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Magnetic Resonance Imaging (MRI) is an imaging modality which provides anatomical or functional images of the human body with variable contrasts in an arbitrarily positioned slice without the need for ionizing radiation. In MRI, data are not acquired directly, but in the reciprocal image space (otherwise known as k-space) through the application of spatially variable magnetic field gradients. The k-space is made up of a grid of data points which are generally acquired in a line-by-line fashion (Cartesian imaging). After the acquisition, the k-space data are transformed into the image domain using the Fast Fourier Transformation (FFT). However, the acquisition of data is not limited to the rectilinear Cartesian sampling scheme described above. Non-Cartesian acquisitions, where the data are collected along exotic trajectories, such as radial and spiral, have been shown to be beneficial in a number of applications. However, despite their additional properties and potential advantages, working with non-Cartesian data can be complicated. The primary difficulty is that non-Cartesian trajectories are made up of points which do not fall on a Cartesian grid, and a simple and fast FFT algorithm cannot be employed to reconstruct images from non-Cartesian data. In order to create an image, the non-Cartesian data are generally resampled on a Cartesian grid, an operation known as gridding, before the FFT is performed. Another challenge for non-Cartesian imaging is the combination of unusual trajectories with parallel imaging. This thesis has presented several new non-Cartesian parallel imaging methods which simplify both gridding and the reconstruction of images from undersampled data. In Chapter 4, a novel approach which uses the concepts of parallel imaging to grid data sampled along a non-Cartesian trajectory called GRAPPA Operator Gridding (GROG) is described. GROG shifts any acquired k-space data point to its nearest Cartesian location, thereby converting non-Cartesian to Cartesian data. The only requirements for GROG are a multi-channel acquisition and a calibration dataset for the determination of the GROG weights. Chapter 5 discusses an extension of GRAPPA Operator Gridding, namely Self-Calibrating GRAPPA Operator Gridding (SC-GROG). SC-GROG is a method by which non-Cartesian data can be gridded using spatial information from a multi-channel coil array without the need for an additional calibration dataset, as required in standard GROG. Although GROG can be used to grid undersampled datasets, it is important to note that this method uses parallel imaging only for gridding, and not to reconstruct artifact-free images from undersampled data. Chapter 6 introduces a simple, novel method for performing modified Cartesian GRAPPA reconstructions on undersampled non-Cartesian k-space data gridded using GROG to arrive at a non-aliased image. Because the undersampled non-Cartesian data cannot be reconstructed using a single GRAPPA kernel, several Cartesian patterns are selected for the reconstruction. Finally, Chapter 7 discusses a novel method of using GROG to mimic the bunched phase encoding acquisition (BPE) scheme. In MRI, it is generally assumed that an artifact-free image can be reconstructed only from sampled points which fulfill the Nyquist criterion. However, the BPE reconstruction is based on the Generalized Sampling Theorem of Papoulis, which states that a continuous signal can be reconstructed from sampled points as long as the points are on average sampled at the Nyquist frequency. A novel method of generating the “bunched” data using GRAPPA Operator Gridding (GROG), which shifts datapoints by small distances in k-space using the GRAPPA Operator instead of employing zig-zag shaped gradients, is presented in this chapter. With the conjugate gradient reconstruction method, these additional “bunched” points can then be used to reconstruct an artifact-free image from undersampled data. This method is referred to as GROG-facilitated Bunched Phase Encoding, or GROG-BPE.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden Transporteigenschaften von Nanostrukturen basierend auf modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heteroübergängen untersucht. Derartige Heterostrukturen zeichnen sich durch ein hochbewegliches zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das sich wenige 10 nm unterhalb der Probenoberfläche ausbildet. Mittels Elektronenstrahl-Lithographie und nasschemischer Ätztechnik wurde dieses Ausgangsmaterial strukturiert. Eindimensionale Leiter mit Kanalweiten von wenigen 10 nm wurden auf diese Weise hergestellt. Die Vorzüge derartiger Strukturen zeigen sich im ballistischen Elektronentransport über mehrere 10 µm und einer hohen Elektronenbeweglichkeit im Bereich von 10^6cm^2/Vs. Als nanoelektronische Basiselemente wurden eingehend eindimensionale Quantendrähte sowie y-förmig verzweigte Strukturen untersucht, deren Kanalleitwert über seitliche Gates kontrolliert werden kann. Dabei wurden die Transportmessungen überwiegend im stark nichtlinearen Transportregime bei Temperaturen zwischen 4,2 K und Raumtemperatur durchgeführt. Der Fokus dieser Arbeit lag insbesondere in der Untersuchung von Verstärkungseigenschaften und kapazitiven Kopplungen zwischen Nanodrähten, der Realisierung von komplexen Logikfunktionen wie Zähler- und Volladdiererstrukturen, dem Einsatz von Quantengates sowie der Analyse von rauschaktiviertem Schalten, stochastischen Resonanzphänomenen und Magnetfeldasymmetrien des nichtlinearen mesoskopischen Leitwertes.
No abstract available
This work studies the fundamental connection between lattice strain and magnetic anisotropy in the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The first chapters provide a general introduction into the material system and a detailed description of the growth process by molecular beam epitaxy. A finite element simulation formalism is developed to model the strain distribution in (Ga,Mn)As nanostructures is introduced and its predictions verified by high-resolution x-ray diffraction methods. The influence of lattice strain on the magnetic anisotropy is explained by an magnetostatic model. A possible device application is described in the closing chapter.
Funktionelle Bildgebung der Lunge und des Bronchialkarzinoms mittels Magnetresonanztomographie
(2008)
Ziel dieser Arbeit war es, die Magnetresonanztomographie (MRT) an der Lunge als Alternative zur traditionellen Lungenbildgebung voranzutreiben. So sollten MRT-Verfahren zur regionalen und quantitativen Lungenfunktionsprüfung für die klinische Routine entwickelt werden. Im Hinblick auf die Strahlentherapie von Patienten mit Bronchialkarzinom sollen funktionelle Lungenareale erkannt werden, um diese während der Bestrahlung optimal schonen zu können. An den zahlreichen Luft-Gewebe-Grenzflächen in der Lunge entstehen Magnetfeldinhomogenitäten. Daraus resultiert ein schneller Zerfall des MRT-Signals in der Lunge. Es wurde in dieser Arbeit ein Ansatz aufgezeigt, um die Ursache für den raschen Signalzerfall, nämlich die unterschiedlichen magnetischen Suszeptibilitäten von Lufträumen und Lungengewebe, zu beseitigen. Durch die intravaskuläre Injektion von paramagnetischen Kontrastmitteln kann die Suszeptibilität des Blutes an die Suszeptibilität der Lufträume angeglichen werden. Durch die Entwicklung einer MR-kompatiblen aktiven Atemkontrolle (MR-ABC) wurde in dieser Arbeit ein weiteres fundamentales Problem der Lungen-MRT adressiert: Die Bewegung während der Datenakquisition. Die MR-ABC detektiert Herzschlag und Atemposition und ist in der Lage die Atembewegung in jeder beliebigen Atemphase reproduzierbar für eine definierte Zeit auszusetzen. Dies wird durch einen Verschluss der Atemluftzufuhr realisiert. Traditionelle Verfahren können zwar ebenfalls die Atemphase detektieren, gestatten jedoch nicht deren Konservierung. Es wurde demonstriert, dass mit der MR-ABC hochauflösende Bilder der Lunge in hoher Bildqualität und durch die Verwendung langer Akquisitionsfenster in relativ kurzer Messzeit erreicht werden können. Eine regionale Lungenfunktionsprüfung ist für die Diagnose und Evaluierung vieler Krankheitsbilder vorteilhaft. In diesem Sinne wird seit einigen Jahren das Potential der Sauerstoff-verstärkten Lungen-MRT erforscht, die auf den paramagnetischen Eigenschaften des molekularen Sauerstoffs basiert. Im Blut gelöster Sauerstoff führt zu einer Verkürzung der T1-Relaxationszeit. Statt diese T1-Verkürzung quantitativ zu bestimmen wird aus praktischen Gründen meist ein T1-gewichteter Ansatz gewählt. In dieser Arbeit wurde jedoch gezeigt, dass nicht-quantitative Verfahren ein erhebliches Risiko zur Falschinterpretation beinhalten. Um Fehldiagnosen zu vermeiden, sollten deshalb prinzipiell quantitative Methoden zur Messung der durch die Sauerstoff-Verstärkung bedingten T1-Verkürzung in der Lunge verwendet werden. Herkömmliche Techniken zur quantitativen T1-Messung benötigen allerdings längere Messzeiten. Deshalb war zur Vermeidung von Bewegungsartefakten bisher die Datenaufnahme im Atemanhaltezustand notwendig. Wiederholtes Atemanhalten von mehreren Sekunden Dauer ist allerdings für einige Patienten sehr belastend. Aus diesem Grund wurden in dieser Arbeit zwei Methoden entwickelt, die eine quantitative Lungenfunktionsprüfung mittels MRT bei freier Atmung der Patienten ermöglichen. Eine gute Sauerstoffversorgung des Tumors wirkt sich positiv auf den Erfolg der Bestrahlung aus. Ein Ansatz zur Verbesserung der Strahlentherapie des Bronchialkarzinoms könnte daher in der Beatmung der Patienten mit hyperoxischen hypercapnischen Atemgasen während der Bestrahlung bestehen. In diesem Zusammenhang könnte die quantitative Messung der T1-Veränderung im Tumor nach Carbogenatmung ein Selektionskriterium darstellen, um diejenigen Patienten zu identifizieren, die von einer Carbogenbeatmung während der Bestrahlung profitieren können. Die Differenzierung zwischen vitalem Tumorgewebe, Nekrosen und atelektatischem Lungengewebe ist von großer Bedeutung bei der Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms. Einen neuen Ansatz bildet die in dieser Arbeit vorgestellte Magnetiserungstransfer-MRT. Um einen Magnetisierungstransfer zu erzeugen, wurde ein speziell auf die Bildgebung an der Lunge optimiertes Präparationsmodul entworfen. In Verbindung mit einer schnellen Bildakquisitionstechnik konnte die Magnetisierungstransfer-Lungenbildgebung in einem kurzen Atemstopp durchgeführt werden. Diese Technik wurde an mehreren Patienten mit Bronchialkarzinom evaluiert und die Ergebnisse mit denen der Fluor-Deoxyglykose-Positronen-Emissions-Tomographie (FDG-PET) verglichen. Es wurde festgestellt, dass mit diesem MRT-Verfahren ähnliche diagnostische Erkenntnisse erzielt werden können. Allerdings besitzt die MRT Vorteile im Hinblick auf räumliche Auflösung, Messzeit, Bildqualität, Kosten und Strahlenbelastung. Das erhebliche Potential für die Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms durch eine Magnetisierungstransfer-Bildgebung wurde damit nachgewiesen.
Als nicht-invasive Methode bietet die magnetische Kernspinresonanztomographie durch ihre Vielzahl an messbaren Größen wie Wassergehalt und Flussgeschwindigkeiten gute Voraussetzungen, um funktionelle Abläufe in Pflanzen und insbesondere Pflanzenwurzeln zu untersuchen. Für funktionelle NMR-Mikroskopie notwendige Hardware und Methoden wurden in dieser Arbeit entwickelt und angewendet. Aufgrund der starken Suszeptibilitätsunterschiede in den Proben und der notwendigen Zeitauflösung für funktionelle Studien, lag das Hauptaugenmerk dabei auf Turbospinechomethoden (auch als RARE bekannt). Im Rahmen des Hardwareaufbaus wurde ein neuartiges, modulares Probenkopfkonzept entwickelt. Außerdem war es notwendig geeignete Probengefäße und Pflanzenhandlingsysteme zu entwerfen, die die Anbringung einer HF-Spule im Wurzelbereich erlauben. Für die Auswertung gemessener Parameterkarten wurde eine Software geschrieben, mit der interaktiv Mittelwerte entlang geschlossener Pfade berechnet werden können, angepasst an den grob radialsymmetrische Aufbau der Pflanzenwurzeln. Als Grundlage für biologische Aussagen anhand von T1-, T2- und Spindichtekarten wurden aus einer umfangreichen Literaturrecherche die bekannten Zusammenhänge zwischen diesen Parametern und physiologischen Größen zusammengestellt. Ergänzend wurde das Verhalten einer monoexponentiellen Beschreibung der Relaxation von mehr-Kompartimentsystemen und von deren Durchmischung untersucht. Eine Computersimulation der Diffusion zwischen Volumenschichten mit unterschiedlichen Relaxationszeiten wurde implementiert. Damit konnte gezeigt werden, dass die Reichweite der Durchmischung der messbaren Relaxationszeiten bei freier Diffusion abhängig ist von der Diffusionsweite, die nach der Einstein-Smoluchowski-Gleichung aus der jeweils lokalen Relaxationszeit resultiert. Damit ergibt sich eine grundsätzliche Limitierung der räumlichen Auflösung von Relaxationszeitkarten und auch des jeweiligen Relaxationszeitkontrastes in NMR-Bildern. Daneben erklärt der Effekt der durch Diffusion vermittelten Relaxation auch den hellen Ring, der in NMR-Bildern die Wurzeln in Nährlösung umgibt. Die hauptsächliche Anwendung der entwickelten Methodik auf biologische Fragestellungen bestand in der Untersuchung der Reaktion von Maiswurzeln auf Trockenstress. Erstmals konnten dabei im Rahmen dieser Arbeit Kavitationen der Wassersäule im Xylem von Wurzeln sowie deren Wiederbefüllung nach Wiederbewässerung der Pflanzen direkt beobachtet werden. Bei der weiteren systematischen Untersuchung zu Kavitationen gelang es auch, die bislang unbekannte Geschwindigkeit zu bestimmen (Größenordnung 1mm/min) mit der die kavitierten Bereiche von unten mit einer neuen Wassersäule gefüllt werden. Außerdem konnte mit Hilfe von Flussgeschwindigkeitskarten nachgewiesen werden, dass Gefäße mit Kavitationen nach der Wiederbefüllung ihre volle Funktionalität wiedererlangen können. Aus solchen Flusskarten konnte auch der Volumenfluss berechnet und z.B. mit der Transpirationsrate verglichen werden. Die gemessenen T1- und Spindichtekarten bieten viele Hinweise auf die Funktion der unterschiedlichen Gewebetypen der Wurzel während des Trockenstresses und bei der Wiederbefüllung. Insbesondere T1 erwies sich als aussagekräftiger Parameter für die Beurteilung von aufgetretenen Gewebeschäden. Als Grundlage für zukünftige Studien wurden verschiedene Messungen mit Kontrastmittel im Umgebungsmedium der Wurzeln durchgeführt, sowie eine 3D-Turbospinechosequenz implementiert, mit der auch die interne Struktur der Wurzeln und ihrer Verzweigungen dargestellt werden konnte.
The goal of the work presented in this thesis was to explore the possibilities and limitations of MRI / MRS using an ultra high field of 17.6 tesla. A broad range of specific applications and MR methods, from MRI to MRSI and MRS were investigated. The main foci were on sodium magnetic resonance spectroscopic imaging of rodents, magnetic resonance spectroscopy of the mouse brain, and the detection of small amounts of iron labeled stem cells in the rat brain using MRI Sodium spectroscopic imaging was explored since it benefits tremendously from the high magnetic field. Due to the intrinsically low signal in vivo, originating from the low concentrations and short transverse relaxation times, only limited results have been achieved by other researchers until now. Results in the literature include studies conducted on large animals such as dogs to animals as small as rats. No studies performed on mice have been reported, despite the fact that the mouse is the most important laboratory animal due to the ready availability of transgenic strains. Hence, this study concentrated on sodium MRSI of small rodents, mostly mice (brain, heart, and kidney), and in the case of the brain on young rats. The second part of this work concentrated on proton magnetic resonance spectroscopy of the rodent brain. Due to the high magnetic field strength not only the increasing signal but also the extended spectral resolution was advantageous for such kind of studies. The difficulties/limitations of ultra high field MRS were also investigated. In the last part of the presented work detection limits of iron labeled stem cells in vivo using magnetic resonance imaging were explored. The studies provided very useful benchmarks for future researchers in terms of the number of labeled stem cells that are required for high-field MRI studies. Overall this work has shown many of the benefits and the areas that need special attention of ultra high fields in MR. Three topics in MRI, MRS and MRSI were presented in detail. Although there are significant additional difficulties that have to be overcome compared to lower frequencies, none of the work presented here would have been possible at lower field strengths.
Nuclear magnetic resonance (NMR) imaging is a well-established imaging technique. If the achieved spatial resolution is below 100 um, it is usually denoted as magnetic resonance microscopy (MRM). The spatial resolution limit is on the order of a few um. As a downside, high resolution imaging is usually time-consuming and technological requirements are very sumptuous. Furthermore, miniaturization of the radiofrequency (RF) coil leading to a so-called microcoil is necessary; it also brings along detrimental effects. Therefore, there is a high potential for optimizing present MRM methods. Hence it is the aim of this work to improve and further develop present methods in MRM with focus on the RF coil and to apply those methods on new biological applications. All experiments were conducted on a Bruker 17.6 T system with a maximum gradient strength of 1 T/m and four RF receiver channels. Minimizing the RF coil dimensions, leads to increased artefacts due to differences in magnetic susceptibility of the coil wire and surrounding air. Susceptibility matching by immersing the coil in FC-43 is the most common approach that fulfills the requirements of most applications. However, hardly any alternatives are known for cases where usage of FC-43 is not feasible due to its specific disadvantages. Two alternative substances (bromotricholoromethane and Fomblin Y25) were presented and their usability was checked by susceptibility determination and demonstration experiments after shimming under practical conditions. In a typical MRM microcoil experiment, the sample volume is significantly smaller than the maximum volume usable for imaging. This mismatch has been optimized in order to increase the experiment efficiency by increasing the number of probe coils and samples used. A four-channel probehead consisting of four individual solenoid coils suited for cellular imaging of Xenopus laevis oocytes was designed, allowing simultaneous acquisition from four samples. All coils were well isolated and allowed quantitative image acquisition with the same spatial resolution as in single coil operation. This method has also been applied in other studies for increased efficiency: using X. laevis oocytes as a single cell model, the effect of chemical fixation on intracellular NMR relaxation times T1 and T2 and on diffusion was studied for the first time. Significant reduction of relaxation times was found in all cell compartments; after reimmersion in buffer, values return close to the initial values, but there were small but statistically significant differences due to residual formaldehyde. Embryos of the same species have been studied morphologically in different developmental stages. Wild type embryos were compared to embryos that had experienced variations in protein levels of chromosomal proteins HMGN and H1A. Significant differences were found between wild type and HMGN-modified embryos, while no difference was observed between wild type and H1-modified embryos. These results were concordant with results obtained from light microscopy and histology. The technique of molecular imaging was also performed on X. laevis embryos. Commercially available antibodies coupled to ultrasmall superparamagnetic iron oxide (USPIO) dextrane coated particles (MACS) served as a specific probe detectable by MRM, the aim being the detection of tissue specific contrast variations. Initially, the relaxivity of MACS was studied and compared to Resovist and VSOP particles. The iron concentration was determined quantitatively by using a general theoretical approach and results were compared to values obtained from mass spectroscopy. After incubation with MACS antibodies, intraembryonal relaxation times were determined in different regions of the embryo. These values allowed determination of local iron oxide particle concentrations, and specific binding could be distinguished from unspecific binding. Although applications in this work were focused on X. laevis oocytes and embryos, 3D-imaging on a beewolf head was also carried out in order to visualize the postpharyngeal gland. Additionally, an isolated beewolf antenna was imaged with a spatial resolution of (8 um)^3 for depiction of the antennal glands by using a microcoil that was specially designed for this sample. The experiments carried out in this work show that commercially available MRM systems can be significantly optimized by using small sample-adapted RF coils and by parallel operation of multiple coils, by which the sample throughput and thus time-efficiency is increased. With this optimized setup, practical use was demonstrated in a number of new biological applications.
Besides image contrast, imaging speed is probably the most important consideration in clinical magnetic resonance imaging (MRI). MR scanners currently operate at the limits of potential imaging speed, due to technical and physiological problems associated with rapidly switched gradient systems. Parallel imaging (parallel MRI or pMRI) is a method which allows one to significantly shorten the acquisition time of MR images without changing the contrast behavior of the underlying MR sequence. The accelerated image acquisition in pMRI is accomplished without relying on more powerful technical equipment or exceeding physiological boundaries. Because of these properties, pMRI is currently employed in many clinical routines, and the number of applications where pMRI can be used to accelerate imaging is increasing. However, there is also growing criticism of parallel imaging in certain applications. The primary reason for this is the intrinsic loss in the SNR due to the accelerated acquisition. In addition, other effects can also lead to a reduced image quality. Due to unavoidable inaccuracies in the pMRI reconstruction process, local and global errors may appear in the final reconstructed image. The local errors are visible as noise enhancement, while the global errors result in the so-called fold-over artifacts. The appearance and strength of these negative effects, and thus the image quality, depend upon different factors, such as the parallel imaging method chosen, specific parameters in the method, the sequence chosen, as well as specific sequence parameters. In general, it is not possible to optimize all of these parameters simultaneously for all applications. The application of parallel imaging in can lead to very pronounced image artifacts, i.e. parallel imaging can amplify errors. On the other hand, there are applications such as abdominal MR or MR angiography, in which parallel imaging does not reconstruct images robustly. Thus, the application of parallel imaging leads to errors. In general, the original euphoria surrounding parallel imaging in the clinic has been dampened by these problems. The reliability of the pMRI methods currently implemented is the main criticism. Furthermore, it has not been possible to significantly increase the maximum achievable acceleration with parallel imaging despite major technical advances. An acceleration factor of two is still standard in clinical routine, although the number of independent receiver channels available on most MR systems (which are a basic requirement for the application of pMRI) has increased by a factor of 3-6 in recent years. In this work, a novel and elegant method to address this problem has been demonstrated. The idea behind the work is to combine two methods in a synergistic way, namely non-Cartesian acquisition schemes and parallel imaging. The so-called non-Cartesian acquisition schemes have several advantages over standard Cartesian acquisitions, in that they are often faster and less sensitive to physiological noise. In addition, such acquisition schemes are very robust against fold-over artifacts even in the case of vast undersampling of k-space. Despite the advantages described above, non-Cartesian acquisition schemes are not commonly employed in clinical routines. A reason for that is the complicated reconstruction techniques which are required to convert the non-Cartesian data to a Cartesian grid before the fast Fourier transformation can be employed to arrive at the final MR image. Another reason is that Cartesian acquisitions are routinely accelerated with parallel imaging, which is not applicable for non-Cartesian MR acquisitions due to the long reconstruction times. This negates the speed advantage of non-Cartesian acquisition methods. Through the development of the methods presented in this thesis, reconstruction times for accelerated non-Cartesian acquisitions using parallel imaging now approach those of Cartesian images. In this work, the reliability of such methods has been demonstrated. In addition, it has been shown that higher acceleration factors can be achieved with such techniques than possible with Cartesian imaging. These properties of the techniques presented here lead the way for an implementation of such methods on MR scanners, and thus also offer the possibility for their use in clinical routine. This will lead to shorter examination times for patients as well as more reliable diagnoses.
Die in der vorliegenden Arbeit eingeführte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren“ Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie für eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen lässt. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem ermöglicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist.
The control of quantum mechanical processes, especially the selective manipulation of photochemical reactions by shaped fs laser pulses was successfully demonstrated in many experiments in the fields of physics, chemistry and biology. In this work, attention is directed to the control of two systems that mark a bridge to real synthetic chemistry. In a liquid phase environment the outcome of the photo-induced Wolff rearrangement of an industrially relevant diazonaphthoquinone compound, normally used in photoresists (e.g. Novolak) was optimized using shaped fs laser pulses. In the second series of experiments chemical reactions on a catalyst metal surface which comprise laser induced molecular bond formation channels were selectively manipulated for the first time. The control of liquid phase reactions necessitates adequate spectroscopic signals that are characteristic for the formed product species. Therefore, a pump-probe setup for transient absorption spectroscopy in the mid-infrared for the purpose of investigating ultrafast structural changes of molecules during photoreactions was constructed. This versatile setup enables to monitor structural changes of molecules in the liquid phase and to find appropriate feedback signals for the control of these processes. Prior to quantum control experiments, the photoinduced Wolff-rearrangement reaction of 2-diazo-1-naphthoquinone (DNQ) dissolved in water and methanol was thoroughly investigated. Steady state absorption measurements in the mid-infrared in combination with quantum chemical density functional theory (DFT) calculations revealed the characteristic vibrational bands of DNQ and of possible products. A mid-infrared transient absorption study was performed, to illuminate the structural dynamics of the ultrafast rearrangement reaction of DNQ. The experimental observations indicate, that the Wolff rearrangement reaction of DNQ proceeds within 300 fs. A model for the relaxation dynamics of the ketene photoproduct and DNQ after photoexcitation can be deduced that fits the measured data very well. The object of the quantum control experiments on DNQ was the improvement of the ketene yield. It was shown that the ketene formation after Wolff rearrangement of DNQ is very sensitive to the shape of the applied excitation laser pulses. The variation of single parameters, like the linear chirp as well as the pulse separation of colored double pulses lead to the conclusion that the well known intrapulse dumping mechanism is responsible for the impact of the frequency ordering within the excitation pulse on the photoproduct yield. Adaptive optimizations using a closed learning loop basically lead to the same result. Adaptive fs quantum control was also applied to surface reactions on a catalyst metal surface for the first time. Therefore, the laser-induced catalytic reactions of carbon monoxide (CO) and hydrogen (H2) on a Pd(100) single crystal surface were studied. This photochemical reaction initiated with fs laser pulses has not been observed before. Several product molecules could be synthesized, among them also species (e.g. CH^3+) for whose formation three particles are involved. The systematic variation of different parameters showed that the reactions are sensitive to the catalyst surface, the composition of the adsorbate and to the laser properties. A pump-probe study revealed that they occur on an ultrafast time scale. These catalytic surface reactions were then investigated and improved with phaseshaped fs laser pulses. By applying a feedback optimal control scheme, the reaction outcome could be successfully manipulated and the ratio of different reaction channels could be selectively controlled. Evidence has been found that the underlying control mechanism is nontrivial and sensitive to the specific conditions on the surface. The experiments shown here represent the first successful experiment on adaptive fs quantum control of a chemical reaction between adsorbate molecules on a surface. In contrast to previous quantum control experiments, reaction channels comprising the formation of new molecular bonds rather than the cleavage of already existing bonds are controlled. This work successfully showed that quantum control can be extended to systems closer to situations encountered in synthetic chemistry as was demonstrated in the two examples of the optimization of a complicated rearrangement reaction and the selective formation of chemical bonds with shaped fs laser pulses.
Als erster Schritt wurde der dreidimensionale optische Einschluss der Mikroresonatoren verbessert. Eine höhere Güte der Strukturen konnte vor allem durch Weiterentwicklung des Herstellungsprozesses erzielt werden. Der Ätzprozess der Türmchen wurde so optimiert, um möglichst glatte und senkrechte Seitenwände der Resonatoren zu erreichen. Dies reduziert Streu- und Beugungsverluste an den Seitenwänden der Mikroresonatoren und verbessert deren optischen Einschluss. Des Weiteren wurde der epitaktische Schichtaufbau der Resonatoren sowie die Wachstumsparameter der einzelnen Halbleiterschichten optimiert. Somit konnte der Q-Faktor der Resonatoren zum Beispiel durch die Verwendung von Spiegeln mit einer höheren Reflektivität und einem angepassten V/III-Verhältnis bei den verschiedenen Epitaxieschichten weiter erhöht werden. Für einen aktiven Mikroresonator mit 26 (30) Spiegelpaaren im oberen (unteren) DBR und einem Durchmesser von 4 µm wurden somit Rekordwerte für den Q-Faktor von ca. 90000 erreicht. Parallel hierzu wurden Analysen zum Wachstum von selbstorganisierten GaInAs-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten angestellt. Hierbei war sowohl die Entstehung der dreidimensionalen Wachstumsinseln als auch deren optische Eigenschaften Gegenstand der Untersuchungen. Die morphologischen Eigenschaften der Quantenpunkte wurde mittels Transmissions- und Rasterelektronenmikroskopie analysiert, womit die optischen Eigenschaften durch Photolumineszenz- und Photoreflexionsmessungen untersucht wurden. Die optischen und vor allem die geometrischen Eigenschaften der selbstorganisiert gewachsenen GaInAs-Quantenpunkte konnten entscheidend verbessert werden. Durch die Verwendung von einer gering verspannten Nukleationsschicht mit einem Indiumgehalt von 30 % konnte die Flächendichte der Quantenpunkte auf 6 - 9 x 10^9 cm^-2 verringert und ihre geometrischen Abmessungen auf typische Längen von 50 - 100 nm und Breiten von ca. 30 nm erhöht werden. Durch den reduzierten Indiumgehalt wird die Gitterfehlanpassung zwischen den Quantenpunkten und der umgebenden Matrix verkleinert. Die verringerte Verspannung beim Quantenpunktwachstum führt zu einer erhöhten Migrationslänge der abgeschiedenen Atome auf der Oberfläche, was wiederum zur Bildung von größeren Quantenpunkten mit geringerer Flächendichte führt. Schließlich wurden die gewonnenen Erkenntnisse über das MBE-Wachstum von Mikroresonatoren, ihre Prozessierung und das selbstorganisierte Inselwachstum von GaInAs auf GaAs als Basis für die Herstellung weiterer Proben verwendet. Es wurden nun beide Bereiche miteinander verknüpft und gering verspannte GaInAs-Quantenpunkte in die Mikroresonatoren eingewachsen. Die hohen Güten der realisierten Mikrokavitäten in Kombination mit Quantenpunkten mit vergrößerten Abmessungen und geringen Dichten machen diese Strukturen zu idealen Kandidaten für die Grundlagenforschung im Bereich der Quantenelektrodynamik. Als Höhepunkt ermöglichten diese Strukturen zum ersten Mal den Nachweis einer starken Wechselwirkung zwischen Licht und Materie in einem Halbleiter. Für den Fall der gering verspannten vergrößerten Quantenpunkte im Regime der starken Kopplung konnte eine Vakuum-Rabi-Aufspaltung von ca. 140 µeV zwischen der Resonatormode und dem Quantenpunkt-Exziton beobachtet werden. Durch die verbesserten Güten der Kavitäten konnte das Regime der starken Wechselwirkung ebenfalls für kleinere Quantenpunkte erreicht werden. Eine Rabi-Aufspaltung von ca. 60 µeV wurde zum Beispiel für kreisrunde GaInAs-Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % und Durchmessern zwischen 20 und 25 nm gemessen. Das Regime der starken Kopplung ermöglicht es weiterhin, Rückschlüsse auf die Oszillatorstärke der eingewachsenen Quantenpunkte zu ziehen. So konnte zum Beispiel für die vergrößerten Quantenpunktstrukturen eine Oszillatorstärke von ca. 40 - 50 abgeschätzt werden. Dagegen weisen die leicht verkleinerten Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % nur eine Oszillatorstärke von ca. 15 - 20 auf. Des Weiteren wurden für einen späteren elektrischen Betrieb der Bauteile dotierte Mikroresonatoren hergestellt. Die hohen Güten der dotierten Türmchen ermöglichten ebenso die Beobachtung von klaren quantenelektrodynamischen Effekten im elektrischen Betrieb. Die untersuchten elektrisch gepumpten Mikroresonatoren mit kleinen GaInAs-Quantenpunkten in der aktiven Schicht operierten im Regime der schwachen Kopplung und zeigten einen deutlichen Purcell-Effekt mit einem Purcell-Faktor von ca. 10 im Resonanzfall. Durch den Einsatz von vergrößerten GaInAs-Quantenpunkten konnte ebenfalls im elektrischen Betrieb das Regime der starken Wechselwirkung mit einer Rabi-Aufspaltung von 85 µeV erreicht werden.
Spektroskopie kollektiver Zyklotron- und Intersubband-Resonanzen von Quanten-Hall-Systemen in GaAs
(2008)
Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit stand das Studium der langwelligen Magneto-Kollektivmoden quasi-zweidimensionaler Elektronengase (Q2DEG) in GaAs. Diese Anregungen, die sich in Zyklotronresonanzen und Magneto-Intersubband-Resonanzen untergliedern, wurden mittels der Ferninfrarot-Fourierspektroskopie in einem Magnetfeldregime 0 T ≤ B ≤ 17 T untersucht. Die Zyklotronresonanz wurde über einen sehr weiten und umfassenden Dichtebereich von 1x10^11 cm^-2 bis 1.2x10^12 cm^-2 im Temperaturintervall 0.3 K < T < 80 K vermessen. Dabei kamen grundlegend unterschiedliche Proben-Strukturen mit Elektronenbeweglichkeiten im Bereich 5x10^5 cm^2/Vs bis 7x10^6 cm^2/Vs zum Einsatz, die unter unterschiedlichen Optimierungsgesichtspunkten hergestellt wurden. Mit den verfügbaren Proben und Parametern konnten mittels der Zyklotronresonanz die Regimes des Integralen (IQHE) und des Fraktionalen Quanten-Hall-Effektes (FQHE) abgedeckt und die bei hohen Temperaturen dominierenden Polaron-Renormierungen grundlegend charakterisiert werden. Zur Analyse und Interpretation der experimentellen Daten wurden theoretische Modelle zur mehrkomponentigen Zyklotronresonanz unte r den Aspekten der Polaron-Renormierung, der Leitungsband-Nichtparabolizität, der Streuung an Störstellen, der Abschirmung, sowie der Elektron-Elektron-Wechselwirkung und den mit ihr zusammenhängenden Grundzuständen entwickelt und mit diesen numerische Modell- und Anpassungsrechnungen durchgeführt. Die Magneto-Intersubband-Resonanzen wurden im Regime des IQHE experimentell untersucht. Dabei wurde die Gitterkopplertechnik zur Ankopplung des Lichtfeldes an diese Anregungen eingesetzt. Zum Verständnis und zur Interpretation der Messergebnisse wurden die selbstkonsistenten Gleichungen zur Berechnung der Magneto-Landau-Subband-Struktur und der dazu kompatiblen Dichteantwort im Rahmen der Hartree-Fock- (HFA) bzw. der zeitabhängigen Hartree-Fock-Näherung (TDHFA) aufgestellt und der numerische Lösungsweg dargelegt. Anhand von Anpassungsrechnungen wurde daraufhin die Magnetfeldabhängigkeit der Intersubband-Resonanzen analysiert.
The role of elastic interactions, particularly for the self-organized formation of periodically faceted interfaces, was investigated in this thesis for archetype organic-metal interfaces. The cantilever bending technique was applied to study the change of surface stress upon formation of the interface between 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) and Ag(111). This system is known to form a chemisorptive bonding. Indeed, the sign and the coverage-dependence of the surface stress change are in agreement to models and previous measurements of chemisorptive systems in literature. While the adsorption of molecules into the large domains is associated with a negative, i.e. compressive stress change, the formation of domain boundaries in the molecular layer induces a stress change of opposite sign, increasing the surface stress. The magnitude of the surface stress change of (-0.30 +- 0.10} N/m reflects a relatively weak binding of a PTCDA molecule to each individual single silver atom. It is emphasized, however, that if normalized to the surface stress change per molecule, this value corresponds to a stress change of (-2.2 +- 0.2) eV per molecule which is in the order of the suspected binding energy of this system. Therefore, these experiments reveal elastic interactions to be of significant order of magnitude for this system class. Thereby, they add a new point of view to the understanding of these interfaces. Besides, since the results are in agreement with the well-known properties of this interface, they establish the cantilever bending technique in the field of organic-metal interfaces. The mere existence of a bending of the sample implies an interesting detail for the PTCDA/Ag(111) interface in particular. It is the first experimental evidence for a structural change in the topmost substrate layers upon adsorption of PTCDA on Ag(111). Since such a modification has significant implications for the interpretation of other experimental results, a further investigation with more quantitative structural methods appears necessary. The main focus of this work, however, was on the investigation of the formation of the long-range ordered, self-organized faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface. Reciprocal space maps of this interface were recorded both by spot profile analysis low energy electron diffraction (SPA-LEED) and low energy electron microscopy (LEEM) in selected area LEED mode. Complementary to the reciprocal data, also microscopic real-space LEEM data were used to characterize the morphology of this interface. Six different facet faces ((111), (532), (743), (954), (13 9 5), and (542)) were observed for the preparation path of molecular adsorption on the substrate kept at 550 K. Facet-sensitive dark-field LEEM localized these facets to grow in homogeneous areas of microscopic extensions. If the pristine mesoscopic orientation locally deviates from the average orientation, e.g. in pristine step density, locally different facet types are formed, distorting the otherwise regular mesoscopic pattern. Hence, the original mesoscopic orientation of the substrate strongly determines the degree of order of the faceted surface and the facet species formed. The temperature-dependence of the interface formation was studied in a range between 418 K and 612 K in order to learn more about the kinetics of the process. Additional steeper facets of 27° inclination with respect to the (111) surface were observed in the low temperature regime. Furthermore, using facet-sensitive dark-field LEEM, spatial and size distributions of specific facets were studied for the different temperatures. The nucleation density of the facets did not depend on temperature and can therefore be concluded not to be limited by diffusion. Moreover, the facet dimensions were statistically analyzed. The total island size of the facets follows an exponential distribution, indicating a random growth mode in absence of any mutual facet interactions. While the length distribution of the facets also follows an exponential distribution, the width distribution is peaked, reflecting the high degree of lateral order. This anisotropy is temperature-dependent and occurs starting above 478 K substrate temperature during growth. The peaked distribution indicates the presence of a long-range interaction which leads to the structural order of the self-organized grating. The origin of this long-range interaction was investigated combining three complementary in-situ methods, all providing new insights into the formation of faceted organic-metal interfaces: the cantilever bending technique, high-resolution low energy electron diffraction (SPA-LEED), and microscopy (LEEM). The cantilever bending technique was applied for the first time to a faceting system at all. Below the faceting transition temperature the surface stress change associated with the formation of the PTCDA/Ag(10 8 7) interface resembles in shape and magnitude the one observed for the reference interface PTCDA/Ag(111). But above the transition temperature the absolute surface stress change of (-0.67 +- 0.10) N/m observed for the faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface is considerably larger than for the previous cases. Moreover, the stress change happens in distinguishable stages with a clearly resolvable fine structure of regimes of positive and negative stress changes. These different regimes of surface stress change can be correlated to different stages of the structural phase transition observed by the structural in-situ methods. Thereby, morphological objects (i.e. the facets) are assigned to a specific stress character. Thus, domains of different stress character can be identified on the surface. These stress domains are the prerequisite to apply continuum descriptions of the self-ordering process based on elastic interactions. Hence, the results are the first experimental verification that these continuum descriptions are indeed also applicable to the whole system class of faceting organic-metal interfaces. In conclusion, the results provide strong evidence for elastic interactions being the physical origin of long-range order for this system. In addition, the clear correlation of structural phase transition and surface stress change regimes suggests surface stress to play also an important role for the kinetics of the system. Indeed, the system seems to try to limit the overall stress change during the interface formation by forming facets of positive and negative stress character. Hence, the selection of specific facets could depend on the corresponding stress character. Furthermore, the system seems willing to re-facet at high coverages in order to prevent imperfect domain boundaries which are associated with an increase of surface stress. Finally, template-assisted growth of lateral, heterorganic nanostructures has been explored. Therefore, self-assembled monolayers as a second archetype class of molecules were grown on partially covered PTCDA/Ag(10 8 7) interfaces. Indeed, using standard surface science techniques, the basic principle of this growth scheme was confirmed to be successful.
Das Dephasierungsverhalten und die daraus resultierende Relaxation der Magnetisierung sind Grundlage aller auf der Kernspinresonanz basierenden bildgebenden Verfahren. Das erhaltene Signalder präzedierenden Protonen wird wesentlich von den Eigenschaften des untersuchten Gewebes bestimmt. Insbesondere die durch magnetisierte Stoffe wie z. B. desoxygeniertes Blut (BOLD-Effekt) oder magnetische Nanopartikel erzeugten Suszeptibilitätssprünge gewinnen zunehmend Bedeutung in der biomedizinischen Bildgebung. In der vorliegenden Arbeit wurden die Einflüsse von Feldinhomogenitäten auf das NMR-Signal untersucht.
ZnO-based semiconductors were studied by Raman spectroscopy and complementary methods (e.g. XRD, EPS) with focus on semimagnetic alloying with transition metal ions, doping (especially p-type doping with nitrogen as acceptor), and nanostructures (especially wet-chemically synthesized nanoparticles).