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Fünfgliedrige Carbocyclen sind Bauelemente zahlreicher NaturstofTe und daher attraktive Syntheseziele. Da bisher kein Syntheseverfahren mit großer Anwendungsbreite bekannt ist, sind neue Methoden willkommen. Wir berichten hier über Umsetzungen des Titelheterocyclus 1 mit l,3-Butadienen 1; diese Reaktionen, obwohl vielstufig, liefern im Eintopfverfahren konjugierte und nichtkonjugierte Cyclopentenone und gestatten auch die Fünfringanellierung.
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Am Beispiel von vier Koris l) (Téloua, Barghot, Tazolé, Oufaguédout) des südlichen Air-Vorlandes werden Beobachtungen zum aktuellen morphodynamischen Geschehen dieser Region vorgestellt. Durch die regionalen Unterschiede der durchschnittlichen jährlichen Niederschlagshöhen und durch unterschiedliche Charakteristika ihrer Einzugsgebiete können diese vier Koris als typische Vertreter verschiedener fluviatil/äolischer Formungsgruppen angesehen werden. Der Übergang von vorherrschend fluviatiler zu vorherrschend äolischer Formung liegt dabei im Bereich des Kori Oufaguédout, im östlichen Teil des Untersuchungsraumes. Hier konnte durch mehrere Schürfe auch der zeitliche Übergang zwischen beiden Formungskreisen in der jüngeren Reliefgeschichte nachgewiesen werden.
Vorgestellt werden Lösungsformen in karbonatfreien Sandsteinen und Eisenkrusten der östlichen Republik Niger. Diese Formen haben eine außerordentlich weite Verbreitung und sind wesentliche Elemente der Landschaft. Beschrieben werden sowohl auf den Dachflächen der südsaharisch/sahelischen Schichtstufen entwickelte Depressionen mit subterraner Entwässerung als auch an Wadi hängen und steilen Stufenabschnitten gekappte, horizontal bis schräg verlaufende Höhlen und Röhren. Viele dieser Lösungsformen sind zumindest in Resten noch von einer Eisen- oder Kieselkruste ausgekleidet, die u.a. als Indiz für eine Entstehung der Formen im Grundwasserbereich angesehen werden kann. Die Anlage der Karstformen wäre demnach noch vor die Herauspräparierung der Stufen und Inselberge im ausgehenden Tertiär zu stellen. Die Karstformen in nichtkarbonatischen Gesteinen gleichen bis ins Detail denen des Karbonatkarstes. Eine initiale Formung durch äolische oder fluviatile Prozesse oder durch Piping kann ausgeschlossen werden.
Syngeneic memory cells can be stimulated to yield a secondary immune response after their transfer into irradiated euthymie recipients as well as into young thymusless nude mice. It is shown that nude mice older than twelve weeks of age are not permissive towards memory cell activation as it is found in non-irradiated euthymie animals. This barrier to isogeneie or congeneic cells seems to be caused by a pool of cyclophosphamide-sensitive cells. Since young nude mice could be rendered as unpermissive as older nude mice by pretreatment with either PNA-agglutinable thymus cells or nylon-wool passed spleen cells, it is suggested that an increased number of precursor T cells in older nude mice might induce this effect. Further experiments with monoclonal antibodies against the Lyt-l, Lyt-2, and L3T4 marker on T cells indicate that T -helper/inducer activity might be required to establish the "isogeneie barrief" in nude mice.
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In Diels-Alder-Reaktionen wurden aus Benzvalen (1) und Tetrachlorcyclopentadienon- dimethylacetal sowie Tetrachlorfuran die Addukte 2 bzw. 8 und 9 erhalten. Behandlung von 2 mit Natrium und tert-Butylalkohol ergab das chlorfreie Acetal 3, dessen Doppelbindung sich mit Diimin unter Bildung von 4 absättigen ließ. Aus dem bekannten Stammkohlenwasserstoff 5 ging analog 6 hervor, und durch Reaktion seines Anions mit Chlorameisensäure- methylester entstand der Ester 7. - Die Verbindungen l, 3, 5, 7-9 und das bekannte U wurden mit Thiophenol so behandelt, daß Radikalkettenreaktionen abliefen. Bei 8 trat Addition an die Zentralbindung des Bicyclobutan-Systems ein. Dagegen unterlag bei 2, 9, U und zum Teil bei 3, deren Doppelbindung jeweils der BicycJobutan-Einheit benachbart ist, das Primärradikal der 5-Hexen-1-yl- Cyclopentylrneth.yl-Umlagerung, aus der letztlich 15, ll, 13 bzw. 16 resultierten. Zum Teil bei 3 und vollständig bei 5 erfolgte die Addition an die Doppelbindung zu 17 bzw. 18, d.h. ohne Beteiligung der benachbarten Bicyclobutan- Einheit. Durch Aktivierung des Bicyclobutan-Systems mit einer Esterfunktion konnte dessen Passivität aufgehoben werden. So entstanden aus 7 das nichtumgelagerte Produkt 19 und das umgelagerte 20. Ihr Verhältnis hing von der Konzentration an Thiophenol ab. - Analog zur Reaktion 1Z + Thiophenol-13 brachte BromtrichJormethan aus 12 das umlagerte Addukt 21 hervor. - Als Nebenprodukt wurde bei der Umsetzung von 12 mit Thiophenol das Chlorwasserstoff-Addukt 14 des ersteren gefunden. Modellreaktionen für die Bildung von 14 sind die Umsetzungen von 12 mit Essigsäure und von 3 sowie 5 mit +Nitrobenzoesäure zu den Addukten 22, 23 bzw. 24. Seit
Aus Benzvalen (J) und 3,6-Bis(2-pyridyl)-l,2,4,5-tetrazin wurde das Dihydropyridazin 2c erhalten, das ebenso wie die bekannten Dihydropyridazine 2a, b mit Cyclopropen in die entsprechende Azoverbindung 3 überging. Addition von Thiophenol an 3a, c und 5 lieferte unter Beteiligung des Bicyclobutan-Systems und der Azofunktion die Halbkäfigverbindungen 4a, c bzw. 6. Aus der Umsetzung von 7, in dem die Azobrücke durch zwei BicycJobutan- Systeme flankiert ist, mit Thiophenol sowie Bromtrichlormethan gingen die Halbkäfigverbindungen 8 bzw. 9 hervor. An diesen ~eaktionen wirken beide Bicyclobutan-Systeme und die Azofunktion mit.
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Die Kristall- und Molekülstrukturen der Akarizide Chlortrineophylstannan (Ia), Chlortris[ ( dimethylphenylsilyl)methyl]stannan (tb) und Trineophyl(1,2,4-triazol-1- yl)stannan-hemihydrat (2a · 0.5H\(_2\)0) wurden durch Einkristall-Röntgenstrukturanalysen bestimmt. Zu V ergleichszwecken wurde ausserdem die Struktur des 2,5-Dimethyl-2,5-diphenylhexans (Bineophyl, 4) untersucht. Die Knüpfung von drei sehr raumerfüllenden N eophyl-Resten an ein Zinnatom führt zu einer deutlichen Verzerrung der tetraedrischen Geometrie [ta: C-Sn-C 117.2°, C-Sn-Cl99.7°; 2a·0.5H20: C-Sn-C 116.9° (Mittelwert), C-Sn-N 100.2° (Mittelwert)]. Austausch der zentralen Kohlenstoffatome in den Neophyt-Substituenten von la durch Siliciumatome führt zu einer Verringerung des Raumbedarfs und dadurch zu einer erkennbaren Angleichung an die tetraedrische Geometrie [lb: C-Sn-C 113.3° (Mittelwert), C-Sn-Cl 105.3° (Mittelwert)].
Die Synthese des (Hydroxymethyl)[(trimethylsilyl)methyl]silans (3) sowie des hiervon abzuleitenden Acetats 4 und Chlorformiats 6 wird beschrieben. 4 und 6 unterliegen einer thermisch induzierten Umwandlung zu den difunktionellen Silanen 5 bzw. 8. Die Umwandlungen 4 -> 5 und 6 -> 8 erfolgen gemäß einer Kinetik 1. Ordnung mit Halbwertszeiten von 10.0 bzw. 3.6 h (135 ° C, in C\(_6\)D\(_6\)).
Synthese und Eigenschaften von (Hydroxymethyl)dimethylgerman und (Hydroxymethyl)diphenylgerman
(1988)
Die (Hydroxymethyl)diorganylgermane (CH\(_3\))\(_2\)Ge(H)CH\(_2\)OH und (C\(_6\)H\(_5\))\(_2\)Ge(H)CH\(_2\)OH wurden - ausgehend von GeCl\(_4\) - durch eine jeweils vierstufige Synthese mit einer Gesamtausbeute von 15 bzw. 32% dargestellt (GeCl\(_4\) ---+ Cl\(_3\)GeCH\(_2\)Cl -> R \(_2\)Ge(Cl)CH \(_2\)Cl ->R \(_2\)Ge(OAc)CH\(_2\)OAc--) R \(_2\)Ge(H)CH\(_2\)OH; R = CH\(_3\) bzw. C\(_6\)H\(_5\) ). Die chemische Reaktivität der Germane (CH\(_3\))\(_2\)Ge(H)CH\(_2\)OH und (C\(_6\)H\(_5\))\(_2\)Ge(H)CH\(_2\)OH wird durch deren Ge-H- und 0-H-Bindung bestimmt.
4-Bromoctavalen und zwei (Brommethylen)homobenzvalene anstelle eines erwarteten Bromoctabisvalens
(1988)
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Various amphibolites, metagabbros and eclogitic relics of the Mariimske Lazne complex, and amphibolites from the Cerna Hora Massif exhibit an uniform geochemical character which compares well with modern mid-ocean ridge basalts. Geochemically these metabasites are similar to the amphibolites of the My to area and to schistose. partly striped amphibolites of the neighbouring Tirschenreuth-Mahring Zone and the Erbendorf-Vohenstrauss Zone (Bavaria). Greenschists and amphibolites from the Domailice metamorphic complex show an alkaline-basaltic tendency conforming to modern within-plate basalts or basalts from anomalous midocean ridge segments. In their chemical character, these metabasites compare well with the flaseramphibolites of the Erbendorf-Vohenstrauss Zone. Fine-grained amphibolites in the Warzenrieth area and gabbroic amphiboltes in the Blatterberg-Hoher Bogen area show normal MORB character. The metamorphosed gabbroic rocks in the southern part of the Neukirchen-Kdyne (meta-) igneous complex are subalkaline-tholeiitic and exhibit a magmatic differentiation trend. They differ from the neighbouring amphibolites by generally lower contents of incompatible elements.
Jahresbericht 1987
(1988)
Soziale Einflüsse
(1988)
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