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- spectroscopy (1)
- spektroskopie (1)
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- spin labeling (1)
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- spin-flip Raman spectroscopy (1)
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- spindynamics (1)
- spinflip scattering (1)
- spinpolarized scanning tunneling microscopy, temperature dependent phase transitions (1)
- steady-state free precession (1)
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- stimulated echo (1)
- stimuliertes Echo (1)
- strong coupling (1)
- structure determination (1)
- students' conceptions (1)
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- surface state (1)
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- timeresolved spectroscopy (1)
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- tomographic imaging method (1)
- topological insulator (1)
- transiente Absorption (1)
- transiente absorption spectroscopy (1)
- transition metal (1)
- transmission microscopy (1)
- transport (1)
- transport measurement (1)
- transport spectroscopy (1)
- tunable laser (1)
- tunnel contacts (1)
- two photon interference (1)
- ultrafast (1)
- ultraschnell (1)
- undulation (1)
- vacuum insulation panel (1)
- verborgene Grenzflächen (1)
- verdünnte Nitride (1)
- vertical (1)
- vertikal (1)
- vicinal (1)
- video analysis (1)
- water window (1)
- waveguide (1)
- weit abstimmbare Laser (1)
- weite Abstimmbarkeit (1)
- widely tunable laser (1)
- x-ray diffraction (1)
- x-ray emission (1)
- x-rays (1)
- xerogel (1)
- xylem cavitation (1)
- zeitafgelöst (1)
- zeitaufgelöste Spektroskopie (1)
- zone plate (1)
- zweidimensional (1)
- Übergangsmetall (1)
- Überstruktur (1)
Institute
- Physikalisches Institut (211) (remove)
Sonstige beteiligte Institutionen
- Universitätsklinikum Würzburg (3)
- Bayerisches Zentrum für Angewandte Energieforschung e.V. (1)
- Deutsches Zentrum für Herzinsuffizienz (1)
- Didaktik der Physik (1)
- Fraunhofer ISC (1)
- Fraunhofer Institut für Integrierte Schaltungen (IIS) (1)
- Fraunhofer-Institut für Silcatforschung ISC in Würzburg (1)
- Institut für Medizintechnik Schweinfurt (IMeS) (1)
- Ludwig-Maximilians-Universität München, Fakultät für Physik (1)
- Stanford University (1)
ResearcherID
- N-7500-2014 (1)
Exziton-Polaritonen sind hybride Quasiteilchen, die entstehen durch die starke Kopplung zwischen Halbleiter-Exzitonen und Mikrokavitätsphotonen in einem optischen Resonator. Aufgrund ihres bosonischen Charakters können die Polaritonen Kondensate ausbilden. In dieser Arbeit ist der emittierende organische Halbleiter das fluoreszierende Protein mCherry. Um einen räumlichen Einschluss zu generieren wurden hemisphärische Potentiale genutzt. Durch die Variation der Potentiallandschaft (Linse, Molekül, Kette, Su-Schrieffer-Heeger-Kette und Honigwaben-Gitter) konnten Eigenschaften wie beispielsweise topologisch nicht-triviale Defekte experimentell bei Umgebungstemperatur demonstriert werden. Zusammengefasst beschäftigt sich diese Arbeit mit der Exziton-Polartion Kondensation in unterschiedlichen Potentiallandschaften mit dem organischen Halbleiter mCherry.
Die Dissertation beschäftigt sich mit der Analyse von oxidischen Nanostrukturen. Die Grundlage der Bauelemente stellt dabei die LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur dar. Hierbei entsteht an der Grenzfläche beider Übergangsmetalloxide ein quasi zweidimensionales Elektronengas, welches wiederum eine Fülle von beachtlichen Eigenschaften und Charakteristika zeigt. Mithilfe lithographischer Verfahren wurden zwei unterschiedliche Bauelemente verwirklicht. Dabei handelt es sich einerseits um einen planaren Nanodraht mit lateralen Gates, welcher auf der Probenoberfläche prozessiert wurde und eine bemerkenswerte Trialität aufweist. Dieses Bauelement kann unter anderem als ein herkömmlicher Feldeffekttransistor agieren, wobei der Ladungstransport durch die lateral angelegte Spannung manipuliert wird. Zusätzlich konnten auch Speichereigenschaften beobachtet werden, sodass das gesamte Bauelement als ein sogenannter Memristor fungieren kann. In diesem Fall hängt der Ladungstransport von der Elektronenakkumulation auf den lateralen potentialfreien Gates ab. Die Memristanz des Nanodrahts lässt sich unter anderem durch Lichtleistungen im Nanowattbereich und mithilfe von kurzen Spannungspulsen verändern. Darüber hinaus kann die Elektronenakkumulation auch in Form einer memkapazitiven Charakteristik beobachtet werden. Neben dem Nanodraht wurde auch eine Kreuzstruktur, die eine ergänzende ferromagnetischen Elektrode beinhaltet, realisiert. Mit diesem neuartigen Bauteil wird die Umwandlung zwischen Spin- und Ladungsströmen innerhalb der nanoskaligen Struktur untersucht. Hierbei wird die starke Spin-Bahn-Kopplung im quasi zweidimensionalen Elektronengas ausgenutzt.
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung neuer, robuster Methoden der Spin-Lock-basierten MRT. Im Fokus stand hierbei vorerst die T1ρ-Quantifizierung des Myokards im Kleintiermodell. Neben der T1ρ-Bildgebung bietet Spin-Locking jedoch zusätzlich die Möglichkeit der Detektion ultra-schwacher, magnetischer Feldoszillationen. Die Projekte und Ergebnisse, die im Rahmen dieses Promotionsvorhabens umgesetzt und erzielt wurden, decken daher ein breites Spektrum der Spin-lock basierten Bildgebung ab und können grob in drei Bereiche unterteilt werden. Im ersten Schritt wurde die grundlegende Pulssequenz des Spin-Lock-Experimentes durch die Einführung des balancierten Spin-Locks optimiert. Der zweite Schritt war die Entwicklung einer kardialen MRT-Sequenz für die robuste Quantifizierung der myokardialen T1ρ-Relaxationszeit an einem präklinischen Hochfeld-MRT. Im letzten Schritt wurden Konzepte der robusten T1ρ-Bildgebung auf die Methodik der Felddetektion mittels Spin-Locking übertragen. Hierbei wurden erste, erfolgreiche Messungen magnetischer Oszillationen im nT-Bereich, welche lokal im untersuchten Gewebe auftreten, an einem klinischen MRT-System im menschlichen Gehirn realisiert.
Diese Arbeit befasst sich mit der Weiterentwicklung und Charakterisierung des XRM-II nanoCT Systems, sowie dessen Möglichkeiten zur Materialtrennung und Elementbestimmung in der nano-Computertomographie. Beim XRM-II nanoCT System handelt es sich um ein Röntgenmikroskop, welches in ein Rasterelektronenmikroskop integriert ist, und auf dem Prinzip der geometrischen Vergrößerung basiert. Neben zweidimensionalen Durchstrahlungsbildern ist dieses Mikroskop auch zur dreidimensionalen Bildgebung mittels Computertomographie fähig.
Der Ausgangspunkt für die Weiterentwicklung ist das XRM-II, mit welchem bereits Computertomographien im Nanometerbereich möglich waren. Deren Aufnahmedauer liegt zwischen 14 und 21 Tagen, was das System trotz seiner hohen Auflösung wenig praktikabel macht. Durch eine Anpassung der Blendeneinstellungen am Rasterelektronenmikroskop konnte der Strahlstrom um den Faktor 40 erhöht und damit die Aufnahmedauer auf 24 Stunden reduziert werden, wobei weiterhin eine zweidimensionale Auflösung von \(167 \pm 9\) nm erreicht wird. Durch die Trennung von Objekt- und Targetmanipulator lassen sich beide unabhängig und genauer bewegen, wodurch es möglich ist selbst 50 nm große Strukturen abzubilden.
Die Charakterisierung erfolgt sowohl für das komplette System als auch getrennt in die entscheidenden Komponenten wie Target und Detektor. Für das Röntgentarget werden Monte-Carlo Simulationen zur Brennfleckgröße, welche entscheidend für die erreichbare Auflösung ist, durchgeführt und mit Auflösungstests verglichen. Der Röntgendetektor wird hinsichtlich seiner spektralen Auflösung überprüft, welche hauptsächlich vom Charge Sharing Effekt beeinflusst wird. Die Charakterisierung des Gesamtsystems erfolgt durch den Vergleich mit einer höher auflösenden Bildgebungsmethode, der FIB Tomographie. Hierbei wird die gleiche Probe, ein Bruchstück einer CPU, mit beiden Methoden unter der Voraussetzung einer ähnlichen Aufnahmezeit (24 h) untersucht. In der nano-CT kann ein 12 mal größeres Volumen analysiert werden, was jedoch eine geringere räumliche Auflösung als die FIB Tomographie mit sich bringt.
Da die spektrale Auflösung des Detektors aufgrund des Charge Sharing begrenzt ist, lassen sich nur Materialien mit einem großen Unterschied in der Ordnungszahl mittels der Energieschwellen des Detektors trennen. Jedoch kann in Verbindung mit der geeigneten Wahl des Targetmaterials der Absorptionskontrast für leichte Materialien, wie beispielsweise \(SiO_2\) verbessert werden. Darüber hinaus ist es am XRM-II nanoCT möglich, durch das integrierte EDX-System, Elemente in der Computertomographie zu identifizieren. Dies wird anhand eines Drei-Wegekatalysators und eines NCA-Partikel gezeigt.
Rotationsdriftspektroskopie
(2023)
Die wachsende Verfügbarkeit von magnetischen Nanopartikeln (MNPs) mit funktionalisierten
Partikeloberflächen eröffnet weitreichende Möglichkeiten für chemische, biologische und klinische
Analysemethoden. Durch Funktionalisierung kann eine gezielte Interaktion mit Molekülen bewirkt
werden, die im Allgemeinen auch die Beweglichkeit der MNPs verändern. Methoden zur
Charakterisierung von MNPs wie bspw. AC-Suszeptometrie, Magnetorelaxometrie (MRX) oder
Magnetic Particle Spectroscopy (MPS) können diese Änderung der Beweglichkeit bei MNPs
messen, wenn es sich um MNPs handelt, deren magnetisches Moment im Partikel fixiert ist. Damit
ist mit funktionalisierten MNPs indirekt auch die spezifische Messung von Molekülkonzentrationen
möglich. MNPs können zudem in biokompatibler Form hergestellt werden und sind dadurch auch
als in-vivo Marker einsetzbar. Das 2005 das erste Mal veröffentlichte Magnetic Particle Imaging
(MPI) kann als ein mittels Gradientenfeldern um die räumliche Kodierung erweitertes MPS
betrachtet werden. Dank biokompatibler MNPs handelt es sich dabei um eine in-vivo-taugliche,
nicht-invasive Bildgebungsmethode. Mit funktionalisierten MNPs als Marker ist damit im Prinzip
auch molekulare Bildgebung möglich, die durch Detektion der beteiligten Moleküle (Biomarker)
Stoffwechselprozesse räumlich abbilden kann. Im Vergleich zur Bildgebung von Gewebe- und
Knochenstrukturen lassen sich die diagnostischen Möglichkeiten durch molekulare Bildgebung
erheblich erweitern.
Rotationsdriftspektroskopie (Rotational Drift Spectroscopy, RDS) ist eine in dieser Arbeit
entwickelte Methode für die induktive Messung der Beweglichkeit von MNPs in flüssiger
Suspension. Es verwendet die Rotationsdrift von MNPs in rotierenden magnetischen Feldern als
Grundlage und bietet das Potential die Änderungen der Beweglichkeit von MNPs mit einer
Empfindlichkeit messen zu können, welche potentiell um mehrere Größenordnungen höher sein
kann als mit den oben erwähnten Verfahren. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die
Verwendbarkeit dieses Effekts als Spektroskopiemethode. Die Eigenschaften des RDS-Signals sind
jedoch auch als Grundlage für räumliche Kodierung vielversprechend. In weiterführenden Projekten
soll daher auch die Entwicklung von Rotationsdriftbildgebung (Rotating Drift Imaging, RDI) als ein
nicht-invasives Verfahren für molekulare Bildgebung angestrebt werden.
Der Grundgedanke von RDS entlehnt sich aus einem in 2006 veröffentlichten Sensordesign
basierend auf magnetische Mikropartikel in einem schwachen rotierenden Magnetfeld. Das
rotierende Magnetfeld ist dabei so schwach gewählt, dass sich das Partikel aufgrund der viskosen
Reibung nicht mehr synchron mit dem externen Feld drehen kann. Die Frequenz der resultierenden
asynchronen Rotationsdrift liegt unterhalb der Frequenz des externen Rotationsfelds und ist
Abhängig von der viskosen Reibung. Aufgrund dieser Abhängigkeit können Änderungen im
Reibungskoeffizienten des Partikels über Änderungen in der Rotationsdriftfrequenz gemessen
werden.
RDS zielt darauf ab, diese Rotationsdrift bei suspendierten MNPs über deren
makroskopische Magnetisierung messen zu können. Damit wird u.a. auch die nicht-invasive
Messung von MNPs innerhalb opaker biologischer Proben möglich. MNP-Suspensionen sind
großzahlige Nanopartikel-ensembles und können nicht wie ein einzelnes Mikropartikel gemessen
werden. Für die induktive Messung ist vor dem Start eine Ausrichtung aller magnetischen Momente
nötig, da sich deren makroskopische Magnetisierung andernfalls zu Null addiert. Aufgrund von
Rotationsdiffusion bleibt diese Ausrichtung nur eine begrenzte Zeit bestehen, so dass auch die
eigentliche Messung des RDS-Signals nur eine begrenzte Zeit möglich ist. Diese Ausrichtung wurde
in den ersten Experimenten durch einen kurzen Magnetfeldpuls erzeugt. In der Empfangsspule ist
die Induktion durch das Rotationsfeld typischer Weise um mehrere Größenordnungen höher als das
zu erwartende Signal und muss durch einen Tiefpass unterdrückt werden. In diesem Tiefpassfilter
ruft jedoch die Einkopplung des Anfangspulses eine Pulsantwort hervor, die ebenso mehrere
Größenordnungen des zu erwartenden Signals betragen kann und ähnlich langsam wie typische
Signale abklingt. Die Unterdrückung dieser Pulsantwort stellte in den ersten Experimenten die
größte Hürde da. Der erste Aufbau hatte eine Relaisschaltung zur Pulsunterdrückung und resultierte
in einer Totzeit von 3 ms zwischen Anfangspuls und Start der Messung. Aufgrund dieser Totzeit
waren die ersten Messungen auf größere Agglomerate und Sedimente von MNPs beschränkt, da nur
in diesem Fall eine hinreichend lange Zerfallsdauer der Probenmagnetisierung vorlag. Das
Verhalten derartiger Partikelsysteme ist jedoch aufgrund von mechanischer und magnetischer
Interpartikelwechselwirkung vergleichsweise komplex und theoretisch schwer modellierbar. Das
primäre Zielsystem für RDS hingegen, Eindomänenpartikel mit im Partikel fixierter Magnetisierung
und Punktsymmetrie bzgl. des Reibungstensors, erlaubt die Aufstellung einer parametrisierten
Funktion für den Signalverlauf. Es ermöglicht somit aufgrund der besseren Berechenbarkeit eine
solidere Auswertung des RDS-Signals. Um Eindomänenpartikel in wässriger Suspension mit
typischen Partikeldurchmessern um 100 nm messen zu können ist eine Verkürzung der Totzeit auf
mindestens 1/10 erforderlich.
Prinzipiell kann diese Problematik durch die Verwendung schneller Halbleiterschalter in
Verbindung mit einer präzise abstimmbaren induktiven Entkopplung des Spulensystems gemindert
werden. Simulationen des RDS-Signals für verschiedene RDS-Sequenzen zeigen jedoch noch zwei
weitere Möglichkeiten auf, die ohne aufwändigen Eingriffe in der Hardware auskommen. Zum
einen kann durch orthogonales Frequenzmischen mit geeignetem Frequenz- und Phasenverhältnis
eine Ausrichtung der magnetischen Momente bewirkt werden. Da die benötigten Frequenzen
vollständig im Sperrband des Tiefpassfilters liegen können, lässt sich damit die Pulsantwort bei
hinreichend „weichem“ Umschalten zwischen der Polarisierungssequenz und der RDS-Sequenz
vollständig vermeiden. Darüber hinaus zeigt sich, dass es bei Anwesenheit eines schwachen
Offsetfelds (< 10 % der Rotationsfeldamplitude) zu einer Ausrichtung der magnetischen Momente
kommt, wenn das magnetische Rotationsfeld seine Richtung ändert und diese Änderung nicht
abrupt erfolgt, sondern das Rotationsfeld übergangsweise in ein linear oszillierendes Feld übergeht.
Hingegen wird die Wirkung des Offsetfelds durch das Rotationsfeld vor und nach dem Wechsel
nahezu vollständig neutralisiert, so dass damit das Störsignale generierende Schalten eines
Offsetfelds ersetzt werden kann. Es ist auf diese Weise nicht möglich, Echosequenzen zu erzeugen,
da hier bei der für Echosequenzen benötigten Richtungsumkehr des Rotationsfelds die zuvor
aufgeprägte Phasenverteilung durch das Offsetfeld zerstört wird und somit anstelle einer
Signalechogenerierung eine neue RDS-Messung gestartet wird. Obwohl es Echosequenzen mit
Anfangspuls erlauben, mehr MNP Parameter zu messen, bietet dieser Ansatz dennoch
entscheidende Vorteile. So ergibt sich eine massive Vereinfachung der Hardware und es sind bei
gleicher Rotationsfrequenz deutlich höhere Wiederholraten möglich.
Die Vermeidung von Schaltvorgängen durch die Verwendung von Offsetfeldern ermöglicht
es, mit dem ursprünglichem Aufbau auch Partikelsysteme zu untersuchen, deren Relaxationszeit
weit unter 3 ms liegt. Hier zeigt sich, dass sich für unterschiedliche Partikelsysteme teils sehr
charakteristische Signalmuster ergeben. Diese lassen sich grob in drei Kategorien einteilen. Die
erste Kategorie sind suspendierte Eindomänenpartikel mit einer nicht vernachlässigbaren
Relaxationszeit. Hier handelt es sich um das bevorzugte Zielsystem für RDS, das durch die
Langevin-Gleichung beschrieben werden kann. Die zweite Kategorie sind Partikelsysteme, bei
denen die Relaxationsdauer vernachlässigbar ist. In diesem Fall kann der Signalverlauf mit der
Langevinfunktion beschrieben werden. Die dritte Kategorie umfasst alle übrigen Partikelsysteme,
insbesondere Suspensionen von MNP-Clustern, die u.a. aufgrund von Interpartikelwechselwirkung
komplexe Signalverläufe ergeben, die sich praktisch nicht berechnen lassen. Spektroskopische
Untersuchungen sind damit dennoch durch das Anlegen entsprechender Referenzdatenbanken
möglich (Fingerprinting). Multiparametrisches RDS, d.h. die Wiederholung der Messung für z.B.
unterschiedliche Amplituden oder unterschiedliche Viskositäten des Suspensionsmediums, erzeugt
aufgrund mehrerer nichtlinearer Abhängigkeiten massive Unterschiede im resultierenden
multidimensionalen Datensatz. Das verspricht die Erreichbarkeit hoher spektroskopischer
Trennschärfen bei geeigneter Partikel- und Sequenzoptimierung.
Die Simulationen und experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen grundsätzliche
Hürden und Möglichkeiten für das ebenfalls in dieser Arbeit eingeführte RDS auf. Es zeigt damit
grundlegende Aspekte auf, die für die Entwicklung von RDS-Hardware und die Optimierung von
MNP-Suspensionen nötig sind. Mit RDS wird in weiterführenden Arbeiten die Entwicklung von
hochempfindlichen Bioassays und die Erweiterung um die räumliche Kodierung angestrebt (RDI),
da der zugrunde liegende Effekt zugleich sehr vielversprechend als Grundlage für molekulare
Bildgebung ist.
In der vorliegenden Arbeit werden die Konzeption und Realisierung eines Computertomographen zur Materialanalyse auf Basis eines Rasterelektronenmikroskops mit einem räumlichen Auflösungsvermögen im Nanometerbereich diskutiert. Durch einen fokussierten Elektronenstrahl, der mit einer Beschleunigungsspannung von 30 kV auf eine mikrostrukturierte Wolframnadel mit einem Spitzenradius von bis zu 50 nm gezielt wird, entsteht ein kleiner Röntgenbrennfleck über den mit geometrischer Vergrößerung hochauflösende Projektionen eines zu untersuchenden Objekts erzeugt werden. Durch Rotation des Testobjekts werden Projektionen aus verschiedenen Blickwinkeln aufgenommen und über einen speziellen Rekonstruktionsalgorithmus zu einem 3-dimensionalen Bild zusammengefügt.
Bei der Beurteilung der Einzelkomponenten des Geräts wird insbesondere auf Struktur, Form und den elektrochemischen Herstellungsprozess der Röntgenquelle eingegangen. Eine ausreichend genaue Positionierung von Messobjekt und Röntgenbrennfleck wird über Piezoachsen realisiert, während die Stabilität des Röntgenbrennflecks über die Elektronenoptik des Rasterelektronenmikroskops und die Form der Quellnadel optimiert wird.
Das räumliche Auflösungsvermögen wird über die Linienspreizfunktion an Materialkanten abgeschätzt. Für eine Wolfram-Block-Quelle ergibt sich dabei ein Auflösungsvermögen von 325 nm – 400 nm in 3D, während der Quellfleck einer Wolframnadel das Auflösungsvermögen der Anlage auf 65 nm – 90 nm in 2D und 170 nm – 300 nm in 3D bei Messungen an einem AlCu29-Testobjekt anhebt. Außerdem werden die Auswirkungen der Phasenkontrastcharakteristik der Röntgenquelle auf die rekonstruierten Bilder nach Anwendung eines Paganin-Filters diskutiert. Dabei zeigt sich, dass durch Anwendung des Filters ein verbessertes Signal-zu-Rausch-Verhältnis auf Kosten der räumlichen Bildauflösung erzielt werden kann.
Eine Vergleichsmessung mit einem kommerziell verfügbaren Röntgenmikroskop zeigt die Stärken des vorgestellten Systems bei Untersuchung von stark absorbierenden Messobjekten. Das kompakte Design erlaubt eine Weiterentwicklung in Richtung eines nanoCT-Moduls als Upgrade Option für Rasterelektronenmikroskope im Gegensatz zu den weitaus teureren bisher verbreiteten nanoCT-Geräten.
Einerseits besteht die einfachste Möglichkeit zum Ladungs- und Informationstransport zwischen zwei Punkten in deren direkter Verbindung durch eindimensionale Kanäle. Andererseits besitzen topologische Materialien exotische und äußerst vorteilhafte Eigenschaften, weshalb es nahe liegt, dass schon bald neue Anwendungen aus ihnen realisiert werden. Wenn diese beiden Entwicklungen zusammenkommen, dann ist ein grundlegendes Verständnis von Quanteninterferenz oder Hybridisierungseffekten in eindimensionalen, topologischen Kanälen von fundamentaler Wichtigkeit. Deshalb werden in der vorliegenden Arbeit Wechselwirkungen von eindimensionalen, topologisch geschützten Kantenzuständen, die an ungeradzahligen Stufenkanten auf der (001)–Oberfläche von Pb1−xSnxSe auftreten, untersucht. Aufgrund der lateralen Lokalisierung auf wenige Nanometer um eine Stufenkante herum und der Notwendigkeit zwischen gerad- und ungeradzahligen Stufenkantenhöhen zu unterscheiden, bieten sich die Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie als Methoden an. Die neu entdeckten Kopplungs- bzw. Wechselwirkungseffekte zwischen benachbarten Kantenzuständen treten auf, sobald der Stufe zu Stufe Abstand einen kritischen Wert von dkri ≈ 25nm unterschreitet. Dieses Kriterium kann durch verschiedene räumliche Anordnungen von Stufenkanten erfüllt werden. Infolgedessen werden sich kreuzende, parallel verlaufende und zusammenlaufende Stufenkanten genauer untersucht. Bei letzteren verändert sich entlang der Struktur kontinuierlich der Abstand und damit die Kopplungsstärke zwischen den beiden Randkanälen. Infolgedessen wurden drei Koppelungsregime identifiziert. (I) Ausgehend von einer schwachen Wechselwirkung zeigt der für die Kantenzustände charakteristische Peak im Spektrum zunächst eine Verbreiterung und Verminderung der Intensität. (II) Mit weiter zunehmender Wechselwirkung beginnt sich der Zustand in zwei Peaks aufzuspalten, sodass ab dkri ≈ 15nm an beiden Stufenkanten durchgehen eine Doppelpeak zu beobachten ist . Mit weiter abnehmendem Abstand erreicht die Aufspaltung Werte von einigen 10 meV, während sich die Intensität weiter reduziert. (III) Sobald zwei Stufenkanten weniger als etwa 5nm voneinander getrennt sind, konvergieren aufgrund der schwindenden Intensität und des sinkenden energetischen Abstands der beiden Peaks zu den van Hove Singularitäten die Spektren an den Stufenkanten gegen das Spektrum über einer Terrasse. i Die Aufspaltung verläuft in den Bereichen I und II asymmetrisch, d. h. ein Peak verbleibt ungefähr bei der Ausgangsenergie, während der andere mit zunehmender Kopplung immer weiter weg schiebt. Bezüglich der Asymmetrie kann kein Unterschied festgestellt werden, ob die zusammenlaufenden Stufenkanten eine Insel oder Fehlstelleninsel bilden oder ob die Stufenkanten sogar gänzlich parallel verlaufen. Es zeigt sich keine Präferenz, ob zunächst der niederenergetische oder der hochenergetische Peak schiebt. Erst im Regime starker Kopplung (III) kann beobachtet werden, dass beide Peaks die Ausgangsenergie deutlich verlassen. Im Gegensatz dazu kann bei sich kreuzenden Stufen ein erheblicher Einfluss der Geometrie, in Form des eingeschlossenen Winkels, auf das Spektrum beobachtet werden. Unabhängig vom Winkel existiert am Kreuzungspunkt selbst kein Kantenzustand mehr. Die Zustände an den vier Stufen beginnen, abhängig vom Winkel, etwa 10-15nm vor dem Kreuzungspunkt abzuklingen. Überraschenderweise zeigt sich dabei, dass im Fall rechtwinkliger Stufen gar keine Aufspaltung zu beobachten ist, während bei allen anderen Winkeln ein Doppelpeak festgestellt werden kann. Diese Entdeckung deutet auf Orthogonalität bezüglich einer Quantenzahl bei den beteiligten Kantenzustände hin. Neben einer nur theoretisch vorhergesagten Spinpolarisation kann dieser Effekt auch von dem orbitalem Charakter der beteiligten Dirac–Kegel verursacht sein. Da der topologische Schutz in Pb1−xSnxSe durch Kristallsymmetrien garantiert ist, wird als letzter intrinsischer Effekt der Einfluss von eindimensionalen Defekten auf die Kantenzustände untersucht. Berücksichtigt werden dabei ein nicht näher klassifizierbarer, oberflächennaher Defekt und Schraubversetzungen. In beiden Fällen kann ebenfalls eine Aufspaltung des Kantenzustands in einen Doppelpeak gezeigt werden. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden die Grundlagen für eine Wiederverwendung von (Pb,Sn)Se–Oberflächen bei zukünftige Experimenten mit (magnetischen) Adatomen geschaffen. Durch Kombination von Inoenzerstäubung und Tempern wird dabei nicht nur eine gereinigte Oberfläche erzeugt, sondern es kann auch das Ferminiveau gezielt erhöht oder gesenkt werden. Dieser Effekt beruht auf eine Modifikation der Sn– Konzentration und der von ihr kontrollierten Anzahl an Defektelektronen. Als letztes sind erste Messungen an Cu- und Fe–dotierte Proben gezeigt. Durch die Adatome tritt eine n–Dotierung auf, welche den Dirac–Punkt des Systems in Richtung des Ferminiveaus verschiebt. Sobald er dieses erreicht hat kommt es zu Wechselwirkungsphänomenen an freistehenden Stufenkanten. Dies führt zu einer Doppelpeakstruktur mit einer feinen Aufspaltung von wenigen meV. Das Phänomen ist auf ein schmales Energiefenster beschränkt, bei dem die Lage des Dirac–Punkts nur etwa 5 meV (in beide Richtungen) von der des Ferminiveaus abweichen darf.
Die Fluoreszenzmikroskopie ist eine vielseitig einsetzbare Untersuchungsmethode für biologische Proben, bei der Biomoleküle selektiv mit Fluoreszenzfarbstoffen markiert werden, um sie dann mit sehr gutem Kontrast abzubilden. Dies ist auch mit mehreren verschiedenartigen Zielmolekülen gleichzeitig möglich, wobei üblicherweise verschiedene Farbstoffe eingesetzt werden, die über ihre Spektren unterschieden werden können.
Um die Anzahl gleichzeitig verwendbarer Färbungen zu maximieren, wird in dieser Arbeit zusätzlich zur spektralen Information auch das zeitliche Abklingverhalten der Fluoreszenzfarbstoffe mittels spektral aufgelöster Fluoreszenzlebensdauer-Mikroskopie (spectrally resolved fluorescence lifetime imaging microscopy, sFLIM) vermessen. Dazu wird die Probe in einem Konfokalmikroskop von drei abwechselnd gepulsten Lasern mit Wellenlängen von 485 nm, 532nm und 640nm angeregt. Die Detektion des Fluoreszenzlichtes erfolgt mit einer hohen spektralen Auflösung von 32 Kanälen und gleichzeitig mit sehr hoher zeitlicher Auflösung von einigen Picosekunden. Damit wird zu jedem detektierten Fluoreszenzphoton der Anregungslaser, der spektrale Kanal und die Ankunftszeit registriert. Diese detaillierte multidimensionale Information wird von einem Pattern-Matching-Algorithmus ausgewertet, der das Fluoreszenzsignal mit zuvor erstellten Referenzpattern der einzelnen Farbstoffe vergleicht. Der Algorithmus bestimmt so für jedes Pixel die Beiträge der einzelnen Farbstoffe.
Mit dieser Technik konnten pro Anregungslaser fünf verschiedene Färbungen gleichzeitig dargestellt werden, also theoretisch insgesamt 15 Färbungen. In der Praxis konnten mit allen drei Lasern zusammen insgesamt neun Färbungen abgebildet werden, wobei die Anzahl der Farben vor allem durch die anspruchsvolle Probenvorbereitung limitiert war. In anderen Versuchen konnte die sehr hohe Sensitivität des sFLIM-Systems genutzt werden, um verschiedene Zielmoleküle voneinander zu unterscheiden, obwohl sie alle mit demselben Farbstoff markiert waren. Dies war möglich, weil sich die Fluoreszenzeigenschaften eines Farbstoffmoleküls geringfügig in Abhängigkeit von seiner Umgebung ändern. Weiterhin konnte die sFLIM-Technik mit der hochauflösenden STED-Mikroskopie (STED: stimulated emission depletion) kombiniert werden, um so hochaufgelöste zweifarbige Bilder zu erzeugen, wobei nur ein einziger gemeinsamer STED-Laser benötigt wurde.
Die gleichzeitige Erfassung von mehreren photophysikalischen Messgrößen sowie deren Auswertung durch den Pattern-Matching-Algorithmus ermöglichten somit die Entwicklung von neuen Methoden der Fluoreszenzmikroskopie für Mehrfachfärbungen.
Schon heute bilden Einzelphotonenquellen einen wichtigen Baustein in der Photonik
und Quanteninformation. Der Fokus der Forschung liegt entsprechend auf dem
Finden und Charakterisieren dafür geeigneter Materialsysteme. Konkret beschäftigt
sich die vorliegende Arbeit vorwiegend mit dem Übergangsmetall-Dichalkogenid
(TMDC1 ) Wolframdiselenid und seinen Eigenschaften. Diese Wahl ist durch den
direkte Zugang zu Einzelphotonenquellen begründet, die sich in dessen Monolagen
ausbilden können. Diese Lichtquellen können über eine Modulation der Verspannung
der Monolage gezielt aktiviert werden. Durch die, verglichen mit ihrem Volumen,
riesige Kontaktfläche lassen sich Monolagen zudem mit Hilfe des Substrats, auf das
sie transferiert wurden, wesentlich beeinflussen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden
Monolagen von WSe2 in unterschiedlichen Bauteilen wie zirkulare Bragg-Gittern oder
vorstrukturierten, metallischen Oberflächen implementiert und die Photolumineszenz
des TMDCs untersucht. Diese Arbeit belegt die Möglichkeit, Einzelphotonenquellen basierend
aufWSe2 -Monolagen auf verschiedenste Weise modulieren zu können. Dank ihrer zwei-
dimensionalen Geometrie lassen sie sich einfach in bestehende Strukturen integrieren
oder auch in der Zukunft mit weiteren 2D-Materialien kombinieren.
Exziton-Polaritonen (Polaritonen), hybride Quasiteilchen, die durch die starke Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen mit Kavitätsphotonen entstehen, stellen auf Grund ihrer vielseitigen und kontrollierbaren Eigenschaften einen vielversprechenden Kandidaten für die Entwicklung einer neuen Generation von nichtlinearen und integrierten elektrooptischen Bauteilen dar. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und Untersuchung kompakter elektrooptischer Bauelemente auf der Basis von Exziton-Polaritonen in Halbleitermikrokavitäten.
Als erstes wird die Implementierung einer elektrisch angeregten, oberflächenemittierenden Polariton-Laserdiode vorgestellt, die ohne ein externes Magnetfeld arbeiten kann. Dafür wird der Schichtaufbau, der Q-Faktor, das Dotierprofil und die RabiAufspaltung der Polariton-Laserdiode optimiert. Der Q-Faktor des finalen Aufbaus beläuft sich auf Q ~ 16.000, während die Rabi-Aufspaltung im Bereich von ~ 11,0 meV liegt. Darauf aufbauend werden Signaturen der Polariton-Kondensation unter elektrischer Anregung, wie ein nichtlinearer Anstieg der Intensität, die Reduktion der Linienbreite und eine fortgesetzte Verschiebung der Emission zu höheren Energien oberhalb der ersten Schwelle, demonstriert. Ferner werden die Kohärenzeigenschaften des Polariton-Kondensats mittels Interferenzspektroskopie untersucht.
Basierend auf den optimierten Halbleiter-Mikroresonatoren wird eine Kontaktplattform für die elektrische Anregung ein- und zweidimensionaler Gitterstrukturen entwickelt. Dazu wird die Bandstrukturbildung eines Quadrat- und Graphen-Gitters unter elektrischer Anregung im linearen Regime untersucht und mit den Ergebnissen der optischen Charakterisierung verglichen. Die erhaltenen Dispersionen lassen sich durch das zugehörige Tight-Binding-Modell beschreiben. Ferner wird auch eine elektrisch induzierte Nichtlinearität in der Emission demonstriert. Die untersuchte Laser-Mode liegt auf der Höhe des unteren Flachbandes und an der Position der Γ-Punkte in der zweiten Brillouin-Zone. Die zugehörige Modenstruktur weist die erwartete Kagome-Symmetrie auf. Abschließend wird die Bandstrukturbildung eines SSH-Gitters mit eingebautem Defekt unter elektrischer Anregung untersucht und einige Eigenschaften des topologisch geschützten Defektzustandes gezeigt. Dazu gehört vor allem die Ausbildung der lokalisierten Defektmode in der Mitte der S-Bandlücke. Die erhaltenen Ergebnisse stellen einen wichtigen Schritt in der Realisierung eines elektrisch betriebenen topologischen Polariton-Lasers dar.
Abschließend wird ein elektrooptisches Bauteil auf der Basis von Polaritonen in einem Mikrodrahtresonator vorgestellt, in dem sich die Propagation eines PolaritonKondensats mittels eines elektrostatischen Feldes kontrollieren lässt. Das Funktionsprinzip des Polariton-Schalters beruht auf der Kombination einer elektrostatischen Potentialsenke unterhalb des Kontaktes und der damit verbundenen erhöhten ExzitonIonisationsrate. Der Schaltvorgang wird sowohl qualitativ als auch quantitativ analysiert und die Erhaltenen Ergebnisse durch die Modellierung des Systems über die GrossPitaevskii-Gleichung beschrieben. Zusätzlich wird ein negativer differentieller Widerstand und ein bistabiles Verhalten in der Strom-Spannungs-Charakteristik in Abhängigkeit von der Ladungsträgerdichte im Kontaktbereich beobachtet. Dieses Verhalten wird auf gegenseitig konkurrierende Kondensats-Zustände innerhalb der Potentialsenke und deren Besetzung und damit direkt auf den räumlichen Freiheitsgrad der PolaritonZustände zurückgeführt.
Kavitäts-Exziton-Polaritonen (Polaritonen) sind hybride Quasiteilchen, die sich aufgrund starker Kopplung von Halbleiter-Exzitonen mit Kavitätsphotonen ausbilden. Diese Quasiteilchen weisen eine Reihe interessanter Eigenschaften auf, was sie einerseits für die Grundlagenforschung, andererseits auch für die Entwicklung neuartiger Bauteile sehr vielversprechend macht. Bei Erreichen einer ausreichend großen Teilchendichte geht das System in den Exziton-Polariton-Kondensationszustand über, was zur Emission von laserartigem Licht führt. Organische Halbleiter als aktives Emittermaterial zeigen in diesem Kontext großes Potential, da deren Exzitonen neben großen Oszillatorstärken auch hohe Bindungsenergien aufweisen. Deshalb ist es möglich, unter Verwendung organischer Halbleiter selbst bei Umgebungsbedingungen äußerst stabile Polaritonen zu erzeugen. Eine wichtige Voraussetzung zur Umsetzung von integrierten opto-elektronischen Bauteilen basierend auf Polaritonen ist der kontrollierte räumliche Einschluss sowie die Realisierung von frei konfigurierbaren Potentiallandschaften. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Untersuchung geeigneter Plattformen zur Erzeugung von Exziton-Polaritonen und Polaritonkondensaten in hemisphärischen Mikrokavitäten, in die organische Halbleiter eingebettet sind.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der volumenbildgebenden Untersuchung von mechanischen Ermüdungsprozessen in Titan-Zahnimplantaten. Im Vordergrund steht die Entwicklung einer neuen Messmethode der In-situ-Mikrotomografie am Synchrotron.
Zahnimplantate werden beim Gebrauch mechanisch wiederholt belastet (Wechsellast). Nach vielen zyklischen Belastungen können aufgrund von mikroplastische Verformungen Ermüdungsschäden auftreten. Diese können im Extremfall zum Versagen und Verlust eines Implantats führen. Die Computertomographie ist eine sehr geeignete zerstörungsfrei Prüfmethode, um Zahnimplantate zu untersuchen. Diese Arbeit erweitert die bisherige CT-Methode insofern, dass In-situ-Beobachtungen bei mechanischer Belastung möglich sind.
Die in dieser Arbeit untersuchten Zahnimplantate weisen an der Implantat-Abutment-Grenzfläche bei eintretender Ermüdung einen Mikrospalt auf. Dieser wird als Indikator für einsetzende Fatigue- Prozesse benutzt. Der in der Synchrotron CT verfügbare Inlinephasenkontrast ermöglicht eine verbesserte Bestimmung der Mikrospaltgröße. Da die schnellen Bewegungen der Ermüdungsprüfung mittels Standard-CT-Verfahren schwer zu erfassen sind, war die stroboskopische Aufnahmemethode das zielführende Messverfahren, um in-situ-Prüfung zu ermöglichen.
Die 4 kommerziellen Zahnimplantattypen werden neben der In-situ-Fatigue Prüfung auch mittels klassischer Ermüdungsprüfung untersucht und mit der Neuen Messmethode verglichen. Die hier entwickelte In-situ-Fatigue-Prüfstation kann Proben bis zu 345 N tomographisch untersuchen. Neben den experimentellen Untersuchungen wird eine statische FEM-Betrachtung durchgeführt und mit experimentellen Messdaten verglichen. Zuletzt wird mit der entwickelten Messtation Knochenrisse in der Implantat Umgebung untersucht.
Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt.
Verlustarmer Ladungsträgertransport ist für die Realisierung effizienter und kleiner elektronischer Bauteile von großem Interesse. Dies hilft entstehende Wärme zu minimieren und den Energieverbrauch gleichzeitig zu reduzieren. Einzelne Streuprozesse, die den Verlust bei Ladungsträgertransport bestimmen, laufen jedoch auf Längenskalen von Nano- bis Mikrometern ab. Um diese detailliert untersuchen zu können, bedarf es Messmethoden mit hoher zeitlicher oder örtlicher Auflösung. Für Letztere gibt es wenige etablierte Experimente, häufig basierend auf der Rastertunnelmikroskopie, welche jedoch verschiedenen Einschränkungen unterliegen. Um die Möglichkeiten der Detektion von Ladungsträgertransport auf Distanzen der mittleren freien Weglänge und damit im ballistischen Regime zu verbessern, wurde im Rahmen dieser Dissertation die Molekulare Nanosonde charakterisiert und etabliert. Diese Messmethode nutzt ein einzelnes Molekül als Detektor für Ladungsträger, welche mit der Sondenspitze des Rastertunnelmikroskops (RTM) wenige Nanometer entfernt vom Molekül in das untersuchte Substrat injiziert werden. Die hohe Auflösung des RTM in Kombination mit der geringen Ausdehnung des molekularen Detektors ermöglicht dabei atomare Kontrolle von Transportpfaden über wenige Nanometer. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich der Charakterisierung der Molekularen Nanosonde. Hierfür werden zunächst die elektronischen Eigenschaften dreier Phthalocyanine mittels Rastertunnelspektroskpie untersucht, welche im Folgenden zur Charakterisierung des Moleküls als Detektor Anwendung finden. Die anschließende Analyse der Potentiallandschaft der Tautomerisation von H2Pc und HPc zeigt, dass die NH- Streckschwinung einem effizienten Schaltprozess zu Grunde liegt. Darauf basierend wird der Einfluss der Umgebung anhand von einzelnen Adatomen sowie des Substrats selbst auf den molekularen Schalter analysiert. In beiden Fällen zeigt sich eine signifikante Änderung der Potentiallandschaft der Tautomerisation. Anschließend wird der Einfluss geometrischer Eigenschaften des Moleküls selbst untersucht, wobei sich eine Entkopplung vom Substrat auf Grund von dreidimensionalen tert-Butyl-Substituenten ergibt. Zusätzlich zeigt sich bei dem Vergleich von Naphthalocyanin zu Phthalocyanin der Einfluss lateraler Ausdehnung auf die Detektionsfläche, was einen nicht-punktförmigen Detektor bestätigt. Im letzten Abschnitt werden zwei Anwendungen der Molekularen Nanosonde präsentiert. Zunächst wird mit Phthalocyanin auf Ag(111) demonstriert, dass die Interferenz von ballistischen Ladungsträgern auf Distanzen von wenigen Nanometern mit dieser Technik detektierbar ist. Im zweiten Teil zeigt sich, dass der ballistische Transport auf einer Pd(110)-Oberfläche durch die anisotrope Reihenstruktur auf atomarer Skala moduliert wird.
Stationäre Gasturbinen können von großer Bedeutung für die Verlangsamung des Klima-wandels und bei der Bewältigung der Energiewende sein. Für die Weiterentwicklung von Gasturbinen zu höheren Betriebstemperaturen und damit einhergehend zu höheren Wirkungs-graden werden berührungslose Messverfahren zur Ermittlung der Oberflächentemperatur von Turbinenschaufeln und der Gastemperatur der heißen Verbrennungsgase während des Be-triebs benötigt. Im Rahmen dieser Arbeit werden daher Methoden der berührungslosen Tem-peraturmessung unter Verwendung von Infrarotstrahlung untersucht.
Die berührungslose Messung der Oberflächentemperatur moderner Turbinenschaufeln muss aufgrund derer infrarot-optischer Oberflächeneigenschaften im Wellenlängenbereich des mitt-leren Infrarots durchgeführt werden, in welchem die Turbinenbrenngase starke Absorptions-banden aufweisen. Zur Entwicklung eines adäquaten Strahlungsthermometers für diesen Zweck wurden im Rahmen dieser Arbeit daher durch Ermittlung von Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid und Wasserdampf bei hohen Temperaturen und Drücken in einer ei-gens hierfür konstruierten Heißgas-Messzelle zunächst Wellenlängenbereiche identifiziert, in welchen die geplanten Messungen möglich sind. Anschließend wurde der Prototyp eines ent-sprechend konfigurierten Strahlungsthermometers im Zuge des Testlaufes einer vollskaligen Gasturbine erfolgreich erprobt.
Weiterhin wurden im Rahmen dieser Arbeit zwei mögliche Verfahren zur berührungslosen Gastemperaturmessung untersucht. Das erste untersuchte Verfahren setzt ebenfalls auf Strah-lungsthermometrie. Dieses Verfahren sieht vor, aufgrund der Temperaturabhängigkeit des spektralen Transmissionsgrades in den Randbereichen von gesättigten Absorptionsbanden von Gasen aus der in diesen Bereichen transmittierten spektralen Strahldichte auf die Gastempera-tur zu schließen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Voruntersuchungen für dieses Tempera-turmessverfahren durchgeführt. So konnten auf der Grundlage von experimentell ermittelten Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid bei Drücken zwischen 5 kPa und 600 kPa und Gastemperaturen zwischen Raumtemperatur und 1073 K für das geplante Verfahren nutzbare Wellenlängenintervalle insbesondere im Bereich der Kohlenstoffdioxid-Bande bei 4,26 µm identifiziert werden.
Das zweite im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Verfahren zur berührungslosen Gastem-peraturmessung basiert auf der Temperaturabhängigkeit der Wellenlängenposition der Trans-missionsminima der Absorptionsbanden von infrarot-aktiven Gasen. Im Hinblick darauf wur-de dieses Phänomen anhand von experimentell bestimmten hochaufgelösten Transmissions-spektren von Kohlenstoffdioxid überprüft. Weiterhin wurden mögliche Wellenlängenbereiche identifiziert und hinsichtlich ihrer Eignung für das geplante Verfahren charakterisiert. Als am vielversprechendsten erwiesen sich hierbei Teilbanden in den Bereichen um 2,7 µm und um 9,2 µm. Unter Beimischung von Stickstoff mit Partialdrücken von bis zu 390 kPa erwies sich zudem auch die Bande bei 4,26 µm als geeignet.
Die im Rahmen dieser Arbeit experimentell ermittelten Transmissionsspektren konnten dar-über hinaus schließlich durch Vergleich mit entsprechenden HITRAN-Simulationen verifiziert werden.
Neue physikalische Erkenntnisse vervollständigen die Sicht auf die Welt und erschließen gleichzeitig Wege für Folgeexperimente und technische Anwendungen. Das letzte Jahrzehnt der Festkörperforschung war vom zunehmenden Fokus der theoretischen und experimentellen Erkundung topologischer Materialien geprägt. Eine fundamentale Eigenschaft ist ihre Resistenz gegenüber solchen Störungen, welche spezielle physikalische Symmetrien nicht verletzen. Insbesondere die Topologischen Isolatoren - Halbleiter mit isolierenden Volumen- sowie gleichzeitig leitenden und spinpolarisierten Oberflächenzuständen - sind vielversprechende Kandidaten zur Realisierung breitgefächerter spintronischer Einsatzgebiete. Bis zur Verwirklichung von Quantencomputern und anderer, heute noch exotisch anmutender Konzepte bedarf es allerdings ein umfassenderes Verständnis der grundlegenden, physikalischen Zusammenhänge. Diese kommen vor allem an Grenzflächen zum Tragen, weshalb oberflächensensitive Methoden bei der Entdeckung der Topologischen Isolatoren eine wichtige Rolle spielten.
Im Rahmen dieser Arbeit werden daher strukturelle, elektronische und magnetische Eigenschaften Topologischer Isolatoren mittels Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie sowie begleitenden Methoden untersucht.
Die Veränderung der Element-Ausgangskonzentration während dem Wachstum des prototypischen Topologischen Isolators Bi2Te3 führt zur Realisierung eines topologischen p-n Übergangs innerhalb des Kristalls. Bei einem spezifischen Verhältnis von Bi zu Te in der Schmelze kommt es aufgrund unterschiedlicher Erstarrungstemperaturen der Komponenten zu einer Ansammlung von Bi- und Te-reichen Gegenden an den gegenüberliegenden Enden des Kristalls. In diesen bildet sich infolge des jeweiligen Elementüberschusses durch Kristallersetzungen und -fehlstellen eine Dotierung des Materials aus. Daraus resultiert die Existenz eines Übergangsbereiches, welcher durch Transportmessungen verifiziert werden kann. Mit der räumlich auflösenden Rastertunnelmikroskopie wird diese Gegend lokalisiert und strukturell sowie elektronisch untersucht. Innerhalb des Übergangsbereiches treten charakteristische Kristalldefekte beider Arten auf - eine Defektunterdrückung bleibt folglich aus. Dennoch ist dort der Beitrag der Defekte zum Stromtransport aufgrund ihres gegensätzlichen Dotiercharakters vernachlässigbar, sodass der topologische Oberflächenzustand die maßgeblichen physikalischen Eigenschaften bestimmt. Darüber hinaus tritt der Übergangsbereich in energetischen und räumlichen Größenordnungen auf, die Anwendungen bei Raumtemperatur denkbar machen.
Neben der Veränderung Topologischer Isolatoren durch den gezielten Einsatz intrinsischer Kristalldefekte bieten magnetische Störungen die Möglichkeit zur Prüfung des topologischen Oberflächenzustandes auf dessen Widerstandsfähigkeit sowie der gegenseitigen Wechselwirkungen. Die Zeitumkehrinvarianz ist ursächlich für den topologischen Schutz des Oberflächenzustandes, weshalb magnetische Oberflächen- und Volumendotierung diese Symmetrie brechen und zu neuartigem Verhalten führen kann.
Die Oberflächendotierung Topologischer Isolatoren kann zu einer starken Bandverbiegung und einer energetischen Verschiebung des Fermi-Niveaus führen. Bei einer wohldosierten Menge der Adatome auf p-dotiertem Bi2Te3 kommt die Fermi-Energie innerhalb der Volumenzustands-Bandlücke zum Liegen. Folglich wird bei Energien rund um das Fermi-Niveau lediglich der topologische Oberflächenzustand bevölkert, welcher eine Wechselwirkung zwischen den Adatomen vermitteln kann. Für Mn-Adatome kann Rückstreuung beobachtet werden, die aufgrund der Zeitumkehrinvarianz in undotierten Topologischen Isolatoren verboten ist. Die überraschenderweise starken und fokussierten Streuintensitäten über mesoskopische Distanzen hinweg resultieren aus der ferromagnetischen Kopplung nahegelegener Adsorbate, was durch theoretische Berechnungen und Röntgendichroismus-Untersuchungen bestätigt wird. Gleichwohl wird für die Proben ein superparamagnetisches Verhalten beobachtet.
Im Gegensatz dazu führt die ausreichende Volumendotierung von Sb2Te3 mit V-Atomen zu einem weitreichend ferromagnetischen Verhalten. Erstaunlicherweise kann trotz der weitläufig verbreiteten Theorie Zeitumkehrinvarianz-gebrochener Dirac-Zustände und der experimentellen Entdeckung des Anormalen Quanten-Hall-Effektes in ähnlichen Probensystemen keinerlei Anzeichen einer spektroskopischen Bandlücke beobachtet werden. Dies ist eine direkte Auswirkung der dualen Natur der magnetischen Adatome: Während sie einerseits eine magnetisch induzierte Bandlücke öffnen, besetzen sie diese durch Störstellenresonanzen wieder. Ihr stark lokaler Charakter kann durch die Aufnahme ihrer räumlichen Verteilung aufgezeichnet werden und führt zu einer Mobilitäts-Bandlücke, deren Indizien durch vergleichende Untersuchungen an undotiertem und dotiertem Sb2Te3 bestätigt werden.
Ziel dieser Arbeit war die Stabilisierung von Cadmiumsulfid CdS mit Pluronic P123, einem Polymer.
CdS ist ein Halbleiter, der zum Beispiel in der Photonik und bei optischen Anwendungen eingesetzt wird und ist deshalb äußerst interessant, da seine Bandlücke als Nanopartikel verschiebbar ist. Für die Photovoltaik ist es ein attraktives Material, da es im sichtbaren Licht absorbiert und durch die Bandlückenverschiebung effektiver absorbieren kann. Dies ist unter dem Namen Quantum Size Effekt bekannt. Als Feststoff ist CdS für einen solchen Anwendungsbereich weniger geeignet, zumal der Effekt der Bandlückenverschiebung dort nicht auftritt. Wissenschaftler bemühen sich deshalb CdS als Nanopartikeln zu stabilisieren, weil CdS in wässrigen Lösungen ein stark aggregierendes System, also stark hydrophob ist. Es wurden zwei Kriterien für die erfolgreiche Stabilisierung von CdS festgelegt. Zum einen muss das Cds homogen im Medium verteilt sein und darf nicht agglomerieren. Zum anderen, müssen die CdS Nanopartikel kleiner als 100 A sein.
In meiner Arbeit habe ich solche Partikel hergestellt und stabilisiert, d.h. verhindert, dass die Partikel weiterwachsen und gleichzeitig ihre Bandlücke verschoben wird. Die Herausforderung liegt nicht in der Herstellung, aber in der Lösung von CdS im Trägerstoff, da CdS in den meisten Flüssigkeiten nicht löslich ist und ausfällt. Die Stabilisierung in wässrigen Lösungen wurde das erste Mal durch Herrn Prof. Dr. Rempel mit Ethylendiamintetraessigsäure EDTA erfolgreich durchgeführt. Mit EDTA können jedoch nur sehr kleine Konzentrationen stabilisiert werden. Zudem können Parameter wie Größe und Geschwindigkeit der Reaktion beim Stabilisieren der CdS-Nanopartikel nicht angepasst oder beeinflusst werden. Dieses Problem ist dem, vieler medizinischer Wirkstoffe sehr ähnlich, die in hohen Konzentrationen verabreicht werden sollen, aber nicht oder nur schwer in Wasser löslich sind (Bsp. Kurkumin). Ein vielversprechender Lösungsweg ist dort, die Wirkstoffe in große Trägerpartikel (sog. Mizellen) einzuschleusen, die ihrerseits gut löslich sind. In meiner Arbeit habe ich genau diesen Ansatz für CdS verfolgt. Als Trägerpartikel/Mizelle wurde das bekannte Copolymer Pluronic P123 verwendet. Aus dieser Pluronic Produktreihe wird P123 gewählt, da es die größte Masse bei gleichzeitig höchstem Anteil von Polypropylenoxid PPO im Vergleich zur Gesamtkettenlänge hat. P123 ist ein ternäres Polyether oder Dreiblockkopolymer und wird von BASAF industriell produziert. Es besteht aus drei Böcken, dem mittlere Block Polypropylenoxid PPO und den beiden äußeren Blöcken Polyethylenoxid PEO. Der Buchstabe P steht für pastös, die ersten beiden Ziffern in P123 mit 300 multipliziert ergeben das molare Gewicht und die letzte Ziffer mit 10 multipliziert entspricht dem prozentualen Gewichtsanteil PEO. Die Bildung von Mizellen aus den P123 Molekülen kann bewusst über geringe Temperaturänderungen gesteuert werden. Bei ungefähr Raumtemperatur liegen Mizellen vor, die sich bei höheren Temperaturen von sphärischen in wurmartige Mizellen umwandeln. Oberhalb einer Konzentration von 30 Gewichtsprozent wtp bilden die Mizellen außerdem einen Flüssigkristall. Ich habe in meiner Arbeit zunächst P123 mit Hilfe von Röntgenstreuung untersucht. Anders als andere Methoden gibt Röntgenstreuung direkten Aufschluss über die Morphologie der Stoffe. Röntgenstreuung kann die Mischung von P123 mit CdS abbilden und lässt darauf schließen, ob das Ziel erreicht werden konnte, stabile CdS Nanopartikel in P123 zu binden.
Für die Stabilisierung der Nanopartikel ist es zunächst notwendig die richtigen Temperaturen für die Ausgangslösungen und gemischten Lösungen zu finden. Dazu muss P123 viel genauer untersucht werden, als der momentane Kenntnisstand in der Literatur. Zu diesem Zweck als auch für die Analyse des stabilisierten CdS habe ich ein neues Instrument am LRM entwickelt, sowie eine temperierbare Probenumgebung für Flüssigkeiten fürs Vakuum, um morphologische Eigenschaften aus Streuamplituden und -winkeln zu entschlüsseln. Diese Röntgenstreuanlage wurde konzipiert und gebaut, um auch im Labor P123 in kleinen Konzentrationen messen zu können. Röntgenkleinwinkelstreuung eignet sich besonders als Messmethode, da die Probe mit einer hohen statistischen Relevanz in Flüssigkeit und in verschiedenen Konzentrationen analysiert werden kann.
Für die Konzentrationen 5, 10 und 30 wtp konnte das temperaturabhängige Verhalten von P123 präzise mit Röntgenkleinwinkelstreuung SAXS gemessen und dargestellt werden. Für 5 wtp konnten die Größen der Unimere und Mizellen bestimmt werden. Trotz der nicht vorhandenen Absolutkalibration für diese Konzentration konnten dank des neu eingeführten Parameters kappa eine Dehydrierung der Mizellen mit steigender Temperatur abgeschätzt, sowie eine Hysterese zwischen dem Heizen und Abkühlen festgestellt werden. Für die Konzentration von 10 wtp wurden kleinere Temperaturschritte gewählt und die Messungen zusätzlich absolut kalibriert. Es wurden die Größen und Streulängendichten SLD der Unimere und Mizellen präzise bestimmt und ein vollständiges Form-Phasendiagramm erstellt. Auch für diese Konzentration konnte eine Hysterese eindeutig an der Größe, SLD und am Parameter kappa gezeigt werden, sowie eine Dehydrierung des Mizellenkerns. Dies beweist, dass der Parameter kappa geeignet ist, um bei nicht absolut kalibrierten Messungen, Aussagen über die Hydrierung und Hysterese komplexer Kern-Hülle Modelle zu machen. Für die Konzentration von 30 wtp konnte zwischen 23°C und 35°C eine FCC Struktur nachgewiesen werden. Dabei vergrößert sich die Gitterkonstante der FCC Struktur von 260 A auf 289 A in Abhängigkeit der Temperatur.
Durch das Mischen zweier Lösungen, zum einen CdCl2 und 30 wtp P123 und zum anderen Na2S und 30 wtp P123, konnte CdS erfolgreich stabilisiert werden. Mit einer Kamera wurde die Gelbfärbung der Lösung, und somit die Bildung des CdS, in Abhängigkeit der Zeit untersucht. Es konnte festgestellt werden, dass das Bilden der CdS Nanopartikel je nach Konzentration und Temperierprogramm zwischen 30 und 300 Sekunden dauert und einer logistischen Wachstumsfunktion folgt. Höhere Konzentrationen CdS bewirken einen schnelleren Anstieg der Wachstumsfunktion. Mittels UV-Vis Spektroskopie konnte gezeigt werden, dass die Bandlücke von CdS mit steigender Konzentration konstant bei 2,52 eV bleibt. Eine solche Verschiebung der Bandlücke von ungefähr 0,05 eV im Vergleich zum Festkörper, deutet auf einen CdS Partikeldurchmesser von 80A hin. Mit SAXS konnte gezeigt werden, dass sich die flüssigkristalline Struktur des P123 bei zwei verschiedenen Konzentrationen CdS, von 0,005 und 0,1 M, nicht ändert. Das CdS wird zwischen den Mizellen, also durch die Bildung des Flüssigkristalls, und im Kern der Mizelle aufgrund seiner Hydrophobizität stabilisiert. Die Anfangs definierten Kriterien für eine erfolgreiche Stabilisierung wurden erfüllt.
P123 ist ein hervorragend geeignetes Polymer, um hydrophobes CdS, sowohl durch die Bildung eines Flüssigkristalls, als auch im Kern der Mizelle zu stabilisieren.
A search for strongly produced supersymmetric particles using signatures involving multiple energetic jets and either two isolated same-sign leptons (\(e\) or \(µ\)), or at least three isolated leptons, is presented. The analysis relies on the identification of \(b\)-jets and high missing transverse momentum to achieve good sensitivity. A data sample of proton-proton collisions at \(\sqrt{s} = 13\) TeV recorded with the ATLAS detector at the Large Hadron Collider in 2015 and 2016, corresponding to a total integrated luminosity of 36.1 fb\(^{−1}\), is used for the search. No significant excess over the Standard Model prediction is observed. The results are interpreted in several simplified supersymmetric models featuring \(R\)-parity conservation or \(R\)-parity violation, extending the exclusion limits from previous searches. In models considering gluino pair production, gluino masses are excluded up to 1.87 TeV at 95% confidence level. When bottom squarks are pair-produced and decay to a chargino and a top quark, models with bottom squark masses below 700 GeV and light neutralinos are excluded at 95% confidence level. In addition, model-independent limits are set on a possible contribution of new phenomena to the signal region yields.
Das Forschungsgebiet der Perowskit‐Halbleiter entwickelt sich rasant. Ein Vorteil besteht darin, dass sich damit Solarzellen und optoelektronische Bauelemente von der Fotodiode bis zum Laser einfach aus einer Lösung herstellen lassen. Damit ist zum Beispiel die Herstellung durch Drucken einer „Solarzellentinte“ möglich. Der geringe Energiebedarf durch niedrige Prozesstemperaturen verkürzt zudem die Energierückgewinnungszeit drastisch im Vergleich zu konventionellen Solarzellen. Obwohl noch eine junge Technologie, erreichen Perowskit‐Solarzellen bereits heute Wirkungsgrade bis etwa 25 % und sind damit auf Augenhöhe mit konventionellen Dünnschichttechnologien. Ein weiterer Vorteil besteht darin, dass sich die Bandlücke durch chemische Modifikation einfach an Anwendungen anpassen lässt. Zu den Herausforderungen der Forschung zählen noch die geringe Lebensdauer und chemische Langzeitstabilität sowie die Suche nach ungiftigen Ersatzstoffen für das Blei. Kommerzielle Anwendungen sind bereits absehbar.
Im Rahmen dieser Dissertation wurden organische Dünnschichten und deren Grenzflächen an Metallen mittels Photoemissionsspektroskopie untersucht. Hierbei wurden, unter Einstrahlung von Photonen mit einer Energie von zumeist 20-50 eV Elektronen des Valenzbandes des zu untersuchenden Probensystems ausgelöst, und in Abhängigkeit der kinetischen Energie und des Austrittswinkels bzw. Impulses charakterisiert. Eine wesentliche Aufgabe dieser Arbeit war es, die technische Entwicklung experimenteller Apparaturen des letzten Jahrzehnts dazu zu verwenden, um mit möglichst großer energetischer Auflösung bereits etablierte aber dennoch vielversprechende Systeme erneut zu untersuchen.
Im ersten Hauptabschnitt wurden hierzu Einzel- und Doppelschichten bestehend aus Pentacenmolekülen mittels Molekularstrahlepitaxie auf einer Ag(110)-Oberfläche abgeschieden. Eine anschließende Untersuchung der emittierten Photoelektronen mittels Impulsmikroskopie, wodurch man in der Lage ist, die Photoelektronen des gesamten oberen Halbraumes gleichzeitig zu detektieren, ergab eine Verkippung der Moleküle der ersten und zweiten Lage der Doppelschichten. Im Vergleich hierzu liegen die Moleküle der Einzelschicht flach auf dem Substrat auf. Der Übergang von der Einzel- zur Doppelschicht erwirkt demnach eine Verkippung der Moleküle der ersten Lage, welche aufgrund der direkten Wechselwirkung mit dem Substrat nicht zu erwarten war. Im weiteren Verlauf dieses Abschnittes konnten unter Verwendung eines hemisphärischen Analysators mit hoher Energieauflösung weitere Feinheiten des Valenzbandspektrums, wie z.B. ein ungewöhnlicher Kurvenverlauf des Intensitätsmaximums des zweiten besetzten Molekülorbitals der ersten (unteren) Pentacenlage ausgemacht werden.
Im zweiten Hauptabschnitt wurde eine energetisch schmale Resonanz, welche in der Literatur mit dem Kondoeffekt in Verbindung gebracht wird, im Valenzbandspektrum zweier unterschiedlicher Metall-Phthalocyaninmoleküle (Nickel- und Kupfer-Phthalocyanin) auf den drei Oberflächen Ag(100), Ag(110) und Ag(111) adsorbiert und auf ihre Temperaturabhängigkeit im Bereich von 20-300 Kelvin untersucht. Hierbei ergab sich neben der Feststellung des Vorhandenseins des Maximums auf allen drei Silber-Oberflächen ein energetischer Versatz dieses Maximums durch Abkühlen der Probe im Falle der Substrate Ag(100) und Ag(110), welcher in der vorliegenden Größenordnung von bis zu 100 meV ungewöhnlich für bisherige bekannte Kondosysteme ist. Auf Ag(111) konnte kein signifikanter Versatz im Rahmen der Messungenauigkeit festgestellt werden. Im weiteren Verlauf wurden auch von diesen Probensystemen Messungen mittels Impulsmikroskopie durchgeführt, welche in den dadurch erhaltenen Impulskarten geringe Anomalien aufwiesen. Insgesamt kann das vorliegende Verhalten dieser Systeme bis zum Abschluss dieser Arbeit nicht endgültig erklärt werden. Die für organische Systeme höchst ungewöhnliche Theorie der Ausbildung eines Kondogitters, in welcher die Wechselwirkung einzelner Störstellen zur Ausbildung eines elektronenartigen Bandes führt, wäre jedoch zunächst in der Lage, ein derartiges Verhalten, wenn auch nicht in dem hier gezeigten Ausmaß, teilweise zu erklären.
Starke Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleiter-Mikroresonatoren führt zur Ausbildung von Eigenmoden mit gemischtem Licht-Materie-Charakter, die als Polaritonen bezeichnet werden. Die besonderen Eigenschaften dieser bosonischen Quasiteilchen können zur Realisierung neuartiger Bauteile genutzt werden, wie etwa des Polariton-Lasers, der auf stimulierter Streuung beruht anstatt auf stimulierter Emission, durch die Photon-Lasing ausgelöst wird. Durch den direkten Zugang zu Polariton-Zuständen in spektroskopischen Experimenten, sowie durch die Möglichkeit mit vielfältigen Mitteln nahezu beliebige Potentiallandschaften definieren zu können, eröffnen sich zahlreiche weitere Anwendungsgebiete, etwa in der Quantensimulation bzw. -emulation.
Mittels externer elektrischer und magnetischer Felder können Erkenntnisse über Polaritonen gewonnen werden, die in rein optischen Experimenten nicht zugänglich sind. Durch die Felder, die nicht mit rein photonischen Moden wechselwirken, kann auf den Materie-Anteil der Hybridmoden zugegriffen werden. Weiterhin können die Felder zur in-situ Manipulation der Polariton-Energie genutzt werden, was für die Erzeugung dynamischer Potentiale relevant werden könnte. Der Fokus dieser Arbeit liegt daher auf der Betrachtung verschiedener Phänomene der Licht-Materie-Wechselwirkung unter dem Einfluss äußerer Felder. Dazu wurden auf das jeweilige Experiment abgestimmte Strukturen und Bauteile hergestellt und in magneto-optischen oder elektro-optischen Messungen untersucht.
Um elektrische Felder entlang der Wachstumsrichtung anlegen zu können, d.h. in vertikaler Geometrie, wurden dotierte Resonatoren verwendet, die mit elektrischen Kontakten auf der Probenoberfläche und -rückseite versehen wurden. In diesen Bauteilen wurde die Energieverschiebung im elektrischen Feld untersucht, der sogenannte Stark-Effekt. Dieser im linearen Regime bereits mehrfach demonstrierte Effekt wurde systematisch auf den nichtlinearen Bereich des Polariton-Lasings erweitert. Dabei wurde besonderes Augenmerk auf die Probengeometrie und deren Einfluss auf die beobachteten Energieverschiebungen gelegt. Die Untersuchungen von Proben mit planarer, semi-planarer und Mikrotürmchen-Geometrie zeigen, dass ein lateraler Einschluss der Ladungsträger, wie er im Mikrotürmchen erzielt wird, zu einer Umkehrung der Energieverschiebung führt. Während in dieser Geometrie mit zunehmender Feldstärke eine Blauverschiebung des unteren Polaritons gemessen wird, die durch Abschirmungseffekte erklärt werden kann, wird in planarer und semi-planarer Geometrie die erwartete Rotverschiebung beobachtet. In beiden Fällen können, je nach Verstimmung, Energieverschiebungen im Bereich von einigen hundert µeV gemessen werden. Die gemessenen Energieverschiebungen zeigen gute Übereinstimmung mit den Werten, die nach einem Modell gekoppelter Oszillatoren berechnet wurden. Weiterhin werden vergleichbare Energieverschiebungen unter- und oberhalb der Schwelle zum Polariton-Lasing beobachtet, sodass der Polariton-Stark-Effekt als eindeutiges Merkmal erachtet werden kann, anhand dessen optisch angeregte Polariton- und Photon-Laser eindeutig unterschieden werden können.
Wird das elektrische Feld nicht entlang der Wachstumsrichtung angelegt, sondern senkrecht dazu in der Ebene der Quantenfilme, dann kommt es schon bei geringen Feldstärken zur Feldionisation von Elektron-Loch-Paaren. Um diese Feldgeometrie zu realisieren, wurde ein Verfahren entwickelt, bei dem Kontakte direkt auf die durch einen Ätzvorgang teilweise freigelegten Quantenfilme eines undotierten Mikroresonators aufgebracht werden. Durch das Anlegen einer Spannung zwischen den lateralen Kontakten kann die Polariton-Emission unterdrückt werden, wobei sich die Feldabhängigkeit der Polariton-Besetzung durch ein Modell gekoppelter Ratengleichungen reproduzieren lässt. Die neuartige Kontaktierung erlaubt es weiterhin den Photostrom in den Quantenfilmen zu untersuchen, der proportional zur Dichte freier Ladungsträger ist. Dadurch lässt sich zeigen, dass die zwei Schwellen mit nichtlinearem Anstieg der Emission, die in derartigen Proben häufig beobachtet werden, auf grundsätzlich verschiedene Verstärkungsmechanismen zurückgehen. An der zweiten Schwelle wird ein Abknicken des leistungsabhängigen Photostroms beobachtet, da dort freie Ladungsträger als Reservoir des Photon-Lasings dienen, deren Dichte an der Schwelle teilweise abgeklemmt wird. Die erste Schwelle hingegen, die dem Polariton-Lasing zugeordnet wird, hat keinen Einfluss auf den linear mit der Anregungsleistung ansteigenden Photostrom, da dort gebundene Elektron-Loch-Paare als Reservoir dienen. Mittels angepasster Ratengleichungsmodelle für Polariton- und Photon-Laser lässt sich der ermittelte Verlauf der Ladungsträgerdichte über den gesamten Leistungsbereich qualitativ reproduzieren.
Abschließend wird durch ein magnetisches Feld der Einfluss der Licht-Materie-Wechselwirkung auf die Elektron-Loch-Bindung im Regime der sehr starken Kopplung beleuchtet. Durch die Messung der diamagnetischen Verschiebung wird der mittlere Elektron-Loch-Abstand von unterem und oberem Polariton für zwei Resonatoren mit unterschiedlich starker Licht-Materie-Wechselwirkung bestimmt. Bei geringer Kopplungsstärke werden die Hybridmoden in guter Näherung als Linearkombinationen der ungekoppelten Licht- und Materie-Moden beschrieben. Für den Resonator mit großer Kopplungsstärke wird eine starke Asymmetrie zwischen unterem und oberem Polariton beobachtet. Die diamagnetische Verschiebung des oberen Polaritons steigt mit zunehmender Verstimmung auf bis etwa 2,1 meV an, was fast eine Größenordnung über der Verschiebung des unteren Polaritons (0,27 meV) bei derselben Verstimmung liegt und die Verschiebung des ungekoppelten Quantenfilms um mehr als den Faktor 2 übersteigt. Das bedeutet, dass das untere Polariton durch eine Wellenfunktion beschrieben wird, dessen Materie-Anteil einen verringerten mittleren Elektron-Loch-Abstand aufweist. Im oberen Polariton ist dieser mittlere Radius deutlich größer als der eines Elektron-Loch-Paars im ungekoppelten Quantenfilm, was sich durch eine von Photonen vermittelte Wechselwirkung mit angeregten und Kontinuumszuständen des Quantenfilms erklären lässt.
Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung einer Passivierungsschicht auf Silber, um es vor Degradation unter Feuchte oder Schadgasen zu schützen. Dazu wurden Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) mittels Atomlagenabscheidung (atomic layer deposition: ALD) auf polykristallinen Silberoberflächen abgeschieden und deren Wachstum und Haftung analysiert. Zum Vergleich wurden die Edelmetalle Gold und Platin herangezogen.
Die Beurteilung der Barriereeigenschaften gegenüber Schadgas erfolgte mittels einer Ozon-Behandlung in der ALD-Prozesskammer. Es zeigte sich, dass nur ALD-Schichten, die bis zu eine Abscheidetemperatur von unter 140~°C abgeschieden wurden, eine ausreichende Barrierewirkung liefern konnten. Erklärt werden konnte dieses Phänomen durch unterschiedliche Wachtumsregime für unterschiedliche Abscheidetemperaturen zwischen 100 und 300~°C, die in einer temperaturabhängigen Bedeckung der Silberoberfläche resultieren. Während bei niedrigen Temperaturen eine geschlossene Schicht aufwächst, findet ALD-Wachstum bei höheren Temperaturen, beginnend über 115~°C, nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten statt. Es wurden verschiedene Oberflächenbehandlungen untersucht und nur eine Vorbehandlung mit H\(_2\)O bei 100~°C in der ALD-Prozesskammer konnte auch bei höheren Temperaturen zu einem geschlossenen Schichtwachstum führen.
In-vacuo XPS Untersuchungen der ersten Zyklen des Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums bei 100 und 200~°C auf Silber wurden miteinander und mit einer Silizium Referenzprobe verglichen. Bei beiden Wachstumstemperaturen kam es nicht zur Oxidation von Ag. Ab dem ersten TMA-Puls konnten Al-Verbindungen auf der Oberfläche nachgewiesen werden. Es zeigte sich, dass TMA auf der Ag-Oberfläche zu Methylaluminium und Methylresten dissoziieren und an Adsorbaten anbinden kann. Zusätzlich zeigte sich ein erhöhtes, nicht gesättigtes Wachstumsverhalten bei 200~°C, das über einen Sauerstoffdiffusionsprozess erklärt werden kann. Sauerstoff-Verunreinigungen, die sich in der Silberschicht befinden, konnten über Korngrenzendiffusion an die Oberfläche gelangen und dort mit TMA reagieren. Aufgrund von Oberflächendiffusion bei höheren Temperaturen gab es eine stabile Adsorption nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten. Nur die Si-Oberfläche zeigte ein typisches ALD-Wachstum.
Auf Pt und Au lag unabhängig von weiteren Vorbehandlungen bei allen Beschichtungstemperaturen ein geschlossenes ALD-Anwachsen vor. Damit eignete sich Au gut um die Barriere-Eigenschaften der ALD-Schicht gegen Feuchtigkeit in Abhängigkeit von der Wachstumstemperatur nachzuweisen. Dies wurde mit einer cyanidischen Ätzlösung getestet. Während für eine Barriere gegen Ozon bereits eine dünne geschlossene Schicht, abgeschieden bei 100~°C ausreicht, musste gegen die Ätzlösung eine höhere Beschichtungstemperatur verwendet werden.
Für die Bewertung der Haftung der Passivierungsschicht wurde neben den üblichen einfachen Tesatest und Schertest, ein pneumatischer Haftungstest entwickelt und eingesetzt. Dafür wurde die Methode des Blistertest angepasst, der ursprünglich für die Bestimmung der Haftung organischer Schichten, wie beispielsweise Kleber und Lacke, eingesetzt wurde, sodass er sich für die Untersuchung dünner Schichten eignet. Dazu wurde die zu testende Grenzfläche mittels eines Si-Trägers mechanisch unterstützt. Hierdurch kann die Deformation der Schicht minimiert werden und es kommt stattdessen zu einem Bruch. Die Delamination der Testschicht wurde durch das Anlegen des hydrostatischen Drucks erreicht, was eine gleichmäßige Kraftverteilung gewährleistet. Die Proben ließen sich mittels Standard-Dünnfilmtechnologie herstellen und können damit industriell gut eingesetzt werden. Sowohl der Messaufbau als auch die Probenpräparation wurden in dieser Arbeit vorgestellt.
Es wurde mittels der beiden Bondmaterialien AuSn und Indium die maximal bestimmbare Adhäsionsspannung evaluiert und dafür Werte von (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa für AuSn und (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa für In bestimmt. Da im In bereits bei sehr niedrigen Drücken ein kohäsives Versagen auftritt, eignet sich AuSn besser für die Messung anderer Grenzflächen. Damit wurden schließlich die Grenzflächen ALD-Al\(_2\)O\(_3\) und ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag mit H\(_2\)O-Vorbehandlung sowie ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt untersucht. Es wurden die folgenden Adhäsionsspannungen erreicht: Für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, für ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa und für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. Somit wurde bestätigt, dass mit Hilfe der Vorbehandlung der Ag-Oberfläche die ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-Schicht nicht nur geschlossen ist, sondern auch ausreichend gut haftet und sich damit hervorragend als Barriere eignet.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die elektronischen Eigenschaften von Graphen auf Metalloberflächen mittels Rastertunnelmikroskopie und Quasiteilcheninterferenz (englisch quasiparticle interference, QPI)-Messungen untersucht. Durch das Verwenden schwerer Substrate sollte die Spin-Bahn-Wechselwirkung des Graphen verstärkt werden und damit eine Bandlücke am K-Punkt der Bandstruktur mittels QPI beobachtet werden. Um das Messen von QPI auf Graphen zu testen, wurde auf der Oberfläche eines SiC(0001)-Kristalls durch Erhitzen Graphen erzeugt und mit dem Rastertunnelmikroskop untersucht. Dieses System wurde schon ausführlich in der Literatur beschrieben und bereits bekannte QPI-Messungen von Streuringen, die auf den Dirac-Kegeln des Graphen am K-Punkt basieren, konnte ich auf gr/SiC(0001) in guter Qualität erfolgreich reproduzieren. Anschließend wurde Graphen nach einem wohlbekannten Verfahren durch Aufbringen von Ethylen auf ein erhitztes Ir(111)-Substrat erzeugt. Dieses gr/Ir(111)-System diente auch als Grundlage für Interkalationsversuche von Bismut (gr/Bi/Ir(111)) und Gadolinium (gr/Gd/Ir(111)) zwischen das Graphen und das Substrat. Auf gr/Bi/Ir(111) wurde ein schon aus der Literatur bekanntes Netzwerk aus Versetzungslinien beobachtet, dem zusätzlich eine Temperaturabhängigkeit nachgewiesen werden konnte. Beim Versuch, Gadolinium zu interkalieren, wurden zwei verschieden Oberflächenstrukturen beobachtet, die auf eine unterschiedlich Anordnung bzw. Menge des interkalierten Gadoliniums zurückzuführen sein könnten. Auf keinem dieser drei Systeme konnten allerdings Streuringe mittels QPI beobachtet werden. Als Vorbereitung der Interkalation von Gadolinium wurden dessen Wachstum und magnetische Eigenschaften auf einem W(110)-Kristall untersucht. Dabei konnte eine aus der Literatur bekannte temperaturabhängige Austauschaufspaltung reproduziert werden. Darüber hinaus konnten sechs verschieden magnetische Domänen beobachtet werden. Zusätzlich sind auf der Oberfläche magnetische Streifen auszumachen, die möglicherweise auf einer Spinspirale basieren. Als Grundlage für die mögliche zukünftige Erzeugung Graphen-artiger Molekülgitter wurde das Wachstum von H-TBTQ und Me-TBTQ auf Ag(111) untersucht. Die Moleküle richten sich dabei nach der Oberflächenstruktur des Silber aus und bilden längliche Inseln, deren Kanten in drei Vorzugsrichtungen verlaufen. Auf H-TBTQ wurde zudem eine zweite, Windmühlen-artige Ausrichtung der Moleküle auf der Oberfläche beobachtet. Auf den mit den Molekülen bedeckten Stellen der Oberfläche wurde eine Verschiebung des Ag-Oberflächenzustands beobachtet, die mit einem Ladungstransfer vom Ag(111)-Substrat auf die TBTQ-Moleküle zu erklären sein könnte.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden GaInP/GaAs/GaInNAs 3J-Mehrfachsolarzellen in einem MBE/MOVPE-Hybridprozess hergestellt und untersucht. Der verwendete Hybridprozess, bei dem nur die GaInNAs-Teilsolarzelle mittels MBE hergestellt wird, kombiniert diese beiden Technologien und setzt sie entsprechend ihrer jeweiligen Vorteile ein. Die gezeigten Ergebnisse bestätigen grundsätzlich die Machbarkeit des Hybridprozesses, denn eine Degradation des mittels MBE hergestellten GaInNAs-Materials durch die Atmosphäre im MOVPE-Reaktor konnte nicht festgestellt werden. Dieses Resultat wurde von im Hybridprozess hergestellten 3J-Mehrfachsolarzellen, die GaInNAs-Teilsolarzellen enthalten, bekräftigt. Die offene Klemmspannung einer gezeigten Solarzelle erreichte bereits 2,59 V (AM1.5d) bzw. 2,48 V (AM0) und liegt damit jeweils über einer als Referenz hergestellten 2J-Mehrfachsolarzelle ohne GaInNAs. Die mittlere interne Quanteneffizienz der enthaltenen GaInNAs-Teilsolarzelle liegt bei 79 %. Die Berechnungen auf Grundlage dieser Effizienz unter Beleuchtung mit AM1.5d und unter Beleuchtung mit AM0 zeigten, dass nicht die enthaltene GaInNAs-Teilsolarzelle Strom limitierend wirkt, sondern die mittels MOVPE gewachsene GaInP-Teilsolarzelle. Die experimentell bestimmte Kurzschlussstromdichte der hergestellten Mehrfachsolarzelle ist wegen dieser Limitierung etwas geringer als die der 2J-Referenzsolarzelle. Der MOVPE-Überwachsvorgang bietet zwar noch weiteres Verbesserungspotential, aber es ist naheliegend, dass der Anwachsvorgang auf dem MBE-Material soweit optimiert werden kann, dass die aufgewachsenen GaInP- und GaAs-Schichten frei von Degradation bleiben. Damit bietet der Hybridprozess perspektivisch das Potential günstigere Produktionskosten in der Epitaxie von Mehrfachsolarzellen mit verdünnten Nitriden zu erreichen als es ausschließlich mittels MBE möglich ist.
Im Vorfeld zur Herstellung der 3J-Mehrfachsolarzellen wurden umfassende Optimierungsarbeiten des MBE-Prozesses zur Herstellung der GaInNAs-Teilsolarzelle durchgeführt. So wurde insbesondere festgestellt, dass das As/III-Verhältnis während dem Wachstum einen entscheidenden Einfluss auf die elektrisch aktive Dotierung des GaInNAs-Materials besitzt. Die elektrisch aktive Dotierung wiederum beeinflusst sehr stark die Ausdehnung der Raumladungszone in den als p-i-n-Struktur hergestellten GaInNAs-Solarzellen und hat damit einen direkten Einfluss auf deren Stromerzeugung. In der Tendenz zeigte sich eine Zunahme der Stromerzeugung der GaInNAs-Teilsolarzellen bei einer gleichzeitigen Abnahme ihrer offenen Klemmspannung, sobald das As/III-Verhältnis während des Wachstums reduziert wurde. Durch eine sehr exakte Kalibration des As/III-Verhältnisses konnte ein bestmöglicher Kompromiss zwischen offener Klemmspannung und Stromerzeugung gefunden werden. Eine gezeigte GaInNAs-Einfachsolarzelle erreichte eine mittlere interne Quanteneffizienz von 88 % und eine offene Klemmspannung von 341 mV (AM1.5d) bzw. 351 mV (AM0). Berechnungen auf Grundlage der Quanteneffizienz ergaben, dass diese Solarzelle integriert in eine 3J-Mehrfachsolarzelle unter dem Beleuchtungsspektrum AM1.5g eine Stromdichte von 14,2 mA/cm^2 und unter AM0 von 17,6 mA/cm^2 erzeugen würde. Diese Stromdichten sind so hoch, dass diese GaInNAs-Solarzelle die Stromproduktion der GaInP- und GaAs-Teilsolarzellen in einer gängigen Mehrfachsolarzelle erreicht und keine Ladungsträgerverluste auftreten würden. Aufgrund ihrer höheren offenen Klemmspannung gegenüber einer Ge-Teilsolarzelle bietet diese GaInNAs-Teilsolarzelle das Potential die Effizienz der Mehrfachsolarzelle zu steigern. Messungen der Dotierkonzentration in der GaInNAs-Schicht dieser Solarzelle ergaben extrem geringe Werte im Bereich von 1x10^14 1/cm^3 bis 1x10^15 1/cm^3 (p-Leitung). In Ergänzung zu den Optimierungen des As/III-Verhältnisses konnte gezeigt werden, dass sich ein Übergang von p- zu n-Leitung im GaInNAs mit der Verringerung des As/III-Verhältnisses erzeugen lässt. Nahe des Übergangsbereiches wurden sehr geringe Dotierungen erreicht, die sich durch eine hohe Stromproduktion aufgrund der Ausbildung einer extrem breiten Verarmungszone gezeigt haben. Durch eine reduzierte offene Klemmspannung der bei relativ geringen As/III-Verhältnissen hergestellten Solarzellen mit n-leitendem GaInNAs konnte auf das Vorhandensein von elektrisch aktiven Defekten geschlossen werden. Generell konnten die gemessenen elektrisch aktiven Dotierkonzentrationen im Bereich von üblicherweise 10^16 1/cm^3 mit hoher Wahrscheinlichkeit auf elektrisch aktive Kristalldefekte im GaInNAs zurückgeführt werden. Eine Kontamination des Materials mit Kohlenstoffatomen in dieser Größenordnung wurde ausgeschlossen.
Im Rahmen der vorliegenden Dissertation werden mit unterschiedlichen Analysemethoden die Korrelationen zwischen den strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Selten Erd-basierten intermetallischen Oberflächenlegierungen anhand der beiden Probensysteme LaPt$_5$/Pt(111) und CePt$_5$/Pt(111) untersucht. Darüber hinaus werden die strukturellen Eigenschaften von Adsorbat-induzierten Oberflächenrekonstruktionen im sub-ML Bereich in reduzierten Dimensionen auf der Halbleiteroberfläche Si(111) anhand der beiden Materialsysteme Si(111)-(5$\times$2)-Au und Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn mit der Methode LEED-IV analysiert.
Das erste experimentelle Kapitel dieser Arbeit behandelt die intermetallische Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111), die sich ausbildet wenn La-Atome auf einem sauberen Pt(111)-Substrat abgeschieden werden und anschließend thermische Energie hinzugefügt wird. Die Dicke der gebildeten Legierung lässt sich über die zuvor angebotene Menge an La-Atomen variieren und resultiert aufgrund der Gitterfehlanpassung von Pt(111) und den obenauf liegenden LaPt$_5$-Filmen in sechs unterschiedliche Beugungsmuster im LEED, deren Überstrukturvektoren durch zwei unterschiedliche Rotationsausrichtungen in Bezug auf das Gitter des Substrats und unterschiedlichen lateralen Gitterkonstanten der Filme gekennzeichnet sind. Die atomare Struktur kann auf eine gemeinsame Kristallstruktur zurückgeführt werden, deren Stöchiometrie aus dickenabhängigen AES-Messungen zu LaPt$_5$ mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage bestimmt werden konnte. Die Ergebnisse einer durchgeführten LEED-IV Studie bestätigen das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur, wobei die Oberflächenterminierungslage im Vergleich zum Volumengitter ein zusätzliches Pt-Atom pro Einheitszelle aufweist, das zusätzlich um einen Wert von \unit{0.26}{\angstrom} aus der Oberfläche hervorsteht. Die La-Atome, die direkt unterhalb der Terminierungslage liegen, erfahren eine Verschiebung in entgegengesetzter Richtung, so dass im Vergleich zum Volumen der Filme eine lokal veränderte Symmetrie im oberflächennahen Bereich vorherrscht und sich auf die elektronischen Eigenschaften der LaPt$_5$-Filme auswirkt. Darüber hinaus wurden die Schwingungseigenschaften der LaPt$_5$-Filme mittels der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie bestimmt, bei der die auftretenden Schwingungspeaks durch die Kenntnis der atomaren Struktur und mit Überlegungen aus der Gruppentheorie unterschiedlichen Tiefenbereichen der LaPt$_5$-Filme (Volumen und Oberfläche) zugewiesen werden konnten.
Im zweiten experimentellen Kapitel liegt der Fokus auf der atomaren Struktur sowie auf den elektronischen und magnetischen Eigenschaften des Kondo- und Schwerfermionensystems CePt$_5$/Pt(111). In Abhängigkeit von der vor dem Legierungsprozess angebotenen Menge an Ce-Atomen auf dem Pt(111)-Substrat konnten insgesamt sieben verschiedene LEED-Phasen der CePt$_5$-Filme identifiziert werden, deren jeweilige Oberflächenrekonstruktionen durch eine unterschiedliche Rotationsausrichtung in Bezug auf das Pt(111)-Substrat gekennzeichnet sind. Zusätzlich ist die laterale Gitterkonstante einem Prozess aus Verspannung und Dehnung aufgrund der Gitterfehlanpassung von Film und Substrat ausgesetzt. Eine durchgeführte LEED-IV Analyse bestätigt das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage, deren Pt$_3$-Kagom\'{e}-Lage im Vergleich zum Volumengitter mit einem zusätzlichen Pt-Atom pro Einheitszelle gefüllt ist. Die strukturellen Ergebnisse stimmen mit erzielten Resultaten aus früheren Arbeiten überein und verdeutlichen zudem die isostrukturellen Eigenschaften zur intermetallischen Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111). Dies ermöglicht durch geeignete Vergleichsexperimente an LaPt$_5$/Pt(111) die induzierten Phänomene der $4f$-Elektronen bezüglich des Kondo- und Schwerfermionenverhaltens bei CePt$_5$/Pt(111) zu bestimmen, da La-Atome in ihrem atomaren Aufbau keine $4f$-Elektronen beherbergen. Mit der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie aufgenommene Spektren anhand von unterschiedlich dicken CePt$_5$-Filmen beinhalten sowohl charakteristische Schwingungspeaks als auch elektronische Übergänge. Das spektroskopische Verhalten der Schwingungspeaks zeigt dabei nicht nur Gemeinsamkeiten zu LaPt$_5$/Pt(111) bei der Zuweisung der Schwingungsmoden zu den jeweiligen Tiefenbereichen in den CePt$_5$-Filmen, sondern es treten auch Unterschiede auf, da eine CePt$_5$-Schwingungsmode einem anormalen Temperaturverhalten unterliegt, das auf die Wechselwirkung mit den $4f$-Elektronen zurückzuführen ist. Weitere spezifische Raman-Signaturen, die elektronischen Übergängen in Form von Kristallfeldniveauaufspaltungen der $4f$-Elektronen von Ce zugewiesen werden konnten, resultieren ebenfalls aus unterschiedlichen Regionen der CePt$_5$-Filme (Oberfläche, inneres Volumen, Interface). Die magnetischen Eigenschaften der CePt$_5$-Filme wurden mit XAS und XMCD an den Ce M$_{4,5}$-Kanten in Abhängigkeit von der Temperatur, dem Einfallswinkel, der Filmdicke und der Stärke des Magnetfelds analysiert. Die markanten Übergänge zwischen unterschiedlichen Curie-Weiss-Regimen in der inversen Suszeptibilität erlauben Rückschlüsse über das Kristallfeldaufspaltungsschema, die Kondo- und die RKKY-Wechselwirkung und korrelieren mit der Ce-Valenz. Zudem konnte bei tiefen Temperaturen ein Übergang in den kohärenten Schwerfermionen-Zustand für alle untersuchten CePt$_5$-Filmdicken in dieser Arbeit nachgewiesen werden. Durch die Vorhersage eines metamagnetischen Lifshitz-Übergangs für diese Filme, der sich in der Magnetfeldabhängigkeit des magnetischen Moments äußert, konnte durch die Aufnahme von Magnetisierungskurven bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern auf zwei weitere charakteristische Energieskalen der renormalisierten Bandstruktur zugegriffen werden.
Das dritte experimentelle Kapitel widmet sich der mit LEED und LEED-IV durchgeführten Aufklärung der atomaren Struktur eines quasi-eindimensionalen Elektronensystems, bei dem sich die gebildeten Au-Nanodrähte auf der Si(111)-Oberfläche durch eine Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion beschreiben lassen. Die aufgenommenen LEED-Bilder mit ihren markanten Beugungsreflexen und sogenannten Streifen deuten auf drei gleichwertige Rotationsdomänen, die jeweils um einen Winkel von \unit{120}{\degree} gegeneinander gedreht sind, auf der Oberfläche hin. Zudem konnte aus einer Simulation der Beugungsbilder das Auftreten von Streifen durch drei zusätzliche Spiegeldomänen, die eine Phasenverschiebung von einem halben Überstrukturvektor einführen und bei einer sorgfältigen LEED-IV Analyse ebenfalls berücksichtigt werden sollten, erklärt werden. Aus den in der Literatur nach einer zweiten Rekalibrierung der nötigen Menge an Au-Atomen zur Ausbildung der Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion in den letzten Jahren heftig diskutierten Strukturmodellen gibt das von Kwon und Kang aufgestellte Geometriemodell (KK-Modell) die beobachteten energieabhängigen Intensitätsmodulationen in den experimentellen Daten beim Vergleich mit theoretisch berechneten IV-Kurven am besten wieder. Für dieses Modell nimmt der R-Faktor nach Pendry bei den unabhängig voneinander betrachteten drei Energieserien unter verschiedenen Einfallswinkeln der Elektronen auf die Probenoberfläche stets den kleinsten Wert an. Unter der expliziten Berücksichtigung von Si-Adatomen, die sich zusätzlich auf der Oberfläche befinden und in einer (5$\times$4)-Einheitszelle beschrieben werden können, bleibt das KK-Modell das zu präferierende Strukturmodell zur Beschreibung der ausgebildeten Au-Ketten und der Si-Honigwabenstruktur bei der Si(111)-(5$\times$2)-Au Oberflächenrekonstruktion.
Im letzten experimentellen Kapitel wird ein zweidimensionales Elektronensystem -- die $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Oberflächenrekonstruktion, die sich bei 1/3 ML an Sn-Adsorbaten auf dem Si(111)-Substrat ausbildet -- im Hinblick auf die atomare Struktur bei Raumtemperatur mit LEED und LEED-IV untersucht. Aus den insgesamt sechs in die Analyse aufgenommenen Strukturmodellen, bei denen die Sn-Atome innerhalb der rekonstruierten ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Einheitszelle unterschiedliche Adsorptionsplätze auf einer ideal terminierten Si(111)-Oberfläche einnehmen, konnte ein Legierungsverhalten, wie es bei der $\gamma$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Phase auftritt, ausgeschlossen werden. Die Sn-Atome ordnen sich ausschließlich auf der Oberfläche neu an und führen zu einer Relaxation des darunterliegenden Substrats, deren atomare Verschiebungen sich bis in die sechste Si-Lage nachverfolgen lassen. Im Vergleich zu früheren Strukturaufklärungen an diesem Materialsystem bestätigt diese Analyse, dass sich die abgeschiedenen Sn-Atome auf T$_4$-Adsorptionsplätzen energetisch günstig anlagern, wobei die bei drei unterschiedlichen Einfallswinkeln aufgenommenen experimentellen Daten an unterschiedlichen Probenpositionen auf ein vorhandenes bzw. fehlendes Si-Atom auf einem S$_5$-Gitterplatz im darunterliegenden Si(111)-Substrat hindeuten. Außerdem konnte das theoretisch vorhergesagte dynamische Fluktuations-Modell aufgrund der sehr stark erhöhten thermischen Auslenkungen der Sn-Atome aus ihrer Gleichgewichtslage in den Modellrechnungen zur dynamischen Streutheorie nachgewiesen werden. Dies könnte neben den unregelmäßig angeordneten Si-Fehlstellen eine Ursache für das Ausbleiben des strukturell reversiblen Phasenübergangs von einer ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Phase zu einer (3$\times$3)-Phase bei tiefen Temperaturen, wie er beispielsweise beim elektronisch vergleichbaren Adsorbatsystem Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn auftritt, sein.
Der Ausbau der regenerativen Energiequellen führt vermehrt zu unvorhersehbaren Schwankungen der erzeugten Leistung, da Windkraft und Photovoltaik von natürlichen Bedingungen abhängen. Gerade Kurzzeitfluktuationen im Sekunden- bis Minutenbereich, die bei Solarzellen durch die Verschattung von vorüberziehenden Wolken zustande kommen, wird bislang wenig Beachtung geschenkt. Kurzzeitspeicher müssen eine hohe Zyklenstabilität aufweisen, um zur Glättung dieser Leistungsfluktuationen in Frage zu kommen. Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden elektrochemische Doppelschichtkondensatoren für die Kopplung mit Siliziumsolarzellen und organischen Solarmodulen mit Hilfe von Simulationen und Messungen untersucht. Zusätzlich wurden grundlegende Fragestellungen zur Prozessierung und Alterung von Doppelschichtkondensatoren im Hinblick auf ein in der Literatur bereits diskutiertes System betrachtet, das beide Komponenten in einem Bauteil integriert - den sogenannten photocapacitor.
Um die Druckbarkeit des gesamten elektrochemischen Doppelschichtkondensators zu ermöglichen, wurde der konventionell verwendete Flüssigelektrolyt durch einen Polymer-Gel-Elektrolyten auf Basis von Polyvinylalkohol und einer Säure ersetzt. Durch eine Verbesserung der Prozessierung konnte ein größerer Anteil der spezifischen Fläche der porösen Kohlenstoffelektroden vom Elektrolyten benetzt und somit zur Speicherung genutzt werden. Die Untersuchungen zeigen, dass mit Polymer-Gel-Elektrolyten ähnliche Kapazitäten erreicht werden wie mit Flüssigelektrolyten. Im Hinblick auf die Anwendung im gekoppelten System muss der elektrochemische Doppelschichtkondensator den gleichen Umweltbedingungen hinsichtlich Temperatur und Luftfeuchte standhalten wie die Solarzelle. Hierzu wurden umfangreiche Alterungstests durchgeführt und festgestellt, dass die Kapazität zwar bei Austrocknung des wasserhaltigen Polymer-Gel-Elektrolyten sinkt, bei einer Wiederbefeuchtung aber auch eine Regeneration des Speichers erfolgt.
Zur passenden Auslegung des elektrochemischen Doppelschichtkondensators wurde eine detaillierte Analyse der Leistungsfluktuationen durchgeführt, die mit einem eigens entwickelten MPP-Messgerät an organischen Solarmodulen gemessen wurden. Anhand der Daten wurde analysiert, welche Energiemengen für welche Zeit im Kurzzeitspeicher zwischengespeichert werden müssen, um eine effiziente Glättung der ins Netz einzuspeisenden Leistung zu erreichen. Aus der Statistik der Fluktuationen wurde eine Kapazität berechnet, die als Richtwert in die Simulationen einging und dann mit anderen Kapazitäten verglichen wurde. Neben einem idealen MPP-Tracking für verschiedene Arten von Solarzellen und Beleuchtungsprofilen konnte die Simulation auch die Kopplung aus Solarzelle und elektrochemischem Doppelschichtkondensator mit zwei verschiedenen Betriebsstrategien nachbilden. Zum einen wurde ein fester Lastwiderstand genutzt, zum anderen eine Zielspannung für den Kurzzeitspeicher und somit auch die Solarzelle vorgegeben und der Lastwiderstand variabel so angepasst, dass die Zielspannung gehalten wird. Beide Betriebsmethoden haben einen Energieverlust gegenüber der MPP-getrackten Solarzelle zu verzeichnen, führen aber zu einer Glättung der Leistung des gekoppelten Systems. Die Simulation konnte für Siliziumsolarzellen mit einem Demonstratorversuch im Labor und für organische Solarzellen unter realen Bedingungen validiert werden.
Insgesamt ergibt sich eine vielversprechende Glättung der Leistungsfluktuationen von Solarzellen durch den Einsatz von elektrochemischen Doppelschichtkondensatoren.
Topologische Isolatoren gehören zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die Lösung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberflächenzustände wurden für unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch für GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bedürfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit präsentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen.
Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess ermöglicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse für Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate präsentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckströme zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle über Backgates. Die erstmals durch optische Anregung präsentierte Manipulation der Ladungsträgerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates.
Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodrähte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie für die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt.
Ein Quantensprung – Kapitel 1 führt über die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zustände realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen.
GaSb/InAs Doppelquantenfilme
Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingeführt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfläche aber topologisch geschützte Zustände auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen – abhängig vom Aufbau der Heterostruktur – eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat für die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb gehören zur 6,1 Ångström-Familie, welche für ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und häufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 Ångström-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein Überblick über die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab.
Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskanäle eine Herausforderung für die Detektion der topologischen Randkanäle dar. Kapitel 3 behandelt Lösungsansätze hierfür und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zukünftige Realisation topologischer Randkanäle. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen präsentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abhängigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs beschäftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau für Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird präsentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualität begründet. Ein Wechseln von binärem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinlängliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster Ätzprozesse – eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes – liefert zusammen mit der Entfernung von Oberflächenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver Ätzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderstände, ohne Kurzschlusskanäle zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten Überblick, über den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice“ Prozess.
Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 präsentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde über numerische Simulationen so gewählt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am Übergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen für konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen bestätigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierfür kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine Überschätzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitfähigkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs Übergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde.
Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungsträgertyps der InAs/GaSb-Doppelquantentöpfe gibt eine zusätzliche Kontrollmöglichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung ermöglicht den Wechsel der Majoritätsladungsträger von Elektronen zu Löchern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungsträger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitfähigkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zustände belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die Möglichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zustände in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erklärt. Sie wird in Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenlänge sowie der Anregungsintensität untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines Übergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell für die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren Möglichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzflächen, diskutiert.
Bi2Se3 Nanostrukturen
Mit Blick auf die Vorteile eines erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen für das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt für die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodrähten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erläutert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einführung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erklärung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodrähte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus für Nanodrähte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtröpfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3).
Neben dem Wasserstoffkern 1H können auch andere Kerne für die Magnetresonanztomographie (MRT) genutzt werden. Diese sogenannten X-Kerne können komplementäre Informationen zur klassischen 1H-MRT liefern und so das Anwendungsspektrum der MRT erweitern. Die Herausforderung bei der X-Kern-Bildgebung liegt zum großen Teil in dem intrinsisch niedrigen Signal-zu-Rauschen-Verhältnis (SNR), aber auch in den spezifischen Kerneigenschaften. Um X-Kern-Bildgebung optimal betreiben zu können, müssen daher Sende-/Empfangsspulen, Messsequenzen und -methoden auf den jeweiligen Kern angepasst werden. Im Fokus dieser Dissertation standen die beiden Kerne Natrium (23Na) und Fluor (19F), für die optimierte Hardware und Methoden entwickelt wurden.
23Na spielte in dieser Arbeit vor allem wegen seiner Funktion als Biomarker für Arthrose, einer degenerativen Gelenkserkrankung, eine Rolle. Hierbei ist insbesondere die quantitative Natriumbildgebung von Bedeutung, da sich mit ihr der Knorpelzustand auch im Zeitverlauf charakterisieren lässt. Für die quantitative Messung mittels MRT ist die Kenntnis des B1-Feldes der eingesetzten MR-Spule entscheidend, denn dieses kann die relative Signalintensität stark beeinflussen und so zu Fehlern in der Quantifizierung führen. Daher wurde eine Methode zur Bestimmung des B1-Feldes untersucht und entwickelt. Dies stellte aufgrund des niedrigen SNR und der kurzen sowie biexponentiellen T2-Relaxationszeit von 23Na eine Herausforderung dar. Mit einer retrospektiven Korrekturmethode konnte eine genaue und zugleich schnelle Korrekturmethode gefunden werden.
Für die 1H- und 23Na-Bildgebung am menschlichen Knieknorpel wurden zwei praxistaugliche, doppelresonante Quadratur-Birdcage-Resonatoren entwickelt, gebaut und charakterisiert. Der Vergleich der beiden Spulen bezüglich Sensitivität und Feldhomogenität zeigte, dass der Vier-Ring-Birdcage dem Alternating-Rungs-Birdcage für den vorliegenden Anwendungsfall überlegen ist. Die in vivo erzielte Auflösung und das SNR der 23Na-Bilder waren bei beiden Spulen für die Quantifizierung der Natriumkonzentration im Knieknorpel ausreichend. Hochauflösende anatomische 1H-Bilder konnten ohne Mittelungen aufgenommen werden.
In einer umfangreichen Multiparameter-MR-Tierstudie an Ziegen wurde der Verlauf einer chirurgisch induzierten Arthrose mittels 23Na- und 1H-Bildgebungsmethoden untersucht. Hierbei kamen dGEMRIC, T1ρ-Messung und quantitative Natrium-MRT zum Einsatz. Trotz des im Vergleich zum Menschen dünneren Ziegenknorpels, der niedrigen Feldstärke von 1,5 T und den auftretenden Ödemen konnten erstmals diese MR-Parameter über den Studienverlauf hinweg an den gleichen Versuchstieren und zu den gleichen Zeitpunkten ermittelt werden. Die Ergebnisse wurden verglichen und die ermittelten Korrelationen entsprechen den zugrundeliegenden biochemischen Mechanismen. Die im Rahmen dieser Studie entwickelten Methoden, Bildgebungsprotokolle und Auswertungen lassen sich auf zukünftige Humanstudien übertragen.
Die mit klinischen Bildgebungssequenzen nicht zugängliche kurze Komponente der biexponentiellen T2*-Relaxationszeit von 23Na konnte mittels einer radialen Ultra-Short-Echo-Time-Sequenz bestimmt werden. Hierzu wurde eine Multi-Echo-Sequenz mit einem quasizufälligen Abtastschema kombiniert. Hierdurch gelang es, die kurze und lange T2*-Komponente des patellaren Knorpels in vivo zu bestimmen.
19F wird in der MRT wegen seiner hohen relativen Sensitivität und seines minimalen, körpereigenen Hintergrundsignals als Marker eingesetzt. Zur Detektion der niedrigen in-vivo-Konzentrationen der Markersubstanzen werden hochsensitive Messspulen benötigt.
Für die 19F-Bildgebung an Mäusen wurde eine Birdcage-Volumenspule entwickelt, die sowohl für 19F als auch 1H in Quadratur betrieben werden kann, ohne Kompromisse in Sensitivität oder Feldhomogenität gegenüber einer monoresonanten Spule eingehen zu müssen. Dies gelang durch eine verschiebbare Hochfrequenzabschirmung, mit der die Resonanzfrequenz des Birdcage verändert werden kann. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass die Feldverteilungen bei 1H und 19F im Rahmen der Messgenauigkeit identisch sind und so der 1H-Kanal für die Pulskalibrierung und die Erstellung von B1-Karten für die 19F-Bildgebung genutzt werden kann. Hierdurch kann die Messzeit deutlich reduziert werden.
Ein grundsätzliches Problemfeld stellt die Korrelation unterschiedlicher Bildgebungsmodalitäten dar. In der MRT betrifft das häufig die Korrelation von in-/ex-vivo-MR-Daten und den dazugehörigen Lichtbildaufnahmen an histologischen Schnitten. In dieser Arbeit wurde erstmals erfolgreich eine 1H- und 19F-MR-Messung an einem histologischen Schnitt vorgenommen. Durch die Verwendung einer optimierten 1H/19F-Oberflächenspule konnte die 19F-Signalverteilung in einer dünnen Tumorscheibe in akzeptabler Messzeit aufgenommen werden. Da der gleiche Schnitt sowohl mit Fluoreszenzmikroskopie als auch mit MRT gemessen wurde, konnten Histologie und MR-Ergebnisse exakt korreliert werden.
Zusammenfassend konnten in dieser Arbeit durch Hardware- und Methodenentwicklung zahlreiche neue Aspekte der 19F- und 23Na-MRT beleuchtet werden und so zukünftige Anwendungsfelder erschlossen werden.
Die vorliegende Arbeit untersucht die Struktur und die Veränderung des akademischen Selbstkonzepts angehender Physiklehrkräfte. Als selbstbezogene Kognition wird es als eine Grundlage der professionellen Identität von Lehrkräften verstanden. Selbstkonzepte bilden sich aus der Kategorisierung selbstrelevanter Informationen, die eine Person in verschiedenen Kontexten sammelt, bewertet und interpretiert. Für angehende Lehrkräfte wird der professionelle Kontext durch die Struktur und die Inhalte des Lehramtsstudiums gebildet. Daraus folgt die erste zentrale Hypothese der Arbeit: Im akademischen Selbstkonzept angehender Physiklehrkräfte lassen sich drei Facetten empirisch trennen, die den inhaltlichen Domänen des Lehramtsstudiums entsprechen. Demnach strukturieren Studierende ihre Fähigkeitszuschreibungen in Bezug auf (1) die Fachwissenschaft Physik, (2) die Fachdidaktik Physik sowie (3) die Erziehungswissenschaften.
Konkrete Erfahrungen bilden als Quelle selbstrelevanter Informationen die Basis für den Aufbau bzw. die Veränderung von domänenspezifischen Selbstkonzeptfacetten. Sie stabilisieren das Selbstkonzept, falls sie im Einklang mit dem bisherigen Bild der Person von sich selbst stehen bzw. können eine Veränderung des Selbstkonzepts initiieren, wenn sie sich nicht konsistent in dieses Bild einfügen lassen. Vor diesem Hintergrund folgt die zweite zentrale Hypothese der vorliegenden Arbeit: Während der Praxisphasen des Studiums verändert sich das akademische Selbstkonzept der Studierenden.
Die Hypothesen werden mit Ansätzen der latenten Modellierung untersucht. Mittels konfirmatorischer Faktorenanalyse wird die empirische Trennbarkeit der drei angenommenen Facetten bestätigt. In einer querschnittlichen Betrachtung zeigt sich ein deutlicher Einfluss des Geschlechts der Studierenden auf den Zusammenhang zwischen ihrem fachdidaktischen Selbstkonzept und ihrer bisherigen Praxiserfahrung. Die längsschnittliche Analyse der Veränderung des Selbstkonzepts während einer zentralen fachdidaktischen Lehrveranstaltung mit ausgeprägten Praxisphasen (Lehr-Lern-Labor-Seminar) wird mit einem latenten Wachstumskurvenmodell untersucht. Das auf die Fachdidaktik Physik bezogene Selbstkonzept steigt während des Seminars leicht an, wenn die Studierenden zum Seminarbeginn bereits über Praxiserfahrung verfügten. Fehlt diese, so ist ein leichter Rückgang in der Ausprägung des Selbstkonzepts feststellbar, der für weibliche Studierende stärker ausfällt als für ihre männlichen Kommilitonen.
Mit den Befunden zu Struktur und Veränderung des akademischen Selbstkonzepts angehender Physiklehrkräfte trägt die vorliegende Arbeit dazu bei, die überwiegend qualitativen Analysen von Identitätsprozessen bei Studierenden durch den Einsatz eines theoretisch fundierten und klar umrissenen Konstrukts um eine quantitative Perspektive zu ergänzen.
Ziel dieser Arbeit ist es, die quantitative MRT in den Fokus zu rücken. In den letzten Jahren hat sich auf diesem Forschungsgebiet viel weiterentwickelt und es wurden verschiedenste Sequenzen und Methoden vorgestellt, um insbesondere Relaxationszeitparameter quantitativ in kurzer Zeit zu messen. Steady-State-Sequenzen eignen sich besonders für diese Thematik, da sie kurze Messzeiten benötigen und darüber hinaus ein relativ hohes SNR besitzen. Speziell die IR TrueFISP-Sequenz bietet für die Parameterquantifizierung viel Potential. Ursprünglich wurde diese Sequenz an der Universität Würzburg zur simultanen Messung von T1- und T2-Relaxationszeiten vorgestellt und hinsichtlich der Zeiteffizienz weiterentwickelt. In dieser Arbeit wurde ein neuartiger iterativer Rekonstruktionsansatz für die IR TrueFISP-Sequenz entwickelt, der auf einer Hauptkomponentenanalyse (PCA) basiert und sich die glatten Signalverläufe zu Nutze macht. Aufgrund der hohen Zeitauflösung dieser Rekonstruktionstechnik werden dabei auch Gewebekomponenten mit kurzen Relaxationszeiten detektierbar. Weiterhin bewahrt der Rekonstruktionsansatz Informationen mehrerer Gewebekomponenten innerhalb eines Voxels und ermöglicht damit eine relaxographische Untersuchung. Insbesondere beim Menschen führen der Partialvolumeneffekt und die Mikrostruktur des Gewebes zu Signalverläufen, die ein multi-exponentielles Signal liefern. Die MR-Relaxographie, also die Darstellung von Relaxationszeitverteilungen innerhalb eines Voxels, stellt eine Möglichkeit dar, um die beteiligten Gewebekomponenten aus dem überlagerten Signalverlauf zu extrahieren. Insgesamt bilden die optimierte Relaxometrie mit der Möglichkeit der analytischen Korrektur von Magnetfeldinhomogenitäten und die beschleunigte Relaxographie die Hauptteile dieser Dissertation. Die Hauptkapitel werden im Folgenden noch einmal gesondert zusammengefasst.
Die simultane Aufnahme der quantitativen T1- und T2-Parameter-Karten kann mit einem
Goldenen-Winkel-basiertem radialen IR TrueFISP-Readout in ungefähr 7 Sekunden pro
Schicht erreicht werden. Die bisherige Rekonstruktionstechnik mit dem KWIC-Filter ist
durch dessen breite Filter-Bandbreite und somit in der zeitlichen Auflösung limitiert. Besonders bei hohen räumlichen Frequenzen wird eine sehr große Anzahl an Projektionen
zusammengefasst um ein Bild zu generieren. Dies sorgt dafür, dass Gewebekomponenten mit kurzer T1*-Relaxationszeit (z.B. Fett oder Myelin) nicht akkurat aufgelöst werden können. Um dieses Problem zu umgehen, wurde die T1* shuffling-Rekonstruktion entwickelt, die auf dem T2 Shuffling-Ansatz basiert. Diese Rekonstruktionstechnik macht sich die glatten Signalverläufe der IR TrueFISP-Sequenz zu Nutze und ermöglicht die Anwendung einer PCA. Die iterative Rekonstruktion sorgt dafür, dass mit nur acht kombinierten Projektionen pro generiertem Bild eine merklich verbesserte temporäre Auflösung erzielt werden kann. Ein Nachteil ist jedoch das stärkere Rauschen in den ersten Bildern der Zeitserie bedingt durch die angewandte PCA. Dieses verstärkte Rauschen äußert sich in den leicht erhöhten Standardabweichungen in den berechneten Parameter-Karten. Jedoch ist der Mittelwert näher an den Referenzwerten im Vergleich zu den Ergebnissen mit dem KWIC-Filter. Letztendlich kann man sagen, dass die Ergebnisse leicht verrauschter, aber exakter sind.
Mittels zusätzlichen Regularisierungstechniken oder Vorwissen bezüglich des Rauschlevels
wäre es zudem noch möglich, das SNR der ersten Bilder zu verbessern, um dadurch den
beschriebenen Effekt zu verringern.
Grundsätzlich hängt die Genauigkeit von IR TrueFISP vom T1/T2-Verhältnis des betreffenden
Gewebes und dem gewählten Flipwinkel ab. In dieser Arbeit wurde der Flipwinkel besonders für weiße und graue Masse im menschlichen Gehirn optimiert. Mit den verwendeten 35° wurde er außerdem etwas kleiner gewählt, um zudem Magnetisierungstransfereffekte zu minimieren. Mit diesen Einstellungen ist die Präzision vor allem für hohe T1- und niedrige T2-Werte sehr gut, wird jedoch insbesondere für höhere T2-Werte schlechter. Dies ist aber ein generelles Problem der IR TrueFISP-Sequenz und hängt nicht mit der entwickelten Rekonstruktionsmethode zusammen. Außerdem wurde im fünften Kapitel eine
Akquisitionstechnik vorgestellt, die eine 3D-Abdeckung der quantitativen Messungen des Gehirns in klinisch akzeptabler Zeit von unter 10 Minuten erzielt. Dies wird durch Einsatz der parallelen Bildgebung erreicht, da eine Kombination aus radialer Abtastung in der Schicht und kartesischer Aufnahme in Schichtrichtung (Stack-of-Stars) vorliegt.
Ein großes Problem in der Steady-State-Sequenz (und somit auch bei IR TrueFISP) sind
Magnetfeldinhomogenitäten, die durch Suszeptibilitätsunterschiede verschiedener Gewebe und/oder Inhomogenitäten des Hauptmagnetfeldes hervorgerufen werden. Diese führen zu Signalauslöschungen und damit verbunden zu den beschriebenen Banding-Artefakten. Mithilfe der analytisch ermittelten Korrekturformeln ist es nun möglich, die berechneten (T1,T2)-Wertepaare unter Berücksichtigung der tatsächlich auftretenden Off- Resonanzfrequenz für einen großen Bereich zu korrigieren. An den kritischen Stellen, an denen die Bandings auftreten, liefert jedoch auch diese Korrektur keine brauchbaren Ergebnisse. Grundsätzlich ist es für die Genauigkeit der Ergebnisse stets zu empfehlen, die Flipwinkel- und B0-Karte zusätzlich mit aufzunehmen, um diese Parameter für die quantitative Auswertung exakt zu kennen. Mit den beschriebenen Methoden aus Kapitel 6 könnte es prinzipiell auch möglich sein, die Off-Resonanzfrequenz aus dem Signalverlauf zu ermitteln und auf die zusätzliche Messung der B0-Karte zu verzichten. B0-Änderungen während der Messung, die von der Erwärmung der passiven Shim-Elemente im MR-System hervorgerufen werden, sind kaum zu korrigieren. Ein stabiler Scanner ohne B0-Drift ist deshalb für quantitative Auswertungen erforderlich.
Die erwähnte Messzeit von 7 Sekunden pro Schicht garantiert, dass auch Gewebe mit längeren Relaxationskomponenten annähernd im Steady-State sind, was wiederum für das Umkehren des Signals in den abklingenden Verlauf gegen Null und die anschließende
Multikomponentenanalyse (vgl. Kapitel 7) notwendig ist. Mit der inversen Laplace-
Transformation ist es innerhalb eines Voxels möglich, Signalverläufe auf mehrere Komponenten hin zu untersuchen. Der ursprünglich angenommene mono-exponentielle Verlauf wird durch ein multi-exponentielles Verhalten abgelöst, was vor allem in biologischem Gewebe eher der Wahrheit entspricht. Gewebe mit kurzen Relaxationskomponenten (T1* < 200 ms) sind klinisch relevant und mit T1* shuffling detektierbar. Vor allem Myelin innerhalb des Gehirns ist bei neurologischen Fragestellungen ein Indikator zur Diagnose im Frühstadium (z.B. für neurodegenerative Erkrankungen) und
deshalb von besonderem Interesse. Die Integration über verschiedene T1*-Zeitbereiche im
T1*-Spektrum ermöglicht dazu die Erstellung von Gewebekomponenten-Karten, mithilfe
derer klinische Auswertungen sinnvoll wären. Die Erstellung dieser Karten ist prinzipiell
möglich und funktioniert für mittlere und lange Gewebekomponenten recht gut. Die
klinisch relevanten kurzen Gewebekomponenten sind dagegen bei der radialen Aufnahme
mit nur einem Schuss noch nicht befriedigend. Deshalb wurde die Aufnahmetechnik in
eine quasi-zufällige kartesische Akquisition mit mehreren Schüssen weiterentwickelt. Die Ergebnisse wurden in Kapitel 7 vorgestellt und sind vielversprechend. Einzig die Messzeit sollte mit zusätzlichen Beschleunigungen noch weiter verkürzt und auf eine kartesische 3D-Akquisition erweitert werden.
Die Beschränkung auf T1*-Spektren bei der Multikomponentenanalyse und die Tatsache, dass deren Amplitude von einer Kombination von S0 und Sstst abhängen, führen dazu, dass es nicht ohne Weiteres möglich ist für einen einzelnen Gewebetyp an die T1- und T2-Information zu gelangen. In Kapitel 8 wurde gezeigt, dass dies mit einer zusätzlichen
Messung gelingen kann. Das finale Ergebnis dieser Messungen ohne und mit Inversion sind zweidimensionale Spektren, bei der für jede Gewebekomponente innerhalb eines Voxels der T1- und T2-Wert abgelesen werden kann. Wichtig hierbei ist die Tatsache, dass der verwendete Ansatz kein Vorwissen über die Anzahl der zu erwartenden Gewebekomponenten (Peaks) im Voxel voraussetzt. Auch bei dieser Methodik ist die Kenntnis über den tatsächlichen Flipwinkel von Bedeutung, da dieser in den Formeln zur Berechnung von T1 und T2 verwendet wird. Die Stabilität des B0-Feldes ist hier ebenso von enormer Bedeutung, da Änderungen zwischen den beiden Messungen zu einem unterschiedlichen Steady-State und somit zu Abweichungen bei den nachfolgenden Berechnungen führen, die auf den selben Steady-State-Wert ausgelegt sind.
Zusammenfassend lässt sich sagen, dass mit dieser Arbeit die Grundlagen für genauere
und robustere quantitative Messungen mittels Steady-State-Sequenzen gelegt wurden. Es
wurde gezeigt, dass sich Relaxationszeitspektren für jedes einzelne Voxel generieren lassen.
Dadurch ist eine verbesserte Auswertung möglich, um genauere Aussagen über die Zusammensetzung einer Probe (vor allem beim menschlichen Gewebe) treffen zu können. Zudem wurde die Theorie für ultraschnelle 2D-Relaxographie-Messungen vorgestellt. Erste”Proof of Principle“-Experimente zeigen, dass es möglich ist, 2D-Relaxationszeitspektren in sehr kurzer Zeit zu messen und graphisch darzustellen. Diese Aufnahme- und Datenverarbeitungstechnik ist in dieser Form einmalig und in der Literatur kann bis dato keine schnellere Methode gefunden werden.
Quantencomputer können manche Probleme deutlich effizienter lösen als klassische Rechner. Bisherige Umsetzungen leiden jedoch an einer zu geringen Dekohärenzzeit, weshalb die Lebenszeit der Quantenzustände einen limitierenden Faktor darstellt. Topologisch geschützte Anregungen, wie Majorana-Fermionen, könnten hingegen dieses Hindernis überwinden. Diese lassen sich beispielsweise in topologischen Supraleitern realisieren. Bis zum jetzigen Zeitpunkt existieren nur wenige Materialien, die dieses Phänomen aufweisen. Daher ist das Verständnis der elektronischen Eigenschaften für solche Verbindungen von großer Bedeutung.
In dieser Dissertation wird die Koexistenz von Supraleitung an der Probenoberfläche und topologischem Oberflächenzustand (engl. topological surface state, TSS) auf potentiellen topologischen Supraleitern überprüft. Diese beiden Bedingungen sind essentiell zur Ausbildung von topologischer Supraleitung in zeitumkehrgeschützten Systemen. Hierzu wird mittels Landaulevelspektroskopie und Quasiteilcheninterferenz das Vorhandensein des TSS am Ferminiveau auf Tl$_{x}$Bi$_{2}$Te$_{3}$ und Nb$_{x}$Bi$_{2}$Se$_{3}$ verifiziert, die mittels Transportmessungen als supraleitend identifiziert wurden. Anschließend folgen hochaufgelöste Spektroskopien an der Fermienergie, um die supraleitenden Eigenschaften zu analysieren.
Zur Interpretation der analysierten Eigenschaften wird zu Beginn der Ni-haltige Schwere-Fermion-Supraleiter TlNi$_{2}$Se$_{2}$ untersucht, der eine vergleichbare Übergangstemperatur besitzt. Anhand diesem werden die gängigen Messmethoden der Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie für supraleitende Proben vorgestellt und die Leistungsfähigkeit der Messapparatur demonstriert. Im Einklang mit der Literatur zeigt sich ein $s$-Wellencharakter des Paarungsmechanismus sowie die Formation eines für Typ~II-Supraleiter typischen Abrikosov-Gitters in schwachen externen Magnetfeldern.
Im folgenden Teil werden die potentiellen topologischen Supraleiter Tl$_{x}$Bi$_{2}$Te$_{3}$ und Nb$_{x}$Bi$_{2}$Se$_{3}$ begutachtet, für die eindeutig ein TSS bestätigt wird. Allerdings weisen beide Materialien keine Oberflächensupraleitung auf, was vermutlich durch eine Entkopplung der Oberfläche vom Volumen durch Bandverbiegung zu erklären ist. Unbeabsichtigte Kollisionen der Spitze mit der Probe führen jedoch zu supraleitenden Spitzen, die wesentlich erhöhte Werte für die kritische Temperatur und das kritische Feld zeigen.
Der letzte Abschnitt widmet sich dem supraleitenden Substrat Nb(110), für den der Reinigungsprozess erläutert wird. Hierbei sind kurze Heizschritte bis nahe des Schmelzpunktes nötig, um die bei Umgebungsbedingungen entstehende Sauerstoffrekonstruktion effektiv zu entfernen. Des Weiteren werden die elektronischen Eigenschaften untersucht, die eine Oberflächenresonanz zum Vorschein bringen. Hochaufgelöste Messungen lassen eine durch die BCS-Theorie gut repräsentierte Struktur der supraleitenden Energielücke erkennen. Magnetfeldabhängige Experimente offenbaren zudem eine mit der Kristallstruktur vereinbare Anisotropie des Paarungspotentials. Mit diesen Erkenntnissen kann Nb(110) zukünftig als Ausgang für das Wachstum von topologischen Supraleitern herangezogen werden.
Ziel dieser Arbeit war es, neue quantitative Messmethoden am Kleintier, insbesondere die Perfusionsmessung am Mäuseherz, zu etablieren. Hierfür wurde eine retrospektiv getriggerte T1-Messmethode entwickelt. Da bei retrospektiven Methoden keine vollständige Abtastung garantiert werden kann, wurde ein Verfahren gefunden, das mit Hilfe von Vorwissen über das gemessene Modell sehr effizient die fehlenden Daten interpolieren kann.
Mit Hilfe dieser Technik werden dynamische T1-Messungen mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung möglich.
Dank der hohen Genauigkeit der T1-Messmethode lässt sich diese für die nichtinvasive Perfusionsmessung am Mäuseherz mittels der FAIR-ASL-Technik nutzen. Da auf Grund der retrospektiven Triggerung Daten an allen Positionen im Herzzyklus akquiriert werden, konnten T1- und Perfusionskarten nach der Messung zu beliebigen Punkten im Herzzyklus rekonstruiert werden.
Es bietet sich an, Techniken, die für die myokardiale Perfusion angewandt werden, auch für die Nierenperfusionsmessung zu verwenden, da die Niere in ihrer Rinde (Cortex) eine ähnlich hohe
Perfusion aufweist wie das Myokard. Gleichzeitig führen Nierenerkrankungen oftmals zu schlechter Kontrastmittelverträglichkeit, da diese bei Niereninsuffizienz u.U. zu lange im Körper verweilen und die Niere weiter schädigen. Auch deshalb sind die kontrastmittelfreien Spin-Labeling-Methoden hier interessant. Die FAIR-ASL-Technik ist jedoch an Mäusen in koronaler Ansicht für die Niere schlecht geeignet auf Grund des geringen Unterschieds zwischen dem markierten und dem Vergleichsexperiment. Als Lösung für dieses Problem wurde vorgeschlagen, die Markierungsschicht senkrecht zur Messschicht zu orientieren. Hiermit konnte die Sensitivität gesteigert und gleichzeitig die Variabilität der Methode deutlich verringert werden.
Mit Hilfe von kontrastmittelgestützten Messungen konnten auch das regionale Blutvolumen und das Extrazellularvolumen bestimmt werden. In den letzten Jahren hat das Interesse an Extrazellularvolumenmessungen zugenommen, da das Extrazellularvolumen stellvertretend für diffuse Fibrose gemessen werden kann, die bis dahin nichtinvasiven Methoden nicht zugänglich war. Die bisher in der Literatur verwendeten Quantifizierungsmethoden missachten den Einfluss, den das Hämatokrit auf den ECV-Wert hat. Es wurde eine neue Korrektur vorgeschlagen, die allerdings zusätzlich zur ECV-Messung auch eine RBV-Messung benötigt. Durch gleichzeitige Messung beider Volumenanteile konnte auch erstmals das Extrazellulare-Extravaskuläre-Volumen bestimmt werden.
Eine gänzlich andere kontrastmittelbasierte Methode in der MRT ist die Messung des chemischen Austauschs. Hierbei wirkt das Kontrastmittel nicht direkt beschleunigend auf die Relaxation, sondern der Effekt des Kontrastmittels wird gezielt durch HF-Pulse an- und ausgeschaltet. Durch den chemischen Austausch kann die Auswirkung der HF-Pulse akkumuliert werden. Bislang wurde bei solchen Messungen ein negativer Kontrast erzeugt, der ohne zusätzliche Vergleichsmessungen schwer detektierbar war. Im letzten Teil dieser Arbeit konnte eine neue Methode zur Messung des chemischen Austauschs gezeigt werden, die entgegen der aus der Literatur bekannten Methoden nicht Sättigung, sondern Anregung überträgt. Diese Änderung erlaubt es, einen echten positiven chemischen Austausch-Kontrast zu erzeugen, der nicht zwingend ein Vergleichsbild benötigt. Gleichzeitig ermöglicht die Technik, dadurch dass Anregung übertragen wird, die Phase der Anregung zu kontrollieren und nutzen. Eine mögliche Anwendung ist die Unterscheidung verschiedener Substanzen in einer Messung.
In der Summe wurden im Rahmen dieser Arbeit verschiedene robuste Methoden eta-
bliert, die die Möglichkeiten der quantitativen physiologischen MRT erweitern.
Spektroskopische Untersuchungen an elektrisch und optisch erzeugten Exziton-Polariton-Kondensaten
(2019)
Eine technologisch besonders vielversprechende Art von Mikrokavitäten besteht aus einem optisch aktiven Material zwischen zwei Spiegeln, wobei das Licht auf Größe seiner Wellenlänge eingesperrt wird. Mit diesem einfachen Konzept Licht auf Chipgröße einzufangen entstand die Möglichkeit neue Phänomene der Licht-Materie Wechselwirkung zu studieren. Der Oberflächenemitter (VCSEL), welcher sich das veränderte Strahlungsverhalten aufgrund der schwachen Kopplung und stimulierten Emission zu Nutze macht, ist bereits länger kommerziell sehr erfolgreich. Er umfasst ein erwartetes Marktvolumen von ca. 5.000 Millionen Euro bis 2024, welches sich auf verschiedenste Anwendungen im Bereich von Sensorik und Kommunikationstechnologie bezieht. Dauerhaft hohe Wachstumsraten von 15-20% pro Jahr lassen auf weiteres langfristiges Potential von Mikrokavitäten in der technologischen Gesellschaft der nächsten Generation hoffen.
Mit fortschreitender Entwicklung der Epitaxie-Verfahren gelang es Kavitäten solcher Qualität herzustellen, dass zum ersten Mal das Regime der starken Kopplung erreicht wurde. Starke Kopplung bedeutet in diesem Fall die Bildung eines neuen Quasiteilchens zwischen Photon und Exziton, dem Exziton-Polariton (Polariton). Dieses Quasiteilchen zeigt eine Reihe interessanter Eigenschaften, welche sowohl aus der Perspektive der Technologie, als auch aus der Sicht von Grundlagenforschung interessant sind. Bei systemabhängigen Teilchendichten erlaubt das Polariton ebenfalls die Erzeugung von kohärentem Licht über den Exziton-Polariton-Kondensatszustand (Kondensat), den Polariton-Laser. Die Eigenschaften des emittierten Lichtes ähneln denen eines VCSELs, allerdings bei einigen Größenordnungen geringerem Energieverbrauch, bzw. niedrigerer Laserschwelle, bei Wahl geeigneter Verstimmung von Exziton und Photon. Diese innovative Entwicklung kann daher unter anderem neue Möglichkeiten für besonders energiesparende Anwendungen in der Photonik eröffnen.
Die vorliegende Doktorarbeit soll zur Erweiterung des Forschungsstandes in diesem Gebiet zwischen Photonik und Festkörperphysik beitragen und untersucht zum einen den anwendungsorientierten Teil des Feldes mit Studien zur elektrischen Injektion, beleuchtet aber auch den interessanten Phasenübergang des Systems über seine Kohärenz- und Spineigenschaften. Es folgt eine knappe überblicksartige Darstellung der Ergebnisse, die in dieser Arbeit genauer ausgearbeitet werden.
Rauschanalyse und die optische Manipulation eines bistabilen elektrischen Polariton-Bauelements
Aufbauend auf der Realisierung eines elektrischen Polariton-Lasers wurde in dieser Arbeit ein optisches Potential in das elektrisch betriebene Kondensat mit einem externen Laser induziert. Dieses optische Potential ermöglicht die Manipulation der makroskopischen Besetzung der Grundzustandswellenfunktion, welches sich als verändertes Emissionsbild im Realraum darstellt. Der polaritonische Effekt wird über Verschiebung der Emissionslinie zu höheren Energien durch Wechselwirkung des Exzitonanteils nachgewiesen. Diese experimentellen Beobachtungen konnten mit Hilfe eines Gross-Pitaevskii-Differentialgleichungsansatzes erläutert und theoretisch nachgebildet werden.
Weiterhin zeigt der elektrische Polariton-Laser eine Bistabilität in seiner Emissionskennlinie an der polaritonischen Kondensationsschwelle. Die Hysterese hat ihren physikalischen Ursprung in der Lebenszeitabhängigkeit der Ladungsträger von der Dichte des Ladungsträgerreservoirs durch die progressive Abschirmung des inneren elektrischen Feldes. In dieser Arbeit wird zum tieferen Verständnis der Hysterese ein elektrisches Rauschen über den Anregungsstrom gelegt. Dieses elektrische Rauschen befindet sich auf der Mikrosekunden-Zeitskala und beeinflusst die Emissionscharakteristik, welche durch die Lebensdauer der Polaritonen im ps-Bereich bestimmt wird. Mit steigendem Rauschen wird ein Zusammenfall der Hysterese beobachtet, bis die Emissionscharakteristik monostabil erscheint. Diese experimentellen Befunde werden mit einem gekoppelten Ratengleichungssystem sowie mit Hilfe einer Gauss-verteilten Zufallsvariable in der Anregung modelliert und erklärt.
Die Hysterese ermöglicht außerdem den Nachweis eines optischen Schalteffekts über eine zusätzliche Ladungsträgerinjektion mit einem Laser weit über der Bandkante des Systems, um den positiven Rückkopplungseffekt zu erzeugen. Im Bereich der Hysterese wird das System auf den unteren Zustand elektrisch angeregt und dann mit Hilfe eines nicht-resonanten Laserpulses in den Kondensatszustand gehoben.
Polaritonfluss geleitet durch Kontrolle der lithographisch definierten Energielandschaft
Polaritonen können durch den photonischen Anteil weiterhin in Wellenleiterstrukturen eingesperrt werden, worin sie bei der Kondensation gerichtet entlang des Kanals mit nahe Lichtgeschwindigkeit fließen. Dies geschieht mit der Besonderheit über ihren Exzitonanteil stark wechselwirken zu können. Die Möglichkeit durch Lithographie solche eindimensionalen Kanäle zu definieren, wurde bereits in verschiedenen Prototypen für Polaritonen benutzt und untersucht. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene, neue Ansätze zur Lenkung von gerichtetem Polaritonfluss vorgestellt: zum einen über die sogenannte Josephson-Kopplung zwischen zwei Wellenleitern, realisiert über halbgeätzte Spiegel und zum anderen über eine Mikroscheibe gekoppelt an zwei Wellenleiter. Der Begriff der Josephson-Kopplung ist hier angelehnt an den bekannten Effekt in Supraleitern, welcher phänomenologische Ähnlichkeiten aufweist. Die Verwendung in der Polaritonik ist historisch gewachsen. Die Josephson-Kopplung ermöglicht die Beobachung von Oszillationen des Polariton-Kondensats zwischen den Wellenleitern, in Abhängigkeit der verbleibenden Anzahl Spiegelpaare zwischen den Strukturen, wodurch eine definierte Selektion des Auskopplungsarms ermöglicht wird. Die Mikroscheibe funktioniert ähnlich einer Resonanztunneldiode. Sie ermöglicht eine Energieselektion der transmittierten Moden durch die Diskretisierung der Zustände in den niederdimensionalen Strukturen. Es ergibt sich die Bedingung, dass nur energetisch gleiche Niveaus zwischen Strukturübergängen koppeln können. Gleichzeitig erlaubt die Mikroscheibenanordnung eine Umkehrung der Flussrichtung.
Kohärenzeigenschaften und die Photonenstatistik von Polariton-Kondensaten unter photonischen Einschlusspotentialen
Die Kohärenzeigenschaften der Emission von Polariton-Kondensaten ist seit längerem ein aktives Forschungsfeld. Die noch ausstehenden Fragen betreffen die Beobachtung hoher Abweichungen von traditionellen, auf Inversion basierenden Lasersystemen (z.B. VCSELs). Diese haben selbst bei schwellenlosen Lasern einen Wert der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung von Eins. Polariton-Kondensate jedoch zeigen erhöhte Werte in der Autokorrelationsfunktion, welches auf einen Mischzustand zwischen kohärentem und thermischem Licht hinweist.
In dieser Arbeit wurde ein systematischer Weg untersucht, die Kohärenzeigenschaften des Polariton-Kondensats denen eines traditionellen Lasers anzunähern. Dies geschieht über den lateralen photonischen Einschluss der Kondensate mittels lithographisch definierter Mikrotürmchen mit verschiedenen Durchmessern. In Kohärenzmessungen wird der Einfluss dieser Veränderung der Energielandschaft der Polariton-Kondensate auf die Autokorrelationseigenschaften zweiter Ordnung untersucht. Es wird ein direkter Zusammenhang zwischen großem Einschlusspotential und guten Korrelationseigenschaften nachgewiesen. Der Effekt wird theoretisch über den veränderten Einfluss der Phononen auf das Polariton-Relaxationsverhalten erklärt. Durch die stärkere Lokalisierung der Polaritonwellenfunktion in kleineren Mikrotürmchen wird die Streuwahrscheinlichkeit erhöht, was eine effizientere Relaxation in den Grundzustand ermöglicht. Dies verhindert zu starke Besetzungsfluktuationen der Grundmode in der Polariton-Lebenszeit, was bisher als Grund für die erhöhte Autokorrelation postuliert wurde.
Weiterhin wird eine direkte Messung der Photonenstatistik eines Polaritonkondensats entlang steigender Polaritondichte im Schwellbereich vorgestellt. Die Photonenstatistik eines thermischen Emitters zeigt einen exponentiellen Verlauf, während ein reiner Laser Poisson-verteilt emittiert. Der Zwischenbereich, der für einen Laser am Übergang zwischen thermischer und kohärenter Lichtquelle vorhergesagt wird, kann durch eine Überlagerung der beiden Zustände beschrieben werden. Über eine Anpassungsfunktion der gemessenen Verteilungsfunktionen kann der Phasenübergang des Kondensats mit Hilfe dem Anteil der kohärenten Partikel im System verfolgt werden. Dadurch, dass der gemessene Übergang dem Paradigma der thermisch-kohärenten Zustände folgt, wurde nachgewiesen, dass bei rötlicher Verstimmung die Interaktionen keinen signifikanten Anteil an der Ausbildung von Kohärenz im Polaritonsystem spielen.
Polarisationskontrolle von Polariton-Kondensaten
Die Polarisationseigenschaften des durch Polaritonenzerfall emittierten Lichts korrespondieren zum Spinzustand der Quasiteilchen. Unterhalb der Kondensationsschwelle ist diese Emission durch Spin-Relaxation der Ladungsträger unpolarisiert und oberhalb der Schwelle bildet sich unter bestimmten Voraussetzungen lineare Polarisation als Ordnungsparameter des Phasenübergangs aus. Der Prozess der stimulierten Streuung kann die (zirkulare) Polarisation des Lasers auch bei Anregung auf höheren Energien auf dem unteren Polaritonast erhalten. Dies resultiert aus sehr schneller Einnahme des Grundzustands, welche eine Spin-Relaxation verhindert. Bisher wurde, nach unserem Kenntnisstand, nur teilweise Erhaltung zirkularer Polarisation unter nicht-resonanter Anregung beobachtet. In dieser Arbeit wird vollständige zirkulare Polarisationserhaltung, energetisch 130 meV vom Kondensatszustand entfernt angeregt, nachgewiesen. Diese Polarisationserhaltung setzt an der Kondensationsschwelle ein, was auf den Erhalt durch stimulierte Streuung hinweist. Unter dieser Voraussetzung der Spinerhaltung erzeugt die linear polarisierte Anregung (als Überlagerung zirkularem Lichts beider Orientierungen) elliptisch polarisiertes Licht. Dies geschieht, weil eine linear polarisierte Anregung durch Fokussierung eines Objektivs leicht elliptisch wird. Der Grad der Elliptizität wird sowohl durch die Verstimmung zwischen Photon und Exziton Mode beeinflusst, als auch durch die Dichte im System. Dies kann erklärt werden über das spezielle Verhalten der Relaxationsprozesse auf dem unteren Polaritonast, welche von der transversal-elektrischen und transversal-magnetischen (TE-TM) energetischen Aufspaltung abhängen.
Weiterhin werden elliptische Mikrotürmchen untersucht, um den Einfluss dieses asymmetrischen photonischen Einschlusses auf die Kondensatseigenschaften herauszuarbeiten. Die Ellipse zwingt das Kondensat zu einer linearen Polarisation, welche sich entlang der langen Achse des Türmchens ausrichtet. In asymmetrischen Mikrotürmchen ist die Grundmode aufgespalten in zwei linear polarisierte Moden entlang der beiden orthogonal zueinander liegenden Hauptachsen, wobei die längere Achse das linear polarisierte Energieminimum des Systems bildet. Der Grad der linearen Polarisation nimmt mit geringerem Mikrotürmchendurchmesser und größerer Ellipzität zu. Dies geschieht durch erhöhten energetischen Abstand der beiden Moden. Bei Ellipsen mit einem langen Hauptachsendurchmesser von 2 Mikrometer und einem Achsenverhältnis von 3:2 kann ein nahezu vollständig linear polarisierter Zustand eines Polariton-Kondensats nachgewiesen werden.
Damit wurde erforscht, dass auch unter nicht-resonanter Anregung Exziton-Polariton-Kondensate experimentell und theoretisch jeglichen Spinzustand unter entsprechenden Anregungsbedingungen annehmen können.
Quantifizierung myokardialer Mikrostruktur und Perfusion mittels longitudinaler NMR Relaxation
(2018)
Ziel der Arbeit war es die Quantifizierung funktioneller bzw. mikrostruktureller Parameter des Herzmuskels mit Hilfe T1-basierter Methoden zu verbessern. Diese Methoden basieren darauf, die gewünschte Information durch eine geeignete Präparation der Magnetisierung bzw. durch die Gabe von Kontrastmittel in den Zeitverlauf der longitudinalen Relaxation zu kodieren. Aus der Änderung der Relaxationszeit läßt sich dann die gewünschte Information bestimmen. Dafür sollte sowohl der Einfluß der Anatomie als auch derjenige der Meßmethodik auf die Bestimmung der longitudinalen Relaxationszeit und damit auf die Quantifizierung der Funktion bzw. Mikrostrukturparameter untersucht werden.
Speziell der Einfluß der Bildgebungssequenz führt dazu, daß nur eine scheinbare Relaxationszeit gemessen wird. Während dies keinen Einfluß auf die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter hatte, ergab sich für die Perfusionsquantifizierung eine deutliche Abhängigkeit von den Parametern der verwendeten IRLL-Sequenz. Um diesen Einfluß gerecht zu werden, wurden an die Meßmethodik angepaßte Gleichungen zur Bestimmung der Perfusion gefunden mit denen die systematischen Abweichungen korrigiert werden können. Zusätzlich reduzieren die angepaßten Gleichungen die Anforderungen bezüglich der Inversionsqualität im schichtselektiven Experiment. Dies wurde in einem weiteren Projekt bei der Bestimmung der Nierenperfusion im Mausmodell ausgenutzt.
Neben der Untersuchung der Auswirkungen der Meßmethode wurde auch der Einfluß der anatomischen Besonderheiten des Blutkreislaufs am Herzen auf die Parameterquantifizierung mittels T1-basierter Methoden untersucht. Es konnte gezeigt werden, daß auf Grund der Anatomie des Herzens bei typischen Orientierungen der Bildgebungsschicht, auch bei der schichtselektiven Inversionspräparation der Magnetisierung des Herzmuskels ein Anteil des Blutpools invertiert wird. Daraus folgt, daß die vereinfachende Annahme, nach welcher bei schichtselektiver Präparation in Folge von Perfusion nur Blut mit Gleichgewichtsmagnetisierung den Herzmuskel erreicht, nicht erfüllt ist. Es konnte gezeigt werden, daß dies bei Perfusion zu einer deutlichen Unterschätzung der berechneten Perfusionswertes führt. Um mit diesem Problem umgehen zu können, wurde aufbauend auf einem vereinfachten Modell der zeitlichen Entwicklung der Blutmagnetisierung eine Korrektur für die Bestimmung der Perfusionswerte gefunden welche den Einfluß der anatomischen Besonderheiten berücksichtigt.
Das für die Perfusionskorrektur eingeführte Model prognostiziert ebenso, daß auch bei schichtselektiver Inversion die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter von der Perfusion abhängig wird und eine systematische Überschätzung der quantifizierten Werte verursacht. Da die Perfusion im Kleintier deutlich höher ist als im Menschen, ist dieser Einfluß besonders in der präklinischen Forschung zu beachten. So können dort allein durch verminderte Perfusion deutliche Änderungen in den bestimmten Werten der Mikrostrukturparameter erzeugt werden, welche zu einer fehlerhaften Interpretation der Ergebnisse führen und somit ein falsches Bild für die Vorgänge im Herzmuskel suggerieren. Dabei bestätigt der Vergleich mit experimentellen Ergebnissen aus der Literatur die Vorhersagen für das Rattenmodell. Beim Menschen ist der prognostizierte Effekt deutlich kleiner. Der prognostizierte Fehler bspw. im RBV-Wert liegt in diesem Fall bei etwa 10% und wird üblicherweise in der aktuellen Forschung vernachlässigt. Inwieweit dies in er klinischen Forschung gerechtfertigt ist, muß in weiteren Untersuchungen geklärt werden.
Den untersuchten Methoden zur Bestimmung von funktionellen und mikrostrukturellen Parametern ist gemein, daß sie eine exakte Quantifizierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 benötigen. Dabei ist im Kleintierbereich die klassische IRLL-Methode als zuverlässige Sequenz zur T1-Quantifizierung etabliert. In der klinischen Bildgebung werden auf Grund der unterschiedlichen Zeitskalen und anderer technischer Voraussetzungen andere Anforderungen an die Datenakquisition gestellt. Dabei hat in den letzten Jahren die MOLLI-Sequenz große Verbreitung gefunden. Sie ist eine Abwandlung der IRLL-Sequenz, bei der mit einer bSSFP-Bildgebungssequenz getriggert ganze Bilder während eines Herzschlages aufgenommen werden. Die MOLLI-Sequenz reagiert dabei empfindlich auf die Wartezeiten zwischen den einzelnen Transienten. Um mit diese Problematik in den Griff zu bekommen und gleichzeitig die Meßzeit verkürzen zu können wurde eine neue Methode zum Fitten der Daten entwickelt, welche die Abhängigkeit der scheinbaren Relaxationszeit von der Wartezeit zwischen den einzelnen Transienten, sowie der mittleren Herzrate fast vollständig eliminiert. Diese Methode liefert für das ganze klinisch Spektrum an erwarteten T1-Zeiten, vor und nach Kontrastmittelgabe, stabile Ergebnisse und erlaubte ein deutliche Verkürzung der Meßzeit, ohne die Anzahl der aufgenommenen Meßzeitpunkte zu reduzieren. Dies wurde in einer initialen klinischen Studie genutzt, um ECV-Werte in Patienten zu bestimmen.
Ein Nachteil der Verwendung der MOLLI-Sequenz ist, daß nur die scheinbare Relaxationszeit aus den Fit der Meßdaten bestimmt wird. Die standardmäßig genutzte Korrektur benutzt aber dem gefitteten Wert der Gleichgewichtsmagnetisierung um den wahren T1-Wert zu bestimmen. Somit ist es für die Bestimmung des T1-Wertes notwendig, die Qualität der Inversionspräparation zu kennen. Auf Basis der neuen Fitmethode wurde eine Anpassung der MOLLI-Sequenz demonstriert, welche die Bestimmung der Gleichgewichtsmagnetisierung unabhängig von der Qualität der Inversionspräparation erlaubt. Dafür verlängert sich die Meßdauer lediglich um einen Herzschlag um in geeigneter Weise ein zusätzliches Bild aufnehmen zu können.
Abschließend wurde in dieser Arbeit der Signal-Zeit-Verlauf der MOLLI-Sequenz eingehend theoretische untersucht um ein besseres Verständnis der getriggerten IRLL-Sequenzen zu entwickeln. In diesem Zusammenhang konnte eine einfache Interpretation der scheinbaren Relaxationszeit gefunden werden. Ebenso konnte erklärt werden, warum die für ungetriggerte IRLL-Sequenzen abgeleitete Korrekturgleichung auch im getriggerten Fall erstaunlich gute Ergebnisse liefert. Weiterhin konnten Fehlerquellen für die verbleibenden Abweichungen identifiziert werden, welche als Ausgangspunkt für die Ableitung verbesserter Korrekturgleichungen genutzt werden können.
Herzkreislauferkrankungen stellen die häufigsten Todesursachen in den Industrienationen dar. Die Entwicklung nichtinvasiver Bildgebungstechniken mit Hilfe der Magnetresonanz-Tomografie (MRT) ist daher von großer Bedeutung, um diese Erkrankungen frühzeitig zu erkennen und um die Entstehungsmechanismen zu erforschen. In den letzten Jahren erwiesen sich dabei genetisch modifzierte Mausmodelle als sehr wertvoll, da sich durch diese neue Bildgebungsmethoden entwickeln lassen und sich der Krankheitsverlauf im Zeitraffer beobachten lässt.
Ein große Herausforderung der murinen MRT-Bildgebung sind die die hohen Herzraten und die schnelle Atmung. Diese erfordern eine Synchronisation der Messung mit dem Herzschlag und der Atmung des Tieres mit Hilfe von Herz- und Atemsignalen. Konventionelle Bildgebungstechniken verwenden zur Synchronisation mit dem Herzschlag EKG Sonden, diese sind jedoch insbesondere bei hohen Feldstärken (>3 T) sehr störanfällig. In dieser Arbeit wurden daher neue Bildgebungsmethoden entwickelt, die keine externen Herz- und Atemsonden benötigen, sondern das MRT-Signal selbst zur Bewegungssynychronisation verwenden. Mit Hilfe dieser Technik gelang die Entwicklung neuer Methoden zur Flussbildgebung und der 3D-Bildgebung, mit denen sich das arterielle System der Maus qualitativ und quantitativ erfassen lässt, sowie einer neuen Methode zur Quantisierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 im murinen Herzen. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden ermöglichen robustere Messungen des Herzkreislaufsystems. Im letzten Kapitel konnte darüber hinaus gezeigt werden dass sich die entwickelten Bildgebungstechniken in der Maus auch auf die humane Bildgebung übertragen lassen.
Einfluss metallischer Nanostrukturen auf die optoelektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter
(2018)
Opto-elektronische Bauelemente auf Basis organischer Moleküle haben in den letzten Jahren nicht nur in Nischenbereichen, wie der Kombination organischer Photovoltaik mit gebäudeintegrierten Konzepten, sondern vor allem auch in der Entwicklung von kommerziell verfügbaren OLED (organische lichtemittierende Dioden) Bauteilen, wie 4K TV-Geräten und Handy Displays, an Bedeutung gewonnen. Im Vergleich zu anorganischen Bauteilen weisen jedoch vor allem organische Solarzellen noch weitaus geringere Effizienzen auf, weswegen die Erforschung ihrer Funktionsweise und der Einflüsse der einzelnen Bestandteile auf mikroskopischer Ebene für die Weiterentwicklung und Verbesserung des Leistungspotentials dieser Technologie unabdingbar ist. \\
Um dies zu erreichen, wurde in dieser Arbeit die Wechselwirkung zwischen der lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) metallischer Nanopartikel mit den optischen Anregungen organischer Dünnschichten in dafür eigens präparierten opto-elektronischen Hybrid-Bauteilen aus kleinen Molekülen untersucht. Durch die Implementierung und Kopplung an solche plasmonischen Nanostrukturen kann die Absorption bzw. Emission durch das lokal um die Strukturen erhöhte elektrische Feld gezielt beeinflusst werden. Hierbei ist der spektrale Überlapp zwischen LSPR und den Absorptions- bzw. E\-missions\-spek\-tren der organischen Emitter entscheidend. In dieser Arbeit wurden durch Ausnutzen dieses Mechanismus sowohl die Absorption in organischen photovoltaischen Zellen erhöht, als auch eine verstärkte Emission in nanostrukturierten OLEDs erzeugt. \\
Besonderer Fokus wurde bei diesen Untersuchungen auf mikroskopische Effekte durch neu entstehende Grenzflächen und die sich verändernden Morphologien der aktiven organischen Schichten gelegt, da deren Einflüsse bei optischen Untersuchungen oftmals nur unzureichend berücksichtigt werden. In der Arbeit wurden daher die nicht zu vernachlässigenden Folgen der Einbringung von metallischen Nanostrukturen auf die Morphologie und Grenzflächen zusammen mit den spektralen Veränderungen der Absorptions- und Emissionscharakteristik organischer Moleküle analysiert und in Zusammenhang gebracht, wodurch eine Verbesserung der Effizienzen opto-elektronischer Bauteile erreicht werden soll.
Aufgrund der hohen Sensitivität bei der Absorptionsmessung von Gasen im Spektral-
bereich des mittleren Infrarot steigt die Nachfrage nach monolithischen, kompakten
und energieeffizienten Laserquellen in Wellenlängenfenster zwischen 3 und 6 μm ste-
tig. In diesem Bereich liegen zahlreiche Absorptionsbanden von Gasen, welche sowohl
in der Industrie als auch in der Medizintechnik von Relevanz sind. Mittels herkömm-
licher Diodenlaser konnte dieser Bereich bisher nur unzureichend abgedeckt werden,
während Quantenkaskadenlaser infolge ihrer hohen Schwellenleistungen vor allem
für portable Anwendungen nur bedingt geeignet sind. Interbandkaskadenlaser kom-
binieren die Vorteile des Interbandübergangs von konventionellen Diodenlasern mit
der Möglichkeit zur Kaskadierung der Quantenkaskadenlaser und können einen sehr
breiten Spektralbereich abdecken.
Das übergeordnete Ziel der Arbeit war die Optimierung von molekularstrahlepitak-
tisch hergestellten Interbandkaskadenlasern auf GaSb - Basis im Spektralbereich des
mittleren Infrarot für den Einsatz in der Gassensorik. Dies impliziert die Ermögli-
chung von Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur, das Erreichen möglichst geringer
Schwellenleistungen sowie die Entwicklung eines flexiblen Konzepts zur Selektion von
nur einer longitudinalen Mode.
Da die Qualität der gewachsenen Schichten die Grundvoraussetzung für die Herstel-
lung von performanten Bauteilen darstellt, wurde diese im Rahmen verschiedener
Wachstumsserien eingehend untersucht. Nachdem das Flussverhältnis zwischen den
Gruppe -V Elementen Sb und As ermittelt werden konnte, bei dem die InAs/AlSb -
Übergitter der Mantelschichten verspannungskompensiert hergestellt werden können,
wurde die optimale Substrattemperatur beim Wachstum dieser zu 450 ◦C bestimmt.
Anhand von PL - sowie HRXRD- Messungen an Testproben konnte auch die opti-
male Substrattemperatur beim Wachstum der charakteristischen W- Quantenfilme
zu 450 ◦C festgelegt werden. Als weiterer kritischer Parameter konnte der As - Fluss
beim Wachstum der darin enthaltenen InAs - Schichten identifiziert werden. Die bes-
ten Ergebnisse wurden dabei mit einem As - Fluss von (1.2 ± 0.2) × 10−6 torr erzielt.
Darüber hinaus konnte in Kooperation mit der Technischen Universität Breslau eine sehr hohe guteWachstumshomogenität auf den verwendeten 2′′ großen GaSb -Wafern
nachgewiesen werden.
Im Anschluss an die Optimierung des Wachstums verschiedener funktioneller Be-
standteile wurden basierend auf einem in der Literatur veröffentlichten Laserschicht-
aufbau diverse Variationen mit dem Ziel der Optimierung der Laserkenndaten unter-
sucht. Zum Vergleich wurden 2.0 mm lange und 150 μm breite, durch die aktive Zone
geätzte Breitstreifenlaser herangezogen.
Eine erhebliche Verbesserung der Kenndaten konnte durch die Anwendung des Kon-
zepts des Ladungsträgerausgleichs in der aktiven Zone erreicht werden. Bei einer
Si - Dotierkonzentration von 5.0 × 1018 cm−3 in den inneren vier InAs - Filmen des
Elektroneninjektors konnte die niedrigste Schwellenleistungsdichte von 491W/cm2
erreicht werden, was einer Verbesserung von 59% gegenüber des Referenzlasers ent-
spricht. Mithilfe längenabhängiger Messungen konnte gezeigt werden, dass der Grund
für die Verbesserung in der deutlichen Reduzierung der internen Verluste auf nur
11.3 cm−1 liegt. Weiterhin wurde die Abhängigkeit der Laserkenngrößen von der
Anzahl der verwendeten Kaskaden in den Grenzen von 1 bis 12 untersucht. Wie
das Konzept der Kaskadierung von Quantenfilmen erwarten ließ, wurde eine mo-
notone Steigerung des Anstiegs der Strom - Lichtleistungskennlinie sowie eine Pro-
portionalität zwischen der Einsatzspannung und der Kaskadenzahl nachgewiesen.
Für ICLs mit einer gegebenen Wellenleiterkonfiguration und einer Wellenlänge um
3.6 μm wurde bei einer Temperatur von 20 ◦C mit 326W/cm2 die niedrigste Schwel-
lenleistungsdichte bei einem ICL mit vier Kaskaden erreicht. Des Weiteren konnte
für einen ICL mit 10 Kaskaden und einer Schwellenstromdichte von unter 100A/cm2
ein Bestwert für Halbleiterlaser in diesem Wellenlängenbereich aufgestellt werden.
Eine weitere Reduktion der Schwellenleistungsdichte um 24% konnte anhand von
Lasern mit fünf Kaskaden durch die Reduktion der Te - Dotierung von 3 × 1017 cm−3
auf 4 × 1016 cm−3 im inneren Teil der SCLs erreicht werden. Auch hier wurde mit-
tels längenabhängiger Messungen eine deutliche Reduktion der internen Verluste
nachgewiesen. In einer weiteren Untersuchung wurde der Einfluss der SCL - Dicke
auf die spektralen sowie elektro - optischen Eigenschaften untersucht. Darüber hin-
aus konnten ICLs realisiert werden, deren Mantelschichten nicht aus kurzperiodigen
InAs/AlSb - Übergittern sondern aus quaternärem Al0.85Ga0.15As0.07Sb0.93 bestehen.
Für einen derartig hergestellten ICL konnte eine Schwellenstromdichte von 220A/cm2
bei einer Wellenlänge von 3.4 μm gezeigt werden.
Mithilfe der durch die verschiedenen Optimierungen gewonnenen Erkenntnisse so-
wie Entwurfskriterien aus der Literatur wurden im Rahmen diverser internationaler Kooperationsprojekte ICLs bei verschiedenen Wellenlängen zwischen 2.8 und 5.7 μm
hergestellt. Der Vergleich der Kenndaten zeigt einen eindeutigen Trend zu einer stei-
genden Schwellenstromdichte mit steigender Wellenlänge. Die charakteristische Tem-
peratur der untersuchten Breitstreifenlaser nimmt von circa 65K bei lambda=3.0 μm mit
steigender Wellenlänge auf ein Minimum von 35K im Wellenlängenbereich um 4.5 μm
ab und steigt mit weiter steigender Wellenlänge wieder auf 45K an. Ein möglicher
Grund für dieses Verhalten konnte mithilfe von Simulationen in der Anordnung der
Valenzbänder im W-Quantenfilm gefunden werden.
Zur Untersuchung der Tauglichkeit der epitaktisch hergestellten Schichten für den in
der Anwendung hilfreichen Dauerstrichbetrieb oberhalb von Raumtemperatur wur-
den Laser in Stegwellenleitergeometrie mit einer aufgalvanisierten Goldschicht zur
verbesserten Wärmeabfuhr hergestellt. Nach dem Aufbau der Laser auf Wärmesen-
ken wurde der Einfluss der Kavitätslänge sowie der Stegbreite auf diverse Kennda-
ten untersucht. Des Weiteren wurden eine Gleichung verifiziert, welche es erlaubt
die maximal erreichbare Betriebstemperatur im Dauerstrichbetrieb aus der auf die
Schwellenleistung bezogenen charakteristischen Temperatur sowie dem thermischen
Widerstand des Bauteils zu berechnen. Mithilfe von optimierten Bauteilen konn-
ten Betriebstemperaturen von mehr als 90 ◦C und Ausgangsleistungen von mehr als
100mW bei einer Betriebstemperatur von 20 ◦C erreicht werden.
Im Hinblick auf die Anwendung der Laser in der Absorptionsspektroskopie wurde ab-
schließend ein DFB-Konzept, welches zuvor bereits in konventionellen Diodenlasern
zur Anwendung kam, erfolgreich auf das ICL - Material übertragen. Dabei kommt
ein periodisches Metallgitter zum Einsatz, welches seitlich der geätzten Stege aufge-
bracht wird und aufgrund von Verlustkopplung eine longitudinale Mode bevorzugt.
Durch den Einsatz von unterschiedlichen Gitterperioden konnten monomodige ICLs
basierend auf dem selben Epitaxiematerial in einem spektralen Bereich von mehr als
100nm hergestellt werden. Ein 2.4mm langer DFB- Laser konnte einen Abstimmbe-
reich von mehr als 10nm bei Verschiebungsraten von 0.310nm/K und 0.065nm/mA
abdecken. Der DFB- ICL zeigte im Dauerstrichbetrieb in einem Temperaturbereich
zwischen 10 und 35 ◦C monomodigen Betrieb mit einer Ausgangsleistung von mehre-
ren mW. Basierend auf dem in dieser Arbeit gewachsenem Material und dem DFB-
Konzept konnte im Rahmen verschiedener Entwicklungsprojekte bereits erfolgreich
Absorptionsspektroskopie in einem breiten Spektralbereich des mittleren Infrarot be-
trieben werden.
Röntgencomputertomographie (CT) hat in ihrer industriellen Anwendung ein sehr breites Spektrum möglicher Prüfobjekte. Ziel einer CT-Messung sind dreidimensionale Abbilder der Verteilung des Schwächungskoeffizienten der Objekte mit möglichst großer Genauigkeit. Die Parametrierung eines CT-Systems für ein optimales Messergebnis hängt stark vom zu untersuchenden Objekt ab. Eine Vorhersage der optimalen Parameter muss die physikalischen Wechselwirkungen mit Röntgenstrahlung des Objektes und des CT-Systems berücksichtigen. Die vorliegende Arbeit befasst sich damit, diese Wechselwirkungen zu modellieren und mit der Möglichkeit den Prozess zur Parametrierung anhand von Gütemaßen zu automatisieren. Ziel ist eine simulationsgetriebene, automatische Parameteroptimierungsmethode, welche die Objektabhängigkeit berücksichtigt. Hinsichtlich der Genauigkeit und der Effizienz wird die bestehende Röntgensimulationsmethodik erweitert. Es wird ein Ansatz verfolgt, der es ermöglicht, die Simulation eines CT-Systems auf reale Systeme zu kalibrieren. Darüber hinaus wird ein Modell vorgestellt, welches zur Berechnung der zweiten Ordnung der Streustrahlung im Objekt dient. Wegen des analytischen Ansatzes kann dabei auf eine Monte-Carlo Methode verzichtet werden. Es gibt in der Literatur bisher keine eindeutige Definition für die Güte eines CT-Messergebnisses. Eine solche Definition wird, basierend auf der Informationstheorie von Shannon, entwickelt. Die Verbesserungen der Simulationsmethodik sowie die Anwendung des Gütemaßes zur simulationsgetriebenen Parameteroptimierung werden in Beispielen erfolgreich angewendet beziehungsweise mittels Referenzmethoden validiert.
Neue Therapieansätze durch Tissue Engineering erfordern gleichzeitig angepasste Diagnosemöglichkeiten und nicht-invasive Erfolgskontrollen. Speziell die 3D-MR-Bildgebung ist ein vielversprechendes Instrument, um Parameter mit hoher räumlicher Präzision zu quantifizieren. Vor diesem Hintergrund wurden im Rahmen dieser Arbeit neue Ansätze für die hochauflösende 3D-MRT in vivo entwickelt und deren Eignung im Bereich des Tissue Engineerings gezeigt.
Welchen Vorteil die Quantifizierung von Parametern bietet, konnte im Rahmen einer prä-klinischen Studie an einem Modell der Hüftkopfnekrose gezeigt werden. Der Therapieverlauf wurde zu verschiedenen Zeitpunkten kontrolliert. Trotz der niedrigen räumlichen Auflösung, konnten durch eine systematische Auswertung der Signalintensitäten von T1- und T2-FS-gewichteten Aufnahmen Rückschlüsse über Veränderungen in der Mikrostruktur gezogen werden, die darüber hinaus in guter Übereinstimmung mit Ergebnissen von ex vivo µCT-Aufnahmen waren. Dort konnte eine Verdickung der Trabekelstruktur nachgewiesen werden, welche sehr gut mit einer Signalabnahme in den T1-gewichteten Aufnahmen korrelierte. Die radiale Auswertung der Daten erlaubte dabei eine komprimierte Darstellung der Ergebnisse. Dadurch wurde eine effiziente Auswertung der umfangreichen Daten (verschiedene Tiere an mehreren Zeitpunkten mit einer Vielzahl an Einzelaufnahmen) ermöglicht und eine unabhängige Bewertung erreicht.
Um die Limitationen der begrenzten Auflösung von 2D-Multi-Schichtaufnahmen aufzuheben, wurden neue Ansätze für eine hochaufgelöste 3D-Aufnahme entwickelt. Hierfür wurden Spin-Echo-basierte Sequenzen gewählt, da diese eine genauere Abbildung der Knochenmikrostruktur erlauben als Gradienten-Echo-basierte Methoden. Zum einen wurde eine eigene 3D-FLASE-Sequenz entwickelt und zum anderen eine modifizierte 3D-TSE-Sequenz. Damit an Patienten Aufnahmen bei klinischer Feldstärke von 1,5 T mit einer hohen räumlichen Auflösung innerhalb einer vertretbaren Zeit erzielt werden können, muss eine schnelle und signalstarke Sequenz verwendet werden. Eine theoretische Betrachtung bescheinigte der TSE-Sequenz eine um 25 % höhere Signaleffizienz verglichen mit einer FLASE-Sequenz mit identischer Messzeit. Dieser Unterschied konnte auch im Experiment nachgewiesen werden. Ein in vivo Vergleich der beiden Sequenzen am Schienbein zeigte eine vergleichbare Darstellung der Spongiosa mit einer Auflösung von 160 × 160 × 400 µm.
Für die Bildgebung des Hüftkopfs mit der neuen Sequenz waren jedoch aufgrund der unterschiedlichen Anatomie weitere Modifikationen notwendig. Um längere Messzeiten durch ein unnötig großes Field-of-View zu vermeiden, mussten Einfaltungsartefakte unterdrückt werden. Dies wurde durch die orthogonale Anwendung der Anregungs- und Refokussierungspulse in der TSE-Sequenz effizient gelöst. Technisch bedingt konnte jedoch nicht eine vergleichbare Auflösung wie am Schienbein realisiert werden.
Der Vorteil der 3D-Bildgebung, dass Schichtdicken von deutlich weniger als 1 mm erreicht werden können, konnte jedoch erfolgreich auf den Unterkiefer übertragen werden. Der dort verlaufende Nervus Mandibularis ist dabei eine wichtige Struktur, deren Verlauf im Vorfeld von verschiedenen operativen Eingriffen bekannt sein muss. Er ist durch eine dünne knöcherne Wand vom umgebenden Gewebe getrennt. Im Vergleich mit einer 3D-VIBE-Sequenz zeigte die entwickelte 3D-TSE-Sequenz mit integrierter Unterdrückung von Einfaltungsartefakten eine ähnlich gute Lokalisierung des Nervenkanals über die gesamte Länge der Struktur. Dies konnte in einer Studie an gesunden Probanden mit verschiedenen Beobachtern nachgewiesen werden. Durch die neue Aufnahmetechnik konnte darüber hinaus die Auflösung im Vergleich zu bisherigen Studien deutlich erhöht werden, was insgesamt eine präzisere Lokalisierung des Nervenkanals erlaubt.
Ein Baustein des Tissue Engineerings sind bio-resorbierbare Materialien, deren Abbau- und Einwachsverhalten noch untersucht werden muss, bevor diese für die klinische Anwendung zugelassen werden. Die durchgeführten in vitro µMR-Untersuchungen an Polymerscaffolds zeigten die reproduzierbare Quantifizierung der Porengröße und Wandstärke. Darüber hinaus wurde eine inhomogene Verteilung der Strukturparameter beobachtet. Die Ergebnisse waren in guter Übereinstimmung mit µCT-Aufnahmen als Goldstandard. Unterschiedliche Varianten der Scaffolds konnten identifiziert werden. Dabei bewies sich die MR-Bildgebung als zuverlässige Alternative.
Insgesamt zeigen die Ergebnisse dieser Arbeit, welche Vorteile und Anwendungsmöglichkeiten die 3D-MRT-Bildgebung bietet, und dass auch mit klinischer Feldstärke in vivo Voxelgrößen im Submillimeterbereich für alle Raumrichtungen erreichbar sind. Die erzielten Verbesserungen in der räumlichen Auflösung erhöhen die Genauigkeit der verschiedenen Anwendungen und ermöglichen eine bessere Identifikation von kleinen Abweichungen, was eine frühere und zuverlässigere Diagnose für Patienten verspricht.
In dieser Arbeit werden Quantenpunkt-Speichertransistoren basierend auf modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen mit vorpositionierten InAs Quantenpunkten vorgestellt, welche in Abhängigkeit der Ladung auf den Quantenpunkten unterschiedliche Widerstände und Kapazitäten aufweisen. Diese Ladungsabhängigkeiten führen beim Anlegen von periodischen Spannungen zu charakteristischen, durch den Ursprung gehenden Hysteresen in der Strom-Spannungs- und der Ladungs-Spannungs-Kennlinie. Die ladungsabhängigen Widerstände und Kapazitäten ermöglichen die Realisierung von neuromorphen Operationen durch Nachahmung von synaptischen Funktionalitäten und arithmetischen Operationen durch Integration von Spannungs- und Lichtpulsen.
Der Übergang vom der ersten Phase der Lehramtsausbildung ins Referendariat wird häufig mit dem Begriff „Praxisschock“ verbunden. Viele Studierende und Referendare fühlen sich unzureichend auf den Unterricht in der Schule vorbereitet. Sie fordern deshalb eine stärkere Verzahnung von Theorie und Praxis, also eine Anwendung der erlernten Theorien in „echten“ Praxisphasen auch schon in der ersten Phase der Lehramtsausbildung.
Das Lehr-Lern-Labor Seminar der Universität Würzburg kann dazu beitragen, diese Verbindung von Theorie und Praxis herzustellen. Grundlegend sollen die Studierenden in diesem Seminar ihr fachliches, didaktisches und pädagogisches (Vor-)Wissen aufgreifen und in komplexitätsreduzierten Handlungsumgebungen anwenden. Dabei sollen sie im Rahmen des Lehr-Lern-Labor Seminars zunächst Experimentierstationen zu vorgegebenen Themengebieten aus dem bayerischen Lehrplan konzipieren, um anschließend mehrmals Schülerinnen und Schüler an diesen Stationen zu betreuen. Im Sinne einer iterativen Praxis werden die Betreuungen mehrmals von den Studierenden zusammen mit zwei Dozenten reflektiert. Letztlich wiederholen sich die Betreuungen, die Reflexionsphasen und mögliche Verbesserungen der Stationen viermal in einem zyklischen Prozess.
Für die Verknüpfung von theoretischem Wissen in konkreten Handlungssituationen sind Wahrnehmungsprozesse von Bedeutung. Die sogenannte Professionelle Unterrichts-wahrnehmung beschreibt die Fähigkeit, relevante Unterrichtssituationen zu erkennen und theoriebezogen zu bewerten. Sie verknüpft das zugrunde liegende Wissen mit konkreten Handlungssituationen und dient somit als Bindeglied zwischen dem Wissen und dem Handeln, welches speziell in Reflexionsphasen gefördert werden kann.
Durch die mehrmaligen Reflexionsprozesse der eigenen Betreuungen und die der Kommilitonen im Lehr-Lern-Labor Seminar könnte es eine vielversprechende Grundlage zur Förderung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung darstellen. Die grundlegende Fragestellung der vorliegenden Arbeit ist es daher zu untersuchen, ob sich die Professionelle Unterrichtswahrnehmung im Rahmen des Lehr-Lern-Labor Seminars fördern lässt und inwieweit neu integrierte Videoanalysen der eigenen Betreuungen und die der Kommilitonen die Professionelle Unterrichtswahrnehmung der Studierenden zusätzlich fördern. Weiterhin interessiert, ob personenspezifische Merkmale einen zusätzlichen Einfluss auf die Entwicklung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung ausüben.
Ergänzend wird untersucht, ob zwischen dem Fachwissen, dem didaktischen Wissen und der Professionellen Unterrichtswahrnehmung Zusammenhänge bestehen. Dies könnte Aufschluss darauf geben, inwieweit Fachwissen und didaktisches Wissen die Entwicklung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung im Seminar bedingen.
Diese Arbeit leistet somit einen wichtigen Beitrag zur Untersuchung der Wirksamkeit eines Lehr-Lern-Labor Seminars, welches in die Ausbildung von Physiklehrkräften integriert wurde und zeigt auf, wie das Seminar bezüglich der Förderung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung effektiver gestaltet werden kann.
In der Unterrichtsmethode Flipped Classroom sind schulische und häusliche Aktivitäten vertauscht. Instruktionale Elemente werden in online verfügbare Lernvideos ausgelagert, welche die Schüler als häusliche Vorbereitung ansehen. Im Unterricht stehen dann schülerzentrierte Tätigkeiten im Vordergrund, in denen die Schüler ihr Wissen anwenden und vertiefen können. Durch die Auslagerung von Inputphasen wandelt sich die Rolle des Lehrers vom Instructor zum Lernbegleiter.
Die vorliegende quasi-experimentelle Studie im Pre-/Postdesign mit Kontrollgruppe untersuchte die Wirkungen des Flipped Classroom in Physikkursen der Oberstufe (Grundkursniveau) an zwei deutschen Gymnasien mit N = 151 Schülerinnen und Schülern. Acht Physikkurse der 11. Jahrgangsstufe nahmen an der Studie teil, die sich über einen Zeitraum von zwei Schuljahren erstreckte (2015/16 und 2016/17). Vier der fünf teilnehmenden Lehrkräfte unterrichteten sowohl einen Kontroll- als auch einen Treatmentkurs. Sämtliche Lernvideos wurden von den Lehrkräften selbst erstellt. Dabei integrierten sie reale Experimente, um dem Anspruch physikauthentischen Unterrichts gerecht zu werden. Die Forschungsfragen richteten sich sowohl auf die Leistung in einem Fachwissenstest als auch auf affektive Lernmerkmale wie die Motivation, das Interesse und das Selbstkonzept. Zusätzlich wurden die wahrgenommene Lehrerunterstützung und das Hausaufgabenverhalten untersucht.
Die Anwendung von Flipped Classroom im Physikunterricht zeigte größtenteils positive Effekte. Die Schülerinnen und Schüler im Flipped Classroom hatten einen höheren kognitiven Lernzuwachs und ein besseres Selbstkonzept als ihre Mitschüler, die traditionell unterrichtet wurden. Das Leistungsniveau und das Geschlecht der Schülerinnen und Schüler hatten dabei keinen Einfluss auf diese Effekte. Während die Motivation, sich mit Physik zu beschäftigen, in der Kontrollgruppe sank, blieb sie in der Treatmentgruppe auf konstantem Niveau. Bei genauerem Blick zeigte sich, dass die Motivation bei Schülerinnen im Flipped Classroom anstieg, bei Schülerinnen im traditionellen Unterricht jedoch abnahm. Das Interesse am Unterrichtsfach Physik wurde in beiden Gruppen geringer. Sowohl die wahrgenommene Lehrerunterstützung als auch die Hausaufgabendauer blieben in beiden Gruppen zwischen Pre- und Posttest unverändert. Die Hausaufgabendisziplin war im Flipped Classroom jedoch deutlich höher, was zeigt, dass die Schülerinnen und Schüler eher bereit waren, sich instruktionale Lernvideos anzusehen als klassische Hausaufgaben zu bearbeiten.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit optoelektronischer Transportspektroskopie verschiedener Resonanztunneldioden (RTDs). Die Arbeit ist thematisch in zwei Schwerpunktee untergliedert. Im ersten Schwerpunkt werden anhand GaAs-basierter RTD-Fotosensoren für den Telekommunikationswellenlängenbereich um 1,3 µm die Akkumulationsdynamiken photogenerierter Minoritätsladungsträger und deren Wirkung auf den RTD-Tunnelstrom untersucht. Im zweiten Schwerpunkt werden GaSb-basierte Al(As)Sb/GaSb-Doppelbarrieren-Quantentrog-RTDs in Hinblick auf ihren Raumtemperaturbetrieb entwickelt und erforscht. Diese legen den Grundstein für die spätere Realisation von RTD-Fotodetektoren im mittleren infraroten (MIR) Spektralbereich. Im Folgenden ist eine kurze inhaltliche Zusammenfassung der einzelnen Kapitel gegeben.
Kapitel 1 leitet vor dem Hintergrund eines stark steigenden Bedarfs an verlässlichen und sensitiven Fotodetektoren für Telekommunikationsanwendungen sowie für die optische Molekül- und Gasspektroskopie in das übergeordnete Thema der RTD-Fotodetektoren ein.
Kapitel 2 erläutert ausgewählte physikalische und technische Grundlagen zu RTD-Fotodetektoren. Ausgehend von einem kurzem Überblick zu RTDs, werden aktuelle Anwendungsgebiete aufgezeigt und die physikalischen Grundlagen elektrischen Transports in RTDs diskutiert. Anschließend werden Grundlagen, Definitionen und charakteristische Kenngrößen optischer Detektoren und Sensoren definiert. Abschließend werden die physikalischen Grundlagen zum Fotostrom in RTDs beschrieben.
In Kapitel 3 RTD-Fotosensor zur Lichtdetektion bei 1,3 µm werden AlGaAs/GaAs-Doppelbarrieren-Quantentrog-Resonanztunneldioden (DBQW-RTDs) mit gitterangepasster, quaternärer GaInNAs-Absorptionsschicht als Raumtemperatur-Fotodetektoren für den nahen infraroten (NIR) Spektralbereich bei der Telekommunikationswellenlänge von λ=1,3 µm untersucht. RTDs sind photosensitive Halbleiterbauteile, die innerhalb der vergangenen Jahre aufgrund ihrer hohen Fotosensitivität und Fähigkeit selbst einzelne Photonen zu detektieren, ein beachtliches Interesse geweckt haben. Die RTD-Fotosensitivität basiert auf einer Coulomb-Wechselwirkung photogenerierter und akkumulierter Ladungsträger. Diese verändern das lokale elektrostatische Potential und steuern so einen empfindlichen Resonanztunnelstrom. Die Kenntnis der zugrundeliegenden physikalischen Parameter und deren Spannungsabhängigkeit ist essentiell, um optimale Arbeitspunkte und Bauelementdesigns zu identifizieren.
Unterkapitel 3.1 gibt einen Überblick über das Probendesign der untersuchten RTD-Fotodetektoren, deren Fabrikationsprozess sowie eine Erläuterung des Fotodetektionsmechanismus. Über Tieftemperatur-Elektrolumineszenz-Spektroskopie wird die effektive RTD-Quantentrog-Breite zu d_DBQW≃3,4 nm bestimmt. Die Quantisierungsenergien der Elektron- und Schwerloch-Grundzustände ergeben sich zu E_Γ1≈144 meV und E_hh1≈39 meV. Abschließend wird der in der Arbeit verwendeten Messaufbau skizziert.
In Unterkapitel 3.2 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivität bestimmen, auf ihre Spannungsabhängigkeit untersucht. Die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie des RTD-Fotodetektors ist nichtlinear und über drei spannungsabhängige Parametern gegeben: der RTD-Quanteneffizienz η(V), der mittleren Lebensdauer photogenerierter und akkumulierter Minoritätsladungsträger (Löcher) τ(V) und der RTD-I(V)-Kennlinie im Dunkeln I_dark (V). Die RTD Quanteneffizienz η(V) kann über eine Gaußsche-Fehlerfunktion modelliert werden, welche beschreibt, dass Lochakkumulation erst nach Überschreiten einer Schwellspannung stattfindet. Die mittlere Lebensdauer τ(V) fällt exponentiell mit zunehmender Spannung V ab. Über einen Vergleich mit thermisch limitierten Lebensdauern in Quantentrögen können Leitungsband- und Valenzband-Offset zu Q_C \≈0,55 und Q_V≈0,45 abgeschätzt werden. Basierend auf diesen Ergebnissen wird ein Modell für die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie erstellt, das eine elementare Grundlage für die Charakterisierung von RTD-Photodetektoren bildet.
In Unterkapitel 3.3 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivität beschränken, detailliert auf ihre Abhängigkeit gegenüber der einfallenden Lichtleistung untersucht. Nur für kleine Lichtleistungen wird eine konstante Sensitivität von S_I=5,82×〖10〗^3 A W-1 beobachtet, was einem Multiplikationsfaktor von M=3,30×〖10〗^5 entspricht. Für steigende Lichtleistungen fällt die Sensitivität um mehrere Größenordnungen ab. Die abfallende, nichtkonstante Sensitivität ist maßgeblich einer Reduktion der mittleren Lebensdauer τ zuzuschreiben, die mit steigender Lochpopulation exponentiell abfällt. In Kombination mit den Ergebnissen aus Unterkapitel 3.2 wird ein Modell der RTD-Fotosensitivität vorgestellt, das die Grundlage einer Charakterisierung von RTD-Fotodetektoren bildet. Die Ergebnisse können genutzt werden, um die kritische Lichtleistung zu bestimmen, bis zu der der RTD-Fotodetektor mit konstanter Sensitivität betrieben werden kann, oder um den idealen Arbeitspunkt für eine minimale rauschäquivalente Leistung (NEP) zu identifizieren. Dieser liegt für eine durch theoretisches Schrotrauschen limitierte RTD bei einem Wert von NEP=1,41×〖10〗^(-16) W Hz-1/2 bei V=1,5 V.
In Kapitel 4 GaSb-basierte Doppelbarrieren-RTDs werden unterschiedliche Al(As)Sb/GaSb-DBQW-RTDs auf ihre elektrische Transporteigenschaften untersucht und erstmalig resonantes Tunneln von Elektronen bei Raumtemperatur in solchen Resonanztunnelstrukturen demonstriert. Unterkapitel 4.1 beschreibt den Wachstums- und der Fabrikationsprozess der untersuchten AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs.
In Unterkapitel 4.2 wird Elektronentransport durch eine AlSb/GaSb-DBQW-Resonanztunnelstruktur untersucht. Bei einer Temperatur von T=4,2 K konnte resonantes Tunneln mit bisher unerreicht hohen Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnisse von PVCR=20,4 beobachtet werden. Dies wird auf die exzellente Qualität des Halbleiterkristallwachstums und des Fabrikationsprozesses zurückgeführt. Resonantes Tunneln bei Raumtemperatur konnte hingegen nicht beobachtet werden. Dies wird einer Besonderheit des Halbleiters GaSb zugeschrieben, welche dafür sorgt, dass bei Raumtemperatur die Mehrheit der Elektronen Zustände am L-Punkt anstelle des Γ Punktes besetzt. Resonantes Tunneln über den klassischen Γ Γ Γ-Tunnelpfad ist so unterbunden.
In Unterkapitel 4.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb DBQW RTDs mit pseudomorph gewachsenen ternären Vorquantentopfemittern untersucht. Der primäre Zweck der Vorquantentopfstrukturen liegt in der Erhöhung der Energieseparation zwischen Γ- und L-Punkt. So kann Elektronentransport über L- Kanäle unterdrückt und Elektronenzustände am Γ-Punkt wiederbevölkert werden. Zudem ist bei genügend tiefen Vorquantentopfstrukturen aufgrund von Quantisierungseffekten eine Verbesserung der RTD-Transporteigenschaften möglich. Strukturen ohne Vorquantentopf-Emitter zeigen ein Tieftemperatur- (T=77 K) Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnis von PVCR=8,2, während bei Raumtemperatur kein resonantes Tunneln beobachtet werden kann. Die Integration von Ga0,84In0,16Sb- beziehungsweise GaAs0,05Sb0,95-Vorquantentopfstrukturen führt zu resonantem Tunneln bei Raumtemperatur mit Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnissen von PVCR=1,45 und 1,36.
In Unterkapitel 4.4 wird die Abhängigkeit der elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb RTDs vom As-Stoffmengenanteil des GaAsSb-Emitter-Vorquantentopfs und der AlAsSb-Tunnelbarriere untersucht. Eine Erhöhung der As-Stoffmengenkonzentration führt zu einem erhöhten Raumtemperatur-PVCR mit Werten von bis zu 2,36 bei gleichzeitig reduziertem Tieftemperatur-PVCR. Das reduzierte Tieftemperatur-Transportvermögen wird auf eine mit steigendem As-Stoffmengenanteil zunehmend degradierende Kristallqualität zurückgeführt.
In Kapitel 5 AlAsSb/GaSb-RTD-Fotosensoren zur MIR-Lichtdetektion werden erstmalig RTD-Fotodetektoren für den MIR-Spektralbereich vorgestellt und auf ihre optoelektronischen Transporteigenschaften hin untersucht. Zudem wird erstmalig ein p-dotierter RTD-Fotodetektor demonstriert. In Unterkapitel 5.1 wird das Probendesign GaSb-basierter RTD-Fotodetektoren für den mittleren infraroten Spektralbereich vorgestellt. Im Speziellen werden Strukturen mit umgekehrter Ladungsträgerpolarität (p- statt n-Dotierung, Löcher als Majoritätsladungsträger) vorgestellt.
In Unterkapitel 5.2 werden die optischen Eigenschaften der gitterangepassten quaternären GaInAsSb-Absorptionsschicht mittels Fourier-Transformations-Infrarot-Spektroskopie untersucht. Über das Photolumineszenz-Spektrum wird die Bandlückenenergie zu E_Gap≅(447±5) meV bestimmt. Das entspricht einer Grenzwellenlänge von λ_G≅(2,77±0,04) µm. Aus dem niederenergetischen monoexponentiellem Abfall der Linienform wird eine Urbach-Energie von E_U=10 meV bestimmt. Der hochenergetische Abfall folgt der Boltzmann-Verteilungsfunktion mit einem Abfall von k_B T=25 meV.
In Unterkapitel 5.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften der RTD-Fotodetektoren untersucht und mit denen einer n-dotierten Referenzprobe verglichen. Erstmalig wird resonantes Tunneln von Löchern in AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs bei Raumtemperatur demonstriert. Dabei ist PVCR=1,58. Bei T=4,2 K zeigen resonantes Loch- und Elektrontunneln vergleichbare Kenngrößen mit PVCR=10,1 und PVCR=11,4. Die symmetrische I(V)-Kennlinie der p-dotierten RTD-Fotodetektoren deutet auf eine geringe Valenzbanddiskontinuität zwischen GaSb und der GaInAsSb-Absorptionsschicht hin. Zudem sind die p-dotierten RTDs besonders geeignet für eine spätere Integration mit Typ-II-Übergittern.
In Unterkapitel 5.4 werden die optoelektronischen Transporteigenschaften p-dotierter RTD-Fotodetektoren untersucht. Das vorgestellte neuartige RTD-Fotodetektorkonzept, welches auf resonanten Lochtransport als Majoritätsladungsträger setzt, bietet speziell im für den MIR-Spektralbereich verwendeten GaSb-Materialsystem Vorteile, lässt sich aber auch auf das InP- oder GaAs- Materialsystem übertragen. Die untersuchten p-dotierten Fotodetektoren zeigen eine ausgeprägte Fotosensitivität im MIR-Spektralbereich. Fotostromuntersuchungen werden für optische Anregung mittels eines Halbleiterlasers der Wellenlänge λ=2,61 µm durchgeführt. Bei dieser Wellenlänge liegen fundamentale Absorptionslinien atmosphärischen Wasserdampfs. Die Fotostrom-Spannungs-Charakteristik bestätigt, dass die Fotosensitivität auf einer Modulation des resonanten Lochstroms über Coulomb-Wechselwirkung akkumulierter photogenerierter Minoritätsladungsträger (Elektronen) beruht. Es werden Sensitivitäten von S_I=0,13 A W-1 ermittelt. Durch eine verbesserte RTD-Quanteneffizienz aufgrund eines optimierten Dotierprofils der Absorptionsschicht lässt sich die Sensitivität auf S_I=2,71 A W-1 erhöhen, was einem Multiplikationsfaktor von in etwa M\≈8,6 entspricht. Gleichzeitig wird jedoch der RTD-Hebelfaktor verringert, sodass n_(RTD p2)=0,42⋅n_(RTD p1). Erstmalig wurde damit erfolgreich Gas-Absorptionsspektroskopie anhand von H2O-Dampf mittels MIR-RTD-Fotodetektor an drei beieinanderliegenden Absorptionslinien demonstriert.
Als Orbitaltomographie wird eine junge Methode innerhalb der Photoelektronenspektrokopie bezeichnet, welche es ermöglicht, Molekülorbitale mit hoher Ortsauflösung abzubilden. Hierfür werden die zu untersuchenden Moleküle durch elektromagnetische Strahlung angeregt und die mittels Photoeffekt emittierten Elektronen hinsichtlich ihres Impulses und ihrer kinetischen Energie charakterisiert. Moderne Photoemissionsexperimente erlauben die simultane Vermessung des gesamten Impulshalbraumes oberhalb der Probe. Die detektierte Intensitätsverteilung stellt dann unter bestimmten Bedingungen das Betragsquadrat eines hemisphärischen Schnittes durch den Fourierraum des spektroskopierten Orbitals dar, wobei der Radius der Hemisphäre von der Energie der anregenden Strahlung abhängt.
Bei den in dieser Arbeit untersuchten Systemen handelt es sich um adsorbierte Moleküle, die hochgeordnete Schichten auf kristallinen Edelmetalloberflächen bilden. Im Fall eindomänigen Wachstums liefern die parallel orientierten Moleküle identische Photoemissionssignale. Kommt es hingegen zur Ausbildung von Rotations- und Spiegeldomänen, stellt die gemessene Impulsverteilung eine Superposition der unterschiedlichen Einzelbeiträge dar. Somit lassen sich Rückschlüsse auf die Orientierungen der Moleküle auf den Substraten ziehen. Diese Charakterisierung molekularer Adsorptionsgeometrien wird anhand verschiedener Modellsysteme vorgestellt.
Variiert man die Energie der anregenden Strahlung und somit den Radius der hemisphärischen Schnitte durch den Impulsraum, ist es möglich den Fourierraum des untersuchten Molekülorbitals dreidimensional abzubilden. Kombiniert man die gemessenen Intensitäten mit Informationen über die Phase der Wellenfunktion im Impulsraum, die durch zusätzliche Experimente oder rechnerisch gewonnen werden können, lässt sich durch eine Fouriertransformation ein dreidimensionales Bild des Orbitals generieren, wie Schritt für Schritt gezeigt wird.
Im Zuge eines Photoemissionsprozesses kann das Molekül in einen angeregten vibronischen Zustand übergehen. Mittels Photoemissionsexperimenten mit hoher Energieauflösung lassen sich Unterschiede zwischen den Impulsverteilungen der schwingenden Moleküle und denen im vibronischen Grundzustand feststellen. Ein Vergleich der Messdaten mit Simulationen kann die Identifikation der angeregten Schwingungsmode ermöglichen, was eine neue Methode darstellt, Erkenntnisse über die Elektron-Phonon-Kopplung in molekularen Materialien zu gewinnen.
Molekularstrahlepitaxie von niederdimensionalen GaInAs(N) Systemen für AlGaAs Mikroresonatoren
(2018)
Die Erforschung von Quantenpunkten mit ihren quantisierten, atomähnlichen Zuständen, bietet eine Vielzahl von Möglichkeiten auf dem Weg zum Quantencomputer und für Anwendungen wie Einzelphotonenquellen und Quantenpunktlasern. Vorangegangene Studien haben grundlegend gezeigt, wie Quantenpunkte in Halbleiterresonatoren integriert und mit diesen gekoppelt werden können. Dazu war es zum einen notwendig, die Quantenpunkte und ihr epitaktisches Wachstum besser zu verstehen und zu optimieren. Zum anderen mussten die Bragg-Resonatoren optimiert werden, sodass Güten von bis zu 165.000 realisiert werden konnten. Eingehende Studien dieser Proben zeigten im Anschluss einen komplexeren Zusammenhang von Q-Faktor und Türmchendurchmesser. Man beobachtet eine quasi periodische Oszillation des Q-Faktors mit dem Pillar Durchmesser. Ein Faktor für diese Oszillation ist die Beschaffenheit der Seitenflanken des Resonatortürmchens, bedingt durch die unterschiedlichen Eigenschaften von AlAs und GaAs bei der Prozessierung der Türmchen. Darüber hinaus wurden in der Folge auf den Grundlagen dieser Strukturen sowohl optisch als auch elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen realisiert.
Da in diesen Bauteilen auch die Lage des Quantenpunkts innerhalb des Resonatortürmchens einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz der Kopplung zwischen Resonator und Quantenpunkt hat, war das weitere Ziel, die Quantenpunkte kontrolliert zu positionieren. Mit einer gezielten Positionierung sollte es möglich sein, ein Resonatortürmchen direkt über dem Quantenpunkt zu plazieren und den Quantenpunkt somit in das Maximum der optischen Mode zu legen.
Besondere Herausforderung für die Aufgabenstellung war, Quantenpunkte in einem Abstand von mind. der Hälfte des angestrebten Türmchendurchmessers, d.h 0,5 μm bis 2 μm, zu positionieren. Die Positionierung musste so erfolgen, dass nach dem Wachstum eines AlAs/GaAs DBR Spiegel über den Quantenpunkten, Resonatortürmchen zielgenau auf die Quantenpunkte prozessiert werden können. Es wurden geeignete Prozesse zur Strukturierung eines Lochgitters in die epitaktisch gewaschene Probe mittels Elektronenstrahllithographie entwickelt. Für ein weiteres Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie, mussten die nasschemischen Reinigungsschritte sowie eine Reinigung mit aktivem Wasserstoff im Ultrahochvakuum optimiert werden, sodass die Probe möglichst defektfrei überwachsen werden konnte, die Struktur des Lochgitters aber nicht zerstört wurde. Es wurden erfolgreich InAs-Quantenpunkte auf die vorgegebene Struktur positioniert, erstmals in einem Abstand von mehreren Mikrometern zum nächsten Nachbarn. Eine besondere Herausforderung war die Vorbereitung für eine weitere Prozessierung der Proben nach Quantenpunktwachstum. Eine Analyse mittels prozessierten Goldkreuzen, dass 30 % der Quantenpunkte innerhalb von 50 nm und 60 % innerhalb von 100 nm prozessiert wurden. In der Folge wurde mit der hier erarbeiteten Methode Quantenpunkte erfolgreich in DBR-Resonatoren sowie photonische Kristalle eingebaut
Die gute Abstimmbarkeit von Quantenpunkten und die bereits gezeigte Möglichkeit, diese in Halbleiterresonatoren einbinden zu können, machen sie auch interessant für die Anwendung im Telekommunikationsbereich. Um für Glasfasernetze Anwendung zu finden, muss jedoch die Wellenlänge auf den Bereich von 1300 nm oder 1550 nm übertragen werden. Vorangegangene Ergebnisse kamen allerdings nur knapp an die Wellenlänge von 1300nm. Eine fu ̈r andere Bauteile sowie für Laserdioden bereits häufig eingesetzte Methode, InAs-Quantenpunkte in den Bereich von Telekommunikationswellenla ̈ngen zu verschieben, ist die Verwendung von Stickstoff als weiteres Gruppe-V-Element. Bisherige Untersuchungen fokussierten sich auf Anwendungen in Laserdioden, mit hoher Quantenpunktdichte und Stickstoff sowohl in den Quantenpunkten als in den umgebenen Strukturen. Da InAsN-Quantenpunkte in ihren optischen Eigenschaften durch verschiedene Verlustmechanismen leiden, wurde das Modell eines Quantenpunktes in einem Wall (Dot-in-Well) unter der Verwendung von Stickstoff weiterentwickelt. Durch gezielte Separierung der Quantenpunkte von den stickstoffhaltigen Schichten, konnte e eine Emission von einzelnen, MBE-gewachsenen InAs Quantenpunkten von über 1300 nm gezeigt werden. Anstatt den Stickstoff direkt in die Quantenpunkte oder unmittelbar danach in die Deckschicht ein zu binden, wurde eine Pufferschicht ohne Stickstoff so angepasst, dass die Quantenpunkte gezielt mit Wellenlängen größer 1300 nm emittieren. So ist es nun möglich, die Emission von einzelnen InAs Quantenpunkten jenseits dieser Wellenlänge zu realisieren.
Es ist nun daran, diese Quantenpunkte mit den beschriebenen Mikroresonatoren zu koppeln, um gezielt optisch und elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen für 1300nm zu realisieren.
In der vorliegenden Arbeit wurde angestrebt, die Eigenschaften komplexgekoppelter DFB-Laser bezüglich ihrer Nutzung für metrologische Untersuchungen zu analysieren und zu verbessern.
Hierfür wurden die räumlichen Emissionseigenschaften der lateral komplexgekoppelten DFB-Laser in ausgiebigen Studien diskutiert. Für kommerziell erhältliche Laser wurde daraufhin das Fernfeld sowohl in lateraler als auch vertikaler Richtung berechnet. Die entsprechenden Fernfeldmessungen konnten die Theorie bestätigen und wie erwartet, waren die Divergenzwinkel mit 52° FWHM in der Wachstumsrichtung und 12° FWHM in lateraler Richtung (vgl. Abb. 6.4 und 6.5) sehr unterschiedlich und zeugen von einer großen Differenz in den Fernfeldwinkeln. Mit Überlegungen zu dem optischen bzw. elektrischen Einschlusspotential im Hinblick auf die veränderte Fernfeldsituation wurde zunächst die reine Halbleiterlaserschichtfolge optimiert. Der Divergenzwinkel in Wachstumsrichtung wurde um mehr als 50% auf 25° FWHM gesenkt. Damit konnte die Asymmetrie des Fernfeldes um einen Faktor von mehr als 4 reduziert werden. Strahlgüteuntersuchungen zeigten ein nahezu beugungsbegrenztes Gaußsches Strahlprofil in der langsamen Achse mit einem M2-Wert von 1,13 (Abb. 6.3).
Eine weitere Untersuchung betraf die Linienbreitenabhängigkeit solcher Laser von ihrer Ausgangsleistung, der Resonatorlänge, der Facettenvergütung und der Gitterkopplung. Die erste Beobachtung betraf die Verschmälerung der Linienbreite mit ansteigender Ausgangsleistung bis hin zu einer erneuten Verbreiterung (Rebroadening) der Linienbreite (siehe Abb. 7.3). Der Einfluss auf die Linienbreite durch eine Veränderung der Resonatorlänge ließ sich sehr gut mit der Theorie vergleichen und so erbrachte eine Verdopplung der Resonatorlänge eine Verschmälerung der Linienbreite um mehr als einen Faktor 3. Die Verlängerung der Kavität begünstigte den negativen Effekt des sog. Rebroadenings nicht, da bei der verwendeten Technologie der lateral komplexen Kopplung der Index-Beitrag an der Rückkopplung sehr klein ist. Im Falle reiner Indexkopplung wäre dies durch die veränderte κ · L-Lage deutlich zu spüren. Ein weiterer, oben auch angesprochener Vorteil der komplexen Kopplung ist, dass die Facettenreflektivitäten einen wesentlich kleineren Einfluss auf die DFB-Ausbeute und auf deren Eigenschaften haben als bei der reinen Indexkopplung. Dies lässt sich ausnutzen, um die Photonenlebensdauer in der Kavität zu erhöhen ohne negativ die DFB-Ausbeute zu beeinflussen. In dieser Arbeit wurde bei verschiedenen Längen die reine gebrochene Facette mit einer vergüteten verglichen und der Einfluss auf die Linienbreite analysiert. Die Frontfacette wurde durch eine Passivierung bei ca. 30% gehalten und die Rückfacette durch einen doppelten Reflektor auf ca. 85% gesetzt. Daraus resultierte eine Reduktion der Linienbreite um mehr als die Hälfte.
Neben diesen Ergebnissen wurde auch der Einfluss der komplexen Kopplung untersucht. Da die durch das Gitter zusätzlich eingebrachten Verluste zu einer Vergrößerung der Linienbreiten beitragen, wird bei einem größeren geometrischen Gitterüberlapp das Frequenzrauschen auch entsprechend steigen. Dies ließ sich auch im Experiment bestätigen.
Zudem wurde eine Längenabhängigkeit dieses Effektes festgestellt. Die Reduzierung der Linienbreite bei längeren Bauteilen ist deutlich ausgeprägter als bei kürzeren. So ist bei ähnlicher Verringerung des Gitterüberlappes bei einem 900 μm langen Bauteil eine Linienbreitenreduzierung um einen Faktor von „nur“ 1,85 beobachtbar, aber bei der doppelten Kavitätslänge ist dieser Faktor schon auf 3,60 angestiegen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden DFB-Laser hergestellt, die eine Linienbreite von bis zu 198 kHz aufwiesen. Dies stellt für lateral komplexgekoppelte Laser einen absoluten Rekordwert dar. Im Vergleich zu Index-DFB-Lasern ist dieser Wert bzgl. der Linienbreite mit den aktuellsten Ergebnissen aus der Forschung zu vergleichen [CTR+11], bei welchen eine Linienbreite zu 200 kHz bestimmt wurde.
In dem letzten Abschnitt dieser Arbeit wurde der Einfluss einer veränderten Phasenlage von Gitter und Facette untersucht. Dabei wurden spezielle Bauteile hergestellt (3-Segment-DFB-Laser) und verschiedene Gitterlängen untersucht. Die Phasenlage kann reversibel über den eingestellten Strom in den gitterfreien Segmenten geregelt werden. Wie vorhergesagt, bestätigen die Experimente, dass diese Phasenbeziehung einen signifikanten Einfluss auf die Ausgangsleistung, die Wellenlänge mit ihrer zugehörigen Seitenmodenunterdrückung und auch auf die Linien-breite hat. Bei der Analyse der Linienbreite konnte eindeutig beobachtet werden, dass für die verschiedenen Längen die inverse Linienbreite sehr gut mit der relativen Seitenmodenunterdrückung gekoppelt ist. Dies stellt eine deutliche Erleichterung der zukünftigen Optimierung der komplexgekoppelten DFB-Laser dar, da eine Linienbreitenuntersuchung meist deutlich zeitaufwendiger ist als eine Analyse mit einem optischen Spektrometer.
Das Ziel dieser Arbeit ist eine umfassende numerische und experimentelle Charakterisierung des Wärmetransports in oxidkeramischen Faserisolationen im Hochtemperaturbereich. Zugleich sollen neue Konzepte für eine optimierte technische Auslegung von Faserisolationen erarbeitet werden. Oxidkeramiken zeigen im Infrarotbereich ein semitransparentes Verhalten. Das bedeutet, ein Teil der Strahlung gelangt durch die Probe, ohne gestreut oder absorbiert zu werden. Durch die Ausgestaltung als disperses Medium mit Abmessungen der Fasern im $\mu m$ Bereich wird jedoch eine starke Wechselwirkung mit infraroter Lichtstrahlung erzeugt. Man befindet sich im optischen Resonanzbereich. Technisch relevante Faserisolationen besitzen eine Rohdichte zwischen $50 \mathrm{kg/m^3}$ und $700 \mathrm{kg/m^3}$ und können als optisch dichtes Medium betrachtet werden. Eine Optimierung hinsichtlich der Dämmwirkung gegen Wärmestrahlung bedeutet eine massenspezifische Maximierung des Lichtstreuvermögens im relevanten Wellenlängenbereich. Hierzu werden in einer numerischen Studie keramische Hohlfaserisolationen mit konventionellen Fasern verglichen. Diese Abhandlung unter Berücksichtigung anwendungsnaher Aspekte gelangt zu der Schlussfolgerung, dass die Strahlungswärmestromdichte in Hohlfaserisolationen, im Vergleich zu konventionellen Isolationen, signifikant erniedrigt wird. Hinsichtlich der Gesamtwärmeleitfähigkeit ist eine Reduzierung um den Faktor zwei zu erwarten. \\
Trotz moderner Rechner ist die Anwendung der vollen Maxwellschen Streutheorie, insbesondere im Rahmen von Optimierungsaufgaben mehrschichtiger Streukörper, ein zeitaufwendiges Unterfangen. Um sinnvolle Parameterkonfigurationen bereichsweise eingrenzen zu können, wird eine Näherungsmethode für die Lichtstreuung an mehrschichtigen Zylindern weiterentwickelt und mit der vollständigen Maxwellschen Streutheorie verglichen. Es zeigt sich, dass das Modell für kleine bis moderate Brechungsindizes sehr gute Vorhersagekraft besitzt und auch zur näherungsweisen Berechnung der Streueffizienzen für räumlich isotrop angeordnete Zylinder herangezogen werden kann. \\
Neben den numerischen Studien wird im experimentellen Teil dieser Arbeit
eine kommerzielle Faserisolierung aus Aluminiumoxid hinsichtlich ihrer Wärmetransporteigenschaften charakterisiert. Die optischen Transportparameter Albedo und Extinktion werden mittels etablierter Messmethoden bestimmt. Bei bekannter Faserdurchmesserverteilung können diese Messwerte dann mit den theoretischen Vorhersagen der Maxwellschen Streutheorie verglichen werden.\\
Um technische Optimierungsmaßnahmen experimentell zu verifizieren, besteht die Notwendigkeit, die Temperaturleitfähigkeit bzw. die Wärmeleitfähigkeit auch bei hohen Temperaturen oberhalb von $1000^\mathrm{o}\mathrm{C}$ zuverlässig bestimmen zu können. Zu diesem Zweck wird ein Versuchsaufbau realisiert, um in diesem Temperaturbereich erstmals die sogenannte Thermal-Wave-Analyse anzuwenden. Durch Abgleich mit einem gekoppelten Wärmetransportmodell und einem etablierten Messverfahren wird die besondere Eignung der Thermal-Wave-Analyse für berührungsfreie Hochtemperaturmessungen gezeigt.
In der computertomographischen Schnittbildgebung treten Artefakte, also Anteile des Ergebnisses
auf, die nicht Teil des gemessenen Objekts sind und die somit die Auswertbarkeit der Ergebnisse beeinflussen. Viele dieser Artefakte sind auf die Inkonsistenz des Modells der Rekonstruktion zur Messung zurückzuführen. Gerade im Hinblick auf Artefakte durch die Energieabhängigkeit der rekonstruierten Schwächungskoeffizienten und Abweichungen der Geometrieinformation des Rekonstruktionsmodells wird häufig der Weg einer Nachbearbeitung der Messdaten beschritten, um Rekonstruktionsartefakte zu vermeiden. Im Zuge dieser Arbeit wird ein Modell der computertomographischen Aufnahme mit Konzentration auf industrielle und materialwissenschaftliche Systeme erstellt, das nicht genutzt wird um die Messdaten zu verändern, sondern um das Rekonstruktionsmodell der Aufnahmerealität anzupassen.
Zunächst werden iterative Rekonstruktionsverfahren verglichen und ein passender Algorithmus ausgewählt, der die gewünschten Modifikationen des Aufnahmemodells erlaubt. Für diese Modifikationen werden bestehende Methoden erweitert und neue modellbasierte Ansätze entwickelt, die in den Rekonstruktionsablauf integriert werden können.
Im verwendeten Modell werden die Abhängigkeiten der rekonstruierten Werte vom polychromatischen
Röntgenspektrum in das Simulationsmodell des Rekonstruktionsprozesses eingebracht und die Geometrie von Brennfleck und Detektorelementen integriert. Es wird gezeigt, dass sich durch die verwendeten Methoden Artefakte vermeiden lassen, die auf der Energieabhängigkeit der Schwächungskoeffizienten beruhen und die Auflösung des Rekonstruktionsbildes durch Geometrieannahmen gesteigert werden kann. Neben diesen Ansätzen werden auch neue Erweiterungen der Modellierung umgesetzt und getestet. Das zur Modellierung verwendete Röntgenspektrum der Aufnahme wird im Rekonstruktionsprozess angepasst. Damit kann die benötigte Genauigkeit dieses Eingangsparameters gesenkt werden.
Durch die neu geschaffene Möglichkeit zur Rekonstruktion der Kombination von Datensätzen
die mit unterschiedlichen Röntgenspektren aufgenommen wurden wird es möglich neben dem
Schwächungskoeffizienten die Anteile der Comptonabsorption und der photoelektrischen
Absorption getrennt zu bestimmen. Um Abweichungen vom verwendeten Geometriemodell zu berücksichtigen wird eine Methode auf der Basis von Bildkorrelation implementiert und getestet, mit deren Hilfe die angenommene Aufnahmegeometrie automatisch korrigiert wird. Zudem wird in einem neuartigen Ansatz zusätzlich zur detektorinternen Streustrahlung die Objektstreustrahlung während des Rekonstruktionsprozesses deterministisch simuliert und so das Modell der Realität der Messdatenaufnahme angepasst.
Die Umsetzung des daraus zusammengesetzten Rekonstruktionsmodells wird an Simulationsdatensätzen getestet und abschließend auf Messdaten angewandt, die das Potential der Methode aufzeigen.
Diese Arbeit befasst sich mit der Untersuchung und Manipulation von Halbleitern, bei
denen die Spin-Bahn-Kopplung (SBK) in Kombination mit einem Bruch der strukturellen Inversionssymmetrie zu einer impulsabhängigen Spinaufspaltung der Bandstruktur führt. Von besonderem Interesse ist hierbei der Zusammenhang zwischen der spinabhängigen elektronischen Struktur und der strukturellen Geometrie. Dieser wird durch eine Kombination komplementärer, oberflächensensitiver Messmethoden - insbesondere Rastertunnelmikroskopie
(STM) und Photoelektronenspektroskopie (PES) - an geeigneten
Modellsystemen untersucht. Der experimentelle Fokus liegt dabei auf den polaren Halbleitern BiTeX (X =I, Br, Cl). Zusätzliche Experimente werden an dünnen Schichten der topologischen Isolatoren (TI) Bi1,1-xSb0;9+xSe3 (x = 0. . . 1,1) und Bi2Te2Se durchgeführt. Die inversionsasymmetrische Kristallstruktur in BiTeX führt zur Existenz zweier nicht-äquivalenter Oberflächen mit unterschiedlicher Terminierung (Te oder X) und invertierter atomarer Stapelfolge. STM-Aufnahmen der Oberflächen gespaltener Einkristalle belegen für BiTeI(0001) eine Koexistenz beider Terminierungen auf einer Längenskala von etwa 100 nm, die sich auf Stapelfehler im Kristallvolumen zurückführen lassen. Diese Domänen sind groß genug, um eine vollständig entwickelte Banddispersion auszubilden und erzeugen daher eine Kombination der Bandstrukturen beider Terminierungen bei räumlich integrierenden Messmethoden. BiTeBr(0001) und BiTeCl(0001) hingegen zeichnen sich durch homogene Terminierungen auf einer makroskopischen Längenskala aus. Atomar
aufgelöste STM-Messungen zeigen für die drei Systeme unterschiedliche Defektdichten der einzelnen Lagen sowie verschiedene strukturelle Beeinflussungen durch die Halogene. PES-Messungen belegen einen starken Einfluss der Terminierung auf verschiedene Eigenschaften der Oberflächen, insbesondere auf die elektronische Bandstruktur, die Austrittsarbeit sowie auf die Wechselwirkung mit Adsorbaten. Die unterschiedliche Elektronegativität der Halogene resultiert in verschieden starken Ladungsübergängen innerhalb der kovalent-ionisch gebundenen BiTe+ X- Einheitszelle. Eine erweiterte Analyse der Oberflächeneigenschaften ist durch die Bedampfung mit Cs möglich, wobei eine Änderung der elektronischen Struktur durch die Wechselwirkung mit dem Alkalimetall studiert wird. Modifiziert man die Kristallstruktur sowie die chemische Zusammensetzung von BiTeI(0001) nahe der Oberfläche durch Heizen im Vakuum, bewirkt dies eine Veränderung der Bandstruktur in zwei Schritten. So führt zunächst der Verlust von Iod zum Verlust der Rashba-Aufspaltung, was vermutlich durch eine Aufhebung der Inversionsasymmetrie in der Einheitszelle verursacht wird. Anschließend bildet sich eine neue Kristallstruktur, die topologisch nichttriviale Oberflächenzustände hervorbringt. Der Umordnungsprozess betrifft allerdings nur die Kristalloberfläche - im Volumen bleibt die inversionsasymmetrische
Einheitszelle erhalten. Einem derartigen Hybridsystem werden bislang unbekannte elektronische Eigenschaften vorausgesagt. Eine systematische Untersuchung von Dünnschicht-TIs, die mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erzeugt wurden, zeigt eine Veränderung der Morphologie und elektronischen Struktur in Abhängigkeit von Stöchiometrie und Substrat. Der Vergleich zwischen MBE und gewachsenen Einkristallen offenbart deutliche Unterschiede. Bei einem der Dünnschichtsysteme tritt sogar eine lokal inhomogene Zustandsdichte im Bindungsenergiebereich des topologischen Oberflächenzustands auf.
Als Wärmedämmstoffe werden üblicherweise makroporöse Stoffsysteme wie Schäume, Pul-verschüttungen, Faservliese und – wolle eingesetzt. Zusätzlich finden mikro- und mesoporöse Dämmstoffe wie Aerogele Anwendung. Um effiziente Wärmedämmstoffe entwickeln zu können, muss der Gesamtwärmetransport in porösen Materialien verstanden werden. Die ein-zelnen Wärmetransport-Mechanismen Festkörperwärmeleitung, Gaswärmeleitung und Wärme-strahlung können zuverlässig analytisch beschrieben werden. Bei manchen porösen Materialien liefert jedoch auch eine Wechselwirkung zwischen den verschiedenen Wärmetransport-Mechanismen, d.h. die Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung, einen hohen Beitrag zur Gesamtwärmeleitfähigkeit. Wie hoch dieser Kopplungseffekt bei einer bestimmten Probe ausfällt, kann bisher schwer abgeschätzt werden. Um den Kopplungseffekt von Festkörper- und Gaswärmeleitung besser zu verstehen, sind sowohl experimentelle als auch theoretische Untersuchungen an verschiedenen porösen Stoffsystemen erforderlich. Zusätzlich kann ein zuverlässiges theoretisches Modell dazu beitragen, die mittlere Porengröße von porösen Mate-rialien zerstörungsfrei anhand von gasdruckabhängigen Wärmeleitfähigkeitsmessungen zu bestimmen.
Als Modellsystem für die experimentellen Untersuchungen wurde der hochporöse Feststoff Aerogel verwendet, da seine strukturellen Eigenschaften wie Porengröße und Dichte während der Synthese gut eingestellt werden können. Es wurden Resorcin-Formaldehyd-Aerogele mit mittleren Porengrößen von etwa 600 nm, 1 µm und 8 µm sowie daraus mittels Pyrolyse abge-leitete Kohlenstoff-Aerogele synthetisiert und jeweils hinsichtlich ihrer Struktur und Wärme-leitfähigkeiten experimentell charakterisiert. Die Gesamtwärmeleitfähigkeiten dieser Aerogele wurden für verschiedene Gasatmosphären (Kohlenstoffdioxid, Argon, Stickstoff und Helium) in Abhängigkeit vom Gasdruck durch das Hitzdraht-Verfahren bestimmt. Hierfür wurde der Messbereich der Hitzdraht-Apparatur des ZAE Bayern mittels einer Druckzelle auf 10 MPa erweitert. Die Messergebnisse zeigen, dass bei allen Aerogel-Proben Festkörper- und Gaswär-meleitung einen deutlichen Kopplungsbeitrag liefern: Die gemessenen gasdruckabhängigen Wärmeleitfähigkeiten sind um Faktor 1,3 bis 3,3 höher als die entsprechenden reinen Gas-wärmeleitfähigkeiten. Die jeweilige Höhe hängt sowohl vom verwendeten Gas (Gaswärmeleitfähigkeit) als auch vom Aerogeltyp (Festkörperwärmeleitfähigkeit und Festkörperstruktur) ab. Ein stark vernetzter Festkörper verursacht beispielsweise einen niedrigeren Kopplungsbei-trag als ein weniger stark vernetzter Festkörper.
Andererseits wurde die gasdruckabhängige Wärmeleitfähigkeit von Melaminharzschaum – einem flexiblen, offenporigen und hochporösen Material – in einer evakuierbaren Zwei-Plattenapparatur unter Stickstoff-Atmosphäre bestimmt. Das Material zeichnet sich dadurch aus, dass die Addition der Einzelwärmeleitfähigkeiten gut erfüllt ist, d.h. kein Kopplungsef-fekt auftritt. Allerdings konnte gezeigt werden, dass die gestauchte und damit unregelmäßige Struktur von Melaminharzschaum die Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung deut-lich begünstigt. Je stärker die Melaminharzschaumprobe komprimiert wird, umso stärker fällt der Kopplungseffekt aus. Bei einer Kompression um 84 % ist beispielsweise die gemessene gasdruckabhängige Wärmeleitfähigkeit bei 0,1 MPa um ca. 17 % gegenüber der effektiven Wärmeleitfähigkeit von freiem Stickstoff erhöht.
Die experimentellen Untersuchungen wurden durch theoretische Betrachtungen ergänzt. Zum einen wurde die Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung anhand einer Serienschal-tung der thermischen Widerstände von Festkörper- und Gasphase dargestellt, um die Abhän-gigkeit von verschiedenen Parametern zu untersuchen. Dadurch konnte gezeigt werden, dass der Kopplungsterm stets von den Verhältnissen aus Festkörper- und Gaswärmeleitfähigkeit sowie aus den geometrischen Parametern beider Phasen abhängt. Des Weiteren wurden mit dem Computerprogramm HEAT2 Finite-Differenzen-Simulationen an Modellstrukturen durchgeführt, die für poröse Stoffsysteme, insbesondere Aerogel, charakteristisch sind (Stege, Hälse, Windungen und tote Enden). Die simulierten gasdruckabhängigen Wärmeleitfähigkeiten zeigen deutlich, dass die Festkörperstruktur mit der geringsten Vernetzung, d.h. das tote Ende, am meisten zur Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung beiträgt. Dies korre-liert mit den experimentellen Ergebnissen. Darüber hinaus kann man erkennen, dass die Ge-samtwärmeleitfähigkeit eines schlecht vernetzten porösen Systems, wo also ein hoher Kopp-lungseffekt (Serienschaltung) auftritt, niemals größer wird als die eines gut vernetzten Sys-tems mit gleicher Porosität, wo hauptsächlich paralleler Wärmetransport durch beide Phasen stattfindet.
Schließlich wurden drei Modelle entwickelt bzw. modifiziert, um die gasdruckabhängige Wärmeleitfähigkeit von porösen Stoffsystemen theoretisch beschreiben zu können. Zunächst wurde ein für Kugelschüttungen entwickeltes Modell für Aerogel angepasst, d.h. Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung wurde nur in den Lücken zwischen zwei benachbarten Partikeln berücksichtigt. Ein Vergleich mit den Messkurven zeigt, dass der ermittelte Kopplungsterm zu gering ausfällt. Daher wurde ein bereits existierendes Aerogelmodell mit kubischer Einheitszelle, welches zusätzlich Kopplung zwischen den einzelnen Partikelsträngen beinhaltet, verbessert. Auch dieses Modell liefert keine zufriedenstellende Übereinstimmung mit den Messwerten, denn der Kopplungsbeitrag wird immer noch unterschätzt. Das liegt daran, dass die gewählte regelmäßige kubische Struktur für Aerogel zu ungenau ist. So geht bei der Berechnung des Kopplungsterms der bereits erwähnte hohe Beitrag durch tote Enden (und auch Windungen) verloren. Erfahrungsgemäß können jedoch alle für Aerogel erhaltenen gasdruckabhängigen Messkurven mit dem sogenannten Skalierungsmodell relativ gut beschrieben werden. Das entspricht dem Knudsen-Modell für reine Gaswärmeleitung, welches mit einem konstanten Faktor skaliert wird. Die Anwendung dieses einfachen Modells auf die Messdaten hat gezeigt, dass die Akkommodationskoeffizienten von Helium in Aerogel deut-lich höher sind als die Literaturwerte (ca. 0,3 auf Metalloberflächen): In den vermessenen RF- und Kohlenstoff-Aerogelen lassen sich Akkommodationskoeffizienten nahe 1 für Helium ab-leiten. Darüber hinaus ist das Skalierungsmodell gut geeignet, die mittleren Porengrößen poröser Materialien zuverlässig aus gasdruckabhängig gemessenen Wärmeleitfähigkeitskurven zu bestimmen. Dies stellt somit eine unkomplizierte und zerstörungsfreie Charakterisierungsmethode dar.
Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden.
Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden.
Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz:
Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer.
In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern.
In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt.
Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System:
Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist.
In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden.
Positionierte Quantenpunkte:
Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.
In dieser Arbeit wird die Photophysik von Einzelphotonenemittern unterschiedlicher Materialklassen, wie Fehlstellen in Diamant und Siliziumcarbid sowie organischer Moleküle bei Raumtemperatur untersucht. Zu diesem Zweck wurde ein hochauflösendes konfokales Mikroskop konzipiert und konstruiert, welches die optische Detektion einzelner Quantensysteme ermöglicht. Zusätzlich werden verschiedene Methoden wie die Rotationsbeschichtung, das Inkjet-Printing und das Inkjet-Etching in Bezug auf die Reproduzierbarkeit und Strukturierbarkeit von organischen Leuchtdioden (OLEDs) verglichen. Im weiteren Verlauf werden die optoelektronischen Prozesse in dotierten OLEDs untersucht, ausgehend von hohen Dotierkonzentrationen bis hin zur Dotierung mit einzelnen Molekülen. Dadurch kann die Exzitonen-Ladungsträger Wechselwirkung auf und in der Umgebung von räumlich isolierten Molekülen analysiert werden.
In der vorliegenden Arbeit wird die Rotated-Cone-UTE-Sequenz (RC-UTE), eine 3D k-Raum-Auslesetechnik mit homogener Verteilung der Abtastdichte, vorgestellt. Diese 3D MR-Messtechnik ermöglicht die für die Detektion von schnell abfallenden Signalen notwendigen kurzen Echozeiten und weist eine höhere SNR-Effizienz als konventionelle radiale Pulssequenzen auf. Die Abtastdichte ist dabei in radialer und azimutaler Richtung angepasst. Simulationen und Messungen in vivo zeigen, dass die radiale Anpassung das T2-Blurring reduziert und die SNR-Effizienz erhöht. Die Drehung der Trajektorie in azimutale Richtung ermöglicht die Reduzierung der Unterabtastung bei gleicher Messzeit bzw. eine Reduzierung der Messzeit ohne Auflösungsverlust.
Die RC-UTE-Sequenz wurde erfolgreich für die Bildgebung des Signals des kortikalen Knochens und der Lunge in vivo angewendet. Im Vergleich mit der grundlegenden UTE-Sequenz wurden die Vorteile von RC-UTE in allen Anwendungsbeispielen aufgezeigt. Die transversalen Relaxationszeit T2* des kortikalen Knochen bei einer Feldstärke von 3.0T und der Lunge bei 1.5T und 3.0T wurde in 3D isotroper Auflösung gemessen. Außerdem wurde die Kombination von RC-UTE-Sequenz mit Methoden der Magnetisierungspräparation zur besseren Kontrasterzeugung gezeigt. Dabei wurden die Doppel-Echo-Methode, die Unterdrückung von Komponenten mit langer Relaxationszeit T2 durch Inversionspulse und der Magnetisierungstransfer-Kontrast angewendet.
Die Verwendung der RC-UTE-Sequenz für die 3D funktionelle Lungenbildgebung wird ebenfalls vorgestellt. Mit dem Ziel der umfassenden Charakterisierung der Lungenfunktion in 3D wurde die simultane Messung T1-gewichteter Bilder und quantitativer T2*-Karten für verschiedene Atemzustände an sechs Probanden durchgeführt. Mit der hier vorgestellten Methode kann die Lungenfunktion in 3D über T1-Wichtung, quantitative T2*-Messung und Rekonstruktion verschiedener Atemzustände durch Darstellung von Ventilation, Sauerstofftransport und Volumenänderung beurteilt werden.
Kohärenz- und Magnetfeldmessungen an Polariton-Kondensaten unterschiedlicher räumlicher Dimensionen
(2015)
Die Bose-Einstein-Kondensation (BEK) und die damit verbundenen Effekte wie Superfluidität und Supraleitung sind faszinierende Resultate der Quantennatur von Bosonen. Nachdem die Bose-Einstein-Kondensation für Atom-Systeme nur bei Temperaturen nahe dem absoluten Nullpunkt realisierbar ist, was einen enormen technologischen Aufwand benötigt, wurden Bosonen mit wesentlich kleineren Massen zur Untersuchung der BEK gesucht. Hierfür bieten sich Quasiteilchen in Festkörpern wie Magnonen oder Exzitonen an, da deren effektive Massen sehr klein sind und die Kondensationstemperatur dementsprechend höher ist als für ein atomares System. Ein weiteres Quasiteilchen ist das Exziton-Polariton als Resultat der starken Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleitermikrokavitäten, welches sowohl Materie- als auch Photoneigenschaften hat und dessen Masse theoretisch eine BEK bis Raumtemperatur erlaubt. Ein weiterer Vorteil dieses System ist die einfache Erzeugung des Bose-Einstein-Kondensats in diesen Systemen durch elektrisches oder optisches Injizieren von Exzitonen in die Halbleiter-Quantenfilme der Struktur. Außerdem kann die Impulsraumverteilung dieser Quasiteilchen leicht durch einfache experimentelle Methoden mittels eines Fourierraumspektroskopie-Aufbaus bestimmt werden. Durch die winkelabhängige Messung der Emission kann direkt auf die Impulsverteilung der Exziton-Polaritonen in der Quantenfilmebene zurückgerechnet werden, die zur Identifikation der BEK hilfreich ist. Deshalb wird das Exziton-Polariton als ein Modellsystem für die Untersuchung von Bose-Einstein-Kondensation in Festkörpern und den damit in Relation stehenden Effekten angesehen. In dieser Arbeit wird die Grundzustandskondensation von Exziton-Polaritonen in Halbleitermikrokavitäten verschiedener Dimensionen realisiert und deren Emissionseigenschaften untersucht. Dabei wird vor allem die Wechselwirkung des Polariton-Kondensats mit der der unkondensierten Polaritonen bzw. der Quantenfilm-Exzitonen im externen Magnetfeld verglichen und ein Nachweis zum Erhalt der starken Kopplung über die Polariton-Kondensationsschwelle hinaus entwickelt. Außerdem werden die Kohärenzeigenschaften von null- und eindimensionalen Polariton-Kondensaten durch Bestimmung der Korrelationsfunktion erster beziehungsweise zweiter Ordnung analysiert. Als Materialsystem werden hierbei die III/V-Halbleiter gewählt und die Quantenfilme bestehen bei allen Messungen aus GaAs, die von einer AlAs Kavität umgeben sind.
Eindimensionale Polariton-Kondensation - räumliche Kohärenz der Polariton-Drähte
Im ersten experimentellen Teil dieser Arbeit (Kapitel 1) wird die Kondensation der Polaritonen in eindimensionalen Drähten unter nicht-resonanter optischer Anregung untersucht. Dabei werden verschiedene Drahtlängen und -breiten verwendet, um den Einfluss des zusätzlichen Einschlusses auf die Polariton-Dispersion bestimmen zu können. Ziel dieser Arbeit ist es, ein eindimensionales Bose-Einstein-Kondensat mit einer konstanten räumlichen Kohärenz nach dem zentralen Abfall der g^(1)(r)-Funktion für große Abstände r in diesen Drähten zu realisieren (sogenannte langreichweitige Ordnung im System, ODLRO (Abkürzung aus dem Englischen off-diagonal long-range order).
Durch Analyse der Fernfeldemissionseigenschaften können mehrere Polariton-Äste, der eindimensionale Charakter und die Polariton-Kondensation in 1D-Systemen nachgewiesen werden. Daraufhin wird die räumliche Kohärenzfunktion g^(1)(r) mithilfe eines hochpräzisen Michelson-Interferometer, das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaut wurde, bestimmt. Die g^(1)(r)-Funktion nimmt hierbei über große Abstände im Vergleich zur thermischen De-Broglie-Wellenlänge einen konstanten Plateauwert an, der abhängig von der Anregungsleistung ist. Unterhalb der Polariton-Kondensationsschwelle (Schwellleistung P_S) ist kein Plateau sichtbar und die räumliche Kohärenz ist nur im zentralen Bereich von unter |r| < 1 µm vorhanden. Mit ansteigender Anregungsleistung nimmt das zentrale Maximum in der Weite zu und es bildet sich das Plateau der g^(1)(r)-Funktion aus, das nur außerhalb des Drahtes auf Null abfällt. Bei P=1,6P_S ist das Plateau maximal und beträgt circa 0,15. Außerdem kann nachgewiesen werden, dass mit steigender Temperatur die Plateauhöhe abnimmt und schließlich bei T=25K nicht mehr gemessen werden kann. Hierbei ist dann nur noch das zentrale Maximum der Kohärenzfunktion g^(1)(r) sichtbar. Weiterhin werden die Ergebnisse mit einer modernen mikroskopischen Theorie, die auf einem stochastischen Mastergleichungssystem basiert, verglichen, wodurch die experimentellen Daten reproduziert werden können. Im letzten Teil des Kapitels wird noch die Kohärenzfunktion g^(1)(r) im 1D-Fall mit der eines planaren Polariton-Kondensats verglichen (2D).
Nulldimensionale Polariton-Kondensation - Kondensation und Magnetfeldwechselwirkung in einer Hybridkavität
Im zweiten Teil der Arbeit wird die Polariton-Kondensation in einer neuartigen Hybridkavität untersucht. Der Aufbau des unteren Spiegels und der Kavität inklusive der 12 verwendeten Quantenfilme ist analog zu den gewöhnlichen Mikrokavitäten auf Halbleiterbasis. Der obere Spiegel jedoch besteht aus einer Kombination von einem DBR (Abkürzung aus dem Englischen distributed Bragg reflector) und einem Brechungsindexkontrast-Gitter mit einem Luft-Halbleiterübergang (größt möglichster Brechungsindexkontrast). Durch die quadratische Strukturgröße des Gitters (Seitenlänge 5µm) sind die Polaritonen zusätzlich zur Wachstumsrichtung noch in der Quantenfilmebene eingesperrt, so dass sie als nulldimensional angesehen werden können (Einschluss auf der ungefähren Größe der thermischen De-Broglie-Wellenlänge). Um den Erhalt der starken Kopplung über die Kondensationsschwelle hinaus nachweisen zu können, wird ein Magnetfeld in Wachstumsrichtung angelegt und die diamagnetische Verschiebung des Quantenfilms mit der des 0D-Polariton-Kondensats verglichen. Hierdurch kann das Polariton-Kondensat von dem konventionellen Photonlasing in solchen Strukturen unterschieden werden. Weiterhin wird als letztes Unterscheidungsmerkmal zwischen Photonlasing und Polariton-Kondensation eine Messung der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g^(2)(t) durchgeführt. Dabei kann ein Wiederanstieg des g^(2)(t = 0)-Werts mit ansteigender Anregungsleistung nachgewiesen werden, nachdem an der Kondensationsschwelle der g^(2)(t = 0)-Wert auf 1 abgefallen ist, was auf eine zeitliche Kohärenzzunahme im System hinweist. Oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle P_S steigt der g^(2)(t = 0)-Wert wieder aufgrund zunehmender Dekohärenzprozesse, verursacht durch die im System ansteigende Polariton-Polariton-Wechselwirkung, auf Werte größer als 1 an. Für einen gewöhnlichen Photon-Laser (VCSEL, Abkürzung aus dem Englischen vertical-cavity surface-emitting laser) im monomodigen Betrieb kann mit steigender Anregungsleistung kein Wiederanstieg des g^(2)(t = 0)-Werts gemessen werden. Somit stellt dies ein weiteres Unterscheidungsmerkmal zwischen Polariton-Kondensation und Photonlasing dar.
Zweidimensionale Polariton-Kondensation - Wechselwirkung mit externem Magnetfeld
Im letzten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird die Magnetfeldwechselwirkung der drei möglichen Regime der Mikrokavitätsemission einer planaren Struktur (zweidimensional) untersucht. Dazu werden zuerst durch eine Leistungsserie bei einer Verstimmung des Photons und des Quantenfilm-Exzitons von d =-6,5meV das lineare, polaritonische Regime, das Polariton-Kondensat und bei weiterer Erhöhung der Anregungsleistung das Photonlasing identifiziert. Diese drei unterschiedlichen Regime werden daraufhin im Magnetfeld von B=0T-5T auf ihre Zeeman-Aufspaltung und ihre diamagnetische Verschiebung untersucht und die Ergebnisse der Magnetfeldwechselwirkung werden anschließend miteinander verglichen. Im linearen Regime kann die Abhängigkeit der Zeeman-Aufspaltung und der diamagnetischen Verschiebung vom exzitonischen Anteils des Polaritons bestätigt werden. Oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle wird eine größere diamagnetische Verschiebung gemessen als für die gleiche Verstimmung im linearen Regime. Dieses Verhalten wird durch Abschirmungseffekte der Coulomb-Anziehung von Elektronen und Löchern erklärt, was in einer Erhöhung des Bohrradius der Exzitonen resultiert. Auch die Zeeman-Aufspaltung oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle zeigt ein vom unkondensierten Polariton abweichendes Verhalten, es kommt sogar zu einer Vorzeichenumkehr der Aufspaltung im Magnetfeld. Aufgrund der langen Spin-Relaxationszeiten von 300ps wird eine Theorie basierend auf der im thermischen Gleichgewichtsfall entwickelt, die nur ein partielles anstatt eines vollständigen thermischen Gleichgewicht annimmt. So befinden sich die einzelnen Spin-Komponenten im Gleichgewicht, während zwischen den beiden Spin-Komponenten kein Gleichgewicht vorhanden ist. Dadurch kann die Vorzeichenumkehr als ein Zusammenspiel einer dichteabhängigen Blauverschiebung jeder einzelner Spin-Komponente und der Orientierung der Spins im Magnetfeld angesehen werden. Für das Photonlasing kann keine Magnetfeldwechselwirkung festgestellt werden, wodurch verdeutlicht wird, dass die Messung der Zeeman-Aufspaltung beziehungsweise der diamagnetischen Verschiebung im Magnetfeld als ein eindeutiges Werkzeug zur Unterscheidung zwischen Polariton-Kondensation und Photonlasing verwendet werden kann.
Festkörperbasierte Einzelphotonenquellen als Grundbausteine der Quanteninformationstechnologie
(2016)
Die vorliegende Arbeit hatte das Ziel basierend auf Halbleiternanostrukturen eine effiziente und skalierbare Quelle einzelner und ununterscheidbarer Photonen zu entwickeln. Dies ist eine Basiskomponente von zukünftigen quantenphysikalischen Anwendungen wie der Quantenkommunikation oder dem Quantencomputer. Diese Konzepte nutzen gezielt quantenmechanische Systeme um einerseits Kommunikation absolut abhörsicher zu machen oder um neuartige Computer zu konstruieren, die bestimmte Aufgaben - wie die Produktzerlegung großer Zahlen - effizienter lösen als heutige Systeme. Ein mögliche Realisierung der Quantenkommunikation ist beispielsweise die Schlüsselverteilung zwischen zwei Parteien durch Verwendung des BB84-Protokolls. Dazu wird eine Lichtquelle benötigt, welche die physikalisch kleinstmögliche Lichtmenge - ein einzelnes Photon - aussendet. Der Kommunikationskanal wird dann über verschiedene Polarisationszustände dieser Photonen gegen ein Abhören nach außen hin abgesichert. Da die maximale Kommunikationsdistanz aufgrund von Verlusten im Quantenkanal beschränkt ist, muss das Signal für größere Distanzen mit Hilfe eines sog. Quantenrepeaters aufbereitet werden. Ein solcher kann ebenfalls unter Verwendung von Einzelphotonenquellen realisiert werden. Das Konzept des Quantenverstärkers stellt aber die zusätzliche Anforderung an die Einzelphotonenquelle, dass die ausgesendeten Lichtteilchen in der Summe ihrer Eigenschaften wie Energie und Polarisation immer gleich und somit ununterscheidbar sein müssen.
Auf Basis solcher ununterscheidbarer Photonen gibt es zudem mit dem linear optischen Quantenrechner auch mögliche theoretische Ansätze zur Realisierung eines Quantencomputers. Dabei kann über die Quanteninterferenz von ununterscheidbaren Photonen an optischen Bauteilen wie Strahlteilern ein Quanten-NOT-Gatter zur Berechnung spezieller Algorithmen realisiert werden.
Als vielversprechende Kandidaten für eine solche Lichtquelle einzelner Photonen haben sich in den letzten Jahren Halbleiter-Quantenpunkte herauskristallisiert. Dank des festkörperbasierten Ansatzes können diese Strukturen in komplexe photonische Umgebungen zur Erhöhung der Photonen-Extraktionseffizienz und -Emissionsrate eingebettet werden. Ziel dieser Arbeit war somit eine effiziente Quelle einzelner ununterscheidbarer Photonen zu realisieren. Im Hinblick auf die spätere Anwendbarkeit wurde der Fokus zudem auf die skalierbare bzw. deterministische Fabrikation der Quantenpunkt-Strukturen gelegt und zwei technologische Ansätze - die kryogene in-situ-Lithographie und das positionierte Wachstum von Quantenpunkten - untersucht.
Im ersten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neuartiges Materialsystem vorgestellt, welches sich zur Generation einzelner Photonen eignet. Es können spektral scharfe Emissionslinien mit Linienbreiten bis knapp über 50 µeV aus Al$_{0,48}$In$_{0,52}$As Volumenmaterial beobachtet werden, wenn diese Schicht auf InP(111) Substraten abgeschieden wird. In Querschnitt-Rastertunnelmikroskopie-Messungen wurden ca. 16 nm große Cluster, welche eine um ungefähr 7 % höhere Indiumkonzentration im Vergleich zur nominellen Zusammensetzung des Volumenmaterials besitzen, gefunden. Über die Simulation dieser Strukturen konnten diese als Quelle der spektral scharfen Emissionslinien identifiziert werden. Zudem wurde mittels Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen nachgewiesen, dass diese Nanocluster einzelne Photonen emittieren und verschieden geladene exzitonische und biexzitonische Ladungsträgerkomplexe binden können.
Anschließend wurde der Fokus auf InGaAs-Quantenpunkte gelegt und zunächst im Rahmen einer experimentellen und theoretischen Gemeinschaftsarbeit die Kohärenzeigenschaften eines gekoppelten Quantenpunkt-Mikrokavität-Systems untersucht. Über temperaturabhängige Zwei-Photonen Interferenz Messungen und dem Vergleich mit einem mikroskopischen Modell des Systems konnten gezielt die Bestandteile der Quantenpunkt-Dephasierung extrahiert werden. Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurde die gepulste, strikt resonante Anregung von Quantenpunkten als experimentelle Schlüsseltechnik etabliert. Damit konnten bei tiefen Temperaturen nahezu vollständig ununterscheidbare Photonen durch eine Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von über 98 % nachgewiesen werden.
Für ein skalierbares und deterministisches Quantenpunkt-Bauelement ist entweder die Kontrolle über die Position an welcher der Quantenpunkt gewachsen wird nötig, oder die Position an der eine Mikrokavität geätzt wird muss auf die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes abgestimmt werden. Im weiteren Verlauf werden Untersuchungen an beiden technologischen Ansätzen durchgeführt.
Zunächst wurde der Fokus auf positionierte Quantenpunkte gelegt. Mittels in das Substrat geätzter Nanolöcher wird der Ort der Quantenpunkt-Nukleation festgelegt. Durch die geätzten Grenzflächen in Quantenpunkt-Nähe entstehen jedoch auch Defektzustände, die negativen Einfluss auf die Kohärenz der Quantenpunkt-Emission nehmen. Deshalb wurde an diesem Typus von Quantenpunkten die strikt resonante Anregung etabliert und zum ersten Mal die kohärente Kopplung des Exzitons an ein resonantes Lichtfeld demonstriert. Zudem konnte die deterministische Kontrolle der Exzitonbesetzung über den Nachweis einer Rabi-Oszillation gezeigt werden.
Abschließend wird das Konzept der kryogenen in-situ-Lithographie vorgestellt. Diese erlaubt die laterale Ausrichtung der Mikrokavität an die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes. Damit konnte gezielt die Emission eines zuvor ausgewählten, spektral schmalen Quantenpunktes mit nahezu 75 % Gesamteffizienz eingesammelt werden. Die Ununterscheidbarkeit der Quantenpunkt-Photonen war dabei mit einer Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von bis zu $\nu=(88\pm3)~\%$ sehr hoch. Damit wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Einzelphotonenquelle realisiert, aus der sich sehr effizient kohärente Photonen auskoppeln lassen, was einen wichtigen Schritt hin zur deterministischen Fabrikation von Lichtquellen für quantenphysikalischen Anwendungen darstellt.
Viele Forschergruppen konzentrieren sich derzeit auf die Entwicklung von neuartigen Technologien, welche den Weg für die kommerzielle Nutzung einer Quantenkommunikation bereiten sollen. Erste Erfolge konnten dabei insbesondere auf dem Gebiet der Quantenschlüsselverteilung erzielt werden. In diesem Bereich nutzt man die Eigenschaft einzelner, ununterscheidbarer Photonen nicht kopiert werden zu können, um eine abhörsichere Übertragung sensibler Daten zu realisieren. Als Lichtquellen dafür eignen sich Halbleiter-Quantenpunkte. Diese Quantenpunkte lassen sich außerdem leicht in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integrieren und sind somit besonders interessant für die Entwicklung solch fortschrittlicher Technologien, welche für eine abhörischere Kommunikation notwendig sind. Basierend auf diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit Halbleiter-Quantenpunkte spektroskopisch hinsichtlich ihres Potentials als Quanten-Lichtquelle für die Quantenkommunikation untersucht. Dabei wurden die Quantenpunkte aus InAs/GaAs und InP/GaInP unter anderem in einem speziellen Verfahren deterministisch positioniert und letztendlich in eine photonische Mikrostruktur integriert, welche aus einer Goldscheibe und einem dielektrischen Spiegel besteht. Als Grundcharakterisierungsmittel kam hauptsächlich die Mikrophotolumineszenzspektroskopie zur Bestimmung der Emissionseigenschaften zum Einsatz. Weiterführend wurden Photonen-Korrelationsmessungen zweiter Ordnung durchgeführt, um den Nachweis einer Quanten-Lichtquelle zu erbringen.
Einfluss eines RTA-Prozesses auf die Emissionseigenschaften von InAs/GaAs-Quantenpunkten
Zur Untersuchung des Einflusses eines Rapid-Thermal-Annealing-Prozesses auf die elektronischen Eigenschaften und die Oszillatorstärke selbstorganisierter InAs/GaAs-Quantenpunkte wurden Mikrophotolumineszenzmessungen an verschiedenen Proben im externen Magnetfeld von bis zu 5 T durchgeführt. Die Quantenpunkte wurden dabei in einem besonderen Verfahren gewachsen, bei dem die nominelle Quantenpunkthöhe durch eine bestimmte Bedeckungsschichtdicke vorgegeben wurde. Insgesamt wurden drei Proben mit Schichtdicken von 2 nm, 3 nm und 4 nm hergestellt, die jeweils nachträglich bei Temperaturen von 750° C bis 850° C für fünf Minuten ausgeheilt wurden. Anhand polarisationsaufgelöster Spektroskopie konnten aus den aufgenommenen Quantenpunktspektren die Zeemanaufspaltung und die diamagnetische Verschiebung extrahiert und damit der effektive Landé g-Faktor sowie der diamagnetische Koeffizient bestimmt werden. Die Auswertung der Zeemanaufspaltung zeigte, dass sowohl höhere Ausheiltemperaturen als auch dickere Bedeckungsschichten zu einer drastischen Abnahme der absoluten g-Faktoren sorgen. Dies lässt darauf schließen, dass eine dickere Bedeckungsschicht zu einer stärkeren Interdiffusion der Atome und einer steigenden Ausdehnung der Quantenpunkte für ex-situ Ausheilprozesse führt. Im Gegensatz dazu steigen die diamagnetischen Koeffizienten der Quantenpunkte mit zunehmender Ausheiltemperatur, was auf eine Ausdehnung der Exzitonwellenfunktion hindeutet. Außerdem wurden mittels zeitaufgelöster Mikrophotolumineszenzspektroskopie die Lebensdauern am Quantenpunktensemble bestimmt und eine Abnahme dieser mit steigender Temperatur festgestellt. Sowohl über die Untersuchungen des diamagnetischen Koeffizienten als auch über die Analyse der Lebensdauer konnte schließlich die Oszillatorstärke der Quantenpunkte ermittelt werden. Beide Messverfahren lieferten innerhalb der Fehlergrenzen ähnliche Ergebnisse. Die höchste Oszillatorstärke \(f_{\chi}=34,7\pm 5,2\) konnte für eine Schichtdicke von d = 3 nm und einer Ausheiltemperatur von 850° C über den diamagnetischen Koeffizienten berechnet werden. Im Falle der Bestimmung über die Lebensdauer ergab sich ein maximaler Wert von \(f_{\tau}=25,7\pm 5,7\). Dies entspricht einer deutlichen Steigerung der Oszillatorstärke im Vergleich zu den Referenzproben um einem Faktor größer als zwei. Des Weiteren konnte eine Ausdehnung der Schwerpunktswellenfunktion der Exzitonen um etwa 70% festgestellt werden. Insgesamt betrachtet, lässt sich durch ex-situ Rapid-Thermal-Annealing-Prozesse die Oszillatorstärke nachträglich deutlich erhöhen, wodurch InAs/GaAs-Quantenpunkte noch interessanter für Untersuchungen im Regime der starken Kopplung werden.
Temperatur- und Leistungsabhängigkeit der Emissionseigenschaften positionierter InAs/GaAs Quantenpunkte
Um einen Einblick in den Ablauf des Zerfallsprozesses eines Exzitons in positionierten Quantenpunkten zu bekommen, wurden temperatur- und leistungsabhängige Messungen durchgeführt. Diese Quantenpunkte wurden in einem speziellen Verfahren deterministisch an vorher definierten Stellen gewachsen. Anhand der Temperaturserien konnten dann Rückschlüsse auf die auftretenden Verlustkanäle in einem Quantenpunkt und dessen Emissionseigenschaften gezogen werden. Dabei wurden zwei dominante Prozesse als Ursache für den Intensitätsabfall bei höheren Temperaturen identifiziert. Die Anhebung der Elektronen im Grundzustand in die umgebende Barriere oder in delokalisierte Zustände in der Benetzungsschicht sorgt für die anfängliche Abnahme der Intensität bei niedrigeren Temperaturen. Der starke Abfall bei höheren Temperaturen ist dagegen dem Aufbruch der exzitonischen Bindung und der thermischen Aktivierung der Ladungsträger in das umgebende Substratmaterial geschuldet. Hierbei lassen sich exemplarisch für zwei verschiedene Quantenpunkte die Aktivierungsenergien \(E_{2A}=(102,2\pm 0,4)\) meV und \(E_{2B}=(163,2\pm 1,3)\) meV bestimmen, welche in etwa den Lokalisierungsenergien der Exzitonen in dem jeweiligen Quantenpunkt von 100 meV bzw. 144 meV entsprechen. Weiterhin deckte die Auswertung des Intensitätsprofils der Exzitonemission die Streuung der Exzitonen an akustischen und optischen Phononen als Hauptursache für die Zunahme der Linienbreite auf. Für hohe Temperaturen dominierte die Wechselwirkung mit longitudinalen optischen Phononen den Verlauf und es konnten für das InAs/GaAs Materialsystem typische Phononenenergien von \(E_{LOA}=(30,9\pm 4,8)\) meV und \(E_{LOB}=(32,2\pm 0,8)\) meV bestimmt werden. In abschließenden Messungen der Leistungsabhängigkeit der Linienbreite wurde festgestellt, dass spektrale Diffusion die inhärente Grenze für die Linienbreite bei niedrigen Temperaturen setzt.
Optische Spektroskopie an positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten
Weiterhin wurden positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte hinsichtlich der Nutzung als Quanten-Lichtquelle optisch spektroskopiert. Zunächst wurden die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte in grundlegenden Experimenten analysiert. Leistungs- und polarisationsabhängige Messungen ließen dabei die Vermutung sowohl auf exzitonische als auch biexzitonische Zerfallsprozesse zu. Weiterhin brachten die Untersuchungen der Polarisation einen ungewöhnlich hohen Polarisationsgrad der Quantenpunktemission hervor. Aufgrund von lokalen Ordnungsphänomenen in der umgebenden GaInP-Matrix wurden im Mittel über 66 Quantenpunkte der Grad der Polarisation von Exziton und Biexziton zu \(p_{Mittel}=(93^{+7}_{-9})\)% bestimmt. Des Weiteren wiesen die Quantenpunkte eine sehr hohe Feinstrukturaufspaltung von \(\Delta_{FSS}^{Mittel}=(300\pm 130)\) µeV auf, welche sich nur durch eine stark anisotrope Quantenpunktform erklären lässt. Durch Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen zweiter Ordnung wurden dann sowohl der nicht-klassische Einzelphotonencharakter von Exziton und Biexziton als auch erstmalig für diese Strukturen der kaskadierte Zerfall der Biexziton-Exziton-Kaskade demonstriert. Hierbei wurden \(g^{(2)}(0)\)-Werte von bis 0,08 erreicht. Diese Ergebnisse zeigen das Potential von positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten als Grundbausteine für Quanten-Lichtquellen, insbesondere in Bezug auf den Einsatz in der Quantenkommunikation.
Realisierung einer Einzelphotonenquelle auf Basis einer Tamm-Plasmonen-Struktur
Nachdem die vorangegangen Untersuchungen die Eignung der positionierten InP/GaInP-Quantenpunkte als Emitter einzelner Photonen demonstrierten, befasst sich dieser Teil nun mit der Integration dieser Quantenpunkte in eine Tamm-Plasmonen-Struktur zur Realisierung einer effizienten Einzelphotonenquelle. Diese Strukturen bestehen aus einem dielektrischen Spiegel aus 30,5 AlGaAs/AlAs-Schichtpaaren und einer einigen Zehn Nanometer dicken Goldschicht, zwischen denen die Quantenpunkte eingebettet sind. Anhand von Messungen an einer planaren Tamm-Plasmonen-Struktur wurde das Bauteil charakterisiert und neben der Exziton- und Biexzitonemission der Zerfall eines Trions beobachtet, was durch Polarisations- und Korrelationsmessungen nachgewiesen wurde. Um eine Verstärkung der Einzelphotonenemission durch die Kopplung der Teilchen an eine lokalisierte Tamm-Plasmonen-Mode demonstrieren zu können, wurde ein Bereich der Probe mit mehreren Goldscheiben von Durchmessern von 3-6 µm abgerastert und die Lichtintensität aufgenommen. Unterhalb der untersuchten Goldscheiben konnte eine signifikante Erhöhung des Lumineszenzsignals festgestellt werden. Eine quantitative Analyse eines einzelnen Quantenpunktes mittels einer Temperaturserie lieferte dabei eine maximale Emissionsrate von \(\eta_{EPQ}^{Max}=(6,95\pm 0,76)\) MHz und damit eine Effizienz von \((6,95\pm 0,76)\)% solch einer Einzelphotonenquelle unter gepulster Anregung bei 82 MHz. Dies entspricht einer deutlichen Verbesserung der Effizienz im Vergleich zu Quantenpunkten im Volumenmaterial und sogar zu denen in einer planaren DBR-Resonatorstruktur. Positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte in einer Tamm-Plasmonen-Struktur bilden somit eine vielversprechende Basis für die Realisierung hocheffizienter Einzelphotonenquellen.
> In oxidischen Heterostrukturen kann es zur Ausbildung unerwarteter elektronischer und magnetischer Phasen kommen. Ein bekanntes Beispiel ist das Heterostruktursystem LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\), an dessen Grenzfläche ein zweidimensionalen Elektronensystem (2DES) entsteht, sofern die LaAlO\(_3\)-Filmdicke einen kritischen Wert von mindestens vier Einheitszellen aufweist. Ähnliches Verhalten konnte an der Heterostruktur γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) beobachtet werden. Die gemessenen Elektronenbeweglichkeiten und Flächenladungsträgerdichten übertreffen hierbei die in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) um mehr als eine Größenordnung. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung sowie der Analyse dieser beiden Heterostruktursysteme. Die Hauptaspekte sind dabei die Untersuchung der physikalischen Eigenschaften an der Grenzfläche sowie das Verständnis der zugrundeliegenden Mechanismen.
>
> Im Hinblick auf das Wachstum wird demonstriert, dass die für LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) etablierte Wachstumsroutine der gepulsten Laserablation sowie die zur Überwachung des Schichtwachstums verwendete Methode der Beugung hochenergetischer Elektronen in Reflexion (RHEED) für das γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstum modifiziert werden müssen. So kann gezeigt werden, dass durch eine geeignete Variation der Wachstumsgeometrie die Resonanz von Oberflächenwellen, welche im Falle des γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums die Beobachtung von RHEED-Oszillationen erschwert, vermieden werden kann und somit auch hier die Überwachung des heteroepitaktischen Schichtwachstum mittels Elektronenbeugung möglich wird.
>
> Für die Ausbildung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird das Szenario der elektronischen Rekonstruktion als mögliche Ursache diskutiert, wonach das divergierende Potential innerhalb des polaren LaAlO\(_3\)-Films durch einen Ladungstransfer von der Probenoberfläche in die obersten Atomlagen des unpolaren SrTiO\(_3\)-Substrats kompensiert wird. Zudem sind die Eigenschaften der Heterostruktur von den Wachstumsparametern abhängig. So wird in der vorliegenden Arbeit eine deutliche Zunahme der Ladungsträgerkonzentration und der räumliche Ausdehnung der leitfähigen Schicht insbesondere für Proben, welche bei sehr niedrigen Sauerstoffhintergrunddrücken gewachsen wurden, gezeigt und auf die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen innerhalb des Substrats zurückgeführt. Darüber hinaus wird erstmalig die Herstellung atomar scharfer Grenzflächen mit sehr geringer Defektdichte selbst bei sehr niedrigen Wachstumsdrücken belegt und erstmals auch direkt elektronenmikroskopisch nachgewiesen. Es werden allenfalls vernachlässigbare Effekte der Sauerstoffkonzentration auf charakteristische, strukturelle Merkmale der Probe beobachtet. Desweiteren zeigt diese Arbeit erstmalig eine von den Wachstumsbedingungen abhängige Gitterverzerrung des Films, was in Übereinstimmung mit Rechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie einen Hinweis auf ein komplexes Zusammenspiel von elektronischer Rekonstruktion, Sauerstofffehlstellen an der LaAlO\(_3\)-Oberfläche und einer Verzerrung der Kristallstruktur als Ursache für die Entstehung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefert.
>
> Neben der mikroskopischen Analyse des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird die elektronische Struktur dieses Systems zudem mithilfe der resonanten inelastischen Röntgenstreuung charakterisiert. Die vorliegende Dissertation zeigt dabei, neben dem Nachweis lokalisierter Ladungsträger vor dem Einsetzen metallischen Verhaltens ab einer kritischen Schichtdicke von vier Einheitszellen, die Existenz eines Raman- und eines fluoreszenzartigen Signals in Abhängigkeit der verwendeten Photonenenergie, was wiederum auf einen unterschiedlichen elektronischen Charakter im Zwischenzustand zurückgeführt werden kann. Gestützt wird diese Interpretation durch vergleichbare Messungen an γ- Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). In diesem System finden sich zudem ebenfalls Anzeichen lokalisierter Ladungsträger unterhalb der kritischen Schichtdicke für metallisches Verhalten, was ein Hinweis auf einen mit LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) vergleichbaren Grundzustand sein könnte.
>
> Weitere Messungen mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie ermöglichen zudem eine direkte Beobachtung und Analyse der Ti 3d-Valenzelektronen. Messungen an LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) und γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefern dabei Hinweise auf verschiedene elektronische Ti 3d-artige Zustände. Diese werden zum einen den mobilen Ladungsträgern des 2DES zugeschrieben, zum anderen als lokalisierte Elektronen in der Nähe von Sauerstofffehlstellen identifiziert. Eine Analyse des Resonanzverhaltens sowie der spektralen Form der beobachteten Signale zeigt quantitative Unterschiede, was auf einen unterschiedlichen treibenden Mechanismus in beiden Systemen hindeutet und im Hin- blick auf den Einfluss von Sauerstofffehlstellen auf das System diskutiert wird. Zudem zeigen impulsaufgelöste Messungen der Zustände am chemischen Potential eine unterschiedliche Intensitätsverteilung im k -Raum. Dies wird im Zusammenhang mit Matrixelementeffekten diskutiert und kann vermutlich auf Photoelektronendiffraktion bedingt durch die unterschiedliche Kristallstruktur des Filmmaterials, zurückgeführt werden.
Ziel dieser Arbeit war die Reduktion des Modenvolumens in Mikrokavitäten. Ein klei-nes Modenvolumen ist für die Stärke der Licht-Materie-Wechselwirkung wesentlich, weil dadurch z.B. die Schwelle für kohärente Lichtemission gesenkt werden kann [1]. Der Purcell-Faktor, ein Maß für die Rate der spontanen Emission, wird durch ein mi-nimales Modenvolumen maximiert [2, 3]. Im Regime der starken Kopplung steigt mit Abnahme des Modenvolumens die Rabi-Aufspaltung und damit die maximale Tempe-ratur, bei der das entsprechende Bauteil funktioniert [4, 5]. Spektrale Eigenschaften treten deutlicher hervor und machen die Funktion der Struktur stabiler gegenüber stö-renden Einflüssen.
Der erste Ansatz, das Modenvolumen einer Mikrokavität zu reduzieren, zielte darauf, die Eindringtiefe der optischen Mode in die beiden Bragg-Spiegel einer Mikrokavität zu minimieren. Diese hängt im Wesentlichen vom Kontrast der Brechungsindizes der alternierenden Schichten eines Bragg-Spiegels ab. Ein maximaler Kontrast kann durch alternierende Schichten aus Halbleiter und Luft erreicht werden. Theoretisch kann auf diese Weise das Modenvolumen in vertikaler Richtung um mehr als einen Faktor 6 im Vergleich zu einer konventionellen Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikro-kavität reduziert werden. Zur Herstellung dieser Strukturen wurden die aluminiumhal-tigen Schichten einer Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität voll-ständig entfernt und so der Brechungsindexkontrast maximiert. Die Schichtdicken sind dabei entsprechend anzupassen, um weiterhin die Bragg-Bedingung zu erfüllen. Die Herstellung einer freitragenden Galliumarsenid/Luft-Mikrokavität konnte so erfolg-reich demonstriert werden. Die Photolumineszenz der Bauteile weist diskrete Reso-nanzen auf, deren Ursache in der begrenzten lateralen Größe der Strukturen liegt. In leistungsabhängigen Messungen kann durch ausgeprägtes Schwellenverhalten und auf-lösungsbegrenzte spektrale Linienbreiten Laseremission nachgewiesen werden. Wegen der Abhängigkeit der photonischen Resonanz vom genauen Brechungsindex in den freitragenden Schichten eignen sich die vorgestellten Strukturen auch zur Bestimmung von Brechungsindizes. Alternativ kann die photonische Resonanz durch Einbringen verschiedener Gase in die freitragenden Schichten abgestimmt werden. Beides konnte mit Erfolg nachgewiesen werden. Der Nachteil dieses Ansatzes liegt vor allem darin, dass ein elektrischer Betrieb der so gefertigten Strukturen nicht möglich ist. Hier bie-tet der zweite Ansatz eine bestmögliche Lösung.
Das alternative Konzept für den oberen Bragg-Spiegel einer konventionellen Galli-umarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität ist das der Tamm-Plasmonen. Der photonische Einschluss wird hier durch einen unteren Bragg-Spiegel und einem dün-nen oberen Metallspiegel erreicht. An der Grenzfläche vom Halbleiter zum Metall bil-den sich die optischen Tamm-Plasmonen aus. Dabei kann der Metallspiegel gleichzei-tig auch als elektrischer Kontakt genutzt werden. Die Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen an optische Tamm-Plasmonen wird in dieser Arbeit erfolgreich demons-triert. Im Regime der starken Kopplung wird mittels Stark-Effekt eine vollständige elektro-optische Verstimmung, d.h. vom Bereich positiver bis hin zur negativen Ver-stimmung, des Quantenfilm-Exzitons gegenüber der Tamm-Plasmonen Mode nachge-wiesen. Die Messungen bestätigen entsprechend des reduzierten Modenvolumens (Faktor 2) eine erhöhte Rabi-Aufspaltung. Dabei sind die spektrale Verschiebung und die Oszillatorstärke des Quantenfilm-Exzitons konsistent mit der Theorie und mit Li-teraturwerten. Der wesentliche Nachteil des Ansatzes liegt in der maximalen Güte, die durch den großen Extinktionskoeffizienten des Metallspiegels limitiert ist.
Um die Natur der Transportdynamik von Ladungsträgern auch auf mikroskopischen Längenskalen nicht-invasiv untersuchen zu können, wurde im ersten Schwerpunkt dieser Arbeit das PL- (Photolumineszenz-) Quenching (engl.: to quench: löschen; hier: strahlungslose Rekombination von Exzitonen) in einer organischen Dünnschicht durch die injizierten und akkumulierten Löcher in einer Transistorgeometrie analysiert. Diese Zusammenführung zweier Methoden - der elektrischen Charakterisierung von Dünnschichttransistoren und der Photolumineszenzspektroskopie - erfasst die Änderung des strahlenden Zerfalls von Exzitonen infolge der Wechselwirkung mit Ladungsträgern. Dadurch werden räumlich aufgelöste Informationen über die Ladungsverteilung und deren Spannungsabhängigkeit im Transistorkanal zugänglich. Durch den Vergleich mit den makroskopischen elektrischen Kenngrößen wie der Schwell- oder der Turn-On-Spannung kann die Funktionsweise der Transistoren damit detaillierter beschrieben werden, als es die Kenngrößen alleine ermöglichen. Außerdem wird die Quantifizierung dieser mikroskopischen Interaktionen möglich, welche beispielsweise als Verlustkanal in organischen Photovoltaikzellen und organicshen Leuchtdioden auftreten können. Die Abgrenzung zu anderen dissipativen Prozessen, wie beispielsweise der Exziton-Exziton Annihilation, Ladungsträgerrekombination, Triplett-Übergänge oder Rekombination an Störstellen oder metallischen Grenzflächen, erlaubt die detaillierte Analyse der Wechselwirkung von optisch angeregten Zuständen mit Elektronen und Löchern.
Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit werden die Transporteigenschaften des Naphthalindiimids Cl2-NDI betrachtet, bei dem der molekulare Überlapp sowie die Reorganisationsenergie in derselben Größenordnung von etwa 0,1 eV liegen. Um experimentell auf den mikroskopischen Transport zu schließen, werden nach der Optimierung des Kristallwachstums Einkristalltransistoren hergestellt, mit Hilfe derer die Beweglichkeit entlang verschiedener kristallographischer Richtungen als Funktion der Temperatur gemessen werden kann. Die einkristalline Natur der Proben und die spezielle Transistorgeometrie ermöglichen die Analyse der räumlichen Anisotropie des Stromflusses. Der gemessene Beweglichkeitstensor wird daraufhin mit simulierten Tensoren auf der Basis von Levich-Jortner Raten verglichen, um auf den zentralen Ladungstransfermechanismus zu schließen.
Magnetometrie mit Diamant
(2015)
Gegenstand der Arbeit ist die Magnetometrie mit Stickstoff-Fehlstellen-Zentren im Diamantgitter und die Entwicklung eines Rastersondenmagnetometers auf Basis eines Ensembles dieser Defektzentren. Ein solches Instrument verspricht eine bislang nicht erreichte Kombination von Feldsensitivität und räumlicher Auflösung während einer Magnetfeldmessung, und kann damit einen wichtigen Beitrag für das Verständnis von magnetischen Systemen und Phänomenen liefern.
Die Arbeit widmet sich zunächst dem Verständnis der elektronischen Zustände des Defekts, und wie diese optisch untersucht werden können. Gleichzeitige Anregung der Zentren durch sichtbares Licht und elektromagnetischer Strahlung im Bereich von Mikrowellenfrequenzen machen es möglich, die elektronische Spinstruktur des Defekts zu messen und zu manipulieren. Dadurch kann direkt der Einfluss von externen Magnetfeldern auf die Energie der Spinzustände ausgelesen werden. Die quantenmechanischen Auswahlregeln der verschiedenen Anregungen können für eine selektive Anregung der Zentren entlang einer bestimmten kristallographischen Achse verwendet werden. Damit kann eine Ensemble von Defekten zur Vektormagnetometrie, ohne auf ein zusätzliches äußeres Magnetfeld angewiesen zu sein, welches die untersuchte Probe nachhaltig beeinflussen kann.
Anschließend wird die Entwicklung einer geeigneten Mikrowellenantenne dargestellt, die in einem späteren Rastersondenexperiment mit den Defekten auf geringem Raum eingesetzt werden kann. Außerdem werden die einzelnen Schritte präsentiert, wie die Farbzentren im Diamantgitter erzeugt werden und aus großen Diamantplättchen Nanostrukturen erzeugt werden, die als Rasterkraftsonden eingesetzt werden können.
Die fertigen Sonden können in einem modularen Rasterkraftaufbau verwendet werden, der über einen zusätzlichen optischen Zugang verfügt, sodass die Information des Spinsensors ausgelesen werden kann. In verschiedenen Testexperimenten wird die Funktionsweise des gesamten Apparats demonstriert.
Neue Erkenntnisse über elektronische Eigenschaften von Festkörpern legen den Grundstein für innovative Anwendungen der Zukunft. Von zentraler Bedeutung sind insbesondere die Eigenschaften der Elektronenspins. Um diese besser zu verstehen, befasst sich die vorliegende Arbeit mit der experimentellen Analyse der elektronischen Struktur von topologischen Isolatoren (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} und Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) und Kristallen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung (BiTeI) mittels Photoelektronenspektroskopie. Zu Beginn werden die zum Verständnis dieser Arbeit benötigten Grundlagen erklärt sowie die unterschiedlichen zum Einsatz kommenden Techniken eingeführt. Der Hauptteil der Arbeit teilt sich in drei Forschungsschwerpunkte. Der erste Teil befasst sich mit den elektronischen Eigenschaften der Valenzbandstruktur von Sb2Te3 und den auftretenden Oberflächenzuständen. Durch gezielte Variation der Energie der anregenden Strahlung wird der Charakter der Wellenfunktion des topologischen Oberflächenzustands und dessen Wechselwirkung mit Valenzzuständen erforscht. Dabei spielt die Topologie der Volumenbandstruktur eine grundlegende Rolle. Der zusätzliche Vergleich zu Photoemissionsrechnungen ermöglicht detaillierte Einblicke in die Wechselwirkung zwischen Oberflächen- und Volumenzuständen und gibt Aufschluss darüber, wie diese vermittelt werden.
Im zweiten Abschnitt wird durch die Analyse des gemessenen Photoelektronenspins das Zusammenspiel der Spintextur des Grundzustands und Endzuständen in Bi2Te3 untersucht. Dabei treten, im Gegensatz zu Grundzustandsrechnungen, Radialkomponenten des Polarisationsvektors in nichtsymmetrischer Messgeometrie auf. Sowohl deren Energieabhängigkeit als auch deren Auftreten in Photoemissionsrechnungen (1-Schritt-Modell) deutet darauf hin, dass diese ihren Ursprung in Übergangsmatrixelementen des Photoemissionsprozesses haben. Dieses Ergebnis wird mit Spinpolarisationsmessungen am Oberflächenzustand des nicht-topologischen Schichtsystems BiTeI verglichen.
Im dritten Teil werden Auswirkungen unterschiedlicher Manipulationen der untersuchten Materialien auf deren elektronische Eigenschaften beschrieben. Die Adsorption von Bruchteilen einer monoatomaren Lage des Alkalimetalls Caesium auf die Oberfläche des topologischen Isolators Sb2Te3 wird systematisch untersucht. Dadurch kann dessen intrinsische p-Dotierung teilweise abgebaut werden, wobei die Valenzbandstruktur trotz der Reaktivität des Adsorbats intakt bleibt. Des Weiteren werden Auswirkungen von Änderungen der Kristallstöchiometrie durch Volumendotierung vergleichend diskutiert.
Ausblickend befasst sich das Kapitel mit dem Verhalten geringer Mengen ferromagnetischer
Materialen (Fe, Ni) auf den Oberflächen der topologischen Isolatoren. Für die verschiedenen Adsorbate werden Trends aufgezeigt, die von Temperatur und Zusammensetzung des Substratkristalls abhängen.
In dieser Arbeit werden für die Anwendung in der menschlichen Lunge
optimierte Methoden zur Bestimmung von T1- und T2*-Karten diskutiert:
Dc-Gating ermöglicht die Quantifizierung in freier Atmung, wobei für die
T1-Quantifizierung mittels Inversion Recovery eine Korrektur des dc-Signals
entwickelt wurde. Dies hat den Vorteil, dass Parameterkarten aus mehreren
Messungen anhand ihrer dc-Signale passend überlagert werden können. Da T1
und T2* auf unterschiedliche Art und Weise von der Sauerstoffkonzentration
abhängen, verbessert dies die Möglichkeit, ΔT1- und ΔT2*- Differenzkarten aus
Messungen mit unterschiedlichen O2-Konzentrationen im Atemgas zu erstellen.
Die Parameterquantifizierung ist in erster Linie für die Beobachtung von
Krankheitsverläufen interessant, da T1 und T2* absolute, vergleichbare Zahlen
sind. Da T2* deutlich vom Atemzustand abhängt, ist es auch hierfür sinnvoll,
durch Gating identische Atemzustände abzubilden. Um die unterschiedlichen
Einflüsse des Sauerstoffs auf T1 und T2* besser vergleichbar zu machen, wurde
in dieser Arbeit weiterhin eine kombinierte Messung für beide Parameter
implementiert: Da auch diese in freier Atmung stattfindet, profitieren nicht
nur die Differenzkarten von der Überlagerung der Bilder, sondern auch der
Vergleich der ΔT1- und ΔT2*-Karten untereinander.
Messungen mit einer konventionellen kartesischen Methode an COPD-Patienten
unter Raumluft- und 100% Sauerstoffatmung ergaben bei Verwendung identischer
Atemmasken ein deutlich geringeres ΔT1 als in gesunden Probanden. Dass T1 in
der Lunge nicht nur von der Sauerstoffkonzentration sondern auch von der
Gewebezusammensetzung und insbesondere auch dem Blutvolumenanteil abhängt,
zeigte sich hierbei aber auch an den bei COPD im Mittel sehr viel kürzeren
T1-Zeiten bei Raumluft. Die aufgrund emphysematischer Veränderung noch
zusätzlich reduzierte Protonendichte im Parenchym kranker Lungen macht diese
Messungen allerdings besonders schwierig.
Die oben erwähnten Optimierungen der T1-Quantifizierung zielen daher auch
darauf ab, das Signal aus der Lunge zu maximieren, um Patientenmessungen
einfacher zu machen: Messungen in freier Atmung sind für Patienten nicht nur
einfacher, sondern erlauben effektiv auch längere Messzeiten. Insbesondere
wurde aber durch die Entwicklung einer radialen Methode die Echozeit zur
Messung reduziert, um die kurze T2*-Zeit in der Lunge auszugleichen.
Schließlich wurde durch Implementation einer 2D UTE Sequenz die Messung bei
der kürzesten vom Scanner erlaubten Echozeit ermöglicht.
Die Messungen bei ultrakurzen Echozeiten in Probanden zeigten allerdings
deutlich kürzere T1-Zeiten als die zuvor gefundenen oder in der Literatur
dokumentierten. In weiteren Experimenten wurde das sichtbare T1 zu mehreren
Echozeiten mit Hilfe der zur kombinierten Quantifizierung entwickelten
Methode bestimmt. Dabei ergab sich eine Zunahme des gemessenen T1 mit der
Echozeit. Aus diesem Verhalten sowie den gefundenen kürzesten und längsten T1
lässt sich schließen, dass das intra- und extravaskuläre Lungenwasser, also
Blut bzw. das umgebende Gewebe, mit unterschiedlichen T1- und T2*-Zeiten zum
Signal und damit auch dem effektiven T1 beitragen.
Dass das TE der Messung die Gewichtung dieser Kompartimente bestimmt, hat
dabei mehrere Auswirkungen: Einerseits bedeutet dies, dass beim Vergleich von
T1-Messungen in der Lunge stets auch das TE mitbetrachtet werden muss, bei
dem diese durchgeführt wurden. Andererseits lässt sich die Möglichkeit, die
Messung auf die unterschiedlichen Kompartimente abzustimmen, potentiell
ausnutzen, um zusätzliche diagnostische Informationen zu gewinnen: Da T1 vom
Blutvolumenanteil und der Gewebezusammensetzung abhängt, könnte dieser Effekt
helfen, diese beiden Einflüsse zu differenzieren.
Während die in dieser Arbeit beschriebenen Experimente die TE-Abhängigkeit
des sichtbaren T1 in Probanden aufzeigen, liefern sie allerdings noch keine
genaue Erklärung für die möglichen Ursprünge dieses Effekts. Um diese weiter
zu untersuchen, könnten allerdings gezielte Phantom- und in vivo-Experimente
Aufschluss geben: Ein Aufbau, der die Feldverzerrung durch luftgefüllte
Alveolen in Lösungen mit entsprechenden verschiedenen Suszeptibilitäten
nachbildet, reduziert den Unterschied zwischen den Kompartimenten auf T1 und
χ. Eine in vivo-Messung mit möglichst großer Differenz zwischen Ex- und
Inspiration hingegen könnte den Einfluss der Abstände der Kompartimente vom
Gasraum aufzeigen, da die Alveolarwände in tiefer Inspiration am weitesten
gedehnt und daher am dünnsten sind.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Rastertunnelmikroskop (STM) für Messungen bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern konzipiert und aufgebaut. Die Probentemperatur kann dabei auf bis zu 1.4\,Kelvin reduziert werden, was spektroskopische Messungen mit extrem hoher Energieauflösung ermöglicht. Die thermische Verbreiterung spektroskopischer Merkmale liegt somit im Bereich eines Milli-Elektronenvolts, wie durch den Fit der Bandlücke eines supraleitenden Materials demonstriert wird. Ein linearer Bewegungsmechanismus ermöglicht die Positionierung des STM-Körpers innerhalb einer supraleitenden Spule, in der Magnetfelder von bis zu 12.5\,Tesla senkrecht zur Probenoberfläche erzeugt werden können. Das System erlaubt des Weiteren den Wechsel von Spitzen und Proben innerhalb des Kryostaten sowie das Aufdampfen von Einzelatomen auf die kalte Probenoberfläche ohne die Probe aus dem STM zu entfernen. Um den Einfluss mechanischer Vibrationen zu minimieren wurde ein innovatives Feder-Dämpfungssystem entwickelt, dass eine Stabilität des Tunnelkontakts von bis zu einem Pikometer gewährleistet. \\
\noindent Der zweite Teil dieser Arbeit präsentiert die Ergebnisse von STM-Messungen auf Antimon-Tellurid (Sb_{2}Te_{3}). Sb_{2}Te_{3}\, gehört zur relativ neu entdeckten Materialklasse der Topologischen Isolatoren (TI). Diese Verbindungen besitzen auf ihren Oberflächen Zustände mit linearer Dispersion, die durch die Zeitumkehr-Invarianz geschützt werden. Fokus unserer Messungen ist dabei der Einfluss eines magnetischen Feldes auf die Eigenschaften eines derartigen unkonventionellen 2D-Elektronengases. Dazu wurde die Entstehung von Landau Level (LL) innerhalb eines Magnetfelds genau untersucht. Die zwei in dieser Arbeit untersuchten Hauptaspekte sind: \medskip
\noindent(i) Die energetische Verbreiterung, die Rückschlüsse auf die Lebensdauer zulässt\\
(ii) Die örtliche Fluktuation. \medskip
\noindent Erstaunlicherweise kann die gemessene Verbreiterung der Landau Resonanzen nicht mit gängigen Mechanismen der Lebenszeit-Verbreiterung erklärt werden. Aus diesem Grund wird eine alternative Interpretation basierend auf der Heissenbergschen Unschärferelation vorgestellt, die im guten Einklang mit den von uns gewonnenen Daten steht. Des Weiteren zeigen örtlich aufgelöste Messungen systematische Abweichungen in der Dirac-Geschwindigkeit positiver und negativer Landau Resonanzen. Diese Fluktuationen stehen dabei in direktem Zusammenhang mit Änderungen im lokalen chemischen Potential. Da die physikalischen Ursachen dieser Abweichung im Rahmen dieser Arbeit nicht zweifelsfrei geklärt werden konnten, werden im letzten Teil die zugrundeliegenden Messergebnisse vorgestellt und mögliche Erklärungen des Verhaltens präsentiert.
Messungen mit Magnetresonanztomographen sind seit jeher mit hohen Lautstärken verbunden. Deshalb wird das Gerät im Volksmund auch als „laute Röhre“ bezeichnet. Bisher wurde das Problem mit Kopfhörern, Ohrenstöpseln und akustischer Dämmung des MRT-Scanners angegangen. Auch in der Fachliteratur wird das Problem als gegeben angesehen und es werden kaum wissenschaftliche Lösungsansätze zur Lautstärkereduktion beschrieben.
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war es, Bildgebungs-Sequenzen für schwer‑optimierbare Bildkontraste und sogenannte Standard-Kontraste aus dem klinischen Umfeld hinsichtlich der Lautstärke zu optimieren. Viele dieser Kontraste können bereits mit einfachen Algorithmen wie dem Gradientenglättungsalgorithmus erfolgreich in Hinblick auf die Lautstärke optimiert werden. Allerdings existieren auch Sequenzen beziehungsweise Kontraste, die aufgrund ihrer Eigenschaften nicht von einem solchen Algorithmus profitieren können. Die Optimierungen und Änderungen sollten software-seitig erfolgen, das heißt durch Änderung der Gradientenformen und Datenakquisition.
In der Arbeit wurden die grundlegenden Zusammenhänge zwischen den verwendeten Geräteparametern und der Lautstärke untersucht und zudem die physikalischen Ursachen der Lautstärkeentwicklung hergeleitet. Diese konnten anhand der Lorentz-Kräfte quantitativ beschrieben werden. Somit konnten die Hauptursachen der Lautstärkeentwicklung identifiziert werden. Diese sind abhängig von der Gradienten-Steig-Rate, aber auch von der Amplitude der Gradienten. Es konnte gezeigt werden, dass eine Minimierung dieser Gradientenparameter zu einer geringeren Lautstärkeentwicklung führt. Allerdings führt diese Minimierung in den meisten Fällen auch zu einer systematischen Verlangsamung des Sequenzablaufs, was das Erreichen bestimmter Echozeiten und Bildkontraste unmöglich macht.
Zu den problematischen Kontrasten bezüglich der Lautstärkereduktion zählten der T1- und PD‑Kontrast einer Turbo-Spin-Echo-Sequenz. Durch die Kombination von mehreren Maßnahmen, wie der Adaption der k-Raum-Akquisition, der HF-Pulse-Parameter und den Gradientenformen, war es möglich, die Lautstärke in Beispielmessungen um bis zu 16,8 dB(A) zu reduzieren. Wie bei der kürzlich veröffentlichten Methode zur Reduktion für die T2‑gewichteten Kontraste, wurde dies zulasten einer Messzeitverlängerung von bis zu 50% erreicht. Die Endlautstärke betrug dabei circa 81 dB(A). Mit der Lautstärkeoptimierung der klinisch bedeutsamen T1- und PD‑Kontraste wurde die Palette an leisen, mit der Turbo-Spin-Echo‑Sequenz erzielbaren, Standard-Kontrasten (T1, T2 und PD) nun vervollständigt.
In einem anderen Ansatz wurde die Anwendbarkeit des CAT-Konzepts auf die Lautstärkereduktion untersucht. Beim CAT-Konzept wird die Messung in Einzelmessungen mit verschiedenen Parametern unterteilt. Bisher wurde dieser Ansatz zur SAR-Reduktion verwendet. Das Zentrum des k-Raums wird mit einer SAR-intensiven, kontrastgebenden Messung aufgenommen. Der verbleibende Teil des k-Raums wird mit einer SAR-reduzierten, bildstrukturrelevanten Messung aufgenommen. In dieser Arbeit wurde die Übertragung des CAT-Konzepts auf die Lautstärkereduktion untersucht. Anstelle von SAR-intensiven und SAR‑reduzierten Messungen, wurde hier die Unterteilung in „laute“ und „leise“ Messungen untersucht. Dabei wurden Überlegungen angestellt, die es für eine Vielzahl an Messungen ermöglichen, einen großen Teil der Messung leise zu gestalten ohne die Bildqualität oder den Bildkontrast zu verändern. In einem weiteren Schritt wurden Überlegungen für die Lautstärkereduktion der lauten Messungen vorgestellt. Anschließend wurden für eine GRE- und TSE-Sequenz Optimierungsschritte evaluiert und die Lautstärke gemessen.
Der hinsichtlich der Lautstärkeoptimierung herausforderndste Bildkontrast ist die diffusionsgewichtete Bildgebung. Diese besitzt eine Diffusions-Präparation zur Sichtbarmachung der Diffusivität, bei der die maximal mögliche Gradienten-Amplitude verwendet wird. Ebenso werden nach der Präparation die Daten mit einem EPI‑Akquisitionsmodul mit Blip-Gradienten akquiriert, das mit einem charakteristischem „Pfeifton“ einhergeht. Zum einen wurden die Gradientenformen konsequent angepasst. Zum anderen wurde eine Segmentierung der k-Raum-Akquisition in Auslese-Richtung verwendet, um die Gradienten‑Steig-Raten zu reduzieren. Auch hier konnte eine deutliche Lautstärkereduktion von bis zu 20,0 dB(A) erzielt werden. Dies wurde zulasten einer Messzeitverlängerung von 27% ‑ 34% im Vergleich zur Standard-Sequenz erreicht. Durch eine weitere Messzeitverlängerung um bis zu 23% kann die Lautstärke um weitere 0,9 dB(A) reduziert werden. Dabei hängt die genaue Messzeitverlängerung vom verwendeten GRAPPA-Faktor und der Anzahl der Auslese-Segmente ab. Die entstandene Sequenz wurde in mehreren Kliniken erfolgreich erprobt.
Bisher mussten bei MRT-Messungen stets Kompromisse zwischen „hoher Auflösung“, „hohem SNR“ und „geringer Messzeit“ getroffen werden. Als Anschauung dafür wurde das „Bermuda‑Dreieck der MRT“ eingeführt. Da alle drei Größen sich gegenseitig ausschließen, muss stets ein Mittelweg gefunden werden. Einige der in dieser Arbeit erzielten Erfolge bei der Lautstärkereduktion wurden auf Kosten einer verlängerten Messzeit erreicht. Daher ist es naheliegend, das „Bermuda-Dreieck der MRT“ um die Dimension der „geringen Lautstärke“ zu einer „Bermuda-Pyramide der MRT“ zu erweitern. Damit muss die Lautstärkeentwicklung in die Mittelweg‑Findung miteinbezogen werden.
Die in dieser Arbeit erzielten Lautstärken liegen in der Größenordnung zwischen 80 ‑ 85 dB(A). Somit können Messungen bei Verwendung von Gehörschutz angenehm für den Patienten durchgeführt werden. Durch neue Techniken der Zukunft wird es wahrscheinlich sein, höhere Auflösungen, höheres SNR oder kürzere Aufnahmedauern zu erzielen, beziehungsweise stattdessen diese in eine geringe Lautstärke „umzuwandeln“.
Ebenso werden möglicherweise auf der hardware-technischen Seite Fortschritte erzielt werden, so dass in neueren MRT-Scannergenerationen mehr Wert auf die Lärmdämmung gelegt wird und somit der softwarebasierten Lautstärkereduktion einen Schritt entgegen gekommen wird. Damit könnten zukünftige Patienten-Messungen gänzlich ohne störenden Gehörschutz durchgeführt werden.
Magnetic Particle Imaging (MPI) ist eine noch sehr junge Technologie unter den nicht-invasiven tomographischen Verfahren. Seit der ersten Veröffentlichung 2005 wurden einige Scannertypen und Konzepte vorgestellt, welche durch die Messung des Antwortsignals von superparamagnetischen Eisennanopartikeln (SPIOs) auf wechselnde Magnetfelder ein dreidi-mensionales Bild ihrer Verteilung berechnen können. Durch die direkte Messung des Tracers handelt es sich beim MPI um eine sehr sensitive und hochspezifische bildgebende Methode.
Zu Beginn dieser Forschungsarbeit gab es nur wenige bekannte MPI-Scanner, die jedoch alle ein nur kleines Field-of-View (FOV) vorweisen konnten. Der Grund dafür liegt in der Ver-wendung von Permanentmagneten.
Das Ziel war es nun, ein neues Konzept auszuarbeiten und einen 3D-MPI-Scanner zu entwer-fen, der in der Lage ist, ein mausgroßes Objekt zu messen.
In dieser Arbeit wird ein alternatives Scannerkonzept für die dreidimensionale Bildge-bung superparamagnetischer Eisennanopartikel vorgestellt. Der Traveling Wave MPI-Scanner (TWMPI) basiert auf einem neu entwickelten Hauptspulensystem, welches aus mehreren Elektromagneten besteht. Dadurch ist die Hardware bereits in der Lage, eine Linie entlang der Symmetrieachse über einen großen Bereich dynamisch zu kodieren. Mit Hilfe weiterer Ab-lenkspulen kann schließlich ein FOV von 65 x 25 x 25 Millimetern dreidimensional abgetastet werden. Dazu stehen mehrere Scanverfahren zur Verfügung, welche das Probenvolumen li-nienweise oder ebenenweise abtasten und mit einer Auflösung von ca. 2 Millimetern die Ver-teilung der SPIOs in wenigen Millisekunden abbilden können.
Mit diesem neuen Hardwareansatz konnte erstmals ein MPI-Scanner mit einem MR-Tomographen (MRT) kombiniert werden. Das MPI/MRT-Hybridsystem liefert tomographi-sche Bilder des Gewebes (MRT) und zeigt die Verteilung des eisenhaltigen Kontrastmittels (MPI), ohne die Probe bewegen zu müssen.
In einer in-vivo Echtzeitmessung konnte der TWMPI-Scanner mit 20 Bildern pro Se-kunde die dynamische Verteilung eines eisenhaltigen Kontrastmittels im Körper und speziell im schlagenden Herzen eines Tieres darstellen. Diese Echtzeitfähigkeit eröffnet in der kardi-ovaskuläre Bildgebung neue Möglichkeiten.
Erste Messungen mit funktionalisierten Eisenpartikeln zeigen die spezifische Bildge-bung verschiedener Zelltypen und stellen einen interessanten Aspekt für die molekulare Bild-gebung dar. Die Sensitivität des Scanners liegt dabei im Bereich von wenigen Mikrogramm Eisen pro Milliliter, was für den Nachweis von wenigen 10.000 mit Eisen markierten Zellen ausreicht.
Neben Messungen an diversen Ferrofluiden und eisenhaltigen Kontrastmitteln konnte der Einfluss von massiven Materialen, wie Eisenstückchen oder Eisenspänen, auf die rekon-struierten Bilder untersucht werden.
Erste Messungen an Gestein zeigen die Verteilung von Eiseneinschlüssen und bieten die Möglichkeit einer weiteren zerstörungsfreien Untersuchungsmethode für Materialwissen-schaftler und Geologen. Weiterführende Testmessungen mit einer unabhängigen μMPI-Anlage zeigen erste Ergebnisse mit Auflösungen im Mikrometerbereich und liefern Erkennt-nisse für den Umgang und Messung mit starken Gradientenfeldern.
Eine Modifizierung der Messanlage erlaubt es, in gerade einmal 500 μs ein komplettes Bild aufzunehmen, womit die Bewegung eines Ferrofluidtropfens in Wasser sichtbar gemacht werden konnte. Damit ist diese TWMPI-Anlage das schnellste MPI-System und eröffnet die Möglichkeit grundlegende Erfahrungen in der Partikeldynamik zu erlangen.
Der vorgestellte Traveling Wave MPI-Scanner ist ein alternativer Scannertyp, welcher sich von anderen MPI-Scannern abhebt. Mit neuen Ansätzen ist in der Lage ein mausgroßes Objekt auf dynamische Weise sehr schnell abzutasten. Dabei konnten in verschiedenen Mes-sungen die Funktionalität und Leistungsfähigkeit des TWMPI-Konzeptes demonstriert wer-den, welche die gesteckten Ziele deutlich übertreffen.
Der Fokus dieser Arbeit liegt in der Untersuchung des exzitonischen Transports, sowie der
Dynamik exzitonischer Zustände in organischen Halbleitern. Als fundamentale Fragestellung werden die inhärenten, materialspezifischen Parameter untersucht, welche Einfluss auf die Exzitonen-Diffusionslänge besitzen. Sowohl der Einfluss der strukturellen Ordnung als auch die fundamentalen exzitonischen Transporteigenschaften in molekularen Schichten werden anhand der archetypischen, morphologisch unterschiedlichen organischen Halbleiter Diindenoperylen (DIP), sowie dessen Derivaten, α-6T und C60 studiert. Die resultierende Filmbeschaffenheit wird mittels Röntgendiffraktometrie (XRD) und Rasterkraftmikroskopie (AFM) analysiert, welche Informationen über die Morphologie, die strukturelle Ordnung und die Mikrostruktur der jeweiligen molekularen Schichten auf verschiedenen Längenskalen liefern.
Um Informationen über die Exzitonen-Diffusion und die damit einhergehende Exzitonen-
Diffusionslänge LD zu erhalten, wurde die Methode des Photolumineszenz (PL)-Quenchings
gewählt. Um umfassende Informationen zur Exzitonen-Bewegung in molekularen Dünnschichten zu erhalten, wurde mit Hilfe der Femtosekunden-Transienten-Absorptionsspektroskopie (TAS) und der zeitkorrelierten Einzelphotonenzählung (TCSPC) die Dynamik angeregter Energiezustände und deren jeweiliger Lebensdauer untersucht. Beide Messverfahren gewähren Einblicke in den zeitabhängigen Exzitonen-Transport und ermöglichen eine Bestimmung des Ursprungs möglicher Zerfallskanäle.
Die zentralen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen zum einen eine Korrelation zwischen LD und der strukturellen Ordnung der Schichtmorphologie, zum anderen weist die temperaturunabhängige
Exzitonen-Bewegung in hochgeordneten polykristallinen DIP-Filmen auf die Möglichkeit
der Existenz eines kohärenten Exzitonen-Transports bei tiefen Temperaturen unterhalb von 80 K hin. Zeitaufgelöste spektroskopische Untersuchungen lassen zudem auf ein breites Absorptionsband höherer angeregter Zustände schließen und weisen eine höhere Exzitonen-
Zustandsdichte in polykristallinen DIP-Schichten im Vergleich zu ungeordneten Filmen auf.
In der vorliegenden Arbeit wurde das Verfahren der Zwei-Photonen-Polymerisation von anorganisch-organischen Hybridpolymeren (ORMOCER®e) untersucht. Untersuchungsschwerpunkte bildeten dabei die theoretischen Betrachtungen der Wechselwirkung zwischen Laser und Hybridpolymer, die experimentelle Charakterisierung unterschiedlicher ORMOCER®e sowie die Aufskalierung der Technologie im Hinblick auf die Herstellung von Scaffold-Strukturen für die regenerative Medizin. Hierbei wurde u. a. ein innovativer Belichtungsaufbau entworfen und aufgebaut, der es erlaubt makroskopische, poröse Scaffold-Strukturen mit minimalen Strukturgrößen im Bereich von wenigen Mikrometern herzustellen.
ORMOCER®e sind typischerweise für optische Anwendungen konzipiert, weisen allerdings z. T. biokompatible Eigenschaften auf. Das Material ORMOCER® MB-47 wurde von M. Beyer eigens für biologische Anwendungen synthetisiert. Es zeichnet sich durch Biokompatibilität, teilweiser Biodegradierbarkeit und hervorragende Strukturierbarkeit durch die Zwei-Photonen-Polymerisation aus.
Das in dieser Arbeit verwendete Mikrostrukturierungssystem beinhaltet im Wesentlichen einen Ultrakurzpulslaser, der 325 fs Pulse bei 1030 nm emittiert (verwendet wird die zweite Harmonische bei 515 nm), ein hochpräzises Positionierungssystem, bestehend aus drei luftgelagerten Lineartischen mit einer Reichweite von 10 cm (y-, z-Richtung) bzw. 15 cm (x-Richtung) sowie diversen Objektiven zur Fokussierung. Mit diesen Komponenten lassen sich komplexe dreidimensionale Strukturen mit minimalen Strukturgrößen von bis unter 100 nm erzeugen.
In Kapitel 5.1 wurden theoretische Untersuchungen im Hinblick auf das Wechselwirkungsverhalten zwischen der fokalen Intensitätsverteilung und dem Materialsystem zur Bildung eines Voxels durchgeführt, wobei das technische Wechselwirkungsvolumen und das chemische Wechselwirkungsvolumen samt den reaktionskinetischen Abläufen separat betrachtet wurde.
Das technische Wechselwirkungsvolumen beschreibt die Wechselwirkung zwischen der fokalen Intensitätsverteilung und dem Materialsystem im Rahmen eines Schwellwertprozesses, der es erlaubt Strukturdimensionen unterhalb des Beugungslimits zu realisieren. Die theoretischen Untersuchungen diesbezüglich ergaben, dass sphärische Aberrationen die fokale Intensitätsverteilung (Intensity-Point Spread Function (IPSF)) in Abhängigkeit der Belichtungskonfiguration z. T. sehr stark beeinflussen. Darüber hinaus wurde durch Betrachtung des Schwellwertverhaltens ein mathematischer Zusammenhang zwischen der IPSF und der Leistungsabhängigkeit der Charakteristik des technischen Wechselwirkungsvolumens geschaffen.
Das chemische Wechselwirkungsvolumen beschreibt das tatsächliche Volumen der stattfindenden Polymerisationsreaktion. Dieses geht über das des technischen hinaus, was eine Folge von raumeinnehmendem Kettenwachstum im Rahmen von reaktionskinetischen Teilprozessen ist. Durch die Simulationen dieser reaktionskinetischen Abläufe wurde das leistungsabhängige, zeitliche Verhalten der Reaktionsteilnehmer (Radikale, Monomer, Photoinitiator) und des Vernetzungsgrades ermittelt. Die Simulation wurden für sehr kurze Belichtungszeiten (< 10 ms) auf der Basis von gekoppelten Differentialgleichungen nach Uppal & Shiakolas durchgeführt. Dabei wurde der Einfluss der Teilchendiffusion sowie der Temperaturentwicklung als gering erachtet und in den Berechnungen vernachlässigt.
Die Simulationsergebnisse zeigen, dass eine geringe Belichtungszeit nicht unbedingt durch größere Laserleistungen ausgeglichen werden kann, um einen bestimmten Vernetzungsgrad zu erzielen. Vielmehr führt eine höhere Leistung zu einem raschen Verbrauch des Photoinitiators im Reaktionsvolumen und damit einem schnelleren Erliegen der Polymerisationsreaktion. Um dennoch hohe Vernetzungsgrade erzielen zu können, sind die Reaktionsgeschwindigkeitskoeffizienten der Propagation und der Terminierung k_P und k_T sowie eine ausreichende Photoinitiatorkonzentration von entscheidender Bedeutung. Je größer das Verhältnis k_P/k_T, desto höhere Vernetzungsgrade können auch bei kurzen Belichtungszeiten realisiert werden, wobei ein wesentlicher Teil der Polymerisation als Dunkelreaktion stattfindet. Diese Erkenntnis ist für die Aufskalierung der Technologie der Zwei-Photonen-Polymerisation von großer Bedeutung, welche mit einer Verkürzung der Belichtungszeiten einhergehen muss.
Des Weiteren zeigen die Simulationen, dass das spatiale Konversionsprofil eines Voxels ein lokales Minimum im Zentrum aufweisen kann. Dieses Phänomen tritt dann auf, wenn aufgrund der applizierten Leistung, welche gemäß des Profils der IPSF im Zentrum am höchsten ist, der Photoinitiator im Zentrum rasch verbraucht wird.
In Kapitel 5.2 wurde die Voxelbildung, das Vernetzungsverhalten sowie die mechanischen Eigenschaften belichteter ORMOCER®e bei unterschiedlichen Parametern und Materialsystemen experimentell untersucht.
An Hand von Voxelfeldern wurden die Voxelgröße, das Aspektverhältnis und das Voxelvolumen bei unterschiedlichen Laserleistungen ermittelt. Die Ergebnisse wurden mit den berechneten technischen Wechselwirkungsvolumina verglichen, wobei die Differenz von tatsächlicher Voxelgröße und technischem Wechselwirkungsvolumen als eine weitere charakteristische Größe eingeführt wurde. Dabei zeigte sich, dass besonders die Voxellänge von der Länge des technischen Wechselwirkungsvolumens derart abweicht, dass dies nicht durch raumeinnehmendes Kettenwachstum im Rahmen der Reaktionskinetik erklärt werden kann. Mögliche Erklärungsansätze basieren hierbei auf Wechselwirkungseffekte zwischen Lichtfeld und Material. Beispielsweise könnten durch den nichtlinearen optischen Kerr-Effekt oder die Polymerisation selbst Brechzahlinhomogenitäten induziert werden, welche die Voxelbildung durch Selbstfokussierung beeinflussen. Der Unterschied der Voxelbreite, also das laterale chemische Voxelwachstum, zur Breite des technischen Wechselwirkungsvolumens wurde hingegen mit Hilfe der Reaktionskinetik erklärt. Dabei zeigte sich, dass dieser Unterschied sowohl vom Material selbst als auch von der Fokussieroptik abhängt.
Des Weiteren wurde die Polymerisationsrate der unterschiedlichen Materialien aus der Auftragung des Voxelvolumens gegenüber der Laserleistung durch lineare Approximation bestimmt. Hierbei wurde festgestellt, dass die Materialsysteme z. T. erhebliche Unterschiede aufweisen. Als das Materialsystem mit der höchsten Polymerisationsrate hat sich das auf Acrylaten als vernetzbare Gruppen basierende OC-V in Kombination mit dem Irgacure® Oxe02 Photoinitiator herausgestellt. Aus diesem Grund wurde es für die Herstellung von makroskopischen Strukturen durch die Zwei-Photonen-Polymerisation bevorzugt verwendet.
Die unterschiedlichen Materialien wurden ferner mit Hilfe der µ-Raman-Spektroskopie auf ihr Vernetzungsverhalten untersucht. Konkret wurden hierbei Linienfelder unter Variation der Scan-Geschwindigkeit und der Laserleistung mit Hilfe der 2PP hergestellt und vermessen. Die Vernetzungsgrade wurden semi-quantitativ aus den Spektren ermittelt. Insgesamt wurden Vernetzungsgrade im Bereich zwischen 40 % und 60 % gemessen, wobei mit OC-V und 2 Gew.-% Irgacure® Ox02 die höchsten Vernetzungsgrade erzielt wurden. Des Weiteren hat sich gezeigt, dass die Konversionsgrade für die jeweiligen Materialsysteme bei allen Scan-Geschwindigkeiten sich auf einem im Rahmen der Fehlergrenzen gleichem Niveau befinden. Damit kann der durch Simulationen theoretisch prognostizierte Abfall des Sättigungskonversionsgrades mit zunehmender Scan-Geschwindigkeit mit entsprechend variierenden Belichtungszeiten nicht als verifiziert angesehen werden.
Die verschiedenen Materialsysteme wurden außerdem bezüglich ihrer mechanischen Eigenschaften charakterisiert. Zu diesem Zweck wurden zylindrische Formkörper unter verschiedenen Bedingungen (1PP, 2PP, verschiedene Photoinitiatorkonzentrationen) hergestellt und Druckfestigkeitsmessungen durchgeführt, sowie die Dichten und die Vernetzungsgrade aus den Formkörpern bestimmt.
Insgesamt wurden Elastizitätsmodule im Bereich zwischen 0,40 und 1,37 GPa und Bruchfestigkeitswerte zwischen 117 bis 310 MPa ermittelt. Es konnte festgestellt werden, dass die Konzentration des Photoiniators das Vernetzungsverhalten und damit die mechanischen Eigenschaften der Formkörper stark beeinflusst. Während geringe Konzentrationen zu geringeren Vernetzungsgraden und niedrigen Elastizitätsmodulen führten, zeigten die Formkörper höherer Konzentration ein deutlich spröderes Verhalten mit höheren Vernetzungsgraden und Elastizitätsmodulen. Das höchste Elastizitätsmodul wurde an Hand von Formkörpern vermessen, welche aus OC-V mit 2 Gew.-% Irgacure® Ox02 hergestellt wurden.
Darüber hinaus wurde festgestellt, dass sich die mechanischen Eigenschaften von durch 2PP hergestellten Formkörpern durch die applizierte Laserleistung beeinflussen lassen. Die Ursache hierfür ist, dass durch die Laserleistung die Voxelgröße und damit der Überlapp zwischen den Voxeln eingestellt werden kann. Im Bereich des Überlapps findet dann eine Doppelbelichtung des Materials statt, was zu höheren Vernetzungsgraden führen kann. Außerdem wurden durch die 2PP bei hinreichend großen Belichtungsleistungen auch Formkörper realisiert, welche höhere Elastizitätsmodule und Bruchfestigkeitswerte aufwiesen als Körper, welche durch UV-Belichtung hergestellt wurden.
Die Aufskalierung der Zwei-Photonen-Technologie wurde in Kapitel 5.3 behandelt. Neben einer ausführlichen Diskussion zu den Herausforderungen diesbezüglich, wurden zwei Belichtungsstrategien zur Herstellung von makroskopischen Scaffold-Strukturen eingesetzt und optimiert. Hierbei ist insbesondere der Badaufbau hervorzuheben, der es erlaubte Strukturen von prinzipiell unbegrenzter Höhe mit Hilfe der Zwei-Photonen-Polymerisation herzustellen.
Eine wesentliche Herausforderung der Aufskalierung der 2PP ist die Beschleunigung des Prozesses. Aus den Betrachtungen geht hervor, dass für eine gravierende Beschleunigung der 2PP-Strukturierung neben der Scan-Geschwindigkeit auch das Beschleunigungsvermögen des Positionierungssystems entscheidend ist. Des Weiteren sind auch Parallelisierungsmethoden mit z. B. diffraktiven optischen Elementen nötig, um ausreichende Prozessgeschwindigkeiten zu erzielen.
Der Standardaufbau mit Luftobjektiven wurde dazu verwendet millimetergroße Strukturen mit hoher Qualität aus ORMOCER®en herzustellen. Auch wenn die maximale Strukturhöhe durch den Arbeitsabstand des Objektivs beschränkt ist, hat sich gezeigt, dass dieser Aufbau sich für die einfache Herstellung von millimetergroßen Test-Scaffold-Strukturen eignet, welche z. B. für Zellwachstumsversuche oder mechanische Belastungstest eingesetzt werden können. Das biodegradierbare MB-47 wurde hierbei ebenfalls erfolgreich eingesetzt und u. a. für die Herstellung von Drug-Delivery-Strukturen verwendet.
Der Badaufbau, basierend auf einem Materialbad mit durchsichtigem Boden, einem darin befindlichen und in der Vertikalen (z-Richtung) beweglichen Substrathalter sowie einer Belichtung von unten durch eine sich in der Ebene bewegende Fokussieroptik, wurde verwendet um eine Freiheitsstatue mit 2 cm Höhe sowie millimetergroße Scaffold-Strukturen mit Porengrößen im Bereich von 40 bis 500 µm in ORMOCER-V zu realisieren. Weitere Strukturierungsresultate mit z. T. anwendungsbezogenem Hintergrund sind die Gehörknöchelchen des menschlichen Ohrs in Lebensgröße, ein Scaffold in Form eines Steigbügels des menschlichen Ohrs, Test-Scaffold-Strukturen für mechanische oder biologische Untersuchungen sowie Drug-Delivery Strukturen. Es wurden Bauraten von bis zu 10 mm^3/h erzielt.
Bezüglich der Prozessgeschwindigkeit und Strukturhöhe wurde bei Weitem noch nicht das Potential des luftgelagerten Positioniersystems ausgeschöpft. Dafür bedarf es einer Gewichtsoptimierung des bestehenden Belichtungsaufbau, um höhere Beschleunigungswerte und Scan-Geschwindigkeiten realisieren zu können. Unter Annahme einer effektiven Gewichtsoptimierung und der damit verbundenen Erhöhung der Beschleunigung auf 10 m/s^2 könnte eine Baurate bei einer Scan-Geschwindigkeit von 225 mm/s und einem Slice- und Hatch-Abstand von 15 und 10 µm von etwa 60 mm^3/h erzielt werden.
Im Rahmen der Aufskalierung wurde ebenfalls der experimentelle Einsatz von diffraktiven optischen Elementen zur Fokus-Multiplikation untersucht. Die Experimente wurden mit Hilfe eines Elements durchgeführt, welches eine 2 x 2 Punkte-Matrix neben der ungebeugten 0. Ordnung bereitstellt und Bestandteil eines experimentellen Setups war, welches aus Linsen, Blenden und einem Objektiv zur Fokussierung bestand. Mit Hilfe der erzeugten Spot-Matrix wurden zum einen simultan vier Drug-Delivery-Strukturen hergestellt und zum anderen einzelne Scaffold-Strukturen realisiert. In jedem Fall wurde eine Beschleunigung des Prozess bzw. eine Erhöhung der Polymerisationsrate um den Faktor 4 für die verwendeten Parameter erreicht. Bei der Herstellung der Scaffolds wurden zwei unterschiedliche Strategien verfolgt. Während zum einen die Periodizität der inneren Scaffold-Struktur auf die Fokusabstände angepasst und damit simultan vier aneinandergereihte Einheitszellen hergestellt wurden, konnte zum anderen auch demonstriert werden, dass durch die geschickte Bewegung der Fokusse eine ineinander verschobene Struktur möglich ist. Der Vorteil der letzteren Strategie ist, dass auf diese Weise eine komplette Schicht gescannt werden kann und damit hohe Scan-Geschwindigkeiten realisiert werden können. Die erzielten Bauraten waren dennoch nicht größer als die Bauraten, die mit einem einzelnen Spot im Rahmen des Standardaufbaus oder des Badaufbaus erreicht wurden. Hierfür bedarf es weiterer Optimierung der Parameter und des Setups.
Transmittiert fokussiertes Licht eine Grenzfläche zweier Medien mit unterschiedlichen Brechungsindizes, dann tritt sphärische Aberration auf, welche sich durch die Verbreiterung des Fokus besonders in axiale Richtung bemerkbar macht. Da diese im Rahmen der verwendeten Belichtungsstrategien die Strukturierungsergebnisse nachweislich beeinträchtigen, wurden experimentelle Untersuchungen sowie Optimierungsroutinen diesbezüglich durchgeführt.
Im Zusammenhang mit dem Standardaufbau wurde eine Leistungsanpassung während der Strukturierung vorgenommen. Auf diese Weise wurde erreicht, dass bei variabler Fokustiefe im Material die maximale Intensität trotz sphärischer Aberration konstant gehalten wurde, wodurch sich die strukturelle Homogenität der Scaffolds entlang der axialen Richtung (optische Achse) deutlich verbesserte.
Des Weiteren wurde der Badaufbau dazu verwendet, die axiale Intensitätsverteilung in-situ für diskrete Fokustiefen unter der Verwendung eines Objektivs mit der NA von 0,60 abzubilden. Zu diesem Zweck wurde aus hergestellten Voxelfeldern eine Voxelfeldfunktion ermittelt und mit der axialen IPSF korreliert. Dabei wurde angenommen, dass sich das chemische Wechselwirkungsvolumen vernachlässigbar gering vom technischen Wechselwirkungsvolumen unterscheidet. Die experimentellen Ergebnisse zeigten deutlich die für sphärische Aberrationen typischen Nebenmaxima auf. Die Lage bzw. Abstände dieser entsprachen in guter Übereinstimmung den jeweiligen Simulationen. Schließlich wurde noch die sphärische Aberration durch den Korrekturring der Objektive für verschiedene Deckglasdicken korrigiert. Die resultierende IPSF wurde ebenfalls mit Hilfe des Badaufbaus abgebildet, wobei keinerlei Nebenmaxima gefunden werden konnten. Die Breite des Hauptmaximums konnte deutlich verringert werden.
Zusammengefasst lässt sich sagen, dass im Rahmen dieser Arbeit erhebliche Fortschritte bei der Aufskalierung der 2PP zur Erzeugung von Scaffold-Strukturen für die regenerative Medizin erzielt wurden. Die erreichten Strukturdimensionen und die Bauraten übertreffen alle bis dato bekannten Ergebnisse. Dabei wurden auch durch theoretische Betrachtungen und experimentellen Methoden grundlegende Erkenntnisse über die Reaktionsdynamik der durch die Zwei-Photonen-Absorption initiierten Polymerisationsreaktion gewonnen. Nichtsdestotrotz sind einige Fragestellungen offen sowie Problematiken des Prozesses vorhanden, die für eine Realisierung von makroskopischen Scaffold-Strukturen gelöst werden müssen.
So sind die realisierten Bauraten noch zu gering, um in angemessener Zeit makroskopische Scaffolds-Strukturen herzustellen, welche deutlich größer als 1 cm^3 sind. Aus diesem Grund müssen weitere Verbesserungen bezüglich der Scan-Geschwindigkeit sowie des Einsatzes von diffraktiven optischen Elementen zur Erhöhung der Polymerisationsrate erzielt werden. Da bei der Verwendung von Multi-Spot-Arrays, welche mit Hilfe gewöhnlicher diffraktiver optischer Elemente erzeugt wurden, die Realisierung von beliebigen und detaillierten äußeren Scaffold-Formen eingeschränkt ist, empfiehlt es sich den Einsatz von Spatial Light-Modulatoren zu verfolgen. Diese fungieren als dynamisch modulierbares DOE, mit dem einzelne Spots gezielt ein- und ausgeblendet und Spotabstände dynamisch variiert werden können. Schließlich ist es vorstellbar, den Spatial Light-Modulator mit dem Badaufbau zu kombinieren, um uneingeschränkte, große Strukturen in annehmbarer Zeit mit hochaufgelösten Details herstellen zu können. Dieses Vorgehen bedarf allerdings noch der tiefgreifenden Untersuchung der Potentiale des Spatial Light-Modulators.
Darüber hinaus weisen die theoretischen und experimentellen Untersuchungen zur Reaktionskinetik darauf hin, dass die Voxelentstehung ein komplexer Prozess ist, der möglicherweise auch durch nichtlineare optische Wechselwirkungseffekte abseits der Zwei-Photonen-Absorption beeinflusst wird. Daher sind hier weitere Untersuchungen und Berechnungen zu empfehlen, um z. B. den Einfluss einer intensitätsabhängigen Brechzahl auf die Voxelbildung quantifizieren zu können. Entsprechende Ergebnisse könnten schließlich dazu dienen, dass im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Modell zur Voxelbildung, welches auf der getrennten Betrachtung von technischen und chemischen Wechselwirkungsvolumen basiert, zu verbessern. Ein leistungsfähiges Modell, welches die Voxelbildung in Abhängigkeit des Materials und der Fokussieroptik präzise vorhersagen kann, wäre für das Erzielen optimaler Strukturierungsergebnissen ein Gewinn.
Wachstum und Charakterisierung von Quantenpunkt-Mikrotürmchen mit adiabatischer Modenanpassung
(2013)
Verschiedene Konzepte zur Realisierung einer geeigneten Umgebung für Licht-
Materie-Wechselwirkung konkurrieren um Anerkennung und eine ständige Optimierung
der Systemparameter findet statt. Das Konzept von Mikrotürmchen scheint
prädestiniert, da es viele anwendungsfreundliche Eigenschaften in sich vereint. Allerdings
stellt die drastische Abnahme des Q Faktors für kleiner werdende Durchmesser
d einen wesentlichen Limitierungsfaktor dieser Strukturen dar. Für viele Anwendungen
resultiert daraus ein Kompromiss aus hohem Q Faktor und kleinem
Modenvolumen der Strukturen, wodurch das volle Potential des Resonatorsystems
nicht ausgeschöpft werden kann. Ziel dieser Arbeit war es, die drastische Abnahme
des Q Faktors von Mikrotürmchen mit Durchmessern um 1μm aufzuheben und
dadurch Resonatoren mit d < 1μm für ausgeprägte Licht-Materie-Wechselwirkung
herzustellen.
Dazu wurde erstmalig beabsichtigt eine Modenanpassung in Mikrotürmchen vorgenommen.
Mittels Molekularstrahlepitaxie konnte eine Übergangsregion, bestehend
aus drei Segmenten, in diese Strukturen implementiert und so ein adiabatischer
Modenübergang zwischen der aktiven Mittelschicht und den Spiegelbereichen
vorgenommen werden. Der positive Einfluss dadurch ergab sich in einer signifikanten
Verbesserung des gemessenen Q Faktors für Durchmesser unter 1μm.
Für d = 0.85μm konnte ein Q Faktor von 14 400 bestimmt werden. Dies stellt damit
den höchsten je gemessenen Wert für Mikrotürmchen im Submikrometerbereich
dar. Dadurch wird ein Bereich mit Modenvolumina < 3 kubischen Wellenlängen erschlossen und ausgeprägte Wechselwirkungseffekte im Mikrotürmchensystem sind zu erwarten. Starke
Quantenpunkt-Licht-Kopplung konnte in diesen Strukturen nachgewiesen werden.
Die höchste Vakuum-Rabiaufspaltung betrug 85μeV und die Visibilität wurde zu
0.41 bestimmt. Im Zuge der weiteren Optimierung der Systemparameter für die starke
Kopplung wurde ein ex-situ Ausheilschritt auf die verwendete Quantenpunktsorte
angewendet. In magnetooptischen Untersuchungen konnte damit eine Verdopplung
der mittleren Oszillatorstärke auf einen Wert von 12 abgeschätzt werden.
Weiter konnte in adiabatischen Mikrotürmchen über einen großen Durchmesserbereich
von 2.25 bis 0.95μm eindeutiger Laserbetrieb des Quantenpunktensembles
nachgewiesen werden. Dabei konnte eine kontinuierliche Reduzierung der Laserschwelle
von über zwei Größenordnungen für kleiner werdende Durchmesser beobachtet
werden. Für Durchmesser < 1.6μm betrug der Beta-Faktor der Mikrolaser in
etwa 0.5. Sie zeigten damit beinahe schwellenloses Verhalten.
Zuletzt wurde der elektrische Betrieb von adiabatischen Mikrotürmchen gezeigt. Dafür
wurde eine dotierte Struktur mit adiabatischem Design hergestellt. Im Vergleich
zur undotierten Struktur fielen die gemessenen Q Faktoren in etwa um 5 000 geringer
aus. Die spektralen Eigenschaften sowohl des Resonators als auch einzelner
Quantenpunktlinien zeigten vernachlässigbare Abhängigkeit der Anregungsart (optisch
oder elektrisch) und zeugen von einem erfolgreichen Konzept zum elektrischen
Betrieb der Bauteile. Zeitaufgelöste Messungen erlaubten die Beobachtung von interessanten
Dynamiken der Rekombination von Ladungsträgern in den Proben. Als
Ursache dafür wurde ein hohes intrinsisches Feld, welches auf Grund des Designs
der Schichtstruktur entsteht, identifiziert. Weiter zeigte sich, dass sich das interne
Feld durch Anregungsart und extern angelegte Spannungen manipulieren lässt.
Entwicklung klinischer Methoden zur Quantifizierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 in der MRT
(2014)
Die Aufgabenstellung in der vorliegenden Arbeit bestand in der Entwicklung und Umsetzung neuer T1-Quantifizierungsverfahren, die zuverlässig in der klinischen Routine angewendet werden können. Die ausgearbeiteten Techniken umfassten dabei zwei Hauptarbeitsschwerpunkte.
Zum einen die Implementierung einer neuartigen dynamischen T1- Thermometriemethode für MR-Sicherheitsuntersuchungen medizinischer Geräte und Implantate, wie beispielsweise Kathetern oder Herzschrittmachern, und zum anderen die Entwicklung eines robusten kardialen T1-Mapping-Verfahrens, welches auch bei stärker erkrankten Patienten mit eingeschränkter Atemanhaltefähigkeit stabil anwendbar ist.
Mit der entwickelten kombinierten Heiz- und T1-Thermometriesequenz konnte ein neues Verfahren präsentiert werden, mit dem ein zu untersuchendes medizinisches Gerät oder Implantat kontrolliert erwärmt und die Temperaturänderung zeitgleich präzise erfasst werden kann. Dabei war es möglich, die HF-induzierte Erwärmung der metallischen Beispielimplantate sowohl in homogenem Gel als auch in inhomogenem Muskelgewebe exakt und ortsaufgelöst zu quantifizieren. Die MR-technisch errechneten Temperaturwerte zeigten dabei eine sehr gute Übereinstimmung zu den ermittelten Referenzwerten mit einer Temperaturabweichung von meist weniger als 1K. Die Ergebnisse zeigen, dass es mit der präsentierten Methode möglich ist, die räumliche Temperaturverteilung in einem großen Bereich mit einer einzigen Messung quantitativ zu erfassen. Dies ist neben der Nichtinvasivität der Methode der größte Vorteil im Vergleich zu der Einzelpunktmessung mittels eines bei solchen Messungen sonst zumeist verwendeten fluoroptischen Temperatursensors. Bei gestreckten Implantaten kann demnach idealerweise das gesamte Objekt während einer einzigen Messung auf potentielle Temperaturänderungen oder sogenannte Hotspots untersucht werden, was bei der Verwendung von Temperatursensoren lediglich mit großem Zeitaufwand möglich ist, da hier die Temperatur jeweils nur punktuell erfasst werden kann. Im Vergleich zu anderen publizierten MR-Thermometrieverfahren, welche auf der PRF-Technik basieren, bietet die hier präsentierte Methode vor allem den Vorteil, dass hiermit auch eine präzise Temperaturquantifizierung in inhomogenem biologischem Gewebe mit starken Suszeptibilitätsunterschieden wie beispielsweise zwischen Herz und Lunge möglich ist. Somit stellt die Methode ein leistungsstarkes Hilfsmittel für nicht-invasive MR-Sicherheitsuntersuchungen nicht nur an medizinischen Implantaten sondern beispielsweise auch für MR-geführte Interventionen dar.
Mit der entwickelten kardialen T1-Mapping-Sequenz TRASSI wurde eine leistungsstarke Methode zur exakten und hoch aufgelösten Generierung kardialer T1-Karten in äußerst kurzer Messzeit (< 6 s) vorgestellt. Durch ihre außerordentliche Robustheit sowohl gegenüber Bildartefakten als auch Herzrhythmusstörungen während der Datenakquisition bietet die Sequenz deutlich verbesserte Möglichkeiten für die Diagnostik verschiedener Herzerkrankungen. Aufgrund der sehr kurzen Akquisitionszeit wird insbesondere auch die Generierung von T1-Karten bei schwer erkrankten Patienten mit kurzer Atemanhaltefähigkeit ermöglicht. Im Vergleich zu derzeit üblicherweise verwendeten alternativen Verfahren wie etwa MOLLI, konnten die T1-Karten mit vergleichbarer Bildauflösung in bis zu 70% kürzerer Messzeit akquiriert werden. Die Ergebnisse der durchgeführten Phantommessungen belegen außerdem, dass die Methode exaktere T1-Werte liefert als dies beispielsweise mit MOLLI möglich ist. Des Weiteren weist TRASSI im Gegensatz zu MOLLI keine T1-Abhängigkeit von der Herzrate auf, wodurch die vorgestellte Technik besonders für diagnostische Studien geeignet ist, welche eine sehr hohe Genauigkeit und Reproduzierbarkeit im Zeitverlauf oder zwischen verschiedenen Patienten erfordern.
Mit TRASSI konnten die Strukturen des Herzens bei den durchgeführten in vivo Untersuchungen durchweg mit scharfen Kanten und ohne Bewegungsartefakte dargestellt werden. Dabei wurde unabhängig von der Herzrate und der Bildebene stets eine sehr gute Bildqualität erreicht. Der Hauptgrund hierfür ist vermutlich in der sehr kurzen Akquisitionszeit und der radialen Datenaufnahme zu sehen. Beide Verfahren reduzieren Artefakte aufgrund von Bewegungen wie beispielsweise Herzschlag und Atmung erheblich. Die aufgenommenen T1-Karten zeigen bei allen Probanden und Patienten eine gute diagnostische Bildqualität. So konnten auch die infarzierten Bereiche bei Patienten mit Myokardinfarkt deutlich visualisiert und quantitativ erfasst werden. Nochmals hervorzuheben ist die beobachtete besondere Robustheit der TRASSI Methode gegenüber
Artefakten beziehungsweise T1-Quantifizierungsfehlern bei Patienten mit Herzrhythmusstörungen. Auch bei untersuchten Patienten mit starken Arrhythmien während der Bildgebung konnte eine sehr gute Bildqualität und Genauigkeit der errechneten T1-Karten erreicht werden. Die Ergebnisse der Extrazellularvolumen-Quantifizierung zeigen zudem, dass mittels TRASSI auch weiterführende diagnostische Methoden entwickelt und angewandt werden können. Dabei konnten durch Rückrechnung hochaufgelöster und präziser Extrazellularvolumen-Karten beispielsweise Infarktbereiche deutlich visualisiert und signifikante Unterschiede zwischen akut und chronisch infarziertem Herzmuskelgewebe nicht nur identifiziert sondern auch quantitativ charakterisiert werden. Somit ist diese Methode insbesondere für eine potentielle Differenzierung zwischen reversibel und irreversibel geschädigten Herzarealen interessant.
Für die Zukunft ist es wünschenswert, weitergehende Untersuchungen an verschiedenen spezifischen Herzerkrankungen vorzunehmen. Zu solchen Erkrankungen gehören beispielsweise die Herzmuskelentzündung (Myokarditis) oder Herzklappenerkrankungen. Diese Krankheitsbilder sind hinsichtlich einer möglichen transienten oder permanenten Schädigung des Herzmuskels mit den bisher verfügbaren Verfahren nur sehr schwer oder lediglich im weit fortgeschrittenen Stadium exakt diagnostizierbar. Die vorgestellte TRASSI-Sequenz bietet hier eine gute Möglichkeit für eine frühzeitige Erkennung der Auswirkungen solcher Erkrankungen auf den Herzmuskel. Weiterführende Untersuchungen der TRASSI-Methode zu deren Robustheit gegenüber spezifischen Herzrhythmusstörungen und ein umfassender Vergleich zum bereits etablierten MOLLI-Verfahren könnten darüber hinaus die Alltagstauglichkeit von TRASSI weiter spezifizieren und den Weg in die klinische Routine ebnen. Die bereits dargelegten positiven Ergebnisse des Verfahrens lassen vermuten, dass TRASSI potentiell ein sehr gutes nicht-invasives Diagnoseverfahren für verschiedenste Herzerkrankungen darstellt. Im Vergleich zu bereits bestehenden Techniken liegen die Vorteile der TRASSI-Methode nach den bisher vorliegenden Ergebnissen zusammenfassend vor allem in der Generierung diagnostisch verlässlicherer T1-Werte bei gleichzeitig verringerter Messzeit, wodurch das Verfahren insbesondere auch für schwer erkrankte Patienten mit starken Arrhythmien und eingeschränkter Atemanhaltefähigkeit geeignet ist.
TRASSI ist darüber hinaus aber auch für MR-Untersuchungen im Hochfeld besser geeignet als entsprechende bSSFP-basierende Verfahren wie beispielsweise MOLLI. Dies liegt vor allem daran, dass TRASSI eine Gradientenecho-basierte Bildgebungsmethode ist und somit eine niedrige spezifische Absorptionsrate aufweist. Zudem sind Gradientenecho-Sequenzen allgemein weniger empfindlich gegenüber Suszeptibilitätsartefakten, so dass beispielsweise metallische Implantate bei Patienten sich weniger störend auf die erreichbare Bildqualität auswirken.
In der vorliegenden Arbeit wurde sowohl eine exakte T1-Thermometriesequenz als auch eine sehr schnelle und präzise kardiale T1-Mapping-Methode vorgestellt. Für zukünftige Arbeiten ist es wünschenswert, beide Sequenzen bzw. deren Mechanismen zu vereinen und eine Temperaturquantifizierung am Herzen praktisch durchzuführen. Dies wäre zum einen für MR-Sicherheitsuntersuchungen von Schrittmacherelektroden in vivo vorteilhaft, und zum anderen wäre hiermit eine direkte Erfolgskontrolle während einer Katheterablation realisierbar. Eine solche Ablationsbehandlung könnte durch eine genaue Lokalisierung des behandelten - also erhitzten - Herzareals sehr viel präziser durchgeführt werden, wodurch auch bei komplexeren Ablationen die Behandlungserfolge erhöht werden könnten. In einer ersten Veröffentlichung hierzu konnte bereits gezeigt werden, dass eine MR-gestützte Katheterablation die Heilungs- und Erfolgsaussichten des Eingriffes steigern kann. Dieses Verfahren könnte potentiell mit Hilfe einer Echtzeittemperaturüberwachung basierend auf dem TRASSI-Verfahren noch weiter verbessert werden.
In Zusammenfassung wurden in dieser Arbeit zwei neue T1-Quantifizierungsverfahren entwickelt und vorgestellt, die voraussichtlich zuverlässig im klinischen Alltag angewendet werden können und neue nicht-invasive diagnostische Möglichkeiten eröffnen. Die implementierten Sequenzen ermöglichen dabei zum einen eine exakte Temperaturquantifizierung und zum anderen ein präzises kardiales T1-Mapping. Beide Verfahren versprechen dabei robuste und reproduzierbare Ergebnisse und könnten in Zukunft den Weg in die klinische Routine finden und so bei einer fundierten Diagnostik verschiedenster Herzerkrankungen behilflich sein.
Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik
(2004)
Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.
Das Ziel der Promotion war die Entwicklung eines Flusssensors mit dem Fokus auf Flussmessungen an Pflanzen. Dazu musste zunächst die Hardware in Form eines räumlich zugänglichen Magneten und einer Sende- und Empfangseinheit entworfen werden. Um die MR-Konsole ansteuern zu können, musste eine Software entwickelt werden. Die AC-Methode wurde für Flussmessungen mit niedrigen Geschwindigkeiten angepasst und die entsprechende Theorie dazu erweitert. Mit dieser weiterentwickelten AC-Methode wurde die Flussmessung an Pflanzen demonstriert. Dafür wurden im Rahmen einer Kooperation mit der Arbeitsgruppe „Lipid Motobolism“ der IPK-Gatersleben Flussstudien an Weizenpflanzen durchgeführt. Darüber hinaus wurde in dieser Arbeit eine neue Technik zur Wirbelstromvermeidung bei Permanentmagneten entwickelt, um Problemen mit diesen bei Flussmessungen entgegenzuwirken.
Sensorbau
Es wurde ein zugänglicher, mobiler Magnet mit einer Feldstärke von 0,42 T gebaut. Die Feldhomogenität beträgt 0,5 ppm in 1 cm³. Im Vergleich zu dem am Lehrstuhl der EP5 bestehenden, geschlossenen, mobilen Magnetsystem erreicht das in dieser Arbeit gebaute System ein 40fach homogeneres Magnetfeld. Erzielt wurden diese Verbesserungen durch ein spezielles Design, welches durch Computersimulationen sukzessiv optimiert wurde. Durch angepasste Polschuhe konnte darüber hinaus die Induktion von Wirbelströmen im Mittel um einen Faktor 7 reduziert werden, wodurch phasensensitive Flussmessungen ermöglicht wurden.
Um die Zugänglichkeit zu dem Innenraum der HF-Spulen zu gewährleisten, wurde eine Klappspule weiterentwickelt und als Sende- und Empfangseinheit für den Tomographen gebaut. Ferner wurde ein System gebaut, dass direkt um die Pflanze gewickelt werden kann und sich somit für besonders dünne Pflanzenstängel eignet.
Weiterhin wurden zwei Systeme zur Rauschunterdrückung für die Messungen an Pflanzen entwickelt. Dadurch konnte das Rauschen um einen Faktor 92 gesenkt werden. Dies war notwendig, weil die länglichen Pflanzen durch ihre Ausdehnung über das Gehäuse hinweg ein Rauschen in die Empfangsspule induziert haben. Die beiden Rauschunterdrückungssysteme, die elektrische Schirmung und die Gleichtaktunterdrückung, entfernten das Rauschen dabei gleichermaßen.
Flussmessung
Die im Rahmen der Arbeit erfolgte Weiterentwicklung der AC-Methode [102] erlaubte es erstmals mit der Methode quantitative Flussprofile aufzunehmen. In Folge dessen war es
außerdem möglich Geschwindigkeiten unter 200 µm/s zu messen. Die Vorrausetzung dafür war die Implementierung von trapezförmigen Gradienten, welche kürzere Rampzeiten und eine stärkere Kodierung zulassen. Dadurch sind außerdem Intervalle ohne Gradienten realisierbar, die effizientere Refokussierungspulse und die Aufnahme mehrerer Datenpunkte ermöglichen. Die zu erwartenden und simulierten Flussprofile entsprachen den gemessenen Profilen durch die Verwendung einer neuen Auswertungstechnik.
Die neu entwickelte Erweiterung zur Bildgebung ermöglicht die ortsaufgelöste, spektroskopische Flussmessung und so können die Bereiche von Xylem und Phloem voneinander getrennt werden. Dies wurde durch Messungen einer Schwarzerle gezeigt, bei der die im Abschnitt 5.1 beschriebene Struktur dikotyler Pflanzen aufgelöst werden konnte. Zusätzlich können qualitativ genauere Aussagen über die Flussgeschwindigkeit getroffen werden.
Bei Messungen an Pflanzen konnte mit der optimierten AC-Methode die Flussänderungen aufgrund äußerer Einflüsse, wie der Beleuchtung, beobachtet werden. Langzeitmessungen über 9 Tage zeigten einen der Beleuchtung folgenden Flussverlauf - auch bei sehr geringen mittleren Flussänderungen von unter 200 µm/s.
Bloch-Siegert Phasenkodierung
Um eine Phasenkodierung ohne die Induktion von Wirbelströmen zu erhalten, wurde im Rahmen der Arbeit die ortsabhängige Phasenkodierung mittels B1-Gradienten entwickelt. Diese Technik basiert auf HF-Wechselfeldern und benutzt den sogenannten BS-Shift um einen B1-feldabhängigen Frequenzshift zu induzieren. Zwei Rekonstruktionstechniken wurden entwickelt, um die Rekonstruktion von entzerrten Bildern zu ermöglichen. Dies war notwendig, da die Kodierung mittels BS-Shift von B1² abhängt. Infolgedessen wird bei der Verwendung von konstanten HF-Gradienten eine vom Quadrat des Ortes abhängige Phasenkodierung induziert. Als Alternative zu diesem Verfahren wurde ein Gradient entwickelt, der einen wurzelförmigen Feldverlauf hat und somit die lineare Kodierung ohne angepasste Rekonstruktionstechniken ermöglicht.
Ziel dieser Arbeit ist es, ein verbessertes Verständnis für den Zusammenhang zwischen mechanischer Steifigkeit und Wärmetransport über das Festkörpergerüst bei hochporösen Materialien zu erlangen. Im Fokus dieser Arbeit steht die Fragestellung, wie mechanische Steifigkeit und Wärmeleitfähigkeit bei hochporösen Materialien miteinander zusammenhängen und ob es möglich ist, diese beiden Eigenschaften durch geometrische Modifikationen der Mikrostruktur unabhängig voneinander zu verändern. Die durchgeführten Untersuchungen haben gezeigt, dass ein Großteil der mikrostrukturellen Modifikationen beide Materialeigenschaften beeinflussen und die mechanische Steifigkeit in der Regel eng mit dem Wärmetransport über das Festkörpergerüst verknüpft ist. Es konnte jedoch auch nachgewiesen werden, dass die mechanische Steifigkeit bei hochporösen Materialien nicht eindeutig mit dem Wärmetransport über das Festkörpergerüst zusammenhängt und spezifische mikrostrukturelle Modifikationen einen stärkeren Einfluss auf die mechanische Steifigkeit besitzen, als auf den Wärmetransport über das Festkörpergerüst. Umgekehrt ist diese Aussage nicht ganz so eindeutig.
Die theoretische Betrachtung des Zusammenhangs zeigt, dass in die Berechnung der mechanischen Steifigkeit teils andere geometrische Strukturgrößen einfließen, als in die Berechnung des Wärmetransports über das Festkörpergerüst, so dass die mechanische Steifigkeit unabhängig von der Wärmeleitfähigkeit verändert werden kann. Es zeigt sich jedoch auch, dass die meisten strukturellen Veränderungen beide Eigenschaften beeinflussen und die mechanische Steifigkeit aufgrund der Biegedeformation der Netzwerkelemente systematisch stärker auf strukturelle Veränderungen reagiert als die Wärmeleitfähigkeit der Struktur, so dass die mechanische Steifigkeit in der Regel quadratisch mit der Wärmeleitfähigkeit des Festkörpergerüstes skaliert. Mit den Methoden der effective-media-theory lassen sich Grenzen ermitteln, innerhalb derer sich mechanische Steifigkeit und Wärmeleitfähigkeit unabhängig voneinander variieren lassen.
Im experimentellen Teil der Arbeit wurden Probenserien von Polyurethan-Schäumen, Polyurea Aerogelen und organisch / anorganischen Hybrid Aerogelen herangezogen, so dass poröse Materialien mit geordneten, voll vernetzten Mikrostrukturen, mit statistisch isotropen, teilvernetzen Mikrostrukturen, sowie Mikrostrukturen mit anisotropen Charakter in die Untersuchung einbezogen werden konnten. Als Struktureigenschaften, die die mechanische Steifigkeit ungewöhnlich stark beeinflussen, konnten die Regelmäßigkeit der Struktur und der Krümmungsradius der Netzwerkelemente sicher identifiziert werden. Alle weiteren strukturellen Veränderungen führen zu dem annähernd quadratischen Zusammenhang.
In einem dritten Abschnitt dieser Arbeit wird das vereinfachte Phononendiffusionsmodell herangezogen, um den Zusammenhang zwischen mechanischer Steifigkeit und Wärmetransport über das Festkörpergerüst bei Aerogelen grundlagenphysikalisch zu modellieren. Zur Diskussion werden die experimentell ermittelten Eigenschaften der isotropen Polyurea Aerogele herangezogen und eine qualitative Modellierung ihrer Schwingungszustandsdichten durchgeführt. Es konnte gezeigt werden, dass die Kombination aus Probendichte und Schallgeschwindigkeit, mit der sich die mechanische Steifigkeit berechnen lässt, unter bestimmten Randbedingungen auch die Energie und Transporteigenschaften der Phononen beschreibt, die den Wärmetransport über das Festkörpergerüst bei Aerogelen bestimmen.
Die Ergebnisse dieser Arbeit lassen sich zum Beispiel heranziehen, um die Eigenschaften hochporöser Materialien für eine gegebene Anwendung durch mikrostrukturelle Modifikationen optimal zu gestalten.
Um die Wirkungsgrade organischer Solarzellen weiter zu steigern, ist ein Verständnis der auftretenden Verlustmechanismen entscheidend. Im Vergleich zu anorganischen photovoltaischen Zellen sind in den organischen Halbleitern die durch Absorption erzeugten Elektron-Loch-Paare, die als Exzitonen bezeichnet werden, sehr viel stärker gebunden. Daher müssen sie an einer Heterogrenzfläche, gebildet durch ein Donator- und ein Akzeptormaterial, in freie Ladungsträger getrennt werden. Mit dem erforderlichen Transportweg an die Heterogrenzschicht sind Rekombinationsverluste der exzitonischen Anregungen verbunden, die aus einer Vielzahl unterschiedlicher Prozesse resultieren und einen der Hauptverlustkanäle in organischen Solarzellen darstellen.
Aus diesem Grund wird der Fokus dieser Arbeit auf die Charakterisierung und mögliche Reduzierung solcher exzitonischen Verlustmechanismen gelegt. Als Modellsystem wird dazu eine planare Bilagen-Struktur auf Basis des Donatormaterials Diindenoperylen (DIP) und des Akzeptors Fulleren C60 verwendet. Durch die Kombination von elektrischen und spektroskopischen Messmethoden werden unterschiedliche exzitonische Verlustmechanismen in den aktiven Schichten charakterisiert und die zugrunde liegenden mikroskopischen Ursachen diskutiert. Dazu wird zuerst auf die strukturellen, optischen und elektrischen Eigenschaften von DIP/C60-Solarzellen eingegangen. In einem zweiten Abschnitt werden die mikroskopischen Einflüsse einer Exzitonen blockierenden Lage (EBL, exciton blocking layer) aus Bathophenanthrolin (BPhen) durch eine komplementäre Charakterisierung von Photolumineszenz und elektrischen Parametern der Solarzellen untersucht, wobei auch die Notwendigkeit der EBL zur Unterbindung von Metalleinlagerungen in den aktiven organischen Schichten analysiert wird. Die anschließende Studie der Intensitäts- und Temperaturabhängigkeit der j(U)-Kennlinien gibt Aufschluss über die intrinsischen Zellparameter sowie die Rekombinationsmechanismen von Ladungsträgern in den aktiven Schichten. Ferner werden durch temperaturabhängige spektroskopische Untersuchungen der Photo- und Elektrolumineszenz der Solarzellen Informationen über die elektronischen Zustände der DIP-Schicht erlangt, die für Rekombinationsverluste der generierten Exzitonen verantwortlich sind. Zusätzlich werden Raman-Messungen an den Solarzellen und Einzelschichten diskutiert. In einer abschließenden Studie werden exzitonische Verluste unter Arbeitsbedingungen der Solarzelle durch Ladungsträgerwechselwirkungen in der Donator-Schicht quantifiziert. In dieser Arbeit konnten verschiedene relevante Verlustprozesse in organischen Solarzellen reduziert werden. Durch die Identifizierung der mikroskopischen Ursachen dieser Verluste wurde eine wichtige Voraussetzung für eine weitere Steigerung der Leistungseffizienz geschaffen.
Ziel dieser Arbeit war es, das gesamte Lungenvolumen in hoher dreidimensionaler Auflösung mittels der MRT darzustellen. Um trotz der niedrigen Protonendichte der Lunge und der geforderten hohen Auflösung ausreichend Signal für eine verlässliche Diagnostik zu erhalten, sind Aufnahmezeiten von einigen Minuten nötig. Um die Untersuchung für den Patienten angenehmer zu gestalten oder auf Grund der eingeschränkten Fähigkeit eines Atemstopps überhaupt erst zu ermöglichen, war eine Anforderung, die Aufnahmen in freier Atmung durchzuführen. Dadurch entstehen allerdings Bewegungsartefakte, die die Diagnostik stark beeinträchtigen
und daher möglichst vermieden werden müssen. Für eine Bewegungskompensation
der Daten muss die auftretende Atembewegung detektiert werden. Die Bewegungsdetektion
kann durch externe Messgeräte (Atemgurt oder Spirometer) oder durch eine
zusätzliche Anregungen erfolgen (konventionelle Navigatoren) erfolgen. Nachteile
dieser Methoden bestehen darin, dass die Bewegung während der Atmung nicht
direkt verfolgt wird, dass elektronische Messgeräte in die Nähe des Tomographen
gebracht werden und das die Patienten zusätzlich vorbereitet und eingeschränkt
werden. Des Weiteren erfordert eine zusätzliche Anregung extra Messzeit und kann
unter Umständen die Magnetisierung auf unterwünschte Weise beeinflussen.
Um die angesprochenen Schwierigkeiten der Bewegungsdetektion zu umgehen,
wurden in dieser Arbeit innerhalb einer Anregung einer 3d FLASH-Sequenz sowohl
Bilddaten- als auch Navigatordaten aufgenommen. Als Navigator diente dabei das
nach der Rephasierung aller bildgebenden Gradienten entstehende Signal (DC Signal).
Das DC Signal entspricht dabei der Summe aller Signale, die mit einem bestimmten
Spulenelement detektiert werden können. Bewegt sich beispielsweise die Leber
bedingt durch die Atmung in den Sensitivitätsbereich eines Spulenelementes, wird
ein stärkeres DC Signal detektiert werden. Je nach Positionierung auf dem Körper
kann so die Atembewegung mit einzelnen räumlich lokalisierten Spulenelementen
nachverfolgt werden. Am DC Signalverlauf des für die Bewegungskorrektur ausgewählten
Spulenelementes sind dann periodische Signalschwankungen zu erkennen.
Zusätzlich können aus dem Verlauf Expirations- von Inspirationszuständen unterschieden
werden, da sich Endexpirationszustände im Regelfall durch eine längere
Verweildauer auszeichnen.
Grundsätzlich kann das DC Signal vor oder nach der eigentlichen Datenaufnahme
innerhalb einer Anregung aufgenommen werden. Auf Grund der kurzen Relaxationszeit
T∗2 des Lungengewebes fällt das Signal nach der RF Anregung sehr schnell ab. Um
möglichst viel Signal zu erhalten sollten, wie in dieser Arbeit gezeigt wurde, innerhalb einer Anregung zuerst die Bilddaten und danach die Navigatordaten aufgenommen
werden. Dieser Ansatz führt zu einer Verkürzung der Echozeit TE um 0.3 ms und
damit zu einem SNR Gewinn von etwa 20 %. Gleichzeitig ist das verbleibende Signal
nach der Datenakquisition und Rephasierung der bildgebenden Gradienten noch
ausreichend um die Atembewegung zu erfassen und somit eine Bewegungskorrektur
der Daten (Navigation) zu ermöglichen.
Um eine retrospektive Bewegungskorrektur durchführen zu können, müssen Akzeptanzbedingungen
(Schwellenwerte) für die Datenauswahl festgelegt werden. Bei
der Wahl des Schwellenwertes ist darauf zu achten, dass weder zu wenige noch zu
viele Daten akzeptiert werden. Akzeptiert man sehr wenige Daten, zeichnen sich die
Rekonstruktionen durch einen scharfen Übergang zwischen Lunge und Diaphragma
aus, da man sehr wenig Bewegung in den Rekonstruktionen erlaubt. Gleichzeitig
erhöht sich allerdings das Risiko, dass nach der Navigation Linien fehlen. Dies führt
zu Einfaltungsartefakten, die in Form von gestörten Bildintensitäten in den Rekonstruktionen
zu sehen sind und die diagnostische Aussagekraft einschränken. Um
Einfaltungsartefakte zu vermeiden sollte der Schwellenwert so gewählt werden, dass
nach der Datenauswahl keine Linien fehlen. Aus dieser Anforderung lässt sich ein
maximaler Schwellenwert ableiten. Akzeptiert man dagegen sehr viele Daten, zeichnen
sich die Rekonstruktionen durch erhöhtes Signal und das vermehrte Auftreten
von Bewegungsartefakten aus. In diesem Fall müsste der Arzt entscheiden, ob Bewegungsartefakte
die Diagnostik zu stark beeinflussen. Wählt man den Schwellenwert
so, dass weder Linien fehlen noch zu viel Bewegung erlaubt wird, erhält man Rekonstruktionen
die sich durch einen scharfen Diaphragmaübergang auszeichnen und in
denen noch kleinste Gefäße auch in der Nähe des Diaphragmas deutlich zu erkennen
sind. Hierfür haben sich Schwellenwerte, die zu einer Datenakzeptanz von ca. 40 %
führen als günstig erwiesen.
Um Einfaltungsartefakte auf Grund der retrospektiven Datenauswahl zu verhindern,
muss das Bildgebungsvolumen mehrfach abgetastet werden. Dadurch wird
gewährleistet, dass für die letztendliche Rekonstruktion ausreichend Daten zur Verfügung
stehen, wobei mehrfach akzeptierte Daten gemittelt werden. Dies spielt auf
Grund der niedrigen Protonendichte der Lunge eine wesentliche Rolle in der Rekonstruktion
hochaufgelöster Lungendatensätze. Weiterhin führt das Mitteln von
mehrfach akzeptierten Daten zu einer Unterdrückung der sogenannten Ghost Artefakte,
was am Beispiel der Herzbewegung in der Arbeit gezeigt wird.
Da die Messungen unter freier Atmung durchgeführt werden und keine zusätzlichen
externen Messgeräte angeschlossen werden müssen, stellte die Untersuchung
für die Patienten in dieser Arbeit kein Problem dar. Im ersten Teil dieser wurde Arbeit
gezeigt, dass sich mit Hilfe des DC Signales als Navigator und einer retrospektiven
Datenauswahl das gesamte Lungenvolumen in hoher dreidimensionaler Auflösung
von beispielsweise 1.6 x 1.6 x 4 mm3 innerhalb von 13 min. darstellen lässt. Die Anwendbarkeit der vorgestellten Methode zur Bewegungskorrektur wurde neben
Probanden auch an Patienten demonstriert.
Da wie bereits beschrieben das Bildgebungsvolumen mehrfach abgetastet werden
muss, wiederholt sich auch die Abfolge der für die Bildgebung verantwortlichen
Gradienten periodisch. Da sich der Atemzyklus aber auch periodisch wiederholt,
kann es zu Korrelationen zwischen der Atmung und den wiederholten Messungen
kommen. Dies führt dazu, dass auch nach vielen wiederholten Messungen immer
noch größere Bereiche fehlender Linien im k-Raum bleiben, was zu Artefakten in
den Rekonstruktionen führt. Dies konnte im Falle der konventionellen Bewegungskorrektur
in den Gatingmasken, die die Verteilung und Häufigkeit der einzelnen
akzeptierten Phasenkodierschritte im k-Raum zeigen, beobachtet werden.
Da eine vorsätzliche Unterbrechung der Atemperiodizität (der Patient wird dazu
angehalten, seine Atemfrequenz während der Messung absichtlich zu variieren) zur
Vermeidung der angesprochenen Korrelationen nicht in Frage kommt, musste die
Periodizität in der Datenaufnahme unterbrochen werden. In dieser Arbeit wurde
dies durch eine quasizufällige Auswahl von Phasen- und Partitionskodiergradienten
erreicht, da Quasizufallszahlen so generiert werden, dass sie unabhängig von ihrer
Anzahl einen Raum möglichst gleichförmig ausfüllen. Die quasizufällige Datenaufnahme
führt deshalb dazu, das sowohl akzeptierte als auch fehlende Linien nach der
Bewegungskorrektur homogen im k-Raum verteilt auftreten.
Vergleicht man das auftreten von Ghosting zeichnen sich die quasizufälligen Rekonstruktionen
im Vergleich zur konventionellen Datenaufnahme durch eine verbesserte
Reduktion von Ghost Artefakten aus. Dies ist auf die homogene Verteilung mehrfach
akzeptierter Linien im k-Raum zurückzuführen. Die homogenere Verteilung von
fehlenden Linien im k-Raum führt weiterhin zu einer wesentlich stabileren Rekonstruktion
fehlender Linien mit parallelen MRT-Verfahren (z.B. iterativem Grappa).
Dies wird umso deutlicher je höher der Anteil fehlender Linien im k-Raum wird. Im
Falle der konventionellen Datenaufnahme werden die zusammenhängenden Bereiche
fehlender Linien immer größer, was eine erfolgreiche Rekonstruktion mit iterativem
Grappa unmöglich macht. Im Falle der quasizufälligen Datenaufnahme dagegen
können auch Datensätze in denen 40% der Linien fehlen einfaltungsartefaktfrei
rekonstruiert werden.
Im weiteren Verlauf der Arbeit wurde gezeigt, wie die Stabilität der iterativen Grappa
Rekonstruktion im Falle der quasizufälligen Datenaufnahme für eine erhebliche
Reduktion der gesamten Messzeit genutzt werden kann. So ist in einer Messzeit von
nur 74s die Rekonstruktion eines artefaktfreien und bewegungskorrigierten dreidimensionalen
Datensatzes der menschlichen Lunge mit einer Auflösung von 2 x 2 x
5 mm3 möglich. Des Weiteren erlaubt die quasizufällige Datenaufnahme in Kombination
mit iterativem Grappa die Rekonstruktion von Datensätzen unterschiedlicher
Atemphasen von Inspiration bis Expiration (4D Bildgebung). Nach einer Messzeit
von 15min. wurden 19 unterschiedliche Atemzustände rekonstruiert, wobei sich der Anteil der fehlenden Linien zwischen 0 und 20 % lag. Im Falle der konventionellen
Datenaufnahme wäre eine wesentlich längere Messzeit nötig gewesen, um ähnliche
Ergebnisse zu erhalten.
Zum Schluss soll noch ein Ausblick über mögliche Weiterentwicklungen und Anwendungsmöglichkeiten,
die sich aus den Erkenntnissen dieser Arbeit ergeben haben,
gegeben werden. So könnte das quasizufällige Aufnahmeschema um eine Dichtegewichtung
erweitert werden. Hierbei würde der zentrale k-Raum Bereich etwas
häufiger als die peripheren Bereiche akquiriert werden. Dadurch sollte die iterative
Grappa Rekonstruktion noch stabiler funktionieren und Ghost Artefakte besser reduziert
werden. Die Verteilung der Linien sollte allerdings nicht zu inhomogen werden,
um größere Lücken im k-Raum zu vermeiden.
Darüber hinaus könnte die vorgestellte Methode der Bewegungskompensation
auch für die Untersuchung anderer Organe oder Körperteile verwendet werden.
Voraussetzung wäre lediglich das Vorhandensein dezidierter Spulenanordnungen,
mit denen die Bewegung nachverfolgt werden kann. So ist beispielsweise eine dynamische
Bildgebung des frei und aktiv bewegten Knies möglich, wobei zwischen
Beugung und Streckung durch die erste Ableitung des zentralen k-Raum Signales
unterschieden werden kann. Dies kann zusätzliche Diagnoseinformationen liefern
oder für Verlaufskontrollen nach Operationen benutzt werden [15].
Eine Weiterentwicklung mit hohem klinischen Potential könnte die Kombination
der in dieser Arbeit vorgestellten retrospektiven Bewegungskorrektur mit einer Multi-
Gradienten-Echo Sequenz darstellen. Hierzu musste die bestehende Sequenz lediglich
um eine mehrfache Abfolge von Auslesegradienten innerhalb einer Anregung erweitert
werden. Dies ermöglicht eine bewegungskorrigierte voxelweise Bestimmung der
transversalen Relaxationszeit T∗2 in hoher räumlicher Auflösung. Unter zusätzlicher
Sauerstoffgabe kann es zu einer Veränderung von T∗2 kommen, die auf den sogenannten
BOLD Effekt (Blood Oxygen Level Dependent) zurückzuführen ist. Aus dieser
Änderung könnten Rückschlüsse auf hypoxische Tumorareale gezogen werden. Da
diese eine erhöhte Strahlenresistenz aufweisen, könnte auf diese Bereiche innerhalb
des Tumors eine erhöhte Strahlendosis appliziert und so möglicherweise Behandlungsmisserfolge
reduziert werden. Gleichzeitig kann durch die 4D Bildgebung eine
mögliche Tumorbewegung durch die Atmung erfasst und diese Information ebenfalls
in der Bestrahlungsplanung benutzt werden. Die Lungen MRT könnte somit um eine
hochaufgelöste dreidimensionale funktionelle Bildgebung erweitert werden.
Im Rahmen dieser Arbeit sollten die Möglichkeiten der MR Tomographie erkundet werden bakterielle Infektionen im Zeitverlauf darzustellen. Genauer gesagt sollte das Potential der MR Tomographie anhand eines durch eine Infektion induzierten lokalisierten Abszesses unter Verwendung dreier unterschiedlicher MRT Methoden untersucht werden: Mittels nativem \(T_2\) Kontrast; der Verwendung von superparamagnetischen Eisenoxid Partieln (USPIO) als \(T_2^*\) Kontrastmittel; und dem Einsatz von Perfluorkarbonen (PFC) als \(^{19}F\) MRT Marker (siehe Kapitel 3).
Wie erwartet führte die durch die Infektion hervorgerufene Entzündung zu veränderten \(T_2\)-Zeiten, welche auf \(T_2\)-gewichteten MR Bildern eine Lokalisierung des Abszessbereiches erlauben. Jedoch eigneten sich diese Daten aufgrund der graduellen Änderung der \(T_2\)-Zeiten nicht, um eine klare Grenze zwischen Abszess und umliegendem Gewebe zu ziehen.
Superparamagnetische Eisenoxidpartikel andererseit haben als MRT Kontrastmittel bereits in den letzten Jahren ihre Fähigkeit unter Beweis gestellt Entzündungen [53, 58, 64] darzustellen. Die Anreicherung dieser Partikel am Rande des Abszesses [53], wie sie auch in unseren MR Daten zu beobachten war, erlaubte eine relativ scharfe Abgrenzung gegenüber dem umgebenden Gewebe in der chronischen Phase der Infektion (Tag 9 p.i.). Hingegen genügte die nur sehr spärlichen Anreicherung von USPIO Partikeln in der akuten Phase der Infektion (Tag 3 p.i.) nicht für eine entsprechende Abgrenzung [58].
Aufgrund der sehr geringen biologischen Häufigkeit und den sehr kurzen Relaxationszeiten von endogenem Fluor eignen sich Perfluorkarbone als Markersubstanz in der MR Tomographie von biologischen Systemen. Insbesondere da PFC Emulsionen durch phagozytierende Zellen aufgenommen werden und im Bereich von Entzündungen akkumulieren [30, 59]. In dieser Arbeit konnte anhand der erhaltenen MRT Daten eine Akkumulation von Perfluorkarbonen nicht nur in der chronischen Phase, sondern auch in der akuten Phase nachgewiesen werden. Diese Daten erlauben somit zu allen untersuchten Zeitpunkten eine Abgrenzung zwischen Infektion und umliegenden Gewebe.
Aufgrund der besagten Vorteile wurden die Perfluorkarbone gewählt, um die Möglichkeiten der MR Tomographie zu testen, quantitative Informationen über die schwere der Infektion zu liefern. Als Referenz für die Bakterienbelastung wurden die Biolumineszenzbildgebung (BLI) [49, 50] und die Standardmethode zur Bestimmung der Bakterienbelastung cfu (koloniebildenden Einheiten) herangezogen. Eine Gegenüberstellung der zeitlichen Verläufe der durch die Biolumineszenzbildgebung und durch die cfu erhaltenen Daten liefert eine qualitative Übereinstimmung mit den durch die 19F MR Tomographie erhaltenen Daten. Dies trifft hierbei sowohl auf die über den gesamten Infektionsbereich hinweg summierten Signalamplituden, als auch auf das Volumen zu, in dem Fluor am Ort der Infektion akkumuliert wurde. Im Gegensatz zur Methode der cfu Bestimmung sind die MR Tomographie und die Biolumineszenzbildgebung nicht invasiv und erlauben die Verfolgung des Infektionsverlaufes an einem einzelnen Individuum. Hierzu benötigt, im Gegensatz zur MR Tomographie, die Methode der Biolumineszenzbildgebung jedoch einen speziellen Pathogenstamm. Darüber hinaus ist hervorzuheben, dass die MR Tomographie zudem die Möglichkeit bietet auch morphologische Informationen über den Infektionsbereich und seine Umgebung zu akquirieren.
Gerade weil jede dieser Methoden die mit der Infektion einhergehenden Prozesse aus einer leicht anderen Blickrichtung betrachtet, erscheint es sinnvoll diese etablierte Untersuchungsplattform bestehend aus MRT, BLI und cfu über die in dieser Arbeit bearbeitete Fragestellung hinaus näher zu untersuchen. Insbesondere der Aspekt inwieweit die drei Methoden sich gegenseitig ergänzen, könnte einen tieferen Einblick in die Wechselwirkung zwischen Pathogen und Wirt erlauben.
Auch wenn für die betrachtete Fragestellung bereits der hierdurchgeführte semiquanitative Ansatz zur Bestimmung der relativen Fluormengen am Ort der Infektion ausreichte, so ist doch im Allgemeinen wünschenswert probenbezogen die Sensitivität der Spule und damit die Güte der Spulenabstimmung zu bestimmen. Hierzu ist jedoch die Aufnahme von \(B_1\)-Karten unabdingbar und wird entsprechend im Kapitel 4 \(Bloch-Siegert B_1^+-Mapping\) näher addressiert. Der Schwerpunkt liegt hierbei, wie der Kapitelname bereits andeutet, auf der Bloch-Siegert Methode, die insbesondere in der präsentierten Implementierung in einer Turbo/ Multi Spin Echo Sequenz eine effiziente Nutzung der relativ langen \(T_\)2-Zeiten der Perfluorkarbone erlaubt. Da zudem die Bloch-Siegert-Methode eine rein phasenbasierte Methode ist, kann neben der aus den Daten erzeugten \(B_1\)-Karte zugleich ein unverfälschtes Magnitudenbild generiert werden, wodurch eine sehr effiziente Nutzung der vorhandenen Messzeit ermöglicht wird. Diese Eigenschaft ist insbesondere für \(^{19}F\) Bildgebung von besonderem Interesse, da hier für jede Messung, aufgrund der üblicherweise relativ geringen Konzentration an Fluoratomen, lange Messzeiten benötigt werden.
Zusammenfassend konnte anhand des untersuchten Tiermodells sowohl die Fähigkeit der MR Tomographie nachgewiesen werden Infektionen im Zeitverlauf darzustellen, als auch die Fähigkeit der MR Tomographie quantitative Informationen über den Verlauf der Infektion zu liefern. Desweiteren konnte eine Möglichkeit aufgezeigt werden, welche das Potential hat in vertretbarem Zeitrahmen auch in vivo B1+-Karten auf dem Fluorkanal zu erstellen und so einen zentralen Unsicherheitsfaktor, für Relaxometry und absolute Quantifizierung von \(^{19}F\) Daten in vivo, zu beseitigen.
Die zahnmedizinische Behandlung von Erkrankungen der Zähne oder im Bereich der Mundhöhle erfolgt bei Weitem nicht immer aus optischen Gründen. Diese Erkrankungen werden auch mit ernsthaften Erkrankungen in Zusammenhang gebracht. Studien haben gezeigt, dass einige Erkrankungen im Mund- und Zahnbereich zu Herz- und Lungenkrankheiten oder Diabetes führen können. Oftmals erstreckt sich die Pathologie oder Symptomatik von Mund- und Zahnerkrankungen über einen weiten Bereich. In der zahnmedizinischen Klinik kommen daher viele verschiedene diagnostische Apparate zum Einsatz. Allerdings zählt die Magnetresonanztomographie, die sich in anderen Bereichen bereits zum wichtigsten bildgebenden Diagnosetool entwickelt hat, dort noch nicht zu den Standardverfahren. Dabei liegen ihre Vorteile auf der Hand: sie ist bekannt für sehr gute Bildkontraste vor allem zwischen verschiedenen Weichgewebsarten und kommt ohne gefährliche ionisierende Strahlung aus. Wahrscheinlich ist ersteres der Grund, warum die MRT in der Zahnmedizin noch nicht sonderlich vertreten ist, kommt es dort oft auf die kontrastreiche Darstellung von Hartgeweben an. Neueste Entwicklungen und Studien belegen jedoch die vielseitigen Vorteile der MRT auch in diesem Bereich. Ziel dieser Arbeit von der applikativen Seite betrachtet, war es, das enorme Potential der MRT in den vielseitigen Bereichen der Zahnmedizin weiterhin aufzuzeigen. Viele dieser Anwendungen stellen jedoch sehr hohe Anforderungen an die Systeme. Meist sind die darzustellenden Strukturen sehr klein und erfordern eine hohe Auflösung. Während man beim Röntgenverfahren beispielsweise die Energie des Strahles (Dosis) steigern kann, bedeutet dies in der MRT (ohne das Gerät zu wechseln) eine Verlängerung der Messzeit. Gerade im Bereich des Kopfes kommt es oft zu ungewollten Bewegungen, die das Ergebnis und die Reproduzierbarkeit der gewonnenen diagnostischen Informationen verschlechtern oder gänzlich unbrauchbar machen. Die grösste Herausforderung dabei ist die dreidimensionale Abformung von Zahnoberflächen in der Prothetik. Dieses Verfahren kann eine aufwändige und unangenehme manuelle Abformung der Zähne und die Herstellung eines Zwischengipsmodells ersetzen und ein direktes dreidimensionales Modell der Zahnoberflächen produzieren. Durch die moderne CAD-/CAM-Technik kann daraus vom Zahntechniker direkt eine Zahnrestauration erstellt werden. Daher war ein wichtiger Bestandteil des Projekts dentale MRT die Entwicklung einer Methode zur Erkennung und gleichzeitiger Korrektur von Bewegungen.
Verschiedenste Anforderungen waren an die Methode gestellt. Zum einen muss die Methode bereits Bewegungen im Bereich von ~100 µm erkennen, um die Anforderungen an die finale Bildauflösung zu unterschreiten. Bei der dentalen Abformung wird eine 1-Kanal-Empfängerspule verwendet und je nach Messung kann der Patient dabei auf dem Bauch oder Rücken liegen. Weiterhin muss die Bewegungserkennung ohne zusätzliche externe Geräte wie Kameras, deren Sicht z.B. durch den Patienten verdeckt ist, durchführbar sein.
Die vorliegende Arbeit deckt also zwei größere Themenblöcke ab. Zum einen wurden in der Arbeit neue Applikationen entwickelt oder weiterentwickelt, um verschiedenen Bereichen der Zahnmedizin den Zugang zu MRTUntersuchungen zu eröffnen. Kapitel 4 beschreibt die Möglichkeit, die Bewegung des Kiefergelenks dynamisch zu erfassen. Es stellte sich in der Arbeit heraus, dass sowohl die Bewegung von Weichgewebeanteilen darstellbar waren, als auch der intraartikuläre Abstand im Kiefergelenk unter Kaubelastung in Echtzeit vermessen werden konnte. Dabei wurde die Bildgebungssequenz und der zugehörige Rekonstruktionsalgorithmus so entwickelt, dass die Daten flexibel und ohne Vorwissen akquiriert und aufbereitet werden können. Hierbei konnten verschiedenen Pathologien anhand der dynamischen Bilder sichtbar gemacht werden und die dynamische MRT konnte Erkrankungen erkennen, die mit anderen Mitteln nicht sichtbar waren. Die vielen diagnostischen Möglichkeiten, die dadurch entstehen sind bisher noch nicht untersucht und sollten durch großangelegte Studien untersucht und belegt werden.
Kapitel 5 beschreibt die Ergebnisse einer großangelegten Studie im Bereich der dentomaxillären Bildgebung . Die diagnostischen Möglichkeiten der MRT für die kieferorthopädische Anwendung liegen klar auf der Hand. Die typischen Patienten in der Kieferorthopädie sind Kinder und Jugendliche. Die Abwesenheit von gewebsschädigender Strahlung ist hier ein besonderer Vorteil der MRT. Eine Messung dauert zudem nach diversen Weiterentwicklungen der Methode nur noch 2 (bzw. 4) Minuten. Die Auflösung in den gerenderten Bildern beträgt 0.25x0.25x0.5 mm. Mit der Methode konnte unter anderem die Geminisierung einer Zahnwurzel und der Abstand des Zahnmarks zur Zahnoberfläche (Zahnschmelz) dargestellt und vermessen werden.
Kapitel 6 stellt Neuentwicklungen im Bereich der dentalen Abformung von Zahnoberflächen dar. Hier wurde eine neue Methode entwickelt um den Patientenkomfort bei der Messung zu steigern und so Bewegungen im Vorhinein zu unterbinden. Bei der alten Methode liegt der Patient auf dem Bauch und ein großer Teil der Mundhöhle ist mit Kontrastmittel befüllt. Durch die Verwendung einer präparierten Tiefziehschiene kann das Kontrastmittel nun lokal appliziert
werden und eine Messung in Rückenlage das Patienten ist somit problemlos möglich. Die damit verbundene Reproduzierbarkeit der Abformungsergebnisse wäre durch eine großangelegte Studie zu zeigen. Die Hauptaufgabe der vorliegenden Dissertation war es, eine Methode zur Bewegungskorrektur zu entwickeln, die es ohne eine große Anzahl an Zusatzgeräten ermöglicht, die Bewegung eines Subjekts während der Messung zu erfassen und dementsprechend zu korrigieren. Diese neue Methode, gestützt auf einer Messung eines MRT-aktiven Markers der am Subjekt angebracht wird, beruht außer der Verwendung des Markers nur auf MRT-Hardware. Die Methode wird in Kapitel 8 vorgestellt. Da es sich bei der Methode um eine Neuentwicklung handelt, war es in erster Linie wichtig, die Einflüsse der verschiedenen Parameter, die sich auf die Positionierungsgenauigkeit auswirken, abzuschätzen und letzten Endes festzulegen. Dies wurde in mehreren Vorstudien, Experimenten und Computersimulationen abgehandelt. In der Arbeit konnte durch Validierungsexperimente gezeigt werden dass sich mit dem bildbasierten Navigator Bewegungen im Genauigkeitsbereich von ~50 µm (Translation) und ~0.13◦(Rotation) detektieren lassen. Mit den Positionsinformationen lassen sich MRT-Daten retrospektiv korrigieren oder idealerweise das Bildgebungsvolumen in Echtzeit anpassen um Inkonsistenzen in den Daten im Vorhinein vorzubeugen. Durch Bewegung beeinträchtigte in-vivo Daten konnten so mit der Methode korrigiert werden und anhand eines geeigneten Phantoms konnte die Verbesserung der Erkennung von Kanten, wie sie beispielsweise bei der dentalen Abformung angewandt wird, gezeigt werden. Die kontinuierlichen Entwicklungen in den Bereichen Hard-, Software und Algorithmik ermöglichen weitere hochauflösende Anwendungen. In Kapitel 9 sind die Ergebnisse einer Studie gezeigt, die sich mit der Analyse der Handbewegungen während einer Messung beschäftigt. Für eine hochauflösenden Darstellung der Handanatomie bei 7 T ist eine Unterbindung der Handbewegung sehr wichtig. Um ein geeignetes Design für eine Empfängerspule zu entwerfen, die Bewegungen der Hand unterbindet, wurde eine qualitative Bewegungsanalyse der Hand in mehreren verschiedenen Positionen durchgeführt. Durch Vergleich der Ergebnisse konnte so auf geeignete Designs zurückgeschlossen werden.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
In oxidischen Heterostrukturen rufen Neuordnung von Ladung und Spin eine Vielzahl von unerwarteten physikalischen Eigenschaften hervor. Die Möglichkeit, Leitfähigkeit, Magnetismus oder auch Hochtemperatur-Supraleitung zu kontrollieren, machen diese künstlich hergestellten Materialien vor allem in Hinblick auf eine zukünftige Anwendung in der Mikroelektronik äußerst interessant. Dies erfordert jedoch ein grundsätzliches Verständnis für die zugrunde liegenden Mechanismen. Die vorliegende Doktorarbeit befasst sich mit photonengestützter Spektroskopie, die einen direkten Zugang zur elektronischen Struktur dieser Heterostruktursysteme ermöglicht. Ein weiteres Ziel ist es, geeignete spektroskopische Methoden zur Charakterisierung der vergrabenen Schichten zu etablieren.
Zwei prototypische oxidische Mehrschichtsysteme stehen im Zentrum der hier vorgestellten Untersuchungen. Das LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktursystem weist ab einer kritischen LaAlO3-Filmdicke an der Grenzfläche ein zweidimensionales Elektronensystem mit hochmobilen Ladungsträgern auf. Als treibender Mechanismus wird die elektronische Rekonstruktion diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit wurde dieses zweidimensionale Elektronensystem mithilfe der Photoelektronenspektroskopie und der resonanten inelastischen Röntgenstreuung charakterisiert. Die daraus bestimmten Ladungsträgerdichten weisen im Vergleich mit Daten aus Transportmessungen auf eine Koexistenz von lokalisierten und mobilen Ladungsträgern an der Grenzfläche hin. Die Analyse von Rumpfniveau- und Valenzbandspektren zeigt, dass man zur Erklärung der experimentellen Resultate ein modifiziertes Bild der elektronischen Rekonstruktion benötigt, bei der Sauerstofffehlstellen an der LaAlO3-Oberfläche als Ladungsreservoir dienen könnten. Mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie war es möglich, die metallischen Zustände am chemischen Potential impulsaufgelöst zu spektroskopieren. So gelang es erstmals, die vergrabene Fermi-Fläche einer oxidischen Heterostruktur zu vermessen. Außerdem konnten Titan-artige Zustände identifiziert werden, die höchstwahrscheinlich durch Sauerstofffehlstellen im SrTiO3 lokalisiert sind. Diese werden als mögliche Quelle für den Ferromagnetismus interpretiert, der mit der supraleitenden Phase in der LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur koexistiert.
Bei dem anderen hier untersuchten Mehrschichtsystem handelt es sich um die LaNiO3-LaAlO3-Übergitterstruktur. Der Einbau des metallischen LaNiO3 in eine Heterostruktur ist aufgrund seiner Nähe zu einer korrelationsinduzierten isolierenden Phase hinsichtlich einer kontrollierten Ausbildung von neuartigen Phasen besonders interessant. In der Tat beobachtet man unterhalb einer LaNiO3-Schichtdicke von vier Einheitszellen einen kontinuierlichen Metall-Isolator-Übergang, der sich in den Valenzbandspektren durch einen Verlust an Quasiteilchenkohärenz äußert. Auch wenn die impulsaufgelösten
Daten am Fermi-Niveau durch Photoelektronenbeugung beeinflusst sind, so lässt sich dennoch eine Fermi-Fläche identifizieren. Ihre Topologie bietet die Möglichkeit eines Fermi-Flächen-Nestings mit der Ausbildung einer Spindichtewelle. Die Resultate unterstützen die Hinweise auf eine magnetische Ordnung im zweidimensionalen Grundzustand.
3d-Übergangsmetallphthalocyanin-Moleküle auf Metalloberflächen: Der Einfluss der d-Orbitalbesetzung
(2015)
Im Rahmen dieser Dissertation wird die Untersuchung von 3d-Übergangsmetallphthalocyanin- Molekülen (ÜMPc) – quadratisch-planaren organischen Molekülen, welche im Zentrum ein 3d-Übergangsmetallion besitzen – auf metallischen Oberflächen vorgestellt. Der Fokus dieser Arbeit liegt dabei auf dem Einfluss der d-Orbitalbesetzung auf die magnetischen, elektronischen und strukturellen Eigenschaften der adsorbierten Moleküle, die mit Hilfe der Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie charakterisiert wurden. Die gewonnen Ergebnisse werden zum Teil mit theoretischen Berechnungen analysiert und interpretiert.
Die erste Hälfte der experimentellen Auswertung behandelt die Untersuchung dieser Moleküle auf Ag(001) in Hinblick auf die Existenz einer magnetischen Wechselwirkung, bei der ein unkompensiertes magnetisches Moment des Moleküls durch die Substratelektronen abgeschirmt wird. Dieser Effekt wird als Kondo-Abschirmung bezeichnet und erzeugt in der Zustandsdichte des Moleküls eine Resonanz am Fermi-Niveau. Die Messungen zeigen, dass diese Resonanz ausschließlich am Zentralion von MnPc vorgefunden wird, wohingegen sie bei allen anderen 3d-Übergangsmetallphthalocyanin-Molekülen, die eine höhere d-Orbitalbesetzung besitzen, nicht vorhanden ist. Anhand theoretischer Berechnungen kann die Ursache für dieses Verhalten darauf zurückgeführt werden, dass von allen d-Orbitalen einzig das dz2-Orbital mit dem Substrat geeignet hybridisiert, um eine Kondo-Abschirmung zu erzeugen. Da ausschließlich MnPc einen unkompensierten Spin in diesem Orbital besitzt, kann die An- bzw. Abwesenheit
des Kondo-Effekts auf die unterschiedliche Besetzung des dz2-Orbitals zurückgeführt werden. Neben der eben erwähnten Kondo-Resonanz ist bei MnPc ein weiteres Merkmal am Fermi- Niveau überlagert. Durch die Analyse der räumlichen Verteilung, den Vergleich mit anderen Molekülen und der Manipulation des MnPc-Moleküls kann gezeigt werden, dass es sich bei diesem Merkmal um einen d-Orbitalzustand handelt. Die Manipulation des Moleküls durch gezieltes Entfernen von Wasserstoffatomen ermöglicht darüber hinaus die Stärke der Kondo-Abschirmung zu beeinflussen.
In der zweiten Hälfte der experimentellen Auswertung werden Moleküle auf bismutinduzierten Oberflächenlegierungen der Edelmetalle Cu(111) und Ag(111) untersucht. Diese Legierungen zeichnen sich durch einen ausgeprägten Rashba-Effekt aus, der durch eine Aufspaltung der Parabeldispersion und Aufhebung der Spin-Entartung im zweidimensionalen Elektronengas der Oberflächenlegierung charakterisiert ist. Das Wachstumsverhalten von CuPc und MnPc auf diesen Oberflächen zeigt ein sehr gegensätzliches Verhalten. Während bei MnPc die Substrat-Molekül-Wechselwirkung dominant ist, wodurch diese Moleküle immer einen festen Adsorptionsplatz auf der Oberfläche besitzen, ist diese Wechselwirkung bei CuPc schwach ausgeprägt. Aus diesem Grund wandern die CuPc-Moleküle zu den Stufenkanten und bilden Cluster. Das unterschiedliche Wachstumsverhalten der Moleküle lässt sich auf die partiell-gefüllten d-Orbitale von MnPc zurückführen, die aus der Molekülebene ragen, mit dem Substrat hybridisieren und damit das Molekül an das Substrat binden. Bei CuPc hingegen sind diese d-Orbitale gefüllt und die Hybridisierung kann nicht stattfinden.
Im letzten Abschnitt werden die elektronischen und magnetischen Eigenschaften von MnPc auf diesen Substraten behandelt, die einige Besonderheiten aufweisen. So bildet sich durch die Adsorption des Moleküls auf den Oberflächen eine Grenzschichtresonanz aus, die eine partielle Füllung erkennen lässt. Spektroskopiedaten, aufgenommen am Ort der Grenzschichtresonanz, weisen eine symmetrisch um das Fermi-Niveau aufgespaltene Resonanz auf. Die Intensität der unter- und oberhalb der Fermi-Energie befindlichen Resonanz zeigen dabei ein komplementäres Verhalten bzgl. der jeweiligen Lage auf der Grenzschichtresonanz: An den Orten, an denen die Resonanz unterhalb des Fermi-Niveaus ihre maximale Intensität besitzt, ist die Resonanz oberhalb des Fermi-Niveaus nicht vorhanden und umgekehrt. Diese experimentellen Beobachtungen werden mit einem Modellansatz erklärt, welcher die Wirkung eines effektiven Magnetfeldes und eine Spin-Filterung postuliert.
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden mit einem Rastertunnelmikroskop (RTM) Ladungsdichtemodulationen
(LDM) auf Oberflächen von drei verschiedenen Probensystemen
untersucht. Bei den Proben handelt es sich um Chrom auf Wolfram(110), Iridiumditellurid
(IrTe2) als Volumenmaterial und Eisen auf Rhodium(001). Es werden sowohl die Temperaturabhängigkeit
der Phasenübergänge als auch die Wechselwirkung zwischen magnetischen
und elektronischen Eigenschaften analysiert.
Chrom (Cr) ist ein einfaches Übergangsmetall, in dem sowohl eine klassische Ladungsdichtewelle
(LDW) als auch eine Spindichtewelle (SDW) auftreten. Die im Experiment
betrachteten Cr-Inseln auf Wolfram(110) schlagen eine Brücke zwischen dem Volumenmaterial
und ultradünnen Schichten. Dabei zeigt sich der Zusammenhang zwischen elektronischen
und magnetischen Eigenschaften in der Ausbildung einer LDW-Lücke und dem
gleichzeitigen Verschwinden des magnetischen Kontrastes bei lokalen Schichtdicken von
dCr = 4nm. Dies kann durch eine Rotation des Spindichtewellenvektors Q erklärt werden.
Für dCr < 3nm verschwindet die LDW erneut. Zusätzlich zur LDW und SDW
entsteht aufgrund der unterschiedlichen Gitterparameter von Chrom und Wolfram bei
lokalen Schichtdicken von dCr < 3nm eine Moiré-Überstruktur.
IrTe2 ist Gegenstand zahlreicher aktueller Forschungsaktivitäten und weist eine LDM mit
gleichzeitiger Transformation des atomaren Gitters auf. Ein Phasenübergang erster Ordnung
erzeugt zunächst bei der Übergangstemperatur TC = 275K eine Modulation mit
dem Wellenvektor q = 1/5(1, 1, 0). Mithilfe temperaturabhängiger RTM-Messungen kann
das Phasendiagramm um einen weiteren Übergang erster Ordnung bei TS = 180K erweitert
werden. Dabei bilden sich zunehmend Te-Dimere an der sichtbaren (001)-Oberfläche
und IrTe2 wechselt in einen Grundzustand mit maximaler Dichte von Dimeren und dem
Wellenvektor q = 1/6(1, 1, 0). Der Mechanismus beider Phasenübergänge wird durch die
Probenqualität und die Oberflächenpräparation beeinflusst, sodass die Phasenübergänge
erster Ordnung teilweise verlangsamt ablaufen. Durch eine Analyse der Oberflächendynamik
am Phasenübergang kann der zugrundeliegende Mechanismus des Domänenwachstums
im Realraum untersucht werden.
Im letzten Teil der Arbeit werden ultradünne Eisenfilme auf Rhodium(001) betrachtet.
Dabei treten auf der Doppellage Eisen (Fe) auf Rhodium (Rh) spannungsabhängige
elektronische Modulationen mit senkrecht zueinander orientierten Wellenvektoren
q1 = [(0, 30 ± 0, 03), 0, 0] und q2 = [0, (0, 30 ± 0, 03), 0] in Richtung [100] und [010] auf.
Temperaturabhängige Messungen zeigen die stetige Verkleinerung der Modulation beim
Erwärmen der Probe und somit einen Phasenübergang zweiter Ordnung. Die LDM tritt
auch auf der dritten und vierten Lage Eisen mit gleichgerichteten aber kleineren Wellenvektoren
q auf. Spinpolarisierte RTM-Daten zeigen einen c(2×2)-Antiferromagnetismus auf
einer Monolage Eisen. Für Fe-Bedeckungen von 1ML - 5ML tritt Ferromagnetismus
perpendikular zur Oberfläche auf. Diese Messungen zeigen erstmals gleichzeitiges Auftreten
einer elektronischen und magnetischen Phase in einem reinen 3d-Übergangsmetall
im Realraum.
Diese Arbeit befasst sich mit der Konzeption, Umsetzung und Charakterisierung eines Rönt- genmikroskops für harte Röntgenstrahlung mit der Möglichkeit zur dreidimensionalen Bild- gebung. Der vorgestellte Aufbau basiert auf geometrischer Vergrößerung und verzichtet im Gegensatz zu anderen Röntgenmikroskopiemethoden auf den Einsatz optischer Elemente. Dreidimensionale Bildgebung wird durch einen linearlaminographischen Aufnahmemodus realisiert, bei dem unterschiedliche Durchstrahlungsrichtungen durch das Objekt durch eine relative Verschiebung von Quelle und Detektor zustande kommen. Die Röntgenquelle des Mikroskops besteht aus einer zu einer Nanofokusröntgenröhre um- gebauten Elektronenmikrosonde mit 30 kV Beschleunigungsspannung (dies entspricht einer Wellenlänge von bis zu 0,041 nm). Durch die Elektronenoptik kann ein intensiver Elektronen- strahl anstelle eine Probe auf ein Transmissionstarget fokussiert werden. In dieser Arbeit wird eine Möglichkeit evaluiert, die Schichtdicke der röntgenaktiven Schicht des Transmissionstar- gets für die gegebene Beschleunigungsspannung zu optimieren. Dabei werden eine Schichtdi- cke für maximale Röntgenleistung (700 nm Wolfram) und eine für maximale Röntgenleistung bezogen auf die entstehende Quellfleckgröße (100 nm Wolfram) identifiziert. Dadurch erreicht dieses System eine laterale Ortsauflösung von 197 nm, gemessen an einem Siemensstern. Diese ist eine Größenordnung besser als bei modernen SubμCT-Anlagen, die zur zerstörungsfrei- en Prüfung eingesetzt werden, und einen Faktor 2 besser als bei Laborröntgenmikroskopen basierend auf Fresnel’schen Zonenplatten. Abgesehen von der lateralen Auflösung bei hochkontrastigen Objekten werden auch die Abbil- dungseigenschaften für schwach absorbierende Proben mit Inline-Phasenkontrastbildgebung untersucht. Dazu wird eine Methode entwickelt mit der anhand der gegebenen Anlagenpara- meter der optimale Quell-Objekt-Abstand zur Maximierung des Fringe-Kontrasts gefunden werden kann. Dabei wird die Ausprägung des Fringe-Kontrasts auf die Phase −iα zurück geführt. Das vorgeschlagene Modell wird durch Messungen am Röntgenmikroskop und an einer weiteren Röngtenanlage verifiziert. Zur Beurteilung der dreidimensionalen Bildgebung mit dem vorgeschlagenen linearlaminogra- phischen Aufnahmemodus kann dieser auf eine konventionelle Computertomographie mit ein- geschränktem Winkelbereich zurückgeführt werden und so die maximal erreichbare Winkel- information bestimmt werden. Des Weiteren werden numerische Berechnungen durchgeführt, um die Einflüsse von Rauschen und geometrischen Vorgaben einschätzen zu können. Ein experimenteller Test des Laminographiesystems wird anhand eines hochkontrastigen (Fres- nel’sche Zonenplatte) und eines niederkontrastigen Objekts (Kohlefasergewebe) durchgeführt. Es zeigte sich, dass die laterale Auflösung während der dreidimensionalen Rekonstruktion gut erhalten bleibt, die Tiefenauflösung aber nicht die gleiche Qualität erreicht. Außerdem konnte festgestellt werden, dass die Tiefenauflösung sehr stark von der Geometrie und Zusammen- setzung des untersuchten Objekts abhängt.
Herstellung und Charakterisierung von Halbleiterbauelementen für die integrierte Quantenphotonik
(2014)
Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung quantenphotonischer Komponenten, welche für eine monolithische Integration auf einem Halbleiter-Chip geeignet sind. Das GaAs-Materialsystem stellt für solch einen optischen Schaltkreis die ideale Plattform dar, weil es flexible Einzelphotonenquellen bereithält und mittels ausgereifter Technologien auf vielfältige Weise prozessiert werden kann.
Als Photonenemitter werden Quantenpunkte genutzt. Man kann sie mit komplexen Bauelementen kombinieren, um ihre optischen Eigenschaften weiter zu verbessern.
Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine erhöhte Effizienz der Photonenemission beobachtet werden, wenn Quantenpunkte in Wellenleiter eingebaut werden, die durch photonische Kristalle gebildet werden. Die reduzierte Gruppengeschwindigkeit die diesem Effekt zugrunde liegt konnte anhand des Modenspektrums von kurzen Wellenleitern nachgewiesen werden. Durch zeitaufgelöste Messungen konnte ermittelt werden, dass die Zerfallszeit der spontanen Emission um einen Faktor von 1,7 erhöht wird, wenn die Emitter zur Mode spektrale Resonanz aufweisen. Damit verbunden ist eine sehr hohe Modeneinkopplungseffizienz von 80%.
Das Experiment wurde erweitert, indem die zuvor undotierte Membran des Wellenleiters durch eine Diodenstruktur ersetzt und elektrische Kontakte ergänzt wurden. Durch Anlegen von elektrischen Feldern konnte die Emissionsenergie der Quantenpunkte über einen weiten spektralen Bereich von etwa 7meV abgestimmt werden. Das Verfahren kann genutzt werden, um die exzitonischen Quantenpunktzustände in einen spektralen Bereich der Wellenleitermode mit besonders stark reduzierter Gruppengeschwindigkeit zu verschieben. Hierbei konnten für Purcell-Faktor und Kopplungseffizienz Bestwerte von 2,3 und 90% ermittelt werden. Mithilfe einer Autokorrelationsmessung wurde außerdem nachgewiesen, dass die Bauelemente als Emitter für einzelne Photonen geeignet sind.
Ein weiteres zentrales Thema dieser Arbeit war die Entwicklung spektraler Filterelemente. Aufgrund des selbstorganisierten Wachstums und der großen räumlichen Oberflächendichte von Quantenpunkten werden von typischen Anregungsmechanismen Photonen mit einer Vielzahl unterschiedlicher Energien erzeugt. Um die Emission eines einzelnen Quantenpunktes zu selektieren, muss der Transmissionsbereich des Filters kleiner sein als der Abstand zwischen benachbarten Spektrallinien. Ein Filter konnte durch die Variation des effektiven Brechungsindex entlang von indexgeführten Wellenleitern realisiert werden. Es wurde untersucht wie sich die optischen Eigenschaften durch strukturelle Anpassungen verbessern lassen. Ein weiterer Ansatz wurde mithilfe photonischer Kristalle umgesetzt. Es wurde gezeigt, dass der Filter hierbei eine hohe Güte von 1700 erreicht und gleichzeitig die Emission des Quantenpunkt-Ensembles abgetrennt werden kann. Die Bauelemente wurden so konzipiert, dass die im photonischen Kristall geführten Moden effizient in indexgeführte Stegwellenleiter einkoppeln können.
Ein Teil dieser Arbeit beschäftigte sich zudem mit den Auswirkungen von anisotropen Verspannungen auf die exzitonischen Zustände der Quantenpunkte. Besonders starke Verspannungsfelder konnten induziert werden, wenn der aktive Teil der Bauelemente vom Halbleitersubstrat abgetrennt wurde. Dies wurde durch ein neu entwickeltes Fabrikationsverfahren ermöglicht.
Infolgedessen konnten die Emissionsenergien reversibel um mehr als 5meV abgestimmt werden, ohne dass die optischen Eigenschaften signifikant beeinträchtigt wurden.
Die auf den aktiven Teil der Probe wirkende Verspannung wurde durch die Anwendung verschiedener Modelle abgeschätzt. Darüberhinaus wurde gezeigt, dass durch Verspannungen der spektrale Abstand zwischen den Emissionen von Exziton und Biexziton gezielt beeinflusst werden kann. Die Kontrolle dieser exzitonischen Bindungsenergie kann für die Erzeugung quantenmechanisch verschränkter Photonen genutzt werden. Dieses Ziel kann auch durch die Reduzierung der Feinstrukturaufspaltung des Exzitons erreicht werden. Die experimentell untersuchten Quantenpunkte weisen Feinstrukturaufspaltungen in der Größenordnung von 100meV auf. Durch genau angepasste Verspannungsfelder konnte der Wert erheblich auf 5,1meV verringert werden. Beim Durchfahren des Energieminimums der Feinstrukturaufspaltung wurde eine Drehung der Polarisationsrichtung um nahezu 90° beobachtet. Desweiteren wurde ein Zusammenhang des Polarisationsgrades mit der Feinstrukturaufspaltung nachgewiesen.
Es wurde ein weiterer Prozessablauf entworfen, um komplexe Halbleiterstrukturen auf piezoelektrische Elemente übertragen zu können. Damit war es möglich den Einfluss der Verspannungsfelder auf Systeme aus Quantenpunkten und Mikroresonatoren zu untersuchen. Zunächst wurde demonstriert, dass die Modenaufspaltung von Mikrosäulenresonatoren reversibel angepasst werden kann. Dies ist ebenfalls von Interesse für die Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen. An Resonatoren aus photonischen Kristallen konnte schließlich gezeigt werden, dass das Verhältnis der spektralen Abstimmbarkeiten von exzitonischen Emissionslinien und Resonatormode etwa fünf beträgt, sodass beide Linien in Resonanz gebracht werden können. Dieses Verhalten konnte zur Beeinflussung der Licht-Materie-Wechselwirkung genutzt werden.
Die bSSFP-Sequenz kombiniert kurze Akquisitionszeiten mit einem hohen Signal-zu-Rausch-Verhältnis, was sie zu einer vielversprechenden Bildgebungsmethode macht. Im klinischen Alltag ist diese Technik jedoch bisher - abgesehen von vereinzelten Anwendungen - kaum etabliert. Die Hauptgründe hierfür sind Signalauslöschungen in Form von Bandingartefakten sowie der erzielte T2/T1-gewichtete Mischkontrast. Das Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung von Methoden zur Lösung der beiden genannten Limitationen, um so eine umfassendere Verwendung von bSSFP für die MR-Diagnostik zu ermöglichen.
Magnetfeldinhomogenitäten, die im Wesentlichen durch Suszeptibilitätsunterschiede oder Imperfektionen seitens der Scannerhardware hervorgerufen werden, äußern sich bei der bSSFP-Bildgebung in Form von Bandingartefakten. Mit DYPR-SSFP (DYnamically Phase-cycled Radial bSSFP) wurde ein Verfahren vorgestellt, um diese Signalauslöschungen effizient zu entfernen. Während für bereits existierende Methoden mehrere separate bSSFP-Bilder akquiriert und anschließend kombiniert werden müssen, ist für die Bandingentfernung mittels DYPR-SSFP lediglich die Aufnahme eines einzelnen Bildes notwendig. Dies wird durch die neuartige Kombination eines dynamischen Phasenzyklus mit einer radialen Trajektorie mit quasizufälligem Abtastschema ermöglicht. Die notwendigen Bestandteile können mit geringem Aufwand implementiert werden. Des Weiteren ist kein spezielles Rekonstruktionsschema notwendig, was die breite Anwendbarkeit des entwickelten Ansatzes ermöglicht. Konventionelle Methoden zur Entfernung von Bandingartefakten werden sowohl bezüglich ihrer Robustheit als auch bezüglich der notwendigen Messzeit übertroffen.
Um die Anwendbarkeit von DYPR-SSFP auch jenseits der gewöhnlichen Bildgebung zu demonstrieren, wurde die Methode mit der Fett-Wasser-Separation kombiniert. Basierend auf der Dixon-Technik konnten so hochaufgelöste Fett- sowie Wasserbilder erzeugt werden. Aufgrund der Bewegungsinsensitivät der zugrunde liegenden radialen Trajektorie konnten die Messungen unter freier Atmung durchgeführt werden, ohne dass nennenswerte Beeinträchtigungen der Bildqualität auftraten. Die erzielten Ergebnisse am Abdomen zeigten weder Fehlzuordnungen von Fett- und Wasserpixeln noch verbleibende Bandingartefakte.
Ein Nachteil der gewöhnlichen Dixon-basierten Fett-Wasser-Separation ist es, dass mehrere separate Bilder zu verschiedenen Echozeiten benötigt werden. Dies führt zu einer entsprechenden Verlängerung der zugehörigen Messzeit. Abhilfe schafft hier die Verwendung einer Multiecho-Sequenz. Wie gezeigt werden konnte, ermöglicht eine derartige Kombination die robuste, bandingfreie Fett-Wasser-Separation in klinisch akzeptablen Messzeiten.
DYPR-SSFP erlaubt die Entfernung von Bandingartefakten selbst bei starken Magnetfeldinhomogenitäten. Dennoch ist es möglich, dass Signalauslöschungen aufgrund des Effekts der Intravoxeldephasierung verbleiben. Dieses Problem tritt primär bei der Bildgebung von Implantaten oder am Ultrahochfeld auf. Als Abhilfe hierfür wurde die Kombination von DYPR-SSFP mit der sogenannten z-Shim-Technik untersucht, was die Entfernung dieser Artefakte auf Kosten einer erhöhten Messzeit ermöglichte.
Die mit DYPR-SSFP akquirierten radialen Projektionen weisen aufgrund des angewendeten dynamischen Phasenzyklus leicht verschiedene Signallevel und Phasen auf. Diese Tatsache zeigt sich durch inkohärente Bildartefakte, die sich jedoch durch eine Erhöhung der Projektionsanzahl effektiv reduzieren lassen. Folglich bietet es sich in diesem Kontext an, Anwendungen zu wählen, bei denen bereits intrinsisch eine verhältnismäßig hohe Anzahl von Projektionen benötigt wird. Hierbei hat sich gezeigt, dass neben der hochaufgelösten Bildgebung die Wahl einer 3D radialen Trajektorie eine aussichtsreiche Kombination darstellt. Die in der vorliegenden Arbeit vorgestellte 3D DYPR-SSFP-Technik erlaubte so die isotrope bandingfreie bSSFP-Bildgebung, wobei die Messzeit im Vergleich zu einer gewöhnlichen bSSFP-Akquisition konstant gehalten werden konnte. Verbleibende, durch den dynamischen Phasenzyklus hervorgerufene Artefakte konnten effektiv mit einem Rauschunterdrückungsalgorithmus reduziert werden. Anhand Probandenmessungen wurde gezeigt, dass 3D DYPR-SSFP einen aussichtsreichen Kandidaten für die Bildgebung von Hirnnerven sowie des Bewegungsapparats darstellt.
Während die DYPR-SSFP-Methode sowie die darauf beruhenden Weiterentwicklungen effiziente Lösungen für das Problem der Bandingartefakte bei der bSSFP-Bildgebung darstellen, adressiert die vorgestellte RA-TOSSI-Technik (RAdial T-One sensitive and insensitive Steady-State Imaging) das Problem des bSSFP-Mischkontrasts. Die Möglichkeit der Generierung von T2-Kontrasten basierend auf der bSSFP-Sequenz konnte bereits in vorausgehenden Arbeiten gezeigt werden. Hierbei wurde die Tatsache ausgenutzt, dass der T1-Anteil des Signalverlaufs nach Beginn einer bSSFP-Akquisition durch das Einfügen von Inversionspulsen in ungleichmäßigen Abständen aufgehoben werden kann. Ein so akquiriertes Bild weist folglich einen reinen, klinisch relevanten T2-Kontrast auf. Die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellte Methode basiert auf dem gleichen Prinzip, jedoch wurde anstelle einer gewöhnlichen kartesischen Trajektorie eine radiale Trajektorie in Kombination mit einer KWIC-Filter-Rekonstruktion verwendet. Somit können bei gleichbleibender oder sogar verbesserter Bildqualität aus einem einzelnen, mit RA-TOSSI akquirierten Datensatz verschiedene T2-Wichtungen als auch gewöhnliche T2/T1-Wichtungen generiert werden. Mittels Variation der Anzahl der eingefügten Inversionspulse konnte ferner gezeigt werden, dass es neben den besagten Wichtungen möglich ist, zusätzliche Kontraste zu generieren, bei denen verschiedene Substanzen im Bild ausgelöscht sind. Diese Substanzen können am Beispiel der Gehirnbildgebung Fett, graue Masse, weiße Masse oder CSF umfassen und zeichnen sich neben den reinen T2-Kontrasten durch eine ähnlich hohe klinische Relevanz aus. Die mögliche Bedeutung der vorgestellten Methode für die klinische Verwendung wurde durch Messungen an einer Gehirntumorpatientin demonstriert.
Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die im Rahmen dieser Dissertation entwickelten Techniken einen wertvollen Beitrag zur Lösung der eingangs beschriebenen Probleme der bSSFP-Bildgebung darstellen. Mit DYPR-SSFP akquirierte Bilder sind bereits mit bestehender, kommerzieller Rekonstruktionssoftware direkt am Scanner rekonstruierbar. Die Software für die Rekonstruktion von RA-TOSSI-Datensätzen wurde für Siemens Scanner implementiert. Folglich sind beide Methoden für klinische Studien einsetzbar, was gleichzeitig den Ausblick dieser Arbeit darstellt.
Das Ziel dieser Arbeit ist neben der Synthese von Sol-Gel-Funktionsschichten auf der Basis von
transparent leitfähigen Oxiden (transparent conducting oxides, TCOs) die umfassende infrarotoptische und elektrische Charakterisierung sowie Modellierung dieser Schichten. Es wurden sowohl über klassische Sol-Gel-Prozesse als auch über redispergierte Nanopartikel-Sole spektralselektive Funktionsschichten auf Glas- und Polycarbonat-Substraten appliziert, die einen möglichst hohen Reflexionsgrad im infraroten Spektralbereich und damit einhergehend einen möglichst geringen Gesamtemissionsgrad sowie einen niedrigen elektrischen Flächenwiderstand aufweisen. Zu diesem Zweck wurden dotierte Metalloxide, nämlich einerseits Zinn-dotiertes Indiumoxid (tin doped indium oxide, ITO) und andererseits Aluminium-dotiertes Zinkoxid (aluminum doped zinc oxide, AZO)verwendet. Im Rahmen dieser Arbeit wurden vertieft verschiedene Parameter untersucht, die bei der Präparation von niedrigemittierenden ITO- und AZO-Funktionsschichten im Hinblick auf die Optimierung ihrer infrarot-optischen und elektrischen Eigenschaften sowie ihrer Transmission im sichtbaren Spektralbereich von Bedeutung sind.
Neben der Sol-Zusammensetzung von klassischen Sol-Gel-ITO-Beschichtungslösungen wurden auch
die Beschichtungs- und Ausheizparameter bei der Herstellung von klassischen Sol-Gel-ITO- sowie
-AZO-Funktionsschichten charakterisiert und optimiert. Bei den klassischen Sol-Gel- ITO-Funktionsschichten konnte als ein wesentliches Ergebnis der Arbeit der Gesamtemissionsgrad um 0.18 auf 0.17, bei in etwa gleichbleibenden visuellen Transmissionsgraden und elektrischen Flächenwiderständen, reduziert werden, wenn anstelle von (optimierten) Mehrfach-Beschichtungen Einfach-Beschichtungen mit einer schnelleren Ziehgeschwindigkeit anhand des Dip-Coating-Verfahrens hergestellt wurden. Mit einer klassischen Sol-Gel-ITO-Einfach-Beschichtung, die mit einer deutlich erhöhten Ziehgeschwindigkeit von 600 mm/min gedippt wurde, konnte mit einem Wert von 0.17 der kleinste Gesamtemissionsgrad dieser Arbeit erzielt werden.
Die Gesamtemissionsgrade und elektrischen Flächenwiderstände von klassischen Sol-Gel-AZOFunktionsschichten konnten mit dem in dieser Arbeit optimierten Endheizprozess deutlich gesenkt werden. Bei Neunfach-AZO-Beschichtungen konnten der Gesamtemissionsgrad um 0.34 auf 0.50 und der elektrische Flächenwiderstand um knapp 89 % auf 65 Ω/sq verringert werden. Anhand von Hall-Messungen konnte darüber hinaus nachgewiesen werden, dass mit dem optimierten Endheizprozess, der eine erhöhte Temperatur während der Reduzierung der Schichten aufweist, mit N = 4.3·1019 cm-3 eine etwa doppelt so hohe Ladungsträgerdichte und mit µ = 18.7 cm2/Vs eine etwa drei Mal so große Beweglichkeit in den Schichten generiert wurden, im Vergleich zu jenen Schichten, die nach dem alten Endheizprozess ausgehärtet wurden. Das deutet darauf hin, dass bei dem optimierten Heizschema sowohl mehr Sauerstofffehlstellen und damit eine höhere Ladungsträgerdichte als auch Funktionsschichten mit einem höheren Kristallisationsgrad und damit einhergehend einer höheren Beweglichkeit ausgebildet werden.
Ein Großteil der vorliegenden Arbeit behandelt die Optimierung und Charakterisierung von ITO-Nanopartikel-Solen bzw. -Funktionsschichten. Neben den verwendeten Nanopartikeln, dem
Dispergierungsprozess, der Beschichtungsart sowie der jeweiligen Beschichtungsparameter und der
Nachbehandlung der Funktionsschichten, wurde erstmals in einer ausführlichen Parameterstudie die
Sol-Zusammensetzung im Hinblick auf die Optimierung der infrarot-optischen und elektrischen
Eigenschaften der applizierten Funktionsschichten untersucht. Dabei wurde insbesondere der Einfluss der verwendeten Stabilisatoren sowie der verwendeten Lösungsmittel auf die Schichteigenschaften charakterisiert. Im Rahmen dieser Arbeit wird dargelegt, dass die exakte Zusammensetzung der Nanopartikel-Sole einen große Rolle spielt und die Wahl des verwendeten Lösungsmittels im Sol einen größeren Einfluss auf den Gesamtemissionsgrad und die elektrischen Flächenwiderstände der applizierten Schichten hat als die Wahl des verwendeten Stabilisators. Allerdings wird auch gezeigt, dass keine pauschalen Aussagen darüber getroffen werden können, welcher Stabilisator oder welches Lösungsmittel in den Nanopartikel-Solen zu Funktionsschichten mit kleinen Gesamtemissionsgraden und elektrischen Flächenwiderständen führt. Stattdessen muss jede einzelne Kombination von verwendetem Stabilisator und Lösungsmittel empirisch getestet werden, da jede Kombination zu Funktionsschichten mit anderen Eigenschaften führt.
Zudem konnte im Rahmen dieser Arbeit erstmals stabile AZO-Nanopartikel-Sole über verschiedene Rezepte hergestellt werden.
Neben der Optimierung und Charakterisierung von ITO- und AZO- klassischen Sol-Gel- sowie Nanopartikel-Solen und -Funktionsschichten wurden auch die infrarot-optischen Eigenschaften dieser Schichten modelliert, um die optischen Konstanten sowie die Schichtdicken zu bestimmen. Darüber hinaus wurden auch kommerziell erhältliche, gesputterte ITO- und AZO-Funktionsschichten modelliert. Die Reflexionsgrade dieser drei Funktionsschicht-Typen wurden einerseits ausschließlich mit dem Drude-Modell anhand eines selbstgeschriebenen Programmes in Sage modelliert, und andererseits mit einem komplexeren Fit-Modell, welches in der kommerziellen Software SCOUT aus dem erweiterten Drude-Modell, einem Kim-Oszillator sowie dem OJL-Modell aufgebaut wurde. In diesem Fit-Modell werden auch die Einflüsse der Glas-Substrate auf die Reflexionsgrade der applizierten Funktionsschichten berücksichtigt und es können die optischen Konstanten sowie die Dicken der Schichten ermittelt werden. Darüber hinaus wurde im Rahmen dieser Arbeit ein Ellipsometer installiert und geeignete Fit-Modelle entwickelt, anhand derer die Ellipsometer-Messungen ausgewertet und die optischen Konstanten sowie Schichtdicken der präparierten Schichten bestimmt werden können.
Die klinische Magnetresonanztomografie (MRT) operiert meist bei einer Magnetfeldstärke von 1,5 Tesla (T). Es halten jedoch immer mehr 3T MRT-Systeme Einzug
im klinischen Alltag und seit kurzem auch 7T Ganzkörper-MRT-Systeme in die Grundlagenforschung. Höhere Magnetfeldstärken führen grundsätzlich zum einem
verbesserten Signal-zu-Rausch- Verhältnis, welches sich gewinnbringend in eine erhöhte Ortsauflösung oder schnellere Bildaufnahme äußert. Ein Nachteil ist aber die dabei im Patienten deponierte Hochfrequenz-Energie (HF-Energie), welche quadratisch mit ansteigender Feldstärke zusammenhängt. Charakterisiert wird diese durch die
spezifische Absorptionsrate (SAR) und ist durch vorgegebene gesetzliche Grenzwerte beschränkt. Moderne, SAR-intensive MRT-Techniken (z.B. Multispinecho-Verfahren)
sind bereits bei 1,5T nahe den zulässigen SAR-Grenzwerten und somit nicht unverändert auf Hochfeld-Systeme übertragbar. In dieser Arbeit soll das Potential modularer
Hybrid-MRT-Techniken genutzt werden, um das SAR bei besonders SAR-intensiven MRT-Verfahren ohne signifikante Einbußen in der Bildqualität erheblich zu verringern. Die Hybrid-Techniken sollen in Verbindung mit zusätzlichen Methoden der SAR-Reduzierung den breiteren Einsatz SAR-intensiver MRT-Techniken an hohen Magnetfeldern ermöglichen. Ziel dieser Arbeit ist es, routinefähige und SAR-reduzierte MRT-Standard-Protokolle für neuroanatomische Humanuntersuchungen mit räumlicher Höchstauflösung bei Magnetfeldern von 3T und 7T zu etablieren.
Die Mikrostruktur von Zirkonoxid–Aluminiumoxid Keramiken wurde im Rasterelektronenmikroskop (REM) untersucht und mittels quantitativer Bildanalyse weiter charakterisiert. Die so erhaltenen spezifischen morphologischen Kennwerte wurden mit denen, die an dreidimensionalen Modellstrukturen äquivalent gewonnen wurden, verglichen. Es wurden modifizierte Voronoistrukturen benutzt, um die beteiligten Phasen in repräsentativen Volumenelementen (RVE) auf Voxelbasis zu erzeugen. Poren wurden an den Ecken und Kanten dieser Strukturen nachträglich hinzugefüg.
Nachdem alle relevanten Kennwerte der Modellstrukturen an die realen keramischen Mikrostrukturen angepasst wurden, musste das RVE für die Finite Element Simulationen (FES) geeignet vernetzt werden. Eine einfache Übernahme der Voxelstrukturen in hexaedrische Elemente führt zu sehr langen Rechenzeiten, und die erforderliche Genauigkeit der FES konnte nicht erreicht werden. Deshalb wurde zunächst eine adaptive Oberflächenvernetzung ausgehend von einem generally classed marching tetrahedra Algorithmus erzeugt. Dabei wurde besonderer Wert auf die Beibehaltung der zuvor angepassten Kennwerte gelegt. Um die Rechenzeiten zu verkürzen ohne die Genauigkeit der FES zu beeinträchtigen, wurden die Oberflächenvernetzungen dergestalt vereinfacht, dass eine hohe Auflösung an den Ecken und Kanten der Strukturen erhalten blieb, während sie an flachen Korngrenzen stark verringert wurde. Auf Basis dieser Oberflächenvernetzung wurden Volumenvernetzungen, inklusive der Abbildung der Korngrenzen durch Volumenelemente, erzeugt und für die FES benutzt. Dazu wurde ein FE-Modell zur Simulation der Impedanzspektren aufgestellt und validiert.
Um das makroskopische elektrische Verhalten der polykristallinen Keramiken zu simulieren, mussten zunächst die elektrischen Eigenschaften der beteiligten Einzelphasen gemessen werden. Dazu wurde eine Anlage zur Impedanzspektroskopie bis 1000 °C aufgebaut und verwendet. Durch weitere Auswertung der experimentellen Daten unter besonderer Berücksichtigung der Korngrenzeffekte wurden die individuellen Phaseneigenschaften erhalten.
Die Zusammensetzung der Mischkeramiken reichte von purem Zirkonoxid (3YSZ) bis zu purem Aluminiumoxid. Es wurde eine sehr gute Übereinstimmung zwischen den experimentellen und simulierten Werten bezüglich der betrachteten elektrischen, mechanischen und thermischen Eigenschaften erreicht. Die FES wurden verwendet, um die Einflüsse verschiedener mikrostruktureller Parameter, wie Porosität, Korngröße und Komposition, auf das makroskopische Materialverhalten näher zu untersuchen.
Ausgehend von mittels Molekularstrahlepitaxie im InGaAs/InAlAs/InP Materialsystem gewachsenen Lasermedien wurden monochromatische Quantenkaskadenlaser für die GasSensorik mit Emission im mittleren Infrarot entworfen, hergestellt und charakterisiert. Vorrangige Ziele waren hierbei die Entwicklung von leistungsstarken monomodigen Lasern im langwelligen Spektralbereich um 14 µm, sowie von Bauteilen mit weiter und schneller spektraler Abstimmbarkeit.
Für den Entwurf der Laserstege wurde zunächst die zeitliche Entwicklung der Temperaturverteilung für verschiedene Varianten von Wellenleitern sowohl im gepulsten als auch im kontinuierlichen Betrieb simuliert. Anhand der berechneten thermischen Bauteilwiderstände konnten so geeignete Prozessparameter für die Herstellung der Laserstrukturen ermittelt werden
Zur Herstellung von monochromatischen DFB-Lasern auf Basis eines MesaWellenleiters mit Seitenwandgittern wurde ein Prozess entwickelt, der sich - im Vergleichzu gängigen Verfahren zur Strukturierung von DFB-Gittern - durch eine stark reduzierte Anzahl an Verfahrenschritten und eine schnelle und einfache Durchführbarkeit auszeichnet. Für Laser mit 4 mm Länge und 14 µm mittlerer Breite wurde eine Spitzenleistung über 200 mW bei einer externen Effizienz von 330 mW/A und einer Schwellstromdichte von 2,1 kA/cm^2 bei Raumtemperatur bestimmt.
DFB-Laser um 14 µm, welche - durch die große Wellenlänge bedingt – höhere Schwellstromdichten aufweisen, wurden dagegen auf Basis von nasschemisch geätzten Doppelkanal-Wellenleitern mit in die Oberseite des Steges geätzten Gittern und dickem Gold auf den Stegflanken hergestellt, um eine bessere laterale Wärmeabfuhr zu erreichen. Basierend auf der Analyse des Strahlprofils und des Emissionsspektrums war trotz der großen Stegbreite ausschließlich Betrieb auf der Grundmode zu beobachten. So konnte eine Spitzenleistung von 810 mW bei einer Schwellstromdichte von 4,3 kA/cm^2 bei Raumtemperatur erreicht werden.
Um eine größere spektrale Abstimmbarkeit zu erreichen als dies mit DFB-Lasern möglich ist, wurde ein Lasertyp auf Basis von zwei gekoppelten Fabry-P erot Kavitäten entworfen, hergestellt und untersucht. Mit diesem Konzept konnte über eine geringe Stromvariation ein Umschalten zwischen verschiedenen Resonanzen erreicht werden, was bei konstanter Temperatur der Wärmesenke um Raumtemperatur einen Abstimmbereich von 5,2 cm^−1 ermöglichte. Unter Einbeziehung einer Variation der Temperatur der Wärmesenke konnte monomodige Emission in einem Spektralbereich von 52 cm^−1 erreicht und die Tauglichkeit der Laser für die Gas-Sensorik anhand einer Absorptionsmessung an Ammoniak demonstriert werden.
Da die monomodige Spitzenleistung dieser Laser jedoch konzeptbedingt auf wenige mW beschränkt war, wurde für den Einsatz weit abstimmbarer Laser in der Spurengasanalytik im letzten Teil der Arbeit ein anderer Lasertyp mit flachgeätztem Bragg-Reflektor entwickelt. Durch sorgfältige Wahl der Gitterparameter und ein spezielles Puls-Schema wurde eine über 30 cm^−1 quasi-kontinuierlich abstimmbare, monomodige Emission erreicht. Die Stabilität und die spektrale Reinheit des Laserlichts mit einer Seitenmodunterdrückung von mehr als 30 dB konnte anhand von zeitaufgelösten Messungen des Abstimmvorgangs und durch ein Absorptionsexperiment mit Ethen belegt werden. Die erzielte spektrale Auflösung war durch die Messelektronik begrenzt und betrug 0,0073 cm^-1. Zudem ergab sich auch die Möglichkeit einer Analyse des thermischen Übersprechens, welche einen vernachlässigbaren Einfluss für den Pulsbetrieb der Laser zeigte und eine moderate Erwärmung benachbarter Segmente um 10% des für das vorsätzlich beheizte Segment gemessenen Wertes. Des Weiteren konnte dank der Möglichkeit zur unabhängigen Strominjektion in verschiedene Sektionen die Temperaturabhängigkeit von Verstärkung und Absorption im Resonator untersucht werden. Herausstechende Eigenschaften dieser Laser wie die Verringerung der gepulsten Chirprate im Vergleich zu DFB-Lasern um den Faktor 3 konnten anhand von systematischen Untersuchungen mit einer Vielzahl von Bauteilen analysiert und auf die zeitlicheTemperaturentwicklung bzw. die räumliche Temperaturverteilung im Lasersteg zurückgeführt werden. Die optische Spitzenleistung von 600 mW und externe Effizienzen bis 300mW/A sollten auch den Einsatz in der Spurengasanalyse erlauben, die hohe Geschwindigkeit mit der die Emissionswellenlänge variiert werden kann, überdies die Untersuchung der Reaktionskinetik in der Gasphase.
Als erste kommerziell verfügbare Technologie der Quanteninformation ermöglicht die Quanten-Schlüsselverteilung eine sichere Datenübertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschränkte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlüssels verwendet werden. Die hierfür benötigten nicht-klassischen Photonen-Zustände können durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekülen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu können. Quantenpunkte sind somit prädestiniert für die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgeprägte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustände analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflösende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgeführt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung außerhalb einer geschützten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Für die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Pérot Mikrosäulenresonatoren, deren Design bezüglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte für diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als äußerst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden können. Sowohl bezüglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlüsselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Übertragungsdistanzen durchgeführt. In beiden Fällen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszuständen aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgeführt im Labormaßstab in Würzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Länge von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die höchste dabei erzielte ausgesiebte Schlüsselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhältnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlüsselverteilung wurde mittels zweier Teleskope über eine Distanz von 500 m in der Münchner Innenstadt zwischen den Dächern zweier Gebäude der Ludwig-Maximilians-Universität realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme für die Quantenkommunikation dar.
Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und die Anfertigung eines 3D Erdfeld-NMR Tomographen, um damit die benötigte Technik der MR eines MR-MPI-Tomographen am Lehrstuhl zu etablieren. Daraufhin wurden alle nötigen Komponenten für ein komplettes 3D Erdfeld-NMR-System entwickelt, gebaut und getestet. Mit diesem Wissen wurde in enger Zusammenarbeit mit der MPI-Arbeitsgruppe am Lehrstuhl ein multimodaler MR-MPI-Tomograph angefertigt und die prinzipielle Machbarkeit der technischen Kombination dieser zwei Modalitäten (MRT/MPI) in einer einzigen Apparatur gezeigt.
Auf diesem Entwicklungsweg sind zusätzlich innovative Systemkomponenten entstanden, wie der Bau eines neuen Präpolarisationssystems, mit dem das Präpolarisationsfeld kontrolliert und optimiert abgeschaltet werden kann. Des Weiteren wurde ein neuartiges 3D Gradientensystem entwickelt, das parallel und senkrecht zum Erdmagnetfeld ausgerichtet werden kann, ohne die Bildgebungseigenschaften zu verlieren. Hierfür wurde ein 3D Standard-Gradientensystem mit nur einer weiteren Spule, auf insgesamt vier Gradientenspulen erweitert. Diese wurden entworfen, gefertigt und anhand von Magnetfeldkarten ausgemessen. Anschließend konnten diese Ergebnisse mit der hier präsentierten Theorie und den Simulationsergebnissen übereinstimmend verglichen werden.
MPI (Magnetic Particle Imaging) ist eine neue Bildgebungstechnik mit der nur Kontrastmittel detektiert werden können. Das hat den Vorteil der direkten und eindeutigen Detektion von Kontrastmitteln, jedoch fehlt die Hintergrundinformation der Probe. Wissenschaftliche Arbeiten prognostizieren großes Potential, die Hintergrundinformationen der MRT mit den hochauflösenden Kontrastmittelinformationen mittels MPI zu kombinieren. Jedoch war es bis jetzt nicht möglich, diese beiden Techniken in einer einzigen Apparatur zu etablieren. Mit diesem Prototyp konnte erstmalig eine MR-MPI-Messung ohne Probentransfer durchgeführt und die empfindliche Lokalisation von Kontrastmittel mit der Überlagerung der notwendigen Hintergrundinformation der Probe gezeigt werden. Dies ist ein Meilenstein in der Entwicklung der Kombination von MRT und MPI und bringt die Vision eines zukünftigen, klinischen, multimodalen MR-MPI-Tomographen ein großes Stück näher.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonatoren und deren vertikalen und lateralen Emissionseigenschaften. Quantenpunkte sind nanoskopische Strukturen, in denen die Beweglichkeit der Ladungsträger unterhalb der de-Broglie-Wellenlänge eingeschränkt ist, wodurch die elektronische Zustandsdichte diskrete Werte annimmt. Sie werden daher auch als künstliche Atome bezeichnet. Um die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte zu modifizieren, werden sie im Rahmen dieser Arbeit als aktive Schicht in Mikrosäulenresonatoren eingebracht. Diese bestehen aus einer GaAs lambda-Kavität, die zwischen zwei Braggspiegeln aus alternierenden GaAs und AlAs Schichten eingefasst ist. Diese Resonatoren bieten sowohl eine vertikale Emission über Fabry-Perot Moden, als auch eine laterale Emission über Flustergaleriemoden. Die Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen den Resonatormoden und lokalisierten Ladungsträgern in den Quantenpunkten, genannt Exzitonen, kann in zwei Regime unterteilt werden. Im Regime der starken Kopplung wird der spontane Emissionsprozess in einem Quantenpunkt reversibel und das emittierte Photon kann wieder durch den Quantenpunkt absorbiert werden. Die theoretische Beschreibung der Kopplung eines Exzitons an die Resonatormode erfolgt über das Jaynes-Cummings Modell und kann im Tavis-Cummings Modell auf mehrere Emitter erweitert werden. Ist die Dämpfung des Systems zu gross, so befindet man sich im Regime der schwachen Kopplung, in dem die Emissionsrate des Quantenpunkts durch den Purcell-Effekt erhöht werden kann. In diesem Regime können Mikrolaser mit hohen Einkopplungsraten der spontanen Emission in die Resonatormode und niedrigen Schwellpumpströmen realisiert werden. Zur Charakterisierung der Proben werden vor allem die Methoden der Mikro-Elektrolumineszenz und der Photonenkorrelationsmessungen eingesetzt.
Die vorliegende Arbeit demonstriert an Hand von verschiedenen Modellsystemen wie detailliert sich die grundlegenden Eigenschaften molekularer Adsorbate mit der winkelaufgelösten Photoemission erkunden lassen. Die von Peter Puschnig et al. vorgestellte Verknüpfung zwischen Photoemissionsintensität und den Molekülorbitalen im Grundzustand mittels einer Fouriertransformation war dabei entscheidend, um die verschiedenen physikalischen Effekte einordnen und verstehen zu können. Während für Coronen oder HBC die Orbitale im Grundzustand sehr gut zum Experiment passen, lassen sich für PTCDA und NTCDA einige Abweichungen von der DFT-Rechnung auf Basis der (semi-)lokalen GGA- oder LDA-Funktionale erkennen, die sich bei Messungen mit s-Polarisation hervorheben lassen. Diese können auf den Einfluss des Endzustandes in der Photoemission zurückgeführt werden. Im Rahmen der Dysonorbitale lassen sich die dafür verantwortlichen Relaxationseffekte zwischen dem N-Elektronensystem des Moleküls im Grundzustand und dem (N-1)-Elektronensystem des zurückbleibenden Kations explizit beschreiben. Die Berechnung des Photoemissionssignals mittels Fouriertransformation des Grundzustandes kann darüber hinaus weitere physikalische Effekte nicht korrekt berücksichtigen. Erste Anzeichen hierfür konnten am PTCDA-HOMO bei einer Photonenenergie von 27 eV und s-Polarisation detektiert werden. Darüber hinaus kann die Näherung des Photoelektronenendzustands als ebene Welle den beobachteten zirkularen Dichroismus am HOMO und LUMO von PTCDA nicht erklären. Erst in der Erweiterung durch eine Partialwellenzerlegung des Photoelektronenendzustands tritt ein dichroisches Signal in der theoretischen Beschreibung auf. Für das delokalisierte pi-Elektronensystem von PTCDA ist aber selbst diese Verfeinerung noch nicht ausreichend, um das Experiment korrekt beschreiben und weitere Eigenschaften vorhersagen zu können. Qualitativ lassen sich die Veränderungen im CDAD bei der Transformation um 90° für HOMO und LUMO mit einem gruppentheoretischen Ansatz verstehen. Damit ist es möglich, den molekularen Zuständen ihre irreduzible Darstellung zuzuweisen, worüber sich für PTCDA die Verteilung der quantenmechanischen Phase rekonstruieren lässt. Dies ist deshalb äußerst bemerkenswert, da üblicherweise in physikalischen Experimenten nur die Intensität und keine Informationen über die Phase messbar sind. Damit können die Photoemissionsmessungen im k||-Raum vollständig in den Realraum transformiert werden, wodurch die laterale Ortsinformation über die höchsten besetzen Molekülorbitale von PTCDA zugänglich wird. Neben der Bestimmung der molekularen Orbitale, deren Struktur von der Anordnung der Atome im Molekül dominiert wird, enthält die winkelaufgelöste Photoemission Informationen über die Adsorbat-Substrat-Wechselwirkung. Für hoch geordnete Monolagen ist es möglich, die verschiedenen Verbreiterungsmechanismen zu trennen und zu analysieren. Bei den untersuchten Systemen sind die Verbreiterungen aufgrund von unterschiedlichen Adsorptionsplätzen oder Probeninhomogenitäten ebenso wie die experimentelle Auflösung der 2D-Analysatoren vernachlässigbar gegenüber Lebensdauereffekten und evtl. Verbreiterung aufgrund von Dispersionseffekten. Bereits bei den äußerst schwach wechselwirkenden Systemen Coronen auf Ag(111) und Au(111) unterscheiden sich die beiden Systeme in ihrer Lorentzverbreiterung beim HOMO. In erster Näherung lässt sich dies auf eine Lebensdauer des entstandenen Photolochs zurückführen, welches je nach Stärke der Substratkopplung unterschiedlich schnell mit Substratelektronen aufgefüllt werden kann. Die Lorentzbreite als Indikator für die Wechselwirkung bzw. Hybridisierungsstärke zeigt für die Systeme mit Ladungstransfer vom Substrat in das Molekül eine sehr viel größere Verbreiterung. Zum Beispiel beträgt die Lorentzbreite des LUMO für NTCDA/Ag(110) FWHM=427 meV, und somit eine mehr als fünfmal so große Verbreiterung als für das HOMO von Coronen/Au(111). Diese starke Verbreiterung geht im Fall von NTCDA/Ag(110) wie auch bei den untersuchten Systemen NTCDA/Cu(100) und PTCDA/Ag(110) einher mit einem Ladungstransfer vom Substrat ins Molekül, sowie mit der Ausbildung eines zusätzlichen charakteristischen Signals in der Winkelverteilung des LUMO, dem Hybridisierungszustand bei kx,y=0Å-1. Die Intensität dieses Zustands korreliert bei den Systemen NTCDA auf Cu(100) bzw. auf Ag(110) jeweils mit der Lorentzbreite des LUMO-Zustands. Die Hybridisierung zwischen Molekül und Substrat hat noch weitere Auswirkungen auf die beobachtbaren physikalischen Eigenschaften. So führt die starke Hybridisierung mit dem Substrat wiederum dazu, dass sich die intermolekulare Dispersion für die Elektronen im LUMO-Zustand deutlich verstärkt. Der direkte Überlapp der Wellenfunktionen ist im System PTCDA/Ag(110) laut DFT-Rechnungen relativ klein und führt lediglich zu einer Bandbreite von 60 meV. Durch die Hybridisierung mit den delokalisierten Substratbändern erhöht sich der Grad der Delokalisierung im LUMO-Zustand, d.h. die Bandbreite steigt auf 230 meV, wie das Experiment bestätigt. Im Gegensatz zu früheren STM/STS-basierten Messungen [Temirov2006] kann mit der Kombination aus DFT-Rechnung und ARPES-Experiment eindeutig nachgewiesen werden, dass das Substrat im Fall von PTCDA/Ag(110) die Bandbreite verstärken kann, sodass sich die effektive Masse der Lochladungsträger von meff=3,9me auf meff=1,1me reduziert. Im Blick auf die eingangs gestellte Frage, ob sich molekulare Adsorbate eher wie isolierte Moleküle oder als periodische Festkörper beschreiben lassen, kommt diese Arbeit auf ein differenziertes Ergebnis. In den Impulsverteilungen, die sich aus der Form der molekularen Wellenfunktionen ableiten lassen, spiegelt sich eindeutig der isolierte molekulare Charakter wieder. Dagegen zeigt sich in der Energiedispersion E(k||) ein delokalisierter, blochartiger Charakter, und es konnte demonstriert werden, dass es zu einem Vermischen von Metall- und Molekülwellenfunktionen kommt. Molekulare Adsorbate sind also beides, isolierte Moleküle und zweidimensionale Kristalle mit delokalisierten Zuständen.
Die MRT hat sich in den letzten Jahren zu einem wichtigen Instrument in der Diagnostik von Herzerkrankungen entwickelt. Da sie ohne ionisierende Strahlung auskommt, stellt sie vor allem auch eine nichtinvasive Alternative zu den nuklearmedizinischen Verfahren und der Computertomographie dar. Im speziellen ermöglicht die kardiale MRT die ortsaufgelöste Darstellung des Herzens mit einer Vielzahl an Kontrasten. Neben der Morphologie können damit auch zahlreiche Funktionsparameter des Herzens, wie die Ejektionsfraktion des linken Ventrikels, oder die Viabilität und Perfusion des Herzmuskels untersucht werden. Atmung und Herzbewegung stellen allerdings große Anforderungen an die MR-Herzbildgebung. Die beiden Störfaktoren limitieren den Zeitraum, der zur Bildakquisition zur Verfügung steht und erzeugen so Konflikte zwischen räumlicher Auflösung, anatomischer Abdeckung, zeitlicher Auflösung und dem Signal-zu-Rausch-Verhältnis (SNR). Ferner ergibt sich für die meisten eingesetzten Verfahren eine erhöhte Komplexität. Die Bildgebungssequenzen müssen mittels EKG an den Herzrhythmus des Patienten angepasst und die Bildakquisitionen im Atemanhaltezustand durchgeführt werden. In manchen Fällen ist sogar eine Aufspaltung der Messung in mehrere Einzelakquisitionen nötig, was wiederum die Dauer der Untersuchungen verlängert und den Patientenkomfort reduziert.
Mit technischen Entwicklungen im Bereich der Gradienten und der Empfangsspulen sowie durch den Einsatz dedizierter Bildgebungstechniken konnten in den letzten Jahren signifikante Verbesserungen erzielt und der Stellenwert der MR-Bildgebung in der Herzdiagnostik erhöht werden. Von großer Bedeutung sind dabei auch Beschleunigungsverfahren wie die Parallele Bildgebung, die eine deutliche Verkürzung der Datenakquisition ermöglichen und so den Einfluss von Atmung und Herzbewegung wirksam reduzieren. Die Beschleunigung wird dabei grundsätzlich durch eine unvollständige Datenakquisition bzw. Unterabtastung des k-Raums erzielt, welche im Zuge der Bildrekonstruktion durch Ausnutzen zusätzlich vorhandener Informationen kompensiert wird. Bei der Parallelen Bildgebung ersetzen beispielsweise mehrere um das Objekt herum angeordnete Empfangsspulen die zum Teil unvollständig durchgeführte Gradientenbasierte Ortskodierung. Die Beschleunigungsverfahren sind allerdings wegen der verringerten Datenaufnahme auch immer mit einer Reduktion des SNR verbunden.
Eine alternative Strategie zur Beschleunigung der 2D-Bildgebung mit mehreren Schichten stellt die simultane Multischichtbildgebung mit Multi-Slice Controlled Aliasing In Parallel Imaging Results In Higher Acceleration(MS-CAIPIRINHA) dar. Anders als bei der konventionellen Parallelen Bildgebung wird die Beschleunigung hier nicht durch eine reduzierte Datenaufnahme erzielt. Vielmehr werden Multiband-RF-Pulse eingesetzt, um die Spins in mehreren Schichten gleichzeitig anzuregen. Durch Anwenden schichtspezifischer RF-Phasenzyklen wird die Phase der Spins individuell in jeder Schicht moduliert, wodurch sich eine gegenseitige Verschiebung der Schichten im FOV ergibt. Die Verschiebung erleichtert die Separation der gleichzeitig angeregten Schichten mit Verfahren der Parallelen Bildgebung. Sie erlaubt außerdem eine Minimierung der bei der Rekonstruktion entstehenden Rauschverstärkung. Die Multischichtbildgebungstechnik zeichnet sich gegenüber der konventionellen Parallelen Bildgebung durch ein wesentlich höheres SNR und durch eine Bildrekonstruktion mit geringeren Rekonstruktionsfehlern aus.
In dieser Dissertation wurden verschiedene Strategien zur Anwendung von MS-CAIPIRINHA in der MRT des Herzens präsentiert sowie ihre Vorund Nachteile gegenübergestellt. Im Allgemeinen ermöglichen die vorgestellten Konzepte eine hinsichtlich des SNR sehr effiziente Erweiterung der
anatomischen Abdeckung. Unter anderem wurde eine Möglichkeit vorgestellt, mit der es uneingeschränkt gelingt, MS-CAIPIRINHA in der Bildgebung mit bSSFP-Sequenzen anzuwenden. Die Steady-State-Sequenz wird aufgrund ihres hohen intrinsischen SNR und vorteilhaften Kontrastverhaltens sehr häufig in der MRT des Herzens bei 1,5T eingesetzt. Wie auch die simultane Multischichtbildgebung erfordert sie zum Halten der Magnetisierung im stationären Zustand die Applikation eines dedizierten RF-Phasenzyklus während der Datenakquisition. Der Phasenzyklus der Sequenz ist allerdings nicht ohne Weiteres mit den Phasenzyklen der Multischichttechnik kompatibel, so dass eine Verknüpfung der beiden Verfahren bisher nur durch Aufspalten der Bildakquisition in mehrere Teilmessungen gelang. Mit dem in Kapitel 5 vorgestellten Konzept ist diese zumeist impraktikable Segmentierung nicht mehr erforderlich. Generalisierte RF-Phasenzyklen, die sowohl die Anforderungen der Sequenz, als auch die der Multischichtbildgebung erfüllen, ermöglichen eine uneingeschränkte Anwendung der Multischichttechnik in der Bildgebung mit bSSFP oder vergleichbaren Steady-State-Sequenzen. Die Multischichttechnik ist damit auch bei Untersuchungen in Echtzeit oder mit Magnetisierungspräparation – Verfahren, die unter anderem in der MR-Herzdiagnostik Verwendung finden – einsetzbar. Anhand von Echtzeit-, Cine- und First-Pass-Herzperfusionsuntersuchungen am menschlichen Herzen konnte die Anwendbarkeit des Konzepts erfolgreich demonstriert werden. Durch die Akquisition zweier Schichten in der Zeit, die normalerweise zur Bildgebung einer einzelnen Schicht benötigt wird, gelang eine Verdoppelung der anatomischen Abdeckung bei unverändert hoher Bildqualität. Bei den Herzperfusionsuntersuchungen konnten je RR-Intervall sechs Schichten akquiriert werden. Bei Echtzeit- und Cine-Messungen erlaubt das Konzept eine signifikante Reduktion der Anzahl der Atemanhaltezustände und dementsprechend eine wirksame Verkürzung der Patientenuntersuchung und eine Verbesserung des Patientenkomforts.
In Kapitel 6 wurde eine effiziente Strategie zur Anwendung der simultanen Multischichtbildgebung in der First-Pass-Herzperfusionsbildgebung bei 3T vorgestellt. Es wurde gezeigt, dass durch den Einsatz von MS-CAIPIRINHA mit Beschleunigungsfaktoren, die größer sind als die Anzahl der simultan angeregten Schichten, neben der anatomischen Abdeckung auch die räumliche Auflösung innerhalb der Bildgebungsschicht erhöht werden kann. Beide Verbesserungen sind für die MR-gestützte Diagnostik der Koronaren Herzerkrankung von Bedeutung. Während mit einer hohen räumlichen Auflösung subendokardiale und transmurale Infarktareale unterschieden werden können, erleichtert eine hohe anatomische Abdeckung die genaue Eingrenzung hypoperfundierter Bereiche. Das grundsätzliche Prinzip der vorgestellten Strategie besteht in der Kombination zweier unterschiedlicher Beschleunigungsansätze: Zur Verbesserung der anatomischen Abdeckung kommt die simultane Multischichtbildgebung zum Einsatz. Zusätzlich zur gleichzeitigen Anregung mehrerer Schichten wird der k-Raum regelmäßig unterabgetastet. Die dabei erzielte Beschleunigung wird zur Verbesserung der räumlichen Auflösung eingesetzt. Die Bildrekonstruktion erfolgt mit Verfahren der Parallelen Bildgebung. Der Vorteil des Konzepts liegt insbesondere im vollständigen Erhalt der Datenakquisitionszeit gegenüber einer unbeschleunigten Messung mit Standardabdeckung und -auflösung. Anders als bei konventionellen Beschleunigungsverfahren wirken sich lediglich die Verkleinerung der Voxelgröße sowie die Rauschverstärkung der Bildrekonstruktion SNR-reduzierend aus. Die Rauschverstärkung wird dabei, durch die gegenseitige Verschiebung der simultan angeregten Schichten im FOV, so gering wie möglich gehalten. Die Anwendbarkeit des Konzepts konnte anhand von Simulationen sowie Untersuchungen an Probanden und Herzinfarktpatienten erfolgreich demonstriert werden. Simultanes Anregen zweier Schichten und 2,5-faches Unterabtasten des k-Raums ermöglichte die Durchführung von Untersuchungen mit einer anatomischen Abdeckung von sechs bis acht Schichten je RR-Intervall und einer räumlichen Auflösung von 2,0×2,0×8,0mm3. Es konnte gezeigt werden, dass die angewandte GRAPPA-Rekonstruktion, trotz der effektiv fünffachen Beschleunigung, robust und im Wesentlichen mit geringer Rauschverstärkung durchführbar ist. Bildqualität und SNR waren für eine sektorweise Absolutquantifizierung der Myokardperfusion ausreichend, während die hohe räumliche Auflösung die Abgrenzung kleiner subendokardialer Perfusionsdefizite ermöglichte. Aufgrund seiner großen Flexibilität und recht einfachen Implementierbarkeit ist das Beschleunigungskonzept vielversprechend hinsichtlich einer Anwendung in der klinischen Routine. Die diesbezügliche Tauglichkeit ist allerdings in weiterführenden Patientenstudien noch zu evaluieren.
Alternativ zu diesem Konzept wurde in Kapitel 7 noch eine weitere, ebenfalls auf MS-CAIPIRINHA basierende Strategie für die First-Pass-Herzperfusionsbildgebung bei 3T mit großer anatomischer Abdeckung und hoher räumlicher Auflösung vorgestellt. Wie zuvor bestand die Grundidee des Konzepts darin, MS-CAIPIRINHA mit Beschleunigungsfaktoren anzuwenden, welche größer sind als die Anzahl der simultan angeregten Schichten und die Vergrößerung der anatomischen Abdeckung durch simultanes Anregen mehrerer Schichten zu realisieren. Um allerdings die bei der Bildrekonstruktion und Schichtseparation entstehende Rauschverstärkung zu minimieren, wurde zur Verbesserung der räumlichen Auflösung innerhalb der Schicht das nichtlineare Beschleunigungsverfahren Compressed Sensing zum Einsatz gebracht. Die erst in den letzten Jahren entwickelte Technik ermöglicht die exakte Rekonstruktion zufällig unterabgetasteter Daten, sofern bekannt ist, dass sich das rekonstruierte Bild in eine wohldefinierte sparse Darstellung überführen lässt. Neben der Erreichbarkeit hoher Beschleunigungsfaktoren bietet Compressed Sensing den Vorteil einer Bildrekonstruktion ohne signifikante Rauscherhöhung. Zur Einbindung des Verfahrens in das Multischichtbildgebungskonzept erfolgt die für die Verbesserung der Auflösung nötige Unterabtastung des k-Raums, zufällig und inkohärent. Zur Bildrekonstruktion sind zwei Teilschritte erforderlich. Im ersten Teilschritt werden die durch die zufällige Unterabtastung entstandenen inkohärenten Artefakte mit Compressed Sensing entfernt, im zweiten die gleichzeitig angeregten Schichten mit Verfahren der Parallelen MRT separiert. Es konnte gezeigt werden, dass die Kombination aus Compressed Sensing und MS-CAIPIRINHA eine Reduktion der inhomogenen Rauschverstärkung ermöglicht und zur Durchführung von qualitativen First-Pass-Herzperfusionsuntersuchungen mit einer Abdeckung von sechs bis acht Schichten je RR-Intervall sowie einer räumlichen Auflösung von 2,0 × 2,0 × 8,0mm3 geeignet ist. Des Weiteren konnte gezeigt werden, dass das angewandte Multischicht-Bildgebungskonzept einer Anwendung des entsprechenden Compressed-Sensing-Konzepts ohne simultane Multischichtanregung überlegen ist. Es stellte sich allerdings auch heraus, dass die rekonstruierten Bilder mit systematischen Fehlern behaftet sind, zu welchen auch ein signifikanter rekonstruktionsbedingter Verlust an zeitlicher Auflösung zählt. Dieser kann zu einer Verzerrung quantitativ bestimmter Perfusionswerte führen und verhindert so robuste quantitative Messungen der Myokardperfusion. Es ist außerdem davon auszugehen, dass auch abrupte Signalveränderungen, die bei Arrhythmien oder Bewegung auftreten, nur sehr ungenau rekonstruiert werden können. Die Systematischen Rekonstruktionsfehler konnten anhand zweier Verfahren, einer Monte-Carlo-Simulation sowie einer Analyse der lokalen Punktantworten präzise Untersucht werden. Die beiden Analysemethoden ermöglichten einerseits die genaue Bestimmung systematischer und statistischer Abweichungen der Signalamplitude und andererseits die Quantifizierung rekonstruktionsbedingter zeitlicher und räumlicher Auflösungsverluste. Dabei konnte ein Mangel an Sparsität als grundlegende Ursache der Rekonstruktionsfehler ermittelt werden. Die bei der Analyse eingesetzten Verfahren erleichtern das Verständnis von Compressed Sensing und können beispielsweise bei der Entwicklung nichtlinearer Beschleunigungskonzepte zur Bildqualitätsanalyse eingesetzt werden.
Das Ziel dieser Promotion ist der Aufbau eines dreMR Setups für einen klinischen 1,5T Scanner, das die Relaxations-Dispersions-Bildgebung ermöglicht, und die anschließende Ergründung von möglichst vielen Anwendungsfeldern von dreMR. Zu der Aufgabe gehört die Bereitstellung der zugrunde liegenden Theorie, der Bau des experimentellen Setups (Offset-Spule und Stromversorgung) sowie die Programmierung der nötigen Software. Mit dem gebauten Setup konnten zwei große Anwendungsfelder — dreMR Messungen mit und ohne Kontrastmitteln — untersucht werden.
In dieser Arbeit wurden Einzel-Quantenpunkt-Speichertransistoren im Experiment untersucht und wesentliche Ergebnisse durch Modellierung nachgebildet. Der Einzel-Quantenpunkt-Speichertransistor ist ein Bauelement, welches durch eine neuartige Verfahrensweise im Schichtaufbau und bei der Strukturierung realisiert wurde. Hierbei sind vor allem zwei Teilschritte hervorzuheben: Zum einen wurde das Speicherelement aus positionskontrolliert gewachsenen InAs Quantenpunkten gebildet. Zum anderen wurden durch eine spezielle Trockenätztechnik schmale Ätzstrukturen erzeugt, welche sehr präzise an der lateralen Position der Quantenpunkte ausgerichtet war. Durch diese Verfahrensweise war es somit möglich, Transistorstrukturen mit einzelnen Quantenpunkten an den charakteristischen Engstellen des Kanals zu realisieren.
In dieser Arbeit wurden für spezielle Anwendungen an klinischen MR-Geräten optimierte Phased-Array-Spulen entwickelt. Das Ziel war, durch die Verwendung neuer Spulen entweder neue Anwendungsgebiete für klinische MR-Geräte zu eröffnen oder bei bestehenden Applikationen die Diagnosemöglichkeiten durch eine Kombination von höherem SNR und kleineren g-Faktoren im Vergleich zu bestehenden Spulen zu verbessern. In Kapitel 3 wurde untersucht, ob es durch den Einsatz neu entwickelter, dedizierter Kleintierspulen sinnvoll möglich ist, Untersuchungen an Kleintieren an klinischen MR-Geräten mit einer Feldstärke von 1,5T durchzuführen. Der Einsatz dieser Spulen verspricht dem klinischen Anwender Studien an Kleintieren durchführen zu können, bei denen er den gleichen Kontrast wie bei einer humanen Anwendung erhält und gleichzeitig Kontrastmittel sowie Sequenzen, die klinisch erprobt sind, einzusetzen. Durch die gewählten geometrischen Abmessungen der Spulen ist es möglich, Zubehör von dedizierten Tier-MR-Geräten, wie z. B. Tierliegen oder EKG- bzw. Atemtriggereinheiten, zu verwenden. Durch Vorversuche an für Ratten dimensionierten Spulen wurden grundlegende Zusammenhänge zwischen verwendetem Entkopplungsmechanismus und SNR bzw. Beschleunigungsfähigkeit erarbeitet. Für Ratten wurde gezeigt, dass in akzeptablen Messzeiten von unter fünf Minuten MR-Messungen des Abdomens in sehr guter Bildqualität möglich sind. Ebenfalls gezeigt wurde die Möglichkeit durch den Einsatz von paralleler Bildgebung sowie Kontrastmitteln hochaufgelöste Angiographien durchzuführen. Es stellte sich heraus, dass bei 1,5T dedizierte Mäusespulen bei Raumtemperatur von den SNR-Eigenschaften am Limit des sinnvoll Machbaren sind. Trotzdem war es möglich, auch für Mäuse ein 4-Kanal-Phased-Array zu entwickeln und den Einsatz bei kontrastmittelunterstützten Applikationen zu demonstrieren. Insgesamt wurde gezeigt, dass durch den Einsatz von speziellen, angepassten Kleintierspulen auch Tieruntersuchungen an klinischen MR-Geräten mit niedriger Feldstärke durchführbar sind. Obwohl sich die Bestimmung der Herzfunktion an MR-Geräten im klinischen Alltag zum Goldstandard entwickelt hat, ist die MR-Messung durch lange Atemanhaltezyklen für einen Herzpatienten sehr mühsam. In Kapitel 4 wurde deswegen die Entwicklung einer 32-Kanal-Herzspule beschrieben, welche den Komfort für Patienten deutlich erhöhen kann. Schon mit einem ersten Prototypen für 3T war es möglich, erstmals Echtzeitbildgebung mit leicht reduzierter zeitlicher Auflösung durchzuführen und damit auf das Atemanhalten komplett zu verzichten. Dies ermöglicht den Zugang neuer Patientengruppen, z. B. mit Arrythmien, zu MR-Untersuchungen. Durch eine weitere Optimierung des Designs wurde das SNR sowie das Beschleunigungsvermögen signifikant gesteigert. Bei einem Beschleunigungsfaktor R = 5 in einer Richtung erhält man z. B. gemittelt über das gesamte Herz ein ca. 60 % gesteigertes SNR zu dem Prototypen. Die Kombination dieser Spule zusammen mit neuentwicklelten Methoden wie z. B. Compressed- Sensing stellt es in Aussicht, die Herzfunktion zukünftig in der klinischen Routine in Echtzeit quantifizieren zu können. In Kapitel 5 wurde die Entwicklung einer optimierten Brustspulen für 3T beschrieben. Bei Vorversuchen bei 1,5T wurden Vergleiche zwischen der Standardspule der Firma Siemens Healthcare und einem 16-Kanal-Prototypen durchgeführt. Trotz größerem Spulenvolumen zeigt die Neuentwicklung sowohl hinsichtlich SNR als auch paralleler Bildgebungseigenschaften eine signifikante Verbesserung gegenüber der Standardspule. Durch die Einhaltung aller Kriterien für Medizinprodukte kann diese Spule auch für den klinischen Einsatz verwendet werden. Mit den verbesserten Eigenschaften ist es beispielsweise möglich, bei gleicher Messdauer eine höhere Auflösung zu erreichen. Aufgrund des intrinsischen SNR-Vorteils der 3 T-Spule gegenüber der 1,5 T-Spule ist es dort sogar möglich, bei höheren Beschleunigungsfaktoren klinisch verwertbare Schnittbilder zu erzeugen. Zusammenfassend wurden für alle drei Applikationen NMR-Empfangsspulen entwickelt, die im Vergleich zu den bisher verfügbaren Spulen, hinsichtlich SNR und Beschleunigungsvermögen optimiert sind und dem Anwender neue Möglichkeiten bieten.
Stoffe mit schnell zerfallendem Magnetresonanz (MR)-Signal sind mit herkömmlichen MR- Sequenzen nicht darstellbar. Solche Stoffe haben meist starke Bindungen, wie im menschlichen Körper beispielsweise Sehnen, Bänder, Knochen oder Zähne. In den letzten Dekaden wurden spezielle Sequenzen mit ultrakurzer Echozeit entwickelt, die Signale von diesen Stoffen messen können. Messungen mit ultrakurzen Echozeiten eröffnen der Kernspintomographie neue Anwendungsgebiete. In dieser Doktorarbeit werden die in der Literatur bekannten Methoden zur Messung mit ultrakurzen Echozeiten untersucht und evaluiert. Es werden zwei neue, in dieser Arbeit entwickelte Ansätze vorgestellt, die es zum Ziel haben, bestehende Probleme der vorhandenen Methoden bei robuster Bildqualität zu lösen, ohne auf Hardwareänderungen am Kernspintomographen angewiesen zu sein. Die ’Gradient Optimized Single Point imaging with Echo time Leveraging’ (GOSPEL) Sequenz ist eine Single-Point-Sequenz, die im Vergleich zu den bekannten Single-Point-Sequenzen eine stark reduzierte Echozeit ermöglicht. Es wird gezeigt, dass dadurch ein deutlich besseres Signalzu-Rausch-Verhältnis (SNR) von Stoffen mit schnell zerfallendem Signal erreicht wird. Das Problem der sehr langen Messzeit bei Single-Point-Verfahren wird mit der ’Pointwise Encoding Time reduction with Radial Acquisition’ (PETRA) Sequenz gelöst. Bei diesem Ansatz wird der k-Raum-Außenbereich radial und das k-Raum-Zentrum single-point-artig abgetastet. Durch die Kombination beider Akquisitionsstrategien ist eine schnelle und robuste Bildgebung mit ultrakurzer Echozeit und ohne Hardwareänderungen möglich. Wie bei anderen Ansätzen sind bei der PETRA-Sequenz die Bildgebungsgradienten zum Anregungszeitpunkt bereites angeschaltet. Es wird untersucht, welchen Einfluss ungewollte Schichtselektionen auf die Bildgebung haben können und ein Korrekturalgorithmus entwickelt, mit dem sich dadurch entstehende Artefakte im Bild beheben lassen. Die Limitationen des Korrekturalgorithmus sowie mögliche Artefakte der PETRA-Sequenz werden untersucht und diskutiert. Erste Anwendungsbeispiele der PETRA-Sequenz bei verschiedenen Feldstärken und Applikationen werden demonstriert. Wie bei anderen Sequenzen mit ultrakurzen Echozeiten sind die Gradientenaktivitäten bei der PETRA- und GOSPEL-Sequenz gering, wodurch die Messung sehr leise sein kann. Lautstärkemessungen zeigen, dass bei Messungen mit der PETRA-Sequenz der Geräuschpegel um nur ein bis fünf dB(A) im Vergleich zum Hintergrundgeräuschpegel steigt. Es wird demonstriert, dass sich dadurch neue Anwendungsgebiete eröffnen könnten. Vergleichsmessungen zwischen einer T1-gewichteten PETRA- und einer MPRAGE-Messung weisen Bilder auf, die in Kontrast, Auflösung, SNR und Messzeit vergleichbar sind. Mit den in dieser Arbeit entwickelten Methoden konnten Probleme bestehender Ansätze gelöst und offene Fragen beantwortet werden. Die Ergebnisse können helfen, Applikationen von Sequenzen mit ultrakurzen Echozeiten in der klinischen Routine weiter zu etablieren.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren. Dazu wurden systematisch die optischen Eigenschaften - insbesondere die Linienbreite und die Feinstrukturaufspaltung der Emission einzelner Quantenpunkte - optimiert. Diese Optimierung erfolgt im Hinblick auf die Verwendung der Quantenpunkte in Lichtquellen zur Realisierung einer Datenübertragung, die durch Quantenkryptographie abhörsicher verschlüsselt wird. Ein gekoppeltes Halbleitersystem aus einem Mikroresonator und einem Quantenpunkt kann zur Herstellung von Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonen verwendet werden. In dieser Arbeit konnten positionierte Quantenpunkte skalierbar in Halbleiter-Mikroresonatoren integriert werden. In(Ga)As-Quantenpunkte auf GaAs sind ein häufig untersuchtes System und können heutzutage mit hoher Kristallqualität durch Molekularstrahlepitaxie hergestellt werden. Um die Emission der Quantenpunkte gerichtet erfolgen zu lassen und die Auskoppeleffizienz der Bauteile zu erhöhen, wurden Mikrosäulenresonatoren oder photonische Kristallresonatoren eingesetzt. Die Integration in diese Resonatoren erfolgt durch Ausrichtung an Referenzstrukturen, wodurch dieses Verfahren skalierbar. Die Strukturierung der Substrate für die Herstellung von positionierten Quantenpunkten wurde durch optische Lithographie und Elektronenstrahllithographie in Kombination mit unterschiedlichen Ätztechniken erreicht. Für den praktischen Einsatz solcher Strukturen wurde ein Kontaktierungsschema für den elektrischen Betrieb entwickelt. Zur Verbesserung der optischen Eigenschaften der positionierten Quantenpunkte wurde ein Wachstumsschema verwendet, das aus einer optisch nicht aktiven In(Ga)As-Schicht und einer optisch aktiven Quantenpunktschicht besteht. Für die Integration einzelner Quantenpunkte in Halbleiter-Mikroresonatoren wurden positionierte Quantenpunkte auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 200 nm bis zu 10 mum realisiert. Eine wichtige Kenngröße der Emission einzelner Quantenpunkte ist deren Linienbreite. Bei positionierten Quantenpunkten ist diese häufig aufgrund spektraler Diffusion größer als bei selbstorganisierten Quantenpunkten. Im Verlauf dieser Arbeit wurden unterschiedliche Ansätze und Strategien zur Überwindung dieses Effekts verfolgt. Dabei konnte ein minimaler Wert von 25 mueV für die Linienbreite eines positionierten Quantenpunktes auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 2 μm erzielt werden. Die statistische Auswertung vieler Quantenpunktlinien ergab eine mittlere Linienbreite von 133 mueV. Die beiden Ergebnisse zeugen davon, dass diese Quantenpunkte eine hohe optische Qualität besitzen. Die FSS der Emission eines Quantenpunktes sollte für die direkte Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen möglichst klein sein. Deswegen wurden unterschiedliche Ansätze diskutiert, um die FSS einer möglichst großen Zahl von Quantenpunkten systematisch zu reduzieren. Die FSS der Emission von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf (100)-orientiertem Galliumarsenid konnte auf einen minimalen Wert von 9.8 mueV optimiert werden. Ein anderes Konzept zur Herstellung positionierter Quantenpunkte stellt das Wachstum von InAs in geätzten, invertierten Pyramiden in (111)-GaAs dar In (111)- und (211)-In(Ga)As sollte aufgrund der speziellen Symmetrie des Kristalls bzw. der piezoelektrischen Felder die FSS verschwinden. Mit Hilfe von Quantenpunkten auf solchen Hochindex-Substraten konnten FSS von weniger als 5 mueV gemessen werden. Bis zu einem gewissen Grad kann die Emission einzelner Quantenpunkte durch laterale elektrische Felder beeinflusst werden. Besonders die beobachtete Reduzierung der FSS positionierter In(Ga)As-Quantenpunkte auf (100)-orientiertem GaAs von ca. 25 mueV auf 15 mueV durch ein laterales, elektrisches Feld ist viel versprechend für den künftigen Einsatz solcher Quantenpunkte in Quellen für verschränkte Photonen. Durch die Messung der Korrelationsfunktion wurde die zeitliche Korrelation der Emission von Exziton und Biexziton nachgewiesen und das Grundprinzip zum Nachweis eines polarisationsverschränkten Zustandes gezeigt. In Zusammenarbeit mit der Universität Tokyo wurde ein Konzept entwickelt, mit dem künftig Einzelquantenpunktlaser skalierbar durch Kopplung positionierter Quantenpunkte und photonischer Kristallkavitäten hergestellt werden können. Weiterhin konnte mit Hilfe eines elektrisch kontaktierten Mikrosäulenresonators bei spektraler Resonanz von Quantenpunktemission und Kavitätsmode eine Steigerung der spontanen Emission nachgewiesen werden. Dieses System ließ sich bei geeigneten Anregungsbedingungen auch als Einzelphotonenquelle betreiben, was durch den experimentell bestimmten Wert der Autokorrelationsfunktion für verschwindende Zeitdifferenzen nachgewiesen wurde.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Molekularstrahlepitaxie GaInNAs-Strukturen für mögliche Anwendungen in der Telekommunikation als GaAs-basierende Alternative für herkömmliche Laser auf InP-Substrat hergestellt und untersucht. Zunächst wurden durch Optimierung der Substrattemperaturmessung und RF-Plasmaquelle die Voraussetzungen für gutes GaInNAs-Wachstum geschaffen. Thermisches Ausheilen ist essentiell, um eine gute optische Qualität von GaInNAs-Strukturen zu erzielen. Man beobachtet einen signifikanten Einfluss von Ausheildauer und -temperatur. Exzessives Ausheilen bei zu hohen Temperaturen bzw. zu langen Zeiten führt, neben einer ebenso unerwünschten Blauverschiebung der Emission, wiederum zu einer Degradation der optischen Qualität, die sich in einer deutlichen Reduktion der Photolumineszenz(PL)-Intensität äußert. GaInNAs-Quantenfilm(QF)-Laser mit Emission um 1240 nm mit möglicher Anwendung als Pumplaser für Ramanverstärker wurden hergestellt und charakterisiert. Durch eine Optimierung des in-situ-Ausheilens dieser Laserstrukturen konnten Laser mit sehr niedrigen Schwellenstromdichten von deutlich unter 200 A/cm^2 hergestellt werden. Für eine möglichst hohe Ausgangsleistung wurde der Wirkungsgrad der Bauteile durch eine Optimierung der internen Verluste erhöht. Eine Reduktion der internen Verluste konnte durch eine Anpassung des Dotierprofils und die Verwendung von sogenannten Large-Optical-Cavities (LOCs) erreicht werden. Mit Hilfe des LOC-Designs konnten sehr niedrige interne Verluste von nur 0,5 1/cm bei einer internen Quanteneffizienz von nahezu 80 % erreicht werden. Mit optimierten Strukturen wurde stabiler Dauerstrichbetrieb bei Ausgangsleistungen von mehreren Watt über 1000~h ohne sichtbare Degradation demonstriert. Mit auf dem LOC-Design basierenden Lasern konnte schließlich eine sehr hohe Ausgangsleistung von ca. 9 W gezeigt werden. Anschließend wurden Untersuchungen zu Quantenpunkten (QPen) im Materialsystem GaInNAs vorgestellt. Mit steigendem Stickstoffgehalt beobachtet man eine Rotverschiebung der Emission bis auf 1,43 µm, allerdings gleichzeitig eine deutliche Degradation der optischen Qualität. Eine Untersuchung der QP-Morphologie ergibt eine Reduktion der Homogenität der QP-Größenverteilung, die sich im Auftreten zweier unterschiedlich großer QP-Ensembles äußert. Um diese Degradation der QPe zu vermeiden, wurde weiterhin auf den N-Einbau in den QPen verzichtet. Wider Erwarten führt der Verzicht auf N in den QPen nicht zu einer Blauverschiebung der Emission. Dieses Resultat konnte auf die veränderte QP-Morphologie zurückgeführt werden. Durch eine Erhöhung des N-Gehaltes im die QP überwachsenden QF wurde eine weitere deutliche Rotverschiebung der Emission erreicht. So konnte PL-Emission bei Raumtemperatur mit einem Emissionsmaximum bei 1600 nm demonstriert werden. Weiterhin wurden GaInNAs-QF-Strukturen für Laser im Wellenlängenbereich um 1550 nm untersucht. Da das Wachstum hier auf Grund des deutlich höheren, notwendigen N-Gehaltes wesentlich schwieriger wird, erfolgte zunächst eine detaillierte Untersuchung der wesentlichen Wachstumsparameter. Hierbei ist es essentiell, auch das Ausheilverhalten der jeweiligen Strukturen genau zu betrachten. Bei einer Untersuchung des Einflusses der Wachstumstemperatur auf GaInNAs-Teststrukturen wurden signifikante Unterschiede auch bei nur sehr geringen Änderungen in der Substrattemperatur von nur 10 °C festgestellt. Die beobachteten Effekte wurden vor dem Hintergrund des Modells der QP-ähnlichen Emitter diskutiert. Eine Variation des Arsen-Flusses zeigte einen deutlichen Einfluss auf die PL-Emission und vor allem auf das Ausheilverhalten. Das Ausheilverhalten lässt sich durch eine Anpassung des Arsen-Flusses maßgeschneidert anpassen. Während dem Überwachsen der aktiven Schicht mit Mantel- und Kontaktschicht kann es bereits zu einem Überausheilen der Strukturen kommen. Es wurden Laser mit niedrigen Schwellenstromdichten um 1 kA/cm^2 bis zu einer Wellenlänge von 1500 nm hergestellt. Für höhere Wellenlängen steigt die Schwellenstromdichte in den Bereich von 2 bis 3 kA/cm^2. Maximal wurde Laseremission bei über 1600 nm erreicht. Bei der Untersuchung der bei 1600 nm emittierenden Laserdioden wurde eine Verbreiterung der Laseremission zur hochenergetischen Seite auf bis zu 150 nm Bandbreite bei steigendem Betriebsstrom beobachtet. Dieser Effekt kann mit Hilfe des Modells der QP-ähnlichen Emitter verstanden werden. Unter Ausnutzung dieses Effekts wurden auf dem selben epitaktischen Material monomodige Distributed-Feedback(DFB)-Laser über einen Wellenlängenbereich von ca. 1500 nm bis 1600 nm gezeigt. Auf Basis der zuvor vorgestellten langwelligen Laserstrukturen mit niedrigen Schwellenstromdichten wurde erstmals Dauerstrichbetrieb von monomodigen DFB-Lasern im Bereich um 1500 nm und von multimodigen Stegwellenleiter-Lasern über 1500 nm im Materialsystems GaInNAs gezeigt.
Spin-Bahn-Kopplung in Grenzschichten: Mikroskopische Zusammenhänge und Strategien zur Manipulation
(2012)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Einfluss der Spin-Bahn-Kopplung (SBK) auf die zweidimensionale elektronische Struktur von Festkörperoberflächen und -grenzflächen. Aufgrund der strukturellen Inversionsasymmetrie kann die SBK in derartigen Systemen eine Spinaufspaltung der elektronischen Zustände herbeiführen und eine charakteristische impulsabhängige Spinstruktur induzieren (Rashba-Effekt). Die Studien in dieser Arbeit sind zum einen darauf gerichtet, das physikalische Verständnis der mikroskopischen Zusammenhänge, die die Spinaufspaltung und die Spinorientierung elektronischer Zustände an Grenzflächen bestimmen, zu verbessern. Des Weiteren sollen Möglichkeiten zur Manipulation der SBK durch kontrollierte Variationen chemischer und struktureller Grenzflächenparameter erforscht werden. Als Modellsysteme für diese Fragestellungen dienen die isostrukturellen Oberflächenlegierungen BiCu2 und BiAg2, deren elektronische Struktur mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie (ARPES) und spinaufgelöster ARPES untersucht wird. Die Resultate der Experimente werden mithilfe von ab initio-Rechnungen und einfacheren Modellbetrachtungen interpretiert. Die Arbeit schließt mit einer ausblickenden Präsentation von Experimenten zu dem topologischen Isolator Bi2Se3(0001). Vergleichende ARPES-Messungen zu BiAg2/Ag(111) und BiCu2/Cu(111) zeigen, dass bereits geringe Unterschiede in der Grenzschichtmorphologie die Größe der Spinaufspaltung in der elektronischen Struktur um ein Vielfaches verändern können. Zudem belegen spinaufgelöste Experimente eine invertierte Spinorientierung der elektronischen Zustände in BiCu2 im Vergleich mit dem Referenzsystem Au(111). Beide Resultate können durch eine theoretische Analyse des Potentialprofils und der elektronischen Ladungsverteilung senkrecht zu der Grenzfläche in Kombination mit einfachen Modellbetrachtungen verstanden werden. Es stellt sich heraus, dass Asymmetrien in der Ladungsverteilung das direkte mikroskopische Bindeglied zwischen der Spinstruktur des elektronischen Systems und den strukturellen und chemischen Parametern der Grenzschicht bilden. Weitergehende ARPES-Experimente zeigen, dass die spinabhängige elektronische Struktur zudem signifikant durch die Symmetrie des Potentials parallel zu der Grenzflächenebene beeinflusst wird. Eine Manipulation der SBK wird in BiCu2 durch die Deposition von Adatomen erreicht. Hierdurch gelingt es, die Spinaufspaltung sowohl zu vergrößern (Na-Adsorption) als auch zu verringern (Xe-Adsorption). ARPES-Experimente an dem ternären Schichtsystem BiAg2/Ag/Au(111) belegen erstmalig eine Kopplung zwischen elektronischen Bändern mit entgegengesetztem Spincharakter in einem zweidimensionalen System mit Spinaufspaltung (Interband-Spin-Bahn-Kopplung). Der zugrundeliegende Kopplungsmechanismus steht in bemerkenswerter Analogie zu den Auswirkungen der SBK auf die spinpolarisierte elektronische Struktur in ferromagnetischen Systemen. Variationen in der Schichtdicke des Ag-Substratfilms erlauben es, die Stärke der Interband-SBK zu manipulieren.
Die Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Charakterisierung von AlGaInP Quantenpunkten auf GaP und GaAs-Substrat. Auf Basis dieser Quantenpunkte wurden Halbleiterlaser auf GaAs hergestellt, welche bei Raumtemperatur zwischen 660 nm und 730 nm emittierten. Die Untersuchung von Breitstreifenlasern, welche aus diesen Strukturen gefertigt wurden, legen nahe, dass man mithilfe eines höheren Aluminiumanteils in größeren Quantenpunkten bei vergleichbarer Wellenlänge Laser mit besseren Eigenschaften realisieren kann. Weiterhin wurden in dieser Arbeit Quantenpunkten auf GaP-Substrat untersucht, welche in AlGaP eingebettet wurden. Da diese Quantenpunkte in Barrieren eingebettet sind, welche eine indirekte Bandlücke besitzen, ergibt sich ein nicht-trivialer Bandverlauf innerhalb dieser Strukturen. In dieser Arbeit wurden numerische 3D-Simulationen verwendet, um den Bandverlauf zu berechnen, wobei Verspannung und interne Felder berücksichtigt wurden und auch die Grundzustandswellenfunktionen ermittelt wurden. Ein eingehender Vergleich mit dem Experiment setzt die gemessenen Emissionswellenlängen und -intensitäten mit berechneten Übergangsenergien und Überlappintegralen in Verbindung.