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Herstellung und Charakterisierung spintronischer und caloritronischer (Ga,Mn)As-Nanostrukturen
(2014)
Die elektronischen Bauteile, die aus unserer technischen Welt kaum wegzuddenken sind, werden immer kleiner. Aktuelle ICs bestehen zum Beispiel aus Milliarden von Transistoren, von denen jeder einzelne kleiner als 100nm (dem 100-stel des typischen Durchmessers eines Menschenhaars) ist. Dass die Entwicklung auch zukünftig weiter dem Trend des Mooreschen Gesetzes folgen wird, gilt hierbei als unbestritten.
Die interessanteste Fragestellung der Halbleiter- und Nanostrukturforschung in diesem Zusammenhang ist: Kann man die weitere Entwicklung der Informations- und Kommunikationstechnik dadurch erreichen, dass man die Miniaturisierung der Transistoren in Mikroprozessoren und Speicherbauelementen weiter vorantreibt oder ist man auf gänzlich neue Wege angewiesen?
Bei der weitergehenden Miniaturisierung ist die größte Hürde darin zu suchen, ob man in der
Lage sein wird die Verbrauchsleistung dieser Bauelemente weiter zu reduzieren, um die Überhitzung der Bauteile in den Griff zu bekommen und nicht zuletzt auch, um Energie zu sparen.
Die heutige Elektronik hat ihre Grundlagen in den 60er Jahren. Diese Art der Elektronik ist jedoch hinsichtlich der Effizienzsteigerungen und vor allem der Wärmeentwicklung an ihre Grenzen gestoßen. Hauptursache für diese problematische Wärmeentwicklung sind die elektrischen Verbindungen, die die Informationen zwischen der halbleiterbasierten Datenverarbeitung und den metallischen Speicherelementen hin und hertransportieren. Obwohl diese elektrischen Verbindungen zum aktuellen Zeitpunkt aus der Computerarchitektur nicht weg zu denken sind, ist es eines der Hauptziele diese Verbindungen nicht mehr verwenden zu müssen. Dies kann jedoch nur erreicht werden, wenn es gelingt, die Speicherelemente und Datenverarbeitung in einem einzigen Element (Halbleiter) zu vereinen.
Bisher wurde die Ladung eines Elektrons für die Verarbeitung von elektrischen Informationen
bzw. Zuständen benutzt. Was wäre jedoch, wenn man diese bisherige Basis völlig ändert? Der
Spin der Elektronen ist ein viel effektiverer Informationsträger als die Ladung der Elektronen
selbst, nicht zuletzt deshalb, weil die Veränderung des Spins eines Elektrons im Vergleich zu
dessen Bewegung einen weitaus geringeren Energiebetrag benötigt [1]. Die Technik, die zusätzlich zur Informationsverarbeitung durch makroskopische Elektronenströme den viel effektiveren Spin-Quantenzustand der Elektronen oder Löcher als Freiheitsgrad nutzt, ist die sogenannte Spintronik1. Die Spinfreiheitsgrade eröffnen, wegen der längeren Phasenkohärenzlänge, im Vergleich zu den orbitalen Freiheitsgraden, völlig neue Wege für zukünftige Entwicklungen wie z.B. den Quantencomputer. Damit wäre die Entwicklung niederenergetischer Bauelemente möglich, die fast keine Wärmeentwicklung aufweisen. Wegen dieser vielen Vorteile hat sich die Spintronik in Rekordzeit von einer interessanten wissenschaftlichen Beobachtung in Rekordzeit zu einer marktbewegenden Anwendung weiterentwickelt (Nobelpreis 2007). Seinen Anfang nahm diese Entwicklung 1988 mit der Entdeckung des GMR-Effekts. Nach nur 9 Jahren wurden 1997 erste Festplatten-Leseköpfe eingesetzt, die sich diesen Effekt zu Nutze machten. Leseköpfe, die den Riesenmagnetwiderstand nutzen, waren nunmehr um ein Vielfaches empfindlicher als es die konventionelle Technik zugelassen hätte. Die Speicherdichte und damit die Kapazitäten der Festplatten konnte somit erheblich gesteigert und Festplatten mit zuvor nie gekannter Speicherkapazität preiswert produziert werden. Seit dieser Zeit rückt der Elektronenspin immer weiter in den Brennpunkt von Forschung und Entwicklung.
Da sich der elektrische Widerstand von Halbleitern in einem weiten Bereich manipulieren lässt
(was für ferromagnetische Metalle nicht der Fall ist), werden logische Bauelemente aus halbleitenden Materialien hergestellt. Im Gegensatz dazu sind ferromagnetische Metalle sehr gute Kandidaten für die Speicherung von Informationen. Dies liegt vor allem daran, dass zufällige Magnetfelder viel schwächer sind, als zufällige elektrische Felder, was ferromagnetische Systeme wesentlich unanfälliger macht. Daher sind die magnetischen Speicher nicht flüchtig und zudem müssen deren Informationsgehalte nicht wie bei DRAM immer wieder aufgefrischt werden. Um die jeweiligen Vorteile der Materialklassen – die magnetisch energiesparende sowie dauerhafte Speicherfähigkeit der Metalle und die logischen Operationen der Halbleiter – miteinander kombinieren zu können und damit neuartige Bauelemente wie z.B. MRAMs (logische Operationen und dauerhafte Speicherung) zu bauen, sind ferromagnetischen Halbleiter unverzichtbar. Auf dieser Basis könnten Speicherelemente und Datenverarbeitung in einem einzigen Element (Halbleiter) dargestellt werden. Zugleich braucht man aber auch neue Wege, um diese Speicher zu magnetisieren und später auslesen zu können. Ein weiterer Vorteil liegt zudem darin, dass hierzu kein Einsatz beweglicher Teile notwendig ist. Die Magnetisierungskontrolle muss aber temperaturunabhängig sein!
Der am besten erforschte ferromagnetische Halbleiter ist (Ga,Mn)As, der deswegen die Modellrolle einnimmt und als Prototyp für alle ferromagnetischen Halbleiter dient. Die Kopplung seiner magnetischen und halbleitenden Eigenschaften durch Spin-Bahn-Wechselwirkung ist die Ursache vieler neuer Transportphänomene in diesem Materialsystem. Diese Phänomene sind vielfach die Grundlage für neuartige Anwendungen, Bauteildesigns und Wirkprinzipien.
Das Ziel dieser Arbeit ist es, die interessanten Anisotropien in (Ga,Mn)As, die von der sehr starken Spin-Bahn-Kopplung im Valenzband herrühren zu nutzen, sowie neue spinbezogene Effekte in verschiedenen magnetischen Bauelementen zu realisieren.
Die vorliegende Arbeit gliedert sich wie folgt: In Kapitel 1 wird auf die grundlegenden Eigenschaften des (Ga,Mn)As und einige neuartige Spineffekten, die dieses Material mit sich bringt, eingegangen. Das zur Erzeugung dieser Effekte notwendige fertigungstechnische Wissen, für die lithografische Erzeugung der spintronisch bzw. caloritronisch aktiven Nanostrukturen, wird im Kapitel 2 beschrieben.
Um mit dieser Welt der Spineffekte „kommunizieren“ und die Effekte kontrollieren zu können,
sind entsprechend angepasste und funktionsfähige Kontaktierungen notwendig. Mit der detaillierten Herstellung und Analyse dieser Kontakte beschäftigt sich das Kapitel 3. Es wurden
zwei Arten von Kontakten hergestellt und bei den Proben eingesetzt: in situ (innerhalb der
MBE-Wachstumskammer) und ex situ. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass bei der ex situ-Probenpräparation, die Reproduzierbarkeit der Kontakte, besonders bei logisch magnetischen Elementen, nicht gewährleistet werden konnte. Bei funktionierender Kontaktierung war das magnetische Verhalten dann jedoch stets gleich. Bei den in situ-Kontakten war zwar einerseits das elektrische Verhalten reproduzierbar und sehr gut, aber das magnetische Verhalten war nicht zufriedenstellend, da die Relaxation nicht vollständig stattfand.
Im Rahmen dieser Arbeit konnten die ex situ-Kontakte optimiert werden. Dabei wurde auf die
Problematiken bereits existierender Proben eingegangen und es wurden verschiedene Lösungsan sätze dafür gefunden. So konnte z.B. gezeigt werden, dass die Haftungsprobleme hauptsächlich auf dem unsaubere Oberflächen zurückzuführen sind. Jede Schicht, die zwischen aufgedampfter Metallschicht und dem dotierten Halbleiter bestehen bleibt, unabhängig davon, ob es sich dabei um eine oxidierte Schicht, Lackreste oder eine, zum Teil verarmte Schicht handelt, beeinträchtigt die Funktionalität der Kontakte. Je kleiner die Dimension der Kontakte, desto stärker wirkt sich die unsaubere Oberfläche aus. So konnte gezeigt werden, dass ab einer Größe von ca. 500nm_500nm die Zuverlässigkeit der Kontakte elementar von der Reinheit der Oberflächen und deren Homogenität beeinflusst wird. Zur Abwendung dieser Komplikationen werden verschiedene Lösungsansätze vorgeschlagen. Wird die Oberfläche mit hochenergetischen Ionen versetzt, verarmt deren Dotierung, was zu einer massiven Änderung der Leitfähigkeit führt. Daher wurden entweder völlig andere Prozessparameter zur Reinigung eingesetzt, die den dotierten HL nicht verarmen oder einer der nasschemischen Schritte wurde so angepasst, dass die extrem verarmte Schicht der HL-Oberfläche entfernt wurde.
Die einfachsten spintronischen Bauelemente (Streifen) und magnetischen Logikelemente sowie
deren Ergebnisse werden im Kapitel 4 diskutiert.
Hier wurde eindeutig gezeigt, dass die Streifen bei niedrigen Stromdichten nicht völlig uniaxial
sind, während bei erhöhten Stromdichten die Uniaxialität immer dominanter wird. Dies war
jedoch zu erwarten, da bei erhöhten Stromdichten die Temperatur auch ansteigt und da, bei
erhöhter Temperatur, die biaxiale Anisotropie mit M4, die uniaxiale aber jedoch nur mit M2
abfällt – die dominante Anisotropie wechselt folglich von biaxial zu uniaxial [2]. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Grundlagen gelegt, um Speicherelemente und Datenverarbeitung in einem einzigen Halbleiter (Ga,Mn)As herzustellen. Auf Basis dieser Arbeit und den dabei gewonnenen litographischen Erkentnissen wurden, in nachfolgenden Arbeiten, solche Bauelemente realisiert [3].
Spin-Kaloritronik:
Wie schon Eingangs erwähnt, wird im Allgemeinen davon ausgegangen, dass die Miniaturisierung der zukünftigen Elektronik weitergeführt werden kann. Bei stetiger Verkleinerung der Strukturen kommt es in heutigen Anwendungen zu immer größeren Problemen bei der Wärmeabfuhr. Die Folgen der Temperaturdifferenzen innerhalb der Strukturen führen dabei zu sog. Hotspots oder sogar Materialschäden. Temperaturunterschiede müssen aber nicht nur negative Auswirkungen
haben. So wurde an einem ferromagnetischen System aus Nickel, Eisen und Platin der sogenannte Spin-Seebeck-Effekt gemessen, bei dem die Elektronen in den Regionen verschiedener Temperatur unterschiedliche Spinpolarisationen zeigen [4].
Eine Batterie, die diesen spinpolarisierten Strom nutzt, könnte einen entscheidenden Fortschritt
in der Spintronik bedeuten. Dieser Bereich der Forschung an thermoelektrischen Effekten, bei
denen ferromagnetische Materialien involviert sind, wird auch „spin-caloritronics“ genannt [5].
Die Kapitel 5 und 6 beschäftigen sich mit einer neuartigen Klasse spintronischer Bauteile. whärend das Kapitel 5 sich mit einer neuartigen Klasse spintronischer Bauteile, für die von uns
als Bezeichnung TAMT („tunnel anisotropic magneto thermopower“) eingeführt wurde, beschäftigt, wird in Kapitel 6 an einem veränderten Probenlayout der Nernst-Effekt nachgewiesen.
Die Geometrie wurde in beiden fällen so gewählt und hergestellt, dass durch die Anisotropien
des (Ga,Mn)As die beiden thermoelektrische Effekte (Seebeck- und Nernst-Effekt) auf einen
n+-p+-Übergang übertragen werden konnten. Durch einen Strom, in einem mit Silizium hoch
dotierten GaAs-Heizkanal, kann jeweils ein vertikaler Temperaturgradient erzeugt werden. Die
hierbei entstehenden Thermospannungen wurden durch eine vollständige elektrische Charaktri sierungsmessung mit Hilfe präziser Lock-in-Verstärker-Technik detektiert.
Das Kapitel 5 beschäftigt sich mit allen Bereichen, von der Idee bis hin zu Messungen und Analysen des Seebeck-Effektes an einem n-p-Übergang (TAMT). Außerdem ist ein sehr einfaches numerisches Modell dargestellt, dass den gefundenen Effekt theoretisch beschreibt.
Durch die bekannten thermoelektrischen Effekte ergibt sich ein Temperaturgradient der immer
zu einer Thermospannung und somit zu einem Thermostrom entlang des Gradienten führt. Für
zukünftige Entwicklungen ist es demnach wichtig, diese Effekte zu beachten und diese bei elektrischen Messungen an Nanostrukturen als mögliche, zusätzliche Ursache eines Messsignals in Betracht zu ziehen.
In den vorliegenden Proben ist der Seebeck-Effekt stark anisotrop, mit einem größeren Thermospannungswert für Magnetisierungen entlang der magnetisch harten Achsen des (Ga,Mn)As.
Es wurde ein einfaches Model entwickelt, welches das Tunneln von Elektronen zwischen zwei
unterschiedlich warmen Bereichen erklärt. Die Abhängigkeit des Effekts von der Temperatur des Heizkanals wurde anhand dieses Models sowohl qualitativ als auch größenordnungsmäßig korrekt beschrieben.
Die Nernst-Proben wurden von der Theorie bis zur Herstellung so entwickelt, dass in derselben
Anordnung eine im (Ga,Mn)As senkrecht zum Temperaturgradienten gerichtete Spannung
zusätzlich gemessen werden konnte. Diese wurde durch den Nernst-Effekt erklärt. Besonders interessant war, dass die Größe der Nernst-Spannung hierbei mit der Magnetisierung im (Ga,Mn)As verknüpft ist und somit ein aus der typischen Magnetisierungsumkehr hervorgehendes Verhalten zeigt.
Gegenüber den Magnetowiderstandseffekten entsteht beim Nernst-Effekt in sogenannten Fingerprints (vgl. Kapitel 1.3.3) ein dreistufiges Farbmuster anstelle eines zweistufigen hoch-tief-Systems. Die entstehende Temperatur im Heizkanal wird jeweils durch eine longitudinale Widerstandsmessung in einem senkrecht zum Kanal gerichteten äußeren Magnetfeld bestimmt. Die Magnetfeldabhängigkeit des Widerstands kommt hierbei durch den Effekt der schwachen Lokalisierung in dünnen Filmen zustande.
Zusammenfassend stellen die Magneto-Thermoelektrizitätseffekte eine wichtige weitere Transporteigenschaft in ferromagnetischen Halbleitern dar, die mit der Magnetisierung direkt zusammenhängen.
In dieser Arbeit wurden Thermospannungen an (Ga,Mn)As-Schichten mit vergleichsweise hoher
Mangankonzentration untersucht. Allerdings sind die Thermoelektrizitätseigenschaften zusammen mit Magneto-Widerstandsmessungen in Zukunft in der Lage, zusätzliche Informationen über die Bandstruktur sowie die Ladungsträgereigenschaften in Materialsystemen mit niedrigerem Mangangehalt, insbesondere in der Nähe des Metall-Isolator-Übergangs, zu liefern.
Inhalt des Anhangs ist eine ausführliche Anleitung zur Optimierung der Probenherstellung bzw.
der verschiedenen Bauelemente.
The discovery of the Giant Magneto Resistance (GMR) effect in 1988 by Albert Fert [Baib 88] and Peter Grünberg [Bina 89] led to a rapid development of the field of spintronics and progress in the information technology. Semiconductor based spintronics, which appeared later, offered a possibility to combine storage and processing in a single monolithic device. A direct result is reduced heat dissipation. The observation of the spin Seebeck effect by Ushida [Uchi 08] in 2008 launched an increased interest and encouraged research in the field of spin caloritronics. Spintronics is about the coupling of charge and spin transport. Spin caloritronics studies the interaction between heat and spin currents. In contrast to spintronics and its variety of applications, a particular spin-caloritronic device has not yet been demonstrated. However, many of the novel phenomena in spin caloritronics can be detected in most spintronic devices. Moreover, thermoelectric effects might have a significant influence on spintronic device operation. This will be of particular interest for this work. Additional knowledge on the principle of coupling between heat and spin currents uncovers an alternative way to control heat dissipation and promises new device functionalities.
This thesis aims to further extend the knowledge on thermoelectrics in materials with strong spin-orbit coupling, in this case the prototypical ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The study is focused on the thermoelectric / thermomagnetic effects at the interface between a normal metal and the ferromagnetic (Ga,Mn)As. In such systems, the different interfaces provide a condition for minimal phonon drag contribution to the thermal effects. This suggests that only band contributions (a diffusion transport regime) to these effects will be measured.
Chapter 2 begins with an introduction on the properties of the studied material system, and basics on thermoelectrics and spin caloritronics. The characteristic anisotropies of the (Ga,Mn)As density of states (DOS) and the corresponding magnetic properties are described. The DOS and magnetic anisotropies have an impact on the transport prop- erties of the material and that results in effects like tunneling anisotropic magnetores- istance (TAMR) [Goul 04]. Some of these effects will be used later as a reference to the results from thermoelectric / thermomagnetic measurements. The Fingerprint tech- nique [Papp 07a] is also described. The method gives an opportunity to easily study the anisotropies of materials in different device geometries.
Chapter 3 continues with the experimental observation of the diffusion thermopower of (Ga,Mn)As / Si-doped GaAs tunnel junction. A device geometry for measuring the diffusion thermopower is proposed. It consists of a Si - doped GaAs heating channel with a Low Temperature (LT) GaAs / (Ga,Mn)As contact (junction) in the middle of the channel. A single Ti / Au contact is fabricated on the top of the junction. For transport characterization, the device is immersed in liquid He. A heating current technique is used to create a temperature difference by local heating of the electron system on the Si:GaAs side. An AC current at low frequency is sent through the channel and it heats the electron population in it, while the junction remains at liquid He temperature (experimentally con- firmed). A temperature difference arises between the heating channel and the (Ga,Mn)As contact. As a result, a thermal (Seebeck) voltage develops across the junction, which we call tunnelling anisotropic magneto thermopower (TAMT), similar to TAMR. TAMT is detected by means of a standard lock-in technique at double the heating current frequency (at 2f ). The Seebeck voltage is found to be linear with the temperature difference. That dependence suggests a diffusion transport regime. Lattice (phonon drag) contribution to the thermovoltage, which is usually highly nonlinear with temperature, is not observed.
The value of the Seebeck coefficient of the junction at 4.2 K is estimated to be 0.5 µV/K.
It is about three orders of magnitude smaller than the previously reported one [Pu 06]. Subsequently, the thermal voltage is studied in external magnetic fields. It is found that the thermopower is anisotropic with the magnetization direction. The anisotropy is explained with the anisotropies of the (Ga,Mn)As contact. Further, switching events are detected in the thermopower when the magnetic field is swept from negative to positive fields. The switchings remind of a spin valve signal and is similar to the results from previous experiments on spin injection using a (Ga,Mn)As contacts in a non-local detection scheme. That shows the importance of the thermoelectric effects and their possible contribution to the spin injection measurements. A polar plot of the collected switching fields for different magnetization angles reveals a biaxial anisotropy and resembles earlier TAMR measurements of (Ga,Mn)As tunnel junction. A simple cartoon model is introduced to describe and estimate the expected thermopower of the studied junction. The model yields a Fermi level inside of the (Ga,Mn)As valence band. Moreover, the model is found to be in good agreement with the experimental results.
The Nernst effect of a (Ga,Mn)As / GaAs tunnel junction is studied in Chapter 4. A modified device geometry is introduced for this purpose. Instead of a single contact on the top of the square junction, four small contacts are fabricated to detect the Nernst signal. A temperature difference is maintained by means of a heating current technique described in Chapter 3. A magnetic field is applied parallel to the device plane. A voltage drop across two opposite contacts is detected at 2f. It appears that a simple cosine function with a parameter the angle between the magnetization and the [100] crystal direction in the (Ga,Mn)As layer manages to describe this signal which is attributed to the anomalous Nernst effect (ANE) of the ferromagnetic contact. Its symmetry is different than the Seebeck effect of the junction. For the temperature range of the thermopower measurements the ANE coefficient has a linear dependence on the temperature difference (∆T). For higher ∆T, a nonlinear dependence is observed for the coefficient. The ANE coefficient is found to be several orders of magnitude smaller than any Nernst coefficient in the literature. Both the temperature difference and the size of the ANE coefficient require further studies and analysis. Switching events are present in the measured Nernst signal when the magnetic field is swept from positive to negative values. These switchings are related to the switching fields in the ferromagnetic (Ga,Mn)As. Usually, there are two states which are present in TAMR or AMR measurements - low and high resistance. Instead of that, the Nernst signal appears to have three states - high, middle and low thermomagnetic voltage. That behaviour is governed not only by the magnetization, but also by the characteristic of the Nernst geometry.
Chapter 5 summarizes the main observations of this thesis and contains ideas for future work and experiments.
The present thesis studies the (Ga,Mn)As material in terms of optimization of very thin (4 nm) (Ga,Mn)As layers, epitaxially fabricated by the molecular beam epitaxy (MBE) technology. First of all, the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As with its structural, magnetic and electrical properties is introduced. The influences of point defects, interface and surface effects on bulk and thin (Ga,Mn)As layers are discussed by simplified self-consistent band alignment calculations. The experimental part is divided in three blocks: The first part studies the influence of epitaxial growth parameter conditions on electrical and magnetic properties of bulk (70 nm) (Ga,Mn)As layers. The second part introduces an alternative, parabolical Mn doping-profile instead of a 4 nm layer with a homogeneous Mn doping-profile. Improved properties of the parabolic layer have been observed as well as comparable magnetic and electrical properties to bulk (Ga,Mn)As layers, both with a Mn content of 4%. MBE growth parameters for the (Ga,Mn)As layers with a parabolically graded Mn profile and lowered nominal Mn content of 2.5% have been investigated. A narrow growth window has been found in which low-temperature (LT) layer properties are improved. The last part of this thesis presents an application of magnetic anisotropy control of a bulk (Ga,Mn)As layer.
The study of magnetic phases in spintronic materials is crucial to both our fundamental understanding of magnetic interactions and for finding new effects for future applications.
In this thesis, we study the basic electrical and magnetic transport properties of both epitaxially-grown MnSi thin films, a helimagnetic metal only starting to be developed within our group, and parabolic-doped ultra-thin (Ga,Mn)As layers for future studies and applications.
The present thesis deals with surface treatment, material improvement, and the electronic structure of the diluted magnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The two key issues are the preparation of clean surfaces and the observation of potential valence hybridizations in (Ga,Mn)As by means of photoemission spectroscopy. Several cleaning methods are applied individually to (Ga,Mn)As and their e ects are compared in detail by various methods. Based on the results of each method, a sophisticated recipe has been elaborated, which provides clean, stoichiometric, and reconstructed surfaces, even if the sample was exposed to air prior to preparation. Moreover, the recipe works equally well for intentionally oxidized surfaces. The individual advantages of ex-situ wet- chemical etching and in situ ion-milling and tempering can be combined in an unique way. In regard to the post-growth annealing in order to optimize the electronic and magnetic properties of (Ga,Mn)As, the effect of surface segregation of interstitial Mn was quantifed. It turns out that the Mn concentration at the surface increases by a factor 4.3 after annealing at 190 C for 150 h. The removal of the segregated and oxidized species by wet-chemical etching allows a tentative estimate of the content of interstitial Mn. 19-23% of the overall Mn content in as-grown samples resides on interstitial positions. The complementary results of core level photoemission spectroscopy and resonant photoemission spectroscopy give hints to the fact that a sizeable valence hybridization of Mn is present in (Ga,Mn)As. This outlines that the simple Mn 3d5-con guration is too naive to refect the true electronic structure of substitutional Mn in (Ga,Mn)As. Great similarities in the core level spectra are found to MnAs. The bonding is thus dominantly of covalent, not ionic, character. Transport measurements, in particular for very low temperatures (<10 K), are in agreement with previous results. This shows that at low temperature, the conduction is mainly governed by variable-range hopping which is in line with the presence of an impurity band formed by substitutional Mn. In the light of the presented results, it is therefore concluded that a double-exchange interaction is the dominant mechanism leading to ferromagnetic coupling in (Ga,Mn)As. The valence hybridization and the presents of an impurity band, both of which are inherent properties of substitutional Mn, are indications for a double-exchange scenario, being at variance to a RKKY-based explanation. Contributions from a RKKY-like mechanism cannot definitely be excluded, however, they are not dominant.
Diese Arbeit enthält Untersuchungen von Magnetowiderstandseffekten in (Ga,Mn)As basierten ferromagnetischen Halbleiterdioden. Die Resultate wurden in den folgenden Artikeln veröffentlicht: [1] C. Rüster, T. Borzenko, C. Gould, G. Schmidt, L.W. Molenkamp, X. Liu, T.J.Wojtowicz, J.K. Furdyna, Z.G. Yu and M. Flatt´e, Very Large Magnetoresistance in Lateral Ferromagnetic (Ga,Mn)As Wires with Nanoconstrictions, Physical Review Letters 91, 216602 (2003). [2] C. Gould, C. Rüster, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling Anisotropic Magnetoresistance: A Spin-Valve-Like Tunnel Magnetoresistance Using a Single Magnetic Layer, Physical Review Letters 93, 117203 (2004). [3] C. Rüster, C. Gould, T. Jungwirth, J. Sinova, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Very Large Tunneling Anisotropic Magnetoresistance of a (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Stack, Physical Review Letters 94, 027203 (2005). [4] C. Rüster and C. Gould, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling anisotropic magnetoresistance: Creating a spin-valve-like signal using a single ferromagnetic semiconductor layer, Journal of Applied Physics 97, 10C506 (2005).
In der Spintronik bestehen große Bemühungen Halbleiter und ferromagnetische Materialien zu kombinieren, um die Vorteile der hoch spezialisierten Mikroelektronik mit denen der modernen magnetischen Speichertechnologie zu verbinden. In vielen Bereichen der Elektronik wird bereits der III-V Halbleiter GaAs eingesetzt und ferromagnetisches (Ga,Mn)As könnte in die vorhandenen optischen und elektronischen Bauteile integriert werden. Deshalb ist eine intensive Erforschung der kristallinen Qualität, der elektrischen und magnetischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As-Legierungsschichten von besonderem Interesse. Wegen der niedrigen Löslichkeit der Mangan-Atome in GaAs, muss (Ga,Mn)As außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichtes mit Niedertemperatur-Molekularstrahl-Epitaxie hergestellt werden, um eine ausreichend hohe Konzentration an magnetischen Ionen zu erreichen. Dieses Niedertemperatur-Wachstum von Galliumarseniden verursacht Schwierigkeiten, da unerwünschte Defekte eingebaut werden können. Die Art der Defekte und die Anzahl ist abhängig von den Wachstumsparametern. Vor allem das überschüssige Arsen beeinflusst neben dem Mangan-Gehalt die Gitterkonstante und führt zu einer starken elektrischen und magnetischen Kompensation des (Ga,Mn)As Materials. Abhängig von den Wachstumsparametern wurden Eichkurven zur Kalibrierung des Mangan-Gehaltes aus Röntgenbeugungsmessungen, d. h. aus der (Ga,Mn)As-Gitterkonstanten bestimmt. Um ein besseres Verständnis über die Einflüsse der Wachstumsparameter neben dem Mangan-Gehalt auf die Gitterkonstante zu bekommen, wurden Probenserien gewachsen und mit Röntgenbeugung und Sekundärionen-Massenspektroskopie untersucht. Es wurde festgestellt, dass der Mangan-Gehalt, unabhängig von den Wachstumsparametern, allein vom Mangan-Fluss bestimmt wird. Die Gitterkonstante hingegen zeigte eine Abhängigkeit von den Wachstumsparametern, d. h. von dem eingebauten überschüssigen Arsen in das (Ga,Mn)As-Gitter. Im weiteren wurden temperaturabhängige laterale Leitfähigkeitsmessungen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Einzelschichten durchgeführt. Es ergab sich eine Abhängigkeit nicht nur von dem Mangan-Gehalt, sondern auch von den Wachstumsparametern. Neben den Leitfähigkeitsmessungen wurden mit Kapazitäts-Messungen die Ladungsträgerkonzentrationen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Schichten bestimmt. Es konnten Wachstumsbedingungen gefunden werden, bei der mit einem Mangan-Gehalt von 6% eine Ladungsträgerkonzentration von 2 · 10^(21) cm^(-3) erreicht wurde. Diese Schichten konnten reproduzierbar mit einer Curie-Temperatur von 70 K bei einer Schichtdicke von 70 nm hergestellt werden. Mit ex-situ Tempern konnte die Curie-Temperatur auf 140 K erhöht werden. Neben (Ga,Mn)As-Einzelschichten wurden auch verschiedene (GaAs/MnAs)- Übergitterstrukturen gewachsen und mit Röntgenbeugung charakterisiert. Ziel was es, Übergitter herzustellen mit einem hohen mittleren Mangan-Gehalt, indem die GaAs-Schichten möglichst dünn und die MnAs-Submonolagen möglichst dick gewachsen wurden. Dünnere GaAs-Schichten als 10 ML Dicke führten unabhängig von der Dicke der MnAs-Submonolage und den Wachstumsparametern zu polykristallinem Wachstum. Die dickste MnAs-Submonolage, die in einer Übergitterstruktur erreicht wurde, betrug 0.38 ML. Übergitterstrukturen mit nominell sehr hohem Mangan-Gehalt zeigen eine reduzierte Intensität der Übergitterreflexe, was auf eine Diffusion der Mangan-Atome hindeutet. Der experimentelle Wert der Curie-Temperatur von (Ga,Mn)As scheint durch die starke Kompensation des Materials limitiert zu sein. Theoretische Berechnungen auf der Grundlage des ladungsträgerinduzierten Ferromagnetismus besagen eine Erhöhung der Curie-Temperatur mit Zunahme der Mangan-Atome auf Gallium-Gitterplätzen und der Löcherkonzentration proportional [Mn_Ga] · p^(1/3). Zunächst wurden LT-GaAs:C-Schichten mit den Wachstumsbedingungen der LT-(Ga,Mn)As-Schichten gewachsen, um bei diesen Wachstumsbedingungen die elektrische Aktivierung der Kohlenstoffatome zu bestimmen. Es konnte eine Löcherkonzentration von 5 · 10^19 cm^(-3) verwirklicht werden. Aufgrund der erfolgreichen p-Dotierung von LT-GaAs:C wurden (Ga,Mn)As-Einzelschichten zusätzlich mit Kohlenstoff p-dotiert. Abhängig von den Wachstumsbedingungen konnte eine Erhöhung der Ladungsträgerkonzentration im Vergleich zu den (Ga,Mn)As-Schichten erreicht werden. Trotzdem ergaben magnetische Messungen für alle (Ga,Mn)As:C-Schichten eine Abnahme der Curie-Temperatur. Der Einfluss der Kohlenstoff-Dotierung auf die Gitterkonstante, die elektrische Leitfähigkeit und die Magnetisierung ließ auf einen veränderten Einbau der Mangan-Atome verursacht durch die Kohlenstoff-Dotierung schließen.