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- trap states (1)
- triangular lattice (1)
- tunable laser (1)
- tunnel contacts (1)
- tunneling diodes (1)
- twin suppression (1)
- two photon interference (1)
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- two-dimensional spectroscopy (1)
- ultra high vacuum (1)
- ultra-short laser pulses (1)
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- ultrafast spectroscopy (1)
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- ultraschnell (1)
- ultraschnelle Optik (1)
- ultrashort (1)
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- variable density sampling (1)
- vascular cell adhesion molecules (1)
- vaskuläre Adhäsionsmoleküle (1)
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- verborgene Grenzflächen (1)
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- vertical (1)
- vertikal (1)
- vibronic electronic excitation (1)
- vicinal (1)
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- x-ray absorption spectroscopy (1)
- x-ray diffraction (1)
- x-ray emission spectroscopy (1)
- x-ray imaging (1)
- x-ray inline phase contrast (1)
- x-ray magnetic circular dichroism (1)
- x-ray micro computed tomography (1)
- x-ray microscopy (1)
- x-ray spectroscopy (1)
- x-rays (1)
- xerogel (1)
- xylem cavitation (1)
- zeitafgelöst (1)
- zeitaufgelöste Spektroskopie (1)
- zone plate (1)
- zweidimensional (1)
- Übergangsmetalldichalkogenide (1)
- Überstruktur (1)
Institute
- Physikalisches Institut (413) (remove)
Sonstige beteiligte Institutionen
- Universitätsklinikum Würzburg (3)
- ATLAS Collaboration (1)
- Bayerisches Zentrum für Angewandte Energieforschung e.V. (1)
- Biomedizinische NMR Forschungs GmbH am Max-Planck-Institut fuer biophysikalische Chemie (1)
- CERN (1)
- CERN (Geneva, Switzerland) (1)
- Department of Cellular Therapies, University of Navarra, Pamplona, Spain (1)
- Department of X-ray Microscopy, University of Würzburg, Würzburg, Germany (1)
- Deutsches Zentrum für Herzinsuffizienz (1)
- Didaktik der Physik (1)
ResearcherID
- D-1250-2010 (1)
- N-7500-2014 (1)
Exziton-Polaritonen sind hybride Quasiteilchen, die entstehen durch die starke Kopplung zwischen Halbleiter-Exzitonen und Mikrokavitätsphotonen in einem optischen Resonator. Aufgrund ihres bosonischen Charakters können die Polaritonen Kondensate ausbilden. In dieser Arbeit ist der emittierende organische Halbleiter das fluoreszierende Protein mCherry. Um einen räumlichen Einschluss zu generieren wurden hemisphärische Potentiale genutzt. Durch die Variation der Potentiallandschaft (Linse, Molekül, Kette, Su-Schrieffer-Heeger-Kette und Honigwaben-Gitter) konnten Eigenschaften wie beispielsweise topologisch nicht-triviale Defekte experimentell bei Umgebungstemperatur demonstriert werden. Zusammengefasst beschäftigt sich diese Arbeit mit der Exziton-Polartion Kondensation in unterschiedlichen Potentiallandschaften mit dem organischen Halbleiter mCherry.
In this thesis, the Josephson effect in mercury telluride based superconducting quantum point contacts (SQPCs) is studied. Implementing such confined structures into topological superconductors has been proposed as a means to detect and braid Majorana fermions. For the successful realization of such experiments though, coherent transport across the constriction is essential. By demonstrating the Josephson effect in a confined topological system, the presented experiments lay the foundation for future quantum devices that can be used for quantum computation. In addition, the experiments also provide valuable insights into the behavior of the Josephson effect in the low-channel limit (N<20). Due to the confinement of the weak link, we can also study the Josephson effect in a topological insulator, where the edge modes interact.
In conclusion, this thesis discusses the fabrication of, and low-temperature measurements on mercury telluride quantum point contacts embedded within Josephson junctions. We find that the merging of the currently used fabrication methods for mercury telluride quantum point contacts and Josephson junctions does not yield a good enough device quality to resolve subbands of the quantum point contact as quantization effects in the transport properties. As we attribute this to the long dry etching time that is necessary for a top-contact, the fabrication process was adapted to reduce the defect density at the superconductor-semiconductor interface. Employing a technique that involves side contacting the mercury telluride quantum well and reducing the size of the mercury telluride mesa to sub-micrometer dimensions yields a quantized supercurrent across the junction. The observed supercurrent per mode is in good agreement with theoretical predictions for ballistic, one-dimensional modes that are longer than the Josephson penetration depth. Moreover, we find that oscillatory features superimpose the plateaus of the supercurrent and the conductance. The strength of these oscillatory features are sample-dependent and complicate the identification of plateaus. We suggest that the oscillatory features originate mainly from local defects and the short gate electrode. Additionally, resonances are promoted within the weak link if the transparency of the superconductor-HgTe interface differs from one.
Furthermore, the research explores the regimes of the quantum spin Hall effect and the 0.5 anomaly. Notably, a small yet finite supercurrent is detected in the QSH regime. In samples fabricated from thick mercury telluride quantum wells, the supercurrent appears to vanish when the quantum point contact is tuned into the regime of the 0.5 anomaly. For samples fabricated from thin mercury telluride quantum wells, the conductance as well as the supercurrent vanish for strong depopulation. In these samples though, the supercurrent remains detectable even for conductance values significantly below 2 e²/h.
Numerical calculation reproduce the transport behavior of the superconducting quantum point contacts.
Additionally, the topological nature of the weak link is thoroughly investigated using the supercurrent diffraction pattern and the absorption of radio frequency photons. The diffraction pattern reveals a gate independent, monotonous decay of $I_\text{sw}(B)$, which is associated with the quantum interference of Andreev bound states funneled through the quantum point contact. Interestingly, the current distribution in the weak link appears unaffected as the quantum point contact is depleted. In the RF measurements, indications of a 4π periodic supercurrent are observed as a suppression of odd Shapiro steps. The ratio of the 4π periodic current to the 2π periodic current appears to decrease for smaller supercurrents, as odd Shapiro steps are exclusively suppressed for large supercurrents. Additionally, considering the observation that the supercurrent is small when the bulk modes in the quantum point contact are fully depleted, we suggest that the re-emerging of odd Shapiro steps is a consequence of the group velocity of the edge modes being significantly suppressed when the bulk modes are absent. Consequently, the topological nature of the superconducting quantum point contact is only noticeable in the transport properties when bulk modes are transmitted through the superconducting quantum point contact.
The shown experiments are the first demonstration of mercury telluride superconducting quantum point contacts that exhibit signatures of quantization effects in the conductance as well as the supercurrent. Moreover, the experiments suggest that the regime of interacting topological edge channels is also accessible in mercury telluride superconducting quantum point contacts. This is potentially relevant for the realization of Majorana fermions and their application in the field of quantum computation.
Two-dimensional lattices are in the focus of research in modern solid state physics due to their novel and exotic electronic properties with tremendous potential for seminal future applications. Of particular interest within this research field are quantum spin Hall insulators which are characterized by an insulating bulk with symmetry-protected metallic edge states. For electrons within these one-dimensional conducting channels, spin-momentum locking enables dissipationless transport - a property which promises nothing short of a revolution for electronic devices. So far, however, quantum spin Hall materials require enormous efforts to be realized such as cryogenic temperatures or ultra-high vacuum. A potential candidate to overcome these shortcomings are two-dimensional lattices of the topological semi-metal antimony due to their potential to host the quantum spin Hall effect while offering improved resilience against oxidation.
In this work, two-dimensional lattices of antimony on different substrates, namely Ag(111), InSb(111) and SiC(0001), are investigated regarding their atomic structure and electronic properties with complimentary surface sensitive techniques. In addition, a systematic oxidation study compares the stability of Sb-SiC(0001) with that of the two-dimensional topological insulators bismuthene-SiC(0001) and indenene-SiC(0001).
A comprehensive experimental analysis of the \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})R30^\circ\) Sb-Ag(111) surface, including X-ray standing wave measurements, disproves the proclaimed formation of a buckled antimonene lattice in literature. The surface lattice can instead be identified as a metallic Ag\(_2\)Sb surface alloy.
Antimony on InSb(111) shows an unstrained Volmer-Weber island growth due to its large lattice mismatch to the substrate. The concomitant moir\'{e} situation at the interface imprints mainly in a periodic height corrugation of the antimony islands which as observed with scanning tunneling microscopy. On islands with various thicknesses, quasiparticle interference patterns allow to trace the topological surface state of antimony down to the few-layer limit.
On SiC(0001), two different two-dimensional antimony surface reconstructions are identified. Firstly, a metallic triangular $1\times1$ lattice which constitutes the antimony analogue to the topological insulator indenene. Secondly, an insulating asymmetric kagome lattice which represents the very first realized atomic surface kagome lattice.
A comparative, systematic oxidation study of elemental (sub-)monolayer materials on SiC(0001) reveals a high sensitivity of indenene and bismuthene to small dosages of oxygen. An improved resilience is found for Sb-SiC(0001) which, however, oxidizes nevertheless if exposed to oxygen. These surface lattices are therefore not suitable for future applications without additional protective measures.
In this thesis, a model system of a magnetic topological heterostructure is studied, namely a heterosystem consisting of a single ferromagnetic septuple-layer (SL) of \(MnBi_2Te_4\) on the surface of the three-dimensional topological insulator \(Bi_2Te_3\).
Using MBE and developing a specialized experimental setup, the first part of this thesis deals with the growth of \(Bi_2Te_3\) and thin films of \(MnBi_2Te_4\) on \(BaF_2\)-substrates by the co-evaporation of its binary constituents. The structural analysis is conducted along several suitable probes such as X-ray diffraction (XRD, XRR), AFM and scanning tunnelling electron microscopy (STEM). It is furthermore found that the growth of a single septuple-layer of \(MnBi_2Te_4\) on the surface of \(Bi_2Te_3\) can be facilitated.
By using X-ray absorption and circular magnetic dichroism (XAS, XMCD), the magnetic properties of \(MnBi_2Te_4\) are explored down to the monolayer limit. The layered nature of the vdW crystal and a strong uniaxial magnetocrystalline anisotropy establish stable out-of plane magnetic order at the surface of \(MnBi_2Te_4\), which is stable even down to the 2D limit. Pushing the material system to there, i.e. a single SL \(MnBi_2Te_4\) further allows to study the phase transition of this 2D ferromagnet and extract its critical behaviour with \(T_c \, = \, 14.89~k\) and \(\beta \, = \, 0.484\).
Utilizing bulk crystals of the ferromagnetic \(Fe_3GeTe_2\) as substrate allows to influence, enhance and bias the magnetism in the single SL of \(MnBi_2Te_4\). By growing heterostructures of the type \(MnBi_2Te_4\) -- n layer \(Bi_2Te_3\) -- \(Fe_3GeTe_2\)for n between 0 and 2, it is shown, that a considerable magnetic coupling can be introduced between the \(MnBi_2Te_4\) top-layer and the substrate.
Finally the interplay between topology and magnetism in the ferromagnetic extension is studied directly by angle-resolved photoemission spectroscopy. The heterostructure is found to host a linearly dispersing TSS at the centre of the Brillouin zone. Using low temperature and high-resolution ARPES a large magnetic gap opening of \(\sim\) 35 meV is found at the Dirac point of the TSS. By following its temperature evolution, it is apparent that the scaling behaviour coincides with the magnetic order parameter of the modified surface.
Die Dissertation beschäftigt sich mit der Analyse von oxidischen Nanostrukturen. Die Grundlage der Bauelemente stellt dabei die LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur dar. Hierbei entsteht an der Grenzfläche beider Übergangsmetalloxide ein quasi zweidimensionales Elektronengas, welches wiederum eine Fülle von beachtlichen Eigenschaften und Charakteristika zeigt. Mithilfe lithographischer Verfahren wurden zwei unterschiedliche Bauelemente verwirklicht. Dabei handelt es sich einerseits um einen planaren Nanodraht mit lateralen Gates, welcher auf der Probenoberfläche prozessiert wurde und eine bemerkenswerte Trialität aufweist. Dieses Bauelement kann unter anderem als ein herkömmlicher Feldeffekttransistor agieren, wobei der Ladungstransport durch die lateral angelegte Spannung manipuliert wird. Zusätzlich konnten auch Speichereigenschaften beobachtet werden, sodass das gesamte Bauelement als ein sogenannter Memristor fungieren kann. In diesem Fall hängt der Ladungstransport von der Elektronenakkumulation auf den lateralen potentialfreien Gates ab. Die Memristanz des Nanodrahts lässt sich unter anderem durch Lichtleistungen im Nanowattbereich und mithilfe von kurzen Spannungspulsen verändern. Darüber hinaus kann die Elektronenakkumulation auch in Form einer memkapazitiven Charakteristik beobachtet werden. Neben dem Nanodraht wurde auch eine Kreuzstruktur, die eine ergänzende ferromagnetischen Elektrode beinhaltet, realisiert. Mit diesem neuartigen Bauteil wird die Umwandlung zwischen Spin- und Ladungsströmen innerhalb der nanoskaligen Struktur untersucht. Hierbei wird die starke Spin-Bahn-Kopplung im quasi zweidimensionalen Elektronengas ausgenutzt.
This doctoral thesis investigates magneto-optical properties of mercury telluride layers grown tensile strained on cadmium telluride substrates. Here, layer thicknesses start above the usual quantum well thickness of about 20 nm and have a upper boundary around 100 nm due to lattice relaxation effects. This kind of layer system has been attributed to the material class of three-dimensional topological insulators in numerous publications. This class stands out due to intrinsic boundary states which cross the energetic band gap of the layer's bulk.
In order to investigate the band structure properties in a narrow region around the Fermi edge, including possible boundary states, the method of highly precise time-domain Terahertz polarimetry is used. In the beginning, the state of the art of Teraherz technology at the start of this project is discussed, moving on to a detailed description and characterization of the self-built measurement setup. Typical standard deviation of a polarization rotation or ellipticity measurement are on the order of 10 to 100 millidegrees, according to the transmission strength through investigated samples. A range of polarization spectra, depending on external magnetic fields up to 10 Tesla, can be extracted from the time-domain signal via Fourier transformation.
The identification of the actual band structure is done by modeling possible band structures by means of the envelope function approximation within the framework of the k·p method. First the bands are calculated based on well-established model parameters and from them the possible optical transitions and expected ellipticity spectra, all depending on external magnetic fields and the layer's charge carrier concentration. By comparing expected with measured spectra, the validity of k·p models with varying depths of detail is analyzed throughout this thesis. The rich information encoded in the ellipitcity spectra delivers key information for the attribution of single optical transitions, which are not part of pure absorption spectroscopy. For example, the sign of the ellipticity signals is linked to the mix of Landau levels which contribute to an optical transition, which shows direct evidence for bulk inversion asymmetry effects in the measured spectra.
Throughout the thesis, the results are compared repeatedly with existing publications on the topic. It is shown that the models used there are often insufficient or, in worst case, plainly incorrect. Wherever meaningful and possible without greater detours, the differences to the conclusions that can be drawn from the k·p model are discussed.
The analysis ends with a detailed look on remaining differences between model and measurement. It contains the quality of model parameters as well as different approaches to integrate electrostatic potentials that exist in the structures into the model.
An outlook on possible future developments of the mercury cadmium telluride layer systems, as well as the application of the methods shown here onto further research questions concludes the thesis.
Plasmonic nanostructures are considered promising candidates for essential components of integrated quantum technologies because of their ability to efficiently localize broad-band electromagnetic fields on the nanoscale. The resulting local near field can be understood as a spatial superposition of spectrally different plasmon-polariton modes due to the spectrally broad optical excitation, and thus can be described as a classical wave packet. Since plasmon polaritons, in turn, can transmit and receive non-classical light states, the exciting question arises to what extent they have to be described as quantum mechanical wave packets, i.e. as a superposition of different quantum states.
But how to probe, characterize and eventually manipulate the quantum state of such plasmon polaritons? Up to now, probing at room temperatures relied completely on analyzing quantum optical properties of the corresponding in-going and out-going far-field photon modes. However, these methods so far only allow a rather indirect investigation of the plasmon-polariton quantum state by means of transfer into photons. Moreover, these indirect methods lack spatial resolution and therefore do not provide on-site access to the plasmon-polariton quantum state. However, since the spectroscopic method of coherent two-dimensional (2D) nanoscopy offers the capability to follow the plasmon-
polariton quantum state both in Hilbert space and in space and time domain a complete characterization of the plasmon polariton is possible.
In this thesis a versatile coherent 2D nanoscopy setup is presented combining spectral tunability and femtosecond time resolution with spatial resolution on the nanometer scale due to the detection of optically excited nonlinear emitted electrons via photoemission electron microscopy (PEEM). Optical excitation by amplitude- and phase-shaped, systematically-modified and interferometric-stable multipulse sequences is realized, and characterized via Fourier-transform spectral interferometry (FTSI). This linear technique enables efficient data acquisition in parallel to a simultaneously performed experiment. The full electric-field reconstruction of every generated multipulse sequence is used to analyze the effect of non-ideal pulse sequences on the two-dimensional spectral data of population-based multidimensional spectroscopy methods like, e.g., the coherent 2D nanoscopy applied in this thesis. Investigation of the spatially-resolved nonlinear electron emission yield from plasmonic gold nanoresonators by coherent 2D nanoscopy requires a quasi-particle treatment of the addressed plasmon-polariton mode and development of a quantum model to adequately describe the plasmon-assisted multi-quantum electron emission from nanostructures. Good agreement between simulated and experimental data enables to connect certain spectral features to superpositions of non-adjacent plasmon-polariton quantum states, i.e, non-adjacent occupation-number states of the underlying quantized, harmonic oscillator, thus direct probing of the plasmon-polariton quantum wave packet at the location of the nanostructure.
This is a necessary step to locally control and manipulate the plasmon-polariton quantum state and thus of general interest for the realization of nanoscale quantum optical devices.
Within this thesis, three main approaches for the assessment and investigation of altered hemodynamics like wall shear stress, oscillatory shear index and the arterial pulse wave velocity in atherosclerosis development and progression were conducted:
1. The establishment of a fast method for the simultaneous assessment of 3D WSS and PWV in the complete murine aortic arch via high-resolution 4D-flow MRI
2. The utilization of serial in vivo measurements in atherosclerotic mouse models using high-resolution 4D-flow MRI, which were divided into studies describing altered hemodynamics in late and early atherosclerosis
3. The development of tissue-engineered artery models for the controllable application and variation of hemodynamic and biologic parameters, divided in native artery models and biofabricated artery models, aiming for the investigation of the relationship between atherogenesis and hemodynamics
Chapter 2 describes the establishment of a method for the simultaneous measurement of 3D WSS and PWV in the murine aortic arch at, using ultra high-field MRI at 17.6T [16], based on the previously published method for fast, self-navigated wall shear stress measurements in the murine aortic arch using radial 4D-phase contrast MRI at 17.6 T [4]. This work is based on the collective work of Dr. Patrick Winter, who developed the method and the author of this thesis, Kristina Andelovic, who performed the experiments and statistical analyses. As the method described in this chapter is basis for the following in vivo studies and undividable into the sub-parts of the contributors without losing important information, this chapter was not split into the single parts to provide fundamental information about the measurement and analysis methods and therefore better understandability for the following studies. The main challenge in this chapter was to overcome the issue of the need for a high spatial resolution to determine the velocity gradients at the vascular wall for the WSS quantification and a high temporal resolution for the assessment of the PWV without prolonging the acquisition time due to the need for two separate measurements. Moreover, for a full coverage of the hemodynamics in the murine aortic arch, a 3D measurement is needed, which was achieved by utilization of retrospective navigation and radial trajectories, enabling a highly flexible reconstruction framework to either reconstruct images at lower spatial resolution and higher frame rates for the acquisition of the PWV or higher spatial resolution and lower frame rates for the acquisition of the 3D WSS in a reasonable measurement time of only 35 minutes. This enabled the in vivo assessment of all relevant hemodynamic parameters related to atherosclerosis development and progression in one experimental session. This method was validated in healthy wild type and atherosclerotic Apoe-/- mice, indicating no differences in robustness between pathological and healthy mice.
The heterogeneous distribution of plaque development and arterial stiffening in atherosclerosis [10, 12], however, points out the importance of local PWV measurements. Therefore, future studies should focus on the 3D acquisition of the local PWV in the murine aortic arch based on the presented method, in order to enable spatially resolved correlations of local arterial stiffness with other hemodynamic parameters and plaque composition.
In Chapter 3, the previously established methods were used for the investigation of changing aortic hemodynamics during ageing and atherosclerosis in healthy wild type and atherosclerotic Apoe-/- mice using the previously established methods [4, 16] based on high-resolution 4D-flow MRI. In this work, serial measurements of healthy and atherosclerotic mice were conducted to track all changes in hemodynamics in the complete aortic arch over time. Moreover, spatially resolved 2D projection maps of WSS and OSI of the complete aortic arch were generated. This important feature allowed for the pixel-wise statistical analysis of inter- and intragroup hemodynamic changes over time and most importantly – at a glance. The study revealed converse differences of local hemodynamic profiles in healthy WT and atherosclerotic Apoe−/− mice, with decreasing longWSS and increasing OSI, while showing constant PWV in healthy mice and increasing longWSS and decreasing OSI, while showing increased PWV in diseased mice. Moreover, spatially resolved correlations between WSS, PWV, plaque and vessel wall characteristics were enabled, giving detailed insights into coherences between hemodynamics and plaque composition. Here, the circWSS was identified as a potential marker of plaque size and composition in advanced atherosclerosis. Moreover, correlations with PWV values identified the maximum radStrain could serve as a potential marker for vascular elasticity. This study demonstrated the feasibility and utility of high-resolution 4D flow MRI to spatially resolve, visualize and analyze statistical differences in all relevant hemodynamic parameters over time and between healthy and diseased mice, which could significantly improve our understanding of plaque progression towards vulnerability. In future studies the relation of vascular elasticity and radial strain should be further investigated and validated with local PWV measurements and CFD.
Moreover, the 2D histological datasets were not reflecting the 3D properties and regional characteristics of the atherosclerotic plaques. Therefore, future studies will include 3D plaque volume and composition analysis like morphological measurements with MRI or light-sheet microscopy to further improve the analysis of the relationship between hemodynamics and atherosclerosis.
Chapter 4 aimed at the description and investigation of hemodynamics in early stages of atherosclerosis. Moreover, this study included measurements of hemodynamics at baseline levels in healthy WT and atherosclerotic mouse models. Due to the lack of hemodynamic-related studies in Ldlr-/- mice, which are the most used mouse models in atherosclerosis research together with the Apoe-/- mouse model, this model was included in this study to describe changing hemodynamics in the aortic arch at baseline levels and during early atherosclerosis development and progression for the first time. In this study, distinct differences in aortic geometries of these mouse models at baseline levels were described for the first time, which result in significantly different flow- and WSS profiles in the Ldlr-/- mouse model. Further basal characterization of different parameters revealed only characteristic differences in lipid profiles, proving that the geometry is highly influencing the local WSS in these models. Most interestingly, calculation of the atherogenic index of plasma revealed a significantly higher risk in Ldlr-/- mice with ongoing atherosclerosis development, but significantly greater plaque areas in the aortic arch of Apoe-/- mice. Due to the given basal WSS and OSI profile in these two mouse models – two parameters highly influencing plaque development and progression – there is evidence that the regional plaque development differs between these mouse models during very early atherogenesis.
Therefore, future studies should focus on the spatiotemporal evaluation of plaque development and composition in the three defined aortic regions using morphological measurements with MRI or 3D histological analyses like LSFM. Moreover, this study offers an excellent basis for future studies incorporating CFD simulations, analyzing the different measured parameter combinations (e.g., aortic geometry of the Ldlr-/- mouse with the lipid profile of the Apoe-/- mouse), simulating the resulting plaque development and composition. This could help to understand the complex interplay between altered hemodynamics, serum lipids and atherosclerosis and significantly improve our basic understanding of key factors initiating atherosclerosis development.
Chapter 5 describes the establishment of a tissue-engineered artery model, which is based on native, decellularized porcine carotid artery scaffolds, cultured in a MRI-suitable bioreactor-system [23] for the investigation of hemodynamic-related atherosclerosis development in a controllable manner, using the previously established methods for WSS and PWV assessment [4, 16]. This in vitro artery model aimed for the reduction of animal experiments, while simultaneously offering a simplified, but completely controllable physical and biological environment. For this, a very fast and gentle decellularization protocol was established in a first step, which resulted in porcine carotid artery scaffolds showing complete acellularity while maintaining the extracellular matrix composition, overall ultrastructure and mechanical strength of native arteries. Moreover, a good cellular adhesion and proliferation was achieved, which was evaluated with isolated human blood outgrowth endothelial cells. Most importantly, an MRI-suitable artery chamber was designed for the simultaneous cultivation and assessment of high-resolution 4D hemodynamics in the described artery models. Using high-resolution 4D-flow MRI, the bioreactor system was proven to be suitable to quantify the volume flow, the two components of the WSS and the radStrain as well as the PWV in artery models, with obtained values being comparable to values found in literature for in vivo measurements. Moreover, the identification of first atherosclerotic processes like intimal thickening is achievable by three-dimensional assessment of the vessel wall morphology in the in vitro models. However, one limitation is the lack of a medial smooth muscle cell layer due to the dense ECM. Here, the utilization of the laser-cutting technology for the generation of holes and / or pits on a microscale, eventually enabling seeding of the media with SMCs showed promising results in a first try and should be further investigated in future studies. Therefore, the proposed artery model possesses all relevant components for the extension to an atherosclerosis model which may pave the way towards a significant improvement of our understanding of the key mechanisms in atherogenesis.
Chapter 6 describes the development of an easy-to-prepare, low cost and fully customizable artery model based on biomaterials. Here, thermoresponsive sacrificial scaffolds, processed with the technique of MEW were used for the creation of variable, biomimetic shapes to mimic the geometric properties of the aortic arch, consisting of both, bifurcations and curvatures. After embedding the sacrificial scaffold into a gelatin-hydrogel containing SMCs, it was crosslinked with bacterial transglutaminase before dissolution and flushing of the sacrificial scaffold. The hereby generated channel was subsequently seeded with ECs, resulting in an easy-to-prepare, fast and low-cost artery model. In contrast to the native artery model, this model is therefore more variable in size and shape and offers the possibility to include smooth muscle cells from the beginning. Moreover, a custom-built and highly adaptable perfusion chamber was designed specifically for the scaffold structure, which enabled a one-step creation and simultaneously offering the possibility for dynamic cultivation of the artery models, making it an excellent basis for the development of in vitro disease test systems for e.g., flow-related atherosclerosis research. Due to time constraints, the extension to an atherosclerosis model could not be achieved within the scope of this thesis. Therefore, future studies will focus on the development and validation of an in vitro atherosclerosis model based on the proposed bi- and three-layered artery models.
In conclusion, this thesis paved the way for a fast acquisition and detailed analyses of changing hemodynamics during atherosclerosis development and progression, including spatially resolved analyses of all relevant hemodynamic parameters over time and in between different groups. Moreover, to reduce animal experiments, while gaining control over various parameters influencing atherosclerosis development, promising artery models were established, which have the potential to serve as a new platform for basic atherosclerosis research.
This thesis is aimed at establishing modalities of time-resolved photoelectron spectroscopy (tr-PES) conducted at a free-electron laser (FEL) source and at a high harmonic generation (HHG) source for imaging the motion of atoms, charge and energy at photoexcited hybrid organic/inorganic interfaces. Transfer of charge and energy across interfaces lies at the heart of surface science and device physics and involves a complex interplay between the motion of electrons and atoms. At hybrid organic/inorganic interfaces involving planar molecules, such as pentacene and copper(II)-phthalocyanine (CuPc), atomic motions in out-of-plane direction are particularly apparent. Such hybrid interfaces are of importance to, e.g., next-generation functional devices, smart catalytic surfaces and molecular machines. In this work, two hybrid interfaces – pentacene atop Ag(110) and copper(II)-phthalocyanine (CuPc) atop titanium disulfide (1T-TiSe2) – are characterized by means of modalities of tr-PES. The experiments were conducted at a HHG source and at the FEL source FLASH at Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY (Hamburg, Germany). Both sources provide photon pulses with temporal widths of ∼ 100 fs and thus allow for resolving the non-equilibrium dynamics at hybrid interfaces involving both electronic and atomic motion on their intrinsic time scales. While the photon energy at this HHG source is limited to the UV-range, photon energies can be tuned from the UV-range to the soft x-ray-range at FLASH. With this increased energy range, not only macroscopic electronic information can be accessed from the sample’s valence and conduction states, but also site-specific structural and chemical information encoded in the core-level signatures becomes accessible. Here, the combined information from the valence band and core-level dynamics is obtained by performing time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (tr-ARPES) in the UV-range and subsequently performing time-resolved x-ray photoelectron spectroscopy (tr-XPS) and time-resolved photoelectron diffraction (tr-XPD) in the soft x-ray regime in the same experimental setup. The sample’s bandstructure in energy-momentum space and time is captured by a time-of-flight momentum microscope with femtosecond temporal and sub-Ångström spatial resolutions. In the investigated systems, out-of-equilibrium dynamics are traced that are connected to the transfer of charge and energy across the hybrid interfaces. While energetic shifts and complementary population dynamics are observed for molecular and substrate states, the shapes of involved molecular orbitals change in energy-momentum space on a subpicosecond time scale. In combination with theory support, these changes are attributed to iiiatomic reorganizations at the interface and transient molecular structures are reconstructed with sub-Ångström precision. Unique to the material combination of CuPc/TiSe2, a structural rearrangement on the macroscopic scale is traced simultaneously: ∼ 60 % of the molecules undergo a concerted, unidirectional in-plane rotation. This surprising observation and its origin are detailed in this thesis and connected to a particularly efficient charge transfer across the CuPc/TiSe2 interface, resulting in a charging of ∼ 45 % of CuPc molecules.
The presented thesis deals with the investigation of the characteristic physical properties of lead-free double perovskites. For this purpose lead-free double perovskite single crystals were grown from solution. In order to assess the influence of growth temperature on tail states in the material, the crystals were studied using Photoluminescence Excitation (PLE) and Transmission measurements. Additionally, lead-free double perovskite solar cells and thin films were investigated to address the correlation of precursor stoichiometry and solar cell efficiency. In a last step a new earth abundant lead-free double perovskite was introduced and its physical properties were studied by photoluminescene and absorptance. Like this it was possible to assess the suitability of this material for solar cell applications in the future.
Topological phenomena known from solid state physics have been transferred to a variety of other classical and quantum systems. Due to the equivalence of the Hamiltonian matrix describing tight binding models and the grounded circuit Laplacian describing an electrical circuit we can investigate such phenomena in circuits. By implementing different Hermitian topological models general suggestions on designing those types of circuit are worked out with the aim of minimizing unwanted coupling effects and parasitic admittances in the circuit. Here the existence and the spatial profile of topological states as well as the band structure of the model can be determined.
Due to the complex nature of electric admittance the investigations can be directly expanded to systems with broken Hermiticity. The particular advantages of the experimental investigation of non-exclusively topological phenomena by means of electric circuits come to light in the realization of non-Hermitian and non-linear models. Here we find limitation of the Hermitian bulk-boundary correspondence principle, purely real eigenvalues in non-Hermitian PT-symmetrical systems and edge localization of all eigenstates in non-Hermitian and non-reciprocal systems, which in literature is termed the non-Hermitian skin effect.
When systems obeying non-linear equations are studied, the grounded circuit Laplacian based on the Fourier-transform cannot be applied anymore. By combination of the connectivity of a topological system together with non-linear van der Pol oscillators self-activated and self-sustained topological edge oscillations can be found. These robust high frequency sinusoidal edge oscillations differ significantly from low frequency relaxation oscillations, which can be found in the bulk of the system.
This work presents a newly developed method for the epitaxial growth of the half-Heusler antiferromagnet CuMnSb. All necessary process steps, from buffer growth to the deposition of a protective layer, are presented in detail. Using structural, electrical, and magnetic characterization, the material parameters of the epitaxial CuMnSb layers are investigated.
The successful growth of CuMnSb by molecular beam epitaxy is demonstrated on InAs (001), GaSb (001), and InP (001) substrates. While CuMnSb can be grown pseudomorphically on InAs and GaSb, the significant lattice mismatch for growth on InP leads to relaxation already at low film thicknesses. Due to the lower conductivity of GaSb compared to InAs, GaSb substrates are particularly suitable for the fabrication of CuMnSb layers for lateral electrical transport experiments. However, by growing a high-resistive ZnTe interlayer below the CuMnSb layer, lateral transport experiments on CuMnSb layers grown on InAs can also be realized. Protective layers of Ru and Al2O3 have proven to be suitable for protecting the CuMnSb layers from the environment.
Structural characterization by high resolution X-ray diffraction (full width at half maximum of 7.7 ′′ of the rocking curve) and atomic force microscopy (root mean square surface roughness of 0.14 nm) reveals an outstanding crystal quality of the epitaxial CuMnSb layers. The half-Heusler crystal structure is confirmed by scanning transmission electron microscopy and the stoichiometric material composition by Rutherford backscattering spectrometry. In line with the high crystal quality, a new minimum value of the residual resistance of CuMnSb (𝜌0 = 35 μΩ ⋅ cm) could be measured utilizing basic electrical transport experiments.
An elaborate study of epitaxial CuMnSb grown on GaSb reveals a dependence of the vertical lattice parameter on the Mn/Sb flux ratio. This characteristic enables the growth of tensile, unstrained, and compressive strained CuMnSb layers on a single substrate material. Additionally, it is shown that the Néel temperature has a maximum of 62 K at stoichiometric material composition and thus can be utilized as a selection tool for stoichiometric CuMnSb samples. Mn-related defects are believed to be the driving force for these observations.
The magnetic characterization of the epitaxial CuMnSb films is performed by superconducting quantum interference device magnetometry. Magnetic behavior comparable to the bulk material is found, however, an additional complex magnetic phase appears in thin CuMnSb films and/or at low magnetic fields, which has not been previously reported for CuMnSb. This magnetic phase is believed to be localized at the CuMnSb surface and exhibits both superparamagnetic and spin-glass-like behavior. The exchange bias effect of CuMnSb is investigated in combination with different in- and out-of-plane ferromagnets. It is shown that the exchange bias effect can only be observed in combination with in-plane ferromagnets.
Finally, the first attempts at the growth of fully epitaxial CuMnSb/NiMnSb heterostructures are presented. Both magnetic and structural studies by secondary-ion mass spectrometry indicate the interdiffusion of Cu and Ni atoms between the two half-Heusler layers, however, an exchange bias effect can be observed for the CuMnSb/NiMnSb heterostructures. Whether this exchange bias effect originates from exchange interaction between the CuMnSb and NiMnSb layers, or from ferromagnetic inclusions in the antiferromagnetic layer can not be conclusively identified.
The fact that photovoltaics is a key technology for climate-neutral energy production can be taken as a given. The question to what extent perovskite will be used for photovoltaic technologies has not yet been fully answered. From a photophysical point of view, however, it has the potential to make a useful contribution to the energy sector. However, it remains to be seen whether perovskite-based modules will be able to compete with established technologies in terms of durability and cost efficiency. The additional aspect of ionic migration poses an additional challenge. In the present work, primarily the interaction between ionic redistribution, capacitive properties and recombination dynamics was investigated. This was done using impedance spectroscopy, OCVD and IV characteristics as well as extensive numerical drift-diffusion simulations. The combination of experimental and numerical methods proved to be very fruitful. A suitable model for the description of solar cells with respect to mobile ions was introduced in chapter 4.4. The formal mathematical description of the model was transferred by a non-dimensionalization and suitable numerically solvable form. The implementation took place in the Julia language. By intelligent use of structural properties of the sparse systems of equations, automatic differentiation and the use of efficient integration methods, the simulation tool is not only remarkably fast in finding the solution, but also scales quasi-linearly with the grid resolution. The software package was released under an open source license. In conventional semiconductor diodes, capacitance measurements are often used to determine the space charge density. In the first experimental chapter 5, it is shown that although this is also possible for the ionic migration present in perovskites, it cannot be directly understood as doping related, since the space charge distribution strongly depends on the preconditions and can be manipulated by an externally applied voltage. The exact form of this behavior depends on the perovskite composition. This shows, among other things, that experimental results can only be interpreted within the framework of conventional semiconductors to a very limited extent. Nevertheless, the built-in 99 potential of the solar cell can be determined if the experiments are carried out properly. A statement concerning the type and charge of the mobile ions is not possible without further effort, while their number can be determined. The simulations were applied to experimental data in chapter 6. Thus, it could be shown that mobile ions make a significant contribution to the OCVD of perovskite solar cells. j-V characteristics and OCVD transients measured as a function of temperature and illumination intensities could be quantitatively modeled simultaneously using a single global set of parameters. By the simulations it was further possible to derive a simple experimental procedure to determine the concentration and the diffusivity of the mobile ions. The possibility of describing different experiments in a uniform temperaturedependent manner strongly supports the model of mobile ions in perovskites. In summary, this work has made an important contribution to the elucidation of ionic contributions to the (photo)electrical properties of perovskite solar cells. Established experimental techniques for conventional semiconductors have been reinterpreted with respect to ionic mass transport and new methods have been proposed to draw conclusions on the properties for ionic transport. As a result, the published simulation tools can be used for a number of further studies.
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung neuer, robuster Methoden der Spin-Lock-basierten MRT. Im Fokus stand hierbei vorerst die T1ρ-Quantifizierung des Myokards im Kleintiermodell. Neben der T1ρ-Bildgebung bietet Spin-Locking jedoch zusätzlich die Möglichkeit der Detektion ultra-schwacher, magnetischer Feldoszillationen. Die Projekte und Ergebnisse, die im Rahmen dieses Promotionsvorhabens umgesetzt und erzielt wurden, decken daher ein breites Spektrum der Spin-lock basierten Bildgebung ab und können grob in drei Bereiche unterteilt werden. Im ersten Schritt wurde die grundlegende Pulssequenz des Spin-Lock-Experimentes durch die Einführung des balancierten Spin-Locks optimiert. Der zweite Schritt war die Entwicklung einer kardialen MRT-Sequenz für die robuste Quantifizierung der myokardialen T1ρ-Relaxationszeit an einem präklinischen Hochfeld-MRT. Im letzten Schritt wurden Konzepte der robusten T1ρ-Bildgebung auf die Methodik der Felddetektion mittels Spin-Locking übertragen. Hierbei wurden erste, erfolgreiche Messungen magnetischer Oszillationen im nT-Bereich, welche lokal im untersuchten Gewebe auftreten, an einem klinischen MRT-System im menschlichen Gehirn realisiert.
This PhD thesis addresses the photophysics of selected small organic molecules with the purpose of using them for efficient and even novel light sources. In particular, the studies presented focused on revealing the underlying exciton dynamics and determining the transition rates between different molecular states. It was shown how the specific properties and mechanisms of light emission in fluorescent molecules, molecules with phosphorescence or thermally activated delayed fluorescence (TADF), biradicals, and multichromophores can be utilized to build novel light-emitting devices. The main tool employed here was the analysis of the emitters’ photon statistics, i.e. the analysis of the temporal distribution of emitted photons, during electrical or optical excitation. In the introduction of this work, the working principle of an organic light-emitting diode (OLED) was introduced, while Chapter 2 provided the physical background of the relevant properties of organic molecules and their interaction with light. In particular, the occurrence of discrete energy levels in organic semiconductors and the process of spontaneous light emission were discussed. Furthermore, in this chapter a mathematical formalism was elaborated with the goal to find out what kind of information about the studied molecule can be obtained by analyzing its photon statistics. It was deduced that the intensity correlation function g (2)(t) contains information about the first two factorial moments of the photon statistics and that higher order factorial moments do not contain any additional information about the system under study if the system is always in the same state after the emission of a photon. To conclude the introductory part, Chapter 3 introduced the utilized characterization methods including confocal microscopy of single molecules, time correlated single photon counting and temperature dependent photoluminescence measurements. To provide the background necessary for an understanding of for the following result chapters, in Section 4.1 a closer look was taken at the phenomenon of blinking and photobleaching of individual molecules. For a squaraine-based fluorescent emitter rapid switching between a bright and dark state was observed during photoexcitation. Using literature transition rates between the molecular states, a consistent model was developed that is able to explain the distribution of the residence times of the molecule in the bright and dark states. In particular, an exponential and a power-law probability distribution was measured for the time the molecule resides in tis bright and dark state, respectively. This behavior as well as the change in photoluminescence intensity between the two states was conclusively explained by diffusion of residual oxygen within the sample, which had been prepared in a nitrogen-filled glovebox. For subsequent samples of this work, thin strips of atomic aluminum were deposited on the matrices to serve as oxygen getter material. This not only suppressed the efficiency of photobleaching, but also noticeably prolonged the time prior to photobleaching, which made many of the following investigations possible in the first place. For emitters used in displays, emission properties such as narrow-band luminescence and short fluorescence lifetimes are desired. These properties can be influenced not only by the emitter molecule itself, but also by the interaction with the chosen environment. Therefore, before focusing on the photophysics of individual small organic molecules, Section 4.2 highlighted the interaction of a perylene bisimide-based molecular species with its local environment in a disordered polymethyl methacrylate matrix. In a statistical approach, individual photophysical properties were measured for 32 single molecules and correlations in the variation of the properties were analyzed. This revealed how the local polarity of the molecules’ environment influences their photophysics. In particular, it was shown how an increase in local polarity leads to a red-shifted emission, narrower emission lines, broader vibronic splitting between different emission lines in combination with a smaller Huang-Rhys parameter, and a longer fluorescence lifetime. In the future, these results may help to embed individual chromophores into larger macromolecules to provide the chromophore with the optimal local environment to exhibit the desired emission properties. The next two sections focused on a novel and promising class of chromophores, namely linear coordinated copper complexes, synthesized in the group of Dr. Andreas Steffen at the Institute of Inorganic Chemistry at the University of Würzburg. In copper atoms, the d-orbitals are fully occupied, which prevents undesirable metal-centered d-d⋆ states, which tend to lie low in energy and recombine non-radiatively. Simultaneously, the copper atom provides a flexible coordination geometry, while complexes in their linear form are expected to exhibit the least amount of excited state distortions. Depending on the chosen ligands, these copper complexes can exhibit phosphorescence as well as temperature activated delayed fluorescence. In Section 4.3, a phosphorescent copper complex with a chlorine atom and a 1-(2,6-diisopropylphenyl)-3,3,5,5-tetramethyl-2-pyrrolidine-ylidene- ligand was tested for its suitability as an optically active material in an OLED. For this purpose, an OLED with a polyspirobifluorene-based copolymer matrix and the dopant at a concentration of 20 wt% was electrically excited. Deconvolution of the emission spectrum in contributions from the matrix and the dopant revealed that 60 % of the OLEDs emission was due to the copper complex. It was also shown that the shape of the emission spectrum of the copper complex remains unchanged upon incorporation into the OLED, but is red-shifted by about 233 meV. In Section 4.4, a second copper complex exhibiting thermally activated delayed fluorescence was analyzed. This complex comprised a carbazolate as well as a 2-(2,6- diisopropyl)-phenyl-1,1-diphenyl-isoindol-2-ium-3-ide ligand and was examined in the solid state and at the single-molecule level, where single photon emission was recorded up to an intensity of 78’000 counts per second. The evaluation of the second-order autocorrelation function of the emitted light proved an efficient transition between singlet and triplet excited states on the picosecond time scale. In the solid state, the temperature- dependent fluorescence decay of the complex was analyzed after pulsed photoexcitation in the temperature range between 300 K and 5 K. From these measurements, a small singlet-triplet energy gap of only 65 meV and a triplet sublevel splitting of 3.0 meV were derived. The transition rates between molecular states could also be determined. Here, the fast singlet decay time of τS1 = 9.8ns proved the efficient thermally activated delayed fluorescence process, which was demonstrated for the first time for this new class of copper(I) complexes thus. While the use of thermally activated delayed fluorescence is a potential way to harness otherwise long-living dark triplet states, radicals completely avoid dark triplet states. However, this usually comes with the huge drawback of the molecules being chemically unstable. Therefore, two chemically stable biradical species were synthesized in the framework of the DFG research training school GRK 2112 on Molecular biradicals: structure, properties and reactivity, by Yohei Hattori in the group of Prof. Dr. Christoph Lambert and Rodger Rausch in the group of Prof. Dr. Frank Würthner at the Institute of Organic Chemistry at the University of Würzburg, respectively. In Section 4.5, it was investigated how these molecules can be used in OLEDs. In the first isoindigo based biradical (6,6’-bis(3,5-di-tert-butyl-4-phenoxyl)-1,1’-bis(2- ethylhexyl)-[3,3’-biindolinyl-idene]-2,2’-dione) two tert-butyl moieties kinetically block chemical reactions at the place of the lone electrons and an electron-withdrawing core shifts the electron density into the center of the chromophore. With these properties, it was possible to realize a poly(p-phenylene vinylene) copolymer based OLED doped with the biradical and to observe luminescence during optical as well as electrical excitation. Analyzing shapes of the photo- and electroluminescence spectra at different doping concentrations, Förster resonance energy transfer was determined to be the dominant transition mechanism for excitons from the matrix to the biradical dopants. Likewise, OLEDs could be realized with the second diphenylmethylpyridine based birad- ical (4-(5-(bis(2,4,6-trichlorophenyl)methyl)-4,6-dichloropyridin-2-yl)-N-(4-(5-(bis(2,4,6- -trichlorophenyl)methyl)-4,6-dichloropyridin-2-yl)phenyl)-N-(4-methoxyphenyl)aniline) as dopant. In this biradical, chlorinated diphenylmethyl groups protect the two unpaired electrons. Photo- and electroluminescence spectra showed an emission in the near in- frared spectral range between 750 nm and 1000 nm. Also, Förster resonance energy trans- fer was the dominant energy transfer mechanism with an transfer efficiency close to 100 % even at doping concentrations of only 5 wt%. In addition to demonstrating the working OLEDs based in biradicals, the detection of luminescence of the two biradical species in devices also constitutes an important step toward making use of experimental techniques such as optically detected electron spin resonance, which could provide information about the electronic states of the emitter and their spin manifold during OLED operation. Another class of emitters studied are molecules in which several chromophores are co- valently linked to form a macrocyclic system. The properties of these multichromophores were highlighted in Section 4.6. Here, it was analyzed how the photophysical behavior of the molecules is affected by the covalent linking, which determines the interaction be- tween the chromophores. The first multichromophore, 2,2’-ditetracene, was synthesized by Lena Ross in the group of Prof. Dr. Anke Krüger at the Institute of Organic Chemistry at the University of Würzburg and was analyzed in this work both at the single-molecule level and in its aggregated crystalline form. While the single crystals were purified and grown in a vertical sublimation oven, the samples for the single molecule studies were prepared in matrices of amorphous polymethyl methacrylate and crystalline anthracene. Tetracene was analyzed concurrently to evaluate the effects of covalent linking. In samples where the distance between two molecules is sufficiently large, tetracene and 2,2’-ditracene show matching emission profiles with the only difference in the Franck-Condon factors and a de- creased photoluminescence decay time constant from 14 ns for tetracene to 5 ns for 2,2’- ditracene, which can be attributed to the increased density of the vibrational modes in 2,2’-ditracene. Evaluation of the photon statistics of individual 2,2’-ditracene molecules however showed that the system does not behave as two individual chromophores but as a collective state, preserving the spectral properties of the two tetracene chromophores. Complementary calculations performed by Marian Deutsch in the group of Prof. Dr. Bernd Engels at the Institute of Physical and Theoretical Chemistry at the University of Würzburg helped to understand the processes in the materials and could show that the electronic and vibronic modes of 2,2’-ditracene are superpositions of the modes occurring in tetracene. In contrast, single-crystalline 2,2’-ditetracene behaves significantly different than tetracene, namely exhibiting a red shift in photoluminescence of 150 meV, caused by an altered crys- talline packing that lowers the S1-state energy level. Temperature-dependent photolu- minescence measurements revealed a rich emission pattern from 2,2’-ditetracene single crystals. The mechanisms behind this were unraveled using photoluminescence lifetime density analysis in different spectral regions of the emission spectrum and at different tem- peratures. An excimer state was identified that is located about 5 meV below the S1-state, separated by a 1 meV barrier, and which can decay to the ground state with a time constant of 9 ns. Also, as the S1-state energy level is lowered below the E(S1) ≥ 2 ×E(T1) threshold, singlet fission is suppressed in 2,2’-ditetracene in contrast to tetracene. Therefore, at low temperatures, photoluminescence is enhanced by a factor of 46, which could make 2,2’- ditetracene a useful material for future applications in devices such as OLEDs or lasers. The second multichromophore species, para-xylylene bridged perylene bisimide macrocycles, were synthesized by Peter Spenst in the group of Prof. Dr. Frank Würthner at the Institute of Organic Chemistry at the University of Würzburg, by linking three and four perylene bisimides, respectively. To reveal the exciton dynamics in these macrocycles, highly diluted monomers as well as trimers and tetramers were doped into matrices of polymethyl methacrylate to create thin films in which individual macrocycles could be analyzed. The emission spectra of the macrocycles remained identical to those of the monomers, indicating weak coupling between the chromophores. Single photon emission could be verified for monomers as well as macrocycles, as exciton-exciton annihilation processes suppress the simultaneous emission of two photons from one macrocycle. Nevertheless, the proof of the occurrence of a doubly excited state was obtained by excitation power dependent photon statistics measurements. The formalism developed in the theory part of this thesis for calculating the photon statistics of multichromophore systems was used here to find a theoretical model that matches the experimental results. The main features of this model are a doubly excited state, fast singlet-singlet annihilation, and an efficient transition from the doubly excited state to a dark triplet state. The occurrence of triplet-triplet annihilation was demonstrated in a subsequent experiment in which the macrocycles were excited at a laser intensity well above the saturation intensity of the monomer species. In contrast to the monomers, the trimers and tetramers exhibited neither a complete dark state nor saturation of photoluminescence. Both processes, efficient singlet-singlet and triplet-triplet annihilation make perylene bisimide macrocycles exceptionally bright single photon emitters. These advantages were utilized to realize a room temperature electrically driven fluorescent single photon source. For this purpose, OLEDs were fabricated using polyvinylcarbazole and 2-tert-butylphenyl-5-biphenyl-1,3,4-oxadiazol blends as a host material for perylene bisimide trimers. Photon antibunching could be observed in both optically and electrically driven devices, representing the first demonstration of electrically driven single photon sources using fluorescent emitters at room temperature. As expected from the previous optical experiments, the electroluminescence of the molecules was exceptionally bright, emitting about 105 photons per second, which could be seen even by eye under the microscope. Finally, in the last section 4.7 of this thesis, two additional measurement schemes were proposed as an alternative to the measurement of the second-order correlation function g (2)(t) of single molecules, which only provides information about the first two factorial moments of the molecules’ photon statistics. In the first scheme, the g (3)(t) function was measured with three photodiodes, which is a consequential extension of the Hanbury Brown and Twiss measurement with two photodiodes. It was demonstrated how measuring the g (3)(t) function is able to identify interfering emitters with non-Poisson statistics in the experiment. The second setup was designed with an electro-optic modulator that repeatedly gen- erates photoexcitation in the form of a step function. The recording of luminescence transients for different excitation intensities yields the same results as the correspond- ing g (2)-functions measured on single emitters, both in their shape and in their depen- dence on excitation power. To demonstrate this concept, the TADF emitter TXO-TPA (2- [4-(diphenylamino)phenyl]-10,10-dioxide-9H-thioxanthen-9-one) was doped at a concen- tration of 10−4 wt% in a mCP (1,3-Bis(N-carbazolyl)benzene) matrix. This concentration was low enough that TXO-TPA molecules did not interact with each other, but an ensem- ble of molecules was still present in the detection volume. The intramolecular transition rates between singlet and triplet states of TXO-TPA could be derived with an error of at most 5 %. Other experimental techniques designed to obtain this information require ei- ther lengthy measurements on single molecules, where sample preparation is also often a challenge, or temperature-dependent fluorescence lifetime measurements, which require a cryostat, which in turn places constraints on the sample design used. In future, this ap- proach could establish a powerful method to study external factors influencing molecular transition rates. Overall, this thesis has introduced new molecular materials, revealed their photophys- ical properties, and demonstrated how they can be used to fabricate efficient and even novel light sources.
Magnetic systems underlie the physics of quantum mechanics when reaching the limit of few or even single atoms. This behavior limits the minimum size of magnetic bits in data storage devices as spontaneous switching of the magnetization leads to the loss of information. On the other hand, exactly these quantum mechanic properties allow to use such systems in quantum computers. Proposals to realize qubits involve the spin states of single atoms as well as topologically protected Majorana zero modes, that emerge in coupled systems of magnetic atoms in proximity to a superconductor. In order to implement and control the proposed applications, a detailed understanding of atomic spins and their interaction with the environment is required.
In this thesis, two different systems of magnetic adatoms coupled to metallic and superconducting surfaces are studied by means of scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy: Co atoms on the clean Cu(111) were among the first systems exhibiting signatures of the Kondo effect in an individual atom. Yet, a recent theoretical work proposed an alternative interpretation of these early experimental results, involving a newly described many-body state. Spin-averaged and -polarized experiments in high magnetic fields presented in this thesis confirm effects beyond the Kondo effect that determine the physics in these Co atoms and suggest a potentially even richer phenomenology than proposed by theory.
The second studied system are single and coupled Fe atoms on the superconducting Nb(110) surface. Magnetic impurities on superconducting surfaces locally induce Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states inside the superconducting gap due to their pair breaking potential. Coupled systems of such impurities exhibit YSR bands and, if the bands cross the Fermi level such that the band structure is inverted, host Majorana zero modes. Using the example of Fe atoms on Nb(110), the YSR states’ dependence on the adatom–substrate interaction as well as the interatomic YSR state coupling is investigated. In the presence of oxygen on the Nb surface, the adatom–substrate interaction is shown to be heavily modified and the YSR states are found to undergo a quantum phase transition, which can be directly linked to a modified Kondo screening.
STM tips functionalized with CO molecules allow to resolve self-assembled one-dimensional chains of Fe atoms on the clean Nb(110) surface to study the YSR states’ coupling. Mapping out the states’ wave functions reveals their symmetry, which is shown to alter as a function of the states’ energy and number of atoms in the chain. These experimental results are reproduced in a simple tight-binding model, demonstrating a straightforward possibility to describe also more complex YSR systems toward engineered, potentially topologically non-trivial states.
Diese Arbeit befasst sich mit der Weiterentwicklung und Charakterisierung des XRM-II nanoCT Systems, sowie dessen Möglichkeiten zur Materialtrennung und Elementbestimmung in der nano-Computertomographie. Beim XRM-II nanoCT System handelt es sich um ein Röntgenmikroskop, welches in ein Rasterelektronenmikroskop integriert ist, und auf dem Prinzip der geometrischen Vergrößerung basiert. Neben zweidimensionalen Durchstrahlungsbildern ist dieses Mikroskop auch zur dreidimensionalen Bildgebung mittels Computertomographie fähig.
Der Ausgangspunkt für die Weiterentwicklung ist das XRM-II, mit welchem bereits Computertomographien im Nanometerbereich möglich waren. Deren Aufnahmedauer liegt zwischen 14 und 21 Tagen, was das System trotz seiner hohen Auflösung wenig praktikabel macht. Durch eine Anpassung der Blendeneinstellungen am Rasterelektronenmikroskop konnte der Strahlstrom um den Faktor 40 erhöht und damit die Aufnahmedauer auf 24 Stunden reduziert werden, wobei weiterhin eine zweidimensionale Auflösung von \(167 \pm 9\) nm erreicht wird. Durch die Trennung von Objekt- und Targetmanipulator lassen sich beide unabhängig und genauer bewegen, wodurch es möglich ist selbst 50 nm große Strukturen abzubilden.
Die Charakterisierung erfolgt sowohl für das komplette System als auch getrennt in die entscheidenden Komponenten wie Target und Detektor. Für das Röntgentarget werden Monte-Carlo Simulationen zur Brennfleckgröße, welche entscheidend für die erreichbare Auflösung ist, durchgeführt und mit Auflösungstests verglichen. Der Röntgendetektor wird hinsichtlich seiner spektralen Auflösung überprüft, welche hauptsächlich vom Charge Sharing Effekt beeinflusst wird. Die Charakterisierung des Gesamtsystems erfolgt durch den Vergleich mit einer höher auflösenden Bildgebungsmethode, der FIB Tomographie. Hierbei wird die gleiche Probe, ein Bruchstück einer CPU, mit beiden Methoden unter der Voraussetzung einer ähnlichen Aufnahmezeit (24 h) untersucht. In der nano-CT kann ein 12 mal größeres Volumen analysiert werden, was jedoch eine geringere räumliche Auflösung als die FIB Tomographie mit sich bringt.
Da die spektrale Auflösung des Detektors aufgrund des Charge Sharing begrenzt ist, lassen sich nur Materialien mit einem großen Unterschied in der Ordnungszahl mittels der Energieschwellen des Detektors trennen. Jedoch kann in Verbindung mit der geeigneten Wahl des Targetmaterials der Absorptionskontrast für leichte Materialien, wie beispielsweise \(SiO_2\) verbessert werden. Darüber hinaus ist es am XRM-II nanoCT möglich, durch das integrierte EDX-System, Elemente in der Computertomographie zu identifizieren. Dies wird anhand eines Drei-Wegekatalysators und eines NCA-Partikel gezeigt.
A plethora of novel material concepts are currently being investigated in the condensed matter research community. Some of them hold promise to shape our everyday world in a way that silicon-based semiconductor materials and the related development of semiconductor devices have done in the past. In this regard, the last decades have witnessed an explosion of studies concerned with so called ‘’quantum materials’’ with emerging novel functionalities. These could eventually lead to new generations of electronic and/or spintronic devices. One particular material class, the so called topological materials, play a central role. As far as their technological applicability is concerned, however, they are still facing outstanding challenges to date.
Predicted for the first time in 2005 and experimentally verified in 2007, two-dimensional topological insulators (2D TIs) (a.k.a. quantum spin Hall insulators) exhibit the outstanding property of hosting spin-polarized metallic states along the boundaries of the insulating 2D bulk material, which are protected from elastic single-particle backscattering and give rise to the quantum spin Hall effect (QSHE). Owing to these peculiar properties the QSHE holds promise for dissipationless charge and/or spin transport. However, also in today’s best 2D TIs the observation of the QSHE is still limited to cryogenic temperatures of maximum 100 K. Here, the discovery of bismuthene on SiC(0001) has marked a milestone towards a possible realization of the QSHE at or beyond room-temperature owing to the massively increased electronic bulk energy gap on the order of 1 eV. This thesis is devoted to and motivated by the goal of advancing its synthesis and to build a deeper understanding of its one-particle and two-particle electronic properties that goes beyond prior work.
Regarding the aspect of material synthesis, an improved growth procedure for bismuthene is elaborated that increases the domain size of the material considerably (by a factor of ≈ 3.2 - 6.5 compared to prior work). The improved film quality is an important step towards any future device application of bismuthene, but also facilitates all further basic studies of this material.
Moreover, the deposition of magnetic transition metals (Mn and Co) on bismuthene is investigated. Thereby, the formation of ordered magnetic Bi-Mn/Co alloys is realized, their structure is resolved with scanning tunneling microscopy (STM), and their pristine electronic properties are resolved with scanning tunneling spectroscopy (STS) and photoemission spectroscopy (PES). It is proposed that these ordered magnetic Bi-Mn/Co-alloys offer the potential to study the interplay between magnetism and topology in bismuthene in the future.
In this thesis, a wide variety of spectroscopic techniques are employed that aim to build an understanding of the single-particle, as well as two-particle level of description of bismuthene's electronic structure. The techniques involve STS and angle-resolved PES (ARPES) on the one hand, but also optical spectroscopy and time-resolved ARPES (trARPES), on the other hand. Moreover, these experiments are accompanied by advanced numerical modelling in form of GW and Bethe-Salpeter equation calculations provided by our theoretical colleagues. Notably, by merging many experimental and theoretical techniques, this work sets a benchmark for electronic structure investigations of 2D materials in general.
Based on the STS studies, electronic quasi-particle interferences in quasi-1D line defects in bismuthene that are reminiscent of Fabry-Pérot states are discovered. It is shown that they point to a hybridization of two pairs of helical boundary modes across the line defect, which is accompanied by a (partial) lifting of their topological protection against elastic single-particle backscattering.
Optical spectroscopy is used to reveal bismuthene's two-particle elecronic structure. Despite its monolayer thickness, a strong optical (two-particle) response due to enhanced electron-hole Coulomb interactions is observed. The presented combined experimental and theoretical approach (including GW and Bethe-Salpeter equation calculations) allows to conclude that two prominent optical transitions can be associated with excitonic transitions derived from the Rashba-split valence bands of bismuthene. On a broader scope this discovery might promote further experiments to elucidate links of excitonic and topological physics.
Finally, the excited conduction band states of bismuthene are mapped in energy and momentum space employing trARPES on bismuthene for the first time. The direct and indirect band gaps are succesfully extracted and the effect of excited charge carrier induced gap-renormalization is observed. In addition, an exceptionally fast excited charge carrier relaxation is identified which is explained by the presence of a quasi-metallic density of states from coupled topological boundary states of domain boundaries.
This thesis examines the electronic properties of two materials that promise the realization and observation of novel exotic quantum phenomena. For this purpose, angle-resolved photoemission forms the experimental basis for the investigation of the electronic properties. Furthermore, the magnetic order is investigated utilizing X-ray dichroism measurements.
First, the bulk and surface electronic structure of epitaxially grown HgTe in its three-dimensional topological insulator phase is investigated. In this study, synchrotron radiation is used to address the three-dimensional band structure and orbital composition of the bulk states by employing photon-energy-dependent and polarization-dependent measurements, respectively. In addition, the topological surface state is examined on in situ grown samples using a laboratory photon source. The resulting data provide a means to experimentally localize the bulk band inversion in momentum space and to evidence the momentum-dependent change in the orbital character of the inverted bulk states.
Furthermore, a rather new series of van der Waals compounds, (MnBi\(_2\)Te\(_4\))(Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\), is investigated. First, the magnetic properties of the first two members of the series, MnBi\(_2\)Te\(_4\) and MnBi\(_4\)Te\(_7\), are studied via X-ray absorption-based techniques. The topological surface state on the two terminations of MnBi\(_4\)Te\(_7\) is analyzed using circular dichroic, photon-energy-dependent, and spin-resolved photoemission. The topological state on the (MnBi\(_2\)Te\(_4\))-layer termination shows a free-standing Dirac cone with its Dirac point located in the bulk band gap. In contrast, on the (Bi\(_2\)Te\(_3\))-layer termination the surface state hybridizes with the bulk valences states, forming a spectral weight gap, and exhibits a Dirac point that is buried within the bulk continuum. Lastly, the lack of unambiguous evidence in the literature showing a temperature-dependent mass gap opening in these magnetic topological insulators is discussed through MnBi\(_2\)Te\(_4\).
Two-dimensional (2D) topological insulators are a new class of materials with properties that are
promising for potential future applications in quantum computers. For example, stanene represents
a possible candidate for a topological insulator made of Sn atoms arranged in a hexagonal
lattice. However, it has a relatively fragile low-energy spectrum and sensitive topology. Therefore,
to experimentally realize stanene in the topologically non-trivial phase, a suitable substrate
that accommodates stanene without compromising these topological properties must be found.
A heterostructure consisting of a SiC substrate with a buffer layer of adsorbed group-III elements
constitutes a possible solution for this problem. In this work, 2D adatom systems of Al and In
were grown epitaxially on SiC(0001) and then investigated structurally and spectroscopically by
scanning tunneling microscopy (STM) and photoelectron spectroscopy.
Al films in the high coverage regime \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) exhibit unusually large, triangular- and
rectangular-shaped surface unit cells. Here, the low-energy electron diffraction (LEED)
pattern is brought into accordance with the surface topography derived from STM. Another Al
reconstruction, the quasi-one-dimensional (1D) Al phase, exhibits a striped surface corrugation,
which could be the result of the strain imprinted by the overlayer-substrate lattice mismatch.
It is suggested that Al atoms in different surface areas can occupy hexagonal close-packed and
face-centered cubic lattice sites, respectively, which in turn lead to close-packed transition regions
forming the stripe-like corrugations. On the basis of the well-known herringbone reconstruction
from Au(111), a first structural model is proposed, which fits well to the structural data from
STM. Ultimately, however, thermal treatments of the sample could not generate lower coverage
phases, i.e. in particular, a buffer layer structure.
Strong metallic signatures are found for In high coverage films \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) by
scanning tunneling spectroscopy (STS) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES),
which form a \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \) surface reconstruction. In all these In phases
electrons follow the nearly-free electron model. Similar to the Al films, thermal treatments could
not obtain the buffer layer system.
Surprisingly, in the course of this investigation a triangular In lattice featuring a \( (1\times1) \)
periodicity is observed to host massive Dirac-like bands at \( K/K^{\prime} \) in ARPES. Based on this
strong electronic similarity with graphene at the Brillouin zone boundary, this new structure is
referred to as \textit{indenene}. An extensive theoretical analysis uncovers the emergence of an electronic
honeycomb network based on triangularly arranged In \textit{p} orbitals. Due to strong atomic spin-orbit
coupling and a comparably small substrate-induced in-plane inversion symmetry breaking this
material system is rendered topologically non-trivial. In indenene, the topology is intimately
linked to a bulk observable, i.e., the energy-dependent charge accumulation sequence within the
surface unit cell, which is experimentally exploited in STS to confirm the non-trivial topological
character. The band gap at \( K/K^{\prime} \), a signature of massive Dirac fermions, is estimated by
ARPES to approximately 125 meV. Further investigations by X-ray standing wave, STM, and
LEED confirm the structural properties of indenene. Thus, this thesis presents the growth and
characterization of the novel quantum spin Hall insulator material indenene.
After the discovery of three-dimensional topological insulators (TIs), such as tetradymite chalcogenides Bi$_2$Se$_3$, Bi$_2$Te$_3$ and Sb$_2$Te$_3$ – a new class of quantum materials characterized by their unique surface electronic properties – the solid state community got focused on topological states that are driven by strong electronic correlations and magnetism. An important material class is the magnetic TI (MTI) exhibiting the quantum anomalous Hall (QAH) effect, i.e. a dissipationless quantized edge-state transport in the absence of external magnetic field, originating from the interplay between ferromagnetism and a topologically non-trivial band structure. The unprecedented opportunities offered by these new exotic materials open a new avenue for the development of low-dissipation electronics, spintronics, and quantum computation. However, the major concern with QAH effect is its extremely low onset temperature, limiting its practical application. To resolve this problem, a comprehensive understanding of the microscopic origin of the underlying ferromagnetism is necessary.
V- and Cr-doped (Bi,Sb)$_2$Te$_3$ are the two prototypical systems that have been widely studied as realizations of the QAH state. Finding microscopic differences between the strongly correlated V and Cr impurities would help finding a relevant model of ferromagnetic coupling and eventually provide better control of the QAH effect in these systems. Therefore, this thesis first focuses on the V- and Cr-doped (Bi,Sb)$_2$Te$_3$ systems, to better understand these differences. Exploiting the unique capabilities of x-ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism (XAS/XMCD), combined with advanced modeling based on multiplet ligand-field theory (MLFT), we provide a detailed microscopic insight into the local electronic and magnetic properties of these systems and determine microscopic parameters crucial for the comparison with theoretical models, which include the $d$-shell filling, spin and orbital magnetic moments. We find a strongly covalent ground state, dominated by the superposition of one and two Te-ligand-hole configurations, with a negligible contribution from a purely ionic 3+ configuration. Our findings indicate the importance of the Te $5p$ states for the ferromagnetism in (Bi, Sb)$_2$Te$_3$ and favor magnetic coupling mechanisms involving $pd$-exchange. Using state-of-the-art density functional theory (DFT) calculations in combination with XMCD and resonant photoelectron spectroscopy (resPES), we reveal the important role of the $3d$ impurity states in mediating magnetic exchange coupling. Our calculations illustrate that the kind and strength of the exchange coupling varies with the impurity $3d$-shell occupation. We find a weakening of ferromagnetic properties upon the increase of doping concentration, as well as with the substitution of Bi at the Sb site. Finally, we qualitatively describe the origin of the induced magnetic moments at the Te and Sb sites in the host lattice and discuss their role in mediating a robust ferromagnetism based on a $pd$-exchange interaction scenario. Our findings reveal important clues to designing higher $T_{\text{C}}$ MTIs.
Rare-earth ions typically exhibit larger magnetic moments than transition-metal ions and thus promise the opening of a wider exchange gap in the Dirac surface states of TIs, which is favorable for the realization of the high-temperature QAH effect. Therefore, we have further focused on Eu-doped Bi$_2$Te$_3$ and scrutinized whether the conditions for formation of a substantial gap in this system are present by combining spectroscopic and bulk characterization methods with theoretical calculations. For all studied Eu doping concentrations, our atomic multiplet analysis of the $M_{4,5}$ x-ray absorption and magnetic circular dichroism spectra reveals a Eu$^{2+}$ valence, unlike most other rare earth elements, and confirms a large magnetic moment. At temperatures below 10 K, bulk magnetometry indicates the onset of antiferromagnetic ordering. This is in good agreement with DFT results, which predict AFM interactions between the Eu impurities due to the direct overlap of the impurity wave functions. Our results support the notion of antiferromagnetism coexisting with topological surface states in rare-earth doped Bi$_2$Te$_3$ and corroborate the potential of such doping to result in an antiferromagnetic TI with exotic quantum properties.
The doping with impurities introduces disorder detrimental for the QAH effect, which may be avoided in stoichiometric, well-ordered magnetic compounds. In the last part of the thesis we have investigated the recently discovered intrinsic magnetic TI (IMTI) MnBi$_6$Te$_{10}$, where we have uncovered robust ferromagnetism with $T_{\text{C}} \approx 12$ K and connected its origin to the Mn/Bi intermixing. Our measurements reveal a magnetically intact surface with a large moment, and with FM properties similar to the bulk, which makes MnBi$_6$Te$_{10}$ a promising candidate for the QAH effect at elevated temperatures. Moreover, using an advanced ab initio MLFT approach we have determined the ground-state properties of Mn and revealed a predominant contribution of the $d^5$ configuration to the ground state, resulting in a $d$-shell electron occupation $n_d = 5.31$ and a large magnetic moment, in excellent agreement with our DFT calculations and the bulk magnetometry data. Our results together with first principle calculations based on the DFT-GGA$+U$, performed by our collaborators, suggest that carefully engineered intermixing plays a crucial role in achieving a robust long-range FM order and therefore could be the key for achieving enhanced QAH effect properties.
We expect our findings to aid better understanding of MTIs, which is essential to help increasing the temperature of the QAH effect, thus facilitating the realization of low-power electronics in the future.
Rotationsdriftspektroskopie
(2023)
Die wachsende Verfügbarkeit von magnetischen Nanopartikeln (MNPs) mit funktionalisierten
Partikeloberflächen eröffnet weitreichende Möglichkeiten für chemische, biologische und klinische
Analysemethoden. Durch Funktionalisierung kann eine gezielte Interaktion mit Molekülen bewirkt
werden, die im Allgemeinen auch die Beweglichkeit der MNPs verändern. Methoden zur
Charakterisierung von MNPs wie bspw. AC-Suszeptometrie, Magnetorelaxometrie (MRX) oder
Magnetic Particle Spectroscopy (MPS) können diese Änderung der Beweglichkeit bei MNPs
messen, wenn es sich um MNPs handelt, deren magnetisches Moment im Partikel fixiert ist. Damit
ist mit funktionalisierten MNPs indirekt auch die spezifische Messung von Molekülkonzentrationen
möglich. MNPs können zudem in biokompatibler Form hergestellt werden und sind dadurch auch
als in-vivo Marker einsetzbar. Das 2005 das erste Mal veröffentlichte Magnetic Particle Imaging
(MPI) kann als ein mittels Gradientenfeldern um die räumliche Kodierung erweitertes MPS
betrachtet werden. Dank biokompatibler MNPs handelt es sich dabei um eine in-vivo-taugliche,
nicht-invasive Bildgebungsmethode. Mit funktionalisierten MNPs als Marker ist damit im Prinzip
auch molekulare Bildgebung möglich, die durch Detektion der beteiligten Moleküle (Biomarker)
Stoffwechselprozesse räumlich abbilden kann. Im Vergleich zur Bildgebung von Gewebe- und
Knochenstrukturen lassen sich die diagnostischen Möglichkeiten durch molekulare Bildgebung
erheblich erweitern.
Rotationsdriftspektroskopie (Rotational Drift Spectroscopy, RDS) ist eine in dieser Arbeit
entwickelte Methode für die induktive Messung der Beweglichkeit von MNPs in flüssiger
Suspension. Es verwendet die Rotationsdrift von MNPs in rotierenden magnetischen Feldern als
Grundlage und bietet das Potential die Änderungen der Beweglichkeit von MNPs mit einer
Empfindlichkeit messen zu können, welche potentiell um mehrere Größenordnungen höher sein
kann als mit den oben erwähnten Verfahren. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die
Verwendbarkeit dieses Effekts als Spektroskopiemethode. Die Eigenschaften des RDS-Signals sind
jedoch auch als Grundlage für räumliche Kodierung vielversprechend. In weiterführenden Projekten
soll daher auch die Entwicklung von Rotationsdriftbildgebung (Rotating Drift Imaging, RDI) als ein
nicht-invasives Verfahren für molekulare Bildgebung angestrebt werden.
Der Grundgedanke von RDS entlehnt sich aus einem in 2006 veröffentlichten Sensordesign
basierend auf magnetische Mikropartikel in einem schwachen rotierenden Magnetfeld. Das
rotierende Magnetfeld ist dabei so schwach gewählt, dass sich das Partikel aufgrund der viskosen
Reibung nicht mehr synchron mit dem externen Feld drehen kann. Die Frequenz der resultierenden
asynchronen Rotationsdrift liegt unterhalb der Frequenz des externen Rotationsfelds und ist
Abhängig von der viskosen Reibung. Aufgrund dieser Abhängigkeit können Änderungen im
Reibungskoeffizienten des Partikels über Änderungen in der Rotationsdriftfrequenz gemessen
werden.
RDS zielt darauf ab, diese Rotationsdrift bei suspendierten MNPs über deren
makroskopische Magnetisierung messen zu können. Damit wird u.a. auch die nicht-invasive
Messung von MNPs innerhalb opaker biologischer Proben möglich. MNP-Suspensionen sind
großzahlige Nanopartikel-ensembles und können nicht wie ein einzelnes Mikropartikel gemessen
werden. Für die induktive Messung ist vor dem Start eine Ausrichtung aller magnetischen Momente
nötig, da sich deren makroskopische Magnetisierung andernfalls zu Null addiert. Aufgrund von
Rotationsdiffusion bleibt diese Ausrichtung nur eine begrenzte Zeit bestehen, so dass auch die
eigentliche Messung des RDS-Signals nur eine begrenzte Zeit möglich ist. Diese Ausrichtung wurde
in den ersten Experimenten durch einen kurzen Magnetfeldpuls erzeugt. In der Empfangsspule ist
die Induktion durch das Rotationsfeld typischer Weise um mehrere Größenordnungen höher als das
zu erwartende Signal und muss durch einen Tiefpass unterdrückt werden. In diesem Tiefpassfilter
ruft jedoch die Einkopplung des Anfangspulses eine Pulsantwort hervor, die ebenso mehrere
Größenordnungen des zu erwartenden Signals betragen kann und ähnlich langsam wie typische
Signale abklingt. Die Unterdrückung dieser Pulsantwort stellte in den ersten Experimenten die
größte Hürde da. Der erste Aufbau hatte eine Relaisschaltung zur Pulsunterdrückung und resultierte
in einer Totzeit von 3 ms zwischen Anfangspuls und Start der Messung. Aufgrund dieser Totzeit
waren die ersten Messungen auf größere Agglomerate und Sedimente von MNPs beschränkt, da nur
in diesem Fall eine hinreichend lange Zerfallsdauer der Probenmagnetisierung vorlag. Das
Verhalten derartiger Partikelsysteme ist jedoch aufgrund von mechanischer und magnetischer
Interpartikelwechselwirkung vergleichsweise komplex und theoretisch schwer modellierbar. Das
primäre Zielsystem für RDS hingegen, Eindomänenpartikel mit im Partikel fixierter Magnetisierung
und Punktsymmetrie bzgl. des Reibungstensors, erlaubt die Aufstellung einer parametrisierten
Funktion für den Signalverlauf. Es ermöglicht somit aufgrund der besseren Berechenbarkeit eine
solidere Auswertung des RDS-Signals. Um Eindomänenpartikel in wässriger Suspension mit
typischen Partikeldurchmessern um 100 nm messen zu können ist eine Verkürzung der Totzeit auf
mindestens 1/10 erforderlich.
Prinzipiell kann diese Problematik durch die Verwendung schneller Halbleiterschalter in
Verbindung mit einer präzise abstimmbaren induktiven Entkopplung des Spulensystems gemindert
werden. Simulationen des RDS-Signals für verschiedene RDS-Sequenzen zeigen jedoch noch zwei
weitere Möglichkeiten auf, die ohne aufwändigen Eingriffe in der Hardware auskommen. Zum
einen kann durch orthogonales Frequenzmischen mit geeignetem Frequenz- und Phasenverhältnis
eine Ausrichtung der magnetischen Momente bewirkt werden. Da die benötigten Frequenzen
vollständig im Sperrband des Tiefpassfilters liegen können, lässt sich damit die Pulsantwort bei
hinreichend „weichem“ Umschalten zwischen der Polarisierungssequenz und der RDS-Sequenz
vollständig vermeiden. Darüber hinaus zeigt sich, dass es bei Anwesenheit eines schwachen
Offsetfelds (< 10 % der Rotationsfeldamplitude) zu einer Ausrichtung der magnetischen Momente
kommt, wenn das magnetische Rotationsfeld seine Richtung ändert und diese Änderung nicht
abrupt erfolgt, sondern das Rotationsfeld übergangsweise in ein linear oszillierendes Feld übergeht.
Hingegen wird die Wirkung des Offsetfelds durch das Rotationsfeld vor und nach dem Wechsel
nahezu vollständig neutralisiert, so dass damit das Störsignale generierende Schalten eines
Offsetfelds ersetzt werden kann. Es ist auf diese Weise nicht möglich, Echosequenzen zu erzeugen,
da hier bei der für Echosequenzen benötigten Richtungsumkehr des Rotationsfelds die zuvor
aufgeprägte Phasenverteilung durch das Offsetfeld zerstört wird und somit anstelle einer
Signalechogenerierung eine neue RDS-Messung gestartet wird. Obwohl es Echosequenzen mit
Anfangspuls erlauben, mehr MNP Parameter zu messen, bietet dieser Ansatz dennoch
entscheidende Vorteile. So ergibt sich eine massive Vereinfachung der Hardware und es sind bei
gleicher Rotationsfrequenz deutlich höhere Wiederholraten möglich.
Die Vermeidung von Schaltvorgängen durch die Verwendung von Offsetfeldern ermöglicht
es, mit dem ursprünglichem Aufbau auch Partikelsysteme zu untersuchen, deren Relaxationszeit
weit unter 3 ms liegt. Hier zeigt sich, dass sich für unterschiedliche Partikelsysteme teils sehr
charakteristische Signalmuster ergeben. Diese lassen sich grob in drei Kategorien einteilen. Die
erste Kategorie sind suspendierte Eindomänenpartikel mit einer nicht vernachlässigbaren
Relaxationszeit. Hier handelt es sich um das bevorzugte Zielsystem für RDS, das durch die
Langevin-Gleichung beschrieben werden kann. Die zweite Kategorie sind Partikelsysteme, bei
denen die Relaxationsdauer vernachlässigbar ist. In diesem Fall kann der Signalverlauf mit der
Langevinfunktion beschrieben werden. Die dritte Kategorie umfasst alle übrigen Partikelsysteme,
insbesondere Suspensionen von MNP-Clustern, die u.a. aufgrund von Interpartikelwechselwirkung
komplexe Signalverläufe ergeben, die sich praktisch nicht berechnen lassen. Spektroskopische
Untersuchungen sind damit dennoch durch das Anlegen entsprechender Referenzdatenbanken
möglich (Fingerprinting). Multiparametrisches RDS, d.h. die Wiederholung der Messung für z.B.
unterschiedliche Amplituden oder unterschiedliche Viskositäten des Suspensionsmediums, erzeugt
aufgrund mehrerer nichtlinearer Abhängigkeiten massive Unterschiede im resultierenden
multidimensionalen Datensatz. Das verspricht die Erreichbarkeit hoher spektroskopischer
Trennschärfen bei geeigneter Partikel- und Sequenzoptimierung.
Die Simulationen und experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen grundsätzliche
Hürden und Möglichkeiten für das ebenfalls in dieser Arbeit eingeführte RDS auf. Es zeigt damit
grundlegende Aspekte auf, die für die Entwicklung von RDS-Hardware und die Optimierung von
MNP-Suspensionen nötig sind. Mit RDS wird in weiterführenden Arbeiten die Entwicklung von
hochempfindlichen Bioassays und die Erweiterung um die räumliche Kodierung angestrebt (RDI),
da der zugrunde liegende Effekt zugleich sehr vielversprechend als Grundlage für molekulare
Bildgebung ist.
In der vorliegenden Arbeit werden die Konzeption und Realisierung eines Computertomographen zur Materialanalyse auf Basis eines Rasterelektronenmikroskops mit einem räumlichen Auflösungsvermögen im Nanometerbereich diskutiert. Durch einen fokussierten Elektronenstrahl, der mit einer Beschleunigungsspannung von 30 kV auf eine mikrostrukturierte Wolframnadel mit einem Spitzenradius von bis zu 50 nm gezielt wird, entsteht ein kleiner Röntgenbrennfleck über den mit geometrischer Vergrößerung hochauflösende Projektionen eines zu untersuchenden Objekts erzeugt werden. Durch Rotation des Testobjekts werden Projektionen aus verschiedenen Blickwinkeln aufgenommen und über einen speziellen Rekonstruktionsalgorithmus zu einem 3-dimensionalen Bild zusammengefügt.
Bei der Beurteilung der Einzelkomponenten des Geräts wird insbesondere auf Struktur, Form und den elektrochemischen Herstellungsprozess der Röntgenquelle eingegangen. Eine ausreichend genaue Positionierung von Messobjekt und Röntgenbrennfleck wird über Piezoachsen realisiert, während die Stabilität des Röntgenbrennflecks über die Elektronenoptik des Rasterelektronenmikroskops und die Form der Quellnadel optimiert wird.
Das räumliche Auflösungsvermögen wird über die Linienspreizfunktion an Materialkanten abgeschätzt. Für eine Wolfram-Block-Quelle ergibt sich dabei ein Auflösungsvermögen von 325 nm – 400 nm in 3D, während der Quellfleck einer Wolframnadel das Auflösungsvermögen der Anlage auf 65 nm – 90 nm in 2D und 170 nm – 300 nm in 3D bei Messungen an einem AlCu29-Testobjekt anhebt. Außerdem werden die Auswirkungen der Phasenkontrastcharakteristik der Röntgenquelle auf die rekonstruierten Bilder nach Anwendung eines Paganin-Filters diskutiert. Dabei zeigt sich, dass durch Anwendung des Filters ein verbessertes Signal-zu-Rausch-Verhältnis auf Kosten der räumlichen Bildauflösung erzielt werden kann.
Eine Vergleichsmessung mit einem kommerziell verfügbaren Röntgenmikroskop zeigt die Stärken des vorgestellten Systems bei Untersuchung von stark absorbierenden Messobjekten. Das kompakte Design erlaubt eine Weiterentwicklung in Richtung eines nanoCT-Moduls als Upgrade Option für Rasterelektronenmikroskope im Gegensatz zu den weitaus teureren bisher verbreiteten nanoCT-Geräten.
Einerseits besteht die einfachste Möglichkeit zum Ladungs- und Informationstransport zwischen zwei Punkten in deren direkter Verbindung durch eindimensionale Kanäle. Andererseits besitzen topologische Materialien exotische und äußerst vorteilhafte Eigenschaften, weshalb es nahe liegt, dass schon bald neue Anwendungen aus ihnen realisiert werden. Wenn diese beiden Entwicklungen zusammenkommen, dann ist ein grundlegendes Verständnis von Quanteninterferenz oder Hybridisierungseffekten in eindimensionalen, topologischen Kanälen von fundamentaler Wichtigkeit. Deshalb werden in der vorliegenden Arbeit Wechselwirkungen von eindimensionalen, topologisch geschützten Kantenzuständen, die an ungeradzahligen Stufenkanten auf der (001)–Oberfläche von Pb1−xSnxSe auftreten, untersucht. Aufgrund der lateralen Lokalisierung auf wenige Nanometer um eine Stufenkante herum und der Notwendigkeit zwischen gerad- und ungeradzahligen Stufenkantenhöhen zu unterscheiden, bieten sich die Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie als Methoden an. Die neu entdeckten Kopplungs- bzw. Wechselwirkungseffekte zwischen benachbarten Kantenzuständen treten auf, sobald der Stufe zu Stufe Abstand einen kritischen Wert von dkri ≈ 25nm unterschreitet. Dieses Kriterium kann durch verschiedene räumliche Anordnungen von Stufenkanten erfüllt werden. Infolgedessen werden sich kreuzende, parallel verlaufende und zusammenlaufende Stufenkanten genauer untersucht. Bei letzteren verändert sich entlang der Struktur kontinuierlich der Abstand und damit die Kopplungsstärke zwischen den beiden Randkanälen. Infolgedessen wurden drei Koppelungsregime identifiziert. (I) Ausgehend von einer schwachen Wechselwirkung zeigt der für die Kantenzustände charakteristische Peak im Spektrum zunächst eine Verbreiterung und Verminderung der Intensität. (II) Mit weiter zunehmender Wechselwirkung beginnt sich der Zustand in zwei Peaks aufzuspalten, sodass ab dkri ≈ 15nm an beiden Stufenkanten durchgehen eine Doppelpeak zu beobachten ist . Mit weiter abnehmendem Abstand erreicht die Aufspaltung Werte von einigen 10 meV, während sich die Intensität weiter reduziert. (III) Sobald zwei Stufenkanten weniger als etwa 5nm voneinander getrennt sind, konvergieren aufgrund der schwindenden Intensität und des sinkenden energetischen Abstands der beiden Peaks zu den van Hove Singularitäten die Spektren an den Stufenkanten gegen das Spektrum über einer Terrasse. i Die Aufspaltung verläuft in den Bereichen I und II asymmetrisch, d. h. ein Peak verbleibt ungefähr bei der Ausgangsenergie, während der andere mit zunehmender Kopplung immer weiter weg schiebt. Bezüglich der Asymmetrie kann kein Unterschied festgestellt werden, ob die zusammenlaufenden Stufenkanten eine Insel oder Fehlstelleninsel bilden oder ob die Stufenkanten sogar gänzlich parallel verlaufen. Es zeigt sich keine Präferenz, ob zunächst der niederenergetische oder der hochenergetische Peak schiebt. Erst im Regime starker Kopplung (III) kann beobachtet werden, dass beide Peaks die Ausgangsenergie deutlich verlassen. Im Gegensatz dazu kann bei sich kreuzenden Stufen ein erheblicher Einfluss der Geometrie, in Form des eingeschlossenen Winkels, auf das Spektrum beobachtet werden. Unabhängig vom Winkel existiert am Kreuzungspunkt selbst kein Kantenzustand mehr. Die Zustände an den vier Stufen beginnen, abhängig vom Winkel, etwa 10-15nm vor dem Kreuzungspunkt abzuklingen. Überraschenderweise zeigt sich dabei, dass im Fall rechtwinkliger Stufen gar keine Aufspaltung zu beobachten ist, während bei allen anderen Winkeln ein Doppelpeak festgestellt werden kann. Diese Entdeckung deutet auf Orthogonalität bezüglich einer Quantenzahl bei den beteiligten Kantenzustände hin. Neben einer nur theoretisch vorhergesagten Spinpolarisation kann dieser Effekt auch von dem orbitalem Charakter der beteiligten Dirac–Kegel verursacht sein. Da der topologische Schutz in Pb1−xSnxSe durch Kristallsymmetrien garantiert ist, wird als letzter intrinsischer Effekt der Einfluss von eindimensionalen Defekten auf die Kantenzustände untersucht. Berücksichtigt werden dabei ein nicht näher klassifizierbarer, oberflächennaher Defekt und Schraubversetzungen. In beiden Fällen kann ebenfalls eine Aufspaltung des Kantenzustands in einen Doppelpeak gezeigt werden. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden die Grundlagen für eine Wiederverwendung von (Pb,Sn)Se–Oberflächen bei zukünftige Experimenten mit (magnetischen) Adatomen geschaffen. Durch Kombination von Inoenzerstäubung und Tempern wird dabei nicht nur eine gereinigte Oberfläche erzeugt, sondern es kann auch das Ferminiveau gezielt erhöht oder gesenkt werden. Dieser Effekt beruht auf eine Modifikation der Sn– Konzentration und der von ihr kontrollierten Anzahl an Defektelektronen. Als letztes sind erste Messungen an Cu- und Fe–dotierte Proben gezeigt. Durch die Adatome tritt eine n–Dotierung auf, welche den Dirac–Punkt des Systems in Richtung des Ferminiveaus verschiebt. Sobald er dieses erreicht hat kommt es zu Wechselwirkungsphänomenen an freistehenden Stufenkanten. Dies führt zu einer Doppelpeakstruktur mit einer feinen Aufspaltung von wenigen meV. Das Phänomen ist auf ein schmales Energiefenster beschränkt, bei dem die Lage des Dirac–Punkts nur etwa 5 meV (in beide Richtungen) von der des Ferminiveaus abweichen darf.
Die Fluoreszenzmikroskopie ist eine vielseitig einsetzbare Untersuchungsmethode für biologische Proben, bei der Biomoleküle selektiv mit Fluoreszenzfarbstoffen markiert werden, um sie dann mit sehr gutem Kontrast abzubilden. Dies ist auch mit mehreren verschiedenartigen Zielmolekülen gleichzeitig möglich, wobei üblicherweise verschiedene Farbstoffe eingesetzt werden, die über ihre Spektren unterschieden werden können.
Um die Anzahl gleichzeitig verwendbarer Färbungen zu maximieren, wird in dieser Arbeit zusätzlich zur spektralen Information auch das zeitliche Abklingverhalten der Fluoreszenzfarbstoffe mittels spektral aufgelöster Fluoreszenzlebensdauer-Mikroskopie (spectrally resolved fluorescence lifetime imaging microscopy, sFLIM) vermessen. Dazu wird die Probe in einem Konfokalmikroskop von drei abwechselnd gepulsten Lasern mit Wellenlängen von 485 nm, 532nm und 640nm angeregt. Die Detektion des Fluoreszenzlichtes erfolgt mit einer hohen spektralen Auflösung von 32 Kanälen und gleichzeitig mit sehr hoher zeitlicher Auflösung von einigen Picosekunden. Damit wird zu jedem detektierten Fluoreszenzphoton der Anregungslaser, der spektrale Kanal und die Ankunftszeit registriert. Diese detaillierte multidimensionale Information wird von einem Pattern-Matching-Algorithmus ausgewertet, der das Fluoreszenzsignal mit zuvor erstellten Referenzpattern der einzelnen Farbstoffe vergleicht. Der Algorithmus bestimmt so für jedes Pixel die Beiträge der einzelnen Farbstoffe.
Mit dieser Technik konnten pro Anregungslaser fünf verschiedene Färbungen gleichzeitig dargestellt werden, also theoretisch insgesamt 15 Färbungen. In der Praxis konnten mit allen drei Lasern zusammen insgesamt neun Färbungen abgebildet werden, wobei die Anzahl der Farben vor allem durch die anspruchsvolle Probenvorbereitung limitiert war. In anderen Versuchen konnte die sehr hohe Sensitivität des sFLIM-Systems genutzt werden, um verschiedene Zielmoleküle voneinander zu unterscheiden, obwohl sie alle mit demselben Farbstoff markiert waren. Dies war möglich, weil sich die Fluoreszenzeigenschaften eines Farbstoffmoleküls geringfügig in Abhängigkeit von seiner Umgebung ändern. Weiterhin konnte die sFLIM-Technik mit der hochauflösenden STED-Mikroskopie (STED: stimulated emission depletion) kombiniert werden, um so hochaufgelöste zweifarbige Bilder zu erzeugen, wobei nur ein einziger gemeinsamer STED-Laser benötigt wurde.
Die gleichzeitige Erfassung von mehreren photophysikalischen Messgrößen sowie deren Auswertung durch den Pattern-Matching-Algorithmus ermöglichten somit die Entwicklung von neuen Methoden der Fluoreszenzmikroskopie für Mehrfachfärbungen.
This thesis addresses the identification and characterization of spin states in optoelectronic materials and devices using multiple spin-sensitive techniques. For this purpose, a systematic study focussing on triplet states as well as associated loss pathways and excited state kinetics was carried out. The research was based on comparing a range of donor:acceptor systems, reaching from organic light emitting diodes (OLEDs) based on thermally activated delayed fluorescence (TADF) to organic photovoltaics (OPV) employing fullerene and multiple non-fullerene acceptors (NFAs). By developing new strategies, e.g., appropriate modeling, new magnetic resonance techniques and experimental frameworks, the influence of spin states in the fundamental processes of organic semiconductors has been investigated. Thereby, the combination of techniques based on the principle of electron paramagnetic resonance (EPR), in particular transient EPR (trEPR) and optically detected magnetic resonance (ODMR), with all-optical methods, such as transient electroluminescence (trEL) and transient absorption (TA), has been employed. As a result, excited spin states, especially molecular and charge transfer (CT) states, were investigated in terms of kinetic behavior and associated pathways, which revealed a significant impact of triplet states on efficiency-limiting processes in both optoelectronic applications.
Novel appraches to the molecular beam epitaxy of core-shell nanowires in the group II telluride material system were explored in this work. Significant advances in growth spurred the development of a flexible and reliable platform for a charge transport characterization of the topological insulator HgTe in a tubular nanowire geometry. The transport results presented provide an important basis for the design of future studies that strive for the experimental realization of topological charge transport in the quantum wire limit.
The subject of this thesis is the investigation of the transport properties of topological and massive surface states in the three-dimensional topological insulator Hg(Mn)Te. These surface states give rise to a variety of extraordinary transport phenomena, making this material system of great interest for research and technological applications. In this connection, many physical properties of the topological insulator Hg(Mn)Te still require in-depth exploration. The overall aim of this thesis is to analyze the quantum transport of HgTe-based devices ranging from hundreds of micrometers (macroscopic) down to a few micrometers in size (microscopic) in order to extend the overall understanding of surface states and the possibilities of their manipulation.
In order to exploit the full potential of our high-quality heterostructures, it was necessary to revise and improve the existing lithographic fabrication process of macroscopic three-dimensional Hg(Mn)Te samples. A novel lithographic standard recipe for the fabrication of the HgTe-based macrostructures was developed. This recipe includes the use of an optimized Hall bar design and wet etching instead of etching with high-energy \(\mathrm{{Ar^{+}}}\)-ions, which can damage the samples. Further, a hafnium oxide insulator is applied replacing the SiO\(_{2}\)/Si\(_{3}\)N\(_{4}\) dielectric in order to reduce thermal load. Moreover, the devices are metallized under an alternating angle to avoid discontinuities of the metal layers over the mesa edges. It was revealed that the application of gate-dielectric and top-gate metals results in n-type doping of the devices. This phenomenon could be attributed to quasi-free electrons tunneling from the trap states, which form at the interface cap layer/insulator, through the cap into the active layer. This finding led to the development of a new procedure to characterize wafer materials. It was found that the optimized lithographic processing steps do not unintentionally react chemically with our heterostructures, thus avoiding a degradation of the quality of the Hg(Mn)Te layer. The implementation of new contact structures Ti/Au, In/Ti/Au, and Al/Ti/Au did not result in any improvement compared to the standard structure AuGe/Au. However, a novel sample recipe could be developed, resulting in an intermixing of the contact metals (AuGe and Au) and fingering of metal into the mesa. The extent of the quality of the ohmic contacts obtained through this process has yet to be fully established.
This thesis further deals with the lithographic realization of three-dimensional HgTe-based microstructures measuring only a few micrometer in size. Thus, these structures are in the order of the mean free path and the spin relaxation length of topological surface state electrons. A lithographic process was developed enabling the fabrication of nearly any desired microscopic device structure. In this context, two techniques suitable for etching microscopic samples were realized, namely wet etching and the newly established inductively coupled plasma etching. While wet etching was found to preserve the crystal quality of the active layer best, inductively coupled plasma etching is characterized by high reproducibility and excellent structural fidelity. Hence, the etching technique employed depends on the envisaged type of experiment.
Magneto-transport measurements were carried out on the macroscopic HgTe-based devices fabricated by means of improved lithographic processing with respect to the transport properties of topological and massive surface states. It was revealed that due to the low charge carrier density present in the leads to the ohmic contacts, these regions can exhibit an insulating behavior at high magnetic fields and extremely low temperatures. As soon as the filling factor of the lowest Landau levels dropped below a critical value (\(\nu_{\mathrm{{c}}}\approx0.8\)), the conductance of the leads decreased significantly. It was demonstrated that the carrier density in the leads can be increased by the growth of modulation doping layers, a back-gate-electrode, light-emitting diode illumination, and by the application of an overlapping top-gate layout. This overlapping top-gate and a back-gate made it possible to manipulate the carrier density of the surface states on both sides of the Hg(Mn)Te layer independently. With this setup, it was identified that topological and massive surface states contribute to transport simultaneously in 3D Hg(Mn)Te. A model could be developed allowing the charge carrier systems populated in the sample to be determined unambiguously. Based on this model, the process of the re-entrant quantum Hall effect observed for the first time in three-dimensional topological insulators could be explained by an interplay of n-type topological and p-type massive surface states. A well-pronounced \(\nu=-1\rightarrow\nu=-2\rightarrow\nu=-1\) sequence of quantum Hall plateaus was found in manganese-doped HgTe-based samples. It is postulated that this is the condensed-matter realization of the parity anomaly in three-dimensional topological insulators. The actual nature of this phenomenon can be the subject of further research. In addition, the measurements have shown that inter-scattering occurs between counter-propagating quantum Hall edge states. The good quantization of the Hall conductance despite this inter-scattering indicates that only the unpaired edge states determine the transport properties of the system as a whole. The underlying inter-scattering mechanism is the topic of a publication in preparation.
Furthermore, three-dimensional HgTe-based microstructures shaped like the capital letter "H" were investigated regarding spin transport phenomena. The non-local voltage signals occurring in the measurements could be attributed to a current-induced spin polarization of the topological surface states due to electrons obeying spin-momentum locking. It was shown that the strength of this non-local signal is directly connected to the magnitude of the spin polarization and can be manipulated by the applied top-gate voltage. It was found that in these microstructures, the massive surface and bulk states, unlike the topological surface states, cannot contribute to this spin-associated phenomenon. On the contrary, it was demonstrated that the population of massive states results in a reduction of the spin polarization, either due to the possible inter-scattering of massive and topological surface states or due to the addition of an unpolarized electron background. The evidence of spin transport controllable by a top-gate-electrode makes the three-dimensional material system mercury telluride a promising candidate for further research in the field of spintronics.
This thesis focuses on investigating magneto-transport properties of a ferromagnetic topological insulator (V,Bi,Sb)2Te3. This material is most famously known for exhibiting the quantum anomalous Hall effect, a novel quantum state of matter that has opened up possibilities for potential applications in quantum metrology as a quantum standard of resistance, as well as for academic investigations into unusual magnetic properties and axion electrodynamics. All of those aspects are investigated in the thesis.
Breaking inversion symmetry in crystalline solids enables the formation of spin-polarized electronic states by spin-orbit coupling without the need for magnetism. A variety of interesting physical phenomena related to this effect have been intensively investigated in recent years, including the Rashba effect, topological insulators and Weyl semimetals. In this work, the interplay of inversion symmetry breaking and spin-orbit coupling and, in particular their general influence on the character of electronic states, i.e., on the spin and orbital degrees of freedom, is investigated experimentally. Two different types of suitable model systems are studied: two-dimensional surface states for which the Rashba effect arises from the inherently broken inversion symmetry at the surface, and a Weyl semimetal, for which inversion symmetry is broken in the three-dimensional crystal structure. Angle-resolved photoelectron spectroscopy provides momentum-resolved access to the spin polarization and the orbital composition of electronic states by means of photoelectron spin detection and dichroism with polarized light. The experimental results shown in this work are also complemented and supported by ab-initio density functional theory calculations and simple model considerations.
Altogether, it is shown that the breaking of inversion symmetry has a decisive influence on the Bloch wave function, namely, the formation of an orbital angular momentum. This mechanism is, in turn, of fundamental importance both for the physics of the surface Rashba effect and the topology of the Weyl semimetal TaAs.
X-ray dark-field imaging allows to resolve the conflict between the demand for centimeter scaled fields of view and the spatial resolution required for the characterization of fibrous materials structured on the micrometer scale. It draws on the ability of X-ray Talbot interferometers to provide full field images of a sample's ultra small angle scattering properties, bridging a gap of multiple orders of magnitude between the imaging resolution and the contrasted structure scale. The correspondence between shape anisotropy and oriented scattering thereby allows to infer orientations within a sample's microstructure below the imaging resolution. First demonstrations have shown the general feasibility of doing so in a tomographic fashion, based on various heuristic signal models and reconstruction approaches. Here, both a verified model of the signal anisotropy and a reconstruction technique practicable for general imaging geometries and large tensor valued volumes is developed based on in-depth reviews of dark-field imaging and tomographic reconstruction techniques.
To this end, a wide interdisciplinary field of imaging and reconstruction methodologies is revisited. To begin with, a novel introduction to the mathematical description of perspective projections provides essential insights into the relations between the tangible real space properties of cone beam imaging geometries and their technically relevant description in terms of homogeneous coordinates and projection matrices. Based on these fundamentals, a novel auto-calibration approach is developed, facilitating the practical determination of perspective imaging geometries with minimal experimental constraints. A corresponding generalized formulation of the widely employed Feldkamp algorithm is given, allowing fast and flexible volume reconstructions from arbitrary tomographic imaging geometries. Iterative reconstruction techniques are likewise introduced for general projection geometries, with a particular focus on the efficient evaluation of the forward problem associated with tomographic imaging. A highly performant 3D generalization of Joseph's classic linearly interpolating ray casting algorithm is developed to this end and compared to typical alternatives. With regard to the anisotropic imaging modality required for tensor tomography, X-ray dark-field contrast is extensively reviewed. Previous literature is brought into a joint context and nomenclature and supplemented by original work completing a consistent picture of the theory of dark-field origination. Key results are explicitly validated by experimental data with a special focus on tomography as well as the properties of anisotropic fibrous scatterers. In order to address the pronounced susceptibility of interferometric images to subtle mechanical imprecisions, an efficient optimization based evaluation strategy for the raw data provided by Talbot interferometers is developed. Finally, the fitness of linear tensor models with respect to the derived anisotropy properties of dark-field contrast is evaluated, and an iterative scheme for the reconstruction of tensor valued volumes from projection images is proposed. The derived methods are efficiently implemented and applied to fiber reinforced plastic samples, imaged at the ID19 imaging beamline of the European Synchrotron Radiation Facility. The results represent unprecedented demonstrations of X-ray dark-field tensor tomography at a field of view of 3-4cm, revealing local fiber orientations of both complex shaped and low-contrast samples at a spatial resolution of 0.1mm in 3D. The results are confirmed by an independent micro CT based fiber analysis.
Schon heute bilden Einzelphotonenquellen einen wichtigen Baustein in der Photonik
und Quanteninformation. Der Fokus der Forschung liegt entsprechend auf dem
Finden und Charakterisieren dafür geeigneter Materialsysteme. Konkret beschäftigt
sich die vorliegende Arbeit vorwiegend mit dem Übergangsmetall-Dichalkogenid
(TMDC1 ) Wolframdiselenid und seinen Eigenschaften. Diese Wahl ist durch den
direkte Zugang zu Einzelphotonenquellen begründet, die sich in dessen Monolagen
ausbilden können. Diese Lichtquellen können über eine Modulation der Verspannung
der Monolage gezielt aktiviert werden. Durch die, verglichen mit ihrem Volumen,
riesige Kontaktfläche lassen sich Monolagen zudem mit Hilfe des Substrats, auf das
sie transferiert wurden, wesentlich beeinflussen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden
Monolagen von WSe2 in unterschiedlichen Bauteilen wie zirkulare Bragg-Gittern oder
vorstrukturierten, metallischen Oberflächen implementiert und die Photolumineszenz
des TMDCs untersucht. Diese Arbeit belegt die Möglichkeit, Einzelphotonenquellen basierend
aufWSe2 -Monolagen auf verschiedenste Weise modulieren zu können. Dank ihrer zwei-
dimensionalen Geometrie lassen sie sich einfach in bestehende Strukturen integrieren
oder auch in der Zukunft mit weiteren 2D-Materialien kombinieren.
Photoelectron spectroscopy proves as a versatile tool for investigating various aspects of the electronic structure in strongly correlated electron systems. Influencing the manifestation of strong correlation in Ce-based surface alloys is the main task of this work. It is shown, that the manifestation of the Kondo ground state is influenced by a multitude of parameters such as the choice of the metal binding partner in binary Ce compounds, the surface alloy layer thickness and accompanying variations in the lattice structure as well as the interfaces to substrate or vacuum. Gaining access to these parameters allows to directly influence essential state variables, such as the f level occupancy nf or the Kondo temperature TK.
The center of this work are the intermetallic thin films of CePt5/Pt(111) and CeAgx/Ag(111). By utilizing different excitation energies, photoemission spectroscopy provides access to characteristic features of Kondo physics in the valence band, such as the Kondo resonance and its spin-orbit partner at the Fermi level, as well as the multiplet structure of the Ce 3d core levels. In this work both approaches are applied to CePt5/Pt(111) to determine nf and TK for a variety of surface alloy layer thicknesses. A temperature dependent study of the Ce 3d core levels allows to determine the systems TK for the different layer thicknesses. This leads to TK ≈200–270K in the thin layer thickness regime and TK >280K for larger layer thicknesses. These results are confirmed by fitting the Ce 3d multiplet based on the Gunnarsson-Schönhammer formalism for core level spectroscopy and additionally by valence band photoemission spectra of the respective Kondo resonances. The influence of varying layer thickness on the manifestation of strong correlation is subsequently studied for the surface alloy CeAgx/Ag(111). Furthermore, the heavy element Bi is added, to investigate the effects of strong spin-orbit coupling on the electronic structure of the surface alloy.
Quantum point contacts (QPCs) are one-dimensional constrictions in an otherwise extended two-dimensional electron or hole system. Since their first realization in GaAs based two-dimensional electron gases, QPCs have become basic building blocks of mesoscopic physics and are used in manifold experimental contexts. A so far unrealized goal however is the implementation of QPCs in the new material class of two-dimensional topological insulators, which host the emergence of the so-called quantum spin Hall (QSH) effect. The latter is characterized by the formation of conducting one-dimensional spin-polarized states at the device edges, while the bulk is insulating. Consequently, an implemented QPC technology can be utilized to bring the QSH edge channels in close spatial proximity, thus for example enabling the study of interaction effects between the edge states. The thesis at hand describes the technological realization as well as the subsequent experimental characterization and analysis of QPCs in a QSH system for the first time.
After an introduction is given in Chapter 1, the subsequent Chapter 2 starts with discussing the peculiar band structure of HgTe. The emergence of the QSH phase for HgTe quantum wells with an inverted band structure is explained. For the band inversion to occur, the quantum wells have to exhibit a well thickness d_QW above a critical value (d_QW > d_c = 6.3 nm). Subsequently, the concept of QPCs is explicated and the corresponding transport behaviour is analytically described. Following the discussion of relevant constraints when realizing a QPC technology in a QSH system, a newly developed lithography process utilizing a multi-step wet etching technique for fabricating QPC devices based on HgTe quantum wells is presented. Transport measurements of exemplary devices show the expected conductance quantization in steps of ΔG ≈ 2e^2/h within the conduction band for a topological as well as for a trivial (d_QW < d_c) QPC. For the topological case, the residual conductance within the bulk band gap saturates at G_QSH ≈ 2e^2/h due to presence of the QSH state, while it drops to G ≈ 0 for the trivial device. Moreover, bias voltage dependent measurements of the differential conductance of an inverted sample provide explicit proof of the unperturbed coexistence of topological and trivial transport modes.
In a next step, Chapter 3 describes the emergence of a QSH interferometer state in narrow QPC devices with a quantum well thickness of d_QW = 7 nm. Presented band structure calculations reveal that the spatial extension of the QSH edge states depends on the position of the Fermi energy within the bulk band gap. As a consequence, reservoir electrons with randomized spin couple to both edge channels with the same probability under certain conditions, thus causing the formation of a QSH ring. A straightforward model capturing and specifying the occurrence of such a QSH interferometer is provided as well as substantiated by two experimental plausibility checks. After relevant quantum phases are theoretically introduced, the discussion of the obtained data reveals the accumulation of an Aharonov-Bohm phase, of a dynamical Aharonov-Casher phase as well as of a spin-orbit Berry phase of π in appropriate QPC devices. These results are consistent with analytic model considerations.
The last part of this thesis, Chapter 4, covers the observation of an unexpected conductance pattern for QPC samples fabricated from quantum wells with d_QW = 10.5 nm. In these devices, an anomalous plateau at G ≈ e^2/h = 0.5 x G_QSH emerges in addition to the QSH phase entailed residual conductance of G_QSH ≈ 2e^2/h. This so-called 0.5 anomaly occurs only for a specific interval of QPC width values, while it starts to get lost for too large sample widths. Furthermore, presented temperature and bias voltage dependent measurements insinuate that the emergence of the 0.5 anomaly is related to a gapped topological state. Additional characterization of this peculiar transport regime is provided by the realization of a novel device concept, which integrates a QPC within a standard Hall bar geometry. The results of the experimental analysis of such a sample link the occurrence of the 0.5 anomaly to a backscattered QSH channel. Thus, following a single particle perspective argumentation, it is reasoned that only one edge channel is transmitted in the context of the 0.5 anomaly. Two theoretic models possibly explaining the emergence of the 0.5 anomaly -- based on electron-electron interactions -- are discussed.
To conclude, the implementation of a working QPC technology in a QSH system represents a paramount development in the context of researching two-dimensional topological insulators and enables a multitude of future experiments. QPC devices realized in a QSH system are for example envisaged to allow for the detection of Majorana fermions and parafermions. Furthermore, the reported formation of a QSH interferometer state in appropriate QPC devices is of high interest. The observed dynamical Aharonov-Casher phase in the QSH regime enables a controllable modulation of the topological conductance, thus providing the conceptual basis for a topological transistor. Moreover, due to the resilience of geometric phases against dephasing, the presence of a spin-orbit Berry phase of π represents a promising perspective with regard to possible quantum computation concepts. Besides that, the transmission of only one QSH edge channel due to the emergence of the 0.5 anomaly is equivalent to 100 % spin polarization, which is an essential ingredient for realizing spintronic applications. Hence, the thesis at hand covers the experimental detection of three effects of fundamental importance in the context of developing new generations of logic devices -- based on QPCs fabricated from topological HgTe quantum wells.
In this work, a bridge was built between the so-far separate fields of spin defects and 2D systems: for the first time, an optically addressable spin defect (VB-) in a van der Waals material (hexagonal boron nitride) was identified and exploited. The results of this thesis are divided into three topics as follows:
1.) Identification of VB-:
In the scope of this chapter, the defect ,the negatively charged boron vacancy VB-, is identified and characterized. An initialization and readout of the spin state can be demonstrated optically at room temperature and its spin Hamiltonian contributions can be quantified.
2.) Coherent Control of VB-:
A coherent control is required for the defect to be utilized for quantum applications, which
Exziton-Polaritonen (Polaritonen), hybride Quasiteilchen, die durch die starke Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen mit Kavitätsphotonen entstehen, stellen auf Grund ihrer vielseitigen und kontrollierbaren Eigenschaften einen vielversprechenden Kandidaten für die Entwicklung einer neuen Generation von nichtlinearen und integrierten elektrooptischen Bauteilen dar. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und Untersuchung kompakter elektrooptischer Bauelemente auf der Basis von Exziton-Polaritonen in Halbleitermikrokavitäten.
Als erstes wird die Implementierung einer elektrisch angeregten, oberflächenemittierenden Polariton-Laserdiode vorgestellt, die ohne ein externes Magnetfeld arbeiten kann. Dafür wird der Schichtaufbau, der Q-Faktor, das Dotierprofil und die RabiAufspaltung der Polariton-Laserdiode optimiert. Der Q-Faktor des finalen Aufbaus beläuft sich auf Q ~ 16.000, während die Rabi-Aufspaltung im Bereich von ~ 11,0 meV liegt. Darauf aufbauend werden Signaturen der Polariton-Kondensation unter elektrischer Anregung, wie ein nichtlinearer Anstieg der Intensität, die Reduktion der Linienbreite und eine fortgesetzte Verschiebung der Emission zu höheren Energien oberhalb der ersten Schwelle, demonstriert. Ferner werden die Kohärenzeigenschaften des Polariton-Kondensats mittels Interferenzspektroskopie untersucht.
Basierend auf den optimierten Halbleiter-Mikroresonatoren wird eine Kontaktplattform für die elektrische Anregung ein- und zweidimensionaler Gitterstrukturen entwickelt. Dazu wird die Bandstrukturbildung eines Quadrat- und Graphen-Gitters unter elektrischer Anregung im linearen Regime untersucht und mit den Ergebnissen der optischen Charakterisierung verglichen. Die erhaltenen Dispersionen lassen sich durch das zugehörige Tight-Binding-Modell beschreiben. Ferner wird auch eine elektrisch induzierte Nichtlinearität in der Emission demonstriert. Die untersuchte Laser-Mode liegt auf der Höhe des unteren Flachbandes und an der Position der Γ-Punkte in der zweiten Brillouin-Zone. Die zugehörige Modenstruktur weist die erwartete Kagome-Symmetrie auf. Abschließend wird die Bandstrukturbildung eines SSH-Gitters mit eingebautem Defekt unter elektrischer Anregung untersucht und einige Eigenschaften des topologisch geschützten Defektzustandes gezeigt. Dazu gehört vor allem die Ausbildung der lokalisierten Defektmode in der Mitte der S-Bandlücke. Die erhaltenen Ergebnisse stellen einen wichtigen Schritt in der Realisierung eines elektrisch betriebenen topologischen Polariton-Lasers dar.
Abschließend wird ein elektrooptisches Bauteil auf der Basis von Polaritonen in einem Mikrodrahtresonator vorgestellt, in dem sich die Propagation eines PolaritonKondensats mittels eines elektrostatischen Feldes kontrollieren lässt. Das Funktionsprinzip des Polariton-Schalters beruht auf der Kombination einer elektrostatischen Potentialsenke unterhalb des Kontaktes und der damit verbundenen erhöhten ExzitonIonisationsrate. Der Schaltvorgang wird sowohl qualitativ als auch quantitativ analysiert und die Erhaltenen Ergebnisse durch die Modellierung des Systems über die GrossPitaevskii-Gleichung beschrieben. Zusätzlich wird ein negativer differentieller Widerstand und ein bistabiles Verhalten in der Strom-Spannungs-Charakteristik in Abhängigkeit von der Ladungsträgerdichte im Kontaktbereich beobachtet. Dieses Verhalten wird auf gegenseitig konkurrierende Kondensats-Zustände innerhalb der Potentialsenke und deren Besetzung und damit direkt auf den räumlichen Freiheitsgrad der PolaritonZustände zurückgeführt.
Laser spectroscopic gas sensing has been applied for decades for several applications
as atmospheric monitoring, industrial combustion gas analysis or fundamental research.
The availability of new laser sources in the mid-infrared opens the spectral fingerprint
range to the technology where multiple molecules possess their fundamental ro-vibrational
absorption features that allow very sensitive detection and accurate discrimination of
the species. The increasing maturity of quantum cascade lasers that cover this highly
interesting spectral range motivated this research to gain fundamental knowledge about
the spectra of hydrocarbon gases in pure composition and in complex mixtures as they
occur in the petro-chemical industry. The long-term target of developing accurate and fast
hydrocarbon gas analyzers, capable of real-time operation while enabling feedback-loops,
would lead to a paradigm change in this industry.
This thesis aims to contribute to a higher accuracy and more comprehensive understanding
of the sensing of hydrocarbon gas mixtures. This includes the acquisition of yet
unavailable high resolution and high accuracy reference spectra of the respective gases,
the investigation of their spectral behavior in mixtures due to collisional broadening of
their transitions and the verification of the feasibility to quantitatively discriminate the
spectra when several overlapping species are simultaneously measured in gas mixtures.
To achieve this knowledge a new laboratory environment was planned and built up to
allow for the supply of the individual gases and their arbitrary mixing. The main element
was the development of a broadly tunable external-cavity quantum cascade laser based
spectrometer to record the required spectra. This also included the development of a new
measurement method to obtain highly resolved and nearly gap-less spectral coverage as
well as a sophisticated signal post-processing that was crucial to achieve the high accuracy
of the measurements. The spectroscopic setup was used for a thorough investigation of
the spectra of the first seven alkanes as of their mixtures. Measurements were realized
that achieved a spectral resolution of 0.001 cm-1 in the range of 6-11 µm while ensuring an
accuracy of 0.001 cm-1 of the spectra and attaining a transmission sensitivity of 2.5 x 10-4
for long-time averaging of the acquired spectra.
These spectral measurements accomplish a quality that compares to state-of-the art
spectral databases and revealed so far undocumented details of several of the investigated
gases that have not been measured with this high resolution before at the chosen measurement
conditions. The results demonstrate the first laser spectroscopic discrimination of a
seven component gas mixture with absolute accuracies below 0.5 vol.% in the mid-infrared
provided that a sufficiently broad spectral range is covered in the measurements. Remaining
challenges for obtaining improved spectral models of the gases and limitations of the
measurement accuracy and technology are discussed.
Kavitäts-Exziton-Polaritonen (Polaritonen) sind hybride Quasiteilchen, die sich aufgrund starker Kopplung von Halbleiter-Exzitonen mit Kavitätsphotonen ausbilden. Diese Quasiteilchen weisen eine Reihe interessanter Eigenschaften auf, was sie einerseits für die Grundlagenforschung, andererseits auch für die Entwicklung neuartiger Bauteile sehr vielversprechend macht. Bei Erreichen einer ausreichend großen Teilchendichte geht das System in den Exziton-Polariton-Kondensationszustand über, was zur Emission von laserartigem Licht führt. Organische Halbleiter als aktives Emittermaterial zeigen in diesem Kontext großes Potential, da deren Exzitonen neben großen Oszillatorstärken auch hohe Bindungsenergien aufweisen. Deshalb ist es möglich, unter Verwendung organischer Halbleiter selbst bei Umgebungsbedingungen äußerst stabile Polaritonen zu erzeugen. Eine wichtige Voraussetzung zur Umsetzung von integrierten opto-elektronischen Bauteilen basierend auf Polaritonen ist der kontrollierte räumliche Einschluss sowie die Realisierung von frei konfigurierbaren Potentiallandschaften. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Untersuchung geeigneter Plattformen zur Erzeugung von Exziton-Polaritonen und Polaritonkondensaten in hemisphärischen Mikrokavitäten, in die organische Halbleiter eingebettet sind.
Spin- and \(k\)-resolved hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) is a powerful tool to probe bulk electronic properties of complex metal oxides. Due to the low efficiency of common spin detectors of about \(10^{-4}\), such experiments have been rarely performed within the hard X-ray regime since the notoriously low photoionization cross sections further lower the performance tremendously. This thesis is about a new type of spin detector, which employs an imaging spin-filter with multichannel electron recording. This increases the efficiency by a factor of \(10^4\) and makes spin- and \(k\)-resolved photoemission at high excitation energies possible. Two different technical approaches were pursued in this thesis: One using a hemispherical deflection analyzer (HDA) and a separate external spin detector chamber, the other one resorting to a momentum- or \(k\)-space microscope with time-of-flight (TOF) energy recording and an integrated spin-filter crystal. The latter exhibits significantly higher count rates and - since it was designed for this purpose from scratch - the integrated spin-filter option found out to be more viable than the subsequent upgrade of an existing setup with an HDA. This instrumental development is followed by the investigation of the complex metal oxides (CMOs) KTaO\(_3\) by angle-resolved HAXPES (HARPES) and Fe\(_3\)O\(_4\) by spin-resolved HAXPES (spin-HAXPES), respectively.
KTaO\(_3\) (KTO) is a band insulator with a valence-electron configuration of Ta 5\(d^0\). By angle- and spin-integrated HAXPES it is shown that at the buried interface of LaAlO\(_3\)/KTO - by the generation of oxygen vacancies and hence effective electron doping - a conducting electron system forms in KTO. Further investigations using the momentum-resolution of the \(k\)-space TOF microscope show that these states are confined to the surface in KTO and intensity is only obtained from the center or the Gamma-point of each Brillouin zone (BZ). These BZs are furthermore square-like arranged reflecting the three-dimensional cubic crystal structure of KTO. However, from a comparison to calculations it is found that the band structure deviates from that of electron-doped bulk KTaO\(_3\) due to the confinement to the interface.
There is broad consensus that Fe\(_3\)O\(_4\) is a promising material for spintronics applications due to its high degree of spin polarization at the Fermi level. However, previous attempts to measure the spin polarization by spin-resolved photoemission spectroscopy have been hampered by the use of low photon energies resulting in high surface sensitivity. The surfaces of magnetite, though, tend to reconstruct due to their polar nature, and thus their magnetic and electronic properties may strongly deviate from each other and from the bulk, dependent on their orientation and specific preparation. In this work, the intrinsic bulk spin polarization of magnetite at the Fermi level (\(E_F\)) by spin-resolved photoelectron spectroscopy, is determined by spin-HAXPES on (111)-oriented thin films, epitaxially grown on ZnO(0001) to be \(P(E_F) = -80^{+10}_{-20}\) %.
Realization and Spectroscopy of the Quantum Spin Hall Insulator Bismuthene on Silicon Carbide
(2022)
Topological matter is one of the most vibrant research fields of contemporary solid state physics since the theoretical prediction of the quantum spin Hall effect in graphene in 2005. Quantum spin Hall insulators possess a vanishing bulk conductivity but symmetry-protected, helical edge states that give rise to dissipationless charge transport.
The experimental verification of this exotic state of matter in 2007 lead to a boost of research activity in this field, inspired by possible ground-breaking future applications.
However, the use of the quantum spin Hall materials available to date is limited to cryogenic temperatures owing to their comparably small bulk band gaps.
In this thesis, we follow a novel approach to realize a quantum spin Hall material with a large energy gap and epitaxially grow bismuthene, i.e., Bi atoms adopting a honeycomb lattice, in a \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\) reconstruction on the semiconductor SiC(0001). In this way, we profit both from the honeycomb symmetry as well as the large spin-orbit coupling of Bi, which, in combination, give rise to a topologically non-trivial band gap on the order of one electronvolt.
An in-depth theoretical analysis demonstrates that the covalent bond between the Si and Bi atoms is not only stabilizing the Bi film but is pivotal to attain the quantum spin Hall phase.
The preparation of high-quality, unreconstructed SiC(0001) substrates sets the basis for the formation of bismuthene and requires an extensive procedure in ultra-pure dry H\(_2\) gas. Scanning tunneling microscopy measurements unveil the (\(1\times1\)) surface periodicity and smooth terrace planes, which are suitable for the growth of single Bi layers by means of molecular beam epitaxy. The chemical configuration of the resulting Bi film and its oxidation upon exposure to ambient atmosphere are inspected with X-ray photoelectron spectroscopy.
Angle-resolved photoelectron spectroscopy reveals the excellent agreement of probed and calculated band structure. In particular, it evidences a characteristic Rashba-splitting of the valence bands at the K point. Scanning tunneling spectroscopy probes signatures of this splitting, as well, and allows to determine the full band gap with a magnitude of \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\).
Constant-current images and local-density-of-state maps confirm the presence of a planar honeycomb lattice, which forms several domains due to different, yet equivalent, nucleation sites of the (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi reconstruction.
Differential conductivity measurements demonstrate that bismuthene edge states evolve at atomic steps of the SiC substrate. The probed, metallic local density of states is in agreement with the density of states expected from the edge state's energy dispersion found in density functional theory calculations - besides a pronounced dip at the Fermi level.
By means of temperature- and energy-dependent tunneling spectroscopy it is shown that the spectral properties of this suppressed density of states are successfully captured in the framework of the Tomonaga-Luttinger liquid theory and most likely originate from enhanced electronic correlations in the edge channel.
The thesis at hand is concerned with improving our understanding of and our control over transport properties of the three-dimensional topological insulator HgTe. Topological insulators are characterized by an insulating bulk and symmetry-protected metallic surface states. These topological surface states hold great promise for research and technology; at the same time, many properties of experimentally accessible topological insulator materials still need to be explored thoroughly. The overall aim of this thesis was to experimentally investigate micrometer-sized HgTe transport devices to observe the ballistic transport regime as well as intercarrier scattering and possibly identify special properties of the topological surface states.
Part I of the thesis presents lithographic developments concerned with etching small HgTe devices. The aim was to replace existing processes which relied on dry etching with high-energy \(\text{Ar}^+\) ions and an organic etch mask. This etching method is known to degrade the HgTe crystal quality. In addition, the etch mask turned out to be not durable for long etching processes and difficult to remove completely after etching. First, \(\text{BaF}_2\) was introduced as a new etch mask for dry etching to replace the organic etch mask. With common surface characterization techniques like SEM and XPS it was shown that \(\text{BaF}_2\) etch masks are easy to deposit, highly durable in common dry etching processes for \(\text{Hg}_{1-x}\text{Cd}_x\text{Te}\), and easy to remove in deionized water. Transport results of HgTe devices fabricated with the new etch mask are comparable to results obtained with the old process. At the same time, the new etch mask can withstand longer etching times and does not cause problems due to incomplete removal. Second, a new inductively coupled plasma dry etching process based on \(\text{CH}_4\) and Ar was introduced. This etching process is compatible with \(\text{BaF}_2\) etch masks and yields highly reproducible results. Transport results indicate that the new etching process does not degrade the crystal quality and is suitable to produce high-quality transport devices even in the micrometer range. A comparison with wet-etched samples shows that inductively coupled plasma etching introduces a pronounced edge roughness. This - usually undesirable - property is actually beneficial for some of the experiments in this study and mostly irrelevant for others. Therefore, most samples appearing in this thesis were fabricated with the new process.
Part II of the thesis details the advancements made in identifying topological and trivial states which contribute to transport in HgTe three-dimensional topological insulators. To this end, macroscopic Hall bar samples were fabricated from high-quality tensilely strained HgTe layers by means of the improved lithographic processes. All samples were equipped with a top gate electrode, and some also with a modulation doping layer or a back gate electrode to modify the carrier density of the surface states on both sides of the HgTe layer. Due to the high sample quality, Landau levels could be well-resolved in standard transport measurements down to magnetic fields of less than 0.5T. High-resolution measurements of the Landau level dispersion with gate voltage and magnetic field allowed disentangling different transport channels. The main result here is that the upper (electron) branches of the two topological surface states contribute to transport in all experimentally relevant density regimes, while the hole branch is not accessible. Far in n-regime bulk conduction band states give a minor contribution to transport. More importantly, trivial bulk valence band holes come into play close to the charge neutrality point. Further in p-regime, the strong applied gate voltage leads to the formation of two-dimensional, massive hole states at the HgTe surface. The interplay of different states gives rise to rich physics: Top gate-back gate maps revealed that an anticrossing of Landau levels from the two topological surface states occurs at equal filling. A possible explanation for this effect is a weak hybridization of the surface states; however, future studies need to further clarify this point. Furthermore, the superposition of n-type topological and p-type trivial surface states leads to an intriguing Landau level dispersion. The good quantization of the Hall conductance in this situation indicates that the counterpropagating edge states interact with each other. The nature of this interaction will be the topic of further research.
Part III of the thesis is focused on HgTe microstructures. These "channel samples" have a typical width of 0.5 to 4µm and a typical length of 5 to 80µm. The quality of these devices benefits particularly from the improved lithographic processes. As a result, the impurity mean free path of the topological surface state electrons is on the order of the device width and transport becomes semiballistic. This was verified by measuring the channel resistance in small magnetic fields in n-regime. The deflection of carriers towards the dissipative channel walls results in a pronounced peak in the magnetoresistance, which scales in a predictable manner with the channel width. To investigate transport effects due to mutual scattering of charge carriers, the differential resistance of channel samples was measured as a function of carrier temperature. Selective heating of the charge carriers - but not the lattice - was achieved by passing a heating current through the channel. Increasing the carrier temperature has two pronounced effects when the Fermi level is situated in proximity to the bulk valence band maximum where the density of states is large. First, when both topological surface state electrons and bulk holes are present, electron-hole scattering leads to a pronounced increase in resistance with increasing carrier temperature. Second, a thermally induced increase of the electron and hole carrier densities reduces the resistance again at higher temperatures. A model considering these two effects was developed, which can well reproduce the experimental results. Current heating experiments in zero-gap HgTe quantum wells and compressively strained HgTe layers are consistent with this model. These observations raise the question as to how electron-hole scattering may affect other transport properties of HgTe-based three-dimensional topological insulators, which is briefly discussed in the outlook.
Overview of the Organolead Trihalide Perovskite Crystal Area
Studies of perovskite single crystals with high crystallographic quality is an important technological area of the perovskite research, which enables to estimate their full optoelectronic potential, and thus to boost their future applications [26]. It was therefore essential to grow high-quality single crystals with lowest structural as well as chemical defect densities and with a stoichiometry relevant for their thin-film counterparts [26]. Optoelectronic devices, e.g. solar cells, are highly complex systems in which the properties of the active layer (absorber) are strongly influenced by the adjacent layers, so it is not always easy to define the targeted properties and elaborate the design rules for the active layer. Currently, organolead trihalide perovskite (OLTP) single crystals with the structure ABX3 are one of the most studied crystalline systems. These hybrid crystals are solids composed of an organic cation such as methylammonium (A = MA+) or formamidinium (A = FA+) to form a three-dimensional periodic lattice together with the lead cation (B = Pb2+) and a halogen anion such as chloride, bromide or iodide (X = Cl-, Br- or I-) [23]. Among them are methylammonium lead tribromide (MAPbBr3), methylammonium lead triiodide (MAPbI3), as well as methylammonium lead trichloride (MAPbCl3) [62, 63]. Important representatives with the larger cation FA+ are formamidinium lead tribromide (FAPbBr3) and formamidinium lead triiodide (FAPbI3) [23, 64]. Besides the exchange of cations as well as anions, it was possible to grow crystals containing two halogens to obtain mixed crystals with different proportions of chlorine to bromine and bromine to iodine, as it is shown in Figure 70. By varying the mixing ratio of the halogens, it was therefore possible to vary the colour and thus the absorption properties of the crystals [85], as it can be done with thin polycrystalline perovskite films. In addition, since a few years it is also doable to grow complex crystals that contain several cations as well as anions [26, 80, 81]. These include the perovskites double cation – double halide formamidinium lead triiodide – methylammonium lead tribromide (FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.1 (FAMA) [26, 80] and formamidinium lead triiodide – methylammonium lead tribromide – caesium lead tribromide (FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.05(CsPbBr3)0.05 (CsFAMA) [81], which have made a significant contribution to increase the power conversion efficiency (PCE) in thin-film photovoltaics [47, 79, 182]. The growth of crystals to this day is performed exclusively from solution [23, 26, 56, 62]. Important preparation methods are the cooling acid-based precursor solution crystallisation [22], the inverse temperature crystallisation (ITC) [62], and the antisolvent vapour-assistant crystallisation (AVC) [137]. In the cooling crystallisation, the precursor salts AX and PbX2 are dissolved in an aqueous halogen-containing acid at high temperatures [56]. Controlled and slow cooling finally results in a supersaturated precursor solution, which leads to spontaneous nucleation of crystal nuclei, followed by subsequent crystal growth. The ITC method is based on the inverse or retrograde solubility of a dissociated perovskite in an organic solvent [23, 64]. With increasing temperature, the solubility of the perovskite decreases and mm-sized crystals can be grown within a few hours [23]. In the AVC method, the precursors are also dissolved in an organic solvent as well [137]. By slow evaporation of a so-called antisolvent [137], the solubility of the perovskite in the now present solvent mixture decreases and it finally precipitates. In addition, there are many other methods with the goal of growing high quality and large crystals in a short period of
time [60, 61, 233, 310].
The fascination of microcavity exciton-polaritons (polaritons) rests upon the combination of advanced technological control over both the III-V semiconductor material platform as well as the precise spectroscopic access to polaritonic states, which provide access to the investigation of open questions and complex phenomena due to the inherent nonlinearity and direct spectroscopic observables such as energy-resolved real and Fourier space information, pseudospin and coherence. The focus of this work was to advance the research area of polariton lattice simulators with a particular emphasis on their lasing properties. Following the brief introduction into the fundamental physics of polariton lattices in chapter 2, important aspects of the sample fabrication as well as the Fourier spectroscopy techniques used to investigate various features of these lattices were summarized in chapter 3. Here, the implementation of a spatial light modulator for advanced excitation schemes was presented.
At the foundation of this work is the capability to confine polaritons into micropillars or microtraps resulting in discrete energy levels. By arranging these pillars or traps into various lattice geometries and ensuring coupling between neighbouring sites, polaritonic band structures were engineered. In chapter 4, the formation of a band structure was visualised in detail by investigating ribbons of honeycomb lattices. Here, the transition of the discrete energy levels of a single chain of microtraps to the fully developed band structure of a honeycomb lattice was observed. This study allows to design the size of individual domains in more complicated lattice geometries such that a description using band structures becomes feasible, as it revealed that a width of just six unit cells is sufficient to reproduce all characteristic features of the S band of a honeycomb lattice. In particular in the context of potential technological applications in the realms of lasing, the laser-like, coherent emission from polariton microcavities that can be achieved through the excitation of polariton condensates is intriguing. The condensation process is significantly altered in a lattice potential environment when compared to a planar microcavity. Therefore, an investigation of the polariton condensation process in a lattice with respect to the characteristics of the excitation laser, the exciton-photon detuning as well as the reduced trap distance that represents a key design parameter for polaritonic lattices was performed. Based on the demonstration of polariton condensation into multiple bands, the preferred condensation into a desired band was achieved by selecting the appropriate detuning. Additionally, a decreased condensation threshold in confined systems compared to a planar microcavity was revealed.
In chapter 5, the influence of the peculiar feature of flatbands arising in certain lattice geometries, such as the Lieb and Kagome lattices, on polaritons and polariton condensates was investigated. Deviations from a lattice simulator described by a tight binding model that is solely based on nearest neighbour coupling cause a remaining dispersiveness of the flatbands along certain directions of the Brillouin zone. Therefore, the influence of the reduced trap distance on the dispersiveness of the flatbands was investigated and precise technological control over the flatbands was demonstrated. As next-nearest neighbour coupling is reduced drastically by increasing the distance between the corresponding traps, increasing the reduced trap distance enables to tune the S flatbands of both Lieb and Kagome lattices from dispersive bands to flatbands with a bandwidth on the order of the polariton linewidth. Additionally to technological control over the band structures, the controlled excitation of large condensates, single compact localized state (CLS) condensates as well as the resonant excitation of polaritons in a Lieb flatband were demonstrated. Furthermore, selective condensation into flatbands was realised. This combination of technological and spectroscopic control illustrates the capabilities of polariton lattice simulators and was used to study the coherence of flatband polariton condensates. Here, the ability to tune the dispersiveness from a dispersive band to an almost perfect flatband in combination with the selectivity of the excitation is particularly valuable. By exciting large flatband condensates, the increasing degree of localisation to a CLS with decreasing dispersiveness was demonstrated by measurements of first order spatial coherence. Furthermore, the first order temporal coherence of CLS condensates was increased from τ = 68 ps for a dispersive flatband, a value typically achieved in high-quality microcavity samples, to a remarkable τ = 459 ps in a flatband with a dispersiveness below the polarion linewidth. Corresponding to this drastic increase of the first order coherence time, a decrease of the second order temporal coherence function from g(2)(τ =0) = 1.062 to g(2)(0) = 1.035 was observed. Next to laser-like, coherent emission, polariton condensates can form vortex lattices. In this work, two distinct vortex lattices that can form in polariton condensates in Kagome flatbands were revealed. Furthermore, chiral, superfluid edge transport was realised by breaking the spatial symmetry through a localised excitation spot. This chirality was related to a change in the vortex orientation at the edge of the lattice and thus opens the path towards further investigations of symmetry breaking and chiral superfluid transport in Kagome lattices.
Arguably the most influential concept in solid-state physics of the recent decades is the idea of topological order that has also provided a new degree of freedom to control the propagation of light. Therefore, in chapter 6, the interplay of topologically non-trivial band structures with polaritons, polariton condensates and lasing was emphasised. Firstly, a two-dimensional exciton-polariton topological insulator based on a honeycomb lattice was realised. Here, a topologically non-trivial band gap was opened at the Dirac points through a combination of TE-TM splitting of the photonic mode and Zeeman splitting of the excitonic mode. While the band gap is too small compared to the linewidth to be observed in the linear regime, the excitation of polariton condensates allowed to observe the characteristic, topologically protected, chiral edge modes that are robust against scattering at defects as well as lattice corners. This result represents a valuable step towards the investigation of non-linear and non-Hermitian topological physics, based on the inherent gain and loss of microcavities as well as the ability of polaritons to interact with each other. Apart from fundamental interest, the field of topological photonics is driven by the search of potential technological applications, where one direction is to advance the development of lasers. In this work, the starting point towards studying topological lasing was the Su-Schrieffer-Heeger (SSH) model, since it combines a simple and well-understood geometry with a large topological gap. The coherence properties of the topological edge defect of an SSH chain was studied in detail, revealing a promising degree of second order temporal coherence of g(2)(0) = 1.07 for a microlaser with a diameter of only d = 3.5 µm. In the context of topological lasing, the idea of using a propagating, topologically protected mode to ensure coherent coupling of laser arrays is particularly promising. Here, a topologically non-trivial interface mode between the two distinct domains of the crystalline topological insulator (CTI) was realised. After establishing selective lasing from this mode, the coherence properties were studied and coherence of a full, hexagonal interface comprised of 30 vertical-cavity surface-emitting lasers (VCSELs) was demonstrated. This result thus represents the first demonstration of a topological insulator VCSEL array, combining the compact size and convenient light collection of vertically emitting lasers with an in-plane topological protection.
Finally, in chapter 7, an approach towards engineering the band structures of Lieb and honeycomb lattices by unbalancing the eigenenergies of the sites within each unit cell was presented. For Lieb lattices, this technique opens up a path towards controlling the coupling of a flatband to dispersive bands and could enable a detailed study of the influence of this coupling on the polariton flatband states. In an unbalanced honeycomb lattice, a quantum valley Hall boundary mode between two distinct, unbalanced honeycomb domains with permuted sites in the unit cells was demonstrated. This boundary mode could serve as the foundation for the realisation of a polariton quantum valley Hall effect with a truly topologically protected spin based on vortex charges. Modifying polariton lattices by unbalancing the eigenenergies of the sites that comprise a unit cell was thus identified as an additional, promising path for the future development of polariton lattice simulators.
Thermoplastic polymers have a history of decades of safe and effective use in the clinic as implantable medical devices. In recent years additive manufacturing (AM) saw increased clinical interest for the fabrication of customizable and implantable medical devices and training models using the patients’ own radiological data. However, approval from the various regulatory bodies remains a significant hurdle. A possible solution is to fabricate the AM scaffolds using materials and techniques with a clinical safety record, e.g. melt processing of polymers. Melt Electrowriting (MEW) is a novel, high resolution AM technique which uses thermoplastic polymers. MEW produces scaffolds with microscale fibers and precise fiber placement, allowing the control of the scaffold microarchitecture. Additionally, MEW can process medical-grade thermoplastic polymers, without the use of solvents paving the way for the production of medical devices for clinical applications. This pathway is investigated in this thesis, where the layout is designed to resemble the journey of a medical device produced via MEW from conception to early in vivo experiments. To do so, first, a brief history of the development of medical implants and the regenerative capability of the human body is given in Chapter 1. In Chapter 2, a review of the use of thermoplastic polymers in medicine, with a focus on poly(ε-caprolactone) (PCL), is illustrated, as this is the polymer used in the rest of the thesis. This review is followed by a comparison of the state of the art, regarding in vivo and clinical experiments, of three polymer melt AM technologies: melt-extrusion, selective laser sintering and MEW. The first two techniques already saw successful translation to the bedside, producing patient-specific, regulatory-approved AM implants. To follow in the footsteps of these two technologies, the MEW device parameters need to be optimized. The MEW process parameters and their interplay are further discussed in Chapter 3 focusing on the importance of a steady mass flow rate of the polymer during printing. MEW reaches a balance between polymer flow, the stabilizing electric field and moving collector to produce reproducible, high-resolution scaffolds. An imbalance creates phenomena like fiber pulsing or arcing which result in defective scaffolds and potential printer damage. Chapter 4 shows the use of X-ray microtomography (µCT) as a non-destructive method to characterize the pore-related features: total porosity and the pore size distribution. MEW scaffolds are three-dimensional (3D) constructs but have long been treated in the literature as two-dimensional (2D) ones and characterized mainly by microscopy, including stereo- and scanning electron microscopy, where pore size was simply reported as the distance between the fibers in a single layer. These methods, together with the trend of producing scaffolds with symmetrical pores in the 0/90° and 0/60/120° laydown patterns, disregarded the lateral connections between pores and the potential of MEW to be used for more complex 3D structures, mimicking the extracellular matrix. Here we characterized scaffolds in the aforementioned symmetrical laydown patterns, along with the more complex 0/45/90/135° and 0/30/60/90/120/150° ones. A 2D pore size estimation was done first using stereomicroscopy, followed by and compared to µCT scanning. The scaffolds with symmetrical laydown patterns resulted in the predominance of one pore size, while those with more complex patterns had a broader distribution, which could be better shown by µCT scans. Moreover, in the symmetrical scaffolds, the size of 3D pores was not able to reach the value of the fiber spacing due to a flattening effect of the scaffold, where the thickness of the scaffold was less than the fiber spacing, further restricting the pore size distribution in such scaffolds. This method could be used for quality assurance of fabricated scaffolds prior to use in in vitro or in vivo experiments and would be important for a clinical translation. Chapter 5 illustrates a proof of principle subcutaneous implantation in vivo experiment. MEW scaffolds were already featured in small animal in vivo experiments, but to date, no analysis of the foreign body reaction (FBR) to such implants was performed. FBR is an immune reaction to implanted foreign materials, including medical devices, aimed at protecting the host from potential adverse effects and can interfere with the function of some medical implants. Medical-grade PCL was used to melt electrowrite scaffolds with 50 and 60 µm fiber spacing for the 0/90° and 0/60/120° laydown patterns, respectively. These implants were implanted subcutaneously in immunocompetent, outbred mice, with appropriate controls, and explanted after 2, 4, 7 and 14 days. A thorough characterization of the scaffolds before implantation was done, followed by a full histopathological analysis of the FBR to the implants after excision. The scaffolds, irrespective of their pore geometry, induced an extensive FBR in the form of accumulation of foreign body giant cells around the fiber walls, in a manner that almost occluded available pore spaces with little to no neovascularization. This reaction was not induced by the material itself, as the same reaction failed to develop in the PCL solid film controls. A discussion of the results was given with special regard to the literature available on flat surgical meshes, as well as other hydrogel-based porous scaffolds with similar pore sizes. Finally, a general summary of the thesis in Chapter 6 recapitulates the most important points with a focus on future directions for MEW.
This work investigates the correlations between spin states and the light emission properties of organic light-emitting diodes (OLEDs), which are based on the principle of thermally activated delayed fluorescence. The spin-spin interactions responsible for this mechanism are investigated in this work using methods based on spin-sensitive electron paramagnetic resonance (EPR). In particular, this method has been applied to electrically driven OLEDs. The magnetic resonance has been detected by electroluminescence, giving this method its name: electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR).
Initial investigations on a novel deep blue TADF emitter were performed. Furthermore, the ELDMR method was used in this work to directly detect the spin states in the OLED. These measurements were further underlined by time-resolved experiments such as transient electro- and photoluminescence.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der volumenbildgebenden Untersuchung von mechanischen Ermüdungsprozessen in Titan-Zahnimplantaten. Im Vordergrund steht die Entwicklung einer neuen Messmethode der In-situ-Mikrotomografie am Synchrotron.
Zahnimplantate werden beim Gebrauch mechanisch wiederholt belastet (Wechsellast). Nach vielen zyklischen Belastungen können aufgrund von mikroplastische Verformungen Ermüdungsschäden auftreten. Diese können im Extremfall zum Versagen und Verlust eines Implantats führen. Die Computertomographie ist eine sehr geeignete zerstörungsfrei Prüfmethode, um Zahnimplantate zu untersuchen. Diese Arbeit erweitert die bisherige CT-Methode insofern, dass In-situ-Beobachtungen bei mechanischer Belastung möglich sind.
Die in dieser Arbeit untersuchten Zahnimplantate weisen an der Implantat-Abutment-Grenzfläche bei eintretender Ermüdung einen Mikrospalt auf. Dieser wird als Indikator für einsetzende Fatigue- Prozesse benutzt. Der in der Synchrotron CT verfügbare Inlinephasenkontrast ermöglicht eine verbesserte Bestimmung der Mikrospaltgröße. Da die schnellen Bewegungen der Ermüdungsprüfung mittels Standard-CT-Verfahren schwer zu erfassen sind, war die stroboskopische Aufnahmemethode das zielführende Messverfahren, um in-situ-Prüfung zu ermöglichen.
Die 4 kommerziellen Zahnimplantattypen werden neben der In-situ-Fatigue Prüfung auch mittels klassischer Ermüdungsprüfung untersucht und mit der Neuen Messmethode verglichen. Die hier entwickelte In-situ-Fatigue-Prüfstation kann Proben bis zu 345 N tomographisch untersuchen. Neben den experimentellen Untersuchungen wird eine statische FEM-Betrachtung durchgeführt und mit experimentellen Messdaten verglichen. Zuletzt wird mit der entwickelten Messtation Knochenrisse in der Implantat Umgebung untersucht.
The motivation for this work has been contributing a step to the advancement of technology. A next leap in technology would be the realization of a scalable quantum computer. One potential route is via topological quantum computing. A profound understanding of topological materials is thus essential. My work contributes by the investigation of the exemplary topological material HgTe. The focus lies on the understanding of the topological surface states (TSS) and new possibilities to manipulate them appropriately. Traditionally top gate electrodes are used to adjust the carrier density in such semi-conductor materials. We found that the electric field of the top gate can further alter the properties of the HgTe layer. The formation of additional massive Volkov-Pankratov states limits the accessibility of the TSS. The understanding of these states and their interplay with the TSS is necessary to appropriately design devices and to ensure their desired properties. Similarly, I observed the existence and stability of TSSs even without a bandgap in the bulk band structure in the inversion induced Dirac semi-metal phase of compressively strained HgTe. The finding of topological surface states in inversion-induced Dirac semi-metals provides a consistent and simple explanation for the observation reported for \(\text{Cd}_3\text{As}_2\).
These observations have only been possible due to the high quality of the MBE grown HgTe layers and the access of different phases of HgTe via strain engineering. As a starting point I performed Magneto-transport measurements on 67 nm thick tensilely strained HgTe layers grown on a CdTe substrate. We observed multiple transport channels in this three-dimensional topological insulator and successfully identified them. Not only do the expected topological surface states exist, but also additional massive surface states have been observed. These additional massive surface states are formed due to the electrical field applied at the top gate, which is routinely used to vary the carrier density in the HgTe layer. The additional massive surface states are called Volkov-Pankratov states after B. A. Volkov and O. A. Pankratov. They predicted the existence of similar massive surface states at the interface of materials with mutually inverted bands. We first found indications for such massive Volkov-Pankratov states in high-frequency compressibility measurements for very high electron densities in a fruitful collaboration with LPA in Paris. Magneto-transport measurements and \(k \cdot p\) calculations revealed that such Volkov-Pankratov states are also responsible for the observed whole transport. We also found indications for similar massive VPS in the electron regime, which coexist with the topological surface states. The topological surface states exist over the full investigated gate range including a regime of pure topological insulator transport. To increase the variability of the topological surface states we introduced a modulation doping layer in the buffer layer. This modulation doping layer also enabled us to separate and identify the top and bottom topological surface states.
We used the variability of the bulk band structure of HgTe with strain to engineer the band structure of choice using virtual substrates. The virtual substrates enable us to grow compressively strained HgTe layers that do not possess a bandgap, but instead linear crossing points. These layers are predicted to beDirac semi-metals. Indeed I observed also topological surface states and massive Volkov-Pankratov states in the compressively strained Dirac semi-metal phase. The observation of topological surfaces states also in the Dirac semi-metal phase has two consequences: First, it highlights that no bulk bandgap is necessary to observe topological surface states. Second, the observation of TSS also in the Dirac semi-metal phase emphasizes the importance of the underlying band inversion in this phase. I could not find any clear signatures of the predicted disjoint topological surface states, which are typically called Fermi-arcs. The presence of topological surface states and massive Volkov-Pankratov states offer a simple explanation for the observed quantum Hall effect and other two-dimensional transport phenomena in the class of inversion induced Dirac semi-metals, as \(\text{Cd}_3\text{As}_2\). This emphasizes the importance of the inherent bulk band inversion of different topological materials and provides a consistent and elegant explanation for the observed phenomena in these materials. Additionally, it offers a route to design further experiments, devices, and thus the foundation for the induction of superconductivity and thus topological quantum computing.
Another possible path towards quantum computing has been proposed based on the chiral anomaly. The chiral anomaly is an apparent transport anomaly that manifests itself as an additional magnetic field-driven current in three-dimensional topological semimetals with a linear crossing point in their bulk band structure. I observed the chiral anomaly in compressively strained HgTe samples and performed multiple control experiments to identify the observed reduction of the magnetoresistance with the chiral anomaly. First, the dependence of the so-called negative magnetoresistance on the angle and strength of the magnetic field has been shown to fit the expectation for the chiral anomaly. Second, extrinsic effects as scattering could be excluded as a source for the observed negative MR using samples with different mobilities and thus impurity concentrations. Third, the necessity of the linear crossing point has been shown by shifting the electrochemical potential away from the linear crossing points, which diminished the negative magnetoresistance. Fourth, I could not observe a negative magnetoresistance in the three-dimensional topological insulator phase of HgTe. These observations together prove the existence of the chiral anomaly and verify compressively strained HgTe as Dirac semi-metal. Surprisingly, the chiral anomaly is also present in unstrained HgTe samples, which constitute a semi-metal with a quadratic band touching point. This observation reveals the relevance of the Zeeman effect for the chiral anomaly due to the lifting of the spin-degeneracy in these samples. Additionally to the chiral anomaly, the Dirac semi-metal phase of compressively strained HgTe showed other interesting effects. For low magnetic fields, a strong weak-antilocalization has been observed. Such a strong weak-anti-localization correction in a three-dimensional layer is surprising and interesting. Additionally, non-trivial magnetic field strength and direction dependencies have been observed. These include a strong positive magnetoresistance for high magnetic fields, which could indicate a metal-insulator transition. On a more device-oriented note, the semi-metal phase of unstrained HgTe constitutes the lower limit of the by strain engineering adjustable minimal carrier density of the topological surface states and thus of very high mobility.
To sum up, topological surface states have been observed in the three-dimensional topological insulator phase and the Dirac semi-metal phase of HgTe. The existence and accessibility of topological surface states are thus independent of the existence of a bandgap in the bulk band structure. The topological surface states can be accompanied by massive Volkov-Pankratov states. These VPS are created by electric fields, which are routinely applied to adjust the carrier density in semiconductor devices. The theoretical predicted chiral anomaly has been observed in the Dirac semi-metal phase of HgTe. In contrast to theoretical predictions, no indications for the Fermi-arc called disjoint surface states have been observed, but instead the topological and massive Volkov-Pankratov surface states have been found. These states are thus expected for all inversion-induced topological materials.
Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt.
Verlustarmer Ladungsträgertransport ist für die Realisierung effizienter und kleiner elektronischer Bauteile von großem Interesse. Dies hilft entstehende Wärme zu minimieren und den Energieverbrauch gleichzeitig zu reduzieren. Einzelne Streuprozesse, die den Verlust bei Ladungsträgertransport bestimmen, laufen jedoch auf Längenskalen von Nano- bis Mikrometern ab. Um diese detailliert untersuchen zu können, bedarf es Messmethoden mit hoher zeitlicher oder örtlicher Auflösung. Für Letztere gibt es wenige etablierte Experimente, häufig basierend auf der Rastertunnelmikroskopie, welche jedoch verschiedenen Einschränkungen unterliegen. Um die Möglichkeiten der Detektion von Ladungsträgertransport auf Distanzen der mittleren freien Weglänge und damit im ballistischen Regime zu verbessern, wurde im Rahmen dieser Dissertation die Molekulare Nanosonde charakterisiert und etabliert. Diese Messmethode nutzt ein einzelnes Molekül als Detektor für Ladungsträger, welche mit der Sondenspitze des Rastertunnelmikroskops (RTM) wenige Nanometer entfernt vom Molekül in das untersuchte Substrat injiziert werden. Die hohe Auflösung des RTM in Kombination mit der geringen Ausdehnung des molekularen Detektors ermöglicht dabei atomare Kontrolle von Transportpfaden über wenige Nanometer. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich der Charakterisierung der Molekularen Nanosonde. Hierfür werden zunächst die elektronischen Eigenschaften dreier Phthalocyanine mittels Rastertunnelspektroskpie untersucht, welche im Folgenden zur Charakterisierung des Moleküls als Detektor Anwendung finden. Die anschließende Analyse der Potentiallandschaft der Tautomerisation von H2Pc und HPc zeigt, dass die NH- Streckschwinung einem effizienten Schaltprozess zu Grunde liegt. Darauf basierend wird der Einfluss der Umgebung anhand von einzelnen Adatomen sowie des Substrats selbst auf den molekularen Schalter analysiert. In beiden Fällen zeigt sich eine signifikante Änderung der Potentiallandschaft der Tautomerisation. Anschließend wird der Einfluss geometrischer Eigenschaften des Moleküls selbst untersucht, wobei sich eine Entkopplung vom Substrat auf Grund von dreidimensionalen tert-Butyl-Substituenten ergibt. Zusätzlich zeigt sich bei dem Vergleich von Naphthalocyanin zu Phthalocyanin der Einfluss lateraler Ausdehnung auf die Detektionsfläche, was einen nicht-punktförmigen Detektor bestätigt. Im letzten Abschnitt werden zwei Anwendungen der Molekularen Nanosonde präsentiert. Zunächst wird mit Phthalocyanin auf Ag(111) demonstriert, dass die Interferenz von ballistischen Ladungsträgern auf Distanzen von wenigen Nanometern mit dieser Technik detektierbar ist. Im zweiten Teil zeigt sich, dass der ballistische Transport auf einer Pd(110)-Oberfläche durch die anisotrope Reihenstruktur auf atomarer Skala moduliert wird.
Spin-Orbit Torques and Galvanomagnetic Effects Generated by the 3D Topological Insulator HgTe
(2021)
Nature shows us only the tail of the lion. But I have no doubt that the lion belongs with it even if he cannot reveal himself all at once. Albert Einstein
In my dissertation, I addressed the question of whether the 3D topological insulator mercury telluride (3D TI HgTe) is a suitable material for spintronics applications. This question was addressed by investigating the SOTs generated by the 3D TI HgTe in an adjacent ferromagnet (Permalloy) by using the ferromagnetic resonance technique (SOT-FMR).
In the first part of the dissertation, the reader was introduced to the mathematical description of the SOTs of a hybrid system consisting of a topological insulator (TI) and a ferromagnet (FM). Furthermore, the sample preparation and the measurement setup for the SOT-FMR measurements were discussed. Our SOT-FMR measurements showed that at low temperatures (T = 4.2 K) the out-of-plane component of the torque is dominant. At room temperature, both in-plane and out-of-plane components of the torque could be observed. From the symmetry of the mixing voltage (Figs. 3.14 and 3.15) we could conclude that the 3D TI HgTe may be efficient for the generation of spin torques in the permalloy [1]. The investigations reported here showed that the SOT efficiencies generated by the 3D TI HgTe are comparable with other existent topological insulators (see Fig. 3.17). We also discussed in detail the parasitic effects (such as thermovoltages) that can contribute to the correct interpretation of the spin torque efficiencies.
Although the results reported here provide several indications that the 3D TI HgTe might be efficient in exerting spin-torques in adjacent ferromagnets [2], the reader was repeatedly made aware that parasitic effects might contaminate the correct writing and reading of the information in the ferromagnet. These effects should be taken into consideration when interpreting results in the published literature claiming high spin-orbit torque efficiencies [2–4]. The drawbacks of the SOT-FMR measurement method led to a further development of our measurement concept, in which the ferromagnet on top of the 3D TI HgTe was replaced by a
spin-valve structure. In contrast with our measurements, in this measurement setup, the current flowing through the HgTe is known and changes in the spin-valve resistance can be read via the GMR effect.
Moreover, the SOT-FMR experiments required the application of an in-plane magnetic field up to 300 mT to define the magnetization direction in the ferromagnet. Motivated by this fact, we investigated the influence of an in-plane magnetic field in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe. The surprising results of these measurements are described in the second part of the dissertation. Although the TI studied here is non-magnetic, its transversal MR (Rxy) showed an oscillating behavior that depended on the angle between the in-plane magnetic field and the electrical current. This effect is a typical property of ferromagnetic materials and is called planar Hall effect (PHE) [5, 6]. Moreover, it was also shown that the PHE amplitude (Rxy) and the longitudinal resistance (Rxx) oscillate as a function of the in-plane magnetic field amplitude for a wide range of carrier densities of the topological insulator.
The PHE was already described in another TI material (Bi2−xSbxTe3) [7]. The authors suggested as a possible mechanism the scattering of the electron off impurities that are polarized by an in-plane magnetic field. We critically discussed this and other theoretical proposed mechanisms existent in the literature [8, 9].
In this thesis, we attempted to explain the origin of the PHE in the 3D TI HgTe by anisotropies in the band structure of this material. The k.p calculations based on 6-orbitals were able to demonstrate that an interplay between Rashba, Dresselhaus, and in-plane magnetic field deforms the Fermi contours of the camel back band of the 3D TI HgTe, which could lead to anisotropies in its conductivity. However, the magnetic fields needed to experimentally observe this effect are as
high as 40 T, i.e., one order of magnitude higher than reported in our experiments. Additionally, calculations of the DoS to assess if there is a difference in the states for Bin parallel and Bin perpendicular to the current were, so far, inconclusive. Moreover, the complicated dependence of Rashba in the p-conducting
regime of HgTe [10] makes it not straightforward the inclusion of this term in the band structure calculations.
Despite the extensive efforts to understand the origin of the galvanomagnetic effects in the 3D TI HgTe, we could not determine a clear mechanism for the origin of the PHE and the MR oscillations studied in this thesis. However, our work clarifies and excludes a few mechanisms reported in the literature as the origin of these effects in the 3D TI HgTe. The major challenge, which still needs to be overcome, is to find a model that simultaneously explains the PHE, the gate dependence, and the oscillations in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe as a function of the in-plane magnetic field.
To conclude, the author would like to express her hope to have brought the reader closer to the complexity of the questions addressed in this thesis and to have initiated them into the art of properly conducting electrical transport measurements on topological insulators with in-plane magnetic fields.
This thesis aims to investigate the form-phase diagram of aqueous solutions of the triblock copolymer Pluronic P123 focusing on its high-temperature phases. P123 is based on polyethylene as well as polypropylene oxide blocks and shows a variety of di erent temperaturedependent micelle morphologies or even lyotropic liquid crystal phases in aqueous solutions. Besides the already well-studied spherical aggregates at intermediate temperatures, the size and internal structure of both worm-like and lamellar micelles, which appear near the cloud point, is determined using light, neutron and X-ray scattering. By combining the results of time-resolved dynamic light as well as small-angle neutron and X-ray scattering experiments, the underlying structural changes and kinetics of the sphere-to-worm transition were studied supporting the random fusion process, which is proposed in literature. For temperatures near the cloud point, it was observed that aqueous P123 solutions below the critical crystallization concentration gelate after several hours, which is linked to the presence and structure of polymeric surface layers on the sample container walls as shown by neutron re ectometry
measurements. Using a hierarchical model for the lamellar micelles including their periodicity as well as domain and overall size, it is possible to unify the existing results in literature and propose a direct connection between the near-surface and bulk properties of P123 solutions at temperatures near the cloud point.
This work consists of two parts. On the one hand, it describes simulation and
measurement of the effect of contaminations of the detector gas on the performance
of particle detectors, with special focus on Micromegas detectors. On the other
hand, it includes the setup of a production site for the finalization of drift panels
which are going to be used in the ATLAS NSW. The first part augments these
two parts to give an introduction into the theoretical foundations of gaseous particle
detectors.
This thesis focused on the influence of the underlying crystal structure and hence, of the mutual molecular orientation, on the excited states in ordered molecular aggregates. For this purpose, two model systems have been investigated. In the prototypical donor-acceptor complex pentacene-perfluoropentacene (PEN-PFP) the optical accessibility of the charge transfer state and the possibility to fabricate highly defined interfaces by means of single crystal templates enabled a deep understanding of the spatial anisotropy of the charge transfer state formation. Transferring the obtained insights to the design of prototypical donor-acceptor devices, the importance of interface control to minimize the occurrence of charge transfer traps and thereby, to improve the device performance, could be demonstrated. The use of zinc phthalocyanine (ZnPc) allowed for the examination of the influence of molecular packing on the excited electronic states without a change in molecular species by virtue of its inherent polymorphism. Combining structural investigations, optical absorption and emission spectroscopy, as well as Franck-Condon modeling of emission spectra revealed the nature of the optical excited state emission in relation to the structural \(\alpha \) and \(\beta \) phase over a wide temperature range from 4 K to 300 K. As a results, the phase transition kinetics of the first order \(\alpha \rightarrow \beta\) phase transition were characterized in depth and applied to the fabrication of prototypical dual luminescent OLEDs.
Two-dimensional triangular lattices of group IV adatoms on semiconductor substrates provide a rich playground for the investigation of Mott-Hubbard physics. The possibility to combine various types of adatoms and substrates makes members of this material class versatile model systems to study the influence of correlation strength, band filling and spin-orbit coupling on the electronic structure - both experimentally and with dedicated many-body calculation techniques. The latter predict exotic ground states such as chiral superconductivity or spin liquid behavior for these frustrated lattices, however, experimental confirmation is still lacking. In this work, three different systems, namely the \(\alpha\)-phases of Sn/SiC(0001), Pb/Si(111), and potassium-doped Sn/Si(111) are investigated with scanning tunneling microscopy and photoemission spectroscopy in this regard. The results are potentially relevant for spintronic applications or quantum computing.
For the novel group IV triangular lattice Sn/SiC(0001), a combined experimental and theoretical study reveals that the system features surprisingly strong electronic correlations because they are boosted by the substrate through its partly ionic character and weak screening capabilities. Interestingly, the spectral function, measured for the first time via angle-resolved photoemission, does not show any additional superstructure beyond the intrinsic \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) reconstruction, thereby raising curiosity regarding the ground-state spin pattern.
For Pb/Si(111), preceding studies have noted a phase transition of the surface reconstruction from \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) to \(3 \times 3\) at 86 K. In this thesis, investigations of the low-temperature phase with high-resolution scanning tunneling microscopy and spectroscopy unveil the formation of a charge-ordered ground state. It is disentangled from a concomitant structural rearrangement which is found to be 2-up/1-down, in contrast to previous predictions. Applying an extended variational cluster approach, a phase diagram of local and nonlocal Coulomb interactions is mapped out. Based on a comparison of theoretical spectral functions with scattering vectors found via quasiparticle interference, Pb/Si(111) is placed in said phase diagram and electronic correlations are found to be the driving force of the charge-ordered state.
In order to realize a doped Mott insulator in a frustrated geometry, potassium was evaporated onto the well-known correlated Sn/Si(111) system. Instead of the expected insulator-to-metal transition, scanning tunneling spectroscopy data indicates that the electronic structure of Sn/Si(111) is only affected locally around potassium atoms while a metallization is suppressed. The potassium atoms were found to be adsorbed on empty \(T_4\) sites of the substrate which eventually leads to the formation of two types of K-Sn alloys with a relative potassium content of 1/3 and 1/2, respectively. Complementary measurements of the spectral function via angle-resolved photoemission reveal that the lower Hubbard band of Sn/Si(111) gradually changes its shape upon potassium deposition. Once the tin and potassium portion on the surface are equal, this evolution is complete and the system can be described as a band insulator without the need to include Coulomb interactions.
Magnetic random access memory (MRAM) technology aims to replace dynamic RAM (DRAM) due to its significantly lower power consumption and non-volatility [Dong08]. During the last couple of years the commercial focus was set on spin-transfer torque MRAM (STT-MRAM) systems, where a current is pushed through a ferromagnetic (FM) free layer and a reference layer which are separated by an insulator. The free layer can be set to parallel or anti-parallel depending on the current direction [Kim11]. Unfortunately these currents have to be quite high which could lead to damages of the tunnel barrier of the magnetic tunnel junction resulting in higher power consumption as well as reliability issues. At this point a new effect, where the current is passed below the ferromagnetic layer stack, can be exploited to change the direction of the free layer magnetization. The effect is known as spin-orbit torque (SOT) and describes the transfer of angular momentum onto an adjacent magnetization either by the spin Hall effect (SHE) or inverse spin galvanic effect (iSGE) [Manchon19]. The latter describes a spin accumulation due to a current. This is similar to the process of spin accumulation in TIs, where a current corresponds to an effective spin due to spin-momentum locking [Qi11]. Thus TIs exhibit a high current-to-spin conversion rate, which makes them a promising material system for SOT experiments. Among all TIs it is HgTe, which can be reliably grown as an insulator. This thesis covers the development of a working device for SOT measurements (SOT-device) in a CdTe/CdHgTe/HgTe/CdHgTe heterostructure. It involves the development of a tunnel barrier (ZrOx) as well as the investigation of the behavior of a ferromagnetic layer stack on top of etched HgTe. The main result of this work is the successful construction and evaluation of a working SOT-device, which exhibits the up to date most efficient switching of in-plane magnetized ferromagnetic layer stacks.
In order to avoid hybridization between HgTe and the adjacent ferromagnetic atoms, which would cause a breakdown of the topological surface state, it is necessary to implement a thin tunnel barrier in between the TI and free layer [Zhang16]. Aside from hybridization a tunnel barrier avoids shunting of the current, that is pushed on the surface of the HgTe/CdHgTe interface. Thus a bigger part of the current can be used for spin accumulation and, at the same time, the resistance measurement of the ferromagnetic layer stack is not perturbed. In chapter 3 the focus is set on investigating the tunneling characteristics of ZrOx on top of dry etched HgTe. Thin barriers are used as the interaction of the current generated spin and the adjacent magnetization decreases with distance. On the other hand too small insulator thicknesses lead to leakage currents which disturb heavily the measurement of the resistance of the ferromagnetic layer stack. Thus an optimum thickness of 10 ALD cycles (\(d\approx 1.6\rm\, nm\)) is determined which yields a resistance area product of \(R\cdot A \approx 3\rm\, k\Omega\mu m^{2}\). This corresponds to a tunneling resistance of \(R_{T}\approx 20\rm\, k\Omega\) over a structure surface of \(A_{T} = 0.12\rm\, \mu m^2\). Multiple samples with different thicknesses have been produced. All samples have been examined on their tunneling behavior. The resistance area product as a function of thickness shows a linear behavior on a logarithmic scale. Furthermore all working samples show non-linear I-V curves as well as parabolic dI/dV-curves. Additionally the tunneling resistance \(R_{T}\) increases with decreasing temperature. All above mentioned properties are typical for tunnel barriers which do not include pinholes [Jonsson00]. The last part of chapter 3 deals with thermal properties of HgTe. By measuring the second harmonic of a biasing AC current in the channel below the tunnel barrier it is attempted to extract the diffusion thermopower of the heated electrons. Unfortunately the measured signal showed a far superior contribution of the first harmonic. According to electric circuit simulations a small asymmetry in the barrier (penetration and leaving point of electrons) could be responsible for this behavior.
A ferromagnetic layer stack, consisting of PY/Cu/CoFe, serves as a sensor for magnetization changes due to external fields and current induced spin accumulations. The layer stack exhibits a giant magnetoresistance (GMR) which has been measured by a resistance bridge. The biggest peculiarity in depositing a GMR stack on top of HgTe is that its easy axis forms along only one of the crystal axes (\((110)\) or \((1\overline{1}0)\)). The reason for this anisotropy is still unclear. Sources such as an influence of the terminating material, miscut, furrows during IBE or sputter ripples have been ruled out. It can be speculated that the surface states due to HgTe might have an influence on the development of this easy axis but this would need further investigation. A consequence of this unexpected anisotropy is that every CdTe/CdHgTe/HgTe/CdHgTe wafer has first to be characterized in SQUID in order to find the easy axis. A ferromagnetic resonance (FMR) measurement confirmed this observation. The shape of the ferromagnetic layer stack is chosen to be an ellipse in order to support the easy axis direction by shape anisotropy. Over 8 million ellipses are used to generate a SQUID signal of \(m > 10^{-5}\rm\, emu\). This is sufficient to extract the main characteristics of an average nano pillar under the influence of an external magnetic field. As in the case of bigger structures the ellipse shaped structure shows a step-like behavior. A measured minor loop confirms the existence of the irreversible anti-parallel stable magnetic state. Furthermore this state persists for both directions at \(m=0\) resulting in an anti-ferromagnetic coupling between Py and CoFe.
The geometry of the SOT-device is chosen in such a way that the current induced spin aligns either parallel or anti-parallel to the effective magnetic field \(\vec{B}_{eff}=\vec{B}_{ext}+\vec{B}_{aniso}+\vec{B}_{shape}\), which acts on the pillar. Due to interaction of the spin with the adjacent magnetization of Py the magnetization direction gets changed by a torque \(\vec{T}\). In general this torque can be decomposed into two components a field-like torque \(\vec{\tau}_{FL}\) and a damping-like torque \(\vec{\tau}_{DL}\) [Manchon19]. In the case of TIs \(\vec{T}\) is additionally depending on the z-component of \(\vec{m}\) [Ndiaye17]. In our case the magnetization is lying in the sample plane (\(m_{z}=0\)) which results in \(\vec{\tau}_{DL}=0\). Thus, in the case of \(\vec{S}\parallel\left(\vec{\hat{z}}\times\vec{j}\right)\) and \(\vec{j}\parallel\vec{\hat{y}}\), the only spin dependent effective magnetic field is \(\vec{B}_{FL}=\tau_{FL}\cdot\vec{\hat{x}}\) which is lying parallel or anti-parallel to \(\vec{B}_{eff}\). The evaluation of \(\vec{B}_{FL}\) can therefore be done in the following manner. First a high \(B_{ext}\) has to be set along the easy axis of the pillar. Then \(B_{ext}\) has to be reduced just a few \(\rm\, Oe\) before the switching occurs at the magnetic field \(B_{ext,0}\). At the magnetic field \(\Delta B = B_{ext}-B_{ext,0}\approx 0.5\rm\, Oe\) the lower resistive state should be stable over a longer time range (\(10-30\rm\, min\)) in order to exclude switching due to fluctuations. Now a positive or negative current can be pushed through the channel below the pillar. For one of the two current directions the magnetization of Py switches. It is therefore not a thermal effect that drives the change of \(\vec{m}\). Current densities that are able to switch \(\vec{m}\) at small \(\Delta B\neq 0\) lie in the range of \(j\approx 10^{4}\rm\, A/cm^{2}\). In all experiments the switching efficiency \(\Delta B/j\) decreases with rising \(j\). Furthermore the efficiency as a function of \(j\) depends on the temperature as \(\Delta B/j\) values tend to be up to 20 times higher at \(T=1.8\rm\, K\) and \(j\approx 0\) than at \(T=4.2\rm\, K\). This temperature dependence suggests that switching occurs not due to Oersted fields. Furthermore the Biot-Savart fields had been calculated for four different models: an infinite long rectangular wire, two infinite planes, a full volume and two thin volume planes. Every model shows an efficiency, which is at least three times lower than the observation.
The highest efficiencies in our samples show up to 10 times higher values than in heavy-metal/ferromagnets heterostructures. In contrast to measurement procedures of most other groups our method leads to direct determination of SOT parameters like the effective magnetic field \(\vec{B}_{FL}\). Other groups make use of spin-transfer FMR (ST-FMR) where they AC bias their structure and extract SOT parameters (like \(\tau_{FL}\) and \(\tau_{DL}\)) from second harmonics by fitting theoretical models. Material systems consisting of TIs and magnetic insulators (MIs) on the other hand show 10 times higher efficiencies [Khang18,Li19]. In those cases the magnetization points out of the sample plane which is conceptually different from in-plane magnetic anisotropy geometries like in our case. The greatest benefit in-plane magnetic anisotropy systems is its easy realisation [Bhatti17]. Here only an elliptical shape has to be lithographically implemented instead of conducting research on the appropriate combination of material systems that result in perpendicular magnetic anisotropies [Apalkov16]. Despite the fact that in our case only \(\vec{\tau}_{FL}\) acts as the driving force for changing \(m\) our device still exhibits the up to date highest efficiencies in the class of in-plane magnetized anisotropies of all material classes ever recorded.
Stationäre Gasturbinen können von großer Bedeutung für die Verlangsamung des Klima-wandels und bei der Bewältigung der Energiewende sein. Für die Weiterentwicklung von Gasturbinen zu höheren Betriebstemperaturen und damit einhergehend zu höheren Wirkungs-graden werden berührungslose Messverfahren zur Ermittlung der Oberflächentemperatur von Turbinenschaufeln und der Gastemperatur der heißen Verbrennungsgase während des Be-triebs benötigt. Im Rahmen dieser Arbeit werden daher Methoden der berührungslosen Tem-peraturmessung unter Verwendung von Infrarotstrahlung untersucht.
Die berührungslose Messung der Oberflächentemperatur moderner Turbinenschaufeln muss aufgrund derer infrarot-optischer Oberflächeneigenschaften im Wellenlängenbereich des mitt-leren Infrarots durchgeführt werden, in welchem die Turbinenbrenngase starke Absorptions-banden aufweisen. Zur Entwicklung eines adäquaten Strahlungsthermometers für diesen Zweck wurden im Rahmen dieser Arbeit daher durch Ermittlung von Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid und Wasserdampf bei hohen Temperaturen und Drücken in einer ei-gens hierfür konstruierten Heißgas-Messzelle zunächst Wellenlängenbereiche identifiziert, in welchen die geplanten Messungen möglich sind. Anschließend wurde der Prototyp eines ent-sprechend konfigurierten Strahlungsthermometers im Zuge des Testlaufes einer vollskaligen Gasturbine erfolgreich erprobt.
Weiterhin wurden im Rahmen dieser Arbeit zwei mögliche Verfahren zur berührungslosen Gastemperaturmessung untersucht. Das erste untersuchte Verfahren setzt ebenfalls auf Strah-lungsthermometrie. Dieses Verfahren sieht vor, aufgrund der Temperaturabhängigkeit des spektralen Transmissionsgrades in den Randbereichen von gesättigten Absorptionsbanden von Gasen aus der in diesen Bereichen transmittierten spektralen Strahldichte auf die Gastempera-tur zu schließen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Voruntersuchungen für dieses Tempera-turmessverfahren durchgeführt. So konnten auf der Grundlage von experimentell ermittelten Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid bei Drücken zwischen 5 kPa und 600 kPa und Gastemperaturen zwischen Raumtemperatur und 1073 K für das geplante Verfahren nutzbare Wellenlängenintervalle insbesondere im Bereich der Kohlenstoffdioxid-Bande bei 4,26 µm identifiziert werden.
Das zweite im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Verfahren zur berührungslosen Gastem-peraturmessung basiert auf der Temperaturabhängigkeit der Wellenlängenposition der Trans-missionsminima der Absorptionsbanden von infrarot-aktiven Gasen. Im Hinblick darauf wur-de dieses Phänomen anhand von experimentell bestimmten hochaufgelösten Transmissions-spektren von Kohlenstoffdioxid überprüft. Weiterhin wurden mögliche Wellenlängenbereiche identifiziert und hinsichtlich ihrer Eignung für das geplante Verfahren charakterisiert. Als am vielversprechendsten erwiesen sich hierbei Teilbanden in den Bereichen um 2,7 µm und um 9,2 µm. Unter Beimischung von Stickstoff mit Partialdrücken von bis zu 390 kPa erwies sich zudem auch die Bande bei 4,26 µm als geeignet.
Die im Rahmen dieser Arbeit experimentell ermittelten Transmissionsspektren konnten dar-über hinaus schließlich durch Vergleich mit entsprechenden HITRAN-Simulationen verifiziert werden.
Neue physikalische Erkenntnisse vervollständigen die Sicht auf die Welt und erschließen gleichzeitig Wege für Folgeexperimente und technische Anwendungen. Das letzte Jahrzehnt der Festkörperforschung war vom zunehmenden Fokus der theoretischen und experimentellen Erkundung topologischer Materialien geprägt. Eine fundamentale Eigenschaft ist ihre Resistenz gegenüber solchen Störungen, welche spezielle physikalische Symmetrien nicht verletzen. Insbesondere die Topologischen Isolatoren - Halbleiter mit isolierenden Volumen- sowie gleichzeitig leitenden und spinpolarisierten Oberflächenzuständen - sind vielversprechende Kandidaten zur Realisierung breitgefächerter spintronischer Einsatzgebiete. Bis zur Verwirklichung von Quantencomputern und anderer, heute noch exotisch anmutender Konzepte bedarf es allerdings ein umfassenderes Verständnis der grundlegenden, physikalischen Zusammenhänge. Diese kommen vor allem an Grenzflächen zum Tragen, weshalb oberflächensensitive Methoden bei der Entdeckung der Topologischen Isolatoren eine wichtige Rolle spielten.
Im Rahmen dieser Arbeit werden daher strukturelle, elektronische und magnetische Eigenschaften Topologischer Isolatoren mittels Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie sowie begleitenden Methoden untersucht.
Die Veränderung der Element-Ausgangskonzentration während dem Wachstum des prototypischen Topologischen Isolators Bi2Te3 führt zur Realisierung eines topologischen p-n Übergangs innerhalb des Kristalls. Bei einem spezifischen Verhältnis von Bi zu Te in der Schmelze kommt es aufgrund unterschiedlicher Erstarrungstemperaturen der Komponenten zu einer Ansammlung von Bi- und Te-reichen Gegenden an den gegenüberliegenden Enden des Kristalls. In diesen bildet sich infolge des jeweiligen Elementüberschusses durch Kristallersetzungen und -fehlstellen eine Dotierung des Materials aus. Daraus resultiert die Existenz eines Übergangsbereiches, welcher durch Transportmessungen verifiziert werden kann. Mit der räumlich auflösenden Rastertunnelmikroskopie wird diese Gegend lokalisiert und strukturell sowie elektronisch untersucht. Innerhalb des Übergangsbereiches treten charakteristische Kristalldefekte beider Arten auf - eine Defektunterdrückung bleibt folglich aus. Dennoch ist dort der Beitrag der Defekte zum Stromtransport aufgrund ihres gegensätzlichen Dotiercharakters vernachlässigbar, sodass der topologische Oberflächenzustand die maßgeblichen physikalischen Eigenschaften bestimmt. Darüber hinaus tritt der Übergangsbereich in energetischen und räumlichen Größenordnungen auf, die Anwendungen bei Raumtemperatur denkbar machen.
Neben der Veränderung Topologischer Isolatoren durch den gezielten Einsatz intrinsischer Kristalldefekte bieten magnetische Störungen die Möglichkeit zur Prüfung des topologischen Oberflächenzustandes auf dessen Widerstandsfähigkeit sowie der gegenseitigen Wechselwirkungen. Die Zeitumkehrinvarianz ist ursächlich für den topologischen Schutz des Oberflächenzustandes, weshalb magnetische Oberflächen- und Volumendotierung diese Symmetrie brechen und zu neuartigem Verhalten führen kann.
Die Oberflächendotierung Topologischer Isolatoren kann zu einer starken Bandverbiegung und einer energetischen Verschiebung des Fermi-Niveaus führen. Bei einer wohldosierten Menge der Adatome auf p-dotiertem Bi2Te3 kommt die Fermi-Energie innerhalb der Volumenzustands-Bandlücke zum Liegen. Folglich wird bei Energien rund um das Fermi-Niveau lediglich der topologische Oberflächenzustand bevölkert, welcher eine Wechselwirkung zwischen den Adatomen vermitteln kann. Für Mn-Adatome kann Rückstreuung beobachtet werden, die aufgrund der Zeitumkehrinvarianz in undotierten Topologischen Isolatoren verboten ist. Die überraschenderweise starken und fokussierten Streuintensitäten über mesoskopische Distanzen hinweg resultieren aus der ferromagnetischen Kopplung nahegelegener Adsorbate, was durch theoretische Berechnungen und Röntgendichroismus-Untersuchungen bestätigt wird. Gleichwohl wird für die Proben ein superparamagnetisches Verhalten beobachtet.
Im Gegensatz dazu führt die ausreichende Volumendotierung von Sb2Te3 mit V-Atomen zu einem weitreichend ferromagnetischen Verhalten. Erstaunlicherweise kann trotz der weitläufig verbreiteten Theorie Zeitumkehrinvarianz-gebrochener Dirac-Zustände und der experimentellen Entdeckung des Anormalen Quanten-Hall-Effektes in ähnlichen Probensystemen keinerlei Anzeichen einer spektroskopischen Bandlücke beobachtet werden. Dies ist eine direkte Auswirkung der dualen Natur der magnetischen Adatome: Während sie einerseits eine magnetisch induzierte Bandlücke öffnen, besetzen sie diese durch Störstellenresonanzen wieder. Ihr stark lokaler Charakter kann durch die Aufnahme ihrer räumlichen Verteilung aufgezeichnet werden und führt zu einer Mobilitäts-Bandlücke, deren Indizien durch vergleichende Untersuchungen an undotiertem und dotiertem Sb2Te3 bestätigt werden.
Ziel dieser Arbeit war die Stabilisierung von Cadmiumsulfid CdS mit Pluronic P123, einem Polymer.
CdS ist ein Halbleiter, der zum Beispiel in der Photonik und bei optischen Anwendungen eingesetzt wird und ist deshalb äußerst interessant, da seine Bandlücke als Nanopartikel verschiebbar ist. Für die Photovoltaik ist es ein attraktives Material, da es im sichtbaren Licht absorbiert und durch die Bandlückenverschiebung effektiver absorbieren kann. Dies ist unter dem Namen Quantum Size Effekt bekannt. Als Feststoff ist CdS für einen solchen Anwendungsbereich weniger geeignet, zumal der Effekt der Bandlückenverschiebung dort nicht auftritt. Wissenschaftler bemühen sich deshalb CdS als Nanopartikeln zu stabilisieren, weil CdS in wässrigen Lösungen ein stark aggregierendes System, also stark hydrophob ist. Es wurden zwei Kriterien für die erfolgreiche Stabilisierung von CdS festgelegt. Zum einen muss das Cds homogen im Medium verteilt sein und darf nicht agglomerieren. Zum anderen, müssen die CdS Nanopartikel kleiner als 100 A sein.
In meiner Arbeit habe ich solche Partikel hergestellt und stabilisiert, d.h. verhindert, dass die Partikel weiterwachsen und gleichzeitig ihre Bandlücke verschoben wird. Die Herausforderung liegt nicht in der Herstellung, aber in der Lösung von CdS im Trägerstoff, da CdS in den meisten Flüssigkeiten nicht löslich ist und ausfällt. Die Stabilisierung in wässrigen Lösungen wurde das erste Mal durch Herrn Prof. Dr. Rempel mit Ethylendiamintetraessigsäure EDTA erfolgreich durchgeführt. Mit EDTA können jedoch nur sehr kleine Konzentrationen stabilisiert werden. Zudem können Parameter wie Größe und Geschwindigkeit der Reaktion beim Stabilisieren der CdS-Nanopartikel nicht angepasst oder beeinflusst werden. Dieses Problem ist dem, vieler medizinischer Wirkstoffe sehr ähnlich, die in hohen Konzentrationen verabreicht werden sollen, aber nicht oder nur schwer in Wasser löslich sind (Bsp. Kurkumin). Ein vielversprechender Lösungsweg ist dort, die Wirkstoffe in große Trägerpartikel (sog. Mizellen) einzuschleusen, die ihrerseits gut löslich sind. In meiner Arbeit habe ich genau diesen Ansatz für CdS verfolgt. Als Trägerpartikel/Mizelle wurde das bekannte Copolymer Pluronic P123 verwendet. Aus dieser Pluronic Produktreihe wird P123 gewählt, da es die größte Masse bei gleichzeitig höchstem Anteil von Polypropylenoxid PPO im Vergleich zur Gesamtkettenlänge hat. P123 ist ein ternäres Polyether oder Dreiblockkopolymer und wird von BASAF industriell produziert. Es besteht aus drei Böcken, dem mittlere Block Polypropylenoxid PPO und den beiden äußeren Blöcken Polyethylenoxid PEO. Der Buchstabe P steht für pastös, die ersten beiden Ziffern in P123 mit 300 multipliziert ergeben das molare Gewicht und die letzte Ziffer mit 10 multipliziert entspricht dem prozentualen Gewichtsanteil PEO. Die Bildung von Mizellen aus den P123 Molekülen kann bewusst über geringe Temperaturänderungen gesteuert werden. Bei ungefähr Raumtemperatur liegen Mizellen vor, die sich bei höheren Temperaturen von sphärischen in wurmartige Mizellen umwandeln. Oberhalb einer Konzentration von 30 Gewichtsprozent wtp bilden die Mizellen außerdem einen Flüssigkristall. Ich habe in meiner Arbeit zunächst P123 mit Hilfe von Röntgenstreuung untersucht. Anders als andere Methoden gibt Röntgenstreuung direkten Aufschluss über die Morphologie der Stoffe. Röntgenstreuung kann die Mischung von P123 mit CdS abbilden und lässt darauf schließen, ob das Ziel erreicht werden konnte, stabile CdS Nanopartikel in P123 zu binden.
Für die Stabilisierung der Nanopartikel ist es zunächst notwendig die richtigen Temperaturen für die Ausgangslösungen und gemischten Lösungen zu finden. Dazu muss P123 viel genauer untersucht werden, als der momentane Kenntnisstand in der Literatur. Zu diesem Zweck als auch für die Analyse des stabilisierten CdS habe ich ein neues Instrument am LRM entwickelt, sowie eine temperierbare Probenumgebung für Flüssigkeiten fürs Vakuum, um morphologische Eigenschaften aus Streuamplituden und -winkeln zu entschlüsseln. Diese Röntgenstreuanlage wurde konzipiert und gebaut, um auch im Labor P123 in kleinen Konzentrationen messen zu können. Röntgenkleinwinkelstreuung eignet sich besonders als Messmethode, da die Probe mit einer hohen statistischen Relevanz in Flüssigkeit und in verschiedenen Konzentrationen analysiert werden kann.
Für die Konzentrationen 5, 10 und 30 wtp konnte das temperaturabhängige Verhalten von P123 präzise mit Röntgenkleinwinkelstreuung SAXS gemessen und dargestellt werden. Für 5 wtp konnten die Größen der Unimere und Mizellen bestimmt werden. Trotz der nicht vorhandenen Absolutkalibration für diese Konzentration konnten dank des neu eingeführten Parameters kappa eine Dehydrierung der Mizellen mit steigender Temperatur abgeschätzt, sowie eine Hysterese zwischen dem Heizen und Abkühlen festgestellt werden. Für die Konzentration von 10 wtp wurden kleinere Temperaturschritte gewählt und die Messungen zusätzlich absolut kalibriert. Es wurden die Größen und Streulängendichten SLD der Unimere und Mizellen präzise bestimmt und ein vollständiges Form-Phasendiagramm erstellt. Auch für diese Konzentration konnte eine Hysterese eindeutig an der Größe, SLD und am Parameter kappa gezeigt werden, sowie eine Dehydrierung des Mizellenkerns. Dies beweist, dass der Parameter kappa geeignet ist, um bei nicht absolut kalibrierten Messungen, Aussagen über die Hydrierung und Hysterese komplexer Kern-Hülle Modelle zu machen. Für die Konzentration von 30 wtp konnte zwischen 23°C und 35°C eine FCC Struktur nachgewiesen werden. Dabei vergrößert sich die Gitterkonstante der FCC Struktur von 260 A auf 289 A in Abhängigkeit der Temperatur.
Durch das Mischen zweier Lösungen, zum einen CdCl2 und 30 wtp P123 und zum anderen Na2S und 30 wtp P123, konnte CdS erfolgreich stabilisiert werden. Mit einer Kamera wurde die Gelbfärbung der Lösung, und somit die Bildung des CdS, in Abhängigkeit der Zeit untersucht. Es konnte festgestellt werden, dass das Bilden der CdS Nanopartikel je nach Konzentration und Temperierprogramm zwischen 30 und 300 Sekunden dauert und einer logistischen Wachstumsfunktion folgt. Höhere Konzentrationen CdS bewirken einen schnelleren Anstieg der Wachstumsfunktion. Mittels UV-Vis Spektroskopie konnte gezeigt werden, dass die Bandlücke von CdS mit steigender Konzentration konstant bei 2,52 eV bleibt. Eine solche Verschiebung der Bandlücke von ungefähr 0,05 eV im Vergleich zum Festkörper, deutet auf einen CdS Partikeldurchmesser von 80A hin. Mit SAXS konnte gezeigt werden, dass sich die flüssigkristalline Struktur des P123 bei zwei verschiedenen Konzentrationen CdS, von 0,005 und 0,1 M, nicht ändert. Das CdS wird zwischen den Mizellen, also durch die Bildung des Flüssigkristalls, und im Kern der Mizelle aufgrund seiner Hydrophobizität stabilisiert. Die Anfangs definierten Kriterien für eine erfolgreiche Stabilisierung wurden erfüllt.
P123 ist ein hervorragend geeignetes Polymer, um hydrophobes CdS, sowohl durch die Bildung eines Flüssigkristalls, als auch im Kern der Mizelle zu stabilisieren.
In this work the creation of silicon vacancy spin defects in silicon carbide with predictable properties is demonstrated. Neutron and electron irradiation was used to create silicon vacancy ensembles and proton beam writing to create isolated vacancies at a desired position. The coherence properties of the created silicon vacancies as a function of the emitter density were investigated and a power-law function established. Sample annealing was implemented to increase the coherence properties of existing silicon vacancies. Further, spectral hole burning was used to implement absolute dc-magnetometry.
As a non-destructive testing method, X-ray imaging has proved to be suitable for the examination of a variety of objects. The measurement principle is based on the attenuation of X-rays caused by these objects. This attenuation can be recorded as shades of intensity using X-ray detectors and thus contains information about the inner structure of the investigated object. Since X-rays are electromagnetic waves, they also experience a change of phase in addition to their attenuation while penetrating an object. In general, imaging methods based on this effect are referred to as phase contrast imaging techniques. In the laboratory, the two mainly used methods are the propagation based phase contrast or in-line phase contrast and the grating interferometry.
While in-line phase contrast - under certain conditions - shows edge enhancement at interfaces due to interference, phase contrast in the grating interferometry is only indirectly measurable by the use of several gratings. In addition to phase contrast, grating interferometry provides access to the so-called dark-field imaging contrast, which measures the scattering of X-rays caused by an object.
These two imaging techniques, together with a novel concept of laboratory X-ray sources, the liquid-metal-jet, form the main part of this work. Compared to conventional X-ray sources, the liquid-metal-jet source offers higher brightness. The term brightness is defined by the number of X-ray photons per second, emitting area (area of the X-ray spot) and solid angle at which they are emitted.
On the basis of this source, a high resolution in-line phase contrast setup was partially developed in the scope of this work. Several computed tomographies show the feasibility of in-line phase contrast and the improvement of image quality by applying phase retrieval algorithms.
Moreover, the determination of optimized sample positions for in-line phase contrast imaging is treated at which the edge enhancement is maximized. Based on primitive fiber objects, this optimization has proven to be a good approximation.
With its high brightness in combination with a high spatial coherence, the liquid-metal-jet source is also interesting for grating interferometry. The development of such a setup is also part of this work. The overall concept and the characterization of the setup is presented as well as the applicability and its limits for the investigation of various objects.
Due to the very unique concept of this grating interferometer it was possible to realize a modified interferometer system by using a single grating only. Its concept and results are also presented in this work.
Furthermore, a grating interferometer based on a microfocus X-ray tube was tested regarding its performance. Thereby, parameters like the anode material, acquisition geometry and gratings were altered in order to find the advantages and disadvantages of each configuration.
The SNR spectra model and measurement method developed in this work yield reliable application-specific optima for image quality. This optimization can either be used to understand image quality, find out how to build a good imaging device or to (automatically) optimize the parameters of an existing setup.
SNR spectra are here defined as a fraction of power spectra instead of a product of device properties. In combination with the newly developed measurement method for this definition, a close correspondence be- tween theory and measurement is achieved. Prior approaches suffer from a focus on theoretical definitions without fully considering if the defined quantities can be measured correctly. Additionally, discrepancies between assumptions and reality are common.
The new approach is more reliable and complete, but also more difficult to evaluate and interpret. The signal power spectrum in the numerator of this fraction allows to model the image quality of different contrast mechanisms that are used in high-resolution x-ray imaging. Superposition equations derived for signal and noise enable understanding how polychromaticity (or superposition in general) affects the image quality.
For the concept of detection energy weighting, a quantitative model for how it affects im- age quality was found. It was shown that—depending on sample properties—not detecting x-ray photons can increase image quality. For optimal computational energy weighting, more general formula for the optimal weight was found. In addition to the signal strength, it includes noise and modulation transfer.
The novel method for measuring SNR spectra makes it possible to experimentally optimize image quality for different contrast mechanisms. This method uses one simple measurement to obtain a measure for im- age quality for a specific experimental setup. Comparable measurement methods typically require at least three more complex measurements, where the combination may then give a false result. SNR spectra measurements can be used to:
• Test theoretical predictions about image quality optima.
• Optimize image quality for a specific application.
• Find new mechanisms to improve image quality.
The last item reveals an important limitation of x- ray imaging in general: The achievable image quality is limited by the amount of x-ray photons interacting with the sample, not by the amount incident per detector area (see section 3.6). If the rest of the imaging geometry is fixed, moving the detector only changes the field of view, not the image quality. A practical consequence is that moving the sample closer to the x-ray source increases image quality quadratically.
The results of a SNR spectra measurement represent the image quality only on a relative scale, but very reliable. This relative scale is sufficient for an optimization problem. Physical effects are often already clearly identifiable by the shape of the functional relationship between input parameter and measurement result.
SNR spectra as a quantity are not well suited for standardization, but instead allow a reliable optimization. Not satisfying the requirements of standardization allows to use methods which have other advantages. In this case, the SNR spectra method describes the image quality for a specific application. Consequently, additional physical effects can be taken into account. Additionally, the measurement method can be used to automate the setting of optimal machine parameters.
The newly proposed image quality measure detection effectiveness is better suited for standardization or setup comparison. This quantity is very similar to measures from other publications (e.g. CNR(u)), when interpreted monochromatically. Polychromatic effects can only be modeled fully by the DE(u). The measurement processes of both are different and the DE(u) is fundamentally more reliable.
Information technology and digital data processing make it possible to determine SNR spectra from a mea- sured image series. This measurement process was designed from the ground up to use these technical capabilities. Often, information technology is only used to make processes easier and more exact. Here, the whole measurement method would be infeasible without it. As this example shows, using the capabilities of digital data processing much more extensively opens many new possibilities. Information technology can be used to extract information from measured data in ways that analog data processing simply cannot.
The original purpose of the SNR spectra optimization theory and methods was to optimize high resolution x-ray imaging only. During the course of this work, it has become clear that some of the results of this work affect x-ray imaging in general. In the future, these results could be applied to MI and NDT x-ray imaging. Future work on the same topic will also need to consider the relationship between SNR spectra or DE(u) and sufficient image quality.This question is about the minimal image quality required for a specific measurement task.
The projects presented in this thesis cover the examination of the electronic and structural properties of organic thin films at noble metal-organic interfaces. Angle-resolved photoemission spectroscopy is used as the primary investigative tool due to the connection of the emitted photoelectrons to the electronic structure of the sample. The surveyed materials are of relevance for fundamental research and practical applications on their own, but also serve as archetypes for the photoemission techniques presented throughout the four main chapters of this thesis. The techniques are therefore outlined with their adaptation to other systems in mind and a special focus on the proper description of the final state.
The most basic description of the final state that is still adequate for the evaluation of photoemission data is a plane wave. Its simplicity enables a relatively intuitive interpretation of photoemission data, since the initial and final state are related to one another by a Fourier transform and a geometric factor in this approximation. Moreover, the initial states of some systems can be reconstructed in three dimensions by combining photoemission measurements at various excitation energies. This reconstruction can even be carried out solely based on experimental data by using suitable iterative algorithms.
Since the approximation of the final state in the photoemission process by a plane wave is not valid in all instances, knowledge on the limitations of its applicability is indispensable. This can be gained by a comparison to experimental data as well as calculations with a more detailed description of the photoemission final state. One possible appraoch is based on independently emitting atoms where the coherent superposition of partial, atomic final states produces the total final state. This approach can also be used for more intricate studies on organic thin films. To this end, experimental data can be related to theoretical calculations to gain extensive insights into the structural and electronic properties of molecules in organic thin films.
This work revealed spin states that are involved in the light generation of organic light-emitting diodes (OLEDs) that are based on thermally activated delayed fluorescence (TADF). First, several donor:acceptor-based TADF systems forming exciplex states were investigated. Afterwards, a TADF emitter that shows intramolecular charge transfer states but also forms exciplex states with a proper donor molecule was studied. The primary experimental technique was electron paramagnetic resonance (EPR), in particular the advanced methods electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR), photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR) and electrically detected magnetic resonance (EDMR). Additional information was gathered from time-resolved and continuous wave photoluminescence measurements.
Im Rahmen dieser Dissertation wurden organische Dünnschichten und deren Grenzflächen an Metallen mittels Photoemissionsspektroskopie untersucht. Hierbei wurden, unter Einstrahlung von Photonen mit einer Energie von zumeist 20-50 eV Elektronen des Valenzbandes des zu untersuchenden Probensystems ausgelöst, und in Abhängigkeit der kinetischen Energie und des Austrittswinkels bzw. Impulses charakterisiert. Eine wesentliche Aufgabe dieser Arbeit war es, die technische Entwicklung experimenteller Apparaturen des letzten Jahrzehnts dazu zu verwenden, um mit möglichst großer energetischer Auflösung bereits etablierte aber dennoch vielversprechende Systeme erneut zu untersuchen.
Im ersten Hauptabschnitt wurden hierzu Einzel- und Doppelschichten bestehend aus Pentacenmolekülen mittels Molekularstrahlepitaxie auf einer Ag(110)-Oberfläche abgeschieden. Eine anschließende Untersuchung der emittierten Photoelektronen mittels Impulsmikroskopie, wodurch man in der Lage ist, die Photoelektronen des gesamten oberen Halbraumes gleichzeitig zu detektieren, ergab eine Verkippung der Moleküle der ersten und zweiten Lage der Doppelschichten. Im Vergleich hierzu liegen die Moleküle der Einzelschicht flach auf dem Substrat auf. Der Übergang von der Einzel- zur Doppelschicht erwirkt demnach eine Verkippung der Moleküle der ersten Lage, welche aufgrund der direkten Wechselwirkung mit dem Substrat nicht zu erwarten war. Im weiteren Verlauf dieses Abschnittes konnten unter Verwendung eines hemisphärischen Analysators mit hoher Energieauflösung weitere Feinheiten des Valenzbandspektrums, wie z.B. ein ungewöhnlicher Kurvenverlauf des Intensitätsmaximums des zweiten besetzten Molekülorbitals der ersten (unteren) Pentacenlage ausgemacht werden.
Im zweiten Hauptabschnitt wurde eine energetisch schmale Resonanz, welche in der Literatur mit dem Kondoeffekt in Verbindung gebracht wird, im Valenzbandspektrum zweier unterschiedlicher Metall-Phthalocyaninmoleküle (Nickel- und Kupfer-Phthalocyanin) auf den drei Oberflächen Ag(100), Ag(110) und Ag(111) adsorbiert und auf ihre Temperaturabhängigkeit im Bereich von 20-300 Kelvin untersucht. Hierbei ergab sich neben der Feststellung des Vorhandenseins des Maximums auf allen drei Silber-Oberflächen ein energetischer Versatz dieses Maximums durch Abkühlen der Probe im Falle der Substrate Ag(100) und Ag(110), welcher in der vorliegenden Größenordnung von bis zu 100 meV ungewöhnlich für bisherige bekannte Kondosysteme ist. Auf Ag(111) konnte kein signifikanter Versatz im Rahmen der Messungenauigkeit festgestellt werden. Im weiteren Verlauf wurden auch von diesen Probensystemen Messungen mittels Impulsmikroskopie durchgeführt, welche in den dadurch erhaltenen Impulskarten geringe Anomalien aufwiesen. Insgesamt kann das vorliegende Verhalten dieser Systeme bis zum Abschluss dieser Arbeit nicht endgültig erklärt werden. Die für organische Systeme höchst ungewöhnliche Theorie der Ausbildung eines Kondogitters, in welcher die Wechselwirkung einzelner Störstellen zur Ausbildung eines elektronenartigen Bandes führt, wäre jedoch zunächst in der Lage, ein derartiges Verhalten, wenn auch nicht in dem hier gezeigten Ausmaß, teilweise zu erklären.
Quantitative Electron Paramagnetic Resonance Studies of Charge Transfer in Organic Semiconductors
(2020)
In the present work we investigated various charge transfer processes, as they appear in the versatile world of organic semiconductors by probing the spin states of the corresponding charge carrier species via electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy. All studied material systems are carbon-based compounds, either belonging to the group of polymers, fullerenes, or single-wall carbon nanotubes (SWNTs).
In the first instance, we addressed the change of the open circuit voltage (Voc) with the fullerene blend stoichiometry in fullerene-based solar cells for organic photovoltaics (OPV). The voltage depends strongly on the energy separation between the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) of the donor and the highest occupied molecular orbital (HOMO) of the acceptor. By exploiting the Gaussian distribution of the charge carriers in a two-level system, and thus also their spins in the EPR experiment, it could be shown that the LUMOs get closer by a few to a few hundred meV when going from pure fullerene materials to a fullerene mixture. The reason for this strong energetic effect is likely the formation of a fullerene alloy.
Further, we investigated the chemical doping mechanism of SWNTs with a (6,5)-chirality and their behaviour under optical excitation. In order to determine the unintentional (pre)-doping of SWNTs, EPR spectra of the raw material as well as after different purification steps were recorded. This facilitated the determination of nanotube defects and atmospheric p-doping as the causes of the measured EPR signals. In order to deliberately transfer additional charge carriers to the nanotubes, we added the redox-active substance AuCl3 where we determined an associated doping-yield of (1.5±0.2)%. In addition, a statistical occupation model was developed which can be used to simulate the distribution of EPR active, i.e. unpaired and localised charge carriers on the nanotubes.
Finally, we investigated the charge transfer behaviour of (6,5)-SWNTs together with the polymer P3HT and the fullerene PC60BM after optical excitation.
In the past decades correlated-electron physics due to strong Coulomb interactions and topological physics caused by band inversion often induced by strong spin-orbit coupling have been the workhorses of solid state research.
While commonly considered as disparate phenomena, it was realized in the early 2010s that the interplay between the comparably strong Coulomb and spin-orbit interactions in the $5d$ transition metal oxides may result in hitherto unforeseen properties.
The layered perovskite Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ has attracted special attention due to the observation of an unconventional Mott-insulating phase and predictions of exotic superconductivity.
Less is known about its three-dimensional counterpart SrIrO$\textsubscript{3}$, since rather than the cubic perovskite structure it adopts the thermodynamically stable hexagonal polymorph thereof.
This thesis therefore sets out to establish the synthesis of epitaxially stabilized perovskite SrIrO$\textsubscript{3}$ by pulsed laser deposition and to investigate its electronic and magnetic structure by state-of-the-art x-ray spectroscopy techniques.
In this endeavor the appropriate thermodynamic conditions for the growth of high-quality SrIrO$\textsubscript{3}$ are identified with a focus on the prevention of cation off-stoichiometry and the sustainment of layer-by-layer growth.
In the thus-optimized films the cubic perovskite symmetry is broken by a tetragonal distortion due to epitaxial strain and additional cooperative rotations of the IrO$\textsubscript{6}$ octahedra.
As a consequence of the thermodynamic instability of the IrO$\textsubscript{2}$ surface layer, the films unexpectedly undergo a conversion to a SrO termination during growth.
In an attempt to disentangle the interplay between spin-orbit and Coulomb interaction the three-dimensional electronic structure of perovskite SrIrO$\textsubscript{3}$ is investigated in a combined experimental and theoretical approach using soft x-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy and \textit{ab initio} density functional theory calculations.
The experimentally found metallic ground state hosts coherent quasiparticle peaks with a well-defined Fermi surface and is theoretically described by a single half-filled band with effective total angular momentum $J_\text{eff} = 1/2$ only upon incorporation of a sizeable local Coulomb repulsion and -- to a lesser extent -- the broken cubic crystal symmetry in the film.
Upon reduction of the SrIrO$\textsubscript{3}$ thickness below a threshold of four unit cells the scales are tipped in favor of a Mott-insulating phase as the on-site Coulomb repulsion surmounts the diminishing kinetic energy upon transition into the two-dimensional regime.
Concomitantly, a structural transition occurs because the corner-shared octahedral network between substrate and film imposes constraints upon the IrO$\textsubscript{6}$ octahedral rotations in the thin-film limit.
The striking similarity between the quasi-two-dimensional spin-orbit-induced Mott insulator Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ and SrO-terminated SrIrO$\textsubscript{3}$ in the monolayer limit underlines the importance of dimensionality for the metal-insulator transition and possibly opens a new avenue towards the realization of exotic superconductivity in iridate compounds.
Whether the analogy between SrIrO$\textsubscript{3}$ in the two-dimensional limit and its Ruddlesden-Popper bulk counterparts extends to their complex magnetic properties ultimately remains an open question, although no indications for a remanent (anti)ferromagnetic order were found.
The unprecedented observation of an x-ray magnetic circular dichroism at the O~$K$-absorption edge of iridium oxides in an external magnetic field promises deeper insights into the intricate connection between the $J_\text{eff} = 1/2$ pseudospin state, its hybridization with the oxygen ligand states and the magnetic order found in the Ruddlesden-Popper iridates.
The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological
insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall
effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous
Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural,
electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the
quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail.
First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal
layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of
Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small
mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is
determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high
crystalline quality.
The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature.
Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption,
though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is
observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer.
The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth
of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on
the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to
the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the
stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step
bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer
planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids
displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results
in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in
the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B
substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced
mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch.
Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in
order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to
Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous
layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous
Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of
the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic
bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing
the thickness, composition and growth conditions of the layers.
The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality.
Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation
and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is
observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers.
At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and
composition of the quaternary compound while maintaining a high structural
quality.
It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers,
since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at
a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic
exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore
influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to
accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the
quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface
morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness
increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1.
A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully
maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V.
Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86
at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed
at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature
to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples
in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect
with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing
longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the
first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and
magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups.
In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision
measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de-
viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published
as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the
provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological
insulators as zero-field resistance standards.
Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close
collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport
happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in
transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK.
Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions
in the nominally ferromagnetic phase.
Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties
and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To
this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the
previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly
with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer
without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient
time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization,
while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher
crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the
cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes
in substrate and capping layer with only little deviations.
Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness
of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically
transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface
states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and
9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm
thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal
and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences
between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent
with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected
for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique
scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of
axion electrodynamics in a 3D topological insulator.
Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties
of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased
V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content,
Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio
as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the
in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively
consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\)
ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing
a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion.
Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated
and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted
to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in
antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure
with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with
1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results
in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence
of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations
for the insulating state cannot be ruled out.
Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region
show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A
dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed,
which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous
Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects.
Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion
insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound
states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and
the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation
temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased
in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the
magnetic proximity effect.
The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization
of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The
detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect
and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic
topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this
new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous
Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant
are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance
standard.
In order to facilitate the human energy needs with renewable energy sources in the future, new concepts and ideas for the electricity generation are needed. Solar cells based on metal halide perovskite semiconductors represent a promising approach to address these demands in both single-junction and tandem configurations with existing silicon technology. Despite intensive research, however, many physical properties and the working principle of perovskite PVs are still not fully understood. In particular, charge carrier recombination losses have so far mostly been studied on pure films not embedded in a complete solar cell. This thesis aimed for the identification and quantification of charge carrier recombination dynamics in fully working devices under conditions corresponding to those under real operation. To study different PV systems, transient electrical methods, more precisely Open-Circuit Voltage Decay (OCVD), Transient Photovoltage (TPV) and Charge Extraction (CE), were applied. Whereas OCVD and TPV provide information about the recombination lifetime, CE allows to access the charge carrier density at a specific illumination intensity. The benefit of combining these different methods is that the obtained quantities can not only be related to the Voc but also to each other, thus enabling to determine also the dominant recombination mechanisms.The aim of this thesis is to contribute to a better understanding of recombination losses in fully working perovskite solar cells and the experimental techniques which are applied to determine these losses.
Starke Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleiter-Mikroresonatoren führt zur Ausbildung von Eigenmoden mit gemischtem Licht-Materie-Charakter, die als Polaritonen bezeichnet werden. Die besonderen Eigenschaften dieser bosonischen Quasiteilchen können zur Realisierung neuartiger Bauteile genutzt werden, wie etwa des Polariton-Lasers, der auf stimulierter Streuung beruht anstatt auf stimulierter Emission, durch die Photon-Lasing ausgelöst wird. Durch den direkten Zugang zu Polariton-Zuständen in spektroskopischen Experimenten, sowie durch die Möglichkeit mit vielfältigen Mitteln nahezu beliebige Potentiallandschaften definieren zu können, eröffnen sich zahlreiche weitere Anwendungsgebiete, etwa in der Quantensimulation bzw. -emulation.
Mittels externer elektrischer und magnetischer Felder können Erkenntnisse über Polaritonen gewonnen werden, die in rein optischen Experimenten nicht zugänglich sind. Durch die Felder, die nicht mit rein photonischen Moden wechselwirken, kann auf den Materie-Anteil der Hybridmoden zugegriffen werden. Weiterhin können die Felder zur in-situ Manipulation der Polariton-Energie genutzt werden, was für die Erzeugung dynamischer Potentiale relevant werden könnte. Der Fokus dieser Arbeit liegt daher auf der Betrachtung verschiedener Phänomene der Licht-Materie-Wechselwirkung unter dem Einfluss äußerer Felder. Dazu wurden auf das jeweilige Experiment abgestimmte Strukturen und Bauteile hergestellt und in magneto-optischen oder elektro-optischen Messungen untersucht.
Um elektrische Felder entlang der Wachstumsrichtung anlegen zu können, d.h. in vertikaler Geometrie, wurden dotierte Resonatoren verwendet, die mit elektrischen Kontakten auf der Probenoberfläche und -rückseite versehen wurden. In diesen Bauteilen wurde die Energieverschiebung im elektrischen Feld untersucht, der sogenannte Stark-Effekt. Dieser im linearen Regime bereits mehrfach demonstrierte Effekt wurde systematisch auf den nichtlinearen Bereich des Polariton-Lasings erweitert. Dabei wurde besonderes Augenmerk auf die Probengeometrie und deren Einfluss auf die beobachteten Energieverschiebungen gelegt. Die Untersuchungen von Proben mit planarer, semi-planarer und Mikrotürmchen-Geometrie zeigen, dass ein lateraler Einschluss der Ladungsträger, wie er im Mikrotürmchen erzielt wird, zu einer Umkehrung der Energieverschiebung führt. Während in dieser Geometrie mit zunehmender Feldstärke eine Blauverschiebung des unteren Polaritons gemessen wird, die durch Abschirmungseffekte erklärt werden kann, wird in planarer und semi-planarer Geometrie die erwartete Rotverschiebung beobachtet. In beiden Fällen können, je nach Verstimmung, Energieverschiebungen im Bereich von einigen hundert µeV gemessen werden. Die gemessenen Energieverschiebungen zeigen gute Übereinstimmung mit den Werten, die nach einem Modell gekoppelter Oszillatoren berechnet wurden. Weiterhin werden vergleichbare Energieverschiebungen unter- und oberhalb der Schwelle zum Polariton-Lasing beobachtet, sodass der Polariton-Stark-Effekt als eindeutiges Merkmal erachtet werden kann, anhand dessen optisch angeregte Polariton- und Photon-Laser eindeutig unterschieden werden können.
Wird das elektrische Feld nicht entlang der Wachstumsrichtung angelegt, sondern senkrecht dazu in der Ebene der Quantenfilme, dann kommt es schon bei geringen Feldstärken zur Feldionisation von Elektron-Loch-Paaren. Um diese Feldgeometrie zu realisieren, wurde ein Verfahren entwickelt, bei dem Kontakte direkt auf die durch einen Ätzvorgang teilweise freigelegten Quantenfilme eines undotierten Mikroresonators aufgebracht werden. Durch das Anlegen einer Spannung zwischen den lateralen Kontakten kann die Polariton-Emission unterdrückt werden, wobei sich die Feldabhängigkeit der Polariton-Besetzung durch ein Modell gekoppelter Ratengleichungen reproduzieren lässt. Die neuartige Kontaktierung erlaubt es weiterhin den Photostrom in den Quantenfilmen zu untersuchen, der proportional zur Dichte freier Ladungsträger ist. Dadurch lässt sich zeigen, dass die zwei Schwellen mit nichtlinearem Anstieg der Emission, die in derartigen Proben häufig beobachtet werden, auf grundsätzlich verschiedene Verstärkungsmechanismen zurückgehen. An der zweiten Schwelle wird ein Abknicken des leistungsabhängigen Photostroms beobachtet, da dort freie Ladungsträger als Reservoir des Photon-Lasings dienen, deren Dichte an der Schwelle teilweise abgeklemmt wird. Die erste Schwelle hingegen, die dem Polariton-Lasing zugeordnet wird, hat keinen Einfluss auf den linear mit der Anregungsleistung ansteigenden Photostrom, da dort gebundene Elektron-Loch-Paare als Reservoir dienen. Mittels angepasster Ratengleichungsmodelle für Polariton- und Photon-Laser lässt sich der ermittelte Verlauf der Ladungsträgerdichte über den gesamten Leistungsbereich qualitativ reproduzieren.
Abschließend wird durch ein magnetisches Feld der Einfluss der Licht-Materie-Wechselwirkung auf die Elektron-Loch-Bindung im Regime der sehr starken Kopplung beleuchtet. Durch die Messung der diamagnetischen Verschiebung wird der mittlere Elektron-Loch-Abstand von unterem und oberem Polariton für zwei Resonatoren mit unterschiedlich starker Licht-Materie-Wechselwirkung bestimmt. Bei geringer Kopplungsstärke werden die Hybridmoden in guter Näherung als Linearkombinationen der ungekoppelten Licht- und Materie-Moden beschrieben. Für den Resonator mit großer Kopplungsstärke wird eine starke Asymmetrie zwischen unterem und oberem Polariton beobachtet. Die diamagnetische Verschiebung des oberen Polaritons steigt mit zunehmender Verstimmung auf bis etwa 2,1 meV an, was fast eine Größenordnung über der Verschiebung des unteren Polaritons (0,27 meV) bei derselben Verstimmung liegt und die Verschiebung des ungekoppelten Quantenfilms um mehr als den Faktor 2 übersteigt. Das bedeutet, dass das untere Polariton durch eine Wellenfunktion beschrieben wird, dessen Materie-Anteil einen verringerten mittleren Elektron-Loch-Abstand aufweist. Im oberen Polariton ist dieser mittlere Radius deutlich größer als der eines Elektron-Loch-Paars im ungekoppelten Quantenfilm, was sich durch eine von Photonen vermittelte Wechselwirkung mit angeregten und Kontinuumszuständen des Quantenfilms erklären lässt.
Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung einer Passivierungsschicht auf Silber, um es vor Degradation unter Feuchte oder Schadgasen zu schützen. Dazu wurden Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) mittels Atomlagenabscheidung (atomic layer deposition: ALD) auf polykristallinen Silberoberflächen abgeschieden und deren Wachstum und Haftung analysiert. Zum Vergleich wurden die Edelmetalle Gold und Platin herangezogen.
Die Beurteilung der Barriereeigenschaften gegenüber Schadgas erfolgte mittels einer Ozon-Behandlung in der ALD-Prozesskammer. Es zeigte sich, dass nur ALD-Schichten, die bis zu eine Abscheidetemperatur von unter 140~°C abgeschieden wurden, eine ausreichende Barrierewirkung liefern konnten. Erklärt werden konnte dieses Phänomen durch unterschiedliche Wachtumsregime für unterschiedliche Abscheidetemperaturen zwischen 100 und 300~°C, die in einer temperaturabhängigen Bedeckung der Silberoberfläche resultieren. Während bei niedrigen Temperaturen eine geschlossene Schicht aufwächst, findet ALD-Wachstum bei höheren Temperaturen, beginnend über 115~°C, nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten statt. Es wurden verschiedene Oberflächenbehandlungen untersucht und nur eine Vorbehandlung mit H\(_2\)O bei 100~°C in der ALD-Prozesskammer konnte auch bei höheren Temperaturen zu einem geschlossenen Schichtwachstum führen.
In-vacuo XPS Untersuchungen der ersten Zyklen des Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums bei 100 und 200~°C auf Silber wurden miteinander und mit einer Silizium Referenzprobe verglichen. Bei beiden Wachstumstemperaturen kam es nicht zur Oxidation von Ag. Ab dem ersten TMA-Puls konnten Al-Verbindungen auf der Oberfläche nachgewiesen werden. Es zeigte sich, dass TMA auf der Ag-Oberfläche zu Methylaluminium und Methylresten dissoziieren und an Adsorbaten anbinden kann. Zusätzlich zeigte sich ein erhöhtes, nicht gesättigtes Wachstumsverhalten bei 200~°C, das über einen Sauerstoffdiffusionsprozess erklärt werden kann. Sauerstoff-Verunreinigungen, die sich in der Silberschicht befinden, konnten über Korngrenzendiffusion an die Oberfläche gelangen und dort mit TMA reagieren. Aufgrund von Oberflächendiffusion bei höheren Temperaturen gab es eine stabile Adsorption nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten. Nur die Si-Oberfläche zeigte ein typisches ALD-Wachstum.
Auf Pt und Au lag unabhängig von weiteren Vorbehandlungen bei allen Beschichtungstemperaturen ein geschlossenes ALD-Anwachsen vor. Damit eignete sich Au gut um die Barriere-Eigenschaften der ALD-Schicht gegen Feuchtigkeit in Abhängigkeit von der Wachstumstemperatur nachzuweisen. Dies wurde mit einer cyanidischen Ätzlösung getestet. Während für eine Barriere gegen Ozon bereits eine dünne geschlossene Schicht, abgeschieden bei 100~°C ausreicht, musste gegen die Ätzlösung eine höhere Beschichtungstemperatur verwendet werden.
Für die Bewertung der Haftung der Passivierungsschicht wurde neben den üblichen einfachen Tesatest und Schertest, ein pneumatischer Haftungstest entwickelt und eingesetzt. Dafür wurde die Methode des Blistertest angepasst, der ursprünglich für die Bestimmung der Haftung organischer Schichten, wie beispielsweise Kleber und Lacke, eingesetzt wurde, sodass er sich für die Untersuchung dünner Schichten eignet. Dazu wurde die zu testende Grenzfläche mittels eines Si-Trägers mechanisch unterstützt. Hierdurch kann die Deformation der Schicht minimiert werden und es kommt stattdessen zu einem Bruch. Die Delamination der Testschicht wurde durch das Anlegen des hydrostatischen Drucks erreicht, was eine gleichmäßige Kraftverteilung gewährleistet. Die Proben ließen sich mittels Standard-Dünnfilmtechnologie herstellen und können damit industriell gut eingesetzt werden. Sowohl der Messaufbau als auch die Probenpräparation wurden in dieser Arbeit vorgestellt.
Es wurde mittels der beiden Bondmaterialien AuSn und Indium die maximal bestimmbare Adhäsionsspannung evaluiert und dafür Werte von (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa für AuSn und (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa für In bestimmt. Da im In bereits bei sehr niedrigen Drücken ein kohäsives Versagen auftritt, eignet sich AuSn besser für die Messung anderer Grenzflächen. Damit wurden schließlich die Grenzflächen ALD-Al\(_2\)O\(_3\) und ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag mit H\(_2\)O-Vorbehandlung sowie ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt untersucht. Es wurden die folgenden Adhäsionsspannungen erreicht: Für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, für ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa und für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. Somit wurde bestätigt, dass mit Hilfe der Vorbehandlung der Ag-Oberfläche die ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-Schicht nicht nur geschlossen ist, sondern auch ausreichend gut haftet und sich damit hervorragend als Barriere eignet.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die elektronischen Eigenschaften von Graphen auf Metalloberflächen mittels Rastertunnelmikroskopie und Quasiteilcheninterferenz (englisch quasiparticle interference, QPI)-Messungen untersucht. Durch das Verwenden schwerer Substrate sollte die Spin-Bahn-Wechselwirkung des Graphen verstärkt werden und damit eine Bandlücke am K-Punkt der Bandstruktur mittels QPI beobachtet werden. Um das Messen von QPI auf Graphen zu testen, wurde auf der Oberfläche eines SiC(0001)-Kristalls durch Erhitzen Graphen erzeugt und mit dem Rastertunnelmikroskop untersucht. Dieses System wurde schon ausführlich in der Literatur beschrieben und bereits bekannte QPI-Messungen von Streuringen, die auf den Dirac-Kegeln des Graphen am K-Punkt basieren, konnte ich auf gr/SiC(0001) in guter Qualität erfolgreich reproduzieren. Anschließend wurde Graphen nach einem wohlbekannten Verfahren durch Aufbringen von Ethylen auf ein erhitztes Ir(111)-Substrat erzeugt. Dieses gr/Ir(111)-System diente auch als Grundlage für Interkalationsversuche von Bismut (gr/Bi/Ir(111)) und Gadolinium (gr/Gd/Ir(111)) zwischen das Graphen und das Substrat. Auf gr/Bi/Ir(111) wurde ein schon aus der Literatur bekanntes Netzwerk aus Versetzungslinien beobachtet, dem zusätzlich eine Temperaturabhängigkeit nachgewiesen werden konnte. Beim Versuch, Gadolinium zu interkalieren, wurden zwei verschieden Oberflächenstrukturen beobachtet, die auf eine unterschiedlich Anordnung bzw. Menge des interkalierten Gadoliniums zurückzuführen sein könnten. Auf keinem dieser drei Systeme konnten allerdings Streuringe mittels QPI beobachtet werden. Als Vorbereitung der Interkalation von Gadolinium wurden dessen Wachstum und magnetische Eigenschaften auf einem W(110)-Kristall untersucht. Dabei konnte eine aus der Literatur bekannte temperaturabhängige Austauschaufspaltung reproduziert werden. Darüber hinaus konnten sechs verschieden magnetische Domänen beobachtet werden. Zusätzlich sind auf der Oberfläche magnetische Streifen auszumachen, die möglicherweise auf einer Spinspirale basieren. Als Grundlage für die mögliche zukünftige Erzeugung Graphen-artiger Molekülgitter wurde das Wachstum von H-TBTQ und Me-TBTQ auf Ag(111) untersucht. Die Moleküle richten sich dabei nach der Oberflächenstruktur des Silber aus und bilden längliche Inseln, deren Kanten in drei Vorzugsrichtungen verlaufen. Auf H-TBTQ wurde zudem eine zweite, Windmühlen-artige Ausrichtung der Moleküle auf der Oberfläche beobachtet. Auf den mit den Molekülen bedeckten Stellen der Oberfläche wurde eine Verschiebung des Ag-Oberflächenzustands beobachtet, die mit einem Ladungstransfer vom Ag(111)-Substrat auf die TBTQ-Moleküle zu erklären sein könnte.
Single molecule localization microscopy has seen a remarkable growth since its first
experimental implementations about a decade ago. Despite its technical challenges,
it is already widely used in medicine and biology and is valued as a unique tool
to gain molecular information with high specificity. However, common illumination techniques do not allow the use of single molecule sensitive super-resolution
microscopy techniques such as direct stochastic optical reconstruction microscopy
(dSTORM) for whole cell imaging. In addition, they can potentially alter the
quantitative information.
In this thesis, I combine dSTORM imaging in three dimensions with lattice lightsheet illumination to gain quantitative molecular information from cells unperturbed by the illumination and cover slip effects. Lattice light-sheet illumination
uses optical lattices for beam shaping to restrict the illumination to the detectable
volume. I describe the theoretical background needed for both techniques and detail
the experimental realization of the system as well as the software that I developed
to efficiently evaluate the data.
Eventually, I will present key datasets that demonstrate the capabilities of the
developed microscope system with and without dSTORM. My main goal here was
to use these techniques for imaging the neural cell adhesion molecule (NCAM, also
known as CD56) in whole cells. NCAM is a plasma membrane receptor known to
play a key role in biological processes such as memory and learning. Combining
dSTORM and lattice light-sheet illumination enables the collection of quantitative
data of the distribution of molecules across the whole plasma membrane, and shows
an accumulation of NCAM at cell-cell interfaces. The low phototoxicity of lattice
light-sheet illumination further allows for tracking individual NCAM dimers in living cells, showing a significant dependence of its mobility on the actin skeleton of
the cell.
Magnetic Resonance Imaging at field strengths up to 3 T, has become a default diagnostic modality for a variety of disorders and injuries, due to multiple reasons ranging from its non-invasive nature to the possibility of obtaining high resolution images of internal organs and soft tissues. Despite tremendous advances, MR imaging of certain anatomical regions and applications present specific challenges to be overcome. One such application is MR Musculo-Skeletal Imaging. This work addresses a few difficult areas within MSK imaging from the hardware perspective, with coil solutions for dynamic imaging of knee and high field imaging of hand.
Starting with a brief introduction to MR physics, different types of RF coils are introduced in chapter 1, followed by sections on design of birdcage coils, phased arrays and their characterization in chapter 2. Measurements, calculations and simulations, done during the course of this work, have been added to this chapter to give a quantitative feel of the concepts explained.
Chapter 3 deals with the construction of a phased array receiver for dynamic imaging of knee of a large animal model, i.e. minipig, at 1.5 T. Starting with details on the various aspects of an application that need to be considered when an MR RF array is designed, the chapter details the complex geometry of the region of interest in a minipig and reasons that necessitate a high density array. The sizes of the individual elements that constitute the array have been arrived at by studying the ratio of unloaded to loaded Q factors and choosing a size that provides the best ratio but still maintains a uniform SNR throughout the movement of the knee. To have a minimum weight and to allow mechanical movement of the knee, the Preamplifiers were located in a separate box. A movement device was constructed to achieve adjustable periodic movement of the knee of the anesthetized animal. The constructed array has been characterized for its SNR and compared with an existing product coil to show the improvement. The movement device was also characterized for its reproducibility. High resolution static images with anatomical details marked have been presented. The 1/g maps show the accelerations possible with the array. Snapshots of obtained dynamic images trace the cruciate ligaments through a cycle of movement of the animal's knee.
The hardware combination of a high density phased array and a movement device designed for a minipig's knee was used as a 'reference' and extended in chapter 4 for a human knee. In principle the challenges are similar for dynamic imaging of a human knee with regards to optimization of the elements, the associated electronics and the construction of the movement device. The size of the elements were optimized considering the field penetration / sensitivity required for the internal tissues. They were distributed around the curvature of the knee keeping in mind the acceleration required for dynamic imaging and the direction of the movement. The constructed movement device allows a periodic motion of the lower half of the leg, with the knee placed within the coil, enabling visualization of the tissues inside, while the leg is in motion. Imaging has been performed using dynamic interleaved acquisition sequence where higher effective TR and flip angles are achieved due to a combination of interleaving and segmentation of the sequence. The movement device has been characterized for its reproducibility while the SNR distribution of the constructed RF array has been compared with that of a commercially available standard 8 channel array. The results show the improvement in SNR and acceleration with the constructed geometry. High resolution static images, dynamic snapshots and the 3D segmentation of the obtained images prove the usefulness of the complete package provided in the design, for performing dynamic imaging at a clinically relevant field strength.
A simple study is performed in chapter 5 to understand the effects of changes in overlap for coil configurations with different loads and at different frequencies. The noise levels of individual channels and the correlation between them are plotted against subtle changes in overlap, at 64 and 123 MHz. SNR for every overlap setup is also measured and plotted. Results show that achieving critical overlap is crucial to obtain the best possible SNR in those coil setups where the load offered by the sample is low.
Chapter 6 of the thesis work deals with coil design for high field imaging of hand and wrists at 7 T, with an aim to achieve ultra high resolution imaging. At this field strength due to the increase in dielectric effects and the resulting decrease in homogeneity, whole body transmit coils are impractical and this has led engineers to design local transmit coils, for specific anatomies. While transmit or transceive arrays are usually preferred, to mitigate SAR effects, the spatial resolution obtained is limited. It is shown that a solution to this, with regards to hand imaging, can be a single volume transmit coil, along with high density receive arrays optimized for different regions of the hand. The use of a phased array for reception provides an increased SNR / penetration under high resolution. A volume transmit coil could pose issues in homogeneity at 7 T, but the specific anatomy of hand and wrist, with comparatively less water content, limits dielectric effects to have homogeneous B_1+ profile over the hand. To this effect, a bandpass birdcage and a 12 channel receive array are designed and characterized. Images of very high spatial resolution (0.16 x 0.16 x 0.16 mm3) with internal tissues marked are presented. In vivo 1/g maps show that an acceleration of up to 3 is possible and the EM simulation results presented show the uniform field along with SAR hotspots in the hand. To reduce the stress created due to the 'superman' position of imaging, provisions in the form of a holder and a hand rest have been designed and presented. Factors that contributed to the stability of the presented design are also listed, which would help future designs of receive arrays at high field strengths.
In conclusion, the coils and related hardware presented in this thesis address the following two aspects of MSK imaging: Dynamic imaging of knee and High resolution imaging of hand / wrist. The presented hardware addresses specific challenges and provides solutions. It is hoped that these designs are steps in the direction of improving the existing coils to get a better knowledge and understanding of MSK diseases such as Rheumatoid Arthritis and Osteoarthritis. The hardware can aid our study of ligament reconstruction and development. The high density array and transmit coil design for hand / wrist also demonstrates the benefits of the obtained SNR at 7 T while maintaining SAR within limits. This design is a contribution towards optimizing hardware at high field strength, to make it clinically acceptable and approved by regulatory bodies.
The subject of this thesis is the growth of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te layers via molecular beam epitaxy (MBE).
This material system gives rise to a number of extraordinary physical phenomena related to its electronic band structure and therefore is of fundamental interest in research.
The main results can be divided into three main areas, the implementation of a temperature measurement system based on band edge thermometry (BET), improvements of CdTe virtual substrate growth and the investigation of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te for different compositions.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden GaInP/GaAs/GaInNAs 3J-Mehrfachsolarzellen in einem MBE/MOVPE-Hybridprozess hergestellt und untersucht. Der verwendete Hybridprozess, bei dem nur die GaInNAs-Teilsolarzelle mittels MBE hergestellt wird, kombiniert diese beiden Technologien und setzt sie entsprechend ihrer jeweiligen Vorteile ein. Die gezeigten Ergebnisse bestätigen grundsätzlich die Machbarkeit des Hybridprozesses, denn eine Degradation des mittels MBE hergestellten GaInNAs-Materials durch die Atmosphäre im MOVPE-Reaktor konnte nicht festgestellt werden. Dieses Resultat wurde von im Hybridprozess hergestellten 3J-Mehrfachsolarzellen, die GaInNAs-Teilsolarzellen enthalten, bekräftigt. Die offene Klemmspannung einer gezeigten Solarzelle erreichte bereits 2,59 V (AM1.5d) bzw. 2,48 V (AM0) und liegt damit jeweils über einer als Referenz hergestellten 2J-Mehrfachsolarzelle ohne GaInNAs. Die mittlere interne Quanteneffizienz der enthaltenen GaInNAs-Teilsolarzelle liegt bei 79 %. Die Berechnungen auf Grundlage dieser Effizienz unter Beleuchtung mit AM1.5d und unter Beleuchtung mit AM0 zeigten, dass nicht die enthaltene GaInNAs-Teilsolarzelle Strom limitierend wirkt, sondern die mittels MOVPE gewachsene GaInP-Teilsolarzelle. Die experimentell bestimmte Kurzschlussstromdichte der hergestellten Mehrfachsolarzelle ist wegen dieser Limitierung etwas geringer als die der 2J-Referenzsolarzelle. Der MOVPE-Überwachsvorgang bietet zwar noch weiteres Verbesserungspotential, aber es ist naheliegend, dass der Anwachsvorgang auf dem MBE-Material soweit optimiert werden kann, dass die aufgewachsenen GaInP- und GaAs-Schichten frei von Degradation bleiben. Damit bietet der Hybridprozess perspektivisch das Potential günstigere Produktionskosten in der Epitaxie von Mehrfachsolarzellen mit verdünnten Nitriden zu erreichen als es ausschließlich mittels MBE möglich ist.
Im Vorfeld zur Herstellung der 3J-Mehrfachsolarzellen wurden umfassende Optimierungsarbeiten des MBE-Prozesses zur Herstellung der GaInNAs-Teilsolarzelle durchgeführt. So wurde insbesondere festgestellt, dass das As/III-Verhältnis während dem Wachstum einen entscheidenden Einfluss auf die elektrisch aktive Dotierung des GaInNAs-Materials besitzt. Die elektrisch aktive Dotierung wiederum beeinflusst sehr stark die Ausdehnung der Raumladungszone in den als p-i-n-Struktur hergestellten GaInNAs-Solarzellen und hat damit einen direkten Einfluss auf deren Stromerzeugung. In der Tendenz zeigte sich eine Zunahme der Stromerzeugung der GaInNAs-Teilsolarzellen bei einer gleichzeitigen Abnahme ihrer offenen Klemmspannung, sobald das As/III-Verhältnis während des Wachstums reduziert wurde. Durch eine sehr exakte Kalibration des As/III-Verhältnisses konnte ein bestmöglicher Kompromiss zwischen offener Klemmspannung und Stromerzeugung gefunden werden. Eine gezeigte GaInNAs-Einfachsolarzelle erreichte eine mittlere interne Quanteneffizienz von 88 % und eine offene Klemmspannung von 341 mV (AM1.5d) bzw. 351 mV (AM0). Berechnungen auf Grundlage der Quanteneffizienz ergaben, dass diese Solarzelle integriert in eine 3J-Mehrfachsolarzelle unter dem Beleuchtungsspektrum AM1.5g eine Stromdichte von 14,2 mA/cm^2 und unter AM0 von 17,6 mA/cm^2 erzeugen würde. Diese Stromdichten sind so hoch, dass diese GaInNAs-Solarzelle die Stromproduktion der GaInP- und GaAs-Teilsolarzellen in einer gängigen Mehrfachsolarzelle erreicht und keine Ladungsträgerverluste auftreten würden. Aufgrund ihrer höheren offenen Klemmspannung gegenüber einer Ge-Teilsolarzelle bietet diese GaInNAs-Teilsolarzelle das Potential die Effizienz der Mehrfachsolarzelle zu steigern. Messungen der Dotierkonzentration in der GaInNAs-Schicht dieser Solarzelle ergaben extrem geringe Werte im Bereich von 1x10^14 1/cm^3 bis 1x10^15 1/cm^3 (p-Leitung). In Ergänzung zu den Optimierungen des As/III-Verhältnisses konnte gezeigt werden, dass sich ein Übergang von p- zu n-Leitung im GaInNAs mit der Verringerung des As/III-Verhältnisses erzeugen lässt. Nahe des Übergangsbereiches wurden sehr geringe Dotierungen erreicht, die sich durch eine hohe Stromproduktion aufgrund der Ausbildung einer extrem breiten Verarmungszone gezeigt haben. Durch eine reduzierte offene Klemmspannung der bei relativ geringen As/III-Verhältnissen hergestellten Solarzellen mit n-leitendem GaInNAs konnte auf das Vorhandensein von elektrisch aktiven Defekten geschlossen werden. Generell konnten die gemessenen elektrisch aktiven Dotierkonzentrationen im Bereich von üblicherweise 10^16 1/cm^3 mit hoher Wahrscheinlichkeit auf elektrisch aktive Kristalldefekte im GaInNAs zurückgeführt werden. Eine Kontamination des Materials mit Kohlenstoffatomen in dieser Größenordnung wurde ausgeschlossen.
Im Rahmen der vorliegenden Dissertation werden mit unterschiedlichen Analysemethoden die Korrelationen zwischen den strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Selten Erd-basierten intermetallischen Oberflächenlegierungen anhand der beiden Probensysteme LaPt$_5$/Pt(111) und CePt$_5$/Pt(111) untersucht. Darüber hinaus werden die strukturellen Eigenschaften von Adsorbat-induzierten Oberflächenrekonstruktionen im sub-ML Bereich in reduzierten Dimensionen auf der Halbleiteroberfläche Si(111) anhand der beiden Materialsysteme Si(111)-(5$\times$2)-Au und Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn mit der Methode LEED-IV analysiert.
Das erste experimentelle Kapitel dieser Arbeit behandelt die intermetallische Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111), die sich ausbildet wenn La-Atome auf einem sauberen Pt(111)-Substrat abgeschieden werden und anschließend thermische Energie hinzugefügt wird. Die Dicke der gebildeten Legierung lässt sich über die zuvor angebotene Menge an La-Atomen variieren und resultiert aufgrund der Gitterfehlanpassung von Pt(111) und den obenauf liegenden LaPt$_5$-Filmen in sechs unterschiedliche Beugungsmuster im LEED, deren Überstrukturvektoren durch zwei unterschiedliche Rotationsausrichtungen in Bezug auf das Gitter des Substrats und unterschiedlichen lateralen Gitterkonstanten der Filme gekennzeichnet sind. Die atomare Struktur kann auf eine gemeinsame Kristallstruktur zurückgeführt werden, deren Stöchiometrie aus dickenabhängigen AES-Messungen zu LaPt$_5$ mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage bestimmt werden konnte. Die Ergebnisse einer durchgeführten LEED-IV Studie bestätigen das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur, wobei die Oberflächenterminierungslage im Vergleich zum Volumengitter ein zusätzliches Pt-Atom pro Einheitszelle aufweist, das zusätzlich um einen Wert von \unit{0.26}{\angstrom} aus der Oberfläche hervorsteht. Die La-Atome, die direkt unterhalb der Terminierungslage liegen, erfahren eine Verschiebung in entgegengesetzter Richtung, so dass im Vergleich zum Volumen der Filme eine lokal veränderte Symmetrie im oberflächennahen Bereich vorherrscht und sich auf die elektronischen Eigenschaften der LaPt$_5$-Filme auswirkt. Darüber hinaus wurden die Schwingungseigenschaften der LaPt$_5$-Filme mittels der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie bestimmt, bei der die auftretenden Schwingungspeaks durch die Kenntnis der atomaren Struktur und mit Überlegungen aus der Gruppentheorie unterschiedlichen Tiefenbereichen der LaPt$_5$-Filme (Volumen und Oberfläche) zugewiesen werden konnten.
Im zweiten experimentellen Kapitel liegt der Fokus auf der atomaren Struktur sowie auf den elektronischen und magnetischen Eigenschaften des Kondo- und Schwerfermionensystems CePt$_5$/Pt(111). In Abhängigkeit von der vor dem Legierungsprozess angebotenen Menge an Ce-Atomen auf dem Pt(111)-Substrat konnten insgesamt sieben verschiedene LEED-Phasen der CePt$_5$-Filme identifiziert werden, deren jeweilige Oberflächenrekonstruktionen durch eine unterschiedliche Rotationsausrichtung in Bezug auf das Pt(111)-Substrat gekennzeichnet sind. Zusätzlich ist die laterale Gitterkonstante einem Prozess aus Verspannung und Dehnung aufgrund der Gitterfehlanpassung von Film und Substrat ausgesetzt. Eine durchgeführte LEED-IV Analyse bestätigt das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage, deren Pt$_3$-Kagom\'{e}-Lage im Vergleich zum Volumengitter mit einem zusätzlichen Pt-Atom pro Einheitszelle gefüllt ist. Die strukturellen Ergebnisse stimmen mit erzielten Resultaten aus früheren Arbeiten überein und verdeutlichen zudem die isostrukturellen Eigenschaften zur intermetallischen Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111). Dies ermöglicht durch geeignete Vergleichsexperimente an LaPt$_5$/Pt(111) die induzierten Phänomene der $4f$-Elektronen bezüglich des Kondo- und Schwerfermionenverhaltens bei CePt$_5$/Pt(111) zu bestimmen, da La-Atome in ihrem atomaren Aufbau keine $4f$-Elektronen beherbergen. Mit der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie aufgenommene Spektren anhand von unterschiedlich dicken CePt$_5$-Filmen beinhalten sowohl charakteristische Schwingungspeaks als auch elektronische Übergänge. Das spektroskopische Verhalten der Schwingungspeaks zeigt dabei nicht nur Gemeinsamkeiten zu LaPt$_5$/Pt(111) bei der Zuweisung der Schwingungsmoden zu den jeweiligen Tiefenbereichen in den CePt$_5$-Filmen, sondern es treten auch Unterschiede auf, da eine CePt$_5$-Schwingungsmode einem anormalen Temperaturverhalten unterliegt, das auf die Wechselwirkung mit den $4f$-Elektronen zurückzuführen ist. Weitere spezifische Raman-Signaturen, die elektronischen Übergängen in Form von Kristallfeldniveauaufspaltungen der $4f$-Elektronen von Ce zugewiesen werden konnten, resultieren ebenfalls aus unterschiedlichen Regionen der CePt$_5$-Filme (Oberfläche, inneres Volumen, Interface). Die magnetischen Eigenschaften der CePt$_5$-Filme wurden mit XAS und XMCD an den Ce M$_{4,5}$-Kanten in Abhängigkeit von der Temperatur, dem Einfallswinkel, der Filmdicke und der Stärke des Magnetfelds analysiert. Die markanten Übergänge zwischen unterschiedlichen Curie-Weiss-Regimen in der inversen Suszeptibilität erlauben Rückschlüsse über das Kristallfeldaufspaltungsschema, die Kondo- und die RKKY-Wechselwirkung und korrelieren mit der Ce-Valenz. Zudem konnte bei tiefen Temperaturen ein Übergang in den kohärenten Schwerfermionen-Zustand für alle untersuchten CePt$_5$-Filmdicken in dieser Arbeit nachgewiesen werden. Durch die Vorhersage eines metamagnetischen Lifshitz-Übergangs für diese Filme, der sich in der Magnetfeldabhängigkeit des magnetischen Moments äußert, konnte durch die Aufnahme von Magnetisierungskurven bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern auf zwei weitere charakteristische Energieskalen der renormalisierten Bandstruktur zugegriffen werden.
Das dritte experimentelle Kapitel widmet sich der mit LEED und LEED-IV durchgeführten Aufklärung der atomaren Struktur eines quasi-eindimensionalen Elektronensystems, bei dem sich die gebildeten Au-Nanodrähte auf der Si(111)-Oberfläche durch eine Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion beschreiben lassen. Die aufgenommenen LEED-Bilder mit ihren markanten Beugungsreflexen und sogenannten Streifen deuten auf drei gleichwertige Rotationsdomänen, die jeweils um einen Winkel von \unit{120}{\degree} gegeneinander gedreht sind, auf der Oberfläche hin. Zudem konnte aus einer Simulation der Beugungsbilder das Auftreten von Streifen durch drei zusätzliche Spiegeldomänen, die eine Phasenverschiebung von einem halben Überstrukturvektor einführen und bei einer sorgfältigen LEED-IV Analyse ebenfalls berücksichtigt werden sollten, erklärt werden. Aus den in der Literatur nach einer zweiten Rekalibrierung der nötigen Menge an Au-Atomen zur Ausbildung der Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion in den letzten Jahren heftig diskutierten Strukturmodellen gibt das von Kwon und Kang aufgestellte Geometriemodell (KK-Modell) die beobachteten energieabhängigen Intensitätsmodulationen in den experimentellen Daten beim Vergleich mit theoretisch berechneten IV-Kurven am besten wieder. Für dieses Modell nimmt der R-Faktor nach Pendry bei den unabhängig voneinander betrachteten drei Energieserien unter verschiedenen Einfallswinkeln der Elektronen auf die Probenoberfläche stets den kleinsten Wert an. Unter der expliziten Berücksichtigung von Si-Adatomen, die sich zusätzlich auf der Oberfläche befinden und in einer (5$\times$4)-Einheitszelle beschrieben werden können, bleibt das KK-Modell das zu präferierende Strukturmodell zur Beschreibung der ausgebildeten Au-Ketten und der Si-Honigwabenstruktur bei der Si(111)-(5$\times$2)-Au Oberflächenrekonstruktion.
Im letzten experimentellen Kapitel wird ein zweidimensionales Elektronensystem -- die $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Oberflächenrekonstruktion, die sich bei 1/3 ML an Sn-Adsorbaten auf dem Si(111)-Substrat ausbildet -- im Hinblick auf die atomare Struktur bei Raumtemperatur mit LEED und LEED-IV untersucht. Aus den insgesamt sechs in die Analyse aufgenommenen Strukturmodellen, bei denen die Sn-Atome innerhalb der rekonstruierten ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Einheitszelle unterschiedliche Adsorptionsplätze auf einer ideal terminierten Si(111)-Oberfläche einnehmen, konnte ein Legierungsverhalten, wie es bei der $\gamma$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Phase auftritt, ausgeschlossen werden. Die Sn-Atome ordnen sich ausschließlich auf der Oberfläche neu an und führen zu einer Relaxation des darunterliegenden Substrats, deren atomare Verschiebungen sich bis in die sechste Si-Lage nachverfolgen lassen. Im Vergleich zu früheren Strukturaufklärungen an diesem Materialsystem bestätigt diese Analyse, dass sich die abgeschiedenen Sn-Atome auf T$_4$-Adsorptionsplätzen energetisch günstig anlagern, wobei die bei drei unterschiedlichen Einfallswinkeln aufgenommenen experimentellen Daten an unterschiedlichen Probenpositionen auf ein vorhandenes bzw. fehlendes Si-Atom auf einem S$_5$-Gitterplatz im darunterliegenden Si(111)-Substrat hindeuten. Außerdem konnte das theoretisch vorhergesagte dynamische Fluktuations-Modell aufgrund der sehr stark erhöhten thermischen Auslenkungen der Sn-Atome aus ihrer Gleichgewichtslage in den Modellrechnungen zur dynamischen Streutheorie nachgewiesen werden. Dies könnte neben den unregelmäßig angeordneten Si-Fehlstellen eine Ursache für das Ausbleiben des strukturell reversiblen Phasenübergangs von einer ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Phase zu einer (3$\times$3)-Phase bei tiefen Temperaturen, wie er beispielsweise beim elektronisch vergleichbaren Adsorbatsystem Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn auftritt, sein.
Der Ausbau der regenerativen Energiequellen führt vermehrt zu unvorhersehbaren Schwankungen der erzeugten Leistung, da Windkraft und Photovoltaik von natürlichen Bedingungen abhängen. Gerade Kurzzeitfluktuationen im Sekunden- bis Minutenbereich, die bei Solarzellen durch die Verschattung von vorüberziehenden Wolken zustande kommen, wird bislang wenig Beachtung geschenkt. Kurzzeitspeicher müssen eine hohe Zyklenstabilität aufweisen, um zur Glättung dieser Leistungsfluktuationen in Frage zu kommen. Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden elektrochemische Doppelschichtkondensatoren für die Kopplung mit Siliziumsolarzellen und organischen Solarmodulen mit Hilfe von Simulationen und Messungen untersucht. Zusätzlich wurden grundlegende Fragestellungen zur Prozessierung und Alterung von Doppelschichtkondensatoren im Hinblick auf ein in der Literatur bereits diskutiertes System betrachtet, das beide Komponenten in einem Bauteil integriert - den sogenannten photocapacitor.
Um die Druckbarkeit des gesamten elektrochemischen Doppelschichtkondensators zu ermöglichen, wurde der konventionell verwendete Flüssigelektrolyt durch einen Polymer-Gel-Elektrolyten auf Basis von Polyvinylalkohol und einer Säure ersetzt. Durch eine Verbesserung der Prozessierung konnte ein größerer Anteil der spezifischen Fläche der porösen Kohlenstoffelektroden vom Elektrolyten benetzt und somit zur Speicherung genutzt werden. Die Untersuchungen zeigen, dass mit Polymer-Gel-Elektrolyten ähnliche Kapazitäten erreicht werden wie mit Flüssigelektrolyten. Im Hinblick auf die Anwendung im gekoppelten System muss der elektrochemische Doppelschichtkondensator den gleichen Umweltbedingungen hinsichtlich Temperatur und Luftfeuchte standhalten wie die Solarzelle. Hierzu wurden umfangreiche Alterungstests durchgeführt und festgestellt, dass die Kapazität zwar bei Austrocknung des wasserhaltigen Polymer-Gel-Elektrolyten sinkt, bei einer Wiederbefeuchtung aber auch eine Regeneration des Speichers erfolgt.
Zur passenden Auslegung des elektrochemischen Doppelschichtkondensators wurde eine detaillierte Analyse der Leistungsfluktuationen durchgeführt, die mit einem eigens entwickelten MPP-Messgerät an organischen Solarmodulen gemessen wurden. Anhand der Daten wurde analysiert, welche Energiemengen für welche Zeit im Kurzzeitspeicher zwischengespeichert werden müssen, um eine effiziente Glättung der ins Netz einzuspeisenden Leistung zu erreichen. Aus der Statistik der Fluktuationen wurde eine Kapazität berechnet, die als Richtwert in die Simulationen einging und dann mit anderen Kapazitäten verglichen wurde. Neben einem idealen MPP-Tracking für verschiedene Arten von Solarzellen und Beleuchtungsprofilen konnte die Simulation auch die Kopplung aus Solarzelle und elektrochemischem Doppelschichtkondensator mit zwei verschiedenen Betriebsstrategien nachbilden. Zum einen wurde ein fester Lastwiderstand genutzt, zum anderen eine Zielspannung für den Kurzzeitspeicher und somit auch die Solarzelle vorgegeben und der Lastwiderstand variabel so angepasst, dass die Zielspannung gehalten wird. Beide Betriebsmethoden haben einen Energieverlust gegenüber der MPP-getrackten Solarzelle zu verzeichnen, führen aber zu einer Glättung der Leistung des gekoppelten Systems. Die Simulation konnte für Siliziumsolarzellen mit einem Demonstratorversuch im Labor und für organische Solarzellen unter realen Bedingungen validiert werden.
Insgesamt ergibt sich eine vielversprechende Glättung der Leistungsfluktuationen von Solarzellen durch den Einsatz von elektrochemischen Doppelschichtkondensatoren.
In this work, we elucidated recombination kinetics in organic and hybrid semiconductors by steady-state and time-resolved PL spectroscopy. Using these simple and very flexible experimental techniques, we probed the infrared emission from recombining free charge carriers in metal–halide perovskites, as well as the deep blue luminescence from intramolecular charge-transfer states in novel OLED emitters. We showed that similar state diagrams and kinetic models accurately describe the dynamics of excited species in these very different material systems.
In Chapters 4 and 5, we focused on lead iodide perovskites (MAPI and FAPI), whose comparatively developed deposition techniques suited the systematic material research. In MAPI, we harnessed the anomalous dependence of transient PL on the laser repetition rate in order to investigate the role of interfaces with the commonly used charge-selective layers: PC60BM, spiro-MeOTAD, and P3HT. The film was deposited on a large precut substrate and separated into several parts, which were then covered with the charge-selective layers. Thereby, the same bulk perovskite structure was maintained for all samples. Consequently, we were able to isolate interface-affected and bulk carrier recombination. The first one dominated the fast component of PL decay up to 300 ns, whereas the last was assigned to the remaining slow component. The laser repetition rate significantly prolonged PL decay in MAPI with additional interfaces while shortening the charge carrier lifetime in the pristine film. We qualitatively explained this effect by a kinetic model that included radiative electron–hole recombination and nonradiative trap-assisted recombination. All in all, we showed that the apparent PL lifetime in MAPI is to large extend defined by the laser repetition rate and by the adjacent interfaces.
Further, we studied photon recycling in MAPI and FAPI. We monitored how the microscopic PL transforms while propagating through the thin perovskite film. The emission was recorded within 5orders of magnitude in intensity up to 70μm away from the excitation spot. The Beer–Lambert law previously failed to describe the complex interplay of the intrinsic PL spectrum and the additional red-shifted peak. Therefore, we developed a general numerical model that accounts for self-absorption and diffusion of the secondary charge carriers. A simulation based on this model showed excellent agreement with the experimental spatially resolved PL maps. The proposed model can be applied to any perovskite film, because it uses easily measurable intrinsic PL spectrum and macroscopic absorption coefficient as seeding parameters.
In Chapter 6, we conducted an extensive photophysical study of a novel compact deep blue OLED emitter, SBABz4, containing spiro-biacridine and benzonitrile units. We also considered its single-donor monomer counterpart, DMABz4, in order to highlight the structure–property relationships. Both compounds exhibited thermally activated delayed fluorescence (TADF), which was independently proven by oxygen quenching and temperature-dependent transient PL measurements. The spiro-linkage in the double-donor core of SBABz4 rendered its luminescence pure blue compared to the blue-green emission from the single-donor DMABz4. Thus, the core-donor provided desirable color tuning in the deep blue region, as opposed to the common TADF molecular design with core-acceptor. Using PL lifetimes and efficiencies, we predicted EQEmax = 7.1% for SBABz4-based OLED, whereas a real test device showed EQEmax = 6.8%. Transient PL was recorded from the solutions and solid films in the unprecedentedly broad dynamic range covering up to 6orders of magnitude in time and 8orders of magnitude in intensity. The stretched exponent was shown to fit the transient PL in the films very well, whereas PL decay in dilute solution was found purely exponential. When the emitter was embedded in the host matrix that prevented aggregation, its TADF properties were superior in comparison with the pure SBABz4 film. Finally, using temperature-dependent transient PL data, we calculated the TADF activation energy of 70 meV.
To sum up, this Thesis contributes to the two fascinating topics of the last decade’s material research: perovskite absorbers for photovoltaics and TADF emitters for OLEDs. We were lucky to work with the emerging systems and tailor for them new models out of the well-known physical concepts. This was both exciting and challenging. In the end, science of novel materials is always a mess. We hope that we brought there a bit of clarity and light.
Due to their complex chemical structure transition metal oxides display many fascinating properties which conventional semiconductors lack.
For this reason transition metal oxides hold a lot of promise for novel electronic functionalities.
Just as in conventional semiconductor heterostructures, the interfaces between different materials play a key role in oxide electronics.
The textbook example is the (001) interface between the band insulators LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) at which a two-dimensional electron system (2DES) forms.
In order to utilize such a 2DES in prospective electronic devices, it is vital that the electronic properties of the interface can be controlled and manipulated at will.
Employing photoelectron spectroscopy as well as electronic transport measurements, this thesis examines how such interface engineering can be realized in the case of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure:
By photoemission we manage to unambiguously distinguish the different mechanisms by which SrTiO\(_3\) can be doped with electrons.
An electronic reconstruction is identified as the driving mechanism to render stoichiometric LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) interfaces metallic.
The doping of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface can furthermore be finely adjusted by changing the oxygen vacancy \(V_{\mathrm{O}}\) concentration in the heterostructure.
Combining intense x-ray irradiation with oxygen dosing, we even achieve control over the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and, consequently, the doping in the photoemission experiment itself.
Exploiting this method, we investigate how the band diagram of SrTiO\(_3\)-based heterostructures changes as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and temperature by hard x-ray photoemission spectroscopy.
With the band bending in the SrTiO\(_3\) substrate changing as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration, the interfacial band alignment is found to vary as well.
The relative permittivity of the SrTiO\(_3\) substrate and, in particular, its dependence on temperature and electric field is identified as one of the essential parameters determining the electronic interface properties.
That is also why the sample temperature affects the charge carrier distribution.
The mobile charge carriers are shown to shift toward the SrTiO\(_3\) bulk when the sample temperature is lowered.
This effect is, however, only pronounced if the total charge carrier concentration is small.
At high charge carrier concentrations the charge carriers are always confined to the interface, independent of the sample temperature.
The dependence of the electronic interface properties on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration is also investigated by a complementary method, viz. by electronic transport measurements.
These experiments confirm that the mobile charge carrier concentration increases concomitantly to the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration.
The mobility of the charge carriers changes as well depending on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration.
Comparing spectroscopy and transport results, we are able to draw conclusions about the processes limiting the mobility in electronic transport.
We furthermore build a memristor device from our LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures and demonstrate how interface engineering is used in practice in such novel electronic applications.
This thesis furthermore investigates how the electronic structure of the 2DES is affected by the interface topology:
We show that, akin to the (001) LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface, an electronic reconstruction also renders the (111) interface between LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) metallic.
The change in interface topology becomes evident in the Fermi surface of the buried 2DES which is probed by soft x-ray photoemission.
Based on the asymmetry in the Fermi surface, we estimate the extension of the conductive layer in the (111)-oriented LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure.
The spectral function measured furthermore identifies the charge carriers at the interface as large polarons.
Metal nanostructures have been known for a long time to exhibit optical resonances via localized surface plasmons. The high electric fields in close proximity to the metal surface have prospects to dramatically change the dynamics of electronic transitions, such as an enhanced spontaneous decay rate of a single emitter. However, there have been two major issues which impede advances in the experimental realization of enhanced light-matter interaction. (i) The fabrication of high-quality resonant structures requires state-of-the-art patterning techniques in combination with superior materials. (ii) The tiny extension of the optical near-field requires precise control of the single emitter with respect to the nanostructure. This work demonstrates a solution to these problems by combining scanning probe and optical confocal microscopy. Here, a novel type of scanning probe is introduced which features a tip composed of the edge of a single crystalline gold sheet. The patterning via focused ion beam milling makes it possible to introduce a plasmonic nanoresonator directly at the apex of the tip. Numerical simulations demonstrate that the optical properties of this kind of scanning probe are ideal to analyze light-matter interaction. Detailed experimental studies investigate the coupling mechanism between a localized plasmon and single colloidal quantum dots by dynamically changing coupling strength via their spatial separation. The results have shown that weak interaction affects the shape of the fluorescence spectrum as well as the polarization. For the best probes it has been found that it is possible to reach the strong coupling regime at the single emitter level at room temperature. The resulting analysis of the experimental data and the proposed theoretical models has revealed the differences between the established far-field coupling and near-field coupling. It has been found that the broad bandwidth of plasmonic resonances are able to establish coherent coupling to multiple transitions simultaneously giving rise to an enhanced effective coupling strength. It has also been found that the current model to numerically calculate the effective mode volume is inaccurate in case of mesoscopic emitters and strong coupling. Finally, light-matter interaction is investigated by the means of a quantum-dot-decorated microtubule which is traversing a localized nearfield by gliding on kinesin proteins. This biological transport mechanism allows the parallel probing of a meta-surface with nm-precision. The results that have been put forward throughout this work have shed new light on the understanding of plasmonic light-matter interaction and might trigger ideas on how to more efficiently combine the power of localized electric fields and novel excitonic materials.
Topologische Isolatoren gehören zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die Lösung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberflächenzustände wurden für unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch für GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bedürfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit präsentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen.
Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess ermöglicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse für Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate präsentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckströme zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle über Backgates. Die erstmals durch optische Anregung präsentierte Manipulation der Ladungsträgerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates.
Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodrähte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie für die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt.
Ein Quantensprung – Kapitel 1 führt über die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zustände realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen.
GaSb/InAs Doppelquantenfilme
Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingeführt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfläche aber topologisch geschützte Zustände auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen – abhängig vom Aufbau der Heterostruktur – eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat für die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb gehören zur 6,1 Ångström-Familie, welche für ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und häufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 Ångström-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein Überblick über die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab.
Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskanäle eine Herausforderung für die Detektion der topologischen Randkanäle dar. Kapitel 3 behandelt Lösungsansätze hierfür und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zukünftige Realisation topologischer Randkanäle. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen präsentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abhängigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs beschäftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau für Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird präsentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualität begründet. Ein Wechseln von binärem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinlängliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster Ätzprozesse – eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes – liefert zusammen mit der Entfernung von Oberflächenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver Ätzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderstände, ohne Kurzschlusskanäle zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten Überblick, über den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice“ Prozess.
Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 präsentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde über numerische Simulationen so gewählt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am Übergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen für konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen bestätigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierfür kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine Überschätzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitfähigkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs Übergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde.
Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungsträgertyps der InAs/GaSb-Doppelquantentöpfe gibt eine zusätzliche Kontrollmöglichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung ermöglicht den Wechsel der Majoritätsladungsträger von Elektronen zu Löchern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungsträger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitfähigkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zustände belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die Möglichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zustände in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erklärt. Sie wird in Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenlänge sowie der Anregungsintensität untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines Übergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell für die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren Möglichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzflächen, diskutiert.
Bi2Se3 Nanostrukturen
Mit Blick auf die Vorteile eines erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen für das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt für die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodrähten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erläutert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einführung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erklärung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodrähte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus für Nanodrähte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtröpfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3).
Neben dem Wasserstoffkern 1H können auch andere Kerne für die Magnetresonanztomographie (MRT) genutzt werden. Diese sogenannten X-Kerne können komplementäre Informationen zur klassischen 1H-MRT liefern und so das Anwendungsspektrum der MRT erweitern. Die Herausforderung bei der X-Kern-Bildgebung liegt zum großen Teil in dem intrinsisch niedrigen Signal-zu-Rauschen-Verhältnis (SNR), aber auch in den spezifischen Kerneigenschaften. Um X-Kern-Bildgebung optimal betreiben zu können, müssen daher Sende-/Empfangsspulen, Messsequenzen und -methoden auf den jeweiligen Kern angepasst werden. Im Fokus dieser Dissertation standen die beiden Kerne Natrium (23Na) und Fluor (19F), für die optimierte Hardware und Methoden entwickelt wurden.
23Na spielte in dieser Arbeit vor allem wegen seiner Funktion als Biomarker für Arthrose, einer degenerativen Gelenkserkrankung, eine Rolle. Hierbei ist insbesondere die quantitative Natriumbildgebung von Bedeutung, da sich mit ihr der Knorpelzustand auch im Zeitverlauf charakterisieren lässt. Für die quantitative Messung mittels MRT ist die Kenntnis des B1-Feldes der eingesetzten MR-Spule entscheidend, denn dieses kann die relative Signalintensität stark beeinflussen und so zu Fehlern in der Quantifizierung führen. Daher wurde eine Methode zur Bestimmung des B1-Feldes untersucht und entwickelt. Dies stellte aufgrund des niedrigen SNR und der kurzen sowie biexponentiellen T2-Relaxationszeit von 23Na eine Herausforderung dar. Mit einer retrospektiven Korrekturmethode konnte eine genaue und zugleich schnelle Korrekturmethode gefunden werden.
Für die 1H- und 23Na-Bildgebung am menschlichen Knieknorpel wurden zwei praxistaugliche, doppelresonante Quadratur-Birdcage-Resonatoren entwickelt, gebaut und charakterisiert. Der Vergleich der beiden Spulen bezüglich Sensitivität und Feldhomogenität zeigte, dass der Vier-Ring-Birdcage dem Alternating-Rungs-Birdcage für den vorliegenden Anwendungsfall überlegen ist. Die in vivo erzielte Auflösung und das SNR der 23Na-Bilder waren bei beiden Spulen für die Quantifizierung der Natriumkonzentration im Knieknorpel ausreichend. Hochauflösende anatomische 1H-Bilder konnten ohne Mittelungen aufgenommen werden.
In einer umfangreichen Multiparameter-MR-Tierstudie an Ziegen wurde der Verlauf einer chirurgisch induzierten Arthrose mittels 23Na- und 1H-Bildgebungsmethoden untersucht. Hierbei kamen dGEMRIC, T1ρ-Messung und quantitative Natrium-MRT zum Einsatz. Trotz des im Vergleich zum Menschen dünneren Ziegenknorpels, der niedrigen Feldstärke von 1,5 T und den auftretenden Ödemen konnten erstmals diese MR-Parameter über den Studienverlauf hinweg an den gleichen Versuchstieren und zu den gleichen Zeitpunkten ermittelt werden. Die Ergebnisse wurden verglichen und die ermittelten Korrelationen entsprechen den zugrundeliegenden biochemischen Mechanismen. Die im Rahmen dieser Studie entwickelten Methoden, Bildgebungsprotokolle und Auswertungen lassen sich auf zukünftige Humanstudien übertragen.
Die mit klinischen Bildgebungssequenzen nicht zugängliche kurze Komponente der biexponentiellen T2*-Relaxationszeit von 23Na konnte mittels einer radialen Ultra-Short-Echo-Time-Sequenz bestimmt werden. Hierzu wurde eine Multi-Echo-Sequenz mit einem quasizufälligen Abtastschema kombiniert. Hierdurch gelang es, die kurze und lange T2*-Komponente des patellaren Knorpels in vivo zu bestimmen.
19F wird in der MRT wegen seiner hohen relativen Sensitivität und seines minimalen, körpereigenen Hintergrundsignals als Marker eingesetzt. Zur Detektion der niedrigen in-vivo-Konzentrationen der Markersubstanzen werden hochsensitive Messspulen benötigt.
Für die 19F-Bildgebung an Mäusen wurde eine Birdcage-Volumenspule entwickelt, die sowohl für 19F als auch 1H in Quadratur betrieben werden kann, ohne Kompromisse in Sensitivität oder Feldhomogenität gegenüber einer monoresonanten Spule eingehen zu müssen. Dies gelang durch eine verschiebbare Hochfrequenzabschirmung, mit der die Resonanzfrequenz des Birdcage verändert werden kann. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass die Feldverteilungen bei 1H und 19F im Rahmen der Messgenauigkeit identisch sind und so der 1H-Kanal für die Pulskalibrierung und die Erstellung von B1-Karten für die 19F-Bildgebung genutzt werden kann. Hierdurch kann die Messzeit deutlich reduziert werden.
Ein grundsätzliches Problemfeld stellt die Korrelation unterschiedlicher Bildgebungsmodalitäten dar. In der MRT betrifft das häufig die Korrelation von in-/ex-vivo-MR-Daten und den dazugehörigen Lichtbildaufnahmen an histologischen Schnitten. In dieser Arbeit wurde erstmals erfolgreich eine 1H- und 19F-MR-Messung an einem histologischen Schnitt vorgenommen. Durch die Verwendung einer optimierten 1H/19F-Oberflächenspule konnte die 19F-Signalverteilung in einer dünnen Tumorscheibe in akzeptabler Messzeit aufgenommen werden. Da der gleiche Schnitt sowohl mit Fluoreszenzmikroskopie als auch mit MRT gemessen wurde, konnten Histologie und MR-Ergebnisse exakt korreliert werden.
Zusammenfassend konnten in dieser Arbeit durch Hardware- und Methodenentwicklung zahlreiche neue Aspekte der 19F- und 23Na-MRT beleuchtet werden und so zukünftige Anwendungsfelder erschlossen werden.
Die vorliegende Arbeit untersucht die Struktur und die Veränderung des akademischen Selbstkonzepts angehender Physiklehrkräfte. Als selbstbezogene Kognition wird es als eine Grundlage der professionellen Identität von Lehrkräften verstanden. Selbstkonzepte bilden sich aus der Kategorisierung selbstrelevanter Informationen, die eine Person in verschiedenen Kontexten sammelt, bewertet und interpretiert. Für angehende Lehrkräfte wird der professionelle Kontext durch die Struktur und die Inhalte des Lehramtsstudiums gebildet. Daraus folgt die erste zentrale Hypothese der Arbeit: Im akademischen Selbstkonzept angehender Physiklehrkräfte lassen sich drei Facetten empirisch trennen, die den inhaltlichen Domänen des Lehramtsstudiums entsprechen. Demnach strukturieren Studierende ihre Fähigkeitszuschreibungen in Bezug auf (1) die Fachwissenschaft Physik, (2) die Fachdidaktik Physik sowie (3) die Erziehungswissenschaften.
Konkrete Erfahrungen bilden als Quelle selbstrelevanter Informationen die Basis für den Aufbau bzw. die Veränderung von domänenspezifischen Selbstkonzeptfacetten. Sie stabilisieren das Selbstkonzept, falls sie im Einklang mit dem bisherigen Bild der Person von sich selbst stehen bzw. können eine Veränderung des Selbstkonzepts initiieren, wenn sie sich nicht konsistent in dieses Bild einfügen lassen. Vor diesem Hintergrund folgt die zweite zentrale Hypothese der vorliegenden Arbeit: Während der Praxisphasen des Studiums verändert sich das akademische Selbstkonzept der Studierenden.
Die Hypothesen werden mit Ansätzen der latenten Modellierung untersucht. Mittels konfirmatorischer Faktorenanalyse wird die empirische Trennbarkeit der drei angenommenen Facetten bestätigt. In einer querschnittlichen Betrachtung zeigt sich ein deutlicher Einfluss des Geschlechts der Studierenden auf den Zusammenhang zwischen ihrem fachdidaktischen Selbstkonzept und ihrer bisherigen Praxiserfahrung. Die längsschnittliche Analyse der Veränderung des Selbstkonzepts während einer zentralen fachdidaktischen Lehrveranstaltung mit ausgeprägten Praxisphasen (Lehr-Lern-Labor-Seminar) wird mit einem latenten Wachstumskurvenmodell untersucht. Das auf die Fachdidaktik Physik bezogene Selbstkonzept steigt während des Seminars leicht an, wenn die Studierenden zum Seminarbeginn bereits über Praxiserfahrung verfügten. Fehlt diese, so ist ein leichter Rückgang in der Ausprägung des Selbstkonzepts feststellbar, der für weibliche Studierende stärker ausfällt als für ihre männlichen Kommilitonen.
Mit den Befunden zu Struktur und Veränderung des akademischen Selbstkonzepts angehender Physiklehrkräfte trägt die vorliegende Arbeit dazu bei, die überwiegend qualitativen Analysen von Identitätsprozessen bei Studierenden durch den Einsatz eines theoretisch fundierten und klar umrissenen Konstrukts um eine quantitative Perspektive zu ergänzen.
Main focus of the present dissertation was to gain new insight about the interaction between magnetic ions and the conduction band of diluted magnetic semiconductors. This interaction in magnetic semiconductors with carrier concentrations near the metal-insulator transition (MIT) in an external magnetic field is barely researched. Hence, n-doped Zn1−xMnxSe:Cl samples were studied.
Resonant Raman spectroscopy was employed at an external magnetic field between 1T and 7T and a temperature of 1.5K.
The resulting magnetization of the material amplifies the splitting of states with opposite spins both in the valence and the conduction band. This is known as the "giant-Zeeman-effect".
In this thesis, the resonance of the electron spin flip process, i.e. the enhancement of the signal depending on the excitation energy, was used as an indicator to determine the density of states of the charge carriers. The measured resonance profiles of each sample showed a structure, which consist of two partially overlapping Gaussian curves. The analysis of the Gaussian curves revealed that their respective maxima are separated independent of the magnetic field strenght by about 5 meV, which matches the binding energy of the donor bound exciton (D0, X).
A widening of the full width at half maximum of the resonance profile was observed with increasing magnetic field. A detailed analysis of this behavior showed that the donor bound exciton spin flip resonance primarily accounts for the widening for all samples with doping concentrations below the metal insulator transition. A model was proposed for the interpretation of this observation.
This is based on the fundamental assumptions of a spatially random distribution of the manganese ions on the group-II sublattice of the ZnSe crystal and the finite extension of the excitons. Thus, each exciton covers an individual quantity of manganese ions, which manifest as a local manganese concentration. This local manganese concentration is normally distributed for a set of excitons and hence, the evaluation of the distribution allows the determination of exciton radii
Two trends were identified for the (D0, X) radii. The radius of the bound exciton decreases with increasing carrier concentration as well as with increasing manganese concentration. The determination of the (D0, X) radii by the use of resonant spin flip Raman spectroscopy and also the observation of the behavior of the (D0, X) radius depending on the carrier concentration, was achieved for the first time.
For all samples with carrier concentrations below the metal-insulator transition, the obtained (X0) radii are up to a factor of 5.9 larger than the respective (D0, X) radii. This observation is explained by the unbound character of the (X0).
For the first time, such an observation could be made by Raman spectroscopy.Beside the resonance studies, the shape of the Raman signal of the electron spin flip was analyzed. Thereby an obvious asymmetry of the signal, with a clear flank to lower Raman shifts, was observed. This asymmetry is most pronounced, when the spin flip process is excited near the (D0, X) resonance.
To explain this observation, a theoretical model was introduced in this thesis. Based on the asymmetry of the resonantly excited spin flip signal, it was possible to estimate the (D0, X) radii, too. At external magnetic fields between 1.25T and 7T, the obtained radii lie between 2.38nm and 2.75nm.
Additionally, the asymmetry of the electron spin flip signal was observed at different excitation energies. Here it is striking that the asymmetry vanishes with increasing excitation energy. At the highest excitation energy, where the electron spin flip was still detectable, the estimated radius of the exciton is 3.92nm.
Beside the observations on the electron spin flip, the resonance behavior of the spin flip processes in the d-shell of the incorporated Mn ions was studied in this thesis. This was performed for the direct Mn spin flip process as well as for the sum process of the longitudinal optical phonon with the Mn spin flip. For the Stokes and anti-Stokes direct spin flip process and for the Stokes sum process, each the resonance curve is described by considering only one resonance mechanism. In contrast, resonance for the sum process in which an anti-Stokes Mn spin flip is involved, consists of two partially overlapping resonances due to different mechanisms. A detailed analysis of this resonance profile showed that for (Zn,Mn)Se at the chosen experimental parameters, an
incoming and outgoing resonance can be achieved, separated by a few meV.
Hereby, at a specific excitation energy range and a high excitation power, it was possible to achieve an inversion of the anti-Stokes to Stokes intensity, because only the anti-Stokes Mn spin flip process was enhanced resonantly.
The rich phase diagram of transition metal oxides essentially roots in the many body physics arising from strong Coulomb interactions within the underlying electron system.
Understanding such electronic correlation effects remains challenging for modern solid state physics, therefore experimental data is required for further progress in the field. For this reason, spectroscopic investigations of prototypical correlated materials are the scope of this thesis. The experimental methods focus on photoelectron spectroscopy, and the test materials are the correlated metal SrVO\(_3\) and the Mott insulator LaTiO\(_3\), both of which are fabricated as high quality thin films.
In SrVO\(_3\) thin films, a reduction of the film thickness induces a dimensional crossover from the metallic into the Mott insulating phase. In this thesis, an extrinsic chemical contribution from a surface over-oxidation is revealed that emerges additionally to the intrinsic change of the effective bandwidth usually identified to drive the transition. The two contributions are successfully disentangled by applying a capping layer that prevents the oxidation, allowing for a clean view on the dimensional crossover in fully stoichiometric samples. Indeed, these stoichiometric layers exhibit a higher critical thickness for the onset of the metallic phase than the bare and therefore over-oxidized thin films.
For LaTiO\(_3\) thin films, the tendency to over-oxidize is even stronger. An uncontrolled oxygen diffusion from the substrate into the film is found to corrupt the electronic properties of LaTiO\(_3\) layers grown on SrTiO\(_3\). The Mott insulating phase is only detected in stoichiometric films fabricated on more suitable DyScO\(_3\) substrates. In turn, it is demonstrated that a \(controlled\) incorporation of excess oxygen ions by increasing the oxygen growth pressure is an effective way of \(p\) doping the material which is used to drive the band filling induced Mott transition.
Gaining control of the oxygen stoichiometry in both materials allows for a systematic investigation of correlation effects in general and of the Mott transition in particular. The investigations are realized by various photoelectron spectroscopy techniques that provide a deep insight into the electronic structure. Resonant photoemission not only gives access to the titanium and vanadium related partial density of states of the valence band features, but also shows how the corresponding signal is enhanced by tuning the photon energy to the \(L\) absorption threshold. The enhanced intensity turns out to be very helpful for probing the Fermi surface topology and band dispersions by means of angular-resolved photoemission. The resulting momentum resolved electronic structure verifies central points of the theoretical description of the Mott transition, viz. the renormalization of the band width and a constant Luttinger volume in a correlated metal as the Mott phase is approached.
Perovskite oxides are a very versatile material class with a large variety of outstanding physical properties.
A subgroup of these compounds particularly tempting to investigate are oxides involving high-\(Z\) elements, where spin-orbit coupling is expected to give rise to new intriguing phases and potential application-relevant functionalities. This thesis deals with the preparation and characterization of two representatives of high-\(Z\) oxide sample systems based on KTaO\(_3\) and BaBiO\(_3\).
KTaO\(_3\) is a band insulator with an electronic valence configuration of Ta 5\(d\)\(^0\) . It is shown that by pulsed laser deposition of a disordered LaAlO\(_3\) film on the KTaO\(_3\)(001) surface, through the creation of oxygen vacancies, a Ta 5\(d\)\(^{0+\(\delta\)}\) state is obtained in the upmost crystal layers of the substrate. In consequence a quasi two dimensional electron system (q2DES) with large spin-orbit coupling emerges at the heterointerface. Measurements of the Hall effect establish sheet carrier densities in the range of 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), which can be controlled by the applied oxygen background pressure during deposition and the LaAlO\(_3\) film thickness. When compared to the prototypical oxide q2DESs based on SrTiO\(_3\) crystals, the investigated system exhibits exceptionally large carrier mobilities of up to 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) at room temperature (below 10 K). Through a depth profiling by photoemission spectra of the Ta 4\(f\) core level it is shown that the majority of the Ta 5\(d\)\(^0\) charge carriers, consisting of mobile and localized electrons, is situated within 4 nm from the interface at low temperatures. Furthermore, the momentum-resolved electronic structure of the q2DES \(buried\) underneath the LaAlO\(_3\) film is probed by means of hard X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is inferred that, due to a strong confinement potential of the electrons, the band structure of the system is altered compared to \(n\)-doped bulk KTO. Despite the constraint of the electron movement along one direction, the Fermi surface exhibits a clear three dimensional momentum dependence, which is related to a depth extension of the conduction channels of at least 1 nm.
The second material, BaBiO\(_3\), is a charge-ordered insulator, which has recently been predicted to emerge as a large-gap topological insulator upon \(n\)-doping. This study reports on the thin film growth of pristine BaBiO\(_3\) on Nb:SrTiO\(_3\)(001) substrates by means of pulsed laser deposition. The mechanism is identified that facilitates the development of epitaxial order in the heterostructure despite the presence of an extraordinary large lattice mismatch of 12 %. At the heterointerface, a structurally modified layer of about 1.7 nm thickness is formed that gradually relieves the in-plane strain and serves as the foundation of a relaxed BBO film. The thereupon formed lattice orders laterally in registry with the substrate with the orientation BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) by so-called domain matching, where 8 to 9 BaBiO\(_3\) unit cells align with 9 to 10 unit cells of the substrate. Through the optimization of the deposition conditions in regard to the cation stoichiometry and the structural lattice quality, BaBiO\(_3\) thin films with bulk-like electronic properties are obtained, as is inferred from a comparison of valence band spectra with density functional theory calculations. Finally, a spectroscopic survey of BaBiO\(_3\) samples of various thicknesses resolves that a recently discovered film thickness-controlled phase transition in BaBiO\(_3\) thin films can be traced back to the structural and concurrent stoichiometric modifications occuring in the initially formed lattice on top of the SrTiO\(_3\) substrate rather than being purely driven by the smaller spatial extent of the BBO lattice.
This thesis describes the growth and characterization of epitaxial MnSi thin films on Si substrates. The interest in this material system stems from the rich magnetic phase diagram resulting from the noncentrosymmetric B20 crystal structure. Here neighboring spins prefer a tilted relative arrangement in contrast to ferro- and antiferromagnets, which leads to a helical ground state where crystal and spin helix chirality are linked [IEM+85]. This link makes the characterization and control of the crystal chirality the main goal of this thesis.
After a brief description of the material properties and applied methods, the thesis itself is divided into four main parts. In the first part the advancement of the MBE growth process of MnSi on Si\((111)\) substrate as well as the fundamental structural characterization are described. Here the improvement of the substrate interface by an adjusted substrate preparation process is demonstrated, which is the basis for well ordered flat MnSi layers. On this foundation the influence of Mn/Si flux ratio and substrate temperature on the MnSi layer growth is investigated via XRD and clear boundaries to identify the optimal growth conditions are determined. The nonstoichiometric phases outside of this optimal growth window are identified as HMS and Mn\(_5\)Si\(_3\).
Additionally, a regime at high substrate temperatures and low Mn flux is discovered, where MnSi islands are growing incorporated in a Si layer, which could be interesting for further investigations as a size confinement can change the magnetic phase diagram [DBS+18]. XRD measurements demonstrate the homogeneity of the grown MnSi layers over most of the 3 inch wafer diameter and a small \(\omega\)-FWHM of about 0.02° demonstrates the high quality of the layers. XRD and TEM measurements also show that relaxation of the layers happens via misfit dislocations at the interface to the substrate.
The second part of the thesis is concerned with the crystal chirality. Here azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections reveal twin domains with a \(\pm\)30° rotation to the substrate. These twin domains seem to consist of left and right-handed MnSi, which are connected by a mirror operation at the \((\bar{1}10)\) plane. For some of the asymmetric XRD reflections this results in different intensities for the different twin domains, which reveals that one of the domains is rotated +30° and the other is rotated -30°. From XRD and TEM measurements an equal volume fraction of both domains is deduced. Different mechanisms to suppress these twin domains are investigated and successfully achieved with the growth on chiral Si surfaces, namely Si\((321)\) and Si\((531)\). Azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections demonstrate a suppression of up to 92%. The successful twin suppression is an important step in the use of MnSi for the proposed spintronics applications with skyrmions as information carriers, as discussed in the introduction.
Because of this achievement, the third part of the thesis on the magnetic properties of the MnSi thin films is not only concerned with the principal behavior, but also with the difference between twinned and twin suppressed layers. Magnetometry measurements are used to demonstrate, that the MnSi layers behave principally as expected from the literature. The analysis of saturation and residual magnetization hints to the twin suppression on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates and further investigations with more samples can complete this picture. For comparable layers on Si\((111)\), Si\((321)\) and Si\((531)\) the Curie-Weiss temperature is identical within 1 K and the critical field within 0.1 T.
Temperature dependent magnetoresistivity measurements also demonstrate the expected \(T^2\) behavior not only on Si\((111)\) but also on Si\((321)\) substrates. This demonstrates the successful growth of MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates. The latter measurements also reveal a residual resistivity of less then half for MnSi on Si\((321)\) in comparison to Si\((111)\). This can be explained with the reduced number of domain boundaries demonstrating the successful suppression of one of the twin domains. The homogeneity of the residual resistivity as well as the charge carrier density over a wide area of the Si\((111)\) wafer is also demonstrated with these measurements as well as Hall effect measurements.
The fourth part shows the AMR and PHE of MnSi depending on the angle between in plane current and magnetic field direction with respect to the crystal direction. This was proposed as a tool to identify skyrmions [YKT+15]. The influence of the higher C\(_{3\mathrm{v}}\) symmetry of the twinned system instead of the C\(_3\) symmetry of a B20 single crystal is demonstrated. The difference could serve as a useful additional tool to prove the twin suppression on the chiral substrates. But this is only possible for rotations with specific symmetry surfaces and not for the studied unsymmetrical Si\((321)\) surface. Measurements for MnSi layers on Si\((111)\) above the critical magnetic field demonstrate the attenuation of AMR and PHE parameters for increasing resistivity, as expected from literature [WC67]. Even if a direct comparison to the parameters on Si\((321)\) is not possible, the higher values of the parameters on Si\((321)\) can be explained considering the reduced charge carrier scattering from domain boundaries. Below the critical magnetic field, which would be the region where a skyrmion lattice could be expected, magnetic hysteresis complicates the analysis. Only one phase transition at the critical magnetic field can be clearly observed, which leaves the existence of a skyrmion lattice in thin epitaxial MnSi layers open.
The best method to solve this question seems to be a more direct approach in the form of Lorentz-TEM, which was also successfully used to visualize the skyrmion lattice for thin plates of bulk MnSi [TYY+12]. For the detection of in plane skyrmions, lamellas would have to be prepared for a side view, which seems in principle possible.
The demonstrated successful twin suppression for MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates may also be applied to other material systems.
Suppressing the twinning in FeGe on Si\((111)\) would lead to a single chirality skyrmion lattice near room temperature [HC12]. This could bring the application of skyrmions as information carriers in spintronics within reach.
Glossary:
MBE Molecular Beam Epitaxy
XRD X-Ray Diffraction
HMS Higher Manganese Silicide
FWHM Full Width Half Maximum
TEM Tunneling Electron Microscopy
AMR Anisotropic MagnetoResistance
PHE Planar Hall Effect
Bibliography:
[IEM+85] M. Ishida, Y. Endoh, S. Mitsuda, Y. Ishikawa, and M. Tanaka. Crystal Chirality and Helicity of the Helical Spin Density Wave in MnSi. II. Polarized Neutron Diffraction. Journal of the Physical Society of Japan, 54(8):2975, 1985.
[DBS+18] B. Das, B. Balasubramanian, R. Skomski, P. Mukherjee, S. R. Valloppilly, G. C. Hadjipanayis, and D. J. Sellmyer. Effect of size confinement on skyrmionic properties of MnSi nanomagnets. Nanoscale, 10(20):9504, 2018.
[YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015.
[WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967.
[TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012.
[HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012.
Ziel dieser Arbeit ist es, die quantitative MRT in den Fokus zu rücken. In den letzten Jahren hat sich auf diesem Forschungsgebiet viel weiterentwickelt und es wurden verschiedenste Sequenzen und Methoden vorgestellt, um insbesondere Relaxationszeitparameter quantitativ in kurzer Zeit zu messen. Steady-State-Sequenzen eignen sich besonders für diese Thematik, da sie kurze Messzeiten benötigen und darüber hinaus ein relativ hohes SNR besitzen. Speziell die IR TrueFISP-Sequenz bietet für die Parameterquantifizierung viel Potential. Ursprünglich wurde diese Sequenz an der Universität Würzburg zur simultanen Messung von T1- und T2-Relaxationszeiten vorgestellt und hinsichtlich der Zeiteffizienz weiterentwickelt. In dieser Arbeit wurde ein neuartiger iterativer Rekonstruktionsansatz für die IR TrueFISP-Sequenz entwickelt, der auf einer Hauptkomponentenanalyse (PCA) basiert und sich die glatten Signalverläufe zu Nutze macht. Aufgrund der hohen Zeitauflösung dieser Rekonstruktionstechnik werden dabei auch Gewebekomponenten mit kurzen Relaxationszeiten detektierbar. Weiterhin bewahrt der Rekonstruktionsansatz Informationen mehrerer Gewebekomponenten innerhalb eines Voxels und ermöglicht damit eine relaxographische Untersuchung. Insbesondere beim Menschen führen der Partialvolumeneffekt und die Mikrostruktur des Gewebes zu Signalverläufen, die ein multi-exponentielles Signal liefern. Die MR-Relaxographie, also die Darstellung von Relaxationszeitverteilungen innerhalb eines Voxels, stellt eine Möglichkeit dar, um die beteiligten Gewebekomponenten aus dem überlagerten Signalverlauf zu extrahieren. Insgesamt bilden die optimierte Relaxometrie mit der Möglichkeit der analytischen Korrektur von Magnetfeldinhomogenitäten und die beschleunigte Relaxographie die Hauptteile dieser Dissertation. Die Hauptkapitel werden im Folgenden noch einmal gesondert zusammengefasst.
Die simultane Aufnahme der quantitativen T1- und T2-Parameter-Karten kann mit einem
Goldenen-Winkel-basiertem radialen IR TrueFISP-Readout in ungefähr 7 Sekunden pro
Schicht erreicht werden. Die bisherige Rekonstruktionstechnik mit dem KWIC-Filter ist
durch dessen breite Filter-Bandbreite und somit in der zeitlichen Auflösung limitiert. Besonders bei hohen räumlichen Frequenzen wird eine sehr große Anzahl an Projektionen
zusammengefasst um ein Bild zu generieren. Dies sorgt dafür, dass Gewebekomponenten mit kurzer T1*-Relaxationszeit (z.B. Fett oder Myelin) nicht akkurat aufgelöst werden können. Um dieses Problem zu umgehen, wurde die T1* shuffling-Rekonstruktion entwickelt, die auf dem T2 Shuffling-Ansatz basiert. Diese Rekonstruktionstechnik macht sich die glatten Signalverläufe der IR TrueFISP-Sequenz zu Nutze und ermöglicht die Anwendung einer PCA. Die iterative Rekonstruktion sorgt dafür, dass mit nur acht kombinierten Projektionen pro generiertem Bild eine merklich verbesserte temporäre Auflösung erzielt werden kann. Ein Nachteil ist jedoch das stärkere Rauschen in den ersten Bildern der Zeitserie bedingt durch die angewandte PCA. Dieses verstärkte Rauschen äußert sich in den leicht erhöhten Standardabweichungen in den berechneten Parameter-Karten. Jedoch ist der Mittelwert näher an den Referenzwerten im Vergleich zu den Ergebnissen mit dem KWIC-Filter. Letztendlich kann man sagen, dass die Ergebnisse leicht verrauschter, aber exakter sind.
Mittels zusätzlichen Regularisierungstechniken oder Vorwissen bezüglich des Rauschlevels
wäre es zudem noch möglich, das SNR der ersten Bilder zu verbessern, um dadurch den
beschriebenen Effekt zu verringern.
Grundsätzlich hängt die Genauigkeit von IR TrueFISP vom T1/T2-Verhältnis des betreffenden
Gewebes und dem gewählten Flipwinkel ab. In dieser Arbeit wurde der Flipwinkel besonders für weiße und graue Masse im menschlichen Gehirn optimiert. Mit den verwendeten 35° wurde er außerdem etwas kleiner gewählt, um zudem Magnetisierungstransfereffekte zu minimieren. Mit diesen Einstellungen ist die Präzision vor allem für hohe T1- und niedrige T2-Werte sehr gut, wird jedoch insbesondere für höhere T2-Werte schlechter. Dies ist aber ein generelles Problem der IR TrueFISP-Sequenz und hängt nicht mit der entwickelten Rekonstruktionsmethode zusammen. Außerdem wurde im fünften Kapitel eine
Akquisitionstechnik vorgestellt, die eine 3D-Abdeckung der quantitativen Messungen des Gehirns in klinisch akzeptabler Zeit von unter 10 Minuten erzielt. Dies wird durch Einsatz der parallelen Bildgebung erreicht, da eine Kombination aus radialer Abtastung in der Schicht und kartesischer Aufnahme in Schichtrichtung (Stack-of-Stars) vorliegt.
Ein großes Problem in der Steady-State-Sequenz (und somit auch bei IR TrueFISP) sind
Magnetfeldinhomogenitäten, die durch Suszeptibilitätsunterschiede verschiedener Gewebe und/oder Inhomogenitäten des Hauptmagnetfeldes hervorgerufen werden. Diese führen zu Signalauslöschungen und damit verbunden zu den beschriebenen Banding-Artefakten. Mithilfe der analytisch ermittelten Korrekturformeln ist es nun möglich, die berechneten (T1,T2)-Wertepaare unter Berücksichtigung der tatsächlich auftretenden Off- Resonanzfrequenz für einen großen Bereich zu korrigieren. An den kritischen Stellen, an denen die Bandings auftreten, liefert jedoch auch diese Korrektur keine brauchbaren Ergebnisse. Grundsätzlich ist es für die Genauigkeit der Ergebnisse stets zu empfehlen, die Flipwinkel- und B0-Karte zusätzlich mit aufzunehmen, um diese Parameter für die quantitative Auswertung exakt zu kennen. Mit den beschriebenen Methoden aus Kapitel 6 könnte es prinzipiell auch möglich sein, die Off-Resonanzfrequenz aus dem Signalverlauf zu ermitteln und auf die zusätzliche Messung der B0-Karte zu verzichten. B0-Änderungen während der Messung, die von der Erwärmung der passiven Shim-Elemente im MR-System hervorgerufen werden, sind kaum zu korrigieren. Ein stabiler Scanner ohne B0-Drift ist deshalb für quantitative Auswertungen erforderlich.
Die erwähnte Messzeit von 7 Sekunden pro Schicht garantiert, dass auch Gewebe mit längeren Relaxationskomponenten annähernd im Steady-State sind, was wiederum für das Umkehren des Signals in den abklingenden Verlauf gegen Null und die anschließende
Multikomponentenanalyse (vgl. Kapitel 7) notwendig ist. Mit der inversen Laplace-
Transformation ist es innerhalb eines Voxels möglich, Signalverläufe auf mehrere Komponenten hin zu untersuchen. Der ursprünglich angenommene mono-exponentielle Verlauf wird durch ein multi-exponentielles Verhalten abgelöst, was vor allem in biologischem Gewebe eher der Wahrheit entspricht. Gewebe mit kurzen Relaxationskomponenten (T1* < 200 ms) sind klinisch relevant und mit T1* shuffling detektierbar. Vor allem Myelin innerhalb des Gehirns ist bei neurologischen Fragestellungen ein Indikator zur Diagnose im Frühstadium (z.B. für neurodegenerative Erkrankungen) und
deshalb von besonderem Interesse. Die Integration über verschiedene T1*-Zeitbereiche im
T1*-Spektrum ermöglicht dazu die Erstellung von Gewebekomponenten-Karten, mithilfe
derer klinische Auswertungen sinnvoll wären. Die Erstellung dieser Karten ist prinzipiell
möglich und funktioniert für mittlere und lange Gewebekomponenten recht gut. Die
klinisch relevanten kurzen Gewebekomponenten sind dagegen bei der radialen Aufnahme
mit nur einem Schuss noch nicht befriedigend. Deshalb wurde die Aufnahmetechnik in
eine quasi-zufällige kartesische Akquisition mit mehreren Schüssen weiterentwickelt. Die Ergebnisse wurden in Kapitel 7 vorgestellt und sind vielversprechend. Einzig die Messzeit sollte mit zusätzlichen Beschleunigungen noch weiter verkürzt und auf eine kartesische 3D-Akquisition erweitert werden.
Die Beschränkung auf T1*-Spektren bei der Multikomponentenanalyse und die Tatsache, dass deren Amplitude von einer Kombination von S0 und Sstst abhängen, führen dazu, dass es nicht ohne Weiteres möglich ist für einen einzelnen Gewebetyp an die T1- und T2-Information zu gelangen. In Kapitel 8 wurde gezeigt, dass dies mit einer zusätzlichen
Messung gelingen kann. Das finale Ergebnis dieser Messungen ohne und mit Inversion sind zweidimensionale Spektren, bei der für jede Gewebekomponente innerhalb eines Voxels der T1- und T2-Wert abgelesen werden kann. Wichtig hierbei ist die Tatsache, dass der verwendete Ansatz kein Vorwissen über die Anzahl der zu erwartenden Gewebekomponenten (Peaks) im Voxel voraussetzt. Auch bei dieser Methodik ist die Kenntnis über den tatsächlichen Flipwinkel von Bedeutung, da dieser in den Formeln zur Berechnung von T1 und T2 verwendet wird. Die Stabilität des B0-Feldes ist hier ebenso von enormer Bedeutung, da Änderungen zwischen den beiden Messungen zu einem unterschiedlichen Steady-State und somit zu Abweichungen bei den nachfolgenden Berechnungen führen, die auf den selben Steady-State-Wert ausgelegt sind.
Zusammenfassend lässt sich sagen, dass mit dieser Arbeit die Grundlagen für genauere
und robustere quantitative Messungen mittels Steady-State-Sequenzen gelegt wurden. Es
wurde gezeigt, dass sich Relaxationszeitspektren für jedes einzelne Voxel generieren lassen.
Dadurch ist eine verbesserte Auswertung möglich, um genauere Aussagen über die Zusammensetzung einer Probe (vor allem beim menschlichen Gewebe) treffen zu können. Zudem wurde die Theorie für ultraschnelle 2D-Relaxographie-Messungen vorgestellt. Erste”Proof of Principle“-Experimente zeigen, dass es möglich ist, 2D-Relaxationszeitspektren in sehr kurzer Zeit zu messen und graphisch darzustellen. Diese Aufnahme- und Datenverarbeitungstechnik ist in dieser Form einmalig und in der Literatur kann bis dato keine schnellere Methode gefunden werden.
Surface systems attract great scientific attention due to novel and exotic properties. The atomically structured surfaces lead to a reduced dimensionality which alters electronic correlations, vibrational properties, and their impact on each other. The emerging physical phenomena are not observed for related bulk materials. In this thesis, ordered (sub)monolayers of metal atoms (Au and Sn) on semiconductor substrates (Si(111) and Ge(111)) and ultrathin intermetallic films (CePt5 and LaPt5) on metal substrate (Pt(111)) are investigated by polarized in situ surface Raman spectroscopy. The surface Raman spectra exhibit features of specific elementary excitations like surface phonons and electronic excitations, which are suitable to gain fundamental insights into the surface systems.
The Au-induced surface reconstructions (5x2) and (r3xr3) constitute quasi-one- and two-dimensional Au structures on the Si(111) substrate, respectively. The new reconstruction-related Raman peaks are analyzed with respect to their polarization and temperature behavior. The Raman results are combined with firstprinciples calculations to decide between different proposed structural models. The Au-(5x2)/Si(111) reconstruction is best described by the model of Kwon and Kang, while for Au-(r3xr3)/Si(111) the conjugate honeycomb-chained-trimer model is favored. The Sn-induced reconstructions with 1/3 monolayer on Ge(111) and Si(111) are investigated to reveal their extraordinary temperature behavior. Specific surface phonon modes are identified that are predicted within the dynamical fluctuation model. Contrary to Sn/Si(111), the corresponding vibrational mode of Sn/Ge(111) exhibits a nearly harmonic character. The reversible structural phase transition of Sn/Ge(111) from (r3xr3) to (3x3) is observed, while no phase transition is apparent for Sn/Si(111). Moreover, Raman spectra of the closely related systems Sn-(2r3x2r3)/Si(111) and thin films of a-Sn as well as the clean semiconductor surfaces Si(111)-(7x7) and Ge(111)-c(2x8) are evaluated and compared.
The CePt5/Pt(111) system hosts 4f electrons whose energy levels are modified by the crystal field and are relevant for a description of the observed Kondo physics. In contrast, isostructural LaPt5/Pt(111) has no 4f electrons. For CePt5/Pt(111), distinct Raman features due to electronic Raman scattering can be unambiguously related to transitions between the crystal-field states which are depth-dependent. This assignment is supported by comparison to LaPt5/Pt(111) and group theoretical considerations. Furthermore, the vibrational properties of CePt5 and LaPt5 reveal interesting similarities but also striking differences like an unusual temperature shift of a vibration mode of CePt5, which is related to the influence of 4f electrons.
Quantencomputer können manche Probleme deutlich effizienter lösen als klassische Rechner. Bisherige Umsetzungen leiden jedoch an einer zu geringen Dekohärenzzeit, weshalb die Lebenszeit der Quantenzustände einen limitierenden Faktor darstellt. Topologisch geschützte Anregungen, wie Majorana-Fermionen, könnten hingegen dieses Hindernis überwinden. Diese lassen sich beispielsweise in topologischen Supraleitern realisieren. Bis zum jetzigen Zeitpunkt existieren nur wenige Materialien, die dieses Phänomen aufweisen. Daher ist das Verständnis der elektronischen Eigenschaften für solche Verbindungen von großer Bedeutung.
In dieser Dissertation wird die Koexistenz von Supraleitung an der Probenoberfläche und topologischem Oberflächenzustand (engl. topological surface state, TSS) auf potentiellen topologischen Supraleitern überprüft. Diese beiden Bedingungen sind essentiell zur Ausbildung von topologischer Supraleitung in zeitumkehrgeschützten Systemen. Hierzu wird mittels Landaulevelspektroskopie und Quasiteilcheninterferenz das Vorhandensein des TSS am Ferminiveau auf Tl$_{x}$Bi$_{2}$Te$_{3}$ und Nb$_{x}$Bi$_{2}$Se$_{3}$ verifiziert, die mittels Transportmessungen als supraleitend identifiziert wurden. Anschließend folgen hochaufgelöste Spektroskopien an der Fermienergie, um die supraleitenden Eigenschaften zu analysieren.
Zur Interpretation der analysierten Eigenschaften wird zu Beginn der Ni-haltige Schwere-Fermion-Supraleiter TlNi$_{2}$Se$_{2}$ untersucht, der eine vergleichbare Übergangstemperatur besitzt. Anhand diesem werden die gängigen Messmethoden der Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie für supraleitende Proben vorgestellt und die Leistungsfähigkeit der Messapparatur demonstriert. Im Einklang mit der Literatur zeigt sich ein $s$-Wellencharakter des Paarungsmechanismus sowie die Formation eines für Typ~II-Supraleiter typischen Abrikosov-Gitters in schwachen externen Magnetfeldern.
Im folgenden Teil werden die potentiellen topologischen Supraleiter Tl$_{x}$Bi$_{2}$Te$_{3}$ und Nb$_{x}$Bi$_{2}$Se$_{3}$ begutachtet, für die eindeutig ein TSS bestätigt wird. Allerdings weisen beide Materialien keine Oberflächensupraleitung auf, was vermutlich durch eine Entkopplung der Oberfläche vom Volumen durch Bandverbiegung zu erklären ist. Unbeabsichtigte Kollisionen der Spitze mit der Probe führen jedoch zu supraleitenden Spitzen, die wesentlich erhöhte Werte für die kritische Temperatur und das kritische Feld zeigen.
Der letzte Abschnitt widmet sich dem supraleitenden Substrat Nb(110), für den der Reinigungsprozess erläutert wird. Hierbei sind kurze Heizschritte bis nahe des Schmelzpunktes nötig, um die bei Umgebungsbedingungen entstehende Sauerstoffrekonstruktion effektiv zu entfernen. Des Weiteren werden die elektronischen Eigenschaften untersucht, die eine Oberflächenresonanz zum Vorschein bringen. Hochaufgelöste Messungen lassen eine durch die BCS-Theorie gut repräsentierte Struktur der supraleitenden Energielücke erkennen. Magnetfeldabhängige Experimente offenbaren zudem eine mit der Kristallstruktur vereinbare Anisotropie des Paarungspotentials. Mit diesen Erkenntnissen kann Nb(110) zukünftig als Ausgang für das Wachstum von topologischen Supraleitern herangezogen werden.
Lattice dynamics and spin-phonon coupling in the multiferroic oxides Eu(1-x)Ho(x)MnO3 and ACrO2
(2019)
The focus of this thesis is the investigation of the lattice dynamics and the coupling of magnetism and phonons in two different multiferroic model systems. The first system, which constitutes the main part in this work is the system of multiferroic manganites RMnO$_{3}$, in particular Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ with $0 \le x \le 0.5$. Its cycloidal spin arrangement leads to the emergence of the ferroelectric polarization via the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction. This system is special among RMnO$_{3}$ as with increasing Ho content $x$, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ does not only become multiferroic, but due to the exchange interaction with the magnetic Ho-ion, the spin cycloid (and with it the electric polarization) is also flipped for higher Ho contents. This makes it one of the first compounds, where the cycloidal reorientation happens spontaneously, rather than with the application of external fields.
On the other hand, there is the delafossite ACrO$_{2}$ system. Here, due to symmetry reasons, the spin-spiral pattern can not induce the polarization according to the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction mechanism. Instead, it is thought that another way of magnetoelectric coupling is involved, which affects the charge distribution in the $d-p$ hybridized orbitals of the bonds.
The lattice vibrations as well as the quasi-particle of the multiferroic phase, the electromagnon, are studied by Raman spectroscopy. Lattice vibrations like the B$_{3g}$(1) mode, which involves vibrations of the Mn-O-Mn bonds modulate the exchange interaction and serve as a powerful tool for the investigation of magnetic correlations effects with high frequency accuracy. Raman spectroscopy acts as a local probe as even local magnetic correlations directly affect the phonon vibration frequency, revealing coupling effects onto the lattice dynamics even in the absence of global magnetic order. By varying the temperature, the coupling is investigated and unveils a renormalization of the phonon frequency as the magnetic order develops. For Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$, the analysis of this spin-induced phonon frequency renormalization enables the quantitative determination of the in-plane spin-phonon coupling strengths. This formalism, introduced by Granado et al., is extended here to evaluate the out-of-plane coupling strengths, which is enabled by the identification of a previously elusive feature as a vibrational mode. The complete picture is obtained by studying the lattice- and electromagnon dynamics in the magnetic field.
Further emphasis is put towards the development of the cycloidal spin structure and correlations with temperature. A new model of describing the temperature-dependent behavior of said spin correlations is proposed and can consistently explain ordering phenomena which were until now unaddressed. The results are underscored with Monte Carlo based simulations of the spin dynamics with varying temperature.
Furthermore, a novel effect of a tentative violation of the Raman selection rules in Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ was discovered. While the phonon modes can be separated and identified by their symmetry by choosing appropriate polarization configurations, in a very narrow temperature range, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ shows an increase of phonon intensities in polarization configurations where they should be forbidden. This is interpreted as a sign of local disorder, caused by 90° domain walls and could be explained within the model framework.
This course of action is followed with the material system of delafossites ACrO$_{2}$. Being a relatively new class of multiferroic materials, the investigations on ACrO$_{2}$ are also of characterizing nature. For this, shell model calculations are performed as a reference to compare the vibrational frequencies obtained by the Raman experiments to. A renormalization of the vibrational frequencies is observed in this system as well and systematically analyzed across the sample series of \textit{A}=Cu, Pd and Ag. Eventually, the effect of applying an external magnetic field is studied. A particularly interesting feature specific for CuCrO$_{2}$ is a satellite peak which appears at lower temperatures. It is presumably related to a deformation of the lattice and therefore going to be discussed in further detail.
Ziel dieser Arbeit war es, neue quantitative Messmethoden am Kleintier, insbesondere die Perfusionsmessung am Mäuseherz, zu etablieren. Hierfür wurde eine retrospektiv getriggerte T1-Messmethode entwickelt. Da bei retrospektiven Methoden keine vollständige Abtastung garantiert werden kann, wurde ein Verfahren gefunden, das mit Hilfe von Vorwissen über das gemessene Modell sehr effizient die fehlenden Daten interpolieren kann.
Mit Hilfe dieser Technik werden dynamische T1-Messungen mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung möglich.
Dank der hohen Genauigkeit der T1-Messmethode lässt sich diese für die nichtinvasive Perfusionsmessung am Mäuseherz mittels der FAIR-ASL-Technik nutzen. Da auf Grund der retrospektiven Triggerung Daten an allen Positionen im Herzzyklus akquiriert werden, konnten T1- und Perfusionskarten nach der Messung zu beliebigen Punkten im Herzzyklus rekonstruiert werden.
Es bietet sich an, Techniken, die für die myokardiale Perfusion angewandt werden, auch für die Nierenperfusionsmessung zu verwenden, da die Niere in ihrer Rinde (Cortex) eine ähnlich hohe
Perfusion aufweist wie das Myokard. Gleichzeitig führen Nierenerkrankungen oftmals zu schlechter Kontrastmittelverträglichkeit, da diese bei Niereninsuffizienz u.U. zu lange im Körper verweilen und die Niere weiter schädigen. Auch deshalb sind die kontrastmittelfreien Spin-Labeling-Methoden hier interessant. Die FAIR-ASL-Technik ist jedoch an Mäusen in koronaler Ansicht für die Niere schlecht geeignet auf Grund des geringen Unterschieds zwischen dem markierten und dem Vergleichsexperiment. Als Lösung für dieses Problem wurde vorgeschlagen, die Markierungsschicht senkrecht zur Messschicht zu orientieren. Hiermit konnte die Sensitivität gesteigert und gleichzeitig die Variabilität der Methode deutlich verringert werden.
Mit Hilfe von kontrastmittelgestützten Messungen konnten auch das regionale Blutvolumen und das Extrazellularvolumen bestimmt werden. In den letzten Jahren hat das Interesse an Extrazellularvolumenmessungen zugenommen, da das Extrazellularvolumen stellvertretend für diffuse Fibrose gemessen werden kann, die bis dahin nichtinvasiven Methoden nicht zugänglich war. Die bisher in der Literatur verwendeten Quantifizierungsmethoden missachten den Einfluss, den das Hämatokrit auf den ECV-Wert hat. Es wurde eine neue Korrektur vorgeschlagen, die allerdings zusätzlich zur ECV-Messung auch eine RBV-Messung benötigt. Durch gleichzeitige Messung beider Volumenanteile konnte auch erstmals das Extrazellulare-Extravaskuläre-Volumen bestimmt werden.
Eine gänzlich andere kontrastmittelbasierte Methode in der MRT ist die Messung des chemischen Austauschs. Hierbei wirkt das Kontrastmittel nicht direkt beschleunigend auf die Relaxation, sondern der Effekt des Kontrastmittels wird gezielt durch HF-Pulse an- und ausgeschaltet. Durch den chemischen Austausch kann die Auswirkung der HF-Pulse akkumuliert werden. Bislang wurde bei solchen Messungen ein negativer Kontrast erzeugt, der ohne zusätzliche Vergleichsmessungen schwer detektierbar war. Im letzten Teil dieser Arbeit konnte eine neue Methode zur Messung des chemischen Austauschs gezeigt werden, die entgegen der aus der Literatur bekannten Methoden nicht Sättigung, sondern Anregung überträgt. Diese Änderung erlaubt es, einen echten positiven chemischen Austausch-Kontrast zu erzeugen, der nicht zwingend ein Vergleichsbild benötigt. Gleichzeitig ermöglicht die Technik, dadurch dass Anregung übertragen wird, die Phase der Anregung zu kontrollieren und nutzen. Eine mögliche Anwendung ist die Unterscheidung verschiedener Substanzen in einer Messung.
In der Summe wurden im Rahmen dieser Arbeit verschiedene robuste Methoden eta-
bliert, die die Möglichkeiten der quantitativen physiologischen MRT erweitern.
This thesis describes the growth and characterization of both the all-oxide heterostructure
Fe3O4/ZnO and the spin-orbit coupling driven layered perovskite iridates.
As for Fe3O4/ZnO, the 100% spin-polarized Fe3O4 is a promising spin electrode candidate
for spintronic devices. However, the single crystalline ZnO substrates exhibit different polar surface termination which, together with substrate preparation method, can drastically affect the physical properties of Fe3O4/ZnO heterostructures. In this thesis two different methods of substrate preparation were investigated: a previously used in situ method involving sputtering and annealing treatments and a recent ex situ method containing only the annealing procedure. For the latter, the annealing treatment was performed in dry and humid O2 gas flow for the O- and Zn-terminated substrates, respectively, to produce atomically at surfaces as verified by atomic force microscopy(AFM). With these methods, four different ZnO substrates were fabricated and used further for Fe3O4 film growth. Fe3O4 films of 20 nm thickness were successfully grown by reactive molecular beam epitaxy. AFM measurements reveal a higher film surface roughness for the samples with in situ prepared substrates. Moreover, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) measurements indicate significant Zn substitution within the Fe3O4 film for these samples, whereas the samples with ex situ prepared substrates show stoichiometric Fe3O4 films. X-ray diffraction measurements confirm the observations from XPS, revealing additional peaks due to Zn substitution in Fe3O4 films grown on in situ prepared ZnO substrates. Conductivity, as well as magnetometry, measurements show the presence of Zn-doped ferrites in films grown on in situ prepared substrates. Such unintentionally intercalated Zn-doped ferrites dramatically change the electrical and magnetic properties of the films and, therefore, are not preferred in a high-quality heterostructure.
X-ray reflectivity (XRR) measurements show for the film grown on ex situ prepared Zn-terminated substrate a variation of film density close to the interface which is also confirmed by transmission electron microscopy (TEM). Using polarized neutron reflectometry, magnetic depth profiles of the films grown on ex situ prepared substrates clearly indicate Fe3O4 layers with reduced magnetization at the interfaces. This result is consistent with earlier observations made by resonant magnetic X-ray reflectometry (RMXR), but in contrast to the findings from XRR and TEM of this thesis. A detailed TEM study of all four samples shows that the sample with ex situ prepared O-terminated substrate has the sharpest interface, whereas those with ex situ prepared Zn-terminated as well as in situ prepared substrates indicate rougher interfaces. STEM-EELS composition profiles of the samples reveal the Zn substitution in the films with in situ prepared substrates and therefore confirm the presence of Zn-doped ferrites. Moreover, a change of the Fe oxidation state of the first Fe layer at the interface which was observed in previous studies done by RMXR, was not verified for the samples with in situ prepared substrates thus leaving the question of a possible presence of the magnetically dead layer open. Furthermore, density functional theory calculations were performed to determine the termination dependent layer sequences which are ...-Zn-O-(interface)-[Fe(octa)-O-Fe(tetra)-Fe(octa)-Fe(tetra)-O]-[...]-... and ...-O-Zn-(interface)-[O-Fe(octa)-O-Fe(tetra)-Fe(octa)-Fe(tetra)]-[...]-... for the samples with O- and Zn-terminated substrates, respectively. Spin density calculations show that in case of O-termination the topmost substrate layers imitate the spin polarization of film layers close to the interface. Here, the first O layer is affected much stronger than the first Zn layer. Due to the strong decrease of this effect toward deeper substrate layers, the substrate surface is supposed to be sensitive to the contiguous spin polarization of the film. Thus, the topmost O layer of the O-terminated substrate could play the most essential role for effective spin injection into ZnO.
The 5d transition metal oxides Ba2IrO4 (BIO) and Sr2IrO4 (SIO) are associated with the Ruddlesden-Popper iridate series with phase type "214" (RP{214), and due to the strong spin-orbit coupling belong to the class of Mott insulators. Moreover, they show many similarities of the isostructural high Tc-cuprate superconductors, e.g. crystal structure, magnetism and electronic band structure. Therefore, it is of great interest to activate a potential superconducting phase in (RP{214) iridates. However, only a small number of publications on PLD grown (RP{214) iridates in the literature exists. Furthermore, published data of soft X-ray angle resolved photoemission spectroscopy (SX-ARPES) experiments mainly originate from measurements which were performed on single crystals or MBE grown films of SIO and BIO. In this thesis La-doped SIO films (La0:2Sr1:8IrO4, further referred as LSIO) were used to pursue a potential superconducting phase.
A set of characterization methods was used to analyze the quality of the PLD grown BIO, SIO and LSIO films. AFM measurements demonstrate that thick PLD grown(RP{214) iridate films have rougher surfaces, indicating a transition from a 2D layer-bylayer growth (which is demonstrated by RHEED oscillations) to a 3D island-like growth mode. In addition, chemical depth profiling XPS measurements indicate an increase of the O and Ir relative concentrations in the topmost film layers. Constant energy k-space maps and energy distribution curves (EDCs) measured by SX-ARPES show for every grown film only weak energy band dispersions, which are in strong contrast to the results obtained on the MBE grown films and single crystals from the literature. In this thesis,
a subsequent TEM study reveals missing SrO layers within the grown films which occur mainly in the topmost layers, confirming the results and suggestions from XPS and SX-ARPES data: the PLD grown films have defects and, therefore, incoherently scatter photoelectrons. Nevertheless, the LSIO film shows small additional spectral weight between the highsymmetry M points close to the Fermi level which can be attributed to quasiparticle states which, in turn, indicates the formation of a Fermi-arc. However, neither conductivity measurements nor valence band analysis via XPS confirm an activation of a superconducting phase or presence of spectral weight of quasiparticle states at the Fermi level in this LSIO film.
It is possible that these discovered difficulties in growth are responsible for the low number of SX-ARPES publications on PLD grown (RP{214) iridate films. For further investigations of (RP{214) iridate films by SX-ARPES, their PLD growth recipes have to be improved to create high quality single crystalline films without imperfections.
The measurement of the mass of the $W$ boson is currently one of the most promising precision analyses of the Standard Model, that could ultimately reveal a hint for new physics.
The mass of the $W$ boson is determined by comparing the $W$ boson, which cannot be reconstructed directly, to the $Z$ boson, where the full decay signature is available. With the help of Monte Carlo simulations one can extrapolate from the $Z$ boson to the $W$ boson.
Technically speaking, the measurement of the $W$ boson mass is performed by comparing data taken by the ATLAS experiment to a set of calibrated Monte Carlo simulations, which reflect different mass hypotheses.\
A dedicated calibration of the reconstructed objects in the simulations is crucial for a high precision of the measured value.
The comparison of simulated $Z$ boson events to reconstructed $Z$ boson candidates in data allows to derive event weights and scale factors for the calibration.
This thesis presents a new approach to reweight the hadronic recoil in the simulations. The focus of the calibration is on the average hadronic activity visible in the mean of the scalar sum of the hadronic recoil $\Sigma E_T$ as a function of pileup. In contrast to the standard method, which directly reweights the scalar sum, the dependency to the transverse boson momentum is less strongly affected here.
The $\Sigma E_T$ distribution is modeled first by means of its pileup dependency. Then, the remaining differences in the resolution of the vector sum of the hadronic recoil are scaled. This is done separately for the parallel and the pterpendicular component of the hadronic recoil with respect to the reconstructed boson.
This calibration was developed for the dataset taken by the ATLAS experiment at a center of mass energy of $8\,\textrm{TeV}$ in 2012. In addition, the same reweighting procedure is applied to the recent dataset with a low pileup contribution, the \textit{lowMu} runs at $5\,\textrm{TeV}$ and at $13\,\textrm{TeV}$, taken by ATLAS in November 2017. The dedicated aspects of the reweighting procedure are presented in this thesis. It can be shown that this reweighting approach improves the agreement between data and the simulations effectively for all datasets.
The uncertainties of this reweighting approach as well as the statistical errors are evaluated for a $W$ mass measurement by a template fit to pseudodata for the \textit{lowMu} dataset. A first estimate of these uncertainties is given here. For the pfoEM algorithm a statistical uncertainty of $17\,\text{MeV}$ for the $5\,\textrm{TeV}$ dataset and of $18\,\text{MeV}$ for the $13\,\textrm{TeV}$ are found for the $W \rightarrow \mu \nu$ analysis. The systematic uncertainty introduced by the resolution scaling has the largest effect, a value of $15\,\text{MeV}$ is estimated for the $13\,\textrm{TeV}$ dataset in the muon channel.
Spektroskopische Untersuchungen an elektrisch und optisch erzeugten Exziton-Polariton-Kondensaten
(2019)
Eine technologisch besonders vielversprechende Art von Mikrokavitäten besteht aus einem optisch aktiven Material zwischen zwei Spiegeln, wobei das Licht auf Größe seiner Wellenlänge eingesperrt wird. Mit diesem einfachen Konzept Licht auf Chipgröße einzufangen entstand die Möglichkeit neue Phänomene der Licht-Materie Wechselwirkung zu studieren. Der Oberflächenemitter (VCSEL), welcher sich das veränderte Strahlungsverhalten aufgrund der schwachen Kopplung und stimulierten Emission zu Nutze macht, ist bereits länger kommerziell sehr erfolgreich. Er umfasst ein erwartetes Marktvolumen von ca. 5.000 Millionen Euro bis 2024, welches sich auf verschiedenste Anwendungen im Bereich von Sensorik und Kommunikationstechnologie bezieht. Dauerhaft hohe Wachstumsraten von 15-20% pro Jahr lassen auf weiteres langfristiges Potential von Mikrokavitäten in der technologischen Gesellschaft der nächsten Generation hoffen.
Mit fortschreitender Entwicklung der Epitaxie-Verfahren gelang es Kavitäten solcher Qualität herzustellen, dass zum ersten Mal das Regime der starken Kopplung erreicht wurde. Starke Kopplung bedeutet in diesem Fall die Bildung eines neuen Quasiteilchens zwischen Photon und Exziton, dem Exziton-Polariton (Polariton). Dieses Quasiteilchen zeigt eine Reihe interessanter Eigenschaften, welche sowohl aus der Perspektive der Technologie, als auch aus der Sicht von Grundlagenforschung interessant sind. Bei systemabhängigen Teilchendichten erlaubt das Polariton ebenfalls die Erzeugung von kohärentem Licht über den Exziton-Polariton-Kondensatszustand (Kondensat), den Polariton-Laser. Die Eigenschaften des emittierten Lichtes ähneln denen eines VCSELs, allerdings bei einigen Größenordnungen geringerem Energieverbrauch, bzw. niedrigerer Laserschwelle, bei Wahl geeigneter Verstimmung von Exziton und Photon. Diese innovative Entwicklung kann daher unter anderem neue Möglichkeiten für besonders energiesparende Anwendungen in der Photonik eröffnen.
Die vorliegende Doktorarbeit soll zur Erweiterung des Forschungsstandes in diesem Gebiet zwischen Photonik und Festkörperphysik beitragen und untersucht zum einen den anwendungsorientierten Teil des Feldes mit Studien zur elektrischen Injektion, beleuchtet aber auch den interessanten Phasenübergang des Systems über seine Kohärenz- und Spineigenschaften. Es folgt eine knappe überblicksartige Darstellung der Ergebnisse, die in dieser Arbeit genauer ausgearbeitet werden.
Rauschanalyse und die optische Manipulation eines bistabilen elektrischen Polariton-Bauelements
Aufbauend auf der Realisierung eines elektrischen Polariton-Lasers wurde in dieser Arbeit ein optisches Potential in das elektrisch betriebene Kondensat mit einem externen Laser induziert. Dieses optische Potential ermöglicht die Manipulation der makroskopischen Besetzung der Grundzustandswellenfunktion, welches sich als verändertes Emissionsbild im Realraum darstellt. Der polaritonische Effekt wird über Verschiebung der Emissionslinie zu höheren Energien durch Wechselwirkung des Exzitonanteils nachgewiesen. Diese experimentellen Beobachtungen konnten mit Hilfe eines Gross-Pitaevskii-Differentialgleichungsansatzes erläutert und theoretisch nachgebildet werden.
Weiterhin zeigt der elektrische Polariton-Laser eine Bistabilität in seiner Emissionskennlinie an der polaritonischen Kondensationsschwelle. Die Hysterese hat ihren physikalischen Ursprung in der Lebenszeitabhängigkeit der Ladungsträger von der Dichte des Ladungsträgerreservoirs durch die progressive Abschirmung des inneren elektrischen Feldes. In dieser Arbeit wird zum tieferen Verständnis der Hysterese ein elektrisches Rauschen über den Anregungsstrom gelegt. Dieses elektrische Rauschen befindet sich auf der Mikrosekunden-Zeitskala und beeinflusst die Emissionscharakteristik, welche durch die Lebensdauer der Polaritonen im ps-Bereich bestimmt wird. Mit steigendem Rauschen wird ein Zusammenfall der Hysterese beobachtet, bis die Emissionscharakteristik monostabil erscheint. Diese experimentellen Befunde werden mit einem gekoppelten Ratengleichungssystem sowie mit Hilfe einer Gauss-verteilten Zufallsvariable in der Anregung modelliert und erklärt.
Die Hysterese ermöglicht außerdem den Nachweis eines optischen Schalteffekts über eine zusätzliche Ladungsträgerinjektion mit einem Laser weit über der Bandkante des Systems, um den positiven Rückkopplungseffekt zu erzeugen. Im Bereich der Hysterese wird das System auf den unteren Zustand elektrisch angeregt und dann mit Hilfe eines nicht-resonanten Laserpulses in den Kondensatszustand gehoben.
Polaritonfluss geleitet durch Kontrolle der lithographisch definierten Energielandschaft
Polaritonen können durch den photonischen Anteil weiterhin in Wellenleiterstrukturen eingesperrt werden, worin sie bei der Kondensation gerichtet entlang des Kanals mit nahe Lichtgeschwindigkeit fließen. Dies geschieht mit der Besonderheit über ihren Exzitonanteil stark wechselwirken zu können. Die Möglichkeit durch Lithographie solche eindimensionalen Kanäle zu definieren, wurde bereits in verschiedenen Prototypen für Polaritonen benutzt und untersucht. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene, neue Ansätze zur Lenkung von gerichtetem Polaritonfluss vorgestellt: zum einen über die sogenannte Josephson-Kopplung zwischen zwei Wellenleitern, realisiert über halbgeätzte Spiegel und zum anderen über eine Mikroscheibe gekoppelt an zwei Wellenleiter. Der Begriff der Josephson-Kopplung ist hier angelehnt an den bekannten Effekt in Supraleitern, welcher phänomenologische Ähnlichkeiten aufweist. Die Verwendung in der Polaritonik ist historisch gewachsen. Die Josephson-Kopplung ermöglicht die Beobachung von Oszillationen des Polariton-Kondensats zwischen den Wellenleitern, in Abhängigkeit der verbleibenden Anzahl Spiegelpaare zwischen den Strukturen, wodurch eine definierte Selektion des Auskopplungsarms ermöglicht wird. Die Mikroscheibe funktioniert ähnlich einer Resonanztunneldiode. Sie ermöglicht eine Energieselektion der transmittierten Moden durch die Diskretisierung der Zustände in den niederdimensionalen Strukturen. Es ergibt sich die Bedingung, dass nur energetisch gleiche Niveaus zwischen Strukturübergängen koppeln können. Gleichzeitig erlaubt die Mikroscheibenanordnung eine Umkehrung der Flussrichtung.
Kohärenzeigenschaften und die Photonenstatistik von Polariton-Kondensaten unter photonischen Einschlusspotentialen
Die Kohärenzeigenschaften der Emission von Polariton-Kondensaten ist seit längerem ein aktives Forschungsfeld. Die noch ausstehenden Fragen betreffen die Beobachtung hoher Abweichungen von traditionellen, auf Inversion basierenden Lasersystemen (z.B. VCSELs). Diese haben selbst bei schwellenlosen Lasern einen Wert der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung von Eins. Polariton-Kondensate jedoch zeigen erhöhte Werte in der Autokorrelationsfunktion, welches auf einen Mischzustand zwischen kohärentem und thermischem Licht hinweist.
In dieser Arbeit wurde ein systematischer Weg untersucht, die Kohärenzeigenschaften des Polariton-Kondensats denen eines traditionellen Lasers anzunähern. Dies geschieht über den lateralen photonischen Einschluss der Kondensate mittels lithographisch definierter Mikrotürmchen mit verschiedenen Durchmessern. In Kohärenzmessungen wird der Einfluss dieser Veränderung der Energielandschaft der Polariton-Kondensate auf die Autokorrelationseigenschaften zweiter Ordnung untersucht. Es wird ein direkter Zusammenhang zwischen großem Einschlusspotential und guten Korrelationseigenschaften nachgewiesen. Der Effekt wird theoretisch über den veränderten Einfluss der Phononen auf das Polariton-Relaxationsverhalten erklärt. Durch die stärkere Lokalisierung der Polaritonwellenfunktion in kleineren Mikrotürmchen wird die Streuwahrscheinlichkeit erhöht, was eine effizientere Relaxation in den Grundzustand ermöglicht. Dies verhindert zu starke Besetzungsfluktuationen der Grundmode in der Polariton-Lebenszeit, was bisher als Grund für die erhöhte Autokorrelation postuliert wurde.
Weiterhin wird eine direkte Messung der Photonenstatistik eines Polaritonkondensats entlang steigender Polaritondichte im Schwellbereich vorgestellt. Die Photonenstatistik eines thermischen Emitters zeigt einen exponentiellen Verlauf, während ein reiner Laser Poisson-verteilt emittiert. Der Zwischenbereich, der für einen Laser am Übergang zwischen thermischer und kohärenter Lichtquelle vorhergesagt wird, kann durch eine Überlagerung der beiden Zustände beschrieben werden. Über eine Anpassungsfunktion der gemessenen Verteilungsfunktionen kann der Phasenübergang des Kondensats mit Hilfe dem Anteil der kohärenten Partikel im System verfolgt werden. Dadurch, dass der gemessene Übergang dem Paradigma der thermisch-kohärenten Zustände folgt, wurde nachgewiesen, dass bei rötlicher Verstimmung die Interaktionen keinen signifikanten Anteil an der Ausbildung von Kohärenz im Polaritonsystem spielen.
Polarisationskontrolle von Polariton-Kondensaten
Die Polarisationseigenschaften des durch Polaritonenzerfall emittierten Lichts korrespondieren zum Spinzustand der Quasiteilchen. Unterhalb der Kondensationsschwelle ist diese Emission durch Spin-Relaxation der Ladungsträger unpolarisiert und oberhalb der Schwelle bildet sich unter bestimmten Voraussetzungen lineare Polarisation als Ordnungsparameter des Phasenübergangs aus. Der Prozess der stimulierten Streuung kann die (zirkulare) Polarisation des Lasers auch bei Anregung auf höheren Energien auf dem unteren Polaritonast erhalten. Dies resultiert aus sehr schneller Einnahme des Grundzustands, welche eine Spin-Relaxation verhindert. Bisher wurde, nach unserem Kenntnisstand, nur teilweise Erhaltung zirkularer Polarisation unter nicht-resonanter Anregung beobachtet. In dieser Arbeit wird vollständige zirkulare Polarisationserhaltung, energetisch 130 meV vom Kondensatszustand entfernt angeregt, nachgewiesen. Diese Polarisationserhaltung setzt an der Kondensationsschwelle ein, was auf den Erhalt durch stimulierte Streuung hinweist. Unter dieser Voraussetzung der Spinerhaltung erzeugt die linear polarisierte Anregung (als Überlagerung zirkularem Lichts beider Orientierungen) elliptisch polarisiertes Licht. Dies geschieht, weil eine linear polarisierte Anregung durch Fokussierung eines Objektivs leicht elliptisch wird. Der Grad der Elliptizität wird sowohl durch die Verstimmung zwischen Photon und Exziton Mode beeinflusst, als auch durch die Dichte im System. Dies kann erklärt werden über das spezielle Verhalten der Relaxationsprozesse auf dem unteren Polaritonast, welche von der transversal-elektrischen und transversal-magnetischen (TE-TM) energetischen Aufspaltung abhängen.
Weiterhin werden elliptische Mikrotürmchen untersucht, um den Einfluss dieses asymmetrischen photonischen Einschlusses auf die Kondensatseigenschaften herauszuarbeiten. Die Ellipse zwingt das Kondensat zu einer linearen Polarisation, welche sich entlang der langen Achse des Türmchens ausrichtet. In asymmetrischen Mikrotürmchen ist die Grundmode aufgespalten in zwei linear polarisierte Moden entlang der beiden orthogonal zueinander liegenden Hauptachsen, wobei die längere Achse das linear polarisierte Energieminimum des Systems bildet. Der Grad der linearen Polarisation nimmt mit geringerem Mikrotürmchendurchmesser und größerer Ellipzität zu. Dies geschieht durch erhöhten energetischen Abstand der beiden Moden. Bei Ellipsen mit einem langen Hauptachsendurchmesser von 2 Mikrometer und einem Achsenverhältnis von 3:2 kann ein nahezu vollständig linear polarisierter Zustand eines Polariton-Kondensats nachgewiesen werden.
Damit wurde erforscht, dass auch unter nicht-resonanter Anregung Exziton-Polariton-Kondensate experimentell und theoretisch jeglichen Spinzustand unter entsprechenden Anregungsbedingungen annehmen können.
This work deals with the development and application of novel quantum Monte Carlo methods to simulate fermion-boson models. Our developments are based on the path-integral formalism, where the bosonic degrees of freedom are integrated out exactly to obtain a retarded fermionic interaction. We give an overview of three methods that can be used to simulate retarded interactions. In particular, we develop a novel quantum Monte Carlo method with global directed-loop updates that solves the autocorrelation problem of previous approaches and scales linearly with system size. We demonstrate its efficiency for the Peierls transition in the Holstein model and discuss extensions to other fermion-boson models as well as spin-boson models. Furthermore, we show how with the help of generating functionals bosonic observables can be recovered directly from the Monte Carlo configurations. This includes estimators for the boson propagator, the fidelity susceptibility, and the specific heat of the Holstein model. The algorithmic developments of this work allow us to study the specific heat of the spinless Holstein model covering its entire parameter range. Its key features are explained from the single-particle spectral functions of electrons and phonons. In the adiabatic limit, the spectral properties are calculated exactly as a function of temperature using a classical Monte Carlo method and compared to results for the Su-Schrieffer-Heeger model.
Quantifizierung myokardialer Mikrostruktur und Perfusion mittels longitudinaler NMR Relaxation
(2018)
Ziel der Arbeit war es die Quantifizierung funktioneller bzw. mikrostruktureller Parameter des Herzmuskels mit Hilfe T1-basierter Methoden zu verbessern. Diese Methoden basieren darauf, die gewünschte Information durch eine geeignete Präparation der Magnetisierung bzw. durch die Gabe von Kontrastmittel in den Zeitverlauf der longitudinalen Relaxation zu kodieren. Aus der Änderung der Relaxationszeit läßt sich dann die gewünschte Information bestimmen. Dafür sollte sowohl der Einfluß der Anatomie als auch derjenige der Meßmethodik auf die Bestimmung der longitudinalen Relaxationszeit und damit auf die Quantifizierung der Funktion bzw. Mikrostrukturparameter untersucht werden.
Speziell der Einfluß der Bildgebungssequenz führt dazu, daß nur eine scheinbare Relaxationszeit gemessen wird. Während dies keinen Einfluß auf die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter hatte, ergab sich für die Perfusionsquantifizierung eine deutliche Abhängigkeit von den Parametern der verwendeten IRLL-Sequenz. Um diesen Einfluß gerecht zu werden, wurden an die Meßmethodik angepaßte Gleichungen zur Bestimmung der Perfusion gefunden mit denen die systematischen Abweichungen korrigiert werden können. Zusätzlich reduzieren die angepaßten Gleichungen die Anforderungen bezüglich der Inversionsqualität im schichtselektiven Experiment. Dies wurde in einem weiteren Projekt bei der Bestimmung der Nierenperfusion im Mausmodell ausgenutzt.
Neben der Untersuchung der Auswirkungen der Meßmethode wurde auch der Einfluß der anatomischen Besonderheiten des Blutkreislaufs am Herzen auf die Parameterquantifizierung mittels T1-basierter Methoden untersucht. Es konnte gezeigt werden, daß auf Grund der Anatomie des Herzens bei typischen Orientierungen der Bildgebungsschicht, auch bei der schichtselektiven Inversionspräparation der Magnetisierung des Herzmuskels ein Anteil des Blutpools invertiert wird. Daraus folgt, daß die vereinfachende Annahme, nach welcher bei schichtselektiver Präparation in Folge von Perfusion nur Blut mit Gleichgewichtsmagnetisierung den Herzmuskel erreicht, nicht erfüllt ist. Es konnte gezeigt werden, daß dies bei Perfusion zu einer deutlichen Unterschätzung der berechneten Perfusionswertes führt. Um mit diesem Problem umgehen zu können, wurde aufbauend auf einem vereinfachten Modell der zeitlichen Entwicklung der Blutmagnetisierung eine Korrektur für die Bestimmung der Perfusionswerte gefunden welche den Einfluß der anatomischen Besonderheiten berücksichtigt.
Das für die Perfusionskorrektur eingeführte Model prognostiziert ebenso, daß auch bei schichtselektiver Inversion die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter von der Perfusion abhängig wird und eine systematische Überschätzung der quantifizierten Werte verursacht. Da die Perfusion im Kleintier deutlich höher ist als im Menschen, ist dieser Einfluß besonders in der präklinischen Forschung zu beachten. So können dort allein durch verminderte Perfusion deutliche Änderungen in den bestimmten Werten der Mikrostrukturparameter erzeugt werden, welche zu einer fehlerhaften Interpretation der Ergebnisse führen und somit ein falsches Bild für die Vorgänge im Herzmuskel suggerieren. Dabei bestätigt der Vergleich mit experimentellen Ergebnissen aus der Literatur die Vorhersagen für das Rattenmodell. Beim Menschen ist der prognostizierte Effekt deutlich kleiner. Der prognostizierte Fehler bspw. im RBV-Wert liegt in diesem Fall bei etwa 10% und wird üblicherweise in der aktuellen Forschung vernachlässigt. Inwieweit dies in er klinischen Forschung gerechtfertigt ist, muß in weiteren Untersuchungen geklärt werden.
Den untersuchten Methoden zur Bestimmung von funktionellen und mikrostrukturellen Parametern ist gemein, daß sie eine exakte Quantifizierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 benötigen. Dabei ist im Kleintierbereich die klassische IRLL-Methode als zuverlässige Sequenz zur T1-Quantifizierung etabliert. In der klinischen Bildgebung werden auf Grund der unterschiedlichen Zeitskalen und anderer technischer Voraussetzungen andere Anforderungen an die Datenakquisition gestellt. Dabei hat in den letzten Jahren die MOLLI-Sequenz große Verbreitung gefunden. Sie ist eine Abwandlung der IRLL-Sequenz, bei der mit einer bSSFP-Bildgebungssequenz getriggert ganze Bilder während eines Herzschlages aufgenommen werden. Die MOLLI-Sequenz reagiert dabei empfindlich auf die Wartezeiten zwischen den einzelnen Transienten. Um mit diese Problematik in den Griff zu bekommen und gleichzeitig die Meßzeit verkürzen zu können wurde eine neue Methode zum Fitten der Daten entwickelt, welche die Abhängigkeit der scheinbaren Relaxationszeit von der Wartezeit zwischen den einzelnen Transienten, sowie der mittleren Herzrate fast vollständig eliminiert. Diese Methode liefert für das ganze klinisch Spektrum an erwarteten T1-Zeiten, vor und nach Kontrastmittelgabe, stabile Ergebnisse und erlaubte ein deutliche Verkürzung der Meßzeit, ohne die Anzahl der aufgenommenen Meßzeitpunkte zu reduzieren. Dies wurde in einer initialen klinischen Studie genutzt, um ECV-Werte in Patienten zu bestimmen.
Ein Nachteil der Verwendung der MOLLI-Sequenz ist, daß nur die scheinbare Relaxationszeit aus den Fit der Meßdaten bestimmt wird. Die standardmäßig genutzte Korrektur benutzt aber dem gefitteten Wert der Gleichgewichtsmagnetisierung um den wahren T1-Wert zu bestimmen. Somit ist es für die Bestimmung des T1-Wertes notwendig, die Qualität der Inversionspräparation zu kennen. Auf Basis der neuen Fitmethode wurde eine Anpassung der MOLLI-Sequenz demonstriert, welche die Bestimmung der Gleichgewichtsmagnetisierung unabhängig von der Qualität der Inversionspräparation erlaubt. Dafür verlängert sich die Meßdauer lediglich um einen Herzschlag um in geeigneter Weise ein zusätzliches Bild aufnehmen zu können.
Abschließend wurde in dieser Arbeit der Signal-Zeit-Verlauf der MOLLI-Sequenz eingehend theoretische untersucht um ein besseres Verständnis der getriggerten IRLL-Sequenzen zu entwickeln. In diesem Zusammenhang konnte eine einfache Interpretation der scheinbaren Relaxationszeit gefunden werden. Ebenso konnte erklärt werden, warum die für ungetriggerte IRLL-Sequenzen abgeleitete Korrekturgleichung auch im getriggerten Fall erstaunlich gute Ergebnisse liefert. Weiterhin konnten Fehlerquellen für die verbleibenden Abweichungen identifiziert werden, welche als Ausgangspunkt für die Ableitung verbesserter Korrekturgleichungen genutzt werden können.
Herzkreislauferkrankungen stellen die häufigsten Todesursachen in den Industrienationen dar. Die Entwicklung nichtinvasiver Bildgebungstechniken mit Hilfe der Magnetresonanz-Tomografie (MRT) ist daher von großer Bedeutung, um diese Erkrankungen frühzeitig zu erkennen und um die Entstehungsmechanismen zu erforschen. In den letzten Jahren erwiesen sich dabei genetisch modifzierte Mausmodelle als sehr wertvoll, da sich durch diese neue Bildgebungsmethoden entwickeln lassen und sich der Krankheitsverlauf im Zeitraffer beobachten lässt.
Ein große Herausforderung der murinen MRT-Bildgebung sind die die hohen Herzraten und die schnelle Atmung. Diese erfordern eine Synchronisation der Messung mit dem Herzschlag und der Atmung des Tieres mit Hilfe von Herz- und Atemsignalen. Konventionelle Bildgebungstechniken verwenden zur Synchronisation mit dem Herzschlag EKG Sonden, diese sind jedoch insbesondere bei hohen Feldstärken (>3 T) sehr störanfällig. In dieser Arbeit wurden daher neue Bildgebungsmethoden entwickelt, die keine externen Herz- und Atemsonden benötigen, sondern das MRT-Signal selbst zur Bewegungssynychronisation verwenden. Mit Hilfe dieser Technik gelang die Entwicklung neuer Methoden zur Flussbildgebung und der 3D-Bildgebung, mit denen sich das arterielle System der Maus qualitativ und quantitativ erfassen lässt, sowie einer neuen Methode zur Quantisierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 im murinen Herzen. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden ermöglichen robustere Messungen des Herzkreislaufsystems. Im letzten Kapitel konnte darüber hinaus gezeigt werden dass sich die entwickelten Bildgebungstechniken in der Maus auch auf die humane Bildgebung übertragen lassen.
The noninvasive magnetic resonance imaging technique allows for the investigation of functional processes in the living plant. For this purpose during this work, different NMR imaging methods were further developed and applied.
For the localisation of the intrusion of water into the germinating rape seed with the simultaneous depiction of the lipid-rich tissue via a 3D rendering, in Chap. 5 the technique of interleaved chemical selective acquisition of water and lipid was used in the germinating seed. The utilization of high-resolution MR images of germinated seeds enabled the localization of a predetermined water gap in the lipid-rich aleurone layer, which resides directly under the seed coat. The for a long time in biology prevalent discussion, whether such a gap exists or the seed soaks up the water from all sides, rather like a sponge, could hereby, at least for the rapeseed seed, be answered clearly. Furthermore, the segmentation and 3D visualization of the vascular tissue in the rapeseed seeds was enabled by the high-resolution datasets, a multiply branched structure preconstructed in the seed could be shown. The water is directed by the vascular tissue and thus awakens the seed gradually to life. This re-awakening could as well be tracked by means of invasive imaging via an oxygen sensor. In the re-awakened seeds, the lipid degradation starts, other than expected, not in the lipid-rich cotyledons but in the residual endosperm remaining from seed development and in the aleurone layer which previously protected the embryo. Within this layer, the degradation could be verified in the high-resolution MR datasets.
The method presented in Chap. 6 provides a further characteristic trait for phenotyping of seeds and lipid containing plants in general. The visualization of the compounds of fatty acids in plant seeds and fruits could be achieved by the distinct utilization of chemical shift-selective imaging techniques. Via the application of a CSI sequence the fatty acid compounds in an olive were localized in a 2D slice. In conjunction with an individually adjusted CHESS presaturation module Haa85 the high-resolution 3D visualization of saturated and unsaturated fatty acid compounds in different seeds was achieved. The ratio maps calculated from these datasets allow to draw conclusions from the developmental stage or the type of seed. Furthermore, it could be shown that the storage condition of two soybean seeds with different storage time durations lead to no degradation of the fatty acid content.
Additional structural information from inside of dry seeds are now accessible via MRI. In this work the imaging of cereal seeds could be significantly improved by the application of the UTE sequence. The hitherto existing depictions of the lipid distribution, acquired with the spin echo sequence, were always sufficient for examinations of the lipid content, yet defects in the starchy endosperm or differences in the starch concentration within the seed remained constantly unseen with this technique. In a direct comparison of the datasets acquired with the previous imaging technique (spin echo) and with UTE imaging, the advantage of data acquisition with UTE could be shown. By investigating the potential seed compounds (starch, proteins, sugar) in pure form, the constituent parts contributing to the signal could be identified as bound water (residual moisture) and starch. The application of a bi-exponential fit on the datasets of the barley seed enabled the separate mapping of magnetization and of relaxation time of two components contributing to the NMR signal. The direct comparison with histological stainings verified the previous results, thus this technique can be used for the selective imaging of starch in dry seeds.
Conclusions on the translocation characteristics in plants can be drawn by the technique proposed in Chap. 8. The associated translocation velocities can now, even in the range of several um/h, be determined in the living plant. Based on calculated concentrations of an MR contrast agent, which was taken up by the plant, these translocation velocities were estimated both in longitudinal direction, thus along the vascular bundle, and in horizontal direction, thus out of the bundle. The latter velocity is located below the contrast agent's velocity value of free diffusion. By adjusting a dynamic contrast-enhancing imaging technique (DCE-Imaging, Tof91) the acquisition duration of a T1-map was significantly reduced. By means of these maps, local concentrations of the contrast agent in plant stems and the siliques of the rapeseed plant could be determined.
Numerous questions in plant science can only be answered by non-invasive techniques such as MRI. For this reason, besides the experimental results achieved in this work, further NMR methods were tested and provided for the investigation of plants.
As an example, the study on the imaging of magnetic exchange processes are mentioned, which provided the groundwork for a possible transfer of CEST experiments (Chemical Exchange Saturation Transfer) to the plant. The results are presented in the bachelor thesis of A. Jäger Jae17, which was performed under my supervision, they find great interest under biologists.
The development of new technologies, which extend the possibilities for the investigation of living organisms, is of great importance. For this reason, I have contributed to the development of the currently unpublished method RACETE (Refocused Acquisition of Chemical Exchange Transferred Excitations [Jak17, Reu17, Gut18a]). By rephasing the transferred magnetization the utilization of properties which have not been available in chemical "`exchange"' experiments is enabled. With this method a positive contrast is generated, thus a reference experiment is not mandatory. Furthermore, the image phase, which in classical experiments contains no information about the exchanged protons, can be used for the distinct identification of multiple substances which have been excited simultaneously.
This recently at the Department of Experimental Physics V developed method can be used in particular for the identification of lipids and for the localization of sugars and amino acids, thus it can serve the enhancement and improvement of non-invasive analytical methods.
Einfluss metallischer Nanostrukturen auf die optoelektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter
(2018)
Opto-elektronische Bauelemente auf Basis organischer Moleküle haben in den letzten Jahren nicht nur in Nischenbereichen, wie der Kombination organischer Photovoltaik mit gebäudeintegrierten Konzepten, sondern vor allem auch in der Entwicklung von kommerziell verfügbaren OLED (organische lichtemittierende Dioden) Bauteilen, wie 4K TV-Geräten und Handy Displays, an Bedeutung gewonnen. Im Vergleich zu anorganischen Bauteilen weisen jedoch vor allem organische Solarzellen noch weitaus geringere Effizienzen auf, weswegen die Erforschung ihrer Funktionsweise und der Einflüsse der einzelnen Bestandteile auf mikroskopischer Ebene für die Weiterentwicklung und Verbesserung des Leistungspotentials dieser Technologie unabdingbar ist. \\
Um dies zu erreichen, wurde in dieser Arbeit die Wechselwirkung zwischen der lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) metallischer Nanopartikel mit den optischen Anregungen organischer Dünnschichten in dafür eigens präparierten opto-elektronischen Hybrid-Bauteilen aus kleinen Molekülen untersucht. Durch die Implementierung und Kopplung an solche plasmonischen Nanostrukturen kann die Absorption bzw. Emission durch das lokal um die Strukturen erhöhte elektrische Feld gezielt beeinflusst werden. Hierbei ist der spektrale Überlapp zwischen LSPR und den Absorptions- bzw. E\-missions\-spek\-tren der organischen Emitter entscheidend. In dieser Arbeit wurden durch Ausnutzen dieses Mechanismus sowohl die Absorption in organischen photovoltaischen Zellen erhöht, als auch eine verstärkte Emission in nanostrukturierten OLEDs erzeugt. \\
Besonderer Fokus wurde bei diesen Untersuchungen auf mikroskopische Effekte durch neu entstehende Grenzflächen und die sich verändernden Morphologien der aktiven organischen Schichten gelegt, da deren Einflüsse bei optischen Untersuchungen oftmals nur unzureichend berücksichtigt werden. In der Arbeit wurden daher die nicht zu vernachlässigenden Folgen der Einbringung von metallischen Nanostrukturen auf die Morphologie und Grenzflächen zusammen mit den spektralen Veränderungen der Absorptions- und Emissionscharakteristik organischer Moleküle analysiert und in Zusammenhang gebracht, wodurch eine Verbesserung der Effizienzen opto-elektronischer Bauteile erreicht werden soll.