73.20.At Surface states, band structure, electron density of states
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Neue Erkenntnisse über elektronische Eigenschaften von Festkörpern legen den Grundstein für innovative Anwendungen der Zukunft. Von zentraler Bedeutung sind insbesondere die Eigenschaften der Elektronenspins. Um diese besser zu verstehen, befasst sich die vorliegende Arbeit mit der experimentellen Analyse der elektronischen Struktur von topologischen Isolatoren (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} und Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) und Kristallen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung (BiTeI) mittels Photoelektronenspektroskopie. Zu Beginn werden die zum Verständnis dieser Arbeit benötigten Grundlagen erklärt sowie die unterschiedlichen zum Einsatz kommenden Techniken eingeführt. Der Hauptteil der Arbeit teilt sich in drei Forschungsschwerpunkte. Der erste Teil befasst sich mit den elektronischen Eigenschaften der Valenzbandstruktur von Sb2Te3 und den auftretenden Oberflächenzuständen. Durch gezielte Variation der Energie der anregenden Strahlung wird der Charakter der Wellenfunktion des topologischen Oberflächenzustands und dessen Wechselwirkung mit Valenzzuständen erforscht. Dabei spielt die Topologie der Volumenbandstruktur eine grundlegende Rolle. Der zusätzliche Vergleich zu Photoemissionsrechnungen ermöglicht detaillierte Einblicke in die Wechselwirkung zwischen Oberflächen- und Volumenzuständen und gibt Aufschluss darüber, wie diese vermittelt werden.
Im zweiten Abschnitt wird durch die Analyse des gemessenen Photoelektronenspins das Zusammenspiel der Spintextur des Grundzustands und Endzuständen in Bi2Te3 untersucht. Dabei treten, im Gegensatz zu Grundzustandsrechnungen, Radialkomponenten des Polarisationsvektors in nichtsymmetrischer Messgeometrie auf. Sowohl deren Energieabhängigkeit als auch deren Auftreten in Photoemissionsrechnungen (1-Schritt-Modell) deutet darauf hin, dass diese ihren Ursprung in Übergangsmatrixelementen des Photoemissionsprozesses haben. Dieses Ergebnis wird mit Spinpolarisationsmessungen am Oberflächenzustand des nicht-topologischen Schichtsystems BiTeI verglichen.
Im dritten Teil werden Auswirkungen unterschiedlicher Manipulationen der untersuchten Materialien auf deren elektronische Eigenschaften beschrieben. Die Adsorption von Bruchteilen einer monoatomaren Lage des Alkalimetalls Caesium auf die Oberfläche des topologischen Isolators Sb2Te3 wird systematisch untersucht. Dadurch kann dessen intrinsische p-Dotierung teilweise abgebaut werden, wobei die Valenzbandstruktur trotz der Reaktivität des Adsorbats intakt bleibt. Des Weiteren werden Auswirkungen von Änderungen der Kristallstöchiometrie durch Volumendotierung vergleichend diskutiert.
Ausblickend befasst sich das Kapitel mit dem Verhalten geringer Mengen ferromagnetischer
Materialen (Fe, Ni) auf den Oberflächen der topologischen Isolatoren. Für die verschiedenen Adsorbate werden Trends aufgezeigt, die von Temperatur und Zusammensetzung des Substratkristalls abhängen.
In the framework of this thesis, the structural and electronic properties of bismuth and lead deposited on Ag(111) have been investigated by means of low-temperature scanning tunneling microscopy (LT-STM) and spectroscopy (STS).
Prior to spectroscopic investigations the growth characteristics have been investigated by means of STM and low energy electron diffraction (LEED) measurements. Submonolayer coverages as well as thick films have been investigated for both systems.
Subsequently the quantum well characteristics of thick Pb films on Ag(111) have been analyzed and the quantum well character could be proved up to layer thicknesses of N ≈ 100 ML. The observed characteristics in STS spectra were explained by a simple cosine Taylor expansion and an in-plane energy dispersion could be detected by means of quasi-particle interferences.
The main part of this work investigates the giant Rashba-type spin-split surface alloys of
(√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ and (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦. With STS experiments the band positions and splitting strengths of the unoccupied (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ band
dispersions could be resolved, which were unclear so far. The investigation by means of quasi-particle interferences resulted in the observation of several scattering events, which could be assigned as intra- and inter-band transitions.
The analysis of scattering channels within a simple spin-conservation–approach turned out to be incomplete and led to contradictions between experiment and theory. In this framework more sophisticated DFT calculations could resolve the apparent deviations by a complete treatment of scattering in spin-orbit–coupled materials, which allows for
constructive interferences in spin-flip scattering processes as long as the total momentum J_
is conserved.
In a similar way the band dispersion of (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦ was investigated. The
STS spectra confirmed a hybridization gap opening between both Rashba-split bands and several intra- and inter-band scattering events could be observed in the complete energy range. The analysis within a spin-conservation–approach again turned out to be insufficient for explaining the observed scattering events in spin-orbit–coupled materials, which was confi by DFT calculations. Within these calculations an inter-band scattering event that has been identified as spin-conserving in the simple model could be assigned as a spin-flip scattering channel. This illustrates evidently how an incomplete description can lead to completely different indications.
The present work shows that different spectroscopic STM modes are able to shed light on Rashba-split surface states. Whereas STS allowed to determine band onsets and splitting strengths, quasi-particle interferences could shed light on the band dispersions. A very important finding of this work is that spin-flip scattering events may result in constructive interferences, an eff which has so far been overlooked in related publications. Additionally it has been found that STM measurements can not distinguish between spin-conserving scattering events or spin-flip scattering events, which prevents to give a definite conclusion on the spin polarization for systems with mixed orbital symmetries just from the observed scattering events.