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Seit 1988 werden mit dem Verfahren der Molekularstrahlepitaxie (MBE: Molecular Beam Epitaxy) am Physikalischen Institut der Universität Würzburg Halbleiterheterostrukturen aus dem Halbleitermaterialsystem Hg(1-x)Cd(x)Te hergestellt. Diese quecksilberhaltige Legierung ist ein II-VI-Verbindungshalbleiter und zeichnet sich durch eine legierungs- und temperaturabhängige fundamentale Energielücke aus. Die Bandstruktur ist je nach Temperatur und Legierungsfaktor x einerseits halbleitend, anderseits aber halbmetallisch. Die schmallückigen Hg(1-x)Cd(x)Te-Legierungen werden als Infrarotdetektoren eingesetzt. Mit dem Verfahren der Molekularstrahlepitaxie ist es möglich Bandstrukturen mit spezifischen Eigenschaften herzustellen (band structure engineering). Unter diesen neuen Materialien stellen die Typ-III-Übergitter eine besondere Klasse dar. Bei diesen zweidimensionalen Materialstrukturen wird eine nur wenige Atomlagen dicke Schicht von 30 °A bis 100 °A aus dem Halbmetall HgTe, dem Trogmaterial, in eine Legierung aus Hg(1-x)Cd(x)Te, dem Barrierenmaterial, eingebettet und zu einem Übergitter aufgebaut. Zweidimensionale Typ-III-Halbleiterheterostrukturen, wie die HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Quantentrogstrukturen und HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter, sind von fundamentalen Interesse zum Verständnis von elektronischen Zuständen komplexer Bandstrukturen und zweidimensionaler Ladungsträgersysteme. Darüber hinaus werden HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter in der Sensorik als Infrarotdektoren eingesetzt, deren cut-off-Wellenlänge prozessgesteuert in der Molekularstrahlepitaxie über die Trogbreite, der Schichtdicke des HgTe, eingestellt werden kann. Je nach verwendeten Barrierenmaterial Hg(1-x)Cd(x)Te und Temperatur besitzen die Übergitterstrukturen mit großen Barrierenschichtdicken, das sind die Quantentrogstrukturen, in Abhängigkeit von der Trogbreite, für niedrige Trogbreiten eine normal halbleitende Subbandstruktur, während sich für größere Trogbreiten eine invertiert halbleitende Subbandstruktur einstellt. In der invertiert halbleitenden Subbandstruktur ist ein indirekter Halbleiter realisierbar. Bei Strukturen mit dünnen Barrierenschichtdicken ist die Minibanddispersion stark ausgeprägt und es kann sich zusätzlich eine halbmetallische Subbandstruktur ausbilden. Diese speziellen Eigenschaften sind einzigartig und kennzeichnen die komplexe Bandstruktur von Typ-III-Heterostrukturen. Erst die genaue Kenntnis und ein vertieftes Verständnis der komplexen Bandstruktur erlaubt die Interpretation von Ergebnissen aus (magneto)-optischen Untersuchungen der elektronischen Eigenschaften von Typ-III-Halbleiterheterostrukturen. Die Berechnung der elektronischen Zustände in den HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter wurde in der vorliegenden Arbeit in der Envelopefunktionsnäherung durchgeführt. Seit drei Jahrzehnten wird die Envelopefunktionenn¨aherung (EFA: Envelope Function Approximation) sehr erfolgreich bei der Interpretation der experimentellen Ergebnisse von (magneto)- optischen Untersuchungen an Halbleiterheterostrukturen eingesetzt. Der Erfolg basiert auf der effektiven Beschreibung der quantisierten, elektronischen Zustände an Halbleitergrenzflächen, in Quantentrögen und Übergittern und der Einzigartigkeit, zur Berechnung der experimentellen Ergebnisse, die Abhängigkeit von äußeren Parametern, wie der Temperatur und des hydrostatischen Druckes, aber auch eines elektrischen und magnetischen Feldes, wie auch von freien Ladungsträgern, ein zu arbeiten. Die sehr gute quantitative Übereinstimmung der theoretischen Berechnungen in der Envelopefunktionennäherung und vieler experimenteller Messergebnisse an Halbleiterheterostrukturen baut auf der quantitativen Bestimmung der relevanten Bandstrukturparameter in der k·p-Störungstheorie zur Beschreibung der elektronischen Eigenschaften der beteiligten Volumenhalbleiter auf. In Kapitel 1 der vorliegenden Arbeit wird daher zunächst das Bandstrukturmodell des Volumenmaterials Hg(1-x)Cd(x)Te vorgestellt und daraus die Eigenwertgleichung des Hamilton-Operators in der Envelopefunktionenn¨aherung abgeleitet. Danach wird das L¨osungsverfahren, die Matrixmethode, zur Berechnung der Eigenwerte und Eigenfunktionen beschrieben und auf die Berechnung der elektronischen Subbandzustände der Typ-III-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter angewendet. Es folgt eine Diskussion der grundlegenden Eigenschaften der komplexen Bandstruktur in den verschiedenen Regimen der Typ-III-Halbleiterheterostrukturen und der charakteristischen Wellenfunktionen, den Grenzflächenzuständen. An Ende dieses Kapitels wird die Berechnung des Absorptionskoeffizienten hergeleitet und die grundlegenden Eigenschaften der Diplomatrixelemente zur Charakterisierung der optischen Eigenschaften von HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter exemplarisch vorgestellt. In Kapitel 2 sind die wesentlichen Ergebnisse aus dem Vergleich von Infrarotabsorptionsmessungen an HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Übergitter mit den berechneten Absorptionskoeffizienten zusammengestellt.
Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, den ultraschnellen Transport und die Energierelaxation von Ladungsträgern an der Grenzfläche von heterogenen Systemen zu untersuchen. Dabei wird gezeigt, dass zeitaufgelöste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie eine gute Methode ist, um Einblick in das Relaxationsverhalten und den dynamischen Ladungsträgertransport in den untersuchten Systemen zu erhalten. Es werden Messungen an zwei unterschiedlichen Systemen vorgestellt: Silbernanoteilchen auf Graphit und ultradünne Silberfilme auf Silizium. Die Untersuchung von heterogenen Systemen erfordert einen selektiven Photoemissionsprozess, d.h. es muss möglich sein, Photoemission von den Nanoteilchen bzw. vom Silberfilm und vom Substrat zu trennen. Für Silbernanoteilchen auf Graphit kann dies erreicht werden, indem die Abfragewellenlänge auf die Resonanz des Plasmon-Polaritons abgestimmt wird. So erhält man dominant Photoemission von den Nanoteilchen, Photoemission vom Graphit kann dagegen vernachlässigt werden. Die transiente Elektronenverteilung in den Nanoteilchen kann aus der Form der Photoemissionsspektren bestimmt werden. Die transiente Verschiebung der Spektren gibt Aufschluss über die Auf- oder Entladung des Nanoteilchens. Dadurch wird es hier möglich, zeitaufgelöste Photoemissionsspektroskopie als ultraschnelle Sonde im Nanometerbereich zu verwenden. Zusammen mit einem Modell für die Relaxation und den Ladungstransfer ist es möglich, quantitative Ergebnisse für die Kopplung zwischen Nanoteilchen und Substrat zu erhalten. Das vorgestellte semiempirische Modell enthält dabei zusätzlich zu Termen für die Relaxation in Nanoteilchen und Substrat die Möglichkeit eines zeitabhängigen Ladungstransfers zwischen Teilchen und Substrat. Die Kopplung wird durch eine Tunnelbarriere beschrieben, deren starke Energieabhängigkeit der Transferwahrscheinlichkeit die experimentellen Ergebnisse gut wiedergibt. Die Stärke des Ladungstransfers und das zeitabhängige Verhalten sind dabei stark von den gewählten Parametern für die Tunnelbarriere abhängig. Insbesondere zeigt der Vergleich der Simulationsergebnisse mit dem Experiment, dass transienter Ladungstransfer ein wichtiger Effekt ist und die Kühlungsdynamik, die im Elektronengas der Nanoteilchen beobachtet wird, wesentlich beeinflusst. Auch im Fall der ultradünnen Silberfilme auf Silizium ist es durch gezielte Wahl der Wellenlängen möglich, die Photoelektronenausbeute selektiv dem Silberfilm oder dem Siliziumsubstrat zuzuordnen. Bei Anregung mit 3.1 eV Photonenenergie dominiert Photoemission aus dem Silberfilm, während es bei Anregung mit 4.65 eV möglich ist, Informationen über die Grenzschicht und das Siliziumsubstrat zu erhalten. Intensitätsabhängige Messungen zeigen den Einfluss der optischen Anregung auf den Verlauf der Schottkybarriere an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht. Dieser Effekt ist als Oberflächen-Photospannung bekannt. Die Anregung mit 4.65 eV Photonenenergie bewirkt zusätzlich eine Sättigung langlebiger Zustände an der Metall-Halbleiter-Grenzfläche, was zu einer linearen Abhängigkeit der Photoemissionsausbeute von der Laserfluenz führt. Zeitaufgelöste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsmessungen machen es möglich, die Elektronendynamik an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht und im Siliziumsubstrat zu untersuchen. Das Relaxationsverhalten der Ladungsträger zeigt dabei eine komplexe Dynamik, die auf die Anregung von Ladungsträgern in unterschiedlichen Bereichen zurückgeführt werden kann. Dabei dominiert für verschiedene Zwischenzustandsenergien die Dynamik entweder aus dem Film, der Grenzschicht oder dem Siliziumsubstrat, so dass das Relaxationsverhalten grob in drei unterschiedliche Energiebereiche eingeteilt werden kann. Im Silizium können aufgrund der Bandlücke mit 3.1 eV Photonenenergie Elektronen nur bis zu Zwischenzustandsenergien von EF + 2.0 eV angeregt werden. In der Tat stimmen die Relaxationszeiten, die man in diesem Bereich aus den zeitaufgelösten Messungen bestimmt, mit Werten von reinen Siliziumsubstraten überein. Für Zwischenzustandsenergien oberhalb von EF + 2.0 eV findet man überwiegend Anregung im Silberfilm. Die Relaxationszeiten für diese Energien entsprechen Werten von Silberfilmen auf einem isolierenden Substrat. Für sehr niedrige Zwischenzustandsenergien unterhalb von EF + 0.6 eV sind die Zustände wegen der vorliegenden experimentellen Bedingungen permanent besetzt. Der Anregepuls regt Elektronen aus diesen Zuständen an und führt daher in diesem Bereich zu einer Reduktion der Besetzung nach der Anregung mit Licht. Die Zeitkonstante für die Wiederbesetzung liegt im Bereich von mehreren 100 ps bis Nanosekunden. Solch lange Zeiten sind aus Rekombinationsprozessen an der Dipolschicht von Metall-Halbleiter-Grenzflächen bekannt. Zeitaufgelöste Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie ist also sehr gut geeignet, das komplexe Relaxationsverhalten und den Ladungsträgertransfer an der Grenzfläche eines Schichtsystems zu untersuchen.