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- 721394 (1)
Recently a new state of matter was discovered in which the bulk insulating state in a material is accompanied by conducting surface or edge states. This new state of matter can be distinguished from a conventional insulator phase by the topological properties of its band structure which led to the name "topological insulators". Experimentally, topological insulator states are mostly found in systems characterized by a band inversion compared to conventional systems. In most topological insulator systems, this is caused by a combination of energetically close bands and spin orbit coupling. Such properties are found in systems with heavy elements like Hg and Bi. And indeed, the first experimental discovery of a topological insulator succeeded in HgTe quantum wells and later also in BiSb bulk systems.
Topological insulators are of large interest due to their unique properties: In 2-dimensional topological insulators one dimensional edge states form without the need of an external magnetic field (in contrast to the quantum Hall effect). These edge states feature a linear band dispersion, a so called Dirac dispersion. The quantum spin Hall states are helical edge states, which means they consist of counterpropagating oppositely spin polarized edge channels. They are therefore of great potential for spintronic applications as well as building blocks for new more exotic states like Majorana Fermions. 3-dimensional topological insulators feature 2-dimensional surface states with only one Dirac band (also called Dirac cone) on each surface and an interesting spin texture where spin and momentum are locked perpendicular to each other in the surface plane. This unique surface band structure is predicted to be able to host several exotic states like e.g. Majorana Fermions (in combination with superconductors) and magnetic monopole like excitations.
This PhD thesis will summarize the discovery of topological insulators and highlights the developments on their experimental observations. The work focuses on HgTe which is up to now the only topological insulator material where the expected properties are unambiguously demonstrated in transport experiments. In HgTe, the topological insulator properties arise from the inversion of the Gamma_6 and Gamma_8 bands. The band inversion in HgTe is due to a combination of a high spin orbit splitting in Te and large energy corrections (due to the mass-velocity term) to the energy levels in Hg. Bulk HgTe, however, is a semimetal, which means for the conversion into a topological insulator a band gap has to be opened. In two dimensions (HgTe quantum well structures) this is achieved via quantum confinement, which opens a band gap between the quantum well subbands. In three dimensions, strain is used to lift the degeneracy of the semimetallic Gamma_8 bands opening up a band gap.
The thesis is structured as follows:
- The first chapter of this thesis will give a brief overview on discoveries in the field of topological insulators. It focuses on works relevant to experimental results presented in the following chapters. This includes a short outline of the early predictions and a summary of important results concerning 2-dimensional topological insulators while the final section discusses observations concerning 3-dimensional topological insulators.
- The discovery of the quantum spin Hall effect in HgTe marked the first experimental observation of a topological insulator. Chapter 2 will focus on HgTe quantum wells and the quantum spin Hall effect.
Above a critical thickness, HgTe quantum wells are predicted to host the quantum spin Hall state, the signature of a 2-dimensional topological insulator. HgTe quantum wells exhibiting low carrier concentrations and at the same time high carrier mobilities are required to be able to measure the quantum spin Hall effect. The growth of such high quality HgTe quantum wells was one of the major goals for this work. Continuous optimization of the substrate preparation and growth conditions resulted in controlled carrier densities down to a few 10^10 cm^-2. At the same time, carrier mobilities exceeding 1 x 10^6 cm^2/Vs have been achieved, which provides mean free paths of several micrometers in the material. Thus the first experimental evidence for the existence of the quantum spin Hall edge states succeeded in transport experiments on microstructures: When the Fermi energy was located in the bulk band gap a residual quantized resistance of 2e^2/h was found. Further experiments focused on investigating the nature of transport in this regime. By non-local measurements the edge state character could be established. The measured non-local resistances corresponded well with predictions from the Landauer-Büttiker theory applied to transport in helical edge channels.
In a final set of experiments the spin polarization of the edge channels was investigated. Here, we could make use of the advantage that HgTe quantum well structures exhibit a large Rashba spin orbit splitting. In systems with a large Rashba spin orbit splitting a spin accumulation is expected to occur at the edge of the sample perpendicular to a current flow. This so-called spin Hall effect was then used as a spin injector and detector. Using split gate devices it was possible to bring spin Hall and quantum spin Hall state into direct contact, which enabled an all electrical detection of the spin polarization of the quantum spin Hall edge channels.
- HgTe as a 3-dimensional topological insulator will be presented in chapter 3. Straining the HgTe layer enables the observation of topological insulator behavior. It was found that strain can be easily implemented during growth by using CdTe substrates. CdTe has a slightly larger lattice constant than HgTe and therefore leads to tensile strain in the HgTe layer as long as the growth is pseudomorphic. Magnetotransport studies showed the emergence of quantum Hall transport with characteristic signatures of a Dirac type bandstructure. Thus, this result marks the first observation of the quantum Hall effect in the surface states of a 3-dimensional topological insulator.
Transport experiments on samples fitted with a top gate enabled the identification of contributions from individual surfaces. Furthermore, the surface state quantum Hall effect was found to be surprisingly stable, perturbations due to additional bulk transport could not be found, even at high carrier densities of the system.
- Chapters 4 - 6 serve as in depth overviews of selected works: Chapter 4 presents a detailed overview on the all electrical detection of the spin Hall effect in HgTe quantum wells. The detection of the spin polarization of the quantum spin Hall effect is shown in chapter 5 and chapter 6 gives a detailed overview on the quantum Hall effect originating from the topological surface state in strained bulk HgTe.
The investigations discussed in this thesis pioneered the experimental work on the transport properties of topological insulator systems. The understanding of the fundamental properties of topological insulators enables new experiments in which e.g. the inclusion of magnetic dopants or the interplay between topological insulator and superconductors can be investigated in detail.
This thesis describes the epitaxial growth of the Half-Heusler alloy NiMnSb by molecular beam epitaxy. Its structural and magnetic properties are controlled by tuning the composition and the resulting small deviation from stoichiometry. The magnetic in-plane anisotropy depends on the Mn concentration of the sample and can be controlled in both strength and orientation. This control of the magnetic anisotropy allows for growing NiMnSb layers of a given thickness and magnetic properties as requested for the design of NiMnSb-based devices. The growth and characterization of NiMnSb-ZnTe-NiMnSb heterostructures is presented - such heterostructures form an all-NiMnSb based spin-valve and are a promising basis for spin torque devices.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren. Dazu wurden systematisch die optischen Eigenschaften - insbesondere die Linienbreite und die Feinstrukturaufspaltung der Emission einzelner Quantenpunkte - optimiert. Diese Optimierung erfolgt im Hinblick auf die Verwendung der Quantenpunkte in Lichtquellen zur Realisierung einer Datenübertragung, die durch Quantenkryptographie abhörsicher verschlüsselt wird. Ein gekoppeltes Halbleitersystem aus einem Mikroresonator und einem Quantenpunkt kann zur Herstellung von Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonen verwendet werden. In dieser Arbeit konnten positionierte Quantenpunkte skalierbar in Halbleiter-Mikroresonatoren integriert werden. In(Ga)As-Quantenpunkte auf GaAs sind ein häufig untersuchtes System und können heutzutage mit hoher Kristallqualität durch Molekularstrahlepitaxie hergestellt werden. Um die Emission der Quantenpunkte gerichtet erfolgen zu lassen und die Auskoppeleffizienz der Bauteile zu erhöhen, wurden Mikrosäulenresonatoren oder photonische Kristallresonatoren eingesetzt. Die Integration in diese Resonatoren erfolgt durch Ausrichtung an Referenzstrukturen, wodurch dieses Verfahren skalierbar. Die Strukturierung der Substrate für die Herstellung von positionierten Quantenpunkten wurde durch optische Lithographie und Elektronenstrahllithographie in Kombination mit unterschiedlichen Ätztechniken erreicht. Für den praktischen Einsatz solcher Strukturen wurde ein Kontaktierungsschema für den elektrischen Betrieb entwickelt. Zur Verbesserung der optischen Eigenschaften der positionierten Quantenpunkte wurde ein Wachstumsschema verwendet, das aus einer optisch nicht aktiven In(Ga)As-Schicht und einer optisch aktiven Quantenpunktschicht besteht. Für die Integration einzelner Quantenpunkte in Halbleiter-Mikroresonatoren wurden positionierte Quantenpunkte auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 200 nm bis zu 10 mum realisiert. Eine wichtige Kenngröße der Emission einzelner Quantenpunkte ist deren Linienbreite. Bei positionierten Quantenpunkten ist diese häufig aufgrund spektraler Diffusion größer als bei selbstorganisierten Quantenpunkten. Im Verlauf dieser Arbeit wurden unterschiedliche Ansätze und Strategien zur Überwindung dieses Effekts verfolgt. Dabei konnte ein minimaler Wert von 25 mueV für die Linienbreite eines positionierten Quantenpunktes auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 2 μm erzielt werden. Die statistische Auswertung vieler Quantenpunktlinien ergab eine mittlere Linienbreite von 133 mueV. Die beiden Ergebnisse zeugen davon, dass diese Quantenpunkte eine hohe optische Qualität besitzen. Die FSS der Emission eines Quantenpunktes sollte für die direkte Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen möglichst klein sein. Deswegen wurden unterschiedliche Ansätze diskutiert, um die FSS einer möglichst großen Zahl von Quantenpunkten systematisch zu reduzieren. Die FSS der Emission von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf (100)-orientiertem Galliumarsenid konnte auf einen minimalen Wert von 9.8 mueV optimiert werden. Ein anderes Konzept zur Herstellung positionierter Quantenpunkte stellt das Wachstum von InAs in geätzten, invertierten Pyramiden in (111)-GaAs dar In (111)- und (211)-In(Ga)As sollte aufgrund der speziellen Symmetrie des Kristalls bzw. der piezoelektrischen Felder die FSS verschwinden. Mit Hilfe von Quantenpunkten auf solchen Hochindex-Substraten konnten FSS von weniger als 5 mueV gemessen werden. Bis zu einem gewissen Grad kann die Emission einzelner Quantenpunkte durch laterale elektrische Felder beeinflusst werden. Besonders die beobachtete Reduzierung der FSS positionierter In(Ga)As-Quantenpunkte auf (100)-orientiertem GaAs von ca. 25 mueV auf 15 mueV durch ein laterales, elektrisches Feld ist viel versprechend für den künftigen Einsatz solcher Quantenpunkte in Quellen für verschränkte Photonen. Durch die Messung der Korrelationsfunktion wurde die zeitliche Korrelation der Emission von Exziton und Biexziton nachgewiesen und das Grundprinzip zum Nachweis eines polarisationsverschränkten Zustandes gezeigt. In Zusammenarbeit mit der Universität Tokyo wurde ein Konzept entwickelt, mit dem künftig Einzelquantenpunktlaser skalierbar durch Kopplung positionierter Quantenpunkte und photonischer Kristallkavitäten hergestellt werden können. Weiterhin konnte mit Hilfe eines elektrisch kontaktierten Mikrosäulenresonators bei spektraler Resonanz von Quantenpunktemission und Kavitätsmode eine Steigerung der spontanen Emission nachgewiesen werden. Dieses System ließ sich bei geeigneten Anregungsbedingungen auch als Einzelphotonenquelle betreiben, was durch den experimentell bestimmten Wert der Autokorrelationsfunktion für verschwindende Zeitdifferenzen nachgewiesen wurde.
Topologische Isolatoren gehören zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die Lösung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberflächenzustände wurden für unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch für GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bedürfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit präsentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen.
Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess ermöglicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse für Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate präsentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckströme zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle über Backgates. Die erstmals durch optische Anregung präsentierte Manipulation der Ladungsträgerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates.
Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodrähte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie für die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt.
Ein Quantensprung – Kapitel 1 führt über die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zustände realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen.
GaSb/InAs Doppelquantenfilme
Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingeführt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfläche aber topologisch geschützte Zustände auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen – abhängig vom Aufbau der Heterostruktur – eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat für die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb gehören zur 6,1 Ångström-Familie, welche für ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und häufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 Ångström-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein Überblick über die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab.
Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskanäle eine Herausforderung für die Detektion der topologischen Randkanäle dar. Kapitel 3 behandelt Lösungsansätze hierfür und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zukünftige Realisation topologischer Randkanäle. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen präsentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abhängigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs beschäftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau für Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird präsentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualität begründet. Ein Wechseln von binärem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinlängliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster Ätzprozesse – eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes – liefert zusammen mit der Entfernung von Oberflächenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver Ätzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderstände, ohne Kurzschlusskanäle zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten Überblick, über den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice“ Prozess.
Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 präsentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde über numerische Simulationen so gewählt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am Übergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen für konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen bestätigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierfür kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine Überschätzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitfähigkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs Übergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde.
Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungsträgertyps der InAs/GaSb-Doppelquantentöpfe gibt eine zusätzliche Kontrollmöglichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung ermöglicht den Wechsel der Majoritätsladungsträger von Elektronen zu Löchern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungsträger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitfähigkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zustände belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die Möglichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zustände in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erklärt. Sie wird in Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenlänge sowie der Anregungsintensität untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines Übergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell für die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren Möglichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzflächen, diskutiert.
Bi2Se3 Nanostrukturen
Mit Blick auf die Vorteile eines erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen für das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt für die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodrähten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erläutert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einführung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erklärung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodrähte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus für Nanodrähte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtröpfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3).
The odd parity nature of 4f states characterized by strong spin–orbit coupling and electronic correlations has led to a search for novel topological phases among rare earth compounds, such as Kondo systems, heavy Fermions, and homogeneous mixed-valent materials. Our target system is thulium telluride thin films whose bandgap is expected to be tuned as a function of lattice parameter. We systematically investigate the growth conditions of TmxTey thin films on SrF\(_{2}\) (111) substrates by molecular beam epitaxy. The ratio between Te and Tm supply was precisely tuned, resulting in two different crystalline phases, which were confirmed by x-ray diffraction and x-ray photoemission spectroscopy. By investigating the crystalline quality as a function of the substrate temperature, the optimal growth conditions were identified for the desired Tm1Te1 phase. Additional low energy electron diffraction and reflective high energy electron diffraction measurements confirm the epitaxial growth of TmTe layers. X-ray reflectivity measurements demonstrate that homogeneous samples with sharp interfaces can be obtained for varied thicknesses. Our results provide a reliable guidance to prepare homogeneous high-quality TmTe thin films and thus serve as a basis for further electronic investigations.
The present thesis is concerned with molecular beam epitaxy of magnetite (Fe3O4) thin films on semiconducting substrates and the characterization of their structural, chemical, electronic, and magnetic properties. Magnetite films could successfully be grown on ZnO substrates with high structural quality and atomically abrupt interfaces. The films are structurally almost completely relaxed exhibiting nearly the same in-plane and out-of-plane lattice constants as in the bulk material. Films are phase-pure and show only small deviations from the ideal stoichiometry at the surface and in some cases at the interface. Growth proceeds via wetting layer plus island mode and results in a domain structure of the films. Upon coalescence of growing islands twin-boundaries (rotational twinning) and anti-phase boundaries are formed. The overall magnetization is nearly bulk-like, but shows a slower approach to saturation, which can be ascribed to the reduced magnetization at anti-phase boundaries. However, the surface magnetization which was probed by x-ray magnetic circular dichroism was significantly decreased and is ascribed to a magnetically inactive layer at the surface. Such a reduced surface magnetization was also observed for films grown on InAs and GaAs. Magnetite could also be grown with nearly ideal iron-oxygen stoichiometry on InAs substrates. However, interfacial reactions of InAs with oxygen occur and result in arsenic oxides and indium enrichment. The grown films are of polycrystalline nature. For the fabrication of Fe3O4/GaAs films, a postoxidation of epitaxial Fe films on GaAs was applied. Growth proceeds by a transformation of the topmost Fe layers into magnetite. Depending on specific growth conditions, an Fe layer of different thickness remains at the interface. The structural properties are improved in comparison with films on InAs, and the resulting films are well oriented along [001] in growth direction. The magnetic properties are influenced by the presence of the Fe interface layer as well. The saturation magnetization is increased and the approach to saturation is faster than for films on the other substrates. We argue that this is connected to a decreased density of anti-phase boundaries because of the special growth method. Interface phases, viz. arsenic and gallium oxides, are quantified and different growth conditions are compared with respect to the interface composition.
Realization and Spectroscopy of the Quantum Spin Hall Insulator Bismuthene on Silicon Carbide
(2022)
Topological matter is one of the most vibrant research fields of contemporary solid state physics since the theoretical prediction of the quantum spin Hall effect in graphene in 2005. Quantum spin Hall insulators possess a vanishing bulk conductivity but symmetry-protected, helical edge states that give rise to dissipationless charge transport.
The experimental verification of this exotic state of matter in 2007 lead to a boost of research activity in this field, inspired by possible ground-breaking future applications.
However, the use of the quantum spin Hall materials available to date is limited to cryogenic temperatures owing to their comparably small bulk band gaps.
In this thesis, we follow a novel approach to realize a quantum spin Hall material with a large energy gap and epitaxially grow bismuthene, i.e., Bi atoms adopting a honeycomb lattice, in a \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\) reconstruction on the semiconductor SiC(0001). In this way, we profit both from the honeycomb symmetry as well as the large spin-orbit coupling of Bi, which, in combination, give rise to a topologically non-trivial band gap on the order of one electronvolt.
An in-depth theoretical analysis demonstrates that the covalent bond between the Si and Bi atoms is not only stabilizing the Bi film but is pivotal to attain the quantum spin Hall phase.
The preparation of high-quality, unreconstructed SiC(0001) substrates sets the basis for the formation of bismuthene and requires an extensive procedure in ultra-pure dry H\(_2\) gas. Scanning tunneling microscopy measurements unveil the (\(1\times1\)) surface periodicity and smooth terrace planes, which are suitable for the growth of single Bi layers by means of molecular beam epitaxy. The chemical configuration of the resulting Bi film and its oxidation upon exposure to ambient atmosphere are inspected with X-ray photoelectron spectroscopy.
Angle-resolved photoelectron spectroscopy reveals the excellent agreement of probed and calculated band structure. In particular, it evidences a characteristic Rashba-splitting of the valence bands at the K point. Scanning tunneling spectroscopy probes signatures of this splitting, as well, and allows to determine the full band gap with a magnitude of \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\).
Constant-current images and local-density-of-state maps confirm the presence of a planar honeycomb lattice, which forms several domains due to different, yet equivalent, nucleation sites of the (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi reconstruction.
Differential conductivity measurements demonstrate that bismuthene edge states evolve at atomic steps of the SiC substrate. The probed, metallic local density of states is in agreement with the density of states expected from the edge state's energy dispersion found in density functional theory calculations - besides a pronounced dip at the Fermi level.
By means of temperature- and energy-dependent tunneling spectroscopy it is shown that the spectral properties of this suppressed density of states are successfully captured in the framework of the Tomonaga-Luttinger liquid theory and most likely originate from enhanced electronic correlations in the edge channel.
Shadow Mask assisted Molecular Beam Epitaxy (SMMBE) is a technique enabling selected area epitaxy of semiconductor heterostructures through shadow masks. The objective of this work was the development of the SMMBE technique for the reliable fabrication of compound semiconductor nanostructures of high structural and optical quality. In order to accomplish this, technological processes have been developed and optimized. This, in combination with model calculations of the basic kinetic growth processes has enabled the fabrication of high quality quantum structures. A high spatial precision and control of the incidence regions of the molecular beams during the SMMBE process are required for the fabrication of nanostructures. One of the technological developments to this effect, which has substantially enhanced the versatility of SMMBE, is the introduction of a new type of freestanding shadow masks: Growth through such a mask with different incidence angles of the molecular beams is equivalent to employing different mechanical masks, but is much more accurate since the precision of mechanical alignment is limited. A consistent model has been developed, which successfully explains the growth dynamics of molecular beam epitaxy through shadow masks. The redistribution of molecular fluxes under shadow masks may affect the growth rates on selected areas of the substrate drastically. In the case of compound semiconductors, reactions between the constituent species play important roles in controlling the growth rates as a function of the growth parameters. The predictions of the model regarding the growth of II-VI and III-V compounds have been tested experimentally and the dependence of the growth rates on the growth parameters has been verified. Moreover, it has been shown, that selected area epitaxy of II-VI and III-V compounds are governed by different surface kinetics. Coexisting secondary fluxes of both constituent species and the apparent non-existence of surface diffusion are characteristic for SMMBE of II-VI compounds. In contrast, III-V SMMBE is governed by the interplay between secondary group-V flux and the surface migration of group-III adatoms. In addition to the basic surface kinetic processes described by the model, the roles of orientation and strain-dependent growth dynamics, partial shadow, and material deposition on the mask (closure of apertures) have been discussed. The resulting advanced understanding of the growth dynamics (model and basic experiments) in combination with the implementation of technical improvements has enabled the development and application of a number of different processes for the fabrication of both II-VI and III-V nanostructures. In addition to specific material properties, various other phenomena have been exploited, e.g., self-organization. It has been shown that, e.g., single quantum dots and quantum wires can be reliably grown. Investigations performed on the SMMBE nanostructures have demonstrated the high positional and dimensional precision of the SMMBE technique. Bright cathodoluminescence demonstrates that the resulting quantum structures are of high structural and optical quality. In addition to these results, which demonstrate SMMBE as a prospective nanofabrication technique, the limitations of the method have also been discussed, and various approaches to overcome them have been suggested. Moreover, propositions for the fabrication of complex quantum devices by the multiple application of a stationary shadow mask have been put forward. In addition to selected area growth, the shadow masks can assist in etching, doping, and in situ contact definition in nanoscale selected areas. Due to the high precision and control over the dimensions and positions of the grown structures, which at the same time are of excellent chemical, crystal, and optical quality, SMMBE provides an interesting perspective for the fabrication of complex quantum devices from II-VI and III-V semiconductors.
In der Spintronik bestehen große Bemühungen Halbleiter und ferromagnetische Materialien zu kombinieren, um die Vorteile der hoch spezialisierten Mikroelektronik mit denen der modernen magnetischen Speichertechnologie zu verbinden. In vielen Bereichen der Elektronik wird bereits der III-V Halbleiter GaAs eingesetzt und ferromagnetisches (Ga,Mn)As könnte in die vorhandenen optischen und elektronischen Bauteile integriert werden. Deshalb ist eine intensive Erforschung der kristallinen Qualität, der elektrischen und magnetischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As-Legierungsschichten von besonderem Interesse. Wegen der niedrigen Löslichkeit der Mangan-Atome in GaAs, muss (Ga,Mn)As außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichtes mit Niedertemperatur-Molekularstrahl-Epitaxie hergestellt werden, um eine ausreichend hohe Konzentration an magnetischen Ionen zu erreichen. Dieses Niedertemperatur-Wachstum von Galliumarseniden verursacht Schwierigkeiten, da unerwünschte Defekte eingebaut werden können. Die Art der Defekte und die Anzahl ist abhängig von den Wachstumsparametern. Vor allem das überschüssige Arsen beeinflusst neben dem Mangan-Gehalt die Gitterkonstante und führt zu einer starken elektrischen und magnetischen Kompensation des (Ga,Mn)As Materials. Abhängig von den Wachstumsparametern wurden Eichkurven zur Kalibrierung des Mangan-Gehaltes aus Röntgenbeugungsmessungen, d. h. aus der (Ga,Mn)As-Gitterkonstanten bestimmt. Um ein besseres Verständnis über die Einflüsse der Wachstumsparameter neben dem Mangan-Gehalt auf die Gitterkonstante zu bekommen, wurden Probenserien gewachsen und mit Röntgenbeugung und Sekundärionen-Massenspektroskopie untersucht. Es wurde festgestellt, dass der Mangan-Gehalt, unabhängig von den Wachstumsparametern, allein vom Mangan-Fluss bestimmt wird. Die Gitterkonstante hingegen zeigte eine Abhängigkeit von den Wachstumsparametern, d. h. von dem eingebauten überschüssigen Arsen in das (Ga,Mn)As-Gitter. Im weiteren wurden temperaturabhängige laterale Leitfähigkeitsmessungen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Einzelschichten durchgeführt. Es ergab sich eine Abhängigkeit nicht nur von dem Mangan-Gehalt, sondern auch von den Wachstumsparametern. Neben den Leitfähigkeitsmessungen wurden mit Kapazitäts-Messungen die Ladungsträgerkonzentrationen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Schichten bestimmt. Es konnten Wachstumsbedingungen gefunden werden, bei der mit einem Mangan-Gehalt von 6% eine Ladungsträgerkonzentration von 2 · 10^(21) cm^(-3) erreicht wurde. Diese Schichten konnten reproduzierbar mit einer Curie-Temperatur von 70 K bei einer Schichtdicke von 70 nm hergestellt werden. Mit ex-situ Tempern konnte die Curie-Temperatur auf 140 K erhöht werden. Neben (Ga,Mn)As-Einzelschichten wurden auch verschiedene (GaAs/MnAs)- Übergitterstrukturen gewachsen und mit Röntgenbeugung charakterisiert. Ziel was es, Übergitter herzustellen mit einem hohen mittleren Mangan-Gehalt, indem die GaAs-Schichten möglichst dünn und die MnAs-Submonolagen möglichst dick gewachsen wurden. Dünnere GaAs-Schichten als 10 ML Dicke führten unabhängig von der Dicke der MnAs-Submonolage und den Wachstumsparametern zu polykristallinem Wachstum. Die dickste MnAs-Submonolage, die in einer Übergitterstruktur erreicht wurde, betrug 0.38 ML. Übergitterstrukturen mit nominell sehr hohem Mangan-Gehalt zeigen eine reduzierte Intensität der Übergitterreflexe, was auf eine Diffusion der Mangan-Atome hindeutet. Der experimentelle Wert der Curie-Temperatur von (Ga,Mn)As scheint durch die starke Kompensation des Materials limitiert zu sein. Theoretische Berechnungen auf der Grundlage des ladungsträgerinduzierten Ferromagnetismus besagen eine Erhöhung der Curie-Temperatur mit Zunahme der Mangan-Atome auf Gallium-Gitterplätzen und der Löcherkonzentration proportional [Mn_Ga] · p^(1/3). Zunächst wurden LT-GaAs:C-Schichten mit den Wachstumsbedingungen der LT-(Ga,Mn)As-Schichten gewachsen, um bei diesen Wachstumsbedingungen die elektrische Aktivierung der Kohlenstoffatome zu bestimmen. Es konnte eine Löcherkonzentration von 5 · 10^19 cm^(-3) verwirklicht werden. Aufgrund der erfolgreichen p-Dotierung von LT-GaAs:C wurden (Ga,Mn)As-Einzelschichten zusätzlich mit Kohlenstoff p-dotiert. Abhängig von den Wachstumsbedingungen konnte eine Erhöhung der Ladungsträgerkonzentration im Vergleich zu den (Ga,Mn)As-Schichten erreicht werden. Trotzdem ergaben magnetische Messungen für alle (Ga,Mn)As:C-Schichten eine Abnahme der Curie-Temperatur. Der Einfluss der Kohlenstoff-Dotierung auf die Gitterkonstante, die elektrische Leitfähigkeit und die Magnetisierung ließ auf einen veränderten Einbau der Mangan-Atome verursacht durch die Kohlenstoff-Dotierung schließen.
Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators
(2016)
The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs.
The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction.
In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed.
The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111).
Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films.
Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied.
To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0.
The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect.
The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs.
Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators.
Das zentrale Thema der vorliegenden Arbeit ist die Konzeptionierung und Charakterisierung verschiedener innovativer Bauteildesigns zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften von Quantenkaskadenlasern. Die Quantenkaskadenlaserschichten, die diesen Konzepten zu Grunde liegen wurden im Rahmen dieser Arbeit mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und optimiert. Diese Optimierung machte auch die Realisierung von Dauerstrichbetrieb möglich. Dazu werden zunächst die grundlegenden Eigenschaften von den in dieser Arbeit verwendeten III-V-Halbleitern sowie des InP-Materialsystems erläutert. Für diese Arbeit ist dabei die Kombination der beiden ternären Verbindungshalbleiter InGaAs und InAlAs in einer Halbleiterheterostruktur von zentraler Bedeutung, aus denen die aktive Zone der hier vorgestellten Quantenkaskadenlaser besteht. Basierend auf dem zweiten Kapitel wird dann im dritten Kapitel auf das Zusammenspiel der einzelnen konkurrierenden strahlenden und nicht strahlenden Streuprozesse in einer Quantenkaskadenlaserstruktur eingegangen. Dabei wird die prinzipielle Funktionsweise eines solchen komplexen Systems an Hand eines 3-Quantenfilm-Designs erläutert. Das vierte Kapitel beschäftigt sich mit der Herstellung und Grundcharakterisierung der Laserstrukturen. Dabei wird kurz das Konzept der Molekularstrahlepitaxie erklärt sowie der Aufbau der verwendeten Anlage beschrieben. Da ein Betrieb der Bauteile im Dauerstrichbetrieb deren Anwendbarkeit in vielen Bereichen verbessert, wird im fünften Kapitel an Hand eines ausgewählten Strukturdesigns der Weg bis hin zur Realisierung des Dauerstrichbetriebs beschrieben. Des Weiteren wird auf einen besonderen Prozess zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit der fertigen Bauteile eingegangen. Dieser sogenannte Doppelkanal-Stegwellenleiter-Prozess zeichnet sich dadurch aus, dass der entstehende Lasersteg seitlich durch zwei nasschemisch geätzte Gräben begrenzt wird.Die letzten drei Kapitel beschäftigen sich mit verschiedenen Bauteilkonzepten zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften der Quantenkaskadenlaser. In Kapitel sechs werden dabei Mikrolaser mit tiefgeätzten Bragg-Spiegeln zur Realisierung von monomodigem Betrieb vorgestellt. Im folgenden Kapitel werden Laser mit aktiven gekoppelten Ringresonatoren vorgestellt. Der gekoppelte Ring funktioniert dabei als Filter nach dem Vernier-Prinzip und ermöglicht so monomodigen Betrieb. Im letzten Kapitel stehen schließlich Quantenkaskadenlaser mit trapezförmigem Verstärkungsbereich im Mittelpunkt. Ziel dieses Teils der vorliegenden Arbeit war es die Ausgangsleistung der Bauteile zu erhöhen und dabei gleichzeitig die Fernfeldeigenschaften zu verbessern.
We present the optical characterization of GaAs-based InAs quantum dots (QDs) grown by molecular beam epitaxy on a digitally alloyed InGaAs metamorphic buffer layer (MBL) with gradual composition ensuring a redshift of the QD emission up to the second telecom window. Based on the photoluminescence (PL) measurements and numerical calculations, we analyzed the factors influencing the energies of optical transitions in QDs, among which the QD height seems to be dominating. In addition, polarization anisotropy of the QD emission was observed, which is a fingerprint of significant valence states mixing enhanced by the QD confinement potential asymmetry, driven by the decreased strain with increasing In content in the MBL. The barrier-related transitions were probed by photoreflectance, which combined with photoluminescence data and the PL temperature dependence, allowed for the determination of the carrier activation energies and the main channels of carrier loss, identified as the carrier escape to the MBL barrier. Eventually, the zero-dimensional character of the emission was confirmed by detecting the photoluminescence from single QDs with identified features of the confined neutral exciton and biexciton complexes via the excitation power and polarization dependences.