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Elektronen-Korrelationen und Elektron-Phonon-Kopplung in einem nanostrukturierten Adsorbatsystem
(2004)
In meiner Arbeit werden die Auswirkungen von Vielteilcheneffekten in einem niedrigdimensionalen Adsorbatsystem untersucht. Ein solches System kann als einfaches Modellsystem zum Verständnis der Vielteilcheneffekte dienen. Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie und Rastertunnelspektroskopie kann die Lebensdauer der Quasiteilchen direkt gemessen werden. An quasi-nulldimensionalen Quantenpunkten lässt sich außerdem der Einfluss der Dimensionalität und der Strukturgröße auf die Korrelationseffekte und Kopplungsstärken der Elektronen messen. Das Adsorbatsystem Stickstoff auf Kupfer (Cu(100)c(2x2)N) ist hierfür ideal geeignet. Bei der Adsorption von Stickstoff auf Cu(100) bilden sich auf Grund starker Verspannungen durch die inkommensurate c(2x2)-Bedeckung Stickstoff-Inseln mit einer typischen Größe von 5x5 nm². Auf diesen quasi-nulldimensionalen Quantenpunkten lässt sich lokal mit der Rastertunnelspektroskopie die elektronische Zustandsdichte messen. In den STS-Spektren und Bildern sind typische diskrete Eigenzustände eines Quantentrogs zu beobachten. Mit einem Modell gedämpfter, quasifreier Elektronen ist es gelungen, diese Eigenzustände zu simulieren und wichtige physikalische Größen, wie die effektive Masse, die Bindungsenergie und die mittlere Lebensdauer der Elektronen in den Inseln zu bestimmen. Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie können zahlreiche adsorbatinduzierte Zustände identifiziert und die zweidimensionale Bandstruktur des Adsorbatsystems gemessen werden. Die Elektron-Phonon-Kopplung spielt in dem Stickstoff-Adsorbatsystem eine wichtige Rolle: Temperaturabhängige Messungen der zweidimensionalen Zustände lassen auf eine sehr starke Kopplung schließen mit Werten bis zu 1,4 für die Kopplungskonstante. Dabei ist die Kopplungsstärke wesentlich von der Lokalisierung der Adsorbatzustände abhängig. In der Nähe der Fermikante zeigt ein Adsorbatzustand eine außergewöhnliche Linienform. Die Spektralfunktion kann selbst bei recht hohen Temperaturen von 150 K mit dem Realteil der Selbstenergie der Elektron-Phonon-Kopplung beschrieben werden. Für die Phononenzustandsdichte wird dabei das Einstein-Modell verwendet auf Grund des dominierenden Anteils der adsorbatinduzierten optischen Phononen. Die Kopplungsstärke und der Beitrag der Elektron-Elektron und Elektron-Defekt-Streuung werden aus diesen Daten extrahiert. Auf Grund der sehr starken Elektron-Phonon-Kopplung könnte man spekulieren, ob sich in der Oberfläche Cooper-Paare bilden, deren Anziehung über ein optisches Adsorbatphonon vermittelt würde, und so eine exotische Oberflächen-Supraleitung verursachen.
The rich phase diagram of transition metal oxides essentially roots in the many body physics arising from strong Coulomb interactions within the underlying electron system.
Understanding such electronic correlation effects remains challenging for modern solid state physics, therefore experimental data is required for further progress in the field. For this reason, spectroscopic investigations of prototypical correlated materials are the scope of this thesis. The experimental methods focus on photoelectron spectroscopy, and the test materials are the correlated metal SrVO\(_3\) and the Mott insulator LaTiO\(_3\), both of which are fabricated as high quality thin films.
In SrVO\(_3\) thin films, a reduction of the film thickness induces a dimensional crossover from the metallic into the Mott insulating phase. In this thesis, an extrinsic chemical contribution from a surface over-oxidation is revealed that emerges additionally to the intrinsic change of the effective bandwidth usually identified to drive the transition. The two contributions are successfully disentangled by applying a capping layer that prevents the oxidation, allowing for a clean view on the dimensional crossover in fully stoichiometric samples. Indeed, these stoichiometric layers exhibit a higher critical thickness for the onset of the metallic phase than the bare and therefore over-oxidized thin films.
For LaTiO\(_3\) thin films, the tendency to over-oxidize is even stronger. An uncontrolled oxygen diffusion from the substrate into the film is found to corrupt the electronic properties of LaTiO\(_3\) layers grown on SrTiO\(_3\). The Mott insulating phase is only detected in stoichiometric films fabricated on more suitable DyScO\(_3\) substrates. In turn, it is demonstrated that a \(controlled\) incorporation of excess oxygen ions by increasing the oxygen growth pressure is an effective way of \(p\) doping the material which is used to drive the band filling induced Mott transition.
Gaining control of the oxygen stoichiometry in both materials allows for a systematic investigation of correlation effects in general and of the Mott transition in particular. The investigations are realized by various photoelectron spectroscopy techniques that provide a deep insight into the electronic structure. Resonant photoemission not only gives access to the titanium and vanadium related partial density of states of the valence band features, but also shows how the corresponding signal is enhanced by tuning the photon energy to the \(L\) absorption threshold. The enhanced intensity turns out to be very helpful for probing the Fermi surface topology and band dispersions by means of angular-resolved photoemission. The resulting momentum resolved electronic structure verifies central points of the theoretical description of the Mott transition, viz. the renormalization of the band width and a constant Luttinger volume in a correlated metal as the Mott phase is approached.