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Two-dimensional (2D) topological insulators are a new class of materials with properties that are
promising for potential future applications in quantum computers. For example, stanene represents
a possible candidate for a topological insulator made of Sn atoms arranged in a hexagonal
lattice. However, it has a relatively fragile low-energy spectrum and sensitive topology. Therefore,
to experimentally realize stanene in the topologically non-trivial phase, a suitable substrate
that accommodates stanene without compromising these topological properties must be found.
A heterostructure consisting of a SiC substrate with a buffer layer of adsorbed group-III elements
constitutes a possible solution for this problem. In this work, 2D adatom systems of Al and In
were grown epitaxially on SiC(0001) and then investigated structurally and spectroscopically by
scanning tunneling microscopy (STM) and photoelectron spectroscopy.
Al films in the high coverage regime \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) exhibit unusually large, triangular- and
rectangular-shaped surface unit cells. Here, the low-energy electron diffraction (LEED)
pattern is brought into accordance with the surface topography derived from STM. Another Al
reconstruction, the quasi-one-dimensional (1D) Al phase, exhibits a striped surface corrugation,
which could be the result of the strain imprinted by the overlayer-substrate lattice mismatch.
It is suggested that Al atoms in different surface areas can occupy hexagonal close-packed and
face-centered cubic lattice sites, respectively, which in turn lead to close-packed transition regions
forming the stripe-like corrugations. On the basis of the well-known herringbone reconstruction
from Au(111), a first structural model is proposed, which fits well to the structural data from
STM. Ultimately, however, thermal treatments of the sample could not generate lower coverage
phases, i.e. in particular, a buffer layer structure.
Strong metallic signatures are found for In high coverage films \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) by
scanning tunneling spectroscopy (STS) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES),
which form a \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \) surface reconstruction. In all these In phases
electrons follow the nearly-free electron model. Similar to the Al films, thermal treatments could
not obtain the buffer layer system.
Surprisingly, in the course of this investigation a triangular In lattice featuring a \( (1\times1) \)
periodicity is observed to host massive Dirac-like bands at \( K/K^{\prime} \) in ARPES. Based on this
strong electronic similarity with graphene at the Brillouin zone boundary, this new structure is
referred to as \textit{indenene}. An extensive theoretical analysis uncovers the emergence of an electronic
honeycomb network based on triangularly arranged In \textit{p} orbitals. Due to strong atomic spin-orbit
coupling and a comparably small substrate-induced in-plane inversion symmetry breaking this
material system is rendered topologically non-trivial. In indenene, the topology is intimately
linked to a bulk observable, i.e., the energy-dependent charge accumulation sequence within the
surface unit cell, which is experimentally exploited in STS to confirm the non-trivial topological
character. The band gap at \( K/K^{\prime} \), a signature of massive Dirac fermions, is estimated by
ARPES to approximately 125 meV. Further investigations by X-ray standing wave, STM, and
LEED confirm the structural properties of indenene. Thus, this thesis presents the growth and
characterization of the novel quantum spin Hall insulator material indenene.
Neue Erkenntnisse über elektronische Eigenschaften von Festkörpern legen den Grundstein für innovative Anwendungen der Zukunft. Von zentraler Bedeutung sind insbesondere die Eigenschaften der Elektronenspins. Um diese besser zu verstehen, befasst sich die vorliegende Arbeit mit der experimentellen Analyse der elektronischen Struktur von topologischen Isolatoren (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} und Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) und Kristallen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung (BiTeI) mittels Photoelektronenspektroskopie. Zu Beginn werden die zum Verständnis dieser Arbeit benötigten Grundlagen erklärt sowie die unterschiedlichen zum Einsatz kommenden Techniken eingeführt. Der Hauptteil der Arbeit teilt sich in drei Forschungsschwerpunkte. Der erste Teil befasst sich mit den elektronischen Eigenschaften der Valenzbandstruktur von Sb2Te3 und den auftretenden Oberflächenzuständen. Durch gezielte Variation der Energie der anregenden Strahlung wird der Charakter der Wellenfunktion des topologischen Oberflächenzustands und dessen Wechselwirkung mit Valenzzuständen erforscht. Dabei spielt die Topologie der Volumenbandstruktur eine grundlegende Rolle. Der zusätzliche Vergleich zu Photoemissionsrechnungen ermöglicht detaillierte Einblicke in die Wechselwirkung zwischen Oberflächen- und Volumenzuständen und gibt Aufschluss darüber, wie diese vermittelt werden.
Im zweiten Abschnitt wird durch die Analyse des gemessenen Photoelektronenspins das Zusammenspiel der Spintextur des Grundzustands und Endzuständen in Bi2Te3 untersucht. Dabei treten, im Gegensatz zu Grundzustandsrechnungen, Radialkomponenten des Polarisationsvektors in nichtsymmetrischer Messgeometrie auf. Sowohl deren Energieabhängigkeit als auch deren Auftreten in Photoemissionsrechnungen (1-Schritt-Modell) deutet darauf hin, dass diese ihren Ursprung in Übergangsmatrixelementen des Photoemissionsprozesses haben. Dieses Ergebnis wird mit Spinpolarisationsmessungen am Oberflächenzustand des nicht-topologischen Schichtsystems BiTeI verglichen.
Im dritten Teil werden Auswirkungen unterschiedlicher Manipulationen der untersuchten Materialien auf deren elektronische Eigenschaften beschrieben. Die Adsorption von Bruchteilen einer monoatomaren Lage des Alkalimetalls Caesium auf die Oberfläche des topologischen Isolators Sb2Te3 wird systematisch untersucht. Dadurch kann dessen intrinsische p-Dotierung teilweise abgebaut werden, wobei die Valenzbandstruktur trotz der Reaktivität des Adsorbats intakt bleibt. Des Weiteren werden Auswirkungen von Änderungen der Kristallstöchiometrie durch Volumendotierung vergleichend diskutiert.
Ausblickend befasst sich das Kapitel mit dem Verhalten geringer Mengen ferromagnetischer
Materialen (Fe, Ni) auf den Oberflächen der topologischen Isolatoren. Für die verschiedenen Adsorbate werden Trends aufgezeigt, die von Temperatur und Zusammensetzung des Substratkristalls abhängen.
Two-dimensional triangular lattices of group IV adatoms on semiconductor substrates provide a rich playground for the investigation of Mott-Hubbard physics. The possibility to combine various types of adatoms and substrates makes members of this material class versatile model systems to study the influence of correlation strength, band filling and spin-orbit coupling on the electronic structure - both experimentally and with dedicated many-body calculation techniques. The latter predict exotic ground states such as chiral superconductivity or spin liquid behavior for these frustrated lattices, however, experimental confirmation is still lacking. In this work, three different systems, namely the \(\alpha\)-phases of Sn/SiC(0001), Pb/Si(111), and potassium-doped Sn/Si(111) are investigated with scanning tunneling microscopy and photoemission spectroscopy in this regard. The results are potentially relevant for spintronic applications or quantum computing.
For the novel group IV triangular lattice Sn/SiC(0001), a combined experimental and theoretical study reveals that the system features surprisingly strong electronic correlations because they are boosted by the substrate through its partly ionic character and weak screening capabilities. Interestingly, the spectral function, measured for the first time via angle-resolved photoemission, does not show any additional superstructure beyond the intrinsic \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) reconstruction, thereby raising curiosity regarding the ground-state spin pattern.
For Pb/Si(111), preceding studies have noted a phase transition of the surface reconstruction from \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) to \(3 \times 3\) at 86 K. In this thesis, investigations of the low-temperature phase with high-resolution scanning tunneling microscopy and spectroscopy unveil the formation of a charge-ordered ground state. It is disentangled from a concomitant structural rearrangement which is found to be 2-up/1-down, in contrast to previous predictions. Applying an extended variational cluster approach, a phase diagram of local and nonlocal Coulomb interactions is mapped out. Based on a comparison of theoretical spectral functions with scattering vectors found via quasiparticle interference, Pb/Si(111) is placed in said phase diagram and electronic correlations are found to be the driving force of the charge-ordered state.
In order to realize a doped Mott insulator in a frustrated geometry, potassium was evaporated onto the well-known correlated Sn/Si(111) system. Instead of the expected insulator-to-metal transition, scanning tunneling spectroscopy data indicates that the electronic structure of Sn/Si(111) is only affected locally around potassium atoms while a metallization is suppressed. The potassium atoms were found to be adsorbed on empty \(T_4\) sites of the substrate which eventually leads to the formation of two types of K-Sn alloys with a relative potassium content of 1/3 and 1/2, respectively. Complementary measurements of the spectral function via angle-resolved photoemission reveal that the lower Hubbard band of Sn/Si(111) gradually changes its shape upon potassium deposition. Once the tin and potassium portion on the surface are equal, this evolution is complete and the system can be described as a band insulator without the need to include Coulomb interactions.
The projects presented in this thesis cover the examination of the electronic and structural properties of organic thin films at noble metal-organic interfaces. Angle-resolved photoemission spectroscopy is used as the primary investigative tool due to the connection of the emitted photoelectrons to the electronic structure of the sample. The surveyed materials are of relevance for fundamental research and practical applications on their own, but also serve as archetypes for the photoemission techniques presented throughout the four main chapters of this thesis. The techniques are therefore outlined with their adaptation to other systems in mind and a special focus on the proper description of the final state.
The most basic description of the final state that is still adequate for the evaluation of photoemission data is a plane wave. Its simplicity enables a relatively intuitive interpretation of photoemission data, since the initial and final state are related to one another by a Fourier transform and a geometric factor in this approximation. Moreover, the initial states of some systems can be reconstructed in three dimensions by combining photoemission measurements at various excitation energies. This reconstruction can even be carried out solely based on experimental data by using suitable iterative algorithms.
Since the approximation of the final state in the photoemission process by a plane wave is not valid in all instances, knowledge on the limitations of its applicability is indispensable. This can be gained by a comparison to experimental data as well as calculations with a more detailed description of the photoemission final state. One possible appraoch is based on independently emitting atoms where the coherent superposition of partial, atomic final states produces the total final state. This approach can also be used for more intricate studies on organic thin films. To this end, experimental data can be related to theoretical calculations to gain extensive insights into the structural and electronic properties of molecules in organic thin films.
Als Orbitaltomographie wird eine junge Methode innerhalb der Photoelektronenspektrokopie bezeichnet, welche es ermöglicht, Molekülorbitale mit hoher Ortsauflösung abzubilden. Hierfür werden die zu untersuchenden Moleküle durch elektromagnetische Strahlung angeregt und die mittels Photoeffekt emittierten Elektronen hinsichtlich ihres Impulses und ihrer kinetischen Energie charakterisiert. Moderne Photoemissionsexperimente erlauben die simultane Vermessung des gesamten Impulshalbraumes oberhalb der Probe. Die detektierte Intensitätsverteilung stellt dann unter bestimmten Bedingungen das Betragsquadrat eines hemisphärischen Schnittes durch den Fourierraum des spektroskopierten Orbitals dar, wobei der Radius der Hemisphäre von der Energie der anregenden Strahlung abhängt.
Bei den in dieser Arbeit untersuchten Systemen handelt es sich um adsorbierte Moleküle, die hochgeordnete Schichten auf kristallinen Edelmetalloberflächen bilden. Im Fall eindomänigen Wachstums liefern die parallel orientierten Moleküle identische Photoemissionssignale. Kommt es hingegen zur Ausbildung von Rotations- und Spiegeldomänen, stellt die gemessene Impulsverteilung eine Superposition der unterschiedlichen Einzelbeiträge dar. Somit lassen sich Rückschlüsse auf die Orientierungen der Moleküle auf den Substraten ziehen. Diese Charakterisierung molekularer Adsorptionsgeometrien wird anhand verschiedener Modellsysteme vorgestellt.
Variiert man die Energie der anregenden Strahlung und somit den Radius der hemisphärischen Schnitte durch den Impulsraum, ist es möglich den Fourierraum des untersuchten Molekülorbitals dreidimensional abzubilden. Kombiniert man die gemessenen Intensitäten mit Informationen über die Phase der Wellenfunktion im Impulsraum, die durch zusätzliche Experimente oder rechnerisch gewonnen werden können, lässt sich durch eine Fouriertransformation ein dreidimensionales Bild des Orbitals generieren, wie Schritt für Schritt gezeigt wird.
Im Zuge eines Photoemissionsprozesses kann das Molekül in einen angeregten vibronischen Zustand übergehen. Mittels Photoemissionsexperimenten mit hoher Energieauflösung lassen sich Unterschiede zwischen den Impulsverteilungen der schwingenden Moleküle und denen im vibronischen Grundzustand feststellen. Ein Vergleich der Messdaten mit Simulationen kann die Identifikation der angeregten Schwingungsmode ermöglichen, was eine neue Methode darstellt, Erkenntnisse über die Elektron-Phonon-Kopplung in molekularen Materialien zu gewinnen.