazu zu verwenden, um mit möglichst großer energetischer Auflösung bereits etablierte aber dennoch vielversprechende Systeme erneut zu untersuchen.
Im ersten Hauptabschnitt wurden hierzu Einzel- und Doppelschichten bestehend aus Pentacenmolekülen mittels Molekularstrahlepitaxie auf einer Ag(110)-Oberfläche abgeschieden. Eine anschließende Untersuchung der emittierten Photoelektronen mittels Impulsmikroskopie, wodurch man in der Lage ist, die Photoelektronen des gesamten oberen Halbraumes gleichzeitig zu detektieren, ergab eine Verkippung der Moleküle der ersten und zweiten Lage der Doppelschichten. Im Vergleich hierzu liegen die Moleküle der Einzelschicht flach auf dem Substrat auf. Der Übergang von der Einzel- zur Doppelschicht erwirkt demnach eine Verkippung der Moleküle der ersten Lage, welche aufgrund der direkten Wechselwirkung mit dem Substrat nicht zu erwarten war. Im weiteren Verlauf dieses Abschnittes konnten unter Verwendung eines hemisphärischen Analysators mit hoher Energieauflösung weitere Feinheiten des Valenzbandspektrums, wie z.B. ein ungewöhnlicher Kurvenverlauf des Intensitätsmaximums des zweiten besetzten Molekülorbitals der ersten (unteren) Pentacenlage ausgemacht werden.
Im zweiten Hauptabschnitt wurde eine energetisch schmale Resonanz, welche in der Literatur mit dem Kondoeffekt in Verbindung gebracht wird, im Valenzbandspektrum zweier unterschiedlicher Metall-Phthalocyaninmoleküle (Nickel- und Kupfer-Phthalocyanin) auf den drei Oberflächen Ag(100), Ag(110) und Ag(111) adsorbiert und auf ihre Temperaturabhängigkeit im Bereich von 20-300 Kelvin untersucht. Hierbei ergab sich neben der Feststellung des Vorhandenseins des Maximums auf allen drei Silber-Oberflächen ein energetischer Versatz dieses Maximums durch Abkühlen der Probe im Falle der Substrate Ag(100) und Ag(110), welcher in der vorliegenden Größenordnung von bis zu 100 meV ungewöhnlich für bisherige bekannte Kondosysteme ist. Auf Ag(111) konnte kein signifikanter Versatz im Rahmen der Messungenauigkeit festgestellt werden. Im weiteren Verlauf wurden auch von diesen Probensystemen Messungen mittels Impulsmikroskopie durchgeführt, welche in den dadurch erhaltenen Impulskarten geringe Anomalien aufwiesen. Insgesamt kann das vorliegende Verhalten dieser Systeme bis zum Abschluss dieser Arbeit nicht endgültig erklärt werden. Die für organische Systeme höchst ungewöhnliche Theorie der Ausbildung eines Kondogitters, in welcher die Wechselwirkung einzelner Störstellen zur Ausbildung eines elektronenartigen Bandes führt, wäre jedoch zunächst in der Lage, ein derartiges Verhalten, wenn auch nicht in dem hier gezeigten Ausmaß, teilweise zu erklären.
Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung einer Passivierungsschicht auf Silber, um es vor Degradation unter Feuchte oder Schadgasen zu schützen. Dazu wurden Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) mittels Atomlagenabscheidung (atomic layer deposition: ALD) auf polykristallinen Silberoberflächen abgeschieden und deren Wachstum und Haftung analysiert. Zum Vergleich wurden die Edelmetalle Gold und Platin herangezogen.
Die Beurteilung der Barriereeigenschaften gegenüber Schadgas erfolgte mittels einer Ozon-Behandlung in der ALD-Prozesskammer. Es zeigte sich, dass nur ALD-Schichten, die bis zu eine Abscheidetemperatur von unter 140~°C abgeschieden wurden, eine ausreichende Barrierewirkung liefern konnten. Erklärt werden konnte dieses Phänomen durch unterschiedliche Wachtumsregime für unterschiedliche Abscheidetemperaturen zwischen 100 und 300~°C, die in einer temperaturabhängigen Bedeckung der Silberoberfläche resultieren. Während bei niedrigen Temperaturen eine geschlossene Schicht aufwächst, findet ALD-Wachstum bei höheren Temperaturen, beginnend über 115~°C, nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten statt. Es wurden verschiedene Oberflächenbehandlungen untersucht und nur eine Vorbehandlung mit H\(_2\)O bei 100~°C in der ALD-Prozesskammer konnte auch bei höheren Temperaturen zu einem geschlossenen Schichtwachstum führen.
In-vacuo XPS Untersuchungen der ersten Zyklen des Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums bei 100 und 200~°C auf Silber wurden miteinander und mit einer Silizium Referenzprobe verglichen. Bei beiden Wachstumstemperaturen kam es nicht zur Oxidation von Ag. Ab dem ersten TMA-Puls konnten Al-Verbindungen auf der Oberfläche nachgewiesen werden. Es zeigte sich, dass TMA auf der Ag-Oberfläche zu Methylaluminium und Methylresten dissoziieren und an Adsorbaten anbinden kann. Zusätzlich zeigte sich ein erhöhtes, nicht gesättigtes Wachstumsverhalten bei 200~°C, das über einen Sauerstoffdiffusionsprozess erklärt werden kann. Sauerstoff-Verunreinigungen, die sich in der Silberschicht befinden, konnten über Korngrenzendiffusion an die Oberfläche gelangen und dort mit TMA reagieren. Aufgrund von Oberflächendiffusion bei höheren Temperaturen gab es eine stabile Adsorption nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten. Nur die Si-Oberfläche zeigte ein typisches ALD-Wachstum.
Auf Pt und Au lag unabhängig von weiteren Vorbehandlungen bei allen Beschichtungstemperaturen ein geschlossenes ALD-Anwachsen vor. Damit eignete sich Au gut um die Barriere-Eigenschaften der ALD-Schicht gegen Feuchtigkeit in Abhängigkeit von der Wachstumstemperatur nachzuweisen. Dies wurde mit einer cyanidischen Ätzlösung getestet. Während für eine Barriere gegen Ozon bereits eine dünne geschlossene Schicht, abgeschieden bei 100~°C ausreicht, musste gegen die Ätzlösung eine höhere Beschichtungstemperatur verwendet werden.
Für die Bewertung der Haftung der Passivierungsschicht wurde neben den üblichen einfachen Tesatest und Schertest, ein pneumatischer Haftungstest entwickelt und eingesetzt. Dafür wurde die Methode des Blistertest angepasst, der ursprünglich für die Bestimmung der Haftung organischer Schichten, wie beispielsweise Kleber und Lacke, eingesetzt wurde, sodass er sich für die Untersuchung dünner Schichten eignet. Dazu wurde die zu testende Grenzfläche mittels eines Si-Trägers mechanisch unterstützt. Hierdurch kann die Deformation der Schicht minimiert werden und es kommt stattdessen zu einem Bruch. Die Delamination der Testschicht wurde durch das Anlegen des hydrostatischen Drucks erreicht, was eine gleichmäßige Kraftverteilung gewährleistet. Die Proben ließen sich mittels Standard-Dünnfilmtechnologie herstellen und können damit industriell gut eingesetzt werden. Sowohl der Messaufbau als auch die Probenpräparation wurden in dieser Arbeit vorgestellt.
Es wurde mittels der beiden Bondmaterialien AuSn und Indium die maximal bestimmbare Adhäsionsspannung evaluiert und dafür Werte von (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa für AuSn und (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa für In bestimmt. Da im In bereits bei sehr niedrigen Drücken ein kohäsives Versagen auftritt, eignet sich AuSn besser für die Messung anderer Grenzflächen. Damit wurden schließlich die Grenzflächen ALD-Al\(_2\)O\(_3\) und ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag mit H\(_2\)O-Vorbehandlung sowie ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt untersucht. Es wurden die folgenden Adhäsionsspannungen erreicht: Für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, für ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa und für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. Somit wurde bestätigt, dass mit Hilfe der Vorbehandlung der Ag-Oberfläche die ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-Schicht nicht nur geschlossen ist, sondern auch ausreichend gut haftet und sich damit hervorragend als Barriere eignet.
In order to facilitate the human energy needs with renewable energy sources in the future, new concepts and ideas for the electricity generation are needed. Solar cells based on metal halide perovskite semiconductors represent a promising approach to address these demands in both single-junction and tandem configurations with existing silicon technology. Despite intensive research, however, many physical properties and the working principle of perovskite PVs are still not fully understood. In particular, charge carrier recombination losses have so far mostly been studied on pure films not embedded in a complete solar cell. This thesis aimed for the identification and quantification of charge carrier recombination dynamics in fully working devices under conditions corresponding to those under real operation. To study different PV systems, transient electrical methods, more precisely Open-Circuit Voltage Decay (OCVD), Transient Photovoltage (TPV) and Charge Extraction (CE), were applied. Whereas OCVD and TPV provide information about the recombination lifetime, CE allows to access the charge carrier density at a specific illumination intensity. The benefit of combining these different methods is that the obtained quantities can not only be related to the Voc but also to each other, thus enabling to determine also the dominant recombination mechanisms.The aim of this thesis is to contribute to a better understanding of recombination losses in fully working perovskite solar cells and the experimental techniques which are applied to determine these losses.
Magnetic particle imaging is an emerging tomographic method used for evaluation of the spatial distribution of iron‐oxide nanoparticles. In this work, the effect of the polymer coating on the response of particles was studied. Particles with covalently crosslinked coating showed improved signal and image resolution.
Conventional kiln drying of wood operates by the evaporation of water at elevated temperature. In the initial stage of drying, mobile water in the wood cell lumen evaporates. More slowly, water bound in the wood cell walls evaporates, requiring the breaking of hydrogen bonds between water molecules and cellulose and hemicellulose polymers in the cell wall. An alternative for wood kiln drying is a patented process for green wood dewatering through the molecular interaction of supercritical carbon dioxide with water of wood cell sap. When the system pressure is reduced to below the critical point, phase change from supercritical fluid to gas occurs with a consequent large change in CO2 volume. This results in the efficient, rapid, mechanical expulsion of liquid sap from wood. The end-point of this cyclical phase-change process is wood dewatered to the cell wall fibre saturation point. This paper describes dewatering over a range of green wood specimen sizes, from laboratory physical chemistry studies to pilot-plant trials. Magnetic resonance imaging and nuclear magnetic resonance spectroscopy were applied to study the fundamental mechanisms of the process, which were contrasted with similar studies of conventional thermal wood drying. In conclusion, opportunities and impediments towards the commercialisation of the green wood dewatering process are discussed.
In the past decades correlated-electron physics due to strong Coulomb interactions and topological physics caused by band inversion often induced by strong spin-orbit coupling have been the workhorses of solid state research.
While commonly considered as disparate phenomena, it was realized in the early 2010s that the interplay between the comparably strong Coulomb and spin-orbit interactions in the $5d$ transition metal oxides may result in hitherto unforeseen properties.
The layered perovskite Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ has attracted special attention due to the observation of an unconventional Mott-insulating phase and predictions of exotic superconductivity.
Less is known about its three-dimensional counterpart SrIrO$\textsubscript{3}$, since rather than the cubic perovskite structure it adopts the thermodynamically stable hexagonal polymorph thereof.
This thesis therefore sets out to establish the synthesis of epitaxially stabilized perovskite SrIrO$\textsubscript{3}$ by pulsed laser deposition and to investigate its electronic and magnetic structure by state-of-the-art x-ray spectroscopy techniques.
In this endeavor the appropriate thermodynamic conditions for the growth of high-quality SrIrO$\textsubscript{3}$ are identified with a focus on the prevention of cation off-stoichiometry and the sustainment of layer-by-layer growth.
In the thus-optimized films the cubic perovskite symmetry is broken by a tetragonal distortion due to epitaxial strain and additional cooperative rotations of the IrO$\textsubscript{6}$ octahedra.
As a consequence of the thermodynamic instability of the IrO$\textsubscript{2}$ surface layer, the films unexpectedly undergo a conversion to a SrO termination during growth.
In an attempt to disentangle the interplay between spin-orbit and Coulomb interaction the three-dimensional electronic structure of perovskite SrIrO$\textsubscript{3}$ is investigated in a combined experimental and theoretical approach using soft x-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy and \textit{ab initio} density functional theory calculations.
The experimentally found metallic ground state hosts coherent quasiparticle peaks with a well-defined Fermi surface and is theoretically described by a single half-filled band with effective total angular momentum $J_\text{eff} = 1/2$ only upon incorporation of a sizeable local Coulomb repulsion and -- to a lesser extent -- the broken cubic crystal symmetry in the film.
Upon reduction of the SrIrO$\textsubscript{3}$ thickness below a threshold of four unit cells the scales are tipped in favor of a Mott-insulating phase as the on-site Coulomb repulsion surmounts the diminishing kinetic energy upon transition into the two-dimensional regime.
Concomitantly, a structural transition occurs because the corner-shared octahedral network between substrate and film imposes constraints upon the IrO$\textsubscript{6}$ octahedral rotations in the thin-film limit.
The striking similarity between the quasi-two-dimensional spin-orbit-induced Mott insulator Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ and SrO-terminated SrIrO$\textsubscript{3}$ in the monolayer limit underlines the importance of dimensionality for the metal-insulator transition and possibly opens a new avenue towards the realization of exotic superconductivity in iridate compounds.
Whether the analogy between SrIrO$\textsubscript{3}$ in the two-dimensional limit and its Ruddlesden-Popper bulk counterparts extends to their complex magnetic properties ultimately remains an open question, although no indications for a remanent (anti)ferromagnetic order were found.
The unprecedented observation of an x-ray magnetic circular dichroism at the O~$K$-absorption edge of iridium oxides in an external magnetic field promises deeper insights into the intricate connection between the $J_\text{eff} = 1/2$ pseudospin state, its hybridization with the oxygen ligand states and the magnetic order found in the Ruddlesden-Popper iridates.
In organic thin‐film transistors (TFTs) fabricated in the inverted (bottom‐gate) device structure, the surface roughness of the gate dielectric onto which the organic‐semiconductor layer is deposited is expected to have a significant effect on the TFT characteristics. To quantitatively evaluate this effect, a method to tune the surface roughness of a gate dielectric consisting of a thin layer of aluminum oxide and an alkylphosphonic acid self‐assembled monolayer over a wide range by controlling a single process parameter, namely the substrate temperature during the deposition of the aluminum gate electrodes, is developed. All other process parameters remain constant in the experiments, so that any differences observed in the TFT performance can be confidently ascribed to effects related to the difference in the gate‐dielectric surface roughness. It is found that an increase in surface roughness leads to a significant decrease in the effective charge‐carrier mobility and an increase in the subthreshold swing. It is shown that a larger gate‐dielectric surface roughness leads to a larger density of grain boundaries in the semiconductor layer, which in turn produces a larger density of localized trap states in the semiconductor.
Starke Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleiter-Mikroresonatoren führt zur Ausbildung von Eigenmoden mit gemischtem Licht-Materie-Charakter, die als Polaritonen bezeichnet werden. Die besonderen Eigenschaften dieser bosonischen Quasiteilchen können zur Realisierung neuartiger Bauteile genutzt werden, wie etwa des Polariton-Lasers, der auf stimulierter Streuung beruht anstatt auf stimulierter Emission, durch die Photon-Lasing ausgelöst wird. Durch den direkten Zugang zu Polariton-Zuständen in spektroskopischen Experimenten, sowie durch die Möglichkeit mit vielfältigen Mitteln nahezu beliebige Potentiallandschaften definieren zu können, eröffnen sich zahlreiche weitere Anwendungsgebiete, etwa in der Quantensimulation bzw. -emulation.
Mittels externer elektrischer und magnetischer Felder können Erkenntnisse über Polaritonen gewonnen werden, die in rein optischen Experimenten nicht zugänglich sind. Durch die Felder, die nicht mit rein photonischen Moden wechselwirken, kann auf den Materie-Anteil der Hybridmoden zugegriffen werden. Weiterhin können die Felder zur in-situ Manipulation der Polariton-Energie genutzt werden, was für die Erzeugung dynamischer Potentiale relevant werden könnte. Der Fokus dieser Arbeit liegt daher auf der Betrachtung verschiedener Phänomene der Licht-Materie-Wechselwirkung unter dem Einfluss äußerer Felder. Dazu wurden auf das jeweilige Experiment abgestimmte Strukturen und Bauteile hergestellt und in magneto-optischen oder elektro-optischen Messungen untersucht.
Um elektrische Felder entlang der Wachstumsrichtung anlegen zu können, d.h. in vertikaler Geometrie, wurden dotierte Resonatoren verwendet, die mit elektrischen Kontakten auf der Probenoberfläche und -rückseite versehen wurden. In diesen Bauteilen wurde die Energieverschiebung im elektrischen Feld untersucht, der sogenannte Stark-Effekt. Dieser im linearen Regime bereits mehrfach demonstrierte Effekt wurde systematisch auf den nichtlinearen Bereich des Polariton-Lasings erweitert. Dabei wurde besonderes Augenmerk auf die Probengeometrie und deren Einfluss auf die beobachteten Energieverschiebungen gelegt. Die Untersuchungen von Proben mit planarer, semi-planarer und Mikrotürmchen-Geometrie zeigen, dass ein lateraler Einschluss der Ladungsträger, wie er im Mikrotürmchen erzielt wird, zu einer Umkehrung der Energieverschiebung führt. Während in dieser Geometrie mit zunehmender Feldstärke eine Blauverschiebung des unteren Polaritons gemessen wird, die durch Abschirmungseffekte erklärt werden kann, wird in planarer und semi-planarer Geometrie die erwartete Rotverschiebung beobachtet. In beiden Fällen können, je nach Verstimmung, Energieverschiebungen im Bereich von einigen hundert µeV gemessen werden. Die gemessenen Energieverschiebungen zeigen gute Übereinstimmung mit den Werten, die nach einem Modell gekoppelter Oszillatoren berechnet wurden. Weiterhin werden vergleichbare Energieverschiebungen unter- und oberhalb der Schwelle zum Polariton-Lasing beobachtet, sodass der Polariton-Stark-Effekt als eindeutiges Merkmal erachtet werden kann, anhand dessen optisch angeregte Polariton- und Photon-Laser eindeutig unterschieden werden können.
Wird das elektrische Feld nicht entlang der Wachstumsrichtung angelegt, sondern senkrecht dazu in der Ebene der Quantenfilme, dann kommt es schon bei geringen Feldstärken zur Feldionisation von Elektron-Loch-Paaren. Um diese Feldgeometrie zu realisieren, wurde ein Verfahren entwickelt, bei dem Kontakte direkt auf die durch einen Ätzvorgang teilweise freigelegten Quantenfilme eines undotierten Mikroresonators aufgebracht werden. Durch das Anlegen einer Spannung zwischen den lateralen Kontakten kann die Polariton-Emission unterdrückt werden, wobei sich die Feldabhängigkeit der Polariton-Besetzung durch ein Modell gekoppelter Ratengleichungen reproduzieren lässt. Die neuartige Kontaktierung erlaubt es weiterhin den Photostrom in den Quantenfilmen zu untersuchen, der proportional zur Dichte freier Ladungsträger ist. Dadurch lässt sich zeigen, dass die zwei Schwellen mit nichtlinearem Anstieg der Emission, die in derartigen Proben häufig beobachtet werden, auf grundsätzlich verschiedene Verstärkungsmechanismen zurückgehen. An der zweiten Schwelle wird ein Abknicken des leistungsabhängigen Photostroms beobachtet, da dort freie Ladungsträger als Reservoir des Photon-Lasings dienen, deren Dichte an der Schwelle teilweise abgeklemmt wird. Die erste Schwelle hingegen, die dem Polariton-Lasing zugeordnet wird, hat keinen Einfluss auf den linear mit der Anregungsleistung ansteigenden Photostrom, da dort gebundene Elektron-Loch-Paare als Reservoir dienen. Mittels angepasster Ratengleichungsmodelle für Polariton- und Photon-Laser lässt sich der ermittelte Verlauf der Ladungsträgerdichte über den gesamten Leistungsbereich qualitativ reproduzieren.
Abschließend wird durch ein magnetisches Feld der Einfluss der Licht-Materie-Wechselwirkung auf die Elektron-Loch-Bindung im Regime der sehr starken Kopplung beleuchtet. Durch die Messung der diamagnetischen Verschiebung wird der mittlere Elektron-Loch-Abstand von unterem und oberem Polariton für zwei Resonatoren mit unterschiedlich starker Licht-Materie-Wechselwirkung bestimmt. Bei geringer Kopplungsstärke werden die Hybridmoden in guter Näherung als Linearkombinationen der ungekoppelten Licht- und Materie-Moden beschrieben. Für den Resonator mit großer Kopplungsstärke wird eine starke Asymmetrie zwischen unterem und oberem Polariton beobachtet. Die diamagnetische Verschiebung des oberen Polaritons steigt mit zunehmender Verstimmung auf bis etwa 2,1 meV an, was fast eine Größenordnung über der Verschiebung des unteren Polaritons (0,27 meV) bei derselben Verstimmung liegt und die Verschiebung des ungekoppelten Quantenfilms um mehr als den Faktor 2 übersteigt. Das bedeutet, dass das untere Polariton durch eine Wellenfunktion beschrieben wird, dessen Materie-Anteil einen verringerten mittleren Elektron-Loch-Abstand aufweist. Im oberen Polariton ist dieser mittlere Radius deutlich größer als der eines Elektron-Loch-Paars im ungekoppelten Quantenfilm, was sich durch eine von Photonen vermittelte Wechselwirkung mit angeregten und Kontinuumszuständen des Quantenfilms erklären lässt.