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Der größte Teil des zentralsaharischen Reliefs ist unter dem Einfluß nicht-arider Klimate gebildet worden. Andererseits gab es im Pleistozän äolisch geprägte aride Phasen, die extremer als heutige gewesen sind. Der Kenntnisstand zur Reliefgeschichte erlaubt es, daraus die Grundzüge der Klimageschichte eines großen Teils der südlich-zentralen Sahara abzuleiten.
Umsetzung von 6,6-Dichlor-2-oxabicyclo[3.1.0)hexan (4a) in Styrol mit n-Butyllithium lieferte neben Polystyrol und t-Chlor-1- pbenylhexan (6) in geringer Ausbeute die Tet~hydrocyclobutapyrane 5, die Abfangprodukte des aus 4a generierten t-Oxa-2,3- cyclobexadiens (3). Das unbeständige 6,6-Dibrom-2-oxabicyclo( J.l.O]hexan (4b) wurde bei -60°C erzeugt un~ bei -30°C mit Methyllithium in Gegenwart von Styrol umgesetzt, woraus die Produkte 5 mit 24% Ausbeute hervorgingen. Als bei 20°C beständige Quelle für 3 erwies sich exo-6-Brom-e~o-6-fluor-2-oxabicyclo[ J.t.O]bexan (9), das aus 2,3-Dihydrofuran und Bromßuorcarben mit 25% Ausbeute bereitet wurde. Behandlung von 9 in Styrol, <X-Methylstyrol, 1,3-Butadien, 2,3-Dimet~yl-!,3-butadien, Furan und 2,5-Dimethylfuran mit Methyllithium ergab Abfangprodukte von 3 mit Ausbeuten von 31-80%. Dabei entstanden mit den Styrolen und überwiegend auch mit den l ,3-Butadienen (2 + 2]-Cycloaddukte als Diastereomerengemische, nämlich 5, ll, 13 und 15. Die Furane lieferten ausschließlieb [4 + 2]-Cycloaddukte (17 und 18), die 1,3-Butadiene nur mit einem kleinen Anteil (14 und 16). [2 + 2]- und [4 + 2]-Cycloadditionen zeigen eine unterschiedliche Chemoselektivität. Während erstere die Enolether- Doppelbindung von 3 nutzen, finden letztere an der vom Sauerstoffatom entfernteren Doppelbindung statt. Das als 1 : IGemisch aus exo- und endo-Isomeren anfallende Produkt 5 lieferte beim Erhitzen auf l50°C ein 20:1: 1-Gemiseh aus exo- und endo-5 sowie dem Strukturisomeren 19. Thermolyse· des 2: 1-Gemisches aus 13 und 14 erbrachte ein 2: 1-Gemiscb aus 14 und dem Tetrahydro-1-benzopyran 20.
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Nichtbindende Wechselwirkungen in zwei 7-Spirotetracyclo[4.1.0.0\(^{2,4}\).0\(^{3,5}\)]heptanen
(1989)
Die Reaktion von Tetrachlordiazocyclopentadien mit Be.nzvalen (2) ergab das Fulven-Derivat 3. Dagegen führten die Umsetzungen von Diazoßuoren und 5-Diazo-10,1 1-dihydro-SH-dibenzo[ a.d]cyclohepten mit 2 zu den erwarteten Spiro-1-pyrazolinen 4 bzw. 5. Die photolytische Abspaltung von Stickstoff aus 4 und 5 lieferte die Spirotetracycloheptane 6 bzw. 7. Die Röntgenstrukturanalyse von 6 beweist einen engen Kontakt zwischen je eineßl Wasserstoffatom der Tetracycloheptan- und der Fluoren-Einheit. Dieser kurze Abstand (2.15 A) ruft Winkelaufweitungen hervor und wird auch als Grund für starke Entschirmungen der betreffenden Protonen und eine formal über sieben Bindungen reichende 0.6-Hz-Kopplung zwischen ihnen angesehen. 7 ist das erste chiralc Tetracyclohcptan. Ursache dafür ist eine nichtebene Konformation des Siebenrings, der bei Raumtemperatur nicht invertiert. Auf der Basis von NOE-Messungen gelang die Zuordnung der tH-NMR-Signale von 6 und 7.
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Aus einer SE von Guttenberg im Frankenwald auftretenden Abfolge von bisher zur ordovizischen Randschieferserie gezählten grauen Schiefern und Tuffiten, den "Streichengrund-Schichten", wird eine reiche Assoziation organischer Mikrofossilien mit einem unterdevonisehen (Unter-Ems) Ablagerungsalter und mit aufgearbeitetem Unterordovizium (Ober-Arenig) beschrieben. Diese umfaßt 11 Arten der Chlorophyten, 44 Arten der Acritarchen - davon neu Uncillisphaera spinifurcillata 11. sp., sowie 42 Taxa der Sporae dispersae und Scolecodonten. Die somit als tektonische Schuppe innerhalb der ordovizischen Randschieferserie liegenden Streichengrund-Schichten stellen eine im Frankenwald bisher unbekannte Fazieseinheit des Unterdevon dar, die mit ihren vulkanischen Anteilen bayerische, mit ihren klastischen Anteilen thüringische Züge besitzt. Lithologische Vergleiche mit den in streichender Verlängerung nach S hin auftretenden dunklen Schiefern der stratiformen Lagerstätte von Kupferberg legen ein Unterdevon-Alter auch für diese Einheit nahe.
Vorwort (Das Kind (1989) 6)
(1989)
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Vorwort (Das Kind (1989) 5)
(1989)
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