Refine
Has Fulltext
- yes (2)
Is part of the Bibliography
- yes (2)
Document Type
- Journal article (1)
- Doctoral Thesis (1)
Keywords
- Computerphysik (1)
- Kurzzeitphysik (1)
- Molekularbewegung (1)
- Physik (1)
- Physikalische Chemie (1)
- Physikalische Theorie (1)
- Quantendynamik (1)
- Quantisierung <Physik> (1)
- Theoretische Physik (1)
- Wellenpaket (1)
Institute
Sonstige beteiligte Institutionen
Unter dem Gesichtspunkt kohärenter Wellenpaketdynamik werden in dieser Arbeit zwei Themenfelder untersucht: Zum einen die Auswirkungen von Kernfreiheitsgraden auf die zweidimensionale vibronische Spektroskopie (2D-Spektroskopie) und zum anderen photoinduzierte Energieverlustmechanismen in organischen Halbleitern. Im ersten Abschnitt wird am numerischen Beispiel zweiatomiger Moleküle gezeigt, dass sich die Anharmonizität der Wellenpaketbewegung durch Variation der Verzögerungszeit der Femtosekundenpulse in der komplexwertigen Spektralfunktion, die aus der störungstheoretischen Berechnung der Polarisationsfunktion hervorgeht, widerspiegelt. Die zeitliche Entwicklung besetzter Vibrationszustände zeigt sich in der Struktur des Signals anhand sogenannter Quantenphasen. Durch Variation der Pulsparameter und -reihenfolge kann dabei die Quantendynamik in unterschiedlichen elektronischen Zuständen charakterisiert werden. Im zweiten Teil der Arbeit wird für molekulare Aggregate (3,4,9,10-Perylentetracarbonsäurediimid und 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid) ein zeitaufgelöstes, atomistisches Bild intra- und intermolekularer Strukturverzerrungen vorgestellt. Letztere induzieren eine ultraschnelle Depopulation der durch Photoabsorption angeregten elektronischen Zustände, was mit einer deutlichen Abnahme der Anregungsenergie einhergeht.
We calculate two-dimensional (2D) spectra reflecting the time-dependent electronic predissociation of a diatomic molecule. The laser-excited electronic state is coupled non-adiabatically to a fragment channel, leading to the decay of the prepared quasi-bound states. This decay can be monitored by the three-pulse configuration employed in optical 2D spectroscopy. It is shown that in this way it is possible to state-selectively characterize the time-dependent population of resonance states with different lifetimes. A model of the NaI molecule serves as a numerical example.