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We present the optical characterization of GaAs-based InAs quantum dots (QDs) grown by molecular beam epitaxy on a digitally alloyed InGaAs metamorphic buffer layer (MBL) with gradual composition ensuring a redshift of the QD emission up to the second telecom window. Based on the photoluminescence (PL) measurements and numerical calculations, we analyzed the factors influencing the energies of optical transitions in QDs, among which the QD height seems to be dominating. In addition, polarization anisotropy of the QD emission was observed, which is a fingerprint of significant valence states mixing enhanced by the QD confinement potential asymmetry, driven by the decreased strain with increasing In content in the MBL. The barrier-related transitions were probed by photoreflectance, which combined with photoluminescence data and the PL temperature dependence, allowed for the determination of the carrier activation energies and the main channels of carrier loss, identified as the carrier escape to the MBL barrier. Eventually, the zero-dimensional character of the emission was confirmed by detecting the photoluminescence from single QDs with identified features of the confined neutral exciton and biexciton complexes via the excitation power and polarization dependences.
Metal nanostructures have been known for a long time to exhibit optical resonances via localized surface plasmons. The high electric fields in close proximity to the metal surface have prospects to dramatically change the dynamics of electronic transitions, such as an enhanced spontaneous decay rate of a single emitter. However, there have been two major issues which impede advances in the experimental realization of enhanced light-matter interaction. (i) The fabrication of high-quality resonant structures requires state-of-the-art patterning techniques in combination with superior materials. (ii) The tiny extension of the optical near-field requires precise control of the single emitter with respect to the nanostructure. This work demonstrates a solution to these problems by combining scanning probe and optical confocal microscopy. Here, a novel type of scanning probe is introduced which features a tip composed of the edge of a single crystalline gold sheet. The patterning via focused ion beam milling makes it possible to introduce a plasmonic nanoresonator directly at the apex of the tip. Numerical simulations demonstrate that the optical properties of this kind of scanning probe are ideal to analyze light-matter interaction. Detailed experimental studies investigate the coupling mechanism between a localized plasmon and single colloidal quantum dots by dynamically changing coupling strength via their spatial separation. The results have shown that weak interaction affects the shape of the fluorescence spectrum as well as the polarization. For the best probes it has been found that it is possible to reach the strong coupling regime at the single emitter level at room temperature. The resulting analysis of the experimental data and the proposed theoretical models has revealed the differences between the established far-field coupling and near-field coupling. It has been found that the broad bandwidth of plasmonic resonances are able to establish coherent coupling to multiple transitions simultaneously giving rise to an enhanced effective coupling strength. It has also been found that the current model to numerically calculate the effective mode volume is inaccurate in case of mesoscopic emitters and strong coupling. Finally, light-matter interaction is investigated by the means of a quantum-dot-decorated microtubule which is traversing a localized nearfield by gliding on kinesin proteins. This biological transport mechanism allows the parallel probing of a meta-surface with nm-precision. The results that have been put forward throughout this work have shed new light on the understanding of plasmonic light-matter interaction and might trigger ideas on how to more efficiently combine the power of localized electric fields and novel excitonic materials.
We theoretically investigate the propagation of heat currents in a three-terminal quantum dot engine. Electron–electron interactions introduce state-dependent processes which can be resolved by energy-dependent tunneling rates. We identify the relevant transitions which define the operation of the system as a thermal transistor or a thermal diode. In the former case, thermal-induced charge fluctuations in the gate dot modify the thermal currents in the conductor with suppressed heat injection, resulting in huge amplification factors and the possible gating with arbitrarily low energy cost. In the latter case, enhanced correlations of the state-selective tunneling transitions redistribute heat flows giving high rectification coefficients and the unexpected cooling of one conductor terminal by heating the other one. We propose quantum dot arrays as a possible way to achieve the extreme tunneling asymmetries required for the different operations.
The position of a single GaAs quantum dot (QD), which is optically active, grown by low-density droplet epitaxy (DE) (approximately 4 QDs/μm\(^{2}\)), was directly observed on the surface of a 45-nm-thick Al\(_{0.3}\)Ga\(_{0.7}\)As capping layer. The thin thickness of AlGaAs capping layer is useful for single photon sources with plasmonic optical coupling. A micro-photoluminescence for GaAs DE QDs has shown exciton/biexciton behavior in the range of 1.654 to 1.657 eV. The direct observation of positions of low-density GaAs DE QDs would be advantageous for mass fabrication of devices that use a single QD, such as single photon sources.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
We have experimentally studied the diffusion thermopower of a serial double quantum dot, defined electrostatically in a GaAs/AlGaAs heterostructure. We present the thermopower stability diagram for a temperature difference 1T = (20±10)mK across the device and find a maximum thermovoltage signal of several μV in the vicinity of the triple points. Along a constant energy axis in this regime, the data show a characteristic pattern which is in agreement with Mott’s relation and can be well understood within a model of sequential transport.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit optischen Untersuchungen an niederdimensionalen III/V-Halbleiterstrukturen. Dabei werden zunächst im ersten Teil selbst-organisiert gewachsene Nanodrähte aus InP und GaN bezüglich ihrer Oberflächen- und Kristallqualität charakterisiert. Dies ist besonders im Hinblick auf zukünftige opto- und nanoelektronische Bauteile von Interesse. Der zweite, grundlagenorientierte Teil der Arbeit ist im Bereich der Quantenoptik angesiedelt und widmet sich magneto-optischen Studien zur Licht-Materie Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen im Regime der starken Kopplung. Oberflächen-Untersuchungen an Halbleiter-Nanodrähten Bei diesem Teilaspekt der vorliegenden Arbeit stehen Untersuchungen von Halbleiter-Nanodrähten mittels zeitintegrierter und zeitaufgelöster Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie im Vordergrund. Diese eindimensionalen Nanostrukturen bieten eine vielversprechende Perspektive für die weitere Miniaturisierung in der Mikroelektronik. Da konventionelle Strukturierungsverfahren wie die optische Lithographie zunehmend an physikalische und technologische Grenzen stoßen, sind selbstorganisierte Wachstumsprozesse hierbei von besonderem Interesse. Bei Nanodrähten besteht darüber hinaus konkret noch die Möglichkeit, über ein gezieltes axiales und radiales Wachstum von Heterostrukturen bereits bei der Herstellung komplexere Funktionalitäten einzubauen. Auf Grund ihres großen Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses sind die elektronischen und optischen Eigenschaften der Nanodrähte extrem oberflächensensitiv, was vor allem im Hinblick auf zukünftige Anwendungen im Bereich der Mikro- oder Optoelektronik sowie der Sensorik von essentieller Bedeutung ist. Zur näheren Untersuchung der Oberflächeneigenschaften von Nanodrähten eignet sich die optische Spektroskopie besonders, da sie als nicht-invasive Messmethode ohne aufwändige Probenpräparation schnell nützliche Informationen liefert, die zum Beispiel in der Optimierung des Herstellungsprozesses eingesetzt werden können. Quantenoptik an Halbleiter-Mikrokavitäten Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen. Dabei ist das Regime der starken Kopplung zwischen Emitter und Resonator, auch im Hinblick auf mögliche zukünftige Anwendungen in der Quanteninformationsverarbeitung, von besonderem Interesse. Diese Mikroresonator-Türmchen, die auf planaren AlAs/GaAs-Mikroresonatoren mit InGaAs Quantenpunkten in der aktiven Schicht basieren, wurden mittels zeitintegrierter und zeitaufgelöster Mikro-PL-Spektroskopie in einem äußeren magnetischen Feld in Faraday-Konfiguration untersucht. Grundlegende Untersuchungen von Quantenpunkten im Magnetfeld Zunächst wurden InxGa(1−x)As-Quantenpunkte mit unterschiedlichem In-Gehalt (x=30%, 45% und 60%) magneto-optisch untersucht. Aufgrund der größeren Abmessungen weisen die Quantenpunkte mit 30% In-Anteil auch hohe Oszillatorstärken auf, was sie besonders für Experimente zur starken Kopplung auszeichnet. Unter dem Einfluss des Magnetfeldes zeigte sich ein direkter Zusammenhang zwischen der lateralen Ausdehnung der Quantenpunkte und ihrer diamagnetischen Verschiebung. Starke Kopplung im magnetischen Feld Neben der Möglichkeit, das Resonanzverhalten über das externe Magnetfeld zu kontrollieren, zeigte sich eine Korrelation zwischen der Kopplungsstärke und dem magnetischen Feld, was auf eine Verringerung der Oszillatorstärke im Magnetfeld zurückgeführt werden konnte. Diese steht wiederum im Zusammenhang mit einer Einschnürung der Wellenfunktion des Exzitons durch das angelegte Feld. Dieser direkte Einfluss des Magnetfeldes auf die Oszillatorstärke erlaubt eine in situ Variation der Kopplungsstärke. Photon-Photon-Wechselwirkung bei der starken Kopplung im Magnetfeld Nach der Demonstration der starken Kopplung zwischen entarteten Exziton- und Resonatormoden im Magnetfeld, wurden im weiteren Verlauf Spin-bezogene Kopplungseffekte im Regime der starken Kopplung untersucht. Es ergaben sich im Magnetfeld unter Variation der Temperatur zwei Bereiche der Wechselwirkung zwischen den einzelnen Komponenten von Resonator- und Exzitonenmode. Von besonderem Interesse ist dabei eine beobachtete indirekte Wechselwirkung zwischen den beiden photonischen Moden im Moment der Resonanz, die durch die exzitonische Mode vermittelt wird. Diese sogenannte Spin-vermittelte Photon-Photon-Kopplung stellt ein Bindeglied zwischen eigentlich unabhängigen photonischen Moden über den Spinzustand eines Exzitons dar.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren. Dazu wurden systematisch die optischen Eigenschaften - insbesondere die Linienbreite und die Feinstrukturaufspaltung der Emission einzelner Quantenpunkte - optimiert. Diese Optimierung erfolgt im Hinblick auf die Verwendung der Quantenpunkte in Lichtquellen zur Realisierung einer Datenübertragung, die durch Quantenkryptographie abhörsicher verschlüsselt wird. Ein gekoppeltes Halbleitersystem aus einem Mikroresonator und einem Quantenpunkt kann zur Herstellung von Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonen verwendet werden. In dieser Arbeit konnten positionierte Quantenpunkte skalierbar in Halbleiter-Mikroresonatoren integriert werden. In(Ga)As-Quantenpunkte auf GaAs sind ein häufig untersuchtes System und können heutzutage mit hoher Kristallqualität durch Molekularstrahlepitaxie hergestellt werden. Um die Emission der Quantenpunkte gerichtet erfolgen zu lassen und die Auskoppeleffizienz der Bauteile zu erhöhen, wurden Mikrosäulenresonatoren oder photonische Kristallresonatoren eingesetzt. Die Integration in diese Resonatoren erfolgt durch Ausrichtung an Referenzstrukturen, wodurch dieses Verfahren skalierbar. Die Strukturierung der Substrate für die Herstellung von positionierten Quantenpunkten wurde durch optische Lithographie und Elektronenstrahllithographie in Kombination mit unterschiedlichen Ätztechniken erreicht. Für den praktischen Einsatz solcher Strukturen wurde ein Kontaktierungsschema für den elektrischen Betrieb entwickelt. Zur Verbesserung der optischen Eigenschaften der positionierten Quantenpunkte wurde ein Wachstumsschema verwendet, das aus einer optisch nicht aktiven In(Ga)As-Schicht und einer optisch aktiven Quantenpunktschicht besteht. Für die Integration einzelner Quantenpunkte in Halbleiter-Mikroresonatoren wurden positionierte Quantenpunkte auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 200 nm bis zu 10 mum realisiert. Eine wichtige Kenngröße der Emission einzelner Quantenpunkte ist deren Linienbreite. Bei positionierten Quantenpunkten ist diese häufig aufgrund spektraler Diffusion größer als bei selbstorganisierten Quantenpunkten. Im Verlauf dieser Arbeit wurden unterschiedliche Ansätze und Strategien zur Überwindung dieses Effekts verfolgt. Dabei konnte ein minimaler Wert von 25 mueV für die Linienbreite eines positionierten Quantenpunktes auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 2 μm erzielt werden. Die statistische Auswertung vieler Quantenpunktlinien ergab eine mittlere Linienbreite von 133 mueV. Die beiden Ergebnisse zeugen davon, dass diese Quantenpunkte eine hohe optische Qualität besitzen. Die FSS der Emission eines Quantenpunktes sollte für die direkte Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen möglichst klein sein. Deswegen wurden unterschiedliche Ansätze diskutiert, um die FSS einer möglichst großen Zahl von Quantenpunkten systematisch zu reduzieren. Die FSS der Emission von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf (100)-orientiertem Galliumarsenid konnte auf einen minimalen Wert von 9.8 mueV optimiert werden. Ein anderes Konzept zur Herstellung positionierter Quantenpunkte stellt das Wachstum von InAs in geätzten, invertierten Pyramiden in (111)-GaAs dar In (111)- und (211)-In(Ga)As sollte aufgrund der speziellen Symmetrie des Kristalls bzw. der piezoelektrischen Felder die FSS verschwinden. Mit Hilfe von Quantenpunkten auf solchen Hochindex-Substraten konnten FSS von weniger als 5 mueV gemessen werden. Bis zu einem gewissen Grad kann die Emission einzelner Quantenpunkte durch laterale elektrische Felder beeinflusst werden. Besonders die beobachtete Reduzierung der FSS positionierter In(Ga)As-Quantenpunkte auf (100)-orientiertem GaAs von ca. 25 mueV auf 15 mueV durch ein laterales, elektrisches Feld ist viel versprechend für den künftigen Einsatz solcher Quantenpunkte in Quellen für verschränkte Photonen. Durch die Messung der Korrelationsfunktion wurde die zeitliche Korrelation der Emission von Exziton und Biexziton nachgewiesen und das Grundprinzip zum Nachweis eines polarisationsverschränkten Zustandes gezeigt. In Zusammenarbeit mit der Universität Tokyo wurde ein Konzept entwickelt, mit dem künftig Einzelquantenpunktlaser skalierbar durch Kopplung positionierter Quantenpunkte und photonischer Kristallkavitäten hergestellt werden können. Weiterhin konnte mit Hilfe eines elektrisch kontaktierten Mikrosäulenresonators bei spektraler Resonanz von Quantenpunktemission und Kavitätsmode eine Steigerung der spontanen Emission nachgewiesen werden. Dieses System ließ sich bei geeigneten Anregungsbedingungen auch als Einzelphotonenquelle betreiben, was durch den experimentell bestimmten Wert der Autokorrelationsfunktion für verschwindende Zeitdifferenzen nachgewiesen wurde.
Konzepte zur skalierbaren Realisierung von effizienten, halbleiterbasierten Einzelphotonenquellen
(2011)
Dem Einsatz niederdimensionaler Nanostrukturen als optisch aktives Medium wird enormes Potential vorausgesagt sowohl in den klassischen optoelektronischen Bauteilen (wie z.B. Halbleiterlasern) als auch in optischen Bauteilen der näachsten Generation (z.B. Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonenpaare). Dennoch konnten sich quantenpunktbasierte Halbleiterlaser, abgesehen von einigen wenigen Ausnahmen (QDLaser inc.), im industriellen Maßstab bisher nicht gegen Bauelemente mit höherdimensionalen Quantenfilmen als optisch aktivem Element durchsetzen. Deshalb scheint der Einsatz von Quantenpunkten (QPen) in nichtklassischen Lichtquellen gegenwärtig vielversprechender. Um jedoch solche Bauteile bis zur letztendlichen Marktreife zu bringen, müssen neben der starken Unterdrückung von Multiphotonenemission noch wesentliche Grundvoraussetzungen erfüllt werden: In dieser Arbeit wurden grundlegende Studien durchgeführt, welche insbesondere dem Fortschritt und den Problemen der Effizienz, des elektrischen Betriebs und der Skalierbaren Herstellung der Photonenqullen dienen sollte. Zum Einen wurden hierfür elektrisch betriebene Einzelphotonenquellen basierend auf gekoppelten QP-Mikroresonatoren realisiert und de ren Bauteileffizienz gezielt optimiert, wobei konventionelle selbstorganisierte InAs-QPe als aktives Medium eingesetzt wurden. Für die skalierbare Integration einzelner QPe in Mikroresonatoren wurde des Weiteren das gesteuerte QP-Wachstum auf vorstrukturierten Substraten optimiert und auf diese Art ortskontrollierte QPe in Bauteile integriert. Für die Realisierung hocheffizienter, elektrisch gepumpter inzelphotonenquellen wurde zunächst das Wachstum von binären InAs-QPen im Stranski-Krastanov-Modus optimiert und deren optische Eigenschaften im Detail untersucht. Durch das Einbringen einer Schicht von Siliziumatomen nahe der QP-Schicht konnten die Emitter negativ geladen werden und der helle Trionenzustand der QPe als energetischer Eigenzustand des Systems zur effizienten Extraktion einzelner Photonen ausgenutzt werden. Durch die Integration dieser geladenen QPe in elektrisch kontaktierte, auf Braggspiegel basierte Mikrotürmchen konnten Einzelphotonenquellen realisiert werden, in denen gezielt Licht-Materie- Wechselwirkungseffekte zur Steigerung der Bauteileffizienz ausgenutzt wurden. Basierend auf theoretischen Überlegungen wurde die Schichtstruktur soweit optimiert, dass letztendlich experimentell eine elektrisch gepumpte Einzelphotonenquelle mit einer Photonenemissionsrate von 47 MHz sowie einer zuvor unerreichten Bauteileffizienz von 34 % im Regime der schwachen Licht-Materie-Kopplung demonstriert werden konnte. Da Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen QP und Resonator neben der spektralen Resonanz ebenfalls von der relativen Position von Resonator und QP zueinander abhängen, ist eine Kombination von positionierten QPen und Bauteilausrichtung nahezu unumg¨anglich für die skalierbare, deterministische Herstellung von Systemen aus perfekt angeordnetem Emitter und Resonator. Deshalb wurden bestehende Konzepte zum geordneten Wachstum von QPen weiterentwickelt: Hierbei wurde geordnetes InAs-QP-Wachstum mit Perioden realisiert, die vergleichbare Abmessungen wie optische Resonatoren aufweisen, also Nukleationsperioden zwischen 500 nm und 4 μm. Durch ein genaues Anpassen der Wachstums- und Prozessbedingungen konnte des Weiteren die Bildung von QP-Molekülen auf den Nukleationsplätzen nahezu unterdrückt beziehungsweise gesteuert werden. Durch eine systematische Optimierung der optischen Eigenschaften der QPe konnten Emitter mit Einzelquantenpunktlinienbreiten um 100 μeV realisiert werden, was eine Grundvoraussetzung zur Studie ausgeprägter Licht-Materie-Wechselwirkungseffekte in Mikroresonatoren darstellt. Letztendlich konnten durch die Integration derartiger QPe in optisch sowie elektrisch betriebene Mikroresonatoren erstmals Bauteile realisiert werden, welche einige der prinzipiellen, an eine Einzelphotonenquelle gestellten Anforderungen erfüllen. Insbesondere konnten deutliche Signaturen der schwachen Licht-Materie-Kopplung einzelner positionierter QPe in photonische Kristallresonatoren, Mikroscheibenresonatoren sowie Mikrotürmchenresonatoren festgestellt werden. Darüberhinaus konnte an einem spektral resonanten System aus einem positionierten QP und der Grundmode eines Mikrotürmchenresonators eindeutig Einzelphotonenemission unter optischer Anregung demonstriert werden. Ebenfalls konnten Mikrotürmchenresonatoren mit integrierten positionierten QPen erstmals elektrisch betrieben werden und somit die Grundvoraussetzung für eine der skalierbaren Herstellung effizienter Einzelphotonenquellen geschaffen werden.
Die Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Charakterisierung von AlGaInP Quantenpunkten auf GaP und GaAs-Substrat. Auf Basis dieser Quantenpunkte wurden Halbleiterlaser auf GaAs hergestellt, welche bei Raumtemperatur zwischen 660 nm und 730 nm emittierten. Die Untersuchung von Breitstreifenlasern, welche aus diesen Strukturen gefertigt wurden, legen nahe, dass man mithilfe eines höheren Aluminiumanteils in größeren Quantenpunkten bei vergleichbarer Wellenlänge Laser mit besseren Eigenschaften realisieren kann. Weiterhin wurden in dieser Arbeit Quantenpunkten auf GaP-Substrat untersucht, welche in AlGaP eingebettet wurden. Da diese Quantenpunkte in Barrieren eingebettet sind, welche eine indirekte Bandlücke besitzen, ergibt sich ein nicht-trivialer Bandverlauf innerhalb dieser Strukturen. In dieser Arbeit wurden numerische 3D-Simulationen verwendet, um den Bandverlauf zu berechnen, wobei Verspannung und interne Felder berücksichtigt wurden und auch die Grundzustandswellenfunktionen ermittelt wurden. Ein eingehender Vergleich mit dem Experiment setzt die gemessenen Emissionswellenlängen und -intensitäten mit berechneten Übergangsenergien und Überlappintegralen in Verbindung.
Within the framework of this thesis the mechanisms of growth and reorganisation of surfaces within the first few layers were investigated that are the basis for the fabrication of high quality thin films and interfaces. Two model systems, PTCDA/Ag(111) and CdSe/ZnSe quantum dots (QD), were chosen to study such processes in detail and to demonstrate the power and improvements of the aberration corrected spectromicroscope SMART [1] simultaneously. The measurements benefit especially from the enhanced transmission of the microscope and also from its improved resolution. SMART, the first double–aberration corrected instrument of its kind [2], provided comprehensive methods (LEEM/PEEM, μ–LEED, μ–XPS) to study in–situ and in real time the surface reorganisation and to determine morphology, local structure and local chemical composition of the resulting thin film. Complementarily, a commercial AFM [3] was used ex–situ. XPEEM and μ–XPS measurements were made possible by attaching SMART to the high flux density beamline of the soft–X–ray source BESSY–II [4]. PTCDA/Ag(111) – Growth and structure of the first two layers Although PTCDA/Ag(111) is one of the most intensely studied model systems for the growth of organic semiconductor thin films, it still offers new insights into a complex growth behaviour. This study enlightens the temperature dependant influence of morphological features as small as monatomic Ag steps on the growth process of the first two layers. At low temperatures, single Ag steps act as diffusion barriers. But interdiffusion was observed already for the 2nd layer whereas domain boundaries in the 1st PTCDA–layer persist for crystallite growth in the 2nd layer. 1st layer islands are more compact and the more dendritic development of the 2nd layer indicates reduced interaction strength between 2nd and 1st layer. These findings were explained by a model consisting of structural and potential barriers. The second part of the PTCDA study reveals a variety of phases that appears only if at least two layers are deposited. Besides the six known rotational domains of the interface system PTCDA/Ag(111) [5], a further manifold of structures was discovered. It does not only show a surprising striped image contrast, but the 2nd layer also grows in an elongated way along these so–called ’ripples’. The latter show a rather large period and were found in a wide temperature range. Additionally the μ-LEED pattern of such a domain shows a new super–superstructure as well. This phase is explained by a structural model that introduces a rotated, more relaxed domain in the 2nd layer that does not exist in the first layer. Its structural parameters are similar to those of the bulk unitcells of PTCDA. The model is confirmed by the observation of two different rotational domains that grow on top of one single ’substrate’ domain in the 1st layer. The orientations of the ripple phases fit as well to the predictions of the model. The growth direction along the ripples corresponds to the short diagonal of the super–superstructure unitcell with diamond–like shape. CdSe/ZnSe – Inverse structuring by sublimation of an α-Te cap With the second model system the formation of CdSe quantum dots (QD) from strained epi-layers was investigated. In this case the structures do not form during deposition, but rather during sublimation of the so–called ‘ignition cap’. For these pilot experiments not only the process of QD formation itself was of interest, but also the portability of the preparation and the prevention of contaminations. It was found that the α-Se is well suited for capping and the last step of the QD preparation, the sublimation of the α-Te cap, needs a sufficiently high rate in rise of temperature. Subsequently the cap, the process of desorption and the final surface with the quantum structures were investigated in detail. The cap was deposited by the MBE-group in Würzburg as an amorphous Te layer but was found to contain a variety of structures. Holes, cracks, and micro–crystallites within an α-Te matrix were identified. Sublimation of the “ignition cap” was observed in real–time. Thus the discovered cap-structures could be correlated with the newly formed features as, e.g., QDs on the bare CdSe surface. Since CdSe/ZnSe QDs prefer to form in the neighbourhood of the Te μ–crystallites, Te was found to play a major role in their formation process. Different explanations as the impact of Te as a surfactant, an enhanced mobility of adatoms or as stressor nuclei are discussed. The spectromicroscopic characterisation of the CdSe surface with QDs revealed the crystallographic directions. An increased Cd signal of the film was found at positions of former holes. Several possibilities as segregation or surface termination are reviewed, that might explain this slight Cd variation. Therewith, an important step to a detailed understanding of the complex reorganisation process in coating systems could be achieved.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit Elektronentransport in nanostrukturierten Bauelementen auf Halbleiterbasis, wobei im Speziellen deren Transistor- und Speichereigenschaften untersucht werden. Grundlage für die Bauelemente stellt eine modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostruktur dar, die mittels Elektronenstrahllithographie und nasschemischen Ätzverfahren strukturiert wird. Auf Grund der Bandverbiegung bildet sich in der Nähe des Heteroübergangs ein zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das als leitfähige Schicht in den Strukturen dient. Im Rahmen der Arbeit werden die Transporteigenschaften für unterschiedliche Bauelementdesigns untersucht, wobei die laterale Ausdehnung der Bauelemente wenige 10 nm beträgt. Die Charakterisierung des Elektronentransports erfolgt sowohl im linearen als auch nichtlinearen Transportregime für tiefe Temperaturen (T = 4.2 K) bis hin zu Raumtemperatur. Das erste experimentelle Kapitel beschäftigt sich mit dem Entwurf und der Charakterisierung von statischen Speicherzellen mit integriertem Floating Gate. Bei den hierfür hergestellten Bauelementen befindet sich eine Schicht selbstorganisierter Quantenpunkte (QDs) in direkter Nähe zum 2DEG. Der Abstand zwischen 2DEG und QDs ist kleiner als die Abschirmlänge im Halbleitermaterial, wodurch die QDs als Floating Gate dienen und Informationen elektrisch gespeichert werden können. Die Speicherzellen wurden in Form von Quantendraht-Transistoren (QWTs) und Y-Schaltern (YBSs) realisiert und bezüglich der Speicherfähigkeit der QDs sowohl bei tiefen Temperaturen als auch bei Raumtemperatur untersucht. Im zweiten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neues, auf dem Feldeffekt beruhendes, Transistordesign vorgestellt. Die hierfür hergestellten Heterostrukturen besitzen ein 2DEG, das sich zwischen 33 nm und 80 nm unterhalb der Oberfläche der Heterostruktur befindet. Mittels in die Oberfläche der Heterostruktur geätzter Gräben wird eine Isolation zwischen den leitfähigen Regionen der Bauelemente geschaffen. Das einfache Design der sogenannten Three-Terminal Junctions (TTJs), in Verbindung mit dem oberflächennahen 2DEG, ermöglicht die monolithische Realisierung von integrierten logischen Gattern. Durch eine ausführliche Betrachtung des Transistorverhaltens der TTJs können sowohl Subthreshold Swings kleiner als das thermische Limit klassischer Feldeffekt-Transistoren als auch Hochfrequenzfunktionalität demonstriert werden.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden elektronische Bauelemente wie Feldeffekttransistoren, elektronische Speicherelemente sowie resonante Tunneldioden hinsichtlich neuartiger Transporteigenschaften untersucht, die ihren Ursprung in der Miniaturisierung mit Ausdehnungen kleiner als charakteristische Streulängen haben. Die Motivation der vorliegenden Arbeit lag darin, die Physik nanoelektronischer Bauelemente durch einen neuen Computercode: NANOTCAD nicht nur qualitativ sondern auch quantitativ beschreiben zu können. Der besondere Schwerpunkt der Transportuntersuchungen lag im nicht-linearen Transportbereich für Vorwärtsspannungen, bei denen die Differenz der elektrochemischen Potentiale im aktiven Bereich der Bauelemente bei Weitem größer als die thermische Energie der Ladungsträger ist, da nur im nicht-linearen Transportbereich die für eine Anwendung elektronischer Bauelemente notwendige Gleichrichtung und Verstärkung auftreten kann. Hierzu war es notwendig, eine detaillierte Charakterisierung der Bauelemente durchzuführen, damit möglichst viele Parameter zur genauen Modellierung zur Verfügung standen. Als Ausgangsmaterial wurden modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostrukturen gewählt, da sie in hervorragender struktureller Güte mit Hilfe der Molekularstrahllithographie am Lehrstuhl für Technische Physik mit angegliedertem Mikrostrukturlabor hergestellt werden können. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zunächst ein Verfahren zur Bestimmung der Oberflächenenergie entwickelt und durchgeführt, das darauf beruht, die Elektronendichte eines nahe der Oberfläche befindlichen Elektronengases in Abhängigkeit unterschiedlicher Oberflächenschichtdicken zu bestimmen. Es zeigte sich, dass die so bestimmte Oberflächenenergie, einen äußerst empfindlichen Parameter zur Beschreibung miniaturisierter Bauelemente darstellt. Um die miniaturisierte Bauelemente zu realisieren, kamen Herstellungsverfahren der Nanostrukturtechnik wie Elektronenstrahllithographie und diverse Ätztechniken zum Einsatz. Durch Elektronmikroskopie wurde die Geometrie der nanostrukturierten Bauelemente genau charakterisiert. Transportmessungen wurden durchgeführt, um die Eingangs- und Ausgangskennlinien zu bestimmen, wobei die Temperatur zwischen 1K und Raumtemperatur variiert wurde. Die temperaturabhängigen Analysen erlaubten es, die Rolle inelastischer Streuereignisse im Bereich des quasi-ballistischen Transports zu analysieren. Die Ergebnisse dieser Arbeit wurden dazu verwendet, um die NANOTCAD Simulationswerkzeuge soweit zu optimieren, dass quantitative Beschreibungen von stark miniaturisierten, elektronischen Bauelementen durch einen iterativen Lösungsalgorithmus der Schrödingergleichung und der Poissongleichung in drei Raumdimensionen möglich sind. Zu Beginn der Arbeit wurden auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen eine Vielzahl von Quantenpunktkontakten, die durch Verarmung eines zweidimensionalen Elektronengases durch spitz zulaufende Elektrodenstrukturen realisiert wurden, untersucht. Variationen der Splitgate-Geometrien wurden statistisch erfasst und mit NanoTCADSimulationen verglichen. Es konnte ein hervorragende Übereinstimmung in der Schwellwertcharakteristik von Quantenpunktkontakten und Quantenpunkten gefunden werden, die auf der genauen Beschreibung der Oberflächenzustände und der Erfassung der realen Geometrie beruhen. Ausgehend von diesen Grundcharakterisierungen nanoelektronischer Bauelemente wurden 3 Klassen von Bauelementen auf der Basis des GaAs/AlGaAs Halbleitersystems detailliert analysiert.