Refine
Has Fulltext
- yes (2)
Is part of the Bibliography
- yes (2) (remove)
Document Type
- Doctoral Thesis (2)
Language
- German (2) (remove)
Keywords
- Mikrostrukturmodellierung (2) (remove)
Institute
Sonstige beteiligte Institutionen
Die Mikrostruktur von Zirkonoxid–Aluminiumoxid Keramiken wurde im Rasterelektronenmikroskop (REM) untersucht und mittels quantitativer Bildanalyse weiter charakterisiert. Die so erhaltenen spezifischen morphologischen Kennwerte wurden mit denen, die an dreidimensionalen Modellstrukturen äquivalent gewonnen wurden, verglichen. Es wurden modifizierte Voronoistrukturen benutzt, um die beteiligten Phasen in repräsentativen Volumenelementen (RVE) auf Voxelbasis zu erzeugen. Poren wurden an den Ecken und Kanten dieser Strukturen nachträglich hinzugefüg.
Nachdem alle relevanten Kennwerte der Modellstrukturen an die realen keramischen Mikrostrukturen angepasst wurden, musste das RVE für die Finite Element Simulationen (FES) geeignet vernetzt werden. Eine einfache Übernahme der Voxelstrukturen in hexaedrische Elemente führt zu sehr langen Rechenzeiten, und die erforderliche Genauigkeit der FES konnte nicht erreicht werden. Deshalb wurde zunächst eine adaptive Oberflächenvernetzung ausgehend von einem generally classed marching tetrahedra Algorithmus erzeugt. Dabei wurde besonderer Wert auf die Beibehaltung der zuvor angepassten Kennwerte gelegt. Um die Rechenzeiten zu verkürzen ohne die Genauigkeit der FES zu beeinträchtigen, wurden die Oberflächenvernetzungen dergestalt vereinfacht, dass eine hohe Auflösung an den Ecken und Kanten der Strukturen erhalten blieb, während sie an flachen Korngrenzen stark verringert wurde. Auf Basis dieser Oberflächenvernetzung wurden Volumenvernetzungen, inklusive der Abbildung der Korngrenzen durch Volumenelemente, erzeugt und für die FES benutzt. Dazu wurde ein FE-Modell zur Simulation der Impedanzspektren aufgestellt und validiert.
Um das makroskopische elektrische Verhalten der polykristallinen Keramiken zu simulieren, mussten zunächst die elektrischen Eigenschaften der beteiligten Einzelphasen gemessen werden. Dazu wurde eine Anlage zur Impedanzspektroskopie bis 1000 °C aufgebaut und verwendet. Durch weitere Auswertung der experimentellen Daten unter besonderer Berücksichtigung der Korngrenzeffekte wurden die individuellen Phaseneigenschaften erhalten.
Die Zusammensetzung der Mischkeramiken reichte von purem Zirkonoxid (3YSZ) bis zu purem Aluminiumoxid. Es wurde eine sehr gute Übereinstimmung zwischen den experimentellen und simulierten Werten bezüglich der betrachteten elektrischen, mechanischen und thermischen Eigenschaften erreicht. Die FES wurden verwendet, um die Einflüsse verschiedener mikrostruktureller Parameter, wie Porosität, Korngröße und Komposition, auf das makroskopische Materialverhalten näher zu untersuchen.
Die experimentelle Verbesserung der makroskopischen Eigenschaften (z. B. thermische oder mechanische Eigenschaften) von Keramiken ist aufgrund der zahlreichen erforderlichen Experimente zeitaufwändig und kostenintensiv. Simulationen hingegen können die Korrelation von Mikrostruktur und makroskopischen Eigenschaften nutzen, um die Eigenschaften von beliebigen Gefügekompositionen zu berechnen. In bisherigen Simulationen wurden meist stark vereinfachte Modelle herangezogen, welche die Mikrostruktur einer Keramik nur sehr grob widerspiegeln und deshalb keine zuverlässigen Ergebnisse liefern.
In der vorliegenden Arbeit wird die Mikrostruktur-Eigenschafts-Korrelation der drei wichtigsten Nicht-Oxid-Keramiken untersucht. Dies sind Aluminiumnitrid (AlN), Siliciumnitrid (Si3N4) und Siliciumcarbid (SiC). Diese drei Keramiktypen vertreten die häufigsten Mikrostrukturtypen, welche bei Nicht-Oxid-Keramiken auftreten können. Zu jedem Keramiktyp liegen zwei verschiedene Proben vor.
Alle drei untersuchten Keramiktypen sind zweiphasig. Die Hauptphase von AlN und Si3N4 besteht aus keramischen Körnern, die Nebenphase erstarrt während der Sinterung aus den zugesetzten Sinteradditiven. Die Restporosität von AlN und Si3N4 wird als vernachlässigbar angesehen und in den Simulationen nicht berücksichtigt. Bei den SiC-Proben handelt es sich um Keramiken mit bimodaler Korngröÿenverteilung. Durch Infiltration mit flüssigem Silicium wurden die Hohlräume zwischen den Körnern aufgefüllt, um porenfreie SiSiC-Proben zu erhalten.
Anhand von Simulationen werden zunächst reale Mikrostrukturen in Anlehnung an vorliegende Vergleichsproben nachgebildet. Diese Modelle werden durch Abgleich mit rasterelektronenmikroskopischen 2D-Aufnahmen der Proben verifiziert. An den Modellen werden mit der Methode der Finite-Element-Simulation makroskopische Eigenschaften (Wärmeleitfähigkeit, Elastizitätsmodul und Poisson-Zahl) der Keramiken simuliert und mit experimentellen Messungen an den vorliegenden Proben abgeglichen.
Der Vergleich der Mikrostruktur von den computergenerierten Gefügen und den vorliegenden Proben zeigt in der Mustererkennung durch das menschliche Auge und quantitativ in den Gefügeparametern eine gute Übereinstimmung. Für die makroskopischen Eigenschaften wird auf der Basis einer ausführlichen Literaturrecherche zu den Materialparametern der beteiligten Phasen eine gute Übereinstimmung zwischen den experimentell gemessenen und den simulierten Eigenschaften erreicht. Evtl. auftretende Abweichungen zwischen Experiment und Simulation können damit erklärt werden, dass die Proben Verunreinigungen enthalten, da aus der Literatur bekannt ist, dass Verunreinigungen eine Verschlechterung der Wärmeleitfähigkeit bewirken.
Nachdem die Gültigkeit der Modelle verifiziert ist, wird der Einfluss von charakteristischen
Mikrostrukturparametern und Phaseneigenschaften auf die Wärmeleitfähigkeit, den Elastizitätsmodul und die Poisson-Zahl der Keramiken untersucht. Hierzu werden die Mikrostrukturparameter von AlN und Si3N4 gezielt um die Parameter der vorliegenden Vergleichsproben variiert. Bei beiden Keramiktypen werden die Volumenanteile der beteiligten Phasen sowie die mittlere Sehnenlänge der keramischen Körner verändert. Bei den AlN-Keramiken wird zusätzlich der Dihedralwinkel variiert, welcher Auskunft über den Benetzungsgrad der Flüssigphase gibt; bei den Si3N4-Keramiken ist das Achsenverhältnis der langgezogenen Si3N4-Körner von Interesse und wird deshalb ebenfalls variiert. Es zeigt sich, dass die Aufteilung der Teilvolumina zwischen den zwei Phasen den größten Einfluss auf die Eigenschaften der Keramik hat, während die übrigen Mikrostrukturparameter nur eine untergeordnete Rolle spielen.
Um die Qualität der Simulationen zu überprüfen, wird die Simulationsreihe an AlN mit unterschiedlicher Aufteilung der Volumina zwischen den beiden Phasen in Relation zu etablierten Modellen aus der Literatur (Mischungsregel und Modell nach Ondracek) gesetzt. Alle Simulationsergebnisse für die Wärmeleitfähigkeit und den Elastizitätsmodul liegen innerhalb der jeweils oberen und unteren Grenze beider Modelle. Es konnte also eine Verbesserung gegenüber den etablierten Modellen erzielt werden.
An allen drei Keramiktypen wird der Einfluss der Materialeigenschaften der Haupt- und Nebenphase auf die makroskopischen Eigenschaften der Keramik untersucht. Hierfür werden die Wärmeleitfähigkeit, der Elastizitätsmodul und die Poisson-Zahl der Phasen getrennt voneinander über einen größeren Bereich variiert. Es stellt sich heraus, dass es vom Keramiktyp und dem Volumenanteil der Nebenphase abhängt, wie stark der Einfluss einer Komponenteneigenschaft auf die Eigenschaft der Keramik ist.
Mit den im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Simulationen wird der Einfluss von Mikrostrukturparametern und Phaseneigenschaften berechnet. Auf der Grundlage dieser Simulationen können die Architektur des Gefüges simuliert und die Eigenschaften von Keramiken für individuelle Anwendungen berechnet werden. Dies ist die Basis für die Produktion von maßgeschneiderten Keramiken. Zudem können mit den validierten Mikrostrukturmodellen die Eigenschaften von unbekannten Mischphasen ermittelt werden, was experimentell oft nicht möglich ist.