78.55.Cr III-V semiconductors
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Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden.
Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden.
Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz:
Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer.
In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern.
In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt.
Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System:
Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist.
In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden.
Positionierte Quantenpunkte:
Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.
Im Vergleich zu Quantenfilmlasern haben Quantenpunktlaser (unter anderem) die Vorteile, dass kleinere Schwellenströme zu erreichen sind und die Emissionswellenlänge über einen größeren Bereich abgestimmt werden kann, da diese aufgrund der Größenfluktuation im Quantenpunktensemble über ein breites Verstärkungsspektrum verfügen. Ziel des ersten Teils der Arbeit war es, monomodige 1.3 µm Quantenpunktlaser für Telekommunikationsanwendungen herzustellen und deren Eigenschaften zu optimieren. Es wurden sechs Quantenpunktschichten als aktive Zone in Laserstrukturen mit verbreitertem Wellenleiter eingebettet. Eine Messung der optischen Verstärkung einer solchen Laserstruktur mit sechs Quantenpunktschichten ergab einen Wert von 16.6 1/cm (für den Grundzustandsübergang) bei einer Stromdichte von 850 A/cm^2. Dadurch ist Laserbetrieb auf dem Grundzustand bis zu einer Resonatorlänge von 0.8 mm möglich. Für eine Laserstruktur mit sechs asymmetrischen DWELL-Schichten und optimierten Wachstumsparametern ergab sich eine Transparenzstromdichte von etwa 20 A/cm^2 pro Quantenpunktschicht und eine interne Quanteneffizienz von 0.47 bei einer internen Absorption von 1.0 1/cm. Aus den Laserproben wurden außerdem Stegwellenleiterlaser hergestellt. Mit einem 0.8 mm x 4 µm großen Bauteil konnte im gepulsten Betrieb Laseroszillation bis zu einer Rekordtemperatur von 156 °C gezeigt werden. 400 µm x 4 µm große Bauteile mit hochreflektierenden Spiegelvergütungen wiesen im Dauerstrichbetrieb Schwellenströme um 6 mA und externe Quanteneffizienzen an der Frontfacette von 0.23 W/A auf. Für Telekommunikationsanwendungen werden Bauteile benötigt, die lateral und longitudinal monomodig emittieren. Bei kantenemittierenden Lasern kann dies durch das DFB-Prinzip (DFB: distributed feedback) erreicht werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die weltweit ersten DFB-Laser auf der Basis von 1.3 µm Quantenpunktlaserstrukturen hergestellt. Dazu wurden lateral zu den Stegen durch Elektronenstrahllithographie Metallgitter definiert, die durch Absorption die Modenselektion bewirken. Dank des etwa 100 nm breiten Verstärkungsspektrums der Laserstrukturen konnte eine Verstimmung der Emissionswellenlänge über einen Wellenlängenbereich von 80 nm ohne signifikante Verschlechterung der Bauteildaten erzielt werden. Anhand der 0.8 mm langen Bauteile wurden die weltweit ersten ochfrequenzmessungen an Lasern dieser Art durchgeführt. Für Quantenpunktlaser sind theoretisch aufgrund der hohen differentiellen Verstärkung kleine statische Linienbreiten und ein kleiner Chirp zu erwarten. Dies zeigte sich auch im Experiment. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit vertikal emittierenden Quantenpunktstrukturen. Ziel dieses Teils der Arbeit war es, Quantenpunkt-VCSEL mit dotierten Spiegeln zunächst im Wellenlängenbereich um 1 µm herzustellen und auf dieser Basis die Realisierbarkeit von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn zu untersuchen. Zunächst wurden undotierte Mikroresonatorstrukturen für Grundlagenuntersuchungen hergestellt, um die Qualität der Spiegelschichten zu testen und zu optimieren. Diese Strukturen bestanden aus 23.5 Perioden von Spiegelschichten aus AlAs und GaAs im unteren DBR (DBR: Distributed Bragg Reflector), einer lambda-dicken Kavität aus GaAs mit einer Quantenpunktschicht im Zentrum und einem oberen DBR mit 20 Perioden. Es konnten Resonatoren mit sehr hohen Güten über 8000 realisiert werden. Für die weiteren Arbeiten hinsichtlich der Herstellung von Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen haben die Untersuchungen an den Mikroresonatorstrukturen gezeigt, dass es an der verwendeten MBE-Anlage möglich ist, qualitativ sehr hochwertige Spiegelstrukturen herzustellen. Aufbauend auf den Ergebnissen, die aus der Herstellung und Charakterisierung der Mikroresonatorstrukturen gewonnen worden waren, wurden nun Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen hergestellt. Es wurden Strukturen mit 17.5 Perioden im unteren und 21 Perioden im oberen DBR sowie mit 20.5 Perioden im unteren und 30 Perioden im oberen DBR hergestellt. Erwartungsgemäß zeigten die VCSEL mit der höheren Spiegelanzahl auch die besseren Bauteildaten. Um VCSEL auch im Dauerstrich betreiben zu können, wurden Bauteile mit Oxidapertur hergestellt. Dazu wurden bei 30 µm großen Mesen die beiden Aperturschichten aus AlAs auf beiden Seiten der Kavität zur Strompfadbegrenzung bis auf 6 µm einoxidiert. Es konnte gezeigt werden, dass die Realisierung von Quantenpunkt-VCSELn im Wellenlängenbereich um 1 µm mit komplett dotierten Spiegeln ohne größere Abstriche bei den Bauteildaten möglich ist. Bei der Realisierung von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn mit dotierten Spiegeln bereitet die im Vergleich zu den Absorptionsverlusten geringe optische Verstärkung Probleme.