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- tunable laser (1)
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- tunneling diodes (1)
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- zone plate (1)
- zweidimensional (1)
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- Überstruktur (1)
Institute
- Physikalisches Institut (411) (remove)
Sonstige beteiligte Institutionen
- Universitätsklinikum Würzburg (3)
- ATLAS Collaboration (1)
- Bayerisches Zentrum für Angewandte Energieforschung e.V. (1)
- Biomedizinische NMR Forschungs GmbH am Max-Planck-Institut fuer biophysikalische Chemie (1)
- CERN (1)
- CERN (Geneva, Switzerland) (1)
- Department of Cellular Therapies, University of Navarra, Pamplona, Spain (1)
- Department of X-ray Microscopy, University of Würzburg, Würzburg, Germany (1)
- Deutsches Zentrum für Herzinsuffizienz (1)
- Didaktik der Physik (1)
ResearcherID
- D-1250-2010 (1)
- N-7500-2014 (1)
Atomic nanowires formed by self-assembled growth on semiconducting surfaces represent a feasible physical realization of quasi-1D electron systems and can be used to study fascinating 1D quantum phenomena. The system in the focus of this thesis, Si(553)-Au, is generated by Au adsorption onto a stepped silicon surface. It features two different chain types, interspersed with each other: A Au chain on the terrace, and a honeycomb chain of graphitic silicon located at the step edge. The silicon atoms at the exposed edges of the latter are predicted to be spin-polarized and charge-ordered [1], leading to an ordered array of local magnetic moments referred to as ``spin chains''.
The present thesis puts this spin chain proposal to an experimental test.
A detailed scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) scrutiny reveals a distinct unoccupied density of states (DOS) feature localized at every third Si step-edge atom, which aligns perfectly with the density functional theory (DFT) prediction.
This finding provides strong evidence for the formation of spin chains at the Si(553)-Au step edges, and simultaneously rules out the interpretation of previous studies which attributed the x3 step-edge superstructure to a Peierls instability.
To study the formation of spin chains in further detail, an additional member of the so-called Si(hhk)-Au family -- Si(775)-Au -- is analyzed.
Based on DFT modeling (performed by S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) and detailed STM and STS experiments, a new structure model for this surface is developed, and the absence of spin chains at the Si(775)-Au step edges is demonstrated.
The different step-edge charge distributions of all known Si(hhk)-Au surfaces are traced back to an electron transfer between the terrace and the step edge. Accordingly, an unintentional structure defect should create a localized spin at the Si(775)-Au step edge. This prediction is verified experimentally, and suggest that surface chemistry can be used to create and destroy Si spin chains.
Having clarified why spin chains form on some Si(hhk)-Au surfaces but not on others, various interaction effects of the Si(553)-Au spin chains are inspected.
A collaborative analysis by SPA-LEED (M. Horn-von Hoegen group, University of Duisburg-Essen, Germany), DFT (S.C. Erwin), and STM reveals strong lateral coupling between adjacent spin chains, bearing interesting implications for their magnetic ordering. The centered geometry uncovered leads to magnetic frustration, and may stabilize a 2D quantum spin liquid.
Moreover, a complex interplay between neighboring Au and Si chains is detected.
Specifically, the interaction is found effectively ``one-way'', i.e., the Si step edges respond to the Au chains but not vice versa.
This unidirectional effect breaks the parity of the Si chains, and creates two different configurations of step edges with opposite directionality.
In addition to the static properties of the Si(553)-Au surface mentioned above, the occurrence of solitons in both wire types is witnessed in real space by means of high-resolution STM imaging. The solitons are found to interact with one another such that both move in a coupled fashion along the chains. Likewise, STM experiments as a function of the tunneling current suggest an excitation of solitons along the step edge by the STM tunneling tip.
Solitons are also found to play an essential role in the temperature-dependent behavior of the Si(553)-Au step edges.
It is an accepted fact that the distinct x3 superstructure of the Si(553)-Au step edges vanishes upon heating to room temperature. As a first step in exploring this transition in detail over a large temperature range, a previously undetected, occupied electronic state associated with the localized step-edge spins is identified by means of angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES).
A tracking of this state as a function of temperature reveals an order-disorder-type transition. Complementary STM experiments attribute the origin of this transition to local, thermally activated spin site hops, which correspond to soliton-anitsoliton pairs.
Finally, a manipulation of the Si(553)-Au atomic wire array is achieved by the stepwise adsorption of potassium atoms. This does not only increase the filling of the Au-induced surface bands culminating in a metal-insulator transition (MIT), but also modifies the Si step-edge charge distribution, as indicated by STM and ARPES experiments.
[1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1,
58 (2010).
In this work, functional plasmonic nanocircuitry is examined as a key of revolutionizing state-of-the-art electronic and photonic circuitry in terms of integration density and transmission bandwidth. In this context, numerical simulations enable the design of dedicated devices, which allow fundamental control of photon flow at the nanometer scale via single or multiple plasmonic eigenmodes. The deterministic synthesis and in situ analysis of these eigenmodes is demonstrated and constitutes an indispensable requirement for the practical use of any device. By exploiting the existence of multiple eigenmodes and coherence - both not accessible in classical electronics - a nanoscale directional coupler for the ultrafast spatial and spatiotemporal coherent control of plasmon propagation is conceived. Future widespread application of plasmonic nanocircuitry in quantum technologies is boosted by the promising demonstrations of spin-optical and quantum plasmonic nanocircuitry.
One of the most significant technological advances in history was driven by the utilization of a new material class: semiconductors.
Its most important application being the transistor, which is indispensable in our everyday life. The technological advance in the semiconductor industry, however, is about to slow down. Making transistors ever smaller to increase the performance and trying to reduce and deal with the dissipative heat will soon reach the limits dictated by quantum mechanics with Moore himself, predicting the death of his famous law in the next decade.
A possible successor for semiconductor transistors is the recently discovered material class of topological insulators. A material which in its bulk is insulating but has topological protected metallic surface states or edge states at its boundary. Their electrical transport characteristics include forbidden backscattering and spin-momentum-locking with the spin of the electron being perpendicular to its momentum. Topological insulators therefore offer an opportunity for high performance devices with low dissipation, and applications in spintronic where data is stored and processed at the same point.
The topological insulator Bi\(_2\)Se\(_3\) and related compounds offer relatively high energy band gaps and a rather simple band structure with a single dirac cone at the gamma point of the Brillouin zone. These characteritics make them ideal candidates to study the topological surface state in electrical transport experiments and explore its physics.
In der computertomographischen Schnittbildgebung treten Artefakte, also Anteile des Ergebnisses
auf, die nicht Teil des gemessenen Objekts sind und die somit die Auswertbarkeit der Ergebnisse beeinflussen. Viele dieser Artefakte sind auf die Inkonsistenz des Modells der Rekonstruktion zur Messung zurückzuführen. Gerade im Hinblick auf Artefakte durch die Energieabhängigkeit der rekonstruierten Schwächungskoeffizienten und Abweichungen der Geometrieinformation des Rekonstruktionsmodells wird häufig der Weg einer Nachbearbeitung der Messdaten beschritten, um Rekonstruktionsartefakte zu vermeiden. Im Zuge dieser Arbeit wird ein Modell der computertomographischen Aufnahme mit Konzentration auf industrielle und materialwissenschaftliche Systeme erstellt, das nicht genutzt wird um die Messdaten zu verändern, sondern um das Rekonstruktionsmodell der Aufnahmerealität anzupassen.
Zunächst werden iterative Rekonstruktionsverfahren verglichen und ein passender Algorithmus ausgewählt, der die gewünschten Modifikationen des Aufnahmemodells erlaubt. Für diese Modifikationen werden bestehende Methoden erweitert und neue modellbasierte Ansätze entwickelt, die in den Rekonstruktionsablauf integriert werden können.
Im verwendeten Modell werden die Abhängigkeiten der rekonstruierten Werte vom polychromatischen
Röntgenspektrum in das Simulationsmodell des Rekonstruktionsprozesses eingebracht und die Geometrie von Brennfleck und Detektorelementen integriert. Es wird gezeigt, dass sich durch die verwendeten Methoden Artefakte vermeiden lassen, die auf der Energieabhängigkeit der Schwächungskoeffizienten beruhen und die Auflösung des Rekonstruktionsbildes durch Geometrieannahmen gesteigert werden kann. Neben diesen Ansätzen werden auch neue Erweiterungen der Modellierung umgesetzt und getestet. Das zur Modellierung verwendete Röntgenspektrum der Aufnahme wird im Rekonstruktionsprozess angepasst. Damit kann die benötigte Genauigkeit dieses Eingangsparameters gesenkt werden.
Durch die neu geschaffene Möglichkeit zur Rekonstruktion der Kombination von Datensätzen
die mit unterschiedlichen Röntgenspektren aufgenommen wurden wird es möglich neben dem
Schwächungskoeffizienten die Anteile der Comptonabsorption und der photoelektrischen
Absorption getrennt zu bestimmen. Um Abweichungen vom verwendeten Geometriemodell zu berücksichtigen wird eine Methode auf der Basis von Bildkorrelation implementiert und getestet, mit deren Hilfe die angenommene Aufnahmegeometrie automatisch korrigiert wird. Zudem wird in einem neuartigen Ansatz zusätzlich zur detektorinternen Streustrahlung die Objektstreustrahlung während des Rekonstruktionsprozesses deterministisch simuliert und so das Modell der Realität der Messdatenaufnahme angepasst.
Die Umsetzung des daraus zusammengesetzten Rekonstruktionsmodells wird an Simulationsdatensätzen getestet und abschließend auf Messdaten angewandt, die das Potential der Methode aufzeigen.
The noninvasive magnetic resonance imaging technique allows for the investigation of functional processes in the living plant. For this purpose during this work, different NMR imaging methods were further developed and applied.
For the localisation of the intrusion of water into the germinating rape seed with the simultaneous depiction of the lipid-rich tissue via a 3D rendering, in Chap. 5 the technique of interleaved chemical selective acquisition of water and lipid was used in the germinating seed. The utilization of high-resolution MR images of germinated seeds enabled the localization of a predetermined water gap in the lipid-rich aleurone layer, which resides directly under the seed coat. The for a long time in biology prevalent discussion, whether such a gap exists or the seed soaks up the water from all sides, rather like a sponge, could hereby, at least for the rapeseed seed, be answered clearly. Furthermore, the segmentation and 3D visualization of the vascular tissue in the rapeseed seeds was enabled by the high-resolution datasets, a multiply branched structure preconstructed in the seed could be shown. The water is directed by the vascular tissue and thus awakens the seed gradually to life. This re-awakening could as well be tracked by means of invasive imaging via an oxygen sensor. In the re-awakened seeds, the lipid degradation starts, other than expected, not in the lipid-rich cotyledons but in the residual endosperm remaining from seed development and in the aleurone layer which previously protected the embryo. Within this layer, the degradation could be verified in the high-resolution MR datasets.
The method presented in Chap. 6 provides a further characteristic trait for phenotyping of seeds and lipid containing plants in general. The visualization of the compounds of fatty acids in plant seeds and fruits could be achieved by the distinct utilization of chemical shift-selective imaging techniques. Via the application of a CSI sequence the fatty acid compounds in an olive were localized in a 2D slice. In conjunction with an individually adjusted CHESS presaturation module Haa85 the high-resolution 3D visualization of saturated and unsaturated fatty acid compounds in different seeds was achieved. The ratio maps calculated from these datasets allow to draw conclusions from the developmental stage or the type of seed. Furthermore, it could be shown that the storage condition of two soybean seeds with different storage time durations lead to no degradation of the fatty acid content.
Additional structural information from inside of dry seeds are now accessible via MRI. In this work the imaging of cereal seeds could be significantly improved by the application of the UTE sequence. The hitherto existing depictions of the lipid distribution, acquired with the spin echo sequence, were always sufficient for examinations of the lipid content, yet defects in the starchy endosperm or differences in the starch concentration within the seed remained constantly unseen with this technique. In a direct comparison of the datasets acquired with the previous imaging technique (spin echo) and with UTE imaging, the advantage of data acquisition with UTE could be shown. By investigating the potential seed compounds (starch, proteins, sugar) in pure form, the constituent parts contributing to the signal could be identified as bound water (residual moisture) and starch. The application of a bi-exponential fit on the datasets of the barley seed enabled the separate mapping of magnetization and of relaxation time of two components contributing to the NMR signal. The direct comparison with histological stainings verified the previous results, thus this technique can be used for the selective imaging of starch in dry seeds.
Conclusions on the translocation characteristics in plants can be drawn by the technique proposed in Chap. 8. The associated translocation velocities can now, even in the range of several um/h, be determined in the living plant. Based on calculated concentrations of an MR contrast agent, which was taken up by the plant, these translocation velocities were estimated both in longitudinal direction, thus along the vascular bundle, and in horizontal direction, thus out of the bundle. The latter velocity is located below the contrast agent's velocity value of free diffusion. By adjusting a dynamic contrast-enhancing imaging technique (DCE-Imaging, Tof91) the acquisition duration of a T1-map was significantly reduced. By means of these maps, local concentrations of the contrast agent in plant stems and the siliques of the rapeseed plant could be determined.
Numerous questions in plant science can only be answered by non-invasive techniques such as MRI. For this reason, besides the experimental results achieved in this work, further NMR methods were tested and provided for the investigation of plants.
As an example, the study on the imaging of magnetic exchange processes are mentioned, which provided the groundwork for a possible transfer of CEST experiments (Chemical Exchange Saturation Transfer) to the plant. The results are presented in the bachelor thesis of A. Jäger Jae17, which was performed under my supervision, they find great interest under biologists.
The development of new technologies, which extend the possibilities for the investigation of living organisms, is of great importance. For this reason, I have contributed to the development of the currently unpublished method RACETE (Refocused Acquisition of Chemical Exchange Transferred Excitations [Jak17, Reu17, Gut18a]). By rephasing the transferred magnetization the utilization of properties which have not been available in chemical "`exchange"' experiments is enabled. With this method a positive contrast is generated, thus a reference experiment is not mandatory. Furthermore, the image phase, which in classical experiments contains no information about the exchanged protons, can be used for the distinct identification of multiple substances which have been excited simultaneously.
This recently at the Department of Experimental Physics V developed method can be used in particular for the identification of lipids and for the localization of sugars and amino acids, thus it can serve the enhancement and improvement of non-invasive analytical methods.
Herzkreislauferkrankungen stellen die häufigsten Todesursachen in den Industrienationen dar. Die Entwicklung nichtinvasiver Bildgebungstechniken mit Hilfe der Magnetresonanz-Tomografie (MRT) ist daher von großer Bedeutung, um diese Erkrankungen frühzeitig zu erkennen und um die Entstehungsmechanismen zu erforschen. In den letzten Jahren erwiesen sich dabei genetisch modifzierte Mausmodelle als sehr wertvoll, da sich durch diese neue Bildgebungsmethoden entwickeln lassen und sich der Krankheitsverlauf im Zeitraffer beobachten lässt.
Ein große Herausforderung der murinen MRT-Bildgebung sind die die hohen Herzraten und die schnelle Atmung. Diese erfordern eine Synchronisation der Messung mit dem Herzschlag und der Atmung des Tieres mit Hilfe von Herz- und Atemsignalen. Konventionelle Bildgebungstechniken verwenden zur Synchronisation mit dem Herzschlag EKG Sonden, diese sind jedoch insbesondere bei hohen Feldstärken (>3 T) sehr störanfällig. In dieser Arbeit wurden daher neue Bildgebungsmethoden entwickelt, die keine externen Herz- und Atemsonden benötigen, sondern das MRT-Signal selbst zur Bewegungssynychronisation verwenden. Mit Hilfe dieser Technik gelang die Entwicklung neuer Methoden zur Flussbildgebung und der 3D-Bildgebung, mit denen sich das arterielle System der Maus qualitativ und quantitativ erfassen lässt, sowie einer neuen Methode zur Quantisierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 im murinen Herzen. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden ermöglichen robustere Messungen des Herzkreislaufsystems. Im letzten Kapitel konnte darüber hinaus gezeigt werden dass sich die entwickelten Bildgebungstechniken in der Maus auch auf die humane Bildgebung übertragen lassen.
Micromegas are parallel-plate gaseous detectors with micro-pattern readout structures that are able to measure precisely and efficiently at high particle rates. Their difference with respect to other gaseous detectors is that the space in which particles ionise the gas and create electrons is separated from the region in which these electrons are multiplied (or amplified) by a thin metallic mesh. In the ionisation region, typically a few mm thick, a moderate field of a few hundred V/cm is applied. The amplification region with a homogeneous electrical field of 40--50~kV/cm is only 100--150~$\upmu$m thick. The latter guarantees that the positive ions produced in the amplification process are rapidly evacuated and the possibility to build up space charge at high rate is reduced. Critical in micromegas detectors are sparks in the thin amplification region in the presence of the high electrical field. This problem was solved in 2011 by introducing a spark protection scheme. It consists of a layer of resistive strips on top of the readout strips, separated from the latter by a thin insulation layer.
Micromegas with the spark protection scheme were selected as instrumentation of the first ATLAS forward muon station (NSW) in the upgrade of the ATLAS detector for the operation of the Large Hadron Collider (LHC) at high luminosity (HL-LHC), expected for 2026.
The main subjects of this thesis are: the characterisation of the first micromegas quadruplet prototypes for the NSW detectors; the characterisation of the materials used in the spark-protection system; and the study of the influence of the mesh distance holders (pillars) on the detector performance.
The thesis starts with a brief introduction into the LHC and ATLAS projects, followed by a chapter that explains the reason for the upgrade of the ATLAS muon system and shows the layout of the NSW.
The first of the three main chapters covers the construction and the characterisation of the first two prototypes for the NSW detectors. These detectors comprise four detection layers and have the same mechanical structure as the NSW detectors. The mechanical precision as well as the homogeneity of the detector response are discussed. The latter has been measured using X-rays and cosmic rays. The spatial resolution that can be achieved with these detectors precision has been measured at the MAMI accelerator at Mainz with low-energy electrons. The chapter is completed by a section that describes the successful integration of a data acquisition system (DAQ) into the official ATLAS DAQ system that was required for an initially planned installation of one of the prototypes on the existing Small Wheel.
The next chapter presents a study of the influence of temperature and humidity changes on the resistive strips used in the spark protection system. In addition the long-term stability of the resistive material has been measured accumulating charge equivalent to 100 years of operation in the HL-LHC and exposing the samples to intense gamma irradiation equivalent to 10 years of HL-LHC operation.
The third part covers the impact of the mesh distance holders (pillars) on the performance of the detector. This study has been performed with a 10 x 10 cm$^2$ bulk-micromegas with two different pillar shapes. Both 5.9 keV gammas from a $^{55}$Fe and 8 keV X-rays from a Cu target were used. In this context also the electrostatic charge-up of the detector is discussed.
In the Appendices one finds a summary of the fundamental physics relevant for gaseous detectors as well as some supporting material for the topics covered in the main part of the thesis.
Einfluss metallischer Nanostrukturen auf die optoelektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter
(2018)
Opto-elektronische Bauelemente auf Basis organischer Moleküle haben in den letzten Jahren nicht nur in Nischenbereichen, wie der Kombination organischer Photovoltaik mit gebäudeintegrierten Konzepten, sondern vor allem auch in der Entwicklung von kommerziell verfügbaren OLED (organische lichtemittierende Dioden) Bauteilen, wie 4K TV-Geräten und Handy Displays, an Bedeutung gewonnen. Im Vergleich zu anorganischen Bauteilen weisen jedoch vor allem organische Solarzellen noch weitaus geringere Effizienzen auf, weswegen die Erforschung ihrer Funktionsweise und der Einflüsse der einzelnen Bestandteile auf mikroskopischer Ebene für die Weiterentwicklung und Verbesserung des Leistungspotentials dieser Technologie unabdingbar ist. \\
Um dies zu erreichen, wurde in dieser Arbeit die Wechselwirkung zwischen der lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) metallischer Nanopartikel mit den optischen Anregungen organischer Dünnschichten in dafür eigens präparierten opto-elektronischen Hybrid-Bauteilen aus kleinen Molekülen untersucht. Durch die Implementierung und Kopplung an solche plasmonischen Nanostrukturen kann die Absorption bzw. Emission durch das lokal um die Strukturen erhöhte elektrische Feld gezielt beeinflusst werden. Hierbei ist der spektrale Überlapp zwischen LSPR und den Absorptions- bzw. E\-missions\-spek\-tren der organischen Emitter entscheidend. In dieser Arbeit wurden durch Ausnutzen dieses Mechanismus sowohl die Absorption in organischen photovoltaischen Zellen erhöht, als auch eine verstärkte Emission in nanostrukturierten OLEDs erzeugt. \\
Besonderer Fokus wurde bei diesen Untersuchungen auf mikroskopische Effekte durch neu entstehende Grenzflächen und die sich verändernden Morphologien der aktiven organischen Schichten gelegt, da deren Einflüsse bei optischen Untersuchungen oftmals nur unzureichend berücksichtigt werden. In der Arbeit wurden daher die nicht zu vernachlässigenden Folgen der Einbringung von metallischen Nanostrukturen auf die Morphologie und Grenzflächen zusammen mit den spektralen Veränderungen der Absorptions- und Emissionscharakteristik organischer Moleküle analysiert und in Zusammenhang gebracht, wodurch eine Verbesserung der Effizienzen opto-elektronischer Bauteile erreicht werden soll.
Aufgrund der hohen Sensitivität bei der Absorptionsmessung von Gasen im Spektral-
bereich des mittleren Infrarot steigt die Nachfrage nach monolithischen, kompakten
und energieeffizienten Laserquellen in Wellenlängenfenster zwischen 3 und 6 μm ste-
tig. In diesem Bereich liegen zahlreiche Absorptionsbanden von Gasen, welche sowohl
in der Industrie als auch in der Medizintechnik von Relevanz sind. Mittels herkömm-
licher Diodenlaser konnte dieser Bereich bisher nur unzureichend abgedeckt werden,
während Quantenkaskadenlaser infolge ihrer hohen Schwellenleistungen vor allem
für portable Anwendungen nur bedingt geeignet sind. Interbandkaskadenlaser kom-
binieren die Vorteile des Interbandübergangs von konventionellen Diodenlasern mit
der Möglichkeit zur Kaskadierung der Quantenkaskadenlaser und können einen sehr
breiten Spektralbereich abdecken.
Das übergeordnete Ziel der Arbeit war die Optimierung von molekularstrahlepitak-
tisch hergestellten Interbandkaskadenlasern auf GaSb - Basis im Spektralbereich des
mittleren Infrarot für den Einsatz in der Gassensorik. Dies impliziert die Ermögli-
chung von Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur, das Erreichen möglichst geringer
Schwellenleistungen sowie die Entwicklung eines flexiblen Konzepts zur Selektion von
nur einer longitudinalen Mode.
Da die Qualität der gewachsenen Schichten die Grundvoraussetzung für die Herstel-
lung von performanten Bauteilen darstellt, wurde diese im Rahmen verschiedener
Wachstumsserien eingehend untersucht. Nachdem das Flussverhältnis zwischen den
Gruppe -V Elementen Sb und As ermittelt werden konnte, bei dem die InAs/AlSb -
Übergitter der Mantelschichten verspannungskompensiert hergestellt werden können,
wurde die optimale Substrattemperatur beim Wachstum dieser zu 450 ◦C bestimmt.
Anhand von PL - sowie HRXRD- Messungen an Testproben konnte auch die opti-
male Substrattemperatur beim Wachstum der charakteristischen W- Quantenfilme
zu 450 ◦C festgelegt werden. Als weiterer kritischer Parameter konnte der As - Fluss
beim Wachstum der darin enthaltenen InAs - Schichten identifiziert werden. Die bes-
ten Ergebnisse wurden dabei mit einem As - Fluss von (1.2 ± 0.2) × 10−6 torr erzielt.
Darüber hinaus konnte in Kooperation mit der Technischen Universität Breslau eine sehr hohe guteWachstumshomogenität auf den verwendeten 2′′ großen GaSb -Wafern
nachgewiesen werden.
Im Anschluss an die Optimierung des Wachstums verschiedener funktioneller Be-
standteile wurden basierend auf einem in der Literatur veröffentlichten Laserschicht-
aufbau diverse Variationen mit dem Ziel der Optimierung der Laserkenndaten unter-
sucht. Zum Vergleich wurden 2.0 mm lange und 150 μm breite, durch die aktive Zone
geätzte Breitstreifenlaser herangezogen.
Eine erhebliche Verbesserung der Kenndaten konnte durch die Anwendung des Kon-
zepts des Ladungsträgerausgleichs in der aktiven Zone erreicht werden. Bei einer
Si - Dotierkonzentration von 5.0 × 1018 cm−3 in den inneren vier InAs - Filmen des
Elektroneninjektors konnte die niedrigste Schwellenleistungsdichte von 491W/cm2
erreicht werden, was einer Verbesserung von 59% gegenüber des Referenzlasers ent-
spricht. Mithilfe längenabhängiger Messungen konnte gezeigt werden, dass der Grund
für die Verbesserung in der deutlichen Reduzierung der internen Verluste auf nur
11.3 cm−1 liegt. Weiterhin wurde die Abhängigkeit der Laserkenngrößen von der
Anzahl der verwendeten Kaskaden in den Grenzen von 1 bis 12 untersucht. Wie
das Konzept der Kaskadierung von Quantenfilmen erwarten ließ, wurde eine mo-
notone Steigerung des Anstiegs der Strom - Lichtleistungskennlinie sowie eine Pro-
portionalität zwischen der Einsatzspannung und der Kaskadenzahl nachgewiesen.
Für ICLs mit einer gegebenen Wellenleiterkonfiguration und einer Wellenlänge um
3.6 μm wurde bei einer Temperatur von 20 ◦C mit 326W/cm2 die niedrigste Schwel-
lenleistungsdichte bei einem ICL mit vier Kaskaden erreicht. Des Weiteren konnte
für einen ICL mit 10 Kaskaden und einer Schwellenstromdichte von unter 100A/cm2
ein Bestwert für Halbleiterlaser in diesem Wellenlängenbereich aufgestellt werden.
Eine weitere Reduktion der Schwellenleistungsdichte um 24% konnte anhand von
Lasern mit fünf Kaskaden durch die Reduktion der Te - Dotierung von 3 × 1017 cm−3
auf 4 × 1016 cm−3 im inneren Teil der SCLs erreicht werden. Auch hier wurde mit-
tels längenabhängiger Messungen eine deutliche Reduktion der internen Verluste
nachgewiesen. In einer weiteren Untersuchung wurde der Einfluss der SCL - Dicke
auf die spektralen sowie elektro - optischen Eigenschaften untersucht. Darüber hin-
aus konnten ICLs realisiert werden, deren Mantelschichten nicht aus kurzperiodigen
InAs/AlSb - Übergittern sondern aus quaternärem Al0.85Ga0.15As0.07Sb0.93 bestehen.
Für einen derartig hergestellten ICL konnte eine Schwellenstromdichte von 220A/cm2
bei einer Wellenlänge von 3.4 μm gezeigt werden.
Mithilfe der durch die verschiedenen Optimierungen gewonnenen Erkenntnisse so-
wie Entwurfskriterien aus der Literatur wurden im Rahmen diverser internationaler Kooperationsprojekte ICLs bei verschiedenen Wellenlängen zwischen 2.8 und 5.7 μm
hergestellt. Der Vergleich der Kenndaten zeigt einen eindeutigen Trend zu einer stei-
genden Schwellenstromdichte mit steigender Wellenlänge. Die charakteristische Tem-
peratur der untersuchten Breitstreifenlaser nimmt von circa 65K bei lambda=3.0 μm mit
steigender Wellenlänge auf ein Minimum von 35K im Wellenlängenbereich um 4.5 μm
ab und steigt mit weiter steigender Wellenlänge wieder auf 45K an. Ein möglicher
Grund für dieses Verhalten konnte mithilfe von Simulationen in der Anordnung der
Valenzbänder im W-Quantenfilm gefunden werden.
Zur Untersuchung der Tauglichkeit der epitaktisch hergestellten Schichten für den in
der Anwendung hilfreichen Dauerstrichbetrieb oberhalb von Raumtemperatur wur-
den Laser in Stegwellenleitergeometrie mit einer aufgalvanisierten Goldschicht zur
verbesserten Wärmeabfuhr hergestellt. Nach dem Aufbau der Laser auf Wärmesen-
ken wurde der Einfluss der Kavitätslänge sowie der Stegbreite auf diverse Kennda-
ten untersucht. Des Weiteren wurden eine Gleichung verifiziert, welche es erlaubt
die maximal erreichbare Betriebstemperatur im Dauerstrichbetrieb aus der auf die
Schwellenleistung bezogenen charakteristischen Temperatur sowie dem thermischen
Widerstand des Bauteils zu berechnen. Mithilfe von optimierten Bauteilen konn-
ten Betriebstemperaturen von mehr als 90 ◦C und Ausgangsleistungen von mehr als
100mW bei einer Betriebstemperatur von 20 ◦C erreicht werden.
Im Hinblick auf die Anwendung der Laser in der Absorptionsspektroskopie wurde ab-
schließend ein DFB-Konzept, welches zuvor bereits in konventionellen Diodenlasern
zur Anwendung kam, erfolgreich auf das ICL - Material übertragen. Dabei kommt
ein periodisches Metallgitter zum Einsatz, welches seitlich der geätzten Stege aufge-
bracht wird und aufgrund von Verlustkopplung eine longitudinale Mode bevorzugt.
Durch den Einsatz von unterschiedlichen Gitterperioden konnten monomodige ICLs
basierend auf dem selben Epitaxiematerial in einem spektralen Bereich von mehr als
100nm hergestellt werden. Ein 2.4mm langer DFB- Laser konnte einen Abstimmbe-
reich von mehr als 10nm bei Verschiebungsraten von 0.310nm/K und 0.065nm/mA
abdecken. Der DFB- ICL zeigte im Dauerstrichbetrieb in einem Temperaturbereich
zwischen 10 und 35 ◦C monomodigen Betrieb mit einer Ausgangsleistung von mehre-
ren mW. Basierend auf dem in dieser Arbeit gewachsenem Material und dem DFB-
Konzept konnte im Rahmen verschiedener Entwicklungsprojekte bereits erfolgreich
Absorptionsspektroskopie in einem breiten Spektralbereich des mittleren Infrarot be-
trieben werden.
Röntgencomputertomographie (CT) hat in ihrer industriellen Anwendung ein sehr breites Spektrum möglicher Prüfobjekte. Ziel einer CT-Messung sind dreidimensionale Abbilder der Verteilung des Schwächungskoeffizienten der Objekte mit möglichst großer Genauigkeit. Die Parametrierung eines CT-Systems für ein optimales Messergebnis hängt stark vom zu untersuchenden Objekt ab. Eine Vorhersage der optimalen Parameter muss die physikalischen Wechselwirkungen mit Röntgenstrahlung des Objektes und des CT-Systems berücksichtigen. Die vorliegende Arbeit befasst sich damit, diese Wechselwirkungen zu modellieren und mit der Möglichkeit den Prozess zur Parametrierung anhand von Gütemaßen zu automatisieren. Ziel ist eine simulationsgetriebene, automatische Parameteroptimierungsmethode, welche die Objektabhängigkeit berücksichtigt. Hinsichtlich der Genauigkeit und der Effizienz wird die bestehende Röntgensimulationsmethodik erweitert. Es wird ein Ansatz verfolgt, der es ermöglicht, die Simulation eines CT-Systems auf reale Systeme zu kalibrieren. Darüber hinaus wird ein Modell vorgestellt, welches zur Berechnung der zweiten Ordnung der Streustrahlung im Objekt dient. Wegen des analytischen Ansatzes kann dabei auf eine Monte-Carlo Methode verzichtet werden. Es gibt in der Literatur bisher keine eindeutige Definition für die Güte eines CT-Messergebnisses. Eine solche Definition wird, basierend auf der Informationstheorie von Shannon, entwickelt. Die Verbesserungen der Simulationsmethodik sowie die Anwendung des Gütemaßes zur simulationsgetriebenen Parameteroptimierung werden in Beispielen erfolgreich angewendet beziehungsweise mittels Referenzmethoden validiert.
Der Übergang vom der ersten Phase der Lehramtsausbildung ins Referendariat wird häufig mit dem Begriff „Praxisschock“ verbunden. Viele Studierende und Referendare fühlen sich unzureichend auf den Unterricht in der Schule vorbereitet. Sie fordern deshalb eine stärkere Verzahnung von Theorie und Praxis, also eine Anwendung der erlernten Theorien in „echten“ Praxisphasen auch schon in der ersten Phase der Lehramtsausbildung.
Das Lehr-Lern-Labor Seminar der Universität Würzburg kann dazu beitragen, diese Verbindung von Theorie und Praxis herzustellen. Grundlegend sollen die Studierenden in diesem Seminar ihr fachliches, didaktisches und pädagogisches (Vor-)Wissen aufgreifen und in komplexitätsreduzierten Handlungsumgebungen anwenden. Dabei sollen sie im Rahmen des Lehr-Lern-Labor Seminars zunächst Experimentierstationen zu vorgegebenen Themengebieten aus dem bayerischen Lehrplan konzipieren, um anschließend mehrmals Schülerinnen und Schüler an diesen Stationen zu betreuen. Im Sinne einer iterativen Praxis werden die Betreuungen mehrmals von den Studierenden zusammen mit zwei Dozenten reflektiert. Letztlich wiederholen sich die Betreuungen, die Reflexionsphasen und mögliche Verbesserungen der Stationen viermal in einem zyklischen Prozess.
Für die Verknüpfung von theoretischem Wissen in konkreten Handlungssituationen sind Wahrnehmungsprozesse von Bedeutung. Die sogenannte Professionelle Unterrichts-wahrnehmung beschreibt die Fähigkeit, relevante Unterrichtssituationen zu erkennen und theoriebezogen zu bewerten. Sie verknüpft das zugrunde liegende Wissen mit konkreten Handlungssituationen und dient somit als Bindeglied zwischen dem Wissen und dem Handeln, welches speziell in Reflexionsphasen gefördert werden kann.
Durch die mehrmaligen Reflexionsprozesse der eigenen Betreuungen und die der Kommilitonen im Lehr-Lern-Labor Seminar könnte es eine vielversprechende Grundlage zur Förderung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung darstellen. Die grundlegende Fragestellung der vorliegenden Arbeit ist es daher zu untersuchen, ob sich die Professionelle Unterrichtswahrnehmung im Rahmen des Lehr-Lern-Labor Seminars fördern lässt und inwieweit neu integrierte Videoanalysen der eigenen Betreuungen und die der Kommilitonen die Professionelle Unterrichtswahrnehmung der Studierenden zusätzlich fördern. Weiterhin interessiert, ob personenspezifische Merkmale einen zusätzlichen Einfluss auf die Entwicklung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung ausüben.
Ergänzend wird untersucht, ob zwischen dem Fachwissen, dem didaktischen Wissen und der Professionellen Unterrichtswahrnehmung Zusammenhänge bestehen. Dies könnte Aufschluss darauf geben, inwieweit Fachwissen und didaktisches Wissen die Entwicklung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung im Seminar bedingen.
Diese Arbeit leistet somit einen wichtigen Beitrag zur Untersuchung der Wirksamkeit eines Lehr-Lern-Labor Seminars, welches in die Ausbildung von Physiklehrkräften integriert wurde und zeigt auf, wie das Seminar bezüglich der Förderung der Professionellen Unterrichtswahrnehmung effektiver gestaltet werden kann.
Als Orbitaltomographie wird eine junge Methode innerhalb der Photoelektronenspektrokopie bezeichnet, welche es ermöglicht, Molekülorbitale mit hoher Ortsauflösung abzubilden. Hierfür werden die zu untersuchenden Moleküle durch elektromagnetische Strahlung angeregt und die mittels Photoeffekt emittierten Elektronen hinsichtlich ihres Impulses und ihrer kinetischen Energie charakterisiert. Moderne Photoemissionsexperimente erlauben die simultane Vermessung des gesamten Impulshalbraumes oberhalb der Probe. Die detektierte Intensitätsverteilung stellt dann unter bestimmten Bedingungen das Betragsquadrat eines hemisphärischen Schnittes durch den Fourierraum des spektroskopierten Orbitals dar, wobei der Radius der Hemisphäre von der Energie der anregenden Strahlung abhängt.
Bei den in dieser Arbeit untersuchten Systemen handelt es sich um adsorbierte Moleküle, die hochgeordnete Schichten auf kristallinen Edelmetalloberflächen bilden. Im Fall eindomänigen Wachstums liefern die parallel orientierten Moleküle identische Photoemissionssignale. Kommt es hingegen zur Ausbildung von Rotations- und Spiegeldomänen, stellt die gemessene Impulsverteilung eine Superposition der unterschiedlichen Einzelbeiträge dar. Somit lassen sich Rückschlüsse auf die Orientierungen der Moleküle auf den Substraten ziehen. Diese Charakterisierung molekularer Adsorptionsgeometrien wird anhand verschiedener Modellsysteme vorgestellt.
Variiert man die Energie der anregenden Strahlung und somit den Radius der hemisphärischen Schnitte durch den Impulsraum, ist es möglich den Fourierraum des untersuchten Molekülorbitals dreidimensional abzubilden. Kombiniert man die gemessenen Intensitäten mit Informationen über die Phase der Wellenfunktion im Impulsraum, die durch zusätzliche Experimente oder rechnerisch gewonnen werden können, lässt sich durch eine Fouriertransformation ein dreidimensionales Bild des Orbitals generieren, wie Schritt für Schritt gezeigt wird.
Im Zuge eines Photoemissionsprozesses kann das Molekül in einen angeregten vibronischen Zustand übergehen. Mittels Photoemissionsexperimenten mit hoher Energieauflösung lassen sich Unterschiede zwischen den Impulsverteilungen der schwingenden Moleküle und denen im vibronischen Grundzustand feststellen. Ein Vergleich der Messdaten mit Simulationen kann die Identifikation der angeregten Schwingungsmode ermöglichen, was eine neue Methode darstellt, Erkenntnisse über die Elektron-Phonon-Kopplung in molekularen Materialien zu gewinnen.
The goal of this work is to improve the understanding of adsorption-induced deformation in nanoporous (and in particular microporous) materials in order to explore its potential for material characterization and provide guidelines for related technical applications such as adsorption-driven actuation. For this purpose this work combines in-situ dilatometry measurements with in-depth modeling of the obtained adsorption-induced strains. A major advantage with respect to previous studies is the combination of the dilatometric setup and a commercial sorption instrument resulting in high quality adsorption and strain isotherms. The considered model materials are (activated and thermally annealed) carbon xerogels, a sintered silica aerogel, a sintered hierarchical structured porous silica and binderless zeolites of type LTA and FAU; this selection covers micro-, meso- and macroporous as well as ordered and disordered model materials.
All sample materials were characterized by scanning electron microscopy, gas adsorption and sound velocity measurements. In-situ dilatometry measurements on mesoporous model materials were performed for the adsorption of N2 at 77 K, while microporous model materials were also investigated for CO2 adsorption at 273 K, Ar adsorption at 77 K and H2O adsorption at 298 K. Within this work the available in-situ dilatometry setup was revised to improve resolution and reproducibility of measurements of small strains at low relative pressures, which are of particular relevance for microporous materials.
The obtained experimental adsorption and strain isotherms of the hierarchical structured porous silica and a micro-macroporous carbon xerogel were quantitatively analyzed based on the adsorption stress model; this approach, originally proposed by Ravikovitch and Neimark, was extended for anisotropic pore geometries within this work. While the adsorption in silica mesopores could be well described by the classical and analytical theory of Derjaguin, Broekhoff and de Boer, the adsorption in carbon micropores required for comprehensive nonlocal density functional theory calculations. To connect adsorption-induced stresses and strains, furthermore mechanical models for the respective model materials were derived. The resulting theoretical framework of adsorption, adsorption stress and mechanical model was applied to the experimental data yielding structural and mechanical information about the model materials investigated, i.e., pore size or pore size distribution, respectively, and mechanical moduli of the porous matrix and the nonporous solid skeleton. The derived structural and mechanical properties of the model materials were found to be consistent with independent measurements and/or literature values. Noteworthy, the proposed extension of the adsorption stress model proved to be crucial for the correct description of the experimental data.
Furthermore, it could be shown that the adsorption-induced deformation of disordered mesoporous aero-/xerogel structures follows qualitatively the same mechanisms obtained for the ordered hierarchical structured porous silica. However, respective quantitative modeling proved to be challenging due to the ill-shaped pore geometry of aero-/xerogels; good agreement between model and experiment could only be achieved for the filled pore regime of the adsorption isotherm and the relative pressure range of monolayer formation. In the intermediate regime of multilayer formation a more complex model than the one proposed here is required to correctly describe stress related to the curved adsorbate-adsorptive interface. Notably, for micro-mesoporous carbon xerogels it could be shown that micro- and mesopore related strain mechanisms superimpose one another.
The strain isotherms of the zeolites were only qualitatively evaluated. The result for the FAU type zeolite is in good agreement with other experiments reported in literature and the theoretical understanding derived from the adsorption stress model. On the contrary, the strain isotherm of the LTA type zeolite is rather exceptional as it shows monotonic expansion over the whole relative pressure range. Qualitatively this type of strain isotherm can also be explained by the adsorption stress model, but a respective quantitative analysis is beyond the scope of this work.
In summary, the analysis of the model materials' adsorption-induced strains proved to be a suitable tool to obtain information on their structural and mechanical properties including the stiffness of the nonporous solid skeleton. Investigations on the carbon xerogels modified by activation and thermal annealing revealed that adsorption-induced deformation is particularly suited to analyze even small changes of carbon micropore structures.
Quantifizierung myokardialer Mikrostruktur und Perfusion mittels longitudinaler NMR Relaxation
(2018)
Ziel der Arbeit war es die Quantifizierung funktioneller bzw. mikrostruktureller Parameter des Herzmuskels mit Hilfe T1-basierter Methoden zu verbessern. Diese Methoden basieren darauf, die gewünschte Information durch eine geeignete Präparation der Magnetisierung bzw. durch die Gabe von Kontrastmittel in den Zeitverlauf der longitudinalen Relaxation zu kodieren. Aus der Änderung der Relaxationszeit läßt sich dann die gewünschte Information bestimmen. Dafür sollte sowohl der Einfluß der Anatomie als auch derjenige der Meßmethodik auf die Bestimmung der longitudinalen Relaxationszeit und damit auf die Quantifizierung der Funktion bzw. Mikrostrukturparameter untersucht werden.
Speziell der Einfluß der Bildgebungssequenz führt dazu, daß nur eine scheinbare Relaxationszeit gemessen wird. Während dies keinen Einfluß auf die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter hatte, ergab sich für die Perfusionsquantifizierung eine deutliche Abhängigkeit von den Parametern der verwendeten IRLL-Sequenz. Um diesen Einfluß gerecht zu werden, wurden an die Meßmethodik angepaßte Gleichungen zur Bestimmung der Perfusion gefunden mit denen die systematischen Abweichungen korrigiert werden können. Zusätzlich reduzieren die angepaßten Gleichungen die Anforderungen bezüglich der Inversionsqualität im schichtselektiven Experiment. Dies wurde in einem weiteren Projekt bei der Bestimmung der Nierenperfusion im Mausmodell ausgenutzt.
Neben der Untersuchung der Auswirkungen der Meßmethode wurde auch der Einfluß der anatomischen Besonderheiten des Blutkreislaufs am Herzen auf die Parameterquantifizierung mittels T1-basierter Methoden untersucht. Es konnte gezeigt werden, daß auf Grund der Anatomie des Herzens bei typischen Orientierungen der Bildgebungsschicht, auch bei der schichtselektiven Inversionspräparation der Magnetisierung des Herzmuskels ein Anteil des Blutpools invertiert wird. Daraus folgt, daß die vereinfachende Annahme, nach welcher bei schichtselektiver Präparation in Folge von Perfusion nur Blut mit Gleichgewichtsmagnetisierung den Herzmuskel erreicht, nicht erfüllt ist. Es konnte gezeigt werden, daß dies bei Perfusion zu einer deutlichen Unterschätzung der berechneten Perfusionswertes führt. Um mit diesem Problem umgehen zu können, wurde aufbauend auf einem vereinfachten Modell der zeitlichen Entwicklung der Blutmagnetisierung eine Korrektur für die Bestimmung der Perfusionswerte gefunden welche den Einfluß der anatomischen Besonderheiten berücksichtigt.
Das für die Perfusionskorrektur eingeführte Model prognostiziert ebenso, daß auch bei schichtselektiver Inversion die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter von der Perfusion abhängig wird und eine systematische Überschätzung der quantifizierten Werte verursacht. Da die Perfusion im Kleintier deutlich höher ist als im Menschen, ist dieser Einfluß besonders in der präklinischen Forschung zu beachten. So können dort allein durch verminderte Perfusion deutliche Änderungen in den bestimmten Werten der Mikrostrukturparameter erzeugt werden, welche zu einer fehlerhaften Interpretation der Ergebnisse führen und somit ein falsches Bild für die Vorgänge im Herzmuskel suggerieren. Dabei bestätigt der Vergleich mit experimentellen Ergebnissen aus der Literatur die Vorhersagen für das Rattenmodell. Beim Menschen ist der prognostizierte Effekt deutlich kleiner. Der prognostizierte Fehler bspw. im RBV-Wert liegt in diesem Fall bei etwa 10% und wird üblicherweise in der aktuellen Forschung vernachlässigt. Inwieweit dies in er klinischen Forschung gerechtfertigt ist, muß in weiteren Untersuchungen geklärt werden.
Den untersuchten Methoden zur Bestimmung von funktionellen und mikrostrukturellen Parametern ist gemein, daß sie eine exakte Quantifizierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 benötigen. Dabei ist im Kleintierbereich die klassische IRLL-Methode als zuverlässige Sequenz zur T1-Quantifizierung etabliert. In der klinischen Bildgebung werden auf Grund der unterschiedlichen Zeitskalen und anderer technischer Voraussetzungen andere Anforderungen an die Datenakquisition gestellt. Dabei hat in den letzten Jahren die MOLLI-Sequenz große Verbreitung gefunden. Sie ist eine Abwandlung der IRLL-Sequenz, bei der mit einer bSSFP-Bildgebungssequenz getriggert ganze Bilder während eines Herzschlages aufgenommen werden. Die MOLLI-Sequenz reagiert dabei empfindlich auf die Wartezeiten zwischen den einzelnen Transienten. Um mit diese Problematik in den Griff zu bekommen und gleichzeitig die Meßzeit verkürzen zu können wurde eine neue Methode zum Fitten der Daten entwickelt, welche die Abhängigkeit der scheinbaren Relaxationszeit von der Wartezeit zwischen den einzelnen Transienten, sowie der mittleren Herzrate fast vollständig eliminiert. Diese Methode liefert für das ganze klinisch Spektrum an erwarteten T1-Zeiten, vor und nach Kontrastmittelgabe, stabile Ergebnisse und erlaubte ein deutliche Verkürzung der Meßzeit, ohne die Anzahl der aufgenommenen Meßzeitpunkte zu reduzieren. Dies wurde in einer initialen klinischen Studie genutzt, um ECV-Werte in Patienten zu bestimmen.
Ein Nachteil der Verwendung der MOLLI-Sequenz ist, daß nur die scheinbare Relaxationszeit aus den Fit der Meßdaten bestimmt wird. Die standardmäßig genutzte Korrektur benutzt aber dem gefitteten Wert der Gleichgewichtsmagnetisierung um den wahren T1-Wert zu bestimmen. Somit ist es für die Bestimmung des T1-Wertes notwendig, die Qualität der Inversionspräparation zu kennen. Auf Basis der neuen Fitmethode wurde eine Anpassung der MOLLI-Sequenz demonstriert, welche die Bestimmung der Gleichgewichtsmagnetisierung unabhängig von der Qualität der Inversionspräparation erlaubt. Dafür verlängert sich die Meßdauer lediglich um einen Herzschlag um in geeigneter Weise ein zusätzliches Bild aufnehmen zu können.
Abschließend wurde in dieser Arbeit der Signal-Zeit-Verlauf der MOLLI-Sequenz eingehend theoretische untersucht um ein besseres Verständnis der getriggerten IRLL-Sequenzen zu entwickeln. In diesem Zusammenhang konnte eine einfache Interpretation der scheinbaren Relaxationszeit gefunden werden. Ebenso konnte erklärt werden, warum die für ungetriggerte IRLL-Sequenzen abgeleitete Korrekturgleichung auch im getriggerten Fall erstaunlich gute Ergebnisse liefert. Weiterhin konnten Fehlerquellen für die verbleibenden Abweichungen identifiziert werden, welche als Ausgangspunkt für die Ableitung verbesserter Korrekturgleichungen genutzt werden können.
In der Unterrichtsmethode Flipped Classroom sind schulische und häusliche Aktivitäten vertauscht. Instruktionale Elemente werden in online verfügbare Lernvideos ausgelagert, welche die Schüler als häusliche Vorbereitung ansehen. Im Unterricht stehen dann schülerzentrierte Tätigkeiten im Vordergrund, in denen die Schüler ihr Wissen anwenden und vertiefen können. Durch die Auslagerung von Inputphasen wandelt sich die Rolle des Lehrers vom Instructor zum Lernbegleiter.
Die vorliegende quasi-experimentelle Studie im Pre-/Postdesign mit Kontrollgruppe untersuchte die Wirkungen des Flipped Classroom in Physikkursen der Oberstufe (Grundkursniveau) an zwei deutschen Gymnasien mit N = 151 Schülerinnen und Schülern. Acht Physikkurse der 11. Jahrgangsstufe nahmen an der Studie teil, die sich über einen Zeitraum von zwei Schuljahren erstreckte (2015/16 und 2016/17). Vier der fünf teilnehmenden Lehrkräfte unterrichteten sowohl einen Kontroll- als auch einen Treatmentkurs. Sämtliche Lernvideos wurden von den Lehrkräften selbst erstellt. Dabei integrierten sie reale Experimente, um dem Anspruch physikauthentischen Unterrichts gerecht zu werden. Die Forschungsfragen richteten sich sowohl auf die Leistung in einem Fachwissenstest als auch auf affektive Lernmerkmale wie die Motivation, das Interesse und das Selbstkonzept. Zusätzlich wurden die wahrgenommene Lehrerunterstützung und das Hausaufgabenverhalten untersucht.
Die Anwendung von Flipped Classroom im Physikunterricht zeigte größtenteils positive Effekte. Die Schülerinnen und Schüler im Flipped Classroom hatten einen höheren kognitiven Lernzuwachs und ein besseres Selbstkonzept als ihre Mitschüler, die traditionell unterrichtet wurden. Das Leistungsniveau und das Geschlecht der Schülerinnen und Schüler hatten dabei keinen Einfluss auf diese Effekte. Während die Motivation, sich mit Physik zu beschäftigen, in der Kontrollgruppe sank, blieb sie in der Treatmentgruppe auf konstantem Niveau. Bei genauerem Blick zeigte sich, dass die Motivation bei Schülerinnen im Flipped Classroom anstieg, bei Schülerinnen im traditionellen Unterricht jedoch abnahm. Das Interesse am Unterrichtsfach Physik wurde in beiden Gruppen geringer. Sowohl die wahrgenommene Lehrerunterstützung als auch die Hausaufgabendauer blieben in beiden Gruppen zwischen Pre- und Posttest unverändert. Die Hausaufgabendisziplin war im Flipped Classroom jedoch deutlich höher, was zeigt, dass die Schülerinnen und Schüler eher bereit waren, sich instruktionale Lernvideos anzusehen als klassische Hausaufgaben zu bearbeiten.
Neue Therapieansätze durch Tissue Engineering erfordern gleichzeitig angepasste Diagnosemöglichkeiten und nicht-invasive Erfolgskontrollen. Speziell die 3D-MR-Bildgebung ist ein vielversprechendes Instrument, um Parameter mit hoher räumlicher Präzision zu quantifizieren. Vor diesem Hintergrund wurden im Rahmen dieser Arbeit neue Ansätze für die hochauflösende 3D-MRT in vivo entwickelt und deren Eignung im Bereich des Tissue Engineerings gezeigt.
Welchen Vorteil die Quantifizierung von Parametern bietet, konnte im Rahmen einer prä-klinischen Studie an einem Modell der Hüftkopfnekrose gezeigt werden. Der Therapieverlauf wurde zu verschiedenen Zeitpunkten kontrolliert. Trotz der niedrigen räumlichen Auflösung, konnten durch eine systematische Auswertung der Signalintensitäten von T1- und T2-FS-gewichteten Aufnahmen Rückschlüsse über Veränderungen in der Mikrostruktur gezogen werden, die darüber hinaus in guter Übereinstimmung mit Ergebnissen von ex vivo µCT-Aufnahmen waren. Dort konnte eine Verdickung der Trabekelstruktur nachgewiesen werden, welche sehr gut mit einer Signalabnahme in den T1-gewichteten Aufnahmen korrelierte. Die radiale Auswertung der Daten erlaubte dabei eine komprimierte Darstellung der Ergebnisse. Dadurch wurde eine effiziente Auswertung der umfangreichen Daten (verschiedene Tiere an mehreren Zeitpunkten mit einer Vielzahl an Einzelaufnahmen) ermöglicht und eine unabhängige Bewertung erreicht.
Um die Limitationen der begrenzten Auflösung von 2D-Multi-Schichtaufnahmen aufzuheben, wurden neue Ansätze für eine hochaufgelöste 3D-Aufnahme entwickelt. Hierfür wurden Spin-Echo-basierte Sequenzen gewählt, da diese eine genauere Abbildung der Knochenmikrostruktur erlauben als Gradienten-Echo-basierte Methoden. Zum einen wurde eine eigene 3D-FLASE-Sequenz entwickelt und zum anderen eine modifizierte 3D-TSE-Sequenz. Damit an Patienten Aufnahmen bei klinischer Feldstärke von 1,5 T mit einer hohen räumlichen Auflösung innerhalb einer vertretbaren Zeit erzielt werden können, muss eine schnelle und signalstarke Sequenz verwendet werden. Eine theoretische Betrachtung bescheinigte der TSE-Sequenz eine um 25 % höhere Signaleffizienz verglichen mit einer FLASE-Sequenz mit identischer Messzeit. Dieser Unterschied konnte auch im Experiment nachgewiesen werden. Ein in vivo Vergleich der beiden Sequenzen am Schienbein zeigte eine vergleichbare Darstellung der Spongiosa mit einer Auflösung von 160 × 160 × 400 µm.
Für die Bildgebung des Hüftkopfs mit der neuen Sequenz waren jedoch aufgrund der unterschiedlichen Anatomie weitere Modifikationen notwendig. Um längere Messzeiten durch ein unnötig großes Field-of-View zu vermeiden, mussten Einfaltungsartefakte unterdrückt werden. Dies wurde durch die orthogonale Anwendung der Anregungs- und Refokussierungspulse in der TSE-Sequenz effizient gelöst. Technisch bedingt konnte jedoch nicht eine vergleichbare Auflösung wie am Schienbein realisiert werden.
Der Vorteil der 3D-Bildgebung, dass Schichtdicken von deutlich weniger als 1 mm erreicht werden können, konnte jedoch erfolgreich auf den Unterkiefer übertragen werden. Der dort verlaufende Nervus Mandibularis ist dabei eine wichtige Struktur, deren Verlauf im Vorfeld von verschiedenen operativen Eingriffen bekannt sein muss. Er ist durch eine dünne knöcherne Wand vom umgebenden Gewebe getrennt. Im Vergleich mit einer 3D-VIBE-Sequenz zeigte die entwickelte 3D-TSE-Sequenz mit integrierter Unterdrückung von Einfaltungsartefakten eine ähnlich gute Lokalisierung des Nervenkanals über die gesamte Länge der Struktur. Dies konnte in einer Studie an gesunden Probanden mit verschiedenen Beobachtern nachgewiesen werden. Durch die neue Aufnahmetechnik konnte darüber hinaus die Auflösung im Vergleich zu bisherigen Studien deutlich erhöht werden, was insgesamt eine präzisere Lokalisierung des Nervenkanals erlaubt.
Ein Baustein des Tissue Engineerings sind bio-resorbierbare Materialien, deren Abbau- und Einwachsverhalten noch untersucht werden muss, bevor diese für die klinische Anwendung zugelassen werden. Die durchgeführten in vitro µMR-Untersuchungen an Polymerscaffolds zeigten die reproduzierbare Quantifizierung der Porengröße und Wandstärke. Darüber hinaus wurde eine inhomogene Verteilung der Strukturparameter beobachtet. Die Ergebnisse waren in guter Übereinstimmung mit µCT-Aufnahmen als Goldstandard. Unterschiedliche Varianten der Scaffolds konnten identifiziert werden. Dabei bewies sich die MR-Bildgebung als zuverlässige Alternative.
Insgesamt zeigen die Ergebnisse dieser Arbeit, welche Vorteile und Anwendungsmöglichkeiten die 3D-MRT-Bildgebung bietet, und dass auch mit klinischer Feldstärke in vivo Voxelgrößen im Submillimeterbereich für alle Raumrichtungen erreichbar sind. Die erzielten Verbesserungen in der räumlichen Auflösung erhöhen die Genauigkeit der verschiedenen Anwendungen und ermöglichen eine bessere Identifikation von kleinen Abweichungen, was eine frühere und zuverlässigere Diagnose für Patienten verspricht.
Das Ziel dieser Arbeit ist eine umfassende numerische und experimentelle Charakterisierung des Wärmetransports in oxidkeramischen Faserisolationen im Hochtemperaturbereich. Zugleich sollen neue Konzepte für eine optimierte technische Auslegung von Faserisolationen erarbeitet werden. Oxidkeramiken zeigen im Infrarotbereich ein semitransparentes Verhalten. Das bedeutet, ein Teil der Strahlung gelangt durch die Probe, ohne gestreut oder absorbiert zu werden. Durch die Ausgestaltung als disperses Medium mit Abmessungen der Fasern im $\mu m$ Bereich wird jedoch eine starke Wechselwirkung mit infraroter Lichtstrahlung erzeugt. Man befindet sich im optischen Resonanzbereich. Technisch relevante Faserisolationen besitzen eine Rohdichte zwischen $50 \mathrm{kg/m^3}$ und $700 \mathrm{kg/m^3}$ und können als optisch dichtes Medium betrachtet werden. Eine Optimierung hinsichtlich der Dämmwirkung gegen Wärmestrahlung bedeutet eine massenspezifische Maximierung des Lichtstreuvermögens im relevanten Wellenlängenbereich. Hierzu werden in einer numerischen Studie keramische Hohlfaserisolationen mit konventionellen Fasern verglichen. Diese Abhandlung unter Berücksichtigung anwendungsnaher Aspekte gelangt zu der Schlussfolgerung, dass die Strahlungswärmestromdichte in Hohlfaserisolationen, im Vergleich zu konventionellen Isolationen, signifikant erniedrigt wird. Hinsichtlich der Gesamtwärmeleitfähigkeit ist eine Reduzierung um den Faktor zwei zu erwarten. \\
Trotz moderner Rechner ist die Anwendung der vollen Maxwellschen Streutheorie, insbesondere im Rahmen von Optimierungsaufgaben mehrschichtiger Streukörper, ein zeitaufwendiges Unterfangen. Um sinnvolle Parameterkonfigurationen bereichsweise eingrenzen zu können, wird eine Näherungsmethode für die Lichtstreuung an mehrschichtigen Zylindern weiterentwickelt und mit der vollständigen Maxwellschen Streutheorie verglichen. Es zeigt sich, dass das Modell für kleine bis moderate Brechungsindizes sehr gute Vorhersagekraft besitzt und auch zur näherungsweisen Berechnung der Streueffizienzen für räumlich isotrop angeordnete Zylinder herangezogen werden kann. \\
Neben den numerischen Studien wird im experimentellen Teil dieser Arbeit
eine kommerzielle Faserisolierung aus Aluminiumoxid hinsichtlich ihrer Wärmetransporteigenschaften charakterisiert. Die optischen Transportparameter Albedo und Extinktion werden mittels etablierter Messmethoden bestimmt. Bei bekannter Faserdurchmesserverteilung können diese Messwerte dann mit den theoretischen Vorhersagen der Maxwellschen Streutheorie verglichen werden.\\
Um technische Optimierungsmaßnahmen experimentell zu verifizieren, besteht die Notwendigkeit, die Temperaturleitfähigkeit bzw. die Wärmeleitfähigkeit auch bei hohen Temperaturen oberhalb von $1000^\mathrm{o}\mathrm{C}$ zuverlässig bestimmen zu können. Zu diesem Zweck wird ein Versuchsaufbau realisiert, um in diesem Temperaturbereich erstmals die sogenannte Thermal-Wave-Analyse anzuwenden. Durch Abgleich mit einem gekoppelten Wärmetransportmodell und einem etablierten Messverfahren wird die besondere Eignung der Thermal-Wave-Analyse für berührungsfreie Hochtemperaturmessungen gezeigt.
The presented thesis summarizes the results from four and a half years of intense lithography development on (Cd,Hg)Te/HgTe/(Cd,Hg)Te quantum well structures. The effort was motivated by the unique properties of this topological insulator. Previous work from Molenkamp at al.\ has proven that the transport through such a 2D TI is carried by electrons with opposite spin, counter-propagating in 1D channels along the sample edge. However, up to this thesis, the length of quantized spin Hall channels has never been reported to exceed 4 µm. Therefore, the main focus was put on a reproducible and easy-to-handle fabrication process that reveals the intrinsic material parameters.
Every single lithography step in macro as well as microscopic sample fabrication has been re-evaluated. In the Development, the process changes have been presented along SEM pictures, microgaphs and, whenever possible, measurement responses.
We have proven the conventional ion milling etch method to damage the remaining mesa and result in drastically lower electron mobilities in samples of microscopic size.
The novel KI:I2:HBr wet etch method for macro and microstructure mesa fabrication has been shown to leave the crystalline structure intact and result in unprecedented mobilities, as high as in macroscopic characterization Hall bars. Difficulties, such as an irregular etch start and slower etching of the conductive QW have been overcome by concentration, design and etch flow adaptations. In consideration of the diffusive regime, a frame around the EBL write field electrically decouples the structure mesa from the outside wafer. As the smallest structure, the frame is etched first and guarantees a non-different etching of the conductive layer during the redox reaction. A tube-pump method assures reproducible etch results with mesa heights below 300 nm. The PMMA etch mask is easy to strip and leaves a clean mesa with no redeposition. From the very first attempts, to the final etch process, the reader has been provided with the characteristics and design requirements necessary to enable the fabrication of nearly any mesa shape within an EBL write field of 200 µm.
Magneto resistance measurement of feed-back samples have been presented along the development chronology of wet etch method and subsequent lithography steps. With increasing feature quality, more and more physics has been revealed enabling detailed evaluation of smallest disturbances. The following lithography improvements have been implemented. They represent a tool-box for high quality macro and microstructure fabrication on (CdHg)Te/HgTe of almost any kind.
The optical positive resist ECI 3027 can be used as wet and as dry etch mask for structure sizes larger than 1 µm. It serves to etch mesa structures larger than the EBL write field.
The double layer PMMA is used for ohmic contact fabrication within the EBL write field. Its thickness allows to first dry etch the (Cd,Hg)Te cap layer and then evaporate the AuGe contact, in situ and self-aligned. Because of an undercut, up to 300 nm can be metalized without any sidewalls after the lift-off. An edge channel mismatch within the contact leads can be avoided, if the ohmic contacts are designed to reach close to the sample and beneath the later gate electrode.
The MIBK cleaning step prior to the gate application removes PMMA residuals and thereby improves gate and potential homogeneity.
The novel low HfO2-ALD process enables insulator growth into optical and EBL lift-off masks of any resolvable shape. Directly metalized after the insulator growth, the self-aligned method results in thin and homogeneous gate electrode reproducibly withholding gate voltages to +-10 V.
The optical negative resist ARN 4340 exhibits an undercut when developed. Usable as dry etch mask and lift-off resist, it enables an in-situ application of ohmic contacts first etching close to the QW, then metalizing AuGe. Up to 500 nm thickness, the undercut guarantees an a clean lift-off with no sidewalls.
The undertaken efforts have led to micro Hall bar measurements with Hall plateaus and SdH-oszillations in up to now unseen levels of detail.
The gap resistance of several micro Hall bars with a clear QSH signal have been presented in Quantum Spin Hall. The first to exhibit longitudinal resistances close to the expected h/2e2 since years, they reveal unprecedented details in features and characteristics. It has been shown that their protection against backscattering through time reversal symmetry is not as rigid as previously claimed. Values below and above 12.9 kΩ been explained, introducing backscattering within the Landauer-Büttiker formalism of edge channel transport. Possible reasons have been discussed. Kondo, interaction and Rashba-backscattering arising from density inhomogeneities close to the edge are most plausible to explain features on and deviations from a quantized value. Interaction, tunneling and dephasing mechanisms as well as puddle size, density of states and Rashba Fields are gate voltage dependent. Therefore, features in the QSH signal are fingerprints of the characteristic potential landscape.
Stable up to 11 K, two distinct but clear power laws have been found in the higher temperature dependence of the QSH in two samples. However, with ΔR = Tα, α = ¼ in one (QC0285) and α = 2 in the other (Q2745), none of the predicted dependencies could be confirmed. Whereas, the gap resistances of QC0285 remains QSH channel dominated up to 3.9 T and thereby confirmed the calculated lifting of the band inversion in magnetic field. The gate-dependent oscillating features in the QSH signal of Q2745 immediately increase in magnetic field. The distinct field dependencies allowed the assumption of two different dominant backscattering mechanisms.
Resulting in undisturbed magneto transport and unprecedented QSH measurements The Novel Micro Hall Bar Process has proven to enable the fabrication of a new generation of microstructures.
In this dissertation the electronic and high-energy optical properties of thin nanoscale
films of the magnetic topological insulator (MTI) (V,Cr)y(BixSb1-x)2-yTe3 are studied
by means of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and electron energy-loss
spectroscopy (EELS). Magnetic topological insulators are presently of broad interest
as the combination of ferromagnetism and spin-orbit coupling in these materials
leads to a new topological phase, the quantum anomalous Hall state (QAHS), with
dissipation less conduction channels. Determining and controlling the physical
properties of these complex materials is therefore desirable for a fundamental understanding
of the QAHS and for their possible application in spintronics. EELS can
directly probe the electron energy-loss function of a material from which one can
obtain the complex dynamic dielectric function by means of the Kramers-Kronig
transformation and the Drude-Lindhard model of plasmon oscillations.
The XPS core-level spectra in (V,Cr)y(BixSb1-x)2-yTe3 are analyzed in detail with
regards to inelastic background contributions. It is shown that the spectra can be
accurately described based on the electron energy-loss function obtained from an
independent EELS measurement. This allows for a comprehensive and quantitative
analysis of the XPS data, which will facilitate future core-level spectroscopy studies
in this class of topological materials. From the EELS data, furthermore, the bulk and
surface optical properties were estimated, and compared to ab initio calculations
based on density functional theory (DFT) performed in the GW approximation
for Sb2Te3. The experimental results show a good agreement with the calculated
complex dielectric function and the calculated energy-loss function. The positions of
the main plasmon modes reported here are expected to be generally similar in other
materials in this class of nanoscale TI films. Hence, the present work introduces
EELS as a powerful method to access the high-energy optical properties of TI
thin films. Based on the presented results it will be interesting to explore more
systematically the effects of stoichiometry, magnetic doping, film thickness and
surface morphology on the electron-loss function, potentially leading to a better
understanding of the complex interplay of structural, electronic, magnetic and
optical properties in MTI nanostructures.
In der vorliegenden Arbeit wurde angestrebt, die Eigenschaften komplexgekoppelter DFB-Laser bezüglich ihrer Nutzung für metrologische Untersuchungen zu analysieren und zu verbessern.
Hierfür wurden die räumlichen Emissionseigenschaften der lateral komplexgekoppelten DFB-Laser in ausgiebigen Studien diskutiert. Für kommerziell erhältliche Laser wurde daraufhin das Fernfeld sowohl in lateraler als auch vertikaler Richtung berechnet. Die entsprechenden Fernfeldmessungen konnten die Theorie bestätigen und wie erwartet, waren die Divergenzwinkel mit 52° FWHM in der Wachstumsrichtung und 12° FWHM in lateraler Richtung (vgl. Abb. 6.4 und 6.5) sehr unterschiedlich und zeugen von einer großen Differenz in den Fernfeldwinkeln. Mit Überlegungen zu dem optischen bzw. elektrischen Einschlusspotential im Hinblick auf die veränderte Fernfeldsituation wurde zunächst die reine Halbleiterlaserschichtfolge optimiert. Der Divergenzwinkel in Wachstumsrichtung wurde um mehr als 50% auf 25° FWHM gesenkt. Damit konnte die Asymmetrie des Fernfeldes um einen Faktor von mehr als 4 reduziert werden. Strahlgüteuntersuchungen zeigten ein nahezu beugungsbegrenztes Gaußsches Strahlprofil in der langsamen Achse mit einem M2-Wert von 1,13 (Abb. 6.3).
Eine weitere Untersuchung betraf die Linienbreitenabhängigkeit solcher Laser von ihrer Ausgangsleistung, der Resonatorlänge, der Facettenvergütung und der Gitterkopplung. Die erste Beobachtung betraf die Verschmälerung der Linienbreite mit ansteigender Ausgangsleistung bis hin zu einer erneuten Verbreiterung (Rebroadening) der Linienbreite (siehe Abb. 7.3). Der Einfluss auf die Linienbreite durch eine Veränderung der Resonatorlänge ließ sich sehr gut mit der Theorie vergleichen und so erbrachte eine Verdopplung der Resonatorlänge eine Verschmälerung der Linienbreite um mehr als einen Faktor 3. Die Verlängerung der Kavität begünstigte den negativen Effekt des sog. Rebroadenings nicht, da bei der verwendeten Technologie der lateral komplexen Kopplung der Index-Beitrag an der Rückkopplung sehr klein ist. Im Falle reiner Indexkopplung wäre dies durch die veränderte κ · L-Lage deutlich zu spüren. Ein weiterer, oben auch angesprochener Vorteil der komplexen Kopplung ist, dass die Facettenreflektivitäten einen wesentlich kleineren Einfluss auf die DFB-Ausbeute und auf deren Eigenschaften haben als bei der reinen Indexkopplung. Dies lässt sich ausnutzen, um die Photonenlebensdauer in der Kavität zu erhöhen ohne negativ die DFB-Ausbeute zu beeinflussen. In dieser Arbeit wurde bei verschiedenen Längen die reine gebrochene Facette mit einer vergüteten verglichen und der Einfluss auf die Linienbreite analysiert. Die Frontfacette wurde durch eine Passivierung bei ca. 30% gehalten und die Rückfacette durch einen doppelten Reflektor auf ca. 85% gesetzt. Daraus resultierte eine Reduktion der Linienbreite um mehr als die Hälfte.
Neben diesen Ergebnissen wurde auch der Einfluss der komplexen Kopplung untersucht. Da die durch das Gitter zusätzlich eingebrachten Verluste zu einer Vergrößerung der Linienbreiten beitragen, wird bei einem größeren geometrischen Gitterüberlapp das Frequenzrauschen auch entsprechend steigen. Dies ließ sich auch im Experiment bestätigen.
Zudem wurde eine Längenabhängigkeit dieses Effektes festgestellt. Die Reduzierung der Linienbreite bei längeren Bauteilen ist deutlich ausgeprägter als bei kürzeren. So ist bei ähnlicher Verringerung des Gitterüberlappes bei einem 900 μm langen Bauteil eine Linienbreitenreduzierung um einen Faktor von „nur“ 1,85 beobachtbar, aber bei der doppelten Kavitätslänge ist dieser Faktor schon auf 3,60 angestiegen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden DFB-Laser hergestellt, die eine Linienbreite von bis zu 198 kHz aufwiesen. Dies stellt für lateral komplexgekoppelte Laser einen absoluten Rekordwert dar. Im Vergleich zu Index-DFB-Lasern ist dieser Wert bzgl. der Linienbreite mit den aktuellsten Ergebnissen aus der Forschung zu vergleichen [CTR+11], bei welchen eine Linienbreite zu 200 kHz bestimmt wurde.
In dem letzten Abschnitt dieser Arbeit wurde der Einfluss einer veränderten Phasenlage von Gitter und Facette untersucht. Dabei wurden spezielle Bauteile hergestellt (3-Segment-DFB-Laser) und verschiedene Gitterlängen untersucht. Die Phasenlage kann reversibel über den eingestellten Strom in den gitterfreien Segmenten geregelt werden. Wie vorhergesagt, bestätigen die Experimente, dass diese Phasenbeziehung einen signifikanten Einfluss auf die Ausgangsleistung, die Wellenlänge mit ihrer zugehörigen Seitenmodenunterdrückung und auch auf die Linien-breite hat. Bei der Analyse der Linienbreite konnte eindeutig beobachtet werden, dass für die verschiedenen Längen die inverse Linienbreite sehr gut mit der relativen Seitenmodenunterdrückung gekoppelt ist. Dies stellt eine deutliche Erleichterung der zukünftigen Optimierung der komplexgekoppelten DFB-Laser dar, da eine Linienbreitenuntersuchung meist deutlich zeitaufwendiger ist als eine Analyse mit einem optischen Spektrometer.
Transition metal oxides (TMO) represent a highly interesting material class as
they exhibit a variety of different emergent phenomena including multiferroicity and
superconductivity. These effects result from a significant interplay of charge, spin
and orbital degrees of freedom within the correlated d-electrons. Oxygen vacancies
(OV) at the surface of certain d0 TMO release free charge carriers and prompt the
formation of a two-dimensional electron gas (2DEG). Barium titanate (BaTiO3) is a
prototypical and promising d0 TMO. It displays ferroelectricity at room temperature
and features several structural phase transitions, from cubic over tetragonal (at
room temperature) and orthorhombic to rhombohedral. The spontaneous electric
polarization in BaTiO3 can be used to manipulate the physical properties of adjacent
materials, e.g. in thin films. Although the macroscopic properties of BaTiO3 are studied
in great detail, the microscopic electronic structure at the surface and interface of
BaTiO3 is not sufficiently understood yet due to the complex interplay of correlation
within the d states, oxygen vacancies at the surface, ferroelectricity in the bulk and
the structural phase transitions in BaTiO3.
This thesis investigates the electronic structure of different BaTiO3 systems by
means of angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES). The valence band of
BaTiO3 single crystals is systematically characterized and compared to theoretical
band structure calculations. A finite p-d hybridization of titanium and oxygen states
was inferred at the high binding energy side of the valence band. In BaTiO3 thin films,
the occurrence of spectral weight near the Fermi level could be linked to a certain
amount of OV at the surface which effectively dopes the host system. By a systematic
study of the metallic surface states as a function of temperature and partial oxygen
pressure, a model was established which reflects the depletion and accumulation of
charge carriers at the surface of BaTiO3. An instability at T ~ 285K assumes a volatile
behavior of these surface states.
The ferroelectricity in BaTiO3 allows a control of the electronic structure at the interface
of BaTiO3-based heterostructures. Therefore, the interface electronic structure
of Bi/BaTiO3 was studied with respect to the strongly spin-orit coupled states in Bi by
also including a thickness dependent characterization. The ARPES results, indeed,
confirm the presence of Rashba spin-split electronic states in the bulk band gap of the ferroelectric substrate. By varying the film thickness in Bi/BaTiO3, it was able to modify
the energy position and the Fermi vector of the spin-split states. This observation
is associated with the appearance of an interface state which was observed for very
low film thickness. Both spectral findings suggest a significant coupling between the
Bi films and BaTiO3.
The focus of the work concerned the development of a series of MRI techniques that were specifically designed and optimized to obtain quantitative and spatially resolved information about characteristic parameters of the lung. Three image acquisition techniques were developed. Each of them allows to quantify a different parameter of relevant diagnostic interest for the lung, as further described below:
1) The blood volume fraction, which represents the amount of lung water in the intravascular compartment expressed as a fraction of the total lung water. This parameter is related to lung perfusion.
2) The magnetization relaxation time T\(_2\) und T*\(_2\)
, which represents the component of T\(_2\) associated with the diffusion of water molecules through the internal magnetic field gradients of the lung. Because the amplitude of these internal gradients is related to the alveolar size, T\(_2\) und T*\(_2\) can be used to obtain information about the microstructure of the lung.
3) The broadening of the NMR spectral line of the lung. This parameter depends on lung inflation and on the concentration of oxygen in the alveoli. For this reason, the spectral line broadening can be regarded as a fingerprint for lung inflation; furthermore, in combination with oxygen enhancement, it provides a measure for lung ventilation.
Als Wärmedämmstoffe werden üblicherweise makroporöse Stoffsysteme wie Schäume, Pul-verschüttungen, Faservliese und – wolle eingesetzt. Zusätzlich finden mikro- und mesoporöse Dämmstoffe wie Aerogele Anwendung. Um effiziente Wärmedämmstoffe entwickeln zu können, muss der Gesamtwärmetransport in porösen Materialien verstanden werden. Die ein-zelnen Wärmetransport-Mechanismen Festkörperwärmeleitung, Gaswärmeleitung und Wärme-strahlung können zuverlässig analytisch beschrieben werden. Bei manchen porösen Materialien liefert jedoch auch eine Wechselwirkung zwischen den verschiedenen Wärmetransport-Mechanismen, d.h. die Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung, einen hohen Beitrag zur Gesamtwärmeleitfähigkeit. Wie hoch dieser Kopplungseffekt bei einer bestimmten Probe ausfällt, kann bisher schwer abgeschätzt werden. Um den Kopplungseffekt von Festkörper- und Gaswärmeleitung besser zu verstehen, sind sowohl experimentelle als auch theoretische Untersuchungen an verschiedenen porösen Stoffsystemen erforderlich. Zusätzlich kann ein zuverlässiges theoretisches Modell dazu beitragen, die mittlere Porengröße von porösen Mate-rialien zerstörungsfrei anhand von gasdruckabhängigen Wärmeleitfähigkeitsmessungen zu bestimmen.
Als Modellsystem für die experimentellen Untersuchungen wurde der hochporöse Feststoff Aerogel verwendet, da seine strukturellen Eigenschaften wie Porengröße und Dichte während der Synthese gut eingestellt werden können. Es wurden Resorcin-Formaldehyd-Aerogele mit mittleren Porengrößen von etwa 600 nm, 1 µm und 8 µm sowie daraus mittels Pyrolyse abge-leitete Kohlenstoff-Aerogele synthetisiert und jeweils hinsichtlich ihrer Struktur und Wärme-leitfähigkeiten experimentell charakterisiert. Die Gesamtwärmeleitfähigkeiten dieser Aerogele wurden für verschiedene Gasatmosphären (Kohlenstoffdioxid, Argon, Stickstoff und Helium) in Abhängigkeit vom Gasdruck durch das Hitzdraht-Verfahren bestimmt. Hierfür wurde der Messbereich der Hitzdraht-Apparatur des ZAE Bayern mittels einer Druckzelle auf 10 MPa erweitert. Die Messergebnisse zeigen, dass bei allen Aerogel-Proben Festkörper- und Gaswär-meleitung einen deutlichen Kopplungsbeitrag liefern: Die gemessenen gasdruckabhängigen Wärmeleitfähigkeiten sind um Faktor 1,3 bis 3,3 höher als die entsprechenden reinen Gas-wärmeleitfähigkeiten. Die jeweilige Höhe hängt sowohl vom verwendeten Gas (Gaswärmeleitfähigkeit) als auch vom Aerogeltyp (Festkörperwärmeleitfähigkeit und Festkörperstruktur) ab. Ein stark vernetzter Festkörper verursacht beispielsweise einen niedrigeren Kopplungsbei-trag als ein weniger stark vernetzter Festkörper.
Andererseits wurde die gasdruckabhängige Wärmeleitfähigkeit von Melaminharzschaum – einem flexiblen, offenporigen und hochporösen Material – in einer evakuierbaren Zwei-Plattenapparatur unter Stickstoff-Atmosphäre bestimmt. Das Material zeichnet sich dadurch aus, dass die Addition der Einzelwärmeleitfähigkeiten gut erfüllt ist, d.h. kein Kopplungsef-fekt auftritt. Allerdings konnte gezeigt werden, dass die gestauchte und damit unregelmäßige Struktur von Melaminharzschaum die Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung deut-lich begünstigt. Je stärker die Melaminharzschaumprobe komprimiert wird, umso stärker fällt der Kopplungseffekt aus. Bei einer Kompression um 84 % ist beispielsweise die gemessene gasdruckabhängige Wärmeleitfähigkeit bei 0,1 MPa um ca. 17 % gegenüber der effektiven Wärmeleitfähigkeit von freiem Stickstoff erhöht.
Die experimentellen Untersuchungen wurden durch theoretische Betrachtungen ergänzt. Zum einen wurde die Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung anhand einer Serienschal-tung der thermischen Widerstände von Festkörper- und Gasphase dargestellt, um die Abhän-gigkeit von verschiedenen Parametern zu untersuchen. Dadurch konnte gezeigt werden, dass der Kopplungsterm stets von den Verhältnissen aus Festkörper- und Gaswärmeleitfähigkeit sowie aus den geometrischen Parametern beider Phasen abhängt. Des Weiteren wurden mit dem Computerprogramm HEAT2 Finite-Differenzen-Simulationen an Modellstrukturen durchgeführt, die für poröse Stoffsysteme, insbesondere Aerogel, charakteristisch sind (Stege, Hälse, Windungen und tote Enden). Die simulierten gasdruckabhängigen Wärmeleitfähigkeiten zeigen deutlich, dass die Festkörperstruktur mit der geringsten Vernetzung, d.h. das tote Ende, am meisten zur Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung beiträgt. Dies korre-liert mit den experimentellen Ergebnissen. Darüber hinaus kann man erkennen, dass die Ge-samtwärmeleitfähigkeit eines schlecht vernetzten porösen Systems, wo also ein hoher Kopp-lungseffekt (Serienschaltung) auftritt, niemals größer wird als die eines gut vernetzten Sys-tems mit gleicher Porosität, wo hauptsächlich paralleler Wärmetransport durch beide Phasen stattfindet.
Schließlich wurden drei Modelle entwickelt bzw. modifiziert, um die gasdruckabhängige Wärmeleitfähigkeit von porösen Stoffsystemen theoretisch beschreiben zu können. Zunächst wurde ein für Kugelschüttungen entwickeltes Modell für Aerogel angepasst, d.h. Kopplung von Festkörper- und Gaswärmeleitung wurde nur in den Lücken zwischen zwei benachbarten Partikeln berücksichtigt. Ein Vergleich mit den Messkurven zeigt, dass der ermittelte Kopplungsterm zu gering ausfällt. Daher wurde ein bereits existierendes Aerogelmodell mit kubischer Einheitszelle, welches zusätzlich Kopplung zwischen den einzelnen Partikelsträngen beinhaltet, verbessert. Auch dieses Modell liefert keine zufriedenstellende Übereinstimmung mit den Messwerten, denn der Kopplungsbeitrag wird immer noch unterschätzt. Das liegt daran, dass die gewählte regelmäßige kubische Struktur für Aerogel zu ungenau ist. So geht bei der Berechnung des Kopplungsterms der bereits erwähnte hohe Beitrag durch tote Enden (und auch Windungen) verloren. Erfahrungsgemäß können jedoch alle für Aerogel erhaltenen gasdruckabhängigen Messkurven mit dem sogenannten Skalierungsmodell relativ gut beschrieben werden. Das entspricht dem Knudsen-Modell für reine Gaswärmeleitung, welches mit einem konstanten Faktor skaliert wird. Die Anwendung dieses einfachen Modells auf die Messdaten hat gezeigt, dass die Akkommodationskoeffizienten von Helium in Aerogel deut-lich höher sind als die Literaturwerte (ca. 0,3 auf Metalloberflächen): In den vermessenen RF- und Kohlenstoff-Aerogelen lassen sich Akkommodationskoeffizienten nahe 1 für Helium ab-leiten. Darüber hinaus ist das Skalierungsmodell gut geeignet, die mittleren Porengrößen poröser Materialien zuverlässig aus gasdruckabhängig gemessenen Wärmeleitfähigkeitskurven zu bestimmen. Dies stellt somit eine unkomplizierte und zerstörungsfreie Charakterisierungsmethode dar.
Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden.
Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden.
Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz:
Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer.
In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern.
In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt.
Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System:
Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist.
In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden.
Positionierte Quantenpunkte:
Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.
In dieser Arbeit wird die Photophysik von Einzelphotonenemittern unterschiedlicher Materialklassen, wie Fehlstellen in Diamant und Siliziumcarbid sowie organischer Moleküle bei Raumtemperatur untersucht. Zu diesem Zweck wurde ein hochauflösendes konfokales Mikroskop konzipiert und konstruiert, welches die optische Detektion einzelner Quantensysteme ermöglicht. Zusätzlich werden verschiedene Methoden wie die Rotationsbeschichtung, das Inkjet-Printing und das Inkjet-Etching in Bezug auf die Reproduzierbarkeit und Strukturierbarkeit von organischen Leuchtdioden (OLEDs) verglichen. Im weiteren Verlauf werden die optoelektronischen Prozesse in dotierten OLEDs untersucht, ausgehend von hohen Dotierkonzentrationen bis hin zur Dotierung mit einzelnen Molekülen. Dadurch kann die Exzitonen-Ladungsträger Wechselwirkung auf und in der Umgebung von räumlich isolierten Molekülen analysiert werden.
Um die Natur der Transportdynamik von Ladungsträgern auch auf mikroskopischen Längenskalen nicht-invasiv untersuchen zu können, wurde im ersten Schwerpunkt dieser Arbeit das PL- (Photolumineszenz-) Quenching (engl.: to quench: löschen; hier: strahlungslose Rekombination von Exzitonen) in einer organischen Dünnschicht durch die injizierten und akkumulierten Löcher in einer Transistorgeometrie analysiert. Diese Zusammenführung zweier Methoden - der elektrischen Charakterisierung von Dünnschichttransistoren und der Photolumineszenzspektroskopie - erfasst die Änderung des strahlenden Zerfalls von Exzitonen infolge der Wechselwirkung mit Ladungsträgern. Dadurch werden räumlich aufgelöste Informationen über die Ladungsverteilung und deren Spannungsabhängigkeit im Transistorkanal zugänglich. Durch den Vergleich mit den makroskopischen elektrischen Kenngrößen wie der Schwell- oder der Turn-On-Spannung kann die Funktionsweise der Transistoren damit detaillierter beschrieben werden, als es die Kenngrößen alleine ermöglichen. Außerdem wird die Quantifizierung dieser mikroskopischen Interaktionen möglich, welche beispielsweise als Verlustkanal in organischen Photovoltaikzellen und organicshen Leuchtdioden auftreten können. Die Abgrenzung zu anderen dissipativen Prozessen, wie beispielsweise der Exziton-Exziton Annihilation, Ladungsträgerrekombination, Triplett-Übergänge oder Rekombination an Störstellen oder metallischen Grenzflächen, erlaubt die detaillierte Analyse der Wechselwirkung von optisch angeregten Zuständen mit Elektronen und Löchern.
Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit werden die Transporteigenschaften des Naphthalindiimids Cl2-NDI betrachtet, bei dem der molekulare Überlapp sowie die Reorganisationsenergie in derselben Größenordnung von etwa 0,1 eV liegen. Um experimentell auf den mikroskopischen Transport zu schließen, werden nach der Optimierung des Kristallwachstums Einkristalltransistoren hergestellt, mit Hilfe derer die Beweglichkeit entlang verschiedener kristallographischer Richtungen als Funktion der Temperatur gemessen werden kann. Die einkristalline Natur der Proben und die spezielle Transistorgeometrie ermöglichen die Analyse der räumlichen Anisotropie des Stromflusses. Der gemessene Beweglichkeitstensor wird daraufhin mit simulierten Tensoren auf der Basis von Levich-Jortner Raten verglichen, um auf den zentralen Ladungstransfermechanismus zu schließen.
In this work fluorescence-based single molecule detection at low concetration is investigated, with an emphasis on the usage of active transport and waveguides.
Active transport allows to overcome the limits of diffusion-based systems in terms of the lowest detectable threshold of concentration.
The effect of flow in single molecule experiments is investigated and a theoretical model is derived for laminar flow.
Waveguides on the other hand promise compact detection schemes and show great potential for their possible integration into lab-on-a-chip applications. Their properties in single molecule experiments are analyzed with help of a method based on the reciprocity theorem of electromagnetic theory.
Optical antennas work similar to antennas for the radio-frequency regime and convert electromagnetic radiation into oscillating electrical currents. Charge density accumulations form at the antenna surface leading to strong and localized near-fields. Since most optical antennas have dimensions of a few hundred nanometers, their near-fields allow the focusing of electromagnetic fields to volumes much smaller than the diffraction limit, with intensities several orders of magnitude larger than achievable with classical diffractive and refractive optical elements. The task to maximize the emission of a quantum emitter, a point-like entity capable of reception and emission of single photons, is identical to the task to maximize the field intensity at the position of the quantum emitter. Therefore it is desirable to optimize the capabilities of focusing optical antennas.
Radio-frequency-antenna designs scaled to optical dimensions of several hundred nanometers show already a decent performance. However, optical frequencies lie near the plasma frequency of the metals used for optical antennas and the mass of electrons cannot be neglected anymore. This leads to new physical phenomena. Light can couple to charge density oscillations, yielding a so-called Plasmon. Effects emerge which have no equivalent in the very advanced field of radio-frequency-technology, e.g.~volume currents and shortened effective wavelengths. Additionally the conductivity is not infinite anymore, leading to thermal losses. Therefore, the question for the optimal geometry of a focusing optical antenna is not easy to answer. However, up to now there was no evidence that there exist better alternatives for optical antennas than down-scaled radio-frequency designs.
In this work the optimization of focusing optical antennas is based on an approach, which often proved successful for radio-frequency-antennas in complex applications (e.g.~broadband and isotropic reception): evolutionary algorithms. The first implementation introduced here allows a large freedom regarding particle shape and count, as it arranges cubic voxels on a planar, square grid. The geometries are encoded in a binary matrix, which works as a genome and enables the methods of mutation and crossing as mechanism of improvement. Antenna geometries optimized in this way surpass a comparable dipolar geometry by a factor of 2. Moreover, a new working principle can be deduced from the optimized antennas: a magnetic split-ring resonance can be coupled conductively to dipolar antennas, to form novel and more effective split-ring-antennas, as their currents add up constructively near the focal point.
In a next step, the evolutionary algorithm is adapted so that the binary matrices describe geometries with realistic fabrication constraints. In addition a 'printer driver' is developed which converts the binary matrices into commands for focused ion-beam milling in mono-crystalline gold flakes. It is shown by means of confocal two-photon photo-luminescence microscopy that antennas with differing efficiency can be fabricated reliably directly from the evolutionary algorithm. Besides, the concept of the split-ring antenna is further improved by adding this time two split-rings to the dipole-like resonance.
The best geometry from the second evolutionary algorithm inspires a fundamentally new formalism to determine the power transfer between an antenna and a point dipole, best termed 'three-dimensional mode-matching'. Therewith, for the first time intuitive design rules for the geometry of an focusing optical antenna can be deduced. The validity of the theory is proven analytically at the case of a point dipole in from of a metallic nano sphere.
The full problem of focusing light by means of an optical antenna can, thus, be reduced to two simultaneous mode-matching conditions -- on the one hand with the fields of a point dipole, on the other hand with a plane wave. Therefore, two types of ideal focusing optical antenna mode patterns are identified, being fundamentally different from the established dipolar antenna mode. This allows not only to explain the functionality of the evolutionary antennas and the split-ring antenna, but also helps to design novel plamonic cavity antennas, which lead to an enhanced focusing of light. This is proven numerically in direct comparison to a classical dipole antenna design.
Soft x-ray spectroscopic study of methanol and glycine peptides in different physical environments
(2017)
Ion-specific effects occur in a huge variety of aqueous solutions of electrolytes and larger molecules like peptides, altering properties such as viscosity, enzyme activity, protein stability, and salting-in and salting-out behavior of proteins. Typically, these type of effects are rationalized in terms of the Hofmeister series, which originally orders cations and anions according to their ability to enhance or suppress the solubility of proteins in water. This empirical order, however, is still not understood yet. Quite some effort was made to gain a molecular level understanding of this phenomenon, yet no consensus has been found about the underlying mechanisms and the determination and localization of the interaction sites.
Resonant inelastic soft x-ray scattering (RIXS) combines x-ray emission (XES) and absorption spectroscopies (XAS), probing the partial local density of states of both occupied and unoccupied electronic states and is thus a promising candidate to shed more light onto the issue. The studies presented in this work are directed towards an improved understanding of the interaction between salts and peptides. In order to address this topic, the impact of different physical environments on the electronic structure of small molecules (i.e., methanol and glycine derived peptides) is investigated systematically using soft x-ray spectroscopic methods, corroborated with density functional theory (DFT) calculations.
In a first step, molecules without any interactions to the surrounding are investigated, using gas-phase methanol as a model system. Thereby, the local and element specific character of RIXS is demonstrated and used to separately probe the local electronic structure of methanol’s hydroxyl and methyl group, respectively. The attribution of the observed emission features to distinct molecular orbitals is confirmed by DFT calculations, which also quantitatively explain the different relative intensities of the emission features. For resonant excitation of the O K pre-edge absorption resonance, strong isotope effects are found that are explained by dynamical processes at the hydroxyl group. This serves as an excellent example for possible consequences of a local change in the geometric structure or symmetry of a molecule on its electronic structure.
In the following, the sample system is expanded to the amino acid glycine and its smallest derived peptides diglycine and triglycine. As a first step, they are studied in their crystalline form in solid state. Again, a comprehensive picture of the electronic structure is developed by measuring RIXS maps at the oxygen and nitrogen K absorption edge, corroborated by DFT calculations. Similar to the case of methanol, dynamic processes at the protonated amino group of the molecules after exciting the nitrogen atom have a strong influence on the emission spectra. Furthermore, it is shown that RIXS can be used to selectively excite the peptide nitrogen to probe the electronic structure around it. A simple building block approach for XES spectra is applied to separate the contribution of the emission attributed to transitions into core holes at the peptide and the amino nitrogen, respectively.
In the aqueous solution, the surrounding water molecules slightly change the electronic structure, probably via interactions with the charged functional groups. The effects on the x-ray emission spectra, however, are rather small. Much bigger changes are observed when manipulating the protonation state of the functional groups by adjusting the pH value of the solution. A protonation of the carboxyl group at low pH values, as well as a deprotonation of the amino group at high pH values lead to striking changes in the shape of the RIXS maps. In a comprehensive study of glycine’s XES spectra at varying pH values, changes in the local electronic structure are not only observed in the immediate surrounding of the manipulated functional groups but also in more distant moieties of the molecule.
Finally, the study is extended to mixed aqueous solutions of diglycine and a variety of different salts as examples for systems where Hofmeister effects are observed. To investigate the influence of different cations and anions on the electronic structure of diglycine, two series of chlorine and potassium salts are used. Ion-specific effects are identified for both cases. Some of the changes in the x-ray emission spectra of diglycine in the mixed solutions qualitatively follow the Hofmeister series as a function of the used salt. The observed trends thereby indicate an increased interaction between the electron density around the peptide oxygen with the cations, whereas anions seem to interact with the amino group of the peptide.
Spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy is the prime method to investigate
spin polarized electronic states at solid state surfaces. In how far the spin polarization
of an emitted photoelectron reflects the intrinsic spin character of an electronic state is
the main question in the work at hand. It turns out that the measured spin polarization
is strongly influenced by experimental conditions, namely by the polarization of the
incoming radiation and the excitation energy. The photoemission process thus plays a
non-negligible role in a spin-sensitive measurement. This work is dedicated to unravel
the relation between the result of a spin-resolved measurement and the spin character
in the ground state and, therefore, to gain a deep understanding of the spin-dependent
photoemission process.
Materials that exhibit significant spin-splittings in their electronic structure,
owing to a strong spin-orbit coupling, serve as model systems for the investigations in
this work. Therefore, systems with large Rashba-type spin-splittings as BiTeI(0001)
and the surface alloys BiAg2/Ag(111) and PbAg2/Ag(111) are investigated. Likewise,
the surface electronic structure of the topological insulators Bi2Te2Se(0001) and
Bi2Te3(0001) are analyzed.
Light polarization dependent photoemission experiments serve as a probe of the
orbital composition of electronic states. The knowledge of the orbital structure helps
to disentangle the spin-orbital texture inherent to the different surface states, when
in addition the spin-polarization is probed. It turns out that the topological surface
state of Bi2Te2Se(0001) as well as the Rashba-type surface state of BiTeI(0001) exhibit
chiral spin-textures associated with the p-like in-plane orbitals. In particular, opposite
chiralities are coupled to either tangentially or radially aligned p-like orbitals,
respectively. The results presented here are thus evidence that a coupling between
spin- and orbital part of the wave function occurs under the influence of spin-orbit
coupling, independent of the materials topology.
Systematic photon energy dependent measurements of the out-of-plane spin polarization
of the topological surface state of Bi2Te3(0001) reveal a strong dependence and
even a reversal of the sign of the photoelectron spin polarization with photon energy.
Similarly, the measured spin component perpendicular to the wave vector of the surface
state of BiAg2/Ag(111) shows strong modulations and sign reversals when the photon energy is changed. In BiAg2/Ag(111) the variations in the photoelectron spin
polarization are accompanied by significant changes and even a complete suppression
of the photoemission intensity from the surface state, indicating that the variations of
the spin polarization are strongly related to the photoemission cross section.
This relation is finally analyzed in detail by employing a simple model, which is
based on an evaluation of the transition matrix elements that describe the presented
experiments. The model shows that the underlying cause for the observed photoelectron
spin reversals can be found in the coupling of the spin structure to the spatial part
of the initial state wave function, revealing the crucial role of spin-orbit interaction
in the initial state wave function. The model is supported by ab initio photoemission
calculations, which show strong agreement with the experimental results.
Since the late 20th century, spintroncis has become a very active field of research [ŽFS04]. The prospect of spin based information technology, featuring strongly decreased energy consumption and possibly quantum-computation capabilities, has fueled this interest. Standard materials, like bulk gallium arsenide (GaAs), have experienced new attention in this context by exhibiting extraordinarily long lifetimes for nonequilibrium spin information, which is an important requirement for efficient spin based information storage and transfer. Another important factor is the lengthscale over which spin information can be transported in a given material and the role of external influences. Both aspects have been studied experimentally with innovative optical methods since the late 1990s by the groups of D. D. AWSHALOM and S. A. CROOKER et al. [KA99, CS05, CFL+05]. Although the pioneering experimental approaches presented by these authors led to a variety of insights into spin propagation, some questions were raised as well. Most prominently, the classical Einstein relation, which connects the mobility and diffusivity of a given particle species, seemed to be violated for electron spins in a bulk semiconductor. In essence, nonequilibrium spins appeared to move (diffuse) faster than the electrons that actually carry the spin. However, this contradiction was masked by the fact, that the material of interest was n-type GaAs with a doping concentration directly at the transition between metallic and insulating behavior (MIT). In this regime, the electron mobility is difficult to determine experimentally. Consequently, it was not a priori obvious that the spin diffusion rates determined by the newly introduced optical methods were in contradiction with established electrical transport data.
However, in an attempt to extend the available data of optical spin microscopy, another issue surfaced, concerning the mathematical drift-diffusion model that has been commonly used to evaluate lateral spin density measurements. Upon close investigation, this model appears to have a limited range of applicability, due to systematic discrepancies with the experimental data (chapter 4). These deviations are noticeable in original publications as well, and it is shown in the present work that they originate from the local heating of electrons in the process of optical spin pumping. Based on insights gained during the second half of the 20th century, it is recapitulated why conduction electrons are easily overheated at cryogenic temperatures. The main reason is the poor thermal coupling between electrons and the crystal lattice (chapter 3). Experiments in the present work showed that a significant thermal gradient exists in the conduction band under local optical excitation of electron–hole pairs. This information was used to develop a better mathematical model of spin diffusion, which allowed to derive the diffusivity of the undisturbed system, due to an effective consideration of electron overheating. In this way, spin diffusivities of n-GaAs were obtained as a function of temperature and doping density in the most interesting regime of the metal–insulator-transition.
The experiments presented in this work were performed on a series of n-type bulk GaAs samples, which comprised the transition between metallic conductivity and electrical insulation at low temperatures. Local electron temperature gradients were measured by a hyperspectral photoluminescence imaging technique with subsequent evaluation of the electron–acceptor (e,A$^0$) line shape. The local density of nonequilibrium conduction electron spins was deduced from scanning magneto-optic Kerr effect microscopy. Numerical evaluations were performed using the finite elements method in combination with a least-squares fitting procedure.
Chapter 1 provides an introduction to historical and recent research in the field of spintronics, as far as it is relevant for the understanding of the present work. Chapter 2 summarizes related physical concepts and experimental methods. Here, the main topics are semiconductor optics, relaxation of hot conduction electrons, and the dynamics of nonequilibrium electron spins in semiconductors.
Chapter 3 discusses optical heating effects due to local laser excitation of electron–hole pairs. Experimental evaluations of the acceptor-bound-exciton triplet lines led to the conclusion that the crystal lattice is usually not overheated even at high excitation densities. Here, the heat is efficiently dissipated to the bath, due to the good thermal conductivity of the lattice. Furthermore, the heating of the lattice is inherently limited by the weak heat transfer from the electron system, which on the other hand is also the reason why conduction electrons are easily overheated at temperatures below ≈ 30 K. Spatio-spectral imaging of the electron–acceptor-luminescence line shape allowed to trace the thermal gradient within the conduction band under focused laser excitation. A heat-diffusion model was formulated, which reproduces the experimental electron-temperature trend nicely for low-doped GaAs samples of n- and p-type. For high-doped n-type GaAs samples, it could be shown that the lateral electron-temperature profile is well approximated by a Gaussian. This facilitated easy integration of hot electron influence into the mathematical model of spin diffusion.
Chapter 4 deals with magneto-optical imaging of optically induced nonequilibrium conduction-electron spins in n-GaAs close to the MIT. First, the spectral dependence of the magneto-optic Kerr effect was examined in the vicinity of the fundamental band gap. Despite the marked differences among the investigated samples, the spectral shape of the Kerr rotation could be described in terms of a simple Lorentz-oscillator model in all cases. Based on this model, the linearity of the Kerr effect with respect to a nonequilibrium spin polarization is demonstrated, which is decisively important for further quantitative evaluations.
Furthermore, chapter 4 presents an experimental survey of spin relaxation in n-GaAs at the MIT. Here, the dependence of the spin relaxation time on bath temperature and doping density was deduced from Hanle-MOKE measurements. While all observed trends agree with established literature, the presented results extend the current portfolio by adding a coherent set of data.
Finally, diffusion of optically generated nonequilibrium conduction-electron spins was investigated by scanning MOKE microscopy. First, it is demonstrated that the standard diffusion model is inapplicable for data evaluation in certain situations. A systematic survey of the residual deviations between this model and the experimental data revealed that this situation unfortunately persisted in published works. Moreover, the temperature trend of the residual deviations suggests a close connection to the local overheating of conduction electrons. Consequently, a modified diffusion model was developed and evaluated, in order to compensate for the optical heating effect. From this model, much more reliable results were obtained, as compared to the standard diffusion model. Therefore, it was shown conclusively that the commonly reported anomalously large spin diffusivities were at least in parts caused by overheated conduction electrons.
In addition to these new insights some experimental and technological enhancements were realized in the course of this work. First, the optical resolution of scanning MOKE microscopy was improved by implementing a novel scanning mechanism, which allows the application of a larger aperture objective than in the usual scheme. Secondly, imaging photoluminescence spectroscopy was employed for spatially resolved electron-temperature measurements. Here, two different implementations were developed: One for lattice-temperature measurements by acceptor–bound exciton luminescence and a second for conduction-electron temperature measurements via the analysis of the electron–acceptor luminescence line shape.
It is shown in the present work that the originally stated anomalously high spin diffusivities were caused to a large extent by unwanted optical heating of the electron system. Although an efficient method was found to compensate for the influence of electron heating, it became also evident that the classical Einstein relation was nonetheless violated under the given experimental conditions. In this case however, it could be shown that this discrepancy did not originate from an experimental artifact, but was instead a manifestation of the fermionic nature of conduction electrons.
This thesis aimed at the coherent investigation of the electrical and thermal transport properties of the low-dimensional organic conductor (DCNQI)2M (DCNQI: dicyanoquinonediimine; M: metallic counterion). These radical anion salts present a promising, new material class for thermoelectric applications and hence, a consistent characterization of the key parameters is required to evaluate and to optimize their performance. For this purpose, a novel experimental measurement setup enabling the determination of the electrical conductivity, the Seebeck coefficient and the thermal conductivity on a single crystalline specimen has been designed and implemented in this work. The novel measurement setup brought to operation within this thesis enabled a thorough investigation of the thermal transport properties in the (DCNQI)2M system. The thermal conductivity of (DCNQI-h8)2Cu at RT was determined to κ=1.73 W m^(-1) K^(-1). By reducing of the copper content in isostructural, crystalline (DMe-DCNQI)2CuxLi1-x alloys, the electrical conductivity has been lowered by one order of magnitude and the correlated changes in the thermal conductivity allowed for a verification of the Wiedemann-Franz (WF) law at RT. A room temperature Lorenz number of L=(2.48±0.45)⋅〖10〗^(-8) WΩK^(-2) was obtained in agreement with the standard Lorenz number L_0=2,44⋅〖10〗^(-8) WΩK^(-2) for 3D bulk metals. This value appears to be significantly reduced upon cooling below RT, even far above the Debye temperature of θ_D≈82 K, below which a breakdown of the WF law is caused by different relaxation times in response to thermal and to electric field perturbations. The experimental data enabled the first consistent evaluation of the thermoelectric performance of (DCNQI)$_2$Cu. The RT power factor of 110 μWm^(-1) K^(-2) is comparable to values obtained on PEDOT-based thermoelectric polymers. The RT figure of merit amounts to zT=0.02 which falls short by a factor of ten compared to the best values of zT=0.42 claimed for conducting polymers. It originates from the larger thermal conductivity in the organic crystals of about 1.73 W m^(-1) K^(-1) in (DCNQI)2Cu. Yet, more elaborate studies on the anisotropy of the thermal conductivity in PEDOT polymers assume their figure of merit to be zT=0.15 at most, recently. Therefore, (DCNQI)2Cu can be regarded as thermoelectric material of similar performance to polymer-based ones. Moreover, it represents one of the best organic n-type thermoelectric materials to date and as such, may also become important in hybrid thermoelectrics in combination with conducting polymers. Upon cooling below room temperature, (DCNQI)2Cu reveals its full potential attaining power factors of 50 mW K^(-2) m^(-1) and exceeding values of zT>0.15 below 40 K. These values represent the best thermoelectric performance in this low-temperature regime for organic as well as inorganic compounds and thus, low-dimensional organic conductors might pave the way toward new applications in cryogenic thermoelectrics. Further improvements may be expected from optimizing the charge carrier concentration by taking control over the CT process via the counterion stack of the crystal lattice. The concept has also been demonstrated in this work. Moreover, the thermoelectric performance in the vicinity of the CDW transition in (MeBr-DCNQI)2Cu was found to be increased by a factor of 5. Accordingly, the diversity of electronic ground states accessible in organic conductors provides scope for further improvements. Finally, the prototype of an all-organic thermoelectric generator has been built in combination with the p-type organic metal TTT2I3. While it only converts about 0.02% of the provided heat into electrical energy, the specific power output per active area attains values of up to 5 mW cm^(-2). This power output, defining the cost-limiting factor in the recovery of waste heat, is three orders of magnitude larger than in conducting polymer devices and as such, unrivaled in organic thermoelectrics. While the thermoelectric key parameters of (DCNQI)2Cu still lack behind conventional thermoelectrics made of e.g. Bi2Te3, the promising performance together with its potential for improvements make this novel material class an interesting candidate for further exploration. Particularly, the low-cost and energy-efficient synthesis routes of organic materials highlight their relevance for technological applications.
The subject of this thesis is the control of strain in HgTe thin-film crystals. Such systems are members of the new class of topological insulator materials and therefore of special research interest. A major task was the experimental control of the strain in the HgTe films. This was achieved by a new epitaxial approach and confirmed by cristallographic analysis and magneto-transport measurements.
In this work, strain was induced in thin films by means of coherent epitaxy on substrate crystals. This means that the film adopts the lattice constant of the substrate in the plane of the substrate-epilayer interface. The level of strain is determined by the difference between the strain-free lattice constants of the substrate and epilayer material (the so-called lattice mismatch). The film responds to an in-plane strain with a change of its lattice constant perpendicular to the interface. This relationship is crucial for both the correct interpretation of high resolution X-ray diffraction (HRXRD) measurements, and the precise determination of the band dispersion. The lattice constant of HgTe is smaller than the lattice constant of CdTe. Therefore, strain in HgTe is tensile if it is grown on a CdTe substrate. In principle, compressive strain can be achieved by using an appropriate \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) substrate. This concept was modified and applied in this work.
Epilayers have been fabricated by molecular-beam epitaxy (MBE). The growth of thick buffer layers of CdTe on GaAs:Si was established as an alternative to commercial CdTe and \(text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) substrates. The growth conditions have been optimized by an analysis of atomic force microscopy and HRXRD studies. HRXRD measurements reveal a power-law increase of the crystal quality with increasing thickness. Residual strain was found in the buffer layers, and was attributed to a combination of finite layer thickness and mismatch of the thermal expansion coefficients of CdTe and GaAs. In order to control the strain in HgTe epilayers, we have developed a new type of substrate with freely adjustable lattice constant.
CdTe-\(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) strained-layer-superlattices have been grown by a combination of MBE and atomic-layer epitaxy (ALE), and have been analyzed by HRXRD. ALE of the \(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) layer is self-limiting to one monolayer, and the effective lattice constant can be controlled reproducibly and straightforward by adjusting the CdTe layer thickness. The crystal quality has been found to degrade with increasing Zn-fraction. However, the effect is less drastic compared to single layer \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) solid solutions. HgTe quantum wells (QWs) sandwiched in between CdHgTe barriers have been fabricated in a similar fashion on superlattices and conventional CdTe and \(\text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) substrates. The lower critical thickness of the CdHgTe barrier material grown on superlattice substrates had to be considered regarding the sample design. The electronic properties of the QWs depend on the strain and thickness of the QW. We have determined the QW thickness with an accuracy of \(\pm\)0.5 nm by an analysis of the beating patterns in the thickness fringes of HRXRD measurements and X-ray reflectometry measurements. We have, for the first time, induced compressive strain in HgTe QWs by an epitaxial technique (i.e. the effective lattice constant of the superlattice is lower compared to the lattice constant of HgTe). The problem of the lattice mismatch between superlattice and barriers has been circumvented by using CdHgTe-ZnHgTe superlattices instead of CdHgTe as a barrier material. Furthermore, the growth of compressively strained HgTe bulk layers (with a thickness of at least 50 nm) was demonstrated as well.
The control of the state of strain adds a new degree of freedom to the design of HgTe epilayers, which has a major influence on the band structure of QWs and bulk layers. Strain in bulk layers lifts the degeneracy of the \(\Gamma_8\) bands at \(\mathbf{k}=0\). Tensile strain opens an energy gap, compressive strain shifts the touching points of the valence- and conduction band to positions in the Brillouin zone with finite \(\mathbf{k}\). Such a situation has been realized for the first time in the course of this work. For QWs in the inverted regime, it is demonstrated that compressive strain can be used to significantly enhance the thermal energy gap of the two-dimensional electron gas (2DEG). In addition, semi-metallic and semiconducting behavior is expected in wide QWs, depending on the state of strain. An examination of the temperature dependence of the subband ordering in QWs revealed that the band gap is only temperature-stable for appropriate sample parameters and temperature regimes. The band inversion is always lifted for sufficiently high temperatures.
A large number of models investigate the influence of the band gap on the stability of the quantum-spin-Hall (QSH) effect. An enhancement of the stability of QSH edge state conductance is expected for enlarged band gaps. Furthermore, experimental studies on the temperature dependence of the QSH conductance are in contradiction to theoretical predictions. Systematic studies of these aspects have become feasible based on the new flexibility of the sample design.
Detailed low-temperature magnetotransport studies have been carried out on QWs and bulk layers. For this purpose, devices have been fabricated lithographically, which consist of two Hall-bar geometries with different dimensions. This allows to discriminate between conductance at the plane of the 2DEG and the edge of the sample. The Fermi energy in the 2DEG has been adjusted by means of a top gate electrode. The strain-induced transition from semi-metallic to semiconducting characteristics in wide QWs was shown. The magnitude of the semi-metallic overlap of valence- and conduction band was determined by an analysis of the two-carrier conductance and is in agreement with band structure calculations. The band gap of the semiconducting sample was determined by measurements of the temperature dependence of the conductance at the charge-neutrality point. Agreement with the value expected from theory has been achieved for the first time in this work. The influence of the band gap on the stability of QSH edge state conductance has been investigated on a set of six samples. The band gap of the set spans a range of 10 to 55 meV. The latter value has been achieved in a highly compressively strained QW, has been confirmed by temperature-dependent conductance measurements, and is the highest ever reported in the inverted regime. Studies of the carrier mobility reveal a degradation of the sample quality with increasing Zn-fraction in the superlattice, in agreement with HRXRD observations. The enhanced band gap does not suppress scattering mechanisms in QSH edge channels, but lowers the conductance in the plane of the 2DEG. Hence, edge state conductance is the dominant conducting process even at elevated temperatures. An increase in conductance with increasing temperature has been found, in agreement with reports from other groups. The increase follows a power-law dependency, the underlying physical mechanism remains open. A cause for the lack of an increase of the QSH edge state conductance with increasing energy gap has been discussed. Possibly, the sample remains insulating even at finite carrier densities, due to localization effects. The measurement does not probe the QSH edge state conductance at the situation where the Fermi energy is located in the center of the energy gap, but in the regime of maximized puddle-driven scattering. In a first set of measurements, it has been shown that the QSH edge state conductance can be influenced by hysteretic charging effects of trapped states in the insulating dielectric. A maximized conductance of \(1.6\ \text{e}^2/\text{h}\) was obtained in a \(58\ \mu\text{m}\) edge channel. Finally, measurements on three dimensional samples have been discussed. Recent theoretical works assign compressively strained HgTe bulk layers to the Weyl semi-metal class of materials. Such layers have been synthesized and studied in magnetotransport experiments for the first time. Pronounced quantum-Hall- and Shubnikov-de-Haas features in the Hall- and longitudinal resistance indicate two-dimensional conductance on the sample surface. However, this conductance cannot be assigned definitely to Weyl surface states, due to the inversion of \(\Gamma_6\) and \(\Gamma_8\) bands. If a magnetic field is aligned parallel to the current in the device, a decrease in the longitudinal resistance is observed with increasing magnetic field. This is a signature of the chiral anomaly, which is expected in Weyl semi-metals.
This thesis reports a successful fabrication and characterisation of ferromagnetic/superconductor junction (F/S) on graphene. The thesis preposes a fabrication method to produce F/S junctions on graphene which make use of ALD grown Al2O3 as the tunnel barrier for the ferromagnetic contacts. Measurements done on F/G/S/G/F suggests that by injecting spin polarised current into the superconductor, a spin imbalance is created in the quasiparticle density of states of the superconductor which then diffuses through the graphene channel. The observed characteristic curves are similar to the ones which are already reported on metallic ferromagnet/superconductor junctions where the spin imbalance is created using Zeeman splitting. Further measurements also show that the curves loose their characteristic shapes when the temperature is increased above the critical temperature (Tc) or when the external magnetic field is higher then the critical field (Hc) of the superconducting contact. But to prove conclusively and doubtlessly the existence of spin imbalance in ferromagnet/superconductor junctions on graphene, more devices have to be made and characterised preferably in a dilution refrigerator.
In the present work, the energetic structure and coherence properties of the silicon vacancy point defect in the technologically important material silicon carbide are extensively studied by the optically detected magnetic resonance (ODMR) technique in order to verify its high potential for various quantum applications. In the spin vacancy, unique attributes are arising from the C3v symmetry and the spin-3/2 state, which are not fully described by the standard Hamiltonian of the uniaxial model. Therefore, an advanced Hamiltonian, describing well the appearing phenomena is established and the relevant parameters are experimentally determined. Utilizing these new accomplishments, several quantum metrology techniques are proposed.
First, a vector magnetometry scheme, utilizing the appearance of four ODMR lines, allows for simultaneous detection of the magnetic field strength and the tilting angle of the magnetic field from the symmetry axis of the crystal.
The second magnetometry protocol utilizes the appearance of energetic level anticrossings (LAC) in the ground state (GS) energy levels. Relying only on the change in photoluminescence in the vicinity of this GSLACs, this all-optical method does not require any radio waves and hence provides a much easier operation with less error sources as for the common magnetometry schemes utilizing quantum points.
A similar all-optical method is applied for temperature sensing, utilizing the thermal shift of the zero field splitting and consequently the anticrossing in the excited state (ES). Since the GSLACs show no dependence on temperature, the all-optical magnetometry and thermometry (utilizing the ESLACs) can be conducted subsequently on the same defect.
In order to quantify the achievable sensitivity of quantum metrology, as well as to prove the potential of the Si-vacancy in SiC for quantum processing, the coherence properties are investigated by the pulsed ODMR technique. The spin-lattice relaxation time T1 and the spin-spin relaxation time T2 are thoroughly analyzed for their dependence on the external magnetic field and temperature.
For actual sensing implementations, it is crucial to obtain the best signal-to-noise ratio without loss in coherence time. Therefore, the irradiation process, by which the defects are created in the crystal, plays a decisive role in the device performance. In the present work, samples irradiated with electrons or neutrons with different fluences and energies, producing different defect densities, are analyzed in regard to their T1 and T2 times at room temperature.
Last but not least, a scheme to substantially prolong the T2 coherence time by locking the spin polarization with the dynamic decoupling Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) pulse sequence is applied.
The Micromegas technology is one of the most successful modern gaseous detector concepts and widely utilized in nuclear and particle physics experiments. Twenty years of R & D rendered the technology sufficiently mature to be selected as precision tracking detector for the New Small Wheel (NSW) upgrade of the ATLAS Muon spectrometer. This will be the first large scale application of Micromegas in one of the major LHC experiments. However, many of the fundamental microscopic processes in these gaseous detectors are still not fully understood and studies on several detector aspects, like the micromesh geometry, have never been addressed systematically.
The studies on signal formation in Micromegas, presented in the first part of this thesis, focuses on the microscopic signal electron loss mechanisms and the amplification processes in electron gas interaction. Based on a detailed model of detector parameter dependencies, these processes are scrutinized in an iterating comparison between exper- imental results, theory prediction of the macroscopic observables and process simulation on the microscopic level. Utilizing the specialized detectors developed in the scope of this thesis as well as refined simulation algorithms, an unprecedented level of accuracy in the description of the microscopic processes is reached, deepening the understanding of the fundamental process in gaseous detectors.
The second part is dedicated to the challenges arising with the large scale Micro- megas production for the ATLAS NSW. A selection of technological choices, partially influenced or determined by the herein presented studies, are discussed alongside a final report on two production related tasks addressing the detectors’ core components: For the industrial production of resistive anode PCBs a detailed quality control (QC) and quality assurance (QA) scheme as well as the therefore required testing tools have been developed. In parallel the study on micromesh parameter optimization and production feasibility resulted in the selection of the proposed mesh by the NSW community and its full scale industrial manufacturing. The successful completion of both tasks were im- portant milestones towards the construction of large size Micromegas detectors clearing the path for NSW series production.
Festkörperbasierte Einzelphotonenquellen als Grundbausteine der Quanteninformationstechnologie
(2016)
Die vorliegende Arbeit hatte das Ziel basierend auf Halbleiternanostrukturen eine effiziente und skalierbare Quelle einzelner und ununterscheidbarer Photonen zu entwickeln. Dies ist eine Basiskomponente von zukünftigen quantenphysikalischen Anwendungen wie der Quantenkommunikation oder dem Quantencomputer. Diese Konzepte nutzen gezielt quantenmechanische Systeme um einerseits Kommunikation absolut abhörsicher zu machen oder um neuartige Computer zu konstruieren, die bestimmte Aufgaben - wie die Produktzerlegung großer Zahlen - effizienter lösen als heutige Systeme. Ein mögliche Realisierung der Quantenkommunikation ist beispielsweise die Schlüsselverteilung zwischen zwei Parteien durch Verwendung des BB84-Protokolls. Dazu wird eine Lichtquelle benötigt, welche die physikalisch kleinstmögliche Lichtmenge - ein einzelnes Photon - aussendet. Der Kommunikationskanal wird dann über verschiedene Polarisationszustände dieser Photonen gegen ein Abhören nach außen hin abgesichert. Da die maximale Kommunikationsdistanz aufgrund von Verlusten im Quantenkanal beschränkt ist, muss das Signal für größere Distanzen mit Hilfe eines sog. Quantenrepeaters aufbereitet werden. Ein solcher kann ebenfalls unter Verwendung von Einzelphotonenquellen realisiert werden. Das Konzept des Quantenverstärkers stellt aber die zusätzliche Anforderung an die Einzelphotonenquelle, dass die ausgesendeten Lichtteilchen in der Summe ihrer Eigenschaften wie Energie und Polarisation immer gleich und somit ununterscheidbar sein müssen.
Auf Basis solcher ununterscheidbarer Photonen gibt es zudem mit dem linear optischen Quantenrechner auch mögliche theoretische Ansätze zur Realisierung eines Quantencomputers. Dabei kann über die Quanteninterferenz von ununterscheidbaren Photonen an optischen Bauteilen wie Strahlteilern ein Quanten-NOT-Gatter zur Berechnung spezieller Algorithmen realisiert werden.
Als vielversprechende Kandidaten für eine solche Lichtquelle einzelner Photonen haben sich in den letzten Jahren Halbleiter-Quantenpunkte herauskristallisiert. Dank des festkörperbasierten Ansatzes können diese Strukturen in komplexe photonische Umgebungen zur Erhöhung der Photonen-Extraktionseffizienz und -Emissionsrate eingebettet werden. Ziel dieser Arbeit war somit eine effiziente Quelle einzelner ununterscheidbarer Photonen zu realisieren. Im Hinblick auf die spätere Anwendbarkeit wurde der Fokus zudem auf die skalierbare bzw. deterministische Fabrikation der Quantenpunkt-Strukturen gelegt und zwei technologische Ansätze - die kryogene in-situ-Lithographie und das positionierte Wachstum von Quantenpunkten - untersucht.
Im ersten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neuartiges Materialsystem vorgestellt, welches sich zur Generation einzelner Photonen eignet. Es können spektral scharfe Emissionslinien mit Linienbreiten bis knapp über 50 µeV aus Al$_{0,48}$In$_{0,52}$As Volumenmaterial beobachtet werden, wenn diese Schicht auf InP(111) Substraten abgeschieden wird. In Querschnitt-Rastertunnelmikroskopie-Messungen wurden ca. 16 nm große Cluster, welche eine um ungefähr 7 % höhere Indiumkonzentration im Vergleich zur nominellen Zusammensetzung des Volumenmaterials besitzen, gefunden. Über die Simulation dieser Strukturen konnten diese als Quelle der spektral scharfen Emissionslinien identifiziert werden. Zudem wurde mittels Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen nachgewiesen, dass diese Nanocluster einzelne Photonen emittieren und verschieden geladene exzitonische und biexzitonische Ladungsträgerkomplexe binden können.
Anschließend wurde der Fokus auf InGaAs-Quantenpunkte gelegt und zunächst im Rahmen einer experimentellen und theoretischen Gemeinschaftsarbeit die Kohärenzeigenschaften eines gekoppelten Quantenpunkt-Mikrokavität-Systems untersucht. Über temperaturabhängige Zwei-Photonen Interferenz Messungen und dem Vergleich mit einem mikroskopischen Modell des Systems konnten gezielt die Bestandteile der Quantenpunkt-Dephasierung extrahiert werden. Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurde die gepulste, strikt resonante Anregung von Quantenpunkten als experimentelle Schlüsseltechnik etabliert. Damit konnten bei tiefen Temperaturen nahezu vollständig ununterscheidbare Photonen durch eine Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von über 98 % nachgewiesen werden.
Für ein skalierbares und deterministisches Quantenpunkt-Bauelement ist entweder die Kontrolle über die Position an welcher der Quantenpunkt gewachsen wird nötig, oder die Position an der eine Mikrokavität geätzt wird muss auf die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes abgestimmt werden. Im weiteren Verlauf werden Untersuchungen an beiden technologischen Ansätzen durchgeführt.
Zunächst wurde der Fokus auf positionierte Quantenpunkte gelegt. Mittels in das Substrat geätzter Nanolöcher wird der Ort der Quantenpunkt-Nukleation festgelegt. Durch die geätzten Grenzflächen in Quantenpunkt-Nähe entstehen jedoch auch Defektzustände, die negativen Einfluss auf die Kohärenz der Quantenpunkt-Emission nehmen. Deshalb wurde an diesem Typus von Quantenpunkten die strikt resonante Anregung etabliert und zum ersten Mal die kohärente Kopplung des Exzitons an ein resonantes Lichtfeld demonstriert. Zudem konnte die deterministische Kontrolle der Exzitonbesetzung über den Nachweis einer Rabi-Oszillation gezeigt werden.
Abschließend wird das Konzept der kryogenen in-situ-Lithographie vorgestellt. Diese erlaubt die laterale Ausrichtung der Mikrokavität an die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes. Damit konnte gezielt die Emission eines zuvor ausgewählten, spektral schmalen Quantenpunktes mit nahezu 75 % Gesamteffizienz eingesammelt werden. Die Ununterscheidbarkeit der Quantenpunkt-Photonen war dabei mit einer Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von bis zu $\nu=(88\pm3)~\%$ sehr hoch. Damit wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Einzelphotonenquelle realisiert, aus der sich sehr effizient kohärente Photonen auskoppeln lassen, was einen wichtigen Schritt hin zur deterministischen Fabrikation von Lichtquellen für quantenphysikalischen Anwendungen darstellt.
> In oxidischen Heterostrukturen kann es zur Ausbildung unerwarteter elektronischer und magnetischer Phasen kommen. Ein bekanntes Beispiel ist das Heterostruktursystem LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\), an dessen Grenzfläche ein zweidimensionalen Elektronensystem (2DES) entsteht, sofern die LaAlO\(_3\)-Filmdicke einen kritischen Wert von mindestens vier Einheitszellen aufweist. Ähnliches Verhalten konnte an der Heterostruktur γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) beobachtet werden. Die gemessenen Elektronenbeweglichkeiten und Flächenladungsträgerdichten übertreffen hierbei die in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) um mehr als eine Größenordnung. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung sowie der Analyse dieser beiden Heterostruktursysteme. Die Hauptaspekte sind dabei die Untersuchung der physikalischen Eigenschaften an der Grenzfläche sowie das Verständnis der zugrundeliegenden Mechanismen.
>
> Im Hinblick auf das Wachstum wird demonstriert, dass die für LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) etablierte Wachstumsroutine der gepulsten Laserablation sowie die zur Überwachung des Schichtwachstums verwendete Methode der Beugung hochenergetischer Elektronen in Reflexion (RHEED) für das γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstum modifiziert werden müssen. So kann gezeigt werden, dass durch eine geeignete Variation der Wachstumsgeometrie die Resonanz von Oberflächenwellen, welche im Falle des γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums die Beobachtung von RHEED-Oszillationen erschwert, vermieden werden kann und somit auch hier die Überwachung des heteroepitaktischen Schichtwachstum mittels Elektronenbeugung möglich wird.
>
> Für die Ausbildung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird das Szenario der elektronischen Rekonstruktion als mögliche Ursache diskutiert, wonach das divergierende Potential innerhalb des polaren LaAlO\(_3\)-Films durch einen Ladungstransfer von der Probenoberfläche in die obersten Atomlagen des unpolaren SrTiO\(_3\)-Substrats kompensiert wird. Zudem sind die Eigenschaften der Heterostruktur von den Wachstumsparametern abhängig. So wird in der vorliegenden Arbeit eine deutliche Zunahme der Ladungsträgerkonzentration und der räumliche Ausdehnung der leitfähigen Schicht insbesondere für Proben, welche bei sehr niedrigen Sauerstoffhintergrunddrücken gewachsen wurden, gezeigt und auf die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen innerhalb des Substrats zurückgeführt. Darüber hinaus wird erstmalig die Herstellung atomar scharfer Grenzflächen mit sehr geringer Defektdichte selbst bei sehr niedrigen Wachstumsdrücken belegt und erstmals auch direkt elektronenmikroskopisch nachgewiesen. Es werden allenfalls vernachlässigbare Effekte der Sauerstoffkonzentration auf charakteristische, strukturelle Merkmale der Probe beobachtet. Desweiteren zeigt diese Arbeit erstmalig eine von den Wachstumsbedingungen abhängige Gitterverzerrung des Films, was in Übereinstimmung mit Rechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie einen Hinweis auf ein komplexes Zusammenspiel von elektronischer Rekonstruktion, Sauerstofffehlstellen an der LaAlO\(_3\)-Oberfläche und einer Verzerrung der Kristallstruktur als Ursache für die Entstehung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefert.
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> Neben der mikroskopischen Analyse des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird die elektronische Struktur dieses Systems zudem mithilfe der resonanten inelastischen Röntgenstreuung charakterisiert. Die vorliegende Dissertation zeigt dabei, neben dem Nachweis lokalisierter Ladungsträger vor dem Einsetzen metallischen Verhaltens ab einer kritischen Schichtdicke von vier Einheitszellen, die Existenz eines Raman- und eines fluoreszenzartigen Signals in Abhängigkeit der verwendeten Photonenenergie, was wiederum auf einen unterschiedlichen elektronischen Charakter im Zwischenzustand zurückgeführt werden kann. Gestützt wird diese Interpretation durch vergleichbare Messungen an γ- Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). In diesem System finden sich zudem ebenfalls Anzeichen lokalisierter Ladungsträger unterhalb der kritischen Schichtdicke für metallisches Verhalten, was ein Hinweis auf einen mit LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) vergleichbaren Grundzustand sein könnte.
>
> Weitere Messungen mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie ermöglichen zudem eine direkte Beobachtung und Analyse der Ti 3d-Valenzelektronen. Messungen an LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) und γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefern dabei Hinweise auf verschiedene elektronische Ti 3d-artige Zustände. Diese werden zum einen den mobilen Ladungsträgern des 2DES zugeschrieben, zum anderen als lokalisierte Elektronen in der Nähe von Sauerstofffehlstellen identifiziert. Eine Analyse des Resonanzverhaltens sowie der spektralen Form der beobachteten Signale zeigt quantitative Unterschiede, was auf einen unterschiedlichen treibenden Mechanismus in beiden Systemen hindeutet und im Hin- blick auf den Einfluss von Sauerstofffehlstellen auf das System diskutiert wird. Zudem zeigen impulsaufgelöste Messungen der Zustände am chemischen Potential eine unterschiedliche Intensitätsverteilung im k -Raum. Dies wird im Zusammenhang mit Matrixelementeffekten diskutiert und kann vermutlich auf Photoelektronendiffraktion bedingt durch die unterschiedliche Kristallstruktur des Filmmaterials, zurückgeführt werden.
The present work addressed the influence of spins on fundamental processes in organic
semiconductors. In most cases, the role of spins in the conversion of sun light
into electricity was of particular interest. However, also the reversed process, an electric
current creating luminescence, was investigated by means of spin sensitive measurements.
In this work, many material systems were probed with a variety of innovative
detection techniques based on electron paramagnetic resonance spectroscopy.
More precisely, the observable could be customized which resulted in the experimental
techniques photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR), electrically
detected magnetic resonance (EDMR), and electroluminescence detected magnetic
resonance (ELDMR). Besides the commonly used continuous wave EPR spectroscopy,
this selection of measurement methods yielded an access to almost all intermediate
steps occurring in organic semiconductors during the conversion of light into electricity
and vice versa. Special attention was paid to the fact that all results were applicable
to realistic working conditions of the investigated devices, i.e. room temperature application and realistic illumination conditions.
Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators
(2016)
The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs.
The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction.
In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed.
The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111).
Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films.
Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied.
To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0.
The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect.
The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs.
Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators.
A novel growth method has been developed, allowing for the growth of strained HgTe shells on CdTe nanowires (NWs). The growth of CdTe-HgTe core-shell NWs required high attention in controlling basic parameters like substrate temperature and the intensity of supplied material fluxes. The difficulties in finding optimized growth conditions have been successfully overcome in this work.
We found the lateral redistribution of liquid growth seeds with a ZnTe growth start to be crucial to trigger vertical CdTe NW growth. Single crystalline zinc blende CdTe NWs grew, oriented along [111]B. The substrate temperature was the most critical parameter to achieve straight and long wires. In order to adjust it, the growth was monitored by reflection high-energy electron diffraction, which was used for fine tuning of the temperature over time in each growth run individually. For optimized growth conditions, a periodic diffraction pattern allowed for the detailed analysis of atomic arrangement on the surfaces and in the bulk. The ability to do so reflected the high crystal quality and ensemble uniformity of our CdTe NWs. The NW sides were formed by twelve stable, low-index crystalline facets. We observed two types stepped and polar sides, separated by in total six flat and non-polar facets.
The high crystalline quality of the cores allowed to grow epitaxial HgTe shells around. We reported on two different heterostructure geometries. In the first one, the CdTe NWs exhibit a closed HgTe shell, while for the second one, the CdTe NWs are overgrown mainly on one side. Scanning electron microscopy and scanning transmission electron microscopy confirmed, that many of the core-shell NWs are single crystalline zinc blende and have a high uniformity. The symmetry of the zinc blende unit cell was reduced by residual lattice strain. We used high-resolution X-ray diffraction to reveal the strain level caused by the small lattice mismatch in the heterostructures. Shear strain has been induced by the stepped hetero-interface, thereby stretching the lattice of the HgTe shell by 0.06 % along a direction oriented with an angle of 35 ° to the interface.
The different heterostructures obtained, were the base for further investigation of quasi-one-dimensional crystallites of HgTe. We therefore developed methods to reliably manipulate, align, localize and contact individual NWs, in order to characterize the charge transport in our samples. Bare CdTe cores were insulating, while the HgTe shells were conducting. At low temperature we found the mean free path of charge carriers to be smaller, but the phase coherence length to be larger than the sample size of several hundred nanometers. We observed universal conductance fluctuations and therefore drew the conclusion, that the trajectories of charge carriers are defined by elastic backscattering at randomly distributed scattering sites. When contacted with superconducting leads, we saw induced superconductivity, multiple Andreev reflections and the associated excess current. Thus, we achieved HgTe/superconductor interfaces with high interfacial transparency.
In addition, we reported on the appearance of peaks in differential resistance at Delta/e for HgTe-NW/superconductor and 2*Delta/e for superconductor/HgTe-NW/superconductor junctions, which is possibly related to unconventional pairing at the HgTe/superconductor interface. We noticed that the great advantage of our self-organized growth is the possibility to employ the metallic droplet, formerly seeding the NW growth, as a superconducting contact. The insulating wire cores with a metallic droplet at the tip have been overgrown with HgTe in a fully in-situ process. A very high interface quality was achieved in this case.
Ziel dieser Arbeit war die Reduktion des Modenvolumens in Mikrokavitäten. Ein klei-nes Modenvolumen ist für die Stärke der Licht-Materie-Wechselwirkung wesentlich, weil dadurch z.B. die Schwelle für kohärente Lichtemission gesenkt werden kann [1]. Der Purcell-Faktor, ein Maß für die Rate der spontanen Emission, wird durch ein mi-nimales Modenvolumen maximiert [2, 3]. Im Regime der starken Kopplung steigt mit Abnahme des Modenvolumens die Rabi-Aufspaltung und damit die maximale Tempe-ratur, bei der das entsprechende Bauteil funktioniert [4, 5]. Spektrale Eigenschaften treten deutlicher hervor und machen die Funktion der Struktur stabiler gegenüber stö-renden Einflüssen.
Der erste Ansatz, das Modenvolumen einer Mikrokavität zu reduzieren, zielte darauf, die Eindringtiefe der optischen Mode in die beiden Bragg-Spiegel einer Mikrokavität zu minimieren. Diese hängt im Wesentlichen vom Kontrast der Brechungsindizes der alternierenden Schichten eines Bragg-Spiegels ab. Ein maximaler Kontrast kann durch alternierende Schichten aus Halbleiter und Luft erreicht werden. Theoretisch kann auf diese Weise das Modenvolumen in vertikaler Richtung um mehr als einen Faktor 6 im Vergleich zu einer konventionellen Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikro-kavität reduziert werden. Zur Herstellung dieser Strukturen wurden die aluminiumhal-tigen Schichten einer Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität voll-ständig entfernt und so der Brechungsindexkontrast maximiert. Die Schichtdicken sind dabei entsprechend anzupassen, um weiterhin die Bragg-Bedingung zu erfüllen. Die Herstellung einer freitragenden Galliumarsenid/Luft-Mikrokavität konnte so erfolg-reich demonstriert werden. Die Photolumineszenz der Bauteile weist diskrete Reso-nanzen auf, deren Ursache in der begrenzten lateralen Größe der Strukturen liegt. In leistungsabhängigen Messungen kann durch ausgeprägtes Schwellenverhalten und auf-lösungsbegrenzte spektrale Linienbreiten Laseremission nachgewiesen werden. Wegen der Abhängigkeit der photonischen Resonanz vom genauen Brechungsindex in den freitragenden Schichten eignen sich die vorgestellten Strukturen auch zur Bestimmung von Brechungsindizes. Alternativ kann die photonische Resonanz durch Einbringen verschiedener Gase in die freitragenden Schichten abgestimmt werden. Beides konnte mit Erfolg nachgewiesen werden. Der Nachteil dieses Ansatzes liegt vor allem darin, dass ein elektrischer Betrieb der so gefertigten Strukturen nicht möglich ist. Hier bie-tet der zweite Ansatz eine bestmögliche Lösung.
Das alternative Konzept für den oberen Bragg-Spiegel einer konventionellen Galli-umarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität ist das der Tamm-Plasmonen. Der photonische Einschluss wird hier durch einen unteren Bragg-Spiegel und einem dün-nen oberen Metallspiegel erreicht. An der Grenzfläche vom Halbleiter zum Metall bil-den sich die optischen Tamm-Plasmonen aus. Dabei kann der Metallspiegel gleichzei-tig auch als elektrischer Kontakt genutzt werden. Die Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen an optische Tamm-Plasmonen wird in dieser Arbeit erfolgreich demons-triert. Im Regime der starken Kopplung wird mittels Stark-Effekt eine vollständige elektro-optische Verstimmung, d.h. vom Bereich positiver bis hin zur negativen Ver-stimmung, des Quantenfilm-Exzitons gegenüber der Tamm-Plasmonen Mode nachge-wiesen. Die Messungen bestätigen entsprechend des reduzierten Modenvolumens (Faktor 2) eine erhöhte Rabi-Aufspaltung. Dabei sind die spektrale Verschiebung und die Oszillatorstärke des Quantenfilm-Exzitons konsistent mit der Theorie und mit Li-teraturwerten. Der wesentliche Nachteil des Ansatzes liegt in der maximalen Güte, die durch den großen Extinktionskoeffizienten des Metallspiegels limitiert ist.
Neue Erkenntnisse über elektronische Eigenschaften von Festkörpern legen den Grundstein für innovative Anwendungen der Zukunft. Von zentraler Bedeutung sind insbesondere die Eigenschaften der Elektronenspins. Um diese besser zu verstehen, befasst sich die vorliegende Arbeit mit der experimentellen Analyse der elektronischen Struktur von topologischen Isolatoren (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} und Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) und Kristallen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung (BiTeI) mittels Photoelektronenspektroskopie. Zu Beginn werden die zum Verständnis dieser Arbeit benötigten Grundlagen erklärt sowie die unterschiedlichen zum Einsatz kommenden Techniken eingeführt. Der Hauptteil der Arbeit teilt sich in drei Forschungsschwerpunkte. Der erste Teil befasst sich mit den elektronischen Eigenschaften der Valenzbandstruktur von Sb2Te3 und den auftretenden Oberflächenzuständen. Durch gezielte Variation der Energie der anregenden Strahlung wird der Charakter der Wellenfunktion des topologischen Oberflächenzustands und dessen Wechselwirkung mit Valenzzuständen erforscht. Dabei spielt die Topologie der Volumenbandstruktur eine grundlegende Rolle. Der zusätzliche Vergleich zu Photoemissionsrechnungen ermöglicht detaillierte Einblicke in die Wechselwirkung zwischen Oberflächen- und Volumenzuständen und gibt Aufschluss darüber, wie diese vermittelt werden.
Im zweiten Abschnitt wird durch die Analyse des gemessenen Photoelektronenspins das Zusammenspiel der Spintextur des Grundzustands und Endzuständen in Bi2Te3 untersucht. Dabei treten, im Gegensatz zu Grundzustandsrechnungen, Radialkomponenten des Polarisationsvektors in nichtsymmetrischer Messgeometrie auf. Sowohl deren Energieabhängigkeit als auch deren Auftreten in Photoemissionsrechnungen (1-Schritt-Modell) deutet darauf hin, dass diese ihren Ursprung in Übergangsmatrixelementen des Photoemissionsprozesses haben. Dieses Ergebnis wird mit Spinpolarisationsmessungen am Oberflächenzustand des nicht-topologischen Schichtsystems BiTeI verglichen.
Im dritten Teil werden Auswirkungen unterschiedlicher Manipulationen der untersuchten Materialien auf deren elektronische Eigenschaften beschrieben. Die Adsorption von Bruchteilen einer monoatomaren Lage des Alkalimetalls Caesium auf die Oberfläche des topologischen Isolators Sb2Te3 wird systematisch untersucht. Dadurch kann dessen intrinsische p-Dotierung teilweise abgebaut werden, wobei die Valenzbandstruktur trotz der Reaktivität des Adsorbats intakt bleibt. Des Weiteren werden Auswirkungen von Änderungen der Kristallstöchiometrie durch Volumendotierung vergleichend diskutiert.
Ausblickend befasst sich das Kapitel mit dem Verhalten geringer Mengen ferromagnetischer
Materialen (Fe, Ni) auf den Oberflächen der topologischen Isolatoren. Für die verschiedenen Adsorbate werden Trends aufgezeigt, die von Temperatur und Zusammensetzung des Substratkristalls abhängen.
High-Resolution X-ray Imaging based on a Liquid-Metal-Jet-Source with and without X-ray Optics
(2016)
With increasing miniaturization in industry and medical technology, non-destructive testing techniques are an area of everincreasing importance. In this framework, X-ray microscopy offers an efficient tool for the analysis, understanding and quality assurance of microscopic species, in particular as it allows reconstructing three-dimensional data sets of the whole sample’s volumevia computed tomography (CT).
The following thesis describes the conceptualization, design, construction and characterization of a compact laboratory-based X-ray microscope in the hard X-ray regime around 9 keV, corresponding to a wavelength of 0.134 nm. Hereby, the main focus is on the optimization of resolution and contrast at relatively short exposure times. For this, a novel liquid-metal-jet anode source is the basis. Such only recently commercially available X-ray source reaches a higher brightness than other conventional laboratory sources, i.e. the number of emitted photons (X-ray quanta) per area and solid angle is exceptionally high. This is important in order to reach low exposure times. The reason for such high brightness is the usage of the rapidly renewing anode out of liquid metal which enables an effective dissipation of heat, normally limiting the creation of high intensities on a small area.
In order to cover a broad range of different samples, the microscope can be operated in two
modes. In the “micro-CT mode”, small pixels are realized with a crystal-scintillator and an
optical microscope via shadow projection geometry. Therefore, the resolution is limited by the emitted wavelength of the scintillator, as well as the blurring of the screen. However, samples in the millimeter range can be scanned routinely with low exposure times. Additionally, this mode is optimized with respect to in-line phase contrast, where edges of an object are enhanced and thus better visible.
In the second “nano-CT mode”, a higher resolution can be reached via X-ray lenses. However,
their production process is due to the physical properties of the hard X-ray range - namely high absorption and low diffraction - extremely difficult, leading typically to low performances. In combination with a low brightness, this leads to long exposure times and high requirements in terms of stability, which is one of the key problems of laboratory-based X-ray microscopy. With the here-developed setup and the high brightness of its source, structures down to 150 nm are resolved at moderate exposure times (several minutes per image) and nano-CTs can be obtained.
Viele Forschergruppen konzentrieren sich derzeit auf die Entwicklung von neuartigen Technologien, welche den Weg für die kommerzielle Nutzung einer Quantenkommunikation bereiten sollen. Erste Erfolge konnten dabei insbesondere auf dem Gebiet der Quantenschlüsselverteilung erzielt werden. In diesem Bereich nutzt man die Eigenschaft einzelner, ununterscheidbarer Photonen nicht kopiert werden zu können, um eine abhörsichere Übertragung sensibler Daten zu realisieren. Als Lichtquellen dafür eignen sich Halbleiter-Quantenpunkte. Diese Quantenpunkte lassen sich außerdem leicht in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integrieren und sind somit besonders interessant für die Entwicklung solch fortschrittlicher Technologien, welche für eine abhörischere Kommunikation notwendig sind. Basierend auf diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit Halbleiter-Quantenpunkte spektroskopisch hinsichtlich ihres Potentials als Quanten-Lichtquelle für die Quantenkommunikation untersucht. Dabei wurden die Quantenpunkte aus InAs/GaAs und InP/GaInP unter anderem in einem speziellen Verfahren deterministisch positioniert und letztendlich in eine photonische Mikrostruktur integriert, welche aus einer Goldscheibe und einem dielektrischen Spiegel besteht. Als Grundcharakterisierungsmittel kam hauptsächlich die Mikrophotolumineszenzspektroskopie zur Bestimmung der Emissionseigenschaften zum Einsatz. Weiterführend wurden Photonen-Korrelationsmessungen zweiter Ordnung durchgeführt, um den Nachweis einer Quanten-Lichtquelle zu erbringen.
Einfluss eines RTA-Prozesses auf die Emissionseigenschaften von InAs/GaAs-Quantenpunkten
Zur Untersuchung des Einflusses eines Rapid-Thermal-Annealing-Prozesses auf die elektronischen Eigenschaften und die Oszillatorstärke selbstorganisierter InAs/GaAs-Quantenpunkte wurden Mikrophotolumineszenzmessungen an verschiedenen Proben im externen Magnetfeld von bis zu 5 T durchgeführt. Die Quantenpunkte wurden dabei in einem besonderen Verfahren gewachsen, bei dem die nominelle Quantenpunkthöhe durch eine bestimmte Bedeckungsschichtdicke vorgegeben wurde. Insgesamt wurden drei Proben mit Schichtdicken von 2 nm, 3 nm und 4 nm hergestellt, die jeweils nachträglich bei Temperaturen von 750° C bis 850° C für fünf Minuten ausgeheilt wurden. Anhand polarisationsaufgelöster Spektroskopie konnten aus den aufgenommenen Quantenpunktspektren die Zeemanaufspaltung und die diamagnetische Verschiebung extrahiert und damit der effektive Landé g-Faktor sowie der diamagnetische Koeffizient bestimmt werden. Die Auswertung der Zeemanaufspaltung zeigte, dass sowohl höhere Ausheiltemperaturen als auch dickere Bedeckungsschichten zu einer drastischen Abnahme der absoluten g-Faktoren sorgen. Dies lässt darauf schließen, dass eine dickere Bedeckungsschicht zu einer stärkeren Interdiffusion der Atome und einer steigenden Ausdehnung der Quantenpunkte für ex-situ Ausheilprozesse führt. Im Gegensatz dazu steigen die diamagnetischen Koeffizienten der Quantenpunkte mit zunehmender Ausheiltemperatur, was auf eine Ausdehnung der Exzitonwellenfunktion hindeutet. Außerdem wurden mittels zeitaufgelöster Mikrophotolumineszenzspektroskopie die Lebensdauern am Quantenpunktensemble bestimmt und eine Abnahme dieser mit steigender Temperatur festgestellt. Sowohl über die Untersuchungen des diamagnetischen Koeffizienten als auch über die Analyse der Lebensdauer konnte schließlich die Oszillatorstärke der Quantenpunkte ermittelt werden. Beide Messverfahren lieferten innerhalb der Fehlergrenzen ähnliche Ergebnisse. Die höchste Oszillatorstärke \(f_{\chi}=34,7\pm 5,2\) konnte für eine Schichtdicke von d = 3 nm und einer Ausheiltemperatur von 850° C über den diamagnetischen Koeffizienten berechnet werden. Im Falle der Bestimmung über die Lebensdauer ergab sich ein maximaler Wert von \(f_{\tau}=25,7\pm 5,7\). Dies entspricht einer deutlichen Steigerung der Oszillatorstärke im Vergleich zu den Referenzproben um einem Faktor größer als zwei. Des Weiteren konnte eine Ausdehnung der Schwerpunktswellenfunktion der Exzitonen um etwa 70% festgestellt werden. Insgesamt betrachtet, lässt sich durch ex-situ Rapid-Thermal-Annealing-Prozesse die Oszillatorstärke nachträglich deutlich erhöhen, wodurch InAs/GaAs-Quantenpunkte noch interessanter für Untersuchungen im Regime der starken Kopplung werden.
Temperatur- und Leistungsabhängigkeit der Emissionseigenschaften positionierter InAs/GaAs Quantenpunkte
Um einen Einblick in den Ablauf des Zerfallsprozesses eines Exzitons in positionierten Quantenpunkten zu bekommen, wurden temperatur- und leistungsabhängige Messungen durchgeführt. Diese Quantenpunkte wurden in einem speziellen Verfahren deterministisch an vorher definierten Stellen gewachsen. Anhand der Temperaturserien konnten dann Rückschlüsse auf die auftretenden Verlustkanäle in einem Quantenpunkt und dessen Emissionseigenschaften gezogen werden. Dabei wurden zwei dominante Prozesse als Ursache für den Intensitätsabfall bei höheren Temperaturen identifiziert. Die Anhebung der Elektronen im Grundzustand in die umgebende Barriere oder in delokalisierte Zustände in der Benetzungsschicht sorgt für die anfängliche Abnahme der Intensität bei niedrigeren Temperaturen. Der starke Abfall bei höheren Temperaturen ist dagegen dem Aufbruch der exzitonischen Bindung und der thermischen Aktivierung der Ladungsträger in das umgebende Substratmaterial geschuldet. Hierbei lassen sich exemplarisch für zwei verschiedene Quantenpunkte die Aktivierungsenergien \(E_{2A}=(102,2\pm 0,4)\) meV und \(E_{2B}=(163,2\pm 1,3)\) meV bestimmen, welche in etwa den Lokalisierungsenergien der Exzitonen in dem jeweiligen Quantenpunkt von 100 meV bzw. 144 meV entsprechen. Weiterhin deckte die Auswertung des Intensitätsprofils der Exzitonemission die Streuung der Exzitonen an akustischen und optischen Phononen als Hauptursache für die Zunahme der Linienbreite auf. Für hohe Temperaturen dominierte die Wechselwirkung mit longitudinalen optischen Phononen den Verlauf und es konnten für das InAs/GaAs Materialsystem typische Phononenenergien von \(E_{LOA}=(30,9\pm 4,8)\) meV und \(E_{LOB}=(32,2\pm 0,8)\) meV bestimmt werden. In abschließenden Messungen der Leistungsabhängigkeit der Linienbreite wurde festgestellt, dass spektrale Diffusion die inhärente Grenze für die Linienbreite bei niedrigen Temperaturen setzt.
Optische Spektroskopie an positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten
Weiterhin wurden positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte hinsichtlich der Nutzung als Quanten-Lichtquelle optisch spektroskopiert. Zunächst wurden die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte in grundlegenden Experimenten analysiert. Leistungs- und polarisationsabhängige Messungen ließen dabei die Vermutung sowohl auf exzitonische als auch biexzitonische Zerfallsprozesse zu. Weiterhin brachten die Untersuchungen der Polarisation einen ungewöhnlich hohen Polarisationsgrad der Quantenpunktemission hervor. Aufgrund von lokalen Ordnungsphänomenen in der umgebenden GaInP-Matrix wurden im Mittel über 66 Quantenpunkte der Grad der Polarisation von Exziton und Biexziton zu \(p_{Mittel}=(93^{+7}_{-9})\)% bestimmt. Des Weiteren wiesen die Quantenpunkte eine sehr hohe Feinstrukturaufspaltung von \(\Delta_{FSS}^{Mittel}=(300\pm 130)\) µeV auf, welche sich nur durch eine stark anisotrope Quantenpunktform erklären lässt. Durch Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen zweiter Ordnung wurden dann sowohl der nicht-klassische Einzelphotonencharakter von Exziton und Biexziton als auch erstmalig für diese Strukturen der kaskadierte Zerfall der Biexziton-Exziton-Kaskade demonstriert. Hierbei wurden \(g^{(2)}(0)\)-Werte von bis 0,08 erreicht. Diese Ergebnisse zeigen das Potential von positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten als Grundbausteine für Quanten-Lichtquellen, insbesondere in Bezug auf den Einsatz in der Quantenkommunikation.
Realisierung einer Einzelphotonenquelle auf Basis einer Tamm-Plasmonen-Struktur
Nachdem die vorangegangen Untersuchungen die Eignung der positionierten InP/GaInP-Quantenpunkte als Emitter einzelner Photonen demonstrierten, befasst sich dieser Teil nun mit der Integration dieser Quantenpunkte in eine Tamm-Plasmonen-Struktur zur Realisierung einer effizienten Einzelphotonenquelle. Diese Strukturen bestehen aus einem dielektrischen Spiegel aus 30,5 AlGaAs/AlAs-Schichtpaaren und einer einigen Zehn Nanometer dicken Goldschicht, zwischen denen die Quantenpunkte eingebettet sind. Anhand von Messungen an einer planaren Tamm-Plasmonen-Struktur wurde das Bauteil charakterisiert und neben der Exziton- und Biexzitonemission der Zerfall eines Trions beobachtet, was durch Polarisations- und Korrelationsmessungen nachgewiesen wurde. Um eine Verstärkung der Einzelphotonenemission durch die Kopplung der Teilchen an eine lokalisierte Tamm-Plasmonen-Mode demonstrieren zu können, wurde ein Bereich der Probe mit mehreren Goldscheiben von Durchmessern von 3-6 µm abgerastert und die Lichtintensität aufgenommen. Unterhalb der untersuchten Goldscheiben konnte eine signifikante Erhöhung des Lumineszenzsignals festgestellt werden. Eine quantitative Analyse eines einzelnen Quantenpunktes mittels einer Temperaturserie lieferte dabei eine maximale Emissionsrate von \(\eta_{EPQ}^{Max}=(6,95\pm 0,76)\) MHz und damit eine Effizienz von \((6,95\pm 0,76)\)% solch einer Einzelphotonenquelle unter gepulster Anregung bei 82 MHz. Dies entspricht einer deutlichen Verbesserung der Effizienz im Vergleich zu Quantenpunkten im Volumenmaterial und sogar zu denen in einer planaren DBR-Resonatorstruktur. Positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte in einer Tamm-Plasmonen-Struktur bilden somit eine vielversprechende Basis für die Realisierung hocheffizienter Einzelphotonenquellen.
Graphene-based single-electron and hybrid devices, their lithography, and their transport properties
(2016)
This work explores three different aspects of graphene, a single-layer of carbon atoms arranged in a hexagonal lattice, with regards to its usage in future electronic devices; for instance in the context of quantum information processing. For a long time graphene was believed to be thermodynamically unstable. The discovery of this strictly two-dimensional material completed the family of carbon based structures, which had already been subject of intensive research with focus on zero-dimensional fullerenes and one-dimensional carbon nanotubes. Within only a few years of its discovery, the field of graphene related research has grown into one of today’s most diverse and prolific areas in condensed matter physics, highlighted by the award of the 2010 Nobel Prize in Physics to A.K. Geim and K. Noveselov for “their groundbreaking experiments regarding the two-dimensional material graphene”.
From the point of view of an experimental physicist interested in the electronic properties of a material system, the most intriguing characteristic of graphene is found in the Dirac-like nature of its charge carriers, a peculiar fact that distinguishes graphene from all other known standard semiconductors. The dynamics of charge carriers close to zero energy are described by a linear energy dispersion relation, as opposed to a parabolic one, which can be understood as a result of the underlying lattice symmetry causing them to behave like massless relativistic particles. This fundamentally different behavior can be expected to lead to the observation of completely new phenomena or the occurrence of deviations in well-known effects.
Following a brief introduction of the material system in chapter 2, we present our work studying the effect of induced superconductivity in mesoscopic graphene Josephson junctions by proximity to superconducting contacts in chapter 3. We explore the use of Nb as the superconducting material driven by the lack of high critical temperature and high critical magnetic field superconductor technology in graphene devices at that time. Characterization of sputter-deposited Nb films yield a critical transition temperature of \(T_{C}\sim 8{\rm \,mK}\). A prerequisite for successful device operation is a high interface quality between graphene and the superconductor. In this context we identify the use of an Ti as interfacial layer and incorporate its use by default in our lithography process. Overall we are able to increase the interface transparency to values as high as \(85\%\). With the prospect of interesting effects in the ballistic regime we try to enhance the electronic quality of our Josephson junction devices by substrate engineering, yet with limited success. We achieve moderate charge carrier mobilities of up to \(7000{\rm \,cm^2/Vs}\) on a graphene/Boron-nitride heterostructure (fabrication details are covered in chapter 5) putting the junction in the diffusive regime (\(L_{device}<L_{\rm{mfp}}\)). We speculate that either inhomogeneities in the graphene channel or lithography residues are responsible for this observation.
Furthermore we study the Josephson effect and Andreev reflection related physics in this device by low-temperature transport measurements. The junction carries a bipolar supercurrent which remains finite at the charge neutrality point. The genuine Josephson character is confirmed by the modulation of the supercurrent as a function of an out-of-plane magnetic field resembling that of a Fraunhofer-like pattern. This is further supported by the response of the junction to microwave radiation in the form of Shaprio steps. Surprisingly we find a strongly reduced superconducting energy gap of approximately \(\Delta = 400{\rm \,\mu eV}\) by quantitatively analyzing data of multiple Andreev reflections. We show this result to be consistent by careful analysis of the device parameters and comparison of these to a theoretical model. More experiments will be needed to determine the origin of this reduction and if the presence of the Ti interfacial layer plays an important role in that.
With regards to possible usability of superconducting contacts in more complex hybrid structures we can conclude that our work establishes the necessary preconditions while still leaving room for improvements; especially in terms of device quality.
In the second part of this work we are primarily interested in electrical transport properties of graphene nanodevices and their application in graphene-superconductor hybrid structures. The fact that graphene is mechanically stable down to a few tens of nanometers in width while exhibiting a finite conductance makes it an appealing choice as host for single-electron devices, also known as quantum dots. Our work on this topic is covered in chapter 4 where we first develop a high-resolution lithography process for the fabrication of single electron devices with critical feature sizes of roughly \(50{\rm \,nm}\). To this end we use a resist etch mask in combination with a reactive-ion etch process for device patterning. Carrier confinement in graphene is known to be hindered by the Klein tunneling phenomenon, a challenge that can be overcome by using all-graphene nano-constrictions to decouple the source and drain contacts from the central island.
The traditionally used constriction design is comprised of long and narrow connections. We argue that a design with very short and narrow constrictions could be beneficial for the quantum dot performance as the length merely affects the overall conductance and requires extended side-gates to control their transmission. We confirm the functionality of two different devices in low-temperature measurements, which differ in the size of their central island with \(d=250{\rm \,nm}\) for device no. 1 and \(d=400{\rm \,nm}\) for device no. 2. Coulomb blockade measurements conducted at \(20{\rm \,mK}\) on both devices reveal clear sequences of Coulomb peaks with amplitudes of up to \(0.8\rm{\,e}^2/\rm{h}\), a value significantly larger than what is commonly reported for similar devices. We interpret this as an indication of rather homogeneous constrictions, resulting from the modified design. Coulomb diamond measurements display the behavior expected for a lithographically designed single quantum dot revealing no features related to the presence of an additional dot. Using the stability diagram we determine the addition energies of the two dots and find them to be in good agreement with values reported in the literature for devices of similar size. Using the normalized Coulomb peak spacing as a figure of merit for the device quality we find that device no. 1 quantitatively compares well with a similar device fabricated on a superior hexagonal boron-nitride substrate. This result underlines the importance of non-substrate related extrinsic disorder sources and emphasizes the cleanliness of our lithography process.
Superconductor-graphene quantum dot hybrid structures employing Nb and Al electrodes were successfully fabricated from a lithography point of view, yet no evidence of any superconducting related effect was found in transport measurements. We assign the missing observation to interface issues that require careful analysis and likely a revision of the fabrication process.
A property equally important in graphene Josephson Junctions and quantum dots is the electronic quality of the device, as has been addressed in the previous paragraphs. It turns out that the \(\rm{SiO}_{2}\;\) substrate and lithography residues constitute the two major sources of disorder in graphene. In chapter 5 we present an approach based on the original work of Dean et al. who utilize hexagonal-Boron nitride as a replacement substrate for \(\rm{SiO}_{2}\). This idea was then extended by Wang et al. who also used this material as a shield to protect the graphene surface from contaminations during the lithography process. These structures are commonly referred to as van der Waals heterostructures and are assembled by stacking individual crystals on top of each other.
For this purpose we build a mechanical transfer system based on an optical microscope equipped with an additional micro-manipulator stage allowing precise alignment of two micrometer sized crystals with high precision. We demonstrate the functionality of this setup on the basis of successfully fabricated heterostructures. Furthermore a variation on the traditional method for single graphene/boron nitride structures is presented. Based on a reversed stacking order this method yields large areas of homogeneous graphene, however it comes with the drawback of limited yields. A common type of problem accompanying the fabrication of encapsulated graphene structures is the formation of contamination spots (also referred to as bubbles in the literature) at the interfaces between BN and graphene. We experience similar issues which we are unable to prevent and thus pose a limit to the maximum available device size. In the next step we develop a full lithography paradigm including high-resolution device patterning by electron beam lithography combined with reactive ion etching and two different ways to establish electrical contact to the encapsulated graphene flake. In this context we explore the use of three different types of etch masks and find a double layer of PMMA/HSQ best suited for our purposes. Our low power plasma etch process utilizes a combination of \(\rm{O}_{2}\;\) and \(\rm{CHF}_{3}\;\) and is optimized to show reproducible etch results.
A widely used method for electrical contacts relies on one-dimensional edge contacts whose functionality crucially depends on the use of Cr as the interface layer. For compatibility reasons with superconducting materials, e.g. Nb, we develop a self-aligned contact process that instead of only Cr is also compatible with Ti. We achieve this by modifying the plasma etch parameters such that the etch process exhibits extremely low graphene etch rates while keeping a high etch rate for h-BN. This allows clearing of a narrow stripe of graphene at the edge of the structure by using a thick PMMA layer as etch mask as replacement of the PMMA/HSQ combination. The purpose of this PMMA mask is two-fold since it also serves as lift-off mask during metalization.
The quality of the edge contacts fabricated with either method is excellent as determined from transport measurements at room and cryogenic temperatures. With typical contact resistances of a few hundred \({\rm \,}\Omega\mu{\rm m}\) and a record low of \(100{\rm \,}\Omega\mu{\rm m}\) the contacts can be considered to be state-of-the-art. The positive effect of encapsulation on the electronic quality is confirmed on a device exhibiting charge carrier mobilities exceeding \(10^5{\rm \,cm^2/Vs}\), one magnitude larger than what is commonly achieved on \(\rm{SiO}_{2}\).
The investigation of induced superconductivity in graphene Josephson Junctions, quantum dots, and high mobility heterostructures underlines the versatility of this material system, while covering only a tiny fraction of its prospects. Combination of the acquired knowledge regarding the physical effects and the developed lithography processes lay the foundation towards the fabrication and study of novel graphene hybrid devices.
Magnetic Particle Imaging (MPI) ist eine noch sehr junge Technologie unter den nicht-invasiven tomographischen Verfahren. Seit der ersten Veröffentlichung 2005 wurden einige Scannertypen und Konzepte vorgestellt, welche durch die Messung des Antwortsignals von superparamagnetischen Eisennanopartikeln (SPIOs) auf wechselnde Magnetfelder ein dreidi-mensionales Bild ihrer Verteilung berechnen können. Durch die direkte Messung des Tracers handelt es sich beim MPI um eine sehr sensitive und hochspezifische bildgebende Methode.
Zu Beginn dieser Forschungsarbeit gab es nur wenige bekannte MPI-Scanner, die jedoch alle ein nur kleines Field-of-View (FOV) vorweisen konnten. Der Grund dafür liegt in der Ver-wendung von Permanentmagneten.
Das Ziel war es nun, ein neues Konzept auszuarbeiten und einen 3D-MPI-Scanner zu entwer-fen, der in der Lage ist, ein mausgroßes Objekt zu messen.
In dieser Arbeit wird ein alternatives Scannerkonzept für die dreidimensionale Bildge-bung superparamagnetischer Eisennanopartikel vorgestellt. Der Traveling Wave MPI-Scanner (TWMPI) basiert auf einem neu entwickelten Hauptspulensystem, welches aus mehreren Elektromagneten besteht. Dadurch ist die Hardware bereits in der Lage, eine Linie entlang der Symmetrieachse über einen großen Bereich dynamisch zu kodieren. Mit Hilfe weiterer Ab-lenkspulen kann schließlich ein FOV von 65 x 25 x 25 Millimetern dreidimensional abgetastet werden. Dazu stehen mehrere Scanverfahren zur Verfügung, welche das Probenvolumen li-nienweise oder ebenenweise abtasten und mit einer Auflösung von ca. 2 Millimetern die Ver-teilung der SPIOs in wenigen Millisekunden abbilden können.
Mit diesem neuen Hardwareansatz konnte erstmals ein MPI-Scanner mit einem MR-Tomographen (MRT) kombiniert werden. Das MPI/MRT-Hybridsystem liefert tomographi-sche Bilder des Gewebes (MRT) und zeigt die Verteilung des eisenhaltigen Kontrastmittels (MPI), ohne die Probe bewegen zu müssen.
In einer in-vivo Echtzeitmessung konnte der TWMPI-Scanner mit 20 Bildern pro Se-kunde die dynamische Verteilung eines eisenhaltigen Kontrastmittels im Körper und speziell im schlagenden Herzen eines Tieres darstellen. Diese Echtzeitfähigkeit eröffnet in der kardi-ovaskuläre Bildgebung neue Möglichkeiten.
Erste Messungen mit funktionalisierten Eisenpartikeln zeigen die spezifische Bildge-bung verschiedener Zelltypen und stellen einen interessanten Aspekt für die molekulare Bild-gebung dar. Die Sensitivität des Scanners liegt dabei im Bereich von wenigen Mikrogramm Eisen pro Milliliter, was für den Nachweis von wenigen 10.000 mit Eisen markierten Zellen ausreicht.
Neben Messungen an diversen Ferrofluiden und eisenhaltigen Kontrastmitteln konnte der Einfluss von massiven Materialen, wie Eisenstückchen oder Eisenspänen, auf die rekon-struierten Bilder untersucht werden.
Erste Messungen an Gestein zeigen die Verteilung von Eiseneinschlüssen und bieten die Möglichkeit einer weiteren zerstörungsfreien Untersuchungsmethode für Materialwissen-schaftler und Geologen. Weiterführende Testmessungen mit einer unabhängigen μMPI-Anlage zeigen erste Ergebnisse mit Auflösungen im Mikrometerbereich und liefern Erkennt-nisse für den Umgang und Messung mit starken Gradientenfeldern.
Eine Modifizierung der Messanlage erlaubt es, in gerade einmal 500 μs ein komplettes Bild aufzunehmen, womit die Bewegung eines Ferrofluidtropfens in Wasser sichtbar gemacht werden konnte. Damit ist diese TWMPI-Anlage das schnellste MPI-System und eröffnet die Möglichkeit grundlegende Erfahrungen in der Partikeldynamik zu erlangen.
Der vorgestellte Traveling Wave MPI-Scanner ist ein alternativer Scannertyp, welcher sich von anderen MPI-Scannern abhebt. Mit neuen Ansätzen ist in der Lage ein mausgroßes Objekt auf dynamische Weise sehr schnell abzutasten. Dabei konnten in verschiedenen Mes-sungen die Funktionalität und Leistungsfähigkeit des TWMPI-Konzeptes demonstriert wer-den, welche die gesteckten Ziele deutlich übertreffen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Rastertunnelmikroskop (STM) für Messungen bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern konzipiert und aufgebaut. Die Probentemperatur kann dabei auf bis zu 1.4\,Kelvin reduziert werden, was spektroskopische Messungen mit extrem hoher Energieauflösung ermöglicht. Die thermische Verbreiterung spektroskopischer Merkmale liegt somit im Bereich eines Milli-Elektronenvolts, wie durch den Fit der Bandlücke eines supraleitenden Materials demonstriert wird. Ein linearer Bewegungsmechanismus ermöglicht die Positionierung des STM-Körpers innerhalb einer supraleitenden Spule, in der Magnetfelder von bis zu 12.5\,Tesla senkrecht zur Probenoberfläche erzeugt werden können. Das System erlaubt des Weiteren den Wechsel von Spitzen und Proben innerhalb des Kryostaten sowie das Aufdampfen von Einzelatomen auf die kalte Probenoberfläche ohne die Probe aus dem STM zu entfernen. Um den Einfluss mechanischer Vibrationen zu minimieren wurde ein innovatives Feder-Dämpfungssystem entwickelt, dass eine Stabilität des Tunnelkontakts von bis zu einem Pikometer gewährleistet. \\
\noindent Der zweite Teil dieser Arbeit präsentiert die Ergebnisse von STM-Messungen auf Antimon-Tellurid (Sb_{2}Te_{3}). Sb_{2}Te_{3}\, gehört zur relativ neu entdeckten Materialklasse der Topologischen Isolatoren (TI). Diese Verbindungen besitzen auf ihren Oberflächen Zustände mit linearer Dispersion, die durch die Zeitumkehr-Invarianz geschützt werden. Fokus unserer Messungen ist dabei der Einfluss eines magnetischen Feldes auf die Eigenschaften eines derartigen unkonventionellen 2D-Elektronengases. Dazu wurde die Entstehung von Landau Level (LL) innerhalb eines Magnetfelds genau untersucht. Die zwei in dieser Arbeit untersuchten Hauptaspekte sind: \medskip
\noindent(i) Die energetische Verbreiterung, die Rückschlüsse auf die Lebensdauer zulässt\\
(ii) Die örtliche Fluktuation. \medskip
\noindent Erstaunlicherweise kann die gemessene Verbreiterung der Landau Resonanzen nicht mit gängigen Mechanismen der Lebenszeit-Verbreiterung erklärt werden. Aus diesem Grund wird eine alternative Interpretation basierend auf der Heissenbergschen Unschärferelation vorgestellt, die im guten Einklang mit den von uns gewonnenen Daten steht. Des Weiteren zeigen örtlich aufgelöste Messungen systematische Abweichungen in der Dirac-Geschwindigkeit positiver und negativer Landau Resonanzen. Diese Fluktuationen stehen dabei in direktem Zusammenhang mit Änderungen im lokalen chemischen Potential. Da die physikalischen Ursachen dieser Abweichung im Rahmen dieser Arbeit nicht zweifelsfrei geklärt werden konnten, werden im letzten Teil die zugrundeliegenden Messergebnisse vorgestellt und mögliche Erklärungen des Verhaltens präsentiert.
In this thesis two main projects are presented, both aiming at the overall goal
of particle detector development. In the first part of the thesis detailed shielding
studies are discussed, focused on the shielding section of the planned New Small
Wheel as part of the ATLAS detector upgrade. Those studies supported the discussions
within the upgrade community and decisions made on the final design of
the New Small Wheel. The second part of the thesis covers the design, construction
and functional demonstration of a test facility for gaseous detectors at the
University of Würzburg. Additional studies on the trigger system of the facility are
presented. Especially the precision and reliability of reference timing signals were
investigated.