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- N-7500-2014 (1)
Festkörperbasierte Einzelphotonenquellen als Grundbausteine der Quanteninformationstechnologie
(2016)
Die vorliegende Arbeit hatte das Ziel basierend auf Halbleiternanostrukturen eine effiziente und skalierbare Quelle einzelner und ununterscheidbarer Photonen zu entwickeln. Dies ist eine Basiskomponente von zukünftigen quantenphysikalischen Anwendungen wie der Quantenkommunikation oder dem Quantencomputer. Diese Konzepte nutzen gezielt quantenmechanische Systeme um einerseits Kommunikation absolut abhörsicher zu machen oder um neuartige Computer zu konstruieren, die bestimmte Aufgaben - wie die Produktzerlegung großer Zahlen - effizienter lösen als heutige Systeme. Ein mögliche Realisierung der Quantenkommunikation ist beispielsweise die Schlüsselverteilung zwischen zwei Parteien durch Verwendung des BB84-Protokolls. Dazu wird eine Lichtquelle benötigt, welche die physikalisch kleinstmögliche Lichtmenge - ein einzelnes Photon - aussendet. Der Kommunikationskanal wird dann über verschiedene Polarisationszustände dieser Photonen gegen ein Abhören nach außen hin abgesichert. Da die maximale Kommunikationsdistanz aufgrund von Verlusten im Quantenkanal beschränkt ist, muss das Signal für größere Distanzen mit Hilfe eines sog. Quantenrepeaters aufbereitet werden. Ein solcher kann ebenfalls unter Verwendung von Einzelphotonenquellen realisiert werden. Das Konzept des Quantenverstärkers stellt aber die zusätzliche Anforderung an die Einzelphotonenquelle, dass die ausgesendeten Lichtteilchen in der Summe ihrer Eigenschaften wie Energie und Polarisation immer gleich und somit ununterscheidbar sein müssen.
Auf Basis solcher ununterscheidbarer Photonen gibt es zudem mit dem linear optischen Quantenrechner auch mögliche theoretische Ansätze zur Realisierung eines Quantencomputers. Dabei kann über die Quanteninterferenz von ununterscheidbaren Photonen an optischen Bauteilen wie Strahlteilern ein Quanten-NOT-Gatter zur Berechnung spezieller Algorithmen realisiert werden.
Als vielversprechende Kandidaten für eine solche Lichtquelle einzelner Photonen haben sich in den letzten Jahren Halbleiter-Quantenpunkte herauskristallisiert. Dank des festkörperbasierten Ansatzes können diese Strukturen in komplexe photonische Umgebungen zur Erhöhung der Photonen-Extraktionseffizienz und -Emissionsrate eingebettet werden. Ziel dieser Arbeit war somit eine effiziente Quelle einzelner ununterscheidbarer Photonen zu realisieren. Im Hinblick auf die spätere Anwendbarkeit wurde der Fokus zudem auf die skalierbare bzw. deterministische Fabrikation der Quantenpunkt-Strukturen gelegt und zwei technologische Ansätze - die kryogene in-situ-Lithographie und das positionierte Wachstum von Quantenpunkten - untersucht.
Im ersten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neuartiges Materialsystem vorgestellt, welches sich zur Generation einzelner Photonen eignet. Es können spektral scharfe Emissionslinien mit Linienbreiten bis knapp über 50 µeV aus Al$_{0,48}$In$_{0,52}$As Volumenmaterial beobachtet werden, wenn diese Schicht auf InP(111) Substraten abgeschieden wird. In Querschnitt-Rastertunnelmikroskopie-Messungen wurden ca. 16 nm große Cluster, welche eine um ungefähr 7 % höhere Indiumkonzentration im Vergleich zur nominellen Zusammensetzung des Volumenmaterials besitzen, gefunden. Über die Simulation dieser Strukturen konnten diese als Quelle der spektral scharfen Emissionslinien identifiziert werden. Zudem wurde mittels Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen nachgewiesen, dass diese Nanocluster einzelne Photonen emittieren und verschieden geladene exzitonische und biexzitonische Ladungsträgerkomplexe binden können.
Anschließend wurde der Fokus auf InGaAs-Quantenpunkte gelegt und zunächst im Rahmen einer experimentellen und theoretischen Gemeinschaftsarbeit die Kohärenzeigenschaften eines gekoppelten Quantenpunkt-Mikrokavität-Systems untersucht. Über temperaturabhängige Zwei-Photonen Interferenz Messungen und dem Vergleich mit einem mikroskopischen Modell des Systems konnten gezielt die Bestandteile der Quantenpunkt-Dephasierung extrahiert werden. Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurde die gepulste, strikt resonante Anregung von Quantenpunkten als experimentelle Schlüsseltechnik etabliert. Damit konnten bei tiefen Temperaturen nahezu vollständig ununterscheidbare Photonen durch eine Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von über 98 % nachgewiesen werden.
Für ein skalierbares und deterministisches Quantenpunkt-Bauelement ist entweder die Kontrolle über die Position an welcher der Quantenpunkt gewachsen wird nötig, oder die Position an der eine Mikrokavität geätzt wird muss auf die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes abgestimmt werden. Im weiteren Verlauf werden Untersuchungen an beiden technologischen Ansätzen durchgeführt.
Zunächst wurde der Fokus auf positionierte Quantenpunkte gelegt. Mittels in das Substrat geätzter Nanolöcher wird der Ort der Quantenpunkt-Nukleation festgelegt. Durch die geätzten Grenzflächen in Quantenpunkt-Nähe entstehen jedoch auch Defektzustände, die negativen Einfluss auf die Kohärenz der Quantenpunkt-Emission nehmen. Deshalb wurde an diesem Typus von Quantenpunkten die strikt resonante Anregung etabliert und zum ersten Mal die kohärente Kopplung des Exzitons an ein resonantes Lichtfeld demonstriert. Zudem konnte die deterministische Kontrolle der Exzitonbesetzung über den Nachweis einer Rabi-Oszillation gezeigt werden.
Abschließend wird das Konzept der kryogenen in-situ-Lithographie vorgestellt. Diese erlaubt die laterale Ausrichtung der Mikrokavität an die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes. Damit konnte gezielt die Emission eines zuvor ausgewählten, spektral schmalen Quantenpunktes mit nahezu 75 % Gesamteffizienz eingesammelt werden. Die Ununterscheidbarkeit der Quantenpunkt-Photonen war dabei mit einer Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von bis zu $\nu=(88\pm3)~\%$ sehr hoch. Damit wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Einzelphotonenquelle realisiert, aus der sich sehr effizient kohärente Photonen auskoppeln lassen, was einen wichtigen Schritt hin zur deterministischen Fabrikation von Lichtquellen für quantenphysikalischen Anwendungen darstellt.
This thesis treats the thermopower and other thermal effects in single quantum dots (QD) and quantum dot systems. It contributes new experimental results to the broad and active field of research on thermoelectrics in low dimensional systems. The thermopower experiments discussed in this work focus on QDs which exhibit a net spin and on tunnel-coupled double QDs (DQD). Furthermore, experiments are presented which address the realization of a QD device which extracts thermal energy from a heat reservoir and converts it into a directed charge current in a novel way.
The samples used for these investigations have been fabricated from GaAs/AlGaAs heterostructures which contain a two dimensional electron gas. Using optical and electron beam lithography, the devices have been realized by means of the top-gate technology. All experiments have been performed at low temperature. In order to create a controllable temperature difference in the samples the current heating technique has been used. These experimental basics as well as fundamentals of electric and thermoelectric transport are introduced in Part I of this thesis.
The experiments on the thermopower of a single QD are described in Part II. Essentially, they deal with the problem of how a single spin situated on a QD influences the thermoelectric properties of the system. In this context, the Kondo-effect plays a crucial role. Generally, the Kondo effect is the result of a many-body state which arises from an antiferromagnetic coupling of a magnetic impurity with the surrounding conduction electrons. Here, the magnetic impurity is represented by a QD which is occupied with an odd number of electrons so that it exhibits a net spin. For the first time the thermopower of a Kondo-QD has been studied systematically as a function of two parameters, namely the QD coupling energy and the sample temperature. Both parameters are crucial quantities for Kondo-physics to be observed. Based on these data, it is shown that the thermopower line shape as a function of QD energy is mainly determined by two competing contributions: On the one hand by the enhanced density of states around the Fermi level due to Kondo-correlations and on the other hand by thermopower contributions from the Coulomb resonances. Furthermore, the experiments confirm theoretical predictions which claim that the spectral DOS arising from Kondo-correlations shifts away from the Fermi level for those QD level configurations which are not electron-hole symmetric. Comparison with model calculations by T. Costi and V. Zlatic [Phys. Rev. B 81, 235127 (2010)] shows qualitative and partly even quantitative agreement. A finite thermovoltage at the center of the Kondo-region, which occurred in previous investigations, is also observed in the experiments presented here. It is not covered by the current theory of the Kondo effect. The dependence of this signal on temperature, coupling energy and magnetic field, which differ from non-Kondo regions, is analyzed. In order to clarify the physics behind this phenomenon further studies are desirable.
Furthermore, it is shown by variation of the QD coupling energy over a wide range that Kondo-correlations can be detected in the thermopower even in the regime of very weak coupling. In contrast, no Kondo signatures are visible in the conductance in this energy range. It is found that in the limit of weak coupling the Kondo effect causes the thermopower to exhibit a diminished amplitude in close vicinity of a conductance resonance. Subsequent filling of spin-degenerate states then leads to a thermopower amplitude modulation (odd-even-effect). Although this effect had been observed in previous studies, no connection to Kondo physics had been established in order to explain the observations.
Hence, the experiments on a single QD presented in this thesis provide unique insight into the complex interplay of different transport mechanisms in a spin-correlated QD. Moreover, the results confirm the potential of thermopower measurements as a highly sensitive tool to probe Kondo-correlations.
In Part III thermal effects are investigated in systems which contain two coupled QDs.
Such QD-systems are particularly interesting with respect to thermoelectric applications: Many proposals utilize the extremely sharp energy filtering properties of such coupled QDs and also different kinds of inter dot coupling to construct novel and highly efficient thermoelectric devices. In the present work, thermopower characterizations are performed on a tunnel-coupled DQD for the first time. The key result of these investigations is the thermopower stability diagram. Here it is found, that in such a system maximal thermopower is generated in the vicinity of the so-called triple points (TP) at which three charge states of the DQD are degenerate. Along the axis of total energy, which connects two adjacent TP, a typical thermopower line shape is observed. It is explained and modeled within an intuitive picture that assumes two transport channels across the DQD, representing the TP. For those regions which are far away from the TP, the thermopower turns out to be very sensitive to the relative configuration of the QD energies. The conductance and thermopower data are well reproduced within a model that assumes transport via molecular states. Integration of both models into one then allows model calculations for a complete stability cell in conductance and thermopower to be done.
Furthermore, experiments on two capacitively coupled QDs are presented. In these studies the focus lies on testing the feasibility of such systems for the manipulation and generation of charge currents from thermal energy. In a series of experiments it is shown that such a system of QDs can be utilized to increase or decrease a current flowing between two electron reservoirs by varying the temperature in a third reservoir. This effect is based on the cross-correlation of occupation fluctuations of the individual QDs. These are positive for certain QD energy level configurations and negative for others, which increases or decreases the charge current in the experiments, respectively. In the stability diagram this is manifested in a characteristic clover leaf shaped structure of positive and negative current changes in vicinity of the TP. All main experimental results are reproduced qualitatively in simple model calculations. Due to the close analogy between electrical and thermal conductance of a QD, this effect of thermal switching can, in principle, also be used to built a thermal transistor.
Finally, it is shown that a system consisting of two Coulomb-coupled QDs, which couple a hot electron reservoir electrostatically to two cold electron reservoirs, can be utilized as a novel device which extracts heat from its environment and converts it into a directed charge current. The idea of this heat-to-current converter (HCC) was first proposed by R. Sánchez and M. Büttiker [Phys. Rev. B 83, 085428 (2011)]. It is not only characterized by the novelty of its working principle but also by the fact, that it decouples the directions of charge current and energy flow. In the experiments presented here, such HCC-currents are identified unambiguously: For certain QD-level configurations an electric current between the two cold reservoirs is observed if the temperature in the third reservoir is increased. The direction of this current is shown to be independent of an external voltage. In contrast, the direction of the current exhibits a characteristic dependence on the tunneling coefficients of the QDs, as predicted by theory: By adjusting the thickness and the shape of the respective tunnel junctions, a charge current can be generated between two cold reservoirs, and it can even be inverted. The experimental observations are quantitatively reproduced by model calculations by R. Sánchez and B. Sothmann. Thus, the results represent direct evidence for the existence of HCC-currents. Due to the novelty of the working principle of the HCC and its relevance from a fundamental scientific point of view, the results presented here are an important step towards energy harvesting devices at the nano scale.
Molekularstrahlepitaxie von niederdimensionalen GaInAs(N) Systemen für AlGaAs Mikroresonatoren
(2018)
Die Erforschung von Quantenpunkten mit ihren quantisierten, atomähnlichen Zuständen, bietet eine Vielzahl von Möglichkeiten auf dem Weg zum Quantencomputer und für Anwendungen wie Einzelphotonenquellen und Quantenpunktlasern. Vorangegangene Studien haben grundlegend gezeigt, wie Quantenpunkte in Halbleiterresonatoren integriert und mit diesen gekoppelt werden können. Dazu war es zum einen notwendig, die Quantenpunkte und ihr epitaktisches Wachstum besser zu verstehen und zu optimieren. Zum anderen mussten die Bragg-Resonatoren optimiert werden, sodass Güten von bis zu 165.000 realisiert werden konnten. Eingehende Studien dieser Proben zeigten im Anschluss einen komplexeren Zusammenhang von Q-Faktor und Türmchendurchmesser. Man beobachtet eine quasi periodische Oszillation des Q-Faktors mit dem Pillar Durchmesser. Ein Faktor für diese Oszillation ist die Beschaffenheit der Seitenflanken des Resonatortürmchens, bedingt durch die unterschiedlichen Eigenschaften von AlAs und GaAs bei der Prozessierung der Türmchen. Darüber hinaus wurden in der Folge auf den Grundlagen dieser Strukturen sowohl optisch als auch elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen realisiert.
Da in diesen Bauteilen auch die Lage des Quantenpunkts innerhalb des Resonatortürmchens einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz der Kopplung zwischen Resonator und Quantenpunkt hat, war das weitere Ziel, die Quantenpunkte kontrolliert zu positionieren. Mit einer gezielten Positionierung sollte es möglich sein, ein Resonatortürmchen direkt über dem Quantenpunkt zu plazieren und den Quantenpunkt somit in das Maximum der optischen Mode zu legen.
Besondere Herausforderung für die Aufgabenstellung war, Quantenpunkte in einem Abstand von mind. der Hälfte des angestrebten Türmchendurchmessers, d.h 0,5 μm bis 2 μm, zu positionieren. Die Positionierung musste so erfolgen, dass nach dem Wachstum eines AlAs/GaAs DBR Spiegel über den Quantenpunkten, Resonatortürmchen zielgenau auf die Quantenpunkte prozessiert werden können. Es wurden geeignete Prozesse zur Strukturierung eines Lochgitters in die epitaktisch gewaschene Probe mittels Elektronenstrahllithographie entwickelt. Für ein weiteres Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie, mussten die nasschemischen Reinigungsschritte sowie eine Reinigung mit aktivem Wasserstoff im Ultrahochvakuum optimiert werden, sodass die Probe möglichst defektfrei überwachsen werden konnte, die Struktur des Lochgitters aber nicht zerstört wurde. Es wurden erfolgreich InAs-Quantenpunkte auf die vorgegebene Struktur positioniert, erstmals in einem Abstand von mehreren Mikrometern zum nächsten Nachbarn. Eine besondere Herausforderung war die Vorbereitung für eine weitere Prozessierung der Proben nach Quantenpunktwachstum. Eine Analyse mittels prozessierten Goldkreuzen, dass 30 % der Quantenpunkte innerhalb von 50 nm und 60 % innerhalb von 100 nm prozessiert wurden. In der Folge wurde mit der hier erarbeiteten Methode Quantenpunkte erfolgreich in DBR-Resonatoren sowie photonische Kristalle eingebaut
Die gute Abstimmbarkeit von Quantenpunkten und die bereits gezeigte Möglichkeit, diese in Halbleiterresonatoren einbinden zu können, machen sie auch interessant für die Anwendung im Telekommunikationsbereich. Um für Glasfasernetze Anwendung zu finden, muss jedoch die Wellenlänge auf den Bereich von 1300 nm oder 1550 nm übertragen werden. Vorangegangene Ergebnisse kamen allerdings nur knapp an die Wellenlänge von 1300nm. Eine fu ̈r andere Bauteile sowie für Laserdioden bereits häufig eingesetzte Methode, InAs-Quantenpunkte in den Bereich von Telekommunikationswellenla ̈ngen zu verschieben, ist die Verwendung von Stickstoff als weiteres Gruppe-V-Element. Bisherige Untersuchungen fokussierten sich auf Anwendungen in Laserdioden, mit hoher Quantenpunktdichte und Stickstoff sowohl in den Quantenpunkten als in den umgebenen Strukturen. Da InAsN-Quantenpunkte in ihren optischen Eigenschaften durch verschiedene Verlustmechanismen leiden, wurde das Modell eines Quantenpunktes in einem Wall (Dot-in-Well) unter der Verwendung von Stickstoff weiterentwickelt. Durch gezielte Separierung der Quantenpunkte von den stickstoffhaltigen Schichten, konnte e eine Emission von einzelnen, MBE-gewachsenen InAs Quantenpunkten von über 1300 nm gezeigt werden. Anstatt den Stickstoff direkt in die Quantenpunkte oder unmittelbar danach in die Deckschicht ein zu binden, wurde eine Pufferschicht ohne Stickstoff so angepasst, dass die Quantenpunkte gezielt mit Wellenlängen größer 1300 nm emittieren. So ist es nun möglich, die Emission von einzelnen InAs Quantenpunkten jenseits dieser Wellenlänge zu realisieren.
Es ist nun daran, diese Quantenpunkte mit den beschriebenen Mikroresonatoren zu koppeln, um gezielt optisch und elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen für 1300nm zu realisieren.
Es wurde gezeigt, dass durch die Vorpositionierung von Quantenpunkten, diese mit einem gezielten Abstand im Bereich von einigen 100 nm zueinander und daher mit einer definierten Dichte in Speicherbauelemente eingebracht werden können. Es wurde bei tiefen Temperaturen wohldefinierte Coulombblockade demonstriert. Durch die Analyse der Coulomb-Rauten war es möglich, auf die Größe und Ladeenergie von Quantenpunkten im Kanal zu schliessen. Es wurde gezeigt, dass vorpositionierte Quantenpunkte sehr gut als Floating Gate eingesetzt werden können. Die Speichereigenschaften dieser Quantenpunkte wurden im Hinblick auf die Hysteresebreite DeltaVth in Abhängigkeit der Kanalbreite, der Drainspannung und der Temperatur untersucht und diskutiert. Hierbei konnte eine deutliche Abhängigkeit der Thresholdspannung von der Kanalbreite der Struktur ermittelt werden. Für Strukturen mit einem breiten Kanal wurde festgestellt, dass der Stromfluss bereits bei negativen Gatespannungen einsetzt, während für schmale Strukturen positive Gatespannungen nötig sind, um einen Ladungstransport hervorzurufen. Zur Bestimmung der Temperaturstabilität der Ladezustände wurde sowohl die Thresholdspannung als auch die Hysteresebreite als Funktion der Probentemperatur im Bereich von 4.2K bis Raumtemperatur bei verschiedenen Drainspannungen bestimmt. Hierbei wurde festgestellt, dass die Hysteresebreite bis zu einer kritischen Temperatur stufenförmig abnimmt und danach wieder leicht ansteigt. Bei der Untersuchung der Threshold- Spannung wurde ein Unterschied Vth,zu und Vth,auf festgestellt. Erstmals konnte ein lateral und vertikal positionierter InAs Quantenpunkt als Speicher für den Betrieb bei Raumtemperatur demonstriert werden. Ferner wurde die Wirkung eines Gate-Leckstromes auf den gemessenen Drain- Strom eines monolithischen Drei-Kontakt-Struktur untersucht und diskutiert. Die untersuchten Proben basieren auf einem neuen Parallel-Design, in welchem das Gate nicht wie üblich zwischen Source und Drain positioniert wurde, sondern in serieller Verbindung mit dem Drain- oder Sourcekontakt, d.h. mit einem zentralen Drain zwischen Source und Gate, gesetzt wurde. Hierdurch konnte eine merkliche Reduzierung des Probeninnenwiderstandes erreicht werde. Zu Beginn wurden zur Charakterisierung der Probe Transportmessungen bei Raumtemperatur durchführt. Hierbei konnte verglichen mit herkömmlichen Quantendrahttranistoren realisiert auf demselbenWafer, zum einen eine deutlich höhere Transconductance durch das parallele Design erreicht werden. Zum anderen zeigte die ermittelte Transconductance nicht den erwarteten linearen Verlauf in Abhängigkeit der Drainspannung, sondern einen quadratischen. Die Messungen zeigten außerdem einen Abfall des Drain-Stromes ab einer kritischen Größe des Gate-Leckstromwertes, welcher auf ein dynamisches Gate, hervorgerufen durch die Ladungsträger aus dem Gate, zurückgeführt wird. Diese zusätzliche virtuelle Kapazität addiert sich in paralleler Anordnung zum geometrischen Gate-Kondensator und verbessert die Transistoreigenschaften. Zum Abschluss der Arbeit wurden Hochfrequenzmessungen zur Ermittlung einer Leistungsverstärkung von Drei-Kontakt-Strukturen bei Raumtemperatur für unterschiedliche Gate- und Drainspannungen durchgeführt. Um die Hochfrequenzeigenschaften der untersuchten Probe zu erhöhen, wurde hierfür ein Design gewählt, in welchem die Goldkontakte zur Kontaktierung sehr nahe an die aktive Region heranragen. Für diese Spannungskombination konnte für eine Frequenz im Gigaherz-Bereich eine positive Spannungsverstärkung > 1 dB gemessen werden. Höhere Spannungen führen zu einem Sättigungswert in der Leistungsverstärkung. Dies wird zurückgeführt auf den maximal zur Verfügung stehenden Strom in der aktiven Region zwischen den nahen Goldkontakten. Zudem wurde eine Lösung vorgestellt, um das fundamentale Problem der Impedanzfehlanpassung für Hochfrequenzmessungen von nanoelektronischen Bauelementen mit einem hohen Innerwiderstand zu lösen. Eine Anpassung der unterschiedlichen Impedanzen zwischen Bauelement und Messapparatur ist unbedingt notwendig, um Reflexionen bei der Übertragung zu vermeiden und somit die Gewinnoptimierung zu erhöhen. Zur Behebung der Fehlanpassung wurde im Rahmen dieser Arbeit ein Impedanz-Anpassungs-Netzwerk auf einer PCB-Platine realisiert, welches mit der Probe verbunden wurde. Die Anpassung wurde durch eingebaute Strichleitungen in das Layout des Anpassungsboards vorgenommen. Durchgeführte Simulationen der Probe in Verbindung mit dem Anpassungs-Netzwerk bestätigten die experimentellen Ergebnisse. Durch die Anpassung konnte der simulierte Reflexionskoeffizient deutlich reduziert werden, bei gleichzeitiger Erhöhung des Transmissionskoeffizienten. Ebenfalls zeigten die Messungen an einer Drei-Kontakt-Struktur mit Anpassungs-Board eine signifikante Verbesserung der Leistungsverstärkung.
Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik
(2004)
Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.
Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik
(2004)
Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.
Konzepte zur skalierbaren Realisierung von effizienten, halbleiterbasierten Einzelphotonenquellen
(2011)
Dem Einsatz niederdimensionaler Nanostrukturen als optisch aktives Medium wird enormes Potential vorausgesagt sowohl in den klassischen optoelektronischen Bauteilen (wie z.B. Halbleiterlasern) als auch in optischen Bauteilen der näachsten Generation (z.B. Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonenpaare). Dennoch konnten sich quantenpunktbasierte Halbleiterlaser, abgesehen von einigen wenigen Ausnahmen (QDLaser inc.), im industriellen Maßstab bisher nicht gegen Bauelemente mit höherdimensionalen Quantenfilmen als optisch aktivem Element durchsetzen. Deshalb scheint der Einsatz von Quantenpunkten (QPen) in nichtklassischen Lichtquellen gegenwärtig vielversprechender. Um jedoch solche Bauteile bis zur letztendlichen Marktreife zu bringen, müssen neben der starken Unterdrückung von Multiphotonenemission noch wesentliche Grundvoraussetzungen erfüllt werden: In dieser Arbeit wurden grundlegende Studien durchgeführt, welche insbesondere dem Fortschritt und den Problemen der Effizienz, des elektrischen Betriebs und der Skalierbaren Herstellung der Photonenqullen dienen sollte. Zum Einen wurden hierfür elektrisch betriebene Einzelphotonenquellen basierend auf gekoppelten QP-Mikroresonatoren realisiert und de ren Bauteileffizienz gezielt optimiert, wobei konventionelle selbstorganisierte InAs-QPe als aktives Medium eingesetzt wurden. Für die skalierbare Integration einzelner QPe in Mikroresonatoren wurde des Weiteren das gesteuerte QP-Wachstum auf vorstrukturierten Substraten optimiert und auf diese Art ortskontrollierte QPe in Bauteile integriert. Für die Realisierung hocheffizienter, elektrisch gepumpter inzelphotonenquellen wurde zunächst das Wachstum von binären InAs-QPen im Stranski-Krastanov-Modus optimiert und deren optische Eigenschaften im Detail untersucht. Durch das Einbringen einer Schicht von Siliziumatomen nahe der QP-Schicht konnten die Emitter negativ geladen werden und der helle Trionenzustand der QPe als energetischer Eigenzustand des Systems zur effizienten Extraktion einzelner Photonen ausgenutzt werden. Durch die Integration dieser geladenen QPe in elektrisch kontaktierte, auf Braggspiegel basierte Mikrotürmchen konnten Einzelphotonenquellen realisiert werden, in denen gezielt Licht-Materie- Wechselwirkungseffekte zur Steigerung der Bauteileffizienz ausgenutzt wurden. Basierend auf theoretischen Überlegungen wurde die Schichtstruktur soweit optimiert, dass letztendlich experimentell eine elektrisch gepumpte Einzelphotonenquelle mit einer Photonenemissionsrate von 47 MHz sowie einer zuvor unerreichten Bauteileffizienz von 34 % im Regime der schwachen Licht-Materie-Kopplung demonstriert werden konnte. Da Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen QP und Resonator neben der spektralen Resonanz ebenfalls von der relativen Position von Resonator und QP zueinander abhängen, ist eine Kombination von positionierten QPen und Bauteilausrichtung nahezu unumg¨anglich für die skalierbare, deterministische Herstellung von Systemen aus perfekt angeordnetem Emitter und Resonator. Deshalb wurden bestehende Konzepte zum geordneten Wachstum von QPen weiterentwickelt: Hierbei wurde geordnetes InAs-QP-Wachstum mit Perioden realisiert, die vergleichbare Abmessungen wie optische Resonatoren aufweisen, also Nukleationsperioden zwischen 500 nm und 4 μm. Durch ein genaues Anpassen der Wachstums- und Prozessbedingungen konnte des Weiteren die Bildung von QP-Molekülen auf den Nukleationsplätzen nahezu unterdrückt beziehungsweise gesteuert werden. Durch eine systematische Optimierung der optischen Eigenschaften der QPe konnten Emitter mit Einzelquantenpunktlinienbreiten um 100 μeV realisiert werden, was eine Grundvoraussetzung zur Studie ausgeprägter Licht-Materie-Wechselwirkungseffekte in Mikroresonatoren darstellt. Letztendlich konnten durch die Integration derartiger QPe in optisch sowie elektrisch betriebene Mikroresonatoren erstmals Bauteile realisiert werden, welche einige der prinzipiellen, an eine Einzelphotonenquelle gestellten Anforderungen erfüllen. Insbesondere konnten deutliche Signaturen der schwachen Licht-Materie-Kopplung einzelner positionierter QPe in photonische Kristallresonatoren, Mikroscheibenresonatoren sowie Mikrotürmchenresonatoren festgestellt werden. Darüberhinaus konnte an einem spektral resonanten System aus einem positionierten QP und der Grundmode eines Mikrotürmchenresonators eindeutig Einzelphotonenemission unter optischer Anregung demonstriert werden. Ebenfalls konnten Mikrotürmchenresonatoren mit integrierten positionierten QPen erstmals elektrisch betrieben werden und somit die Grundvoraussetzung für eine der skalierbaren Herstellung effizienter Einzelphotonenquellen geschaffen werden.
Die vorliegende Arbeit befasste sich mit dem Spin- und dem damit eng verbundenen Polarisationszustand von Ladungsträgern in CdSe/ZnSe Quantenpunkten. II-VI Materialsysteme können in geeigneter Weise mit dem Nebengruppenelement Mangan gemischt werden. Diese semimagnetischen Nanostrukturen weisen eine Vielzahl von charakteristischen optischen und elektrischen Besonderheiten auf. Verantwortlich dafür ist eine Austauschwechselwirkung zwischen dem Spin optisch erzeugter Ladungsträger und den 3d Elektronen der Mn Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit erfolgte die Adressierung gezielter Spinzustände durch optische Anregung der Ladungsträger. Die Besetzung unterschiedlicher Spinzustände konnte durch Detektion des Polarisationsgrades der emittierten Photolumineszenz (PL) bestimmt werden. Dabei kamen verschiedene optische Methoden wie zeitaufgelöste und zeitintegrierte PL-Spektroskopie sowie Untersuchungen in Magnetfeldern zum Einsatz.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden elektronische Bauelemente wie Feldeffekttransistoren, elektronische Speicherelemente sowie resonante Tunneldioden hinsichtlich neuartiger Transporteigenschaften untersucht, die ihren Ursprung in der Miniaturisierung mit Ausdehnungen kleiner als charakteristische Streulängen haben. Die Motivation der vorliegenden Arbeit lag darin, die Physik nanoelektronischer Bauelemente durch einen neuen Computercode: NANOTCAD nicht nur qualitativ sondern auch quantitativ beschreiben zu können. Der besondere Schwerpunkt der Transportuntersuchungen lag im nicht-linearen Transportbereich für Vorwärtsspannungen, bei denen die Differenz der elektrochemischen Potentiale im aktiven Bereich der Bauelemente bei Weitem größer als die thermische Energie der Ladungsträger ist, da nur im nicht-linearen Transportbereich die für eine Anwendung elektronischer Bauelemente notwendige Gleichrichtung und Verstärkung auftreten kann. Hierzu war es notwendig, eine detaillierte Charakterisierung der Bauelemente durchzuführen, damit möglichst viele Parameter zur genauen Modellierung zur Verfügung standen. Als Ausgangsmaterial wurden modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostrukturen gewählt, da sie in hervorragender struktureller Güte mit Hilfe der Molekularstrahllithographie am Lehrstuhl für Technische Physik mit angegliedertem Mikrostrukturlabor hergestellt werden können. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zunächst ein Verfahren zur Bestimmung der Oberflächenenergie entwickelt und durchgeführt, das darauf beruht, die Elektronendichte eines nahe der Oberfläche befindlichen Elektronengases in Abhängigkeit unterschiedlicher Oberflächenschichtdicken zu bestimmen. Es zeigte sich, dass die so bestimmte Oberflächenenergie, einen äußerst empfindlichen Parameter zur Beschreibung miniaturisierter Bauelemente darstellt. Um die miniaturisierte Bauelemente zu realisieren, kamen Herstellungsverfahren der Nanostrukturtechnik wie Elektronenstrahllithographie und diverse Ätztechniken zum Einsatz. Durch Elektronmikroskopie wurde die Geometrie der nanostrukturierten Bauelemente genau charakterisiert. Transportmessungen wurden durchgeführt, um die Eingangs- und Ausgangskennlinien zu bestimmen, wobei die Temperatur zwischen 1K und Raumtemperatur variiert wurde. Die temperaturabhängigen Analysen erlaubten es, die Rolle inelastischer Streuereignisse im Bereich des quasi-ballistischen Transports zu analysieren. Die Ergebnisse dieser Arbeit wurden dazu verwendet, um die NANOTCAD Simulationswerkzeuge soweit zu optimieren, dass quantitative Beschreibungen von stark miniaturisierten, elektronischen Bauelementen durch einen iterativen Lösungsalgorithmus der Schrödingergleichung und der Poissongleichung in drei Raumdimensionen möglich sind. Zu Beginn der Arbeit wurden auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen eine Vielzahl von Quantenpunktkontakten, die durch Verarmung eines zweidimensionalen Elektronengases durch spitz zulaufende Elektrodenstrukturen realisiert wurden, untersucht. Variationen der Splitgate-Geometrien wurden statistisch erfasst und mit NanoTCADSimulationen verglichen. Es konnte ein hervorragende Übereinstimmung in der Schwellwertcharakteristik von Quantenpunktkontakten und Quantenpunkten gefunden werden, die auf der genauen Beschreibung der Oberflächenzustände und der Erfassung der realen Geometrie beruhen. Ausgehend von diesen Grundcharakterisierungen nanoelektronischer Bauelemente wurden 3 Klassen von Bauelementen auf der Basis des GaAs/AlGaAs Halbleitersystems detailliert analysiert.
This thesis presents an experimental study of the thermoelectrical properties of semiconductor quantum dots (QD). The measurements give information about the interplay between first order tunneling and macroscopic quantum tunneling transport effects in the presence of thermal gradients by the direct comparison of the thermoelectric response and the energy spectrum of the QD. The aim of the thesis is to contribute to the understanding of the charge and spin transport in few-electron quantum dots with respect to potential applications in future quantum computing devices. It also gives new insight into the field of low temperature thermoelectricity. The investigated QDs were defined electrostatically in a two dimensional electron gas (2DEG) formed with a GaAs/(Al,Ga)As heterostructure by means of metallic gate electrodes on top of the heterostructure. Negative voltages with respect to the potential of the 2DEG applied to the gate electrodes were used to deplete the electron gas below them and to form an isolated island of electron gas in the 2DEG which contains a few ten electrons. This QD was electrically connected to the 2DEG via two tunneling barriers. A special electron heating technique was used to create a temperature difference between the two connecting reservoirs across the QD. The resulting thermoelectric voltage was used to study the charge and spin transport processes with respect to the discrete energy spectrum and the magnetic properties of the QD. Such a two dimensional island usually exhibits a discrete energy spectrum, which is comparable to that of atoms. At temperatures below a few degrees Kelvin, the electrostatic charging energy of the QDs exceeds the thermal activation energy of the electrons in the leads, and the transport of electrons through the QD is dominated by electron-electron interaction effects. The measurements clarify the overall line shape of thermopower oscillations and the observed fine structure as well as additional spin effects in the thermoelectrical transport. The observations demonstrate that it is possible to control and optimize the strength and direction of the electronic heat flow on the scale of a single impurity and create spin-correlated thermoelectric transport in nanostructures, where the experimenter has a close control of the exact transport conditions. The results support the assumption that the performance of thermoelectric devices can be enhanced by the adjustment of the QD energy levels and by exploiting the properties of the spin-correlated charge transport via localized, spin-degenerate impurity states. Within this context, spin entropy has been identified as a driving force for the thermoelectric transport in the spin-correlated transport regime in addition to the kinetic contributions. Fundamental considerations, which are based on simple model assumptions, suggest that spin entropy plays an important role in the presence of charge valence fluctuations in the QD. The presented model gives an adequate starting point for future quantitative analysis of the thermoelectricity in the spin-correlated transport regime. These future studies might cover the physics in the limit of single electron QDs or the physics of more complex structures such as QD molecules as well as QD chains. In particular, it should be noted that the experimental investigations of the thermopower of few-electron QDs address questions concerning the entropy transport and entropy production with respect to single-bit information processing operations. These questions are of fundamental physical interest due to their close connection to the problem of minimal energy requirements in communication, and thus ultimately to the so called "Maxwell's demon" with respect to the second law of thermodynamics.
In dieser Arbeit wurde die Dynamik spintragender Teilchen (Elektronen, Löcher, Exzitonen) in selbstorganisierten Cd(Mn)Se/ZnSe Quantenpunkten sowie leicht dotiertem GaAs untersucht. Die unterschiedlichen Materialgruppen boten die Möglichkeit verschiedene Einflüsse auf Spinzustände zu studieren. Die Injektion definierter Spinzustände in die Halbleiterstrukturen erfolgte ausschließlich auf optischem Weg. Ebenfalls optisch wurde auch die zeitliche Entwicklung der Spinzustände detektiert. Die Anwendung von zeitaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie zeitaufgelöster Kerr-Rotation, ermöglichte den Zugriff sowohl auf longitudinale wie auch transversale Spinrelaxationsprozesse. Desweiteren wurde eine Kopplung der Quantenpunkten über ihr Strahlungsfeld diskutiert.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit optischen Untersuchungen an niederdimensionalen III/V-Halbleiterstrukturen. Dabei werden zunächst im ersten Teil selbst-organisiert gewachsene Nanodrähte aus InP und GaN bezüglich ihrer Oberflächen- und Kristallqualität charakterisiert. Dies ist besonders im Hinblick auf zukünftige opto- und nanoelektronische Bauteile von Interesse. Der zweite, grundlagenorientierte Teil der Arbeit ist im Bereich der Quantenoptik angesiedelt und widmet sich magneto-optischen Studien zur Licht-Materie Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen im Regime der starken Kopplung. Oberflächen-Untersuchungen an Halbleiter-Nanodrähten Bei diesem Teilaspekt der vorliegenden Arbeit stehen Untersuchungen von Halbleiter-Nanodrähten mittels zeitintegrierter und zeitaufgelöster Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie im Vordergrund. Diese eindimensionalen Nanostrukturen bieten eine vielversprechende Perspektive für die weitere Miniaturisierung in der Mikroelektronik. Da konventionelle Strukturierungsverfahren wie die optische Lithographie zunehmend an physikalische und technologische Grenzen stoßen, sind selbstorganisierte Wachstumsprozesse hierbei von besonderem Interesse. Bei Nanodrähten besteht darüber hinaus konkret noch die Möglichkeit, über ein gezieltes axiales und radiales Wachstum von Heterostrukturen bereits bei der Herstellung komplexere Funktionalitäten einzubauen. Auf Grund ihres großen Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses sind die elektronischen und optischen Eigenschaften der Nanodrähte extrem oberflächensensitiv, was vor allem im Hinblick auf zukünftige Anwendungen im Bereich der Mikro- oder Optoelektronik sowie der Sensorik von essentieller Bedeutung ist. Zur näheren Untersuchung der Oberflächeneigenschaften von Nanodrähten eignet sich die optische Spektroskopie besonders, da sie als nicht-invasive Messmethode ohne aufwändige Probenpräparation schnell nützliche Informationen liefert, die zum Beispiel in der Optimierung des Herstellungsprozesses eingesetzt werden können. Quantenoptik an Halbleiter-Mikrokavitäten Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen. Dabei ist das Regime der starken Kopplung zwischen Emitter und Resonator, auch im Hinblick auf mögliche zukünftige Anwendungen in der Quanteninformationsverarbeitung, von besonderem Interesse. Diese Mikroresonator-Türmchen, die auf planaren AlAs/GaAs-Mikroresonatoren mit InGaAs Quantenpunkten in der aktiven Schicht basieren, wurden mittels zeitintegrierter und zeitaufgelöster Mikro-PL-Spektroskopie in einem äußeren magnetischen Feld in Faraday-Konfiguration untersucht. Grundlegende Untersuchungen von Quantenpunkten im Magnetfeld Zunächst wurden InxGa(1−x)As-Quantenpunkte mit unterschiedlichem In-Gehalt (x=30%, 45% und 60%) magneto-optisch untersucht. Aufgrund der größeren Abmessungen weisen die Quantenpunkte mit 30% In-Anteil auch hohe Oszillatorstärken auf, was sie besonders für Experimente zur starken Kopplung auszeichnet. Unter dem Einfluss des Magnetfeldes zeigte sich ein direkter Zusammenhang zwischen der lateralen Ausdehnung der Quantenpunkte und ihrer diamagnetischen Verschiebung. Starke Kopplung im magnetischen Feld Neben der Möglichkeit, das Resonanzverhalten über das externe Magnetfeld zu kontrollieren, zeigte sich eine Korrelation zwischen der Kopplungsstärke und dem magnetischen Feld, was auf eine Verringerung der Oszillatorstärke im Magnetfeld zurückgeführt werden konnte. Diese steht wiederum im Zusammenhang mit einer Einschnürung der Wellenfunktion des Exzitons durch das angelegte Feld. Dieser direkte Einfluss des Magnetfeldes auf die Oszillatorstärke erlaubt eine in situ Variation der Kopplungsstärke. Photon-Photon-Wechselwirkung bei der starken Kopplung im Magnetfeld Nach der Demonstration der starken Kopplung zwischen entarteten Exziton- und Resonatormoden im Magnetfeld, wurden im weiteren Verlauf Spin-bezogene Kopplungseffekte im Regime der starken Kopplung untersucht. Es ergaben sich im Magnetfeld unter Variation der Temperatur zwei Bereiche der Wechselwirkung zwischen den einzelnen Komponenten von Resonator- und Exzitonenmode. Von besonderem Interesse ist dabei eine beobachtete indirekte Wechselwirkung zwischen den beiden photonischen Moden im Moment der Resonanz, die durch die exzitonische Mode vermittelt wird. Diese sogenannte Spin-vermittelte Photon-Photon-Kopplung stellt ein Bindeglied zwischen eigentlich unabhängigen photonischen Moden über den Spinzustand eines Exzitons dar.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit Elektronentransport in nanostrukturierten Bauelementen auf Halbleiterbasis, wobei im Speziellen deren Transistor- und Speichereigenschaften untersucht werden. Grundlage für die Bauelemente stellt eine modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostruktur dar, die mittels Elektronenstrahllithographie und nasschemischen Ätzverfahren strukturiert wird. Auf Grund der Bandverbiegung bildet sich in der Nähe des Heteroübergangs ein zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das als leitfähige Schicht in den Strukturen dient. Im Rahmen der Arbeit werden die Transporteigenschaften für unterschiedliche Bauelementdesigns untersucht, wobei die laterale Ausdehnung der Bauelemente wenige 10 nm beträgt. Die Charakterisierung des Elektronentransports erfolgt sowohl im linearen als auch nichtlinearen Transportregime für tiefe Temperaturen (T = 4.2 K) bis hin zu Raumtemperatur. Das erste experimentelle Kapitel beschäftigt sich mit dem Entwurf und der Charakterisierung von statischen Speicherzellen mit integriertem Floating Gate. Bei den hierfür hergestellten Bauelementen befindet sich eine Schicht selbstorganisierter Quantenpunkte (QDs) in direkter Nähe zum 2DEG. Der Abstand zwischen 2DEG und QDs ist kleiner als die Abschirmlänge im Halbleitermaterial, wodurch die QDs als Floating Gate dienen und Informationen elektrisch gespeichert werden können. Die Speicherzellen wurden in Form von Quantendraht-Transistoren (QWTs) und Y-Schaltern (YBSs) realisiert und bezüglich der Speicherfähigkeit der QDs sowohl bei tiefen Temperaturen als auch bei Raumtemperatur untersucht. Im zweiten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neues, auf dem Feldeffekt beruhendes, Transistordesign vorgestellt. Die hierfür hergestellten Heterostrukturen besitzen ein 2DEG, das sich zwischen 33 nm und 80 nm unterhalb der Oberfläche der Heterostruktur befindet. Mittels in die Oberfläche der Heterostruktur geätzter Gräben wird eine Isolation zwischen den leitfähigen Regionen der Bauelemente geschaffen. Das einfache Design der sogenannten Three-Terminal Junctions (TTJs), in Verbindung mit dem oberflächennahen 2DEG, ermöglicht die monolithische Realisierung von integrierten logischen Gattern. Durch eine ausführliche Betrachtung des Transistorverhaltens der TTJs können sowohl Subthreshold Swings kleiner als das thermische Limit klassischer Feldeffekt-Transistoren als auch Hochfrequenzfunktionalität demonstriert werden.
Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden.
Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden.
Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz:
Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer.
In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern.
In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt.
Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System:
Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist.
In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden.
Positionierte Quantenpunkte:
Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.
In dieser Arbeit werden Quantenpunkt-Speichertransistoren basierend auf modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen mit vorpositionierten InAs Quantenpunkten vorgestellt, welche in Abhängigkeit der Ladung auf den Quantenpunkten unterschiedliche Widerstände und Kapazitäten aufweisen. Diese Ladungsabhängigkeiten führen beim Anlegen von periodischen Spannungen zu charakteristischen, durch den Ursprung gehenden Hysteresen in der Strom-Spannungs- und der Ladungs-Spannungs-Kennlinie. Die ladungsabhängigen Widerstände und Kapazitäten ermöglichen die Realisierung von neuromorphen Operationen durch Nachahmung von synaptischen Funktionalitäten und arithmetischen Operationen durch Integration von Spannungs- und Lichtpulsen.
Within the framework of this thesis the mechanisms of growth and reorganisation of surfaces within the first few layers were investigated that are the basis for the fabrication of high quality thin films and interfaces. Two model systems, PTCDA/Ag(111) and CdSe/ZnSe quantum dots (QD), were chosen to study such processes in detail and to demonstrate the power and improvements of the aberration corrected spectromicroscope SMART [1] simultaneously. The measurements benefit especially from the enhanced transmission of the microscope and also from its improved resolution. SMART, the first double–aberration corrected instrument of its kind [2], provided comprehensive methods (LEEM/PEEM, μ–LEED, μ–XPS) to study in–situ and in real time the surface reorganisation and to determine morphology, local structure and local chemical composition of the resulting thin film. Complementarily, a commercial AFM [3] was used ex–situ. XPEEM and μ–XPS measurements were made possible by attaching SMART to the high flux density beamline of the soft–X–ray source BESSY–II [4]. PTCDA/Ag(111) – Growth and structure of the first two layers Although PTCDA/Ag(111) is one of the most intensely studied model systems for the growth of organic semiconductor thin films, it still offers new insights into a complex growth behaviour. This study enlightens the temperature dependant influence of morphological features as small as monatomic Ag steps on the growth process of the first two layers. At low temperatures, single Ag steps act as diffusion barriers. But interdiffusion was observed already for the 2nd layer whereas domain boundaries in the 1st PTCDA–layer persist for crystallite growth in the 2nd layer. 1st layer islands are more compact and the more dendritic development of the 2nd layer indicates reduced interaction strength between 2nd and 1st layer. These findings were explained by a model consisting of structural and potential barriers. The second part of the PTCDA study reveals a variety of phases that appears only if at least two layers are deposited. Besides the six known rotational domains of the interface system PTCDA/Ag(111) [5], a further manifold of structures was discovered. It does not only show a surprising striped image contrast, but the 2nd layer also grows in an elongated way along these so–called ’ripples’. The latter show a rather large period and were found in a wide temperature range. Additionally the μ-LEED pattern of such a domain shows a new super–superstructure as well. This phase is explained by a structural model that introduces a rotated, more relaxed domain in the 2nd layer that does not exist in the first layer. Its structural parameters are similar to those of the bulk unitcells of PTCDA. The model is confirmed by the observation of two different rotational domains that grow on top of one single ’substrate’ domain in the 1st layer. The orientations of the ripple phases fit as well to the predictions of the model. The growth direction along the ripples corresponds to the short diagonal of the super–superstructure unitcell with diamond–like shape. CdSe/ZnSe – Inverse structuring by sublimation of an α-Te cap With the second model system the formation of CdSe quantum dots (QD) from strained epi-layers was investigated. In this case the structures do not form during deposition, but rather during sublimation of the so–called ‘ignition cap’. For these pilot experiments not only the process of QD formation itself was of interest, but also the portability of the preparation and the prevention of contaminations. It was found that the α-Se is well suited for capping and the last step of the QD preparation, the sublimation of the α-Te cap, needs a sufficiently high rate in rise of temperature. Subsequently the cap, the process of desorption and the final surface with the quantum structures were investigated in detail. The cap was deposited by the MBE-group in Würzburg as an amorphous Te layer but was found to contain a variety of structures. Holes, cracks, and micro–crystallites within an α-Te matrix were identified. Sublimation of the “ignition cap” was observed in real–time. Thus the discovered cap-structures could be correlated with the newly formed features as, e.g., QDs on the bare CdSe surface. Since CdSe/ZnSe QDs prefer to form in the neighbourhood of the Te μ–crystallites, Te was found to play a major role in their formation process. Different explanations as the impact of Te as a surfactant, an enhanced mobility of adatoms or as stressor nuclei are discussed. The spectromicroscopic characterisation of the CdSe surface with QDs revealed the crystallographic directions. An increased Cd signal of the film was found at positions of former holes. Several possibilities as segregation or surface termination are reviewed, that might explain this slight Cd variation. Therewith, an important step to a detailed understanding of the complex reorganisation process in coating systems could be achieved.
Albeit of high technological import, epitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe QDs is non-trivial and still not clearly understood. The origin and attributes of these QDs are significantly different from those of their III-V and group-IV counterparts. For III-V and group-IV heterosystems, QD-formation is assigned to the Stranski Krastanow (SK) transition, wherein elastic relaxation of misfit strain leads to the formation of coherent three-dimensional (3D) islands, from a supercritically strained two-dimensional (2D) epilayer. Unfortunately, this phenomenon is inconspicuous for the CdSe/ZnSe heterosystem. Well-defined 3D islands are not readily formed in conventional molecular beam epitaxial (MBE) growth of CdSe on ZnSe. Consequently, several alternative approaches have been adopted to induce/enhance formation of QDs. This thesis systematically investigates three such alternative approaches, along with conventional MBE, with emphasis on the formation-mechanism of QDs, and optimization of their morphological and optical attributes. It is shown here that no distinct 3D islands are formed in MBE growth of CdSe on ZnSe. The surface of the CdSe layer represents a rough 2D layer, characterized by a dense array of shallow (<1nm) abutting mounds. In capped samples, the CdSe deposit forms an inhomogeneous CdZnSe quantum well (QW)-like structure. This ternary QW consists of local Cd-rich inclusions, which confine excitons three-dimensionally, and act as QDs. The density of such QDs is very high (~ 1012 cm-2). The QDs defined by the composition inhomogeneities of the CdZnSe QW presumably originate from the shallow mounds of the uncapped CdSe surface. By a technique wherein a CdSe layer is grown at a low temperature (TG = 230 °C) and subsequently annealed at a significantly higher temperature (TA =310 °C), tiny but distinct 3D islands are formed. In this work, the mechanism underlying the formation of these islands is reported. While the CdSe deposit forms a quasi-two-dimensional (quasi-2D) layer at TG = 230 °C, subsequent annealing at TA = 310 °C results in a thermally activated “up-climb” of adatoms onto two-dimensional clusters (or precursors) and concomitant nucleation of 3D islands. The areal density of QDs, achieved by this technique, is at least a decade lower than that typical for conventional MBE growth. It is demonstrated that further reduction is possible by delaying the temperature ramp-up to TA. In the second technique, formation of distinct islands is demonstrated by deposition of amorphous selenium (a-Se) onto a 2D CdSe epilayer at room temperature and its subsequent desorption at a higher temperature (TD = 230 °C). Albeit the self-assembled islands are large, they are severely truncated during subsequent capping with ZnSe, presumably due to segregation of Cd and Zn-alloying of the islands. The segregation phenomenon is analyzed in this work and correlated to the optical properties of the QDs. Additionally, very distinct vertical correlation of QDs in QD-superlattices, wherein the first QD-layer is grown by this technique and the subsequent ones by migration enhanced epitaxy (MEE), is reported. The process steps of the third variant technique, developed in course of this work, are very similar to those of the previous one-the only alteration being the substitution of selenium with tellurium as the cap-forming-material. This leads not only to large alteration of the morphological and optical attributes of the QDs, but also to formation of unique self-assembled island-patterns. Oriented dashes, straight and buckled chains of islands, and aligned island-pairs are formed, depending on the thickness of the Te-cap layer. The islands are partially alloyed with Te and emit luminescence at very low energies (down to 1.7 eV at room temperature). The Te cap layer undergoes (poly)crystallization during temperature ramp-up (from room temperature to TD) for desorption. Here, it is shown that the self-assembled patterns of the island-ensembles are determined by the pattern of the grain boundaries of the polycrystalline Te layer. Based on an understanding of the mechanism of pattern formation, a simple and “clean” method for controlled positioning of individual QDs and QD-based extended nanostructures, is proposed in this work. The studies carried out in the framework of this thesis provide not only a deeper insight into the microscopic processes governing the heteroepitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe(001) QDs, but also concrete approaches to achieve, optimize, and control several technologically-important features of QD-ensembles. Reduction and control of QD-areal-density, pronounced vertical correlation of distinctly-defined QDs in QD-superlattices, and self-assembly of QD-based extended structures, as demonstrated in this work, might turn out to be beneficial for envisioned applications in information-, and communication-technologies.
Als erster Schritt wurde der dreidimensionale optische Einschluss der Mikroresonatoren verbessert. Eine höhere Güte der Strukturen konnte vor allem durch Weiterentwicklung des Herstellungsprozesses erzielt werden. Der Ätzprozess der Türmchen wurde so optimiert, um möglichst glatte und senkrechte Seitenwände der Resonatoren zu erreichen. Dies reduziert Streu- und Beugungsverluste an den Seitenwänden der Mikroresonatoren und verbessert deren optischen Einschluss. Des Weiteren wurde der epitaktische Schichtaufbau der Resonatoren sowie die Wachstumsparameter der einzelnen Halbleiterschichten optimiert. Somit konnte der Q-Faktor der Resonatoren zum Beispiel durch die Verwendung von Spiegeln mit einer höheren Reflektivität und einem angepassten V/III-Verhältnis bei den verschiedenen Epitaxieschichten weiter erhöht werden. Für einen aktiven Mikroresonator mit 26 (30) Spiegelpaaren im oberen (unteren) DBR und einem Durchmesser von 4 µm wurden somit Rekordwerte für den Q-Faktor von ca. 90000 erreicht. Parallel hierzu wurden Analysen zum Wachstum von selbstorganisierten GaInAs-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten angestellt. Hierbei war sowohl die Entstehung der dreidimensionalen Wachstumsinseln als auch deren optische Eigenschaften Gegenstand der Untersuchungen. Die morphologischen Eigenschaften der Quantenpunkte wurde mittels Transmissions- und Rasterelektronenmikroskopie analysiert, womit die optischen Eigenschaften durch Photolumineszenz- und Photoreflexionsmessungen untersucht wurden. Die optischen und vor allem die geometrischen Eigenschaften der selbstorganisiert gewachsenen GaInAs-Quantenpunkte konnten entscheidend verbessert werden. Durch die Verwendung von einer gering verspannten Nukleationsschicht mit einem Indiumgehalt von 30 % konnte die Flächendichte der Quantenpunkte auf 6 - 9 x 10^9 cm^-2 verringert und ihre geometrischen Abmessungen auf typische Längen von 50 - 100 nm und Breiten von ca. 30 nm erhöht werden. Durch den reduzierten Indiumgehalt wird die Gitterfehlanpassung zwischen den Quantenpunkten und der umgebenden Matrix verkleinert. Die verringerte Verspannung beim Quantenpunktwachstum führt zu einer erhöhten Migrationslänge der abgeschiedenen Atome auf der Oberfläche, was wiederum zur Bildung von größeren Quantenpunkten mit geringerer Flächendichte führt. Schließlich wurden die gewonnenen Erkenntnisse über das MBE-Wachstum von Mikroresonatoren, ihre Prozessierung und das selbstorganisierte Inselwachstum von GaInAs auf GaAs als Basis für die Herstellung weiterer Proben verwendet. Es wurden nun beide Bereiche miteinander verknüpft und gering verspannte GaInAs-Quantenpunkte in die Mikroresonatoren eingewachsen. Die hohen Güten der realisierten Mikrokavitäten in Kombination mit Quantenpunkten mit vergrößerten Abmessungen und geringen Dichten machen diese Strukturen zu idealen Kandidaten für die Grundlagenforschung im Bereich der Quantenelektrodynamik. Als Höhepunkt ermöglichten diese Strukturen zum ersten Mal den Nachweis einer starken Wechselwirkung zwischen Licht und Materie in einem Halbleiter. Für den Fall der gering verspannten vergrößerten Quantenpunkte im Regime der starken Kopplung konnte eine Vakuum-Rabi-Aufspaltung von ca. 140 µeV zwischen der Resonatormode und dem Quantenpunkt-Exziton beobachtet werden. Durch die verbesserten Güten der Kavitäten konnte das Regime der starken Wechselwirkung ebenfalls für kleinere Quantenpunkte erreicht werden. Eine Rabi-Aufspaltung von ca. 60 µeV wurde zum Beispiel für kreisrunde GaInAs-Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % und Durchmessern zwischen 20 und 25 nm gemessen. Das Regime der starken Kopplung ermöglicht es weiterhin, Rückschlüsse auf die Oszillatorstärke der eingewachsenen Quantenpunkte zu ziehen. So konnte zum Beispiel für die vergrößerten Quantenpunktstrukturen eine Oszillatorstärke von ca. 40 - 50 abgeschätzt werden. Dagegen weisen die leicht verkleinerten Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % nur eine Oszillatorstärke von ca. 15 - 20 auf. Des Weiteren wurden für einen späteren elektrischen Betrieb der Bauteile dotierte Mikroresonatoren hergestellt. Die hohen Güten der dotierten Türmchen ermöglichten ebenso die Beobachtung von klaren quantenelektrodynamischen Effekten im elektrischen Betrieb. Die untersuchten elektrisch gepumpten Mikroresonatoren mit kleinen GaInAs-Quantenpunkten in der aktiven Schicht operierten im Regime der schwachen Kopplung und zeigten einen deutlichen Purcell-Effekt mit einem Purcell-Faktor von ca. 10 im Resonanzfall. Durch den Einsatz von vergrößerten GaInAs-Quantenpunkten konnte ebenfalls im elektrischen Betrieb das Regime der starken Wechselwirkung mit einer Rabi-Aufspaltung von 85 µeV erreicht werden.
Wachstum und Charakterisierung von Quantenpunkt-Mikrotürmchen mit adiabatischer Modenanpassung
(2013)
Verschiedene Konzepte zur Realisierung einer geeigneten Umgebung für Licht-
Materie-Wechselwirkung konkurrieren um Anerkennung und eine ständige Optimierung
der Systemparameter findet statt. Das Konzept von Mikrotürmchen scheint
prädestiniert, da es viele anwendungsfreundliche Eigenschaften in sich vereint. Allerdings
stellt die drastische Abnahme des Q Faktors für kleiner werdende Durchmesser
d einen wesentlichen Limitierungsfaktor dieser Strukturen dar. Für viele Anwendungen
resultiert daraus ein Kompromiss aus hohem Q Faktor und kleinem
Modenvolumen der Strukturen, wodurch das volle Potential des Resonatorsystems
nicht ausgeschöpft werden kann. Ziel dieser Arbeit war es, die drastische Abnahme
des Q Faktors von Mikrotürmchen mit Durchmessern um 1μm aufzuheben und
dadurch Resonatoren mit d < 1μm für ausgeprägte Licht-Materie-Wechselwirkung
herzustellen.
Dazu wurde erstmalig beabsichtigt eine Modenanpassung in Mikrotürmchen vorgenommen.
Mittels Molekularstrahlepitaxie konnte eine Übergangsregion, bestehend
aus drei Segmenten, in diese Strukturen implementiert und so ein adiabatischer
Modenübergang zwischen der aktiven Mittelschicht und den Spiegelbereichen
vorgenommen werden. Der positive Einfluss dadurch ergab sich in einer signifikanten
Verbesserung des gemessenen Q Faktors für Durchmesser unter 1μm.
Für d = 0.85μm konnte ein Q Faktor von 14 400 bestimmt werden. Dies stellt damit
den höchsten je gemessenen Wert für Mikrotürmchen im Submikrometerbereich
dar. Dadurch wird ein Bereich mit Modenvolumina < 3 kubischen Wellenlängen erschlossen und ausgeprägte Wechselwirkungseffekte im Mikrotürmchensystem sind zu erwarten. Starke
Quantenpunkt-Licht-Kopplung konnte in diesen Strukturen nachgewiesen werden.
Die höchste Vakuum-Rabiaufspaltung betrug 85μeV und die Visibilität wurde zu
0.41 bestimmt. Im Zuge der weiteren Optimierung der Systemparameter für die starke
Kopplung wurde ein ex-situ Ausheilschritt auf die verwendete Quantenpunktsorte
angewendet. In magnetooptischen Untersuchungen konnte damit eine Verdopplung
der mittleren Oszillatorstärke auf einen Wert von 12 abgeschätzt werden.
Weiter konnte in adiabatischen Mikrotürmchen über einen großen Durchmesserbereich
von 2.25 bis 0.95μm eindeutiger Laserbetrieb des Quantenpunktensembles
nachgewiesen werden. Dabei konnte eine kontinuierliche Reduzierung der Laserschwelle
von über zwei Größenordnungen für kleiner werdende Durchmesser beobachtet
werden. Für Durchmesser < 1.6μm betrug der Beta-Faktor der Mikrolaser in
etwa 0.5. Sie zeigten damit beinahe schwellenloses Verhalten.
Zuletzt wurde der elektrische Betrieb von adiabatischen Mikrotürmchen gezeigt. Dafür
wurde eine dotierte Struktur mit adiabatischem Design hergestellt. Im Vergleich
zur undotierten Struktur fielen die gemessenen Q Faktoren in etwa um 5 000 geringer
aus. Die spektralen Eigenschaften sowohl des Resonators als auch einzelner
Quantenpunktlinien zeigten vernachlässigbare Abhängigkeit der Anregungsart (optisch
oder elektrisch) und zeugen von einem erfolgreichen Konzept zum elektrischen
Betrieb der Bauteile. Zeitaufgelöste Messungen erlaubten die Beobachtung von interessanten
Dynamiken der Rekombination von Ladungsträgern in den Proben. Als
Ursache dafür wurde ein hohes intrinsisches Feld, welches auf Grund des Designs
der Schichtstruktur entsteht, identifiziert. Weiter zeigte sich, dass sich das interne
Feld durch Anregungsart und extern angelegte Spannungen manipulieren lässt.
Semiconductor Quantum Dots (QDs) have been attracting immense interest over the last decade from both basic and application-orientated research because of their envisioned use as fundamental building blocks in non-classical device architectures. Their presumable ease of integration into existing semiconductor technology has bought them the reputation of being cost-efficiently scalable and renders them a place among the top candidates in a wide range of proposed quantum logic and quantum information processing schemes. These include the highly acclaimed use of QD as triggered sources of single pairs of entangled photons, which is a key ingredient of most of the intensivly investigated optical quantum cryptography operations. A big obstacle towards these goals are the pronounced asymmetries that are intrinsically present in all currently availabe semiconductor QD systems. They are a natural by-product that stems from the employed self-assembled growth methods and manifest in various forms such as shape-asymmetry, inhomogeneous strain distribution within the QD and concomittant piezo-elecric fields. These asymmetries in return give rise to distinct anisotropies in the optical properties of QDs, which in fact render their optical response classic. For device oriented research these anisotropies are therefore typically considered unwanted and actively researched to be controlled. They are, however, interesting from a fundamental point of view, as anisotropic QDs basically provide a testbed system for fundamental atom-like quantum physics with non-centrosymmetric potentials. As shall be shown in the current work, this gives rise to novel and interesting physics in its own right. Employing photoluminescence spectroscopy (PL) we investigate the optical anisotropy of the radiative recombination of excitons confined to CdSe/ZnSe QDs. This is done by angle-dependent polarization-resolved PL. We demonstrate experimentally that the electron-hole exchange interaction in asymmetric QDs gives rise to an effective conversion of the optical polarization from linear to circular and vice versa. The experiment is succesfully modeled in the frame of an exciton pseudospin-formalism that is based on the exchange induced finestructure splitting of the radiative excitonic states and unambiguously proves that the observed polarization conversion is the continuous-wave equivalent to quantum beats between the exchange split states in the time domain. These results indicate that QDs may offer extended functionality beyond non-classical light sources in highly integrated all-optical device schemes, such as polarization converters or modulators. In a further extension we apply the exciton pseudospin-formalism to optical alignment studies and demonstrate how these can be used to directly measure the otherwise hidden symmetry distribution over an ensemble of QDs. This kind of measurement may be used on future optical studies in order to link optical data more directly to structural investigations, as it yields valuable information on capped QDs that cannot be looked at directly by topological methods. In the last part of this work we study the influence of an in-plane magnetic field on the optical anisotropy. We find that the optical axis of the linear polarization component of the photoluminescence signal either rotates in the opposite direction to that of the magnetic field or remains fixed to a given crystalline direction. A qualitative theoretical analysis based on the exciton pseudospin Hamiltonian unambiguously demonstrates that these effects are induced by isotropic and anisotropic contributions to the heavy-hole Zeeman term, respectively. The latter is shown to be compensated by a built-in uniaxial anisotropy in a magnetic field B=0.4 T, resulting in an optical response that would be expected for highly symmetric QDs. For a comprehensive quantitative analysis the full heavy-hole exciton k.p-Hamiltonian is numerically calculated and the resulting optical polarization is modeled. The model is able to quantitatively describe all experimental results using a single set of parameters. From this model it is explicitly seen that a optical response characteristic for high symmetry QDs may be obtained from an ensemble of asymmetric QDs without a crossing of the zero-field bright exciton states, which was required for application of QDs in non-classical light sources. It is clearly demonstrated that any scheme using in-plane magnetic fields to symmetrize the optical response has to take into account at least four optically active states instead of the two observed in the absence of magnetic fields. These findings may explain some of the major disagreement on recent entanglement studies in asymmetric QDs, as models that do not take the above result into account cannot be a priori expected to provide reliable results on excitonic Bell states.